JPH05239483A - Lubricating oil composition for engine - Google Patents

Lubricating oil composition for engine

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JPH05239483A
JPH05239483A JP8043892A JP8043892A JPH05239483A JP H05239483 A JPH05239483 A JP H05239483A JP 8043892 A JP8043892 A JP 8043892A JP 8043892 A JP8043892 A JP 8043892A JP H05239483 A JPH05239483 A JP H05239483A
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JP
Japan
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engine
fluorinated graphite
lubricating oil
composition
present
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JP8043892A
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Japanese (ja)
Inventor
Shinya Nakatani
真也 中谷
Yoshihiro Matsudaira
義博 松平
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COSMO SOGO KENKYUSHO KK
Cosmo Oil Co Ltd
Original Assignee
COSMO SOGO KENKYUSHO KK
Cosmo Oil Co Ltd
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Abstract

PURPOSE:To provide the subject composition which has such excellent performance in, e.g. preventing the seizure under load and reducing the friction as to make it possible to cope with the higher output and higher rotational speed of an engine and which can disperse graphite fluoride well. CONSTITUTION:This composition contains as the essential constituents 0.01-5wt.% graphite fluoride and 5-50wt.% compound comprising a bis-type alkenylsuccinimide or its derivative, having 20-60 polyamino groups.

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は、エンジン潤滑油組成物
に関し、特に、必須成分のフッ化黒鉛が良好に分散し得
るエンジン潤滑油組成物に関する。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an engine lubricating oil composition, and more particularly to an engine lubricating oil composition in which fluorinated graphite as an essential component can be well dispersed.

【0002】[0002]

【従来の技術および発明が解決しようとする課題】近年
の自動車技術の向上により、エンジンの高出力化、高回
転化が図られている。そのため、エンジン潤滑油(以
下、エンジン油と記すこともある)に対する要求も、年
々高まってきている。特に、耐荷重焼き付き防止、摩擦
低減などが要求されている。
2. Description of the Related Art Recent improvements in automobile technology have led to higher engine output and higher engine speed. Therefore, the demand for engine lubricating oil (hereinafter also referred to as engine oil) is increasing year by year. In particular, prevention of load seizure and reduction of friction are required.

【0003】このような要求に応えるべく、従来のエン
ジン油は、鉱油、合成油および動植物油などの潤滑油
に、固体および液体の各種添加剤が添加されている。こ
のような添加剤のなかで、固体潤滑剤の代表的なものと
して、(CF)や(CF)で表されるフッ化黒鉛
が有用であることは知られている。
In order to meet such demands, conventional engine oils are prepared by adding various solid and liquid additives to lubricating oils such as mineral oils, synthetic oils and animal and vegetable oils. Among such additives, it is known that fluorinated graphite represented by (CF) n or (C 2 F) n is useful as a typical solid lubricant.

【0004】フッ化黒鉛は、フッ素と炭素を反応させて
得られる無機高分子化合物であり、炭素とフッ素のモル
比が、通常、1:1〜1:0.5で構成されている白色
または灰白色の粉末の物質である。このフッ化黒鉛は、
熱的および化学的に極めて安定な物質であり、固体潤滑
剤としての二硫化モリブデンなどに比べて優れた性能を
有している。
Fluorinated graphite is an inorganic polymer compound obtained by reacting fluorine and carbon, and the molar ratio of carbon to fluorine is usually 1: 1 to 1: 0.5 which is white or It is an off-white powdery substance. This fluorinated graphite is
It is a substance that is extremely stable thermally and chemically, and has superior performance to molybdenum disulfide as a solid lubricant.

【0005】しかし、フッ化黒鉛は、水に対するのと同
様、油に対しても極めて馴染み難い性質を有している。
このため、フッ化黒鉛は、潤滑油中での分散安定性が悪
く、凝集、沈降分離を起こし、固体、粘土状となり、再
分散が不可能となる場合がある。
However, fluorinated graphite has a property that it is extremely difficult to adapt to oil as well as to water.
For this reason, fluorinated graphite is poor in dispersion stability in lubricating oil, and sometimes aggregates and sediments to become solid or clay-like, which makes redispersion impossible.

【0006】このようなフッ化黒鉛の油中における分散
安定性を改善するために、これまで種々の検討が行われ
ている。例えば、フッ化黒鉛を、プロピレンオキサイド
基を有する分散剤により油中に分散する技術(例えば、
特公昭60−56760号公報参照)、オキシブチレン
基を有する分散剤とカルボン酸系界面活性剤を併用して
分散安定性の改善を図った技術(特開平2−24289
3号公報参照)である。
In order to improve the dispersion stability of such a fluorinated graphite in oil, various studies have been conducted so far. For example, a technique of dispersing fluorinated graphite in oil with a dispersant having a propylene oxide group (for example,
Japanese Patent Publication No. 60-56760), a technique in which a dispersant having an oxybutylene group and a carboxylic acid type surfactant are used in combination to improve the dispersion stability (JP-A-2-24289).
No. 3).

【0007】ところが、プロピレンオキサイド基を有す
る分散剤は、低温における安定性に欠け、また界面活性
剤は、高温における安定性に欠けるため、前記の両技術
は、実用上極めて制約を受ける。
However, since the dispersant having a propylene oxide group lacks stability at low temperatures, and the surfactant lacks stability at high temperatures, both of the above techniques are practically extremely limited.

【0008】本発明は、上記のような従来の潤滑油の欠
点を解消し、フッ化黒鉛の分散性に優れるエンジン油組
成物を提供することを目的とする。
An object of the present invention is to solve the above-mentioned drawbacks of conventional lubricating oils and to provide an engine oil composition having excellent dispersibility of fluorinated graphite.

【0009】[0009]

【課題を解決するための手段】本発明者は、上記の目的
を達成するために鋭意研究を行った結果、(1)従来の
エンジン油において無灰型分散剤として基油に添加され
ることのあったアルケニルコハク酸イミドまたはその誘
導体が、フッ化黒鉛の基油中への分散性をある程度改善
する作用があること、(2)上記のアルケニルコハク酸
イミドまたはその誘導体のなかで、構造中に特定の数の
ポリアミノ基を有するものが、特に上記の改善効果が高
いこと、(3)しかも、アルケニルコハク酸イミドまた
はその誘導体は、ビスタイプのものが良好であること、
の知見を得、本発明を完成するに至った。
Means for Solving the Problems As a result of intensive studies for achieving the above object, the present inventor has (1) added to a base oil as an ashless dispersant in a conventional engine oil. The alkenyl succinimide or its derivative having the effect of improving the dispersibility of the fluorinated graphite in the base oil to a certain extent, (2) Among the above alkenyl succinimide or its derivative, In particular, those having a specific number of polyamino groups are highly effective in improving the above, and (3) the alkenyl succinimide or its derivative is preferably a bis type.
The present invention has been completed and the present invention has been completed.

【0010】すなわち、本発明は、フッ化黒鉛約0.0
1〜5重量%、および、ビスタイプのアルケニルコハク
酸イミドまたはその誘導体であって、ポリアミノ基の数
が約20〜60の化合物約5〜50重量%、を必須成分
としてなることを特徴とするエンジン潤滑油組成物を要
旨とする。
That is, the present invention is about 0.0% fluorinated graphite.
1 to 5% by weight and a bis-type alkenyl succinimide or a derivative thereof, which is about 5 to 50% by weight of a compound having about 20 to 60 polyamino groups, as essential components. The subject is an engine lubricating oil composition.

【0011】通常、エンジン油に無灰型分散剤として用
いられることのあったアルケニルコハク酸イミドまたは
その誘導体のポリアミノ基は、5〜10である。これに
対し、本発明組成物のビスタイプのアルケニルコハク酸
イミドまたはその誘導体のポリアミノ基は、約20〜6
0、好ましくは約30〜50である。ポリアミノ基は、
少なすぎても多すぎても効果が得られず、また多すぎる
場合にはアルケニルコハク酸イミドまたはその誘導体の
コストが上昇して経済的に不利となる。ここで、ポリア
ミノ基とは、アミノ基が2以上存在する基をいう。ビス
タイプのアルケニルコハク酸は、化1に示す一般式を有
する。
Usually, the alkenyl succinimide or its derivative, which has been used as an ashless dispersant for engine oils, has 5 to 10 polyamino groups. On the other hand, the polyamino group of the bis-type alkenyl succinimide or its derivative of the composition of the present invention has a polyamino group content of about 20-6.
0, preferably about 30-50. The polyamino group is
If the amount is too small or too large, the effect cannot be obtained. If the amount is too large, the cost of the alkenyl succinimide or its derivative increases, which is economically disadvantageous. Here, the polyamino group means a group having two or more amino groups. The bis-type alkenyl succinic acid has the general formula shown in Chemical formula 1.

【0012】[0012]

【化1】 [Chemical 1]

【0013】化1の式中、R、Rはポリブテニル基
を示し、Rは炭素数2〜5の2価の飽和脂肪族炭化水
素基を示し、mは20〜60の整数を示す。
In the formula (1), R 1 and R 2 represent a polybutenyl group, R 3 represents a divalent saturated aliphatic hydrocarbon group having 2 to 5 carbon atoms, and m represents an integer of 20 to 60. ..

【0014】本発明組成物のビスタイプのアルケニルコ
ハク酸イミドまたはその誘導体は、一般には、ポリブテ
ンを無水マレイン酸と反応させた後にポリアミンを用い
てイミド化したもの、あるいは得られたイミドに芳香族
ポリカルボン酸を作用させて残りのアミノ基を一部アミ
ド化したものなどが使用される。
The bis-type alkenyl succinimide or its derivative of the composition of the present invention is generally obtained by reacting polybutene with maleic anhydride and then imidizing it with polyamine, or the obtained imide is aromatic. Those obtained by reacting a polycarboxylic acid to partially amidate the remaining amino groups are used.

【0015】本発明組成物における上記アルケニルコハ
ク酸イミドまたはその誘導体の配合割合は、約5〜50
重量%、好ましくは約10〜40重量%、さらに好まし
くは約20〜35重量%である。添加量が少なすぎる
と、フッ化黒鉛の分散安定性が充分ではなく、また多す
ぎてもこの効果は飽和してしまい、経済的に不利とな
り、好ましくない。
The composition ratio of the alkenyl succinimide or its derivative in the composition of the present invention is about 5 to 50.
%, Preferably about 10-40% by weight, more preferably about 20-35% by weight. If the amount of addition is too small, the dispersion stability of fluorinated graphite is not sufficient, and if it is too large, this effect saturates, which is economically disadvantageous.

【0016】また、本発明組成物において、もう一方の
必須成分であるフッ化黒鉛は、粒子状が好ましく、平均
粒径は通常約0.01〜約5μm、好ましくは約0.1
〜約2μmの範囲のもので、なるべく粒子分布の均一な
ものが好ましい。フッ化黒鉛は、粒子径が約0.01μ
m未満であると、本発明組成物の潤滑特性を向上させる
ことができず、約5μmより大きいと、凝集、沈降が生
じ、好ましくない。
Further, in the composition of the present invention, the other essential component, fluorinated graphite, is preferably in the form of particles, and the average particle size is usually about 0.01 to about 5 μm, preferably about 0.1.
The particle size is preferably in the range of from about 2 μm to have a uniform particle distribution as much as possible. Fluorinated graphite has a particle size of about 0.01μ
If it is less than m, the lubricating properties of the composition of the present invention cannot be improved, and if it is more than about 5 μm, aggregation and sedimentation occur, which is not preferable.

【0017】本発明組成物における上記フッ化黒鉛の配
合割合は、約0.01〜約10重量%、好ましくは約
0.1〜約5重量%である。添加量が少なすぎると、本
発明組成物の潤滑特性を向上させることができず、逆に
多すぎると、フッ化黒鉛の凝集、沈降が生じ、また高価
になるため好ましくない。
The blending ratio of the fluorinated graphite in the composition of the present invention is about 0.01 to about 10% by weight, preferably about 0.1 to about 5% by weight. If the amount added is too small, the lubricating properties of the composition of the present invention cannot be improved. On the contrary, if the amount is too large, fluorinated graphite aggregates and precipitates and is expensive, which is not preferable.

【0018】なお、本発明組成物では、上記した必須成
分の他に、金属型清浄剤、摩耗防止剤、酸化防止剤、腐
食防止剤、粘度指数向上剤、流動点降下剤、泡消剤など
の各種の添加剤を含有してもよい。この金属型清浄剤と
しては、アルカリ金属サリシレート、アルカリ金属フェ
ネート、アルカリ金属スルフォネートなどが使用でき、
摩耗防止剤としては、ジアルキルジチオりん酸亜鉛など
が使用でき、酸化防止剤としては、アミン系、フェノー
ル系酸化防止剤などが使用でき、腐食防止剤としては、
ベンゾトリアゾール、アルケニルコハク酸エステルなど
が使用できる。これらの添加剤の配合割合は、一般に
は、約0.1〜約5重量%である。
In the composition of the present invention, in addition to the above-mentioned essential components, metallic detergents, antiwear agents, antioxidants, corrosion inhibitors, viscosity index improvers, pour point depressants, defoamers, etc. Various additives may be contained. As the metal type detergent, alkali metal salicylate, alkali metal phenate, alkali metal sulfonate, etc. can be used,
As the antiwear agent, zinc dialkyldithiophosphate and the like can be used, as the antioxidant, amine-based and phenol-based antioxidants can be used, and as the corrosion inhibitor,
Benzotriazole, alkenyl succinate, etc. can be used. The blending ratio of these additives is generally about 0.1 to about 5% by weight.

【0019】また、上記の粘度指数向上剤としては、ポ
リメタクリレート、オレフィンコポリマーなどが使用で
き、流動点降下剤としては、ポリメタクリレートなどが
使用でき、泡消剤としては、シリコン化合物などが使用
できる。これらの添加剤の配合割合は、各々約20重量
%以下、好ましくは各々約10重量%以下である。
As the viscosity index improver, polymethacrylate, olefin copolymer, etc. can be used, as the pour point depressant, polymethacrylate, etc. can be used, and as the defoaming agent, silicon compound, etc. can be used. .. The mixing ratio of these additives is about 20% by weight or less, preferably about 10% by weight or less.

【0020】以上詳述した本発明組成物は、ガソリンエ
ンジン油、ディーゼルエンジン油などとして使用するこ
とができる他、フッ化黒鉛母液として、他の添加剤とと
もに基油(鉱油、合成油、植物油など通常のエンジン油
の基油として使用されているもの)に配合して使用する
ことができる。
The composition of the present invention described in detail above can be used as a gasoline engine oil, a diesel engine oil, etc., and as a fluorinated graphite mother liquor together with other additives, a base oil (mineral oil, synthetic oil, vegetable oil, etc.). It is used as a base oil for ordinary engine oils).

【0021】本発明組成物をフッ化黒鉛母液として使用
する際にも、フッ化黒鉛としての本発明組成物を配合し
て得られるエンジン油中のフッ化黒鉛の配合割合および
ビスタイプのアルケニルコハク酸イミドまたはその誘導
体の配合割合は、本発明組成物のそれと同じ、すなわち
フッ化黒鉛約0.01〜5重量%、ビスタイプのアルケ
ニルコハク酸イミドまたはその誘導体5〜50重量%と
することが重要である。
Even when the composition of the present invention is used as a fluorinated graphite mother liquor, the blending ratio of the fluorinated graphite in the engine oil obtained by blending the composition of the present invention as the fluorinated graphite and the bis-type alkenyl amber The compounding ratio of the acid imide or its derivative may be the same as that of the composition of the present invention, that is, about 0.01 to 5% by weight of fluorinated graphite and 5 to 50% by weight of bis-type alkenylsuccinimide or its derivative. is important.

【0022】[0022]

【作用】本発明のエンジン用潤滑油組成物は、フッ化黒
鉛に、特定のアルケニルコハク酸イミドまたはその誘導
体を配合させることにより、次のような相乗作用を発現
すると推測される。すなわち、特定のアルケニルコハク
酸イミドまたはその誘導体中のポリアミノ基による電気
二重層に起因する反発作用が、該ポリアミノ基の増加と
ともに向上し、この向上する反発作用にともないフッ化
黒鉛の分散作用も向上すると推測される。但し、ポリア
ミノ基が増加しすぎても、効果が飽和し、ポリアミノ基
が多く必要になるため経済的に不利である。このため、
本発明のエンジン用潤滑油組成物では、ポリアミノ基の
数を約20〜60、好ましくは約30〜50のアルケニ
ルコハク酸イミドまたはその誘導体を使用するのであ
る。なお、上記の詳しい作用については不明である。
It is presumed that the engine lubricating oil composition of the present invention exhibits the following synergistic action by mixing the fluorinated graphite with the specific alkenylsuccinimide or its derivative. That is, the repulsive action due to the electric double layer due to the polyamino group in the specific alkenyl succinimide or its derivative is improved with the increase of the polyamino group, and the dispersive action of the fluorinated graphite is also improved with the improved repulsive action. It is supposed to be. However, even if the polyamino group is increased too much, the effect is saturated and a large amount of polyamino group is required, which is economically disadvantageous. For this reason,
In the lubricating oil composition for engines of the present invention, an alkenyl succinimide or a derivative thereof having a polyamino group number of about 20 to 60, preferably about 30 to 50 is used. The detailed operation of the above is unknown.

【0023】[0023]

【実施例】【Example】

実施例1〜11、比較例1〜7 表2〜表7に示す組成により、本発明および比較エンジ
ン潤滑油組成物を調製した。これら本発明および比較エ
ンジン潤滑油組成物の性能について、次の3つの試験に
より評価し、これらの結果を表2〜表7に併せて示す。
Examples 1-11, Comparative Examples 1-7 Inventive and comparative engine lubricating oil compositions were prepared with the compositions shown in Tables 2-7. The performances of the present invention and comparative engine lubricating oil compositions were evaluated by the following three tests, and the results are also shown in Tables 2-7.

【0024】1.貯蔵安定性試験:潤滑油組成物を10
0mlのサンプルビンに移し、以下の条件で保存する。 (1)常温放置 (2)高温放置(恒温槽60℃) そして、沈降が開始する日数で分散安定性を判定する。
1. Storage stability test: 10 lubricating oil compositions
Transfer to a 0 ml sample bottle and store under the following conditions. (1) Leave at room temperature (2) Leave at high temperature (constant bath 60 ° C.) Then, the dispersion stability is determined by the number of days when sedimentation starts.

【0025】2.遠心分離試験:本発明および比較エン
ジン潤滑油組成物を各々約5g秤量し、遠心分離用試験
管に移す。そして、エンジン油のスラッジ分の分離に使
用される分離用超遠心機(日立製作所社製商品名“55
P−7形”を使用)により、これら各エンジン潤滑油組
成物を、5000rpm、60分の条件で遠心分離を行
う。次に、予め秤量したメンブランフィルター(孔径
0.02μm)(米国ミリポア社製商品名“ミリポア・
メンブランフィルター”を使用)により、上記の遠心分
離後の試験管中に沈降しているフッ化黒鉛をロ過する。
ロ過したメンブランフィルターを秤量し、フッ化黒鉛の
沈降率を数1により計算し、この沈降率で分散安定性を
判定する。
2. Centrifuge test: Weigh about 5 g each of the invention and comparative engine lubricating oil compositions and transfer to a centrifuge test tube. An ultracentrifuge for separation used to separate the sludge component of the engine oil (Hitachi Ltd. product name "55
P-7 ") is used to centrifuge each of the engine lubricating oil compositions under the conditions of 5000 rpm and 60 minutes. Next, a pre-weighed membrane filter (pore size 0.02 μm) (manufactured by Millipore, USA) is used. Product name "Millipore
Using a membrane filter), filter the fluorinated graphite that has settled in the test tube after the above centrifugation.
The filtered membrane filter is weighed, and the sedimentation rate of the fluorinated graphite is calculated by the equation 1, and the sedimentation rate is used to determine the dispersion stability.

【0026】[0026]

【数1】 [Equation 1]

【0027】3.摩擦係数測定:摩擦係数は、マルチ・
スペシメン試験機(米国FALEX社製商品名“FAL
EX #6”)を用いて、表1に示す条件で測定を行
い、数2に示す計算により摩擦係数低減率を算出する。
3. Friction coefficient measurement: Friction coefficient is
Specimen tester (trade name "FAL manufactured by FALEX, USA
EX # 6 ″) is used to perform the measurement under the conditions shown in Table 1, and the friction coefficient reduction rate is calculated by the calculation shown in Formula 2.

【0028】[0028]

【表1】 [Table 1]

【0029】[0029]

【数2】 [Equation 2]

【0030】[0030]

【表2】 [Table 2]

【0031】[0031]

【表3】 [Table 3]

【0032】[0032]

【表4】 [Table 4]

【0033】[0033]

【表5】 [Table 5]

【0034】[0034]

【表6】 [Table 6]

【0035】[0035]

【表7】 [Table 7]

【0036】本発明のエンジン潤滑油組成物は、表2〜
表4の貯蔵安定性試験およびフッ化黒鉛沈降率の結果か
ら明らかなように、いずれも優れた分散性を示すことが
判る。一方、比較例エンジン潤滑油組成物は、表5〜表
6から明らかなように、常温放置で10日後に、すでに
沈降が発生しており、本発明のエンジン潤滑油組成物比
べて、フッ化黒鉛の分散性に劣ることが判る。また、摩
擦低減効果については、表7から明らかなように、フッ
化黒鉛を添加したものが無添加のものに比べて摩擦係数
低減効果が大きくなっていることが判る。しかも、表7
からは、本発明のエンジン潤滑油組成物をフッ化黒鉛母
液として使用し、他の添加剤とともに基油に配合して
も、フッ化黒鉛の分散性はなんら阻害されず、フッ化黒
鉛の優れた摩耗低減効果が得られることも判る。
The engine lubricating oil composition of the present invention is shown in Tables 2 to 2.
As is clear from the results of the storage stability test and the fluorinated graphite sedimentation rate in Table 4, it can be seen that all exhibit excellent dispersibility. On the other hand, in Comparative Example engine lubricating oil compositions, as is clear from Tables 5 to 6, after 10 days of standing at room temperature, sedimentation had already occurred, and compared with the engine lubricating oil compositions of the present invention, fluorination It can be seen that the dispersibility of graphite is inferior. Regarding the friction reducing effect, it is clear from Table 7 that the effect of reducing the friction coefficient is greater in the case where the fluorinated graphite is added than in the case where the fluorinated graphite is not added. Moreover, Table 7
From the above, even if the engine lubricating oil composition of the present invention is used as a fluorinated graphite mother liquor and blended with a base oil together with other additives, the dispersibility of the fluorinated graphite is not impeded at all, and the excellent fluorinated graphite is excellent. It can also be seen that the wear reduction effect can be obtained.

【0037】[0037]

【発明の効果】以上詳述したように、本発明のエンジン
潤滑油組成物によれば、フッ化黒鉛の分散性が良好とな
り、高出力、高回転のエンジンに必要な耐荷重焼き付き
防止、摩擦低減などの優れた性能を有するエンジン油と
して使用することができる。また、本発明のエンジン潤
滑油組成物は、フッ化黒鉛母液として使用することもで
き、他の所要の添加剤とともに基油に配合した際に、フ
ッ化黒鉛の分散性は阻害されず、上記の高出力、高回転
のエンジンに必要な優れた性能を有するエンジン油とす
ることができる。
As described in detail above, according to the engine lubricating oil composition of the present invention, the dispersibility of fluorinated graphite is improved, and the load seizure prevention and friction necessary for a high-power, high-rotation engine are prevented. It can be used as an engine oil having excellent performance such as reduction. Further, the engine lubricating oil composition of the present invention can also be used as a fluorinated graphite mother liquor, and when blended in a base oil together with other required additives, the dispersibility of the fluorinated graphite is not impaired, It is possible to obtain an engine oil having excellent performance required for a high-output, high-rotation engine.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 C10N 30:08 40:25 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (51) Int.Cl. 5 Identification code Internal reference number FI technical display location C10N 30:08 40:25

Claims (1)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 フッ化黒鉛0.01〜5重量%、およ
び、 ビスタイプのアルケニルコハク酸イミドまたはその誘導
体であって、ポリアミノ基の数が20〜60の化合物5
〜50重量%、を必須成分としてなることを特徴とする
エンジン潤滑油組成物。
1. A fluorinated graphite in an amount of 0.01 to 5% by weight, and a bis-type alkenyl succinimide or a derivative thereof having a polyamino group number of 20 to 60.
The engine lubricating oil composition is characterized by comprising ˜50% by weight as an essential component.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
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