JP7022977B2

JP7022977B2 - シンチレータの発光減衰時定数の測定方法、その測定装置およびシンチレータの賦活材濃度の測定方法

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Publication number: JP7022977B2
Application number: JP2017227688A
Authority: JP
Inventors: 正純石川; 亮小川原
Original assignee: Hokkaido University NUC
Current assignee: Hokkaido University NUC
Priority date: 2017-11-28
Filing date: 2017-11-28
Publication date: 2022-02-21
Anticipated expiration: 2037-11-28
Also published as: JP2019095402A

Description

本発明は、賦活材を添加したシンチレータの発光減衰時定数の測定に関する。

無機シンチレータの一部では、賦活材としてＣｅやＥｕなどの微量元素を添加することで発光量を増加させるなどの性能改善が行われている。一方、賦活材の添加量によって発光特性が変化することが知られており、特に発光減衰時定数は添加量に応じて大きく変化する。例えば、非特許文献１には、Ｃｅ濃度と発光減衰時定数の関係が示されている。

シンチレータの製造法として一般的に用いられているチョクラルスキー法では、高温に熱したるつぼでシンチレータの構成材料を融解し、種結晶を長い時間をかけてゆっくりと引き上げることにより単結晶のシンチレータを製造しているが、時間の経過と共に構成材料の比率が変化する。これまでの経験では、シンチレータインゴットの上端と下端において発光減衰時定数が２倍程度異なることを経験しているが、同一インゴットから切り出されたシンチレータは賦活材が同一濃度のものとして出荷されている。このため、賦活材の添加量が異なり、発光減衰時定数の異なるシンチレータが同一のシンチレータとして流通している。

国際公開ＷＯ２０１７／０３８９５３号公報

C. L. Melcher and J. S. Schweitzer "SCINTILLATION PROPERTIES OF GSO" IEEE TRANSACTIONS ON NUCLEAR SCIENCE, VOL. 37, NO. 2, APRIL 1990

ここで、測定イベント数のカウントであれば、発光減衰時定数の変化の測定結果への影響はあまりないが、１つのイベントについての検討を行う場合には、発光減衰時定数が大きく影響する。

ところが、発光減衰時定数の測定方法としては、高速パルス電子線源または高速パルスレーザーを用いてシンチレータを励起状態にした後、高精度な時間分解能を持ったＴＤＣ（ＴｉｍｅｔｏＤｉｇｉｔａｌＣｏｎｖｅｒｔｅｒ）を用いて詳細な発光イベントを解析する必要があり、発光減衰時定数が短いほど高性能なパルス電子線源やレーザー光源、ＴＤＣモジュールが必要となる。また、様々な形状のシンチレータに対してパルス電子線源やレーザー光源をシンチレータだけに照射することは困難である。

従って、任意形状のシンチレータの発光減衰時定数を簡易に測定する技術は存在しなかった。

なお、特許文献１では、複数の発光時定数の異なるシンチレータを用いて、ＰＥＴ（Positron emission tomography）装置を構成することが提案されている。特に、複数のシンチレータからの光を電気信号に変換したあと、その電圧波形のピーク電圧値Ｖｐとその積分値（積分電荷量）Ｑの比を用いて、各シンチレータからの信号を分離している。この特許文献１のような装置を構成するためには、互いに異なる発光減衰時定数を持つ複数のシンチレータを採用する必要があり、このために各シンチレータの発光減衰時定数を知る必要がある。

本発明は、シンチレータの発光減衰時定数の測定方法であって、シンチレータに放射線が入射するイベントによって、シンチレータから出力される光を光電変換して電気信号に得、得られた１つのイベントについての電気信号の電圧波形におけるピーク値（Ｖｐ）と積分値（Ｑ）との比（Ｖｐ／Ｑ）を算出し、予め得られている、ピーク値と積分値との比（Ｖｐ／Ｑ）と、シンチレータの発光減衰時定数との関係であって、（Ｖｐ／Ｑ）を（ｙ）、発光減衰時定数を（ｘ）、ａ，ｂを定数とした場合に、ｙ＝ａ／ｘ＋ｂとなる関係を利用して、算出されたＶｐ／Ｑからシンチレータの発光減衰時定数を決定する。

また、賦活材の含有量が異なる複数のシンチレータについて、放射線が入射するイベントによって、複数のシンチレータから出力される光をそれぞれ光電変換して電気信号に変換し、得られた複数の電気信号の電圧波形におけるピーク値と積分値を検出して検出したピーク値と積分値の比をそれぞれ算出するとともに、当該イベントの発光減衰時定数を算出し、賦活材の含有量が異なる複数のシンチレータにおいて得られたピーク値と積分値の比（ｙ）と、当該イベントの発光減衰時定数（ｘ）の関係をフィッティング関数ｙ＝ａ／ｘ＋ｂにあてはめて定数ａ，ｂを決定し、関数ｙ＝ａ／ｘ＋ｂを決定するとよい。

また、本発明は、シンチレータに含まれる賦活材の濃度を測定方法であって、シンチレータに放射線が入射するイベントによって、シンチレータから出力される光を光電変換して電気信号に得、得られた１つのイベントについての電気信号の電圧波形におけるピーク値（Ｖｐ）と積分値（Ｑ）との比（Ｖｐ／Ｑ）を算出し、予め得られている、ピーク値と積分値との比（Ｖｐ／Ｑ）と、シンチレータの賦活材濃度との関係であって、（Ｖｐ／Ｑ）を（ｙ）、発光減衰時定数を（ｘ）、ａ，ｂを定数とした場合に、ｙ＝ａ／ｘ＋ｂとなる関係を利用して、算出されたピーク値と積分値との比（Ｖｐ／Ｑ）からシンチレータの賦活材の濃度を決定する。

また、本発明は、シンチレータの発光減衰時定数の測定装置であって、シンチレータに放射線が入射するイベントによって、シンチレータから出力される光を光電変換して電気信号に変換する光電変換器と、光電変換器で得られた電気信号の電圧波形におけるピーク値と積分値を検出し、検出したピーク値と積分値の比に応じて、シンチレータの発光減衰時定数を算出する演算装置と、を含み、演算装置は、複数のシンチレータにおいて得られたピーク値と積分値の比（ｙ）と、当該イベントの発光減衰時定数（ｘ）の関係から定数ａ，ｂを決定したフィッティング関数ｙ＝ａ／ｘ＋ｂを記憶しており、検出したピーク値と積分値の比に応じて、記憶しているフィッティング関数ｙ＝ａ／ｘ＋ｂを利用してシンチレータの発光減衰時定数を算出する。

本発明によれば、シンチレータの発光減衰時定数を比較的簡単に測定することができる。また、発光減衰時定数に基づきシンチレータの賦活材濃度を測定することもできる。

各種のシンチレータのイベントに応じた発光強度の経時変化を示す図である。各種のシンチレータについて、発光減衰時定数とＶｐ／Ｑの関係を調べた結果を示す図である。本実施形態に係るシンチレータについての発光減衰時定数を測定する測定装置の構成を示す図である。

以下、本発明の実施形態について、図面に基づいて説明する。なお、本発明は、ここに記載される実施形態に限定されるものではない。

＜発光減衰時定数の計測＞
図１に、各種のシンチレータについて、イベントに応じた発光強度（規格化した電流強度：Charge normalized intensity）の経時変化を示してある。シンチレータの発光強度は、光電変換した後の電荷量として検出するため、これを規格化した電荷量（Charge normalized intensity）で表してある。

シンチレータとしては、（ｉ）ＧＳＯ（Ｇｄ_２ＳｉＯ_５）：Ｃｅ（セシウム添加ＧＳＯ）、（ｉｉ）ＬＧＳＯ：Ｃｅ（Ｃｅ添加Ｌｕ_２－ｘＧｄ_ｘＳｉＯ_５）、（ｉｉｉ）ＧＳＯＺ：Ｃｅ（セシウム添加、Ｚｒ添加ＧＳＯ）、（ｉｖ）ＧＡＧＧ：Ｃｅ（Ｃｅ添加Ｇｄ_３（Ａｌ，Ｇａ）_５Ｏ_１２）、（ｖ）ＬｕＡＧ：Ｐｒ（プラセオジム添加ＬｕＡＧ（ルテチウム・アルミニウム・ガーネット））を用いた。

図１における、左上（ａ）は、ＧＳＯ：Ｃｅで、Ｃｅの添加量０．５ｍｏｌ％（ｔｏｐ）、０．５ｍｏｌ％（ｂｏｔｔｏｍ）、１．５ｍｏｌ％（ｔｏｐ）、１．５ｍｏｌ％（ｂｏｔｔｏｍ）の４つの試料についての結果である。なお、ｔｏｐは結晶インゴットの上端、ｂｏｔｔｏｍはインゴットの下端を示す。右上（ｂ）は、ＬＧＳＯ：ＣｅでＣｅ添加量０．３ｍｏｌ％，ＧＳＯＺ：Ｃｅで０．１ｍｏｌ％、左下（ｃ）はＧＡＧＧ：ＣｅでＣｅ添加量０．１２ｍｏｌ％，０．４１ｍｏｌ％，０．５７ｍｏｌ％、右下（ｄ）は、ＬｕＡＧ：ＰｒでＰｒ添加量０．１２ｍｏｌ％，０．４１ｍｏｌ％の結果である。

このように、賦活材（Ｃｅ，Ｐｒ）の添加量が多いほど発光強度のピーク値が大きく、発光減衰時定数が小さい。また、シンチレータによっても発光強度のピーク値、発光減衰時定数が異なる。

そして、図１に示した各種シンチレータにおける各イベントにおける電圧波形（オシレータの出力）からピーク電圧値Ｖｐと積分電荷量Ｑの比（Ｖｐ／Ｑ）と、発光減衰時定数を算出した。ここで、積分電荷量Ｑは、電気信号である電圧Ｖを１イベント（１つのピーク）について時間積分した結果であり、電気信号の積分値として代用することができ、本実施形態では、積分電荷量として電気信号である電圧Ｖの積分値を用いる。なお、電圧Ｖｐがピーク発光強度、積分電荷量Ｑが発光量に対応する。

また、発光減衰時定数は、高速パルス電子線源または高速パルスレーザーを用いてシンチレータを励起状態にした後、高精度な時間分解能を持ったＴＤＣを用いて詳細な発光イベントを解析することによって検出するとよい。なお、イベントの波形の指数関数的減衰としたときの時定数（減衰係数の逆数）であり、オシロスコープによって観測された電圧波形から算出することもできる。

図２に、上述した各種のシンチレータについて、発光減衰時定数とＶｐ／Ｑの関係を調べた結果を示す。これより、発光減衰時定数＝ｘ、Ｖｐ／Ｑ＝ｙとした場合におけるフィッティング解析により、フィッティング関数はｙ＝ａ／ｘ＋ｂで良く近似され、係数は、フィッティング係数としてａ＝６５．３，ｂ＝０．６６が得られた。

このように、Ｖｐ／Ｑ（ｙ）と、発光減衰時定数（ｘ）とは、ｙ＝ａ／ｘ＋ｂという関数で表現されることが分かった。従って、各種シンチレータについて、Ｖｐ／Ｑを計測することで発光減衰時定数を検出することができる。

すなわち、各種のシンチレータから得た、図２の関係を検量線とすることで、測定対象となる、シンチレータについて、Ｖｐ／Ｑを計測することで、発光減衰時定数を算出することができる。従って、各種のシンチレータについての試験結果から、検量線ｙ＝ａ／ｘ＋ｂを得て、これを記憶しておくことで、同種のシンチレータについてはＶｐ／Ｑを計測することで発光減衰時定数を得ることができる。上述したように、各種のシンチレータについて、１つの検量線を利用することができるが、シンチレータの種類が異なると同一の検量線を使用できない場合もある。従って、新しい種類のシンチレータの場合、検量線が使用できるかを確認し、使用できない場合には新たに検量線を作成するとよい。一方、１つの種類で賦活材の添加量が異なるシンチレータについては同一の検量線を利用することができる。

さらに、賦活材投与量が正確に定量できれば、Ｖｐ／Ｑ値からシンチレータに含まれる賦活材の量を推定することも可能である。上述のように、シンチレータに含まれる賦活材の量に応じてＶｐ／Ｑが変化するのであり、賦活材の量とＶｐ／Ｑの関係を求めておけば、測定されたＶｐ／Ｑに基づいてシンチレータに含まれる賦活材の量を算出することができる。

＜検出装置の構成＞
図３に、本実施形態に係るシンチレータについての発光減衰時定数を測定する測定装置の構成を示す。シンチレータ１０は、発光減衰時定数を測定する対象となるシンチレータである。シンチレータ１０の側方には、線源１２が配置されている。この線源１２は、例えば^１３７Ｃｅ線源であり、コリメータにてシンチレータ１０の方向に放射線を集束させる。シンチレータ１０の一端は、光電変換器である光電子増倍管１４に接続される。ここで、シンチレータ１０は光電子増倍管１４の受光面にシンチレータ１０からの光が確実に入射するように例えば光学グリスを塗って接続される。なお、シンチレータ１０の光電子増倍管１４との接続面以外は反射材で覆うとよい。また、測定対象のシンチレータ１０を取り換えられるように、シンチレータホルダを設け、このシンチレータホルダでシンチレータ１０を光電子増倍管１４に着脱自在に保持することが好適である。

シンチレータ１０で発光した光が受光面より光電子増倍管１４に入射する。入射光は、光電子増倍管１４によって光電変換され、入射光の強度に応じた電気信号が出力される。なお、光電子増倍管１４には、高電圧＋ＨＶが供給されている。光電子増倍管１４からの電気信号は電圧波形取得装置１６に入力され、ここで時間軸に沿った電圧波形信号が得られる。なお、電圧波形取得装置１６としては、オシロスコープなどが採用できる。

電圧波形取得装置１６の出力は、データ処理手段である演算処理装置１８を介し、記憶装置２０に記憶される。すなわち、電圧波形信号の生データ（波形整形などを施さないデータ（Ｒａｗ））がそのまま記憶装置２０に記憶される。

演算処理装置１８は、通常のコンピュータで形成され、電圧波形（電圧波形信号）についてのデータを解析し、解析結果を出力する。すなわち、所定時間に亘る１回の検査の終了時において、次のような解析処理を行う。
（ａ）電圧波形信号に対する高周波ノイズを除去するためのフィルタ処理
（ｂ）１イベントについてのピーク電圧値Ｖｐおよび電圧信号の積分から得られる積分電荷量Ｑを算出して、Ｖｐ／Ｑを算出する処理
（ｃ）予め記憶している、フィッティング関数ｙ＝ａ／ｘ＋ｂ（検量線）に応じて、測定対象であるシンチレータ１０の発光減衰時定数を算出する処理

線源１２としては、^１３７Ｃｓ（２２９．１ｋＢｑ）などが用いられ、ここから放出される６６２ｋｅＶガンマ線をシンチレータ１０に入射して、Ｖｐ／Ｑを検出する。

このように、本実施形態によれば、電圧波形取得装置１６からの電圧波形を処理することでシンチレータ１０の発光減衰時定数を検出することができる。従って、比較的簡易な装置によって、シンチレータ１０の発光減衰時定数を計測することができる。

特に、Ｖｐ／Ｑと発光減衰時定数のフィッティング関数は、測定装置の感度などによってほとんど変化がなく、従って１つの精密なフィッティング関数を調べておくことで、複数の測定装置によりそのフィッティング関数を用いて、シンチレータ１０の高精度のＴＤＣなどが不要であり、発光減衰時定数を測定することが可能になる。

また、Ｖｐ／Ｑと賦活材の濃度の関係を予め調べておくことで、測定されたＶｐ／Ｑからシンチレータの賦活材の濃度を知ることができる。

１０シンチレータ、１２線源、１４光電子増倍管、１６電気波形取得装置、１８演算装置、２０記憶装置。

Claims

シンチレータの発光減衰時定数の測定方法であって、
シンチレータに放射線が入射するイベントによって、シンチレータから出力される光を光電変換して電気信号に得、
得られた１つのイベントについての電気信号の電圧波形におけるピーク値（Ｖｐ）と積分値（Ｑ）との比（Ｖｐ／Ｑ）を算出し、
予め得られている、ピーク値と積分値との比（Ｖｐ／Ｑ）と、シンチレータの発光減衰時定数との関係であって、（Ｖｐ／Ｑ）を（ｙ）、発光減衰時定数を（ｘ）、ａ，ｂを定数とした場合に、ｙ＝ａ／ｘ＋ｂとなる関係を利用して、算出されたＶｐ／Ｑからシンチレータの発光減衰時定数を決定する、
シンチレータの発光減衰時定数の測定方法。
請求項１に記載のシンチレータの発光減衰時定数の測定方法であって、
賦活材の含有量が異なる複数のシンチレータについて、放射線が入射するイベントによって、複数のシンチレータから出力される光をそれぞれ光電変換して電気信号に変換し、
得られた複数の電気信号の電圧波形におけるピーク値と積分値を検出して検出したピーク値と積分値の比をそれぞれ算出するとともに、当該イベントの発光減衰時定数を算出し、
賦活材の含有量が異なる複数のシンチレータにおいて得られたピーク値と積分値の比（ｙ）と、当該イベントの発光減衰時定数（ｘ）の関係をフィッティング関数ｙ＝ａ／ｘ＋ｂにあてはめて定数ａ，ｂを決定し、
関数ｙ＝ａ／ｘ＋ｂを決定する、
シンチレータの発光減衰時定数の測定方法。
シンチレータに含まれる賦活材の濃度を測定方法であって、
シンチレータに放射線が入射するイベントによって、シンチレータから出力される光を光電変換して電気信号に得、
得られた１つのイベントについての電気信号の電圧波形におけるピーク値（Ｖｐ）と積分値（Ｑ）との比（Ｖｐ／Ｑ）を算出し、
予め得られている、ピーク値と積分値との比（Ｖｐ／Ｑ）と、シンチレータの賦活材濃度との関係であって、（Ｖｐ／Ｑ）を（ｙ）、発光減衰時定数を（ｘ）、ａ，ｂを定数とした場合に、ｙ＝ａ／ｘ＋ｂとなる関係を利用して、算出されたピーク値と積分値との比（Ｖｐ／Ｑ）からシンチレータの賦活材の濃度を決定する、
シンチレータの賦活材濃度の測定方法。
シンチレータの発光減衰時定数の測定装置であって、
シンチレータに放射線が入射するイベントによって、シンチレータから出力される光を光電変換して電気信号に変換する光電変換器と、
光電変換器で得られた電気信号の電圧波形におけるピーク値と積分値を検出し、検出したピーク値と積分値の比に応じて、シンチレータの発光減衰時定数を算出する演算装置と、
を含み、
演算装置は、
複数のシンチレータにおいて得られたピーク値と積分値の比（ｙ）と、当該イベントの発光減衰時定数（ｘ）の関係から定数ａ，ｂを決定したフィッティング関数ｙ＝ａ／ｘ＋ｂを記憶しており、
検出したピーク値と積分値の比に応じて、記憶しているフィッティング関数ｙ＝ａ／ｘ＋ｂを利用してシンチレータの発光減衰時定数を算出する、
シンチレータの発光減衰時定数の測定装置。