JP7834366B2 - 解析装置、システム、方法およびプログラム - Google Patents

Description

本発明は、モデルの最適化度合いを示す指標を算出する解析装置、システム、方法およびプログラムに関する。

Ｘ線反射率解析は扱うデータのダイナミックレンジが大きいため、対数で重み付けをした最小二乗法による最適化計算を行っていた（非特許文献１）。また、Ｘ線反射率解析の理論を応用したＸ線小角散乱解析によるＣＤ（critical dimension）計測（ＣＤ－ＳＡＸＳ）も、同様に対数で重み付けをした最小二乗法による最適化計算を行っていた（非特許文献２）。これらの解析では、以下の数式（１）に示すＲ因子という指標をフィッティングの信頼性を示す指標として使用していた。Ｏｂｓは測定強度を、Ｃａｌｃは計算強度を示している。このＲ因子は、フィッティングの収束を評価するためにも使用される。

一方、粉末Ｘ線回折においてはＳ因子と呼ばれる以下の数式（２）から数式（４）に示す指標が収束判定に用いられていた（非特許文献３、４）。Ｓ＝１は精密化が完璧であることを意味し、一般的にはＳが１．３より小さければ満足すべき解析結果とみなす。このように、Ｓ因子は、フィッティングの収束を絶対的に判定することができる。収束判定の指標であるＳ因子は、最小化関数とは別のものとして定義される。

なお、Ｒ_ｗｐが粉末解析で用いられるＲ因子であり、Ｒ_ｅは推定される最小のＲ因子である。また、ｎは測定プロファイルを構成するデータ点数、ｐはフィッティングするパラメータの数を表す。またｗは各データ点に含まれる誤差（＝統計変動の分散）の逆数で定義された統計的重みパラメータである。

桜井健次［編］，Ｘ線反射率法入門，２００９年，ｐ．９７ Y Ito and K Omote, Meas. Sci. Technol. 22 (2011) 024008 (8pp) R. A. Young, The Rietveld Method, 1995年, p. 43-44, 51 中井泉・泉冨士夫，粉末Ｘ線解析の実際（第２版），２００９年，ｐ１２５ 中川徹・小柳義夫，最小二乗法による実験データ解析（新装版），２０１８年，ｐ４０－４２

上記のように、Ｘ線反射率やＸ線小角散乱などのダイナミックレンジの大きい測定データを解析する場合、一般的には対数で重み付けをした最小二乗法による最適化計算を行い、最小二乗法の本来の定義のように誤差による規格化を行わなかった。すなわち、このような解析において、従来手法では重み付き残差二乗和から計算されるＲ因子を収束判定の目安に用いてきた。

しかしながら、このＲ因子の値は測定データの質によって変化する。例えば、統計が良いデータはＲ因子の値が小さくなる。また、測定時間が長いほど、あるいはフィッティングに用いるデータを強度が比較的高い部分のみに限定してフィッティングを行うほど、Ｒ因子の値が小さくなる。そのため、Ｒ因子の値のみではフィッティングの収束を絶対的に判定することができず、同一データ内での相対評価のみ可能であった。また、Ｘ線反射率やＸ線小角散乱において、Ｒ因子を用いて解析が十分に収束しているかどうかの判定を行う場合、熟練したエンジニアの経験に頼らざるを得なかった。

また、粉末Ｘ線回折の収束判定には上記のＳ因子が用いられる。Ｓ因子に含まれるＲ_ｅは、Ｒ_ｗｐの定義および最小二乗法の定義により導出されるパラメータであり、Ｒ_ｅの導出には各データ点を誤差で規格化するという前提条件が必要であった（非特許文献５）。仮に、Ｘ線反射率やＸ線小角散乱の測定データなどのダイナミックレンジの大きい測定データに対して誤差での規格化を適用すると、高強度領域におけるシグナルの重みが大きくなり、低強度領域におけるシグナルを無視した解析となってしまう。Ｘ線反射率やＸ線小角散乱等の測定においては、低強度領域におけるシグナルにも解析に必要な情報を含む場合があり、これを無視することはできない。そのため、Ｘ線反射率やＸ線小角散乱等の測定データに対しては、誤差での規格化は適しておらず、Ｓ因子を適用していなかった。

したがって、Ｘ線反射率やＸ線小角散乱等の測定データに適用できる絶対的な収束評価指標が強く望まれていた。

本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、測定データに対してモデルの最適化度合いを示す指標を算出する解析装置、システム、方法およびプログラムを提供することを目的とする。

（１）上記の目的を達成するため、本発明の解析装置は、以下の手段を講じた。すなわち、本発明の一態様の解析装置は、測定データが従う確率分布関数が既知である前記測定データに対して、電子密度分布の情報を含むモデルの最適化度合いを示す指標を算出する解析装置であって、前記測定データを取得する測定データ取得部と、前記モデルから計算された計算データを取得する計算データ取得部と、前記測定データと前記計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および前記確率分布関数と前記所定の数式とに基づいて定義される前記残差の期待値に対し、前記残差と前記残差の期待値との比を含む指標ＧＯＦを算出する指標算出部と、を備えることを特徴としている。

（２）また、本発明の一態様の解析装置は、前記ＧＯＦの収束を評価する指標評価部を備えることを特徴としている。

（３）また、本発明の一態様の解析装置において、前記所定の数式は、前記測定データの対数と前記計算データの対数との残差二乗和を含むことを特徴としている。

（４）また、本発明の一態様の解析装置において、前記所定の数式は、前記測定データが所定の値以下の強度であるときに前記測定データを定数倍し、前記測定データが前記所定の値より大きい強度であるときに前記測定データの対数の値をとる重みパラメータを含むことを特徴としている。

（５）また、本発明の一態様の解析装置において、前記確率分布関数はポアソン分布であり、前記指標算出部は前記残差の期待値をガウス分布で近似して求めることを特徴としている。

（６）また、本発明の一態様の解析装置は、前記モデルを作成し、作成した前記モデルに基づいて前記計算データを計算するモデル作成部を備え、前記計算データ取得部は、前記モデル作成部が計算した前記計算データを取得し、前記指標評価部が前記ＧＯＦを収束したと評価した場合、前記モデル作成部は前記モデルを出力し、前記指標評価部が前記ＧＯＦを収束していないと評価した場合、前記モデル作成部は前記モデルのモデルパラメータを更新し、前記モデルの作成および前記計算データの計算を行い、前記指標算出部は計算された前記計算データに基づいて前記ＧＯＦを算出することを特徴としている。

（７）また、本発明の一態様のシステムは、Ｘ線を発生させるＸ線発生部と、試料を設置する試料台と、Ｘ線を検出する検出器と、を備えるＸ線分析装置と、上記（１）から（６）のいずれかに記載の解析装置と、を備えることを特徴としている。

（８）また、本発明の一態様の方法は、測定データが従う確率分布関数が既知である前記測定データに対して、電子密度分布の情報を含むモデルの最適化度合いを示す指標を算出する方法であって、前記測定データを取得する測定データ取得ステップと、前記モデルから計算された計算データを取得する計算データ取得ステップと、前記測定データと前記計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および前記確率分布関数と前記所定の数式とに基づいて定義される前記残差の期待値に対し、前記残差と前記残差の期待値との比を含む指標ＧＯＦを算出する指標算出ステップと、を含むことを特徴としている。

（９）また、本発明の一態様のプログラムは、測定データが従う確率分布関数が既知である前記測定データに対して、電子密度分布の情報を含むモデルの最適化度合いを示す指標を算出するプログラムであって、前記測定データを取得する処理と、前記モデルから計算された計算データを取得する処理と、前記測定データと前記計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および前記確率分布関数と前記所定の数式とに基づいて定義される前記残差の期待値に対し、前記残差と前記残差の期待値との比を含む指標ＧＯＦを算出する処理と、をコンピュータに実行させることを特徴としている。

解析システムの構成の一例を示す概念図である。 制御装置の構成の一例を示すブロック図である。 実施形態１に係る解析装置の構成の一例を示すブロック図である。 実施形態１に係る解析装置の動作の一例を示すフローチャートである。 実施形態２に係る解析装置の構成の一例を示すブロック図である。 実施形態２に係る解析装置の動作の一例を示すフローチャートである。 実施形態３に係る解析装置の構成の一例を示すブロック図である。 実施形態３に係る解析装置の動作の一例を示すフローチャートである。 （ａ）は、モデル最適化前の擬似測定波形と計算波形を示すグラフである。（ｂ）は、モデル最適化後の擬似測定波形と計算波形を示すグラフである。 実施例の解析過程の１つの回折線に対応するＲ因子およびＧＯＦの値の変化を示すグラフである。 実施例のある段階における測定波形と計算波形を重ねたグラフである。 解析に使用した全てのＲ因子のある段階における値を示すグラフである。 解析に使用した全てのＲ因子、Ｒ_Ｇ因子、およびＧＯＦのある段階における値のグラフである。 解析に使用した全てのＲ因子、Ｒ_Ｇ因子、およびＧＯＦの最適化計算後における値のグラフである。

次に、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。説明の理解を容易にするため、各図面において同一の構成要素に対しては同一の参照番号を付し、重複する説明は省略する。

［原理］
Ｘ線反射率やＸ線小角散乱は、測定データのダイナミックレンジが大きく、例えば、測定強度は、１．０～１．０×１０^７ｃｏｕｎｔｓ程度の範囲のデータを扱う。これらの解析では、１０ｃｏｕｎｔｓくらいの強度でも干渉縞の周期が見えていれば解析に必要な情報を含んでいるので、フィッティングの際は強度が小さい部分も無視できない。

Ｘ線により試料の形状を決定するためには、測定データを用いて逆問題を解く必要がある。計測する試料の形状や素材に基づいて、試料を電子密度分布の情報を含むモデルとして表す。そのモデルにＸ線が照射されたときにどのような反射または散乱が起きるかを計算したものが計算強度である。計算強度のデータ（計算データ）と計測強度のデータ（測定データ）がよく一致するように、最小二乗法によりモデルを最適化していく。このとき、モデルがどの程度最適化されたかを示す最適化度合いを確認するための指標が必要となる。

本発明は、測定データが従う確率分布関数が既知である測定データに対して、電子密度分布の情報を含むモデルの最適化度合いを示す指標ＧＯＦを算出する。測定データが従う確率分布関数が既知であるとは、測定データのばらつき幅が測定データの値から統計的に推定可能であることをいう。具体的には、測定データがポアソン分布、ガウス分布等に従うことが測定データの性質からわかっている場合をいう。

ＧＯＦは、例えば、以下の数式（５）で表される。ここで、Ｒ（Ｒ因子）は、測定データと計算データとを含む所定の数式により定義される残差である。また、Ｒ_Ｇ（Ｒ_Ｇ因子）は測定データが従う確率分布関数と所定の数式とに基づいて定義される残差の期待値である。なお、ＧＯＦは、測定データと計算データとを含む残差と残差の期待値との比を含む数式で定義されるものであればどのようなものであってもよく、数式（５）に限られない。測定データと計算データとを含む残差と残差の期待値との比とは、Ｒに対するＲ_Ｇの比でもＲ_Ｇに対するＲの比でもよく、例えば、数式（５）の分母と分子を逆にしたものをＧＯＦと定義してもよい。

測定データが従う確率分布関数が既知であるため、確率分布関数と所定の数式とに基づいて定義される残差の期待値を計算することができる。Ｒ_Ｇは、測定データと測定データの統計誤差の残差から計算されるＲ因子といえる。また、Ｒ_Ｇは、測定データから見積もられる最小のＲ因子といえる。所定の数式およびその期待値の具体的な例は、実施形態で詳述する。

上記のように算出したＧＯＦは、モデルの最適化度合い（モデルのフィッティングの程度）を示す指標となる。例えば、同一の測定データに対して作成した２つのモデルのうち、どちらがより最適化度合いが高いかを判定できる。また、モデルのフィッティングが十分に収束しているかどうかを評価でき、モデルのフィッティングが十分に収束していない場合、パラメータを更新して再度モデルの作成、計算データの計算と、ＧＯＦの判定ができる。また、モデルのフィッティングが理想的な状態であれば、測定データの質に関わらず、ＧＯＦは１になるように定義できる。よって、異なるデータ間であっても、モデルの最適化度合いを絶対的に判定することができる。本発明のＧＯＦは、重み付き最小二乗法を用いた解析の指標として好適である。本発明の詳しい指標算出方法は、実施形態で詳述する。

以下の実施形態では、Ｘ線分析装置で測定された測定データを用いてＧＯＦを算出する方法、ＧＯＦの収束を評価する方法、およびＧＯＦの収束の評価を利用してモデルを最適化する方法を詳細に説明する。なお、本発明は、Ｘ線分析装置で測定されたＸ線反射率やＸ線小角散乱の測定データに限られず、これに類似するプローブで測定された測定データに適用できる。具体的には、例えば、フォトンによる測定データなど、測定データが従う確率分布関数が既知の測定データに対して適用することができる。

［実施形態］
［全体のシステム］
図１は、システム１００の構成の一例を示す概念図である。システム１００は、Ｘ線分析装置２００、制御装置３００、および解析装置４００を有している。このシステム１００を使用することにより、測定データを測定し、測定データが従う確率分布関数が既知である測定データに対して、モデルの最適化度合いを示す指標ＧＯＦを算出することができる。また、ＧＯＦを評価したりモデルを最適化したりすることができる。

なお、図１では、制御装置３００と解析装置４００を同一のＰＣとして記載している。しかし、上記の説明のように、本発明の方法は、Ｘ線分析装置２００や制御装置３００とは無関係に、測定データおよび計算データを取得して、指標算出を行なうことができる。そのため、解析装置４００は、制御装置３００とは異なる装置として構成されていてもよい。以下では、制御装置３００と解析装置４００は異なる装置として構成されている場合を説明する。

［Ｘ線分析装置］
Ｘ線分析装置２００は、Ｘ線を試料に入射させ、試料から生じた反射Ｘ線を検出する光学系を構成する。Ｘ線分析装置２００は、Ｘ線焦点すなわちＸ線源からＸ線を発生するＸ線発生部２１０と、入射側光学ユニット２２０と、ゴニオメータ２３０と、試料を設置する試料台２４０と、Ｘ線を検出する検出器２６０と、を含んで構成される。Ｘ線分析装置２００は、出射側光学ユニット２５０を含んで構成されてもよい。Ｘ線分析装置２００を構成するＸ線発生部２１０、入射側光学ユニット２２０、ゴニオメータ２３０、試料台２４０、出射側光学ユニット２５０、および検出器２６０は一般的なものであればよいので、説明は省略する。なお、図１に示す構成は一例であり、その他様々な構成が採られうる。

Ｘ線分析装置２００は、所定の条件で回転軸の移動とＸ線の投影を繰り返す。これにより、試料にＸ線を照射し、Ｘ線反射率のデータやＸ線小角散乱のデータ等の測定データを取得する。Ｘ線分析装置２００は、装置情報等および取得された測定データを制御装置３００に送信する。

［制御装置］
制御装置３００は、Ｘ線分析装置２００に接続され、Ｘ線分析装置２００の制御および取得されたデータの記憶、表示を行なう。システム１００内において、解析装置４００がモデルを作成し計算データを計算する機能を持たない場合、制御装置３００、またはその他の装置（例えば、モデル作成装置）がモデルを作成し計算データを計算する機能を持つ。

図２は、制御装置３００の構成の一例を示すブロック図である。制御装置３００は、ＣＰＵ（Central Processing Unit／中央演算処理装置）、ＲＯＭ（Read Only Memory）、ＲＡＭ（Random Access Memory）、メモリをバスに接続してなるコンピュータによって構成されている。制御装置３００は、Ｘ線分析装置２００に接続され情報を受け取る。

制御装置３００は、制御部３１０、装置情報記憶部３２０、測定データ記憶部３３０、および表示部３４０を備える。各部は、制御バスＬにより情報を送受できる。入力装置５１０および表示装置５２０は適宜のインターフェースを介してＣＰＵに接続されている。

制御部３１０は、Ｘ線分析装置２００の動作を制御する。装置情報記憶部３２０は、Ｘ線分析装置２００から取得した装置情報を記憶する。装置情報には、装置名、線源の種類、波長、バックグラウンド等のＸ線分析装置２００に関する情報が含まれてもよい。

測定データ記憶部３３０は、Ｘ線分析装置２００から取得した測定データを記憶する。測定データと合わせて、線源の種類、波長、バックグラウンド等のＸ線分析装置２００に関する情報が含まれてもよい。表示部３４０は、測定データを表示装置５２０に表示させる。これにより、測定データをユーザが確認することができる。また、ユーザが測定データに基づいて制御装置３００、解析装置４００等に指示、指定をすることができる。

［解析装置］
解析装置４００は、測定データが従う確率分布関数が既知である測定データに対して、電子密度分布の情報を含むモデルの最適化度合いを示す指標ＧＯＦを算出する。制御装置３００および解析装置４００は、ＣＰＵおよびメモリを備える装置であり、ＰＣ端末であってもよいし、クラウド上のサーバであってもよい。また、全体の装置だけでなく、一部の装置や装置内の一部の機能がクラウド上に設けられてもよい。入力装置５１０は、例えばキーボード、マウスであり、制御装置３００や解析装置４００への入力を行なう。表示装置５２０は、例えばディスプレイであり、モデルやＧＯＦなどを表示する。

（実施形態１）
実施形態１では、ＧＯＦの算出のみする場合を説明する。図３は、実施形態１に係る解析装置４００の構成の一例を示すブロック図である。解析装置４００は、ＣＰＵ、ＲＯＭ、ＲＡＭ、メモリをバスに接続してなるコンピュータによって構成されている。解析装置４００は、制御装置３００を介してＸ線分析装置２００に接続されてもよい。

解析装置４００は、測定データ取得部４１０、計算データ取得部４２０、および指標算出部４３０を備える。各部は、制御バスＬにより情報を送受できる。解析装置４００と制御装置３００が別の構成である場合、入力装置５１０および表示装置５２０は適宜のインターフェースを介して解析装置４００のＣＰＵにも接続されている。この場合、入力装置５１０および表示装置５２０は、制御装置３００に接続されるものとは異なっていてもよい。

図４は、実施形態１に係る解析装置４００の動作の一例を示すフローチャートである。図４は、ＧＯＦの算出のみする場合の動作の一例を示している。まず、解析装置４００は、測定データ取得部４１０により測定データを取得する（ステップＳ１）。次に、計算データ取得部４２０により計算データを取得する（ステップＳ２）。次に、指標算出部４３０によりＧＯＦを算出する（ステップＳ３）。

測定データ取得部４１０は、測定データを取得する。測定データ取得部４１０は、Ｘ線分析装置２００から直接または制御装置３００を介して測定データを取得してもよいし、データベース等にあらかじめ保存してある測定データを取得してもよい。

計算データ取得部４２０は、モデルから計算された計算データを取得する。モデルは、測定データを測定した試料の特徴を表すモデルである。具体的には、試料の形状や素材等に由来する電子密度分布の情報を含む。また、試料の屈折率等の電子密度分布以外の情報が含まれてもよい。モデルにＸ線が照射されたときにどのような反射・散乱が起きるかを計算したものが計算データである。

指標算出部４３０は、測定データと計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および確率分布関数と所定の数式とに基づいて定義される残差の期待値に対し、残差と残差の期待値との比を含む指標ＧＯＦを算出する。所定の数式、残差の期待値を定義する式、または指標ＧＯＦを定義する式は、あらかじめ記憶しておく。または、ユーザが所定の数式等を選択または指示することで任意に設定できる構成としてもよい。

次に、Ｘ線分析装置で測定された測定データを用いてＧＯＦを算出する方法の一例を説明する。Ｘ線分析装置で測定されたＸ線反射率やＸ線小角散乱の測定データのＸ線計数強度をＯｂｓとし、モデルから計算された計算データのＸ線計算強度をＣａｌｃとする。モデルは既に作成されているとする。また、モデルをフィッティングするための所定の数式をＲとする。所定の数式とは、測定データと計算データとを含み、モデルをフィッティングするための残差を定義する式である。例えば、Ｒは以下の数式（６）のように、Ｏｂｓの対数とＣａｌｃの対数の残差二乗和をＯｂｓの対数強度の和で割った数式とすることができる。このように、所定の数式は、測定データの対数と計算データの対数との残差二乗和を含むことが好ましい。Ｏｂｓ_ｊまたはＣａｌｃ_ｊは、各データ点ｊにおけるＯｂｓまたはＣａｌｃの値を示す。

測定データのＸ線計数強度Ｏｂｓの従う確率分布関数ｆ（ｘ）は、理論的なＸ線計数強度の平均値をＩｄｅａｌとすると、標準偏差√（Ｉｄｅａｌ）のポアソン分布で表される。ポアソン分布をガウス分布で近似すると、確率分布関数ｆ（ｘ）は、σ＝√（Ｉｄｅａｌ）として、以下の数式（７）で表される。このように、確率分布関数がポアソン分布である場合、残差の期待値をガウス分布で近似して求めることが好ましい。このようにすることで、ガウス分布の積分は解析的に解けるので、ソフトウェアの実装が容易になる。しかし、測定データと計算データとを含む残差の期待値が他の関数で近似しなくても計算できる場合、他の関数で近似しなくてもよく、残差の期待値が直接計算されてもよい。

上記の数式（６）では、所定の数式をＯｂｓの対数とＣａｌｃの対数との残差二乗和を含むように定義した。そのため、以下の数式（８）のように、Ｏｂｓの対数とＩｄｅａｌの対数との残差二乗和を考える。このとき、Ｏｂｓの対数とＩｄｅａｌの対数との残差二乗和の期待値は、以下の数式（９）で表される。

実際はＩｄｅａｌの値は未知なので、ＩｄｅａｌにＯｂｓを代入して計算する。各データ点ｊにおいて対数の残差二乗和の期待値を計算し、その和を対数強度の和で割ると、上記のＲに対する理想的なＲとして、以下の数式（１０）で表されるＲ_Ｇの値を計算できる。すなわち、Ｒ_Ｇは、測定データと計算データとを含む所定の数式により定義される残差に対し、確率分布関数の性質を利用して求めた残差の期待値である。よって、Ｒ_Ｇは、確率分布関数の性質を利用して求めた残差の期待値を表すものであれば、どのように定義してもよい。本発明では、確率分布関数の性質を利用して求められる残差の期待値を、確率分布関数と所定の数式とに基づいて定義される残差の期待値とする。なお、数式（１０）のσは、σ＝√（Ｏｂｓ_ｊ）である。

上記のＲおよびＲ_Ｇに対し、ＧＯＦを例えば、以下の数式（１１）で定義すると、ＧＯＦは、モデルの最適化度合いを示す指標となる。

実際にＧＯＦを算出する場合は、上記のようにＲおよびＲ_Ｇをそれぞれ算出して、それを用いてＧＯＦを算出する必要はない。例えば、上記のＲおよびＲ_Ｇに対して数式（１１）でＧＯＦを定義する場合、ＧＯＦを算出する数式として、以下の数式（１２）をあらかじめ規定して、これを用いてＧＯＦを算出してもよい。

また、所定の数式を異なる数式に置き換えた場合、それに伴いＧＯＦも変更されるが、所定の数式が同じであってもＧＯＦを異なる定義とすることができる。上記のＲおよびＲ_Ｇに対して、例えば、以下の数式（１３）のようなＧＯＦとすることもできる。このように、ＧＯＦは、測定データと計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および確率分布関数と所定の数式とに基づいて定義される残差の期待値に対し、残差と残差の期待値との比を含む指標であればよい。

以下では、所定の数式の別の例を説明する。上記のように、測定データや計算データの対数で残差を計算すると、測定データや計算データの強度が小さいときに値の変動が激しくなる。例えば、ｌｏｇ０＝－∞になったり、同じ１ｃｏｕｎｔ差であるはずのｌｏｇ２－ｌｏｇ１≒０．３とｌｏｇ３－ｌｏｇ２≒０．１７で値が倍近く違ってきたりしてしまう。このように、小さい値に対して対数を取ることによる影響を低減する方法として、所定の数式を、例えば、以下の数式（１４）のようにすることができる。Ｗ_ｊは、測定データのＸ線計数強度であるＯｂｓ_ｊで定義される重みである。Ｗ_ｊは、例えば、数式（１５）のように定義される。ｅは自然対数の底である。

このとき、確率分布関数と数式（１４）の所定の数式とに基づいて定義される残差の期待値Ｒ_Ｇは、以下の数式（１６）のように定義することができる。これらのＲとＲ_Ｇに対し、ＧＯＦを定義できる。また、ＲとＲ_Ｇに対し、ＧＯＦを数式（１１）で定義する場合、ＧＯＦを算出する数式は、例えば、以下の数式（１７）のように表される。

上記の近似は、強度がｅ（≒２．７）ｃｏｕｎｔｓ以下の場合においてはリニアスケールの強度で残差を表し、それを超えるときに対数強度の残差をとることで、よりロバストな挙動を実現している。このように、所定の数式は、測定データが所定の値以下の強度であるときに測定データを定数倍し、測定データが所定の値より大きい強度であるときに測定データの対数の値をとる重みパラメータを含むことが好ましい。なお、数式（１５）の重みパラメータは、所定の値はｅであるが、所定の値はこれと異なっていてもよい。また、重みパラメータを示す数式も測定データが所定の値以下の強度であるときに定数倍し、測定データが所定の値より大きい強度であるときに対数の値をとるものであればどのようなものであってもよく、数式（１５）に限られない。なお、計数値ｃｏｕｎｔｓは基本的には整数値であるが、計数値に補正項を乗算する場合があり、その場合は補正項を乗算した値を計数値とみなす。そのため、計数値は小数値になり得るので、所定の値も小数値であってもよい。

ＧＯＦの算出は、測定データと計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および確率分布関数と所定の数式とに基づいて定義される残差の期待値の算出をしないで、ＧＯＦを定義する式から直接算出することが好ましい。これにより、ＧＯＦを容易に算出できる。このようにして、測定データおよび計算データに基づいてＧＯＦを算出することができる。このように、ＧＯＦを算出することで、測定データの質やユーザの熟練度によらず、ユーザがモデルの最適化度合いを確認することができる。

（実施形態２）
実施形態２では、ＧＯＦの収束を評価する場合を説明する。多くの手順が実施形態１と同様であるため、異なる点のみを説明する。図５は、実施形態２に係る解析装置４００の構成の一例を示すブロック図である。図５に示されるように、解析装置４００は、測定データ取得部４１０、計算データ取得部４２０、および指標算出部４３０に加え、指標評価部４４０を備えていることが好ましい。なお、図５の構成の解析装置４００は、指標評価装置といってもよい。

図６は、実施形態２に係る解析装置４００の動作の一例を示すフローチャートである。図６は、ＧＯＦの算出後にＧＯＦの収束を評価する場合の動作の一例を示している。まず、解析装置４００は、測定データ取得部４１０により測定データを取得する（ステップＴ１）。次に、計算データ取得部４２０により計算データを取得する（ステップＴ２）。次に、指標算出部４３０によりＧＯＦを算出する（ステップＴ３）。ここまでの動作は、上記と同様である。

次に、指標評価部４４０によりＧＯＦの収束を評価する（ステップＴ４）。このようにして、ＧＯＦの収束を評価することができる。ＧＯＦの収束の評価基準は、あらかじめ設定されていてもよいし、ユーザが収束の評価基準や所定の閾値等を選択することで任意に設定できる構成としてもよい。指標評価部４４０は、ＧＯＦの収束の評価を出力してもよい。

次に、ＧＯＦの収束を評価する方法の一例を説明する。ＧＯＦの収束の評価は、ＧＯＦの定義および収束の定義によって異なる。例えば、数式（１１）でＧＯＦが定義されるとき、フィッティングが完璧である場合は、ＧＯＦの値は１となる。よって、ＧＯＦの値が１に十分近いかどうかでＧＯＦの収束を定義できる。このような定義で収束を評価する場合、例えば、所定の閾値ａ、ｂを設定し、ＧＯＦと所定の閾値ａとの差の絶対値が所定の閾値ｂ以下であるときに収束したと評価することができる。なお、閾値ａは、フィッティングが完璧であるときのＧＯＦの値とすることが好ましい。

また、あるモデルに基づいて算出したＧＯＦ１と、更新したモデルに基づいて算出したＧＯＦ２の差が十分に小さくなったかどうかでＧＯＦの収束を定義することもできる。このような定義で収束を評価する場合、例えば、所定の閾値ｃを設定し、ＧＯＦ１とＧＯＦ２の差の絶対値がｃ以下となったときに収束したと評価することができる。

このように、ＧＯＦの収束を評価することで、ユーザがモデルの再作成が必要かどうかを判断することができる。

（実施形態３）
実施形態３では、モデルの最適化をする場合を説明する。多くの手順が実施形態１および実施形態２と同様であるため、異なる点のみを説明する。図７は、実施形態３に係る解析装置４００の構成の一例を示すブロック図である。図７に示されるように、解析装置４００は、測定データ取得部４１０、計算データ取得部４２０、および指標算出部４３０、指標評価部４４０に加え、モデル作成部４１５を備えていることが好ましい。

図８は、実施形態３に係る解析装置４００の動作の一例を示すフローチャートである。図８は、指標評価装置がモデルの最適化をする場合の動作の一例を示している。まず、解析装置４００は、測定データ取得部４１０により測定データを取得する（ステップＵ１）。次に、モデル作成部４１５によりモデルパラメータと解析条件を設定する（ステップＵ２）。モデルパラメータまたは解析条件は、ユーザが選択、指定、入力等することで任意に設定できる構成としてもよい。

モデルパラメータとは、試料を電子密度分布の情報を含むモデルとして表すために必要なパラメータであり、例えば、試料の形状を示すパラメータや試料の素材を示すパラメータである。モデルパラメータは、具体的には、ＣＤ（Critical Dimension）、深さあるいは高さ、センターラインの位置等である。解析条件とは、例えば、解析に使用する測定データの範囲、モデルパラメータの拘束条件、各回折線に付与する重みの強さ等である。モデルパラメータの拘束条件とは、モデルパラメータがある特定の値より大きくあるいは小さくならないように拘束したり、パラメータの値が急激に変化しないよう繰り返し解析の１ステップごとにパラメータが変化できる幅を制限したりするために設定される条件である。

次に、モデルパラメータの最適化をする（ステップＵ３）。モデルパラメータの最適化は、例えば、最小二乗法で行うことができる。次に、モデル作成部４１５によりモデルを作成する（ステップＵ４）。モデルは、最適化されたモデルパラメータに基づいて作成する。次に、計算データを計算する（ステップＵ５）。計算データは、測定データの線源の種類、波長、モデルの形状、組成等に基づいて算出する。

次に、指標算出部４３０によりＧＯＦを算出する（ステップＵ６）。ＧＯＦの算出は、ステップＳ３と同様である。次に、指標評価部４４０によりＧＯＦの収束を評価する（ステップＵ７）。ＧＯＦの収束の評価は、ステップＴ４と同様である。

次に、ＧＯＦの収束の評価が条件を満たさない場合（ステップＵ８－ＮＯ）、ステップＵ２に戻り、モデルパラメータおよび解析条件を設定（更新）する。そして、更新したモデルパラメータを用いてモデルを作成（再作成）し、ステップＵ７までの処理を再び行う。

一方、ＧＯＦの収束の評価が条件を満たす場合（ステップＵ８－ＹＥＳ）、必要に応じてモデルを出力して（ステップＵ９）、終了する。このようにして、モデルを最適化することができる。なお、ＧＯＦの収束が更新前後のＧＯＦに基づいて評価される場合、１回目のループでＧＯＦの収束が評価できない場合がある。そのような場合は、必ず２回目のループをするように構成してもよい。

モデル作成部４１５は、モデルパラメータの最適化をする。また、モデル作成部４１５は、モデルを作成し、作成したモデルに基づいて計算データを計算する。モデルは、モデルパラメータに基づいて作成する。計算データは、測定データの線源の種類、波長、モデルの形状、組成等に基づいて計算する。このとき、計算データ取得部４２０は、モデル作成部４１５が計算した計算データを取得する。

モデル作成部４１５は、指標評価部４４０がＧＯＦを収束していないと評価した場合、解析条件およびモデルパラメータを更新し、モデルパラメータの最適化、モデルの作成（再作成）および計算データの計算（再計算）を行う。このとき、指標算出部４３０は計算（再計算）された計算データに基づいてＧＯＦを再度算出する。また、モデル作成部４１５は、指標評価部４４０がＧＯＦを収束したと評価した場合、必要に応じてモデルを出力する。これにより、解析装置４００は、ＧＯＦの収束の評価に基づいてモデルを最適化することができる。また、解析装置４００は、ユーザの収束確認を経なくても自動的にモデルを最適化することができる。なお、図７の構成の解析装置４００は、モデル最適化装置といってもよい。

次に、ＧＯＦの収束の評価を利用してモデルの最適化をする方法の一例を説明する。まず、解析条件およびモデルパラメータを設定する。次に、モデルパラメータを最適化する。モデルパラメータの最適化は、例えば、最小二乗法により行うことができる。次に、最適化したモデルパラメータに基づいてモデルを作成する。次に、モデルから計算データを計算する。そして、測定データと計算データを用いてＧＯＦを算出する。ＧＯＦは、上記のような定義に従って算出する。算出したＧＯＦの収束を評価し、収束したと評価された場合、必要に応じてモデルを出力して終了する。

一方、算出したＧＯＦの収束を評価し、収束していないと評価された場合、解析条件およびモデルパラメータを更新する。次に、更新されたモデルパラメータを最適化する。次に、最適化されたモデルパラメータに基づいてモデルを作成（更新）する。次に、更新したモデルから計算データを算出する。そして、測定データと計算データを用いてＧＯＦを算出する。モデルパラメータの更新は、ランダムに行ってもよいが、ＧＯＦの値に基づいて更新してもよい。また、複数の回折線があるなど測定データと計算データが複数セットある場合、すべてのデータセットをまとめて１つのＧＯＦを算出することもできるし、対応する測定データと計算データごとにＧＯＦを算出することもできる。対応する測定データと計算データごとにＧＯＦを算出する場合、ＧＯＦの値が収束から遠い、すなわち、最適化度合いが遠い回折線またはデータセットを重視するような重みを付けてモデルパラメータを更新してもよい。例えば、ＧＯＦの値が収束から遠い回折線またはデータセットに対し、残差を定数倍する重みを付けることができる。

このように、ＧＯＦの収束の評価を利用してモデルの最適化することで、測定データの質やユーザの熟練度によらず、客観的な指標ＧＯＦに基づいて最適化されたモデルを作成することができる。

［実施例］
上記のように構成された指標算出装置を用いて、シミュレーションデータを用いた解析収束過程を調べた。最初に、実在する試料の解析結果（モデル）をもとに、計算波形を生成した。次に、計算波形に統計ノイズ（ポアソン分布に従う乱数）を加えて擬似的な測定波形を生成した。次に、生成した擬似測定波形に対し、単純な円筒を初期モデルとして最小二乗法フィッティングを行い、波形生成の元となったモデルを復元した。

図９（ａ）は、モデル最適化前の擬似測定波形と計算波形を示すグラフである。図９（ｂ）は、モデル最適化後の擬似測定波形と計算波形を示すグラフである。解析は、以下の３ステップで行った。
１．各深さにおける直径を線形に変化させる、台形フィッティングを行う。
２．各深さにおける直径を自由に変化させたフィッティングを行う。
３．ＧＯＦの値が１を超えている回折線について，残差を定数倍する重み付けを行い、ローカルミニマムを超えさせてフィッティングを行う。

図１０は、実施例の解析過程の１つの回折線に対応するＲ因子およびＧＯＦの値の変化を示すグラフである。解析終了時のＧＯＦは１．０３であり、限りなく１に近いことから解析が十分に収束したことをユーザの熟練度によらず判定することができた。これと比較して、解析終了時のＲ因子は８．３９％であり、これだけを見ても解析終了を判別できない。従来は、この状態のときの波形を熟練ユーザが目で見て解析終了の判断を下していたため、本発明の方法は、収束判定にユーザの熟練度を要求しないことが確認できた。

図１１は、実施例のある段階における測定波形と計算波形を重ねたグラフである。図１１の波形プロットは、ある程度解析が進んだ状態における測定波形と計算波形の重ね描きを示している。なお、図１１のグラフは、解析に使用した一部の波形のみ表示している。実際のシミュレーションは、１６２本の回折線を使用して行った。図１１を見ると、目視ではある程度波形は一致しているように見えた。

一方、図１２は、解析に使用した全てのＲ因子のある段階における値を示すグラフである。図１２は、図１１と同一の段階におけるＲ因子の値をプロットした。図１２を見ると、回折線ごとに強度が異なるため、Ｒ因子の値は大きな範囲で変動している。よって、これだけではどの回折線で計算値と測定値のずれが大きいのか判断がつかなかった。

図１３は、解析に使用した全てのＲ因子、Ｒ_Ｇ因子、およびＧＯＦのある段階における値のグラフである。図１３は、図１１と同一の段階におけるＲ因子に加え、Ｒ_Ｇ因子とＧＯＦもそれぞれの回折線ごとに計算しプロットした。図１３を見ると、ＧＯＦが１を大きく超えている部分があることがわかる（ローカルミニマム）。

ＧＯＦの値が１を超えている回折線について、残差を定数倍する重みをつけて再度最適化計算を実施した。残差が大きいほど最適化計算における影響が大きくなるため、重みをつけた回折線がより強くフィッティングされる最適化結果が得られるためである。最適化計算後、重みを外して再度ＧＯＦを計算した。図１４は、解析に使用した全てのＲ因子、Ｒ_Ｇ因子、およびＧＯＦの最適化計算後における値のグラフである。図１４に示されるように、全ての回折線でＧＯＦが１に十分近く、収束したと判断できた。これにより、ＧＯＦを用いることで、ローカルミニマムを超えて正しい解へ収束させることができた。

以上の結果により、本発明の指標算出装置、システム、方法およびプログラムは、Ｘ線反射率やＸ線小角散乱等の測定データに適用できる絶対的な収束評価指標を算出できることが確認された。

１００ システム
２００ Ｘ線分析装置
２１０ Ｘ線発生部
２２０ 入射側光学ユニット
２３０ ゴニオメータ
２４０ 試料台
２５０ 出射側光学ユニット
２６０ 検出器
３００ 制御装置
３１０ 制御部
３２０ 装置情報記憶部
３３０ 測定データ記憶部
３４０ 表示部
４００ 解析装置
４１０ 測定データ取得部
４１５ モデル作成部
４２０ 計算データ取得部
４３０ 指標算出部
４４０ 指標評価部
５１０ 入力装置
５２０ 表示装置

Claims (9)

1. 測定データが従う確率分布関数が既知である前記測定データに対して、電子密度分布の情報を含むモデルの最適化度合いを示す指標を算出する解析装置であって、
   前記測定データを取得する測定データ取得部と、
   前記モデルから計算された計算データを取得する計算データ取得部と、
   前記測定データと前記計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および前記確率分布関数と前記所定の数式とに基づいて定義される前記残差の期待値に対し、前記残差と前記残差の期待値との比を含む指標ＧＯＦを算出する指標算出部と、を備え、
   前記残差の期待値の計算式中に前記確率分布関数または前記確率分布関数を近似する関数を含むことを特徴とする解析装置。
2. 測定データが従う確率分布関数が既知である前記測定データに対して、電子密度分布の情報を含むモデルの最適化度合いを示す指標を算出する解析装置であって、
   前記測定データを取得する測定データ取得部と、
   前記モデルから計算された計算データを取得する計算データ取得部と、
   前記測定データと前記計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および前記確率分布関数と前記所定の数式とに基づいて定義される前記残差の期待値に対し、前記残差と前記残差の期待値との比を含む指標ＧＯＦを算出する指標算出部と、を備え、
   前記所定の数式は、前記測定データの対数と前記計算データの対数との残差二乗和を含むことを特徴とする解析装置。
3. 測定データが従う確率分布関数が既知である前記測定データに対して、電子密度分布の情報を含むモデルの最適化度合いを示す指標を算出する解析装置であって、
   前記測定データを取得する測定データ取得部と、
   前記モデルから計算された計算データを取得する計算データ取得部と、
   前記測定データと前記計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および前記確率分布関数と前記所定の数式とに基づいて定義される前記残差の期待値に対し、前記残差と前記残差の期待値との比を含む指標ＧＯＦを算出する指標算出部と、を備え、
   前記所定の数式は、前記測定データが所定の値以下の強度であるときに前記測定データを定数倍し、前記測定データが前記所定の値より大きい強度であるときに前記測定データの対数の値をとる重みパラメータを含むことを特徴とする解析装置。
4. 前記ＧＯＦの収束を評価する指標評価部を備えることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれかに記載の解析装置。
5. 前記確率分布関数はポアソン分布であり、前記指標算出部は前記残差の期待値をガウス分布を利用して求めることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれかに記載の解析装置。
6. 前記モデルを作成し、作成した前記モデルに基づいて前記計算データを計算するモデル作成部を備え、
   前記計算データ取得部は、前記モデル作成部が計算した前記計算データを取得し、
   前記指標評価部が前記ＧＯＦを収束したと評価した場合、前記モデル作成部は前記モデルを出力し、
   前記指標評価部が前記ＧＯＦを収束していないと評価した場合、前記モデル作成部は前記モデルのモデルパラメータを更新し、前記モデルの作成および前記計算データの計算を行い、前記指標算出部は計算された前記計算データに基づいて前記ＧＯＦを算出することを特徴とする請求項４記載の解析装置。
7. Ｘ線を発生させるＸ線発生部と、試料を設置する試料台と、Ｘ線を検出する検出器と、を備えるＸ線分析装置と、
   請求項１から請求項３のいずれかに記載の解析装置と、を備えることを特徴とするシステム。
8. 測定データが従う確率分布関数が既知である前記測定データに対して、電子密度分布の情報を含むモデルの最適化度合いを示す指標を算出する方法であって、
   前記測定データを取得する測定データ取得ステップと、
   前記モデルから計算された計算データを取得する計算データ取得ステップと、
   前記測定データと前記計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および前記確率分布関数と前記所定の数式とに基づいて定義される前記残差の期待値に対し、前記残差と前記残差の期待値との比を含む指標ＧＯＦを算出する指標算出ステップと、を含み、
   前記残差の期待値の計算式中に前記確率分布関数または前記確率分布関数を近似する関数を含むことを特徴とする方法。
9. 測定データが従う確率分布関数が既知である前記測定データに対して、電子密度分布の情報を含むモデルの最適化度合いを示す指標を算出するプログラムであって、
   前記測定データを取得する処理と、
   前記モデルから計算された計算データを取得する処理と、
   前記測定データと前記計算データとを含む所定の数式により定義される残差、および前記確率分布関数と前記所定の数式とに基づいて定義される前記残差の期待値に対し、前記残差と前記残差の期待値との比を含む指標ＧＯＦを算出する処理と、をコンピュータに実行させ、
   前記残差の期待値の計算式中に前記確率分布関数または前記確率分布関数を近似する関数を含むことを特徴とするプログラム。