JP7087305B2 - Filler-containing film - Google Patents

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本発明は、フィラー含有フィルムに関する。 The present invention relates to a filler-containing film.

フィラーが樹脂層に分散しているフィラー含有フィルムは、艶消しフィルム、コンデンサー用フィルム、光学フィルム、ラベル用フィルム、耐電防止用フィルム、異方性導電フィルムなど多種多様の用途で使用されている(特許文献1、特許文献2、特許文献3、特許文献4)。フィラー含有フィルムを、該フィラー含有フィルムの被着体とする物品に熱圧着するときには、フィラー含有フィルムを形成している樹脂の不用な樹脂流動を抑制してフィラーの偏在を抑制することが、光学的特性、機械的特性、又は電気的特性の点から望ましい。特に、フィラーとして導電粒子を含有させ、フィラー含有フィルムを、ICチップなどの電子部品の実装に使用する異方性導電フィルムとする場合に、電子部品の高実装密度に対応できるように、絶縁性樹脂層に導電粒子を高密度に分散させると、高密度に分散した導電粒子が電子部品の実装時に樹脂流動により不用に移動して端子間に偏在し、ショートの発生要因となる。 The filler-containing film in which the filler is dispersed in the resin layer is used in a wide variety of applications such as a matte film, a capacitor film, an optical film, a label film, an antistatic film, and an anisotropic conductive film. Patent Document 1, Patent Document 2, Patent Document 3, Patent Document 4). When the filler-containing film is thermocompression-bonded to an article to be adhered to the filler-containing film, it is possible to suppress unnecessary resin flow of the resin forming the filler-containing film and suppress uneven distribution of the filler. Desirable in terms of physical, mechanical, or electrical properties. In particular, when conductive particles are contained as a filler and the filler-containing film is an anisotropic conductive film used for mounting electronic components such as IC chips, the insulating property can be applied to a high mounting density of electronic components. When the conductive particles are densely dispersed in the resin layer, the densely dispersed conductive particles move unnecessarily due to the resin flow at the time of mounting the electronic component and are unevenly distributed between the terminals, which causes a short circuit.

これに対し、ショートを低減させると共に、異方性導電フィルムを基板に仮圧着するときの作業性を改善するため、導電粒子を単層で埋め込んだ光硬化性樹脂層と絶縁性接着剤層とを積層した異方性導電フィルムが提案されている(特許文献5)。この異方性導電フィルムの使用方法としては、光硬化性樹脂層が未硬化でタック性を有する状態で仮圧着を行い、次に光硬化性樹脂層を光硬化させて導電粒子を固定化し、その後、基板と電子部品とを本圧着する。 On the other hand, in order to reduce short circuits and improve workability when temporarily crimping an anisotropic conductive film to a substrate, a photocurable resin layer in which conductive particles are embedded in a single layer and an insulating adhesive layer are used. (Patent Document 5) has been proposed. As a method of using this anisotropic conductive film, temporary pressure bonding is performed in a state where the photocurable resin layer is uncured and has tackiness, and then the photocurable resin layer is photocured to immobilize the conductive particles. After that, the substrate and the electronic component are finally crimped.

また、特許文献5と同様の目的を達成するために、第1接続層が、主として絶縁性樹脂からなる第2接続層と第3接続層とに挟持された3層構造の異方性導電フィルムも提案されている(特許文献6,7)。具体的には、特許文献6の異方性導電フィルムは、第1接続層が、絶縁性樹脂層の第2接続層側の平面方向に導電粒子が単層で配列された構造を有し、隣接する導電粒子間の中央領域の絶縁性樹脂層厚が、導電粒子近傍の絶縁性樹脂層厚よりも薄くなっている。他方、特許文献7の異方性導電フィルムは、第1接続層と第3接続層の境界が起伏している構造を有し、第1接続層が、絶縁性樹脂層の第3接続層側の平面方向に導電粒子が単層で配列された構造を有し、隣接する導電粒子間の中央領域の絶縁性樹脂層厚が、導電粒子近傍の絶縁性樹脂層厚よりも薄くなっている。 Further, in order to achieve the same object as in Patent Document 5, the first connecting layer is an anisotropic conductive film having a three-layer structure sandwiched between the second connecting layer mainly made of an insulating resin and the third connecting layer. Has also been proposed (Patent Documents 6 and 7). Specifically, the anisotropic conductive film of Patent Document 6 has a structure in which the first connecting layer has a single layer of conductive particles arranged in a plane direction on the second connecting layer side of the insulating resin layer. The thickness of the insulating resin layer in the central region between the adjacent conductive particles is thinner than the thickness of the insulating resin layer in the vicinity of the conductive particles. On the other hand, the anisotropic conductive film of Patent Document 7 has a structure in which the boundary between the first connecting layer and the third connecting layer is undulating, and the first connecting layer is on the third connecting layer side of the insulating resin layer. It has a structure in which conductive particles are arranged in a single layer in the plane direction of the above, and the thickness of the insulating resin layer in the central region between adjacent conductive particles is thinner than the thickness of the insulating resin layer in the vicinity of the conductive particles.

特開2006-15680号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2006-15680 特開2015-138904号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2015-138904 特開2013-103368号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2013-103368 特開2014-183266号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2014-183266 特開2003-64324号公報Japanese Patent Application Laid-Open No. 2003-64324 特開2014-060150号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2014-060150 特開2014-060151号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2014-060151

しかしながら、特許文献5に記載の異方性導電フィルムでは、異方性導電接続の仮圧着時に導電粒子が動きやすく、異方性導電接続前の導電粒子の精密な配置を異方性導電接続後に維持できない、または導電粒子間の距離を十分に離間させることができないという問題がある。また、このような異方性導電フィルムを基板と仮圧着した後に光硬化性樹脂層を光硬化させ、導電粒子が埋め込まれている光硬化した樹脂層と電子部品とを貼り合わせると、電子部品のバンプの端部で導電粒子が捕捉されにくいという問題や、導電粒子の押込に過度に大きな力が必要となり、導電粒子を十分に押し込むことができないという問題があった。また、特許文献5では、導電粒子の押し込みの改善のために、光硬化性樹脂層からの導電粒子の露出の観点等からの検討も十分になされていない。 However, in the anisotropic conductive film described in Patent Document 5, the conductive particles tend to move during temporary crimping of the anisotropic conductive connection, and the precise arrangement of the conductive particles before the anisotropic conductive connection is performed after the anisotropic conductive connection. There is a problem that it cannot be maintained or the distance between the conductive particles cannot be sufficiently separated. Further, when such an anisotropic conductive film is temporarily pressure-bonded to the substrate, the photocurable resin layer is photocured, and the photocured resin layer in which the conductive particles are embedded and the electronic component are bonded to each other, the electronic component is formed. There is a problem that the conductive particles are difficult to be captured at the end of the bump, and there is a problem that an excessively large force is required to push the conductive particles, and the conductive particles cannot be sufficiently pushed. Further, in Patent Document 5, in order to improve the pushing of the conductive particles, studies from the viewpoint of exposure of the conductive particles from the photocurable resin layer and the like have not been sufficiently made.

そこで、光硬化性樹脂層に代えて、異方性導電接続時の加熱温度で高粘度となる絶縁性樹脂層に導電粒子を分散させ、異方性導電接続時の導電粒子の流動性を抑制すると共に、異方性導電フィルムを電子部品と貼着するときの作業性を向上させることが考えられる。しかしながら、そのような絶縁性樹脂層に導電粒子を仮に精密に配置したとしても、異方性導電接続時に樹脂層が流動すると導電粒子も同時に流動してしまうので、導電粒子の捕捉性の向上やショートの低減を十分に図ることは困難であり、異方性導電接続後の導電粒子に当初の精密な配置を維持させることも、導電粒子同士を離間した状態に保持させることも困難である。 Therefore, instead of the photocurable resin layer, the conductive particles are dispersed in the insulating resin layer which becomes highly viscous at the heating temperature at the time of anisotropic conductive connection, and the fluidity of the conductive particles at the time of anisotropic conductive connection is suppressed. At the same time, it is conceivable to improve workability when the anisotropic conductive film is attached to an electronic component. However, even if the conductive particles are precisely arranged on such an insulating resin layer, if the resin layer flows at the time of anisotropic conductive connection, the conductive particles also flow at the same time, so that the catchability of the conductive particles can be improved. It is difficult to sufficiently reduce short circuits, and it is difficult to maintain the initial precise arrangement of the conductive particles after the anisotropic conductive connection, and it is also difficult to keep the conductive particles separated from each other.

また、特許文献6、7に記載の3層構造の異方性導電フィルムの場合、基本点な異方性導電接続特性については問題が認められないものの、3層構造であるため、製造コストの観点から、製造工数を減数化することが求められている。また、第1接続層の片面における導電粒子の近傍において、第1接続層の全体またはその一部が導電粒子の外形に沿って大きく隆起し、第1接続層をなす絶縁性樹脂層そのものが平坦ではなく、その隆起した部分に導電粒子が保持されているため、導電粒子の保持と端子による捕捉性を向上させるための設計上の制約が多くなることが懸念される。 Further, in the case of the anisotropic conductive film having a three-layer structure described in Patent Documents 6 and 7, although no problem is found in the anisotropic conductive connection characteristics which are the basic points, since the anisotropic conductive film has a three-layer structure, the manufacturing cost is high. From the viewpoint, it is required to reduce the manufacturing man-hours. Further, in the vicinity of the conductive particles on one side of the first connecting layer, the whole or a part of the first connecting layer is greatly raised along the outer shape of the conductive particles, and the insulating resin layer itself forming the first connecting layer is flat. Instead, since the conductive particles are held in the raised portion, there is a concern that there will be many design restrictions for improving the holding of the conductive particles and the catchability by the terminals.

これに対し、本発明は、異方性導電フィルムを初めとするフィラー含有フィルムにおいて、3層構造を必須としなくても、また、導電粒子等のフィラーを保持している樹脂の当該フィラー近傍において樹脂層の全体またはその一部をフィラーの外形より大きく隆起させなくても、フィラー含有フィルムの熱圧着時における樹脂層の流動によるフィラーの不用な移動を抑制すること、特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成する場合には、導電粒子の捕捉性を向上させ、且つショートを低減させることを課題とする。 On the other hand, in the present invention, in a filler-containing film such as an anisotropic conductive film, even if a three-layer structure is not essential, and in the vicinity of the filler of the resin holding the filler such as conductive particles. Even if the entire or part of the resin layer is not raised larger than the outer shape of the filler, it is possible to suppress unnecessary movement of the filler due to the flow of the resin layer during thermal pressure bonding of the filler-containing film, and in particular, the filler-containing film is different. When configured as a anisotropic conductive film, it is an object to improve the catchability of conductive particles and reduce short circuits.

本発明者は、導電粒子等のフィラーが樹脂層に分散したフィラー分散層を有するフィラー含有フィルムに関し、樹脂層のフィラー近傍の表面形状と樹脂層の粘度との関係について以下の知見を得た。即ち、特許文献5に記載の異方性導電フィルムでは、導電粒子が埋め込まれた側の絶縁性樹脂層(即ち、光硬化性樹脂層)自体の表面が平坦になっているのに対し、(i)導電粒子等のフィラーが樹脂層から露出している場合に、フィラーの周囲の樹脂層の表面を、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して凹むように傾斜させると、その樹脂層の表面の一部が欠けた状態となり、その結果、フィラー含有フィルムを物品に熱圧着してフィラーを物品に接合させるときに、フィラーと物品との接合を妨げる虞のある不用な樹脂を低減させることができ、また、(ii)フィラーが樹脂層から露出することなく樹脂層内に埋まっている場合に、フィラーの直上の樹脂層に、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対し、フィラーの埋込の痕跡と認められる、うねりのような微小な起伏(以下、単に起伏とのみ記す)が形成されるようにすると、その起伏の凹み部分で樹脂量が少なくなっていることにより、フィラー含有フィルムを物品に圧着したときにフィラーが物品に押し込まれやすくなること、(iii)したがって、フィラー含有フィルムを介して対向する2つの物品を圧着すると、対向する物品で挟持されたフィラーとその物品とが良好に接続すること、言い換えると、物品におけるフィラーの捕捉性、または物品で挟持されたフィラーの圧着前後における配置状態の一致性が向上し、さらにフィラー含有フィルムの製品検査や、使用面の確認が容易になることを見出した。加えて、樹脂層におけるこのような凹みは、樹脂層にフィラーを押し込むことによってフィラー分散層を形成する場合に、フィラーを押し込む樹脂層の粘度を調整することにより形成できることを見出した。 The present inventor has obtained the following findings regarding the relationship between the surface shape in the vicinity of the filler of the resin layer and the viscosity of the resin layer for a filler-containing film having a filler dispersion layer in which fillers such as conductive particles are dispersed in the resin layer. That is, in the anisotropic conductive film described in Patent Document 5, the surface of the insulating resin layer (that is, the photocurable resin layer) itself on the side where the conductive particles are embedded is flat, whereas ( i) When the filler such as conductive particles is exposed from the resin layer, the surface of the resin layer around the filler is inclined so as to be recessed with respect to the tangent plane of the resin layer in the central portion between the adjacent fillers. , A part of the surface of the resin layer is chipped, and as a result, when the filler-containing film is heat-bonded to the article and the filler is bonded to the article, it is unnecessary and may hinder the bonding between the filler and the article. The amount of resin can be reduced, and (ii) when the filler is buried in the resin layer without being exposed from the resin layer, the resin layer directly above the filler and the resin layer in the central portion between the adjacent fillers. If minute undulations (hereinafter, simply referred to as undulations) such as undulations, which are recognized as traces of filler embedding, are formed on the tangent plane of the undulations, the amount of resin is small in the dented portion of the undulations. This makes it easier for the filler to be pushed into the article when the filler-containing film is crimped onto the article. (Iii) Therefore, when two opposing articles are crimped via the filler-containing film, the opposite article Good connection between the sandwiched filler and the article, in other words, the catchability of the filler in the article or the consistency of the arrangement state of the filler sandwiched between the articles before and after crimping is improved, and further, the filler-containing film We found that it would be easier to inspect products and check the usage surface. In addition, it has been found that such a dent in the resin layer can be formed by adjusting the viscosity of the resin layer into which the filler is pushed when the filler dispersion layer is formed by pushing the filler into the resin layer.

本発明は上述の知見に基づくものであり、フィラーが樹脂層に分散しているフィラー分散層を有するフィラー含有フィルムであって、
フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して傾斜若しくは起伏を有し、
該傾斜では、フィラーの周りの樹脂層の表面が前記接平面に対して欠けており、
該起伏では、フィラー直上の樹脂層の樹脂量が、該フィラー直上の樹脂層の表面が前記接平面にあるとしたときに比して少なく、
フィラーの粒子径のCV値が20%以下であり、
次式で算出されるフィラーの面積占有率
面積占有率(%)=[平面視におけるフィラーの個数密度]×[フィラー1個の平面視面積の平均]×100
が0.3%以上であるフィラー含有フィルムを提供する。
The present invention is based on the above findings, and is a filler-containing film having a filler dispersion layer in which the filler is dispersed in the resin layer.
The surface of the resin layer near the filler has an inclination or undulation with respect to the tangent plane of the resin layer in the central portion between the adjacent fillers.
In the slope, the surface of the resin layer around the filler is chipped with respect to the tangent plane.
In the undulation, the amount of resin in the resin layer directly above the filler is smaller than that when the surface of the resin layer directly above the filler is on the tangent plane.
The CV value of the particle size of the filler is 20% or less,
Area occupancy rate of filler calculated by the following equation Area occupancy rate (%) = [Number density of fillers in plan view] x [Average of plane view area of one filler] x 100
Provided is a filler-containing film having a content of 0.3% or more.

また本発明は、フィラーが樹脂層に分散しているフィラー分散層を形成する工程を有するフィラー含有フィルムの製造方法であって、
フィラー分散層を形成する工程が、粒子径のCV値が20%以下であるフィラーを樹脂層表面に保持させる工程と、
樹脂層表面に保持させたフィラーを該樹脂層に押し込む工程を有し、
フィラーを樹脂層表面に保持させる工程では、樹脂層表面でフィラーが分散した状態とし、かつ該樹脂層表面において次式で算出されるフィラーの面積占有率
面積占有率(%)=[平面視におけるフィラーの個数密度]×[フィラー1個の平面視面積の平均]×100
を0.3%以上とし、
フィラーを樹脂層に押し込む工程では、フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して傾斜または起伏を有し、該傾斜ではフィラーの周りの樹脂層の表面が前記接平面に対して欠け、該起伏ではフィラー直上の樹脂層の樹脂量が、該フィラー直上の樹脂層の表面が前記接平面にあるとしたときに比して少なくなるように、フィラーを押し込むときの樹脂層の粘度、押込速度又は温度を調整するフィラー含有フィルムの製造方法を提供する。
Further, the present invention is a method for producing a filler-containing film, which comprises a step of forming a filler dispersion layer in which the filler is dispersed in the resin layer.
The steps of forming the filler dispersion layer include a step of retaining a filler having a particle size CV value of 20% or less on the surface of the resin layer.
It has a step of pushing the filler held on the surface of the resin layer into the resin layer.
In the step of holding the filler on the surface of the resin layer, the filler is dispersed on the surface of the resin layer, and the area occupancy rate of the filler calculated by the following equation on the surface of the resin layer = [in plan view] Number of fillers Density] x [Average plane area of one filler] x 100
Is 0.3% or more
In the step of pushing the filler into the resin layer, the surface of the resin layer near the filler has an inclination or undulation with respect to the tangent plane of the resin layer in the central portion between the adjacent fillers, and in the inclination, the resin layer around the filler. The surface of the resin layer is chipped with respect to the tangent plane, and the amount of resin in the resin layer directly above the filler is smaller in the undulations than when the surface of the resin layer directly above the filler is in the tangent plane. Provided is a method for producing a filler-containing film for adjusting the viscosity, pressing speed or temperature of a resin layer when the filler is pushed.

本発明のフィラー含有フィルムは、フィラーが樹脂層に分散しているフィラー分散層を有する。このフィラー含有フィルムにおいては、フィラー近傍の、フィラー分散層の表面をなす樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して凹むように傾斜しているか、若しくは該接平面に対して起伏を有する。より具体的には、フィラーが樹脂層から露出している場合には、露出しているフィラーの周囲の樹脂層に傾斜があり、フィラーが樹脂層から露出することなく該樹脂層内に埋まっている場合には、フィラーの直上の樹脂層に起伏がある。なお、起伏は、樹脂層に埋まっているフィラーが1点で該樹脂層の表面に接する場合にも存在しうる。 The filler-containing film of the present invention has a filler dispersion layer in which the filler is dispersed in the resin layer. In this filler-containing film, the surface of the resin layer forming the surface of the filler dispersion layer in the vicinity of the filler is inclined so as to be recessed with respect to the tangent plane of the resin layer in the central portion between the adjacent fillers. Has undulations with respect to the tangent plane. More specifically, when the filler is exposed from the resin layer, the resin layer around the exposed filler is inclined, and the filler is buried in the resin layer without being exposed from the resin layer. If so, the resin layer directly above the filler has undulations. The undulations may also exist when the filler embedded in the resin layer comes into contact with the surface of the resin layer at one point.

この傾斜と起伏は、本発明のフィラー含有フィルムの製造方法によって製造したフィラー含有フィルムに形成される。即ち、本発明のフィラー含有フィルムの製造方法によれば、フィラーを樹脂層に押し込むことにより該樹脂層にフィラーを埋め込む。そのため、フィラーの近傍では埋め込みの程度により、フィラーの全体が樹脂層に埋め込まれてフィラーの直上に該樹脂層の樹脂が存在している場合(例えば、図4、図6参照)や、フィラーの頂部が樹脂層から露出しており、フィラー近傍の樹脂層がフィラーの埋め込みに引きずられて内部に入り込んでいる場合(例えば、図1B、図2参照)が存在し、また両者が混在する場合も存在する。形成機序の点から述べると、傾斜は、フィラー近傍の樹脂層がフィラーの埋め込みに引きずられて内部に入り込むことによりフィラーの周囲に形成される斜面である。また、起伏は、フィラーの埋め込みによりフィラー全体が樹脂層に埋まった場合に、その埋め込みの痕跡として導電粒子の直上に形成されたうねりである。 This inclination and undulation is formed in the filler-containing film produced by the method for producing a filler-containing film of the present invention. That is, according to the method for producing a filler-containing film of the present invention, the filler is embedded in the resin layer by pushing the filler into the resin layer. Therefore, depending on the degree of embedding in the vicinity of the filler, when the entire filler is embedded in the resin layer and the resin of the resin layer is present directly above the filler (see, for example, FIGS. 4 and 6), or when the filler is used. There are cases where the top is exposed from the resin layer and the resin layer near the filler is dragged into the interior by being dragged by the filler (see, for example, FIGS. 1B and 2), or both are mixed. exist. From the point of view of the forming mechanism, the slope is a slope formed around the filler by the resin layer in the vicinity of the filler being dragged by the filling of the filler and entering the inside. Further, the undulation is a waviness formed directly above the conductive particles as a trace of the embedding when the entire filler is embedded in the resin layer by embedding the filler.

このように、傾斜と起伏は、比較的高粘度な樹脂層にフィラーを押し込んだ場合に形成されるので、樹脂層における傾斜または起伏の存在は、その樹脂層が傾斜または起伏の形成を可能とする高い粘度であることを意味する。樹脂層が高粘度であると、フィラー含有フィルムの物品への熱圧着時に不用な樹脂流動が抑制され、フィラーが樹脂流動によって流されることを抑制できる。さらに、熱圧着時にフィラーと物品の接合の邪魔になる樹脂が存在しないか、低減していることにより、樹脂層が高粘度であっても、樹脂層が物品とフィラーとの接合に支障をきたすことはない。 Thus, tilting and undulations are formed when the filler is pushed into a relatively viscous resin layer, so the presence of tilting or undulating in the resin layer allows the resin layer to form tilting or undulating. It means that it has a high viscosity. When the resin layer has a high viscosity, unnecessary resin flow can be suppressed during thermocompression bonding of the filler-containing film to the article, and the filler can be suppressed from being washed away by the resin flow. Further, since there is no resin that interferes with the bonding between the filler and the article during thermocompression bonding or the amount is reduced, the resin layer hinders the bonding between the article and the filler even if the resin layer has a high viscosity. There is no such thing.

また、樹脂層が、傾斜または起伏の形成を可能とする高粘度の樹脂で形成されていると、樹脂層自体の厚みを薄くし、その樹脂層と該樹脂層に比して低粘度の第2の樹脂層とを積層することにより、フィラー含有フィルムを物品に熱圧着したときのフィラー含有フィルムの接着性能を維持し、かつ熱圧着時のフィラーの不用な流動を抑えることが可能となる。樹脂層を薄くすることは、接続ツールの加熱加圧条件のマージンが取り易くなるという効果ももたらす。かかる効果は、フィラーの粒子径のバラツキが小さいと、より顕著に発揮される。本発明では、フィラーの粒子径のCV値が20%以下と低いため、上述の効果を十分に発揮させることができる。 Further, when the resin layer is made of a high-viscosity resin capable of forming an inclination or undulation, the thickness of the resin layer itself is reduced, and the resin layer and the resin layer having a lower viscosity are lower than the resin layer. By laminating the resin layer of No. 2, it is possible to maintain the adhesive performance of the filler-containing film when the filler-containing film is heat-bonded to the article and suppress unnecessary flow of the filler during the heat-bonding. Making the resin layer thinner also has the effect of making it easier to take a margin for the heating and pressurizing conditions of the connection tool. This effect is more remarkable when the variation in the particle size of the filler is small. In the present invention, since the CV value of the particle size of the filler is as low as 20% or less, the above-mentioned effect can be sufficiently exhibited.

加えて、樹脂層の傾斜や起伏はフィラーの近傍に存在するため、フィラー含有フィルムの製造時にはフィラー含有フィルムの外観を観察することによってフィラーの分散状態の良否を容易に判定することが可能となる。 In addition, since the inclination and undulation of the resin layer exist in the vicinity of the filler, it is possible to easily determine the quality of the dispersed state of the filler by observing the appearance of the filler-containing film at the time of manufacturing the filler-containing film. ..

樹脂層に上述の傾斜や起伏があると、フィラー含有フィルムの被着体とする物品に、フィラー含有フィルムを該フィラー含有フィルムのフィラー側から圧着した場合に樹脂層の不用な流動を低減できるという効果も得られる。そのため、例えば、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合には、異方性導電フィルムを介して第1電子部品と第2電子部品を熱圧着する異方性導電接続時に不用な樹脂流動の影響を最小限にでき、異方性導電接続時の導電粒子の捕捉性が向上する。 When the resin layer has the above-mentioned inclination or undulation, unnecessary flow of the resin layer can be reduced when the filler-containing film is pressure-bonded to the article to be adhered to the filler-containing film from the filler side of the filler-containing film. The effect is also obtained. Therefore, for example, when the filler-containing film is configured as an anisotropic conductive film, a resin that is unnecessary for anisotropic conductive connection in which the first electronic component and the second electronic component are thermocompression bonded via the anisotropic conductive film. The influence of flow can be minimized, and the catchability of conductive particles at the time of anisotropic conductive connection is improved.

また、傾斜により、特許文献6や7に比べ、傾斜や起伏がある分だけフィラー近傍の樹脂量が低減する。このため、フィラー含有フィルムを物品に圧着するときに樹脂流動が少なくなるとともに、フィラーが物品に押し付けられやすくなる。さらに、フィラー含有フィルムを介して2つの物品を圧着するときには、フィラーが挟持されることや、フィラーが扁平に潰れようとすることに対して樹脂が妨げとなりにくい。また、傾斜によってフィラーの周囲の樹脂量が低減している分、フィラーを不用に流動させることに繋がる樹脂流動が低減する。よって、物品におけるフィラーの捕捉性が向上し、特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムに構成した場合には、端子における導電粒子の捕捉性が向上することにより導通信頼性が向上する。 Further, due to the inclination, the amount of resin in the vicinity of the filler is reduced by the amount of inclination and undulation as compared with Patent Documents 6 and 7. Therefore, when the filler-containing film is pressure-bonded to the article, the resin flow is reduced and the filler is easily pressed against the article. Further, when the two articles are crimped through the filler-containing film, the resin is less likely to interfere with the sandwiching of the filler and the tendency of the filler to be flattened. Further, since the amount of resin around the filler is reduced due to the inclination, the resin flow that leads to the unnecessary flow of the filler is reduced. Therefore, the catchability of the filler in the article is improved, and in particular, when the filler-containing film is formed as an anisotropic conductive film, the catchability of the conductive particles at the terminals is improved, so that the conduction reliability is improved.

絶縁性樹脂層内に埋まっている導電粒子の直上の絶縁性樹脂層に起伏がある場合にも傾斜がある場合と同様に、異方性接続時に端子からの押圧力が導電粒子にかかりやすくなる。これは、起伏に伴われる凹みにより導電粒子の直上の樹脂量が低減して存在しているためである。そのため、導電粒子の直上に樹脂が平坦に堆積している場合(図8参照)よりも端子における導電粒子の捕捉性が向上して導通信頼性が向上する。 Even when the insulating resin layer directly above the conductive particles buried in the insulating resin layer has undulations, the pressing force from the terminal is likely to be applied to the conductive particles at the time of anisotropic connection, as in the case where there is an inclination. .. This is because the amount of resin directly above the conductive particles is reduced due to the dents caused by the undulations. Therefore, the catchability of the conductive particles at the terminals is improved and the conduction reliability is improved as compared with the case where the resin is flatly deposited directly on the conductive particles (see FIG. 8).

以上のように本発明のフィラー含有フィルムによれば、フィラー含有フィルムの被着体とする物品にフィラー含有フィルムを圧着するときに不用な樹脂流動を抑制でき、それによりフィラーの不用な流動も抑制でき、フィラーと物品との接合性が向上する。 As described above, according to the filler-containing film of the present invention, unnecessary resin flow can be suppressed when the filler-containing film is pressure-bonded to the article to be adhered to the filler-containing film, thereby suppressing unnecessary flow of the filler. It can improve the bondability between the filler and the article.

したがって、本発明のフィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成し、その異方性導電フィルムを用いて第1電子部品と第2電子部品を接続すると、端子上の導電粒子が流動し難い。そのため、導電粒子の捕捉性が向上し、異方性導電接続時の導電粒子の配置を精密に制御できる。したがって、例えば、端子幅6μm~50μm、端子間スペース6μm~50μmのファインピッチの電子部品の接続に使用することができる。また、導電粒子の大きさが3μm未満(例えば2.5~2.8μm)のときに有効接続端子幅(接続時に対向した一対の端子の幅のうち、平面視にて重なり合っている部分の幅)が3μm以上、最短端子間距離が3μm以上であればショートを起こすこと無く電子部品を接続することができる。 Therefore, when the filler-containing film of the present invention is configured as an anisotropic conductive film and the first electronic component and the second electronic component are connected by using the anisotropic conductive film, the conductive particles on the terminals are difficult to flow. Therefore, the catchability of the conductive particles is improved, and the arrangement of the conductive particles at the time of anisotropic conductive connection can be precisely controlled. Therefore, for example, it can be used for connecting fine-pitch electronic components having a terminal width of 6 μm to 50 μm and a space between terminals of 6 μm to 50 μm. Also, when the size of the conductive particles is less than 3 μm (for example, 2.5 to 2.8 μm), the effective connection terminal width (the width of the pair of terminals facing each other at the time of connection, which overlap in a plan view). ) Is 3 μm or more, and the shortest distance between terminals is 3 μm or more, electronic components can be connected without causing a short circuit.

また、導電粒子の配置を精密に制御できるので、ノーマルピッチの電子部品を接続する場合には、導電粒子の配置領域や、導電粒子の個数密度を変えた領域のレイアウトを種々の電子部品の端子のレイアウトに対応させることが可能となる。 In addition, since the arrangement of conductive particles can be precisely controlled, when connecting electronic components with a normal pitch, the layout of the area where the conductive particles are arranged and the area where the number density of the conductive particles is changed is the terminal of various electronic components. It is possible to correspond to the layout of.

さらに、本発明のフィラー含有フィルムにおいて、樹脂層内に埋まっているフィラーの直上の樹脂層に上述の起伏による凹みがあると、フィラー含有フィルムの外観観察によりフィラーの位置が明確に分かるので、外観による製品検査が容易になり、フィルム面の表裏の識別も容易になる。このため、フィラー含有フィルムを物品に圧着するときに、フィラー含有フィルムのどちらのフィルム面を物品に貼り合わせるかという使用面の確認が容易になる。フィラー含有フィルムを製造する場合にも、同様の利点が得られる。 Further, in the filler-containing film of the present invention, if the resin layer directly above the filler embedded in the resin layer has a dent due to the above-mentioned undulations, the position of the filler can be clearly known by observing the appearance of the filler-containing film. The product inspection is facilitated, and the front and back sides of the film surface can be easily identified. Therefore, when the filler-containing film is pressure-bonded to the article, it becomes easy to confirm which film surface of the filler-containing film is to be attached to the article. Similar advantages can be obtained when producing a filler-containing film.

加えて、本発明のフィラー含有フィルムによれば、フィラーの配置の固定のために樹脂層を光硬化させておくことが必ずしも必要ではないので、フィラー含有フィルムを物品に熱圧着するときに樹脂層がタック性を持ち得る。このため、フィラー含有フィルムと物品を仮圧着するときの作業性が向上し、仮圧着後にさらに第2物品を圧着するときにも作業性が向上する。 In addition, according to the filler-containing film of the present invention, it is not always necessary to photo-cure the resin layer in order to fix the arrangement of the filler. Therefore, when the filler-containing film is thermocompression bonded to the article, the resin layer is formed. Can have tackiness. Therefore, the workability when the filler-containing film and the article are temporarily crimped is improved, and the workability is also improved when the second article is further crimped after the temporary crimping.

一方、本発明のフィラー含有フィルムの製造方法によれば、樹脂層に上述の傾斜若しくは起伏が形成されるように、樹脂層にフィラーを埋め込むときの該樹脂層の粘度等を調整する。そのため、上述の効果を奏する本発明のフィラー含有フィルムを容易に製造することができる。 On the other hand, according to the method for producing a filler-containing film of the present invention, the viscosity of the resin layer when the filler is embedded in the resin layer is adjusted so that the above-mentioned inclination or undulation is formed in the resin layer. Therefore, the filler-containing film of the present invention having the above-mentioned effects can be easily produced.

図1Aは、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10Aの導電粒子の配置を示す平面図である。FIG. 1A is a plan view showing the arrangement of conductive particles of the anisotropic conductive film 10A of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention. 図1Bは、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10Aの断面図である。FIG. 1B is a cross-sectional view of an anisotropic conductive film 10A according to an embodiment of the filler-containing film of the present invention. 図2は、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10Bの断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view of the anisotropic conductive film 10B of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention. 図3Aは、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10Cの断面図である。FIG. 3A is a cross-sectional view of the anisotropic conductive film 10C of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention. 図3Bは、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10C’の断面図である。FIG. 3B is a cross-sectional view of the anisotropic conductive film 10C'of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention. 図4は、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10Dの断面図である。FIG. 4 is a cross-sectional view of the anisotropic conductive film 10D of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention. 図5は、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10Eの断面図である。FIG. 5 is a cross-sectional view of the anisotropic conductive film 10E of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention. 図6は、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10Fの断面図である。FIG. 6 is a cross-sectional view of the anisotropic conductive film 10F of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention. 図7は、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10Gの断面図である。FIG. 7 is a cross-sectional view of an anisotropic conductive film 10G according to an embodiment of the filler-containing film of the present invention. 図8は、本発明のフィラー含有フィルムの比較例になる異方性導電フィルム10Xの断面図である。FIG. 8 is a cross-sectional view of an anisotropic conductive film 10X which is a comparative example of the filler-containing film of the present invention. 図9は、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10Hの断面図である。FIG. 9 is a cross-sectional view of the anisotropic conductive film 10H of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention. 図10は、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルム10Iの断面図である。FIG. 10 is a cross-sectional view of the anisotropic conductive film 10I of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention. 図11Aは、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルムの上面写真である。FIG. 11A is a top photograph of the anisotropic conductive film of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention. 図11Bは、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である実施例の異方性導電フィルムの上面写真である。FIG. 11B is a top photograph of the anisotropic conductive film of the embodiment, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention.

以下、本発明のフィラー含有フィルムの一例について図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、各図中、同一符号は、同一又は同等の構成要素を表している。 Hereinafter, an example of the filler-containing film of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In each figure, the same reference numerals represent the same or equivalent components.

<フィラー含有フィルムの全体構成>
図1Aは、本発明の一実施例のフィラー含有フィルム10Aの粒子配置を説明する平面図であり、図1BはそのX-X断面図である。このフィラー含有フィルム10Aは、異方性導電フィルムとして使用されるもので、フィラー1として導電粒子を絶縁性の樹脂層2に分散させたものである。
<Overall composition of filler-containing film>
FIG. 1A is a plan view illustrating the particle arrangement of the filler-containing film 10A according to the embodiment of the present invention, and FIG. 1B is a cross-sectional view taken along the line XX. The filler-containing film 10A is used as an anisotropic conductive film, and is a filler 1 in which conductive particles are dispersed in an insulating resin layer 2.

このフィラー含有フィルム10Aは、例えば長さ5m以上の長尺のフィルム形態とすることができ、巻き芯に巻いた巻装体とすることもできる。 The filler-containing film 10A can be in the form of a long film having a length of 5 m or more, and can also be a wound body wound around a winding core.

フィラー含有フィルム10Aはフィラー分散層3から構成されており、フィラー分散層3では、樹脂層2の片面にフィラー1が露出した状態で規則的に分散している。フィルムの平面視にてフィラー1は互いに接触しておらず、フィルム厚方向にもフィラー1が互いに重なることなく規則的に分散し、フィラー1のフィルム厚方向の位置が揃った単層のフィラー層が形成されている。 The filler-containing film 10A is composed of a filler dispersion layer 3, and in the filler dispersion layer 3, the filler 1 is regularly dispersed in a state where the filler 1 is exposed on one side of the resin layer 2. In the plan view of the film, the fillers 1 are not in contact with each other, the fillers 1 are regularly dispersed in the film thickness direction without overlapping with each other, and the filler layers are aligned in the film thickness direction. Is formed.

個々のフィラー1の近傍で該フィラー1の周囲の樹脂層2の表面2aには、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層2の接平面2pに対して傾斜2bが形成されている。なお後述するように、本発明のフィラー含有フィルムでは、樹脂層2に埋め込まれたフィラー1の直上の樹脂層の表面に起伏2cが形成されていてもよい(図4、図6)。 An inclination 2b is formed on the surface 2a of the resin layer 2 around the filler 1 in the vicinity of each filler 1 with respect to the tangent plane 2p of the resin layer 2 in the central portion between the adjacent fillers. As will be described later, in the filler-containing film of the present invention, undulations 2c may be formed on the surface of the resin layer directly above the filler 1 embedded in the resin layer 2 (FIGS. 4 and 6).

本発明において、「傾斜」とは、フィラー1の近傍で樹脂層2の表面の平坦性が損なわれ、前記接平面2pに対して樹脂層の一部が欠けて樹脂量が低減している状態を意味する。一方、「起伏」とは、導電粒子の直上の樹脂層の表面にうねりがあり、うねりに伴われる凹み部分が存在することで樹脂が低減している状態を意味する。これらは、フィラーの直上に相当する部位とフィラー間の平坦な表面部分(図1B、4、6の2f。図11Aの2bの外側、図11Bの2cの外側。)とを対比して認識することができる。なお、起伏の開始点が傾斜として存在する場合もある。 In the present invention, "inclination" means a state in which the flatness of the surface of the resin layer 2 is impaired in the vicinity of the filler 1, and a part of the resin layer is chipped with respect to the tangent plane 2p to reduce the amount of resin. Means. On the other hand, the "undulation" means a state in which the resin is reduced due to the presence of undulations on the surface of the resin layer directly above the conductive particles and the presence of dents associated with the undulations. These are recognized in comparison with the portion directly above the filler and the flat surface portion between the fillers (2f in FIGS. 1B, 4, 6; outside 2b in FIG. 11A, outside 2c in FIG. 11B). be able to. In some cases, the starting point of undulation may exist as an inclination.

<フィラーの分散状態>
本発明におけるフィラーの分散状態には、フィラー1がランダムに分散している状態も規則的な配置に分散している状態も含まれる。どちらの場合においても、フィルム厚方向の位置が揃っていることが、フィラー含有フィルムの被着体とする物品にフィラー含有フィルムを熱圧着するときのフィラーの不用な流動を抑える点で好ましく、特にフィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、電子部品の端子における捕捉安定性の点から好ましい。ここで、フィルム厚方向のフィラー1の位置が揃っているとは、フィルム厚方向の単一の深さに揃っていることに限定されず、樹脂層2の表裏の界面又はその近傍のそれぞれに導電粒子が存在している態様を含む。
<Dispersed state of filler>
The dispersed state of the filler in the present invention includes a state in which the filler 1 is randomly dispersed and a state in which the filler 1 is dispersed in a regular arrangement. In either case, it is preferable that the positions in the film thickness direction are aligned, in order to suppress unnecessary flow of the filler when the filler-containing film is thermocompression bonded to the article to be the adherend of the filler-containing film. When the filler-containing film is an anisotropic conductive film, it is preferable from the viewpoint of capture stability at the terminals of electronic components. Here, the fact that the positions of the fillers 1 in the film thickness direction are aligned is not limited to the alignment in a single depth in the film thickness direction, and the positions of the fillers 1 are aligned at or near the front and back interfaces of the resin layer 2. Includes aspects in which conductive particles are present.

フィラー含有フィルムの光学的、機械的又は電気的な特性を均一にするため、特に、フィラーを導電粒子とし、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムに構成する場合には、導電粒子の捕捉とショートの抑制とを両立させるため、フィラー1はフィルムの平面視にて規則的に配列していることが好ましい。配列の態様は特に限定はなく、例えば、フィルムの平面視にて図1Aに示したように正方格子配列とすることができる。この他、フィラーの規則的な配列の態様としては、長方格子、斜方格子、6方格子、3角格子等の格子配列をあげることができる。異なる形状の格子が、複数組み合わさったものでもよい。
フィラーの配列の態様としては、フィラーが所定間隔で直線状に並んだ粒子列を所定の間隔で並列させてもよい。また、フィラーの抜けがフィルムの所定の方向に規則的に存在する態様であってもよい。
In order to make the optical, mechanical or electrical characteristics of the filler-containing film uniform, in particular, when the filler is made of conductive particles and the filler-containing film is made of an anisotropic conductive film, the conductive particles are captured and short-circuited. It is preferable that the fillers 1 are regularly arranged in a plan view of the film in order to achieve both suppression and suppression. The mode of arrangement is not particularly limited, and for example, a square lattice arrangement can be used as shown in FIG. 1A in a plan view of the film. In addition, as an embodiment of the regular arrangement of the filler, a lattice arrangement such as a rectangular lattice, an orthorhombic lattice, a hexagonal lattice, and a triangular lattice can be mentioned. A plurality of grids having different shapes may be combined.
As an aspect of the arrangement of the fillers, a particle array in which the fillers are linearly arranged at predetermined intervals may be arranged in parallel at predetermined intervals. Further, the filler may be removed regularly in a predetermined direction of the film.

フィラー1を互いに非接触とし、格子状等の規則的な配列にすることにより、フィラー含有フィルムを物品に圧着するときに各フィラー1に圧力を均等に加え、接続状態のばらつきを低減させることができる。また、フィラーの抜けをフィルムの長手方向に繰り返し存在させること、あるいはフィラーの抜けている箇所をフィルムの長手方向に漸次増加または減少させることにより、ロット管理が可能となり、フィラー含有フィルム及びそれを用いた接続構造体にトレーサビリティ(追跡を可能とする性質)を付与することも可能となる。これは、フィラー含有フィルムやそれを用いた接続構造体の偽造防止、真贋判定、不正利用防止等にも有効となる。 By making the fillers non-contact with each other and forming them in a regular arrangement such as a grid pattern, pressure can be evenly applied to each filler 1 when the filler-containing film is pressure-bonded to an article, and variations in the connection state can be reduced. can. In addition, lot management becomes possible by repeatedly allowing the filler to be removed in the longitudinal direction of the film, or by gradually increasing or decreasing the location where the filler is removed in the longitudinal direction of the film. It is also possible to impart traceability (property that enables tracking) to the existing connection structure. This is also effective in preventing forgery, authenticity determination, unauthorized use prevention, etc. of the filler-containing film and the connection structure using the filler-containing film.

したがって、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムに構成した場合には、導電粒子を互いに非接触な規則的な配列とすることにより、異方性導電フィルムを用いて第1電子部品と第2電子部品を異方性導電接続した場合の導通抵抗のバラツキを低減させることができる。なお、フィラーが規則的な配列をしているか否かは、例えばフィルムの長手方向にフィラーの所定の配置が繰り替えされている否かを観察することで判別することができる。また、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムに構成する場合には、導電粒子がフィルムの平面視にて規則的に配列し、且つフィルム厚方向の位置が揃っていることが、異方性導電フィルムを用いて第1電子部品と第2電子部品を異方性導電接続した場合の端子における捕捉安定性とショート抑制の両立のためにより好ましい。 Therefore, when the filler-containing film is formed as an anisotropic conductive film, the conductive particles are arranged in a non-contact regular arrangement so that the anisotropic conductive film is used to form the first electronic component and the second electron. It is possible to reduce the variation in conduction resistance when components are anisotropically conductively connected. Whether or not the fillers have a regular arrangement can be determined, for example, by observing whether or not the predetermined arrangement of the fillers is repeated in the longitudinal direction of the film. Further, when the filler-containing film is formed as an anisotropic conductive film, the anisotropic conductivity is that the conductive particles are regularly arranged in the plan view of the film and the positions in the film thickness direction are aligned. It is more preferable to achieve both capture stability and short-circuit suppression at the terminal when the first electronic component and the second electronic component are anisotropically conductively connected using a film.

一方、接続する電子部品の端子間スペースが広くショートが発生しにくい場合には、導電粒子を規則的に配列させることなく導通に支障を来たさない程度に導電粒子があればランダムに分散させていてもよい。 On the other hand, when the space between the terminals of the electronic components to be connected is wide and short circuits are unlikely to occur, the conductive particles are not arranged regularly, and if there are conductive particles to the extent that they do not interfere with conduction, they are randomly dispersed. May be.

フィラーを規則的に配列させる場合に、その配列の格子軸又は配列軸は、フィラー含有フィルムの長手方向や長手方向と直行する方向に対して平行でもよく、フィラー含有フィルムの長手方向と交叉してもよく、フィラー含有フィルムを圧着する物品に応じて定めることができる。例えば、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合、規則的に配列した導電粒子の格子軸又は配列軸は、異方性導電フィルムで接続する端子幅、端子ピッチ、レイアウトなどに応じて定めることができる。より具体的には、フィラー含有フィルムを、ファインピッチ用の異方性導電フィルムとする場合、図1Aに示したように導電粒子1の格子軸Aを異方性導電フィルム10Aの長手方向に対して斜行させ、異方性導電フィルム10Aで接続する端子20の長手方向(フィルムの短手方向)と格子軸Aとのなす角度θを好ましくは6°~84°、より好ましくは11°~74°にする。 When the fillers are arranged regularly, the lattice axis or the arrangement axis of the arrangement may be parallel to the longitudinal direction or the direction orthogonal to the longitudinal direction of the filler-containing film, and may intersect the longitudinal direction of the filler-containing film. Also, it can be determined according to the article to be crimped with the filler-containing film. For example, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the lattice axis or arrangement axis of the conductive particles arranged regularly is determined according to the terminal width, terminal pitch, layout, etc. connected by the anisotropic conductive film. be able to. More specifically, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film for fine pitch, the lattice axis A of the conductive particles 1 is oriented with respect to the longitudinal direction of the anisotropic conductive film 10A as shown in FIG. 1A. The angle θ formed by the longitudinal direction (the short side direction of the film) of the terminal 20 connected by the anisotropic conductive film 10A and the lattice axis A is preferably 6 ° to 84 °, more preferably 11 ° to. Set to 74 °.

フィラー含有フィルムにおいてフィラー間の距離も接続する物品に応じて定めることができ、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、フィラー1とする導電粒子の粒子間距離を、異方性導電フィルムで接続する端子の大きさや端子ピッチに応じて適宜定めることができる。例えば、異方性導電フィルムをファインピッチのCOG(Chip On Glass)に対応させる場合、ショートの発生を防止する点から最近接フィラー間距離(即ち、最近接粒子間距離)を導電粒子径Dの0.5倍以上にすることが好ましく、0.7倍より大きくすることがより好ましい。一方、最近接フィラー間距離の上限はフィラー含有フィルムの目的によって決めることができ、例えば、フィラー含有フィルムの製造上の難易度の点からは、最近接粒子間距離を導電粒子径Dの好ましくは100倍以下、より好ましくは50倍以下とすることができる。また、異方性導電接続時の端子における導電粒子1の捕捉性の点からは、最近接粒子間距離を導電粒子径Dの4倍以下とすることが好ましく、3倍以下とすることがより好ましい。 In the filler-containing film, the distance between the fillers can also be determined according to the article to be connected. When the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the distance between the particles of the conductive particles to be the filler 1 is anisotropic. It can be appropriately determined according to the size and terminal pitch of the terminals connected by the conductive film. For example, when the anisotropic conductive film is made to correspond to COG (Chip On Glass) of fine pitch, the distance between the closest fillers (that is, the distance between the closest particles) is set to the conductive particle diameter D from the viewpoint of preventing the occurrence of short circuit. It is preferably 0.5 times or more, and more preferably 0.7 times or more. On the other hand, the upper limit of the distance between the closest fillers can be determined depending on the purpose of the filler-containing film. For example, from the viewpoint of difficulty in manufacturing the filler-containing film, the distance between the closest particles is preferably set to the conductive particle diameter D. It can be 100 times or less, more preferably 50 times or less. Further, from the viewpoint of the capture property of the conductive particles 1 at the terminal at the time of anisotropic conductive connection, the distance between the closest particles is preferably 4 times or less of the conductive particle diameter D, and more preferably 3 times or less. preferable.

また、本発明のフィラー含有フィルムでは、次式で算出されるフィラーの面積占有率を、フィラーの含有効果を発現させるために0.3%以上とする。
面積占有率(%)=[平面視におけるフィラーの個数密度]×[フィラー1個の平面視面積の平均]×100
Further, in the filler-containing film of the present invention, the area occupancy of the filler calculated by the following formula is set to 0.3% or more in order to exhibit the effect of containing the filler.
Area occupancy (%) = [Number density of fillers in plan view] x [Average of area in plan view of one filler] x 100

この面積占有率は、フィラー含有フィルムを物品に圧着するために押圧治具に必要とされる推力の指標となる。後述するようにフィラー含有フィルムを物品に圧着するために押圧治具に必要とされる推力を抑制する点から、面積占有率は、好ましくは35%以下、より好ましくは30%以下である。 This area occupancy is an index of the thrust required for the pressing jig to press the filler-containing film onto the article. As will be described later, the area occupancy rate is preferably 35% or less, more preferably 30% or less, from the viewpoint of suppressing the thrust required for the pressing jig for crimping the filler-containing film to the article.

ここで、フィラーの個数密度の測定領域としては、1辺が100μm以上の矩形領域を任意に複数箇所(好ましくは5箇所以上、より好ましくは10箇所以上)設定し、測定領域の合計面積を2mm2以上とすることが好ましい。個々の領域の大きさや数は、個数密度の状態によって適宜調整すればよい。ファインピッチ用途の異方性導電フィルムの比較的個数密度が大きい場合の一例として、フィラー含有フィルムから任意に選択した面積100μm×100μmの領域の200箇所(2mm2)について、金属顕微鏡などによる観察画像を用いて個数密度を測定し、それを平均することにより上述の式中の「平面視におけるフィラーの個数密度」を得ることができる。面積100μm×100μmの領域は、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、バンプ間スペース50μm以下の接続対象物において、1個以上のバンプが存在する領域になる。 Here, as the measurement region of the number density of the filler, a rectangular region having a side of 100 μm or more is arbitrarily set at a plurality of locations (preferably 5 or more, more preferably 10 or more), and the total area of the measurement region is 2 mm. It is preferably 2 or more. The size and number of individual regions may be appropriately adjusted according to the state of the number density. As an example of the case where the number density of the anisotropic conductive film for fine pitch applications is relatively large, an observation image of 200 locations (2 mm 2 ) in an area of 100 μm × 100 μm arbitrarily selected from a filler-containing film with a metallurgical microscope or the like. By measuring the number density using and averaging them, the "number density of fillers in a plan view" in the above equation can be obtained. When the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the region having an area of 100 μm × 100 μm is a region where one or more bumps are present in a connecting object having a space between bumps of 50 μm or less.

なお、面積占有率が上述の範囲内であれば個数密度の値には特に制限はないが、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には実用上、個数密度は30個/mm以上であればよく、150~70000個/mm2が好ましく、特にファインピッチ用途の場合には好ましくは6000~42000個/mm2、より好ましくは10000~40000個/mm2、更により好ましくは15000~35000個/mm2である。 As long as the area occupancy is within the above range, the value of the number density is not particularly limited, but when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the number density is 30 pieces / mm 2 in practice. The above may be sufficient, preferably 150 to 70,000 pieces / mm 2 , particularly preferably 6000 to 42,000 pieces / mm 2 , more preferably 10,000 to 40,000 pieces / mm 2 , and even more preferably 15,000 for fine pitch applications. ~ 35,000 pieces / mm 2 .

フィラーの個数密度は、上述のように金属顕微鏡を用いて観察して求める他、画像解析ソフト(例えば、WinROOF、三谷商事株式会社等)により観察画像を計測して求めてもよい。観察方法や計測手法は、上記に限定されるものではない。 The density of the number of fillers can be determined by observing with a metallurgical microscope as described above, or by measuring an observed image with image analysis software (for example, WinROOF, Mitani Corporation, etc.). The observation method and the measurement method are not limited to the above.

また、フィラー1個の平面視面積の平均は、フィルム面の金属顕微鏡やSEMなどの電子顕微鏡などによる観測画像の計測により求められる。画像解析ソフトを用いてもよい。観察方法や計測手法は、上記に限定されるものではない。 Further, the average of the planar viewing area of one filler can be obtained by measuring the observation image on the film surface with a metal microscope or an electron microscope such as SEM. Image analysis software may be used. The observation method and the measurement method are not limited to the above.

上述のように、面積占有率は、好ましくは35%以下、より好ましくは30%以下であり、これは以下の理由による。即ち、従来、異方性導電フィルムでは、ファインピッチに対応させるために、ショートを発生させない限りで導電粒子の粒子間距離を狭め、個数密度が高められてきた。しかしながら、電子部品の端子個数が増え、電子部品1個当りの接続総面積が大きくなるのに伴い、導電粒子の個数密度を高めると、異方性導電フィルムを電子部品に熱圧着するために押圧治具に必要とされる推力が大きくなり、従前の押圧治具では押圧が不十分になるという問題が起こることが懸念される。このような押圧治具に必要とされる推力の問題は、異方性導電フィルムに限られず、フィラー含有フィルム全般に共通する。これに対し、本発明では面積占有率を上述のように好ましくは35%以下、より好ましくは30%以下とし、フィラー含有フィルムを物品に熱圧着するために押圧治具に必要とされる推力を抑える。 As described above, the area occupancy is preferably 35% or less, more preferably 30% or less, for the following reasons. That is, conventionally, in the anisotropic conductive film, in order to correspond to a fine pitch, the interparticle distance of the conductive particles is narrowed and the number density is increased as long as a short circuit is not generated. However, as the number of terminals of electronic components increases and the total connection area per electronic component increases, when the number density of conductive particles is increased, the anisotropic conductive film is thermocompression bonded to the electronic components. There is a concern that the thrust required for the jig will increase, and there will be a problem that the conventional pressing jig will not be sufficiently pressed. The problem of thrust required for such a pressing jig is not limited to the anisotropic conductive film, but is common to all filler-containing films. On the other hand, in the present invention, the area occupancy is preferably 35% or less, more preferably 30% or less as described above, and the thrust required for the pressing jig for thermocompression bonding the filler-containing film to the article is applied. suppress.

<フィラー>
本発明においてフィラー1は、フィラー含有フィルムの用途に応じて、公知の無機系フィラー(金属、金属酸化物、金属窒化物など)、有機系フィラー(樹脂粒子、ゴム粒子など)、有機系材料と無機系材料が混在したフィラー(例えば、コアが樹脂材料で形成され、表面が金属メッキされている粒子(金属被覆樹脂粒子)、導電粒子の表面に絶縁性微粒子を付着させたもの、導電粒子の表面を絶縁処理したもの等)から、硬さ、光学的性能などの用途に求められる性能に応じて適宜選択される。例えば、光学フィルムや艶消しフィルムでは、シリカフィラー、酸化チタンフィラー、スチレンフィラー、アクリルフィラー、メラミンフィラーや種々のチタン酸塩等を使用することができる。コンデンサー用フィルムでは、酸化チタン、チタン酸マグネシウム、チタン酸亜鉛、チタン酸ビスマス、酸化ランタン、チタン酸カルシウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸鉛及びこれらの混合物等を使用することができる。接着フィルムではポリマー系のゴム粒子、シリコーンゴム粒子等を含有させることができる。異方性導電フィルムでは導電粒子を含有させる。導電粒子としては、ニッケル、コバルト、銀、銅、金、パラジウムなどの金属粒子、ハンダなどの合金粒子、金属被覆樹脂粒子、表面に絶縁性微粒子が付着している金属被覆樹脂粒子などが挙げられる。2種以上を併用することもできる。中でも、金属被覆樹脂粒子が、接続された後に樹脂粒子が反発することで端子との接触が維持され易くなり、導通性能が安定する点から好ましい。また、導電粒子の表面には公知の技術によって、導通特性に支障を来さない絶縁処理が施されていてもよい。上述の用途別に挙げたフィラーは、当該用途に限定されるものではなく、必要に応じて他の用途のフィラー含有フィルムが含有してもよい。また、各用途のフィラー含有フィルムでは、必要に応じて2種以上のフィラーを併用することができる。
<Filler>
In the present invention, the filler 1 includes known inorganic fillers (metals, metal oxides, metal nitrides, etc.), organic fillers (resin particles, rubber particles, etc.), and organic materials, depending on the use of the filler-containing film. Fillers mixed with inorganic materials (for example, particles whose core is formed of a resin material and whose surface is metal-plated (metal-coated resin particles), particles in which insulating fine particles are adhered to the surface of conductive particles, conductive particles It is appropriately selected from those whose surface is insulated, etc.) according to the performance required for the application such as hardness and optical performance. For example, in the optical film and the matte film, silica filler, titanium oxide filler, styrene filler, acrylic filler, melamine filler, various titanium salts and the like can be used. For film for condensers, titanium oxide, magnesium titanate, zinc titanate, bismuth titanate, lanthanum oxide, calcium titanate, strontium titanate, barium titanate, barium titanate, lead zirconate titanate and mixtures thereof. Etc. can be used. The adhesive film can contain polymer-based rubber particles, silicone rubber particles, and the like. The anisotropic conductive film contains conductive particles. Examples of the conductive particles include metal particles such as nickel, cobalt, silver, copper, gold, and palladium, alloy particles such as solder, metal-coated resin particles, and metal-coated resin particles having insulating fine particles adhered to the surface. .. Two or more types can be used together. Above all, it is preferable that the metal-coated resin particles are repulsed after being connected, so that the contact with the terminal is easily maintained and the conduction performance is stabilized. Further, the surface of the conductive particles may be subjected to an insulating treatment that does not interfere with the conduction characteristics by a known technique. The fillers listed for each use are not limited to the above-mentioned uses, and may be contained in a filler-containing film for other uses, if necessary. Further, in the filler-containing film for each application, two or more kinds of fillers can be used in combination as needed.

フィラーの形状は、フィラー含有フィルムの用途に応じ、球形、楕円球、柱状、針状、それらの組み合わせ等から適宜選択して定められる。フィラー配置の確認が容易になり、均等な状体を維持し易い点から、球形が好ましい。特に、異方性導電フィルムでは、導電粒子が、略真球であることが好ましい。導電粒子として略真球のものを使用することにより、例えば、特開2014-60150号公報に記載のように転写型を用いて導電粒子を配列させた異方性導電フィルムを製造するにあたり、転写型上で導電粒子が滑らかに転がるので、導電粒子を転写型上の所定の位置へ高精度に充填することができる。したがって、導電粒子を精確に配置することができる。 The shape of the filler is appropriately selected from spherical, ellipsoidal, columnar, needle-shaped, a combination thereof, and the like, depending on the use of the filler-containing film. A spherical shape is preferable because it is easy to confirm the filler arrangement and it is easy to maintain a uniform shape. In particular, in the anisotropic conductive film, it is preferable that the conductive particles are substantially true spheres. By using substantially true spheres as the conductive particles, for example, in producing an anisotropic conductive film in which conductive particles are arranged using a transfer type as described in JP-A-2014-60150, transfer is performed. Since the conductive particles roll smoothly on the mold, the conductive particles can be filled in a predetermined position on the transfer mold with high accuracy. Therefore, the conductive particles can be accurately arranged.

ここで、略真球とは、次式で算出される真球度が70~100であることをいう。 Here, the substantially true sphere means that the sphericity calculated by the following equation is 70 to 100.

Figure 0007087305000001
Figure 0007087305000001

上記式中、Soはフィラーの平面画像における該フィラーの外接円の面積であり、Siはフィラーの平面画像における該フィラーの内接円の面積である。 In the above formula, So is the area of the circumscribed circle of the filler in the planar image of the filler, and Si is the area of the inscribed circle of the filler in the planar image of the filler.

この算出方法では、フィラーの平面画像をフィラー含有フィルムの面視野および断面で撮り、それぞれの平面画像において任意のフィラー100個以上(好ましくは200個以上)の外接円の面積と内接円の面積を計測し、外接円の面積の平均値と内接円の面積の平均値を求め、上述のSo、Siとすることが好ましい。また、面視野及び断面のいずれにおいても、真球度が上記の範囲内であることが好ましい。面視野および断面の真球度の差は20以内であることが好ましく、より好ましくは10以内である。フィラー含有フィルムの生産時の検査は主に面視野であり、物品に熱圧着した後の詳細な良否判定は面視野と断面の両方で行うため、真球度の差は小さい方が好ましい。なお、この真球度はフィラー単体であるなら、湿式フロー式粒子径・形状分析装置FPIA-3000(マルバーン社)を用いて求めることもできる。 In this calculation method, a planar image of the filler is taken in the plane view and cross section of the filler-containing film, and the area of the circumscribing circle and the area of the inscribed circle of 100 or more (preferably 200 or more) arbitrary fillers in each planar image. Is measured, the average value of the area of the extrinsic circle and the average value of the area of the inscribed circle are obtained, and it is preferable to use So and Si as described above. Further, it is preferable that the sphericity is within the above range in both the surface field of view and the cross section. The difference in sphericity between the surface field of view and the cross section is preferably 20 or less, more preferably 10 or less. Since the inspection at the time of production of the filler-containing film is mainly performed on the surface field of view, and the detailed quality judgment after thermocompression bonding to the article is performed on both the surface field of view and the cross section, it is preferable that the difference in sphericity is small. If the sphericity is a single filler, it can be obtained by using a wet flow type particle size / shape analyzer FPIA-3000 (Malburn Co., Ltd.).

フィラーの粒子径Dは、フィラー含有フィルムの用途に応じて適宜定められる。例えば、異方性導電フィルムでは、配線高さのバラツキに対応できるようにし、また、導通抵抗の上昇を抑制し、且つショートの発生を抑制するために、好ましくは1μm以上30μm以下、より好ましくは2.5μm以上9μm以下である。接続対象物によっては、9μmより大きいものが適する場合もある。 The particle size D of the filler is appropriately determined according to the use of the filler-containing film. For example, in an anisotropic conductive film, it is preferably 1 μm or more and 30 μm or less, more preferably 30 μm or less, in order to cope with variations in wiring height, suppress an increase in conduction resistance, and suppress the occurrence of short circuits. It is 2.5 μm or more and 9 μm or less. Depending on the object to be connected, one larger than 9 μm may be suitable.

なお、樹脂層2に分散させる前のフィラーの粒子径Dは、一般的な粒度分布測定装置により測定することができ、また、平均粒子径も粒度分布測定装置を用いて求めることができる。粒度分布測定装置の一例としてFPIA-3000(マルバーン社)を挙げることができる。一方、フィラー含有フィルムにおけるフィラーの粒子径Dは、SEMなどの電子顕微鏡観察から求めることができる。この場合、粒子径Dを測定するサンプル数を200以上とすることが望ましい。また、フィラーの形状が球形でない場合、最大長または球形に模した形状の直径をフィラーの粒子径Dとすることができる。 The particle size D of the filler before being dispersed in the resin layer 2 can be measured by a general particle size distribution measuring device, and the average particle size can also be determined by using the particle size distribution measuring device. FPIA-3000 (Malburn Co., Ltd.) can be mentioned as an example of the particle size distribution measuring device. On the other hand, the particle size D of the filler in the filler-containing film can be obtained from electron microscope observation such as SEM. In this case, it is desirable that the number of samples for measuring the particle size D is 200 or more. When the shape of the filler is not spherical, the maximum length or the diameter of the shape imitating the spherical shape can be the particle diameter D of the filler.

本発明では、フィラー含有フィルムにおけるフィラーの粒子径Dのバラツキを、CV値(標準偏差/平均)20%以下とする。CV値を20%以下とすることにより、フィラー含有フィルムの物品への圧着時にフィラー含有フィルムが均等に押圧され易くなり、特にフィラーが配列している場合には押圧力が局所的に集中することを防止でき、接続の安定性に寄与できる。また接続後に圧痕による接続状態の評価を精確に行うことができる。具体的には、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして構成した場合に、異方性導電フィルムと電子部品の異方性導電接続後の検査において、端子サイズが大きいもの(FOGなど)でも、小さいもの(COGなど)でも圧痕による接続状態の確認を精確に行うことができる。従って、異方性接続後の検査が容易になり、接続工程の生産性を向上させることが期待できる。 In the present invention, the variation in the particle size D of the filler in the filler-containing film is set to a CV value (standard deviation / average) of 20% or less. By setting the CV value to 20% or less, the filler-containing film is likely to be pressed evenly when the filler-containing film is pressure-bonded to the article, and the pressing force is locally concentrated especially when the fillers are arranged. Can be prevented and contribute to the stability of the connection. In addition, it is possible to accurately evaluate the connection state by indentation after connection. Specifically, when the filler-containing film is configured as an anisotropic conductive film, even if the terminal size is large (FOG, etc.) in the inspection after the anisotropic conductive film and the anisotropic conductive connection of the electronic component. Even a small object (COG, etc.) can accurately confirm the connection state by indentation. Therefore, it can be expected that the inspection after the anisotropic connection becomes easy and the productivity of the connection process is improved.

ここで、粒子径のバラツキは画像型粒度分析装置などにより算出することができる。フィラー含有フィルムに含有されていない、フィラー含有フィルムの原料粒子としてのフィラーの粒子径も上述の湿式フロー式粒子径・形状分析装置FPIA-3000(マルバーン社)を用いて求めることができる。この場合、フィラー個数は1000個以上、好ましくは3000個以上、より好ましくは5000個以上を測定すれば正確にフィラー単体のバラツキを把握することができる。フィラーがフィラー含有フィルムに配置されている場合は、上記真球度と同様に平面画像又は断面画像により求めることができる。 Here, the variation in particle size can be calculated by an image-type particle size analyzer or the like. The particle size of the filler as the raw material particles of the filler-containing film, which is not contained in the filler-containing film, can also be determined by using the above-mentioned wet flow type particle size / shape analyzer FPIA-3000 (Malburn Co., Ltd.). In this case, if the number of fillers is 1000 or more, preferably 3000 or more, more preferably 5000 or more, the variation of the filler alone can be accurately grasped. When the filler is arranged on the filler-containing film, it can be obtained from a plane image or a cross-sectional image in the same manner as the sphericity.

<樹脂層>
(樹脂の粘度)
本発明において樹脂層2の最低溶融粘度は、特に制限はなく、フィラー含有フィルムの用途や、フィラー含有フィルムの製造方法等に応じて適宜定めることができる。例えば、上述の傾斜2b又は起伏2cを形成できる限り、フィラー含有フィルムの製造方法によっては1000Pa・s程度とすることもできる。一方、フィラー含有フィルムの製造方法として、フィラーを樹脂層の表面に所定の配置で保持させ、そのフィラーを樹脂層に押し込む方法を行うとき、樹脂層がフィルム成形を可能とする点から樹脂の最低溶融粘度を1100Pa・s以上とすることが好ましい。
<Resin layer>
(Viscosity of resin)
In the present invention, the minimum melt viscosity of the resin layer 2 is not particularly limited and can be appropriately determined depending on the use of the filler-containing film, the method for producing the filler-containing film, and the like. For example, as long as the above-mentioned inclination 2b or undulation 2c can be formed, it may be about 1000 Pa · s depending on the method for producing the filler-containing film. On the other hand, as a method for producing a filler-containing film, when the filler is held on the surface of the resin layer in a predetermined arrangement and the filler is pushed into the resin layer, the resin layer is the lowest in terms of enabling film molding. The melt viscosity is preferably 1100 Pa · s or more.

また、後述のフィラー含有フィルムの製造方法で説明するように、図1B等に示すように樹脂層2に押し込んだフィラー1の露出部分の周りに傾斜2bを形成したり、図4及び図6に示すように樹脂層2に押し込んだフィラー1の直上に起伏2cを形成したりする点から、最低溶融粘度は、好ましくは1500Pa・s以上、より好ましくは2000Pa・s以上、さらに好ましくは3000~15000Pa・s、特に3000~10000Pa・sである。この最低溶融粘度は、一例として回転式レオメータ(TA instrument社製)を用い、測定圧力5gで一定に保持し、直径8mmの測定プレートを使用し求めることができ、より具体的には、温度範囲30~200℃において、昇温速度10℃/分、測定周波数10Hz、前記測定プレートに対する荷重変動5gとすることにより求めることができる。 Further, as described later in the method for producing a filler-containing film, as shown in FIGS. 1B and the like, an inclined 2b is formed around the exposed portion of the filler 1 pushed into the resin layer 2, and FIGS. 4 and 6 show. As shown, the minimum melt viscosity is preferably 1500 Pa · s or more, more preferably 2000 Pa · s or more, still more preferably 3000 to 15000 Pa · s, from the viewpoint of forming undulations 2c directly above the filler 1 pushed into the resin layer 2. -S, especially 3000 to 10000 Pa · s. This minimum melt viscosity can be determined by using a rotary leometer (manufactured by TA instrument) as an example, keeping it constant at a measuring pressure of 5 g, and using a measuring plate having a diameter of 8 mm, and more specifically, a temperature range. It can be obtained by setting a temperature rise rate of 10 ° C./min, a measurement frequency of 10 Hz, and a load fluctuation of 5 g with respect to the measurement plate at 30 to 200 ° C.

樹脂層2の最低溶融粘度を1500Pa・s以上の高粘度とすることにより、フィラー含有フィルムの物品への熱圧着時にフィラーの不用な移動を抑制でき、特にフィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、異方性導電接続時に端子間で挟持されるべき導電粒子1が樹脂流動により流されてしまうことを防止できる。 By setting the minimum melt viscosity of the resin layer 2 to a high viscosity of 1500 Pa · s or more, it is possible to suppress unnecessary movement of the filler during thermocompression bonding of the filler-containing film to the article, and in particular, the filler-containing film is designated as an anisotropic conductive film. In this case, it is possible to prevent the conductive particles 1 to be sandwiched between the terminals at the time of anisotropic conductive connection from being washed away by the resin flow.

また、樹脂層2にフィラー1を押し込むことによりフィラー含有フィルム10Aのフィラー分散層3を形成する場合において、フィラー1を押し込むときの樹脂層2は、フィラー1が樹脂層2から露出するようにフィラー1を樹脂層2に押し込んだときに樹脂層2が塑性変形してフィラー1の周囲の樹脂層2に傾斜2b(図1B)が形成されるような高粘度な粘性体とするか、あるいは、フィラー1が樹脂層2から露出することなく樹脂層2に埋まるようにフィラー1を押し込んだときに、フィラー1の直上の樹脂層2の表面に起伏2c(図4、図6)が形成されるような高粘度な粘性体とする。そのため、樹脂層2の60℃における粘度は、下限は好ましくは3000Pa・s以上、より好ましくは4000Pa・s以上、さらに好ましくは4500Pa・s以上であり、上限は、好ましくは20000Pa・s以下、より好ましくは15000Pa・s以下、更に好ましくは10000Pa・s以下である。この測定は最低溶融粘度と同様の測定方法で行い、温度が60℃の値を抽出して求めることができる。 Further, when the filler dispersion layer 3 of the filler-containing film 10A is formed by pushing the filler 1 into the resin layer 2, the resin layer 2 when the filler 1 is pushed is a filler so that the filler 1 is exposed from the resin layer 2. When the resin layer 1 is pushed into the resin layer 2, the resin layer 2 is plastically deformed to form a highly viscous viscous body such that an inclination 2b (FIG. 1B) is formed on the resin layer 2 around the filler 1. When the filler 1 is pushed so as to be buried in the resin layer 2 without being exposed from the resin layer 2, undulations 2c (FIGS. 4 and 6) are formed on the surface of the resin layer 2 directly above the filler 1. A viscous body with such high viscosity. Therefore, the lower limit of the viscosity of the resin layer 2 at 60 ° C. is preferably 3000 Pa · s or more, more preferably 4000 Pa · s or more, still more preferably 4500 Pa · s or more, and the upper limit is preferably 20000 Pa · s or less. It is preferably 15,000 Pa · s or less, and more preferably 10,000 Pa · s or less. This measurement is performed by the same measurement method as the minimum melt viscosity, and a value having a temperature of 60 ° C. can be extracted and obtained.

樹脂層2にフィラー1を押し込むときの該樹脂層2の具体的な粘度は、形成する傾斜2b、起伏2cの形状や深さなどに応じて、下限については好ましくは3000Pa・s以上、より好ましくは4000Pa・s以上、さらに好ましくは4500Pa・s以上であり、上限については、好ましくは20000Pa・s以下、より好ましくは15000Pa・s以下、更に好ましくは10000Pa・s以下である。また、このような粘度を好ましくは40~80℃、より好ましくは50~60℃で得られるようにする。 The specific viscosity of the resin layer 2 when the filler 1 is pushed into the resin layer 2 is preferably 3000 Pa · s or more, more preferably 3000 Pa · s or more, depending on the shape and depth of the inclined 2b and the undulations 2c to be formed. Is 4000 Pa · s or more, more preferably 4500 Pa · s or more, and the upper limit is preferably 20000 Pa · s or less, more preferably 15000 Pa · s or less, still more preferably 10000 Pa · s or less. Further, such a viscosity is preferably obtained at 40 to 80 ° C, more preferably 50 to 60 ° C.

上述したように、樹脂層2から露出しているフィラー1の周囲に傾斜2b(図1B)が形成されていることにより、フィラー含有フィルムの物品への圧着時に生じるフィラー1の扁平化に対して樹脂層2から受ける抵抗が、傾斜2bが無い場合に比して低減する。このため、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、異方性導電接続時に端子における導電粒子の挟持がされ易くなることで導通性能が向上し、また捕捉性が向上する。 As described above, since the inclination 2b (FIG. 1B) is formed around the filler 1 exposed from the resin layer 2, the flattening of the filler 1 that occurs when the filler-containing film is pressure-bonded to the article The resistance received from the resin layer 2 is reduced as compared with the case where there is no inclination 2b. Therefore, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the conductive particles are easily pinched at the terminals at the time of anisotropic conductive connection, so that the conduction performance is improved and the catchability is improved.

傾斜2bは、フィラーの露出部分の外形に沿っていることが好ましい。接続における傾斜の効果がより発現し易くなる以外に、フィラーを認識し易くなることで、フィラー含有フィルムの製造における製品検査などが行い易くなるからである。 The slope 2b is preferably along the outer shape of the exposed portion of the filler. This is because, in addition to making it easier for the effect of tilting in connection to appear, it becomes easier to recognize the filler, which makes it easier to perform product inspections in the production of the filler-containing film.

また、樹脂層2から露出することなく埋まっているフィラー1の直上の樹脂層2の表面に起伏2c(図4、図6)が形成されていることにより、傾斜の場合と同様に、物品への圧着時に物品からの押圧力がフィラーにかかりやすくなる。また、起伏の凹みがあることにより、フィラーの直上の樹脂が平坦である場合よりもフィラーの直上の樹脂量が低減しているため、圧着時にはフィラー直上の樹脂が排除されやすくなり、物品とフィラーの接続状態が良好となる。特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、異方性導電接続時に端子と導電粒子とが接触し易くなることから、端子における導電粒子の捕捉性が向上し、導通信頼性が向上する。 Further, since the undulations 2c (FIGS. 4 and 6) are formed on the surface of the resin layer 2 directly above the filler 1 which is buried without being exposed from the resin layer 2, the article is formed in the same manner as in the case of inclination. When crimping, the pressing force from the article is likely to be applied to the filler. In addition, due to the undulating dents, the amount of resin directly above the filler is reduced compared to when the resin directly above the filler is flat, so that the resin directly above the filler is easily removed during crimping, and the article and the filler are easily removed. The connection status of is good. In particular, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the terminals and the conductive particles are likely to come into contact with each other at the time of anisotropic conductive connection, so that the catchability of the conductive particles at the terminals is improved and the conduction reliability is improved. Is improved.

傾斜2bおよび起伏2cは、樹脂層にヒートプレスするなどにより、その一部が消失してしまう場合があるが、本発明はこれを包含する。また、フィラーは樹脂層の表面に1点で露出し、その1点の周りに傾斜又は起伏が存在する場合があるが、本発明はこれも包含する。これらの態様は、フィラー含有フィルムの用途や、熱圧着する物品に応じて適宜選択される。即ち、本発明のフィラー含有フィルムは設計の自由度が高く、必要に応じて傾斜または起伏の程度を低減させ、又は傾斜または起伏を部分的に消失させて用いることができる。 A part of the inclination 2b and the undulation 2c may disappear by heat-pressing the resin layer or the like, and the present invention includes this. Further, the filler is exposed at one point on the surface of the resin layer, and there may be an inclination or undulation around the one point, and the present invention also includes this. These aspects are appropriately selected depending on the use of the filler-containing film and the article to be thermocompression bonded. That is, the filler-containing film of the present invention has a high degree of freedom in design, and can be used by reducing the degree of inclination or undulation as necessary, or by partially eliminating the inclination or undulation.

(樹脂層の層厚)
本発明のフィラー含有フィルムでは、樹脂層2の層厚Laとフィラーの粒子径Dとの比(La/D)が0.6~10が好ましい。ここで、フィラーの粒子径Dは、その平均粒子径を意味する。樹脂層2の層厚Laが大き過ぎるとフィラー含有フィルムの物品への圧着時にフィラーが位置ズレしやすくなる。そのため、フィラー含有フィルムを光学フィルムとした場合には、光学特性にばらつきが生じる。また、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、電子部品と異方性導電導接続した端子における導電粒子の捕捉性が低下する。この傾向はLa/Dが10を超えると顕著である。そこでLa/Dは8以下がより好ましく、6以下が更により好ましい。反対に樹脂層2の層厚Laが小さすぎてLa/Dが0.6未満となると、フィラー1を樹脂層2によって所定の粒子分散状態あるいは所定の配列に維持することが困難となる。特に、フィラー含有フィルムが異方性導電フィルムの場合に接続する端子が高密度COGのときには、絶縁性樹脂層2の層厚Laと導電粒子径Dとの比(La/D)は、好ましくは0.6~3、より好ましくは0.8~2である。一方、フィラー含有フィルムが異方性導電フィルムである場合に、接続する電子部品のバンプレイアウトなどによりショート発生のリスクが低いと考えられるときには、比(La/D)の下限に関し、0.25以上としてもよい。
(Layer thickness of resin layer)
In the filler-containing film of the present invention, the ratio (La / D) of the layer thickness La of the resin layer 2 to the particle diameter D of the filler is preferably 0.6 to 10. Here, the particle size D of the filler means the average particle size thereof. If the layer thickness La of the resin layer 2 is too large, the filler tends to be displaced when the filler-containing film is pressure-bonded to the article. Therefore, when the filler-containing film is used as an optical film, the optical characteristics vary. Further, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the catchability of conductive particles at the terminals connected to the electronic component by anisotropic conductive conduction is lowered. This tendency is remarkable when La / D exceeds 10. Therefore, La / D is more preferably 8 or less, and even more preferably 6 or less. On the contrary, if the layer thickness La of the resin layer 2 is too small and the La / D is less than 0.6, it becomes difficult for the resin layer 2 to maintain the filler 1 in a predetermined particle-dispersed state or a predetermined arrangement. In particular, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film and the terminal to be connected is a high-density COG, the ratio (La / D) of the layer thickness La of the insulating resin layer 2 to the conductive particle diameter D is preferable. It is 0.6 to 3, more preferably 0.8 to 2. On the other hand, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film and the risk of short circuit is considered to be low due to the bump layout of the electronic components to be connected, the lower limit of the ratio (La / D) is 0.25 or more. May be.

(樹脂層の組成)
本発明において樹脂層2は、熱可塑性樹脂組成物、高粘度粘着性樹脂組成物、硬化性樹脂組成物から形成することができる。樹脂層2を構成する樹脂組成物は、フィラー含有フィルムの用途に応じて適宜選択され、また、樹脂層2を絶縁性とするか否かもフィラー含有フィルムの用途に応じて決定される。
(Composition of resin layer)
In the present invention, the resin layer 2 can be formed from a thermoplastic resin composition, a high-viscosity adhesive resin composition, and a curable resin composition. The resin composition constituting the resin layer 2 is appropriately selected according to the use of the filler-containing film, and whether or not the resin layer 2 has an insulating property is also determined according to the use of the filler-containing film.

ここで硬化性樹脂組成物は、例えば、熱重合性化合物と熱重合開始剤とを含有する熱重合性組成物から形成することができる。熱重合性組成物には必要に応じて光重合開始剤を含有させてもよい。 Here, the curable resin composition can be formed from, for example, a thermosetting composition containing a thermopolymerizable compound and a thermopolymerization initiator. The thermopolymerizable composition may contain a photopolymerization initiator, if necessary.

熱重合開始剤と光重合開始剤を併用する場合に、熱重合性化合物として光重合性化合物としても機能するものを使用してもよく、熱重合性化合物とは別に光重合性化合物を含有させてもよい。好ましくは、熱重合性化合物とは別に光重合性化合物を含有させる。例えば、熱重合開始剤としてカチオン系硬化開始剤、熱重合性化合物としてエポキシ樹脂を使用し、光重合開始剤として光ラジカル開始剤、光重合性化合物としてアクリレート化合物を使用する。 When the thermopolymerization initiator and the photopolymerization initiator are used in combination, a photopolymerizable compound that also functions as a photopolymerizable compound may be used, and a photopolymerizable compound is contained separately from the thermopolymerizable compound. You may. Preferably, the photopolymerizable compound is contained separately from the thermopolymerizable compound. For example, a cationic curing initiator is used as the thermal polymerization initiator, an epoxy resin is used as the thermal polymerizable compound, a photoradical initiator is used as the photopolymerization initiator, and an acrylate compound is used as the photopolymerizable compound.

光重合開始剤として、波長の異なる光に反応する複数種類を含有させてもよい。これにより、フィラー含有フィルムの製造時において樹脂層をフィルム化するための樹脂の光硬化と、フィラー含有フィルムを物品に圧着するときの樹脂の光硬化とで使用する波長を使い分けることができる。 As the photopolymerization initiator, a plurality of types that react with light having different wavelengths may be contained. Thereby, it is possible to properly use the wavelength used for the photocuring of the resin for forming the resin layer into a film at the time of manufacturing the filler-containing film and the photocuring of the resin for crimping the filler-containing film to the article.

フィラー含有フィルムの製造時に光硬化を行う場合、樹脂層に含まれる光重合性化合物の全部又は一部を光硬化させることができる。この光硬化により、樹脂層2におけるフィラー1の配置が保持乃至固定化される。したがって、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、ショートの抑制と捕捉性の向上が見込まれる。また、この光硬化により、フィラー含有フィルムの製造工程における樹脂層の粘度を適宜調整してもよい。 When photo-curing is performed during the production of the filler-containing film, all or part of the photopolymerizable compound contained in the resin layer can be photo-cured. By this photo-curing, the arrangement of the filler 1 in the resin layer 2 is maintained or fixed. Therefore, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, it is expected to suppress short circuits and improve the catchability. Further, the viscosity of the resin layer in the manufacturing process of the filler-containing film may be appropriately adjusted by this photocuring.

樹脂層における光重合性化合物の配合量は30質量%以下が好ましく、10質量%以下がより好ましく、2質量%未満がより好ましい。光重合性化合物が多すぎるとフィラー含有フィルムを物品に圧着するときの押し込みにかかる推力が増加するためである。 The blending amount of the photopolymerizable compound in the resin layer is preferably 30% by mass or less, more preferably 10% by mass or less, and more preferably less than 2% by mass. This is because if the amount of the photopolymerizable compound is too large, the thrust applied to the pushing force when the filler-containing film is pressure-bonded to the article increases.

熱重合性組成物の例としては、(メタ)アクリレート化合物と熱ラジカル重合開始剤とを含む熱ラジカル重合性アクリレート系組成物、エポキシ化合物と熱カチオン重合開始剤とを含む熱カチオン重合性エポキシ系組成物等が挙げられる。熱カチオン重合開始剤を含む熱カチオン重合性エポキシ系組成物に代えて、熱アニオン重合開始剤を含む熱アニオン重合性エポキシ系組成物を使用してもよい。また、特に支障を来たさなければ、複数種の重合性組成物を併用してもよい。併用例としては、熱カチオン重合性化合物と熱ラジカル重合性化合物の併用などが挙げられる。 Examples of the heat-polymerizable composition include a heat-radical polymerizable acrylate-based composition containing a (meth) acrylate compound and a heat-radical polymerization initiator, and a heat-cationic polymerizable epoxy-based composition containing an epoxy compound and a heat-cationic polymerization initiator. Examples thereof include compositions. A thermal anionic polymerizable epoxy composition containing a thermal anionic polymerization initiator may be used instead of the thermal cationic polymerization initiator. Further, a plurality of kinds of polymerizable compositions may be used in combination as long as they do not cause any particular trouble. Examples of the combined use include a combined use of a thermally cationically polymerizable compound and a thermally radically polymerizable compound.

ここで、(メタ)アクリレート化合物としては、従来公知の熱重合型(メタ)アクリレートモノマーを使用することができる。例えば、単官能(メタ)アクリレート系モノマー、二官能以上の多官能(メタ)アクリレート系モノマーを使用することができる。 Here, as the (meth) acrylate compound, a conventionally known thermopolymerizable (meth) acrylate monomer can be used. For example, a monofunctional (meth) acrylate-based monomer and a bifunctional or higher polyfunctional (meth) acrylate-based monomer can be used.

熱ラジカル重合開始剤としては、例えば、有機過酸化物、アゾ系化合物等を挙げることができる。特に、気泡の原因となる窒素を発生しない有機過酸化物を好ましく使用することができる。 Examples of the thermal radical polymerization initiator include organic peroxides and azo compounds. In particular, an organic peroxide that does not generate nitrogen that causes bubbles can be preferably used.

熱ラジカル重合開始剤の使用量は、少なすぎると硬化不良となり、多すぎると製品ライフの低下となるので、(メタ)アクリレート化合物100質量部に対し、好ましくは2~60質量部、より好ましくは5~40質量部である。 If the amount of the thermal radical polymerization initiator used is too small, curing will be poor, and if it is too large, the product life will be shortened. It is 5 to 40 parts by mass.

エポキシ化合物としては、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、それらの変性エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂などを挙げることができ、これらの2種以上を併用することができる。また、エポキシ化合物に加えてオキセタン化合物を併用してもよい。 Examples of the epoxy compound include bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, novolak type epoxy resin, modified epoxy resin thereof, alicyclic epoxy resin and the like, and two or more of these can be used in combination. can. Further, an oxetane compound may be used in combination with the epoxy compound.

熱カチオン重合開始剤としては、エポキシ化合物の熱カチオン重合開始剤として公知のものを採用することができ、例えば、熱により酸を発生するヨードニウム塩、スルホニウム塩、ホスホニウム塩、フェロセン類等を用いることができ、特に、温度に対して良好な潜在性を示す芳香族スルホニウム塩を好ましく使用することができる。 As the thermal cationic polymerization initiator, known ones as thermal cationic polymerization initiators of epoxy compounds can be adopted, and for example, iodonium salt, sulfonium salt, phosphonium salt, ferrocenes and the like that generate acid by heat are used. In particular, aromatic sulfonium salts that have good potential for temperature can be preferably used.

熱カチオン重合開始剤の使用量は、少なすぎても硬化不良となる傾向があり、多すぎても製品ライフが低下する傾向があるので、エポキシ化合物100質量部に対し、好ましくは2~60質量部、より好ましくは5~40質量部である。 If the amount of the thermal cation polymerization initiator used is too small, it tends to cause poor curing, and if it is too large, the product life tends to decrease. Therefore, it is preferably 2 to 60 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the epoxy compound. Parts, more preferably 5 to 40 parts by mass.

熱アニオン重合開始剤としては、通常用いられる公知の硬化剤を使用することができる。例えば、有機酸ジヒドラジド、ジシアンジアミド、アミン化合物、ポリアミドアミン化合物、シアナートエステル化合物、フェノール樹脂、酸無水物、カルボン酸、三級アミン化合物、イミダゾール、ルイス酸、ブレンステッド酸塩、ポリメルカプタン系硬化剤、ユリア樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート化合物、ブロックイソシアネート化合物などが挙げられ、これらの中から1種を単独で、又は2種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、イミダゾール変性体を核としその表面をポリウレタンで被覆してなるマイクロカプセル型潜在性硬化剤を用いることが好ましい。 As the thermal anionic polymerization initiator, a commonly used known curing agent can be used. For example, organic acid dihydrazide, dicyandiamide, amine compound, polyamide amine compound, cyanato ester compound, phenolic resin, acid anhydride, carboxylic acid, tertiary amine compound, imidazole, Lewis acid, blended acid salt, polymercaptan-based curing agent. , Uria resin, melamine resin, isocyanate compound, blocked isocyanate compound and the like, and one of these can be used alone or in combination of two or more. Among these, it is preferable to use a microcapsule type latent curing agent having an imidazole modified product as a nucleus and coating the surface thereof with polyurethane.

熱重合性組成物は、膜形成樹脂やシランカップリング剤を含有することが好ましい。膜形成樹脂としては、フェノキシ樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、ブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂等を挙げることができ、これらの2種以上を併用することができる。これらの中でも、製膜性、加工性、接続信頼性の観点から、フェノキシ樹脂を好ましく使用することができる。重量平均分子量は10000以上であることが好ましい。また、シランカップリング剤としては、エポキシ系シランカップリング剤、アクリル系シランカップリング剤等を挙げることができる。これらのシランカップリング剤は、主としてアルコキシシラン誘導体である。 The thermopolymerizable composition preferably contains a film-forming resin or a silane coupling agent. Examples of the film-forming resin include phenoxy resin, epoxy resin, unsaturated polyester resin, saturated polyester resin, urethane resin, butadiene resin, polyimide resin, polyamide resin, and polyolefin resin, and two or more of these are used in combination. be able to. Among these, a phenoxy resin can be preferably used from the viewpoint of film forming property, processability, and connection reliability. The weight average molecular weight is preferably 10,000 or more. Examples of the silane coupling agent include an epoxy-based silane coupling agent and an acrylic-based silane coupling agent. These silane coupling agents are mainly alkoxysilane derivatives.

熱重合性組成物には、溶融粘度調整のために、上述のフィラー1とは別に絶縁性フィラーを含有させてもよい。これはシリカ粉やアルミナ粉などが挙げられる。絶縁性フィラーは粒子径20~1000nmの微小なフィラーが好ましく、また、配合量はエポキシ化合物等の熱重合性化合物(光重合性組成物)100質量部に対して5~50質量部とすることが好ましい。フィラー1とは別に含有させる絶縁性フィラーは、フィラー含有フィルムの用途が異方性導電フィルムの場合に好ましく使用されるが、用途によっては絶縁性でなくともよく、例えば導電性の微小なフィラーを含有させてもよい。フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合、フィラー分散層を形成する樹脂層には、必要に応じて、フィラー1とは異なるより微小な絶縁性フィラー(所謂ナノフィラー)を適宜含有させることができる。 The thermopolymerizable composition may contain an insulating filler in addition to the filler 1 described above in order to adjust the melt viscosity. This includes silica powder and alumina powder. The insulating filler is preferably a fine filler having a particle diameter of 20 to 1000 nm, and the blending amount is 5 to 50 parts by mass with respect to 100 parts by mass of a heat-polymerizable compound (photopolymerizable composition) such as an epoxy compound. Is preferable. The insulating filler contained separately from the filler 1 is preferably used when the use of the filler-containing film is an anisotropic conductive film, but it may not be insulating depending on the use, for example, a minute conductive filler. It may be contained. When the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the resin layer forming the filler dispersion layer appropriately contains a finer insulating filler (so-called nanofiller) different from the filler 1 as necessary. Can be done.

本発明のフィラー含有フィルムには、上述の絶縁性又は導電性のフィラーとは別に充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤(顔料、染料)、有機溶剤、イオンキャッチャー剤などを含有させてもよい。 In addition to the above-mentioned insulating or conductive filler, the filler-containing film of the present invention contains a filler, a softener, an accelerator, an antioxidant, a colorant (pigment, dye), an organic solvent, an ion catcher agent and the like. It may be contained.

(樹脂層の厚さ方向におけるフィラーの位置)
本発明のフィラー含有フィルムでは、樹脂層2の厚さ方向におけるフィラー1の位置は前述のように、フィラー1が樹脂層2から露出していてもよく、露出することなく、樹脂層2内に埋め込まれていても良いが、隣接するフィラー間の中央部における接平面2pからのフィラーの最深部の距離(以下、埋込量という)Lbと、フィラーの粒子径Dとの比(Lb/D)(以下、埋込率という)が60%以上105%以下であることが好ましい。
(Position of filler in the thickness direction of the resin layer)
In the filler-containing film of the present invention, the position of the filler 1 in the thickness direction of the resin layer 2 may be such that the filler 1 is exposed from the resin layer 2 as described above, and the filler 1 may be exposed in the resin layer 2 without being exposed. It may be embedded, but the ratio (Lb / D) of the distance Lb of the deepest part of the filler from the tangent plane 2p in the central part between the adjacent fillers (hereinafter referred to as the embedded amount) and the particle diameter D of the filler. ) (Hereinafter referred to as embedding rate) is preferably 60% or more and 105% or less.

埋込率(Lb/D)を60%以上とすることにより、フィラー1を樹脂層2によって所定の粒子分散状態あるいは所定の配列に維持し、また、105%以下とすることにより、フィラー含有フィルムの物品との圧着時にフィラーを不用に流動させるように作用する樹脂層の樹脂量を低減させることができる。 By setting the embedding rate (Lb / D) to 60% or more, the filler 1 is maintained in a predetermined particle dispersion state or a predetermined arrangement by the resin layer 2, and by setting it to 105% or less, the filler-containing film is used. It is possible to reduce the amount of resin in the resin layer that acts to cause the filler to flow unnecessarily during pressure bonding with the article.

なお、本発明において、埋込率(Lb/D)の数値は、フィラー含有フィルムに含まれる全フィラー数の80%以上、好ましくは90%以上、より好ましくは96%以上が、当該埋込率(Lb/D)の数値になっていることをいう。したがって、埋込率が60%以上105%以下とは、フィラー含有フィルムに含まれる全フィラー数の80%以上、好ましくは90%以上、より好ましくは96%以上の埋込率が60%以上105%以下であることをいう。 In the present invention, the value of the embedding rate (Lb / D) is 80% or more, preferably 90% or more, more preferably 96% or more of the total number of fillers contained in the filler-containing film. It means that it is a numerical value of (Lb / D). Therefore, when the embedding rate is 60% or more and 105% or less, the embedding rate of 80% or more, preferably 90% or more, more preferably 96% or more of the total number of fillers contained in the filler-containing film is 60% or more 105. It means that it is less than%.

このように全フィラーの埋込率(Lb/D)が揃っていることにより、フィラー含有フィルムを物品に圧着するときの押圧加重がフィラーに均一にかかる。したがって、フィラー含有フィルムを物品に圧着して貼り合わせたフィルム貼着体では光学特性、機械的特性などの品質の均一性を確保することができる。また、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、異方性導電接続時に端子における導電粒子の捕捉状態が良好になり、導通の安定性が向上する。 Since the embedding ratios (Lb / D) of all the fillers are uniform in this way, the pressing load when the filler-containing film is pressure-bonded to the article is uniformly applied to the fillers. Therefore, in the film-bonded body in which the filler-containing film is pressure-bonded to the article, the uniformity of quality such as optical properties and mechanical properties can be ensured. Further, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the capture state of the conductive particles at the terminals becomes good at the time of anisotropic conductive connection, and the stability of conduction is improved.

埋込率(Lb/D)は、フィラー含有フィルムから面積30mm以上の領域を任意に10箇所以上抜き取り、そのフィルム断面の一部をSEM画像で観察し、合計50個以上のフィラーを計測することにより求めることができる。より精度を上げるため、200個以上のフィラーを計測して求めてもよい。 For the embedding rate (Lb / D), 10 or more areas with an area of 30 mm 2 or more are arbitrarily extracted from the filler-containing film, a part of the cross section of the film is observed with an SEM image, and a total of 50 or more fillers are measured. It can be obtained by. In order to improve the accuracy, 200 or more fillers may be measured and obtained.

また、埋込率(Lb/D)の計測は、面視野画像において焦点調整することにより、ある程度の個数について一括して求めることができる。もしくは埋込率(Lb/D)の計測にレーザー式判別変位センサ(キーエンス製など)を用いてもよい。 Further, the embedding rate (Lb / D) can be collectively obtained for a certain number by adjusting the focus in the surface field image. Alternatively, a laser type discriminant displacement sensor (manufactured by KEYENCE, etc.) may be used for measuring the embedding rate (Lb / D).

(埋込率60%以上100%未満の態様)
埋込率(Lb/D)60%以上105%以下のフィラー1のより具体的な埋込態様としては、まず、図1Bに示したフィラー含有フィルム10Aのように、フィラー1が樹脂層2から露出するように埋込率60%以上100%未満で埋め込まれた態様をあげることができる。このフィラー含有フィルム10Aは、樹脂層2の表面のうち該樹脂層2から露出しているフィラー1と接している部分及びその近傍が、隣接するフィラー間の中央部の樹脂層の表面2aにおける接平面2pに対して凹んだ傾斜2bを有し、この凹みはフィラーの外形に概ね沿った稜線を形成している。
(Aspects in which the embedding rate is 60% or more and less than 100%)
As a more specific embedding mode of the filler 1 having an embedding ratio (Lb / D) of 60% or more and 105% or less, first, as in the filler-containing film 10A shown in FIG. 1B, the filler 1 is formed from the resin layer 2. It is possible to give an embodiment in which the embedding rate is 60% or more and less than 100% so as to be exposed. In the filler-containing film 10A, the portion of the surface of the resin layer 2 in contact with the filler 1 exposed from the resin layer 2 and its vicinity thereof are in contact with the surface 2a of the resin layer in the central portion between the adjacent fillers. It has an inclination 2b recessed with respect to the plane 2p, and this recess forms a ridge line substantially along the outer shape of the filler.

このような傾斜2bまたは起伏2c(図4、図6)は、フィラー含有フィルムを、樹脂層2にフィラー1を押し込むことにより製造する場合に、フィラー1の押し込み時の樹脂層2の粘度を、下限は、好ましくは3000Pa・s以上、より好ましくは4000Pa・s以上、さらに好ましくは4500Pa・s以上とし、上限は、好ましくは20000Pa・s以下、より好ましくは15000Pa・s以下、更に好ましくは10000Pa・s以下とする。また、このような粘度を好ましくは40~80℃、より好ましくは50~60℃で得られるようにする。 Such an inclination 2b or an undulation 2c (FIGS. 4 and 6) determines the viscosity of the resin layer 2 when the filler 1 is pushed in when the filler-containing film is manufactured by pushing the filler 1 into the resin layer 2. The lower limit is preferably 3000 Pa · s or more, more preferably 4000 Pa · s or more, further preferably 4500 Pa · s or more, and the upper limit is preferably 20000 Pa · s or less, more preferably 15000 Pa · s or less, still more preferably 10000 Pa · s. It shall be s or less. Further, such a viscosity is preferably obtained at 40 to 80 ° C, more preferably 50 to 60 ° C.

(埋込率100%の態様)
次に、本発明のフィラー含有フィルムのうち、埋込率(Lb/D)100%の態様としては、図2に示すフィラー含有フィルム10Bのように、フィラー1の周りに図1Bに示したフィラー含有フィルム10Aと同様のフィラーの外形に概ね沿った稜線を形成する傾斜2bを有し、樹脂層2から露出しているフィラー1の露出径Lcがフィラーの粒子径Dよりも小さいもの、図3Aに示すフィラー含有フィルム10Cのように、フィラー1の露出部分の周りの傾斜2bがフィラー1近傍で急激に現れ、フィラー1の露出径Lcとフィラーの粒子径Dとが略等しいもの、図4に示すフィラー含有フィルム10Dのように、樹脂層2の表面に浅い起伏2cがあり、フィラー1がその頂部1aの1点で樹脂層2から露出しているものをあげることができる。
(Aspect of 100% embedding rate)
Next, among the filler-containing films of the present invention, as an embodiment of the embedding rate (Lb / D) of 100%, the filler shown in FIG. 1B is surrounded by the filler 1 as in the filler-containing film 10B shown in FIG. Similar to the contained film 10A, the filler 1 has an inclination 2b forming a ridge line substantially along the outer shape of the filler, and the exposed diameter Lc of the filler 1 exposed from the resin layer 2 is smaller than the particle diameter D of the filler, FIG. 3A. As shown in FIG. 4, the inclination 2b around the exposed portion of the filler 1 suddenly appears in the vicinity of the filler 1, and the exposed diameter Lc of the filler 1 and the particle diameter D of the filler are substantially equal to each other, as shown in FIG. As shown in the filler-containing film 10D, the surface of the resin layer 2 has shallow undulations 2c, and the filler 1 is exposed from the resin layer 2 at one point on the top portion 1a.

なお、フィラーの露出部分の周りの樹脂層2の傾斜2bや、フィラーの直上の樹脂層2の起伏2cに隣接して微小な突出部分2qが形成されていてもよい。この一例を図3Bのフィラー含有フィルム10C’に示す。 In addition, a minute protruding portion 2q may be formed adjacent to the inclination 2b of the resin layer 2 around the exposed portion of the filler and the undulation 2c of the resin layer 2 directly above the filler. An example of this is shown in FIG. 3B, the filler-containing film 10C'.

これらフィラー含有フィルム10B、10C、10C’、10Dは埋込率100%であるため、フィラー1の頂部1aと樹脂層2の表面2aとが面一に揃っている。フィラー1の頂部1aと樹脂層2の表面2aとが面一に揃っていると、図1Bに示したようにフィラー1が樹脂層2から突出している場合に比して、フィラー含有フィルムと物品との熱圧着時に個々のフィラーの周辺にてフィルム厚み方向の樹脂量が不均一になりにくく、樹脂流動によるフィラーの移動を低減できるという効果がある。なお、埋込率が厳密に100%でなくても、樹脂層2に埋め込まれたフィラー1の頂部と樹脂層2の表面とが面一となる程度に揃っているとこの効果を得ることができる。言い換えると、埋込率(Lb/D)が概略80~105%、特に、90~100%の場合には、樹脂層2に埋め込まれたフィラー1の頂部と樹脂層2の表面とは面一であるといえ、樹脂流動によるフィラーの移動を低減させることができる。 Since the filler-containing films 10B, 10C, 10C', and 10D have an embedding rate of 100%, the top portion 1a of the filler 1 and the surface 2a of the resin layer 2 are flush with each other. When the top portion 1a of the filler 1 and the surface 2a of the resin layer 2 are flush with each other, the filler-containing film and the article are compared with the case where the filler 1 protrudes from the resin layer 2 as shown in FIG. 1B. There is an effect that the amount of resin in the film thickness direction is less likely to become non-uniform around each filler during thermal pressure bonding with the film, and the movement of the filler due to resin flow can be reduced. Even if the embedding rate is not strictly 100%, this effect can be obtained if the top of the filler 1 embedded in the resin layer 2 and the surface of the resin layer 2 are flush with each other. can. In other words, when the embedding ratio (Lb / D) is approximately 80 to 105%, particularly 90 to 100%, the top of the filler 1 embedded in the resin layer 2 and the surface of the resin layer 2 are flush with each other. However, the movement of the filler due to the resin flow can be reduced.

これらフィラー含有フィルム10B、10C、10C’、10Dの中でも、10Dはフィラー1の周りの樹脂量が不均一になりにくいので樹脂流動によるフィラーの移動を解消でき、また頂部1aの1点であっても樹脂層2からフィラー1が露出しているので、フィラーと物品が接合しやすくなり、フィラー含有フィルムが異方性導電フィルムの場合には、端子における導電粒子1の捕捉性もよく、導電粒子のわずかな移動も起こりにくいという効果が期待できる。したがって、この態様は、特にファインピッチやバンプ間スペースが狭い場合に有効である。 Among these filler-containing films 10B, 10C, 10C', and 10D, 10D is less likely to have a non-uniform amount of resin around the filler 1, so that the movement of the filler due to the resin flow can be eliminated, and it is one point on the top 1a. Since the filler 1 is exposed from the resin layer 2, the filler and the article can be easily bonded to each other, and when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the conductive particles 1 can be captured well at the terminals, and the conductive particles can be easily bonded. You can expect the effect that even a slight movement of the plastic is unlikely to occur. Therefore, this aspect is particularly effective when the fine pitch or the space between bumps is narrow.

なお、傾斜2b、起伏2cの形状や深さが異なるフィラー含有フィルム10B(図2)、10C(図3A)、10D(図4)は、後述するように、フィラー1の押し込み時の樹脂層2の粘度等を変えることで製造することができる。 The filler-containing films 10B (FIG. 2), 10C (FIG. 3A), and 10D (FIG. 4) having different shapes and depths of the inclination 2b and the undulations 2c are the resin layer 2 when the filler 1 is pushed in, as will be described later. It can be manufactured by changing the viscosity of the film.

(埋込率100%超の態様)
本発明のフィラー含有フィルムのうち、埋込率100%を超える場合、図5に示すフィラー含有フィルム10Eのようにフィラー1が露出し、その露出部分の周りの樹脂層2に接平面2pに対する傾斜2bがあるもの、または図6に示すフィラー含有フィルム10Fのようにフィラー1の直上の樹脂層2の表面に接平面2pに対する起伏2cがあるものをあげることができる。
(Aspects with an embedding rate of more than 100%)
Of the filler-containing films of the present invention, when the embedding rate exceeds 100%, the filler 1 is exposed as in the filler-containing film 10E shown in FIG. 5, and the resin layer 2 around the exposed portion is inclined with respect to the tangential plane 2p. Examples thereof include those having 2b and those having undulations 2c with respect to the tangent plane 2p on the surface of the resin layer 2 directly above the filler 1 as in the filler-containing film 10F shown in FIG.

なお、フィラー1の露出部分の周りの樹脂層2に傾斜2bを有するフィラー含有フィルム10E(図5)とフィラー1の直上の樹脂層2に起伏2cを有するフィラー含有フィルム10F(図6)は、それらを製造する際のフィラー1の押し込み時の樹脂層2の粘度等を変えることで製造することができる。 The filler-containing film 10E (FIG. 5) having an inclination 2b in the resin layer 2 around the exposed portion of the filler 1 and the filler-containing film 10F (FIG. 6) having an undulation 2c in the resin layer 2 directly above the filler 1 are shown. It can be manufactured by changing the viscosity of the resin layer 2 when the filler 1 is pushed in when manufacturing them.

図5に示すフィラー含有フィルム10Eと物品を圧着すると、フィラー1が物品から直接押圧されるので、物品とフィラーとが接合しやすくなり、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、端子における導電粒子の捕捉性が向上する。また、図6に示すフィラー含有フィルム10Fと物品を圧着すると、フィラー1が物品を直接には押圧せず、樹脂層2を介して押圧することになるが、押圧方向に存在する樹脂量が図8の状態(即ち、フィラー1が埋込率100%を超えて埋め込まれ、フィラー1が樹脂層2から露出しておらず、かつ樹脂層2の表面が平坦である状態)に比べて少ないため、フィラーに押圧力がかかりやすくなる。したがって、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、異方性導電接続時に端子間の導電粒子1が樹脂流動により不用に移動することが妨げられる。 When the filler-containing film 10E shown in FIG. 5 is crimped to the article, the filler 1 is directly pressed from the article, so that the article and the filler can be easily bonded to each other. The catchability of conductive particles at the terminals is improved. Further, when the filler-containing film 10F shown in FIG. 6 is crimped with the article, the filler 1 does not directly press the article but presses it through the resin layer 2, but the amount of resin present in the pressing direction is shown in FIG. This is less than the state of 8 (that is, the filler 1 is embedded with an embedding rate of more than 100%, the filler 1 is not exposed from the resin layer 2, and the surface of the resin layer 2 is flat). , The filler is likely to be pressed. Therefore, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, it is prevented that the conductive particles 1 between the terminals move unnecessarily due to the resin flow at the time of anisotropic conductive connection.

上述したフィラーの露出部分の周りの樹脂層2の傾斜2b(図1B、図2、図3A、図3B、図5)や、フィラーの直上の樹脂層の起伏2c(図4、図6)の効果を得易くする点からフィラー1の露出部分の周りの傾斜2bの最大深さLeとフィラー1の粒子径Dとの比(Le/D)は、好ましくは50%未満、より好ましくは30%未満、さらに好ましくは20~25%であり、フィラー1の露出部分の周りの傾斜2bの最大径Ldとフィラー1の粒子径Dとの比(Ld/D)は、好ましくは100%以上、より好ましくは100~150%であり、フィラー1の直上の樹脂における起伏2cの最大深さLfとフィラー1の粒子径Dとの比(Lf/D)は、0より大きく、好ましくは10%未満、より好ましくは5%以下である。 The inclination 2b of the resin layer 2 around the exposed portion of the filler described above (FIG. 1B, FIG. 2, FIG. 3A, FIG. 3B, FIG. 5) and the undulation of the resin layer directly above the filler 2c (FIGS. 4 and 6). The ratio (Le / D) of the maximum depth Le of the inclination 2b around the exposed portion of the filler 1 to the particle diameter D of the filler 1 is preferably less than 50%, more preferably 30% from the viewpoint of facilitating the effect. Less than, more preferably 20 to 25%, and the ratio (Ld / D) of the maximum diameter Ld of the inclination 2b around the exposed portion of the filler 1 to the particle diameter D of the filler 1 is preferably 100% or more. It is preferably 100 to 150%, and the ratio (Lf / D) of the maximum depth Lf of the undulation 2c to the particle diameter D of the filler 1 in the resin directly above the filler 1 is larger than 0, preferably less than 10%. More preferably, it is 5% or less.

なお、フィラー1の露出径(即ち、露出している部分の径)Lcは、フィラー1の粒子径D以下とすることができ、好ましくはフィラーの粒子径Dの10~90%である。図4に示したようにフィラー1の頂部の1点で露出するようにしてもよく、フィラー1が樹脂層2内に完全に埋まり、露出径Lcがゼロとなるようにしてもよい。 The exposed diameter (that is, the diameter of the exposed portion) Lc of the filler 1 can be equal to or less than the particle diameter D of the filler 1, preferably 10 to 90% of the particle diameter D of the filler 1. As shown in FIG. 4, it may be exposed at one point on the top of the filler 1, or the filler 1 may be completely buried in the resin layer 2 so that the exposed diameter Lc becomes zero.

一方、樹脂層2に埋め込まれたフィラー1の頂部と樹脂層2の表面とが略面一であり、且つ傾斜2bまたは起伏2cによる凹みの深さ(隣接するフィラー間の中央部における接平面からの凹みの最深部の距離)が粒子径の10%以上のフィラー(以下、単に「樹脂層と面一で凹み深さが10%以上のフィラー」という)が局所的に集中した領域が存在すると、フィラー含有フィルムの性能や品質に問題はなくとも、外観が損なわれる場合がある。また、そのような領域の傾斜2bまたは起伏2cを物品に向けてフィラー含有フィルムと物品とを貼り合わせると傾斜2bまたは2cが貼り合わせ後に浮き等の原因となることがある。例えば、フィラー含有フィルムが異方性導電フィルムの場合に、絶縁性樹脂層2と面一で傾斜または起伏による凹み深さが10%以上の導電粒子が一つのバンプに集中的に存在するとバンプとの接続後に浮きが生じ、導通性の低下が生じる場合がある。そのため、樹脂層2と面一で凹み深さが10%以上の任意のフィラーからフィラーの粒子径の200倍以内の領域において、トータルのフィラー数に対する、樹脂層と面一で凹み深さが10%以上のフィラー数の割合が50%以内であることが好ましく、40%以内であることがより好ましく、30%以内であることが更により好ましい。これに対してこの割合が50%を超える領域には、フィラー含有フィルムの表面に樹脂を散布するなどして傾斜2bまたは起伏2cによる凹みを浅くすることが好ましい。この場合、散布する樹脂は、樹脂層2を形成する樹脂よりも低粘度であることが好ましく、また、散布後に樹脂層2の凹みが確認できる程度に、散布する樹脂の濃度が希釈されていることが望ましい。こうして傾斜2bまたは起伏2cによる凹みを浅くすることにより、上述した外観や浮きの問題を改善することができる。 On the other hand, the top of the filler 1 embedded in the resin layer 2 and the surface of the resin layer 2 are substantially flush with each other, and the depth of the dent due to the inclination 2b or the undulation 2c (from the tangent plane in the central portion between the adjacent fillers). When there is a region where a filler having a particle diameter of 10% or more (hereinafter, simply referred to as "a filler flush with the resin layer and having a dent depth of 10% or more") is locally concentrated. Even if there is no problem with the performance and quality of the filler-containing film, the appearance may be impaired. Further, when the filler-containing film and the article are bonded with the inclination 2b or the undulation 2c of such a region directed toward the article, the inclination 2b or 2c may cause floating or the like after the bonding. For example, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, conductive particles having a recess depth of 10% or more due to inclination or undulation on the insulating resin layer 2 are concentrated in one bump. Floating may occur after the connection, resulting in a decrease in conductivity. Therefore, in the region from any filler having a recess depth of 10% or more flush with the resin layer 2 within 200 times the particle diameter of the filler, the recess depth is 10 flush with the resin layer with respect to the total number of fillers. The ratio of the number of fillers of% or more is preferably 50% or less, more preferably 40% or less, and even more preferably 30% or less. On the other hand, in the region where this ratio exceeds 50%, it is preferable to make the dent due to the inclination 2b or the undulation 2c shallow by spraying a resin on the surface of the filler-containing film. In this case, the resin to be sprayed preferably has a lower viscosity than the resin forming the resin layer 2, and the concentration of the resin to be sprayed is diluted to such an extent that a dent in the resin layer 2 can be confirmed after spraying. Is desirable. By making the dents due to the inclination 2b or the undulations 2c shallow in this way, the above-mentioned problems of appearance and floating can be improved.

なお、図7に示すように、埋込率(Lb/D)が60%未満のフィラー含有フィルム10Gでは、樹脂層2上でフィラー1が転がりやすくなるため、フィラー含有フィルムと物品との圧着時に、フィラーと物品との接続状態を良好にするため、特にフィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとした場合には、異方性導電接続時の捕捉率を向上させる点から、埋込率(Lb/D)を60%以上とすることが好ましい。 As shown in FIG. 7, in the filler-containing film 10G having an embedding ratio (Lb / D) of less than 60%, the filler 1 easily rolls on the resin layer 2, and therefore, when the filler-containing film and the article are crimped together. In order to improve the connection state between the filler and the article, especially when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the embedding rate (Lb) is improved from the viewpoint of improving the capture rate at the time of anisotropic conductive connection. / D) is preferably 60% or more.

また、埋込率(Lb/D)が100%を超える態様において、図8に示す比較例のフィラー含有フィルム10Xのように樹脂層2の表面が平坦な場合は、フィラー含有フィルムと物品との熱圧着時に、フィラー1と端子との間に介在する樹脂量が過度に多くなり、また、フィラー1が直接的に物品を押圧することなく、樹脂層を介して物品を押圧することになり、フィラーが樹脂流動によって流され易くなる。 When the surface of the resin layer 2 is flat as in the filler-containing film 10X of the comparative example shown in FIG. 8 in an embodiment in which the embedding rate (Lb / D) exceeds 100%, the filler-containing film and the article are used. At the time of thermal crimping, the amount of resin interposed between the filler 1 and the terminal becomes excessively large, and the filler 1 does not directly press the article but presses the article through the resin layer. The filler is easily washed away by the resin flow.

本発明において、樹脂層2の表面の傾斜2b、起伏2cの存在は、フィラー含有フィルムの断面を走査型電子顕微鏡で観察することにより確認することができ、面視野観察においても確認できる。光学顕微鏡、金属顕微鏡でも傾斜2b、起伏2cの観察は可能である。また、傾斜2b、起伏2cの大きさは画像観察時の焦点調整などで確認することもできる。前述のようにヒートプレスにより傾斜または起伏を減少させた後であっても、残存する傾斜または起伏を、上述と同様の手法で確認することができる。 In the present invention, the presence of the inclination 2b and the undulation 2c on the surface of the resin layer 2 can be confirmed by observing the cross section of the filler-containing film with a scanning electron microscope, and can also be confirmed by the surface field observation. It is possible to observe the inclination 2b and the undulation 2c with an optical microscope and a metallurgical microscope. Further, the magnitudes of the inclination 2b and the undulation 2c can be confirmed by adjusting the focus at the time of observing the image. Even after the inclination or undulation is reduced by heat pressing as described above, the remaining inclination or undulation can be confirmed by the same method as described above.

<フィラー含有フィルムの変形態様>
(第2の樹脂層)
本発明のフィラー含有フィルムは、図9に示すフィラー含有フィルム10Hのように、フィラー分散層3の樹脂層2の傾斜2bが形成されている面に、該樹脂層2よりも好ましくは最低溶融粘度が低い第2の樹脂層4を積層してもよい。第2の樹脂層および後述する第3の樹脂層はフィラー分散層に分散しているフィラー1を含有しない層になる。また図10に示すフィラー含有フィルム10Iのように、フィラー分散層3の樹脂層2の傾斜2bが形成されていない面に、該樹脂層2よりも最低溶融粘度が低い第2の樹脂層4を積層してもよい。傾斜2bに代えて起伏2cが形成されている場合も同様である。
<Deformation mode of filler-containing film>
(Second resin layer)
The filler-containing film of the present invention has a lower melt viscosity than the resin layer 2 on the surface of the filler dispersion layer 3 on which the inclination 2b of the resin layer 2 is formed, as in the filler-containing film 10H shown in FIG. The second resin layer 4 having a low viscosity may be laminated. The second resin layer and the third resin layer described later are layers that do not contain the filler 1 dispersed in the filler dispersion layer. Further, as in the filler-containing film 10I shown in FIG. 10, a second resin layer 4 having a lower minimum melt viscosity than the resin layer 2 is formed on the surface of the resin layer 2 of the filler dispersion layer 3 on which the inclination 2b is not formed. It may be laminated. The same applies when the undulation 2c is formed instead of the inclination 2b.

第2の樹脂層4もフィラー含有フィルムの用途に応じて絶縁性又は導電性にすることができる。第2の樹脂層4を積層すると、フィラー含有フィルムを介して対峙する2つの物品を熱圧着する場合に、それらの接着性を向上させることができ、特に、フィラー含有フィルムを、第2の樹脂層として絶縁性樹脂層を有する異方性導電フィルムとし、電子部品を異方性導電接続するときには、電子部品の電極やバンプによって形成される空間を第2の樹脂層で充填し、電子部品同士の接着性を向上させることができる。 The second resin layer 4 can also be made insulating or conductive depending on the use of the filler-containing film. By laminating the second resin layer 4, it is possible to improve the adhesiveness between two articles facing each other via the filler-containing film, and in particular, the filler-containing film can be attached to the second resin. An anisotropic conductive film having an insulating resin layer is used as a layer, and when electronic components are anisotropically conductively connected, the space formed by the electrodes and bumps of the electronic components is filled with a second resin layer, and the electronic components are connected to each other. Adhesiveness can be improved.

第2の樹脂層4を有するフィラー含有フィルムを用いて対向する物品同士を接続する場合、第2の樹脂層4が傾斜2bの形成面上にあるか否かに関わらず第2の樹脂層4が、熱圧着ツールで加圧する物品側にあること、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、熱圧着ツールで加圧するICチップ等の第1電子部品側にあること(言い換えると、樹脂層2がステージに載置される基板等の第2電子部品側にあること)が好ましい。このようにすることで、フィラーの不本意な移動を避けることができ、異方性導電フィルムにおいては異方性導電接続時の導電粒子の捕捉性を向上させることができる。傾斜2bが起伏2cであっても同様である。なお、第1電子部品と第2電子部品を異方性導電フィルムを用いて接続する場合、通常はICチップ等の第1電子部品を押圧治具側とし、基板等の第2電子部品をステージ側とし、異方性導電フィルムを第2電子部品と仮圧着した後に、第1電子部品と第2電子部品を本圧着するが、第2電子部品の熱圧着領域のサイズ等によっては、異方性導電フィルムを第1電子部品に仮貼りした後に、第1電子部品と第2電子部品を本圧着する。 When the opposing articles are connected to each other by using the filler-containing film having the second resin layer 4, the second resin layer 4 has the second resin layer 4 regardless of whether or not the second resin layer 4 is on the forming surface of the inclined 2b. However, it is on the side of the article to be pressed by the thermocompression bonding tool, and when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, it is on the side of the first electronic component such as an IC chip to be pressed by the thermocompression bonding tool (in other words). , The resin layer 2 is on the side of the second electronic component such as the substrate on which the stage is placed). By doing so, it is possible to avoid unintentional movement of the filler, and in the anisotropic conductive film, it is possible to improve the capture property of the conductive particles at the time of anisotropic conductive connection. The same applies even if the inclination 2b is an undulation 2c. When connecting the first electronic component and the second electronic component using an anisotropic conductive film, usually the first electronic component such as an IC chip is on the pressing jig side and the second electronic component such as a substrate is set as a stage. On the side, after the anisotropic conductive film is temporarily crimped to the second electronic component, the first electronic component and the second electronic component are mainly crimped, but it is different depending on the size of the thermal crimping region of the second electronic component. After the property conductive film is temporarily attached to the first electronic component, the first electronic component and the second electronic component are finally crimped.

樹脂層2と第2の樹脂層4との最低溶融粘度は、差があるほど、フィラー含有フィルムを介して接続する2つの物品間の空間が第2の樹脂層4で充填され易くなる。したがって、第1電子部品と第2電子部品を異方性導電接続する場合には、電子部品の電極やバンプによって形成される空間が第2の絶縁性樹脂層4で充填されやすくなり、電子部品同士の接着性を向上させる効果が期待できる。また、この差があるほど導電粒子分散層において導電粒子を保持している絶縁性樹脂層2の移動量が第2の樹脂層4に対して相対的に小さくなるため、端子における導電粒子の捕捉性が向上しやすくなる。 The greater the difference in the minimum melt viscosity between the resin layer 2 and the second resin layer 4, the easier it is for the second resin layer 4 to fill the space between the two articles connected via the filler-containing film. Therefore, when the first electronic component and the second electronic component are anisotropically conductively connected, the space formed by the electrodes and bumps of the electronic component is easily filled with the second insulating resin layer 4, and the electronic component is easily filled. The effect of improving the adhesiveness between each other can be expected. Further, as this difference increases, the amount of movement of the insulating resin layer 2 holding the conductive particles in the conductive particle dispersion layer becomes relatively smaller than that of the second resin layer 4, so that the conductive particles are captured at the terminals. It becomes easier to improve the sex.

樹脂層2と第2の樹脂層4との最低溶融粘度比は、実用上は、樹脂層2と第2の樹脂層4の層厚の比率にもよるが、好ましくは2以上、より好ましくは5以上、さらに好ましくは8以上である。一方、この比が大きすぎると長尺のフィラー含有フィルムを巻装体にした場合に、樹脂のはみだしやブロッキングが生じる虞があるので、実用上は15以下が好ましい。第2の樹脂層4の好ましい最低溶融粘度は、より具体的には、上述の比を満たし、かつ3000Pa・s以下、より好ましくは2000Pa・s以下であり、特に100~2000Pa・sである。 The minimum melt viscosity ratio between the resin layer 2 and the second resin layer 4 depends on the ratio of the layer thicknesses of the resin layer 2 and the second resin layer 4 in practice, but is preferably 2 or more, more preferably. It is 5 or more, more preferably 8 or more. On the other hand, if this ratio is too large, resin squeeze out or blocking may occur when a long filler-containing film is used as a wound body, so that the ratio is preferably 15 or less in practice. More specifically, the minimum melt viscosity of the second resin layer 4 satisfies the above ratio and is 3000 Pa · s or less, more preferably 2000 Pa · s or less, and particularly 100 to 2000 Pa · s.

なお、第2の樹脂層4は、樹脂層2と同様の樹脂組成物において、粘度を調整することにより形成することができる。 The second resin layer 4 can be formed by adjusting the viscosity in the same resin composition as the resin layer 2.

第2の樹脂層4の厚さは、フィラー含有フィルムの用途に応じて適宜設定することができる。第2の樹脂層4の積層工程の難易度を過度に上げない点からは、一般にフィラーの粒子径の0.2~50倍とすることが好ましい。また、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルム10H、10Iとする場合には、第2の樹脂層4の層厚は、好ましくは4~20μmであり、また、導電粒子径の好ましくは1~8倍である。 The thickness of the second resin layer 4 can be appropriately set according to the use of the filler-containing film. From the viewpoint of not excessively increasing the difficulty of the laminating step of the second resin layer 4, it is generally preferable to set the particle size to 0.2 to 50 times the particle size of the filler. When the filler-containing film is an anisotropic conductive film 10H or 10I, the layer thickness of the second resin layer 4 is preferably 4 to 20 μm, and the conductive particle diameter is preferably 1 to 8. It is double.

また、フィラー含有フィルム10H、10Iにおいて、第2の樹脂層4の層厚はフィラー含有フィルムの用途によって定めることができ、熱圧着する物品や熱圧着条件に影響される部分があるために特に限定はされないが、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、好ましくは4~20μmである。または、導電粒子径に対して、好ましくは1~8倍である。 Further, in the filler-containing films 10H and 10I, the layer thickness of the second resin layer 4 can be determined depending on the use of the filler-containing film, and is particularly limited because there are parts to be thermocompression-bonded and parts affected by thermocompression-bonding conditions. However, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, it is preferably 4 to 20 μm. Alternatively, it is preferably 1 to 8 times the diameter of the conductive particle.

また、樹脂層2と第2の樹脂層4を合わせたフィラー含有フィルム10H、10I全体の最低溶融粘度は、フィラー含有フィルムの用途や、樹脂層2と第2の樹脂層4の厚みの比率等に応じて定めるが、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合、実用上は8000Pa・s以下とし、バンプ間への充填を行い易くするために200~7000Pa・sとしてもよく、好ましくは、200~4000Pa・sである。 Further, the minimum melt viscosity of the filler-containing film 10H and 10I in which the resin layer 2 and the second resin layer 4 are combined is determined by the use of the filler-containing film, the ratio of the thickness of the resin layer 2 and the second resin layer 4, and the like. However, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film, it may be practically 8000 Pa · s or less, and 200 to 7000 Pa · s may be used to facilitate filling between bumps, preferably 200 to 7000 Pa · s. , 200-4000 Pa · s.

(第3の樹脂層)
本発明のフィラー含有フィルムでは、第2の樹脂層4と樹脂層2を挟んで反対側に第3の樹脂層が設けられていてもよい。第3の樹脂層も、フィラー含有フィルムの用途に応じて絶縁性又は導電性とすることができる。例えば、フィラー含有フィルムを、絶縁性の第3の樹脂層を有する異方性導電フィルムとした場合に、該第3の樹脂層をタック層として機能させることができる。フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合、第3の樹脂層は、第2の樹脂層と同様に、電子部品の電極やバンプによって形成される空間を充填させるために設けてもよい。
(Third resin layer)
In the filler-containing film of the present invention, a third resin layer may be provided on the opposite side of the second resin layer 4 and the resin layer 2. The third resin layer can also be made insulating or conductive depending on the use of the filler-containing film. For example, when the filler-containing film is an anisotropic conductive film having an insulating third resin layer, the third resin layer can function as a tack layer. When the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the third resin layer may be provided to fill the space formed by the electrodes and bumps of the electronic component, similarly to the second resin layer.

第3の樹脂層の樹脂組成、粘度及び厚みは第2の樹脂層と同様でもよく、異なっていても良い。樹脂層2と第2の樹脂層4と第3の樹脂層を合わせたフィラー含有フィルムの最低溶融粘度は特に制限はないが、8000Pa・s以下としてもよく、200~7000Pa・sであってもよく、200~4000Pa・sとすることもできる。 The resin composition, viscosity and thickness of the third resin layer may be the same as or different from those of the second resin layer. The minimum melt viscosity of the filler-containing film obtained by combining the resin layer 2, the second resin layer 4, and the third resin layer is not particularly limited, but may be 8000 Pa · s or less, or 200 to 7000 Pa · s. Often, it can be set to 200 to 4000 Pa · s.

(その他の積層態様)
フィラー含有フィルムの用途によっては、フィラー分散層を積層してもよく、積層したフィラー分散層間に、第2の樹脂層のようにフィラーを含有していない層を介在させてもよく、更に最外層に第2の樹脂層や第3の樹脂層を設けてもよい。
(Other stacking modes)
Depending on the use of the filler-containing film, a filler dispersion layer may be laminated, or a layer not containing a filler such as a second resin layer may be interposed between the laminated filler dispersion layers, and further, an outermost layer. A second resin layer or a third resin layer may be provided on the surface.

<フィラー含有フィルムの製造方法>
本発明のフィラー含有フィルムの製造方法は、フィラーが樹脂層に分散しているフィラー分散層を形成する工程を有する。このフィラー分散層を形成する工程は、フィラーを樹脂層表面に、特定の面積占有率で保持させる工程と、樹脂層に保持させたフィラーを該樹脂層に押し込む工程を有する。
<Manufacturing method of filler-containing film>
The method for producing a filler-containing film of the present invention includes a step of forming a filler dispersion layer in which the filler is dispersed in the resin layer. The step of forming the filler dispersion layer includes a step of holding the filler on the surface of the resin layer at a specific area occupancy rate and a step of pushing the filler held in the resin layer into the resin layer.

このうち、フィラーを樹脂層表面に保持させる工程では、樹脂層の表面に保持させるフィラーの粒子径のCV値を20%以下とする。また、フィラーが樹脂層の表面で分散し、且つ次式で算出されるフィラーの面積占有率が0.3%以上となるようにフィラーを樹脂層の表面に保持させる。 Among these, in the step of holding the filler on the surface of the resin layer, the CV value of the particle size of the filler held on the surface of the resin layer is set to 20% or less. Further, the filler is held on the surface of the resin layer so that the filler is dispersed on the surface of the resin layer and the area occupancy of the filler calculated by the following equation is 0.3% or more.

面積占有率(%)=[平面視におけるフィラーの個数密度]×[フィラー1個の平面視面積の平均]×100 Area occupancy (%) = [Number density of fillers in plan view] x [Average of area in plan view of one filler] x 100

一方、樹脂層に保持させたフィラーを該樹脂層に押し込む工程では、フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して傾斜または起伏を有するように、樹脂層の表面に保持させたフィラーを樹脂層に押し込む。 On the other hand, in the step of pushing the filler held in the resin layer into the resin layer, the surface of the resin layer in the vicinity of the filler has an inclination or undulation with respect to the tangent plane of the resin layer in the central portion between the adjacent fillers. , The filler held on the surface of the resin layer is pushed into the resin layer.

フィラーを押し込む樹脂層は、前術の起伏2bまたは傾斜2cを形成できる限り特に制限はないが、最低溶融粘度を1100Pa・s以上、60℃における粘度を3000Pa・s以上とすることが好ましい。中でも、最低溶融粘度は、好ましくは1500Pa・s以上、より好ましくは2000Pa・s以上、さらに好ましくは3000~15000Pa・s、特に好ましくは3000~10000Pa・sであり、60℃における粘度は、下限は好ましくは3000Pa・s以上、より好ましくは4000Pa・s以上、さらに好ましくは4500Pa・s以上であり、上限は、好ましくは20000Pa・s以下、より好ましくは15000Pa・s以下、更に好ましくは10000Pa・s以下である。 The resin layer into which the filler is pushed is not particularly limited as long as it can form the undulations 2b or the inclination 2c of the previous operation, but it is preferable that the minimum melt viscosity is 1100 Pa · s or more and the viscosity at 60 ° C. is 3000 Pa · s or more. Above all, the minimum melt viscosity is preferably 1500 Pa · s or more, more preferably 2000 Pa · s or more, further preferably 3000 to 15000 Pa · s, particularly preferably 3000 to 10000 Pa · s, and the lower limit of the viscosity at 60 ° C. is It is preferably 3000 Pa · s or more, more preferably 4000 Pa · s or more, further preferably 4500 Pa · s or more, and the upper limit is preferably 20000 Pa · s or less, more preferably 15000 Pa · s or less, still more preferably 10000 Pa · s or less. Is.

フィラー含有フィルムがフィラー分散層3の単層から形成されている場合、本発明のフィラー含有フィルムは、例えば、樹脂層2の表面にフィラー1を所定の配列で保持させ、そのフィラー1を平板又はローラーで樹脂層に押し込むことにより製造される。なお、埋込率100%超のフィラー含有フィルムを製造する場合に、フィラーの配列に対応した凸部を有する押し板で押し込んでもよい。 When the filler-containing film is formed from a single layer of the filler dispersion layer 3, in the filler-containing film of the present invention, for example, the filler 1 is held on the surface of the resin layer 2 in a predetermined arrangement, and the filler 1 is flat or flat. Manufactured by pushing into the resin layer with a roller. When producing a filler-containing film having an embedding rate of more than 100%, the film may be pressed by a pressing plate having a convex portion corresponding to the arrangement of the filler.

ここで、樹脂層2におけるフィラー1の埋込量は、フィラー1の押し込み時の押圧力、温度等により調整することができる。また、傾斜2b、起伏2cの形状及び深さは、押し込み時の絶縁性樹脂層2の粘度、押込速度、温度等により調整する。 Here, the amount of the filler 1 embedded in the resin layer 2 can be adjusted by the pressing pressure at the time of pressing the filler 1, the temperature, and the like. Further, the shape and depth of the inclination 2b and the undulation 2c are adjusted by the viscosity of the insulating resin layer 2 at the time of pushing, the pushing speed, the temperature and the like.

樹脂層2にフィラー1を保持させる手法としては、公知の手法を利用することができる。例えば、樹脂層2にフィラー1を直接散布する、あるいは二軸延伸させることのできるフィルムにフィラー1を単層で付着させ、そのフィルムを二軸延伸し、その延伸させたフィルムに樹脂層2を押圧してフィラーを樹脂層2に転写することにより、樹脂層2にフィラー1を保持させる。また、転写型にフィラーを充填し、そのフィラーを樹脂層2に転写することにより、樹脂層2にフィラー1を保持させることもできる。 As a method for retaining the filler 1 in the resin layer 2, a known method can be used. For example, the filler 1 is directly sprayed on the resin layer 2, or the filler 1 is attached as a single layer to a film that can be biaxially stretched, the film is biaxially stretched, and the resin layer 2 is applied to the stretched film. By pressing and transferring the filler to the resin layer 2, the resin layer 2 holds the filler 1. Further, the filler 1 can be held in the resin layer 2 by filling the transfer mold with the filler and transferring the filler to the resin layer 2.

転写型を使用して樹脂層2にフィラー1を保持させる場合、転写型としては、例えば、シリコン、各種セラミックス、ガラス、ステンレススチールなどの金属等の無機材料や、各種樹脂等の有機材料などに対し、フォトリソグラフ法等の公知の開口形成方法によって開口を形成したもの、印刷法を応用したものを使用することができる。また、転写型は、板状、ロール状等の形状をとることができる。なお、本発明は上記の手法で限定されるものではない。 When the filler 1 is held in the resin layer 2 by using a transfer mold, the transfer mold may be used as an inorganic material such as a metal such as silicon, various ceramics, glass or stainless steel, or an organic material such as various resins. On the other hand, those in which the openings are formed by a known opening forming method such as a photolithograph method and those to which a printing method is applied can be used. Further, the transfer type can take a shape such as a plate shape or a roll shape. The present invention is not limited to the above method.

また、フィラーを押し込んだ樹脂層の、該押し込み側の表面、又はその反対面に、樹脂層よりも低粘度の第2の樹脂層を積層することができる。 Further, a second resin layer having a viscosity lower than that of the resin layer can be laminated on the surface of the resin layer on which the filler is pressed or on the opposite surface thereof.

フィラー含有フィルムと物品との圧着を工業的生産ラインで経済的に行えるようにするため、フィラー含有フィルムはある程度の長尺に製造することが好ましい。そこでフィラー含有フィルムは長さを、好ましくは5m以上、より好ましくは10m以上、さらに好ましくは25m以上に製造する。一方、フィラー含有フィルムを過度に長くすると、既存の圧着装置を使用することが困難になり、取り扱い性も劣る。そこで、フィラー含有フィルムは、その長さを好ましくは5000m以下、より好ましくは1000m以下、さらに好ましくは500m以下に製造する。また、このような長尺のフィラー含有フィルムは、巻芯に巻かれた巻装体とすることが取り扱い性に優れる点から好ましい。 In order to economically crimp the filler-containing film to the article on an industrial production line, it is preferable to manufacture the filler-containing film to a certain length. Therefore, the filler-containing film is produced to have a length of preferably 5 m or more, more preferably 10 m or more, still more preferably 25 m or more. On the other hand, if the filler-containing film is made excessively long, it becomes difficult to use an existing crimping device, and the handleability is also inferior. Therefore, the filler-containing film is manufactured to have a length of preferably 5000 m or less, more preferably 1000 m or less, and further preferably 500 m or less. Further, it is preferable to use such a long filler-containing film as a wound body wound around a winding core from the viewpoint of excellent handleability.

<フィラー含有フィルムの使用方法>
本発明のフィラー含有フィルムは、従前のフィラー含有フィルムと同様に物品に貼り合わせて使用することができ、フィラー含有フィルムを貼り合わせることができれば物品に特に制限はない。フィラー含有フィルムの用途に応じた種々の物品に圧着により、好ましくは熱圧着により貼着することができる。この貼り合わせ時には光照射を利用してもよく、熱と光を併用してもよい。例えば、フィラー含有フィルムの樹脂層が、該フィラー含有フィルムを貼り合わせる物品に対して十分な粘着性を有する場合、フィラー含有フィルムの樹脂層を物品に軽く押し付けることによりフィラー含有フィルムが一つの物品の表面に貼着したフィルム貼着体を得ることができる。この場合に、物品の表面は平面に限られず、凹凸があってもよく、全体として屈曲していてもよい。物品がフィルム状又は平板状である場合には、圧着ローラーを用いてフィラー含有フィルムを物品に貼り合わせてもよい。これにより、フィラー含有フィルムのフィラーと物品を直接的に接合させることもできる。
<How to use the filler-containing film>
The filler-containing film of the present invention can be used by being bonded to an article in the same manner as the conventional filler-containing film, and the article is not particularly limited as long as the filler-containing film can be bonded to the article. The filler-containing film can be attached to various articles according to the intended use by thermocompression bonding, preferably thermocompression bonding. At the time of this bonding, light irradiation may be used, or heat and light may be used in combination. For example, when the resin layer of the filler-containing film has sufficient adhesiveness to the article to which the filler-containing film is attached, the filler-containing film can be used as one article by lightly pressing the resin layer of the filler-containing film against the article. A film-attached body attached to the surface can be obtained. In this case, the surface of the article is not limited to a flat surface, and may be uneven or may be bent as a whole. When the article is in the form of a film or a flat plate, the filler-containing film may be attached to the article using a pressure-bonding roller. Thereby, the filler of the filler-containing film and the article can be directly bonded.

また、対向する第1物品と第2物品の間にフィラー含有フィルムを介在させ、熱圧着ローラーや圧着ツールで対向する2つの物品を接合し、その物品間でフィラーが挟持されるようにしてもよい。また、フィラーと物品とを直接接触させないようにしてフィラー含有フィルムを物品で挟み込むようにしてもよい。 Further, even if a filler-containing film is interposed between the first article and the second article facing each other and the two articles facing each other are joined by a thermocompression bonding roller or a crimping tool, the filler is sandwiched between the articles. good. Further, the filler-containing film may be sandwiched between the articles so that the filler and the article do not come into direct contact with each other.

また、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合、熱圧着ツールを用いて異方性導電フィルムを、ICチップ、ICモジュール、FPCなどの第1電子部品と、FPC、ガラス基板、プラスチック基板、リジッド基板、セラミック基板などの第2電子部品との異方性導電接続に使用することができる。本発明の異方性導電フィルムを用いてICチップやウェーハーをスタックして多層化してもよい。なお、本発明の異方性導電フィルムで接続する電子部品は、上述の電子部品に限定されるものではない。近年、多様化している種々の電子部品に使用することができる。 When the filler-containing film is an anisotropic conductive film, the anisotropic conductive film is used with a first electronic component such as an IC chip, an IC module, or an FPC, and an FPC, a glass substrate, or a plastic substrate. , Can be used for anisotropic conductive connection with a second electronic component such as a rigid substrate or a ceramic substrate. IC chips and wafers may be stacked using the anisotropic conductive film of the present invention to form multiple layers. The electronic components connected by the anisotropic conductive film of the present invention are not limited to the above-mentioned electronic components. It can be used for various electronic components that have been diversified in recent years.

したがって、本発明は、本発明のフィラー含有フィルムを種々の物品に熱圧着により貼着した貼合体や、貼合体の製造方法を包含する。特に、フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとする場合には、異方性導電フィルムを用いて第1電子部品と第2電子部品を異方性導電接続する接続構造体の製造方法や、それにより得られた接続構造体、即ち、本発明の異方性導電フィルムにより第1電子部品と第2電子部品が異方性導電接続されている接続構造体も包含する。 Therefore, the present invention includes a bonded body in which the filler-containing film of the present invention is bonded to various articles by thermocompression bonding, and a method for producing the bonded body. In particular, when the filler-containing film is used as an anisotropic conductive film, a method for manufacturing a connection structure for anisotropically conductively connecting the first electronic component and the second electronic component using the anisotropic conductive film, and a method thereof. The connection structure obtained by the above, that is, the connection structure in which the first electronic component and the second electronic component are anisotropically conductively connected by the anisotropic conductive film of the present invention is also included.

異方性導電フィルムを用いた電子部品の接続方法としては、異方性導電フィルムが導電粒子分散層3の単層からなる場合、各種基板などの第2電子部品に対し、異方性導電フィルムの導電粒子1が表面に埋め込まれている側から仮貼りして仮圧着し、仮圧着した異方性導電フィルムの導電粒子1が表面に埋め込まれていない側にICチップ等の第1電子部品を合わせ、熱圧着することにより製造することができる。異方性導電フィルムの絶縁性樹脂層に熱重合開始剤と熱重合性化合物だけでなく、光重合開始剤と光重合性化合物(熱重合性化合物と同一でもよい)が含まれている場合、光と熱を併用した圧着方法でもよい。このようにすれば、導電粒子の不本意な移動は最小限に抑えることができる。また、導電粒子が埋め込まれていない側を第2電子部品に仮貼りして使用してもよい。尚、第2電子部品ではなく、第1電子部品に異方性導電フィルムを仮貼りすることもできる。 As a method of connecting electronic components using an anisotropic conductive film, when the anisotropic conductive film is composed of a single layer of the conductive particle dispersion layer 3, the anisotropic conductive film is attached to a second electronic component such as various substrates. The first electronic component such as an IC chip is temporarily attached from the side where the conductive particles 1 are embedded in the surface and temporarily pressure-bonded, and the conductive particles 1 of the anisotropic conductive film which is temporarily pressure-bonded are not embedded in the surface. It can be manufactured by combining and thermocompression bonding. When the insulating resin layer of the anisotropic conductive film contains not only the thermopolymerization initiator and the thermopolymerizable compound but also the photopolymerization initiator and the photopolymerizable compound (which may be the same as the thermopolymerizable compound). A crimping method using both light and heat may be used. In this way, the unintentional movement of the conductive particles can be minimized. Further, the side on which the conductive particles are not embedded may be temporarily attached to the second electronic component for use. It is also possible to temporarily attach the anisotropic conductive film to the first electronic component instead of the second electronic component.

また、異方性導電フィルムが、導電粒子分散層3と第2の絶縁性樹脂層4の積層体から形成されている場合、導電粒子分散層3を各種基板などの第2電子部品に仮貼りして仮圧着し、仮圧着した異方性導電フィルムの第2の絶縁性樹脂層4側にICチップ等の第1電子部品をアライメントして載置し、熱圧着する。異方性導電フィルムの第2の絶縁性樹脂層4側を第1電子部品に仮貼りしてもよい。また、導電粒子分散層3側を第1電子部品に仮貼りして使用することもできる。 When the anisotropic conductive film is formed of a laminate of the conductive particle dispersion layer 3 and the second insulating resin layer 4, the conductive particle dispersion layer 3 is temporarily attached to a second electronic component such as various substrates. Then, the temporary crimping is performed, and the first electronic component such as an IC chip is aligned and placed on the second insulating resin layer 4 side of the temporarily crimped anisotropic conductive film, and the heat crimping is performed. The second insulating resin layer 4 side of the anisotropic conductive film may be temporarily attached to the first electronic component. Further, the conductive particle dispersion layer 3 side can be temporarily attached to the first electronic component for use.

以下、本発明のフィラー含有フィルムの一態様である異方性導電フィルムについて、実施例により具体的に説明する。 Hereinafter, the anisotropic conductive film, which is one aspect of the filler-containing film of the present invention, will be specifically described with reference to Examples.

実施例1~11、比較例1~2
(1)異方性導電フィルムの製造
表1に示した配合で、絶縁性樹脂層及び第2の絶縁性樹脂層を形成する樹脂組成物をそれぞれ調製した。
Examples 1 to 11 and Comparative Examples 1 to 2.
(1) Production of Anisotropic Conductive Film A resin composition for forming an insulating resin layer and a second insulating resin layer was prepared with the formulations shown in Table 1, respectively.

絶縁性樹脂層を形成する樹脂組成物をバーコーターでフィルム厚さ50μmのPETフィルム上に塗布し、80℃のオーブンにて5分間乾燥させ、PETフィルム上に表2に示す厚さの絶縁性樹脂層を形成した。同様にして、第2の絶縁性樹脂層を、表2に示す厚さでPETフィルム上に形成した。 The resin composition forming the insulating resin layer is applied on a PET film having a film thickness of 50 μm with a bar coater, dried in an oven at 80 ° C. for 5 minutes, and the insulating property having the thickness shown in Table 2 is shown on the PET film. A resin layer was formed. Similarly, a second insulating resin layer was formed on the PET film with the thickness shown in Table 2.

Figure 0007087305000002
Figure 0007087305000002

一方、導電粒子1が平面視で図1Aに示す正方格子配列で粒子間距離が導電粒子の粒子径と等しくなり、導電粒子の個数密度が28000個/mm2となるように、金型を作製した。即ち、金型の凸部パターンが正方格子配列で、格子軸における凸部のピッチが平均導電粒子径(3μm)の2倍であり、格子軸と異方性導電フィルムの短手方向(端子の長手方向)とのなす角度θが15°となる金型を作製し、公知の透明性樹脂のペレットを溶融させた状態で該金型に流し込み、冷やして固めることで、凹みが図1Aに示す配列パターンの樹脂型を形成した。 On the other hand, a mold is prepared so that the conductive particles 1 have a square lattice arrangement shown in FIG. 1A in a plan view, the distance between the particles is equal to the particle diameter of the conductive particles, and the number density of the conductive particles is 28,000 / mm 2 . did. That is, the convex part pattern of the mold is a square lattice arrangement, the pitch of the convex parts on the lattice axis is twice the average conductive particle diameter (3 μm), and the lattice axis and the anisotropic conductive film are in the lateral direction (terminal). A mold having an angle θ formed with (longitudinal direction) of 15 ° is produced, and the pellets of known transparent resin are poured into the mold in a molten state, cooled and hardened, whereby the dent is shown in FIG. 1A. A resin mold of an arrangement pattern was formed.

導電粒子として、金属被覆樹脂粒子(積水化学工業(株)、AUL703、平均粒子径3μm)を用意し、この導電粒子を樹脂型の凹みに充填し、その上に上述の絶縁性樹脂層を被せ、60℃、0.5MPaで押圧することで貼着させた。そして、型から絶縁性樹脂層を剥離し、絶縁性樹脂層上の導電粒子を、加圧(押圧条件:60~70℃、0.5MPa)することで絶縁性樹脂層に押し込み、導電粒子分散層の単層からなる異方性導電フィルムを作製した(実施例6~11及び比較例2)。導電粒子の埋め込みの状態は、押し込み条件でコントロールした。なお、使用した金属被覆樹脂粒子のCV値はFPIA-3000(マルバーン社)を用いて、粒子個数1000個以上で測定したところ20%以下であった。 Metal-coated resin particles (Sekisui Chemical Co., Ltd., AUL703, average particle diameter of 3 μm) are prepared as conductive particles, and the conductive particles are filled in a resin mold recess and covered with the above-mentioned insulating resin layer. , 60 ° C., 0.5 MPa to attach. Then, the insulating resin layer is peeled off from the mold, and the conductive particles on the insulating resin layer are pressed into the insulating resin layer by pressurizing (pressing conditions: 60 to 70 ° C., 0.5 MPa) to disperse the conductive particles. An anisotropic conductive film composed of a single layer was prepared (Examples 6 to 11 and Comparative Example 2). The state of embedding of conductive particles was controlled by pushing conditions. The CV value of the metal-coated resin particles used was 20% or less when measured with 1000 or more particles using FPIA-3000 (Malburn Co., Ltd.).

こうして製造した異方性導電フィルムにおける導電粒子の面積占有率は、
28000個/mm×(1.5×1.5×3.14×10-6)×100
=19.8%である。
The area occupancy of the conductive particles in the anisotropic conductive film thus produced is
28,000 pieces / mm 2 x (1.5 x 1.5 x 3.14 x 10 -6 ) x 100
= 19.8%.

また、同様に作製した導電粒子分散層に、第2の絶縁性樹脂層を積層することにより2層タイプの異方性導電フィルムを作製した(実施例1~5、比較例1)。 Further, a two-layer type anisotropic conductive film was produced by laminating a second insulating resin layer on the similarly produced conductive particle dispersion layer (Examples 1 to 5 and Comparative Example 1).

(2)埋込状態
各実施例1~11及び比較例1~2の異方性導電フィルムを、導電粒子を通る切断線で切断し、その断面を金属顕微鏡で観察した。また、導電粒子が異方性導電フィルムの表面に露出しているか、導電粒子が異方性導電フィルムのフィルム表面近傍にある実施例4~11、比較例2について、そのフィルム表面を金属顕微鏡で観察した。図11Aに実施例4の上面写真、図11Bに実施例8の上面写真を示す。
(2) Embedded State The anisotropic conductive films of Examples 1 to 11 and Comparative Examples 1 and 2 were cut along a cutting line passing through the conductive particles, and the cross section thereof was observed with a metallurgical microscope. Further, with respect to Examples 4 to 11 and Comparative Example 2 in which the conductive particles are exposed on the surface of the anisotropic conductive film or the conductive particles are in the vicinity of the film surface of the anisotropic conductive film, the film surface thereof is measured with a metallurgical microscope. Observed. 11A shows a top photograph of Example 4, and FIG. 11B shows a top photograph of Example 8.

実施例1~6、9~11及び比較例1では、導電粒子が絶縁性樹脂層から露出していた。このうち実施例1~6、9~11ではその導電粒子の周りの絶縁性樹脂層表面に傾斜2bが観察され、その周囲の表面部分(図11Aの点線の外側部分)が平坦であることが観察された。一方、比較例1では導電粒子の周りに傾斜は観察されなかった。 In Examples 1 to 6, 9 to 11 and Comparative Example 1, the conductive particles were exposed from the insulating resin layer. Of these, in Examples 1 to 6 and 9 to 11, an inclination 2b was observed on the surface of the insulating resin layer around the conductive particles, and the surrounding surface portion (the outer portion of the dotted line in FIG. 11A) was flat. Observed. On the other hand, in Comparative Example 1, no inclination was observed around the conductive particles.

実施例8では導電粒子が絶縁性樹脂層に完全に埋め込まれており、導電粒子が絶縁性樹脂層から露出していないが、導電粒子の真上の絶縁性樹脂層表面に起伏2cが観察され、また、その周囲の表面部分(図11Bの点線の外側部分)が平坦であることが観察された。比較例2は埋込率が100%よりも若干大きく、導電粒子が樹脂層から露出していないが、樹脂層の表面は平坦で、導電粒子の真上の樹脂層表面にも起伏は観察されなかった。 In Example 8, the conductive particles are completely embedded in the insulating resin layer, and the conductive particles are not exposed from the insulating resin layer, but undulations 2c are observed on the surface of the insulating resin layer directly above the conductive particles. In addition, it was observed that the surrounding surface portion (the outer portion of the dotted line in FIG. 11B) was flat. In Comparative Example 2, the embedding rate was slightly larger than 100% and the conductive particles were not exposed from the resin layer, but the surface of the resin layer was flat and undulations were observed on the surface of the resin layer directly above the conductive particles. There wasn't.

なお、実施例7の異方性導電フィルムは、実施例6の傾斜2bと実施例8の起伏2cとが混在した例である。絶縁性樹脂層から露出している導電粒子の周りの絶縁性樹脂層表面に傾斜2bが観察され、また、その周囲の表面部分が平坦であることが観察された。他方、絶縁性樹脂層に完全に埋め込まれた導電粒子の真上の絶縁性樹脂層表面に起伏2cが観察され、その周囲の表面部分が平坦であることが観察された。 The anisotropic conductive film of Example 7 is an example in which the inclination 2b of Example 6 and the undulation 2c of Example 8 are mixed. Inclined 2b was observed on the surface of the insulating resin layer around the conductive particles exposed from the insulating resin layer, and the surrounding surface portion was observed to be flat. On the other hand, undulations 2c were observed on the surface of the insulating resin layer directly above the conductive particles completely embedded in the insulating resin layer, and it was observed that the surrounding surface portion was flat.

(3)評価
(1)で作製した実施例及び比較例の異方性導電フィルムに対し、以下のようにして(a)初期導通抵抗、(b)導通信頼性、(c)粒子捕捉性を測定ないし評価した。結果を表2に示す。
(3) Evaluation With respect to the anisotropic conductive films of Examples and Comparative Examples produced in (1), (a) initial conduction resistance, (b) conduction reliability, and (c) particle capture property were determined as follows. Measured or evaluated. The results are shown in Table 2.

(a)初期導通抵抗
各実施例及び比較例の異方性導電フィルムを、接続に十分な面積で截断し、導通特性の評価用ICとガラス基板との間に挟み、加熱加圧(180℃、60MPa、5秒)して各評価用接続物を得、得られた評価用接続物の導通抵抗を4端子法で測定した。初期導通抵抗は、実用上B評価以上であれば好ましく、A評価であればより好ましい。C評価であっても、2Ω以下であれば実用上問題はない。
(A) Initial conduction resistance The anisotropic conductive films of each Example and Comparative Example are cut in an area sufficient for connection, sandwiched between the IC for evaluating conduction characteristics and the glass substrate, and heated and pressed (180 ° C.). , 60 MPa, 5 seconds) to obtain each evaluation connection, and the conduction resistance of the obtained evaluation connection was measured by the 4-terminal method. Practically, the initial conduction resistance is preferably B evaluation or higher, and more preferably A evaluation. Even if it is C evaluation, there is no practical problem if it is 2Ω or less.

ここで、評価用ICとガラス基板は、それらの端子パターンが対応しており、サイズは次の通りである。また、評価用ICとガラス基板を接続する際には、異方性導電フィルムの長手方向とバンプの短手方向を合わせた。 Here, the evaluation IC and the glass substrate correspond to their terminal patterns, and the sizes are as follows. Further, when connecting the evaluation IC and the glass substrate, the longitudinal direction of the anisotropic conductive film and the lateral direction of the bump were aligned.

導通特性の評価用IC
外形 1.8×20.0mm
厚み 0.5mm
バンプ仕様 サイズ30×85μm、バンプ間距離50μm、バンプ高さ15μm
IC for evaluating conduction characteristics
External shape 1.8 x 20.0 mm
Thickness 0.5 mm
Bump specifications Size 30 x 85 μm, distance between bumps 50 μm, bump height 15 μm

ガラス基板(ITO配線)
ガラス材質 コーニング社製1737F
外形 30×50mm
厚み 0.5mm
電極 ITO配線
Glass substrate (ITO wiring)
Glass material Corning 1737F
External shape 30 x 50 mm
Thickness 0.5 mm
Electrode ITO wiring

初期導通抵抗評価基準
A 0.3Ω未満
B 0.3Ω超1Ω未満
C 1Ω以上
Initial conduction resistance evaluation standard A Less than 0.3Ω B More than 0.3Ω Less than 1Ω C 1Ω or more

(b)導通信頼性
(a)で作製した評価用接続物を、温度85℃、湿度85%RHの恒温槽に500時間おいた後の導通抵抗を、初期導通抵抗と同様に測定した。導通信頼性は、実用上B評価以上であれば好ましく、A評価であれば更により好ましい。C評価であっても、6Ω以下であれば実用上問題はない。
(B) Conduction reliability The conduction resistance of the evaluation connection produced in (a) after being placed in a constant temperature bath at a temperature of 85 ° C. and a humidity of 85% RH for 500 hours was measured in the same manner as the initial conduction resistance. Practically, the continuity reliability is preferable if it is evaluated as B or higher, and even more preferably if it is evaluated as A. Even if it is C evaluation, there is no practical problem if it is 6Ω or less.

導通信頼性評価基準
A 2.5Ω以下
B 2.5Ω超5Ω未満
C 5Ω以上
Conduction reliability evaluation criteria A 2.5 Ω or less B 2.5 Ω or more and less than 5 Ω C 5 Ω or more

(c)粒子捕捉性
粒子捕捉性の評価用ICを使用し、この評価用ICと、端子パターンが対応するガラス基板(ITO配線)とを、アライメントを6μmずらして加熱加圧(180℃、60MPa、5秒)し、評価用ICのバンプと基板の端子とが重なる6μm×66.6μmの領域の100個について導電粒子の捕捉数を計測し、最低捕捉数を求め、次の基準で評価した。実用上、B評価以上であることが好ましい。
(C) Particle capture property An IC for evaluation of particle capture property is used, and the evaluation IC and the glass substrate (ITO wiring) corresponding to the terminal pattern are heated and pressed (180 ° C., 60 MPa) with the alignment shifted by 6 μm. 5 seconds), the number of captured conductive particles was measured for 100 particles in the area of 6 μm × 66.6 μm where the bumps of the evaluation IC and the terminals of the substrate overlap, and the minimum number of captured particles was obtained and evaluated according to the following criteria. .. Practically, it is preferable that the evaluation is B or higher.

粒子捕捉性の評価用IC
外形 1.6×29.8mm
厚み 0.3mm
バンプ仕様 サイズ12×66.6μm、バンプピッチ22μm(L/S=12μm/10μm)、バンプ高さ12μm
IC for evaluating particle capture
External shape 1.6 x 29.8 mm
Thickness 0.3mm
Bump specifications Size 12 x 66.6 μm, bump pitch 22 μm (L / S = 12 μm / 10 μm), bump height 12 μm

粒子捕捉性評価基準
A 5個以上
B 3個以上5個未満
C 3個未満
Particle capture evaluation criteria A 5 or more B 3 or more and less than 5 C Less than 3

Figure 0007087305000003
Figure 0007087305000003

表2から、導電粒子の埋込率が60~105%の間にあり、導電粒子が絶縁性樹脂層から露出し、かつ傾斜2bを有する実施例1~7、9や、導電粒子が絶縁性樹脂層に完全に埋まり、かつ起伏2cを有する実施例8は、初期導通抵抗及び導通信頼性が共にA評価であり、粒子捕捉性の評価も良好であるが、埋込率がこの範囲にあり導電粒子が絶縁性樹脂層から露出していても傾斜2bが無い比較例1と、埋込率が略100%で導電粒子が絶縁性樹脂層に完全に埋まり、起伏2cが無い比較例2は粒子捕捉性がC評価であり、接続時に導電粒子が保持できず、ファインピッチ接続には対応できないことがわかる。このことから、絶縁性樹脂層2の表面が導電粒子1の形状に沿って隆起していると異方性導電接続時に導電粒子が樹脂流動の影響を受け易くなり、また導電粒子の端子への押し込みが不足することが推察できる。 From Table 2, Examples 1 to 7 and 9 in which the embedding rate of the conductive particles is between 60 and 105%, the conductive particles are exposed from the insulating resin layer and have an inclination of 2b, and the conductive particles are insulating. In Example 8 which is completely buried in the resin layer and has undulations 2c, both the initial conduction resistance and the conduction reliability are evaluated as A, and the evaluation of the particle trapping property is also good, but the embedding rate is in this range. Comparative Example 1 in which the conductive particles are exposed from the insulating resin layer but have no inclination 2b, and Comparative Example 2 in which the embedding rate is approximately 100% and the conductive particles are completely embedded in the insulating resin layer and there is no undulation 2c. It can be seen that the particle capture property is evaluated as C, and the conductive particles cannot be retained at the time of connection, so that fine pitch connection cannot be supported. From this, if the surface of the insulating resin layer 2 is raised along the shape of the conductive particles 1, the conductive particles are easily affected by the resin flow at the time of anisotropic conductive connection, and the conductive particles are attached to the terminals. It can be inferred that the push is insufficient.

また、上述の実施例1~7、9は絶縁性樹脂層の最低溶融粘度が2000Pa・s以上、60℃溶融粘度が3000Pa・s以上であるが、比較例1、2は最低溶融粘度が1000Pa・s、60℃溶融粘度が1500Pa・sであり、導電粒子の押し込み条件の調整により押し込み時の粘度が低くなったために傾斜2b、起伏2cが形成されなかったことがわかる。 Further, in Examples 1 to 7 and 9 described above, the minimum melt viscosity of the insulating resin layer is 2000 Pa · s or more and the melt viscosity at 60 ° C. is 3000 Pa · s or more, while in Comparative Examples 1 and 2, the minimum melt viscosity is 1000 Pa · s or more. It can be seen that the melt viscosity at 60 ° C. was 1500 Pa · s, and the inclination 2b and the undulation 2c were not formed because the viscosity at the time of pushing was lowered by adjusting the pushing conditions of the conductive particles.

実施例4、5と実施例6、9から、異方性導電フィルムを導電粒子分散層と第2の絶縁性樹脂層の2層タイプとした場合も、導電粒子分散層の単層とした場合も、粒子捕捉性の評価が実用上良好であることがわかる。 From Examples 4 and 5 and Examples 6 and 9, when the anisotropic conductive film is a two-layer type of a conductive particle dispersion layer and a second insulating resin layer, or when it is a single layer of the conductive particle dispersion layer. However, it can be seen that the evaluation of particle trapping property is practically good.

実施例3と実施例4、5から、異方性導電フィルムを導電粒子分散層と第2の絶縁性樹脂層の2層タイプとする場合に、絶縁性樹脂層の導電粒子を押し込んだ面に第2の絶縁性樹脂層を積層した場合も、それと反対側に第2の絶縁性樹脂層を積層した場合も粒子捕捉性の評価が実用上良好であることがわかる。 From Examples 3 and 4 and 5, when the anisotropic conductive film is a two-layer type of a conductive particle dispersion layer and a second insulating resin layer, the conductive particles of the insulating resin layer are pushed into the surface. It can be seen that the evaluation of the particle trapping property is practically good both when the second insulating resin layer is laminated and when the second insulating resin layer is laminated on the opposite side thereof.

なお、実施例4、5の異方性導電フィルムの導電粒子が露出している表面に希釈した同一の樹脂組成物を噴霧し、その表面を略平坦にしたものについて、同様の評価をしたところ、略同等の結果が得られた。 The same resin composition diluted by spraying the same resin composition diluted on the surface of the anisotropic conductive film of Examples 4 and 5 on which the conductive particles were exposed was sprayed, and the surface thereof was substantially flattened, and the same evaluation was performed. , Approximately equivalent results were obtained.

全ての実施例の初期導通を測定した評価物において、特開2016-085983号公報の実施例に記載されているショート数の測定方法と同様にしてバンプ間100個におけるショート数を確認したところ、ショートしているものはなかった。また、全ての実施例の異方性導電フィルムについて特開2016-085982号公報に記載されている実施例のショート発生率の測定方法に従いショート発生率を求めたところ、全て50ppm未満であり実用上問題がないことを確認した。なお、導電粒子を絶縁性樹脂中に混練してランダムに分散させた異方性導電フィルムの場合、これよりも大きい桁数のショート発生率となる。これは特許文献2の比較例2や、特許文献3の比較例2などを参照すれば確認できる。 In the evaluation products for which the initial continuity of all the examples was measured, the number of shorts in 100 bumps was confirmed in the same manner as the method for measuring the number of shorts described in the examples of JP-A-2016-085983. Nothing was short-circuited. Further, when the short-circuit occurrence rate was determined according to the method for measuring the short-circuit occurrence rate of the examples described in JP-A-2016-085982 for the anisotropic conductive films of all the examples, all of them were less than 50 ppm and were practically used. I confirmed that there was no problem. In the case of an anisotropic conductive film in which conductive particles are kneaded in an insulating resin and randomly dispersed, the short-circuit occurrence rate is larger than this. This can be confirmed by referring to Comparative Example 2 of Patent Document 2, Comparative Example 2 of Patent Document 3, and the like.

なお、傾斜と起伏とが混在する実施例7の異方性導電フィルムは、実施例6、8と同等の結果が得られた。このことから、傾斜または起伏が導電粒子の近傍に存在することにより、その効果が発揮されることがわかる。また、実施例6~8で同等の効果が得られたということは、異方性導電フィルムの製造条件においてマージンを広くとれることを表している。これにより、異方性導電フィルムの製造コストの低減化や設計変更の迅速化など、様々な効果が見込まれ、産業上のメリットが大きい。 The anisotropic conductive film of Example 7 in which the inclination and the undulation were mixed obtained the same results as those of Examples 6 and 8. From this, it can be seen that the effect is exhibited by the presence of the inclination or undulation in the vicinity of the conductive particles. Further, the fact that the same effect was obtained in Examples 6 to 8 indicates that a wide margin can be obtained under the manufacturing conditions of the anisotropic conductive film. This is expected to have various effects such as reduction of manufacturing cost of anisotropic conductive film and speeding up of design change, and has great industrial merit.

実験例1~4
(異方性導電フィルムの作製)
COG接続に使用する異方性導電フィルムについて、絶縁性樹脂層の樹脂組成がフィルム形成能と導通特性に及ぼす影響を調べるために、表3に示す配合で絶縁性樹脂層と第2の絶縁性樹脂層を形成する樹脂組成物を調製した。この場合、絶縁性樹脂組成物の調製条件により樹脂組成物の最低溶融粘度を調整した。得られた樹脂組成物を使用して、実施例1と同様にして絶縁性樹脂層を形成し、その絶縁性樹脂層に導電粒子を押し込むことにより導電粒子分散層の単層からなる異方性導電フィルムを作製し、さらにその絶縁性樹脂層の導電粒子を押し込んだ側に第2の絶縁性樹脂層を積層して表4に示す異方性導電フィルムを作製した。この場合、導電粒子の配置は実施例1と同じものである。また、導電粒子の押し込み条件を適宜調整することにより、導電粒子は表4に示す埋込状態となった。
Experimental Examples 1 to 4
(Manufacturing anisotropic conductive film)
For the anisotropic conductive film used for COG connection, in order to investigate the effect of the resin composition of the insulating resin layer on the film forming ability and conduction characteristics, the insulating resin layer and the second insulating property were formulated according to Table 3. A resin composition for forming a resin layer was prepared. In this case, the minimum melt viscosity of the resin composition was adjusted according to the preparation conditions of the insulating resin composition. Using the obtained resin composition, an insulating resin layer is formed in the same manner as in Example 1, and by pushing conductive particles into the insulating resin layer, an anisotropic composition of a single layer of the conductive particle dispersion layer is formed. A conductive film was prepared, and a second insulating resin layer was laminated on the side where the conductive particles of the insulating resin layer were pushed to prepare an anisotropic conductive film shown in Table 4. In this case, the arrangement of the conductive particles is the same as that of the first embodiment. Further, by appropriately adjusting the pushing conditions of the conductive particles, the conductive particles were in the embedded state shown in Table 4.

この異方性導電フィルムの作製工程において、絶縁性樹脂層に導電粒子を押し込んだ後に実験例4ではフィルム形状が維持されなかった(フィルム形状評価:NG)が、それ以外の実験例ではフィルム形状が維持された(フィルム形状評価:OK)。そのため、実験例4を除く実験例の異方性導電フィルムについて導電粒子の埋込状態を金属顕微鏡で観察して計測し、さらに以降の評価を行った。 In the process of producing this anisotropic conductive film, the film shape was not maintained in Experimental Example 4 after the conductive particles were pushed into the insulating resin layer (film shape evaluation: NG), but in the other experimental examples, the film shape was not maintained. Was maintained (film shape evaluation: OK). Therefore, the anisotropic conductive film of the experimental examples excluding Experimental Example 4 was measured by observing the embedded state of the conductive particles with a metallurgical microscope, and further evaluation was performed thereafter.

なお、実験例4を除く各実験例では傾斜、又は傾斜と起伏の双方が観察されたが、表4には、各実験例ごとに傾斜が最も明確に観察されたものの計測値を示した。観察された埋込状態は前述した好ましい範囲を満たしていた。 In each experimental example except Experimental Example 4, tilt or both tilt and undulation were observed, but Table 4 shows the measured values of the one in which the tilt was most clearly observed in each experimental example. The observed implantation condition satisfied the above-mentioned preferable range.

Figure 0007087305000004
Figure 0007087305000004

Figure 0007087305000005
Figure 0007087305000005

(評価)
(a)初期導通抵抗及び導通信頼性
実施例1と同様にして初期導通抵抗と導通信頼性をそれぞれ3段階に評価した。この場合の評価基準も実施例1と同様である。結果を表4に示す。
(evaluation)
(A) Initial conduction resistance and conduction reliability The initial conduction resistance and conduction reliability were evaluated in three stages in the same manner as in Example 1. The evaluation criteria in this case are the same as in Example 1. The results are shown in Table 4.

(b)粒子捕捉性
実施例1と同様にして粒子捕捉性を評価した。
その結果、実験例1~3のいずれもB判定以上であった。
(B) Particle capture property The particle capture property was evaluated in the same manner as in Example 1.
As a result, all of Experimental Examples 1 to 3 were B-judgment or higher.

(c)ショート発生率
実施例1と同様にしてショート発生率を評価した。
その結果、実験例1~3のいずれも50ppm未満であり実用上問題がないことを確認した。
(C) Short-circuit occurrence rate The short-circuit occurrence rate was evaluated in the same manner as in Example 1.
As a result, it was confirmed that all of Experimental Examples 1 to 3 were less than 50 ppm and there was no practical problem.

表4から絶縁性樹脂層の最低溶融粘度が1000Pa・s以下であれば、導電粒子近傍の絶縁性樹脂層が傾斜を有するフィルムの形成は難しいことがわかる。一方、絶縁性樹脂層の最低溶融粘度が1500Pa・s以上であると、導電粒子の埋込時の条件の調整により導電粒子近傍の絶縁性樹脂層の表面に傾斜を形成できること、こうして得られた異方性導電フィルムはCOG用に導通特性が良好であることがわかる。 From Table 4, it can be seen that when the minimum melt viscosity of the insulating resin layer is 1000 Pa · s or less, it is difficult to form a film in which the insulating resin layer in the vicinity of the conductive particles has an inclination. On the other hand, when the minimum melt viscosity of the insulating resin layer is 1500 Pa · s or more, it is possible to form an inclination on the surface of the insulating resin layer in the vicinity of the conductive particles by adjusting the conditions at the time of embedding the conductive particles. It can be seen that the anisotropic conductive film has good conduction characteristics for COG.

実験例5~8
(異方性導電フィルムの作製)
FOG接続に使用する異方性導電フィルムについて、絶縁性樹脂層の樹脂組成がフィルム形成能と導通特性に及ぼす影響を調べるために、表5に示す配合で絶縁性樹脂層と第2の絶縁性樹脂層を形成する樹脂組成物を調製した。この場合、導電粒子の配置は個数密度15000個/mmの6方格子配列とし、その格子軸の一つを異方性導電フィルムの長手方向に対して15°傾斜させた。また、絶縁性樹脂組成物の調製条件により樹脂組成物の最低溶融粘度を調整した。得られた樹脂組成物を使用して、実施例1と同様にして絶縁性樹脂層を形成し、その絶縁性樹脂層に導電粒子を押し込むことにより導電粒子分散層の単層からなる異方性導電フィルムを作製し、さらにその絶縁性樹脂層の導電粒子を押し込んだ側に第2の絶縁性樹脂層を積層して表6に示す異方性導電フィルムを作製した。この場合、導電粒子の押し込み条件を適宜調整することにより、導電粒子は表6に示す埋込状態となった。
Experimental Examples 5-8
(Manufacturing anisotropic conductive film)
For the anisotropic conductive film used for FOG connection, in order to investigate the effect of the resin composition of the insulating resin layer on the film forming ability and conduction characteristics, the insulating resin layer and the second insulating property were formulated according to Table 5. A resin composition for forming a resin layer was prepared. In this case, the arrangement of the conductive particles was a hexagonal lattice arrangement with a number density of 15,000 / mm 2 , and one of the lattice axes was tilted by 15 ° with respect to the longitudinal direction of the anisotropic conductive film. Further, the minimum melt viscosity of the resin composition was adjusted according to the preparation conditions of the insulating resin composition. Using the obtained resin composition, an insulating resin layer is formed in the same manner as in Example 1, and by pushing conductive particles into the insulating resin layer, an anisotropic composition of a single layer of the conductive particle dispersion layer is formed. A conductive film was prepared, and a second insulating resin layer was laminated on the side where the conductive particles of the insulating resin layer were pushed to prepare an anisotropic conductive film shown in Table 6. In this case, by appropriately adjusting the pushing conditions of the conductive particles, the conductive particles were in the embedded state shown in Table 6.

この異方性導電フィルムの作製工程において、絶縁性樹脂層に導電粒子を押し込んだ後に実験例8ではフィルム形状が維持されなかった(フィルム形状評価:NG)が、それ以外の実験例ではフィルム形状が維持された(フィルム形状評価:OK)。そのため、実験例8を除く実験例の異方性導電フィルムについて導電粒子の埋込状態を金属顕微鏡で観察して計測し、さらに以降の評価を行った。 In the process of producing this anisotropic conductive film, the film shape was not maintained in Experimental Example 8 after the conductive particles were pushed into the insulating resin layer (film shape evaluation: NG), but in the other experimental examples, the film shape was not maintained. Was maintained (film shape evaluation: OK). Therefore, the anisotropic conductive film of the experimental examples excluding Experimental Example 8 was measured by observing the embedded state of the conductive particles with a metallurgical microscope, and further evaluation was performed thereafter.

なお、実験例8を除く各実験例には傾斜、又は傾斜と起伏の双方が観察されたが、表6には、各実験例ごとに傾斜が最も明確に観察されたものの計測値を示した。観察された埋込状態は前述した好ましい範囲を満たしていた。 In addition, although the inclination or both the inclination and the undulation were observed in each experimental example except the experimental example 8, Table 6 shows the measured values of the one in which the inclination was most clearly observed in each experimental example. .. The observed implantation condition satisfied the above-mentioned preferable range.

Figure 0007087305000006
Figure 0007087305000006

Figure 0007087305000007
Figure 0007087305000007

(評価)
(a)初期導通抵抗及び導通信頼性
次のようにして(i)初期導通抵抗と(ii)導通信頼性を評価した。結果を表6に示す。
(evaluation)
(A) Initial conduction resistance and continuity reliability (i) Initial conduction resistance and (ii) Conduction reliability were evaluated as follows. The results are shown in Table 6.

(i)初期導通抵抗
各実験例で得た異方性導電フィルムを接続に十分な面積で裁断し、導通特性の評価用FPCとノンアルカリガラス基板との間に挟み、熱圧着ツールのツール幅1.5mmで加熱加圧(180℃、4.5MPa、5秒)し、各評価用接続物を得た。得られた評価用接続物の導通抵抗を4端子法で測定し、その測定値を次の基準で評価した。
(I) Initial conduction resistance The anisotropic conductive film obtained in each experimental example is cut with an area sufficient for connection, sandwiched between the FPC for evaluating conduction characteristics and a non-alkali glass substrate, and the tool width of the thermocompression bonding tool. Heating and pressurization (180 ° C., 4.5 MPa, 5 seconds) was performed at 1.5 mm to obtain each evaluation connection. The conduction resistance of the obtained evaluation connection was measured by the 4-terminal method, and the measured value was evaluated according to the following criteria.

導通特性の評価用FPC:
端子ピッチ 20μm
端子幅/端子間スペース 8.5μm/11.5μm
ポリイミドフィルム厚(PI)/銅箔厚(Cu)=38/8、Sn plating
FPC for evaluation of continuity characteristics:
Terminal pitch 20 μm
Terminal width / Space between terminals 8.5 μm / 11.5 μm
Polyimide film thickness (PI) / copper foil thickness (Cu) = 38/8, Sn plating

ノンアルカリガラス基板:
電極 ITO配線
厚み 0.7mm
Non-alkali glass substrate:
Electrode ITO wiring thickness 0.7mm

初期導通抵抗の評価基準
OK:2.0Ω未満
NG:2.0Ω以上
Evaluation criteria for initial conduction resistance OK: Less than 2.0Ω NG: 2.0Ω or more

(ii)導通信頼性
(i)で作製した評価用接続物を、温度85℃、湿度85%RHの恒温槽に500時間置き、その後の導通抵抗を初期導通抵抗と同様に測定し、その測定値を次の基準で評価した。
(Ii) Conduction reliability The evaluation connection made in (i) is placed in a constant temperature bath at a temperature of 85 ° C. and a humidity of 85% RH for 500 hours, and the subsequent conduction resistance is measured in the same manner as the initial conduction resistance, and the measurement thereof is performed. The values were evaluated according to the following criteria.

導通信頼性の評価基準
OK:5.0Ω未満
NG:5.0Ω以上
Evaluation criteria for continuity reliability OK: Less than 5.0Ω NG: 5.0Ω or more

(b)粒子捕捉性
(i)で作製した評価用接続物の端子100個について導電粒子の捕捉数を計測し、最低捕捉数を求めた。最低捕捉数が10個以上であれば、実用上問題はない。
実験例5~7のいずれも最低捕捉数が10個以上であった。
(B) Particle trapping property The number of conductive particles captured was measured for 100 terminals of the evaluation connection made in (i), and the minimum number of captured particles was determined. If the minimum number of captures is 10 or more, there is no practical problem.
In each of Experimental Examples 5 to 7, the minimum number of captures was 10 or more.

(c)ショート発生率
(i)で作製した評価用接続物のショート数を計測し、計測されたショート数と評価用接続物のギャップ数からショート発生率を求めた。実験例5~7のいずれもショート発生率は50ppm未満であり実用上問題がないことを確認した。
(C) Short-circuit occurrence rate The number of short-circuits of the evaluation connection made in (i) was measured, and the short-circuit occurrence rate was obtained from the measured number of shorts and the number of gaps of the evaluation connection. It was confirmed that the short-circuit occurrence rate was less than 50 ppm in each of Experimental Examples 5 to 7, and there was no practical problem.

表6から絶縁性樹脂層の最低溶融粘度が1000Pa・s以下であれば、導電粒子近傍の絶縁性樹脂層の表面に傾斜を有するフィルムの形成は難しいことがわかる。一方、絶縁性樹脂層の最低溶融粘度が1500Pa・s以上であると、導電粒子の埋込時の条件の調整により導電粒子近傍の絶縁性樹脂層の表面に傾斜を形成できること、こうして得られた異方性導電フィルムはFOG用に導通特性が良好であることがわかる。 From Table 6, it can be seen that when the minimum melt viscosity of the insulating resin layer is 1000 Pa · s or less, it is difficult to form a film having an inclination on the surface of the insulating resin layer in the vicinity of the conductive particles. On the other hand, when the minimum melt viscosity of the insulating resin layer is 1500 Pa · s or more, it is possible to form an inclination on the surface of the insulating resin layer in the vicinity of the conductive particles by adjusting the conditions at the time of embedding the conductive particles. It can be seen that the anisotropic conductive film has good conduction characteristics for FOG.

1 フィラー、導電粒子
1a フィラーの頂部
2 樹脂層、絶縁性樹脂層
2a 樹脂層の表面
2b 傾斜
2c 起伏
2f 平坦な表面部分
2p 接平面
2q 突出部分
3 フィラー分散層、導電粒子分散層
4 第2の樹脂層、第2の絶縁性樹脂層
10A、10B、10C、10D、10E、10F、10G、10H、10I フィラー含有フィルム、実施例の異方性導電フィルム
20 端子
A 格子軸
D 導電粒子径、フィラーの粒子径
La 樹脂層の層厚
Lb 埋込量(隣接する導電粒子間の中央部における接平面からの導電粒子の最深部の
距離)
Lc 露出径
Ld 傾斜の最大径
Le 傾斜の最大深さ
Lf 起伏の最大深さ
θ 端子の長手方向と導電粒子の配列の格子軸とのなす角度
1 Filler, conductive particles 1a Top of filler 2 Resin layer, insulating resin layer 2a Surface of resin layer 2b Inclined 2c Undulating 2f Flat surface part 2p Contact plane 2q Protruding part 3 Filler dispersion layer, Conductive particle dispersion layer 4 Second Resin layer, second insulating resin layer 10A, 10B, 10C, 10D, 10E, 10F, 10G, 10H, 10I Filler-containing film, anisotropic conductive film 20 terminals of Examples A lattice axis D conductive particle diameter, filler Particle size La Resin layer layer thickness Lb embedding amount (distance of the deepest part of the conductive particles from the tangent plane in the central part between adjacent conductive particles)
Lc Exposure diameter Ld Maximum diameter of inclination Le Maximum depth of inclination Lf Maximum depth of undulation θ The angle between the longitudinal direction of the terminal and the lattice axis of the array of conductive particles.

Claims (24)

フィラーが樹脂層に分散しているフィラー分散層を有するフィラー含有フィルムであって、
フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して傾斜または起伏を有し、
該傾斜では、フィラーの周りの樹脂層の表面が前記接平面に対して欠けており、
該起伏では、フィラー直上の樹脂層の樹脂量が、該フィラー直上の樹脂層の表面が前記接平面にあるとしたときに比して少なく、
フィラーの粒子径のCV値が20%以下であり、
次式で算出されるフィラーの面積占有率
面積占有率(%)=[平面視におけるフィラーの個数密度]×[フィラー1個の平面視面積の平均]×100
が0.3%以上であるフィラー含有フィルム。
A filler-containing film having a filler dispersion layer in which the filler is dispersed in the resin layer.
The surface of the resin layer in the vicinity of the filler has an inclination or undulation with respect to the tangent plane of the resin layer in the central portion between the adjacent fillers.
In the slope, the surface of the resin layer around the filler is chipped with respect to the tangent plane.
In the undulation, the amount of resin in the resin layer directly above the filler is smaller than that when the surface of the resin layer directly above the filler is on the tangent plane.
The CV value of the particle size of the filler is 20% or less,
Area occupancy rate of filler calculated by the following equation Area occupancy rate (%) = [Number density of fillers in plan view] x [Average of plane view area of one filler] x 100
Filler-containing film with a content of 0.3% or more.
前記接平面からのフィラーの最深部の距離Lbと、フィラーの粒子径Dとの比(Lb/D)が60%以上105%以下である請求項1記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to claim 1, wherein the ratio (Lb / D) of the deepest distance Lb of the filler from the tangential plane to the particle size D of the filler is 60% or more and 105% or less. フィラーが樹脂層から露出している請求項1又は2記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to claim 1 or 2, wherein the filler is exposed from the resin layer. フィラーが樹脂層から露出することなく樹脂層内に埋まっている請求項1又は2記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to claim 1 or 2, wherein the filler is embedded in the resin layer without being exposed from the resin layer. 前記傾斜または起伏の前記接平面からの深さLeとフィラーの粒子径Dとの比(Le/D)が50%未満である請求項1~4のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to any one of claims 1 to 4, wherein the ratio (Le / D) of the depth Le of the inclination or undulation from the tangent plane to the particle size D of the filler is less than 50%. 前記傾斜または起伏の最大径Ldとフィラーの粒子径Dとの比(Ld/D)が100%以上である請求項1~5のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to any one of claims 1 to 5, wherein the ratio (Ld / D) of the maximum diameter Ld of the inclination or undulation to the particle size D of the filler is 100% or more. 樹脂層の層厚Laとフィラーの粒子径Dとの比(La/D)が0.6~10である請求項1~6のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to any one of claims 1 to 6, wherein the ratio (La / D) of the layer thickness La of the resin layer to the particle size D of the filler is 0.6 to 10. フィラーが互いに非接触で配置されている請求項1~7のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to any one of claims 1 to 7, wherein the fillers are arranged in a non-contact manner with each other. 最近接フィラー間距離がフィラーの粒子径の0.5倍以上である請求項1~8のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to any one of claims 1 to 8, wherein the distance between the closest fillers is 0.5 times or more the particle size of the filler. フィラー分散層の樹脂層の傾斜または起伏が形成されている表面と反対側の表面に、第2の樹脂層が積層されている請求項1~9のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to any one of claims 1 to 9, wherein the second resin layer is laminated on the surface opposite to the surface on which the slope or undulation of the resin layer of the filler dispersion layer is formed. フィラー分散層の樹脂層の傾斜または起伏が形成されている表面に、第2の樹脂層が積層されている請求項1~9のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to any one of claims 1 to 9, wherein a second resin layer is laminated on a surface on which an inclination or undulation of the resin layer of the filler dispersion layer is formed. 第2の樹脂層の最低溶融粘度がフィラー分散層の樹脂層の最低溶融粘度よりも低い請求項10又は11に記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to claim 10 or 11, wherein the minimum melt viscosity of the second resin layer is lower than the minimum melt viscosity of the resin layer of the filler dispersion layer. フィラー分散層の樹脂層の60℃における粘度が1100Pa・sより大きい請求項1~12のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。The filler-containing film according to any one of claims 1 to 12, wherein the resin layer of the filler dispersion layer has a viscosity of more than 1100 Pa · s at 60 ° C. フィラーが導電粒子であり、フィラー分散層の樹脂層が絶縁性樹脂層であり、異方性導電フィルムとして使用される請求項1~1のいずれかに記載のフィラー含有フィルム。 The filler-containing film according to any one of claims 1 to 13, wherein the filler is conductive particles and the resin layer of the filler dispersion layer is an insulating resin layer, which is used as an anisotropic conductive film. 請求項1~1のいずれかに記載のフィラー含有フィルムが物品に貼着されているフィルム貼着体。 A film-attached body to which the filler-containing film according to any one of claims 1 to 14 is attached to an article. 請求項1~1のいずれかに記載のフィラー含有フィルムを介して第1物品と第2物品が接続されている接続構造体。 A connection structure in which a first article and a second article are connected via the filler-containing film according to any one of claims 1 to 14. 請求項1に記載のフィラー含有フィルムを介して第1電子部品と第2電子部品が異方性導電接続されている接続構造体。 A connection structure in which the first electronic component and the second electronic component are anisotropically conductively connected via the filler-containing film according to claim 14 . 請求項1~1のいずれかに記載のフィラー含有フィルムを介して第1物品と第2物品を圧着する接続構造体の製造方法。 A method for manufacturing a connection structure in which a first article and a second article are pressure-bonded via the filler-containing film according to any one of claims 1 to 14. 求項1記載のフィラー含有フィルムを介して第1電子部品と第2電子部品を熱圧着することにより第1電子部品と第2電子部品異方性導電接続して接続構造体を製造する接続構造体の製造方法。 By thermocompression bonding the first electronic component and the second electronic component via the filler-containing film according to claim 14 , the first electronic component and the second electronic component are anisotropically conductively connected to manufacture a connection structure. How to manufacture a connection structure. フィラーが樹脂層に分散しているフィラー分散層を形成する工程を有するフィラー含有フィルムの製造方法であって、
フィラー分散層を形成する工程が、粒子径のCV値が20%以下であるフィラーを樹脂層表面に保持させる工程と、
樹脂層表面に保持させたフィラーを該樹脂層に押し込む工程を有し、
フィラーを樹脂層表面に保持させる工程では、樹脂層表面でフィラーが分散した状態とし、かつ該樹脂層表面において、次式で算出されるフィラーの面積占有率
面積占有率(%)=[平面視におけるフィラーの個数密度]×[フィラー1個の平面視面積の平均]×100
を0.3%以上とし、
フィラーを樹脂層に押し込む工程では、フィラー近傍の樹脂層の表面が、隣接するフィラー間の中央部における樹脂層の接平面に対して傾斜または起伏を有し、該傾斜ではフィラーの周りの樹脂層の表面が前記接平面に対して欠け、該起伏ではフィラー直上の樹脂層の樹脂量が、該フィラー直上の樹脂層の表面が前記接平面にあるとしたときに比して少なくなるように、フィラーを押し込むときの樹脂層の粘度、押込速度又は温度を調整するフィラー含有フィルムの製造方法。
A method for producing a filler-containing film, which comprises a step of forming a filler dispersion layer in which a filler is dispersed in a resin layer.
The steps of forming the filler dispersion layer include a step of retaining a filler having a particle size CV value of 20% or less on the surface of the resin layer.
It has a step of pushing the filler held on the surface of the resin layer into the resin layer.
In the step of holding the filler on the surface of the resin layer, the filler is dispersed on the surface of the resin layer, and the area occupancy rate of the filler calculated by the following equation on the surface of the resin layer = [plan view]. [Number density of fillers in] x [Average plane area of one filler] x 100
Is 0.3% or more
In the step of pushing the filler into the resin layer, the surface of the resin layer in the vicinity of the filler has an inclination or undulation with respect to the tangent plane of the resin layer in the central portion between the adjacent fillers, and in the inclination, the resin layer around the filler. The surface of the resin layer is chipped with respect to the tangent plane, and the amount of resin in the resin layer directly above the filler is smaller in the undulations than when the surface of the resin layer directly above the filler is in the tangent plane. A method for producing a filler-containing film that adjusts the viscosity, pressing speed, or temperature of the resin layer when the filler is pushed.
フィラーを樹脂層に押し込む工程において、前記接平面からのフィラーの最深部の距離Lbと、フィラーの粒子径Dとの割合(Lb/D)が60%以上105%以下となるように押し込み時の押圧力、樹脂層の粘度、押込速度、又は温度を調整する請求項20記載のフィラー含有フィルムの製造方法。 In the step of pushing the filler into the resin layer, when the filler is pushed so that the ratio (Lb / D) of the distance Lb of the deepest part of the filler from the tangent plane to the particle diameter D of the filler is 60% or more and 105% or less. The method for producing a filler-containing film according to claim 20 , wherein the pressing force, the viscosity of the resin layer, the pressing speed, or the temperature is adjusted. フィラーを樹脂層表面に保持させる工程において、樹脂層の表面にフィラーを所定の配列で保持させ、
フィラーを樹脂層に押し込む工程において、フィラーを平板又はローラーで樹脂層に押し込む請求項20又は21記載のフィラー含有フィルムの製造方法。
In the step of holding the filler on the surface of the resin layer, the filler is held on the surface of the resin layer in a predetermined arrangement.
The method for producing a filler-containing film according to claim 20 or 21 , wherein in the step of pushing the filler into the resin layer, the filler is pushed into the resin layer with a flat plate or a roller.
フィラーを樹脂層表面に保持させる工程において、転写型にフィラーを充填し、そのフィラーを樹脂層に転写することにより樹脂層の表面にフィラーを所定の配置で保持させる請求項20~22のいずれかに記載のフィラー含有フィルムの製造方法。 Any of claims 20 to 22 in the step of holding the filler on the surface of the resin layer, the transfer mold is filled with the filler, and the filler is transferred to the resin layer to hold the filler on the surface of the resin layer in a predetermined arrangement. The method for producing a filler-containing film according to the above. フィラー含有フィルムを異方性導電フィルムとして使用するために、フィラーとして導電粒子を使用し、フィラー分散層の樹脂層として絶縁性樹脂層を使用する請求項20~23のいずれかに記載のフィラー含有フィルムの製造方法。 The invention according to any one of claims 20 to 23 , wherein in order to use the filler-containing film as an anisotropic conductive film, conductive particles are used as the filler and an insulating resin layer is used as the resin layer of the filler dispersion layer. A method for producing a filler-containing film.
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