JP6335267B2 - Fuel cell stack - Google Patents

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Description

本発明は、燃料電池スタックに関するものである。   The present invention relates to a fuel cell stack.

燃料電池スタックは、マニホールドと、マニホールドから延びる複数の燃料電池セルとを備えている(特許文献1)。詳細には、マニホールドは複数の挿入孔を有しており、この挿入孔に各燃料電池セルが挿入されている。また、各燃料電池セルは、集電部材を介して互いに電気的に接続されている。この集電部材は、接合材を介して各燃料電池セルに接合されている。なお、この集電部材と接合材とを合わせて集電接合部と称する。   The fuel cell stack includes a manifold and a plurality of fuel cells extending from the manifold (Patent Document 1). Specifically, the manifold has a plurality of insertion holes, and each fuel cell is inserted into the insertion hole. Each fuel cell is electrically connected to each other through a current collecting member. The current collecting member is joined to each fuel cell through a joining material. The current collecting member and the bonding material are collectively referred to as a current collecting joint.

特許第5551803号公報Japanese Patent No. 5551803

しかしながら、燃料電池スタックによって出力性能がばらつき、長期信頼性に問題があった。この原因を本発明者らが鋭意検討した結果、セルとセルとの間の電気接続を行う集電接合部の信頼性が低いという問題があった。本願は集電接合部の信頼性を向上させる燃料電池スタックを提供する。   However, the output performance varies depending on the fuel cell stack, and there is a problem in long-term reliability. As a result of intensive studies by the present inventors on this cause, there has been a problem that the reliability of the current collecting junction for performing electrical connection between cells is low. The present application provides a fuel cell stack that improves the reliability of current collecting junctions.

本発明の第1側面に係る燃料電池スタックは、一対の燃料電池セルと、集電部材と、一対の接合材とを備えている。一対の燃料電池セルは、対向している。集電部材は、各燃料電池セル間に配置されている。集電部材は、各燃料電池セルを互いに電気的に接続する。各接合材は、導電性であり、集電部材と各燃料電池セルとを接合する。一対の接合材は、第1接合材と、第1接合材よりも厚い第2接合材とを有している。   The fuel cell stack according to the first aspect of the present invention includes a pair of fuel cells, a current collecting member, and a pair of bonding materials. The pair of fuel cells face each other. The current collecting member is disposed between the fuel cells. The current collecting member electrically connects the fuel cells. Each joining material is electroconductive, and joins a current collection member and each fuel cell. The pair of bonding materials includes a first bonding material and a second bonding material that is thicker than the first bonding material.

この構成によれば、集電接合部の信頼性を向上させることができる。詳細には、従来の燃料電池スタックにおいて、第1接合材の厚さと第2接合材の厚さとは概ね同じであった。しかしながら、このような構成では、集電接合部の信頼性が低下するおそれがあることを発明者は見出した。すなわち、燃料電池セルは、焼成処理などによって高温に曝されると反りが発生することがある。この燃料電池セルの反りによって、集電部材と一方の燃料
電池セルとの間の距離が拡大し、集電部材と他方の燃料電池セルとの距離が縮小したりする。このため、従来の燃料電池スタックのように、第1接合材の厚さと第2接合材の厚さとが同じであると、各接合材が集電部材と燃料電池セルとを十分に接合できないおそれがある。
According to this configuration, the reliability of the current collecting joint can be improved. Specifically, in the conventional fuel cell stack, the thickness of the first bonding material and the thickness of the second bonding material are substantially the same. However, the inventor has found that such a configuration may reduce the reliability of the current collecting joint. That is, the fuel cell may be warped when exposed to a high temperature by a firing process or the like. Due to the warpage of the fuel cell, the distance between the current collecting member and one fuel cell increases, and the distance between the current collecting member and the other fuel cell decreases. For this reason, when the thickness of the 1st joining material and the thickness of the 2nd joining material are the same like the conventional fuel cell stack, there is a possibility that each joining material cannot fully join a current collection member and a fuel cell. There is.

これに対して、本発明に係る燃料電池スタックは、第1接合材の厚さと第2接合材の厚さとが異なっている。具体的には第2接合材は第1接合材よりも厚い。このため、燃料電池セルが反ることによって集電部材と燃料電池セルとの距離が拡大しても、その集電部材と燃料電池セルとを第2接合材によって接合することによって、集電部材と燃料電池セルとを十分に接合させることができる。この結果、集電接合部の信頼性を向上させることができる。   On the other hand, in the fuel cell stack according to the present invention, the thickness of the first bonding material is different from the thickness of the second bonding material. Specifically, the second bonding material is thicker than the first bonding material. For this reason, even if the distance between the current collecting member and the fuel cell increases due to warpage of the fuel cell, the current collecting member is joined by joining the current collecting member and the fuel cell with the second bonding material. And the fuel battery cell can be sufficiently joined. As a result, the reliability of the current collecting joint can be improved.

本発明の第2側面に係る燃料電池スタックは、燃料電池セルと、セパレータと、集電部材と、一対の接合材とを備えている。セパレータは、燃料電池セルと対向するように配置される。集電部材は、燃料電池セルとセパレータとの間に配置される。また、集電部材は、燃料電池セルとセパレータとを電気的に接続する。一対の接合材のうち、一方の接合材は、集電部材と燃料電池セルとを接続する。他方の接合材は、集電部材とセパレータとを接続する。一対の接合材は、第1接合材と、第1接合材よりも厚い第2接合材とを有している。   The fuel cell stack according to the second aspect of the present invention includes a fuel cell, a separator, a current collecting member, and a pair of joining materials. The separator is disposed so as to face the fuel battery cell. The current collecting member is disposed between the fuel battery cell and the separator. The current collecting member electrically connects the fuel battery cell and the separator. Of the pair of bonding materials, one bonding material connects the current collecting member and the fuel cell. The other bonding material connects the current collecting member and the separator. The pair of bonding materials includes a first bonding material and a second bonding material that is thicker than the first bonding material.

好ましくは、第1及び第2接合材は、導電性セラミックス(ペロブスカイト型、スピネル型等)によって形成される。   Preferably, the first and second bonding materials are formed of conductive ceramics (perovskite type, spinel type, etc.).

好ましくは、集電部材は、ブロック状である。   Preferably, the current collecting member has a block shape.

好ましくは、集電部材は、酸化物セラミックスの焼成体で構成される。   Preferably, the current collecting member is formed of a fired body of oxide ceramics.

好ましくは、燃料電池スタックは、各燃料電池セルにガスを供給するマニホールドをさらに備える。各燃料電池セルは、マニホールドの天板から上方に延びる。   Preferably, the fuel cell stack further includes a manifold that supplies gas to each fuel cell. Each fuel cell extends upward from the top plate of the manifold.

本発明によれば、集電接合部の信頼性を向上させることができる。   According to the present invention, the reliability of the current collecting joint can be improved.

燃料電池スタックの斜視図。The perspective view of a fuel cell stack. 燃料電池スタックの断面図。Sectional drawing of a fuel cell stack. 燃料マニホールドの斜視図。The perspective view of a fuel manifold. 燃料電池セルの斜視図。The perspective view of a fuel cell. 燃料電池セルの断面図。Sectional drawing of a fuel cell. 燃料電池セルの断面図。Sectional drawing of a fuel cell. 集電部材、並びに第1及び第2接合材を示す断面図。Sectional drawing which shows a current collection member and the 1st and 2nd joining material. 燃料電池セルと燃料マニホールドとの接合部を示す図。The figure which shows the junction part of a fuel cell and a fuel manifold. 燃料電池スタックへのガス供給方法を示す図。The figure which shows the gas supply method to a fuel cell stack. 燃料電池スタックの製造方法を示す図。The figure which shows the manufacturing method of a fuel cell stack. 燃料電池スタックの製造方法を示す図。The figure which shows the manufacturing method of a fuel cell stack. 変形例に係る燃料電池スタックの断面図。Sectional drawing of the fuel cell stack which concerns on a modification. 変形例に係る燃料電池スタックの断面図。Sectional drawing of the fuel cell stack which concerns on a modification. 変形例に係る燃料電池スタックの断面図。Sectional drawing of the fuel cell stack which concerns on a modification. 変形例に係る燃料電池スタックの断面図。Sectional drawing of the fuel cell stack which concerns on a modification. 変形例に係る燃料電池スタックの拡大断面図。The expanded sectional view of the fuel cell stack concerning a modification. 変形例に係る燃料電池スタックの拡大断面図。The expanded sectional view of the fuel cell stack concerning a modification.

以下、本発明に係る燃料電池スタックの実施形態について図面を参照しつつ説明する。   Hereinafter, an embodiment of a fuel cell stack according to the present invention will be described with reference to the drawings.

[燃料電池スタック]
図1及び図2に示すように、燃料電池スタック100は、マニホールド200と、複数の燃料電池セル301と、複数の集電部材302と、を備えている。なお、燃料電池セル301は、固体酸化物形燃料電池として構成されている。
[Fuel cell stack]
As shown in FIGS. 1 and 2, the fuel cell stack 100 includes a manifold 200, a plurality of fuel cells 301, and a plurality of current collecting members 302. The fuel cell 301 is configured as a solid oxide fuel cell.

[マニホールド]
図3に示すように、マニホールド200は、燃料ガスを各燃料電池セル301に供給するように構成されている。マニホールド200は、中空状であり、内部空間を有している。マニホールド200の内部空間には、導入管201を介して燃料ガスが供給される。マ
ニホールド200は、燃料電池セル301の厚さ方向(z軸方向)に沿って並ぶ複数の貫通孔202を有している。なお、本実施形態において、マニホールド200の長手方向は燃料電池セル301の厚さ方向に沿って延びている。各貫通孔202は、マニホールド200の天板203に形成されている。各貫通孔202は、マニホールド200の内部空間と外部とを連通する。
[Manifold]
As shown in FIG. 3, the manifold 200 is configured to supply fuel gas to each fuel cell 301. The manifold 200 is hollow and has an internal space. Fuel gas is supplied to the internal space of the manifold 200 through the introduction pipe 201. The manifold 200 has a plurality of through-holes 202 arranged along the thickness direction (z-axis direction) of the fuel cell 301. In the present embodiment, the longitudinal direction of the manifold 200 extends along the thickness direction of the fuel cell 301. Each through hole 202 is formed in the top plate 203 of the manifold 200. Each through hole 202 communicates the internal space of the manifold 200 with the outside.

[燃料電池セル]
図2に示すように、各燃料電池セル301は、マニホールド200から延びている。詳細には、各燃料電池セル301は、マニホールド200の天板203から上方(x軸方向)に延びている。すなわち、各燃料電池セル301の長手方向は、上方に延びている。各燃料電池セル301は、その厚さ方向(z軸方向)において、互いに間隔をあけて配置されている。すなわち、各燃料電池セル301は、その厚さ方向において、対向するように配置されている。
[Fuel battery cell]
As shown in FIG. 2, each fuel cell 301 extends from the manifold 200. Specifically, each fuel cell 301 extends upward (in the x-axis direction) from the top plate 203 of the manifold 200. That is, the longitudinal direction of each fuel cell 301 extends upward. The fuel cells 301 are arranged at intervals from each other in the thickness direction (z-axis direction). That is, each fuel cell 301 is disposed so as to face each other in the thickness direction.

図4に示すように、燃料電池セル301は、複数の発電素子部10と、支持基板20とを備えている。各発電素子部10は、支持基板20の両面に支持されている。なお、各発電素子部10は、支持基板20の片面のみに支持されていてもよい。各発電素子部10は、燃料電池セル301の長手方向において、互いに間隔をあけて配置されている。すなわち、本実施形態に係る燃料電池セル301は、いわゆる横縞型の燃料電池セルである。各発電素子部10は、電気的接続部30(図5参照)によって互いに電気的に接続されている。   As shown in FIG. 4, the fuel battery cell 301 includes a plurality of power generation element units 10 and a support substrate 20. Each power generating element unit 10 is supported on both surfaces of the support substrate 20. Each power generation element unit 10 may be supported only on one side of the support substrate 20. The power generation element units 10 are arranged at intervals in the longitudinal direction of the fuel cell 301. That is, the fuel cell 301 according to the present embodiment is a so-called horizontal stripe fuel cell. The power generating element units 10 are electrically connected to each other by an electrical connection unit 30 (see FIG. 5).

支持基板20は、支持基板20の長手方向に延びる複数のガス流路21を内部に有している。各ガス流路21は、互いに実質的に平行に延びている。図5に示すように、支持基板20は、複数の第1凹部22を有している。各第1凹部22は、支持基板20の両面に形成されている。各第1凹部22は支持基板20の長手方向において互いに間隔をあけて配置されている。なお、各第1凹部22は、支持基板20の幅方向(y軸方向)の両端部には形成されていない。   The support substrate 20 has a plurality of gas passages 21 extending in the longitudinal direction of the support substrate 20 inside. Each gas channel 21 extends substantially parallel to each other. As shown in FIG. 5, the support substrate 20 has a plurality of first recesses 22. Each first recess 22 is formed on both surfaces of the support substrate 20. The first recesses 22 are arranged at intervals in the longitudinal direction of the support substrate 20. Each first recess 22 is not formed at both ends of the support substrate 20 in the width direction (y-axis direction).

支持基板20は、電子伝導性を有さない多孔質の材料によって構成される。支持基板20は、例えば、CSZ(カルシア安定化ジルコニア)から構成され得る。或いは、支持基板20は、NiO(酸化ニッケル)とYSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)とから構成されてもよいし、NiO(酸化ニッケル)とY(イットリア)とから構成されてもよいし、MgO(酸化マグネシウム)とMgAl(マグネシアアルミナスピネル)とから構成されてもよい。支持基板20の気孔率は、例えば、20〜60%程度である。 The support substrate 20 is made of a porous material that does not have electronic conductivity. The support substrate 20 can be made of, for example, CSZ (calcia stabilized zirconia). Alternatively, the support substrate 20 may be composed of NiO (nickel oxide) and YSZ (8YSZ) (yttria-stabilized zirconia), or composed of NiO (nickel oxide) and Y 2 O 3 (yttria). Alternatively, MgO (magnesium oxide) and MgAl 2 O 4 (magnesia alumina spinel) may be used. The porosity of the support substrate 20 is, for example, about 20 to 60%.

各発電素子部10は、燃料極4、電解質5、及び空気極6を有している。また、各発電素子部10は、反応防止膜7をさらに有している。燃料極4は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。燃料極4は、燃料極集電部41と燃料極活性部42とを有する。   Each power generation element unit 10 includes a fuel electrode 4, an electrolyte 5, and an air electrode 6. Each power generation element unit 10 further includes a reaction preventing film 7. The fuel electrode 4 is a fired body made of a porous material having electron conductivity. The fuel electrode 4 includes a fuel electrode current collector 41 and a fuel electrode active part 42.

燃料極集電部41は、第1凹部22内に配置されている。詳細には、燃料極集電部41は、第1凹部22内に充填されており、第1凹部22と同様の外形を有する。各燃料極集電部41は、第2凹部41a及び第3凹部41bを有している。燃料極活性部42は、第2凹部41a内に配置されている。詳細には、燃料極活性部42は、第2凹部41a内に充填されている。   The fuel electrode current collector 41 is disposed in the first recess 22. Specifically, the fuel electrode current collector 41 is filled in the first recess 22 and has the same outer shape as the first recess 22. Each fuel electrode current collector 41 has a second recess 41a and a third recess 41b. The anode active part 42 is disposed in the second recess 41a. Specifically, the fuel electrode active part 42 is filled in the second recess 41a.

燃料極集電部41は、例えば、NiO(酸化ニッケル)とYSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)とから構成され得る。或いは、燃料極集電部41は、NiO(酸化ニッケル)とY(イットリア)とから構成されてもよいし、NiO(酸化ニッケル)とCSZ(カルシア安定化ジルコニア)とから構成されてもよい。燃料極集電部41の厚さ、並びに第1凹部22の深さは、50〜500μm程度である。 The fuel electrode current collector 41 can be composed of, for example, NiO (nickel oxide) and YSZ (8YSZ) (yttria stabilized zirconia). Alternatively, the fuel electrode current collector 41 may be composed of NiO (nickel oxide) and Y 2 O 3 (yttria), or composed of NiO (nickel oxide) and CSZ (calcia stabilized zirconia). Also good. The thickness of the fuel electrode current collector 41 and the depth of the first recess 22 are about 50 to 500 μm.

燃料極活性部42は、例えば、NiO(酸化ニッケル)とYSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)とから構成され得る。或いは、燃料極活性部42は、NiO(酸化ニッケル)とGDC(ガドリニウムドープセリア)とから構成されてもよい。燃料極活性部42の厚さは、5〜30μmである。   The fuel electrode active part 42 may be composed of, for example, NiO (nickel oxide) and YSZ (8YSZ) (yttria stabilized zirconia). Alternatively, the fuel electrode active part 42 may be composed of NiO (nickel oxide) and GDC (gadolinium-doped ceria). The thickness of the fuel electrode active part 42 is 5 to 30 μm.

電解質5は、燃料極4上を覆うように配置されている。詳細には、電解質5は、あるインターコネクタ31から他のインターコネクタ31まで長手方向に延びている。すなわち、燃料電池セル301の長手方向において、電解質5とインターコネクタ31とが交互に配置されている。   The electrolyte 5 is disposed so as to cover the fuel electrode 4. Specifically, the electrolyte 5 extends in the longitudinal direction from one interconnector 31 to another interconnector 31. That is, the electrolyte 5 and the interconnector 31 are alternately arranged in the longitudinal direction of the fuel battery cell 301.

電解質5は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。電解質5は、例えば、YSZ(8YSZ)(イットリア安定化ジルコニア)から構成され得る。或いは、電解質5は、LSGM(ランタンガレート)から構成されてもよい。電解質5の厚さは、例えば、3〜50μm程度である。   The electrolyte 5 is a fired body made of a dense material having ionic conductivity and no electronic conductivity. The electrolyte 5 can be made of, for example, YSZ (8YSZ) (yttria stabilized zirconia). Or the electrolyte 5 may be comprised from LSGM (lanthanum gallate). The thickness of the electrolyte 5 is, for example, about 3 to 50 μm.

反応防止膜7は、緻密な材料からなる焼成体であり、平面視において、燃料極活性部42と略同一の形状である。反応防止膜7は、電解質5を介して、燃料極活性部42と対応する位置に配置されている。反応防止膜7は、電解質5内のYSZと空気極6内のSrとが反応して電解質5と空気極6との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するために設けられている。反応防止膜7は、例えば、GDC=(Ce,Gd)
(ガドリニウムドープセリア)から構成され得る。反応防止膜7の厚さは、例えば、3〜50μm程度である。
The reaction preventing film 7 is a fired body made of a dense material and has substantially the same shape as the fuel electrode active portion 42 in a plan view. The reaction preventing film 7 is disposed at a position corresponding to the fuel electrode active part 42 through the electrolyte 5. The reaction preventing film 7 suppresses occurrence of a phenomenon in which YSZ in the electrolyte 5 and Sr in the air electrode 6 react to form a reaction layer having a large electric resistance at the interface between the electrolyte 5 and the air electrode 6. Is provided. The reaction preventing film 7 is, for example, GDC = (Ce, Gd)
It can be composed of O 2 (gadolinium-doped ceria). The thickness of the reaction preventing film 7 is, for example, about 3 to 50 μm.

空気極6は、反応防止膜7上に配置されている。空気極6は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極6は、例えば、LSCF=(La,Sr)(Co,Fe)O(ランタンストロンチウムコバルトフェライト)から構成され得る。或いは、空気極6は、LSF=(La,Sr)FeO(ランタンストロンチウムフェライト)、LNF=La(Ni,Fe)O(ランタンニッケルフェライト)、又は、LSC=(La,Sr)CoO(ランタンストロンチウムコバルタイト)等から構成されてもよい。空気極6は、LSCFからなる第1層(内側層)とLSCからなる第2層(外側層)との2層によって構成されてもよい。空気極6の厚さは、例えば、10〜100μmである。 The air electrode 6 is disposed on the reaction preventing film 7. The air electrode 6 is a fired body made of a porous material having electron conductivity. The air electrode 6 can be made of, for example, LSCF = (La, Sr) (Co, Fe) O 3 (lanthanum strontium cobalt ferrite). Alternatively, the air electrode 6 has LSF = (La, Sr) FeO 3 (lanthanum strontium ferrite), LNF = La (Ni, Fe) O 3 (lanthanum nickel ferrite), or LSC = (La, Sr) CoO 3 ( Lanthanum strontium cobaltite) or the like. The air electrode 6 may be composed of two layers of a first layer (inner layer) made of LSCF and a second layer (outer layer) made of LSC. The thickness of the air electrode 6 is, for example, 10 to 100 μm.

電気的接続部30は、隣り合う発電素子部10を電気的に接続するように構成されている。電気的接続部30は、インターコネクタ31及び空気極集電膜32を有する。インターコネクタ31は、第3凹部41b内に配置されている。詳細には、インターコネクタ31は、第3凹部41b内に埋設(充填)されている。インターコネクタ31は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。インターコネクタ31は、例えば、LaCrO(ランタンクロマイト)から構成され得る。或いは、インターコネクタ31は、(Sr,La)TiO(ストロンチウムチタネート)から構成されてもよい。インターコ
ネクタ31の厚さは、例えば、10〜100μmである。
The electrical connection unit 30 is configured to electrically connect adjacent power generation element units 10. The electrical connection unit 30 includes an interconnector 31 and an air electrode current collector film 32. The interconnector 31 is disposed in the third recess 41b. Specifically, the interconnector 31 is embedded (filled) in the third recess 41b. The interconnector 31 is a fired body made of a dense material having electronic conductivity. The interconnector 31 can be made of, for example, LaCrO 3 (lanthanum chromite). Alternatively, the interconnector 31 may be made of (Sr, La) TiO 3 (strontium titanate). The thickness of the interconnector 31 is, for example, 10 to 100 μm.

空気極集電膜32は、隣り合う発電素子部10のインターコネクタ31と空気極6との間を延びるように配置される。例えば、図5の左側に配置された発電素子部10の空気極6と、図5の右側に配置された発電素子部10のインターコネクタ31とを電気的に接続するように、空気極集電膜32が配置されている。空気極集電膜32は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。   The air electrode current collector film 32 is disposed so as to extend between the interconnector 31 and the air electrode 6 of the adjacent power generation element units 10. For example, the air electrode current collector is configured to electrically connect the air electrode 6 of the power generation element unit 10 disposed on the left side of FIG. 5 and the interconnector 31 of the power generation element unit 10 disposed on the right side of FIG. A membrane 32 is disposed. The air electrode current collector film 32 is a fired body made of a porous material having electron conductivity.

空気極集電膜32は、例えば、LSCF=(La,Sr)(Co,Fe)O(ランタンストロンチウムコバルトフェライト)から構成され得る。或いは、空気極集電膜32は、LSC=(La,Sr)CoO(ランタンストロンチウムコバルタイト)から構成されてもよい。或いは、空気極集電膜32は、Ag(銀)、Ag−Pd(銀パラジウム合金)から構成されてもよい。空気極集電膜32の厚さは、例えば、50〜500μm程度である。 The air electrode current collector film 32 can be made of, for example, LSCF = (La, Sr) (Co, Fe) O 3 (lanthanum strontium cobalt ferrite). Alternatively, the air electrode current collector film 32 may be made of LSC = (La, Sr) CoO 3 (lanthanum strontium cobaltite). Or the air electrode current collection film | membrane 32 may be comprised from Ag (silver) and Ag-Pd (silver palladium alloy). The thickness of the air electrode current collector film 32 is, for example, about 50 to 500 μm.

[集電部材]
図2に示すように、集電部材302は、各燃料電池セル301の間に配置されている。集電部材302は、燃料電池セル301の厚さ方向(z軸方向)において、隣り合う燃料電池セル301を互いに電気的に接続している。集電部材302は、近位端部303側に配置されている。
[Current collecting member]
As shown in FIG. 2, the current collecting member 302 is disposed between the fuel battery cells 301. The current collector 302 electrically connects adjacent fuel cells 301 to each other in the thickness direction (z-axis direction) of the fuel cells 301. The current collecting member 302 is disposed on the proximal end portion 303 side.

集電部材302は、複数の発電素子部10のうち、最も近位側(マニホールド200側)に位置する発電素子部10Aよりも近位側に配置されている。詳細には、図6に示すように、集電部材302は、最も近位側に位置する発電素子部10Aから延びる空気極集電膜32上に配置されている。なお、「近位」及び「遠位」とは、マニホールド200を基準にした燃料電池セル301の長手方向の位置関係を示す。   The current collecting member 302 is disposed on the proximal side of the power generation element portion 10 </ b> A located on the most proximal side (manifold 200 side) among the plurality of power generation element portions 10. Specifically, as shown in FIG. 6, the current collecting member 302 is disposed on the air electrode current collecting film 32 extending from the power generating element portion 10 </ b> A located on the most proximal side. “Proximal” and “distal” indicate the positional relationship in the longitudinal direction of the fuel cell 301 with respect to the manifold 200.

図7に示すように、集電部材302は、ブロック状であり、例えば、直方体状又は円柱状である。集電部材302の厚さt3は、例えば、0.5〜5mm程度とすることが好ましい。なお、集電部材302の厚さt3とは、厚さ方向(z軸方向)の寸法を言う。   As shown in FIG. 7, the current collecting member 302 has a block shape, for example, a rectangular parallelepiped shape or a columnar shape. The thickness t3 of the current collecting member 302 is preferably about 0.5 to 5 mm, for example. The thickness t3 of the current collecting member 302 refers to the dimension in the thickness direction (z-axis direction).

集電部材302は、導電性であり、例えば、酸化物セラミックスの焼成体で構成されている。このような酸化物セラミックスとしては、例えば、ペロブスカイト酸化物、又はスピネル酸化物などが挙げられる。ペロブスカイト酸化物としては、例えば、(La,Sr)MnO、又は(La,Sr)(Co,Fe)O等が挙げられる。スピネル酸化物としては、例えば、(Mn,Co)、又は(Mn,Fe)等が挙げられる。また、集電部材はSOFC用特殊鋼(Fe−Cr合金)であってもよい。この集電部材302は、例えば、可撓性を有していない。 The current collecting member 302 is conductive, and is made of, for example, a sintered body of oxide ceramics. Examples of such oxide ceramics include perovskite oxide and spinel oxide. Examples of the perovskite oxide include (La, Sr) MnO 3 , (La, Sr) (Co, Fe) O 3, and the like. Examples of the spinel oxide include (Mn, Co) 3 O 4 , (Mn, Fe) 3 O 4, and the like. The current collecting member may be SOFC special steel (Fe—Cr alloy). For example, the current collecting member 302 does not have flexibility.

[接合材]
一対の接合材が、一対の燃料電池セル301と集電部材302とを接合している。一対の接合材は、第1接合材101aと第2接合材101bとを有している。なお、一対の接合材のうち、薄い方の接合材を第1接合材101aと称し、厚い方の接合材を第2接合材101bと称する。すなわち、第2接合材101bの厚さ(t2)は、第1接合材101aの厚さ(t1)よりも大きい。
[Bonding material]
A pair of joining materials joins the pair of fuel cells 301 and the current collecting member 302. The pair of bonding materials includes a first bonding material 101a and a second bonding material 101b. Of the pair of bonding materials, the thinner bonding material is referred to as a first bonding material 101a, and the thicker bonding material is referred to as a second bonding material 101b. That is, the thickness (t2) of the second bonding material 101b is larger than the thickness (t1) of the first bonding material 101a.

第1接合材101aの厚さt1は、0.05〜1mm程度とすることが好ましい。また、第2接合材101bの厚さt2は、0.1〜2mm程度とすることが好ましい。ここで、第1接合材101aの厚さt1、及び第2接合材101bの厚さt2とは、厚さ方向(z軸方向)の寸法を言う。また、各接合材101a、101bの厚さは、集電部材302と燃料電池セル301との間の距離を言う。すなわち、各接合材101a、101bのうち、集電部材302の外周側にはみ出した部分の厚さは考慮しない。   The thickness t1 of the first bonding material 101a is preferably about 0.05 to 1 mm. The thickness t2 of the second bonding material 101b is preferably about 0.1 to 2 mm. Here, the thickness t1 of the first bonding material 101a and the thickness t2 of the second bonding material 101b refer to dimensions in the thickness direction (z-axis direction). Further, the thickness of each of the bonding materials 101a and 101b refers to the distance between the current collecting member 302 and the fuel cell 301. That is, the thickness of the portion of each bonding material 101a, 101b that protrudes to the outer peripheral side of the current collecting member 302 is not considered.

第1接合材101aの厚さt1に対する、第2接合材101bの厚さt2の割合(t2/t1)は、例えば、1.5〜20程度とすることが好ましい。   The ratio (t2 / t1) of the thickness t2 of the second bonding material 101b to the thickness t1 of the first bonding material 101a is preferably about 1.5 to 20, for example.

第1接合材101a及び第2接合材101bは、集電部材302の厚さ方向の各端面の全体と接触している。各接合材101a、101bと集電部材302とのそれぞれの接合面積は、1〜500mm程度とすることが好ましい。 The first bonding material 101 a and the second bonding material 101 b are in contact with the entire end surfaces in the thickness direction of the current collecting member 302. The bonding area of each bonding material 101a, 101b and current collecting member 302 is preferably about 1 to 500 mm 2 .

第1接合材101及び第2接合材101bは、導電性であり、酸化物セラミックスの焼成体、貴金属系(Pt、Au、Ag)、卑金属系(Ni、Ni基合金、Niとセラミックスのコンポジット)の材料によって形成される。具体的には、第1接合材101及び第2接合材101bは、例えば、ペロブスカイト酸化物、又はスピネル酸化物などが挙げられる。ペロブスカイト酸化物としては、例えば、(La,Sr)MnO、又は(La,Sr)(Co,Fe)O等が挙げられる。スピネル酸化物としては、例えば、(Mn,Co)、又は(Mn,Fe)等よりなる群から選ばれる少なくとも1種によって形成される。 The first bonding material 101 and the second bonding material 101b are conductive, and are a sintered body of oxide ceramics, noble metal (Pt, Au, Ag), base metal (Ni, Ni-based alloy, composite of Ni and ceramics). It is formed by the material. Specifically, examples of the first bonding material 101 and the second bonding material 101b include perovskite oxide and spinel oxide. Examples of the perovskite oxide include (La, Sr) MnO 3 , (La, Sr) (Co, Fe) O 3, and the like. The spinel oxide is formed of at least one selected from the group consisting of (Mn, Co) 3 O 4 , (Mn, Fe) 3 O 4, and the like.

図2に示すように、各燃料電池セル301は、マニホールド200に支持されている。詳細には、各燃料電池セル301は、第3接合材102によって、マニホールド200の天板203に固定されている。より詳細には、図8に示すように、各燃料電池セル301は、マニホールド200の貫通孔202に挿入されている。燃料電池セル301は、貫通孔202に挿入された状態で、第3接合材102によってマニホールド200に固定されている。   As shown in FIG. 2, each fuel cell 301 is supported by the manifold 200. Specifically, each fuel cell 301 is fixed to the top plate 203 of the manifold 200 by the third bonding material 102. More specifically, as shown in FIG. 8, each fuel cell 301 is inserted into the through hole 202 of the manifold 200. The fuel battery cell 301 is fixed to the manifold 200 by the third bonding material 102 while being inserted into the through hole 202.

第3接合材102は、燃料電池セル301が挿入された状態の貫通孔202内に充填される。すなわち、第3接合材102は、燃料電池セル301の外周面と、貫通孔202を画定する壁面との隙間に充填される。第3接合材102は、例えば、結晶化ガラスである。結晶化ガラスとしては、例えば、SiO−B系、SiO−CaO系、又はSiO−MgO系が採用され得る。なお、本明細書では、結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合(結晶化度)が60%以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が40%未満のガラスを指す。なお、第3接合材102の材料として、非晶質ガラス、ろう材、又はセラミックス等が採用されてもよい。具体的には、第3接合材102は、SiO−MgO−B−Al系及びSiO−MgO−Al−ZnO系よりなる群から選ばれる少なくとも一種である。 The third bonding material 102 is filled in the through hole 202 in a state where the fuel battery cell 301 is inserted. That is, the third bonding material 102 is filled in a gap between the outer peripheral surface of the fuel cell 301 and the wall surface that defines the through hole 202. The third bonding material 102 is, for example, crystallized glass. As the crystallized glass, for example, a SiO 2 —B 2 O 3 system, a SiO 2 —CaO system, or a SiO 2 —MgO system may be employed. In this specification, crystallized glass means that the ratio (crystallinity) of “volume occupied by crystal phase” to the total volume is 60% or more, and “volume occupied by amorphous phase and impurities relative to the total volume”. "Indicates a glass having a ratio of less than 40%. As the material of the third bonding material 102, amorphous glass, brazing material, ceramics, or the like may be employed. Specifically, the third bonding material 102 is at least one selected from the group consisting of SiO 2 —MgO—B 2 O 5 —Al 2 O 3 and SiO 2 —MgO—Al 2 O 3 —ZnO. .

マニホールド200から突出している各燃料電池セル301の長手方向(x軸方向)の長さは、100〜300mm程度とすることができる。また、各燃料電池セル301は、その厚さ方向に間隔をあけて並んでいる。   The length of each fuel cell 301 protruding from the manifold 200 in the longitudinal direction (x-axis direction) can be about 100 to 300 mm. The fuel cells 301 are arranged at intervals in the thickness direction.

[発電方法]
以上のように構成された燃料電池スタック100は、次のようにして発電する。マニホールド200を介して各燃料電池セル301の燃料ガス流路21内に燃料ガス(水素ガス等)を流すとともに、支持基板20の両面を酸素を含むガス(空気等)に曝すことにより、電解質5の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。この燃料電池スタック100を外部の負荷に接続すると、空気極6において下記(1)式に示す電気化学反応が起こり、燃料極4において下記(2)式に示す電気化学反応が起こり、電流が流れる。
(1/2)・O+2e→O2− …(1)
+O2−→HO+2e …(2)
[Power generation method]
The fuel cell stack 100 configured as described above generates power as follows. By flowing fuel gas (hydrogen gas or the like) into the fuel gas flow path 21 of each fuel cell 301 through the manifold 200 and exposing both surfaces of the support substrate 20 to oxygen-containing gas (air or the like), the electrolyte 5 An electromotive force is generated by a difference in oxygen partial pressure generated between the two side surfaces. When this fuel cell stack 100 is connected to an external load, an electrochemical reaction represented by the following formula (1) occurs in the air electrode 6, and an electrochemical reaction represented by the following formula (2) occurs in the fuel electrode 4, causing a current to flow. .
(1/2) · O 2 + 2e → O 2− (1)
H 2 + O 2− → H 2 O + 2e (2)

酸素を含むガスは、例えば、図9に示すように、幅方向に沿って流れるように、集電部材302とマニホールド200との間の空間に供給される。詳細には、燃料電池スタック100は、ガス供給部材400をさらに有している。ガス供給部材400は、各燃料電池セル301の間において、各集電部材302とマニホールド200の天板203との間に空気などのガスを供給するように構成されている。なお、ガス供給部材400から供給されたガスが効率的に上方へ流れるよう、案内板401がガス供給部材400と反対側に設置されていてもよい。案内板401は、平板状であって、燃料電池セル301の長手方向に延びるとともに、燃料電池セル301の厚さ方向に延びている。   For example, as shown in FIG. 9, the gas containing oxygen is supplied to the space between the current collecting member 302 and the manifold 200 so as to flow along the width direction. Specifically, the fuel cell stack 100 further includes a gas supply member 400. The gas supply member 400 is configured to supply a gas such as air between the current collecting members 302 and the top plate 203 of the manifold 200 between the fuel cells 301. Note that the guide plate 401 may be installed on the opposite side of the gas supply member 400 so that the gas supplied from the gas supply member 400 efficiently flows upward. The guide plate 401 has a flat plate shape and extends in the longitudinal direction of the fuel cell 301 and also extends in the thickness direction of the fuel cell 301.

[製造方法]
次に、上述したように構成された燃料電池スタックの製造方法について説明する。
[Production method]
Next, a method for manufacturing the fuel cell stack configured as described above will be described.

まず、マニホールド200と複数の燃料電池セル301とを準備する。そして、図10に示すように、集電部材302、第1接合材101a、及び第2接合材101bによって、各燃料電池セル301を互いに接続し、セル集合体300を作製する。なお、この段階では第1接合材101a及び第2接合材101bは焼成されておらず、各燃料電池セル301は互いに仮止めの状態である。   First, a manifold 200 and a plurality of fuel cells 301 are prepared. Then, as shown in FIG. 10, the fuel cell cells 301 are connected to each other by the current collecting member 302, the first bonding material 101a, and the second bonding material 101b, and the cell assembly 300 is produced. At this stage, the first bonding material 101a and the second bonding material 101b are not fired, and the fuel cells 301 are temporarily fixed to each other.

次に、図11に示すように、セル集合体300の各燃料電池セル301の下端部をマニホールド200の各貫通孔202に挿入する。なお、各燃料電池セル301が厚さ方向に沿って所定の間隔を保持するための治具を用いてもよい。   Next, as shown in FIG. 11, the lower end portion of each fuel cell 301 of the cell assembly 300 is inserted into each through hole 202 of the manifold 200. In addition, you may use the jig | tool for hold | maintaining a predetermined space | interval for each fuel cell 301 along the thickness direction.

次に、図2に示すように、燃料電池セル301が挿入された状態の貫通孔202内に第3接合材102を充填する。なお、第3接合材102は、支持板の表面から上方に向けてはみ出す程度まで充填することが好ましい。   Next, as shown in FIG. 2, the third bonding material 102 is filled into the through hole 202 in a state where the fuel cell 301 is inserted. The third bonding material 102 is preferably filled to the extent that it protrudes upward from the surface of the support plate.

次に、第1接合材101a、第2接合材101b、及び第3接合材102に対して熱処理が加えられる。この熱処理によって、第1接合材101a、第2接合材101b、及び第3接合材102が固化され、燃料電池スタック100が完成する。詳細には、第1接合材101a、及び第2接合材101bは、熱処理を施されることによって焼成される。この結果、各燃料電池セル301と集電部材302とが固定される。また、第3接合材102は、熱処理を施されることによって、非晶質材料の温度が結晶化温度まで到達する。そして、結晶化温度下にて材料の内部で結晶相が生成されて、結晶化が進行していく。この結果、非晶質材料が固化・セラミックス化されて、結晶化ガラスとなる。これにより、結晶化ガラスで構成される第3接合材102が機能を発揮し、各燃料電池セル301の近位端部がマニホールド200に固定される。その後、所定の治具が燃料電池スタック100から取り外される。なお、第1接合材101a及び第2接合材101bの厚さなどの各種寸法は、上記熱処理後の寸法である。   Next, heat treatment is applied to the first bonding material 101a, the second bonding material 101b, and the third bonding material 102. By this heat treatment, the first bonding material 101a, the second bonding material 101b, and the third bonding material 102 are solidified, and the fuel cell stack 100 is completed. Specifically, the first bonding material 101a and the second bonding material 101b are fired by being subjected to heat treatment. As a result, each fuel cell 301 and the current collecting member 302 are fixed. In addition, the third bonding material 102 is subjected to heat treatment, so that the temperature of the amorphous material reaches the crystallization temperature. Then, a crystal phase is generated inside the material at the crystallization temperature, and crystallization proceeds. As a result, the amorphous material is solidified and ceramicized to become crystallized glass. As a result, the third bonding material 102 made of crystallized glass functions, and the proximal end portion of each fuel cell 301 is fixed to the manifold 200. Thereafter, a predetermined jig is removed from the fuel cell stack 100. Various dimensions such as the thicknesses of the first bonding material 101a and the second bonding material 101b are dimensions after the heat treatment.

[変形例]
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
[Modification]
As mentioned above, although embodiment of this invention was described, this invention is not limited to these, A various change is possible unless it deviates from the meaning of this invention.

変形例1
上記実施形態では、一対の燃料電池セル301の間に1つの集電部材302が配置されていたが、燃料電池スタック100の構成はこれに限定されない。例えば、図12に示すように、一対の燃料電池セル301間に複数の集電部材302が配置されていてもよい。各集電部材302は、燃料電池セル301の幅方向(y軸方向)に互いに間隔をあけて配置されている。
Modification 1
In the above embodiment, one current collecting member 302 is disposed between the pair of fuel cells 301, but the configuration of the fuel cell stack 100 is not limited to this. For example, as shown in FIG. 12, a plurality of current collecting members 302 may be disposed between a pair of fuel cells 301. The current collecting members 302 are arranged at intervals in the width direction (y-axis direction) of the fuel cell 301.

図13に示すように、全ての集電部材302は、一方の燃料電池セル301(図13の左側の燃料電池セル)に寄っている。すなわち、燃料電池セル301の厚さ方向(z軸方向)において、集電部材302の第1側(図13の左側)に配置される接合材は全て第1接合材101aであり、集電部材302の第2側(図13の右側)に配置される接合材は全て第2接合材101bである。なお、第1及び第2接合材101a、101bの配置は特にこれに限定されない。たとえば、図14に示すように、一方の燃料電池セル301に寄る集電部材302と、他方の燃料電池セル301に寄る集電部材302とが混在していてもよい。すなわち、燃料電池セル301の厚さ方向(z軸方向)において、集電部材302の第1側(図14の左側)に配置される第1接合材101aと、集電部材302の第2側(図14の右側)に配置される第1接合材101aとが混在していてもよい。   As shown in FIG. 13, all the current collecting members 302 are close to one fuel cell 301 (the left fuel cell in FIG. 13). That is, in the thickness direction (z-axis direction) of the fuel cell 301, all of the bonding materials disposed on the first side (the left side in FIG. 13) of the current collecting member 302 are the first bonding material 101a, and the current collecting member All the bonding materials arranged on the second side 302 (the right side in FIG. 13) are the second bonding materials 101b. The arrangement of the first and second bonding materials 101a and 101b is not particularly limited to this. For example, as shown in FIG. 14, a current collecting member 302 close to one fuel battery cell 301 and a current collecting member 302 close to the other fuel battery cell 301 may be mixed. That is, in the thickness direction (z-axis direction) of the fuel cell 301, the first bonding material 101a disposed on the first side (the left side in FIG. 14) of the current collecting member 302 and the second side of the current collecting member 302 The 1st joining material 101a arrange | positioned (right side of FIG. 14) may be mixed.

変形例2
上記実施形態では、各集電部材302は、各燃料電池セル301の近位端部303側において、隣り合う燃料電池セル301同士を接続しているが、接続箇所はこれに限定されない。例えば、図15に示すように、各集電部材302は、各燃料電池セル301の遠位端部304において、隣り合う燃料電池セル301を接続していてもよい。
Modification 2
In the said embodiment, although each current collection member 302 has connected the adjacent fuel battery cells 301 in the proximal end part 303 side of each fuel battery cell 301, a connection location is not limited to this. For example, as shown in FIG. 15, each current collecting member 302 may connect adjacent fuel cells 301 at the distal end 304 of each fuel cell 301.

変形例3
上記実施形態では、本発明を筒状平板型の燃料電池スタックに適用しているが、本発明は他のタイプの燃料電池スタックにも適用できる。例えば、図16に示すように、本発明を平板型の燃料電池スタック100に適用することもできる。この場合、集電部材302としてセパレータが採用されていてもよい。すなわち、集電部材としての機能を有するセパレータ302が、各燃料電池セル301の間に配置されている。セパレータ302は、隣り合う燃料電池セル301を互いに電気的に接続している。各燃料電池セル301とセパレータ302とは、第1接合材101a又は第2接合材101bによって接合されている。
Modification 3
In the above embodiment, the present invention is applied to a cylindrical flat plate type fuel cell stack, but the present invention can also be applied to other types of fuel cell stacks. For example, as shown in FIG. 16, the present invention can be applied to a flat plate fuel cell stack 100. In this case, a separator may be employed as the current collecting member 302. That is, the separator 302 having a function as a current collecting member is disposed between the fuel battery cells 301. The separator 302 electrically connects adjacent fuel cells 301 to each other. Each fuel cell 301 and the separator 302 are joined by the first joining material 101a or the second joining material 101b.

変形例4
また、本発明を平板型の燃料電池スタック100に適用する場合、燃料電池スタック100を図17に示すような構成とすることもできる。すなわち、第1接合材101a及び第2接合材101bの一方が集電部材302とセパレータ305とを接合する。そして、第1接合材101a及び第2接合材101bの他方が集電部材302と燃料電池セル301とを接合する。なお、セパレータ103は、燃料電池セル301と対向するように配置される。
Modification 4
In addition, when the present invention is applied to the flat plate fuel cell stack 100, the fuel cell stack 100 may be configured as shown in FIG. That is, one of the first bonding material 101 a and the second bonding material 101 b bonds the current collector 302 and the separator 305. Then, the other of the first bonding material 101 a and the second bonding material 101 b bonds the current collecting member 302 and the fuel cell 301. The separator 103 is disposed so as to face the fuel battery cell 301.

以下に実施例及び比較例を示して、本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明は、下記実施例に限定されない。   The present invention will be described more specifically with reference to the following examples and comparative examples. In addition, this invention is not limited to the following Example.

実施例1〜10、及び比較例1〜2に係る燃料電池スタックを以下のように作製した。
Fuel cell stacks according to Examples 1 to 10 and Comparative Examples 1 to 2 were produced as follows.

まず、上述したように構成された一対の燃料電池セル301の間に集電部材302を配置した。そして、第1接合材101a及び第2接合材101bによって各燃料電池セル301と集電部材302を接合した。そして、この第1接合材101a、第2接合材101b、及び集電部材302によって接合された一対の燃料電池セル301をマニホールド200の各貫通孔202に挿入し、第3接合材102で接合した。そして、熱処理によって、第1接合材101a、第2接合材101b、及び第3接合材102を固化した。   First, the current collecting member 302 was disposed between the pair of fuel cells 301 configured as described above. And each fuel cell 301 and the current collection member 302 were joined by the 1st joining material 101a and the 2nd joining material 101b. The pair of fuel cells 301 joined by the first joining material 101a, the second joining material 101b, and the current collecting member 302 are inserted into the through holes 202 of the manifold 200 and joined by the third joining material 102. . Then, the first bonding material 101a, the second bonding material 101b, and the third bonding material 102 were solidified by heat treatment.

以上のようにして作製した各サンプルにおける集電部材302、第1接合材101a、及び第2接合材101bを構成する各材料は、表1に示す通りである。また、第1接合材101aの厚さt1、及び第2接合材101bの厚さt2は、表1に示す通りである。なお、第1接合材101aの厚さt1、及び第2接合材101bの厚さt2は、塗布する接合材ペーストの有機成分率、粘度、塗布量を制御すると共に、集電部材302を設置した後の押圧を制御して調整した。   The materials constituting the current collecting member 302, the first bonding material 101a, and the second bonding material 101b in each sample manufactured as described above are as shown in Table 1. The thickness t1 of the first bonding material 101a and the thickness t2 of the second bonding material 101b are as shown in Table 1. The thickness t1 of the first bonding material 101a and the thickness t2 of the second bonding material 101b control the organic component ratio, viscosity, and coating amount of the bonding material paste to be applied, and the current collecting member 302 is installed. The subsequent pressing was controlled and adjusted.

各接合材101a、101bの厚さt1、t2は、後述する評価後に次の要領で測定した。まず、第1接合材101a、第2接合材101b、及び集電部材302を通る水平面で、燃料電池スタック100を切断した。この切断面において、任意の5点で、顕微鏡付きの寸法測定器によって、第1接合材101aの厚さt1、及び第2接合材101bの厚さt2を測定した。表1に示した各厚さは、それぞれの平均値である。   The thicknesses t1 and t2 of the bonding materials 101a and 101b were measured in the following manner after evaluation described later. First, the fuel cell stack 100 was cut along a horizontal plane passing through the first bonding material 101a, the second bonding material 101b, and the current collecting member 302. On this cut surface, the thickness t1 of the first bonding material 101a and the thickness t2 of the second bonding material 101b were measured at arbitrary five points with a dimension measuring instrument with a microscope. Each thickness shown in Table 1 is an average value of each.

(評価方法)
以上のようにして作製した各サンプルに対して、接合性の評価を以下のように行った結果、表1に示す通りの結果となった。
(Evaluation method)
As a result of the following evaluation of the bondability of each sample produced as described above, the results shown in Table 1 were obtained.

Figure 0006335267
Figure 0006335267

表1に示すように、比較例1に係る燃料電池スタックでは、第1又は第2接合材101a、101bによる接合性不良が発生した。すなわち、第1又は第2接合材101a、101bが、燃料電池セル301の反りに追従できずに、集電部材302と燃料電池セル301の間で剥離が観察された。   As shown in Table 1, in the fuel cell stack according to Comparative Example 1, poor bonding properties due to the first or second bonding materials 101a and 101b occurred. That is, the first or second bonding material 101a, 101b could not follow the warp of the fuel cell 301, and peeling was observed between the current collecting member 302 and the fuel cell 301.

また、比較例2に係る燃料電池スタックは、第2接合材101bにクラックが発生した。これは、比較例2に係る燃料電池スタックの割合(t2/t1)が20より大きいことによって、第2接合材101b用のペーストの乾燥に伴う収縮が大きくなるためであると考えられる。これらに対して、実施例1〜10に係る燃料電池スタックでは、割合(t2/t1)を1.5〜20としたため、上述したような問題は発生せず、良好な結果となった。 In the fuel cell stack according to Comparative Example 2 , cracks occurred in the second bonding material 101b. This is presumably because the ratio (t2 / t1) of the fuel cell stack according to Comparative Example 2 is larger than 20, so that the shrinkage associated with the drying of the paste for the second bonding material 101b increases. On the other hand, in the fuel cell stacks according to Examples 1 to 10, since the ratio (t2 / t1) was set to 1.5 to 20, the above-described problem did not occur and good results were obtained.

100 :燃料電池スタック
101a :第1接合材
101b :第2接合材
200 :マニホールド
203 :天板
301a :第1燃料電池セル
301b :第2燃料電池セル
302 :集電部材
100: Fuel cell stack 101a: First bonding material 101b: Second bonding material 200: Manifold 203: Top plate 301a: First fuel cell 301b: Second fuel cell 302: Current collecting member

Claims (7)

対応する一対の燃料電池セルと、
前記各燃料電池セル間に配置され、前記各燃料電池セルを互いに電気的に接続する集電部材と、
前記集電部材と前記各燃料電池セルとを接合する導電性の一対の接合材と、
を備え、
前記一対の接合材は、第1接合材と、前記第1接合材よりも厚い第2接合材とを有
前記第1接合材の厚さに対する、前記第2接合材の厚さの割合は、1.5〜2.0である、
燃料電池スタック。
A corresponding pair of fuel cells;
A current collecting member disposed between the fuel cells and electrically connecting the fuel cells to each other;
A pair of conductive bonding materials for bonding the current collecting member and the fuel cells, and
With
The pair of bonding material, possess a first bonding material, and a thick second joining material than the first bonding material,
The ratio of the thickness of the second bonding material to the thickness of the first bonding material is 1.5 to 2.0.
Fuel cell stack.
燃料電池セルと、
前記燃料電池セルと対向するように配置されるセパレータと、
前記燃料電池セルと前記セパレータとの間に配置され、前記燃料電池セルと前記セパレータとを電気的に接続する集電部材と、
前記集電部材と前記燃料電池セルとを接続するとともに、前記集電部材と前記セパレータとを接続する一対の接合材と、
を備え、
前記一対の接合材は、第1接合材と、前記第1接合材よりも厚い第2接合材とを有
前記第1接合材の厚さに対する、前記第2接合材の厚さの割合は、1.5〜2.0である、
燃料電池スタック。
A fuel cell;
A separator disposed to face the fuel battery cell;
A current collecting member disposed between the fuel battery cell and the separator, and electrically connecting the fuel battery cell and the separator;
A pair of bonding materials for connecting the current collecting member and the fuel cell, and for connecting the current collecting member and the separator;
With
The pair of bonding material, possess a first bonding material, and a thick second joining material than the first bonding material,
The ratio of the thickness of the second bonding material to the thickness of the first bonding material is 1.5 to 2.0.
Fuel cell stack.
前記第1及び第2接合材は、導電性セラミックスによって形成される、
請求項1又は2に記載の燃料電池スタック。
The first and second bonding materials are formed of conductive ceramics.
The fuel cell stack according to claim 1 or 2.
前記集電部材は、ブロック状である、
請求項1から3のいずれかに記載の燃料電池スタック。
The current collecting member has a block shape,
The fuel cell stack according to any one of claims 1 to 3.
前記集電部材は、導電性酸化物セラミックスの焼成体で構成される、
請求項1から4のいずれかに記載の燃料電池スタック。
The current collecting member is composed of a fired body of conductive oxide ceramics,
The fuel cell stack according to any one of claims 1 to 4.
前記各燃料電池セルにガスを供給するマニホールドをさらに備え、
前記各燃料電池セルは、前記マニホールドの天板から上方に延びる、
請求項1及び3から5のいずれかに記載の燃料電池スタック。
Further comprising a manifold for supplying gas to each fuel cell,
Each of the fuel cells extends upward from the top plate of the manifold.
The fuel cell stack according to any one of claims 1 and 3 to 5.
前記第1接合材と前記第2接合材とは、互いに同じ材料によって構成される、
請求項1から6のいずれかに記載の燃料電池スタック。
The first bonding material and the second bonding material are made of the same material.
The fuel cell stack according to any one of claims 1 to 6.
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