JP7287736B1

JP7287736B1 - 物質検知装置

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Publication number: JP7287736B1
Application number: JP2023047902A
Authority: JP
Inventors: 亮前田; 暢輔藤; 政夫米田
Original assignee: Japan Atomic Energy Agency
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 2023-03-24
Filing date: 2023-03-24
Publication date: 2023-06-06
Anticipated expiration: 2043-03-24

Abstract

【課題】様々な試料における様々な物質を高精度で検知する。【解決手段】中性子線Ｎ０（照射中性子）の照射によって試料Ｓから発せられた中性子（検出対象中性子Ｎ）を異なる箇所で検出する２つの独立した中性子検出器２０Ａ、２０Ｂが用いられる。中性子検出器２０Ａ、２０Ｂにおける中性子の検出毎の時間差のヒストグラムを作成し、その中で領域ＩＩＩを認識すれば、この領域ＩＩＩの大きさは核物質の量に対応する。【選択図】図１

Description

本発明は、物質（特定の核種）が中性子を吸収した後に発せられた中性子を検出することによって試料中の核種を検知、あるいは更に定量分析する物質検知装置に関する。

核物質（核分裂物質）が発する中性子を認識することによって、核物質を検知、あるいは更に定量分析する技術が知られている。中性子は物質透過性が高いため、これによって手荷物、コンテナ、車両等の内部に存在する核物質を検知、定量分析することもできる。図７は、このような測定を行う核物質検知装置９の構成を模式的に説明する図である。

ここでは、核物質の存在の有無が検知される、もしくは核物質の量が定量分析される対象となる試料Ｓが存在し、中性子源１１０から発せられた中性子線Ｎ１（照射中性子）が、試料Ｓに照射される。これによって、試料Ｓ側から発せられる中性子として、照射中性子が試料Ｓによって散乱された成分である照射中性子成分１３０と、試料Ｓ中に核物質が存在する場合に照射中性子によって核物質が核反応（核分裂反応）を起こしたために発生した中性子（核分裂中性子）の成分である核分裂中性子成分１４０とが存在する。中性子検出器１５０は、照射中性子成分１３０、核分裂中性子成分１４０を共に検出し、特に核分裂中性子成分１４０を有意に認識した場合には、試料Ｓに核物質が存在すると判定することができる。また、核分裂中性子成分１４０の数から核物質の量を定量分析することができる。一方、照射中性子成分１３０は、試料Ｓにおける核物質の有無に関わらず存在する。なお、図７においては便宜上照射中性子成分１３０と核分裂中性子成分１４０の向きは異なって示されているが、これらが発せられる向きは特に変わらず、実際にはこれらは混在している。この測定において、中性子（照射中性子、核分裂中性子）の物質に対する透過率は高いため、実際には図１において試料Ｓが容器内に存在する場合でも測定を行うことができる。

中性子検出器１５０は、これに入射した中性子を検出することができるが、検出した中性子が照射中性子成分１３０、核分裂中性子成分１４０のどちらであるかを判定することは容易ではなく、特に、照射中性子成分１３０、核分裂中性子成分１４０のどちらも高速中性子である場合には、その区別が困難である。これに対して、上記のような核分裂中性子成分１４０を認識することにより核物質を検知もしくは定量分析するための手法として、例えば非特許文献１に記載されたＤＤＡ（ＤｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌＤｉｅ－ＡｗａｙＡｎａｌｙｓｉｓ）が知られている。

ＤＤＡにおいては、中性子線Ｎ１（照射中性子）は高速中性子とされ、かつ短期間の間のみ発せられるパルス状とされる。この場合、中性子線Ｎ１がオフ後に試料Ｓ中に残存した照射中性子は散乱によりエネルギーの低い熱中性子となる。例えば、例えば、ＤＴ中性子源から発せられるエネルギーが１４ＭｅＶの照射中性子は、試料Ｓ中でオフ後１００μｓ程度の時間経過後には、試料Ｓ中での散乱によりエネルギーを失い熱中性子となり、この熱中性子が試料Ｓ内の核物質と反応して核分裂中性子が発せられる。この核分裂中性子は高速中性子であるため、この時点で検出された高速中性子は核分裂中性子であると推定される。

この場合、図７において照射中性子成分１３０は熱中性子、核分裂中性子成分１４０は高速中性子として区別されるため、例えば熱中性子を通さない材料（中性子吸収材）で中性子検出器１５０を覆うことによって、核分裂中性子成分１４０のみを検出することができる。このような中性子吸収材となる材料としては、ホウ素やカドミウム等がある。これによって、試料Ｓ中の核物質を検知もしくは定量分析することができる。この場合、前記のように中性子線Ｎ１はパルス状とされ、例えば前記の１４ＭｅＶの高速中性子において、その持続時間は例えば１０μｓ程度と短く制御される。

「Ｎｅｗｔｒｏｎｄｉｅａｗａｙｍｅｔｈｏｄｓｆｏｒｃｒｉｔｉｃａｌｌｙｓａｆｅｔｙｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓｏｆｆｉｓｓｉｌｅｗａｓｔｅ」、Ｃｏｏｐ．Ｋ．Ｌ、ＬｏｓＡｌａｍｏｓＮａｔｉｏｎａｌＬａｂｏｒａｔｏｒｙ、ＬＡ－ＵＲ－８９－２１２４（１９８９年）

前記の方法では、熱中性子によって核分裂反応を起こす核種のみが検知（定量分析）の対象となり、このような核種は、^２３３Ｕ、^２３５Ｕ、^２３９Ｐｕ、^２４１Ｐｕ等に限定される。すなわち、この方法では、このように限られた核種のみが検知（定量分析）の対象となり、核物質として同様に検知（定量分析）することが望まれるが熱中性子によっては反応を起こしにくく高速中性子によって核分裂反応を起こしやすい、例えば^２３８Ｕ、^２４０Ｐｕ、^２４２Ｐｕ、^２４４Ｐｕ、^２３２Ｔｈ、^２３７Ｎｐ等は検知（定量分析）が困難である。

更に、一般的に、分析の対象となる試料Ｓには、様々な物質（核種）が混在する場合が多い。このような物質としては、前記のような中性子吸収材となるホウ素、カドミウム等も含まれる。この場合、これらの物質によっても熱中性子が吸収されるため、この方法では核物質の検知（定量分析）が困難となった。具体的には、ＤＤＡでは例えばホウ素が０．５ｗｔ％以上混入された試料における核物質を検知（定量分析）することはできなかった。

このため、従来の方法では、試料や、測定対象となる物質が大きく制限され、様々な試料における物質を高精度で検知（定量分析）できることが望まれた。

本発明は、かかる問題点に鑑みてなされたものであり、上記問題点を解決する発明を提供することを目的とする。

本発明は、上記課題を解決すべく、以下に掲げる構成とした。
本発明の物質検知装置は、試料における特定の核種で構成される物質を検知する物質検知装置であって、前記核種に対して２個以上の中性子を放出させる核反応を発生させる中性子である照射中性子を発生して前記試料に照射する中性子源と、前記試料側から発せられた中性子を互いに異なる位置で検出する２つの中性子検出器と、２つの前記中性子検出器のうちの一方における中性子の検出毎の出力である第１のパルス出力と、２つの前記中性子検出器のうちの他方における中性子の検出毎の出力である第２のパルス出力と、の間の時間差のヒストグラムを作成し、前記ヒストグラムを、前記時間差に対して平坦な特性をもつ第１領域と、前記時間差の正側、負側でそれぞれピークをもつ分布である２つの第２領域と、２つの前記第２領域の間においてピークをもつ第３領域と、に区分し、前記第３領域の計数値から前記物質を検知する解析部と、を具備することを特徴とする。
本発明の物質検知装置において、前記解析部は、前記第３領域の計数値から前記物質の定量分析を行うことを特徴とする。
本発明の物質検知装置において、検知の対象となる前記物質の核種は、^２３２Ｔｈ、^２３３Ｐａ、^２３３Ｕ、^２３４Ｕ、^２３５Ｕ、^２３８Ｕ、^２３６Ｐｕ、^２３８Ｐｕ、^２３９Ｐｕ、^２４０Ｐｕ、^２４１Ｐｕ、^２４２Ｐｕ、^２４４Ｐｕ、^２３７Ｎｐ、^２４１Ａｍ、^２４２ｍＡｍ、^２４３Ａｍ、^２４４Ｃｍ、^２４５Ｃｍ、^２４６Ｃｍのいずれかであることを特徴とする。
本発明の物質検知装置は、前記照射中性子のエネルギーが、前記物質に応じて定められたエネルギーよりも低く設定されたことを特徴とする。
本発明の物質検知装置において、検知の対象となる前記物質の核種は、核反応によって同時に２つ以上の中性子を放出する核種であることを特徴とする。
本発明の物質検知装置は、前記中性子検出器を３つ以上具備し、前記解析部は、３つ以上の前記中性子検出器における２つの前記中性子検出器の組み合わせ毎に前記時間差を算出して前記ヒストグラムを作成することを特徴とする。

本発明は以上のように構成されているので、様々な試料における様々な物質を高精度で検知することができる。

本発明の実施の形態に係る物質検知装置の構成を示す図である。本発明の実施の形態に係る物質検知装置における、２つの中性子検出器の出力を模式的に示す図である。本発明の実施の形態に係る物質検知装置において得られる時間差のヒストグラムの形状を説明する図である。本発明の実施の形態に係る物質検知装置において、試料における核物質の有無によるヒストグラムの相違を示した図である。本発明の実施の形態に係る物質検知装置において、試料中の酸化ウラン量の検量線を算出した結果である。本発明の実施の形態に係る物質検知装置において、ホウ素を添加した試料中の酸化ウラン量の検量線を算出した結果である。核分裂中性子を検出することにより核物質を検知もしくは定量分析する一般的な手法の原理を説明する図である。

本発明の実施の形態に係る物質検知装置においては、有無の検知あるいは定量分析（以下、これらを「分析」とする）の対象とされる物質（核種）における照射中性子の吸収後に発せられる中性子（核分裂中性子あるいは放出中性子）の強度が、同様に高速中性子である照射中性子成分の強度と区別されて認識される。この物質検知装置１の構成を図１に示す。ここでは、図７の構成とは異なり、中性子線Ｎ０（照射中性子）の照射によって試料Ｓから発せられた中性子（検出対象中性子Ｎ）を異なる箇所で検出する２つの独立した中性子検出器２０Ａ、２０Ｂが用いられる。中性子検出器２０Ａ、２０Ｂは例えば周知の液体シンチレータを用いた中性子検出器を用いることができる。また、中性子検出器２０Ａ、２０Ｂは必ずしも同一の構成を具備する必要はない。一般的には中性子検出器２０Ａ、２０Ｂでは中性子以外の放射線（γ線等）も検出されるが、中性子以外の放射線は、遮蔽等によって低減されるか、出力となるパルスの波形や波高等によって弁別されるなどして、検出される放射線の多数が中性子となるものとする。

後述するように、ここでは分析の対象となる物質において照射中性子によって起こされる反応は核分裂反応に限定されず、核物質以外の物質（核種）も分析することが可能であるが、ここでは、従来技術との対比の観点から、分析の対象となる物質は核物質であり、反応によって放出される中性子（散乱後の照射中性子以外）は核分裂中性子であるものとして記載する。

ＤＤＡで用いられる前記の中性子源１１０は時間的にパルス状に制御された高速中性子を発したのに対し、ここで用いられる中性子源１０は、継続的かつランダムなタイミングで高速中性子（照射中性子）を中性子線Ｎ０として発する。このような中性子源１０としては、Ｄ（二重水素）－Ｔ（三重水素）反応を利用したＤＴ中性子源等を用いることができる。

このため、照射中性子が熱化してから測定が行われる前記のＤＤＡとは異なり、ここで分析の対象となる核物質（核分裂性物質）において核分裂反応を起こす照射中性子は、高速中性子となる。中性子検出器２０Ａ、２０Ｂで検出される中性子（検出対象中性子Ｎ）は、前記のように、照射中性子成分と核分裂中性子成分に大別されるが、このために、これらはどちらも高速中性子となる。

コンピュータ３０は、中性子検出器２０Ａ、２０Ｂの測定結果より、核分裂中性子成分を算出して核物質（物質）の分析を行う。この解析方法、原理について以下に説明する。

前記のように、中性子検出器２０Ａ、２０Ｂのどちらにおいても、照射中性子成分と核分裂中性子成分は区別なく同等に検出対象中性子Ｎによるパルス出力として認識される。図１の構成における中性子検出器２０Ａ、２０Ｂの出力の例を模式的に図２に示す。ここで、横軸は時間経過であり、Ａが中性子検出器２０Ａの出力（第１のパルス出力）の時間経過、Ｂが中性子検出器２０Ｂの出力（第２のパルス出力）の時間経過を示す。Ａにおいては、それぞれが１回の中性子の検出に対応するパルスＰＡ１～ＰＡ４が順次認識され、Ｂにおいては、同様にパルスＰＢ１～ＰＢ４が順次認識されている。これらのパルスの時間的関係はここで示された通りとする。

この場合、Ａ（第１のパルス出力）における各パルスとＢ（第２のパルス出力）における各パルスの時間差が、図２の下側に矢印で示された範囲として示されている。ここでは、Ａを基準としたＢの出力に対する時間差のみが記載されているが、例えば、パルスＰＡ１とパルスＰＢ１の間の時間差として、パルスＰＡ１を基準にした場合とパルスＰＢ１を基準とした場合は、絶対値が等しく符号が逆となるように定義することができ、図２においては、中性子検出器２０Ａ側のパルスが基準とされた場合のみについての時間差が記載されている。ここで、黒点はパルスＰＡ３とパルスＰＢ４が同時（時間差零）であることを示している。ここではＡ、Ｂのそれぞれにおける４つのパルスについてのみ示されているが、実際にはより長時間にわたるより多くのパルスについて同様に考えることができる。

このように、中性子検出器２０Ａ、２０Ｂでそれぞれ検出される中性子（高速中性子）の種類として、前記の通り、（１）散乱（例えば試料Ｓ中で）された照射中性子（照射中性子成分）、（２）試料Ｓから発せられた核分裂中性子（核分裂中性子成分）がある。少なくとも図２に示された各パルス単体のみからその起源（照射中性子成分、核分裂中性子成分のどちらであるか）を判別することは困難である。

ここで、（２）核分裂中性子を発生する核分裂反応において、例えば核物質が^２３５Ｕ、^２３８Ｕ、^２３９Ｐｕ、^２４０Ｐｕ、^２３３Ｕ等である場合には、高速中性子の照射によって２～３個の中性子が同時に放出される。すなわち、試料Ｓ中にこれらの核物質があれば、１回の核分裂反応により２個（以上）の中性子が発せられる。この場合、２つの中性子は、約１０ｆｓという極めて短い時間内（実質的に同時）に発せられる。すなわち、中性子検出器２０Ａ、２０Ｂで(略）同時に検出されるものがあった場合、これらは、これらの核物質から発せられた（２）核分裂中性子であると推定することができる。図２において、パルスＰＡ４とパルスＰＢ３はこの組み合わせに対応する。

ただし、図１において試料Ｓは有限の大きさをもつため、仮にこのような２個の中性子（核分裂中性子）が試料Ｓ中のある１点で同時に発生し、一方が中性子検出器２０Ａで、他方が中性子検出器２０Ｂで検出された場合においても、両者の間には飛行経路長の差が発生するため、検出時刻は厳密に同時とはならない。この場合の飛行経路長の差に伴う時間差は、例えば試料Ｓの大きさを２０ｃｍとした場合、核分裂中性子のエネルギーは通常０．５ＭｅＶ～２ＭｅＶの範囲であるため、２５ｎｓ以下となる。

また、中性子は散乱されることがあるため、上記の（１）の照射中性子、（２）の核分裂中性子、のいずれにおいても、これが一つの検出器においてのみ検出される場合と、同一の中性子が一方の検出器で検出され散乱された後に他方の検出器で再度検出される場合、の２種類の場合がある。後者の場合、２つの検出器で検出される時間差は、中性子の速度（エネルギー）と検出器間の距離で定まる。図１の配置の場合には、前記のような試料Ｓの大きさと比べてこの距離は大きくなり、例えば、例えばこの距離が５０ｃｍ（図１において前記のように試料Ｓの大きさを２０ｃｍとした場合において各検出器と試料Ｓの間の距離を１５ｃｍとした場合）でこのエネルギーが１ＭｅＶの場合、時間差は３５ｎｓ程度となる。すなわち、時間差が算出された組み合わせがこのような場合に対応すれば、時間差の絶対値はこの程度となる。この時間差は前記のような同時に発生した２個の核分裂中性子を検出した場合よりも大きい。すなわち、中性子検出器２０Ａ、２０Ｂで検出される中性子として、（３）一方の検出器で検出されてから他方の検出器で検出された同一の中性子（再検出中性子）が存在する。再検出中性子の起源は（１）（２）のいずれかとなる。

前記のように照射中性子の発生タイミングが時間的にランダムであれば、図２に示された時間差のヒストグラムには、このランダム性が反映された上で、上記のような組み合わせに応じた特徴が反映される。図３（ａ）は、試料Ｓに核物質が存在する（中性子検出器２０Ａ、２０Ｂで検出された中性子の中に（２）核分裂中性子が含まれる）場合に得られたこのヒストグラムの形状を模式的に示す（実際に測定された形状は実施例で後述する）。前記の通り、時間差が算出された各パルスの組み合わせには正負２通りがあるため、理想的には、このヒストグラムは原点（時間差零）に対して対称となる。ただし、中性子検出器２０Ａと２０Ｂのサイズなどの違いによって中性子の検出効率が異なる場合などでは、原点に対して対称とはならない。また、中性子検出器２０Ａと２０Ｂの時間応答速度が異なる場合や、どちらかの中性子検出器にパルス出力の遅延回路が組み込まれている場合などでは、原点（対称の中心）はヒストグラムの零点とは一致しないこともある。

このヒストグラムの元となった時間差が算出された２つの中性子の組み合わせがどのようなものであるかに応じて、このヒストグラム中における分布は異なる。この点について以下に説明する。

このヒストグラムの形状は、図３（ｂ）に示されたような３つの領域の組み合わせとして解釈できる。まず、図３（ｂ）における領域Ｉ（第１領域）は、時間差に対してランダムな成分である。前記の通り、（１）の照射中性子は時間的にランダムに発生し、これによって発生した（２）の核分裂中性子も時間的にランダムに発生する。このため、前記のような時間差が算出された組み合わせのうち、前記の（３）の再検出中性子となった中性子以外の中性子における、前記の（１）の照射中性子同士の組み合わせ、同時の反応によって発生したものでない（２）の核分裂中性子同士の組み合わせ、（１）の照射中性子と（２）の核分裂中性子の組み合わせは、領域Ｉを構成する。

更に、（３）の再検出中性子と、その元となった同一の中性子（再検出中性子が最初に検出された場合に対応）以外の中性子の間には相関がないため、この組み合わせにおける時間差もランダムとなり、この組み合わせも領域Ｉを構成する。

図３（ｂ）における領域ＩＩ（第２領域）は、有限の時間差（≠０）でピークをもつ成分である。これに対応する組み合わせは、前記のような、（３）再検出中性子とその元となった同一の中性子の組み合わせ（中性子検出器２０Ａ、２０Ｂで同一の中性子を検出した場合）である。この場合の中性子の起源としては、（１）の照射中性子、（２）の核分裂中性子のどちらも含まれる。検出器間の距離は一定であるが、中性子のエネルギーの分布に対応し、領域ＩＩには一定の広がりが存在する。

すなわち、（１）の照射中性子、（２）の核分裂中性子のどちらであっても、中性子検出器２０Ａ、２０Ｂで別の中性子が検出された場合が平坦な領域Ｉに対応し、同一の中性子が検出された場合が領域ＩＩに対応する。

一方、領域ＩＩＩ（第３領域）は、２つの検出器で（略）同時に中性子が検出された場合の組み合わせに対応する。これに対応するのは、上記の例では、前記のように、２つの中性子が共に（２）の核分裂中性子であり同時に発せられた場合のみである。

すなわち、図３（ｂ）において領域Ｉ、ＩＩは共に照射中性子、核分裂中性子の両者に起因して形成されるのに対し、領域ＩＩＩは、同時に２個以上の中性子を発する核分裂反応に起因した核分裂中性子（核分裂中性子成分）のみに起因する。このため、領域ＩＩＩを認識し、これに対応するイベント数を認識すれば、この核分裂反応を発生した核物質の存在を検知する、あるいはその定量分析を行うことができる。すなわち、中性子検出器２０Ａ、２０Ｂにおける中性子の検出毎の時間差のヒストグラムを作成し、その中で領域ＩＩＩを認識すれば、この領域ＩＩＩの大きさは核物質の量に対応する。このため、領域ＩＩＩを認識し、その強度として、例えばイベント数の積分値やピーク値等の計数値が一定値を超えた場合に、分析の対象となる核物質が存在する、と判定することができる。

なお、前記のように、中性子検出器の出力の遅延等に起因し、領域ＩＩＩのピークが時間差零からずれる場合がある。この場合においても、領域ＩＩは時間差の正側、負側でそれぞれ認識され、領域ＩＩＩはこれらの間に存在するため、領域ＩＩＩをこの観点から認識することができる。

従来のＤＤＡとは異なり、ここで核分裂反応を起こす照射中性子として用いられるのは、高速中性子である。このため、熱中性子には反応を起こしにくく高速中性子に対して反応を起こしやすい^２３８Ｕ等も分析の対象とすることができる。このように、上記の物質検知装置１において分析（有無の検知、定量分析）の対象となる核種としては、^２３２Ｔｈ、^２３３Ｐａ、^２３３Ｕ、^２３４Ｕ、^２３５Ｕ、^２３８Ｕ、^２３６Ｐｕ、^２３８Ｐｕ、^２３９Ｐｕ、^２４０Ｐｕ、^２４１Ｐｕ、^２４２Ｐｕ、^２４４Ｐｕ、^２３７Ｎｐ、^２４１Ａｍ、^２４２ｍＡｍ、^２４３Ａｍ、^２４４Ｃｍ、^２４５Ｃｍ、^２４６Ｃｍがある。

また、試料Ｓには様々な物質が含まれ、この中には中性子吸収材となるホウ素等が含まれる場合もある。この場合には、従来のＤＤＡ等においては、照射中性子（熱中性子）が中性子吸収材にも吸収されるために、核物質の分析ができない場合がある。これに対して、このような中性子吸収材に対する高速中性子の反応確率は低い。例えば、このような中性子吸収材である^１０Ｂ、^１１３Ｃｄ、^１５７Ｇｄがあるが、熱中性子（２５ｍｅＶ）の反応に対する高速中性子（１４ＭｅＶ）の反応確率の比は、それぞれ１．２×１０^－５、４．２×１０^－７、３．８×１０^－７であり、極めて小さいため、これらの物質が試料Ｓ中に混在しても、核物質の分析が可能である。

また、図３の特性において領域ＩＩＩを有意に認識するためには、統計的誤差を小さくするために、時間差を検出したイベント（中性子検出イベント）が多いことが要求される。これに対して、ここではＤＤＡのように短時間の間のみ発せられる中性子線を用いる必要はなく、長期間にわたり継続的に発せられる中性子線を用いることができるため、このイベント数を多くすることも容易である。

また、ＤＤＡにおいては、照射中性子はパルス状に発せられ、中性子の検出を照射中性子のオフ時と同期させる必要があるために、測定を制御するコンピュータはこれらの同期を制御する必要があった。これに対し、上記の物質検知装置１では、このような中性子源１０とデータ取得の同期のためのタイミングの制御は不要である。このため、この物質検知装置１の構成を単純とすることもできる。

図１において、コンピュータ３０におけるデータ取得部３１は、図２に示されたように中性子検出器２０Ａ、２０Ｂの検出結果を取得し、ハードディスク等で構成された記憶部３２に記憶させる。解析部３３は、このように記憶された検出結果より、図３に示されたような時間差のヒストグラムを作成し、記憶部３２に記憶させる。

その後、解析部３３は、例えば図３の領域ＩをこのヒストグラムにおけるＤＣ成分とし、領域ＩＩを時間差≠０の箇所にピークをもつガウス分布、領域ＩＩＩを時間差＝０の箇所にピークをもつガウス分布、としてフィッティングを行い、領域ＩＩＩを認識することができる。あるいは、より簡易的に、図３（ｂ）に示されるような、領域ＩＩのピークと領域ＩＩＩのピークの間の極小点となる度数をＤＣ成分として差し引いた原点周囲の分布を領域ＩＩＩと認識してもよい。このような領域ＩＩＩの推定手法は、実際の測定結果の形状に応じて適宜設定できる。このように認識された領域ＩＩＩの積分強度（平均強度）やピーク強度が、検出された核分裂中性子の数（核物質の量）に比例する。

なお、中性子検出器２０Ａ、２０Ｂとしては、図３のピークが分解できる程度の時間分解能をもつものを用いることが好ましい。このような時間分解能は例えば１０ｎｓ以下であり、中性子検出器として各種のものを用いることができる。

以下に、本発明の実施例による測定結果について説明する。ここでは、中性子源１０としてＤＴ中性子源（照射中性子のエネルギーが１４ＭｅＶ）を用い、中性子検出器２０Ａ、２０Ｂとして液体シンチレータ（ＥＪ－３０１）と光電子増倍管を組み合わせたものを用いた。また、試料Ｓとして、ＵＯ_２約８０ｇ（^２３８Ｕが９８％、^２３５Ｕが２％）と、比較対象としてポリエチレンのダミー試料（核分裂は起こさずにＵＯ_２による中性子散乱のみを再現する）を用いた。

ここで、図３の特性を、試料における核物質（前記のＵＯ_２）の有無について実測した結果を、図４に示す。ここで示されるように、領域Ｉ、ＩＩは核物質の有無に応じて変わらないものの、中央のピーク（領域ＩＩＩのピーク）は核物質がある場合のみに有意に存在する。このため、上記のように核物質の分析が可能である。図４の結果は、放射線挙動計算コードＰＨＩＴＳ（「ＦｅａｔｕｒｅｓｏｆＰａｒｔｉｃｌｅａｎｄＨｅａｖｙＩｏｎＴｒａｎｓｐｏｒｔＣｏｄｅＳｙｓｔｅｍ（ＰＨＩＴＳ）ｖｅｒ．３．０２」、ＴａｔｓｕｈｉｋｏＳａｔｏ、ＹｏｓｕｋｅＩｗａｍｏｔｏ、ＳｈｉｎｔａｒｏＨａｓｈｉｍｏｔｏ、ＴａｔｓｕｈｉｋｏＯｇａｗａ、ＴａｋｕｙａＦｕｒｕｔａ、Ｓｈｉｎ－ｉｃｈｉｒｏＡｂｅ、ＴａｋｅｓｈｉＫａｉ、Ｐｉ－ＥｎＴｓａｉ、ＮｏｒｉｈｉｒｏＭａｔｓｕｄａ、ＨｉｒｏｓｈｉＩｗａｓｅ、ＮｏｂｕｈｉｒｏＳｈｉｇｙｏ、ＬｅｍｂｉｔＳｉｈｖｅｒａｎｄＫｏｊｉＮｉｔｔａ、ＪｏｕｒｎａｌｏｆＮｕｃｌｅａｒＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、ｖｏｌ．５５（５－６）、ｐ６８４（２０１８））によるシミュレーション結果とも一致した。

核物質を定量分析する場合には、定量すべき核物質（核種）を予め定め、その量を変えた標準試料に対して測定を行って検量線（領域ＩＩＩのイベント数（計数値）と核物質の量との関係）を作成し、測定対象となった試料Ｓにおける測定結果とこの検量線の比較によって、この核物質の量が算出される。検量線の結果を記憶部３２に記憶させておけば、解析部３３は、この算出を行うことができる。

ここでは、この検量線を、標準試料における前記のＵＯ_２の量として１００ｇ、５００ｇ、１０００ｇ、２０００ｇ、４０００ｇとして、前記のＰＨＩＴＳによって算出した。図５は、この結果を示す。ここでは充分な直線性が得られ、これを用いて測定結果からＵＯ_２の量が算出できることが明らかである。

また、この手法では、前記の通り、ＤＤＡとは異なり、試料Ｓ中に中性子吸収材が混在している場合でも、核物質を分析することができる。図６は、このような中性吸収材であるホウ素を前記のＵＯ_２に対して１０ｗｔ％添加して、図５と同様の計算を行った結果である。この場合には、検出された中性子の数（縦軸）は２％～１２％減少するものの、同様に良好な検量線が得られている。これに対して、この程度のホウ素の添加量では、熱中性子を用いるＤＤＡでは、Ｕの分析は困難である。

前記の例では、分析の対象となる物質が^２３８Ｕ等の核物質（核分裂物質：核燃料物質）であるものとした。しかしながら、１個の照射中性子との反応で２個、３個、４個等の中性子を発する反応（（ｎ、２ｎ）、（ｎ、３ｎ）、（ｎ、４ｎ）等）を起こす核種であれば、同様に分析することができる。具体的には、例えば（ｎ、２ｎ）の反応の例として、^５６Ｆｅ（ｎ、２ｎ）^５５Ｆｅ、^６５Ｃｕ（ｎ、２ｎ）^６４Ｃｕ、^２０８Ｐｂ（ｎ、２ｎ）^２０７Ｐｂ、^２０９Ｂｉ（ｎ、２ｎ）^２０８Ｂｉ等がある。このため、試料Ｓ中の^５６Ｆｅ、^６５Ｃｕ、^２０８Ｐｂ、^２０９Ｂｉ等があれば、中性子吸収によって２個の中性子（放出中性子）が発せられるため、同様にこれらの核種を分析することができる。

すなわち、従来のＤＤＡ等においては特定の核物質のみを検知もしくは定量分析の対象としたのに対し、上記の物質検知装置１は、上記の領域ＩＩＩを放出中性子のみに起因する放出中性子成分として認識することにより、核物質以外の様々な物質（核種）も分析の対象とすることができる。

一方、試料Ｓ中における^２３８Ｕ等の核物質のみの分析を目的とする場合には、前記のような^５６Ｆｅ等（核物質以外で検知可能な核種）は、同様に前記の領域ＩＩＩを形成するため、核物質の分析に対する妨害物質となりうる。

これに対して、例えば照射中性子（高速中性子）のエネルギーを調整することによって、^２３８Ｕ等の核物質の分析をしやすくすることができる。例えば、照射中性子によって２個以上の中性子を発する核分裂以外の反応を起こす核種（^５６Ｆｅ等）は前記のように多数あるが、このうち、^９Ｂｅ以外においては、照射中性子のエネルギーが高い（３ＭｅＶ以上である）場合においてのみ反応が起きる。このため、照射中性子のエネルギーを３ＭｅＶ未満とすることによって、^９Ｂｅ以外の核種の影響を除去することができる。^５６Ｆｅ等と比べ、^９Ｂｅが試料Ｓに含まれる場合は稀であるため、これによって、実質的に核物質の分析が特に容易となる。

また、例えば照射中性子のエネルギーを１０ＭｅＶ未満とすれば、質量数の小さい核種の多くは２個以上の中性子を発する反応を起こさず、逆に質量数の大きな核種の多くは２個以上の中性子を発する反応を起こすため、質量数の大きな核種の検知や定量分析が容易となる。これは、試料中の核種の数が少ない場合の物質の検知もしくは定量分析に特に有効である。このように照射中性子のエネルギーを試料に応じて調整することで、物質の分析が特に容易となる。すなわち、照射中性子のエネルギーを、分析の対象となる核種に応じて設定されるエネルギーよりも低く設定することによって、この各種の分析を特に容易とすることができる。

このような照射中性子のエネルギーは、中性子源１０の種類で設定することができる。中性子源１０としては、ＤＤＡの場合のようにバルス状に制御された中性子線を発する必要はないため、ＤＤＡよりも多くの種類のものを用いることができる。このような中性子源で用いられる反応として、（Ｄ、Ｄ）、（Ｄ、Ｔ）、（α、ｎ）、（ｅ、ｎ）、（γ、ｎ）等がある。ここで、前記のＤＴ中性子源（（Ｄ、Ｔ）反応を使用）の場合の照射中性子のエネルギーは１４ＭｅＶであるのに対し、エネルギーが２．４５ＭｅＶとなるＤＤ中性子源（（Ｄ、Ｄ）反応を使用）や、^１２４Ｓｂ－Ｂｅ中性子源を用いることができる。あるいは、ＤＴ中性子源と減速材を組み合わせて照射中性子のエネルギーを調整してもよい。いずれの場合でも、前記の３つの領域を認識しやすくするために、照射中性子は時間的にランダムで継続的に発生することが好ましく、ＤＤＡのように特定の発振形状とはされないことが好ましい。ただし、ＤＤＡのように特定の発振形状を持つ場合であっても、例えば、発振が生じている時間だけ測定を行うことによって継続的に中性子が発生する状況と同じとすることで、物質の検知もしくは定量分析を実施することができる。

なお、上記の構成では、中性子線Ｎ０は高速中性子であるものとしたが、逆に、中性子線Ｎ０を熱中性子としても、２つの中性子検出器における検出タイミングのみを解析のために用いる上記の構成では、試料に中性子吸収材が添加されていない場合には、同様の解析を行うことができることが明らかである。この観点からも、中性子源として、様々な種類のものを用いることができる。

また、図１の構成においては、２つの中性子検出器が用いられたが、３つ以上の中性子検出器を用いてもよい。この場合においても、異なる２つ中性子検出器の出力間の時間差を算出し、上記と同様にヒストグラムを作成して同様の解析を行うことができる。多くの中性子検出器を用いることによって、核分裂中性子（放出中性子）の検出効率を高くし、検知効率もしくは定量分析の性能を高めることができる。また、上記の例においては、異なる場所で同時に中性子が検出可能であればよいため、単一の検出器ユニットにおける異なる箇所（検出部）で中性子が検出可能な場合には、個々の検出部が前記の各々の中性子検出器であるとみなされる。

１物質検知装置
９核物質検知装置
１０、１１０中性子源
２０Ａ、２０Ｂ、１５０中性子検出器
３０コンピュータ
３１データ取得部
３２記憶部
３３解析部
１３０照射中性子成分
１４０核分裂中性子成分
Ｉ第１領域
ＩＩ第２領域
ＩＩＩ第３領域
Ｎ検出対象中性子
Ｎ０、Ｎ１中性子線（照射中性子）
Ｓ試料

Claims

試料における特定の核種で構成される物質を検知する物質検知装置であって、
前記核種に対して２個以上の中性子を放出させる核反応を発生させる中性子である照射中性子を発生して前記試料に照射する中性子源と、
前記試料側から発せられた中性子を互いに異なる位置で検出する２つの中性子検出器と、
２つの前記中性子検出器のうちの一方における中性子の検出毎の出力である第１のパルス出力と、２つの前記中性子検出器のうちの他方における中性子の検出毎の出力である第２のパルス出力と、の間の時間差のヒストグラムを作成し、前記ヒストグラムを、前記時間差に対して平坦な特性をもつ第１領域と、前記時間差の正側、負側でそれぞれピークをもつ分布である２つの第２領域と、２つの前記第２領域の間においてピークをもつ第３領域と、に区分し、前記第３領域の計数値から前記物質を検知する解析部と、
を具備することを特徴とする物質検知装置。
前記解析部は、前記第３領域の計数値から前記物質の定量分析を行うことを特徴とする請求項１に記載の物質検知装置。
検知の対象となる前記物質の核種は、^２３２Ｔｈ、^２３３Ｐａ、^２３３Ｕ、^２３４Ｕ、^２３５Ｕ、^２３８Ｕ、^２３６Ｐｕ、^２３８Ｐｕ、^２３９Ｐｕ、^２４０Ｐｕ、^２４１Ｐｕ、^２４２Ｐｕ、^２４４Ｐｕ、^２３７Ｎｐ、^２４１Ａｍ、^２４２ｍＡｍ、^２４３Ａｍ、^２４４Ｃｍ、^２４５Ｃｍ、^２４６Ｃｍのいずれかであることを特徴とする請求項１又は２に記載の物質検知装置。
前記照射中性子のエネルギーが、前記物質に応じて定められたエネルギーよりも低く設定されたことを特徴とする請求項３に記載の物質検知装置。
検知の対象となる前記物質の核種は、核反応によって同時に２つ以上の中性子を放出する核種であることを特徴とする請求項１又は２に記載の物質検知装置。
前記中性子検出器を３つ以上具備し、
前記解析部は、３つ以上の前記中性子検出器における２つの前記中性子検出器の組み合わせ毎に前記時間差を算出して前記ヒストグラムを作成することを特徴とする請求項１又は２に記載の物質検知装置。