JP7497970B2 - All-solid-state battery - Google Patents

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Description

本開示は、全固体電池に関する。 This disclosure relates to all-solid-state batteries.

特開２０１７－１６２７７１号公報は、封口缶の側壁部に段部が設けられた電池を開示している（特許文献１）。従来の電池は、封口缶の側壁部に設けた段部の方向へ外装缶の縁端部を湾曲させることにより、外装缶と封口板とが十分にカシメられている。そのため、従来の電池は、外装缶と封口板との間に形成された内部空間を十分に密閉することができる。 JP 2017-162771 A discloses a battery in which a step is provided on the side wall of the sealing can (Patent Document 1). In a conventional battery, the edge of the outer can is curved in the direction of the step provided on the side wall of the sealing can, so that the outer can and the sealing plate are sufficiently crimped together. Therefore, in a conventional battery, the internal space formed between the outer can and the sealing plate can be sufficiently sealed.

また、特開２００５－００５６１６号公報は、密閉容器が薄くなってもカシメられた部分がはがれにくい電気化学デバイスを開示している（特許文献２）。従来の電気化学デバイスは、容器部材の一方の端部と容器部材の他方の端部との間にガスケットを介在させた状態で、容器部材の一方の端部を容器部材の他方の端部にカシメている。また、一方の容器部材の端部と他方の容器部材の端部とがガスケットにより接着されている。そのため、従来の電気化学デバイスは、容器部材の端部が剥がれにくくなり、容器部材を薄くすることができる。これにより、従来の電気化学デバイスは、容器部材を薄くした分、電池容量を大きくすることができる。 JP 2005-005616 A discloses an electrochemical device in which the crimped portion is unlikely to come off even if the sealed container becomes thinner (Patent Document 2). In a conventional electrochemical device, one end of a container member is crimped to the other end of a container member with a gasket interposed between the two ends. In addition, the end of one container member and the end of the other container member are bonded together by a gasket. Therefore, in a conventional electrochemical device, the end of the container member is unlikely to come off, and the container member can be made thinner. As a result, the conventional electrochemical device can increase the battery capacity by the amount that the container member is made thinner.

特開２０１７－１６２７７１号公報JP 2017-162771 A 特開２００５－００５６１６号公報JP 2005-005616 A

しかしながら、従来の電池は、内部空間において、封口缶の側壁部に設けられた段部の下方に無駄なスペースが形成されている。そのため、全固体電池の内部空間を有効利用できず、内部空間の広さに対する電池容量が小さくなる。したがって、従来の電池は、電池の体積効率が低くなってしまうという問題があった。 However, in conventional batteries, unnecessary space is formed in the internal space below the step provided on the side wall of the sealing can. This means that the internal space of the all-solid-state battery cannot be used effectively, and the battery capacity relative to the size of the internal space is small. Therefore, conventional batteries have a problem of low volumetric efficiency.

また、従来の電気化学デバイスは、薄くした容器部材を十分にカシメるべく、容器部材の端部が電気化学素体の側面から外側に間延びした形状となっている。そのため、従来の電気化学デバイスは、平面視で、電気化学素体の面積に対して電池全体の面積が大きくなる。したがって、従来の電気化学デバイスは、電池の面積効率が低くなってしまうという問題があった。 In addition, in conventional electrochemical devices, the ends of the container member extend outward from the side of the electrochemical element in order to adequately crimp the thinned container member. As a result, in a plan view of conventional electrochemical devices, the area of the entire battery is larger than the area of the electrochemical element. Therefore, conventional electrochemical devices have the problem of low area efficiency of the battery.

そこで、本開示は、小型化しながらも内部空間を有効利用して電池容量を増大できる全固体電池を提供することを課題とする。 Therefore, the objective of this disclosure is to provide an all-solid-state battery that can be made compact while still making effective use of the internal space to increase battery capacity.

上記課題を解決するために、本開示は次のように構成した。すなわち、本開示に係る全固体電池は、底部と周壁部とを有する外装缶を備えてよい。全固体電池は、外装缶の開口を覆い、周端部と周端部よりも肉厚の中央部とを有する封口板を備えてよい。全固体電池は、外装缶の底部と封口板との間に収容され、正極材と負極材と正極材と負極材との間に配置される固体電解質とを含む発電要素を備えてよい。全固体電池１は、外装缶の周壁部と発電要素との間に配置されるガスケットを備えてよい。外装缶の周壁部は、封口板の周端部の上面に向かってカシメられている先端部を有してよい。 In order to solve the above problems, the present disclosure is configured as follows. That is, the all-solid-state battery according to the present disclosure may include an exterior can having a bottom and a peripheral wall. The all-solid-state battery may include a sealing plate that covers the opening of the exterior can and has a peripheral end and a central portion that is thicker than the peripheral end. The all-solid-state battery may include a power generation element that is housed between the bottom of the exterior can and the sealing plate and includes a positive electrode material, a negative electrode material, and a solid electrolyte that is disposed between the positive electrode material and the negative electrode material. The all-solid-state battery 1 may include a gasket that is disposed between the peripheral wall of the exterior can and the power generation element. The peripheral wall of the exterior can may have a tip that is crimped toward the upper surface of the peripheral end of the sealing plate.

また、好ましくは、封口板の中央部は、封口板の上面側から隆起して周端部よりも肉厚に形成されてよい。封口板の下面は、平面であってよい。 Preferably, the central portion of the sealing plate is raised from the upper surface side of the sealing plate and is thicker than the peripheral end portion. The lower surface of the sealing plate may be flat.

また、好ましくは、封口板の中央部は、周端部の１．５～３倍の厚みを有してよい。 Also, preferably, the central portion of the sealing plate may be 1.5 to 3 times thicker than the peripheral end portion.

また、好ましくは、封口板の中央部は、平面視で、封口板の７０～９０％の面積を有してよい。 Also, preferably, the central portion of the sealing plate may have an area of 70 to 90% of the sealing plate in a plan view.

また、好ましくは、封口板の周端部は、該周端部の上面の端部に突部を備えてよい。ガスケットは、周壁部と突部との間に配置されてよい。周壁部は、突部に向かってカシメられている先端部を有してよい。 Also, preferably, the peripheral edge of the sealing plate may have a protrusion at the end of the upper surface of the peripheral edge. The gasket may be disposed between the peripheral wall and the protrusion. The peripheral wall may have a tip that is crimped toward the protrusion.

また、好ましくは、突部は、周端部の上面から０．０３～０．０８ｍｍの高さを有してよい。 Moreover, preferably, the protrusion may have a height of 0.03 to 0.08 mm from the upper surface of the peripheral end.

さらに、好ましくは、ガスケットは、筒状をなし、略Ｉ字状の断面を有してよい。発電要素の周側面は、ガスケットの内周面に接してよい。ガスケットの外周面は、外装缶の周壁部の内周面に接してよい。 Moreover, preferably, the gasket may be cylindrical and have a substantially I-shaped cross section. The peripheral side surface of the power generating element may contact the inner peripheral surface of the gasket. The outer peripheral surface of the gasket may contact the inner peripheral surface of the peripheral wall of the outer can.

本開示に係る全固体電池によれば、小型化しながらも内部空間を有効利用して電池容量を増大することができる。 The all-solid-state battery disclosed herein can increase battery capacity while still being compact by effectively utilizing the internal space.

図１は、第１実施形態に係る全固体電池の構造を示す断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view showing the structure of the all-solid-state battery according to the first embodiment. 図２は、図１に示した全固体電池の拡大断面図である。FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view of the all-solid-state battery shown in FIG. 図３は、図１に示した全固体電池に用いられる封口板の構造を示す平面図である。FIG. 3 is a plan view showing the structure of a sealing plate used in the all-solid-state battery shown in FIG. 図４は、第２実施形態に係る全固体電池の構造を示す断面図である。FIG. 4 is a cross-sectional view showing the structure of the all-solid-state battery according to the second embodiment.

（第１実施形態）
以下、本開示の第１実施形態について、図１～３を用いて具体的に説明する。まず、図１に示すように、全固体電池１は、基本的には、外装缶２と、封口板３と、発電要素４と、ガスケット５とから構成されている。また、全固体電池１は、外装缶２と発電要素４との間に配置された黒鉛シート６と、封口板３と発電要素４との間に配置された黒鉛シート６とを備えている。なお、第１実施形態では、全固体電池１は、扁平形電池である。 First Embodiment
Hereinafter, the first embodiment of the present disclosure will be specifically described with reference to Figures 1 to 3. First, as shown in Figure 1, the all-solid-state battery 1 is basically composed of an exterior can 2, a sealing plate 3, a power generating element 4, and a gasket 5. The all-solid-state battery 1 also includes a graphite sheet 6 disposed between the exterior can 2 and the power generating element 4, and a graphite sheet 6 disposed between the sealing plate 3 and the power generating element 4. In the first embodiment, the all-solid-state battery 1 is a flat battery.

外装缶２は、円形状の底部２１と、底部２１の外周から連続して形成される円筒状の周壁部２２とを備えている。周壁部２２は、縦断面視で、底部２１に対して略垂直に延びるように設けられている。外装缶２は、ステンレス、ニッケル、鉄などの金属材料によって形成されている。なお、外装缶２の形状は、円形状の底部２１を備えた円筒形状に限られない。例えば、外装缶２の形状は、底部２１を四角形状などの多角状に形成し、周壁部２２を底部２１の形状に合わせた四角筒状などの多角筒状に形成してもよく、全固体電池１のサイズや形状に応じて、種々変更することができる。そのため、周壁部２２の形状は、円筒状だけでなく、四角筒状などの多角筒状も含むものである。 The exterior can 2 has a circular bottom 21 and a cylindrical peripheral wall 22 formed continuously from the outer periphery of the bottom 21. The peripheral wall 22 is provided so as to extend substantially perpendicular to the bottom 21 in a vertical cross-sectional view. The exterior can 2 is formed of a metal material such as stainless steel, nickel, or iron. The shape of the exterior can 2 is not limited to a cylindrical shape with a circular bottom 21. For example, the shape of the exterior can 2 may be such that the bottom 21 is formed into a polygonal shape such as a square shape, and the peripheral wall 22 is formed into a polygonal shape such as a square tube that matches the shape of the bottom 21, and can be changed in various ways depending on the size and shape of the all-solid-state battery 1. Therefore, the shape of the peripheral wall 22 includes not only a cylindrical shape but also a polygonal shape such as a square tube.

封口板３は、円形の平板状に形成されている。封口板３は、周端部３１と、周端部３１よりも肉厚に形成された中央部３２とを有している。封口板３は、外装缶２の開口と対向している。封口板３の外径は、外装缶２の周壁部２２の内径よりも小さい。封口板３は、ステンレス、ニッケル、鉄などの金属材料によって形成されている。封口板３は、外装缶２の開口に応じた平面視形状に形成される。よって、封口板３の平面視形状は、円形に限られず、四角形状などの多角状に形成してもよい。 The sealing plate 3 is formed in a circular flat plate shape. The sealing plate 3 has a peripheral edge 31 and a central portion 32 formed to be thicker than the peripheral edge 31. The sealing plate 3 faces the opening of the outer can 2. The outer diameter of the sealing plate 3 is smaller than the inner diameter of the peripheral wall portion 22 of the outer can 2. The sealing plate 3 is formed from a metal material such as stainless steel, nickel, or iron. The sealing plate 3 is formed in a planar shape that corresponds to the opening of the outer can 2. Therefore, the planar shape of the sealing plate 3 is not limited to a circle, and may be formed in a polygonal shape such as a square.

封口板３は、周端部３１の上面側から隆起した比較的肉厚の中央部３２が形成されている。これにより、封口板３の上方から掛かる圧力に対して、封口板３の強度を向上させることができる。また、封口板３の下面は、平面に形成されている。これにより、封口板３の上方から掛かる圧力が発電要素４に対して均一に伝わるため、発電要素４の損傷を抑制することができる。なお、封口板３の下面は、後述する発電要素４の負極材４２の上面とサイズ及び形状が同じであり、負極材４２に隣接する黒鉛シート６の上面とサイズ及び形状が同じである。 The sealing plate 3 has a relatively thick central portion 32 that protrudes from the upper surface side of the peripheral end portion 31. This improves the strength of the sealing plate 3 against pressure applied from above the sealing plate 3. The lower surface of the sealing plate 3 is also formed flat. This allows the pressure applied from above the sealing plate 3 to be uniformly transmitted to the power generation element 4, thereby suppressing damage to the power generation element 4. The lower surface of the sealing plate 3 has the same size and shape as the upper surface of the negative electrode material 42 of the power generation element 4 described below, and the same size and shape as the upper surface of the graphite sheet 6 adjacent to the negative electrode material 42.

図２に示すように、中央部３２の厚みｔ２は、周端部３１の厚みｔ１の１．５～３倍である。厚みｔ２を薄くすると、全固体電池１を小型化できるが、封口板３が上方からの圧力によって変形しやすくなる。そのため、発電要素４が損傷し、電池性能が低下するおそれがある。一方で、厚みｔ２を厚くすると、封口板３の強度を向上できるが、全固体電池１全体の体積が増加し、全固体電池１が小型化されない。そのため、厚みｔ２は、厚みｔ１の１．５倍以上、好ましくは２倍以上とするのがよく、厚みｔ２の３倍以下、好ましくは２．５倍以下とするのがよい。 As shown in FIG. 2, the thickness t2 of the central portion 32 is 1.5 to 3 times the thickness t1 of the peripheral end portion 31. If the thickness t2 is made thinner, the all-solid-state battery 1 can be made smaller, but the sealing plate 3 becomes more susceptible to deformation due to pressure from above. This may result in damage to the power generating element 4 and reduced battery performance. On the other hand, if the thickness t2 is made thicker, the strength of the sealing plate 3 can be improved, but the volume of the entire all-solid-state battery 1 increases, and the all-solid-state battery 1 cannot be made smaller. Therefore, the thickness t2 is preferably 1.5 times or more, preferably 2 times or more, and 3 times or less, preferably 2.5 times or less, of the thickness t2.

図３に示すように、平面視で、中央部３２は、封口板３の７０～９０％の面積を有している。中央部３２の面積を広くすると、封口板３の強度は向上するが、周端部３１が占める面積の割合は低下する。そのため、外装缶２の周壁部２２の先端部をカシメる際、ガスケット５の封口板３側の先端部が中央部３２に接触するなど、カシメ作業が困難になる。また、外装缶２の周壁部２２の先端部が中央部３２に接触すると、短絡が生じるおそれもある。一方、中央部３２の面積を狭くすると、封口板３の強度が低下してしまう。したがって、封口板３の中央部３２の面積は、封口板３の７０％以上、好ましくは７５％以上、とするのがよく、封口板３の９０％以下、好ましくは８５％以下とするのがよい。 3, the central portion 32 has an area of 70 to 90% of the sealing plate 3 in a plan view. If the area of the central portion 32 is increased, the strength of the sealing plate 3 is improved, but the proportion of the area occupied by the peripheral end portion 31 is reduced. Therefore, when the tip of the peripheral wall portion 22 of the outer can 2 is crimped, the tip of the gasket 5 on the sealing plate 3 side may come into contact with the central portion 32, making the crimping work difficult. In addition, if the tip of the peripheral wall portion 22 of the outer can 2 comes into contact with the central portion 32, there is a risk of a short circuit. On the other hand, if the area of the central portion 32 is narrowed, the strength of the sealing plate 3 will decrease. Therefore, the area of the central portion 32 of the sealing plate 3 should be 70% or more, preferably 75% or more, and 90% or less, preferably 85% or less, of the sealing plate 3.

外装缶２と封口板３をカシメる際、外装缶２の周壁部２２の先端部とガスケット５の先端部とは、封口板３の周端部３１と中央部３２との段差、すなわち、周端部３１と中央部３２との高低差によって形成される周端部３１上方のスペースに収容される。したがって、湾曲によって封口板３の上面に位置付けられる外装缶２の周壁部２２の先端部とガスケット５の先端部の径方向の長さは、周端部３１の径方向の長さよりも短い。 When the exterior can 2 and the sealing plate 3 are crimped together, the tip of the peripheral wall 22 of the exterior can 2 and the tip of the gasket 5 are accommodated in the space above the peripheral end 31, which is formed by the step between the peripheral end 31 and the central portion 32 of the sealing plate 3, i.e., the height difference between the peripheral end 31 and the central portion 32. Therefore, the radial length of the tip of the peripheral wall 22 of the exterior can 2 and the tip of the gasket 5, which are positioned on the upper surface of the sealing plate 3 due to bending, is shorter than the radial length of the peripheral end 31.

また、図２に示すように、封口板３の周端部３１の上面には、突部３３が形成されている。突部３３は、周端部３１の端部に沿って、平面視リング状に形成されている。突部３３は、周端部３１の上面から０．０３～０．０８ｍｍの高さｈを有している。突部３３と外装缶２の周壁部２２の先端部との間には、ガスケット５が配置されている。外装缶２の周壁部２２の先端部は、突部３３に向かって湾曲するようにカシメられている。このように、突部３３を設けたことにより、ガスケット５の封口板３側の先端部が突部３３に係止されるようにして、外装缶２と封口板３とを十分にカシメることができ、全固体電池１の内部空間を密閉状態に維持することができる。突部３３の高さｈは、外装缶２と封口板３とを適切にカシメることを鑑みると、０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．０４ｍｍ以上、とするのがよく、０．０８ｍｍ以下、好ましくは０．０７ｍｍ以下とするのがよい。 2, a protrusion 33 is formed on the upper surface of the peripheral end 31 of the sealing plate 3. The protrusion 33 is formed in a ring shape in a plan view along the end of the peripheral end 31. The protrusion 33 has a height h of 0.03 to 0.08 mm from the upper surface of the peripheral end 31. A gasket 5 is disposed between the protrusion 33 and the tip of the peripheral wall portion 22 of the outer can 2. The tip of the peripheral wall portion 22 of the outer can 2 is crimped so as to curve toward the protrusion 33. In this way, by providing the protrusion 33, the tip of the gasket 5 on the sealing plate 3 side can be engaged with the protrusion 33, and the outer can 2 and the sealing plate 3 can be sufficiently crimped, and the internal space of the all-solid-state battery 1 can be kept sealed. Considering that the outer can 2 and the sealing plate 3 are to be appropriately crimped, the height h of the protrusion 33 should be 0.03 mm or more, preferably 0.04 mm or more, and 0.08 mm or less, preferably 0.07 mm or less.

発電要素４は、外装缶２と封口板３との間に収容され、正極材４１と負極材４２と固体電解質４３とを含んでいる。固体電解質４３は、正極材４１と負極材４２との間に配置されている。発電要素４は、外装缶２の底部２１側（図示の下方）から正極材４１、固体電解質４３、負極材４２の順で積層されている。発電要素４は、円柱形状に形成されている。発電要素４は、外装缶２の底部２１の上面に黒鉛シート６を介して配置されている。よって、外装缶２は、正極缶として機能する。また、発電要素４は、封口板３の下面に黒鉛シート６を介して対向している。よって、封口板３は、負極板として機能する。なお、発電要素４は、円柱形状に限られず、直方体形状や多角柱形状等、全固体電池１のサイズや形状に応じて、種々変更することができる。また、外装缶２側に負極材４２を位置付け、封口板３側に正極材４１を位置付けるように発電要素４を配置してもよい。その場合、外装缶２が負極缶として機能し、封口板３が正極板として機能する。 The power generating element 4 is accommodated between the exterior can 2 and the sealing plate 3, and includes a positive electrode material 41, a negative electrode material 42, and a solid electrolyte 43. The solid electrolyte 43 is disposed between the positive electrode material 41 and the negative electrode material 42. The power generating element 4 is laminated in the order of the positive electrode material 41, the solid electrolyte 43, and the negative electrode material 42 from the bottom 21 side (lower side in the figure) of the exterior can 2. The power generating element 4 is formed in a cylindrical shape. The power generating element 4 is disposed on the upper surface of the bottom 21 of the exterior can 2 via a graphite sheet 6. Thus, the exterior can 2 functions as a positive electrode can. In addition, the power generating element 4 faces the lower surface of the sealing plate 3 via the graphite sheet 6. Thus, the sealing plate 3 functions as a negative electrode plate. The power generating element 4 is not limited to a cylindrical shape, and can be variously modified according to the size and shape of the all-solid-state battery 1, such as a rectangular parallelepiped shape or a polygonal column shape. The power generating element 4 may also be arranged so that the negative electrode material 42 is positioned on the exterior can 2 side and the positive electrode material 41 is positioned on the sealing plate 3 side. In this case, the exterior can 2 functions as the negative electrode can, and the sealing plate 3 functions as the positive electrode plate.

正極材４１は、リチウムイオン二次電池に用いられる正極活物質として、平均粒径３μｍのＬｉＮｉ０．６Ｃｏ０．２Ｍｎ０．２Ｏ２と、硫化物固体電解質（Ｌｉ６ＰＳ５Ｃｌ）と、導電助剤であるカーボンナノチューブとを質量比で５５：４０：５の割合で含有した１８０ｍｇの正極合剤を直径１０ｍｍの金型に入れて円柱形状に成形した正極ペレットである。なお、正極材４１は、発電要素４の正極材として機能することができれば、特に限定されるものではなく、例えば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物、オリビン型複合酸化物等であってもよく、これらを適宜混合したものであってもよい。また、正極材４１のサイズや形状は、円柱形状に限定されるものではなく、全固体電池１のサイズや形状に応じて種々変更可能である。 The positive electrode material 41 is a positive electrode pellet obtained by putting 180 mg of a positive electrode mixture containing LiNi 0.6 Co 0.2 Mn 0.2 O 2 with an average particle size of 3 μm, a sulfide solid electrolyte (Li 6 PS 5 Cl), and a carbon nanotube as a conductive assistant in a mass ratio of 55:40:5 into a mold with a diameter of 10 mm and forming it into a cylindrical shape as a positive electrode active material used in a lithium ion secondary battery. The positive electrode material 41 is not particularly limited as long as it can function as a positive electrode material for the power generation element 4, and may be, for example, lithium cobalt oxide, lithium nickel oxide, lithium manganese oxide, lithium nickel cobalt manganese composite oxide, olivine type composite oxide, or the like, or may be a suitable mixture of these. The size and shape of the positive electrode material 41 are not limited to a cylindrical shape, and can be variously changed according to the size and shape of the all-solid-state battery 1.

負極材４２は、リチウムイオン二次電池に用いられる負極活物質として、ＬＴＯ（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、チタン酸リチウム）と、硫化物固体電解質（Ｌｉ６ＰＳ５Ｃｌ）と、カーボンナノチューブとを重量比で５０：４５：５の割合で含有した３００ｍｇの負極合剤を円柱形状に成形した負極ペレットである。なお、負極材４２は、発電要素４の負極材として機能することができれば、特に限定されるものではなく、例えば、金属リチウム、リチウム合金、黒鉛、低結晶カーボンなどの炭素材料や、ＳｉＯ、ＬＴＯ（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、チタン酸リチウム）等であってもよく、これらを適宜混合したものであってもよい。また、負極材４２のサイズや形状は、円柱形状に限定されるものではなく、全固体電池１のサイズや形状に応じて種々変更可能である。 The negative electrode material 42 is a negative electrode pellet formed into a cylindrical shape from 300 mg of a negative electrode mixture containing LTO (Li 4 Ti 5 O 12 , lithium titanate), a sulfide solid electrolyte (Li 6 PS 5 Cl), and carbon nanotubes in a weight ratio of 50:45:5 as a negative electrode active material used in a lithium ion secondary battery. The negative electrode material 42 is not particularly limited as long as it can function as the negative electrode material of the power generation element 4, and may be, for example, a carbon material such as metallic lithium, lithium alloy, graphite, low crystal carbon, SiO, LTO (Li 4 Ti 5 O 12 , lithium titanate), or the like, or may be a suitable mixture of these. The size and shape of the negative electrode material 42 are not limited to a cylindrical shape, and can be variously changed according to the size and shape of the all-solid-state battery 1.

固体電解質４３は、６０ｍｇの硫化物固体電解質（Ｌｉ６ＰＳ５Ｃｌ）を円柱形状に成形したものである。なお、固体電解質４３は、特に限定はされないが、イオン伝導性の点から他のアルジロダイト型などの硫黄系固体電解質であってもよい。硫黄系固体電解質を用いる場合には、正極活物質との反応を防ぐために、正極活物質の表面をニオブ酸化物で被覆することが好ましい。また、固体電解質４３は、水素化物系固体電解質や酸化物系固体電解質等であってもよい。また、固体電解質４３のサイズや形状は、円柱形状に限定されるものではなく、全固体電池１のサイズや形状に応じて種々変更可能である。 The solid electrolyte 43 is a cylindrical shape formed from 60 mg of sulfide solid electrolyte (Li 6 PS 5 Cl). The solid electrolyte 43 is not particularly limited, but may be a sulfur-based solid electrolyte such as an argyrodite type in terms of ion conductivity. When using a sulfur-based solid electrolyte, it is preferable to coat the surface of the positive electrode active material with niobium oxide to prevent reaction with the positive electrode active material. The solid electrolyte 43 may be a hydride-based solid electrolyte or an oxide-based solid electrolyte. The size and shape of the solid electrolyte 43 are not limited to a cylindrical shape, and may be variously changed according to the size and shape of the all-solid-state battery 1.

ガスケット５は、ポリプロピレン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ＰＦＡ樹脂などの水分低透過性樹脂によって形成されている。ガスケット５は、外装缶２の周壁部２２の内周面に沿う筒状に形成され、外装缶２の周壁部２２と発電要素４との間に配置されている。図２に示すように、ガスケット５は、径方向において、０．０５～０．２ｍｍの厚みｔ３を有している。ガスケット５は、外装缶２の周壁部２２と負極材４２とを絶縁でき、且つ、外装缶２の周壁部２２と封口板３とを絶縁できれば、比較的薄く形成してもよい。全固体電池１の内部空間は、ガスケット５を薄くするほど広くなる。よって、全固体電池１の電池容量を増大させることができる。ただし、ガスケット５は、薄くなりすぎると破損するおそれがある。ガスケット５が破損すると、短絡が生じるおそれがある。したがって、ガスケット５の厚みｔ３は、０．０５ｍｍ以上、好ましくは０．０７ｍｍ以上、とするのがよく、０．２ｍｍ以下、好ましくは０．１５ｍｍ以下とするのがよい。 The gasket 5 is made of a resin with low moisture permeability, such as polypropylene resin, polyphenylene sulfide resin, or PFA resin. The gasket 5 is formed in a cylindrical shape along the inner circumferential surface of the peripheral wall portion 22 of the outer can 2, and is disposed between the peripheral wall portion 22 of the outer can 2 and the power generating element 4. As shown in FIG. 2, the gasket 5 has a thickness t3 of 0.05 to 0.2 mm in the radial direction. The gasket 5 may be formed relatively thin as long as it can insulate the peripheral wall portion 22 of the outer can 2 from the negative electrode material 42 and can insulate the peripheral wall portion 22 of the outer can 2 from the sealing plate 3. The thinner the gasket 5, the wider the internal space of the all-solid-state battery 1 becomes. Therefore, the battery capacity of the all-solid-state battery 1 can be increased. However, if the gasket 5 becomes too thin, it may be damaged. If the gasket 5 is damaged, a short circuit may occur. Therefore, the thickness t3 of the gasket 5 should be 0.05 mm or more, preferably 0.07 mm or more, and 0.2 mm or less, preferably 0.15 mm or less.

また、ガスケット５は、図１に示すように略Ｉ字状の断面を有している。発電要素４の周側面は、ガスケット５の内周面に接し、ガスケット５の外周面は、外装缶２の周壁部２２の内周面に接している。上述の特許文献１の電池において、ガスケットは、封口缶の内壁部の先端部側で折り返された略Ｊ字状の断面を有している。そのため、ガスケットの配置が困難になる。一方で、本開示に係るガスケット５は、略Ｉ字状の断面を有しているため、発電要素４の周側面と外装缶２の周壁部２２との間に容易且つシンプルに配置することができる。また、全固体電池１は、ガスケット５が略Ｉ字状の断面を有し、発電要素４の外周面がガスケット５の内周面に接し、ガスケット５の外周面が外装缶２の周壁部２２の内周面に接するようにしたことにより、全固体電池１の内部空間を有効利用でき、電池容量を増大させることができる。 Also, the gasket 5 has a substantially I-shaped cross section as shown in FIG. 1. The peripheral side of the power generating element 4 contacts the inner peripheral surface of the gasket 5, and the outer peripheral surface of the gasket 5 contacts the inner peripheral surface of the peripheral wall portion 22 of the outer can 2. In the battery of the above-mentioned Patent Document 1, the gasket has a substantially J-shaped cross section folded back at the tip side of the inner wall portion of the sealed can. This makes it difficult to arrange the gasket. On the other hand, the gasket 5 according to the present disclosure has a substantially I-shaped cross section, so that it can be easily and simply arranged between the peripheral side of the power generating element 4 and the peripheral wall portion 22 of the outer can 2. In addition, in the all-solid-state battery 1, the gasket 5 has a substantially I-shaped cross section, the outer peripheral surface of the power generating element 4 contacts the inner peripheral surface of the gasket 5, and the outer peripheral surface of the gasket 5 contacts the inner peripheral surface of the peripheral wall portion 22 of the outer can 2, so that the internal space of the all-solid-state battery 1 can be effectively utilized and the battery capacity can be increased.

このように全固体電池１は、外装缶２の開口を平板状の封口板３で覆うことによって、全固体電池１の内部空間を有効利用でき、電池容量を増大させることができる。また、外装缶２の周壁部２２の先端部を封口板３の周端部３１に向かってカシメることにより、小型化を図りながらも外装缶２と封口板３とを十分にカシメることができる。 In this way, by covering the opening of the exterior can 2 with the flat sealing plate 3, the internal space of the all-solid-state battery 1 can be effectively utilized, and the battery capacity can be increased. In addition, by crimping the tip of the peripheral wall portion 22 of the exterior can 2 toward the peripheral end portion 31 of the sealing plate 3, the exterior can 2 and the sealing plate 3 can be sufficiently crimped together while still achieving compactness.

黒鉛シート６は、膨張黒鉛を圧延して形成されている。黒鉛シート６の平面視形状は、全固体電池１の内部空間の平面視形状と略相似形状に形成されている。そのため、黒鉛シート６は、平面視略円形状に形成されている。外装缶２側の黒鉛シート６の上面の面積は、発電要素４の正極材４１の下面の面積と同じであってもよく、或いは、発電要素４の正極材４１の下面の面積より広くてもよい。また、封口板３側の黒鉛シート６の下面の面積は、発電要素４の負極材４２の上面の面積と同じであってもよく、或いは、発電要素４の負極材４２の上面の面積より多少小さくなってもよい。すなわち、外装缶２側の黒鉛シート６の上面は、正極材４１の下面を覆っていればよい。また、封口板３側の黒鉛シート６の下面は、カシメ時に加わる力が端部に集中するのを防ぐため、負極材４２の上面の周縁からはみださないようにすることが望ましい。なお、黒鉛シート６は、平面視略円形状に限られず、楕円形状、平面視略多角形状等、全固体電池１の平面視形状に応じて種々変更することができる。 The graphite sheet 6 is formed by rolling expanded graphite. The planar shape of the graphite sheet 6 is formed to be approximately similar to the planar shape of the internal space of the all-solid-state battery 1. Therefore, the graphite sheet 6 is formed to be approximately circular in plan view. The area of the upper surface of the graphite sheet 6 on the exterior can 2 side may be the same as the area of the lower surface of the positive electrode material 41 of the power generation element 4, or may be larger than the area of the lower surface of the positive electrode material 41 of the power generation element 4. The area of the lower surface of the graphite sheet 6 on the sealing plate 3 side may be the same as the area of the upper surface of the negative electrode material 42 of the power generation element 4, or may be slightly smaller than the area of the upper surface of the negative electrode material 42 of the power generation element 4. In other words, the upper surface of the graphite sheet 6 on the exterior can 2 side only needs to cover the lower surface of the positive electrode material 41. In addition, it is desirable that the lower surface of the graphite sheet 6 on the sealing plate 3 side does not protrude from the periphery of the upper surface of the negative electrode material 42 in order to prevent the force applied during crimping from concentrating on the end. The graphite sheet 6 is not limited to a generally circular shape in plan view, but can be variously modified to have an elliptical shape, a generally polygonal shape in plan view, or the like, depending on the planar shape of the all-solid-state battery 1.

黒鉛シート６は、より具体的には、以下のように製造される。まず、天然黒鉛に酸処理を施した酸処理黒鉛の粒子を加熱する。そうすると、酸処理黒鉛は、その層間にある酸が気化して発泡することによって膨張する。この膨張化した黒鉛（膨張黒鉛）をフェルト状に成型し、さらに、ロール圧延機を用いて圧延することによりシート体を形成する。黒鉛シート６は、この膨張黒鉛のシート体を円形状にくり抜くことにより製造される。上述の通り、膨張黒鉛は、酸が気化して酸処理黒鉛が発泡することによって形成される。そのため、黒鉛シート６は、多孔質シートに形成されている。したがって、黒鉛シート６は、黒鉛自体がもつ導電性とともに、多孔質による優れた可撓性をも有する。なお、黒鉛シート６の製造方法はこれに限られず、どのような方法で黒鉛シート６を製造してもよい。 More specifically, the graphite sheet 6 is manufactured as follows. First, particles of acid-treated graphite, which is natural graphite that has been treated with an acid, are heated. Then, the acid between the layers of the acid-treated graphite vaporizes and foams, causing it to expand. This expanded graphite (expanded graphite) is molded into a felt shape, and is then rolled using a rolling mill to form a sheet. The graphite sheet 6 is manufactured by hollowing out the expanded graphite sheet in a circular shape. As described above, the expanded graphite is formed by vaporizing the acid and foaming the acid-treated graphite. Therefore, the graphite sheet 6 is formed into a porous sheet. Therefore, the graphite sheet 6 has excellent flexibility due to its porosity, in addition to the electrical conductivity that the graphite itself has. Note that the manufacturing method of the graphite sheet 6 is not limited to this, and the graphite sheet 6 may be manufactured by any method.

黒鉛シート６は、上述の通り、優れた導電性及び可撓性を有する。そのため、黒鉛シート６は、集電体として機能することができるとともに、発電要素４の充放電による膨張及び収縮、又は、外装缶２と封口板３とをカシメる際の押圧力を吸収することができる。これにより、全固体電池１は、発電要素４の損傷や隙間の形成による電池性能の低下を抑制することができる。 As described above, the graphite sheet 6 has excellent electrical conductivity and flexibility. Therefore, the graphite sheet 6 can function as a current collector and can absorb the expansion and contraction caused by charging and discharging the power generating element 4, or the pressing force when the outer can 2 and the sealing plate 3 are crimped together. This allows the all-solid-state battery 1 to suppress deterioration of battery performance due to damage to the power generating element 4 or the formation of gaps.

なお、全固体電池１は、黒鉛シート６を設けず、外装缶２の底部２１の上面に正極材４１が接するように配置し、封口板３の下面に負極材４２が接するように配置してもよい。また、黒鉛シート６は、正極材４１側又は負極材４２側のいずれか一方にのみ配置してもよい。また、全固体電池１は、黒鉛シート６に代えて、負極材４２側及び正極材４１側の少なくとも一方に、銅、ニッケル、ステンレス、アルミ及びチタンなどの金属製の箔、多孔質基材並びに、カーボンナノチューブなどの炭素繊維の不織布などを、集電シートとして設けてもよい。 The all-solid-state battery 1 may be arranged so that the positive electrode material 41 is in contact with the upper surface of the bottom 21 of the exterior can 2 and the negative electrode material 42 is in contact with the lower surface of the sealing plate 3 without providing the graphite sheet 6. The graphite sheet 6 may be provided only on either the positive electrode material 41 side or the negative electrode material 42 side. The all-solid-state battery 1 may be provided with a current collector sheet, instead of the graphite sheet 6, on at least one of the negative electrode material 42 side and the positive electrode material 41 side, such as a foil made of metal such as copper, nickel, stainless steel, aluminum, or titanium, a porous substrate, or a nonwoven fabric of carbon fibers such as carbon nanotubes.

（製造方法）
次に、全固体電池１の製造方法について、図１を参照しながら説明する。 (Production method)
Next, a method for manufacturing the all-solid-state battery 1 will be described with reference to FIG.

まず、上述した外装缶２と封口板３とを準備する。なお、外装缶２の周壁部２２は、この状態では、未だ先端部が内側に湾曲しておらず、縦断面視で、底部２１に対して略垂直に直線状に延びている。 First, prepare the exterior can 2 and sealing plate 3 described above. In this state, the end of the peripheral wall 22 of the exterior can 2 is not yet curved inward, and extends linearly and approximately perpendicular to the bottom 21 in a vertical cross-sectional view.

次に、外装缶２の周壁部２２の内周面に、上述した筒状のガスケット５を配置する。なお、ガスケット５も、封口板３側の先端部が内側に湾曲しておらず、縦断面視で、先端部方向に向かって直線状に延びている。 Next, the cylindrical gasket 5 described above is placed on the inner peripheral surface of the peripheral wall portion 22 of the outer can 2. Note that the tip of the gasket 5 on the sealing plate 3 side is also not curved inward, and extends linearly toward the tip when viewed in vertical cross section.

次に、外装缶２の内部に発電要素４と２枚の黒鉛シート６とを収容する。発電要素４と２枚の黒鉛シート６とは、外装缶２の底部２１から、正極材４１側の黒鉛シート６、発電要素４、負極材４２側の黒鉛シート６の順で積層されている。 Next, the power generating element 4 and two graphite sheets 6 are placed inside the exterior can 2. The power generating element 4 and the two graphite sheets 6 are layered from the bottom 21 of the exterior can 2 in the following order: the graphite sheet 6 on the positive electrode material 41 side, the power generating element 4, and the graphite sheet 6 on the negative electrode material 42 side.

次に、負極材４２側の黒鉛シート６の上面に封口板３を配置する。この際、封口板３は、平面に形成された下面が負極材４２側の黒鉛シート６の上面に対向している。また、外装缶２の周壁部２２と封口板３の周端部３１との間には、ガスケット５が位置付けられている。 Next, the sealing plate 3 is placed on the upper surface of the graphite sheet 6 on the negative electrode material 42 side. At this time, the sealing plate 3 has a flat lower surface facing the upper surface of the graphite sheet 6 on the negative electrode material 42 side. In addition, a gasket 5 is positioned between the peripheral wall portion 22 of the outer can 2 and the peripheral edge portion 31 of the sealing plate 3.

最後に、外装缶２の周壁部２２の先端部をガスケット５の先端部とともに、封口板３の突部３３の方向へ内側下方に湾曲させ、外装缶２と封口板３とをカシメる。これにより、全固体電池１を製造することができる。 Finally, the tip of the peripheral wall 22 of the exterior can 2, together with the tip of the gasket 5, is bent inwardly and downwardly toward the protrusion 33 of the sealing plate 3, and the exterior can 2 and the sealing plate 3 are crimped together. This completes the manufacture of the all-solid-state battery 1.

（第２実施形態）
次に、第２実施形態の全固体電池１について、図４を用いて具体的に説明する。なお、第１実施形態の全固体電池１と同様の構成については説明を省略し、第１実施形態の全固体電池１と異なる構成についてのみ説明する。 Second Embodiment
Next, the all-solid-state battery 1 of the second embodiment will be specifically described with reference to Fig. 4. Note that a description of the same configuration as that of the all-solid-state battery 1 of the first embodiment will be omitted, and only the configuration different from that of the all-solid-state battery 1 of the first embodiment will be described.

図４に示すように、封口板３の下面は、凹凸構造を有してもよい。凹凸構造は、所定の間隔で延びる複数の溝部３４と、この複数の溝部３４に直交して所定の間隔で延びる複数の溝部３４とによって、平面視略格子状に形成されている。このように凹凸構造を形成したことにより、負極材４２側の黒鉛シート６は、封口板３の下面との接触面積、すなわち、集電面積を増加させることができる。なお、溝部３４は、平面視略格子状に限られるものではない。例えば、溝部３４の平面視形状は、上下方向に平行に延びる縦縞状であってもよく、円形状やリング状等の溝部３４が複数所定のバランスで配置された水玉状等であってもよい。逆に、円形状やリング状の隆起部が複数所定のバランスで配置された水玉状等であってもよい。また、凹凸構造は、封口板３の下面の一部、例えば、肉厚の中央部３２の下面に溝部３４を設けた構造も含む。また、凹凸構造は、外装缶２の底部２１の上面にも設けてもよい。また、凹凸構造は、封口板３の下面または外装缶２の底部２１の上面のいずれか一方に設けてもよい。 As shown in FIG. 4, the lower surface of the sealing plate 3 may have an uneven structure. The uneven structure is formed in a generally lattice shape in a plan view by a plurality of grooves 34 extending at a predetermined interval and a plurality of grooves 34 extending at a predetermined interval perpendicular to the plurality of grooves 34. By forming the uneven structure in this way, the graphite sheet 6 on the negative electrode material 42 side can increase the contact area with the lower surface of the sealing plate 3, i.e., the current collection area. The grooves 34 are not limited to a generally lattice shape in a plan view. For example, the plan view shape of the grooves 34 may be a vertical stripe shape extending parallel to the vertical direction, or may be a polka dot shape in which a plurality of circular or ring-shaped grooves 34 are arranged in a predetermined balance. Conversely, the shape may be a polka dot shape in which a plurality of circular or ring-shaped protrusions are arranged in a predetermined balance. The uneven structure also includes a structure in which the grooves 34 are provided on a part of the lower surface of the sealing plate 3, for example, on the lower surface of the thick central portion 32. The uneven structure may also be provided on the upper surface of the bottom 21 of the outer can 2. The uneven structure may also be provided on either the lower surface of the sealing plate 3 or the upper surface of the bottom 21 of the outer can 2.

以上、実施形態について説明したが、本開示は、上記実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。 Although the embodiments have been described above, the present disclosure is not limited to the above embodiments, and various modifications are possible without departing from the spirit of the present disclosure.

１ 全固体電池
２ 外装缶、２１ 底部、２２ 周壁部
３ 封口板、３１ 周端部、３２ 中央部、３３ 突部、３４ 溝部
４ 発電要素、４１ 正極材、４２ 負極材、４３ 固体電解質
５ ガスケット
６ 黒鉛シート REFERENCE SIGNS LIST 1 All-solid-state battery 2 Outer can 21 Bottom 22 Peripheral wall 3 Sealing plate 31 Peripheral edge 32 Central portion 33 Protrusion 34 Groove 4 Power generating element 41 Cathode material 42 Negative electrode material 43 Solid electrolyte 5 Gasket 6 Graphite sheet

Claims (7)

底部と周壁部とを有する外装缶と、
前記外装缶の開口を覆い、周端部と該周端部よりも肉厚の中央部とを有する封口板と、
前記外装缶の底部と前記封口板との間に収容され、正極材と負極材と前記正極材と前記負極材との間に配置される固体電解質とを含む発電要素と、
前記外装缶の周壁部と前記発電要素との間に配置されるガスケットとを備え、
前記外装缶の周壁部は、前記封口板の周端部の上面に向かってカシメられている先端部を有する、全固体電池。 an exterior can having a bottom and a peripheral wall;
a sealing plate that covers an opening of the outer can and has a peripheral edge and a central portion that is thicker than the peripheral edge;
a power generating element that is accommodated between a bottom of the exterior can and the sealing plate, the power generating element including a positive electrode material, a negative electrode material, and a solid electrolyte that is disposed between the positive electrode material and the negative electrode material;
a gasket disposed between a peripheral wall portion of the outer can and the power-generating element,
a peripheral wall portion of the exterior can has a leading end portion that is crimped toward an upper surface of a peripheral end portion of the sealing plate. 請求項１に記載の全固体電池であって、
前記封口板の中央部は、前記封口板の上面側から隆起して前記周端部よりも肉厚に形成され、
前記封口板の下面は、平面である、全固体電池。 The all-solid-state battery according to claim 1 ,
a central portion of the sealing plate protruding from an upper surface side of the sealing plate and being thicker than the peripheral end portion,
The lower surface of the sealing plate is a flat surface. 請求項１又は２に記載の全固体電池であって、
前記封口板の中央部は、前記周端部の１．５～３倍の厚みを有する、全固体電池。 The all-solid-state battery according to claim 1 or 2,
The central portion of the sealing plate has a thickness that is 1.5 to 3 times that of the peripheral end portion. 請求項１～３のいずれか１項に記載の全固体電池であって、
前記封口板の中央部は、平面視で、封口板の７０～９０％の面積を有する、全固体電池。 The all-solid-state battery according to any one of claims 1 to 3,
The all-solid-state battery, wherein the central portion of the sealing plate has an area of 70 to 90% of the sealing plate in a plan view. 請求項１～４のいずれか１項に記載の全固体電池であって、
前記封口板の周端部は、該周端部の上面の端部に突部を備え、
前記ガスケットは、前記周壁部と前記突部との間に配置され、
前記周壁部の先端部は、前記突部に向かってカシメられている、全固体電池。 The all-solid-state battery according to any one of claims 1 to 4,
The peripheral edge of the sealing plate has a protrusion at an end of an upper surface of the peripheral edge,
The gasket is disposed between the peripheral wall portion and the protrusion,
A solid-state battery, wherein a tip end of the peripheral wall portion is crimped toward the protrusion. 請求項５に記載の全固体電池であって、
前記突部は、周端部の上面から０．０３～０．０８ｍｍの高さを有する、全固体電池。 The all-solid-state battery according to claim 5 ,
The protrusion has a height of 0.03 to 0.08 mm from the upper surface of the peripheral end portion. 請求項１～６のいずれか１項に記載の全固体電池であって、
前記ガスケットは、筒状をなし、略Ｉ字状の断面を有し、
前記発電要素の周側面は、前記ガスケットの内周面に接し、
前記ガスケットの外周面は、前記外装缶の周壁部の内周面に接する、全固体電池。 The all-solid-state battery according to any one of claims 1 to 6,
The gasket is cylindrical and has a generally I-shaped cross section.
The peripheral side surface of the power generating element is in contact with the inner peripheral surface of the gasket,
an outer circumferential surface of the gasket contacts an inner circumferential surface of a peripheral wall portion of the outer can.
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