JPH0465100B2 - - Google Patents
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- JPH0465100B2 JPH0465100B2 JP60023294A JP2329485A JPH0465100B2 JP H0465100 B2 JPH0465100 B2 JP H0465100B2 JP 60023294 A JP60023294 A JP 60023294A JP 2329485 A JP2329485 A JP 2329485A JP H0465100 B2 JPH0465100 B2 JP H0465100B2
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Description
［産業上の利用分野］
この発明は、難燃性ポリプロピレン組成物に関
し、さらに詳しく言うと、衝撃強度が大きく、光
沢性が良好で、ブリードアウトのない難燃性の成
形品に成形可能な難燃性ポリプロピレン組成物に
関する。
［従来の技術およびその問題点］
従来、ポリプロピレンの難燃化（アメリカの
UL−規格のUL−94に定められた難燃性基準Ｖ−
０を達成）するために、ブロム系難燃剤および金
属酸化物系難燃剤を配合することが提案されてい
る（たとえば特開昭57−73032号公報参照）。
確かに、前記公報の記載によると、エチレン−
プロピレン共重合体に、テトラブロモビスフエノ
ールＡのビス（２，３−ジブロモプロピル）エー
テル（以下、DPTBAと略称する。）とテトラブ
ロモブシフエノールＳのビス（２，３−ジブロモ
プロピル）エーテル（以下、DPTBSと略称する
ことが有る。）と三酸化アンチモンとを配合する
と、Ｖ−０の難燃性およびブリードアウトの低減
が達成されてはいるが、この発明者の実験による
とプロピレンホモ重合体に前記DPTBSと三酸化
アンチモンとを配合しただけでは、難燃性は解決
できるが、ブリードアウトは以前として未解決で
あり、しかもその成形品は衝撃強度が非常に悪い
ことが判明した（後述の比較例１を参照）。難燃
性が解決できたとしても、上述のような問題点を
有する樹脂組成物は、表面の外観が良好でブリー
ドアウトがなく、衝撃強度の要求される大型の成
形品たとえばテレビのバツクカバー、OA機器の
ハウジング等に対して不適当である。
この発明は前記事情に基づいてなされたもので
ある。
すなわち、この発明の目的は、高度の難燃化お
よびブリードアウトの解消を達成すると共に、衝
撃強度が大きくて表面の光沢度が良好な成形品に
成形可能なポリプロピレン組成物を提供すること
に有る。
前記目的を達成するために、この発明者が鋭意
研究したところ、プロピレンホモ重合体とエチレ
ン−プロピレンランダム共重合体と混合物に特定
の配合割合で特定のゴムを配合した組成物に、特
定の配合割合でDPTBSと三酸化アンチモンとを
配合してなるポリプロピレン組成物は、さらに高
い衝撃強度および光沢度を有すると共にブリード
アウトしない難燃性の成形品に成形可能であるこ
とを見出してこの発明に到達した。
［前記問題点を解決するための手段］
前記目的を達成するためのこの発明の概要は、
プロピレンホモ重合体50〜95重量％とエチレンを
0.3〜８重量％含有する結晶性重合体であるエチ
レン−プロピレンランダム共重合体５〜50重量％
とからなるポリプロピレン混合物60〜86.5重量
％、ムーニー粘度が30以上であるエチレン−プロ
ピレン共重合ゴム３〜20重量％、テトラブロモビ
スフエノールＳのビス（２，３−ジブロモプロピ
ル）エーテル8.5〜15重量％、および三酸化アン
チモン２〜10重量％有することを特徴とする難燃
性ポリプロピレン組成物である。
前記プロプレンホモ重合体としては、実質的に
アイソタクチツク構造を有して結晶性のポリプロ
ピレンホモ重合体が好適である。
前記エチレン−プロピレンランダム共重合体
は、エチレンを0.3〜８重量％含有する結晶性重
合体である。
前記エチレン−プロピレン共重合ゴムは、エチ
レンとプロピレンとのランダム共重合体であつて
通常EPMと称するエラストマーを好適に使用す
ることができ、この発明で重要なことは、前記エ
チレン−プロピレン共重合ゴムのムーニー粘度が
30以上であることである。このムーニー粘度が30
よりも小さいと、成形品の表面にブリードアウト
が発生する。なお、このエチレン−プロピレン共
重合ゴムのムーニー粘度が30以上である限り、難
燃性ポリプロピレン組成物の流動性を改善するた
めに、ムーニー粘度が30よりも小さいエチレン−
プロピレン共重合ゴムを混合しても良い。この場
合、ムーニー粘度が30よりも小さいエチレン−プ
ロピレン共重合ゴムと、ムーニー粘度が30以上で
あるエチレン−プロピレン共重合ゴムの配合比
は、重量比で１：９〜５：５が適当である。ま
た、このエチレン−プロピレン共重合ゴムに関し
て重要なことは、その分子鎖中に第３成分を含ん
だ三元共重合体であつてはならないことである。
ムーニー粘度がたとえ30以上であつたとしても、
三元共重合体ゴムであるたとえばEPDMの配合
は、成形品の光沢度を低下させるからである。
前記DPTBSおよび三酸化アンチモンは難燃剤
として配合するものであるが、この難燃剤の代り
に他の難燃剤を使用しても、難燃性、ブリードア
ウトの低減、高い衝撃強度、高い光沢度を有する
成形品が得られないことは注目すべきことであ
る。
この発明では、ポリプロピレンホモ重合体50〜
95重量％とエチレン−プロピレンランダム共重合
体５〜50重量％とからなるポリプロピレン混合物
60〜86.5重量％、好ましくは70〜85重量％で、ム
ーニー粘度が30以上であるエチレン−プロピレン
共重合ゴムを３〜20重量％、好ましくは５〜15重
量％で、DPTBSを8.5〜15重量部、好ましくは９
〜12重量％で、および三酸化アンチモンを２〜10
重量％、好ましくは３〜７重量％で配合すること
が重要である。
前記プロピレンホモ重合体とエチレン−プロピ
レンランダム共重合体とのポリプロピレン混合物
の配合量が前記60重量％よりも少ないとポリプロ
ピレン組成物の成形加工性が不良となり、また配
合量が85.5重量％よりも多いと難燃性、耐衝撃性
が低下することとなる。前記エチレン−プロピレ
ン共重合ゴムの配合量が３重量％よりも少ないと
ポリプロピレン組成物の成形品の衝撃強度が低下
するし、20重量％よりも多いと、製品コストが上
がることとなる。また、前記DPTBSの配合量が
8.5重量％よりも少ないとポピプロピレン組成物
による成形品の難燃性が悪くなり、15重量％より
も多いブリードアウトが生じる。前記三酸化アン
チモンの配合量が２重量％よりも少ないと前記
DPTBSと共に配合する相剰効果がなく、10重量
％よりも多いと、難燃性ポリプロピレン組成物の
密度および製品コストが上がる。
この発明のプロピレンホモ重合体とエチレン−
プロピレンランダム共重合体とからなるポリプロ
ピレン混合物を配合したこの発明の難燃性ポリプ
ロピレン組成物、ブリードアウトを皆無とし、さ
らに大きな衝撃強度を有すると共にさらに大きな
光沢度を有する難燃性の成形品に成形可能な組成
物とすることができる。
特に注意すべきこととして、前記エチレン−プ
ロピレンランダム共重合体の代りにエチレン−プ
ロピレンブロツク共重合体を配合してもこの発明
の目的を達成することができず、むしろ難燃性が
低下すると共にブリードアウトが激しくなること
である。
前記プロピレンホモ重合体とエチレン−プロピ
レンランダム共重合体との配合割合は、プロピレ
ンホモ重合体が50〜95重量％、エチレン−プロピ
レンランダム共重合体が５〜50重量％である。こ
のエチレン−プロピレンランダム共重合体の配合
量が５重量％よりも少ないと、特にこれを配合す
る効果がなく、50重量％のよりも多いと配合量の
増加に比例した効果が得られない。
この発明に係る難燃性ポリプロピレン組成物
は、前記各成分を配合することにより得ることが
できる。
また、この発明に係る難燃性ポリプロピレン組
成物は、十分な難燃性、ブリードアウトの解消、
大きな衝撃強度および高い光沢度を阻害しない限
り、他の添加剤たとえば２，６−ジ−ｔ−ブチル
−ｐ−クレゾール等の酸化防止剤、フエニルサリ
シレート等の紫外線吸収剤、ポリオキシエチレン
アルキルアミン等の帯電防止剤、滑剤、離型剤等
を適宜で含んでいても良い。
この発明に係る難燃性ポリプロピレン組成物に
関し、前記各成分の配合の順序には制限がない。
また配合の方法としては、樹脂組成物を製造す
る際の通常の配合方法を採用することができ、た
とえば、ポリプロピレン成分その他の各成分を予
備混合しておき、得られた予備混合物をさらに混
練する方法、前記ポリプロピレン成分に高配合量
でDPTBSおよび三酸化アンチモンを配合してマ
スタバツチ組成物を製造しておき、このマスタバ
ツチ組成物にポリプロピレン成分およびエチレン
−プロピレン共重合ゴムを配合して、この発明で
規定する配合割合になるまで前記マスタバツチ組
成物を希釈する方法等が挙げられる。
配合は、たとえば、リボンブレンダー、タンブ
ルミキサー、ヘンシエルミキサー、オープンロー
ル、バンバリーミキサー、単軸スクリユー押出し
機、２軸スクリユー押出し機、単軸往復動スクリ
ユー混練機等により行なうことができる。
このようにして得られる難燃性ポリプロピレン
組成物は、射出成形、金型成形、押出成形等の各
種の成形法により種々の成形品に成形することが
できる。特にこの難燃性ポリプロピレン組成物
は、この発明の効果を最も良く発現するものとし
て、大型の成形品たとえばOA機器のハウジン
グ、テレビキヤビネツト、テレビバツクカバー等
に好適である。
［発明の効果］
この発明によると、プロピレン成分としてプロ
ピレンホモ共重合体とエチレン−プロピレンラン
ダム共重合体とを特定の割合で配合してなるポリ
プロピレン混合物を配合すると、ブリードアウト
を全く解消することができると共に成形品の衝撃
強度を更に向上させ、同時に光沢度をも向上させ
た難燃性ポリプロピレン組成物を提供することが
できる。
［実施例］
次にこの発明の実施例および比較例を示してこ
の発明を更に具体的に説明する。なお、この発明
は、この実施例に限定されないことは言うまでも
ない。
実施例１〜３、比較例１〜11
第１表に示す配合組成にて、ナカタニ機械(株)製
の50ミリ単軸押出し機により、200〜230℃の加熱
条件下で混練してペレツトを得た。このペレツト
を、東芝機械(株)製の６オンス射出成形機により、
200〜210℃の加熱条件下でテストピースを作成し
た。このテストピースにつき、UL−94規格に従
つて燃焼性を評価し、JIS K7105に従つて60°鏡
面での光沢度を評価し、ASTM D256に準拠し
てアイゾツト衝撃強度（ノツチ付き）を測定し
た。
また、前記テストピースである射出成形プレー
ト（75×75×３mm）を90°ギアオープン中で48時
間放置した後の表面状態を、その表面の拭き取り
前後の表面状態を目視で比較してブリードアウト
を評価した。
結果を第１表に示す。
なお、第１表におけるDPTBSは、次の構造を
有し、丸菱油化(株)製の商品名「ノンネンPR−２」
である。
また、比較例９では、DPTBSの代りに次の構
造を有し、帝人化成(株)製の商品名「FG3100」を
使用した。
[Field of Industrial Application] This invention relates to a flame-retardant polypropylene composition, and more specifically, a flame-retardant polypropylene composition that has high impact strength, good gloss, and can be molded into flame-retardant molded products without bleed-out. The present invention relates to flammable polypropylene compositions. [Conventional technology and its problems] Conventionally, flame retardant polypropylene (American
Flame retardant standard V- specified in UL-94 of UL-standard
0), it has been proposed to blend a bromine-based flame retardant and a metal oxide-based flame retardant (see, for example, JP-A-57-73032). Indeed, according to the above publication, ethylene-
Bis(2,3-dibromopropyl) ether of tetrabromobisphenol A (hereinafter referred to as DPTBA) and bis(2,3-dibromopropyl) ether of tetrabromobutyphenol S (hereinafter referred to as DPTBA) are added to the propylene copolymer. , sometimes abbreviated as DPTBS) and antimony trioxide, V-0 flame retardancy and reduced bleed-out have been achieved, but according to the inventor's experiments, propylene homopolymer By simply blending DPTBS and antimony trioxide, flame retardancy can be solved, but bleed-out remains unsolved and the impact strength of the molded products is found to be very poor (see below). (See Comparative Example 1). Even if flame retardancy can be solved, resin compositions with the above-mentioned problems can be used for large molded products that require good surface appearance, no bleed-out, and high impact strength, such as TV back covers, office automation equipment, etc. It is unsuitable for equipment housings, etc. This invention has been made based on the above circumstances. That is, an object of the present invention is to provide a polypropylene composition that achieves a high degree of flame retardancy and eliminates bleed-out, and that can be molded into molded products with high impact strength and good surface gloss. . In order to achieve the above object, the inventor conducted intensive research and found that a composition in which a specific rubber was blended at a specific blending ratio with a mixture of a propylene homopolymer and an ethylene-propylene random copolymer, This invention was achieved by discovering that a polypropylene composition containing a proportion of DPTBS and antimony trioxide can be molded into flame-retardant molded products that have even higher impact strength and gloss and do not bleed out. did. [Means for solving the above problems] The outline of this invention for achieving the above objects is as follows:
Propylene homopolymer 50-95% by weight and ethylene
5-50% by weight of ethylene-propylene random copolymer which is a crystalline polymer containing 0.3-8% by weight
60 to 86.5% by weight of a polypropylene mixture consisting of, 3 to 20% by weight of ethylene-propylene copolymer rubber having a Mooney viscosity of 30 or more, and 8.5 to 15% by weight of bis(2,3-dibromopropyl) ether of tetrabromobisphenol S. %, and 2 to 10% by weight of antimony trioxide. As the propene homopolymer, a crystalline polypropylene homopolymer having a substantially isotactic structure is suitable. The ethylene-propylene random copolymer is a crystalline polymer containing 0.3 to 8% by weight of ethylene. As the ethylene-propylene copolymer rubber, an elastomer which is a random copolymer of ethylene and propylene and is usually called EPM can be suitably used.What is important in this invention is that the ethylene-propylene copolymer rubber The Mooney viscosity of
Must be 30 or above. This Mooney viscosity is 30
If it is smaller than , bleed-out will occur on the surface of the molded product. In addition, as long as the Mooney viscosity of this ethylene-propylene copolymer rubber is 30 or more, ethylene-propylene copolymer rubber with a Mooney viscosity lower than 30 is used to improve the fluidity of the flame-retardant polypropylene composition.
Propylene copolymer rubber may also be mixed. In this case, the appropriate weight ratio of the ethylene-propylene copolymer rubber having a Mooney viscosity of less than 30 and the ethylene-propylene copolymer rubber having a Mooney viscosity of 30 or more is 1:9 to 5:5. . What is important about this ethylene-propylene copolymer rubber is that it must not be a terpolymer containing a third component in its molecular chain.
Even if the Mooney viscosity is 30 or more,
This is because blending a terpolymer rubber such as EPDM reduces the gloss of the molded product. The above DPTBS and antimony trioxide are blended as flame retardants, but even if other flame retardants are used in place of these flame retardants, flame retardancy, reduced bleed-out, high impact strength, and high gloss can be achieved. It is noteworthy that no molded article can be obtained. In this invention, polypropylene homopolymer 50~
Polypropylene mixture consisting of 95% by weight and 5-50% by weight of ethylene-propylene random copolymer
60-86.5% by weight, preferably 70-85% by weight, 3-20% by weight, preferably 5-15% by weight of ethylene-propylene copolymer rubber having a Mooney viscosity of 30 or more, and 8.5-15% by weight of DPTBS. parts, preferably 9
~12% by weight, and 2 to 10 antimony trioxide
It is important to incorporate it in % by weight, preferably 3-7% by weight. If the amount of the polypropylene mixture of the propylene homopolymer and the ethylene-propylene random copolymer is less than 60% by weight, the moldability of the polypropylene composition will be poor, and if the amount is more than 85.5% by weight. This results in a decrease in flame retardancy and impact resistance. If the amount of the ethylene-propylene copolymer rubber is less than 3% by weight, the impact strength of the molded product of the polypropylene composition will decrease, and if it is more than 20% by weight, the product cost will increase. In addition, the amount of DPTBS added is
If it is less than 8.5% by weight, the flame retardancy of the molded article made from the popipropylene composition will be poor, and if it is more than 15% by weight, bleed-out will occur. When the amount of antimony trioxide is less than 2% by weight,
There is no synergistic effect when compounding with DPTBS, and more than 10% by weight increases the density and product cost of the flame retardant polypropylene composition. The propylene homopolymer and ethylene of this invention
The flame-retardant polypropylene composition of the present invention, which is blended with a polypropylene mixture consisting of a propylene random copolymer, is molded into a flame-retardant molded article that has no bleed-out, has greater impact strength, and has even greater gloss. It can be made into a possible composition. It should be noted in particular that even if an ethylene-propylene block copolymer is blended in place of the ethylene-propylene random copolymer, the object of the present invention cannot be achieved; rather, the flame retardance decreases and This means that the bleed-out becomes severe. The blending ratio of the propylene homopolymer and the ethylene-propylene random copolymer is 50 to 95% by weight of the propylene homopolymer and 5 to 50% by weight of the ethylene-propylene random copolymer. If the amount of this ethylene-propylene random copolymer is less than 5% by weight, there is no particular effect of adding it, and if it is more than 50% by weight, no effect proportional to the increase in the amount can be obtained. The flame-retardant polypropylene composition according to the present invention can be obtained by blending the above-mentioned components. In addition, the flame-retardant polypropylene composition according to the present invention has sufficient flame retardancy, eliminates bleed-out,
Other additives, such as antioxidants such as 2,6-di-t-butyl-p-cresol, UV absorbers such as phenyl salicylate, polyoxyethylene alkyl amines, as long as they do not interfere with high impact strength and high gloss. It may contain an antistatic agent, a lubricant, a mold release agent, etc. as appropriate. Regarding the flame-retardant polypropylene composition according to the present invention, there is no restriction on the order in which the components are blended. Further, as a blending method, a usual blending method when manufacturing a resin composition can be adopted. For example, the polypropylene component and other components are premixed, and the obtained premix is further kneaded. A masterbatch composition is prepared by blending a high amount of DPTBS and antimony trioxide into the polypropylene component, and a polypropylene component and an ethylene-propylene copolymer rubber are blended into the masterbatch composition. Examples include a method of diluting the masterbatch composition until a specified blending ratio is reached. The blending can be carried out using, for example, a ribbon blender, tumble mixer, Henschel mixer, open roll, Banbury mixer, single-screw extruder, twin-screw extruder, single-screw reciprocating screw kneader, or the like. The flame-retardant polypropylene composition thus obtained can be molded into various molded articles by various molding methods such as injection molding, mold molding, and extrusion molding. In particular, this flame-retardant polypropylene composition best exhibits the effects of the present invention and is suitable for large molded products such as housings for office automation equipment, television cabinets, television back covers, and the like. [Effects of the Invention] According to the present invention, when a polypropylene mixture containing a propylene homocopolymer and an ethylene-propylene random copolymer in a specific ratio is blended as a propylene component, bleed-out can be completely eliminated. It is possible to provide a flame-retardant polypropylene composition which further improves the impact strength of molded articles and also improves gloss at the same time. [Examples] Next, the present invention will be explained in more detail by showing examples and comparative examples of the present invention. It goes without saying that the present invention is not limited to this embodiment. Examples 1 to 3, Comparative Examples 1 to 11 The compositions shown in Table 1 were kneaded into pellets using a 50 mm single-screw extruder manufactured by Nakatani Kikai Co., Ltd. under heating conditions of 200 to 230°C. Obtained. The pellets are processed using a 6-ounce injection molding machine manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd.
Test pieces were prepared under heating conditions of 200 to 210°C. For this test piece, flammability was evaluated according to the UL-94 standard, gloss at 60° mirror surface was evaluated according to JIS K7105, and Izo impact strength (notched) was measured according to ASTM D256. . In addition, the surface condition of the injection molded plate (75 x 75 x 3 mm), which is the test piece, was left in a 90° gear open for 48 hours, and the surface condition before and after wiping the surface was visually compared to determine bleed-out. was evaluated. The results are shown in Table 1. In addition, DPTBS in Table 1 has the following structure, and is manufactured by Marubishi Yuka Co., Ltd. under the trade name "Nonne PR-2".
It is. Moreover, in Comparative Example 9, a product having the following structure and manufactured by Teijin Kasei Ltd. under the trade name "FG3100" was used instead of DPTBS.
【表】【table】
Claims (1)
ンを0.3〜８重量％含有する結晶性重合体である
エチレン−プロピレンランダム共重合体５〜50重
量％とからなるポリプロピレン混合物60〜86.5重
量％、ムーニー粘度が30以上であるエチレン−プ
ロピレン共重合ゴム３〜20重量％、テトラブロモ
ビスフエノールＳのビス（２，３−ジブロモプロ
ピル）エーテル8.5〜15重量％、および三酸化ア
ンチモン２〜10重量％を有することを特徴とする
難燃性ポリプロピレン組成物。1 60-86.5% by weight of a polypropylene mixture consisting of 50-95% by weight of a propylene homopolymer and 5-50% by weight of an ethylene-propylene random copolymer which is a crystalline polymer containing 0.3-8% by weight of ethylene, Mooney 3 to 20% by weight of ethylene-propylene copolymer rubber having a viscosity of 30 or more, 8.5 to 15% by weight of bis(2,3-dibromopropyl) ether of tetrabromobisphenol S, and 2 to 10% by weight of antimony trioxide. A flame-retardant polypropylene composition comprising:
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| JPS61183337A JPS61183337A (en) | 1986-08-16 |
| JPH0465100B2 true JPH0465100B2 (en) | 1992-10-19 |
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1985
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