JP6389432B2 - Fuel composition - Google Patents
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Description
本発明は、自動車等に搭載されているエンジンを駆動するための燃料組成物、特にエタノール含有ガソリン組成物に関する。 The present invention relates to a fuel composition for driving an engine mounted on an automobile or the like, and particularly to an ethanol-containing gasoline composition.
近年、地球温暖化の主な原因となっている二酸化炭素排出量削減の観点から、石油由来の燃料に代わるものとして、生物由来の燃料を使用する試みがなされている。その一環として、例えば、ガソリン組成物に、生物由来のエタノールや、生物由来のエタノールと石油系ガス（イソブテン）の合成により製造されるＥＴＢＥ（エチル・ターシャリー・ブチル・エーテル）を混合して使用することが提案されている。 In recent years, from the viewpoint of reducing carbon dioxide emissions, which is a major cause of global warming, attempts have been made to use biological fuels as an alternative to petroleum fuels. As part of this, for example, gasoline composition and ETBE (ethyl tertiary butyl ether) produced by synthesis of bioethanol and biogas (isobutene) are used. It has been proposed to do.
そして、現状では、ガソリン燃料用としてのエタノール混合量は品質確保法により３容量％まで許容され、ＥＴＢＥの混合量は品質確保法の酸素分規格（１．３以下）により約７容量％まで許容されているが、地球温暖化を考慮した二酸化炭素削減の観点から、今後、エタノールやＥＴＢＥの混合量が増加する可能性もある。 At present, the mixing amount of ethanol for gasoline fuel is allowed up to 3% by volume according to the quality assurance method, and the mixing amount of ETBE is allowed up to about 7% by volume according to the oxygen content standard (1.3 or less) of the quality assurance method. However, from the viewpoint of carbon dioxide reduction in consideration of global warming, the amount of ethanol and ETBE may increase in the future.
ところが、エタノールやＥＴＢＥを混合したガソリンは飽和水分量が高くなるため、外気が下がった場合などに水分を含んだガソリンの温度が急激に低下し、水分の析出により白濁を起こし、製品品質へ影響を与える可能性がある。このような白濁は、水濁りとも呼ばれ、その対処法も考案されており、例えば、特許文献１（特開２００７−２３１６４号公報）、及び特許文献２（特開２００７−４５８５８号公報）には水濁り防止性能に優れたＥＴＢＥ含有ガソリン組成物及びその製造方法が開示されている。また、特許文献３（特開２００５−１８７７０６号）には、相分離を起こしにくいエタノール含有ガソリン及びその製造方法が開示されている。 However, gasoline mixed with ethanol and ETBE has a high saturated water content, so when the outside air falls, the temperature of the gasoline containing water drops sharply, causing water turbidity due to precipitation of water, affecting the product quality. May give. Such white turbidity is also called water turbidity, and a countermeasure has been devised, for example, in Patent Document 1 (Japanese Patent Laid-Open No. 2007-23164) and Patent Document 2 (Japanese Patent Laid-Open No. 2007-45858). Discloses an ETBE-containing gasoline composition excellent in water turbidity prevention performance and a method for producing the same. Patent Document 3 (Japanese Patent Laid-Open No. 2005-187706) discloses an ethanol-containing gasoline that hardly causes phase separation and a method for producing the same.
しかしながら、特許文献１に記載のＥＴＢＥ含有ガソリン組成物及び特許文献３に記載のエタノール含有ガソリンは、相分離温度が最も低いものでも−２５℃であり、特に寒冷地での使用において十分ではない。特許文献２に記載のＥＴＢＥ含有ガソリン組成物は、エタノールを含んでいないためエタノールの活用ができておらず、さらに、相分離温度においても、最も低いものでも−２７℃であり、特許文献１及び３と同様に十分に低いとは言えない。 However, the ETBE-containing gasoline composition described in Patent Document 1 and the ethanol-containing gasoline described in Patent Document 3 have a lowest phase separation temperature of −25 ° C., and are not sufficient particularly in use in cold regions. Since the ETBE-containing gasoline composition described in Patent Document 2 does not contain ethanol, ethanol cannot be utilized, and the lowest phase separation temperature is -27 ° C. It cannot be said that it is sufficiently low like 3.
そこで、本発明は、エタノール及びＥＴＢＥを含み、且つ相分離温度が特に低い、即ち水曇りが起こりにくい燃料組成物を提供することを目的とする。 Therefore, an object of the present invention is to provide a fuel composition containing ethanol and ETBE and having a particularly low phase separation temperature, that is, water fogging is unlikely to occur.
以上の目的を達成するために、本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、エタノールとＥＴＢＥを所定量含む場合において、芳香族分の含有量を所定の範囲とすることにより、水曇りが起こりにくいエタノール含有ガソリン組成物が得られることを見出した。すなわち、本発明は、エタノール及びＥＴＢＥを含み、ＥＴＢＥが７．０〜１８．０容量％、モル比で（エタノール）／（ＥＴＢＥ）が０．１〜０．５、芳香族分が２２．０〜４５．０容量％、炭素数９の芳香族分が５．０容量％以上、リサーチオクタン価が８９以上、密度が０．７０〜０．７８ｇ／ｃｍ３、及び蒸留５０容量％留出温度が４５〜１２０℃，蒸留９０容量％留出温度が１３０〜１８５℃，蒸留終点が２２０℃以下である燃料組成物である。 In order to achieve the above object, the present inventors have conducted intensive research, and as a result, in the case where ethanol and ETBE are contained in a predetermined amount, the content of the aromatic component is set in a predetermined range, thereby causing water fogging. It has been found that an ethanol-containing gasoline composition that hardly occurs is obtained. That is, this invention contains ethanol and ETBE, ETBE is 7.0-18.0 volume%, (ethanol) / (ETBE) is 0.1-0.5 by molar ratio, and aromatic content is 22.0. ～45.0 volume%, the number 9 aromatic content of carbon is 5.0% by volume or more, research octane number is 89 or more, a density of 0.70~0.78g / cm 3, and distillation 50 volume% distillation temperature It is a fuel composition having a distillation temperature of 45 to 120 ° C., a distillation volume of 90% by volume of distillation, 130 to 185 ° C., and a distillation end point of 220 ° C. or less.
以上のように、本発明によれば、エタノール及びＥＴＢＥを含み、水曇りが起こりにくい燃料組成物を提供することができる。 As described above, according to the present invention, it is possible to provide a fuel composition containing ethanol and ETBE that hardly causes water fogging.
本発明に係る燃料組成物は、エタノールとＥＴＢＥを含む。ＥＴＢＥは、燃料組成物中、７．０〜１８．０容量％であり、好ましくは８．０〜１７．０容量％である。エタノールとＥＴＢＥのモル比は、（エタノール）／（ＥＴＢＥ）が０．１〜０．５、好ましくは０．２〜０．５である。 The fuel composition according to the present invention contains ethanol and ETBE. ETBE is 7.0 to 18.0 vol% in the fuel composition, preferably 8.0 to 17.0 vol%. As for the molar ratio of ethanol and ETBE, (ethanol) / (ETBE) is 0.1 to 0.5, preferably 0.2 to 0.5.
芳香族分は、例えば、炭素数６〜１２の芳香族分が挙げられる。芳香族分は、燃料組成物中、２２．０〜４５．０容量％であり、好ましくは２３．０〜４２．０容量％であり、より好ましくは２３．０〜４０．０容量％である。炭素数９の芳香族分は、燃料組成物中、５．０容量％以上であり、好ましくは５．０〜３０．０容量％、より好ましくは６．０〜２３．０容量％であり、さらに好ましくは７．０〜１５．０容量％である。炭素数１０の芳香族分は、燃料組成物中、好ましくは１．０容量％以上、より好ましくは２．０〜１０．０容量％、さらに好ましくは３．０〜８．０容量％である。 Examples of the aromatic component include aromatic components having 6 to 12 carbon atoms. The aromatic content in the fuel composition is 22.0-45.0% by volume, preferably 23.0-42.0% by volume, more preferably 23.0-40.0% by volume. . The aromatic content of 9 carbon atoms is 5.0% by volume or more in the fuel composition, preferably 5.0 to 30.0% by volume, more preferably 6.0 to 23.0% by volume, More preferably, it is 7.0-15.0 volume%. The aromatic component having 10 carbon atoms is preferably 1.0% by volume or more, more preferably 2.0 to 10.0% by volume, and further preferably 3.0 to 8.0% by volume in the fuel composition. .
炭素数１１と１２の芳香族分の和は、燃料組成物中、好ましくは０．１〜５．０ｖｏｌ％であり、より好ましくは１．０〜５．０ｖｏｌ％である。炭素数１１と１２の芳香族分の和は高い方が相分離温度が低くなり好ましいと考えられるが、高すぎると９０％留出温度が高くなり、オイル希釈を生じて潤滑油の機能を低下させる場合がある。 The sum of the aromatics having 11 and 12 carbon atoms is preferably 0.1 to 5.0 vol%, more preferably 1.0 to 5.0 vol% in the fuel composition. A higher sum of the aromatics having 11 and 12 carbon atoms is considered to be preferable because the phase separation temperature becomes lower, but if it is too high, the 90% distillation temperature becomes higher, resulting in oil dilution and lowering the function of the lubricating oil. There is a case to let you.
エタノールとＥＴＢＥを所定量の範囲で含有する燃料組成物においては、上記芳香族分の含有量の範囲であると、相分離温度が特に低くなり、水曇りが起こりにくい。このようになる理由は、例えば溶解性の一般的指標であるｓｐ値（溶解パラメータ）を用いて説明することができる。ｓｐ値は溶解度の目安と考えることができ、ｓｐ値の異なる２つの物質は、それぞれのｓｐ値が近いほど溶解しやすいと考えられている。エタノールのｓｐ値は２４であり、ＥＴＢＥのｓｐ値は１５．４である。エタノールとＥＴＢＥのｓｐ値は離れているので、この２成分のみでは溶解しにくいが、芳香族分には、ｓｐ値が１５．４〜２４の間のものが種々存在するため、それらが含まれることにより、燃料組成物中への溶解度が高くなり、水分子を安定に保持することができ、相分離温度が下がるものと推測される。 In a fuel composition containing ethanol and ETBE in a predetermined amount range, the phase separation temperature is particularly low and water fogging hardly occurs when the aromatic content is in the above range. The reason for this can be explained by using, for example, the sp value (solubility parameter) which is a general index of solubility. The sp value can be considered as a measure of solubility, and it is considered that two substances having different sp values are more easily dissolved as the respective sp values are closer. The sp value of ethanol is 24, and the sp value of ETBE is 15.4. Since the sp values of ethanol and ETBE are separated, it is difficult to dissolve only with these two components, but there are various aromatic components with sp values between 15.4 and 24. As a result, the solubility in the fuel composition is increased, water molecules can be stably maintained, and the phase separation temperature is estimated to be lowered.
本発明に係る燃料組成物は、ノルマルパラフィンが、５．０〜２０容量％含まれていてもよい。ノルマルパラフィンが少ないと燃焼性が悪化し排ガス性能が悪化することがある。またノルマルパラフィン分が多すぎるとオクタン価が低くなる場合がある。また、イソパラフィンが２０．０〜４０．０容量％含まれていてもよい。 The fuel composition according to the present invention may contain 5.0 to 20% by volume of normal paraffin. When there is little normal paraffin, combustibility may deteriorate and exhaust gas performance may deteriorate. Moreover, when there is too much normal paraffin content, an octane number may become low. Moreover, 20.0-40.0 volume% of isoparaffin may be contained.
本発明に係る燃料組成物は、オレフィンが０．０〜２０．０容量％含まれていてもよい。オレフィンが多いと酸化安定性が悪化することがある。また、ナフテンが１．０〜１０．０容量％含まれていてもよい。ベンゼンは、０．５容量％以下であるのが好ましい。 The fuel composition according to the present invention may contain 0.0 to 20.0% by volume of olefin. When there are many olefins, oxidation stability may deteriorate. Moreover, 1.0-10.0 volume% of naphthene may be contained. Benzene is preferably 0.5% by volume or less.
本発明に係る燃料組成物は、リサーチオクタン価（ＲＯＮ）が８９以上であり、好ましくは、８９〜１００である。モーターオクタン価（ＭＯＮ）は、例えば、８０〜９５である。 The fuel composition according to the present invention has a research octane number (RON) of 89 or more, preferably 89-100. The motor octane number (MON) is, for example, 80 to 95.
本発明に係る燃料組成物は、１５℃における密度が０．７０〜０．７８ｇ／ｃｍ３であり、０．７１〜０．７８ｇ／ｃｍ３であることが好ましい。密度が大きいとエンジン燃焼室内で、プラグのくすぶりなどの不具合が生ずるおそれがあり、小さいと燃費が悪化する場合がある。 The fuel composition according to the present invention has a density at 15 ° C. of 0.70 to 0.78 g / cm 3 , and preferably 0.71 to 0.78 g / cm 3 . If the density is high, problems such as smoldering of the plug may occur in the engine combustion chamber, and if the density is low, the fuel consumption may deteriorate.
本発明に係る燃料組成物は、初留温度が、例えば、２５〜６０℃である。１０％留出温度は、３０〜７０℃であるのが好ましい。１０％留出温度が低すぎるとベーパーロックが起こりやすくなり、高すぎると低温始動性が悪化する場合がある。３０％留出温度は、例えば、４０〜１００℃である。５０％留出温度は、４５〜１２０℃であり、好ましくは７０〜１１５℃である。５０％留出温度が低すぎると燃費が悪化し、高すぎると加速性が悪化する場合がある。７０％留出温度は、例えば、９０〜１５０℃である。９０％留出温度は、１３０〜１８５℃であり、好ましくは１５０〜１８５℃である。９０％留出温度が低すぎると燃費が悪化し、高すぎるとオイル希釈が生じ、潤滑油の機能を低下させる。終点は、２２０℃以下である。 The fuel composition according to the present invention has an initial distillation temperature of, for example, 25 to 60 ° C. The 10% distillation temperature is preferably 30 to 70 ° C. If the 10% distillation temperature is too low, vapor lock tends to occur, and if it is too high, the cold startability may deteriorate. The 30% distillation temperature is, for example, 40 to 100 ° C. The 50% distillation temperature is 45 to 120 ° C, preferably 70 to 115 ° C. If the 50% distillation temperature is too low, the fuel efficiency may be deteriorated, and if it is too high, the acceleration may be deteriorated. The 70% distillation temperature is, for example, 90 to 150 ° C. The 90% distillation temperature is 130 to 185 ° C, preferably 150 to 185 ° C. If the 90% distillation temperature is too low, the fuel efficiency is deteriorated, and if it is too high, oil dilution occurs and the function of the lubricating oil is lowered. The end point is 220 ° C. or lower.
本発明に係る燃料組成物は、硫黄分が１０質量ｐｐｍ以下であることが好ましい。 The fuel composition according to the present invention preferably has a sulfur content of 10 mass ppm or less.
本発明に係る燃料組成物は、異性化ガソリン、軽質分解ガソリン、重質分解ガソリン、アルキレート、接触改質ガソリン、芳香族回収装置から留出する接触改質ガソリンを蒸留操作により分離した複数のガソリン基材、それら複数のガソリン基材をスルフォランなどの溶剤抽出によりベンゼン等の芳香族分を除去した複数のガソリン基材、軽質ナフサ、及びブタン留分などから選ばれる基材に、エタノール及びＥＴＢＥを混合して調製することができる。燃料組成物の芳香族分等を調整するには、基材の調合割合を変化させたり、各基材を得る時の運転条件、例えば蒸留装置からのカット温度や得率、反応器の反応温度、抽出装置の抽出温度や溶剤比率などを調整したりすればよい。 The fuel composition according to the present invention comprises a plurality of isomerized gasoline, light cracked gasoline, heavy cracked gasoline, alkylate, catalytic reformed gasoline, and catalytic reformed gasoline distilled from an aromatic recovery device by distillation operation. A base material selected from gasoline base materials, a plurality of gasoline base materials from which aromatic components such as benzene have been removed by solvent extraction such as sulfolane, light naphtha, butane fraction, etc., ethanol and ETBE Can be prepared by mixing. In order to adjust the aromatic content, etc. of the fuel composition, the mixing ratio of the base material is changed, the operating conditions for obtaining each base material, such as the cut temperature and yield from the distillation apparatus, the reaction temperature of the reactor The extraction temperature and solvent ratio of the extraction device may be adjusted.
≪実施例１〜６及び比較例１〜５≫
重質芳香族ガソリン基材、重質接触分解ガソリン、トルエン、アルキレート、軽質接触分解ガソリン、軽質ナフサ異性化ガソリン、及びスルフォラン溶剤抽出によりベンゼン等の芳香族分を除去したガソリン基材から選ばれた基材（各基材の性状を表１に示す。）を混合し、表２及び３に示した含有量となるようにエタノール及びＥＴＢＥを添加して、実施例１〜６及び比較例１〜５に係る燃料組成物を得た。実施例１〜６及び比較例１〜５に係る燃料組成物の組成や性状を表２及び３に示す。性状および成分組成は、以下の方法により測定した。
<< Examples 1-6 and Comparative Examples 1-5 >>
Selected from heavy aromatic gasoline base, heavy catalytic cracked gasoline, toluene, alkylate, light catalytic cracked gasoline, light naphtha isomerized gasoline, and gasoline base from which aromatic components such as benzene are removed by solvent extraction. Examples 1 to 6 and Comparative Example 1 were prepared by mixing the base materials (properties of each base material are shown in Table 1), adding ethanol and ETBE so as to have the contents shown in Tables 2 and 3. A fuel composition according to ˜5 was obtained. The compositions and properties of the fuel compositions according to Examples 1 to 6 and Comparative Examples 1 to 5 are shown in Tables 2 and 3. The properties and component composition were measured by the following methods.
蒸留性状：ＪＩＳ Ｋ ２２５４「石油製品―蒸留試験方法」により測定した。
硫黄分：ＪＩＳ Ｋ ２５４１−６「原油及び石油製品−硫黄分試験方法−第６部：紫外蛍光法」により測定した。
ベンゼン：ＪＩＳ Ｋ ２５３６−２「石油製品−成分試験方法 第２部：ガスクロマトグラフによる全成分の求め方」により測定した。
密度（＠１５℃）：ＪＩＳ Ｋ ２２４９「原油及び石油製品−密度試験方法及び密度・質量・容積換算表」により測定した。
オクタン価（ＲＯＮ）：ＪＩＳ Ｋ ２５３６−２「石油製品−成分試験方法 第２部：ガスクロマトグラフによる全成分の求め方」により全成分を測定し、それらからオクタン価を算出した。この値はＪＩＳ Ｋ ２２８０「石油製品−燃料油−オクタン価及びセタン価試験方法並びにセタン指数算出方法」のリサーチ法オクタン価試験方法を用いても算出して代用できる。
オクタン価（ＭＯＮ）：ＪＩＳ Ｋ ２５３６−２「石油製品−成分試験方法 第２部：ガスクロマトグラフによる全成分の求め方」により全成分を測定し、それらからオクタン価を算出した。この値はＪＩＳ Ｋ ２２８０「石油製品−燃料油−オクタン価及びセタン価試験方法並びにセタン指数算出方法」のモータ法オクタン価試験方法を用いても算出して代用できる。
Distillation properties: Measured according to JIS K 2254 "Petroleum products-Distillation test method".
Sulfur content: Measured according to JIS K 2541-6 “Crude oil and petroleum products—Sulfur content test method—Part 6: Ultraviolet fluorescence method”.
Benzene: Measured according to JIS K 2536-2 “Petroleum products-component test method Part 2: Determination of all components by gas chromatograph”.
Density (@ 15 ° C.): Measured according to JIS K 2249 “Crude oil and petroleum products—Density test method and density / mass / volume conversion table”.
Octane number (RON): All components were measured according to JIS K 2536-2 “Petroleum products—component test method Part 2: Determination of all components by gas chromatograph”, and the octane number was calculated therefrom. This value can be calculated and substituted by using the research method octane number test method of JIS K 2280 “Petroleum products-fuel oil-octane number and cetane number test method and cetane index calculation method”.
Octane number (MON): All components were measured according to JIS K 2536-2 “Petroleum products—component test method Part 2: Determination of all components by gas chromatograph”, and the octane number was calculated therefrom. This value can also be calculated and substituted by using the motor method octane number test method of JIS K 2280 “Petroleum products—fuel oil—octane number and cetane number test method and cetane index calculation method”.
成分組成：ＪＩＳ Ｋ ２５３６−２「石油製品―成分試験方法 第２部：ガスクロマトグラフによる全成分の求め方」により測定した。 Ingredient composition: Measured according to JIS K 2536-2 “Petroleum products—Ingredient testing method, Part 2: Determination of all ingredients by gas chromatography”
相分離温度：自動流動点試験器（ＲＰＰ−１０６Ｊ，離合社）を用いて測定した。４５ｍＬの試料を入れた試験管をウォーターバスで４０℃になるまで加熱し、その後３０℃になるまで自然冷却した試験管を試験器に取り付け、１℃／ｍｉｎの冷却速度で冷却して測定を行った。また、試験器で検出できない試験管底部の曇りが発生した試料は、試験器により試料を冷却し、試料の温度が１℃下がるごとに試験管を取り出し、試料底部に曇りが生じたときの温度を相分離温度とした。なお、ここでは、相分離温度とは、透明なエタノール／ＥＴＢＥ混合ガソリンが冷却により白濁した温度である。 Phase separation temperature: Measured using an automatic pour point tester (RPP-106J, Ransha) A test tube containing a 45 mL sample is heated to 40 ° C. in a water bath and then naturally cooled to 30 ° C. is attached to the tester and cooled at a cooling rate of 1 ° C./min for measurement. went. In addition, if the sample is clouded at the bottom of the test tube, which cannot be detected by the tester, the sample is cooled by the tester, and the test tube is taken out every time the temperature of the sample drops by 1 ° C. Was the phase separation temperature. Here, the phase separation temperature is a temperature at which the transparent ethanol / ETBE mixed gasoline becomes clouded by cooling.
Ｈ−ＡＲＯＭＡ：重質芳香族ガソリン基材
ＨＣＣＧ：重質接触分解ガソリン
ＬＣＣＧ：軽質接触分解ガソリン
ＨＹＳＯＭＥＲＡＴＥ：軽質ナフサ異性化ガソリン
ＳＥＵ−ＲＡＦ：スルフォラン溶剤抽出によりベンゼン等の芳香族分を除去したガソリン基材
ＴＯＬＵＥＮＥ：トルエン
Claims (3)
ＥＴＢＥが７．０〜１８．０容量％、
モル比で（エタノール）／（ＥＴＢＥ）が０．１〜０．５、
芳香族分が２２．０〜４５．０容量％、
炭素数９の芳香族分が５．０容量％以上、
リサーチオクタン価が８９以上、
密度が０．７０〜０．７８ｇ／ｃｍ３、及び
蒸留５０容量％留出温度が４５〜１２０℃，蒸留９０容量％留出温度が１３０〜１８５℃，蒸留終点が２２０℃以下、
であることを特徴とする燃料組成物。 Including ethanol and ETBE,
ETBE is 7.0 to 18.0% by volume,
(Ethanol) / (ETBE) in a molar ratio of 0.1 to 0.5,
Aromatic content is 22.0-45.0% by volume,
The aromatic content of 9 carbon atoms is 5.0% by volume or more,
Research octane number is 89 or more,
A density of 0.70 to 0.78 g / cm 3 , a distillation 50 volume% distillation temperature of 45 to 120 ° C., a distillation 90 volume% distillation temperature of 130 to 185 ° C., a distillation end point of 220 ° C. or less,
A fuel composition characterized by the above.
The fuel composition according to claim 1 or 2, wherein the aromatic component having 10 carbon atoms is 2.0 to 10.0% by volume.
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