JPH0465498B2 - - Google Patents
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- JPH0465498B2 JPH0465498B2 JP58245317A JP24531783A JPH0465498B2 JP H0465498 B2 JPH0465498 B2 JP H0465498B2 JP 58245317 A JP58245317 A JP 58245317A JP 24531783 A JP24531783 A JP 24531783A JP H0465498 B2 JPH0465498 B2 JP H0465498B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明はガス拡散電極の創案に係り、燃料電池
や酸素−金属電池等の電池類や食塩電解槽その他
の電気化学的装置に用いられるガス拡散電極に関
してその電極特性および寿命の優れたものとな
し、しかも低コスト且つ容易に製造し得るように
したものである。
や酸素−金属電池等の電池類や食塩電解槽その他
の電気化学的装置に用いられるガス拡散電極に関
してその電極特性および寿命の優れたものとな
し、しかも低コスト且つ容易に製造し得るように
したものである。
燃料電池などに用いられるガス拡散電極は一般
に触媒層と集電体および防水通気性を有する拡散
層とから構成され、その集電体としては耐電解液
性および耐反応ガス性を有する金属のメツシユや
エキスパンドメタル、パンチングメタル等が用い
られ、又拡散層としてはポリテトラフルオロエチ
レン樹脂の微細繊維材などの撥水性を有する弗素
樹脂系多孔質膜材が用いられている。即ち集電体
としては上記のように耐電解液性および耐反応ガ
ス性を有する限られた金属材料しか使用できない
ので高価となり、又拡散層として使用される弗素
樹脂系多孔質膜は絶縁体であるため発生電気の取
出し或いは供給、更には各セルの接続などを行う
に当つてリード線を外部に取出すことが必要であ
り、煩雑である。そこで上記のような不利を避け
るように拡散層を導電性とし、触媒層から拡散層
を通して背面に直接電気的接続が得られるような
構造のものが提案されており、即ち拡散層として
黒鉛粉末を弗素樹脂系などの撥水性を有するバイ
ンダーで結着したり多孔質体を使用し、或いは弗
素樹脂等により防水処理を施したカーボンペーパ
ーなどを使用することが提案されている。然しく
これ得らの場合においては孔径が比較的大きく又
均一性にも欠けるため充分な防水性を得るには前
記バインダーとしての撥水性樹脂が多量に必要と
なり、しかもその結果は導電性が劣化する不利を
有し、勿論上記のような防水処理自体も煩雑とな
る。
に触媒層と集電体および防水通気性を有する拡散
層とから構成され、その集電体としては耐電解液
性および耐反応ガス性を有する金属のメツシユや
エキスパンドメタル、パンチングメタル等が用い
られ、又拡散層としてはポリテトラフルオロエチ
レン樹脂の微細繊維材などの撥水性を有する弗素
樹脂系多孔質膜材が用いられている。即ち集電体
としては上記のように耐電解液性および耐反応ガ
ス性を有する限られた金属材料しか使用できない
ので高価となり、又拡散層として使用される弗素
樹脂系多孔質膜は絶縁体であるため発生電気の取
出し或いは供給、更には各セルの接続などを行う
に当つてリード線を外部に取出すことが必要であ
り、煩雑である。そこで上記のような不利を避け
るように拡散層を導電性とし、触媒層から拡散層
を通して背面に直接電気的接続が得られるような
構造のものが提案されており、即ち拡散層として
黒鉛粉末を弗素樹脂系などの撥水性を有するバイ
ンダーで結着したり多孔質体を使用し、或いは弗
素樹脂等により防水処理を施したカーボンペーパ
ーなどを使用することが提案されている。然しく
これ得らの場合においては孔径が比較的大きく又
均一性にも欠けるため充分な防水性を得るには前
記バインダーとしての撥水性樹脂が多量に必要と
なり、しかもその結果は導電性が劣化する不利を
有し、勿論上記のような防水処理自体も煩雑とな
る。
本発明は上記したような実情に鑑み検討を重ね
て創案されたものであつて、その基本的な構成関
係は第１図に示すように、一般的な延伸多孔質弗
素樹脂フイルム製造法によつて得られる膜厚が
15μｍ以下で、平均孔径が0.2〜15μｍであり、空
孔率90％以上の特性を有する高延伸倍率繊維材
（例えば商品名ゴアテツクス（登録商標）バツグ
フイルターに使用されているフイルムで平均孔径
3μｍ、膜厚12μｍ、空隙率95％）１を用い、延伸
繊維材１は焼成品および未焼成品の何れであつて
もよい。然してこのような延伸繊維材１の一側に
触媒層２が層着され、この触媒層２は活性炭素、
グラフアイト粉末、カーボンブラツク或いはそれ
らの混合物に触媒を担持させたもの、或いは炭素
粉末および触媒粉末を混合したものを弗素樹脂接
着剤などで結着させたものである。更に繊維材１
の他側には拡散層３を層着するが、この拡散層３
は上記のような特定の延伸繊維材１が用いられて
いるので該繊維材１自体が防水性を有し拡散層３
において強い防水性を必要としないことになり、
このため従来のように多量の撥水性樹脂等を用い
る必要がなく、例えばカーボンペーパー若干の防
水処理したカーボンペーパーでよく、又炭素粉末
を撥水性樹脂で結着したもので充分であり、前記
触媒層２についても同様である。
て創案されたものであつて、その基本的な構成関
係は第１図に示すように、一般的な延伸多孔質弗
素樹脂フイルム製造法によつて得られる膜厚が
15μｍ以下で、平均孔径が0.2〜15μｍであり、空
孔率90％以上の特性を有する高延伸倍率繊維材
（例えば商品名ゴアテツクス（登録商標）バツグ
フイルターに使用されているフイルムで平均孔径
3μｍ、膜厚12μｍ、空隙率95％）１を用い、延伸
繊維材１は焼成品および未焼成品の何れであつて
もよい。然してこのような延伸繊維材１の一側に
触媒層２が層着され、この触媒層２は活性炭素、
グラフアイト粉末、カーボンブラツク或いはそれ
らの混合物に触媒を担持させたもの、或いは炭素
粉末および触媒粉末を混合したものを弗素樹脂接
着剤などで結着させたものである。更に繊維材１
の他側には拡散層３を層着するが、この拡散層３
は上記のような特定の延伸繊維材１が用いられて
いるので該繊維材１自体が防水性を有し拡散層３
において強い防水性を必要としないことになり、
このため従来のように多量の撥水性樹脂等を用い
る必要がなく、例えばカーボンペーパー若干の防
水処理したカーボンペーパーでよく、又炭素粉末
を撥水性樹脂で結着したもので充分であり、前記
触媒層２についても同様である。
即ち前記した延伸多孔質弗素樹脂フイルム１が
膜厚15μｍ以下で、平均孔径0.2〜15μｍの延伸フ
イルム１に上記のような触媒層２、拡散層３を積
層して加圧成形すると上記延伸フイルム１の厚さ
がそれなりに薄くなると共にその構造は密となり
実質的に通気性はあまり変化しないで防水性は一
層向上されることになり、しかも好ましいことは
上記延伸フイルム１は元来が絶縁材として作用し
導電性の得られないものであるに拘わらず、多孔
組織中に炭素粉末などの導電性粉末を圧入分散
し、良好な導電性を示すこととなる。蓋し介在層
として用いられた前記延伸フイルム１が触媒層２
および拡散層３と共に加圧成形されることにより
極めて薄い該延伸フイルム１に撥水性に富んだ防
水層が形成されると共にその多孔組織中に導電性
の粉末が分散して入り込むことにより導電性が得
られることになり、その厚みも薄くなることから
大きな電気的抵抗を示さないことになるものと推
定される。
膜厚15μｍ以下で、平均孔径0.2〜15μｍの延伸フ
イルム１に上記のような触媒層２、拡散層３を積
層して加圧成形すると上記延伸フイルム１の厚さ
がそれなりに薄くなると共にその構造は密となり
実質的に通気性はあまり変化しないで防水性は一
層向上されることになり、しかも好ましいことは
上記延伸フイルム１は元来が絶縁材として作用し
導電性の得られないものであるに拘わらず、多孔
組織中に炭素粉末などの導電性粉末を圧入分散
し、良好な導電性を示すこととなる。蓋し介在層
として用いられた前記延伸フイルム１が触媒層２
および拡散層３と共に加圧成形されることにより
極めて薄い該延伸フイルム１に撥水性に富んだ防
水層が形成されると共にその多孔組織中に導電性
の粉末が分散して入り込むことにより導電性が得
られることになり、その厚みも薄くなることから
大きな電気的抵抗を示さないことになるものと推
定される。
本発明によるものにおいて多孔質四弗化エチレ
ン樹脂の膜厚が15μｍ以上であると加圧したとき
に有効な導電性が得られないと共に通気性の損わ
れる傾向が大であり、又該膜厚が2μｍ以下であ
ると取扱い性が著しく悪くなると共に有効な防水
性が得られなくなる。又平均孔径0.2μｍ以下では
加圧積層後においても有効な導電性を得ることが
できず、これに対してこの平均孔径が15μｍ以上
のものにおいては加圧積層によつても本発明の目
的とする防水層を形成することができない。同様
に空隙率が90％以下のものを有効な導電性が得ら
れない。
ン樹脂の膜厚が15μｍ以上であると加圧したとき
に有効な導電性が得られないと共に通気性の損わ
れる傾向が大であり、又該膜厚が2μｍ以下であ
ると取扱い性が著しく悪くなると共に有効な防水
性が得られなくなる。又平均孔径0.2μｍ以下では
加圧積層後においても有効な導電性を得ることが
できず、これに対してこの平均孔径が15μｍ以上
のものにおいては加圧積層によつても本発明の目
的とする防水層を形成することができない。同様
に空隙率が90％以下のものを有効な導電性が得ら
れない。
なお上記した積層一体化に当つては面圧10Kg／
cm2以上とすることが好ましく、この程度以下では
一体化が得られないと共に前記したような導電性
も適切に得られない。又1000Kg／cm2を超えるよう
な面圧では電極全体としての通気性に支障を来
す。更に何れにしても上記面圧で積層された素材
の厚みが50％以上低減するようにする。
cm2以上とすることが好ましく、この程度以下では
一体化が得られないと共に前記したような導電性
も適切に得られない。又1000Kg／cm2を超えるよう
な面圧では電極全体としての通気性に支障を来
す。更に何れにしても上記面圧で積層された素材
の厚みが50％以上低減するようにする。
本発明によるものの具体的な製造例について説
明すると以下の如くである。
明すると以下の如くである。
製造例 １
特開昭57−30270号公報に記載されているガス
拡散電極用材料として、カーボンブラツク（アメ
リカ合衆国キヤボツト社製VULCANXC−72）
70％を含み微小結節と微細繊維とからなる弗素樹
脂系延伸多孔質膜体２種類を製造した。即ちこの
膜体の物性は最大孔径が0.6μｍ、ガレー数11秒、
膜厚120μｍのものおよび最大孔径0.8μｍ、ガレー
数10秒で膜厚80μｍのものである。
拡散電極用材料として、カーボンブラツク（アメ
リカ合衆国キヤボツト社製VULCANXC−72）
70％を含み微小結節と微細繊維とからなる弗素樹
脂系延伸多孔質膜体２種類を製造した。即ちこの
膜体の物性は最大孔径が0.6μｍ、ガレー数11秒、
膜厚120μｍのものおよび最大孔径0.8μｍ、ガレー
数10秒で膜厚80μｍのものである。
これら２枚の膜体を平均孔径5μｍ、空隙率97
％、膜厚10μｍの延伸多孔質弗素樹脂繊維状材を
介して前記した第１図のように重合し、これを更
に紙を重ねた状態でロール加圧して厚さ80μｍの
積層構造膜を得た。更に斯うして得られた構造膜
の四辺を固定して355℃、５分間の加熱をなし積
層一体構造膜とした。即ち上記のようにして得ら
れた構造膜の物性は最大孔径が0.5μｍ、ガーレー
数80秒、膜厚100μｍのものであり、この膜をメ
タノールで湿潤化してから水とメタノールを置換
し、更に塩化白金酸水溶液に置換した後に還元す
ることにより白金担持量が0.7wt％の電極膜を得
た。
％、膜厚10μｍの延伸多孔質弗素樹脂繊維状材を
介して前記した第１図のように重合し、これを更
に紙を重ねた状態でロール加圧して厚さ80μｍの
積層構造膜を得た。更に斯うして得られた構造膜
の四辺を固定して355℃、５分間の加熱をなし積
層一体構造膜とした。即ち上記のようにして得ら
れた構造膜の物性は最大孔径が0.5μｍ、ガーレー
数80秒、膜厚100μｍのものであり、この膜をメ
タノールで湿潤化してから水とメタノールを置換
し、更に塩化白金酸水溶液に置換した後に還元す
ることにより白金担持量が0.7wt％の電極膜を得
た。
即ち上記のようにして得られた延伸膜材は第２
ａ図に示すように該膜材１０の片面（カーボン層
の薄い側）にカーボンペーパー１１を当て、又そ
の裏面にステンレスネツト１２を介してステンレ
ス板１３を接合させることにより第２図に示すよ
うな食塩電解槽２０のガス拡散電極となし、陽極
液（例えば25wt％NaCl）の導入口１６と陰極液
（例えば30wt％NaOH）の導入口１７との間にイ
オン交換膜（例えばナフイオン227）１５を使用
し、食塩電解を行つたところ、電流密度20A／ｄ
m2、槽温度85℃で電解初期には槽電圧が2.30Vで
あり、この値は90日後においても殆んど変化しな
かつた。勿論電極よりの漏水を全く見ることがな
く、安定した操業をなすことができた。
ａ図に示すように該膜材１０の片面（カーボン層
の薄い側）にカーボンペーパー１１を当て、又そ
の裏面にステンレスネツト１２を介してステンレ
ス板１３を接合させることにより第２図に示すよ
うな食塩電解槽２０のガス拡散電極となし、陽極
液（例えば25wt％NaCl）の導入口１６と陰極液
（例えば30wt％NaOH）の導入口１７との間にイ
オン交換膜（例えばナフイオン227）１５を使用
し、食塩電解を行つたところ、電流密度20A／ｄ
m2、槽温度85℃で電解初期には槽電圧が2.30Vで
あり、この値は90日後においても殆んど変化しな
かつた。勿論電極よりの漏水を全く見ることがな
く、安定した操業をなすことができた。
製造例 ２
白金触媒10wt％を担持したカーボンブラツク
（アメリカ合衆国キヤボツト社製VULCANXC−
72）に、ポリテトラフルオロデイスパージヨンを
樹脂分で10wt％添加し、混練した後展開して厚
さ0.15mmのシート状として触媒層を形成した。
（アメリカ合衆国キヤボツト社製VULCANXC−
72）に、ポリテトラフルオロデイスパージヨンを
樹脂分で10wt％添加し、混練した後展開して厚
さ0.15mmのシート状として触媒層を形成した。
又上記とは別に白金触媒を担持しない上記と同
じカーボンブラツクに同じデイスパージヨンを樹
脂分で10重量％添加し、混練展開して厚さ0.08mm
のシート状とした拡散層を形成した。
じカーボンブラツクに同じデイスパージヨンを樹
脂分で10重量％添加し、混練展開して厚さ0.08mm
のシート状とした拡散層を形成した。
上記したような各シートを平均孔径3μｍで、
膜厚10μｍであり、空隙率96％の延伸多孔質弗素
樹脂フイルム１を介して重合させてから両端面を
平均孔径0.2μｍの多孔質弗素樹脂膜で挾み、面圧
30Kg／cm2で加圧一体化した後、更に250℃、10分
間の加熱処理をなし、冷却してから両端面の多孔
質弗素樹脂膜を剥がして全厚みが0.18mmの本発明
による電極膜を得た。
膜厚10μｍであり、空隙率96％の延伸多孔質弗素
樹脂フイルム１を介して重合させてから両端面を
平均孔径0.2μｍの多孔質弗素樹脂膜で挾み、面圧
30Kg／cm2で加圧一体化した後、更に250℃、10分
間の加熱処理をなし、冷却してから両端面の多孔
質弗素樹脂膜を剥がして全厚みが0.18mmの本発明
による電極膜を得た。
このものは更にその拡散層側表面にポリテトラ
フルオロエチレン60％とFEP40％の割合で混合
した水性分散液を塗布した後、更に同じ組成の水
性分散液を含浸塗布させたカーボンペーパーを押
し当てて300℃に加圧加熱して集電体を接着し、
ガス拡散電極とした。
フルオロエチレン60％とFEP40％の割合で混合
した水性分散液を塗布した後、更に同じ組成の水
性分散液を含浸塗布させたカーボンペーパーを押
し当てて300℃に加圧加熱して集電体を接着し、
ガス拡散電極とした。
然して上記のようにして作製された電極を陽
極、陰極とし、電解液にKOHを用いて酸素−水
素燃料電池を構成したものについてその出力特性
を測定した結果は第３図の通りであつて安定した
ものであり、又耐用性試験を行つた結果は第４図
の通りであつて、放電時間2000時間以上でなお充
分な耐用性を有することが確認された。
極、陰極とし、電解液にKOHを用いて酸素−水
素燃料電池を構成したものについてその出力特性
を測定した結果は第３図の通りであつて安定した
ものであり、又耐用性試験を行つた結果は第４図
の通りであつて、放電時間2000時間以上でなお充
分な耐用性を有することが確認された。
以上説明したように本発明によるときは膜厚
15μｍ以下で平均孔径が0.2μｍ以上15μｍ未満であ
り空隙率90％以上を有する延伸多孔質四弗化エチ
レン樹脂薄膜を介して炭素粉末とバインダーおよ
び触媒から成る触媒層と導電性多孔質層である拡
散層を圧入分散して一体化することにより、比較
的薄膜のガス拡散電極を形成し得ると共に適切な
通電性と通気性を確保し、しかも防水性を良好と
して拡散層材質としてより広範な材料の使用を可
能となし、低コストに充分な耐用性をもつた製品
を提供せしめ、更には装置全体のコンパクト化を
図り得るなどの作用効果を有しており、工業的に
その効果の大きい発明である。
15μｍ以下で平均孔径が0.2μｍ以上15μｍ未満であ
り空隙率90％以上を有する延伸多孔質四弗化エチ
レン樹脂薄膜を介して炭素粉末とバインダーおよ
び触媒から成る触媒層と導電性多孔質層である拡
散層を圧入分散して一体化することにより、比較
的薄膜のガス拡散電極を形成し得ると共に適切な
通電性と通気性を確保し、しかも防水性を良好と
して拡散層材質としてより広範な材料の使用を可
能となし、低コストに充分な耐用性をもつた製品
を提供せしめ、更には装置全体のコンパクト化を
図り得るなどの作用効果を有しており、工業的に
その効果の大きい発明である。
図面は本発明の技術的内容を示すものであつ
て、第１図は本発明によるガス拡散電極の断面
図、第２図はその製造例によるものを電解槽に適
用した状態の断面的説明図、第２ａ図は第２図中
ａで示す部分の拡大断面図、第３図はその製造
例によるものの出力特性測定結果の図表、第４図
はその耐用性試験結果の図表である。 然してこれらの図面において、１は延伸多孔質
四弗化エチレン樹脂薄膜材、２は触媒層、３は拡
散層、１０は電極膜材、１１はカーボンペーパ
ー、１２はステンレスネツト、１３はステンレス
板、１６は陽極液導入口、１７は陰極液導入口、
２０は電解槽を示すものである。
て、第１図は本発明によるガス拡散電極の断面
図、第２図はその製造例によるものを電解槽に適
用した状態の断面的説明図、第２ａ図は第２図中
ａで示す部分の拡大断面図、第３図はその製造
例によるものの出力特性測定結果の図表、第４図
はその耐用性試験結果の図表である。 然してこれらの図面において、１は延伸多孔質
四弗化エチレン樹脂薄膜材、２は触媒層、３は拡
散層、１０は電極膜材、１１はカーボンペーパ
ー、１２はステンレスネツト、１３はステンレス
板、１６は陽極液導入口、１７は陰極液導入口、
２０は電解槽を示すものである。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 炭素粉末とバインダーおよび触媒から成る触
媒層、膜厚が15μｍ以下で平均孔径が0.2μｍ以上
15μｍ未満であつて空隙率90％以上を有する延伸
多孔質四弗化エチレン樹脂薄膜、および導電性多
孔質層である拡散層の三層から成り、前記触媒層
の導電性粉末が延伸多孔質四弗化エチレン樹脂膜
中に圧入分散されていることを特徴とするガス拡
散電極。 ２ 延伸多孔質四弗化エチレン樹脂薄膜が無数の
結節部とそれらを相互に連結した微細繊維からな
る特許請求の範囲第１項に記載のガス拡散電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58245317A JPS60140668A (ja) | 1983-12-28 | 1983-12-28 | ガス拡散電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58245317A JPS60140668A (ja) | 1983-12-28 | 1983-12-28 | ガス拡散電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60140668A JPS60140668A (ja) | 1985-07-25 |
| JPH0465498B2 true JPH0465498B2 (ja) | 1992-10-20 |
Family
ID=17131864
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58245317A Granted JPS60140668A (ja) | 1983-12-28 | 1983-12-28 | ガス拡散電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60140668A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6441168A (en) * | 1987-08-07 | 1989-02-13 | Tanaka Precious Metal Ind | Gas permeating film |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS509724A (ja) * | 1973-06-01 | 1975-01-31 |
-
1983
- 1983-12-28 JP JP58245317A patent/JPS60140668A/ja active Granted
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS509724A (ja) * | 1973-06-01 | 1975-01-31 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60140668A (ja) | 1985-07-25 |
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