JPH0374274B2 - - Google Patents
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Description
〔産業上の利用分野〕
本発明は耐衝撃性に優れたポリフエニレンエー
テル系樹脂組成物、さらに詳しくは、トランス含
量が70〜95％の特定されたトランスポリブタジエ
ンをポリフエニレンエーテル系樹脂に配合して成
るポリフエニレンエーテル系樹脂組成物に関す
る。
〔従来の技術〕
ポリフエニレンエーテル樹脂、あるいはこれに
ポリスチレン樹脂、ゴム変性ポリスチレン系樹脂
等の熱可塑性樹脂をブレンドした樹脂等のポリフ
エニレンエーテル系樹脂は、ある程度高い成型
性、加工性、耐熱性、耐衝撃性、難燃性、電気特
性などのバランスがとれた樹脂として、例えば工
場部品、電気部品、事務器ハウジング、自動車部
品、精密部品などに広く用いられており、特に近
年、前記のように物性バランスが良好であること
から、その使用量が著しく増加している。
このような使用量の増加に伴い、樹脂組成物の
品質についても、ますます高度のものが要求され
るようになり、樹脂特性の改良が強く望まれてい
る。例えば、工業部品や電気部品においては、成
形品デザインの高級化あるいは省力化を目指して
ピンゲートやホツトランナーによる射出成形方式
を用いる傾向が高まり、離型時に割れ等の問題を
生じるため、耐衝撃性の改良が要望されている。
この改良の方法の一つとして古くよりポリフエ
ニレン系樹脂に、ポリブタジエン、ブタジエンと
スチレンのランダム、ブロツクまたはグラフト共
重合体等のブタジエン系ゴムをブレンドすること
が知られている。（特公昭47−32731号）しかし、
この方法による改良は目的とする耐衝撃はある程
度なされえるものの、曲げモジユラス（強さ）の
著しい低下をもたらす。特にブタジエン系ゴムが
ブタジエン単独重合体の場合には耐衝撃性の改良
が不十分なばかりか、改良すべきポリフエニレン
エーテル系樹脂がポリフエニレンエーテル樹脂単
独においては、引張強さと曲げモジユラス（強
さ）の著しい低下をもたらし、またポリフエニレ
ンエーテル樹脂とポリスチレンのブレンド物にお
いては熱変形温度の著しい低下をもたらすことが
知られる。（上述、特公昭47−32731号、実施例17
および18を参照）
〔発明が解決しようとする問題点〕
本発明は、ポリフエニレンエーテル系樹脂の曲
げモジユラス、熱変形温度等の物性を保持しつつ
耐衝撃性を改良するためになされたものである。
〔問題点を解決するための手段及び作用〕
本発明は、トランス含量が70〜95重量％の特定
されたトランスポリブタジエンが特にトランス含
量85％以上の樹脂状トランスポリブタジエンを、
ポリフエニレンエーテル系樹脂に配合すると他の
諸物性を低下させることなく耐衝撃性を改良し得
ることを見出したことに基きなされたものであ
る。
すなわち、本発明は、
(a) ポリフエニレンエーテル系樹脂 60〜99重量部
(b) トランス結合含量70〜95％のトランスポリブ
タジエン １〜40重量部
よりなり(a)成分と(b)成分の合計量が100重量部で
ある耐衝撃性に優れたポリフエニレンエーテル系
樹脂組成物に関するものである。
本発明のポリフエニレンエーテル系樹脂組成物
は耐衝撃性に優れるため、離型時における割れ等
が改善され、工業部品、電気部品、自動車部品等
に使用できる。又、本発明の樹脂組成物は着色性
や光沢が良好であり、事務器ハウジング用材料と
しても好適である。更に本発明のポリフエニレン
エーテル系樹脂組成物はストレスクラツク性が良
く、この特性を生かしてより形状が複雑化し、か
つネジ止め、かしめ、かんごう部分、メタルイン
サート部分の多い自動販売機内部品用材料として
も利用できる。
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明で使用するポリフエニレンエーテル系樹
脂は、ポリフエニレンエーテル樹脂、もしくはポ
リフエニレンエーテル樹脂とその他の熱可塑性樹
脂との混合物である。
本発明において、ポリフエニレンエーテル樹脂
（PPE）としては、一般式；
（式中、R1、R2、R3、R4、R5、R6は同一又は異
なるtert−ブチル基を除く炭素数１〜４のアルキ
ル基、アリール基、ハロゲン、水素等の一価の残
基であり、R5、R6は同時に水素ではない。）
を繰り返し単位とし、構成単位〔〕又は〔〕
および〔〕からなる単独重合体あるいは共重合
体が使用できる。
PPEの単独重合体の代表例としては、ポリ
（２，６−ジメチル−１，４−フエニレン）エー
テル、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−
フエニレン）エーテル、ポリ（２，６−ジエチル
−１，４−フエニレン）エーテル、ポリ（２−エ
チル−６−ｎプロピル−１，４−フエニレン）エ
ーテル、ポリ（２，６−ジ−ｎプロピル−１，４
−フエニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６
−ｎブチル−１，４−フエニレン）エーテル、ポ
リ（２−エチル−６−イソプロピル−１，４−フ
エニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−ク
ロル−１，４−フエニレン）エーテル、ポリ（２
−メチル−６−ヒドロキシエチル−１，４−フエ
ニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−クロ
ロエチル−１，４−フエニレン）エーテル等のホ
モポリマーが挙げられる。
ポリフエニレンエーテル共重合体は、一般式
（ここにR3、R4、R5、R6は上記と同一の意味を
有する。）で表わされる２，３，６−トリメチル
フエノール等のアルキル置換フエノールと例え
ば、ｏ−クレゾール等と共重合して得られるポリ
フエニレンエーテル構造を主体としてなるポリフ
エニレンエーテル共重合体を包含する。
更にはこれら重合体にスチレンを主成分とする
単量体をグラフトさせたものでもよい。
本発明においてポリフエニレンエーテル樹脂と
組合せて使用されるその他の熱可塑性樹脂は、ス
チレン系樹脂、ゴム変性耐衝撃性スチレン系樹
脂、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹
脂、ポリブテン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、
ポリ酢酸ビニル系樹脂、ポリアミド系樹脂、熱可
塑性ポリエステル系樹脂、ポリアクリレート系樹
脂、ポリフエニレンスルフイド系樹脂、ポリカー
ボネート系樹脂、ポリアセタール系樹脂、熱可塑
性ポリウレタン系樹脂、ポリスルフオン系樹脂等
から選ばれる少なくとも一種の熱可塑性樹脂であ
る。これらの熱可塑性樹脂とポリフエニレンエー
テル樹脂の配合量は、一般に１：99〜90：10（重
量比）の範囲で使用される。好ましく３：97〜
80：20、より好ましくは５：95〜70：30である。
これらの熱可塑性樹脂のうち、好ましいものは
スチレン系樹脂、ゴム変性耐衝撃性スチレン系樹
脂で、スチレン系樹脂としては、一般式
[Industrial Application Field] The present invention provides a polyphenylene ether resin composition with excellent impact resistance, more specifically, a polyphenylene ether resin composition containing a specified trans polybutadiene with a trans content of 70 to 95%. The present invention relates to a polyphenylene ether resin composition. [Prior art] Polyphenylene ether resins, such as polyphenylene ether resins or resins blended with thermoplastic resins such as polystyrene resins and rubber-modified polystyrene resins, have a certain degree of high moldability, processability, and heat resistance. As a resin with well-balanced properties such as strength, impact resistance, flame retardance, and electrical properties, it is widely used in, for example, factory parts, electrical parts, office equipment housings, automobile parts, and precision parts. Because of its good balance of physical properties, its usage is increasing significantly. With such an increase in the amount used, the quality of the resin composition is also required to be increasingly high, and there is a strong desire to improve the resin properties. For example, in industrial parts and electrical parts, there is a growing tendency to use injection molding methods using pin gates and hot runners in order to improve the design of molded products or save labor. Improvements are requested. As one method for this improvement, it has long been known to blend polyphenylene resin with butadiene rubber such as polybutadiene, random, block or graft copolymers of butadiene and styrene. (Special Publication No. 47-32731) However,
Although improvement by this method can achieve the desired impact resistance to some extent, it results in a significant decrease in bending modulus (strength). In particular, when the butadiene rubber is a butadiene homopolymer, not only is the impact resistance not sufficiently improved, but the polyphenylene ether resin that should be improved has a poor tensile strength and bending modulus ( It is known that the heat distortion temperature of polyphenylene ether resin and polystyrene blends is significantly lowered. (Above, Special Publication No. 47-32731, Example 17
and 18) [Problems to be Solved by the Invention] The present invention has been made to improve the impact resistance of polyphenylene ether resin while maintaining its physical properties such as bending modulus and heat distortion temperature. It is. [Means and effects for solving the problems] The present invention provides a method for specifying a specified trans polybutadiene having a trans content of 70 to 95% by weight, particularly a resinous trans polybutadiene having a trans content of 85% or more.
This was based on the discovery that when blended with polyphenylene ether resins, impact resistance could be improved without deteriorating other physical properties. That is, the present invention consists of (a) 60 to 99 parts by weight of a polyphenylene ether resin, and (b) 1 to 40 parts by weight of trans polybutadiene with a trans bond content of 70 to 95%. This invention relates to a polyphenylene ether resin composition having excellent impact resistance and having a total amount of 100 parts by weight. Since the polyphenylene ether resin composition of the present invention has excellent impact resistance, cracking during mold release is improved, and it can be used for industrial parts, electrical parts, automobile parts, etc. Furthermore, the resin composition of the present invention has good colorability and gloss, and is suitable as a material for office equipment housings. Furthermore, the polyphenylene ether resin composition of the present invention has good stress cracking properties, and this property can be used to make parts in vending machines that have more complex shapes and have many screwed, caulked, ringed parts, and metal insert parts. It can also be used as a material. The present invention will be explained in detail below. The polyphenylene ether resin used in the present invention is a polyphenylene ether resin or a mixture of a polyphenylene ether resin and another thermoplastic resin. In the present invention, the polyphenylene ether resin (PPE) has the general formula; (In the formula, R 1 , R 2 , R 3 , R 4 , R 5 , R 6 are the same or different alkyl groups having 1 to 4 carbon atoms excluding tert-butyl groups, aryl groups, halogens, monovalent groups such as hydrogen, etc.) (R 5 and R 6 are not hydrogen at the same time.) is the repeating unit, and the structural unit [] or []
A homopolymer or copolymer consisting of and [ ] can be used. Representative examples of PPE homopolymers include poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether and poly(2-methyl-6-ethyl-1,4-
phenylene) ether, poly(2,6-diethyl-1,4-phenylene) ether, poly(2-ethyl-6-n-propyl-1,4-phenylene) ether, poly(2,6-di-n-propyl- 1,4
-phenylene)ether, poly(2-methyl-6)
-n-butyl-1,4-phenylene) ether, poly(2-ethyl-6-isopropyl-1,4-phenylene) ether, poly(2-methyl-6-chloro-1,4-phenylene) ether, poly( 2
Examples include homopolymers such as -methyl-6-hydroxyethyl-1,4-phenylene) ether and poly(2-methyl-6-chloroethyl-1,4-phenylene) ether. Polyphenylene ether copolymer has the general formula (Here, R 3 , R 4 , R 5 , and R 6 have the same meanings as above.) Copolymerization of an alkyl-substituted phenol such as 2,3,6-trimethylphenol with, for example, o-cresol, etc. It includes a polyphenylene ether copolymer mainly composed of a polyphenylene ether structure obtained by Furthermore, these polymers may be grafted with a monomer mainly composed of styrene. Other thermoplastic resins used in combination with polyphenylene ether resins in the present invention include styrenic resins, rubber-modified high-impact styrene resins, polyethylene resins, polypropylene resins, polybutene resins, and polyvinyl chloride resins. resin,
Selected from polyvinyl acetate resin, polyamide resin, thermoplastic polyester resin, polyacrylate resin, polyphenylene sulfide resin, polycarbonate resin, polyacetal resin, thermoplastic polyurethane resin, polysulfone resin, etc. At least one type of thermoplastic resin. The blending ratio of these thermoplastic resins and polyphenylene ether resins is generally in the range of 1:99 to 90:10 (weight ratio). Preferably from 3:97
The ratio is 80:20, more preferably 5:95 to 70:30. Among these thermoplastic resins, preferred are styrenic resins and rubber-modified impact-resistant styrene resins.
本発明のポリフエニレンエーテル系樹脂組成物
は優れた耐衝撃性を示し、しかも、ポリフエニレ
ンエーテル系樹脂が本来有していた高い曲げモジ
ユラスや高い熱変形温度を保持したものである。
これにより、ピンゲートやホツトランナーによる
射出成形方式で成形した場合にも離型時に割れ等
の問題が発生することがなくなり、ポリフエニレ
ンエーテル系樹脂の応用範囲が一段と拡大され
た。
〔実施例〕
実施例１〜５、比較例１〜４
極限粘度〔η〕が0.65（クロロホルム中30℃）
であるポリ（２，６−ジメチル−１，４−フエニ
レン）エーテル50重量部と、スチレン系樹脂とし
てスタイロン685（旭化成製）40重量部、第１表に
示したポリブタジエン3.5重量部、難燃剤として
三酸化アンチモンを２重量部、デカブロモテトラ
リンを2.5重量部、安定剤としてスミライザー
BHT（住友化学製）１重量部、スミライザー
BBM（住友化学製）１重量部をブレントし、二
軸ベント付押出機を使用し、最高シリンダー温度
290℃の条件下で押出してペレツトを得、290℃に
て射出成形機にて試験片を作成し、その特性を調
べた。
結果は第１表に示され、本発明の特定された構
造を有するトランスポリブタジエンを配合したポ
リフエニレンエーテル系組成物は、耐衝撃性が極
めて高く、曲げモジユラス（強さ）の低下もな
く、更にストレスクラツク性、光沢にも優れるも
のであつた。
尚、実施例１〜５、比較例４で用いたトランス
ポリブタジエンはヘキサン溶剤中にてバリウムジ
ノニルフエノキシド、ブチルリチウム、ジブチル
マグネシウムおよびトリエチルアルミニウムより
なる均一複合触媒を用いる重合によつて作成し
た。また比較例１で用いたポリブタジエンはジエ
ンNF35（旭化成工業(株)製）、比較例２はJSR BR
−01（日本合成ゴム(株)製）、比較例３はJSR RB
（日本合成ゴム(株)製）である。
The polyphenylene ether resin composition of the present invention exhibits excellent impact resistance and maintains the high bending modulus and high heat distortion temperature originally possessed by polyphenylene ether resins.
This eliminates problems such as cracking during mold release even when molded using injection molding methods using pin gates or hot runners, further expanding the range of applications for polyphenylene ether resins. [Example] Examples 1 to 5, Comparative Examples 1 to 4 Intrinsic viscosity [η] is 0.65 (30°C in chloroform)
50 parts by weight of poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether, 40 parts by weight of Styron 685 (manufactured by Asahi Kasei) as a styrene resin, 3.5 parts by weight of polybutadiene shown in Table 1, and as a flame retardant. 2 parts by weight of antimony trioxide, 2.5 parts by weight of decabromotetralin, Sumilizer as a stabilizer
BHT (manufactured by Sumitomo Chemical) 1 part by weight, Sumilizer
Blend 1 part by weight of BBM (manufactured by Sumitomo Chemical) and use a twin-screw vented extruder to achieve maximum cylinder temperature.
Pellets were obtained by extrusion at 290°C, and test pieces were prepared using an injection molding machine at 290°C to examine their properties. The results are shown in Table 1, and the polyphenylene ether composition blended with the trans-polybutadiene having the specified structure of the present invention has extremely high impact resistance and no decrease in bending modulus (strength). Furthermore, it had excellent stress resistance and gloss. The transpolybutadiene used in Examples 1 to 5 and Comparative Example 4 was produced by polymerization using a homogeneous composite catalyst consisting of barium dinonyl phenoxide, butyl lithium, dibutyl magnesium, and triethyl aluminum in a hexane solvent. . The polybutadiene used in Comparative Example 1 was Diene NF35 (manufactured by Asahi Kasei Industries, Ltd.), and the polybutadiene used in Comparative Example 2 was JSR BR.
-01 (manufactured by Japan Synthetic Rubber Co., Ltd.), Comparative Example 3 is JSR RB
(manufactured by Japan Synthetic Rubber Co., Ltd.).
【表】【table】
【表】
実施例６〜８、比較例５〜６
実施例２で用いたトランスポリブタジエンを用
い、但しトランスポリブタジエンとスタイロン
685の配合量を表２に示すものとしてポリフエニ
レンエーテル系組成物の物性を測定した。結果を
表２に示す。
本発明がその目的とした高い衝撃性と曲げモジ
ユラスのバランスは本発明の範囲内のみで発現す
ることがこの結果より分かる。[Table] Examples 6 to 8, Comparative Examples 5 to 6 Trans polybutadiene used in Example 2 was used, but trans polybutadiene and Styron were used.
The physical properties of the polyphenylene ether composition were measured using the amounts of 685 as shown in Table 2. The results are shown in Table 2. This result shows that the balance between high impact strength and bending modulus, which is the objective of the present invention, can be achieved only within the scope of the present invention.
【表】【table】
Claims (1)
60〜99重量部 (b) トランス結合含量70〜95％のトランスポリブ
タジエン １〜40重量部 よりなり(a)成分と(b)成分の合計量が100重量部で
ある耐衝撃性に優れたポリフエニレンエーテル系
樹脂組成物。 ２ トランスポリブタジエンが109ダイン／cm2以
上のヤング率を有する樹脂状トランスポリブタジ
エンである特許請求の範囲第１項記載のポリフエ
ニレンエーテル系樹脂組成物。[Claims] 1 (a) Polyphenylene ether resin
60 to 99 parts by weight (b) Trans polybutadiene with a trans bond content of 70 to 95% Polymer with excellent impact resistance, consisting of 1 to 40 parts by weight, with the total amount of components (a) and (b) being 100 parts by weight. Phenylene ether resin composition. 2. The polyphenylene ether resin composition according to claim 1, wherein the trans polybutadiene is a resinous trans polybutadiene having a Young's modulus of 10 9 dynes/cm 2 or more.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8836684A JPS60233152A (en) | 1984-05-04 | 1984-05-04 | Polyphenylene ether based resin composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8836684A JPS60233152A (en) | 1984-05-04 | 1984-05-04 | Polyphenylene ether based resin composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60233152A JPS60233152A (en) | 1985-11-19 |
| JPH0374274B2 true JPH0374274B2 (en) | 1991-11-26 |
Family
ID=13940799
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8836684A Granted JPS60233152A (en) | 1984-05-04 | 1984-05-04 | Polyphenylene ether based resin composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60233152A (en) |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4999649A (en) * | 1972-12-29 | 1974-09-20 | ||
| JPS5884852A (en) * | 1981-11-13 | 1983-05-21 | Sumitomo Chem Co Ltd | Resin composition |
-
1984
- 1984-05-04 JP JP8836684A patent/JPS60233152A/en active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4999649A (en) * | 1972-12-29 | 1974-09-20 | ||
| JPS5884852A (en) * | 1981-11-13 | 1983-05-21 | Sumitomo Chem Co Ltd | Resin composition |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60233152A (en) | 1985-11-19 |
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