JP7407226B2 - Adhesive layer, adhesive film for touch panels, optical film with adhesive layer - Google Patents
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Description
本発明は、タッチパネル部材のカバーガラス（またはタッチセンサーガラス）とセンサーガラス（またはセンサーフィルム）との貼り合わせ用に用いられる粘着剤層及び粘着フィルムに関する。さらに詳細には、カバーガラスに配設された枠印刷への段差追従性が良好であり、カバーガラスとセンサーガラスとを貼り合わせる場合でも、優れた段差追従性と、耐久性とを兼ね備えた光学用粘着剤層及びそれを用いた、タッチパネル用粘着フィルム、粘着剤層付き光学フィルムに関する。 The present invention relates to an adhesive layer and an adhesive film used for bonding a cover glass (or touch sensor glass) and a sensor glass (or sensor film) of a touch panel member. More specifically, the optical system has excellent step followability to the frame print arranged on the cover glass, and even when bonding the cover glass and sensor glass, it is an optical system that combines excellent step followability and durability. The present invention relates to an adhesive layer for a touch panel, an adhesive film for a touch panel, and an optical film with an adhesive layer using the adhesive layer.
タッチパネルが適用されるディスプレイ（表示装置）としては、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、エレクトロルミネッセンスディスプレイ（無機ＥＬ、有機ＥＬ）などが挙げられ、そのタッチパネルが利用される具体的な電子機器としては、液晶テレビ、携帯端末、携帯電話、電子ペーパー、電子書籍端末、パソコンなどが挙げられる。 Displays (display devices) to which touch panels are applied include liquid crystal displays (LCDs), electroluminescent displays (inorganic EL, organic EL), etc., and specific electronic devices that use touch panels include liquid crystal televisions, etc. , mobile terminals, mobile phones, electronic paper, electronic book terminals, personal computers, etc.
例えば、特許文献１には、液晶装置やタッチパネルにおいて、遮光層の段差を有する透光部材を表示面の上に接着するため、耐衝撃性と厚みのある粘着剤層と、気泡の入り込みにくい接着剤層とを併用することが記載されている。
また、特許文献２には、環状オレフィン系樹脂、飽和ポリイソブチレン樹脂、アクリル樹脂、光開始剤等を含有する透明粘着シートを用いて、タッチパネルとガラス板等の表面保護層との間を貼付する方法が記載されている。
また、特許文献３には、アルケニル基を有するポリオキシアルキレン系重合体、ヒドロシリル基を有する化合物、ヒドロシリル化触媒等を含有する透明粘着シートを用いて、タッチパネルと保護透明板との間を接着する方法が記載されている。
For example, Patent Document 1 discloses that in order to bond a light-transmitting member with a step of a light-shielding layer onto a display surface in a liquid crystal device or a touch panel, an adhesive layer with impact resistance and thickness and an adhesive layer that does not allow air bubbles to enter are used. It has been described that the material is used in combination with an agent layer.
Further, Patent Document 2 discloses that a transparent adhesive sheet containing a cyclic olefin resin, a saturated polyisobutylene resin, an acrylic resin, a photoinitiator, etc. is used to adhere between a touch panel and a surface protective layer such as a glass plate. The method is described.
Further, Patent Document 3 discloses that a touch panel and a protective transparent plate are bonded using a transparent adhesive sheet containing a polyoxyalkylene polymer having an alkenyl group, a compound having a hydrosilyl group, a hydrosilylation catalyst, etc. The method is described.
しかしながら、特許文献１に記載の表示装置では、タッチパネルの表面に透光部材を接着剤層及び粘着剤層を介して貼り合わせるのは、粘着剤層のみを使用する場合に比べて、余分な手間を要することからコスト上昇の原因となり、安価な表示装置には採用できないという問題があった。また、特許文献１に記載の表示装置では、液晶装置の外周を囲むような厚さが５～１０μｍ程度の遮光層が形成されているが、遮光層の印刷段差の影響が及ばないように、遮光層の枠内に、接着剤層及び粘着剤層の領域が配設されている。 However, in the display device described in Patent Document 1, bonding a light-transmitting member to the surface of the touch panel via an adhesive layer and a pressure-sensitive adhesive layer requires extra effort compared to using only the pressure-sensitive adhesive layer. The problem is that this requires an increase in cost and cannot be used in inexpensive display devices. Furthermore, in the display device described in Patent Document 1, a light-shielding layer with a thickness of about 5 to 10 μm is formed to surround the outer periphery of the liquid crystal device, but in order to avoid the influence of the printing level difference of the light-shielding layer, An adhesive layer and a pressure-sensitive adhesive layer area are arranged within the frame of the light shielding layer.
また、特許文献２には、特定の貯蔵弾性率を有する粘着剤層を介して、タッチパネルの表面に、光遮光層を有する表面保護層を貼り合わせることが開示されている。この粘着剤層を使用すると気泡を生じないとしているが、表面保護層をタッチパネルに貼り合わせた後、表面保護層、もしくは、タッチパネルの反対側から紫外線照射して、粘着剤を硬化させることから、光遮光層の裏側に紫外線が充分に照射されないという問題があった。 Further, Patent Document 2 discloses that a surface protection layer having a light shielding layer is bonded to the surface of a touch panel via an adhesive layer having a specific storage modulus. It is said that using this adhesive layer will not create bubbles, but after bonding the surface protective layer to the touch panel, UV rays are irradiated from the opposite side of the surface protective layer or touch panel to cure the adhesive. There was a problem in that the back side of the light shielding layer was not sufficiently irradiated with ultraviolet rays.
また、特許文献３には、特定のせん断貯蔵弾性率とゲル分率とを有する透明粘着シートを介して、タッチパネルの表面に、黒色印刷層を有する保護透明板を貼り合わせることが開示されている。特許文献３の透明粘着シートを使用すれば、液晶表示パネルと保護透明板との接着面において発泡が生じないとしている。しかし、透明粘着シートを介して、透明プラスチックからなる保護透明板を液晶パネルに接着しているため、黒色印刷層の段差が生じている隅部において、気泡が残ることを避けることができないという問題があった。 Further, Patent Document 3 discloses that a protective transparent plate having a black printed layer is attached to the surface of a touch panel via a transparent adhesive sheet having a specific shear storage elastic modulus and gel fraction. . It is said that if the transparent adhesive sheet of Patent Document 3 is used, foaming will not occur on the adhesive surface between the liquid crystal display panel and the protective transparent plate. However, since the protective transparent plate made of transparent plastic is adhered to the liquid crystal panel via a transparent adhesive sheet, it is impossible to avoid air bubbles remaining in the corners where the black printing layer has a step difference. was there.
本発明は、カバーガラスに配設された枠印刷への段差追従性が良好であり、カバーガラスとセンサーガラスとを貼り合わせる場合でも、優れた段差追従性と、耐久性とを兼ね備えた光学用粘着剤層及びそれを用いた粘着フィルムを提供することを課題とする。 The present invention has excellent level difference followability to the frame print arranged on the cover glass, and even when bonding the cover glass and sensor glass, the optical device has excellent level difference followability and durability. An object of the present invention is to provide an adhesive layer and an adhesive film using the adhesive layer.
前記課題を解決するため、本発明者らは、鋭意検討した結果、粘着剤層のゲル分率、および粘着剤層にせん断力をかけた時の歪値が、所定の範囲である場合、優れた段差追従性と、耐久性とを兼ね備えていることを見出した。本発明は、粘着剤層のゲル分率が４０～７５％であり、粘着剤層を１０００μｍの厚みに積層して測定した、１Ｈｚ、１００℃での貯蔵弾性率が１０００００（１０の５乗）Ｐａ以下であり、荷重１Ｎでせん断力５００Ｐａを３０分間かけ続けた時の歪が１５％以上であり、かつ、その後の歪回復力が５０％以上である粘着剤層とすることを技術思想としている。 In order to solve the above-mentioned problems, the present inventors have conducted extensive studies and found that when the gel fraction of the adhesive layer and the strain value when shearing force is applied to the adhesive layer are within a predetermined range, an excellent result can be obtained. It has been found that this material has both excellent step followability and durability. In the present invention, the gel fraction of the adhesive layer is 40 to 75%, and the storage elastic modulus at 1 Hz and 100°C is 100,000 (10 to the fifth power), which is measured by laminating the adhesive layer to a thickness of 1,000 μm. The technical philosophy is to create an adhesive layer that has a strain of 15% or more when a shear force of 500Pa is applied for 30 minutes under a load of 1N, and a subsequent strain recovery of 50% or more. There is.
前記課題を解決するため、本発明は、アクリル系ポリマーと、架橋剤と、を含む粘着剤組成物を架橋してなる粘着剤層であり、前記アクリル系ポリマーが、アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１４のアルキルアクリレートモノマーと、脂環族含有モノマーと、分岐構造アルキル基含有モノマーと、窒素含有ビニルモノマーと、からなるモノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーと、水酸基含有共重合性ビニルモノマーとを共重合して得られた共重合体であり、前記アクリル系ポリマーが、前記モノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーの合計１００重量部に対して、前記水酸基含有共重合性ビニルモノマーを０．１～１０．０重量部を含有し、前記粘着剤層のゲル分率が４０～７５％であり、前記粘着剤層を１０００μｍの厚みに積層して測定した、１Ｈｚ、１００℃での貯蔵弾性率が１０００００Ｐａ以下であり、荷重１Ｎでせん断力５００Ｐａを３０分間かけ続けた時の歪が１５％以上であり、かつ、その後の歪回復力が５０％以上であることを特徴とする粘着剤層を提供する。 In order to solve the above problems, the present invention provides an adhesive layer formed by crosslinking an adhesive composition containing an acrylic polymer and a crosslinking agent, wherein the acrylic polymer has an alkyl group having a carbon number of C1. - At least one monomer selected from the monomer group consisting of a C14 alkyl acrylate monomer, an alicyclic-containing monomer, a branched alkyl group-containing monomer, and a nitrogen-containing vinyl monomer, and a hydroxyl group-containing copolymerizable monomer It is a copolymer obtained by copolymerizing with a vinyl monomer, and the acrylic polymer is copolymerized with the hydroxyl group-containing copolymer based on a total of 100 parts by weight of at least one or more monomers selected from the monomer group. The adhesive layer contains 0.1 to 10.0 parts by weight of a vinyl monomer, the gel fraction of the adhesive layer is 40 to 75%, and the adhesive layer is laminated to a thickness of 1000 μm and measured. The storage modulus at 100°C is 100,000 Pa or less, the strain when a shear force of 500 Pa is continuously applied for 30 minutes at a load of 1 N is 15% or more, and the subsequent strain recovery is 50% or more. Provides a characteristic adhesive layer.
また、前記アクリル系ポリマーの酸価が１以下であり、前記粘着剤組成物が、前記架橋剤としてイソシアネート化合物を、前記モノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーの合計１００重量部に対して、０．０１～３．０重量部含有し、前記粘着剤組成物を架橋した後の粘着剤層を、基材の片面に１７５μｍの厚みに積層した時の、粘着力が２０Ｎ／２５ｍｍ以上であり、全光線透過率が９０％以上であり、ヘイズ値が１．０％以下であることが好ましい。 Further, the acid value of the acrylic polymer is 1 or less, and the adhesive composition contains an isocyanate compound as the crosslinking agent based on a total of 100 parts by weight of at least one or more monomers selected from the monomer group. 0.01 to 3.0 parts by weight, and when the adhesive layer after crosslinking the adhesive composition is laminated to a thickness of 175 μm on one side of a base material, the adhesive force is 20 N/25 mm or more. It is preferable that the total light transmittance is 90% or more and the haze value is 1.0% or less.
また、前記粘着剤組成物が、さらに、前記モノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーの合計１００重量部に対して、シランカップリング剤を０．０１～２．０重量部含有することが好ましい。 Further, the pressure-sensitive adhesive composition further contains 0.01 to 2.0 parts by weight of a silane coupling agent based on a total of 100 parts by weight of at least one monomer selected from the monomer group. is preferred.
また、前記水酸基含有共重合性ビニルモノマーが、８－ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、からなる化合物群の中から選択された少なくとも一種以上であることが好ましい。 Further, the hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer consists of 8-hydroxyoctyl (meth)acrylate, 6-hydroxyhexyl (meth)acrylate, 4-hydroxybutyl (meth)acrylate, and 2-hydroxyethyl (meth)acrylate. Preferably, it is at least one selected from the group of compounds.
また、前記粘着剤組成物が、さらに、前記モノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーの合計１００重量部に対して、一分子中に２～３個のアクリロイル基を有する多官能アクリレートモノマーを０．１～１０重量部と、光重合開始剤を０．０１～２．０重量部と、を含有し、前記粘着剤組成物を架橋した後の前記粘着剤層を、被着体に貼り合わせた後に、さらに、紫外線照射による紫外線硬化をした後の、前記粘着剤層のゲル分率が５０～９５％であることが好ましい。 In addition, the pressure-sensitive adhesive composition further includes a polyfunctional acrylate monomer having 2 to 3 acryloyl groups in one molecule, based on a total of 100 parts by weight of at least one or more monomers selected from the monomer group. and 0.01 to 2.0 parts by weight of a photopolymerization initiator, and the adhesive layer after crosslinking the adhesive composition is applied to an adherend. After lamination, the adhesive layer preferably has a gel fraction of 50 to 95% after being further cured by ultraviolet irradiation.
また、前記粘着剤組成物を架橋してなる粘着剤層である、前記粘着剤層を、被着体に貼り合わせた後に、さらに、紫外線照射による紫外線硬化をした粘着剤層であり、前記粘着剤組成物が、さらに、前記モノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーの合計１００重量部に対して、一分子中に２～３個のアクリロイル基を有する多官能アクリレートモノマーを０．１～１０重量部と、光重合開始剤を０．０１～２．０重量部と、を含有し、前記紫外線硬化をした後の、前記粘着剤層のゲル分率が５０～９５％であることが好ましい。 Further, the adhesive layer, which is an adhesive layer formed by crosslinking the adhesive composition, is further cured by ultraviolet ray irradiation after being bonded to an adherend, and the adhesive layer is further cured by ultraviolet irradiation, The agent composition further contains 0.1 parts of a polyfunctional acrylate monomer having 2 to 3 acryloyl groups in one molecule, based on a total of 100 parts by weight of at least one monomer selected from the monomer group. ~10 parts by weight and 0.01 to 2.0 parts by weight of a photopolymerization initiator, and the gel fraction of the adhesive layer after the ultraviolet curing is 50 to 95%. is preferred.
また、本発明は、基材の片面上に、前記粘着剤層が積層されてなる、タッチパネル用粘着フィルムを提供する。 The present invention also provides an adhesive film for a touch panel, in which the adhesive layer is laminated on one side of a base material.
また、本発明は、光学フィルムの少なくとも一方の面に、前記粘着剤層が積層されてなる、粘着剤層付き光学フィルムを提供する。 Further, the present invention provides an optical film with an adhesive layer, in which the adhesive layer is laminated on at least one surface of the optical film.
本発明の粘着剤層によれば、粘着剤層のゲル分率、および粘着剤層にせん断力をかけた時の歪値が、所定の範囲となるようにしていることから、カバーガラスに配設された枠印刷への段差追従性が良好であり、カバーガラスとセンサーガラスとを貼り合わせる場合でも、優れた段差追従性と、耐久性とを兼ね備えた光学用粘着剤層及びそれを用いた粘着フィルムを提供することができる。 According to the adhesive layer of the present invention, since the gel fraction of the adhesive layer and the strain value when shearing force is applied to the adhesive layer are within a predetermined range, An optical adhesive layer that has excellent step followability to printed frames, and has both excellent step followability and durability even when bonding a cover glass and sensor glass, and an optical adhesive layer using the same. Adhesive films can be provided.
以下、好適な実施形態に基づいて、本発明を説明する。
本発明の粘着剤層は、アクリル系ポリマーと、架橋剤と、を含む粘着剤組成物を架橋してなる粘着剤層であり、前記アクリル系ポリマーが、アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１４のアルキルアクリレートモノマーと、脂環族含有モノマーと、分岐構造アルキル基含有モノマーと、窒素含有ビニルモノマーと、からなるモノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーと、水酸基含有共重合性ビニルモノマーとを共重合して得られた共重合体であり、前記アクリル系ポリマーが、前記モノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーの合計１００重量部に対して、前記水酸基含有共重合性ビニルモノマーを０．１～１０．０重量部を含有し、前記粘着剤層のゲル分率が４０～７５％であり、前記粘着剤層を１０００μｍの厚みに積層して測定した、１Ｈｚ、１００℃での貯蔵弾性率が１０００００Ｐａ以下であり、荷重１Ｎでせん断力５００Ｐａを３０分間かけ続けた時の歪が１５％以上であり、かつ、その後の歪回復力が５０％以上であることを特徴とする。
The present invention will be described below based on preferred embodiments.
The adhesive layer of the present invention is an adhesive layer formed by crosslinking an adhesive composition containing an acrylic polymer and a crosslinking agent, and the acrylic polymer has an alkyl group having a carbon number of C1 to C14. At least one monomer selected from the monomer group consisting of an alkyl acrylate monomer, an alicyclic-containing monomer, a branched alkyl group-containing monomer, and a nitrogen-containing vinyl monomer, and a hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer. The acrylic polymer is a copolymer obtained by copolymerizing the hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer based on a total of 100 parts by weight of at least one monomer selected from the monomer group. containing 0.1 to 10.0 parts by weight, the gel fraction of the adhesive layer is 40 to 75%, and the adhesive layer was laminated to a thickness of 1000 μm and measured at 1 Hz and 100 ° C. has a storage modulus of 100,000 Pa or less, a strain of 15% or more when a shear force of 500 Pa is continuously applied for 30 minutes under a load of 1N, and a subsequent strain recovery capacity of 50% or more. .
本発明に係わる粘着剤層のアクリル系ポリマーは、第１モノマー群に属するモノマーとして、アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１４のアルキルアクリレートモノマーと、脂環族含有モノマーと、分岐構造アルキル基含有モノマーと、窒素含有ビニルモノマーと、からなるモノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーを使用し、第２モノマー群に属するモノマーとして、水酸基含有共重合性ビニルモノマーを使用し、第１モノマー群に属するモノマーと、第２モノマー群に属するモノマーとを、それぞれ１種以上共重合して得られた共重合体である。本明細書中、（メタ）アクリレートは、アクリレート及びメタクリレートの総称である。 The acrylic polymer of the adhesive layer according to the present invention includes, as monomers belonging to the first monomer group, an alkyl acrylate monomer whose alkyl group has carbon atoms of C1 to C14, an alicyclic-containing monomer, and a branched alkyl group-containing monomer. and a nitrogen-containing vinyl monomer, and a hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer is used as the monomer belonging to the second monomer group, and the first monomer group It is a copolymer obtained by copolymerizing one or more types of monomers belonging to the monomer group and monomers belonging to the second monomer group. In this specification, (meth)acrylate is a general term for acrylate and methacrylate.
本発明に係わる粘着剤層の粘着剤組成物において、アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１４のアルキルアクリレートモノマーとしては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、ペンチルアクリレート、ヘキシルアクリレート、ヘプチルアクリレート、オクチルアクリレート、ノニルアクリレート、デシルアクリレート、ウンデシルアクリレート、ドデシルアクリレート、トリデシルアクリレート、テトラデシルアクリレートなどの少なくとも１種以上が挙げられる。アルキルアクリレートモノマーのアルキル基は、直鎖状、分枝状、環状のいずれでもよいが、ここでのアルキル基は、直鎖状である。分枝状アルキル基を有するアクリレートモノマーは、分岐構造アルキル基含有モノマーに属する。また、環状アルキル基を有するアクリレートモノマーは、脂環族含有モノマーに属する。 In the adhesive composition of the adhesive layer according to the present invention, examples of the alkyl acrylate monomer in which the alkyl group has carbon atoms of C1 to C14 include methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, butyl acrylate, pentyl acrylate, hexyl acrylate, and heptyl acrylate. , octyl acrylate, nonyl acrylate, decyl acrylate, undecyl acrylate, dodecyl acrylate, tridecyl acrylate, and tetradecyl acrylate. The alkyl group of the alkyl acrylate monomer may be linear, branched, or cyclic, but the alkyl group here is linear. Acrylate monomers having a branched alkyl group belong to monomers containing a branched alkyl group. Furthermore, acrylate monomers having a cyclic alkyl group belong to alicyclic-containing monomers.
本発明に係わる粘着剤層の粘着剤組成物において、脂環族含有モノマーとしては、シクロペンチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ビシクロヘプチル（メタ）アクリレート、ビシクロオクチル（メタ）アクリレート、ジメチルビシクロヘプチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレートなどの少なくとも１種以上が挙げられる。脂環族含有モノマーは、アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１８の脂環族アルキル（メタ）アクリレートモノマーであってもよい。 In the adhesive composition of the adhesive layer according to the present invention, examples of the alicyclic-containing monomer include cyclopentyl (meth)acrylate, cyclohexyl (meth)acrylate, isobornyl (meth)acrylate, bicycloheptyl (meth)acrylate, and bicyclooctyl ( Examples include at least one of meth)acrylate, dimethylbicycloheptyl(meth)acrylate, and dicyclopentanyl(meth)acrylate. The alicyclic-containing monomer may be an alicyclic alkyl (meth)acrylate monomer in which the number of carbon atoms in the alkyl group is C1 to C18.
本発明に係わる粘着剤層の粘着剤組成物において、分岐構造アルキル基含有モノマーとしては、イソプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソウンデシル（メタ）アクリレート、イソドデシル（メタ）アクリレート、イソトリデシル（メタ）アクリレート、イソテトラデシル（メタ）アクリレート、イソペンタデシル（メタ）アクリレート、イソヘキサデシル（メタ）アクリレート、イソヘプタデシル（メタ）アクリレート、イソオクタデシル（メタ）アクリレート、イソミリスチル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレートなどの少なくとも１種以上が挙げられる。分岐構造アルキル基含有モノマーは、アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１８の分岐構造アルキル（メタ）アクリレートモノマーであってもよい。分岐構造アルキル基含有モノマーは、ｔ－ブチル基のように、アルキル基が２以上の分岐構造（例えば主鎖に対する２以上の側鎖）を有してもよい。 In the adhesive composition of the adhesive layer according to the present invention, the branched alkyl group-containing monomers include isopropyl (meth)acrylate, isobutyl (meth)acrylate, t-butyl (meth)acrylate, isopentyl (meth)acrylate, isooctyl (meth)acrylate, 2-ethylhexyl (meth)acrylate, isononyl (meth)acrylate, isodecyl (meth)acrylate, isoundecyl (meth)acrylate, isododecyl (meth)acrylate, isotridecyl (meth)acrylate, isotetradecyl (meth)acrylate , isopentadecyl (meth)acrylate, isohexadecyl (meth)acrylate, isoheptadecyl (meth)acrylate, isooctadecyl (meth)acrylate, isomyristyl (meth)acrylate, isostearyl (meth)acrylate, etc. Can be mentioned. The branched alkyl group-containing monomer may be a branched alkyl (meth)acrylate monomer in which the number of carbon atoms in the alkyl group is C1 to C18. The monomer containing a branched alkyl group may have an alkyl group having two or more branched structures (for example, two or more side chains relative to the main chain), such as a t-butyl group.
本発明に係わる粘着剤層の粘着剤組成物において、窒素含有ビニルモノマーとしては、アミド結合を含有するビニルモノマー、アミノ基を含有するビニルモノマー、窒素含有の複素環式構造を有するビニルモノマー等が挙げられる。より具体的には、Ｎ－ビニル－２－ピロリドン、Ｎ－ビニルピロリドン、メチルビニルピロリドン、Ｎ－ビニルピリジン、Ｎ－ビニルピペリドン、Ｎ－ビニルピリミジン、Ｎ－ビニルピペラジン、Ｎ－ビニルピラジン、Ｎ－ビニルピロール、Ｎ－ビニルイミダゾール、Ｎ－ビニルオキサゾール、Ｎ－ビニルモルホリン、Ｎ－ビニルカプロラクタム、Ｎ－ビニルラウリロラクタム等の、Ｎ－ビニル置換の複素環式構造を有する環状窒素ビニル化合物；Ｎ－（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－（メタ）アクリロイルピペラジン、Ｎ－（メタ）アクリロイルアジリジン、Ｎ－（メタ）アクリロイルアゼチジン、Ｎ－（メタ）アクリロイルピロリジン、Ｎ－（メタ）アクリロイルピペリジン、Ｎ－（メタ）アクリロイルアゼパン、Ｎ－（メタ）アクリロイルアゾカン等の、Ｎ－（メタ）アクリロイル置換の複素環式構造を有する環状窒素ビニル化合物；Ｎ－シクロヘキシルマレイミド、Ｎ－フェニルマレイミド等の、窒素原子及びエチレン系不飽和結合を環内に有する複素環式構造を有する環状窒素ビニル化合物；（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ｔ－ブチル（メタ）アクリルアミド等の無置換又はモノアルキル置換の（メタ）アクリルアミド；Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジプロピルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジイソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－エチル－Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチル－Ｎ－プロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチル－Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド等のジアルキル置換（メタ）アクリルアミド；Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノメチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノイソプロピル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノブチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノメチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ－エチル－Ｎ－メチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ－メチル－Ｎ－プロピルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ－メチル－Ｎ－イソプロピルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジブチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチルアミノエチル（メタ）アクリレート等のジアルキルアミノ（メタ）アクリレート；Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジプロピルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジイソプロピルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－エチル－Ｎ－メチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチル－Ｎ－プロピルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチル－Ｎ－イソプロピルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド等のＮ，Ｎ－ジアルキル置換アミノプロピル（メタ）アクリルアミド；Ｎ－ビニルホルムアミド、Ｎ－ビニルアセトアミド、Ｎ－ビニル－Ｎ－メチルアセトアミド等のＮ－ビニルカルボン酸アミド類；Ｎ－メトキシメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－エトキシエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－メチレンビス（メタ）アクリルアミド等の、（メタ）アクリルアミド類；（メタ）アクリロニトリル等の不飽和カルボン酸ニトリル類；などが挙げられる。
窒素含有ビニルモノマーとしては、水酸基を含有しないものが好ましく、水酸基およびカルボキシル基を含有しないものがより好ましい。このようなモノマーとしては、上に例示したモノマー、例えば、Ｎ，Ｎ－ジアルキル置換アミノ基やＮ，Ｎ－ジアルキル置換アミド基を含有するアクリル系モノマー；Ｎ－ビニル－２－ピロリドン、Ｎ－ビニルカプロラクタム、Ｎ－ビニル－２－ピペリドンなどのＮ－ビニル置換ラクタム類；Ｎ－（メタ）アクリロイルモルホリンやＮ－（メタ）アクリロイルピロリジンなどのＮ－（メタ）アクリロイル置換環状アミン類が好ましい。
In the adhesive composition of the adhesive layer according to the present invention, the nitrogen-containing vinyl monomer includes a vinyl monomer containing an amide bond, a vinyl monomer containing an amino group, a vinyl monomer having a nitrogen-containing heterocyclic structure, etc. Can be mentioned. More specifically, N-vinyl-2-pyrrolidone, N-vinylpyrrolidone, methylvinylpyrrolidone, N-vinylpyridine, N-vinylpiperidone, N-vinylpyrimidine, N-vinylpiperazine, N-vinylpyrazine, N-vinyl Cyclic nitrogen vinyl compounds having an N-vinyl-substituted heterocyclic structure, such as pyrrole, N-vinylimidazole, N-vinyloxazole, N-vinylmorpholine, N-vinylcaprolactam, and N-vinyllaurylolactam; N-( meth)acryloylmorpholine, N-(meth)acryloylpiperazine, N-(meth)acryloylaziridine, N-(meth)acryloylazetidine, N-(meth)acryloylpyrrolidine, N-(meth)acryloylpiperidine, N-(meth)acryloylpiperidine, ) Cyclic nitrogen vinyl compounds having an N-(meth)acryloyl-substituted heterocyclic structure, such as acryloylazepane and N-(meth)acryloylazocane; nitrogen atoms and Cyclic nitrogen vinyl compounds having a heterocyclic structure having an ethylenically unsaturated bond in the ring; (meth)acrylamide, N-methyl (meth)acrylamide, N-isopropyl (meth)acrylamide, N-t-butyl (meth)acrylamide Unsubstituted or monoalkyl-substituted (meth)acrylamide such as acrylamide; N,N-dimethyl(meth)acrylamide, N,N-diethyl(meth)acrylamide, N,N-dipropylacrylamide, N,N-diisopropyl(meth)acrylamide ) acrylamide, N,N-dibutyl (meth)acrylamide, N-ethyl-N-methyl (meth)acrylamide, N-methyl-N-propyl (meth)acrylamide, N-methyl-N-isopropyl (meth)acrylamide, etc. Dialkyl-substituted (meth)acrylamide; N,N-dimethylaminomethyl (meth)acrylate, N,N-dimethylaminoethyl (meth)acrylate, N,N-dimethylaminopropyl (meth)acrylate, N,N-dimethylaminoisopropyl (meth)acrylate, N,N-dimethylaminobutyl (meth)acrylate, N,N-diethylaminomethyl (meth)acrylate, N,N-diethylaminoethyl (meth)acrylate, N-ethyl-N-methylaminoethyl (meth)acrylate, ) acrylate, N-methyl-N-propylaminoethyl (meth)acrylate, N-methyl-N-isopropylaminoethyl (meth)acrylate, N,N-dibutylaminoethyl (meth)acrylate, t-butylaminoethyl (meth)acrylate, ) Acrylate and other dialkylamino (meth)acrylates; N,N-dimethylaminopropyl (meth)acrylamide, N,N-diethylaminopropyl (meth)acrylamide, N,N-dipropylaminopropyl (meth)acrylamide, N,N -diisopropylaminopropyl (meth)acrylamide, N-ethyl-N-methylaminopropyl (meth)acrylamide, N-methyl-N-propylaminopropyl (meth)acrylamide, N-methyl-N-isopropylaminopropyl (meth)acrylamide N,N-dialkyl-substituted aminopropyl (meth)acrylamide such as; N-vinylcarboxylic acid amides such as N-vinylformamide, N-vinylacetamide, N-vinyl-N-methylacetamide; N-methoxymethyl (meth) (Meth)acrylamides such as acrylamide, N-ethoxyethyl (meth)acrylamide, N-butoxymethyl (meth)acrylamide, diacetone acrylamide, N,N-methylenebis(meth)acrylamide; unsaturation such as (meth)acrylonitrile Examples include carboxylic acid nitriles; and the like.
The nitrogen-containing vinyl monomer is preferably one that does not contain a hydroxyl group, and more preferably one that does not contain a hydroxyl group or a carboxyl group. Examples of such monomers include the monomers listed above, such as acrylic monomers containing N,N-dialkyl-substituted amino groups and N,N-dialkyl-substituted amide groups; N-vinyl-2-pyrrolidone, N-vinyl N-vinyl-substituted lactams such as caprolactam and N-vinyl-2-piperidone; N-(meth)acryloyl-substituted cyclic amines such as N-(meth)acryloylmorpholine and N-(meth)acryloylpyrrolidine are preferred.
本発明に係わる粘着剤層の粘着剤組成物において、水酸基含有共重合性ビニルモノマーとしては、８－ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等の水酸基含有アルキル（メタ）アクリレート類や、Ｎ－ヒドロキシ（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等の水酸基含有（メタ）アクリルアミド類などの少なくとも１種以上が挙げられる。中でも、水酸基含有共重合性ビニルモノマーが、８－ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、からなる化合物群の中から選択された少なくとも１種以上であることが好ましい。本発明に係わるアクリル系ポリマーは、前記第１モノマー群に属するモノマーの合計１００重量部に対して、水酸基含有共重合性ビニルモノマー０．１～１０．０重量部を含有することが好ましく、０．２～５．０重量部を含有することがより好ましく、０．２～４．０重量部を含有することが特に好ましい。 In the adhesive composition of the adhesive layer according to the present invention, examples of the hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer include 8-hydroxyoctyl (meth)acrylate, 6-hydroxyhexyl (meth)acrylate, and 4-hydroxybutyl (meth)acrylate. , hydroxyl group-containing alkyl (meth)acrylates such as 2-hydroxyethyl (meth)acrylate, and hydroxyl group-containing alkyl (meth)acrylates such as N-hydroxy (meth)acrylamide, N-hydroxymethyl (meth)acrylamide, and N-hydroxyethyl (meth)acrylamide. At least one kind of (meth)acrylamides and the like can be mentioned. Among them, compounds in which the hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer consists of 8-hydroxyoctyl (meth)acrylate, 6-hydroxyhexyl (meth)acrylate, 4-hydroxybutyl (meth)acrylate, and 2-hydroxyethyl (meth)acrylate. It is preferable that it is at least one selected from the group. The acrylic polymer according to the present invention preferably contains 0.1 to 10.0 parts by weight of a hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer based on a total of 100 parts by weight of the monomers belonging to the first monomer group. It is more preferable to contain 0.2 to 5.0 parts by weight, and particularly preferably 0.2 to 4.0 parts by weight.
本発明に係わる粘着剤層の粘着剤組成物において、アクリル系ポリマーは、粘着剤層の誘電率を低くする観点から、芳香族基を有する（メタ）アクリレートモノマーを含有しないことが好ましい。同様に、芳香族基を有する（メタ）アクリレートに限らず、芳香族基を有する共重合性ビニルモノマー（スチレン等）を含有しないことができる。また、透明導電性フィルムのＩＴＯ表面などの腐食し易い被着体に対する腐食性への影響を避ける観点から、アクリル系ポリマーの酸価が１以下であることが好ましい。 In the pressure-sensitive adhesive composition for the pressure-sensitive adhesive layer according to the present invention, the acrylic polymer preferably does not contain a (meth)acrylate monomer having an aromatic group, from the viewpoint of lowering the dielectric constant of the pressure-sensitive adhesive layer. Similarly, it is not limited to (meth)acrylate having an aromatic group, but may not contain a copolymerizable vinyl monomer (such as styrene) having an aromatic group. Further, from the viewpoint of avoiding an influence on the corrosivity of easily corroded adherends such as the ITO surface of a transparent conductive film, it is preferable that the acid value of the acrylic polymer is 1 or less.
前記アクリル系ポリマーとして使用される共重合体の重合方法は、特に限定されるものではなく、溶液重合法、乳化重合法等、適宜、公知の重合方法が使用可能である。前記アクリル系ポリマーは、（メタ）アクリレートモノマーなどのアクリル系モノマーを５０～１００重量％含むことが好ましい。 The method of polymerizing the copolymer used as the acrylic polymer is not particularly limited, and any known polymerization method such as a solution polymerization method or an emulsion polymerization method can be used as appropriate. The acrylic polymer preferably contains 50 to 100% by weight of an acrylic monomer such as a (meth)acrylate monomer.
前記粘着剤組成物は、上記のアクリル系ポリマーに、架橋剤や、適宜任意の添加剤を配合することで、必要とされる物性値などの特性を調整することができる。 The pressure-sensitive adhesive composition can be adjusted in properties such as required physical property values by blending a crosslinking agent and any appropriate additives with the acrylic polymer.
架橋剤としては、例えば、ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート等のジイソシアネート類のビュレット変性体やイソシアヌレート変性体、トリメチロールプロパンや、グリセリン等の３価以上のポリオールとのアダクト体などのポリイソシアネート化合物の少なくとも１種以上が挙げられる。アクリル系ポリマーが、架橋剤のイソシアネート化合物と架橋反応可能な官能基として、水酸基を有することが好ましく、また、これらの官能基を側鎖に有するモノマーを含有することが好ましい。
架橋剤として使用されるイソシアネート化合物の含有量は、第１モノマー群に属するモノマーの合計１００重量部に対して、０．０１～３．０重量部が好ましい。架橋剤として、イソシアネート化合物のみを用いてもよい。
Examples of crosslinking agents include biuret-modified and isocyanurate-modified diisocyanates such as hexamethylene diisocyanate, isophorone diisocyanate, diphenylmethane diisocyanate, tolylene diisocyanate, and xylylene diisocyanate, trimethylolpropane, and trivalent or higher valent diisocyanates such as glycerin. At least one kind of polyisocyanate compound such as an adduct with a polyol can be mentioned. The acrylic polymer preferably has a hydroxyl group as a functional group capable of crosslinking with the isocyanate compound of the crosslinking agent, and preferably contains a monomer having these functional groups in its side chains.
The content of the isocyanate compound used as a crosslinking agent is preferably 0.01 to 3.0 parts by weight based on a total of 100 parts by weight of monomers belonging to the first monomer group. Only an isocyanate compound may be used as a crosslinking agent.
前記粘着剤組成物は、さらに、シランカップリング剤を含有することが好ましい。シランカップリング剤としては、１分子中に、少なくとも１つの有機官能基と、少なくとも１つの加水分解性基を有し、前記加水分解性基が、ケイ素原子に結合したアルコキシ基等である化合物が挙げられる。前記シランカップリング剤が、エポキシ基、（メタ）アクリロキシ基、メルカプト基、アミノ基からなる群から選択された少なくとも一種類の、有機官能基を有することが好ましい。ここで、（メタ）アクリロキシ基とは、アクリロキシ基（ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ－）、又は、メタクリロキシ基（ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３）ＣＯＯ－）を意味する。 It is preferable that the pressure-sensitive adhesive composition further contains a silane coupling agent. As a silane coupling agent, a compound having at least one organic functional group and at least one hydrolyzable group in one molecule, and the hydrolyzable group is an alkoxy group bonded to a silicon atom, etc. Can be mentioned. It is preferable that the silane coupling agent has at least one type of organic functional group selected from the group consisting of an epoxy group, a (meth)acryloxy group, a mercapto group, and an amino group. Here, the (meth)acryloxy group means an acryloxy group (CH 2 =CHCOO-) or a methacryloxy group (CH 2 =C(CH 3 )COO-).
エポキシ基を有するシランカップリング剤としては、例えば、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジメトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルメチルジエトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、５，６－エポキシヘキシルトリメトキシシラン、５，６－エポキシヘキシルメチルジメトキシシラン、５，６－エポキシヘキシルメチルジエトキシシラン、５，６－エポキシヘキシルトリエトキシシランなどが挙げられる。
（メタ）アクリロキシ基を有するシランカップリング剤としては、例えば、３－（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルジメチルエトキシシラン、３－（メタ）アクリロキシプロピルジメチルメトキシシランなどが挙げられる。
メルカプト基を有するシランカップリング剤としては、例えば、３－メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３－メルカプトプロピルメチルジエトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
アミノ基を有するシランカップリング剤としては、例えば、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－（メチルアミノ）プロピルトリメトキシシラン、３－（メチルアミノ）プロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
また、前記有機官能基を含み、オリゴマー化したアルコキシオリゴマー（シリコーンアルコキシオリゴマー）なども、シランカップリング剤として用いることができる。
Examples of the silane coupling agent having an epoxy group include 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldimethoxysilane, 3-glycidoxypropyl Triethoxysilane, 2-(3,4-epoxycyclohexyl)ethyltrimethoxysilane, 2-(3,4-epoxycyclohexyl)ethylmethyldimethoxysilane, 2-(3,4-epoxycyclohexyl)ethylmethyldiethoxysilane, 2-(3,4-epoxycyclohexyl)ethyltriethoxysilane, 5,6-epoxyhexyltrimethoxysilane, 5,6-epoxyhexylmethyldimethoxysilane, 5,6-epoxyhexylmethyldiethoxysilane, 5,6- Examples include epoxyhexyltriethoxysilane.
Examples of the silane coupling agent having a (meth)acryloxy group include 3-(meth)acryloxypropyltrimethoxysilane, 3-(meth)acryloxypropylmethyldimethoxysilane, and 3-(meth)acryloxypropyltriethoxysilane. Examples include silane, 3-(meth)acryloxypropylmethyldiethoxysilane, 3-(meth)acryloxypropyldimethylethoxysilane, and 3-(meth)acryloxypropyldimethylmethoxysilane.
Examples of the silane coupling agent having a mercapto group include 3-mercaptopropylmethyldimethoxysilane, 3-mercaptopropyltrimethoxysilane, 3-mercaptopropylmethyldiethoxysilane, and 3-mercaptopropyltriethoxysilane.
Examples of the silane coupling agent having an amino group include 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltriethoxysilane, N-phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane, N-2-(aminoethyl)- 3-aminopropylmethyldimethoxysilane, N-2-(aminoethyl)-3-aminopropylmethyldiethoxysilane, N-2-(aminoethyl)-3-aminopropyltrimethoxysilane, N-2-(aminoethyl )-3-aminopropyltriethoxysilane, 3-(methylamino)propyltrimethoxysilane, 3-(methylamino)propyltriethoxysilane and the like.
Further, an oligomerized alkoxy oligomer (silicone alkoxy oligomer) containing the above organic functional group can also be used as a silane coupling agent.
シランカップリング剤の含有量は、第１モノマー群に属するモノマーの合計１００重量部に対して、０．０１～２．０重量部が好ましい。 The content of the silane coupling agent is preferably 0.01 to 2.0 parts by weight based on a total of 100 parts by weight of the monomers belonging to the first monomer group.
その他任意の成分として、酸化防止剤、界面活性剤、硬化促進剤、可塑剤、充填剤、架橋触媒、架橋遅延剤、硬化遅延剤、加工助剤、老化防止剤などの公知の添加剤を適宜に配合することができる。これらは、単独で、もしくは２種以上併せて用いてもよい。 As other optional components, known additives such as antioxidants, surfactants, curing accelerators, plasticizers, fillers, crosslinking catalysts, crosslinking retarders, curing retarders, processing aids, and antiaging agents may be added as appropriate. It can be blended with. These may be used alone or in combination of two or more.
本発明の粘着剤層は、前記粘着剤組成物を基材や離型フィルムに塗布した後、粘着剤組成物を架橋することで得ることができる。架橋後の粘着剤層のゲル分率は、４０～７５％であることが好ましい。また、カバーガラスの枠印刷への段差追従性が良好であり、カバーガラスとセンサーガラスとを貼り合わせる場合でも、優れた段差追従性と、耐久性とを兼ね備えた光学用粘着剤層とするためには、粘着剤層を１０００μｍの厚みに積層して測定した、１Ｈｚ、１００℃での貯蔵弾性率が１０００００Ｐａ以下であり、荷重１Ｎでせん断力５００Ｐａを３０分間かけ続けた時の歪が１５％以上であり、かつ、その後の歪回復力が５０％以上であることが好ましい。 The adhesive layer of the present invention can be obtained by applying the adhesive composition to a base material or a release film and then crosslinking the adhesive composition. The gel fraction of the adhesive layer after crosslinking is preferably 40 to 75%. In addition, the optical adhesive layer has good level difference tracking ability to the cover glass frame printing, and even when bonding the cover glass and sensor glass, it has excellent level difference tracking ability and durability. has a storage modulus of 100,000 Pa or less at 1 Hz and 100°C, measured by laminating adhesive layers to a thickness of 1,000 μm, and a strain of 15% when a shear force of 500 Pa is continuously applied for 30 minutes at a load of 1 N. It is preferable that the above conditions are met, and that the subsequent strain recovery power is 50% or more.
光学部材の層間の貼合などに用いる場合、前記粘着剤組成物を架橋した後の粘着剤層を、基材の片面に１７５μｍの厚みに積層した時の、粘着力が２０Ｎ／２５ｍｍ以上であり、全光線透過率が９０％以上であり、ヘイズ値が１．０％以下であることが好ましい。粘着力の試験に使用される被着体としては、無アルカリガラス等のガラス板、樹脂フィルム等が挙げられる。 When used for bonding between layers of optical members, etc., when the adhesive layer after crosslinking the adhesive composition is laminated to a thickness of 175 μm on one side of a base material, the adhesive strength is 20 N/25 mm or more. It is preferable that the total light transmittance is 90% or more and the haze value is 1.0% or less. Examples of adherends used in the adhesive strength test include glass plates such as alkali-free glass, resin films, and the like.
本発明の粘着剤層は、前記粘着剤組成物を架橋して得た後に、被着体に貼り合わせ、さらに、紫外線照射による紫外線硬化をした粘着剤層とすることもできる。この場合、前記粘着剤組成物は、アクリル系ポリマーと、架橋剤と、多官能アクリレートモノマーと、光重合開始剤とを、必須成分として含有することが好ましい。この粘着剤組成物は、任意成分として、上述のシランカップリング剤等を、さらに含有することができる。 The adhesive layer of the present invention can also be obtained by crosslinking the adhesive composition, bonding it to an adherend, and then curing it by ultraviolet irradiation. In this case, the adhesive composition preferably contains an acrylic polymer, a crosslinking agent, a polyfunctional acrylate monomer, and a photopolymerization initiator as essential components. This adhesive composition can further contain the above-mentioned silane coupling agent and the like as an optional component.
多官能アクリレートモノマーとしては、一分子中に２～３個のアクリロイル基を有する化合物であれば特に限定されないが、例えば、２価アルコール（ジオール）のジアクリレート、３価アルコール（トリオール）のジアクリレートまたはトリアクリレート、４価アルコール（テトラオール）のジアクリレートまたはトリアクリレート等が挙げられる。具体例としては、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、テトラエチレングリコールジアクリレート、プロピレングリコールジアクリレート、ジプロピレングリコールジアクリレート、トリプロピレングリコールジアクリレート、１，３－プロパンジオールジアクリレート、１，４－ブタンジオールジアクリレート、１，５－ペンタンジオールジアクリレート、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート、グリセロールトリアクリレート、トリメチロールエタントリアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ジペンタエリスリトールトリアクリレート、等の１種又は２種以上が挙げられる。多官能アクリレートモノマーと同様に、一分子中に２～３個のメタクリロイル基を有する多官能メタクリレートモノマーを用いることもできる。これらの多官能モノマーは、粘着剤組成物中に１種又は２種以上を用いることができる。本発明の粘着剤組成物に用いられる多官能モノマーは、（メタ）アクリロイル基等の重合性官能基を、一分子中に２～３個有することが好ましい。前記粘着剤組成物は、一分子中に４個以上の重合性官能基を有するモノマーを含まなくてもよい。 The polyfunctional acrylate monomer is not particularly limited as long as it is a compound having 2 to 3 acryloyl groups in one molecule, but for example, diacrylate of dihydric alcohol (diol), diacrylate of trihydric alcohol (triol), etc. Alternatively, triacrylates, diacrylates or triacrylates of tetrahydric alcohols (tetraols), and the like can be mentioned. Specific examples include ethylene glycol diacrylate, diethylene glycol diacrylate, triethylene glycol diacrylate, tetraethylene glycol diacrylate, propylene glycol diacrylate, dipropylene glycol diacrylate, tripropylene glycol diacrylate, and 1,3-propanediol diacrylate. Acrylate, 1,4-butanediol diacrylate, 1,5-pentanediol diacrylate, 1,6-hexanediol diacrylate, glycerol triacrylate, trimethylolethane triacrylate, trimethylolpropane triacrylate, pentaerythritol triacrylate, Dipentaerythritol triacrylate, etc., or one or more types thereof may be used. Similar to polyfunctional acrylate monomers, polyfunctional methacrylate monomers having 2 to 3 methacryloyl groups in one molecule can also be used. These polyfunctional monomers can be used alone or in combination of two or more in the adhesive composition. The polyfunctional monomer used in the adhesive composition of the present invention preferably has 2 to 3 polymerizable functional groups such as (meth)acryloyl groups in one molecule. The pressure-sensitive adhesive composition does not need to contain a monomer having four or more polymerizable functional groups in one molecule.
光重合開始剤は、特に限定されないが、例えば、アセトフェノン系光重合開始剤、ベンゾイン系光重合開始剤、ベンゾフェノン系光重合開始剤、チオキサントン系光重合開始剤、チオキサントン系光重合開始剤等が挙げられる。
アセトフェノン系光重合開始剤としては、アセトフェノン、ｐ－（ｔｅｒｔ－ブチル）１’，１’，１’－トリクロロアセトフェノン、クロロアセトフェノン、２’，２’－ジエトキシアセトフェノン、ヒドロキシルアセトフェノン、２，２－ジメトキシ－２’－フェニルアセトフェノン、２－アミノアセトフェノン、ジアルキルアミノアセトフェノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニル－プロパン－１－オン等が挙げられる。
ベンゾイン系光重合開始剤としては、ベンジル、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニル－２－メチルプロパン－１－オン、１－（４－イソプロピルフェニル）－２－ヒドロキシ－２－メチルプロパン－１－オン、ベンジルジメチルケタール、２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン等が挙げられる。
ベンゾフェノン系光重合開始剤としては、ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、ベンゾイル安息香酸メチル、メチル－ｏ－ベンゾイルベンゾエート、４－フェニルベンゾフェノン、ヒドロキシルベンゾフェノン、ヒドロキシルプロピルベンゾフェノン、アクリルベンゾフェノン、４，４’－ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン等が挙げられる。
チオキサントン系光重合開始剤としては、チオキサントン、２－クロロチオキサントン、２－メチルチオキサントン、ジエチルチオキサントン、ジメチルチオキサントン等が挙げられる。
その他の光重合開始剤としては、α－アシルオキシムエステル、ベンジル－（ｏ－エトキシカルボニル）－α－モノオキシム、アシルホスフィンオキサイド、フェニルグリオキシル酸エステル、３－ケトクマリン、２－エチルアンスラキノン、カンファーキノン、テトラメチルチウラムスルフィド、アゾビスイソブチロニトリル、ベンゾイルペルオキシド、ジアルキルペルオキシド、ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシピバレート等が挙げられる。
The photopolymerization initiator is not particularly limited, but examples include acetophenone photopolymerization initiator, benzoin photopolymerization initiator, benzophenone photopolymerization initiator, thioxanthone photopolymerization initiator, thioxanthone photopolymerization initiator, etc. It will be done.
Examples of the acetophenone photopolymerization initiator include acetophenone, p-(tert-butyl)1',1',1'-trichloroacetophenone, chloroacetophenone, 2',2'-diethoxyacetophenone, hydroxylacetophenone, 2,2- Examples include dimethoxy-2'-phenylacetophenone, 2-aminoacetophenone, dialkylaminoacetophenone, and 2-hydroxy-2-methyl-1-phenyl-propan-1-one.
Examples of benzoin-based photopolymerization initiators include benzyl, benzoin, benzoin methyl ether, benzoin ethyl ether, benzoin isopropyl ether, benzoin isobutyl ether, 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone, 2-hydroxy-2-methyl-1-phenyl-2- Methylpropan-1-one, 1-(4-isopropylphenyl)-2-hydroxy-2-methylpropan-1-one, benzyldimethylketal, 2,2-dimethoxy-1,2-diphenylethan-1-one, etc. can be mentioned.
Examples of benzophenone photopolymerization initiators include benzophenone, benzoylbenzoic acid, methyl benzoylbenzoate, methyl-o-benzoylbenzoate, 4-phenylbenzophenone, hydroxyl benzophenone, hydroxylpropyl benzophenone, acrylic benzophenone, 4,4'-bis(dimethyl Examples include amino) benzophenone and the like.
Examples of the thioxanthone-based photopolymerization initiator include thioxanthone, 2-chlorothioxanthone, 2-methylthioxanthone, diethylthioxanthone, and dimethylthioxanthone.
Other photoinitiators include α-acyloxime ester, benzyl-(o-ethoxycarbonyl)-α-monoxime, acylphosphine oxide, phenylglyoxylate, 3-ketocoumarin, 2-ethyl anthraquinone, camphorquinone, Examples include tetramethylthiuram sulfide, azobisisobutyronitrile, benzoyl peroxide, dialkyl peroxide, tert-butyl peroxypivalate and the like.
多官能アクリレートモノマーと、光重合開始剤と、紫外線照射を用いることにより、架橋剤で架橋されたアクリル系ポリマーを、さらに紫外線硬化させ、耐久性を向上させることができる。架橋前の粘着剤組成物における多官能アクリレートモノマーの含有量は、第１モノマー群に属するモノマーの合計１００重量部に対して、０．１～１０重量部が好ましい。また、光重合開始剤の含有量は、第１モノマー群に属するモノマーの合計１００重量部に対して、０．０１～２．０重量部が好ましい。紫外線硬化をした後の、粘着剤層のゲル分率は、５０～９５％であることが好ましい。 By using a polyfunctional acrylate monomer, a photopolymerization initiator, and ultraviolet irradiation, the acrylic polymer crosslinked with a crosslinking agent can be further cured with ultraviolet rays and its durability can be improved. The content of the polyfunctional acrylate monomer in the adhesive composition before crosslinking is preferably 0.1 to 10 parts by weight based on the total of 100 parts by weight of the monomers belonging to the first monomer group. Further, the content of the photopolymerization initiator is preferably 0.01 to 2.0 parts by weight based on a total of 100 parts by weight of monomers belonging to the first monomer group. The gel fraction of the adhesive layer after UV curing is preferably 50 to 95%.
本発明に係わる粘着剤層を、光学部材の層間の貼合などに用いる場合、粘着剤層と光学部材との界面での光線の反射を低減させるため、屈折率の差がなるべく小さいことが望ましい。このため、前記粘着剤層の屈折率が１．４７～１．５０であることが好ましい。 When the adhesive layer according to the present invention is used for bonding between layers of optical members, etc., it is desirable that the difference in refractive index is as small as possible in order to reduce reflection of light rays at the interface between the adhesive layer and the optical member. . Therefore, it is preferable that the refractive index of the adhesive layer is 1.47 to 1.50.
本発明に係わる粘着剤層を、タッチパネル等の電子機器に使用した場合、電磁界のノイズを低減する観点から、粘着剤層を、１０００μｍの厚みに積層して測定した、周波数１００ｋＨｚにおける比誘電率が１．５０～５．５０であり、かつ、誘電損失が０．０１～０．０９であることが好ましい。 When the adhesive layer according to the present invention is used in an electronic device such as a touch panel, from the viewpoint of reducing electromagnetic field noise, the relative dielectric constant at a frequency of 100 kHz was measured by laminating the adhesive layer to a thickness of 1000 μm. is preferably from 1.50 to 5.50, and the dielectric loss is preferably from 0.01 to 0.09.
本発明の粘着フィルムは、本発明の粘着剤層を、基材又は離型フィルムの片面上に形成することで製造することができる。
粘着剤層の形成に用いる基材フィルムや、粘着面を保護する離型フィルム（セパレーター）としては、ポリエステルフィルムなどの樹脂フィルム等を用いることができる。
基材フィルムには、樹脂フィルムの粘着剤層が形成された側とは反対面に、シリコーン系、フッ素系の離型剤やコート剤、シリカ微粒子等による防汚処理、帯電防止剤の塗布や練り込み等による帯電防止処理を施すことができる。
The adhesive film of the present invention can be produced by forming the adhesive layer of the present invention on one side of a base material or a release film.
As the base film used to form the adhesive layer and the release film (separator) that protects the adhesive surface, a resin film such as a polyester film can be used.
The base film is coated with an antifouling treatment using a silicone-based or fluorine-based mold release agent or coating agent, silica fine particles, etc., an antistatic agent, etc. on the opposite side of the resin film from the side on which the adhesive layer is formed. Antistatic treatment can be performed by kneading or the like.
離型フィルムには、粘着剤層の粘着面と合わされる側の面に、シリコーン系、フッ素系の離型剤などにより離型処理が施される。
１つの粘着剤層の両面に、それぞれ離型フィルムの離型処理が施された面を合わせることで、「離型フィルム／粘着剤層／離型フィルム」の構成とすることもできる。この場合、両側の離型フィルムを、順次、あるいは同時に剥離して粘着面を表出することにより、光学フィルム等の光学部材と貼合可能になる。光学フィルムとしては、偏光フィルム、位相差フィルム、反射防止フィルム、防眩（アンチグレア）フィルム、紫外線吸収フィルム、赤外線吸収フィルム、光学補償フィルム、輝度向上フィルム等が挙げられる。
The release film is subjected to a release treatment using a silicone-based, fluorine-based release agent, etc. on the side that is to be combined with the adhesive surface of the adhesive layer.
A "release film/adhesive layer/release film" structure can also be obtained by combining the release-treated surfaces of release films on both sides of one adhesive layer. In this case, by peeling off the release films on both sides one after another or simultaneously to expose the adhesive surface, it becomes possible to bond it to an optical member such as an optical film. Examples of optical films include polarizing films, retardation films, antireflection films, antiglare films, ultraviolet absorbing films, infrared absorbing films, optical compensation films, brightness enhancement films, and the like.
本発明の粘着剤層は、カバーガラスとセンサーガラスのような、ガラスとガラスとの貼り合わせでも良好な段差追従性が得られるので、タッチパネルのカバーガラスとセンサーガラスとの貼り合わせに、好適に用いることができる。また、フィルム部材とガラス部材との貼り合わせを行う場合には、本発明の粘着剤層をフィルム部材の片面に積層して得られる、本発明の粘着フィルムは、カバーガラス、センサーガラス等のガラス部材に貼り合わせることもできる。本発明の粘着剤層及び粘着フィルムは、タッチパネル用粘着剤層及びタッチパネル用粘着フィルムとして好適である。段差追従性としては、例えば、粘着剤層の厚みが１７５μｍのとき、４２μｍの印刷段差に対する良好な段差追従性が挙げられる。 The adhesive layer of the present invention can obtain good level difference followability even when bonding glass to glass, such as a cover glass and a sensor glass, so it is suitable for bonding a cover glass and a sensor glass of a touch panel. Can be used. In addition, when bonding a film member and a glass member, the adhesive film of the present invention obtained by laminating the adhesive layer of the present invention on one side of the film member can be used for glass such as cover glass and sensor glass. It can also be attached to other parts. The adhesive layer and adhesive film of the present invention are suitable as an adhesive layer for touch panels and an adhesive film for touch panels. Examples of the step followability include good step followability for a printing step of 42 μm when the thickness of the adhesive layer is 175 μm.
本発明の粘着フィルムは、偏光板を主とする液晶表示装置の周辺部材用の各種光学フィルム、タッチパネル用の各種光学フィルム、電子ペーパー用の各種光学フィルム、有機ＥＬ用の各種光学フィルム等の貼り合わせに用いることができる。
また、これらの光学フィルムの少なくとも一方の面に、前記粘着剤層が積層されている粘着剤層付き光学フィルムとすることができる。具体的には、「光学フィルム／粘着剤層／光学フィルム」、「光学フィルム／粘着剤層／離型フィルム」、「光学フィルム／粘着剤層」、「光学フィルム／粘着剤層／光学フィルム／粘着剤層／光学フィルム」、「光学フィルム／粘着剤層／光学フィルム／粘着剤層／離型フィルム」、「離型フィルム／粘着剤層／光学フィルム／粘着剤層／離型フィルム」等の構成が挙げられる。
例えば、「光学フィルム／粘着剤層／離型フィルム」のように、離型フィルムで保護された粘着剤層を有する場合、離型フィルムを剥がして、「光学フィルム／粘着剤層」のように粘着剤層を表出させ、他の光学フィルムと貼合することにより、粘着剤層が層間の貼合に用いられた「光学フィルム／粘着剤層／光学フィルム」のような構成が得られる。
The adhesive film of the present invention can be applied to various optical films for peripheral parts of liquid crystal display devices, mainly polarizing plates, various optical films for touch panels, various optical films for electronic paper, various optical films for organic EL, etc. Can be used for matching.
Furthermore, an optical film with an adhesive layer may be obtained in which the adhesive layer is laminated on at least one surface of these optical films. Specifically, "optical film/adhesive layer/optical film", "optical film/adhesive layer/release film", "optical film/adhesive layer", "optical film/adhesive layer/optical film/ "adhesive layer/optical film", "optical film/adhesive layer/optical film/adhesive layer/release film", "release film/adhesive layer/optical film/adhesive layer/release film", etc. One example is the configuration.
For example, if the adhesive layer is protected by a release film, such as "optical film/adhesive layer/mold release film", the release film can be peeled off and the adhesive layer protected with a release film be removed. By exposing the adhesive layer and laminating it with another optical film, a configuration such as "optical film/adhesive layer/optical film" in which the adhesive layer is used for lamination between layers can be obtained.
本発明の粘着フィルムは、偏光板とディスプレイパネルとの貼り合わせに好適に用いられる。ディスプレイパネルとしては、例えば、液晶パネル又は有機ＥＬパネルが挙げられる。本発明の粘着フィルムは、粘着剤層付き偏光板の粘着剤層として好適に用いることができる。偏光板の構成材料として、λ／４又はλ／２の位相差を持つ位相差フィルムが用いられてもよい。位相差フィルムと偏光板との貼り合わせに、本発明の粘着剤層を使用することができる。本発明の粘着フィルムによれば、粘着剤層が低誘電率であることから、カラーフィルタと偏光板の間にタッチセンサーが設けられたオンセル方式の表示装置において、偏光板とバックライトユニットとの間における光学部材の貼り合わせに好適に使用できる。 The adhesive film of the present invention is suitably used for bonding a polarizing plate and a display panel. Examples of the display panel include a liquid crystal panel or an organic EL panel. The adhesive film of the present invention can be suitably used as an adhesive layer of a polarizing plate with an adhesive layer. A retardation film having a retardation of λ/4 or λ/2 may be used as a constituent material of the polarizing plate. The adhesive layer of the present invention can be used for bonding a retardation film and a polarizing plate. According to the adhesive film of the present invention, since the adhesive layer has a low dielectric constant, in an on-cell display device in which a touch sensor is provided between a color filter and a polarizing plate, the adhesive layer has a low dielectric constant. It can be suitably used for bonding optical members.
以下、実施例をもって本発明を具体的に説明する。 The present invention will be specifically explained below with reference to Examples.
＜アクリル系ポリマーの製造＞
［実施例１］
撹拌機、温度計、還流冷却器及び窒素導入管を備えた反応装置に、窒素ガスを導入して、反応装置内の空気を窒素ガスで置換した。その後、反応装置にブチルアクリレート８０重量部、メチルアクリレート２０重量部、８－ヒドロキシオクチルアクリレート１．０重量部とともに溶剤（酢酸エチル）を６０重量部加えた。その後、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を２時間かけて滴下させ、６５℃で６時間反応させ、実施例１に用いるアクリル系ポリマー溶液を得た。アクリル系ポリマーの一部を採取し、後述する酸価の測定試料として用いた。
［実施例２～５及び比較例１～３］
モノマーの組成を各々、表１の（１）群及び（２）群の記載のようにする以外は、上記の実施例１に用いるアクリル系ポリマー溶液と同様にして、実施例２～５及び比較例１～３に用いるアクリル系ポリマー溶液を得た。
<Manufacture of acrylic polymer>
[Example 1]
Nitrogen gas was introduced into a reaction apparatus equipped with a stirrer, a thermometer, a reflux condenser, and a nitrogen introduction tube, and the air in the reaction apparatus was replaced with nitrogen gas. Thereafter, 60 parts by weight of a solvent (ethyl acetate) was added to the reactor along with 80 parts by weight of butyl acrylate, 20 parts by weight of methyl acrylate, and 1.0 parts by weight of 8-hydroxyoctyl acrylate. Thereafter, 0.1 part by weight of azobisisobutyronitrile as a polymerization initiator was added dropwise over 2 hours, and the mixture was reacted at 65° C. for 6 hours to obtain an acrylic polymer solution used in Example 1. A part of the acrylic polymer was collected and used as a sample for measuring the acid value described below.
[Examples 2 to 5 and Comparative Examples 1 to 3]
Examples 2 to 5 and comparison were prepared in the same manner as the acrylic polymer solution used in Example 1 above, except that the monomer compositions were changed as described in Groups (1) and (2) of Table 1. Acrylic polymer solutions used in Examples 1 to 3 were obtained.
＜粘着剤組成物、粘着剤層及び粘着フィルムの製造＞
［実施例１］
上記のとおり製造した実施例１のアクリル系ポリマー溶液に対して、コロネートＬ（トリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）化合物のトリメチロールプロパン（ＴＭＰ）アダクト体の７５％酢酸エチル溶液）０．５重量部、ＫＢＭ－８０３（３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）０．２重量部を加えて撹拌混合して実施例１の粘着剤組成物を得た。この粘着剤組成物を、離型フィルム（シリコーン樹脂コートされたポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム）の上に塗布後、９０℃で乾燥することによって溶剤を除去した後、２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下で７日間エージングすることにより、粘着剤組成物を架橋してなる粘着剤層を、離型フィルムの片面上に有する、実施例１の粘着フィルムを得た。
［実施例２～５及び比較例１～３］
添加剤の組成を各々、表１の（３）群～（６）群の記載のようにする以外は、上記の実施例１の粘着フィルムと同様にして、実施例２～５及び比較例１～３の粘着フィルムを得た。実施例３～５及び比較例２の粘着フィルムでは、粘着剤組成物を架橋してなる粘着剤層に紫外線を照射して、さらに紫外線硬化をした。
<Production of adhesive composition, adhesive layer, and adhesive film>
[Example 1]
To the acrylic polymer solution of Example 1 prepared as above, 0.5 parts by weight of Coronate L (75% ethyl acetate solution of trimethylolpropane (TMP) adduct of tolylene diisocyanate (TDI) compound), KBM 0.2 parts by weight of -803 (3-mercaptopropyltrimethoxysilane) was added and mixed with stirring to obtain the adhesive composition of Example 1. This adhesive composition was applied onto a release film (a polyethylene terephthalate (PET) film coated with a silicone resin), and the solvent was removed by drying at 90°C. By aging for 7 days under the conditions below, the adhesive film of Example 1 having an adhesive layer formed by crosslinking the adhesive composition on one side of the release film was obtained.
[Examples 2 to 5 and Comparative Examples 1 to 3]
Examples 2 to 5 and Comparative Example 1 were prepared in the same manner as in the adhesive film of Example 1, except that the compositions of the additives were changed as described in groups (3) to (6) in Table 1. An adhesive film of ~3 was obtained. In the adhesive films of Examples 3 to 5 and Comparative Example 2, the adhesive layers formed by crosslinking the adhesive compositions were irradiated with ultraviolet rays to further cure them with ultraviolet rays.
表１では、（１）群の、アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１４のアルキル（メタ）アクリレートモノマーと、脂環族含有モノマーと、分岐構造アルキル基含有モノマーとからなるモノマー群の合計を、１００重量部として求めた。また、（２）群～（６）群の添加割合として、重量部の数値を括弧で囲んで示す。
なお、（２）群は、水酸基含有共重合性ビニルモノマー及びカルボキシル基含有共重合性ビニルモノマーからなるモノマー群である。（３）群は、架橋剤である。（４）群は、シランカップリング剤である。（５）群は、多官能アクリレートモノマーである。（６）群は、光重合開始剤である。
In Table 1, the total of the monomer groups consisting of alkyl (meth)acrylate monomers whose alkyl groups have carbon atoms of C1 to C14, alicyclic-containing monomers, and branched alkyl group-containing monomers of group (1) are shown as follows: It was calculated as 100 parts by weight. Further, as the addition ratio of groups (2) to (6), the numerical values in parts by weight are shown in parentheses.
The group (2) is a monomer group consisting of a hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer and a carboxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer. Group (3) is crosslinking agents. Group (4) is a silane coupling agent. Group (5) is polyfunctional acrylate monomers. Group (6) is a photopolymerization initiator.
また、表１に用いた各成分の略記号の化合物名を、表２に示す。なお、コロネート（登録商標）Ｌは日本ポリウレタン工業株式会社の商品名であり、Ｄ－１１０Ｎ及びＤ－１７０Ｎは三井化学株式会社の商品名であり、ＫＢＭ－８０３（上述）、ＫＢＥ－９００７（３－イソシアネートプロピルトリエトキシシラン）及びＸ－４１－１８０５（メルカプト基含有シリコーンアルコキシオリゴマー）は信越化学工業株式会社の商品名である。ＴＤＩはトリレンジイソシアネートを意味し、ＴＭＰはトリメチロールプロパンを意味し、ＸＤＩはキシリレンジイソシアネートを意味し、ＨＤＩはヘキサメチレンジイソシアネートを意味する。ＩＲＧＡＣＵＲＥ（登録商標）６５１（２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン）、ＩＲＧＡＣＵＲＥ（登録商標）１８４（１－ヒドロキシ－シクロヘキシル－フェニル－ケトン）、ＤＡＲＯＣＵＲ（登録商標）１１７３（２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニル－プロパン－１－オン）は、ＢＡＳＦ（ビーエーエスエフ）社の商品名である。 Further, the compound names of the abbreviations of each component used in Table 1 are shown in Table 2. Furthermore, Coronate (registered trademark) L is a trade name of Nippon Polyurethane Industries Co., Ltd., D-110N and D-170N are trade names of Mitsui Chemicals Co., Ltd., KBM-803 (mentioned above), KBE-9007 (3 -isocyanatepropyltriethoxysilane) and X-41-1805 (mercapto group-containing silicone alkoxy oligomer) are trade names of Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. TDI means tolylene diisocyanate, TMP means trimethylolpropane, XDI means xylylene diisocyanate, HDI means hexamethylene diisocyanate. IRGACURE® 651 (2,2-dimethoxy-1,2-diphenylethan-1-one), IRGACURE® 184 (1-hydroxy-cyclohexyl-phenyl-ketone), DAROCUR® 1173 ( 2-Hydroxy-2-methyl-1-phenyl-propan-1-one) is a trade name of BASF.
＜試験方法及び評価＞
実施例１～５及び比較例１～３における粘着フィルムから、離型フィルム（シリコーン樹脂コートされたＰＥＴフィルム）を剥がして、粘着剤層を表出させ、下記の試験方法及び測定方法により、評価した。
<Test method and evaluation>
The release film (silicone resin coated PET film) was peeled off from the adhesive films in Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 to 3 to expose the adhesive layer, and evaluated using the following test method and measurement method. did.
＜粘着力の測定方法＞
厚さ５０μｍのポリエステルフィルムの片面に、厚み１７５μｍの粘着剤層を転写して、試料となる粘着フィルム（粘着剤層付き光学フィルム）を得た。
得られた粘着フィルムを、アセトンで洗浄した無アルカリガラスの非錫面に圧着ロールで貼り合わせ、５０℃、０．５ＭＰａ×２０分間の条件でオートクレーブ処理した後、２３℃×５０％ＲＨの雰囲気下に戻し、１時間経過させた。その後の粘着フィルムの剥離強度を、引張試験機によって、ＪＩＳ Ｚ０２３７「粘着テープ・粘着シート試験方法」に準拠して測定し、１８０°方向に３００ｍｍ／ｍｉｎの速度で剥離した時の剥離強度を、粘着フィルムの粘着剤層の粘着力（Ｎ／２５ｍｍ）とした。
<How to measure adhesive strength>
A 175 μm thick adhesive layer was transferred onto one side of a 50 μm thick polyester film to obtain a sample adhesive film (optical film with adhesive layer).
The obtained adhesive film was attached with a pressure roll to the tin-free surface of alkali-free glass that had been cleaned with acetone, autoclaved at 50°C and 0.5 MPa for 20 minutes, and then placed in an atmosphere of 23°C and 50% RH. I put it back down and left it for 1 hour. The peel strength of the adhesive film after that was measured using a tensile tester in accordance with JIS Z0237 "Adhesive Tape/Adhesive Sheet Test Method", and the peel strength when peeled in a 180° direction at a speed of 300 mm/min was The adhesive force (N/25 mm) of the adhesive layer of the adhesive film was taken as the adhesive force.
＜ゲル分率の測定方法＞
粘着剤層の、測定試料の質量を正確に測定し、トルエン中に２４時間浸漬後、２００メッシュの金網で濾過する。その後、濾過物を１００℃、１時間乾燥した後、残渣の質量を正確に測定して、以下の式から粘着剤層（架橋後の粘着剤）のゲル分率を算出した。
ゲル分率（％）＝不溶部分質量（ｇ）／粘着剤質量（ｇ）×１００
実施例３～５及び比較例２の粘着フィルムでは、エージングによる架橋後で紫外線照射前と、紫外線照射後のそれぞれで、粘着剤層のゲル分率を測定し、右向き矢印（⇒）の左側には紫外線照射前、右側には紫外線照射後の値を記載した。
<Method for measuring gel fraction>
The mass of the measurement sample of the adhesive layer is accurately measured, immersed in toluene for 24 hours, and then filtered through a 200 mesh wire mesh. Thereafter, the filtrate was dried at 100° C. for 1 hour, and then the mass of the residue was accurately measured, and the gel fraction of the adhesive layer (crosslinked adhesive) was calculated from the following formula.
Gel fraction (%) = Insoluble part mass (g) / Adhesive mass (g) x 100
For the adhesive films of Examples 3 to 5 and Comparative Example 2, the gel fraction of the adhesive layer was measured before and after UV irradiation after crosslinking by aging, and the gel fraction was determined to the left of the rightward arrow (⇒). The values are shown before UV irradiation, and the values after UV irradiation are shown on the right.
＜耐久性の試験方法＞
粘着力の測定方法におけると同様の方法で作成した１０ｃｍ角の粘着フィルムを、同様の方法で無アルカリガラスの非錫面に貼り合わせて作成した試料を、所定の雰囲気（８０℃ｄｒｙ雰囲気、または６０℃×９０％ＲＨの雰囲気）下に２５０時間放置後、２３℃×５０％ＲＨ雰囲気下に取り出し、１時間後に粘着フィルムの状態を目視で観察して耐久性を判断した。
○・・粘着フィルムの剥がれ及び発泡が全くない。
△・・粘着フィルムの一部に剥がれ及び発泡が発生している。
×・・粘着フィルムの全体に剥がれ及び発泡が発生している。
<Durability test method>
A sample prepared by laminating a 10 cm square adhesive film prepared in the same manner as in the method for measuring adhesive force onto the non-tin surface of alkali-free glass was placed in a predetermined atmosphere (80°C dry atmosphere, or After being left in an atmosphere of 60° C. and 90% RH for 250 hours, it was taken out in an atmosphere of 23° C. and 50% RH, and after 1 hour, the state of the adhesive film was visually observed to judge its durability.
○: There is no peeling or foaming of the adhesive film.
△: Peeling and foaming occurred in a part of the adhesive film.
×: Peeling and foaming occurred throughout the adhesive film.
＜貯蔵弾性率の測定方法＞
厚みを１０００μｍにした粘着剤層を試料として、せん断型レオメーター（ＡｎｔｏｎＰａａｒ社；装置名 ＭＣＲ３０１）にて、周波数１Ｈｚの条件で動的粘弾性試験を実施した。貯蔵弾性率の測定値は、１００℃における値とした。
<Method for measuring storage modulus>
Using an adhesive layer having a thickness of 1000 μm as a sample, a dynamic viscoelasticity test was conducted at a frequency of 1 Hz using a shear rheometer (AntonPaar; device name: MCR301). The storage modulus was measured at 100°C.
＜せん断力による歪及び回復力の試験方法＞
厚みを１０００μｍにした粘着剤層を試料として、荷重１Ｎでせん断力５００Ｐａを３０分間保持した際の歪Ａ（％）と、その後せん断力を０にした際の歪Ｂ（％）を測定した。せん断による歪は、粘着剤層の厚みをｙ、せん断方向（厚みに垂直な方向）の変位をΔｘとしたとき、次の式で求められる。
せん断歪＝（Δｘ／ｙ）×１００（％）
歪の回復力は、歪Ｂが０％（荷重を加える前の形状に戻る）なら、回復力が１００％となり、歪Ｂが歪Ａに等しい（歪が永久的に残る）なら、回復力が０％となるように、次の式で求められる。
回復力＝（Ａ－Ｂ）／Ａ×１００（％）
<Test method for strain and recovery force due to shear force>
Using an adhesive layer with a thickness of 1000 μm as a sample, the strain A (%) when a shear force of 500 Pa was maintained at a load of 1 N for 30 minutes, and the strain B (%) when the shear force was then reduced to 0 were measured. The strain due to shearing is determined by the following formula, where y is the thickness of the adhesive layer and Δx is the displacement in the shear direction (direction perpendicular to the thickness).
Shear strain = (Δx/y) x 100 (%)
The recovery power of strain is 100% if strain B is 0% (returns to the shape before applying the load), and if strain B is equal to strain A (strain remains permanently), the recovery force is 100%. It is determined by the following formula so that it is 0%.
Recovery power = (A-B)/A x 100 (%)
＜段差追従性の試験方法＞
０．７ｍｍのガラス板の表面に、１７５μｍの厚さにした粘着剤層を貼り合わせ、その後、印刷段差４２μｍを有する厚さ１．１ｍｍのカバーガラスをその上から圧力８０ｋＰａ、真空度が－１００ｋＰａの条件で、真空貼り合わせ装置で貼り合わせる。さらに、温度６０℃、６気圧、３０分の条件でオートクレーブ処理した後の、段差追従性を目視で確認する。目視確認の判定基準は、次のとおりとした。
○：印刷段差に追従し印刷段差の周囲に発泡が全く無い。
△：印刷段差の周囲に発泡がわずかにある。
×：印刷段差の周囲に発泡がある。
<Test method for step followability>
A 175 μm thick adhesive layer was pasted on the surface of a 0.7 mm glass plate, and then a 1.1 mm thick cover glass with a 42 μm printing step was placed on top of it under a pressure of 80 kPa and a vacuum of -100 kPa. Bond them together using a vacuum bonding machine under the following conditions. Further, the step followability is visually confirmed after autoclave treatment at a temperature of 60° C., 6 atmospheres, and 30 minutes. The criteria for visual confirmation were as follows.
○: Follows the printing level difference, and there is no foaming around the printing level difference.
△: There is slight foaming around the printing step.
×: Foaming is present around the printing step.
＜酸価の測定方法＞
アクリル系ポリマーの酸価は、試料を溶剤（ジエチルエーテルとエタノールを体積比２：１で混合したもの）に溶かし、電位差自動滴定装置（京都電子工業製、ＡＴ－６１０）を用いて、０．１上記電位差滴定装置を用い、濃度が約０．１ｍｏｌ／ｌの水酸化カリウムエタノール溶液で電位差滴定を行い、試料を中和するために必要な水酸化カリウムエタノール溶液の量を測定した。そして、下記式より、酸価を求めた。
酸価＝（Ｂ×ｆ×５．６１１）／Ｓ
Ｂ＝滴定に用いた０．１ｍｏｌ／ｌ水酸化カリウムエタノール溶液の量（ｍｌ）
ｆ＝０．１ｍｏｌ／ｌ水酸化カリウムエタノール溶液のファクター
Ｓ＝試料の固形分の質量（ｇ）
<Method for measuring acid value>
The acid value of the acrylic polymer was determined by dissolving the sample in a solvent (a mixture of diethyl ether and ethanol at a volume ratio of 2:1) and using an automatic potentiometric titrator (AT-610, manufactured by Kyoto Denshi Kogyo) to determine the acid value of 0. 1 Using the above potentiometric titrator, potentiometric titration was performed with a potassium hydroxide ethanol solution having a concentration of about 0.1 mol/l to measure the amount of potassium hydroxide ethanol solution required to neutralize the sample. Then, the acid value was determined from the following formula.
Acid value=(B×f×5.611)/S
B=Amount of 0.1 mol/l potassium hydroxide ethanol solution used for titration (ml)
f = Factor of 0.1 mol/l potassium hydroxide ethanol solution S = Mass of solid content of sample (g)
＜全光線透過率の測定方法＞
光透過率の測定方法：ＪＩＳ Ｋ７１０５、「プラスチックの光学的特性試験方法」により、全光線透過率を測定した。
<Method for measuring total light transmittance>
Method for measuring light transmittance: Total light transmittance was measured according to JIS K7105, "Testing method for optical properties of plastics."
＜ヘイズ値の測定方法＞
ヘイズ値の測定方法：ＪＩＳ Ｋ７１３６、「プラスチック－透明材料のヘーズの求め方」により、ヘイズ値を測定した。
<How to measure haze value>
Method for measuring haze value: The haze value was measured according to JIS K7136, "Plastic - How to determine haze of transparent materials."
表３、及び表４に、実施例１～５及び比較例１～３の評価結果を示す。表３の貯蔵弾性率の測定結果では、１０００００Ｐａを１．０Ｅ＋０５（１．０×１０５）のように表記した。 Tables 3 and 4 show the evaluation results of Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 to 3. In the measurement results of storage modulus in Table 3, 100000 Pa was expressed as 1.0E+05 (1.0×10 5 ).
本発明に係わる実施例１～５の粘着剤層は、架橋後の粘着剤層のゲル分率が４０～７５％であり、粘着剤層を１０００μｍの厚みに積層して測定した、１Ｈｚ、１００℃での貯蔵弾性率が１０００００Ｐａ以下であり、荷重１Ｎでせん断力５００Ｐａを３０分間かけ続けた時の歪が１５％以上であり、かつ、その後の歪回復力が５０％以上であり、耐久性及び段差追従性に優れていた。また、基材の片面に１７５μｍの厚みに積層した時の、粘着力が２０Ｎ／２５ｍｍ以上であり、粘着力に優れていた。また、全光線透過率が９０％以上かつ、ヘイズ値が１．０％以下であり、光学特性にも優れていた。すなわち、本発明に係わる実施例１～５の粘着剤層によれば、従来技術における要求事項および問題を克服することができた。 In the adhesive layers of Examples 1 to 5 according to the present invention, the gel fraction of the adhesive layer after crosslinking was 40 to 75%, and the adhesive layer was laminated to a thickness of 1000 μm and measured at 1 Hz, 100 μm. The storage modulus at °C is 100,000 Pa or less, the strain is 15% or more when a shear force of 500 Pa is applied for 30 minutes under a load of 1N, and the subsequent strain recovery is 50% or more, and the durability is and excellent step followability. Furthermore, when laminated to a thickness of 175 μm on one side of a base material, the adhesive force was 20 N/25 mm or more, and the adhesive force was excellent. Further, the total light transmittance was 90% or more, the haze value was 1.0% or less, and the optical properties were also excellent. That is, the adhesive layers of Examples 1 to 5 according to the present invention were able to overcome the requirements and problems of the prior art.
比較例１の粘着剤層は、アクリル系ポリマーにおける水酸基含有共重合性ビニルモノマーの含有量が少ない粘着剤組成物を用いて作製されており、粘着剤層のゲル分率が１％であり、歪回復力が低く、耐久性及び段差追従性が劣っていた。
比較例２の粘着剤層は、一分子中に４個のアクリロイル基を有する多官能アクリレートモノマーを用いて紫外線硬化させたため、１Ｈｚ、１００℃での貯蔵弾性率が高く、耐久性及び段差追従性が劣っていた。
比較例３の粘着剤層は、架橋剤を含有していない粘着剤組成物を用いて作製されており、粘着剤組成物を架橋させていないため、粘着剤層のゲル分率が０％であり、歪回復力が低く、耐久性及び段差追従性が劣っていた。
このように、比較例１～３の粘着剤層では、従来技術における要求事項および問題を克服することができなかった。
The adhesive layer of Comparative Example 1 was prepared using an adhesive composition with a low content of hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer in an acrylic polymer, and the gel fraction of the adhesive layer was 1%. The strain recovery power was low, and the durability and step followability were poor.
The adhesive layer of Comparative Example 2 was UV-cured using a polyfunctional acrylate monomer having four acryloyl groups in one molecule, so it had a high storage modulus at 1 Hz and 100°C, and had excellent durability and step tracking. was inferior.
The adhesive layer of Comparative Example 3 was prepared using an adhesive composition that did not contain a crosslinking agent, and the adhesive composition was not crosslinked, so the gel fraction of the adhesive layer was 0%. However, the strain recovery power was low, and the durability and step followability were poor.
As described above, the adhesive layers of Comparative Examples 1 to 3 were unable to overcome the requirements and problems of the prior art.
Claims (3)
前記アクリル系ポリマーが、
（Ａ）アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１４のアルキルアクリレートモノマーと、（Ｂ）脂環族含有モノマーと、（Ｃ）分岐構造アルキル基含有モノマーと、（Ｄ）窒素含有ビニルモノマーと、からなる（Ａ）～（Ｄ）のモノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーの合計１００重量部と、
（Ｅ）水酸基含有共重合性ビニルモノマーの少なくとも１種以上の合計を０．１～１０．０重量部と、を共重合して得られた共重合体であり、
前記（Ａ）アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１４のアルキルアクリレートモノマーのアルキル基が直鎖状であり、
前記（Ｂ）脂環族含有モノマーが、アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１８の脂環族アルキル（メタ）アクリレートモノマーであり、
前記（Ｃ）分岐構造アルキル基含有モノマーが、アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１８の分岐構造アルキル（メタ）アクリレートモノマーであり、
前記（Ｄ）窒素含有ビニルモノマーが水酸基を含有しないものであり、
前記（Ａ）アルキル基の炭素数がＣ１～Ｃ１４のアルキルアクリレートモノマーが、メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、ペンチルアクリレート、ヘキシルアクリレート、ヘプチルアクリレート、オクチルアクリレート、ノニルアクリレート、デシルアクリレート、ウンデシルアクリレート、ドデシルアクリレート、トリデシルアクリレート、テトラデシルアクリレート、からなる化合物群の中から選択された少なくとも１種以上であり、
前記（Ｂ）脂環族含有モノマーが、シクロペンチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ビシクロヘプチル（メタ）アクリレート、ビシクロオクチル（メタ）アクリレート、ジメチルビシクロヘプチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、からなる化合物群の中から選択された少なくとも１種以上であり、
前記（Ｃ）分岐構造アルキル基含有モノマーが、イソプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソウンデシル（メタ）アクリレート、イソドデシル（メタ）アクリレート、イソトリデシル（メタ）アクリレート、イソテトラデシル（メタ）アクリレート、イソペンタデシル（メタ）アクリレート、イソヘキサデシル（メタ）アクリレート、イソヘプタデシル（メタ）アクリレート、イソオクタデシル（メタ）アクリレート、イソミリスチル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート、からなる化合物群の中から選択された少なくとも１種以上であり、
前記（Ｅ）水酸基含有共重合性ビニルモノマーが、８－ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、からなる化合物群の中から選択された少なくとも１種以上であり、
前記アクリル系ポリマーの酸価が１以下であり、
前記粘着剤組成物が、前記（Ａ）～（Ｄ）のモノマー群から選択された少なくとも１種以上のモノマーの合計１００重量部に対して、前記架橋剤としてイソシアネート化合物を０．０１～３．０重量部と、前記シランカップリング剤を０．０１～２．０重量部との割合で含有してなり、
前記粘着剤組成物を架橋してなる粘着剤層のゲル分率が４０～７５％であり、
前記粘着剤層を１０００μｍの厚みに積層して測定した、１Ｈｚ、１００℃での貯蔵弾性率が１０００００Ｐａ以下であり、荷重１Ｎでせん断力５００Ｐａを３０分間かけ続けた時の歪が１５％以上であり、かつ、その後の歪回復力が５０％以上であることを特徴とする粘着剤層。 An adhesive layer formed by crosslinking an adhesive composition containing an acrylic polymer, a crosslinking agent, and a silane coupling agent,
The acrylic polymer is
Consisting of (A) an alkyl acrylate monomer whose alkyl group has carbon atoms of C1 to C14, (B) an alicyclic-containing monomer, (C) a branched alkyl group-containing monomer, and (D) a nitrogen-containing vinyl monomer. A total of 100 parts by weight of at least one or more monomers selected from the monomer group (A) to (D),
(E) A copolymer obtained by copolymerizing a total of 0.1 to 10.0 parts by weight of at least one hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer,
The alkyl group of the alkyl acrylate monomer (A) in which the alkyl group has a carbon number of C1 to C14 is linear,
The alicyclic-containing monomer (B) is an alicyclic alkyl (meth)acrylate monomer in which the alkyl group has a carbon number of C1 to C18,
The branched alkyl group-containing monomer (C) is a branched alkyl (meth)acrylate monomer in which the alkyl group has a carbon number of C1 to C18,
The nitrogen-containing vinyl monomer (D) does not contain a hydroxyl group,
The alkyl acrylate monomer (A) whose alkyl group has a carbon number of C1 to C14 is methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, butyl acrylate, pentyl acrylate, hexyl acrylate, heptyl acrylate, octyl acrylate, nonyl acrylate, decyl acrylate, unyl acrylate, etc. At least one kind selected from the group of compounds consisting of decyl acrylate, dodecyl acrylate, tridecyl acrylate, and tetradecyl acrylate,
The alicyclic-containing monomer (B) is cyclopentyl (meth)acrylate, cyclohexyl (meth)acrylate, isobornyl (meth)acrylate, bicycloheptyl (meth)acrylate, bicyclooctyl (meth)acrylate, dimethylbicycloheptyl (meth)acrylate , dicyclopentanyl (meth)acrylate, at least one selected from the group of compounds consisting of,
The branched alkyl group-containing monomer (C) is isopropyl (meth)acrylate, isobutyl (meth)acrylate, t-butyl (meth)acrylate, isopentyl (meth)acrylate, isooctyl (meth)acrylate, 2-ethylhexyl (meth)acrylate. Acrylate, isononyl (meth)acrylate, isodecyl (meth)acrylate, isoundecyl (meth)acrylate, isododecyl (meth)acrylate, isotridecyl (meth)acrylate, isotetradecyl (meth)acrylate, isopentadecyl (meth)acrylate, isohexa At least one or more selected from the group of compounds consisting of decyl (meth)acrylate, isoheptadecyl (meth)acrylate, isooctadecyl (meth)acrylate, isomyristyl (meth)acrylate, and isostearyl (meth)acrylate,
The (E) hydroxyl group-containing copolymerizable vinyl monomer is 8-hydroxyoctyl (meth)acrylate, 6-hydroxyhexyl (meth)acrylate, 4-hydroxybutyl (meth)acrylate, or 2-hydroxyethyl (meth)acrylate. at least one kind selected from the group of compounds,
The acid value of the acrylic polymer is 1 or less,
The pressure-sensitive adhesive composition contains 0.01 to 3.0 parts of an isocyanate compound as the crosslinking agent to 100 parts by weight of at least one monomer selected from the monomer groups (A) to (D). 0 parts by weight and the silane coupling agent in a ratio of 0.01 to 2.0 parts by weight,
The adhesive layer formed by crosslinking the adhesive composition has a gel fraction of 40 to 75%,
The adhesive layer is laminated to a thickness of 1000 μm and has a storage modulus of 100000 Pa or less at 1 Hz and 100°C, and a strain of 15% or more when a shear force of 500 Pa is continuously applied for 30 minutes at a load of 1 N. and a subsequent strain recovery strength of 50% or more.
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