JP6767609B2 - Fuel cell simulation method - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池のシミュレーション方法に関するものであり、詳しくは、燃料電池の触媒層の構造決定、及び燃料電池の性能予測を行うシミュレーション技術に関するものである。 The present invention relates to a method for simulating a fuel cell, and more particularly to a simulation technique for determining the structure of a catalyst layer of a fuel cell and predicting the performance of the fuel cell.
エネファームやＦＣＶの更なる市場拡大を目指して、燃料電池の低コスト化と性能向上に関係各社が注力している。そのような状況の中にあって、燃料電池システムの心臓部であるスタック／ＭＥＡ（電解質膜−電極接合体）の中核を担う触媒層の構造設計がかねてより望まれており、短時間で高精度に触媒層の性能を予測することが可能なシミュレーション技術の発明が強く期待されている。 With the aim of further expanding the market for ENE-FARM and FCVs, related companies are focusing on reducing the cost and improving the performance of fuel cells. Under such circumstances, the structural design of the catalyst layer, which plays a central role in the stack / MEA (electrolyte membrane-electrode assembly), which is the heart of the fuel cell system, has long been desired, and it is expensive in a short time. The invention of a simulation technique capable of accurately predicting the performance of the catalyst layer is strongly expected.
触媒層の設計においてシミュレーションの目的は、触媒層のミクロ〜メソスコピックな構造からマクロスコピックな性能、つまりは触媒層の能力を算出することであり、更にはその触媒層を電池に組み込んだときの燃料電池の正確な性能予測することである。 In the design of the catalyst layer, the purpose of the simulation is to calculate the macroscopic performance, that is, the capacity of the catalyst layer from the micro to mesoscopic structure of the catalyst layer, and further, the fuel when the catalyst layer is incorporated into the battery. It is to predict the accurate performance of the battery.
上記の触媒層のシミュレーションにおいては、実際の触媒層の構造をＳＥＭやＴＥＭで観測した画像からボリュームレンダリングで構造を再現したり、触媒層の代表的なパラメータを抽出し、そこから仮想的な触媒構造を作成したりすることでシミュレーションに必要な解析構造を決定し、物質輸送と電気化学反応を連立することで触媒層の能力を算出することが行われている。 In the above-mentioned simulation of the catalyst layer, the structure of the actual catalyst layer is reproduced by volume rendering from the image observed by SEM or TEM, or the typical parameters of the catalyst layer are extracted, and the virtual catalyst is obtained from the representative parameters. The analytical structure required for simulation is determined by creating a structure, and the capacity of the catalyst layer is calculated by combining mass transport and electrochemical reaction.
また、燃料電池の性能予測に関しては、触媒層の能力を決定した後に、市販ツールのAnsys Fluent（登録商標）のプラットフォーム化などにより、電池性能の予測が可能となることが報告されている。 Regarding the performance prediction of fuel cells, it has been reported that after determining the capacity of the catalyst layer, it is possible to predict the battery performance by making the commercial tool Ansys Fluent (registered trademark) a platform.
このような中、短時間で高精度に触媒層の性能を予測することが可能なシミュレーション技術として、実際の触媒層の構造をＳＥＭやＴＥＭで観測した画像からボリュームレンダリングで構造を再現し、触媒層の代表的なパラメータを抽出し、そこから仮想的な触媒層構造を作成することでシミュレーションに必要な解析構造を決定し、物質輸送と電気化学反応を連立することで触媒層の能力の予測することが行なわれている（例えば、特許文献１参照）。 Under these circumstances, as a simulation technology that can predict the performance of the catalyst layer with high accuracy in a short time, the structure of the actual catalyst layer is reproduced by volume rendering from the image observed by SEM or TEM, and the catalyst is used. By extracting typical parameters of the layer and creating a virtual catalyst layer structure from it, the analytical structure required for simulation is determined, and by integrating substance transport and electrochemical reaction, the capacity of the catalyst layer is predicted. (See, for example, Patent Document 1).
また、短時間で触媒層のシミュレーションが可能となるように、模擬触媒層を粒子径相当でシミュレーション領域のマルチブロック化で粗視化し、触媒層の各ブロックの不均一構造を実効拡散係数、実効プロトン伝導度、実効電気伝導度を導入することで模擬している。そして、各種の実効パラメータは細孔径、屈曲度、空隙率に基づき算出することを行っている（例えば、非特許文献１参照）。 In addition, in order to enable simulation of the catalyst layer in a short time, the simulated catalyst layer is coarse-grained by making the simulation area multi-block equivalent to the particle size, and the non-uniform structure of each block of the catalyst layer is effective diffusion coefficient and effective. It is simulated by introducing proton conductivity and effective electrical conductivity. Then, various effective parameters are calculated based on the pore diameter, tortuosity, and porosity (see, for example, Non-Patent Document 1).
これらの工夫により、短時間で触媒層の性能を引き出すシミュレーションが行なわれている。 With these ideas, simulations that bring out the performance of the catalyst layer in a short time are being performed.
しかしながら特許文献１の手法では、触媒層がサブミクロンサイズの微細空隙構造から構成されることが厳密には考慮されておらず、連続体近似の方程式系で記述されており、燃料電池を構成する部材の細孔径とガスの平均自由行程が同程度であること考えると、この近似が適切ではないことが容易に予測される。 However, in the method of Patent Document 1, it is not strictly considered that the catalyst layer is composed of a submicron-sized fine void structure, and it is described by an equation system of continuum approximation, which constitutes a fuel cell. Given that the pore size of the member and the mean free path of the gas are comparable, it is easily predicted that this approximation is not appropriate.
更に、この手法では性能の予測精度がメッシュサイズに依存してしまい、精度を求める場合には結果として大規模な計算が必要とされる可能性が高い。 Further, in this method, the prediction accuracy of the performance depends on the mesh size, and it is highly possible that a large-scale calculation is required as a result when obtaining the accuracy.
また、非特許文献１においては物質輸送の実効パラメータを決定する際に、各ブロック内の屈曲度を最初に決定し、その屈曲度の値でバルクの物質輸送のパラメータを除することでブロック内の実効値としている。 Further, in Non-Patent Document 1, when determining the effective parameter of substance transport, the tortuosity in each block is determined first, and the parameter of bulk substance transport is divided by the value of the tortuosity in the block. It is the effective value of.
しかしながら、屈曲度はブロック内で一意に定義できるものではなく、また、この屈曲度で除す補正では、数ミリボルトの精度が要求される触媒層の性能予測を高精度に行なうことは困難である。 However, the tortuosity cannot be uniquely defined within the block, and it is difficult to accurately predict the performance of the catalyst layer, which requires an accuracy of several millivolts, by the correction divided by the tortuosity. ..
また、非特許文献１で採用されるフィック様の実効拡散の方程式は、自己拡散と壁面との衝突が支配的となるクヌーセン領域で用いられる近似手法であり、燃料電池の触媒層の微小細孔がサブミクロンのサイズで、相互拡散に関係する異種間の原子・分子の衝突を無視できるサイズではなく、拡散に関係する物質輸送モデルの精度に課題がある。 In addition, the Fick-like effective diffusion equation adopted in Non-Patent Document 1 is an approximation method used in the Knusen region where self-diffusion and collision with the wall surface are dominant, and is a micropore in the catalyst layer of the fuel cell. However, the size is submicron, and the collision of atoms and molecules between different species related to mutual diffusion is not negligible, and there is a problem in the accuracy of the substance transport model related to diffusion.
例えば、限界電流に近い状況であれば、電解質膜近傍で酸素が欠乏し、滞留窒素による酸素の散乱が無視できなくなり、非特許文献１のフィック様モデルの前提条件が崩れることも想定される。 For example, in a situation close to the critical current, it is assumed that oxygen is deficient in the vicinity of the electrolyte membrane, oxygen scattering due to retained nitrogen cannot be ignored, and the precondition of the Fick-like model of Non-Patent Document 1 is broken.
本発明は、上記従来の課題を解決するもので、短時間で高精度に触媒層の性能を予測することが可能なシミュレーション技術を提供することを目的とするものである。 The present invention solves the above-mentioned conventional problems, and an object of the present invention is to provide a simulation technique capable of predicting the performance of a catalyst layer with high accuracy in a short time.
上記従来の課題を解決するために、本発明の燃料電池のシミュレーション方法は、燃料電池の触媒層の性能を予測するシミュレーション方法であって、燃料電池の触媒層をマルチブロック化し、各ブロック内の物質輸送に関する物質輸送のパラメータの実効値を、触媒層構造を読み込みそのブロック内の構造に対して、遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用し、ボルツマン方程式の定常解を求め、得られる平均流速と物理量の差の関係を算出することで、その実効値を決定する第１のステップと、第１のステップで得られた各ブロック内の物質輸送のパラメータの実効値を基に、燃料電池の触媒層の性能を予測する第２のステップと、を備えている。 In order to solve the above-mentioned conventional problems, the fuel cell simulation method of the present invention is a simulation method for predicting the performance of the catalyst layer of the fuel cell, in which the catalyst layer of the fuel cell is multi-blocked and in each block. the effective value of the parameters of mass transport on substances transport to the structure of the block is read a catalyst layer structure, the transition area to the Knudsen region by applying the simulation method based on the concept of simulation possible Boltzmann equation, the Boltzmann equation The first step of determining the effective value by obtaining a stationary solution and calculating the relationship between the obtained average flow velocity and the difference in physical quantity, and the parameters of material transport within each block obtained in the first step It includes a second step of predicting the performance of the catalyst layer of the fuel cell based on the effective value.
なお、上記の遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法とは、格子ボルツマン法、格子ガス法のことを意味している。 The simulation method based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the transition region to the Knudsen region means the lattice Boltzmann method and the lattice gas method.
これにより、計算規模を大幅に低下させることが可能となり、また各ブロック内の物質輸送に関する物質輸送のパラメータの実効値を遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用して決定することにより、各ブロック内の物質輸送のパラメータの実効値を正確に決定することが可能
となり、燃料電池の触媒層の性能を短時間で高精度に予測することが可能となる。
This makes it possible to significantly reduce the scale of calculation, and applies a simulation method based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the effective values of the parameters of material transport related to material transport within each block from the transition region to the Knusen region. By making the determination, it becomes possible to accurately determine the effective value of the parameter of the substance transport in each block, and it becomes possible to predict the performance of the catalyst layer of the fuel cell with high accuracy in a short time.
燃料電池の触媒層をマルチブロック化することで、計算規模を低下させることが可能となり大幅に計算時間を削減することが出来るようになる。 By making the catalyst layer of the fuel cell multi-block, the calculation scale can be reduced and the calculation time can be significantly reduced.
また、各ブロック内の物質輸送に関する物質輸送のパラメータの実効値を遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用して決定することにより、各ブロック内の物質輸送のパラメータの実効値を正確に決定することが可能となり、燃料電池の触媒層の性能を高精度に予測することが出来るようになり、高性能な燃料電池を提供することができる。 In addition, by applying the simulation method based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the transition region to the Knusen region, the effective value of the parameter of the material transport in each block is determined, and the material transport in each block is determined. The effective value of the parameter can be accurately determined, the performance of the catalyst layer of the fuel cell can be predicted with high accuracy, and a high-performance fuel cell can be provided.
第１の発明は、燃料電池の触媒層の性能を予測するシミュレーション方法であって、燃料電池の触媒層をマルチブロック化し、各ブロック内の物質輸送に関する物質輸送のパラメータの実効値を、触媒層構造を読み込みそのブロック内の構造に対して、遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用し、ボルツマン方程式の定常解を求め、得られる平均流速と物理量の差の関係を算出することで、その実効値を決定する第１のステップと、前記第１のステップで得られた各ブロック内の物質輸送のパラメータの実効値を基に、燃料電池の触媒層の性能を予測する第２のステップと、を備えた、燃料電池のシミュレーション方法である。 The first invention is a simulation method for predicting the performance of the catalyst layer of a fuel cell, in which the catalyst layer of the fuel cell is made into a multi-block, and the effective value of the parameter of the substance transport related to the substance transport in each block is set to the catalyst layer. By reading the structure and applying a simulation method based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the transition region to the Knusen region to the structure in the block, the steady solution of the Boltzmann equation is obtained, and the difference between the average flow velocity and the physical quantity obtained is The performance of the catalyst layer of the fuel cell is based on the first step of determining the effective value by calculating the relationship and the effective value of the material transport parameter in each block obtained in the first step. It is a fuel cell simulation method including a second step of predicting.
これにより、燃料電池の触媒層をマルチブロック化することで、計算規模を低下させることが可能となり大幅に計算時間を削減することが出来るようになり、また各ブロック内の物質輸送に関する物質輸送のパラメータの実効値を、触媒層構造を読み込みそのブロック内の構造に対して、遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用し、ボルツマン方程式の定常解を求め、得られる平均流速と物理量の差の関係を算出することで、その実効値を決定することにより、各ブロック内の物質輸送のパラメータの実効値を正確に決定することが可能となり、燃料電池の触媒層の性能を高精度に予測することが出来るようになる。 As a result, by making the catalyst layer of the fuel cell multi-block, the calculation scale can be reduced and the calculation time can be significantly reduced, and the material transportation related to the material transportation in each block can be reduced. The effective value of the parameter is obtained by reading the catalyst layer structure and applying a simulation method based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the transition region to the Knusen region to the structure in the block, and finding the stationary solution of the Boltzmann equation. By calculating the relationship between the average flow velocity and the physical quantity, and determining the effective value, it is possible to accurately determine the effective value of the material transport parameter in each block, and the catalyst layer of the fuel cell. Performance can be predicted with high accuracy.
第２の発明は、特に第１の発明における、物質輸送のパラメータに、実効的なガスの浸透係数を含むものである。 The second invention includes an effective gas permeation coefficient as a parameter for mass transport, especially in the first invention.
これにより、各ブロック内のガスの浸透係数の値を遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用して決定することが可能となり、燃料電池の触媒層の実効的なガスの浸透係数を高精度に予測することが出来るようになり、触媒層内のガスの流れを正確に知ることが可能となる。 This makes it possible to determine the value of the gas permeation coefficient in each block by applying a simulation method based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the transition region to the Knudsen region, and the effective catalyst layer of the fuel cell. It becomes possible to predict the permeation coefficient of various gases with high accuracy, and it becomes possible to accurately know the flow of gas in the catalyst layer.
第３の発明は、特に第１の発明における、物質輸送のパラメータに、実効的な電子およびプロトンの電導度を含むものである。 The third invention includes effective electron and proton conductivity as parameters of material transport, especially in the first invention.
これにより、各ブロック内の電子およびプロトンの電導度の値を遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用して決定することが可能となり、燃料電池の触媒層の実効的な電子およびプロトンの電導度を高精度に予測することが出来るようになり、触媒層内の荷電の流れを正確に知ることが可能となる。 This makes it possible to determine the electrical conductivity values of electrons and protons in each block by applying a simulation method based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the transition region to the Knusen region, and the catalyst layer of the fuel cell. It becomes possible to predict the effective electron and proton conductivity with high accuracy, and it becomes possible to accurately know the flow of electric charge in the catalyst layer.
第４の発明は、特に第１の発明における、物質輸送のパラメータに、実効的な熱の伝導度を含むものである。 The fourth invention includes effective thermal conductivity as a parameter of material transport, especially in the first invention.
これにより、各ブロック内の熱の伝導度の値を遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用して決定することが可能となり、燃料電池の触媒層の実効的な熱の伝導度を高精度に予測することが出来るようになり、触媒層内の熱の流れを正確に知ることが可能となる。 This makes it possible to determine the value of heat conductivity in each block by applying a simulation method based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the transition region to the Knusen region, and the effective catalyst layer of the fuel cell. It becomes possible to predict the thermal conductivity with high accuracy, and it becomes possible to accurately know the heat flow in the catalyst layer.
第５の発明は、特に第１の発明における、物質輸送のパラメータに、実効的なガスの相互拡散係数を含むものである。 The fifth invention includes an effective gas interdiffusion coefficient as a parameter of substance transport, especially in the first invention.
これにより、各ブロック内のガスの相互拡散係数の値を遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用して決定することが可能となり、燃料電池の触媒層の実効的なガスの相互拡散係数を高精度に予測することが出来るようになり、触媒層内のガスの拡散を正確に知ることが可能となる。 This makes it possible to determine the value of the mutual diffusion coefficient of the gas in each block by applying a simulation method based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the transition region to the Knusen region, and the effectiveness of the catalyst layer of the fuel cell. It becomes possible to predict the mutual diffusion coefficient of the gas with high accuracy, and it becomes possible to accurately know the diffusion of the gas in the catalyst layer.
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、この実施の形態によって本発明が限定されるものではない。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. The present invention is not limited to this embodiment.
（実施の形態１）
図１は本発明の実施の形態１の燃料電池のシミュレーション方法における触媒層のシミュレーション領域とそれをマルチブロック化したイメージ図であり、図２は各ブロックにおける実効的なガスの浸透係数、電子およびプロトン電導性、熱の伝導度を算出するシミュレーションの概念図であり、図３は各ブロックにおけるガスの拡散状況を決定するシミュレーションの概念図であり、図４は各ブロックにおける実効的な相互拡散係数を決定するシミュレーションの概念図であり、図５は触媒層の性能を予測するシミュレーションのフローチャートであり、図６は各ブロックにおける実効的な相互拡散を算出するフローチャートである。
(Embodiment 1)
FIG. 1 is an image diagram of a simulation region of a catalyst layer in the fuel cell simulation method of the first embodiment of the present invention and a multi-block simulation region thereof, and FIG. 2 is an image diagram of effective gas permeation coefficient, electrons and protons in each block. It is a conceptual diagram of a simulation for calculating conductivity and heat conductivity, FIG. 3 is a conceptual diagram of a simulation for determining a gas diffusion state in each block, and FIG. 4 shows an effective mutual diffusion coefficient in each block. It is a conceptual diagram of the simulation to determine, FIG. 5 is a flowchart of a simulation for predicting the performance of a catalyst layer, and FIG. 6 is a flowchart for calculating effective mutual diffusion in each block.
また、（数１）は離散化されたボルツマン方程式を表す数式であり、（数２）は実効的な浸透係数を含むダルシーの法則を表す数式であり、（数３）は実効的な電気電導度を含むオームの法則を表す数式であり、（数４）は実効的な熱伝導係数を含むフーリエの法則を表す数式であり、（数５）は実効的な相互拡散係数を含むステファン−マクスウェルの法則を表す数式であり、（表１）は（数１）〜（数５）中の変数を示す表である。 Further, (Equation 1) is a mathematical formula expressing the discrete Boltzmann equation, (Equation 2) is a mathematical formula expressing Darcy's law including an effective penetration coefficient, and (Equation 3) is an effective electric conduction. (Equation 4) is a formula that expresses Fourier's law including an effective heat conduction coefficient, and (Equation 5) is a formula that expresses an effective mutual diffusion coefficient. It is a mathematical formula expressing the law of, and (Table 1) is a table showing the variables in (Equation 1) to (Equation 5).
図２は、マルチブロック化されたブロック２０１、ブロック２０１の実効的なガスの浸透係数、電子およびプロトン電導性、熱の伝導度を算出するシミュレーションの境界条件を設定する基準面２０２、ブロック２０１の実効的なガスの浸透係数、電子およびプロトン電導性、熱の伝導度を算出するシミュレーションの境界条件を設定するもう一方の基準面２０３を示している。 FIG. 2 shows the multi-blocked block 201, the reference plane 202 for setting the boundary conditions of the simulation for calculating the effective gas permeation coefficient, electron and proton conductivity, and heat conductivity of the block 201, and the block 201. The other reference plane 203, which sets the boundary conditions of the simulation for calculating the effective gas penetration coefficient, electron and proton conductivity, and heat conductivity, is shown.
図３は、遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づき、各ブロックにおけるガスの拡散状況を決定するシミュレーションのガス(1)の軌跡３０１、ガス(2)の軌跡３０２、ガス(1)のモル分率の参照面３０３、実効的な相互拡散係数を算出することを目的とした触媒層のブロック３０４を示している。 FIG. 3 shows the gas (1) locus 301, the gas (2) locus 302, and the gas (gas (2) locus 301) in which the gas diffusion state in each block is determined based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the transition region to the Knudsen region. The reference surface 303 of the mole fraction of 1) and the block 304 of the catalyst layer for the purpose of calculating the effective mutual diffusion coefficient are shown.
図４は、実効的な相互拡散係数を含むステファン−マクスウェルの法則に基づき、各ブロックにおけるガスの拡散状況を決定するシミュレーションのガス(1)の軌跡４０１、ガス(2)の軌跡４０２、ガス(1)のモル分率の参照面４０３、一定の実効的な相互拡散係数を持つ仮想のポーラス領域４０４を示している。 FIG. 4 shows the gas (1) locus 401, the gas (2) locus 402, and the gas (gas (2) locus 401) in a simulation that determines the gas diffusion status in each block based on Stefan-Maxwell's law including the effective mutual diffusion coefficient. It shows the reference plane 403 of the mole fraction of 1) and the virtual porous region 404 with a constant effective mutual diffusion coefficient.
次に図５の触媒層の性能を予測するシミュレーションのフローチャートに沿い、触媒層の性能を予測する方法を述べる。 Next, a method of predicting the performance of the catalyst layer will be described according to the flowchart of the simulation for predicting the performance of the catalyst layer of FIG.
まずＳ１０１でシミュレーションを開始し、Ｓ１０２で対象となる触媒層構造の読み込みを行ない、Ｓ１０３で解析領域をマルチブロック化し、Ｓ１０４でブロック毎に実効的な物質輸送のパラメータを決定し、Ｓ１０５でブロックを結合し、解析領域を再構築し、Ｓ１０６で触媒層の性能を予測し、Ｓ１０７で終了とする。 First, the simulation is started in S101, the target catalyst layer structure is read in S102, the analysis area is multi-blocked in S103, the effective substance transport parameters are determined for each block in S104, and the blocks are divided in S105. It binds, reconstructs the analysis region, predicts the performance of the catalyst layer in S106, and ends in S107.
ここで、Ｓ１０３における解析領域のマルチブロック化のイメージは図１に示される。触媒層のシミュレーションの全領域１０１に対し、マルチブロック化したイメージ１０２のように全領域を分割する。 Here, an image of multi-blocking of the analysis region in S103 is shown in FIG. The entire region 101 of the simulation of the catalyst layer is divided into the entire region as in the multi-blocked image 102.
その際、分割を細かくしすぎると、シミュレーションの精度は高くなるが、計算負荷が大きくなることから、適切なサイズで領域を分割することが重要である。 At that time, if the division is made too fine, the accuracy of the simulation will be high, but the calculation load will be large. Therefore, it is important to divide the area into an appropriate size.
分割された全てのブロックに対して、（数２）の実効的な浸透係数、（数３）の実効的な電気電導度、（数４）の実効的な熱伝導係数、（数５）の実効的な相互拡散係数を算出する。 For all the divided blocks, (Equation 2) effective penetration coefficient, (Equation 3) effective electrical conductivity, (Equation 4) effective thermal conductivity coefficient, (Equation 5) Calculate the effective mutual diffusion coefficient.
次に、Ｓ１０４におけるブロック毎に実効的な物質輸送のパラメータを決定する方法について述べる。対象とする物質輸送のパラメータは（数２）の実効的な浸透係数、（数３）の実効的な電気電導度、（数４）の実効的な熱伝導係数、（数５）の実効的な相互拡散係数であるが、実効的な浸透係数、電気伝導度、熱伝導係数については同様の手法で算出することが可能であることから、ここでは実効的な浸透係数と相互拡散係数の算出に関してのみ詳しく述べることとする。 Next, a method of determining an effective mass transport parameter for each block in S104 will be described. The target substance transport parameters are (Equation 2) effective penetration coefficient, (Equation 3) effective electrical conductivity, (Equation 4) effective thermal conductivity coefficient, and (Equation 5) effective However, since the effective penetration coefficient, electrical conductivity, and thermal conductivity coefficient can be calculated by the same method, the effective penetration coefficient and mutual diffusion coefficient are calculated here. Only with respect to.
各ブロックの実効的な浸透係数を算出するには、まずボルツマン方程式の考え方に基づいたシミュレーション手法により、各ブロックにおけるガスの流動状況を決定する。それには、図２のブロック２０１の各々に対し、基準面２０２にガスの平均流速を設定し、基準面２０３に圧力を設定した条件の下で、（数１）の離散化されたボルツマン方程式を解くことで定常解を求める。 To calculate the effective penetration coefficient for each block, first determine the gas flow status in each block by a simulation method based on the concept of the Boltzmann equation. To do this, the discretized Boltzmann equation of (Equation 1) is applied under the condition that the average flow velocity of gas is set on the reference plane 202 and the pressure is set on the reference plane 203 for each of the blocks 201 of FIG. Find a steady solution by solving.
この定常解には基準面２０２の圧力も情報として含まれていることから、当該ブロックの差圧と平均流速の関係を知ることができ、これを（数２）に代入することで実効的な浸透係数を算出する。 Since the pressure of the reference plane 202 is also included as information in this steady-state solution, the relationship between the differential pressure of the block and the average flow velocity can be known, and it is effective to substitute this into (Equation 2). Calculate the penetration coefficient.
実効的な電気電導度、熱伝導係数に関しても前記と同様で、実効的な浸透係数における差圧とガスの平均流速との関係に変わり、実効的な電気伝導度に関しては電位差と平均電流密度、実効的な熱伝導係数に関しては温度差と平均熱流束の関係を求めることで物質輸送の各実効的なパラメータを算出する。 The effective electrical conductivity and thermal conductivity are the same as above, and the relationship between the differential pressure and the average flow velocity of the gas in the effective penetration coefficient changes, and the potential difference and average current density are related to the effective electrical conductivity. Regarding the effective thermal conductivity, each effective parameter of material transport is calculated by obtaining the relationship between the temperature difference and the average heat flux.
実効的な物質輸送のパラメータのうち、（数５）に示される実効的な相互拡散係数だけは物質輸送のパラメータの中で異質であり、各ブロックの実効値を求めるのに工夫を要することから、図６の各ブロックにおける実効的な相互拡散を算出するフローチャートに沿い、実効的な相互拡散係数の算出方法を説明する。 Of the effective material transport parameters, only the effective mutual diffusion coefficient shown in (Equation 5) is different among the material transport parameters, and it is necessary to devise to obtain the effective value of each block. , The method of calculating the effective mutual diffusion coefficient will be described with reference to the flowchart for calculating the effective mutual diffusion in each block of FIG.
図６の各ブロックにおける実効的な相互拡散係数を算出するフローチャートにおいて、まずＳ２０１でシミュレーションを開始し、Ｓ２０２で分割領域の触媒層構造の読み込みを行い、Ｓ２０３で図３の構成で、(1)のガス濃度分布を正確に算出し、Ｓ２０４で図４の構成で、Ｓ２０３の結果と一致するよう実効値を決定し、Ｓ２０５で当該領域の実効的な相互拡散係数に設定し、Ｓ２０７で終了とする。 In the flowchart for calculating the effective mutual diffusion coefficient in each block of FIG. 6, first, the simulation is started in S201, the catalyst layer structure of the divided region is read in S202, and the configuration of FIG. 3 is obtained in S203. Accurately calculate the gas concentration distribution of S204, determine the effective value in S204 with the configuration of FIG. 4 so as to match the result of S203, set the effective mutual diffusion coefficient of the region in S205, and end in S207. To do.
ここで、Ｓ２０３における(1)のガス濃度分布を正確に算出する方法を、図３を用いて説明する。シミュレーション条件としては、マルチブロック化されたブロックを実効的な相互拡散係数を算出することを目的とした触媒層のブロック３０４に配置し、そのブロック３０４を２本のガス流路で挟み、一方のガス流路にガス(1)を入口から供給し、同時にもう一方のガス流路にガス(2)をもう一方の入口から供給する。 Here, a method of accurately calculating the gas concentration distribution of (1) in S203 will be described with reference to FIG. As a simulation condition, the multi-blocked block is arranged in the block 304 of the catalyst layer for the purpose of calculating the effective mutual diffusion coefficient, and the block 304 is sandwiched between two gas flow paths, and one of them is sandwiched. Gas (1) is supplied to the gas flow path from the inlet, and at the same time, gas (2) is supplied to the other gas flow path from the other inlet.
この条件の下、（数１）の離散化されたボルツマン方程式を解くことで定常解を求め、参照面３０３のモル分率を算出することを行う。このとき、供給するガスの流速は、実際の燃料電池の触媒層の中を流れるガスの平均的な流速に設定する。 Under this condition, a steady-state solution is obtained by solving the discretized Boltzmann equation of (Equation 1), and the mole fraction of the reference surface 303 is calculated. At this time, the flow velocity of the supplied gas is set to the average flow velocity of the gas flowing in the catalyst layer of the actual fuel cell.
次に、Ｓ２０４の図４の構成で、Ｓ２０３の結果と一致するよう実効値を決定する方法を説明する。 Next, a method of determining the effective value so as to match the result of S203 with the configuration of FIG. 4 of S204 will be described.
シミュレーション条件としては、仮想のポーラス領域４０４に既出の実効的な浸透係数と仮の相互拡散係数が設定され、図３と同一形状の仮想多孔質片を一定の実効的な相互拡散係数を持つ仮想のポーラス領域４０４に配置し、その仮想のポーラス領域４０４を図３と同一形状の２本のガス流路で挟み、一方のガス流路にガス(1)を入口から供給し、同時にもう一方のガス流路にガス(2)をもう一方の入口から供給する。 As the simulation conditions, the effective permeation coefficient and the provisional mutual diffusion coefficient described above are set in the virtual porous region 404, and the virtual porous piece having the same shape as that in FIG. 3 is virtual with a constant effective mutual diffusion coefficient. The virtual porous region 404 is sandwiched between two gas channels having the same shape as in FIG. 3, and gas (1) is supplied to one gas channel from the inlet and at the same time the other. Gas (2) is supplied to the gas flow path from the other inlet.
この条件の下、（数５）の仮の相互拡散係数を含むステファン−マクスウェルの法則を解くことで定常解を求め、参照面４０３のモル分率を算出することを行う。この参照面４０３のモル分率が参照面３０３のモル分率と一致するときの仮の相互拡散係数を決定することを行なう。そして、その値をＳ２０５にて当ブロックの実効的な相互拡散係数に設定する。 Under this condition, a stationary solution is obtained by solving Stefan-Maxwell's law including the tentative mutual diffusion coefficient of (Equation 5), and the mole fraction of the reference surface 403 is calculated. A tentative mutual diffusion coefficient is determined when the mole fraction of the reference surface 403 matches the mole fraction of the reference surface 303. Then, the value is set to the effective mutual diffusion coefficient of this block in S205.
Ｓ２０４において、仮の相互拡散係数が小さい場合には、参照面４０３のモル分率も小さく、仮の相互拡散係数が大きい場合には、参照面４０３のモル分率は大きくなる。このことと、二分法の考え方を併せ用いれば、参照面４０３のモル分率が参照面３０３の値と一致する相互拡散係数を決定することはそれほど困難ではない。 In S204, when the temporary mutual diffusion coefficient is small, the mole fraction of the reference surface 403 is also small, and when the temporary mutual diffusion coefficient is large, the mole fraction of the reference surface 403 is large. Using this and the idea of the dichotomy together, it is not so difficult to determine the mutual diffusion coefficient at which the mole fraction of the reference surface 403 matches the value of the reference surface 303.
しかしながら、実施の観点からは、小さめと大きめの仮の相互拡散係数に対応するそれぞれの参照面４０３のモル分率をまず計算しておき、参照面３０３のモル分率と一致する実効的な相互拡散を内挿補間により決定することが最も実効性が高いものと考えられる。 However, from an implementation point of view, the mole fraction of each reference surface 403 corresponding to the smaller and larger tentative mutual diffusion coefficients is first calculated and then an effective mutual that matches the mole fraction of the reference surface 303. Determining the diffusion by interpolation is considered to be the most effective.
以上で、Ｓ１０４のブロック毎に実効的な物質輸送のパラメータを設定する方法の説明を終える。 This completes the description of the method for setting effective substance transport parameters for each block of S104.
次に再度、図５の触媒層の性能を予測するシミュレーションのフローチャートのＳ１０５から説明する。 Next, it will be described again from S105 of the flowchart of the simulation for predicting the performance of the catalyst layer of FIG.
まず、Ｓ１０５における各ブロックを結合し、解析領域を再構築する方法について説明を行なう。これまでの手続きにより、触媒層のシミュレーション領域をマルチブロック化し、各ブロックにおける実効的な物質輸送のパラメータの算出を行なった。 First, a method of combining the blocks in S105 and reconstructing the analysis domain will be described. By the procedure so far, the simulation area of the catalyst layer was made into multi-blocks, and the effective parameters of substance transport in each block were calculated.
実効的な物質輸送のパラメータが算出された後は、各ブロックは離散化された最小の体積素片（コントロールボリューム）として処理することが可能となるので、各ブロックを一つのコントロールボリュームと見なして、ボリューム間の隣接関係を維持するようにセル番号を割り振り直し、解析領域の再構築を完了させる。 After the effective material transport parameters have been calculated, each block can be treated as the smallest discretized volume element (control volume), so each block is regarded as one control volume. , Reallocate the cell numbers so as to maintain the adjacency between the volumes, and complete the reconstruction of the analysis area.
最後に、Ｓ１０６における触媒層の性能を予測する方法についての説明を行なう。Ｓ１０５で再構築された解析領域は、非常に少ないメッシュ数で、空間的に不均一な輸送パラメータを持つ（数２）〜（数５）のマクロな連続体近似で記述される物理空間となっている。 Finally, a method for predicting the performance of the catalyst layer in S106 will be described. The analysis region reconstructed in S105 is a physical space described by macro continuum approximation of (Equation 2) to (Equation 5) having spatially non-uniform transport parameters with a very small number of meshes. ing.
この空間の規模は数万メッシュ程度の規模であり、物理変数は複数あるものの数値的に
解を求めることは容易であることから、適切な境界条件を設定し、不足緩和法などのアルゴリズムを適用して、定常解を求める。
The scale of this space is about tens of thousands of meshes, and although there are multiple physical variables, it is easy to find a solution numerically. Therefore, set appropriate boundary conditions and apply algorithms such as the shortage mitigation method. Then, the stationary solution is obtained.
以上のように、触媒層のシミュレーションの全領域のマルチブロック化により、計算規模を大幅に低下させることを可能とし、また各ブロック内の物質輸送に関する物質輸送のパラメータの実効値を遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用して正確に決定することにより、各ブロック内の物質輸送のパラメータの実効値を正確に決定することができる。 As described above, the multi-blocking of the entire area of the catalyst layer simulation makes it possible to significantly reduce the calculation scale, and the effective values of the material transport parameters related to the material transport within each block are set from the transition region to Knusen. By applying a simulation method based on the concept of the Boltzmann equation in which the region can be simulated, and accurately determining the region, the effective values of the parameters of mass transport within each block can be accurately determined.
これによって燃料電池の触媒層の性能を短時間で高精度に予測することが可能となり、燃料電池の触媒層の性能を予測するシミュレーションにおける計算精度と計算負荷のトレードオフを解消することが可能となる。 This makes it possible to predict the performance of the catalyst layer of the fuel cell with high accuracy in a short time, and it is possible to eliminate the trade-off between calculation accuracy and calculation load in the simulation of predicting the performance of the catalyst layer of the fuel cell. Become.
本発明の燃料電池のシミュレーション方法により、燃料電池の触媒層の性能を高精度に短時間に予測することが出来るので、電解質膜の両主面に触媒層を配置した燃料電池の触媒層の性能向上、コスト削減、開発期間の削減が求められる用途に有用である。 Since the performance of the catalyst layer of the fuel cell can be predicted with high accuracy in a short time by the fuel cell simulation method of the present invention, the performance of the catalyst layer of the fuel cell in which the catalyst layers are arranged on both main surfaces of the electrolyte membrane. It is useful for applications that require improvement, cost reduction, and reduction of development period.
１０１ シミュレーションの対象となる触媒層のシミュレーションの全領域
１０２ 全領域をマルチブロック化したイメージ
２０１ マルチブロック化されたブロック
２０２ ブロック２０１の実効的な物質輸送パラメータを算出する境界条件を設定する基準面
２０３ ブロック２０１の実効的な物質輸送パラメータを算出する境界条件を設定するもう一方の基準面
３０１ 離散化されたボルツマン方程式に基づくガス(1)の軌跡
３０２ 離散化されたボルツマン方程式に基づくガス(2)の軌跡
３０３ 離散化されたボルツマン方程式に基づくガス(1)のモル分率の参照面
３０４ 実効的な相互拡散係数を算出することを目的とした触媒層のブロック
４０１ 実効的なステファン−マクスウェルの法則に基づくガス(1)の軌跡
４０２ 実効的なステファン−マクスウェルの法則に基づくガス(2)の軌跡
４０３ 実効的なステファン−マクスウェルの法則に基づくガス(1)のモル分率の参照面
４０４ 一定の実効的な相互拡散係数を持つ仮想のポーラス領域
101 All areas of the simulation of the catalyst layer to be simulated 102 All areas are multi-blocked image 201 Multi-blocked blocks 202 Block 201 Reference plane for setting boundary conditions for calculating effective mass transport parameters 203 Another reference plane that sets the boundary conditions for calculating the effective mass transport parameters of block 201 301 Trajectories of gas based on the discrete Boltzmann equation 302 Gas based on the discrete Boltzmann equation (2) 303 Reference plane of mole fraction of gas (1) based on the discrete Boltzmann equation 304 Block of catalyst layer for the purpose of calculating effective mutual diffusion coefficient 401 Effective Stefan-Maxwell's law Trajectory of gas (1) based on 402 Trajectory of gas (2) based on effective Stefan-Maxwell's law 403 Reference plane of mole fraction of gas (1) based on effective Stefan-Maxwell's law 404 Constant Virtual porous region with effective mutual diffusion coefficient
Claims (5)
燃料電池の触媒層をマルチブロック化し、各ブロック内の物質輸送に関する物質輸送のパラメータの実効値を、
触媒層構造を読み込みそのブロック内の構造に対して、遷移領域〜クヌーセン領域がシミュレーション可能なボルツマン方程式の考え方に基づくシミュレーション手法を適用し、ボルツマン方程式の定常解を求め、得られる平均流速と物理量の差の関係を算出することで、その実効値を決定する第１のステップと、
前記第１のステップで得られた各ブロック内の物質輸送のパラメータの実効値を基に、燃料電池の触媒層の性能を予測する第２のステップと、を備えた、
燃料電池のシミュレーション方法。 A simulation method that predicts the performance of the catalyst layer of a fuel cell.
The catalyst layer of the fuel cell is multi-blocked, and the effective value of the substance transport parameter related to the substance transport within each block is set .
By reading the catalyst layer structure and applying a simulation method based on the concept of the Boltzmann equation that can simulate the transition region to the Knudsen region to the structure in the block, the steady solution of the Boltzmann equation is obtained, and the average flow velocity and physical quantity obtained are obtained. The first step of determining the effective value by calculating the relationship between the differences ,
A second step of predicting the performance of the catalyst layer of the fuel cell based on the effective value of the parameter of the substance transport in each block obtained in the first step is provided.
Fuel cell simulation method.
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