JP5825008B2 - Gas separation membrane module - Google Patents

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Description

本発明は、中空糸膜を利用してガス分離を行うガス分離膜モジュールに関し、特には、ボアフィードタイプのモジュールにおいて、フィルム端部と管板との間の間隙部からのガスの漏出を防止してガス分離をより効率的に実施できるガス分離膜モジュールに関する。   The present invention relates to a gas separation membrane module that performs gas separation using a hollow fiber membrane, and in particular, in a bore feed type module, prevents leakage of gas from a gap between a film end and a tube plate. The present invention relates to a gas separation membrane module that can perform gas separation more efficiently.

従来、選択的透過性を有する分離膜を用いてガス分離(例えば、酸素分離、窒素分離、水素分離、水蒸気分離、二酸化炭素分離、有機蒸気分離等)を行う分離膜モジュールとしては、プレートおよびフレーム型、チューブラー型、中空糸型などがある。そのなかでも、中空糸型のガス分離膜モジュールは、単位体積当たりの膜面積がもっとも大きいという利点を有するだけでなく、耐圧性、自己支持性の点においても優れているので、工業的に有利であり、広範囲に利用されている。   Conventionally, as a separation membrane module for performing gas separation (for example, oxygen separation, nitrogen separation, hydrogen separation, water vapor separation, carbon dioxide separation, organic vapor separation, etc.) using a separation membrane having selective permeability, plates and frames are used. Types, tubular types, hollow fiber types, and the like. Among them, the hollow fiber type gas separation membrane module not only has the advantage that the membrane area per unit volume is the largest, but also is excellent in terms of pressure resistance and self-supporting properties, so it is industrially advantageous. It is widely used.

中空糸型のガス分離膜モジュールは、一般に、選択的透過性を有する多数の中空糸膜からなる中空糸束を有する中空糸エレメントと、それを収容する中空のケーシングとを備えている。中空糸エレメントの中空糸束は、その一端または両端が、樹脂の硬化板(管板)によって固定されている。また、ケーシングには、混合ガス入口、透過ガス出口、および未透過ガス出口等が設けられている。   A hollow fiber type gas separation membrane module generally includes a hollow fiber element having a hollow fiber bundle composed of a number of hollow fiber membranes having selective permeability, and a hollow casing for accommodating the hollow fiber element. One end or both ends of the hollow fiber bundle of the hollow fiber element are fixed by a cured resin plate (tube plate). The casing is provided with a mixed gas inlet, a permeate gas outlet, a non-permeate gas outlet, and the like.

効率的なガス分離を目的として、例えば特許文献1には、混合ガスが中空糸膜内に供給されるいわゆるボアフィード型のモジュールにおいて、中空糸束の一部をフィルム部材で被覆し、キャリアガスの流れと混合ガスの流れが中空糸膜を挟んで向流となるように構成されたガス分離膜モジュールが開示されている。   For the purpose of efficient gas separation, for example, in Patent Document 1, in a so-called bore-feed type module in which a mixed gas is supplied into a hollow fiber membrane, a part of a hollow fiber bundle is covered with a film member, and a carrier gas A gas separation membrane module is disclosed in which the flow of the gas and the flow of the mixed gas are counterflows with the hollow fiber membrane interposed therebetween.

特開2000−262838JP2000-262838

上述した特許文献1のガス分離膜モジュールではキャリアガスの流れ方向を規制することでガス分離の効率化を図ることが可能であるが、キャリアガス(パージガス)を利用しないものにおいてもガス分離の効率を改善することは重要である。一方で、パージガスの利用の有無を問わず、ガス分離のより一層の効率化を図るためには、フィルム端部と管板との間の間隙部(詳細後述)からガスが漏出するのを防止することが有効である。   In the gas separation membrane module of Patent Document 1 described above, it is possible to improve the efficiency of gas separation by regulating the flow direction of the carrier gas. However, the efficiency of gas separation can be achieved even when the carrier gas (purge gas) is not used. It is important to improve. On the other hand, in order to further improve the efficiency of gas separation regardless of whether or not purge gas is used, gas is prevented from leaking from the gap (details will be described later) between the film end and the tube plate. It is effective to do.

本発明は上記課題に鑑みてなされたものであって、その目的は、ボアフィードタイプのモジュールにおいて、フィルム端部と管板との間の間隙部からのガスの漏出を防止してガス分離をより効率的に実施できるガス分離膜モジュールを提供することにある。   The present invention has been made in view of the above problems, and its purpose is to prevent gas from leaking from the gap between the film end and the tube plate in the bore-feed type module. The object is to provide a gas separation membrane module that can be implemented more efficiently.

上記目的を達成するための本発明のガス分離膜モジュールは下記の通りである:
1.ガス分離性能を有する多数の中空糸膜が集束された中空糸束と、
混合ガス入口、透過ガス出口、および未透過ガス出口を有し、前記中空糸束が内部に配置されるケーシングと、
前記中空糸束の両端部を固定する2つの管板と、
前記中空糸束の外周面に巻かれたガス不透過性(実質的にガス不透過性のものも含む)のフィルム部材であって、その一方の端部が混合ガス供給方向下流側の前記管板に近接し他方の端部が混合ガス供給方向上流側の前記管板から離れるように配置されているフィルム部材と、
フィルム部材の前記一方の端部と前記管板との間の間隙部を封止するシーリング構造と、
を備える、ガス分離膜モジュール。
The gas separation membrane module of the present invention for achieving the above object is as follows:
1. A hollow fiber bundle in which a large number of hollow fiber membranes having gas separation performance are focused,
A casing having a mixed gas inlet, a permeate gas outlet, and a non-permeate gas outlet, in which the hollow fiber bundle is disposed;
Two tube plates for fixing both ends of the hollow fiber bundle,
A gas-impermeable (including substantially gas-impermeable) film member wound around the outer peripheral surface of the hollow fiber bundle, one end of which is the downstream side of the mixed gas supply direction A film member arranged close to the plate and having the other end separated from the tube plate on the upstream side in the mixed gas supply direction;
A sealing structure for sealing a gap between the one end of the film member and the tube sheet;
A gas separation membrane module.

2.前記シーリング構造は、
フィルム部材の前記一方の端部において前記フィルム部材の径方向内側または外側に巻かれた封止帯であって、その端部から前記管板側に向かって延出し、延出した一部が前記管板内に埋設されている封止帯を有する、上記1.に記載のガス分離膜モジュール。
2. The sealing structure is
A sealing strip wound on the inner side or the outer side in the radial direction of the film member at the one end of the film member, extending from the end toward the tube plate side, and a part of the extension is the 1. having a sealing strip embedded in the tube sheet. A gas separation membrane module according to claim 1.

3.前記封止帯として、
液状の樹脂材料が浸透可能な材料で構成され、前記フィルム部材の径方向外側に巻かれた第1の封止帯と、
液状の樹脂材料が浸透可能な材料で構成され、前記フィルム部材の径方向内側に巻かれた第2の封止帯と、
を有する、上記2.に記載のガス分離膜モジュール。
3. As the sealing band,
A liquid resin material made of a material that can penetrate, a first sealing band wound on the outside in the radial direction of the film member;
A liquid resin material made of a material that can permeate, and a second sealing band wound on the radially inner side of the film member;
Having the above 2. A gas separation membrane module according to claim 1.

本発明によれば、ボアフィードタイプのモジュールにおいて、フィルム端部と管板との間の間隙部からのガスの漏出を防止してガス分離をより効率的に実施できるガス分離膜モジュールを提供することができる。   The present invention provides a gas separation membrane module capable of performing gas separation more efficiently by preventing gas leakage from a gap between a film end and a tube plate in a bore feed type module. be able to.

本実施形態のガス分離膜モジュールの基本的な構成を模式的に示す断面図である。It is sectional drawing which shows typically the basic composition of the gas separation membrane module of this embodiment. (A)は図1の部分拡大図であり、(B)はさらにその一部を示す拡大図である。(A) is the elements on larger scale of FIG. 1, (B) is an enlarged view which shows the one part further. (A)他の実施形態のガス分離膜モジュールを示す断面図であり、(B)は部分拡大図である。(A) It is sectional drawing which shows the gas separation membrane module of other embodiment, (B) is the elements on larger scale. さらに他の実施形態のガス分離膜モジュールを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the gas separation membrane module of other embodiment. 別の実施形態のガス分離膜モジュールを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the gas separation membrane module of another embodiment.

以下、図面を参照して本発明の実施の一形態について説明する。なお、図2では、一例としてケーシング(詳細下記)の形状がより具体的に示されている。   Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. In addition, in FIG. 2, the shape of the casing (detailed below) is shown more specifically as an example.

図1、図2に示すガス分離膜モジュール(以下、単にモジュールともいう)801は、多数の中空糸膜814が集束された中空糸束815と、それを収容するケーシング810と、中空糸束815の両端部に設けられた管板821、822とを備えている。このモジュール801は、いわゆるボアフィードタイプのものであり、混合ガス(原料ガス)が中空糸膜814の内側に供給される。   A gas separation membrane module (hereinafter also simply referred to as a module) 801 shown in FIG. 1 and FIG. Tube plates 821 and 822 provided at both ends of each. This module 801 is a so-called bore feed type, and a mixed gas (raw material gas) is supplied to the inside of the hollow fiber membrane 814.

中空糸膜814は従来公知のものを利用可能であり、ガス分離性能を有するものであればどのような素材のものでも構わない。一例として、高分子材料特にポリイミド、ポリスルホン、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリカーボネートなどの常温(23℃)でガラス状の高分子材料からなるものは、ガス分離性能が良好であるので、好適である。   A conventionally known hollow fiber membrane 814 can be used, and any material can be used as long as it has gas separation performance. As an example, polymer materials, particularly those made of glassy polymer materials at room temperature (23 ° C.) such as polyimide, polysulfone, polyetherimide, polyphenylene oxide, polycarbonate, etc. are preferable because of good gas separation performance. .

中空糸束815は、例えば100〜1,000,000本程度の中空糸膜814を集束したものである。集束された中空糸束815の形状には特に制限はないが、製造の容易さおよびケーシングの耐圧性の観点から一例として円柱状が好ましい。図1では中空糸膜814が実質的に平行に配列されている形態を例示しているが、各中空糸膜が交叉配列されている形態であってもよい。   The hollow fiber bundle 815 is obtained by focusing about 100 to 1,000,000 hollow fiber membranes 814, for example. Although there is no restriction | limiting in particular in the shape of the bundled hollow fiber bundle 815, A cylindrical shape is preferable as an example from a viewpoint of the ease of manufacture and the pressure resistance of a casing. Although FIG. 1 illustrates a form in which the hollow fiber membranes 814 are arranged substantially in parallel, a form in which the hollow fiber membranes are arranged in a crossing manner may be used.

中空糸膜814によって分離される混合ガスは、特に限定されるものではないが、例えば、分離膜に対する透過速度の比が2以上である透過性の大きいガスと透過性の小さいガスとを含むガス混合物であってもよい。本実施形態のガス分離膜モジュール801は、様々な態様で、混合ガスから特定ガス成分を分離するのに用いることができる。例えば、各種ガスの除湿、各種ガスの加湿、窒素富化または酸素富化などを行うものであってもよい。   The mixed gas separated by the hollow fiber membrane 814 is not particularly limited. For example, a gas containing a gas having a high permeability and a gas having a low permeability having a permeation rate ratio of 2 or more with respect to the separation membrane. It may be a mixture. The gas separation membrane module 801 of this embodiment can be used to separate a specific gas component from a mixed gas in various modes. For example, dehumidification of various gases, humidification of various gases, nitrogen enrichment, or oxygen enrichment may be performed.

管板821、822は、ケーシング810の形状に対応して略円盤状に設けられており、各中空糸膜814の開口が保持された状態で中空糸束815の端部を固着するものである。管板821、822は、ポリエチレンやポリプロピレン等の熱可塑性樹脂、あるいは、エポキシ樹脂やウレタン樹脂などからなる熱硬化性樹脂であってもよい。管板821、822は、多数の中空糸膜814を一体に固着する役割を果たす。また、中空糸膜814どうしの間、および、中空糸束815とケーシング810の内面の間を密封する役割を果たす。図1に示すように、ケーシング810と2つの管板821、822とによって1つの密閉空間818(後述するように透過ガス排出口810cを有する)が形成され、この密閉空間818内には中空糸膜814を透過した透過ガスが導入される。さらに、ケーシング810および管板821とによって混合ガス空間819aが形成され、ケーシング810および管板822によって未透過ガス空間819bが形成される。なお、管板821、822とケーシング810の内面との間の密封のために、他のシーリング手段が設けられていてもよい。   The tube plates 821 and 822 are provided in a substantially disc shape corresponding to the shape of the casing 810, and fix the ends of the hollow fiber bundles 815 in a state where the openings of the hollow fiber membranes 814 are held. . The tube plates 821 and 822 may be a thermoplastic resin such as polyethylene or polypropylene, or a thermosetting resin made of an epoxy resin or a urethane resin. The tube plates 821 and 822 play a role of fixing a large number of hollow fiber membranes 814 together. Further, it plays a role of sealing between the hollow fiber membranes 814 and between the hollow fiber bundle 815 and the inner surface of the casing 810. As shown in FIG. 1, a casing 810 and two tube plates 821 and 822 form one sealed space 818 (having a permeated gas discharge port 810c as described later), and a hollow fiber is formed in the sealed space 818. A permeated gas that has passed through the membrane 814 is introduced. Further, the mixed gas space 819 a is formed by the casing 810 and the tube plate 821, and the non-permeated gas space 819 b is formed by the casing 810 and the tube plate 822. Note that other sealing means may be provided for sealing between the tube plates 821 and 822 and the inner surface of the casing 810.

なお、管板821、822のためのエポキシ樹脂としては、例えば窒素膜モジュールの場合には、特公平2−36287等に記載されたようなものを利用可能であり、また、有機蒸気分離モジュールの場合にはWO2009/044711等に記載されたようなものを利用可能である。   As the epoxy resin for the tube plates 821 and 822, for example, in the case of a nitrogen membrane module, the one described in JP-B-2-36287 can be used, and the organic vapor separation module can be used. In this case, those described in WO2009 / 0444711 can be used.

ケーシング810は、図1に示すように、全体として略円筒状に設けられている。ケーシング810は、混合ガスをケーシング810内に導入するための混合ガス入口810aを上流側(図の左側)に有し、下流側(図の右側)に未透過ガス出口810bを有し、側壁部に透過ガス出口810cを有している。透過ガス出口810cの数は、1つであってもよいし複数であってもよい。複数の透過ガス出口810cがケーシング810の側壁に沿って等間隔で配置されていてもよい。透過ガス出口810cは、この例では、上流側の管板821に近い位置(具体的には、後述するフィルム部材831が存在しない中空糸束815の露出部分A1の位置)に形成されている。   The casing 810 is provided in a substantially cylindrical shape as a whole as shown in FIG. The casing 810 has a mixed gas inlet 810a for introducing the mixed gas into the casing 810 on the upstream side (left side in the figure), an unpermeated gas outlet 810b on the downstream side (right side in the figure), and a side wall portion. Has a permeate gas outlet 810c. The number of permeate gas outlets 810c may be one or plural. A plurality of permeate gas outlets 810 c may be arranged at equal intervals along the side wall of the casing 810. In this example, the permeate gas outlet 810c is formed at a position close to the upstream tube sheet 821 (specifically, a position of an exposed portion A1 of a hollow fiber bundle 815 where a film member 831 described later does not exist).

混合ガス入口810aから導入された混合ガスは、管板821の端面から各中空糸膜814内に入り込み、その内部を下流側に向かって流れる。この際、混合ガスのうち一部が中空糸膜814外へと透過した透過ガスとなり、その透過ガスは密閉空間818内に送り込まれ、次いで、透過ガス出口810cを介してケーシング外へと排出される。一方、中空糸膜を透過しなかった未透過ガスはそのまま中空糸膜814内を下流側に向かって流れ、下流側の端面から膜外へと送り出され、次いで、未透過ガス出口810bを介してケーシング外へと排出される。   The mixed gas introduced from the mixed gas inlet 810a enters the hollow fiber membranes 814 from the end face of the tube plate 821, and flows through the inside toward the downstream side. At this time, a part of the mixed gas becomes a permeated gas that has permeated out of the hollow fiber membrane 814, the permeated gas is sent into the sealed space 818, and then discharged out of the casing through the permeated gas outlet 810c. The On the other hand, the non-permeated gas that has not permeated through the hollow fiber membrane flows directly through the hollow fiber membrane 814 toward the downstream side, and is sent out of the membrane from the downstream end face, and then through the non-permeated gas outlet 810b. It is discharged out of the casing.

なお、混合ガス入口810aおよび/または未透過ガス出口810bは、その中心軸がケーシング810の中心軸(すなわち、中空糸束815の中心軸)と揃うように配置されていてもよい。また、ケーシング810は、図2(A)の例のように、円筒状部材811と、その両端部に取り付けられた管板保持部材813(一方は不図示)を有するものであってもよい。筒状部材811と管板保持部材813との接続部は溶接されていてもよい。管板保持部材813の内周面は、一例として、径寸法が一定のストレート部813aと、そのストレート部813aより径寸法が大きい大径部813bと、径寸法が徐々に小さくなるテーパ部813cとを含んでいる。なお、管板822は、図2(A)に示すように、中空糸膜814が存在する中空糸膜埋設部822aと、その周辺の、中空糸膜814が存在しない無垢部822bとを有している。   The mixed gas inlet 810a and / or the non-permeated gas outlet 810b may be arranged such that the central axis thereof is aligned with the central axis of the casing 810 (that is, the central axis of the hollow fiber bundle 815). Moreover, the casing 810 may have a cylindrical member 811 and tube plate holding members 813 (one is not shown) attached to both ends thereof as in the example of FIG. The connection portion between the tubular member 811 and the tube sheet holding member 813 may be welded. As an example, the inner peripheral surface of the tube plate holding member 813 includes a straight portion 813a having a constant diameter, a large diameter portion 813b having a larger diameter than the straight portion 813a, and a tapered portion 813c having a gradually decreasing diameter. Is included. As shown in FIG. 2A, the tube sheet 822 has a hollow fiber membrane embedded portion 822a where the hollow fiber membrane 814 exists, and a solid portion 822b around which the hollow fiber membrane 814 does not exist. ing.

図1、図2に示すように、本実施形態のガス分離膜モジュール801においては中空糸束815の外周面にフィルム部材831が巻かれている。フィルム部材831は、その一方の端部831a(単に、フィルム端部831aともいう)が管板822に近接し、他方の端部831bが管板821から所定の距離だけ離れるように配置されている。図1において、フィルム部材831によって覆われていない中空糸束815の領域は符号A1(露出部分)で示されている。フィルム部材831は、中空糸束の外表面の50%〜95%、好ましくは70%〜92%を覆うように構成されていてもよい。また、フィルム部材831は、両端部がそれぞれの管板に近接して中空糸束の外表面全体を覆い、管板821の近傍においてフィルム部材831に1つまたは複数の穴を開けるように構成されていてもよい。   As shown in FIGS. 1 and 2, in the gas separation membrane module 801 of this embodiment, a film member 831 is wound around the outer peripheral surface of the hollow fiber bundle 815. The film member 831 is disposed such that one end portion 831a (also simply referred to as a film end portion 831a) is close to the tube plate 822 and the other end portion 831b is separated from the tube plate 821 by a predetermined distance. . In FIG. 1, the region of the hollow fiber bundle 815 that is not covered by the film member 831 is indicated by reference numeral A1 (exposed portion). The film member 831 may be configured to cover 50% to 95%, preferably 70% to 92%, of the outer surface of the hollow fiber bundle. Further, the film member 831 is configured such that both ends thereof are close to the respective tube plates and cover the entire outer surface of the hollow fiber bundle, and one or more holes are formed in the film member 831 in the vicinity of the tube plate 821. It may be.

フィルム部材831は、実質的にガス不透過性の材質であればいかなるものであってもよい。なお、「実質的にガス不透過性」とは、フィルム部材のガス透過が充分に小さく、ガスの流路を規制できる事を意味する。例えば、ポリイミド、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリエステル等のプラスチックフィルムであってもよい。中でもポリイミドは、耐熱性、耐溶剤性、加工性の点で好ましい。プラスチックフィルムの他にも、アルミニウムやステンレス等の金属箔であってもよい。フィルムの厚みは、数十μm〜数mmの範囲内であってもよい。   The film member 831 may be any material as long as it is a substantially gas-impermeable material. Note that “substantially gas impervious” means that the gas permeation of the film member is sufficiently small and the gas flow path can be regulated. For example, a plastic film such as polyimide, polyethylene, polypropylene, polyamide, or polyester may be used. Among these, polyimide is preferable in terms of heat resistance, solvent resistance, and processability. In addition to the plastic film, a metal foil such as aluminum or stainless steel may be used. The thickness of the film may be in the range of several tens of μm to several mm.

フィルム部材831は、一枚のフィルムの側縁どうしを固着することで筒状に形成されたものであってもよいし、または、継ぎ目のない筒状部材を使用してもよい。フィルムの側縁どうしを固着する手段としては、例えば接着剤、テープ等を利用することができる。   The film member 831 may be formed in a cylindrical shape by fixing side edges of one film, or a seamless cylindrical member may be used. As means for fixing the side edges of the film, for example, an adhesive, a tape, or the like can be used.

なお、例えば管板がエポキシ樹脂の場合、フィルム端部が管板内に入り込んでいると(例えば、フィルム端部を管板材料に埋設させて硬化させた場合など)、その部分を起点として管板が割れたり損傷が生じたりするおそれがある。そのため、本実施形態ではフィルム端部は管板内に埋設されないように構成されている。一方、そのような構成とした場合、図2のように、フィルム端部831aと管板822との間に間隙部A31が生じる可能性がある(説明のために、間隙部A31はその大きさを誇張して描かれている)。   For example, when the tube plate is an epoxy resin, if the film end is in the tube plate (for example, when the film end is embedded in the tube plate material and cured), the tube starts from that portion. There is a risk that the plate will be broken or damaged. Therefore, in this embodiment, it is comprised so that a film edge part may not be embedded in a tube sheet. On the other hand, in such a configuration, there is a possibility that a gap A31 is formed between the film end 831a and the tube sheet 822 as shown in FIG. 2 (for the sake of explanation, the gap A31 has a size thereof). Is exaggerated).

図1、図2に示すように、本実施形態では、フィルム端部831aと管板822との間の間隙部A31を封止するシーリング構造850が設けられている。シーリング構造850は、この例では、フィルム831aを挟み込むようにフィルム両面に配置され、かつ、中空糸束815を包囲するように筒状に形成された2つの封止帯851、853(図2参照)を有している。   As shown in FIGS. 1 and 2, in this embodiment, a sealing structure 850 that seals the gap A <b> 31 between the film end 831 a and the tube sheet 822 is provided. In this example, the sealing structure 850 is disposed on both surfaces of the film so as to sandwich the film 831a, and two sealing bands 851 and 853 formed in a cylindrical shape so as to surround the hollow fiber bundle 815 (see FIG. 2). )have.

封止帯851、853はいずれも、液状の樹脂材料(一例としてエポキシ)が浸透可能な材料、換言すれば、所定の毛管力を備えた材料で構成されている。封止帯851、853は、そのような機能を有する材料であればどのようなものであってもよく、例えば、繊維を編み込んで作られたメッシュ材料(例えば布状や網状のもの)であってもよい。繊維は、例えば、化学繊維または天然繊維であってもよく、ガラス繊維もしくは炭素繊維等を利用してもよい。   Each of the sealing bands 851 and 853 is made of a material that can penetrate a liquid resin material (for example, epoxy), in other words, a material having a predetermined capillary force. The sealing bands 851 and 853 may be any material as long as it has such a function. For example, the sealing bands 851 and 853 are mesh materials (for example, cloth-like or net-like) made by weaving fibers. May be. The fibers may be, for example, chemical fibers or natural fibers, and may use glass fibers or carbon fibers.

図2に示すように第1の封止帯851はフィルム部材831の外周面に配置され、第2の封止帯853はフィルム部材831の内周面に配置されている。各封止帯851、853は、フィルム端部831aから管板822側に延出するように配置されている。各封止帯851、853の延出した一部は、管板822内の無垢部822bに埋設されている。   As shown in FIG. 2, the first sealing band 851 is disposed on the outer peripheral surface of the film member 831, and the second sealing band 853 is disposed on the inner peripheral surface of the film member 831. Each of the sealing bands 851 and 853 is disposed so as to extend from the film end 831a to the tube plate 822 side. The extended portions of the sealing bands 851 and 853 are embedded in the solid portion 822b in the tube sheet 822.

図2(A)に示すように、第1の封止帯851には、その封止帯851をフィルム部材831に固定する固定テープ855が貼り付けられている。固定テープ855は、一例として、中空糸束815の外周部を一周するように貼り付けられていてもよい。固定テープ855を二周以上にわたって巻いてもよいし、または、外周部の一部分のみに固定テープ855を貼り付けてもよい。   As shown in FIG. 2A, a fixing tape 855 for fixing the sealing band 851 to the film member 831 is attached to the first sealing band 851. As an example, the fixing tape 855 may be attached so as to go around the outer peripheral portion of the hollow fiber bundle 815. The fixing tape 855 may be wound over two or more times, or the fixing tape 855 may be attached to only a part of the outer peripheral portion.

図2(B)に示すように、2つの封止帯851、853の重なり部は固定具857によって固定されていてもよい。固定具857としては、一例として、機械的に両部材を固定する手段であってもよく例えばステープラーの針であってもよい。他にも、例えば、糸やワイヤなどを利用してもよい。   As shown in FIG. 2B, the overlapping portion of the two sealing bands 851 and 853 may be fixed by a fixing tool 857. As an example, the fixing tool 857 may be a means for mechanically fixing both members, or may be a stapler needle, for example. In addition, for example, a thread or a wire may be used.

封止帯851、853は、後述するように間隙部A31からの透過ガスの漏出を防止する機能を有する。漏出をより効果的に防止するために、封止帯851、853のうち少なくとも間隙部A31に面する領域は、樹脂材料が浸透し硬化した状態となっている。これにより、封止帯851、853にガス不透過性がもたらされ、その結果、ガスの漏出がより防止されることとなる。なお、上記のような処理は、2枚の封止帯851、853のうち一方のみに対して実施されてもよい。   The sealing bands 851 and 853 have a function of preventing leakage of permeated gas from the gap A31 as will be described later. In order to prevent leakage more effectively, at least a region facing the gap A31 in the sealing bands 851 and 853 is in a state where the resin material has permeated and hardened. As a result, the sealing bands 851 and 853 are rendered gas impermeable, and as a result, gas leakage is further prevented. Note that the processing as described above may be performed on only one of the two sealing bands 851 and 853.

フィルム部材831およびシーリング構造850は例えば次のようにして作製することができる。なお、下記の工程は単なる一例であって、その工程順序等によって本発明が何ら限定されるものではない。   The film member 831 and the sealing structure 850 can be manufactured as follows, for example. The following steps are merely examples, and the present invention is not limited by the order of the steps.

まず、中空糸束815およびケーシング(例えば図2のもの)を準備する。また、所定のサイズに形成した1枚のフィルム部材831を準備するとともに、その端部831a付近を挟み込むように封止帯851、853をフィルム両面に重ね、封止帯851、853の重なり部をステープラー(一例)で固定する。   First, a hollow fiber bundle 815 and a casing (for example, those shown in FIG. 2) are prepared. In addition, one film member 831 formed in a predetermined size is prepared, and the sealing bands 851 and 853 are overlapped on both surfaces of the film so as to sandwich the vicinity of the end 831a, and the overlapping part of the sealing bands 851 and 853 is formed. Secure with a stapler (example).

次いで、その状態のフィルム部材831を中空糸束815に巻き付け例えばテープ(不図示)で固定する。その後、中空糸束815をケーシング810内の所定位置に配置し、中空糸束815の両端部に管板821、822を形成する。管板821、822は、エポキシ材料を中空糸束815の端部に充填し硬化させることによって形成可能である。   Next, the film member 831 in this state is wound around the hollow fiber bundle 815 and fixed, for example, with a tape (not shown). Thereafter, the hollow fiber bundle 815 is disposed at a predetermined position in the casing 810, and tube plates 821 and 822 are formed at both ends of the hollow fiber bundle 815. The tube plates 821 and 822 can be formed by filling an epoxy material at the end of the hollow fiber bundle 815 and curing it.

図2の例で具体的に説明する。エポキシ材料の充填は、一例として中空糸束815が入ったケーシング810を鉛直方向に保持しケーシング下端部に金型(不図示)を取り付けた状態で行われる。この際、充填されるエポキシ材料の液面は、図2(A)に示すように、封止帯851、853の先端は管板822内に埋設されるが端部831aは埋設されないような位置に設定する。封止帯851、853の端部がエポキシ材料に浸されると、毛管力により、封止帯851、853(間隙部A31に面する部分を少なくとも含む領域)にエポキシ材料が浸透する。   This will be specifically described with reference to the example of FIG. For example, the epoxy material is filled in a state where the casing 810 containing the hollow fiber bundle 815 is held in the vertical direction and a mold (not shown) is attached to the lower end of the casing. At this time, as shown in FIG. 2 (A), the liquid surface of the epoxy material to be filled is positioned such that the ends of the sealing bands 851 and 853 are embedded in the tube plate 822 but the end 831a is not embedded. Set to. When the end portions of the sealing bands 851 and 853 are immersed in the epoxy material, the epoxy material penetrates into the sealing bands 851 and 853 (regions including at least a portion facing the gap A31) by capillary force.

その後、管板材料を硬化させる、硬化した管板822を所定位置で切断することにより、中空糸膜814を開口させる。続いて、必要に応じて、従来同様の組立工程(例えば、ケーシング810を完成させるための工程など)を行いモジュールを完成させる。   Then, the hollow fiber membrane 814 is opened by cutting the cured tube plate 822 at a predetermined position, which hardens the tube plate material. Subsequently, if necessary, an assembly process similar to the conventional one (for example, a process for completing the casing 810) is performed to complete the module.

なお、フィルム部材831および封止帯851、853を次のような順番で配置してもよい:まず、第2の封止帯853を中空糸束815に巻き付け、次いで、フィルム部材831を巻き付け、その後、第1の封止帯851を巻き付ける。   The film member 831 and the sealing bands 851 and 853 may be arranged in the following order: First, the second sealing band 853 is wound around the hollow fiber bundle 815, and then the film member 831 is wound. Thereafter, the first sealing band 851 is wound.

上述のように構成された本実施形態の分離膜モジュールの使用方法の一例を以下に説明する。なお、本実施形態のモジュールの使用方法は下記に限定されるものではない。   An example of a method for using the separation membrane module of the present embodiment configured as described above will be described below. In addition, the usage method of the module of this embodiment is not limited to the following.

まず、混合ガスを混合ガス入口810aからケーシング810内の混合ガス空間819aに導入する。導入されたその混合ガスは、管板821の端面から各中空糸膜814内に入り込み、その内部を下流側に向かって移動する。このときに、中空糸膜814内の圧力が密閉空間818の圧力より高いことが好ましく、例えば、混合ガスを0.01MPaG〜10MPaGの圧力で供給すること、密閉空間818を減圧状態にすることなどが好適である。この際、混合ガスの一部が中空糸膜814を選択的に透過し、中空糸膜814外の密閉空間818へと送り出される。一方、未透過のガスはそのまま中空糸膜814内を下流側に向かって流れ、下流側の端面から中空糸膜814外の未透過ガス空間819bに放出される。   First, the mixed gas is introduced into the mixed gas space 819a in the casing 810 from the mixed gas inlet 810a. The introduced mixed gas enters the hollow fiber membranes 814 from the end face of the tube plate 821 and moves through the inside toward the downstream side. At this time, it is preferable that the pressure in the hollow fiber membrane 814 is higher than the pressure in the sealed space 818. For example, a mixed gas is supplied at a pressure of 0.01 MPaG to 10 MPaG, and the sealed space 818 is in a reduced pressure state. Is preferred. At this time, part of the mixed gas selectively permeates through the hollow fiber membrane 814 and is sent out to the sealed space 818 outside the hollow fiber membrane 814. On the other hand, the non-permeate gas flows in the hollow fiber membrane 814 as it is toward the downstream side, and is discharged from the downstream end face to the non-permeate gas space 819b outside the hollow fiber membrane 814.

仮にフィルム部材831が配置されていない場合、図2(B)の矢印f3に示すように中空糸膜814からの透過ガスの進行方向は十字流方向(すなわち、中空糸膜814と交差する方向)となる。あるいは、f4に示すように、透過ガスの進行方向はf2とは逆の流れとなるような並流方向となって、そしてf3となるような流れとなる。一方、本実施形態のように中空糸束815にフィルム部材831が巻かれている場合、透過ガスの散逸が防止され、透過ガスが混合ガスの供給方向f1に対して向流となる矢印f2の方向に流れることとなり、その結果、ガス分離の効率を向上させることができる。特に、本実施形態では、間隙部A31を封止するシーリング構造850が設けられており、透過ガスがこの間隙部A31を通って外部に漏出することが防止される。したがって透過ガスの散逸がより確実に防止され、ガス分離の効率化をより良好に行うことができる。   If the film member 831 is not disposed, the traveling direction of the permeated gas from the hollow fiber membrane 814 is the cross flow direction (that is, the direction intersecting the hollow fiber membrane 814) as shown by an arrow f3 in FIG. It becomes. Or as shown to f4, the advancing direction of a permeation | transmission gas turns into a parallel flow direction which becomes a flow contrary to f2, and turns into a flow which becomes f3. On the other hand, when the film member 831 is wound around the hollow fiber bundle 815 as in the present embodiment, dissipation of the permeated gas is prevented, and the permeated gas flows in a counterflow with respect to the mixed gas supply direction f1. As a result, the efficiency of gas separation can be improved. In particular, in this embodiment, the sealing structure 850 that seals the gap A31 is provided, and the permeated gas is prevented from leaking outside through the gap A31. Accordingly, dissipation of the permeated gas can be prevented more reliably, and the efficiency of gas separation can be improved.

透過ガスの漏出の防止は、フィルム端部831aが直接に管板822内に埋設される構造とすることによっても実現しうるが、この場合、上述したようにフィルム端部831a付近を起点とした管板822の割れや損傷が生じるおそれがある。これに対して、本実施形態では、フィルム部材831とは別部材の封止帯851、853が埋設される構成であるので、封止帯の材料を適宜選択することで、そうした管板822の割れや損傷の発生を防止できる。   Prevention of leakage of the permeating gas can also be realized by adopting a structure in which the film end portion 831a is directly embedded in the tube plate 822. In this case, as described above, the vicinity of the film end portion 831a is used as a starting point. There is a risk that the tube sheet 822 may be cracked or damaged. On the other hand, in the present embodiment, since the sealing bands 851 and 853 which are members different from the film member 831 are embedded, the tube plate 822 can be formed by appropriately selecting the material of the sealing band. Generation of cracks and damage can be prevented.

上述のように封止帯851、853がメッシュ材料であったとしても、封止帯を何ら設けない場合と比較すれば透過ガスの漏出は抑えられる。しかしながら、本実施形態ではさらに、封止帯851、853に樹脂材料が浸透してそこで硬化しているので、透過ガスの漏出をより確実に防止することができる。   Even if the sealing bands 851 and 853 are mesh materials as described above, the leakage of the permeated gas can be suppressed as compared with the case where no sealing band is provided. However, in this embodiment, since the resin material penetrates into the sealing bands 851 and 853 and is cured there, leakage of the permeated gas can be prevented more reliably.

(他の実施形態)
以上、本発明の一形態について説明したが、本発明は上記の内容に限定されるものではなく種々変更可能である。
(Other embodiments)
As mentioned above, although one form of this invention was demonstrated, this invention is not limited to said content, A various change is possible.

例えば、第1および第2の封止帯851、853のうちいずれか一方のみを備えるものであってもよい。また、第1の封止帯851をフィルム部材831に固定する固定テープ855が省略されてもよい。また、2枚の封止帯851、853の重なり部を固定する固定具857(図2(B)参照)が省略されてもよい。   For example, only one of the first and second sealing bands 851 and 853 may be provided. Further, the fixing tape 855 for fixing the first sealing band 851 to the film member 831 may be omitted. Further, the fixture 857 (see FIG. 2B) for fixing the overlapping portion of the two sealing bands 851 and 853 may be omitted.

図3は他のシールリング構造を示しており、図3(A)がモジュール全体の模式的な断面図であり、図3(B)がその部分拡大図である。この例ではシーリング構造は、フィルム部材831と管板822との間の間隙部A31を埋めるように配置された充填材891が例示されている。充填材891は、一例としてフィルム部材831を囲むように注入された樹脂材料(一例として耐熱シリコーン)であってもよい。このような充填材891によっても、間隙部A31からの透過ガスの漏出を防止可能であり、その結果、効率的なガス分離を実施できるモジュールが得られることとなる。充填材891は、例えば、ケーシング内に管板822が形成された後に、ケーシング側壁に1つまたは複数の孔を形成し、そこから充填材891を注入し硬化させることで形成されてもよい。   FIG. 3 shows another seal ring structure, FIG. 3 (A) is a schematic sectional view of the entire module, and FIG. 3 (B) is a partially enlarged view thereof. In this example, the sealing structure is exemplified by a filler 891 disposed so as to fill a gap A31 between the film member 831 and the tube plate 822. As an example, the filler 891 may be a resin material (such as heat-resistant silicone) injected so as to surround the film member 831. Such a filler 891 can also prevent leakage of the permeated gas from the gap A31. As a result, a module capable of performing efficient gas separation can be obtained. The filler 891 may be formed, for example, by forming one or a plurality of holes in the side wall of the casing after the tube plate 822 is formed in the casing, and then injecting and curing the filler 891 therefrom.

このような充填材891を設ける箇所は、図3に示すような位置に限定されるものではない。例えば図4に示すように、フィルム部材831とケーシング810との間であって間隙部A31から所定距離だけ離れた位置に、充填材893が配置されていてもよい。充填材893は、図4のようにフィルム部材831の長手方向における1箇所に配置されてもよい。このような充填材893は、気体の流れを遮ることができるように、フィルム部材831の外周を一周するように配置され、その幅は一例として3mm〜5mm程度(例えば、フィルムの外表面の0.5%)以上であってもよい。   The place where such a filler 891 is provided is not limited to the position shown in FIG. For example, as shown in FIG. 4, a filler 893 may be disposed at a position between the film member 831 and the casing 810 and separated from the gap A31 by a predetermined distance. The filler 893 may be disposed at one place in the longitudinal direction of the film member 831 as shown in FIG. Such a filler 893 is arranged so as to go around the outer periphery of the film member 831 so that the gas flow can be blocked, and the width thereof is about 3 mm to 5 mm as an example (for example, 0 on the outer surface of the film). .5%) or more.

あるいは、フィルム部材831の外周を一周する充填材が、フィルム部材831とケーシング810の間の隙間を埋めるようにより広い(長い)範囲にわたって充填されていてもよく、例えば、フィルム部材の外表面の10%以上を覆う範囲を占めるものであってもよい。   Alternatively, the filler that goes around the outer periphery of the film member 831 may be filled over a wider (longer) range so as to fill the gap between the film member 831 and the casing 810, for example, 10 on the outer surface of the film member. It may occupy a range covering more than%.

また、本発明のガス分離膜モジュールは、図5に示すようにパージガスを流すための構造を備えたものであってもよい。このガス分離膜モジュールは、中空糸束915と、ケーシング910と、中空糸束915の両端部を固定する2つの管板921、922と、中空糸束の外周面に巻かれたガス不透過性のフィルム部材931と、フィルム部材931の端部と管板922との間の間隙部を封止するシーリング構造950とを備えている。このガス分離膜モジュールは、さらに、パージガスを送るための芯管971を備えている。   Further, the gas separation membrane module of the present invention may have a structure for flowing a purge gas as shown in FIG. This gas separation membrane module includes a hollow fiber bundle 915, a casing 910, two tube plates 921 and 922 that fix both ends of the hollow fiber bundle 915, and a gas impermeability wound around the outer peripheral surface of the hollow fiber bundle. Film member 931, and a sealing structure 950 that seals a gap between the end of the film member 931 and the tube plate 922. The gas separation membrane module further includes a core tube 971 for sending purge gas.

ケーシング910は、図1のモジュールと同様、上流側(図の左側)に混合ガス入口910aを有しており、側壁部に透過ガス出口910cを有している。管板922より下流側の構造は図1のモジュールとやや異なっており、未透過ガス出口910bがケーシング910の側壁部に形成され、ケーシング910の中心部には芯管971が通されている。   As in the module of FIG. 1, the casing 910 has a mixed gas inlet 910a on the upstream side (left side in the figure) and a permeated gas outlet 910c on the side wall. The structure on the downstream side of the tube plate 922 is slightly different from that of the module of FIG.

芯管971は、両端のうち一方が閉塞し他方が開口した部材であり、開口部が下流側(管板922側)となる向きで配置されている。芯管971は、管板922を貫通して延在し、その先端部分が上流側の管板921に埋設されている。芯管971は、2つの管板921、922の間となる領域に孔971aを有している。   The core tube 971 is a member in which one of both ends is closed and the other is opened, and the opening is arranged in a direction that becomes the downstream side (tube plate 922 side). The core tube 971 extends through the tube plate 922, and the distal end portion thereof is embedded in the upstream tube plate 921. The core tube 971 has a hole 971a in a region between the two tube plates 921 and 922.

このように構成されたモジュールは、基本的なガス分離の原理は図1のものと同様である。芯管971の開口部(パージガス入口910d)からパージガスが供給され、そのパージガスは、孔971aを通じてケーシング910内の密閉空間918内へと放出される。このパージガスは、中空糸膜914の間をf2方向(混合ガス供給方向に対して向流となる方向)に流れ、同空間内に放出された透過ガスを透過ガス出口910c側に押し、これにより透過ガスの排出が促進される。   The module configured in this manner has the same basic gas separation principle as that of FIG. Purge gas is supplied from the opening (purge gas inlet 910d) of the core tube 971, and the purge gas is discharged into the sealed space 918 in the casing 910 through the hole 971a. This purge gas flows between the hollow fiber membranes 914 in the f2 direction (direction opposite to the mixed gas supply direction) and pushes the permeated gas released into the space toward the permeate gas outlet 910c, thereby The discharge of permeate gas is promoted.

このようなパージガスを利用するモジュールにおいても、フィルム部材931と管板922との間の間隙部を封止するシーリング構造950を設けることが好ましい。シーリング構造950は上述した種々の構造のうちいずれを使用してもよい。これにより、間隙部から透過ガスおよびパージガスの漏出が防止され、透過ガスおよびパージガスがf2方向に良好に流れるようになり、その結果、ガス分離の一層の効率化を図ることができる。   Even in a module that uses such a purge gas, it is preferable to provide a sealing structure 950 that seals the gap between the film member 931 and the tube plate 922. The sealing structure 950 may use any of the various structures described above. Accordingly, leakage of the permeated gas and the purge gas from the gap portion is prevented, and the permeated gas and the purge gas can flow favorably in the f2 direction. As a result, further efficiency of gas separation can be achieved.

801 ガス分離膜モジュール
810、910 ケーシング
810a、910a 混合ガス入口
810b、910b 未透過ガス出口
810c、910c 透過ガス出口
910d パージガス入口
811 筒状部材
813 管板保持部材
813a ストレート部
813b 大径部
813c テーパ部
814、914 中空糸膜
815、915 中空糸束
818、918 密封空間
819a 混合ガス空間
819b 未透過ガス空間
821、822、921、922 管板
822a 中空糸膜埋設部
822b 管板無垢部
831 フィルム部材
831a、831b 端部
850、950 シーリング構造
851、853 封止帯
855 固定テープ
857 固定具
891、893 充填材
971 芯管
971a 孔
A1 露出部分
A31 間隙部
801 Gas separation membrane module 810, 910 Casing 810a, 910a Mixed gas inlet 810b, 910b Unpermeated gas outlet 810c, 910c Permeated gas outlet 910d Purge gas inlet 811 Tubular member 813 Tube plate holding member 813a Straight part 813b Large diameter part 813c Taper part 814, 914 Hollow fiber membranes 815, 915 Hollow fiber bundles 818, 918 Sealed space 819a Mixed gas space 819b Non-permeate gas spaces 821, 822, 921, 922 Tube plate 822a Hollow fiber membrane embedded portion 822b Tube plate solid portion 831 Film member 831a , 831b End portions 850, 950 Sealing structures 851, 853 Sealing band 855 Fixing tape 857 Fixing tool 891, 893 Filling material 971 Core tube 971a Hole A1 Exposed portion A31 Gap

Claims (8)

ガス分離性能を有する多数の中空糸膜が集束された中空糸束と、
混合ガス入口、透過ガス出口、および未透過ガス出口を有し、前記中空糸束が内部に配置されるケーシングと、
前記中空糸束の両端部を固定する2つの管板であって、熱硬化性樹脂で形成され、中空糸膜の端部が管板の外部端面に開口するように構成された管板と、
前記中空糸束の外周面に巻かれたガス不透過性のフィルム部材であって、その一方の端部が混合ガス供給方向下流側の前記管板に入り込むことなく近接し他方の端部が混合ガス供給方向上流側の前記管板から離れるように配置されているフィルム部材と、
フィルム部材の前記一方の端部と前記管板との間の間隙部を封止するシーリング構造と、を備え、
前記シーリング構造は、
フィルム部材の前記一方の端部において前記フィルム部材の径方向内側または外側に巻かれた封止帯であって、その端部から前記管板側に向かって延出し、延出した一部が前記管板内に埋設されている封止帯を有する、向流型のガス分離膜モジュール。
A hollow fiber bundle in which a large number of hollow fiber membranes having gas separation performance are focused,
A casing having a mixed gas inlet, a permeate gas outlet, and a non-permeate gas outlet, in which the hollow fiber bundle is disposed;
Two tube plates for fixing both ends of the hollow fiber bundle, the tube plate formed of a thermosetting resin, and configured so that the end of the hollow fiber membrane is open to the outer end surface of the tube plate;
A gas-impermeable film member wound around the outer peripheral surface of the hollow fiber bundle, one end of which is adjacent without entering the tube plate on the downstream side in the mixed gas supply direction, and the other end is mixed A film member disposed so as to be separated from the tube plate on the upstream side in the gas supply direction;
A sealing structure that seals a gap between the one end of the film member and the tube sheet,
The sealing structure is
A sealing strip wound on the inner side or the outer side in the radial direction of the film member at the one end of the film member, extending from the end toward the tube plate side, and a part of the extension is the A countercurrent gas separation membrane module having a sealing band embedded in a tube sheet.
前記封止帯として、
液状の樹脂材料が浸透可能な材料で構成され、前記フィルム部材の径方向外側に巻かれた第1の封止帯と、
液状の樹脂材料が浸透可能な材料で構成され、前記フィルム部材の径方向内側に巻かれた第2の封止帯と、
を有する、請求項1に記載のガス分離膜モジュール。
As the sealing band,
A liquid resin material made of a material that can penetrate, a first sealing band wound on the outside in the radial direction of the film member;
A liquid resin material made of a material that can permeate, and a second sealing band wound on the radially inner side of the film member;
The gas separation membrane module according to claim 1, comprising:
前記封止帯がメッシュ材料である、請求項1または2に記載のガス分離膜モジュール。   The gas separation membrane module according to claim 1 or 2, wherein the sealing band is a mesh material. 前記封止帯のうち少なくとも前記間隙部に面する領域において、樹脂材料が浸透して硬化しており、これにより前記間隙部が封止されている、請求項2または3に記載のガス分
離膜モジュール。
The gas separation membrane according to claim 2 or 3, wherein a resin material permeates and hardens at least in a region facing the gap portion of the sealing band, thereby sealing the gap portion. module.
前記シーリング構造が、さらに、
前記第1の封止帯を前記フィルム部材に固定する固定テープを有する、請求項2に記載のガス分離膜モジュール。
The sealing structure further comprises:
The gas separation membrane module according to claim 2, further comprising a fixing tape that fixes the first sealing band to the film member.
前記シーリング構造が、さらに、
フィルム部材の前記一方の端部から延出した前記第1の封止帯の延出部と、
フィルム部材の前記一方の端部から延出した前記第2の封止帯の延出部とを固定するための固定具を有している、請求項2に記載のガス分離膜モジュール。
The sealing structure further comprises:
An extension part of the first sealing strip extending from the one end of the film member;
The gas separation membrane module according to claim 2, further comprising a fixture for fixing the extended portion of the second sealing band extending from the one end portion of the film member.
前記シーリング構造は、
フィルム部材の前記一方の端部と前記管板との間の前記間隙部を埋めるように配置された充填材を有する、請求項1に記載のガス分離膜モジュール。
The sealing structure is
The gas separation membrane module according to claim 1, further comprising a filler disposed so as to fill the gap between the one end of the film member and the tube plate.
前記フィルム部材の材料がポリイミドである、請求項1〜のいずれか1項に記載のガス分離膜モジュール。 The gas separation membrane module according to any one of claims 1 to 7 , wherein a material of the film member is polyimide.
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