JP6079377B2 - Power storage device - Google Patents

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Description

本発明は、リチウムイオン二次電池などの蓄電装置に関する。   The present invention relates to a power storage device such as a lithium ion secondary battery.

従来より、負極、正極、及び、セパレータをそれぞれ多数有し、正極及び負極の間にそれぞれ前記セパレータが配置されるよう積層されたいわゆる積層型の蓄電装置が知られている。   2. Description of the Related Art Conventionally, a so-called stacked power storage device is known in which a large number of negative electrodes, positive electrodes, and separators are provided, and the separators are stacked between the positive electrodes and the negative electrodes.

特開平０９−１２０８３６号公報Japanese Patent Laid-Open No. 09-120836

しかしながら、従来の蓄電装置では、釘刺し時の発熱の抑制が十分ではなかった。本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、釘刺し時の発熱を抑制できる蓄電装置を提供することを目的とする。   However, in the conventional power storage device, the suppression of heat generation during nail penetration was not sufficient. The present invention has been made in view of the above problems, and an object thereof is to provide a power storage device that can suppress heat generation during nail penetration.

本発明に係る蓄電装置は、複数の負極、及び、複数の正極、及び、複数のセパレータを有し、これらが前記正極及び前記負極の間にそれぞれ前記セパレータが配置されるように積層された電極組立体と、前記電極組立体を収容するケースと、を備える。
そして、前記複数のセパレータの内の２つは、積層方向において前記正極もしく前記負極を介して隣り合い、かつ積層方向において外側に配置される第１セパレータ及び内側に配置される第２セパレータからなるセパレータ組を構成し、前記第１セパレータの破断伸びは、前記第２セパレータの破断伸びよりも大きい。 The power storage device according to the present invention includes a plurality of negative electrodes, a plurality of positive electrodes, and a plurality of separators, and these are stacked so that the separators are disposed between the positive electrodes and the negative electrodes, respectively. An assembly; and a case for accommodating the electrode assembly.
And two of the plurality of separators are adjacent to each other via the positive electrode or the negative electrode in the stacking direction, and from the first separator disposed outside and the second separator disposed inside in the stacking direction. The first separator is larger in breaking elongation than the second separator.

本発明に依れば、釘刺し時に、セパレータ組において、外側のセパレータが内側のセパレータに比べて相対的に延び易い。このため、釘刺しされた場合に、このセパレータ組よりも外側の電極と、このセパレータ組に挟まれる電極との短絡面積が小さくなる。   According to the present invention, at the time of nail penetration, the outer separator is relatively easy to extend compared to the inner separator in the separator set. For this reason, when a nail is stabbed, the short circuit area between the electrode outside the separator set and the electrode sandwiched between the separator sets is reduced.

ここで、前記第１セパレータ群の各セパレータの透気度は、前記第２セパレータ群と隣り合うセパレータの透気度よりも小さいことが好ましい。   Here, the air permeability of each separator of the first separator group is preferably smaller than the air permeability of the separator adjacent to the second separator group.

また、前記第１セパレータ群の各セパレータは、ポリプロピレン多孔膜、又は、ポリエチレン多孔膜であり、前記第１セパレータ群と隣り合うセパレータは、ポリプロピレン多孔膜及びポリエチレン多孔膜の積層体であることが好ましい。   Each separator of the first separator group is preferably a polypropylene porous film or a polyethylene porous film, and the separator adjacent to the first separator group is preferably a laminate of a polypropylene porous film and a polyethylene porous film. .

また、前記セパレータ組を２つ以上有することが好ましい。これにより、両方向からの釘刺しに対応できる。   Moreover, it is preferable to have two or more separator groups. Thereby, it can respond to the nail penetration from both directions.

また、前記正極もしくは負極を介して隣り合う一対のセパレータからなりかつ前記セパレータ組よりも外側の全てのセパレータ組、及び／又は、前記正極もしくは負極を介して隣り合う一対のセパレータからなりかつ前記セパレータ組よりも内側の全てのセパレータ組において、積層方向において外側に配置されるセパレータの破断伸びは、内側に配置されるセパレータの破断伸び以上であることが好ましい。   Further, the separator is composed of a pair of separators adjacent to each other via the positive electrode or the negative electrode, and is formed of a pair of separators adjacent to each other via the positive electrode or the negative electrode. In all the separator sets inside the set, the breaking elongation of the separator disposed outside in the stacking direction is preferably equal to or greater than the breaking elongation of the separator disposed inside.

また、前記電極組立体の厚みを１とした時に、前記セパレータ組は、積層方向の外側から０．０５〜０．３までの範囲内に有することが好ましい。セパレータ組の位置は、一対のセパレータの中心の位置と定義する。   Further, when the thickness of the electrode assembly is 1, the separator set preferably has a range of 0.05 to 0.3 from the outside in the stacking direction. The position of the separator set is defined as the center position of the pair of separators.

また、この蓄電装置は、リチウムイオン二次電池であることが好ましい。   The power storage device is preferably a lithium ion secondary battery.

本発明に依れば、釘刺し時の発熱を抑制できる蓄電装置が提供される。   According to the present invention, a power storage device that can suppress heat generation during nail penetration is provided.

図１は、第一実施形態にかかる蓄電装置の概略断面図である。FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of the power storage device according to the first embodiment. 図２の（ａ）は図１の蓄電装置の負極の概略断面図、図２の（ｂ）は図１の蓄電装置の正極の概略断面図である。2A is a schematic cross-sectional view of the negative electrode of the power storage device of FIG. 1, and FIG. 2B is a schematic cross-sectional view of the positive electrode of the power storage device of FIG.

図面を参照して、本発明に係る蓄電装置の１つの実施形態であるリチウムイオン二次電池１００を説明する。
図１に示すように、本実施形態に掛かるリチウムイオン二次電池１００は、電極組立体５０、及び、ケース１１を主として備えている。 With reference to the drawings, a lithium ion secondary battery 100 which is one embodiment of a power storage device according to the present invention will be described.
As shown in FIG. 1, the lithium ion secondary battery 100 according to this embodiment mainly includes an electrode assembly 50 and a case 11.

（電極組立体５０）
電極組立体５０は、複数のシート状の正極２０、複数のシート状の負極１０、正極及び負極を離間させる３以上のセパレータ３０を有し、負極１０及び正極２０がセパレータ３０を介して交互に積層されている。 (Electrode assembly 50)
The electrode assembly 50 includes a plurality of sheet-like positive electrodes 20, a plurality of sheet-like negative electrodes 10, and three or more separators 30 that separate the positive and negative electrodes, and the negative electrodes 10 and the positive electrodes 20 are alternately arranged via the separators 30. Are stacked.

（負極１０）
負極１０は、図２の（ａ）に示すように、負極金属箔１２と、この負極金属箔１２の両面に形成された負極活物質層１４とを有している。負極金属箔１２は、負極活物質層１４が形成されていないタブ部１２ａを有する。 (Negative electrode 10)
As shown in FIG. 2A, the negative electrode 10 includes a negative electrode metal foil 12 and a negative electrode active material layer 14 formed on both surfaces of the negative electrode metal foil 12. The negative electrode metal foil 12 has a tab portion 12a where the negative electrode active material layer 14 is not formed.

負極金属箔１２は導電材料からなる。負極金属箔１２の材料の例は、ステンレス鋼、チタン、ニッケル、アルミニウム、銅などの金属材料または導電性樹脂である。特に、金属箔１２の材料として、銅が好適である。負極金属箔１２の厚みは特に限定されないが、例えば、５〜２５μｍとすることができる。また、負極活物質層１４の厚みも特に限定されないが、例えば、４０〜１００μｍとすることができる。   The negative electrode metal foil 12 is made of a conductive material. An example of the material of the negative electrode metal foil 12 is a metal material such as stainless steel, titanium, nickel, aluminum, or copper, or a conductive resin. In particular, copper is suitable as the material of the metal foil 12. Although the thickness of the negative electrode metal foil 12 is not specifically limited, For example, it can be set to 5-25 micrometers. Moreover, the thickness of the negative electrode active material layer 14 is not particularly limited, but may be, for example, 40 to 100 μm.

負極活物質層１４は、負極活物質、及びバインダを含み、必用に応じて導電助剤を含むことができる。   The negative electrode active material layer 14 includes a negative electrode active material and a binder, and may include a conductive additive as necessary.

負極活物質の例は、リチウムを吸蔵、放出可能な炭素系材料、リチウムと合金化可能な元素、リチウムと合金化可能な元素を有する元素化合物、あるいは高分子材料である。   Examples of the negative electrode active material are a carbon-based material that can occlude and release lithium, an element that can be alloyed with lithium, an elemental compound that has an element that can be alloyed with lithium, or a polymer material.

炭素系材料の例は、難黒鉛化性炭素、人造黒鉛、コークス類、グラファイト類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体、炭素繊維、活性炭あるいはカーボンブラック類である。ここで、有機高分子化合物焼成体とは、フェノール類やフラン類などの高分子材料を適当な温度で焼成して炭素化したものをいう。   Examples of the carbon-based material are non-graphitizable carbon, artificial graphite, coke, graphite, glassy carbon, organic polymer compound fired body, carbon fiber, activated carbon, or carbon black. Here, the organic polymer compound fired body refers to a material obtained by firing and carbonizing a polymer material such as phenols and furans at an appropriate temperature.

リチウムと合金化可能な元素の例は、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｔｉ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ａｌ、Ｇａ、１ｎ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉである。中でも、リチウムと合金化可能な元素は、珪素（Ｓｉ）または錫（Ｓｎ）であるとよい。   Examples of elements that can be alloyed with lithium are Na, K, Rb, Cs, Fr, Be, Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Ti, Ag, Zn, Cd, Al, Ga, 1n, Si, Ge. , Sn, Pb, Sb, Bi. Among them, the element that can be alloyed with lithium is preferably silicon (Si) or tin (Sn).

リチウムと合金化可能な元素を有する元素化合物の例は、ＺｎＬｉＡｌ、ＡｌＳｂ、ＳｉＢ４、ＳｉＢ６、Ｍｇ２Ｓｉ、Ｍｇ２Ｓｎ、Ｎｉ２Ｓｉ、ＴｉＳｉ２、ＭｏＳｉ２、ＣｏＳｉ２、ＮｉＳｉ２、ＣａＳｉ２、ＣｒＳｉ２、Ｃｕ５Ｓｉ、ＦｅＳｉ２、ＭｎＳｉ２、ＮｂＳｉ２、ＴａＳｉ２、ＶＳｉ２、ＷＳｉ２、ＺｎＳｉ２、ＳｉＣ、Ｓｉ３Ｎ４、Ｓｉ２Ｎ２Ｏ、ＳｉＯｖ（０＜ｖ≦２）、ＳｎＯｗ（０＜ｗ≦２）、ＳｎＳｉＯ３、ＬｉＳｉＯあるいはＬｉＳｎＯである。リチウムと合金化反応可能な元素を有する元素化合物の例は、珪素化合物または錫化合物であることがよい。珪素化合物は、ＳｉＯｘ（０．５≦ｘ≦１．５）であることがよい。錫化合物は、例えば、スズ合金（Ｃｕ−Ｓｎ合金、Ｃｏ−Ｓｎ合金等）などが使用できる。
高分子材料の例は、ポリアセチレン、ポリピロールである。 Examples of element compound having lithium can be alloyed elements, ZnLiAl, AlSb, SiB 4, SiB 6, Mg 2 Si, Mg 2 Sn, Ni 2 Si, TiSi 2, MoSi 2, CoSi 2, NiSi 2, CaSi 2, CrSi 2, Cu 5 Si , FeSi 2, MnSi 2, NbSi 2, TaSi 2, VSi 2, WSi 2, ZnSi 2, SiC, Si 3 N 4, Si 2 N 2 O, SiO v (0 <v ≦ 2), SnO w (0 <w ≦ 2), SnSiO 3 , LiSiO or LiSnO. An example of the elemental compound having an element capable of alloying with lithium is preferably a silicon compound or a tin compound. The silicon compound is preferably SiO x (0.5 ≦ x ≦ 1.5). As the tin compound, for example, a tin alloy (Cu-Sn alloy, Co-Sn alloy, or the like) can be used.
Examples of the polymer material are polyacetylene and polypyrrole.

バインダの例は、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ素ゴム等の含フッ素樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂、ポリイミド、ポリアミドイミド等のイミド系樹脂、アルコキシシリノレ基含有樹脂である。バインダの量は、活物質１００質量部に対して、１〜３０質量部とすることができる。   Examples of the binder are fluorine-containing resins such as polyvinylidene fluoride, polytetrafluoroethylene, and fluororubber, thermoplastic resins such as polypropylene and polyethylene, imide resins such as polyimide and polyamideimide, and alkoxysilanol group-containing resins. The amount of the binder can be 1 to 30 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the active material.

導電助剤の例は、カーボンブラック、黒鉛、アセチレンブラック(AB) 、ケッチェンブラック(登録商標) (KB) 、気相法炭素繊維(VaporGrown Carbon Fiber : VGCF) 等の炭素系粒子である。これらは、単独で、または二種以上組み合わせて添加することができる。導電助剤の使用量については、特に限定されないが、例えば、１００質量部の活物質に対して、１〜３０質量部とすることができる。   Examples of the conductive aid are carbon-based particles such as carbon black, graphite, acetylene black (AB), ketjen black (registered trademark) (KB), and vapor grown carbon fiber (VGCF). These can be added alone or in combination of two or more. Although it does not specifically limit about the usage-amount of a conductive support agent, For example, it can be set as 1-30 mass parts with respect to 100 mass parts active material.

（正極２０）
正極２０は、正極金属箔２２と、この正極金属箔２２の両面に形成された正極活物質層２４とを有している。正極金属箔２２の端には、図２の（ｂ）に示すように、正極活物質層２４が形成されていないタブ部２２ａを有する。
正極金属箔２２は導電材料からなる。正極金属箔２２の材料の例は、アルミニウムなどの金属である。正極金属箔２２の厚みは特に限定されないが、例えば、５〜２５μｍとすることができる。 (Positive electrode 20)
The positive electrode 20 includes a positive electrode metal foil 22 and a positive electrode active material layer 24 formed on both surfaces of the positive electrode metal foil 22. At the end of the positive electrode metal foil 22, as shown in FIG. 2B, there is a tab portion 22 a where the positive electrode active material layer 24 is not formed.
The positive metal foil 22 is made of a conductive material. An example of the material of the positive electrode metal foil 22 is a metal such as aluminum. Although the thickness of the positive electrode metal foil 22 is not specifically limited, For example, it can be set to 5-25 micrometers.

正極活物質層２４は、正極活物質、バインダを含み、必用に応じて導電助剤を含むことができる。バインダや導電助剤の例及び配合量は、負極１０で記載したのと同様とすることができる。また、正極活物質層２４の厚みも特に限定されないが、例えば、４０〜１００μｍとすることができる。   The positive electrode active material layer 24 includes a positive electrode active material and a binder, and can include a conductive additive as necessary. Examples and blending amounts of the binder and the conductive additive can be the same as those described for the negative electrode 10. Moreover, although the thickness of the positive electrode active material layer 24 is not specifically limited, For example, it can be set as 40-100 micrometers.

正極活物質の例は、例えば、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＭｎ１．５Ｎｉ０．５Ｏ４、ＬｉＭＰＯ４（ただし、Ｍ＝Ｆｅ、Ｍｎ等）、ＬｉＮｉＯ２，ＬｉＣｏＯ２，ＬｉＮｉｘＣｏｙＭｎ１−ｘ−ｙＯ２（ただし、０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１）等のリチウム含有金属酸化物である。 Examples of the positive electrode active material, for example, LiMn 2 O 4, LiMn 1.5 Ni 0.5 O 4, LiMPO 4 ( however, M = Fe, Mn, etc.), LiNiO 2, LiCoO 2, LiNi x Co y Mn 1 -x-y O 2 (however, 0 <x <1,0 <y <1) is a lithium-containing metal oxide or the like.

（セパレータ３０）
セパレータ３０は、正極２０と負極１０とを隔離し、両極の接触による電流の短絡を防止しつつ、リチウムイオンを通過させる。
本実施形態にかかるリチウムイオン二次電池１００では、セパレータ３０の位置に応じて、セパレータの破断伸びが異なる。 (Separator 30)
The separator 30 separates the positive electrode 20 and the negative electrode 10 and allows lithium ions to pass through while preventing a short circuit of current due to contact between both electrodes.
In the lithium ion secondary battery 100 according to the present embodiment, the breaking elongation of the separator varies depending on the position of the separator 30.

ここで、電極組立体５０の積層方向（図１の上下方向）の一方端（上方端）に位置するセパレータ３０ｅ１を含み、かつ互いに隣り合う全部でａ個（ａ≧１、ただし、図１ではａ＝３）のセパレータ３０の群を第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１とし、電極組立体５０の積層方向の他方端（下方端）に位置するセパレータ３０ｅ２を含みかつ互いに隣り合うｂ個（ｂ≧１、ただし図１ではｂ＝３））のセパレータ３０の組み合わせを第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２とし、第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１及び第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２の間に配置されかつ互いに隣り合う残りのｃ個（ｃ≧１）のセパレータ３０の群を内側セパレータ群３０ＩＮと定義する。   Here, a total (a ≧ 1, however, in FIG. 1, including separators 30e1 positioned at one end (upper end) in the stacking direction of the electrode assembly 50 (vertical direction in FIG. 1) and adjacent to each other. The group of separators 30 with a = 3) is defined as a first outer separator group 30OUT1, and includes b separators 30b that are adjacent to each other including the separator 30e2 positioned at the other end (lower end) of the electrode assembly 50 in the stacking direction (b ≧ 1, However, in FIG. 1, the combination of separators 30 of b = 3)) is defined as the second outer separator group 30OUT2, and the remaining c pieces (adjacent to each other) disposed between the first outer separator group 30OUT1 and the second outer separator group 30OUT2 A group of separators 30 with c ≧ 1) is defined as an inner separator group 30IN.

そして、第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１及び第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２のそれぞれのセパレータの破断伸びは、内側セパレータ群３０ＩＮの全てのセパレータの破断伸びよりも大きい。   The breaking elongation of each separator of the first outer separator group 30OUT1 and the second outer separator group 30OUT2 is larger than the breaking elongation of all the separators of the inner separator group 30IN.

ここで、破断伸びとは、引張破断試験における、破断時の長さ／初期の長さであり、JIS-C-2151に規定される。   Here, the elongation at break is the length at break / the initial length in the tensile break test, and is defined in JIS-C-2151.

第一及び第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ１，３２０ＯＵＴ２のセパレータの破断伸びは、２００〜３５０％であることが好ましい。
このような破断伸びのセパレータの例は、湿式法により製造されたポリマー多孔膜である。湿式法とは、ポリマーとフィラーとを含む混合物をフィルム化した後に、フィルムからフィラーを溶剤を用いて除去して空孔を形成する方法である。フィラーの除去後、又は、フィラーの除去前に、フィルムを延伸することが出来る。ポリマーの例は、ポリプロピレンやポリエチレンである。フィラーの例は、可塑剤である。 The breaking elongation of the separators of the first and second outer separator groups 30OUT1 and 320OUT2 is preferably 200 to 350%.
An example of the separator having such elongation at break is a polymer porous membrane produced by a wet method. The wet method is a method of forming pores by forming a film containing a polymer and a filler and then removing the filler from the film using a solvent. The film can be stretched after removing the filler or before removing the filler. Examples of the polymer are polypropylene and polyethylene. An example of a filler is a plasticizer.

具体的には、第一及び第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ１，３０ＯＵＴ２のセパレータの例は、湿式法により形成された単層ポリエチレン多孔膜、及び、湿式法により形成された単層ポリプロピレン多孔膜である。各膜の厚みは特に限定されないが、例えば、１５〜２５μｍとすることが出来る。   Specifically, examples of the separators of the first and second outer separator groups 30OUT1 and 30OUT2 are a single-layer polyethylene porous film formed by a wet method and a single-layer polypropylene porous film formed by a wet method. Although the thickness of each film | membrane is not specifically limited, For example, it can be set as 15-25 micrometers.

一方、内側セパレータ群３０ＩＮのセパレータの破断伸びは、４０〜２００であることが好ましい。
このような破断伸びのセパレータの例は、乾式法により製造されたポリエチレン、及び、ポリプロピレン多孔膜である。乾式法とは、溶融ポリマーをダイから押しだしてフィルム化し、熱処理（アニール）によりフィルム内に結晶ラメラ構造を形成し、その後、延伸する方法である。ポリマーの例は、ポリエチレンやポリプロピレンである。 On the other hand, the breaking elongation of the separators of the inner separator group 30IN is preferably 40 to 200.
Examples of such a break elongation separator are polyethylene and polypropylene porous membranes produced by a dry process. The dry method is a method in which a molten polymer is extruded from a die to form a film, a crystal lamella structure is formed in the film by heat treatment (annealing), and then stretched. Examples of the polymer are polyethylene and polypropylene.

具体的には、内側セパレータ群３０ＩＮのセパレータの例は、乾式法により形成されたポリエチレン単層セパレータ、乾式法により形成されたポリプロピレン単層セパレータ、乾式法により形成されたポリエチレン単層セパレータの両面を乾式法により形成されたポリプロピレン単層セパレータで挟んだ積層体である。
各膜の厚みは特に限定されないが、例えば、１５〜２５μｍとすることが出来る。 Specifically, examples of the separator of the inner separator group 30IN include a polyethylene single layer separator formed by a dry method, a polypropylene single layer separator formed by a dry method, and a polyethylene single layer separator formed by a dry method. It is a laminate sandwiched between polypropylene single-layer separators formed by a dry method.
Although the thickness of each film | membrane is not specifically limited, For example, it can be set as 15-25 micrometers.

ａ、ｂ、ｃはそれぞれ１以上の整数であれば特に限定されない。ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ）≧０．０５、及び／又は、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ）≧０．０５を満たすことが好ましい。また、ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ）≦０．３、及び／又は、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ）≦０．３を満たすことも好ましい。   a, b, and c are not particularly limited as long as each is an integer of 1 or more. It is preferable that a / (a + b + c) ≧ 0.05 and / or b / (a + b + c) ≧ 0.05 are satisfied. It is also preferable to satisfy a / (a + b + c) ≦ 0.3 and / or b / (a + b + c) ≦ 0.3.

なお、湿式法により形成されたセパレータは、乾式法により形成されたセパレータに比べて、透気度が小さくなる場合が多い。したがって、ある実施形態では、第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１及び第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２のそれぞれのセパレータの透気度は、内側セパレータ群３０ＩＮの全てのセパレータの透気度よりも小さい。   Note that a separator formed by a wet method often has a lower air permeability than a separator formed by a dry method. Therefore, in an embodiment, the air permeability of each of the first outer separator group 30OUT1 and the second outer separator group 30OUT2 is smaller than the air permeability of all the separators of the inner separator group 30IN.

（ケース１１）
ケース１１は、電極組立体５０、及び電解液（図示略）を収容する。ケース１１の材料や形態は特に限定されず、樹脂、金属など、公知の種々の物を使用できる。
なお、図示は省略するが、全ての負極金属箔１２のタブ部１２ａには負極リードが接続されており、負極金属箔１２の電位が全て同一とされる。また全ての正極金属箔２２のタブ部２２ａには正極リードが接続されており、正極金属箔２２の電位が全て同一とされる。これらのリードの端部は、ケース１１の外部に出ている。また、電極組立体５０は、図示しない絶縁シートで覆われていても良い。 (Case 11)
The case 11 accommodates the electrode assembly 50 and an electrolytic solution (not shown). The material and form of the case 11 are not particularly limited, and various known materials such as resins and metals can be used.
In addition, although illustration is abbreviate | omitted, the negative electrode lead is connected to the tab part 12a of all the negative electrode metal foil 12, and all the electric potentials of the negative electrode metal foil 12 are made the same. Moreover, the positive electrode lead is connected to the tab part 22a of all the positive electrode metal foil 22, and all the electric potentials of the positive electrode metal foil 22 are made the same. The ends of these leads are outside the case 11. The electrode assembly 50 may be covered with an insulating sheet (not shown).

（電解液）
電解液は、電解質と、この電解質を溶解する溶媒とを含む。電解質は、負極活物質層１４、セパレータ３０、正極活物質層２４内に含浸されている。 (Electrolyte)
The electrolytic solution includes an electrolyte and a solvent that dissolves the electrolyte. The electrolyte is impregnated in the negative electrode active material layer 14, the separator 30, and the positive electrode active material layer 24.

電解質の例は、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２等のリチウム塩である。 Examples of the electrolyte are lithium salts such as LiBF 4 , LiPF 6 , LiClO 4 , LiAsF 6 , LiCF 3 SO 3 , and LiN (CF 3 SO 2 ) 2 .

溶媒の例は、環状エステル類、鎖状エステル類、エーテル類である。これらの溶媒を２種以上混合することもできる。環状エステル類の例は、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ガンマブチロラクトン、ビニレンカーボネート、２−メチル−ガンマブチロラクトン、アセチル−ガンマプチロラクトン、ガンマバレロラクトンである。鎖状エステル類の例は、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジブチルカーボネート、ジプロピルカーボネート、メチルエチルカーボネート、プロピオン酸アルキルエステル、マロン酸ジアルキルエステル、酢酸アルキルエステルである。エーテル類の例は、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１，４−ジオキサン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、１，２−ジブトキシエタンである。   Examples of the solvent are cyclic esters, chain esters, and ethers. Two or more of these solvents can be mixed. Examples of cyclic esters are ethylene carbonate, propylene carbonate, butylene carbonate, gamma butyrolactone, vinylene carbonate, 2-methyl-gamma butyrolactone, acetyl-gamma ptyrolactone, gamma valerolactone. Examples of chain esters are dimethyl carbonate, diethyl carbonate, dibutyl carbonate, dipropyl carbonate, methyl ethyl carbonate, propionic acid alkyl ester, malonic acid dialkyl ester, and acetic acid alkyl ester. Examples of ethers are tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, 1,4-dioxane, 1,2-dimethoxyethane, 1,2-diethoxyethane, 1,2-dibutoxyethane.

電解液における電解質の濃度は、例えば、０．５〜１．７ｍｏｌ／Ｌとすることができる。電解液は、ゲル化剤を含んでいても良い。   The density | concentration of the electrolyte in electrolyte solution can be 0.5-1.7 mol / L, for example. The electrolytic solution may contain a gelling agent.

（作用効果）
釘刺し時に最初に短絡するのは、最外のセパレータ３０ｅ１又は３０ｅ２により離間された最外の正極と負極である。また、短絡開始時点では電極組立体は、大きな電気エネルギーを有している。そのため、最外のセパレータ３０ｅ１又は３０ｅ２により離間された最外の正極と負極とが短絡する際には、大きな電流が流れ大きな発熱が起こる。
ところが、本実施形態では、最外のセパレータ３０ｅ１又は３０ｅ２を含む第一又は第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ１，２のセパレータ３０が、内側セパレータ群３０ＩＮのセパレータ３０に比べて相対的に延び易い。このため、釘刺しされた際に、セパレータが延びて釘にまとわりつくため、最外の正極と負極との短絡面積が、内側セパレータ群のセパレータにより離間された内側部の正極と負極との短絡面積よりも小さくなる。したがって、最外の正極及び負極における短絡による発熱を従来に比して抑制することが出来る。一方、内側セパレータ群３０ＩＮのセパレータ３０は相対的に延びにくく、当該セパレータで離間された内側部の正極と負極との短絡面積は相対的に高くなる。したがって、蓄電装置が有する電気エネルギーを確実に放電できる。また、これらの内側部の電極が短絡する際には、既に電極組立体の有する電気エネルギーは小さくなっていて電流量は小さく、発熱も少ない。 (Function and effect)
It is the outermost positive electrode and the negative electrode that are separated by the outermost separator 30e1 or 30e2 that first short-circuits when nailing. Moreover, the electrode assembly has a large electric energy at the start of the short circuit. For this reason, when the outermost positive electrode and the negative electrode separated by the outermost separator 30e1 or 30e2 are short-circuited, a large current flows and a large amount of heat is generated.
However, in the present embodiment, the separators 30 of the first or second outer separator group 30OUT1, 2 including the outermost separator 30e1 or 30e2 are relatively easy to extend as compared to the separator 30 of the inner separator group 30IN. For this reason, when the nail is stabbed, the separator extends and clings to the nail. Smaller than. Therefore, heat generation due to a short circuit in the outermost positive electrode and negative electrode can be suppressed as compared with the conventional case. On the other hand, the separators 30 of the inner separator group 30IN are relatively difficult to extend, and the short-circuit area between the positive electrode and the negative electrode at the inner part separated by the separators is relatively high. Therefore, the electrical energy possessed by the power storage device can be reliably discharged. Further, when these inner electrodes are short-circuited, the electrical energy of the electrode assembly is already small, the amount of current is small, and the heat generation is small.

また、特に、本実施形態では、ａ，ｂが２以上であるため、最外のセパレータにより離間された正極と負極との短絡だけでなく、その近傍の正極と負極との短絡電流も抑制される。したがって、短絡時の発熱はより一層抑制される。
特に、セパレータが１０層以上すなわち、ａ＋ｂ＋ｃ≧１０となるときには、電極組立体の有するエネルギーが大きくなるので、最外のセパレータにより離間される正極及び負極だけでなく、最外のセパレータに隣り合うセパレータ（単数、又は、複数）によりそれぞれ離間される正極及び負極の短絡を抑制することは効果的である。なお、ａ＋ｂ＋ｃが１０以上となる場合であっても、ａ及びｂがそれぞれ１でも効果があることは言うまでもない。 In particular, in this embodiment, since a and b are 2 or more, not only the short circuit between the positive electrode and the negative electrode separated by the outermost separator but also the short circuit current between the positive electrode and the negative electrode in the vicinity thereof is suppressed. The Therefore, the heat generation at the time of short circuit is further suppressed.
In particular, when the separator has 10 layers or more, that is, when a + b + c ≧ 10, the energy of the electrode assembly is increased. It is effective to suppress a short circuit between the positive electrode and the negative electrode that are separated by (single or plural). Needless to say, even if a + b + c is 10 or more, even if each of a and b is 1.

なお、本実施形態では、両方の側からの釘刺しに対応すべく、第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１及び第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２の各セパレータの破断伸びが、内側セパレータ群３０ＩＮの各セパレータの破断伸びよりも大きいが、一方側からの釘刺しにのみ対応すればよい場合には、例えば、第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１の各セパレータの破断伸びが、内側セパレータ群３０ＩＮの各セパレータの破断伸びよりも大きければよく、第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２を不要とすることも出来る。   In the present embodiment, the breaking elongation of each separator of the first outer separator group 30OUT1 and the second outer separator group 30OUT2 is the breaking elongation of each separator of the inner separator group 30IN so as to cope with nail penetration from both sides. In the case where it is only necessary to deal with nail penetration from one side, for example, the breaking elongation of each separator of the first outer separator group 30OUT1 is larger than the breaking elongation of each separator of the inner separator group 30IN. The second outer separator group 30OUT2 may be unnecessary.

また、上記実施形態では、第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１及び／又は第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２の全てのセパレータの破断伸びが、内側セパレータ群３０ＩＮの全てのセパレータの破断伸びよりも大きいが、これに限られない。例えば、第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１の各セパレータの破断伸びが、少なくとも、内側セパレータ群３０ＩＮの内の第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１に隣り合うセパレータの破断伸びよりも大きければ、内側セパレータ群３０ＩＮの他のセパレータの破断伸びとの関係は特に限定されなくてもよい。同様に、第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２の各セパレータの破断伸びが、少なくとも内側セパレータ群３０ＩＮの内の第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２に隣り合うセパレータの破断伸びよりも大きければ、内側セパレータ群３０ＩＮの他のセパレータの破断伸びとの関係は特に限定されなくてもよい。   In the above embodiment, the breaking elongation of all the separators of the first outer separator group 30OUT1 and / or the second outer separator group 30OUT2 is larger than the breaking elongation of all the separators of the inner separator group 30IN. I can't. For example, if the breaking elongation of each separator of the first outer separator group 30OUT1 is at least larger than the breaking elongation of the separator adjacent to the first outer separator group 30OUT1 in the inner separator group 30IN, The relationship with the breaking elongation of the separator is not particularly limited. Similarly, if the breaking elongation of each separator of the second outer separator group 30OUT2 is at least larger than the breaking elongation of the separator adjacent to the second outer separator group 30OUT2 in the inner separator group 30IN, The relationship with the breaking elongation of the separator is not particularly limited.

本実施形態は上記実施形態に限られず様々な変形態様が可能である。
また、本実施形態では、最外の一対の電極間の短絡を抑制すべく、第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１及び第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２が、それぞれ必ず最外のセパレータを含んでいるが、電極組立体の構成によっては最外の一対の電極間の短絡よりも内側にある電極の短絡が問題になる場合もある。この場合、第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１及び第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２（いずれも単数でも良い）が、それぞれ最外のセパレータを含まない態様でもよい。この場合、第一外側セパレータ群３０ＯＵＴ１及び／又は第二外側セパレータ群３０ＯＵＴ２の最内のセパレータと、内側セパレータ群３０ＩＮの最外のセパレータとが、積層方向において前記正極もしく前記負極を介して隣り合うセパレータ組を構成することとなり、このとき、セパレータ組において積層方向において外側に配置される第１セパレータの破断伸びは、積層方向の内側に配置される第２セパレータの破断伸びよりも大きいことになる。 The present embodiment is not limited to the above embodiment, and various modifications can be made.
In this embodiment, the first outer separator group 30OUT1 and the second outer separator group 30OUT2 each include the outermost separator in order to suppress a short circuit between the outermost pair of electrodes. Depending on the configuration of the three-dimensional structure, a short circuit of the electrodes inside the short circuit between the outermost pair of electrodes may be a problem. In this case, the first outer separator group 30OUT1 and the second outer separator group 30OUT2 (both may be singular) may not include the outermost separator. In this case, the innermost separator of the first outer separator group 30OUT1 and / or the second outer separator group 30OUT2 and the outermost separator of the inner separator group 30IN are adjacent to each other via the positive electrode or the negative electrode in the stacking direction. In this case, the breaking elongation of the first separator arranged outside in the stacking direction in the separator set is larger than the breaking elongation of the second separator arranged inside in the stacking direction. Become.

なお、本明細書において、セパレータの積層体において積層方向で最も中央に位置する一枚又は二枚のセパレータを基準とし、一対のセパレータの内当該基準となるセパレータに近い側を「内側」のセパレータ、遠い側を「外側」のセパレータとする。   In this specification, one or two separators positioned at the center in the stacking direction in the stack of separators are used as a reference, and the side closer to the reference separator among the pair of separators is an “inside” separator. The far side is the “outside” separator.

また、外側セパレータ群３０ＯＵＴ１，２、及び、内側セパレータ群３０ＩＮの中においては、負極又は正極を介して隣り合う一対のセパレータの組合せそれぞれについて、積層方向において外側に配置されるセパレータの破断伸びが、内側に配置されるセパレータの破断伸び以上であることもできる。   Further, in each of the outer separator groups 30OUT1 and 30IN and the inner separator group 30IN, for each combination of a pair of separators that are adjacent via a negative electrode or a positive electrode, the elongation at break of the separator disposed outside in the stacking direction is It can also be greater than or equal to the breaking elongation of the separator disposed inside.

また、各セパレータは、複数のセパレータを重ねた積層体であっても良い。この場合、積層体の破断伸びが上記の関係を満たせばよい。また、上記実施形態では、蓄電装置としてリチウムイオン二次電池を挙げたが、リチウムイオンポリマー電池などの蓄電装置にも適用可能である。   Each separator may be a laminate in which a plurality of separators are stacked. In this case, it is only necessary that the elongation at break of the laminate satisfies the above relationship. Moreover, in the said embodiment, although the lithium ion secondary battery was mentioned as an electrical storage apparatus, it is applicable also to electrical storage apparatuses, such as a lithium ion polymer battery.

５０…電極組立体、１１…ケース、１０…負極、１４…負極活物質層、２０…正極、３０…セパレータ、２４…正極活物質層、２２…正極金属箔、２４ａ…内側正極活物質層、２４ｂ…外側正極活物質層、３０…セパレータ、３０ＯＵＴ１…第一外側セパレータ群、３０ＯＵＴ２…第二外側セパレータ群、３０ＩＮ…内側セパレータ群、１００…リチウムイオン二次電池（蓄電装置）。   DESCRIPTION OF SYMBOLS 50 ... Electrode assembly, 11 ... Case, 10 ... Negative electrode, 14 ... Negative electrode active material layer, 20 ... Positive electrode, 30 ... Separator, 24 ... Positive electrode active material layer, 22 ... Positive electrode metal foil, 24a ... Inner positive electrode active material layer, 24b ... Outer positive electrode active material layer, 30 ... Separator, 30OUT1 ... First outer separator group, 30OUT2 ... Second outer separator group, 30IN ... Inner separator group, 100 ... Lithium ion secondary battery (power storage device).

Claims (7)

複数の負極、及び、複数の正極、及び、複数のセパレータを有し、これらが前記正極及び前記負極の間にそれぞれ前記セパレータが配置されるように積層された電極組立体と、
前記電極組立体を収容するケースと、を備え、
前記複数のセパレータの内の２つは、積層方向において前記正極もしくは前記負極を介して隣り合い、かつ積層方向において外側に配置される第１セパレータ及び内側に配置される第２セパレータからなるセパレータ組を構成し、
前記第１セパレータの破断伸びは、前記第２セパレータの破断伸びよりも大きく、
前記第１セパレータの破断伸びは、２００〜３５０％である、蓄電装置。 An electrode assembly having a plurality of negative electrodes, a plurality of positive electrodes, and a plurality of separators, which are stacked such that the separators are respectively disposed between the positive electrodes and the negative electrodes;
A case for accommodating the electrode assembly,
Two of the plurality of separators are separator groups each including a first separator disposed adjacent to the positive electrode or the negative electrode in the stacking direction and disposed outside in the stacking direction and a second separator disposed inside. Configure
The breaking elongation of the first separator is larger than the breaking elongation of the second separator,
Elongation at break of the first separator is 200-3 50%, the power storage device. 前記第１セパレータの透気度は、前記第２セパレータの透気度よりも小さい、請求項１に記載の蓄電装置。   The power storage device according to claim 1, wherein the air permeability of the first separator is smaller than the air permeability of the second separator. 前記第１セパレータは、ポリプロピレン多孔膜、又は、ポリエチレン多孔膜であり、
前記第２セパレータは、ポリプロピレン多孔膜及びポリエチレン多孔膜の積層体である請求項１又は２に記載の蓄電装置。 The first separator is a polypropylene porous film or a polyethylene porous film,
The power storage device according to claim 1, wherein the second separator is a laminate of a polypropylene porous film and a polyethylene porous film. 前記セパレータ組を２つ以上有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の蓄電装置。   The electrical storage apparatus of any one of Claims 1-3 which has two or more of the said separator groups. 前記正極もしくは負極を介して隣り合う一対のセパレータからなりかつ前記セパレータ組よりも外側の全てのセパレータ組、及び／又は、前記正極もしくは負極を介して隣り合う一対のセパレータからなりかつ前記セパレータ組よりも内側の全てのセパレータ組において、積層方向において外側に配置されるセパレータの破断伸びは、内側に配置されるセパレータの破断伸び以上である請求項１〜４のいずれか１項に記載の蓄電装置。   It consists of a pair of separators adjacent via the positive electrode or the negative electrode and all separator sets outside the separator set, and / or a pair of separators adjacent via the positive electrode or the negative electrode, and from the separator set 5. The power storage device according to claim 1, wherein, in all the inner separator sets, the breaking elongation of the separator disposed outside in the stacking direction is equal to or greater than the breaking elongation of the separator disposed inside. . 前記電極組立体の積層方向の一方向側の最外のセパレータを含み、互いに隣り合う合計ａ個（ａ≧１）のセパレータの群を第一外側セパレータ群と定義し、前記電極組立体の積層方向の他方側の最外のセパレータを含み、互いに隣り合うｂ個（ｂ≧１）のセパレータの群を第二外側セパレータ群と定義し、前記第一外側セパレータ群と前記第二外側セパレータ群との間にある残りのｃ個（ｃ≧１）のセパレータの群を内側セパレータ群と定義したときに、
前記第一外側セパレータ群及び前記第二外側セパレータ群の各セパレータの破断伸びは、前記内側セパレータ群の各セパレータの破断伸びよりも大きく、
前記第一外側セパレータ群及び前記第二外側セパレータ群の各セパレータの破断伸びは、２００〜３５０％であり、
０．３≧ａ／（ａ＋ｂ＋ｃ）≧０．０５、及び、０．３≧ｂ／（ａ＋ｂ＋ｃ）≧０．０５である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の蓄電装置。 A group of a total of a separators (a ≧ 1) adjacent to each other including the outermost separator on one side in the stacking direction of the electrode assembly is defined as a first outer separator group, and stacking of the electrode assemblies A group of b (b ≧ 1) separators including the outermost separator on the other side in the direction and adjacent to each other is defined as a second outer separator group, and the first outer separator group and the second outer separator group, When the group of the remaining c (c ≧ 1) separators in between is defined as the inner separator group,
The breaking elongation of each separator of the first outer separator group and the second outer separator group is larger than the breaking elongation of each separator of the inner separator group,
Elongation at break of the separators of the first outer separator group and the second outer separator group is 200-3 50%
The power storage device according to claim 1, wherein 0.3 ≧ a / (a + b + c) ≧ 0.05 and 0.3 ≧ b / (a + b + c) ≧ 0.05. リチウムイオン二次電池である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の蓄電装置。   The power storage device according to claim 1, wherein the power storage device is a lithium ion secondary battery.
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