JP7393702B2 - 二次元材料の光学非線形性の測定方法 - Google Patents

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特許法第３０条第２項適用 掲載年月日 令和１年１０月１４日 掲載アドレス（ＵＲＬ） ｈｔｔｐｓ：／／ｗｗｗ．ｏｓａｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ．ｏｒｇ／ｏｅ／ｆｕｌｌｔｅｘｔ．ｃｆｍ？ｕｒｉ＝ｏｅ－２７－２１－３０２６２＆ｉｄ＝４２２００５ 掲載年月日 令和１年１０月１４日 掲載アドレス（ＵＲＬ） ｈｔｔｐｓ：／／ｗｗｗ．ｏｓａｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ．ｏｒｇ／ＤｉｒｅｃｔＰＤＦＡｃｃｅｓｓ／７３ＣＢＥＤＤ０－０Ｂ８Ｂ－４９７Ｃ－Ａ１２７２７９０９Ｄ３ＢＦ６１７＿４２２００５／ｏｅ－２７－２１－３０２６２．ｐｄｆ？ｄａ＝１＆ｉｄ＝４２２００５＆ｓｅｑ＝０＆ｍｏｂｉｌｅ＝ｎｏ 掲載年月日 令和２年８月２８日 掲載アドレス（ＵＲＬ） ｈｔｔｐｓ：／／ｊｐｓ２０２０ａ．ｇａｋｋａｉ－ｗｅｂ．ｎｅｔ／ｄａｔａ／ｈｔｍｌ／ｐｒｏｇｒａｍ０５．ｈｔｍｌ 掲載年月日 令和２年８月２８日 掲載アドレス（ＵＲＬ） ｈｔｔｐｓ：／／ｊｐｓ２０２０ａ．ｇａｋｋａｉ－ｗｅｂ．ｎｅｔ／ｄａｔａ／ｐｄｆ／８ｐＥ１－０６．ｐｄｆ

本発明は、二次元材料の光学非線形性を測定する方法に関する。

物質を究極的に薄くして原子１層とした構造は、二次元物質（材料）と呼ばれている。例えばグラファイトを炭素原子の１層のシートとしたグラフェンは、グラファイトとは異なる特異な性質を持っており、光電子デバイスへの応用も期待されている。二次元材料を新しい光電子デバイスに展開してゆくためには、二次元材料の光物性を正確に知ることが必要となる。例えば、二次元材料の非線形係数（非線形屈折率）などの光学非線形性を定量的に測定することが重要である。

光学非線形性の測定方法として、Ｚスキャン、光学的ヘテロダイン検出、誘導四光波混合、自己位相変調、高調波発生等の種々の非線形光学効果を用いる手法が知られている。Ｚスキャン法は、試料に集光したレーザー光を照射し、試料を光の進行方向に沿ってスキャンしながら透過光の強度変化を測定する簡便な手法である。複数の従来技術において、グラフェンの非線形屈折率のＺスキャン法を利用した測定結果が報告されている（非特許文献１～３）。

H. Zhang, et al., "Z-scan measurement of the nonlinear refractive index of graphene", Optics Letters 37, 2012年, 1856-1858 W. Chen, et al., "The nonlinear optical properties of coupling and decoupling graphene layers", AIP ADVANCES 3, 2013年, 042123 E. Dremetsika, et al., "Measuring the nonlinear refractive index of graphene using the optical Kerr effect method", Optics Letters 41, 2016年, 3281-3284

しかしながら、Ｚスキャン法により二次元材料の光学非線形性を測定する場合、自由キャリアに由来する非線形性の寄与を測定結果から区別することができない問題があった。非特許文献１～３では、デバイスの作製方法、実験条件、自由キャリアの寄与の有無等に起因するバラつきが存在していた。主に自由キャリアに由来する非線形性の寄与の有無に起因して、グラフェンの非線形屈折率のＺスキャン法による測定値のバラつきは、３桁の範囲（１０^―１１～１０^－１３ ｍ^２／Ｗ）に及ぶ。

また、二次元材料の光学非線形性を測定する場合、二次元材料を装荷した材料（ベース材料）の有する光学非線形性と、二次元材料自体の光学非線形性とを区別して測定することが難しい問題もあった。例えば光導波路上に二次元材料を形成すると、光導波路のベース材料と、二次元材料とが相互に影響し合う。二次元材料の非線形係数は、二次元材料が単体で存在していたときの材料固有の値（非線形屈折率）からずれて、光導波路構造に依存した値を示す。特定の構造の光導波路に装荷された二次元材料の非線形屈折率は、光導波路構造に依存して変化する非線形係数として観測されることになる。

本発明は上述の問題に鑑みてなされたものであり、その目的は自由キャリアに由来する非線形性の寄与を抑え、二次元材料を装荷したベース材料の光学非線形性と二次元材料の光学非線形性とを区別できる光学非線形性の測定方法を提供することにある。

本発明の１つの態様は、二次元材料の非線形光学特性を測定する方法であって、異なる構造の二次元材料を部分的に装荷した光導波路を含む複数の試験デバイスを備えるステップであって、前記二次元材料は光導波路軸方向に沿って異なる長さを有している、ステップと、前記試験デバイスの各々について、ポンプ光パルスを入射して、前記光導波路において生成する光子対の同時計数率を測定するステップと、結合波動方程式に基づいて得られる光子対の理論値ベースの同時計数率を、前記測定で得られた、前記異なる長さに対応する実測値ベースの同時計数率にフィッティングするステップと、前記フィッティングされた前記理論値ベースの同時計数率から、前記光導波路の単体の非線形係数γ₁および前記二次元材料を装荷した前記光導波路の非線形係数γ₂を求めるステップとを備える方法である。

本発明により、自由キャリアに由来する非線形性の寄与を抑え、二次元材料を装荷したベース材料の光学非線形性と二次元材料の光学非線形性とを区別する測定方法を提供する。

本開示の二次元材料の非線形光学特性の測定方法の測定系の概略図である。 本開示の非線形光学特性の測定方法の概略手順のフローチャートである。 二次元材料装荷の光導波路における光子対の同時計数率を示す図である。 グラフェン装荷シリコン光導波路を用いた実施例の測定系を示す図である。

本開示の光学非線形性の測定方法は、自発四波光混合過程による光子対生成を利用して、二次元材料を装荷した光導波路を用いて光子対を観測する。Ｚスキャン法と比べて、自由キャリアによる非線形屈折率への影響は間接的なものに止まる。装荷する二次元材料の光導波路方向の長さをパラメータとして、結合波動方程式に基づく光子対の同時計数率の理論値を、光子対の同時計数率の実測値にフィッティング（合わせ込み）する。光子対の同時計数率について、結合波動方程式に基づく理論値を、二次元材料が装荷された光導波路の構造を反映させた状態の実測値に合わせ込み、その時の非線形係数γ_１およびγ_２を求める。さらに、フィッティングで得られた実測値の非線形係数γ_１およびγ_２を、非線形屈折率の仮定値による光導波路の断面方向の電場分布から計算される非線形係数γ_１およびγ_２の理論値と比較する。フィッティングで得られた実測値と、電場分布に基づいて求められた理論値が一致するときの仮定値を、非線形屈折率の真値として求めることもできる。

従来技術の非特許文献１～３に示された非線形屈折率の報告値に大きなバラつきについて、発明者らは、自由キャリアによる非線形性の寄与が影響していると考えた。自由キャリアに由来する非線形性の寄与とは、物質に光を照射した際に誘起される自由キャリアによって生じる屈折率変化を意味する。一般に、非線形光学特性における非線形屈折率は、物質に照射する光の強度に応じて束縛キャリアによって生じる屈折率変化（光カー効果）に対応する。引用文献１～３におけるＺスキャン法では、自由キャリア由来の屈折率変化と束縛キャリア由来の屈折率変化が重畳して観測されていたものと考えられる。

Ｚスキャン法は、物質に照射する光の強度に応じて生じる屈折率変化によって物質があたかもレンズのように働き光が絞られる現象(光カーレンズ効果)を観測することで、非線形光学特性を測定する手法である。Ｚスキャン法では束縛キャリアによって生じる屈折率変化（光カー効果）だけでなく、自由キャリアによって生じる屈折率変化も同時に直接観測されてしまう。

そこで発明者らは、自由キャリアによって生じる屈折率変化の影響を受けにくい機構として、自発四光波混合過程による光子対生成を利用することに着目した。四光波混合は、ある波長のポンプ光を物質に照射した際に位相整合条件（エネルギー保存則および運動量保存則）を満たす別の波長の光が生成される非線形光学現象として知られている。四光波混合では、自由キャリアによって生じる対象物質の屈折率変化が間接的にのみ影響する点で、Ｚスキャン法と異なる。具体的に間接的な影響として考えられるのは、自由キャリアによって生じる屈折率変化に起因するポンプ光の位相変調である。しかしながら、測定に用いる光導波路の形状や入力するポンプ光パワーを、位相整合条件を満たすように選択することによって、ポンプ光の位相変調の影響を十分に抑えることができる。

自発四光波混合過程による光子対生成は、これまで量子光学や量子情報などの分野で用いられる光子対生成の実験的手法として盛んに研究されてきた。本開示の光学非線形性の測定方法では、自発四光波混合過程による光子対生成を利用して、二次元材料を装荷した光導波路を用いて光子対生成を観測し、理論的に求められる同時計数率と実測値とを対比することで非線形光学特性を求める新規な方法を提案する。以下、図面を参照しながら、本開示の非線形光学特性の測定方法の構成および手順を説明する。

図１は、本開示の二次元材料の非線形光学特性を測定する方法の測定系の概略図である。測定系１００は、ポンプ光パルス生成部１、二次元材料を部分的に装荷した光導波路２、ポンプ光パルスのフィルター３、生成した光子対を分離するフィルター４および検出部５から成る。ポンプ光パルス生成部１は、波長、時間幅、繰り返し周波数、光パワーおよび偏光が制御された、ポンプ光パルス８を生成する。ポンプ光パルス生成部１から出力されたポンプ光パルス８は、二次元材料６を部分的に装荷した導波路長Ｌの光導波路２に入射される。光導波路２は、基板上に作製されたオーバークラッドを持たない光導波路コア７と、コア７の上に張り付けた二次元材料６からなる。

入射されたポンプ光パルス８により、二次元材料６を部分的に装荷した光導波路２において自発四光波混合過程が引き起こされ、波長の異なる光子対、すなわちシグナル光子９およびアイドラー光子１０が生成される。光導波路２を伝搬したポンプ光パルスは、ポンプ光パルスのフィルター３により除去される。光導波路２において生成した光子対は、フィルター４によりシグナル光子およびアイドラー光子に分離され、検出部５に入射される。検出部５は、シグナル光子およびアイドラー光子をそれぞれ単一光子検出器で検出し、同時計数率を計測する。

二次原材料６をコア７上に装荷した光導波路では、二次元材料６までの入力導波路長さＬ_１および二次元材料の長さＬ_２を構造パラメータとして変えている。複数の異なるＬ_１およびＬ_２の組み合わせについて、同時計数率が測定される。すなわち、異なる構造の二次元材料を部分的に装荷した光導波路を含む複数の試験デバイスが準備される。複数の試験デバイスの各々において、二次元材料は光導波路軸方向に沿って異なる長さを有している。複数の試験デバイスの各々に対応する二次元材料の長さＬ_２において、光子対の同時計数率を求め、Ｌ_２－同時計数率空間のプロット点および理論値曲線から、後述するように非線形係数γを求める。ここで非線形屈折率ｎ_２および非線形係数γの間の関係は、以下のように定義される。

非線形屈折率ｎ_２：材料固有の光学非線形性を表す指標
非線形係数γ：光導波路を伝搬する光の電場分布に依存する光学非線形性を表す指標
上記の定義より、非線形屈折率ｎ_２は、光導波路の構造には関係なく材料自体で決定される値であるのに対し、非線形係数γは、光導波路の構造に依存して光が感じる実効的な光学非線形性と言い換えることもできる。材料および形状が決まれば、「非線形屈折率ｎ_２」および「非線形係数γ」は下の式（１）で、一対一に対応する。

式（１）において、λは光の波長、Ｅ(x, y)は光導波路を伝搬する光の断面方向の電場分布、ｎ_２(x, y)は光導波路の断面方向の非線形屈折率分布を表す。式（１）に従って、光導波路単体の状態のｎ_２(x, y)を用いて計算した値が非線形係数γ_１となり、特定の構造の光導波路に二次元材料が装荷された状態のｎ_２(x, y)を用いて計算した値が非線形係数γ_２となる。

図１の測定系１００の検出部５で得られた光子対の同時計数率の実測値について、結合波動方程式に基づく理論式で得られる同時計数率の理論値μ_theoryを、非線形係数γ_１およびγ_２を変えながら実測値に合わせ込み、フィッティングを行う。具体的には、図３で後述するように、Ｌ_１およびＬ_２の異なる光導波路の異なる構造に対する同時計数率の複数のプロット点に、理論値μ_theoryの曲線を合わせ込むことになる。同時計数率の理論値が、実測値のプロット点と最も一致するときの非線形係数γ_１およびγ_２を求めることで、二次元材料６を部分的に装荷した光導波路２の材料および構造によって決定される非線形係数が求められる。

上の式（２）～（４）において、パラメータの定義は以下の通りである。

上記のパラメータの内、光導波路単体の伝搬損失α_１および二次元材料を装荷した光導波路の伝搬損失α_２は、それぞれ、カットバック法等の光導波路の伝搬損失を測定する方法によって、本測定方法とは独立して求めることができる。上述の同時計数率の複数のプロット点に、理論値μ_theoryの曲線を合わせ込む手法は、様々なものを選択可能であって、ここでは特定のものには限定されない。一例を挙げれば、レーベンバーグ・マーカート法等の非線形最小二乗法を用いる手法がある。

上述のように、自発四光波混合過程による光子対生成を利用して、同時計数率の理論値が実測値のプロットと最も一致するときの非線形係数γ_１およびγ_２は、それぞれ、特定の構造の光導波路単体の状態および光導波路に二次元材料が装荷された状態での実測値ベースの非線形係数である。さらに、求められた実測値ベースの非線形係数を、特定の構造の光導波路の電場解析によって理論的に求めた理論値ベースの非線形係数γ_１およびγ_２と比較することによって、光導波路の材料および装荷した二次元材料の非線形屈折率の値をそれぞれ求めることもできる。

具体的には、まず光導波路の材料の非線形屈折率の値を仮定値に設定する。この仮定値を使って、有限要素法や時間領域差分法等の数値計算手法により得られる光導波路の断面方向の電場分布から、光導波路単体の理論値ベースの非線形係数γ_１を計算する。次いで、得られた理論値ベースの非線形係数γ_１と、フィッティングから得られた実測値ベースの非線形係数γ_１とを比較して、差分を評価する。この差分が第１の所定値以上であれば、光導波路の材料の非線形屈折率の仮定値を変更して、更新した仮定値によって理論値ベースの非線形係数γ_１を求めて、差分の評価を繰り返す。差分が第１の所定の値よりも小さくなり、理論値ベースと実測値ベースの非線形係数γ_１が十分に一致すれば、このときの光導波路の材料の非線形屈折率の仮定値（現在の仮定値）を、光導波路の材料の非線形屈折率の真の値として決定する。

次に、上述の光導波路の材料の非線形屈折率の真の値を求めたのと同様の手順で、二次元材料の非線形屈折率を求める。すなわち今度は、二次元材料の非線形屈折率の値を仮定値に設定する。この仮定値および上述の手順で求めた光導波路の材料の非線形屈折率の真の値を使って、光導波路の断面方向の電場分布から、二次元材料を装荷した光導波路の理論値ベースの非線形係数γ_２を計算する。得られた理論値ベースの非線形係数γ_２と、フィッティングから得られた実測値ベースの非線形係数γ_２と比較して、差分を評価する。この差分が第２の所定値以上であれば、二次元材料の非線形屈折率の仮定値を変更して、更新した仮定値によって理論値ベースの非線形係数γ_２を求め、差分の評価を繰り返す。差分が第２の所定の値よりも小さくなり、理論値ベースと実測値ベースの非線形係数γ_２が十分に一致すれば、このときの二次元材料の非線形屈折率の仮定値（現在の仮定値）を、二次元材料の非線形屈折率の真の値として決定する。

上述の差分の定義、一致の判断閾値としての第１の所定の値および第２の所定の値の設定、および更新時の仮定値の変更量などは、収束のためのアルゴリズムとともに様々に設定できるものであって、ここでは詳細は述べない。本開示の光学非線形性の測定方法における上述の一連の手順を、次に述べるフローチャートとして説明する。

図２は、本開示の非線形光学特性の測定方法の大まかな手順を示すフローチャートである。測定方法２００は、実測値ベースの非線形係数の取得プロセスとして開始する（Ｓ２０１）。最初に光導波路のコアの一部の領域上に二次元材料を形成して、二次元材料を装荷した異なる構造の光導波路を準備する。例えば、光導波路軸方向における、二次元材料の位置（Ｌ_１、入力導波路の長さに対応）および長さ（Ｌ_２）を変化させることができる。

次のＳ２０２において、図１に示した構成の測定系によって、光導波路の方向に異なる長さの二次元材料を備えた光導波路から、シグナル光子とアイドラー光子の同時計数率を計測する。上述のＬ_１およびＬ_２を変えた異なる構造のデバイスに対して、光子対の生成を検出して、パルス当たりの同時計数率μの実測値を取得する。

次にＳ２０３において、理論式から得られる二次元材料長さＬ_２－同時計数率μ_theoryの曲線を、Ｓ２０２で求めた同時計数率の実測値プロットにフィッティングし、実測値ベースの非線形係数γ_１およびγ_２を取得する。理論式μ_theoryは、上述の式（２）～（４）である。ここで、図３を使って理論式による同時計数率μ_theoryを実測値にフィッティングする具体例について説明する。

図３は、二次元材料を装荷した光導波路を用いた光子対の同時計数率を示す図である。図３では、後述する実施例におけるグラフェン装荷シリコン光導波路に対して、時間幅２０ｐｓ、繰り返し周波数１ＧＨｚで変調された光パルスを入射した場合の光子対の同時計数率を示している。横軸は、装荷したグラフェンの長さＬ_２（ｍｍ：図１を参照）を、縦軸はパルス当たりの生成光子対の同時計数率μを表している。図３のプロット点は、図２のフローチャートのＳ２０２において、Ｌ_１、Ｌ_２を変えた異なる構造のデバイスに対する同時計数率の実測値に対応する。

図３の実線は、結合波動方程式に基づく光子対の同時計数率の理論式（２）～（４）を用いて、非線形係数γ₁およびγ₂を変えながらフィッティングをして得られた理論曲線μ_theoryである。図３は、フィッティングが完了した状態を示しており、この合わせ込み曲線を与える非線形係数γ₁およびγ₂をそれぞれ求めることができる。

したがって本開示の測定方法は、二次元材料の非線形光学特性を測定する方法であって、異なる構造の二次元材料を部分的に装荷した光導波路を含む複数の試験デバイスを備えるステップであって、前記二次元材料は光導波路軸方向に沿って異なる長さを有している、ステップと、前記試験デバイスの各々について、ポンプ光パルスを入射して、前記光導波路において生成する光子対の同時計数率を測定するステップと、結合波動方程式に基づいて得られる光子対の理論値ベースの同時計数率を、前記測定で得られた、前記異なる長さに対応する実測値ベースの同時計数率にフィッティングするステップと、前記フィッティングされた前記理論値ベースの同時計数率から、前記光導波路の単体の非線形係数γ₁および前記二次元材料を装荷した前記光導波路の非線形係数γ₂を求めるステップとを備える方法として実施できる。

再び図２のフローチャートに戻ると、Ｓ２０３で実測値ベースの非線形係数γ_１およびγ_２をそれぞれ求めた後、Ｓ２０４～２１３において、光導波路の材料および装荷した二次元材料の非線形屈折率の値をそれぞれ求める。

Ｓ２０４において、光導波路の材料の非線形屈折率を仮定値に設定し、有限要素法や時間領域差分法等の数値計算手法を用いた電場解析によって、非線形係数γ_１の理論値を取得する。

次にＳ２０５において、Ｓ２０３で得られた実測値ベースの非線形係数γ_１と、Ｓ２０４で得られた理論値ベースの非線形係数γ_１との差分を評価する。

Ｓ２０６において、Ｓ２０５で求めた差分値と、第１の所定の値とを比較判断する。差分値が第１の所定の値（閾値）以上（Ｙ）であればＳ２０７へ進んで、Ｓ２０４で設定した光導波路の材料の非線形屈折率の仮定値を変更する。非線形屈折率の更新された仮定値を使って、Ｓ２０４～２０６のステップが繰り返される。差分値が所定の値よりも小さければ（Ｎ）、Ｓ２０８へ進む。

Ｓ２０８において、差分値が最小となったときの非線形屈折率の仮定値を、光導波路の材料の非線形屈折率の真の値として決定し、Ｓ２０９へ進む。

Ｓ２０９において、今度は二次元材料の非線形屈折率を仮定値に設定し、光導波路の材料の非線形屈折率をＳ２０８で決定した真の値に固定し、有限要素法や時間領域差分法等の数値計算手法を用いた電場解析によって、非線形係数γ_２の理論値を取得する。

次にＳ２１０において、Ｓ２０３で得られた実測値ベースの非線形係数γ_２と、Ｓ２０９で得られた理論値ベースの非線形係数γ_２との差分を評価する。

Ｓ２１１において、Ｓ２１０で求めた差分値と、第２の所定の値とを比較判断する。差分値が第２の所定の値（閾値）以上（Ｙ）であればＳ２１２へ進んで、Ｓ２０９で設定した二次元材料の非線形屈折率の仮定値を変更する。非線形屈折率の更新された仮定値を使って、Ｓ２０９～２１１のステップが繰り返される。差分値が第２の所定の値よりも小さければ（Ｎ）、Ｓ２１３へ進む。

Ｓ２１３において、差分値が最小となったときの非線形屈折率の仮定値を、二次元材料の非線形屈折率の真の値として決定し、Ｓ２１４で非線形光学特性の測定を終了する。

上述のように、ベース材料の非線形屈折率（Ｓ２０４～２０８）と二次元材料の非線形屈折率（Ｓ２０９～２１３）とを、区別して決定することができる。

次に、本開示の二次元材料の非線形光学特性を測定する方法を実施できる、より具体的な測定系の構成についてさらに説明する。

図４は、グラフェン装荷シリコン光導波路を用いたグラフェンの非線形光学特性の測定系の構成例を示す図である。測定系３００は、図１に示した測定系１００に対応する構成を持っており、各部のより具体的な構成例を示したものである。すなわち測定系３００は、ポンプ光パルス生成部１、二次元材料を部分的に装荷した光導波路２、ポンプ光パルスのフィルター３、生成した光子対の分離フィルター４および検出部５から成る。

ポンプ光パルス生成部１は、連続波（ＣＷ）レーザー１１、光強度変調器１２、エルビウムドープ光ファイバー増幅器（ＥＤＦＡ）１３、バンドパスフィルター（ＢＰＦ）１４、ファイバー偏光コントローラ１５を備える。光源である光ファイバー結合型のＣＷレーザー１１は、波長１５５１．１ｎｍのＣＷ光３１を出力する。ＣＷ光３１は、光強度変調器１２を用いて時間幅２０ｐｓ、繰り返し周波数１ＧＨｚの光パルスに変調される。パルス変調光波は、ＥＤＦＡ１３を用いて光パワーを適切なレベルまで増幅される。さらに、ＢＰＦ１４を用いて、ＥＤＦＡ１３で増幅された自然放出光が除去される。ＢＰＦ１４からの出力光は、ファイバー偏光コントローラ１５を用いてＴＥ偏光に調整され、ポンプ光パルス３２が光導波路２に入力される。

光導波路２は、グラフェン装荷シリコン光導波路を含む試験デバイス１６であって、シリコン光導波路の入力側および出力側にはＳｉＯ_２によるオーバークラッド２３ａ、２３ｂが形成されている。試験デバイス１６のシリコン光導波路の中央部は、空気をクラッドとするエアクラッド型構造となっており、二次元材料２４がコア２２の上に部分的に装荷されている。ポンプ光パルス３２は、レンズドファイバーを用いて、コア２２の入力側に形成したスポットサイズ変換器を介して入射される。

ポンプ光パルス３２が、試験デバイス１６のグラフェン装荷シリコン光導波路のコア２２を伝搬すると、ポンプ光パルスから光子対（シグナル光子、アイドラー光子）が生成される。エアクラッド型の光導波路の場合、近接場が形成され、光はコア内部だけでなく、コアの外部に一部染み出して伝搬する。染み出した光と二次元材料が接触することにより、光導波路自体だけでなく装荷した二次元材料からも非線形光学現象生じて、自発四光波混合過程による光子対が生成される。

３つの矢印で示したポンプ光パルスおよび生成した光子対は、試験デバイス１６のシリコン光導波路の出力側に形成したスポットサイズ変換器を介して、レンズドファイバーを用いて出射される。

出射されたポンプ光パルスは、ポンプ光パルスのフィルター３に対応するノッチフィルター１７を用いて除去される。ノッチフィルター１７を透過した光子対は、バンド幅０．１２ＴＨｚの波長分割多重（ＷＤＭ）フィルター１８（光子対分離フィルター４）によりシグナル光子（１５４６．１ｎｍ）およびアイドラー光子（１５５６．０ｎｍ）に分離され、検出部５に入射される。検出部５は、シグナル光子３３およびアイドラー光子３４をそれぞれ対応する単一光子検出器１９ａ、１９ｂで検出し、時間-デジタル変換器（ＴＤＣ）２０を用いて同時計数率を計測する。

以上、フローチャートおよび実施例に基づいて本開示の光学非線形性の測定方法およびその測定系の構成を具体的に説明したが、上述の手順や実施例だけに限定されず、種々の変更が可能である。例えば上述の実施例の試験デバイスでは、二次元材料としてグラフェンを用いているが、他の二次元材料（窒化ホウ素、硫化モリブデン、硫化タングステン等）を用いても、同様に非線形光学特性を測定することができる。

また上述の実施例では、光導波路の材料としてシリコンを用いているが、他の材料（シリカ、窒化シリコン、砒化ガリウム、リン化インジウム等）を用いることもできる。二次元材料の非線形光学特性の測定のみを目的とする場合は、装荷する光導波路の材料として、非線形屈折率ができる限り小さいシリカ等の材料を用いる方が望ましい。

さらに上述の実施例の測定系では、比較的入手性が高い通信波長帯の光学素子を用いているが、他の波長帯の光学素子を用いても、自発四光波混合過程を利用できる限り同様に非線形光学特性を測定することができる。

本開示の測定方法における自発四光波混合過程による光子対生成は、位相整合条件を満たす非線形光学現象であって、自由キャリア由来の光学非線形性の寄与をポンプ光の位相変調等の間接的な影響だけに止められるため、自由キャリア由来の光学非線形性の寄与を抑制して光学非線形性を測定することが可能である。

本開示の測定方法における結合波動方程式に基づく光子対の同時計数率の理論式は、光導波路軸方向のパラメータ依存性を含めているため、光導波路単体および二次元材料を装荷した光導波路の非線形係数γ₁およびγ₂をそれぞれ区別して測定することが可能となる。

本発明は、光デバイスに適用可能な二次元材料の光学非線形性の測定に利用できる。

Claims (5)

1. 二次元材料の非線形光学特性を測定する方法であって、
   異なる構造の二次元材料を部分的に装荷した光導波路を含む複数の試験デバイスを備えるステップであって、前記二次元材料は光導波路軸方向に沿って異なる長さを有している、ステップと、
   前記試験デバイスの各々について、ポンプ光パルスを入射して、前記光導波路において生成する光子対の同時計数率を測定するステップと、
   結合波動方程式に基づいて得られる光子対の理論値ベースの同時計数率を、前記異なる長さに対応する実測値ベースの同時計数率にフィッティングするステップと、
   前記フィッティングされた前記理論値ベースの同時計数率から、前記光導波路の単体の非線形係数γ₁および前記二次元材料を装荷した前記光導波路の非線形係数γ₂を求めるステップと
   を備える方法。
2. 前記光子対は、シグナル光子およびアイドラー光子であって、前記ポンプ光パルスとの関係で前記光子対が位相整合条件を満たす自発四光波混合過程によって生成されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
3. 前記フィッティングするステップは、
   前記結合波動方程式における二次元材料の長さに対する前記理論値ベースの同時計数率の曲線を、前記二次元材料の前記異なる長さに対する前記測定された同時計数率の複数のプロット点に合わせ込み、
   前記曲線および前記複数のプロット点の間の一致を判断し、
   前記一致するときの前記非線形係数γ₁およびγ₂を求めること
   を含むことを特徴とする請求項１に記載の方法。
4. 前記理論値ベースの同時計数率は、理論式
   

   

   をそれぞれ表していることを特徴とする請求項１に記載の方法。
5. 前記光導波路の材料の非線形屈折率の仮定値を設定するステップと、
   前記仮定値に基づいて、数値計算により得られる前記光導波路の断面方向の電場分布から、非線形係数γ₁の理論値を計算するステップと、
   フィッティングによって得られた非線形係数γ₁の実測値と、前記電場分布から得られた非線形係数γ₁の前記理論値との差分を評価するステップと、
   前記差分が第１の所定の値以上である場合に、前記仮定値を更新するステップと、
   前記差分が前記第１の所定の値を越えない場合に、現在の仮定値を、前記光導波路の材料の非線形屈折率の真値と決定するステップと、
   前記二次元材料の非線形屈折率の仮定値を設定するステップと、
   前記二次元材料の非線形屈折率の前記仮定値および前記光導波路の非線形屈折率の前記真値に基づいて、数値計算により得られる前記光導波路の断面方向の電場分布から、非線形係数γ₂の理論値を計算するステップと、
   フィッティングによって得られた非線形係数γ₂の実測値と、前記電場分布から得られた非線形係数γ₂の前記理論値との差分を評価するステップと、
   前記差分が第２の所定の値以上である場合に、前記仮定値を更新するステップと、
   前記差分が前記第２の所定の値を越えない場合に、現在の仮定値を、前記二次元材料の非線形屈折率の真値と決定するステップと
   をさらに備えることを特徴とする請求項１に記載の方法。

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