JP6425453B2 - Radioactive waste disposal method and manufacturing method of radioactive waste disposal container - Google Patents
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Description
本発明は、放射性廃棄物処理方法及び放射性廃棄物処理容器の製造方法に関し、簡素な構成により放射線を効果的に遮蔽可能なものに関する。
The present invention relates to a radioactive waste disposal method and a method of manufacturing a radioactive waste disposal container , and relates to a method capable of effectively shielding radiation with a simple configuration.
例えば原子力発電所事故現場周辺の除染によって発生した汚染土壌等の低レベル放射性廃棄物は、放射線を適切に遮蔽した状態で保管する必要がある。
このような汚染土壌の保管に関する従来技術として、例えば特許文献１には、汚染土壌を鋼板、コンクリート板などからなる仕切壁構造体に収容し、さらに、波状鋼板で形成したドーム状構造物で覆った放射性汚染物質保管施設が記載されている。
また、特許文献２には、放射性Ｃｓを含む土壌から、相対的に放射性Ｃｓ濃度の高い土壌、低い土壌、可燃物に分離し、相対的に放射性Ｃｓ濃度の高い土壌は、湿式分級装置、マイクロフィルタ装置、逆浸透膜装置の順に処理して、その処理物と可燃物を焼却炉で処理し、高濃度の放射性Ｃｓを含む灰として分離貯蔵する汚染土壌の処理・貯蔵システムが記載されている。
また、特許文献３には、汚染土壌に陽性界面活性剤を含有する処理水を加えて洗浄処理し、その後固液分離処理及び洗浄水の沈殿回収処理を行う汚染土壌の除染処理方法が記載されている。
For example, low-level radioactive waste such as contaminated soil generated by decontamination around the nuclear power plant accident site needs to be stored with radiation shielded properly.
As prior art related to storage of such contaminated soil, for example, in Patent Document 1, the contaminated soil is accommodated in a partition wall structure made of a steel plate, a concrete plate or the like, and further covered with a dome-like structure formed of a corrugated steel plate. Radioactive contamination storage facilities are described.
In addition, according to Patent Document 2, soils containing radioactive Cs are separated into soils having a relatively high radioactive Cs concentration, low soils, and combustibles, and soils having a relatively high radioactive Cs concentration are wet classifiers, A treatment and storage system for contaminated soil is described, in which a filter device and a reverse osmosis membrane device are processed in this order, the treated material and combustibles are treated in an incinerator, and separated and stored as ash containing high concentration of radioactive Cs. .
Further, Patent Document 3 describes a method of decontaminating contaminated soil in which the treated soil containing a positive surfactant is added to the contaminated soil for washing treatment, and then solid-liquid separation treatment and precipitation collection treatment of washing water are performed. It is done.
特許文献１に記載された技術は、構造体を二重構造としているため大きなスペースを必要とし、施工も煩雑である。また、放射性廃棄物を施設まで輸送する場合の放射線遮蔽対策が別途必要となる。
特許文献２に記載された技術は、湿式分離装置、マイクロフィルタ装置、逆浸透膜装置など多くの機器、設備が必要であり、システムの設置や運用がきわめて煩雑となり、処理コストも高くなることが懸念される。
特許文献３に記載された技術は、洗浄処理、固液分離処理、沈殿回収処理などの設備が必要となり、やはりシステムの設置や運用が煩雑となる。
一方、近年では２００００Ｂｑ／ｋｇ以下の放射性物質で汚染された土壌が大量に発生し、処理設備の設置が間に合わないという問題が生じており、比較的容易な手法により放射線量を一般廃棄物として処理可能なレベルまで低下させる技術が要望されている。
上述した問題に鑑み、本発明の課題は、簡素な構成により放射線を効果的に遮蔽可能な放射性廃棄物処理方法及び放射性廃棄物処理容器の製造方法を提供することである。
The technology described in Patent Document 1 requires a large space because the structure has a double structure, and the construction is also complicated. In addition, radiation shielding measures are required when transporting radioactive waste to a facility.
The technology described in Patent Document 2 requires many devices and equipment such as a wet separation device, a microfilter device, a reverse osmosis membrane device, and installation and operation of the system becomes extremely complicated, and the processing cost also increases. I am concerned.
The technique described in Patent Document 3 requires equipment such as washing treatment, solid-liquid separation treatment, precipitation recovery treatment, etc., and installation and operation of the system also become complicated.
On the other hand, in recent years, a large amount of soil contaminated with radioactive materials of 20000 Bq / kg or less is generated, and there is a problem that the installation of processing facilities can not be made in time. There is a need for techniques to reduce it to a possible level.
SUMMARY OF THE INVENTION In view of the problems described above, an object of the present invention is to provide a radioactive waste disposal method and a radioactive waste disposal container manufacturing method capable of effectively shielding radiation with a simple configuration.
本発明は、以下のような解決手段により、上述した課題を解決する。
請求項１に係る発明は、粘土を素焼きして容器を形成し、前記容器に放射性廃棄物を入れて実質的に密閉し、前記容器の内面又は外面の少なくとも一方にゼオライト及び珪藻土を含有する釉薬を塗布した後に１１００℃以上の温度で焼成することを特徴とする放射性廃棄物処理方法である。
これによれば、比較的入手が容易な材料、及び、一般的な素焼き陶器の製造設備を用いて製造可能な容器内に放射性廃棄物を封入し遮蔽することによって、外部へ放射される放射線量を効果的に低減し、一般廃棄物としての保管、運送などの各種処理を可能とすることができる。
The present invention solves the above-mentioned problems by the following solutions.
The invention according to claim 1 relates to a glaze comprising unglazed clay to form a container, containing radioactive waste in the container to substantially seal the container, and containing zeolite and diatomaceous earth in at least one of the inner surface or the outer surface of the container. Is applied and then fired at a temperature of 1100.degree. C. or higher.
According to this, the radiation dose emitted to the outside by enclosing and shielding radioactive waste in a container which can be manufactured using a relatively easily available material and a general unglazed pottery manufacturing facility Can be effectively reduced to enable various types of processing such as storage as general waste and transportation.
請求項２に係る発明は、前記釉薬は、１５重量パーセント以上のゼオライトを含有することを特徴とする請求項１に記載の放射性廃棄物処理方法である。
請求項３に係る発明は、前記釉薬は、３０重量パーセント以上の珪藻土を含有することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の放射性廃棄物処理方法である。
これらの各発明によれば、上述した効果を確実に得ることができる。
The invention according to claim 2 is the radioactive waste disposal method according to claim 1, wherein the glaze contains 15 weight percent or more of zeolite.
The invention according to claim 3 is the radioactive waste disposal method according to claim 1 or 2, wherein the glaze contains 30 weight percent or more of diatomaceous earth.
According to each of the inventions described above, the effects described above can be reliably obtained.
請求項４に係る発明は、前記放射性廃棄物は、焼却して有機物を灰化又は炭化した後、３０乃至３５重量パーセントの硫黄を混合し、１２０乃至１８０℃の温度で練り固め固化した後に前記容器に収容されることを特徴とする請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載の放射性廃棄物処理方法である。
これによれば、放射性廃棄物を容器に入れる前の段階で放射線量を低減することが可能であり、容器外の放射線量をよりいっそう低減することができる。
In the invention according to claim 4, the radioactive waste is incinerated to ash or carbonize the organic matter, then mixed with 30 to 35 weight percent of sulfur, and solidified and solidified at a temperature of 120 to 180 ° C. It is accommodated in a container, It is a radioactive waste disposal method of any one of Claim 1 to 3 characterized by the above-mentioned.
According to this, it is possible to reduce the radiation dose before the radioactive waste is put into the container, and the radiation dose outside the container can be further reduced.
請求項５に係る発明は、焼成後の前記容器をステンレス鋼製のケース内に収容することを特徴とする請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載の放射性廃棄物処理方法である。
これによれば、陶製の容器を屋外保管する際の耐候性、耐久性を向上することができる。
A fifth aspect of the present invention is the radioactive waste disposal method according to any one of the first to fourth aspects, wherein the container after firing is housed in a stainless steel case. is there.
According to this, the weather resistance at the time of storing a ceramic container outdoors can be improved, and durability can be improved.
請求項６に係る発明は、放射性廃棄物が収容される放射性廃棄物処理容器の製造方法であって、粘土を素焼きして容器状に成型した後に、内面又は外面の少なくとも一方にゼオライト及び珪藻土を含有する釉薬を塗布した後に１１００℃以上の温度で焼成したことを特徴とする放射性廃棄物処理容器の製造方法である。
The invention according to claim 6 is a method for producing a radioactive waste disposal container containing radioactive waste, which comprises: after firing clay and forming it into a container, at least one of the inner surface and the outer surface is made of zeolite and diatomaceous earth It is a method for producing a radioactive waste processing container characterized in that after the contained glaze is applied, it is fired at a temperature of 1100 ° C. or higher.
以上説明したように、本発明によれば、簡素な構成により放射線を効果的に遮蔽可能な放射性廃棄物処理方法及び放射性廃棄物処理容器の製造方法を提供することができる。
As described above, according to the present invention, it is possible to provide a radioactive waste disposal method and radiation waste disposal container manufacturing method capable of effectively shielding radiation with a simple configuration.
本発明は、簡素な構成により放射線を効果的に遮蔽可能な放射性廃棄物処理方法等を提供する課題を、素焼きの陶器容器にゼオライト及び珪藻土を含有する釉薬を塗布し、放射性の汚染土壌を収容して焼成して放射線量を低減することによって解決した。 The present invention provides a radioactive waste disposal method and the like capable of effectively shielding radiation with a simple configuration, applies glaze containing zeolite and diatomaceous earth to a unglazed pottery container, and accommodates radioactive contaminated soil. The problem is solved by reducing the radiation dose by firing.
以下、本発明を適用した放射性廃棄物処理方法の実施例について説明する。
本実施例は、例えば除染作業によって生じた汚染土壌等の低レベル放射性廃棄物を容器内に封入し、外部へ放出される放射線を低減するものである。
実施例の放射性廃棄物処理方法は、セラミック製の容器内に汚染土壌を入れ、容器に釉薬を塗布して焼成するものである。
Hereinafter, the example of the radioactive waste disposal method to which the present invention is applied is described.
In this embodiment, for example, low level radioactive waste such as contaminated soil generated by decontamination work is enclosed in a container to reduce radiation emitted to the outside.
In the radioactive waste treatment method of the embodiment, the contaminated soil is placed in a ceramic container, and the container is coated with glaze and fired.
図１は、実施例の放射性廃棄物処理方法において用いられる容器の模式的斜視図である。
容器１は、例えば長石約１０重量％、珪石約４０重量％、実質残部粘土からなる材料（混合粘土）を、図１に示す形状に形成して素焼きし、その後釉薬を塗布して焼成するものである。
容器１は、本体部１０及び蓋部２０を有する。
本体部１０は、側面部１１、底面部１２を一体に形成したものである。
側面部１１は、円筒状に形成され、通常の容器保管時において上下方向に沿って配置される。
底面部１２は、側面部１１の下端部開口を閉塞する円盤状の部分である。
蓋部２０は、円盤状に形成され、本体部１０の上部開口を実質的に閉塞するよう側面部１１の上端部に載置されるものである。
FIG. 1 is a schematic perspective view of a container used in the radioactive waste disposal method of the embodiment.
The container 1 is formed by, for example, forming a material (mixed clay) consisting of about 10% by weight of feldspar, about 40% by weight of silica stone and substantially remaining clay into the shape shown in FIG. It is.
The container 1 has a
The
The
The
The
容器１は、外径が例えば８００ｍｍ程度、内径が例えば７００ｍｍ程度の円筒形の容器である。
容器１は、その容量を例えば一般的なドラム缶と同等の例えば２００Ｌ程度とすることができる。
The container 1 is a cylindrical container having an outer diameter of, for example, about 800 mm and an inner diameter of, for example, about 700 mm.
The container 1 can have a volume of, for example, about 200 L, which is equivalent to that of a general drum, for example.
容器１は、上記形状に形成した後、外面と内面との少なくとも一方に釉薬を塗布し、内部に放射性廃棄物である汚染土壌を入れ、例えば１２００℃で焼結される。
ここで、釉薬として、例えば、ゼオライト約１９重量％、珪藻土約３９重量％、実質残部が粘土混合物からなるものを用いる。
このような釉薬は、細かい気泡を有する（カルメ状）素焼きの内部に浸透することによって密閉度を増し、例えば放射性セシウム等の放射性物質を封じ込める機能を発揮する。
After the container 1 is formed into the above shape, a glaze is applied to at least one of the outer surface and the inner surface, the contaminated soil which is the radioactive waste is put inside, and it is sintered at 1200 ° C., for example.
Here, as the glaze, for example, one having about 19% by weight of zeolite, about 39% by weight of diatomaceous earth and the balance substantially consisting of a clay mixture is used.
Such glazes increase the degree of sealing by infiltrating the inside of fine-bore (calme-like) sinter, and exert a function of containing radioactive substances such as radioactive cesium.
また、容器１の内部に収容される汚染土壌は、予め以下説明する処理を施すことによって、さらに放射線量の低減を図ることができる。
先ず、汚染土壌を焼却し、有機物を燃やして灰化又は炭化させ、無機質の土壌からなる焼却灰とする。
その後、６５乃至７０重量％の焼却灰と３０乃至３５重量％（実質残部）の硫黄とを混合し、１２０乃至１８０℃の温度で練り固め、常温で固化させる。
固化させる際、その形状は、例えば切り餅状（シート状）、ビー玉状（球体形状の粒状）、砂状（小径粒状）とすることができる。
なお、これらの固化物は、放射線量が法規制値以下（例えば日本の場合には８０００Ｂｑ以下）である場合には、一般廃棄物として元の土地に戻し、あるいは、埋め立て等の土木工事に用いることも可能であるが、上記釉薬を塗布した素焼き容器に収容し、焼成することによって、さらに放射線量を低減することができる。
In addition, the contaminated soil contained in the container 1 can be further reduced in radiation dose by performing the processing described below in advance.
First, the polluted soil is incinerated, and the organic matter is burned to be incinerated or carbonized to form incinerated ash comprising inorganic soil.
Thereafter, 65 to 70% by weight of incineration ash and 30 to 35% by weight (substantial remainder) of sulfur are mixed, and the mixture is compacted at a temperature of 120 to 180 ° C. and solidified at normal temperature.
When solidified, the shape thereof can be, for example, a cut-and-shoe shape (sheet-like), a marble-like shape (spherical granular shape), or a sand-like shape (small diameter granular).
These solidified materials are returned to the original land as general waste or used for civil engineering work such as landfill when the radiation dose is below the legal limit (for example, 8000 Bq or less in the case of Japan). Although it is possible, the radiation dose can be further reduced by containing the glaze in a unglazed container coated with the glaze and baking it.
また、汚染土壌を容器１に収容する際に、ガラス片と混合しておくと、焼成時に溶融したガラスが汚染土壌に浸入し、その後固化するため、万一陶器容器が破損した場合であっても内部の汚染土壌の形状保持を図ることができる。 In addition, when the contaminated soil is contained in the container 1 and mixed with the glass pieces, the glass melted at the time of firing intrudes into the contaminated soil and then solidifies, so that the pottery container should be broken by any chance. Also, it is possible to maintain the shape of the contaminated soil inside.
さらに、焼成後の容器１を、ステンレス鋼からなるケースに収容することによって、野積保管時における耐久性を向上することができる。 Furthermore, by storing the fired container 1 in a case made of stainless steel, it is possible to improve the durability at the time of field storage.
以下、実施例における効果について説明する。
下記のデータは、福島県いわき市において屋外で測定したものであり、測定器はガイガーカウンターＰＫＣ−１０７を用いた。
なお、以下説明する各測定においては、同一条件でそれぞれ３回測定し、その平均値を求めている。
The effects of the embodiment will be described below.
The following data was measured outdoors in Iwaki City, Fukushima Prefecture, and Geiger counter PKC-107 was used as a measuring device.
In addition, in each measurement demonstrated below, it respectively measures 3 times on the same conditions, and calculates | requires the average value.
先ず、バックグラウンド測定（環境の空間線量測定）を行なった。
１回目 ７２００ Ｂｑ／ｋｇ
２回目 ８８００ Ｂｑ／Ｋｇ
３回目 ８２００ Ｂｑ／ｋｇ
平均 ８０６７ Ｂｑ／ｋｇ
このようなバックグラウンド測定を行う理由は、環境の空間線量を差し引くことによって、汚染土壌の真値を正確に測定するためである。
First, background measurements (space dose measurements of the environment) were performed.
First time 7200 Bq / kg
Second time 8800 Bq / Kg
Third time 8200 Bq / kg
8067 Bq / kg on average
The reason for performing such background measurement is to accurately measure the true value of the contaminated soil by subtracting the ambient air dose.
次に、低レベル放射性廃棄物である汚染土壌の放射線量を直接測定した。
この測定では、測定器を汚染土壌に直接密着させて測定した。
１回目 ２９５００ Ｂｑ／ｋｇ
２回目 ２９２００ Ｂｑ／Ｋｇ
３回目 ２８７００ Ｂｑ／ｋｇ
平均 ２９１３３ Ｂｑ／ｋｇ
この結果から、環境の空間線量を差し引くと、汚染土壌の放射線量は、２９１３３−８０６７＝２１０６７Ｂｑ／ｋｇとなる。
したがってこの汚染土壌は放射性廃棄物としての処理が必要となる。
Next, the radiation dose of the contaminated soil, which is low level radioactive waste, was measured directly.
In this measurement, the measuring instrument was brought into direct contact with the contaminated soil for measurement.
The first time 29500 Bq / kg
Second time 29200 Bq / Kg
The third time 28700 Bq / kg
29133 Bq / kg on average
From this result, the radiation dose of the contaminated soil is 29133-8067 = 21067 Bq / kg when the environmental air dose is subtracted.
Therefore, this contaminated soil needs to be treated as radioactive waste.
次に、本体部１０及び蓋部２０の内面及び外面に釉薬を塗布して焼成した容器１に、汚染土壌を入れ、容器１の側面に測定器を直接密着させて測定した。
１回目 １１７００ Ｂｑ／ｋｇ
２回目 １３３００ Ｂｑ／Ｋｇ
３回目 １３６００ Ｂｑ／ｋｇ
平均 １２８６７ Ｂｑ／ｋｇ
この結果から、環境の空間線量を差し引くと、焼成後の容器１の放射線量は、１２８６７−８０６７＝４８００Ｂｑ／ｋｇとなる。
例えば、規制値が８０００Ｂｑ／ｋｇである場合には、これを下回っているため、一般廃棄物としての処理（輸送、埋め立て等）が可能となる。
なお、この測定は、容器１の本体部１０、蓋部２０を個別に焼成した後、本体部１０に汚染土壌を入れ、蓋部２０を載せて行っている。
このため、本体部１０と蓋部２０との間には不可避的に生じる隙間が設けられており、密封された状態ではない。
より効果的に放射線量を低減する必要がある場合には、釉薬を塗布された未焼成の本体部１０に汚染土壌を入れてから、釉薬を塗布された未焼成の蓋部２０を載せ、本体部１０と蓋部２０との接合箇所に釉薬が介在する状態で焼成することによって、本体部１０と蓋部２０との隙間に釉薬が溶け込んで充填され、実質的に密封状態となるため、外部の放射線量はさらに低減可能であると考えられる。
Next, the contaminated soil was placed in the container 1 in which the glaze was applied to the inner surface and the outer surface of the
The first time 11700 Bq / kg
Second time 13300 Bq / Kg
Third time 13600 Bq / kg
12867 Bq / kg on average
From this result, the radiation dose of the container 1 after firing is 12867-8067 = 4800 Bq / kg when the environmental spatial dose is subtracted.
For example, when the regulation value is 8000 Bq / kg, it is less than this, and treatment (transportation, landfill, etc.) as general waste becomes possible.
In addition, after baking the main-
Therefore, an unavoidably formed gap is provided between the
If it is necessary to reduce the radiation dose more effectively, put the contaminated soil in the unbaked
また、上述したように汚染土壌を焼却灰とし、約１８０℃で硫黄と加熱混合したときの、混合物（常温で固化後のもの）に、測定器を直接密着させて測定した。
１回目 １２１００ Ｂｑ／ｋｇ
２回目 １２８００ Ｂｑ／Ｋｇ
３回目 １２８００ Ｂｑ／ｋｇ
平均 １２５６７ Ｂｑ／ｋｇ
これによれば、容器１に入れる前の状態でも放射線量は顕著に低減しており、これを容器１に入れて焼成することによって、さらに放射線量を低減して一般廃棄物としての処理が可能となる。
Further, as described above, the polluted soil was incinerated ashes, and the mixture was heated and mixed with sulfur at about 180 ° C., and the measurement device was directly brought into contact with the mixture (solidified at normal temperature).
The first time 12100 Bq / kg
Second time 12800 Bq / Kg
Third time 12800 Bq / kg
12567 Bq / kg on average
According to this, the radiation dose is significantly reduced even before being put into the container 1, and by putting it into the container 1 and baking it, the radiation dose can be further reduced and processing as general waste is possible. It becomes.
（変形例）
本発明は、以上説明した実施例に限定されることなく、種々の変形や変更が可能であって、それらも本発明の技術的範囲内である。
容器を形成するための粘土、釉薬等の原材料、配合は、上述した実施例のものに限定されず、特許請求の範囲に定義された範囲内で適宜変更することが可能である。
また、焼成処理、焼却灰と硫黄との加熱混合時の温度も一例であって、適宜変更することが可能である。
(Modification)
The present invention is not limited to the embodiments described above, and various modifications and changes are possible, which are also within the technical scope of the present invention.
Raw materials, such as clay for forming a container, glaze, etc., and a combination are not limited to the thing of the Example mentioned above, It is possible to change suitably within the range defined in the claim.
Moreover, the temperature at the time of baking processing and heat mixing of incineration ash and sulfur is also an example, and it is possible to change suitably.
１ 容器
１０ 本体部
１１ 側面部
１２ 底面部
２０ 蓋部
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1
Claims (6)
前記容器に放射性廃棄物を入れて実質的に密閉し、前記容器の内面又は外面の少なくとも一方にゼオライト及び珪藻土を含有する釉薬を塗布した後に１１００℃以上の温度で焼成すること
を特徴とする放射性廃棄物処理方法。 Unglazed clay to form a container,
The radioactive waste is put into the container and substantially sealed, and a radioactive material is characterized by applying a glaze containing zeolite and diatomaceous earth to at least one of the inner surface or the outer surface of the container and then firing it at a temperature of 1100 ° C. or higher. Waste disposal method.
を特徴とする請求項１に記載の放射性廃棄物処理方法。 The radioactive waste treatment method according to claim 1, wherein the glaze contains at least 15 weight percent of zeolite.
を特徴とする請求項１又は請求項２に記載の放射性廃棄物処理方法。 The radioactive waste disposal method according to claim 1 or 2, wherein the glaze contains 30% by weight or more of diatomaceous earth.
を特徴とする請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載の放射性廃棄物処理方法。 The radioactive waste is characterized by being incinerated to ash or carbonize the organic matter, mixed with 30 to 35 weight percent of sulfur, compacted and solidified at a temperature of 120 to 180 ° C., and then stored in the container. The radioactive waste disposal method according to any one of claims 1 to 3.
を特徴とする請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載の放射性廃棄物処理方法。 The radioactive waste disposal method according to any one of claims 1 to 4, wherein the container after firing is housed in a stainless steel case.
粘土を素焼きして容器状に成型した後に、内面又は外面の少なくとも一方にゼオライト及び珪藻土を含有する釉薬を塗布した後に１１００℃以上の温度で焼成したこと
を特徴とする放射性廃棄物処理容器の製造方法。
A method of manufacturing a radioactive waste disposal container containing radioactive waste, comprising:
Production of a radioactive waste processing container characterized in that after clay is sintered and formed into a container shape, a glaze containing zeolite and diatomaceous earth is applied to at least one of the inner surface or the outer surface and then fired at a temperature of 1100 ° C. or higher. How .
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