JP5781545B2 - 飛行時間型質量分析検出システムを操作する方法およびシステム - Google Patents
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Description
本明細書は、例えば、以下の項目も提供する。
(項目1)
飛行時間型質量分析計を操作することにより、複数の質量対電荷比を有するイオンを処理して複数のイオン強度を特定する方法であって、
a)複数の飛行時間抽出において前記イオンを前記飛行時間型質量分析計に導入するステップと、
b)前記複数の飛行時間抽出の各抽出において、前記イオンを、検出器による検出のために、イオン群の系列としてドリフトチャンバから前記検出器へ押し出すべく、前記イオンに電界をかけるステップであって、前記イオン群系列の各イオン群が、前記複数の質量対電荷比のうちの異なるいずれかの質量対電荷比を有するイオンを含む、ステップと、
c)前記検出器に接触したイオンを検出して、検出信号の系列を生成するステップと、
d)高タイミング分解能データストリームを生成するステップであって、
多数の多様な高ピークを分解するように構成された高タイミング分解能デジタル変換器に前記検出信号系列を与えるステップと、
前記検出器によって検出された各イオン群について、前記検出信号系列のうち、前記各イオン群の検出時に前記検出器によって生成された、関連付けられた検出信号を少なくとも1つ特定するステップと、によるステップと、
e)低タイミング分解能デジタル変換器に前記検出信号系列を与えることにより、低タイミング分解能データストリームを生成するステップと、
f)前記複数の質量対電荷比の各質量対電荷比について、前記各質量対電荷比を有するイオンの飛行時間および強度を表す、対応する時刻および強度のペアを特定することによって、前記高タイミング分解能データストリームを処理するステップであって、前記時刻および強度のペアのうちの強度は、複数の高分解能時間間隔にわたって測定された複数の、低いほうの強度範囲の強度値から特定される、ステップと、
g)前記低タイミング分解能データストリームを処理して、前記検出信号系列のうちの複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定するステップと、を含み、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超える強度を測定するように動作可能であり、前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低タイミング分解能より高い高タイミング分解能で動作する、
方法。
(項目2)
前記高タイミング分解能データストリームおよび前記低タイミング分解能データストリームを結合して、前記高タイミング分解能データストリームおよび前記低タイミング分解能データストリームの両方からの強度情報を含む結合データセットを与えるステップをさらに含む、項目1に記載の方法。
(項目3)
前記高タイミング分解能データストリームおよび前記低タイミング分解能データストリームを結合する前記ステップは、前記複数の時刻および強度のペアの各時刻および強度のペアについて、前記複数のイオン強度のうちの対応するイオン強度を特定することを含み、対応するイオン強度を特定する前記ステップは、
前記高タイミング分解能デジタル変換器の強度条件が前記各時刻および強度のペアに対して満たされているかどうかを判定することと、
前記強度条件が満たされている場合は、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値のうちの、前記各時刻および強度のペアに対応するイオン強度を特定し、前記強度条件が満たされていない場合は、前記各時刻および強度のペアのうちの強度を、前記対応するイオン強度として選択することとによって行われ、
前記強度条件を満たす時刻および強度のペアがある場合に、前記複数のイオン強度のうちの前記対応するイオン強度は、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超える、
項目2に記載の方法。
(項目4)
前記高タイミング分解能デジタル変換器の高いタイミング分解能は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低いタイミング分解能の少なくとも2倍である、項目2に記載の方法。
(項目5)
前記高タイミング分解能デジタル変換器の高いタイミング分解能は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低いタイミング分解能の少なくとも5倍である、項目2に記載の方法。
(項目6)
前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記複数の時刻および強度のペアの各時刻および強度のペアのうちの時刻を特定するために、少なくとも1つの時間デジタル変換器と、前記少なくとも1つの時間デジタル変換器をトリガする弁別器と、を備え、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、アナログデジタル変換器を備える、
項目2に記載の方法。
(項目7)
ある個々の時刻および強度のペアが前記強度条件を満たすかどうかを判定する前記ステップは、前記ある個々の時刻および強度のペアのうちの強度に対応する、前記低タイミング分解能デジタル変換器の高いほうの強度範囲の強度測定値が、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超えているかどうかを判定することを含む、項目3に記載の方法。
(項目8)
前記ステップd)は、前記複数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の時刻および強度のペアを特定して、複数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを与えることを含み、前記ステップf)は、前記複数の時刻および強度のペアが前記複数の飛行時間抽出を経て特定されるように、前記複数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを結合して、前記複数の時刻および強度のペアを与えることを含み、
前記ステップe)は、前記複数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定して、複数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることを含み、前記ステップg)は、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値が前記複数の飛行時間抽出を経て特定されるように、前記複数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を結合して、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることを含む、
項目6に記載の方法。
(項目9)
前記高タイミング分解能データストリームの低いほうの強度範囲が、前記低タイミング分解能データストリームの高いほうの強度範囲と部分的に重なり合う、項目2に記載の方法。
(項目10)
前記複数の飛行時間抽出は、選択された数の飛行時間抽出を含み、前記選択された数は、1より大きい整数であり、
前記ステップd)は、前記選択された数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の時刻および強度のペアを特定して、前記選択された数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを与えることを含み、前記ステップf)は、前記複数の時刻および強度のペアが前記選択された数の飛行時間抽出を経て特定されるように、前記選択された数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを結合して、前記複数の時刻および強度のペアを与えることを含み、
前記ステップe)は、前記選択された数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定して、前記選択された数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることを含み、前記ステップg)は、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値が前記選択された数の飛行時間抽出を経て特定されるように、前記選択された数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を結合して、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることを含み、
前記飛行時間抽出数は、前記低いほうの強度範囲が前記高いほうの強度範囲と部分的に重なり合うように、前記低いほうの強度範囲の上限および前記高いほうの強度範囲の下限を調節するように選択される、
項目9に記載の方法。
(項目11)
前記低タイミング分解能デジタル変換器に与えられる前記検出信号系列に減衰率を適用するステップをさらに含み、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値のうちの各高いほうの強度範囲の強度測定値は、前記減衰率と、前記アナログデジタル変換器の出力レベルとに基づいて特定される、項目6に記載の方法。
(項目12)
前記高分解能データストリームの低いほうの強度範囲の少なくとも半分が、前記低分解能データストリームの高いほうの強度範囲の下方かつ外側になるように、前記減衰率を決定するステップをさらに含む、項目11に記載の方法。
(項目13)
前記高タイミング分解能デジタル変換器は、TDCモードで動作するアナログデジタル変換器と、前記時刻および強度のペアを識別する変換プロセッサとを備える、項目2に記載の方法。
(項目14)
前記高タイミング分解能データストリームおよび前記低タイミング分解能データストリームを結合して前記結合データセットを与える前記ステップは、前記複数の時刻および強度のペアのうちの強度を、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値と比較することを含む、項目2に記載の方法。
(項目15)
前記低タイミング分解能データストリームは、前記少なくとも1つの検出信号の継続時間を表す複数の低分解能時間間隔を含み、
前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値の各高いほうの強度範囲の強度測定値は、前記複数の低分解能時間間隔のうちの対応する低分解能時間間隔の間の前記少なくとも1つの検出信号の強度を表す、
項目3に記載の方法。
(項目16)
ある時刻および強度のペアが前記強度条件を満たす場合に、前記複数の低分解能時間間隔のうちの、前記ある時刻および強度のペアのうちの時刻に対応する低分解能時間間隔を識別し、前記対応する低分解能時間間隔を選択して、前記ある時刻および強度のペアのうちの時刻を表すステップをさらに含む、項目15に記載の方法。
(項目17)
前記検出器は、Nチャネル検出器であり、前記高タイミング分解能デジタル変換器および前記低タイミング分解能デジタル変換器のそれぞれがN個の入力チャネルを備え、前記検出信号系列は、Nチャネルの検出信号系列である、項目2に記載の方法。
(項目18)
飛行時間型質量分析計を操作することにより、複数の質量対電荷比を有するイオンを処理して複数のイオン強度を特定する方法であって、
a)前記イオンを前記飛行時間型質量分析計に導入するステップと、
b)前記イオンを、検出器による検出のために、イオン群の系列としてドリフトチャンバから前記検出器へ押し出すべく、前記イオンに電界をかけるステップであって、前記イオン群系列の各イオン群が、前記複数の質量対電荷比のうちの異なるいずれかの質量対電荷比を有するイオンを含む、ステップと、
c)前記検出器に接触したイオンを検出して、検出信号の系列を生成するステップと、
d)高タイミング分解能データストリームを生成するステップであって、ステップと、前記イオン群系列の各イオン群について、
i)前記検出信号系列のうち、前記各イオン群の検出時に前記検出器によって生成された、関連付けられた検出信号を少なくとも1つ特定するステップと、
ii)前記各イオン群の飛行時間および強度を表す、対応する時刻および強度のペアを特定するステップであって、前記時刻および強度のペアのうちの強度は、複数の高分解能時間間隔にわたって測定された複数の、低いほうの強度範囲の強度から特定される、時刻および強度のペアを特定する前記ステップと、によって、高タイミング分解能データストリームを生成する前記ステップと、
e)低タイミング分解能デジタル変換器に前記検出信号系列を与えて、複数の低分解能時間間隔にわたる前記検出信号系列のうちの複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定することによって、低タイミング分解能データストリームを生成するステップと、を含み、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超える強度を測定するように動作可能であり、前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低タイミング分解能より高い高タイミング分解能で動作する、
方法。
(項目19)
複数の質量対電荷比を有するイオンをイオン源から受け取るドリフトチャンバと、
検出器であって、前記検出器に接触したイオンを表す検出信号の系列を生成する検出器と、
前記検出器による検出のために、前記イオンを前記ドリフトチャンバから押し出す電界を発生させる電界発生器と、
前記検出器から前記検出信号系列を受信するために前記検出器とリンクされた高タイミング分解能デジタル変換器であって、多数の多様な高ピークを分解するように構成されており、前記検出器によって検出された各イオン群について、i)前記検出信号系列のうち、前記各イオン群の検出時に前記検出器によって生成された、関連付けられた検出信号を少なくとも1つ特定することと、ii)前記少なくとも1つの関連付けられた検出信号に対応する到達時刻データを高分解能時間間隔で確定することと、によって、高タイミング分解能データストリームを生成するように動作可能な前記高タイミング分解能デジタル変換器と、
前記検出器から前記検出信号系列を受信するために前記検出器とリンクされた低タイミング分解能デジタル変換器であって、前記検出信号系列を低分解能時間間隔でサンプリングすることによって低タイミング分解能データストリームを生成するように動作可能な前記低タイミング分解能デジタル変換器と、
前記高タイミング分解能デジタル変換器および前記低タイミング分解能デジタル変換器とリンクされたプロセッサであって、
i)前記高タイミング分解能データストリームを処理して複数の時刻および強度のペアを特定するステップであって、各時刻および強度のペアは、前記複数の質量対電荷比のうちの、対応する、異なるいずれかの質量対電荷比を有するイオンの飛行時間および強度を表す、ステップと、
ii)前記低タイミング分解能データストリームを処理して、前記検出信号系列のうちの複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定するステップと、を行うように動作可能な前記プロセッサと、を備え、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超える強度を測定するように動作可能であり、前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低タイミング分解能より高い高タイミング分解能で動作する、
飛行時間型質量分析計システム。
(項目20)
前記プロセッサは、前記高タイミング分解能データストリームと前記低タイミング分解能データストリームとを結合して、前記高タイミング分解能データストリームおよび前記低タイミング分解能データストリームの両方から、強度情報を含む複数のイオン強度を取得するように動作可能であり、前記複数のイオン強度の各イオン強度は、前記複数の質量対電荷比のうちの異なるいずれかの質量対電荷比に対応する、項目19に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目21)
前記プロセッサは、前記複数の時刻および強度のペアの各時刻および強度のペアについて、前記複数のイオン強度のうちの前記対応するイオン強度を特定するように動作可能であり、前記特定は、
前記高タイミング分解能デジタル変換器の強度条件が前記各時刻および強度のペアに対して満たされているかどうかを判定することと、
前記強度条件が満たされている場合は、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値のうちの、前記各時刻および強度のペアに対応するイオン強度を特定し、前記強度条件が満たされていない場合は、前記各時刻および強度のペアのうちの強度を、前記対応するイオン強度として選択することとによって行われ、
前記強度条件を満たす時刻および強度のペアがある場合に、前記複数のイオン強度のうちの前記対応するイオン強度は、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超える、
項目20に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目22)
前記プロセッサは、ある個々の時刻および強度のペアが前記強度条件を満たすかどうかを判定するように動作可能であり、前記判定は、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値のうちの、前記ある個々の時刻および強度のペアのうちの強度に対応する、高いほうの強度範囲の強度測定値が、前記高タイミング分解能デジタル変換器によって測定可能な最大強度を超えているかどうかを判定することによって行う、項目21に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目23)
前記高タイミング分解能デジタル変換器の高いタイミング分解能は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低いタイミング分解能の少なくとも2倍である、項目20に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目24)
前記高タイミング分解能デジタル変換器の高いタイミング分解能は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低いタイミング分解能の少なくとも5倍である、項目20に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目25)
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、アナログデジタル変換器を備える、項目20に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目26)
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記低タイミング分解能デジタル変換器に与えられた前記検出信号系列に減衰率を適用する減衰器をさらに含み、前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記減衰率と、前記アナログデジタル変換器の出力レベルとを用いて、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値の各高いほうの強度範囲の強度測定値を特定する、項目25に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目27)
前記プロセッサは、前記減衰器によって適用される前記減衰率を、前記高分解能データストリームの低いほうの強度範囲の少なくとも半分が、前記低分解能データストリームの高いほうの強度範囲の下方かつ外側になるように、決定するように動作可能である、項目26に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目28)
前記高タイミング分解能デジタル変換器は、各検出信号に対応する到達時刻を特定するために、少なくとも1つの時間デジタル変換器と、前記少なくとも1つの時間デジタル変換器をトリガする弁別器とを備える、項目25に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目29)
前記高タイミング分解能デジタル変換器は、TDCモードで動作するアナログデジタル変換器を備え、前記プロセッサは、前記時刻および強度のペアを識別する変換プロセッサを備える、項目25に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目30)
前記検出器は、Nチャネル検出器であり、前記高タイミング分解能デジタル変換器および前記低タイミング分解能チャネルのそれぞれがN個の入力チャネルを備え、前記検出器によって与えられる前記検出信号系列は、Nチャネルの検出信号系列である、項目20に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目31)
前記高タイミング分解能デジタル変換器は、少なくとも1つの関連付けられた検出信号のそれぞれに対応する到達時刻を特定するために、N個の時間デジタル変換器と、前記N個の時間デジタル変換器をトリガする、少なくともN個の入力チャネルを有する弁別器とを備え、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、少なくともN個の入力チャネルを有する加算器と、前記加算器とリンクされたアナログデジタル変換器とを備える、
項目30に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目32)
前記プロセッサは、前記複数の時刻および強度のペアのうちの強度を、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値と比較することにより、前記複数のイオン強度を取得するように動作可能である、項目20に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目33)
前記電界発生器は、複数の飛行時間抽出の各飛行時間抽出において、前記イオンをイオン群の系列として前記ドリフトチャンバから押し出すように動作可能であり、前記イオン群系列の各イオン群は、前記複数の質量対電荷比のうちの異なるいずれかの質量対電荷比を有するイオンを含み、
前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記複数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の時刻および強度のペアを特定して、複数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを与えるように動作可能であり、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記複数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定して、複数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えるように動作可能であり、
前記プロセッサは、前記複数の時刻および強度のペアと、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値とが、それぞれ、前記複数の飛行時間抽出を経て特定されるように、i)前記複数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを結合して、前記複数の時刻および強度のペアを与えることと、ii)前記複数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を結合して、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることと、を行うように動作可能である、
項目20に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目34)
前記高タイミング分解能データストリームの低いほうの強度範囲が、前記低タイミング分解能データストリームの高いほうの強度範囲と部分的に重なり合う、項目20に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目35)
前記電界発生器は、選択された数の飛行時間抽出の各飛行時間抽出において、前記イオンをイオン群の系列として前記ドリフトチャンバから押し出すように動作可能であり、前記選択された数は、1より大きい整数であり、前記イオン群系列の各イオン群は、前記複数の質量対電荷比のうちの異なるいずれかの質量対電荷比を有するイオンを含み、
前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記選択された数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の時刻および強度のペアを特定して、前記選択された数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを与えるように動作可能であり、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記選択された数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定して、前記選択された数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えるように動作可能であり、
前記プロセッサは、前記複数の時刻および強度のペアと、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値とが、それぞれ、前記選択された数の飛行時間抽出を経て特定されるように、i)前記選択された数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを結合して、前記複数の時刻および強度のペアを与えることと、ii)前記選択された数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を結合して、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることと、を行うように動作可能であり、
前記飛行時間抽出数は、前記低いほうの強度範囲が前記高いほうの強度範囲と部分的に重なり合うように、前記低いほうの強度範囲の上限および前記高いほうの強度範囲の下限を調節するように選択される、
項目34に記載の飛行時間型質量分析計システム。
(項目36)
前記低タイミング分解能データストリームの送信は、前記高タイミング分解能データストリームのコンテンツに基づいて制御可能である、項目19に記載の飛行時間型質量分析計システム。
本発明の実施形態の態様によれば、飛行時間型質量分析計システムにおいて、検出器で生成された検出信号から時刻および強度の情報を抽出するために、TDCとADCをタンデムで用いることができる。低強度イオンを検出する場合、あるいは、イオン強度がTDCのダイナミックレンジに収まる飛行時間スペクトルの領域においては、(たとえば、1つ以上のTDCを含む)高タイミング分解能デジタル変換器によって生成される高タイミング分解能データストリームを用いることができる。イオン強度が高い場合には、イオンピークが多数存在する場合の強度およびピーク形状の測定値を含む低タイミング分解能データストリームを提供するために、あるいは、イオン強度が高すぎるためにTDCを飽和まで駆動しないと測定できない飛行時間スペクトルの領域において、(たとえば、1つ以上のADCを含む)低タイミング分解能デジタル変換器を用いる。高タイミング分解能デジタル変換器の高いタイミング分解能は、どのような場合でも、低タイミング分解能デジタル変換器の低いタイミング分解能の2倍から5倍以上となりうる。さらに、強度情報を得るためにADCを使用する場合でも、TDCを同時使用してタイミング分解能を強化することも、これらの場合には可能である。
TOFMSとともに使用するデュアルTDC/ADC検出システムの理論的性能は、少なくとも、以下に挙げるパラメータと、他の技術的問題とに依存し得る。
TDCの性能パラメータの1つとして、並列TDCチャネルの数があり、これは、検出器チャネルの数に対応する。すべての検出器チャネルを通過するイオン束がほぼ同数であると仮定すると、マルチチャネル検出器を与え、その各チャネルを別々のTDCと結合することにより、理論上は、TDCのダイナミックレンジを大幅に拡大することが可能である。個々のTDCのそれぞれは単一イオン事象を検出することしかできないので、検出器を分割して並列検出器のアレイにすることにより、新たなイオン事象を検出して強度計算に盛り込むことが可能になる。そこで、以下の説明では、マルチチャネル検出器の各チャネルが平均でほぼ同数のイオン束を受けること、すなわち、すべての検出器プレートにおいてイオン束の分布が均一であることを前提とする。
本発明の実施形態の態様によれば、少なくとも以下のパラメータが、ADCの理論的性能(ダイナミックレンジを含む)に影響を及ぼしうる。
本発明の実施形態の態様によれば、デュアルTDC−ADC検出方式を用いるシステムおよび方法において、TDCおよびADCのそれぞれのダイナミックレンジを制御するために、上述の理論的性能パラメータを選択することが可能である。いくつかの実施形態によれば、TDCおよびADCのダイナミックレンジは、以下の条件の少なくとも一部またはすべてを満たすように制御することが可能である。第1に、単一イオン事象とは対照的に、検出器に同時に到達する多数のイオンによって引き起こされる高いイオン束に対して、ADCのダイナミックレンジが最適化される。第2に、検出器における低いイオン束および単一イオン事象に対して、TDCのダイナミックレンジが最適化される。第3に、イオン束の特定の範囲においてADCおよびTDCのダイナミックレンジが部分的に重なり合うことにより、組み合わされた検出システムのダイナミックレンジが、それぞれのタイプの検出器が単独で測定できるダイナミックレンジより広くなる。部分的に重なり合うことにより、特定の範囲のいかなる入射イオン強度も、ADCおよびTDCの少なくとも一方を用いて正確に測定できるようになるはずである。
次に図3を参照する。図3は、本発明の実施形態の態様によるデュアルTDC−ADC検出システム30の概略図である。検出システム30では、イオン源から発せられ、電界発生器36によって加速されるイオンを、検出器32が検出する。これらのイオンは、無電界ドリフトチャンバを通って検出器32に向かう。図に示したように、検出器32は、4枚の検出器プレート34を含んでいるが、検出システム30は検出器プレートを、4枚に限らず、何枚含んでもよい。たとえば、検出器32は、検出器プレート34を1枚だけ含んでよく、5枚以上含んでもよい。上述のように、TOFMSでは、様々なm/z比を有するイオンが、複数のイオン群の系列として、それぞれ異なる飛行時間で無電界ドリフトチャンバを通って検出器32に到達する。イオン群系列における各イオン群は、異なるいずれかのm/z比で特徴付けられてもよく、そのm/z比を有するイオンだけを含んでいてもよい。ある回の飛行時間抽出に含まれるイオンは、異なる複数のm/z比を有するイオン同士が一緒になっている可能性がある。デュアルTDC−ADC検出システムは、これらに対応する複数のイオン強度を特定するように動作可能であり、その各強度値は、複数のm/z比のうちの異なるいずれかのm/z比を有する各イオン群に対応している。
次に図4から図7を参照する。これらの図面は、本発明の実施形態の態様によるデュアルTDC−ADC検出システム30の代替実施形態の概略図である。便宜上、これらの代替実施形態における類似の構成要素は、類似の参照符号に100の倍数を加えたもので表し、類似の構成要素の説明は、これらの代替実施形態の他の特定の詳細が曖昧にならないように、簡略化されてもよい。
次に、図8を参照する。図8は、デュアルTDC−ADC検出システムのTDCおよびADCの上限および下限を示すグラフである。図8のグラフ80は、x軸が、TOF抽出数を表しており、y軸が、検出されたイオンの数を表している。曲線82は、TDCのダイナミックレンジの下限を表しており、曲線84は、対応する上限を表している。同様に、曲線86は、ADCのダイナミックレンジの下限を表しており、曲線88は、ADCのダイナミックレンジの上限を表している。したがって、図示した曲線は、TOF抽出数の関数としての、イオンの最大数および最小数を示しており、これらは、TDCおよびADCにより確実に記録されうる。上述のように、記録可能なイオンの最小数は、1より大きく、たとえば、5から10である。
TDCのチャネル数=4
TDCの飽和補正の許容誤差=0.03
ADCのビン数=256
ADCの無相関ノイズ=1ビン
ADCの相関ノイズ=0.1ビン
ADCビンにおける平均イオン応答=0.5
TDCのチャネル数=4
TDCの飽和補正の許容誤差=0.03
ADCのビン数=256
ADCの無相関ノイズ=1ビン
ADCの相関ノイズ=0.1ビン
ADCビンにおける平均イオン応答=1.5
TDCのチャネル数=4
TDCの飽和補正の許容誤差=0.03
ADCのビン数=256
ADCの無相関ノイズ=1ビン
ADCの相関ノイズ=0.1ビン
ADCビンにおける平均イオン応答=0.2
Claims (35)
- 飛行時間型質量分析計を操作することにより、複数の質量対電荷比を有するイオンを処理して複数のイオン強度を特定する方法であって、
a)複数の飛行時間抽出において前記イオンを前記飛行時間型質量分析計に導入するステップと、
b)前記複数の飛行時間抽出の各抽出において、前記イオンを、検出器による検出のために、イオン群の系列としてドリフトチャンバから前記検出器へ押し出すべく、前記イオンに電界をかけるステップであって、前記イオン群系列の各イオン群が、前記複数の質量対電荷比のうちの異なるいずれかの質量対電荷比を有するイオンを含む、ステップと、
c)前記検出器に接触したイオンを検出して、検出信号の系列を生成するステップと、
d)高タイミング分解能データストリームを生成するステップであって、
多数の多様な高ピークを分解するように構成された高タイミング分解能デジタル変換器に前記検出信号系列を与えるステップと、
前記検出器によって検出された各イオン群について、前記検出信号系列のうち、前記各イオン群の検出時に前記検出器によって生成された、関連付けられた検出信号を少なくとも1つ特定するステップと、によるステップと、
e)低タイミング分解能デジタル変換器に前記検出信号系列を与えることにより、低タイミング分解能データストリームを生成するステップと、
f)前記複数の質量対電荷比の各質量対電荷比について、前記各質量対電荷比を有するイオンの飛行時間および強度を表す、対応する時刻および強度のペアを特定することによって、前記高タイミング分解能データストリームを処理するステップであって、前記時刻および強度のペアのうちの強度は、複数の高分解能時間間隔にわたって測定された複数の、低いほうの強度範囲の強度値から特定される、ステップと、
g)前記低タイミング分解能データストリームを処理して、前記検出信号系列のうちの複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定するステップと、を含み、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超える強度を測定するように動作可能であり、前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低タイミング分解能より高い高タイミング分解能で動作する、
方法。 - 前記高タイミング分解能データストリームおよび前記低タイミング分解能データストリームを結合して、前記高タイミング分解能データストリームおよび前記低タイミング分解能データストリームの両方からの強度情報を含む結合データセットを与えるステップをさらに含む、請求項1に記載の方法。
- 前記高タイミング分解能データストリームおよび前記低タイミング分解能データストリームを結合する前記ステップは、前記複数の時刻および強度のペアの各時刻および強度のペアについて、前記複数のイオン強度のうちの対応するイオン強度を特定することを含み、対応するイオン強度を特定する前記ステップは、
前記高タイミング分解能デジタル変換器の強度条件が前記各時刻および強度のペアに対して満たされているかどうかを判定することと、
前記強度条件が満たされている場合は、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値のうちの、前記各時刻および強度のペアに対応するイオン強度を特定し、前記強度条件が満たされていない場合は、前記各時刻および強度のペアのうちの強度を、前記対応するイオン強度として選択することとによって行われ、
前記強度条件を満たす時刻および強度のペアがある場合に、前記複数のイオン強度のうちの前記対応するイオン強度は、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超える、
請求項2に記載の方法。 - 前記高タイミング分解能デジタル変換器の高いタイミング分解能は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低いタイミング分解能の少なくとも2倍である、請求項2に記載の方法。
- 前記高タイミング分解能デジタル変換器の高いタイミング分解能は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低いタイミング分解能の少なくとも5倍である、請求項2に記載の方法。
- 前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記複数の時刻および強度のペアの各時刻および強度のペアのうちの時刻を特定するために、少なくとも1つの時間デジタル変換器と、前記少なくとも1つの時間デジタル変換器をトリガする弁別器と、を備え、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、アナログデジタル変換器を備える、
請求項2に記載の方法。 - ある個々の時刻および強度のペアが前記強度条件を満たすかどうかを判定する前記ステップは、前記ある個々の時刻および強度のペアのうちの強度に対応する、前記低タイミング分解能デジタル変換器の高いほうの強度範囲の強度測定値が、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超えているかどうかを判定することを含む、請求項3に記載の方法。
- 前記ステップd)は、前記複数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の時刻および強度のペアを特定して、複数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを与えることを含み、前記ステップf)は、前記複数の時刻および強度のペアが前記複数の飛行時間抽出を経て特定されるように、前記複数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを結合して、前記複数の時刻および強度のペアを与えることを含み、
前記ステップe)は、前記複数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定して、複数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることを含み、前記ステップg)は、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値が前記複数の飛行時間抽出を経て特定されるように、前記複数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を結合して、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることを含む、
請求項6に記載の方法。 - 前記高タイミング分解能データストリームの低いほうの強度範囲が、前記低タイミング分解能データストリームの高いほうの強度範囲と部分的に重なり合う、請求項2に記載の方法。
- 前記複数の飛行時間抽出は、選択された数の飛行時間抽出を含み、前記選択された数は、1より大きい整数であり、
前記ステップd)は、前記選択された数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の時刻および強度のペアを特定して、前記選択された数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを与えることを含み、前記ステップf)は、前記複数の時刻および強度のペアが前記選択された数の飛行時間抽出を経て特定されるように、前記選択された数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを結合して、前記複数の時刻および強度のペアを与えることを含み、
前記ステップe)は、前記選択された数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定して、前記選択された数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることを含み、前記ステップg)は、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値が前記選択された数の飛行時間抽出を経て特定されるように、前記選択された数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を結合して、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることを含み、
前記飛行時間抽出数は、前記低いほうの強度範囲が前記高いほうの強度範囲と部分的に重なり合うように、前記低いほうの強度範囲の上限および前記高いほうの強度範囲の下限を調節するように選択される、
請求項9に記載の方法。 - 前記低タイミング分解能デジタル変換器に与えられる前記検出信号系列に減衰率を適用するステップをさらに含み、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値のうちの各高いほうの強度範囲の強度測定値は、前記減衰率と、前記アナログデジタル変換器の出力レベルとに基づいて特定される、請求項6に記載の方法。
- 前記高分解能データストリームの低いほうの強度範囲の少なくとも半分が、前記低分解能データストリームの高いほうの強度範囲の下方かつ外側になるように、前記減衰率を決定するステップをさらに含む、請求項11に記載の方法。
- 前記高タイミング分解能デジタル変換器は、TDCモードで動作するアナログデジタル変換器と、前記時刻および強度のペアを識別する変換プロセッサとを備える、請求項2に記載の方法。
- 前記高タイミング分解能データストリームおよび前記低タイミング分解能データストリームを結合して前記結合データセットを与える前記ステップは、前記複数の時刻および強度のペアのうちの強度を、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値と比較することを含む、請求項2に記載の方法。
- 前記低タイミング分解能データストリームは、前記少なくとも1つの検出信号の継続時間を表す複数の低分解能時間間隔を含み、
前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値の各高いほうの強度範囲の強度測定値は、前記複数の低分解能時間間隔のうちの対応する低分解能時間間隔の間の前記少なくとも1つの検出信号の強度を表す、
請求項3に記載の方法。 - 前記検出器は、Nチャネル検出器であり、前記高タイミング分解能デジタル変換器および前記低タイミング分解能デジタル変換器のそれぞれがN個の入力チャネルを備え、前記検出信号系列は、Nチャネルの検出信号系列である、請求項2に記載の方法。
- 飛行時間型質量分析計を操作することにより、複数の質量対電荷比を有するイオンを処理して複数のイオン強度を特定する方法であって、
a)前記イオンを前記飛行時間型質量分析計に導入するステップと、
b)前記イオンを、検出器による検出のために、イオン群の系列としてドリフトチャンバから前記検出器へ押し出すべく、前記イオンに電界をかけるステップであって、前記イオン群系列の各イオン群が、前記複数の質量対電荷比のうちの異なるいずれかの質量対電荷比を有するイオンを含む、ステップと、
c)前記検出器に接触したイオンを検出して、検出信号の系列を生成するステップと、
d)高タイミング分解能データストリームを生成するステップであって、ステップと、前記イオン群系列の各イオン群について、
i)前記検出信号系列のうち、前記各イオン群の検出時に前記検出器によって生成された、関連付けられた検出信号を少なくとも1つ特定するステップと、
ii)前記各イオン群の飛行時間および強度を表す、対応する時刻および強度のペアを特定するステップであって、前記時刻および強度のペアのうちの強度は、複数の高分解能時間間隔にわたって測定された複数の、低いほうの強度範囲の強度から特定される、時刻および強度のペアを特定する前記ステップと、によって、高タイミング分解能データストリームを生成する前記ステップと、
e)低タイミング分解能デジタル変換器に前記検出信号系列を与えて、複数の低分解能時間間隔にわたる前記検出信号系列のうちの複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定することによって、低タイミング分解能データストリームを生成するステップと、を含み、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超える強度を測定するように動作可能であり、前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低タイミング分解能より高い高タイミング分解能で動作する、
方法。 - 複数の質量対電荷比を有するイオンをイオン源から受け取るドリフトチャンバと、
検出器であって、前記検出器に接触したイオンを表す検出信号の系列を生成する検出器と、
前記検出器による検出のために、前記イオンを前記ドリフトチャンバから押し出す電界を発生させる電界発生器と、
前記検出器から前記検出信号系列を受信するために前記検出器とリンクされた高タイミング分解能デジタル変換器であって、多数の多様な高ピークを分解するように構成されており、前記検出器によって検出された各イオン群について、i)前記検出信号系列のうち、前記各イオン群の検出時に前記検出器によって生成された、関連付けられた検出信号を少なくとも1つ特定することと、ii)前記少なくとも1つの関連付けられた検出信号に対応する到達時刻データを高分解能時間間隔で確定することと、によって、高タイミング分解能データストリームを生成するように動作可能な前記高タイミング分解能デジタル変換器と、
前記検出器から前記検出信号系列を受信するために前記検出器とリンクされた低タイミング分解能デジタル変換器であって、前記検出信号系列を低分解能時間間隔でサンプリングすることによって低タイミング分解能データストリームを生成するように動作可能な前記低タイミング分解能デジタル変換器と、
前記高タイミング分解能デジタル変換器および前記低タイミング分解能デジタル変換器とリンクされたプロセッサであって、
i)前記高タイミング分解能データストリームを処理して複数の時刻および強度のペアを特定するステップであって、各時刻および強度のペアは、前記複数の質量対電荷比のうちの、対応する、異なるいずれかの質量対電荷比を有するイオンの飛行時間および強度を表す、ステップと、
ii)前記低タイミング分解能データストリームを処理して、前記検出信号系列のうちの複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定するステップと、を行うように動作可能な前記プロセッサと、を備え、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超える強度を測定するように動作可能であり、前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低タイミング分解能より高い高タイミング分解能で動作する、
飛行時間型質量分析計システム。 - 前記プロセッサは、前記高タイミング分解能データストリームと前記低タイミング分解能データストリームとを結合して、前記高タイミング分解能データストリームおよび前記低タイミング分解能データストリームの両方から、強度情報を含む複数のイオン強度を取得するように動作可能であり、前記複数のイオン強度の各イオン強度は、前記複数の質量対電荷比のうちの異なるいずれかの質量対電荷比に対応する、請求項18に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記プロセッサは、前記複数の時刻および強度のペアの各時刻および強度のペアについて、前記複数のイオン強度のうちの前記対応するイオン強度を特定するように動作可能であり、前記特定は、
前記高タイミング分解能デジタル変換器の強度条件が前記各時刻および強度のペアに対して満たされているかどうかを判定することと、
前記強度条件が満たされている場合は、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値のうちの、前記各時刻および強度のペアに対応するイオン強度を特定し、前記強度条件が満たされていない場合は、前記各時刻および強度のペアのうちの強度を、前記対応するイオン強度として選択することとによって行われ、
前記強度条件を満たす時刻および強度のペアがある場合に、前記複数のイオン強度のうちの前記対応するイオン強度は、前記高タイミング分解能デジタル変換器で測定可能な最大強度を超える、
請求項19に記載の飛行時間型質量分析計システム。 - 前記プロセッサは、ある個々の時刻および強度のペアが前記強度条件を満たすかどうかを判定するように動作可能であり、前記判定は、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値のうちの、前記ある個々の時刻および強度のペアのうちの強度に対応する、高いほうの強度範囲の強度測定値が、前記高タイミング分解能デジタル変換器によって測定可能な最大強度を超えているかどうかを判定することによって行う、請求項20に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記高タイミング分解能デジタル変換器の高いタイミング分解能は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低いタイミング分解能の少なくとも2倍である、請求項19に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記高タイミング分解能デジタル変換器の高いタイミング分解能は、前記低タイミング分解能デジタル変換器の低いタイミング分解能の少なくとも5倍である、請求項19に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記低タイミング分解能デジタル変換器は、アナログデジタル変換器を備える、請求項19に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記低タイミング分解能デジタル変換器に与えられた前記検出信号系列に減衰率を適用する減衰器をさらに含み、前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記減衰率と、前記アナログデジタル変換器の出力レベルとを用いて、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値の各高いほうの強度範囲の強度測定値を特定する、請求項24に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記プロセッサは、前記減衰器によって適用される前記減衰率を、前記高分解能データストリームの低いほうの強度範囲の少なくとも半分が、前記低分解能データストリームの高いほうの強度範囲の下方かつ外側になるように、決定するように動作可能である、請求項25に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記高タイミング分解能デジタル変換器は、各検出信号に対応する到達時刻を特定するために、少なくとも1つの時間デジタル変換器と、前記少なくとも1つの時間デジタル変換器をトリガする弁別器とを備える、請求項24に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記高タイミング分解能デジタル変換器は、TDCモードで動作するアナログデジタル変換器を備え、前記プロセッサは、前記時刻および強度のペアを識別する変換プロセッサを備える、請求項24に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記検出器は、Nチャネル検出器であり、前記高タイミング分解能デジタル変換器および前記低タイミング分解能チャネルのそれぞれがN個の入力チャネルを備え、前記検出器によって与えられる前記検出信号系列は、Nチャネルの検出信号系列である、請求項19に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記高タイミング分解能デジタル変換器は、少なくとも1つの関連付けられた検出信号のそれぞれに対応する到達時刻を特定するために、N個の時間デジタル変換器と、前記N個の時間デジタル変換器をトリガする、少なくともN個の入力チャネルを有する弁別器とを備え、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、少なくともN個の入力チャネルを有する加算器と、前記加算器とリンクされたアナログデジタル変換器とを備える、
請求項29に記載の飛行時間型質量分析計システム。 - 前記プロセッサは、前記複数の時刻および強度のペアのうちの強度を、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値と比較することにより、前記複数のイオン強度を取得するように動作可能である、請求項19に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記電界発生器は、複数の飛行時間抽出の各飛行時間抽出において、前記イオンをイオン群の系列として前記ドリフトチャンバから押し出すように動作可能であり、前記イオン群系列の各イオン群は、前記複数の質量対電荷比のうちの異なるいずれかの質量対電荷比を有するイオンを含み、
前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記複数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の時刻および強度のペアを特定して、複数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを与えるように動作可能であり、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記複数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定して、複数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えるように動作可能であり、
前記プロセッサは、前記複数の時刻および強度のペアと、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値とが、それぞれ、前記複数の飛行時間抽出を経て特定されるように、i)前記複数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを結合して、前記複数の時刻および強度のペアを与えることと、ii)前記複数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を結合して、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることと、を行うように動作可能である、
請求項19に記載の飛行時間型質量分析計システム。 - 前記高タイミング分解能データストリームの低いほうの強度範囲が、前記低タイミング分解能データストリームの高いほうの強度範囲と部分的に重なり合う、請求項19に記載の飛行時間型質量分析計システム。
- 前記電界発生器は、選択された数の飛行時間抽出の各飛行時間抽出において、前記イオンをイオン群の系列として前記ドリフトチャンバから押し出すように動作可能であり、前記選択された数は、1より大きい整数であり、前記イオン群系列の各イオン群は、前記複数の質量対電荷比のうちの異なるいずれかの質量対電荷比を有するイオンを含み、
前記高タイミング分解能デジタル変換器は、前記選択された数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の時刻および強度のペアを特定して、前記選択された数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを与えるように動作可能であり、
前記低タイミング分解能デジタル変換器は、前記選択された数の飛行時間抽出の各抽出において、抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を特定して、前記選択された数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えるように動作可能であり、
前記プロセッサは、前記複数の時刻および強度のペアと、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値とが、それぞれ、前記選択された数の飛行時間抽出を経て特定されるように、i)前記選択された数の前記抽出固有の複数の時刻および強度のペアを結合して、前記複数の時刻および強度のペアを与えることと、ii)前記選択された数の前記抽出固有の複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を結合して、前記複数の、高いほうの強度範囲の強度測定値を与えることと、を行うように動作可能であり、
前記飛行時間抽出数は、前記低いほうの強度範囲が前記高いほうの強度範囲と部分的に重なり合うように、前記低いほうの強度範囲の上限および前記高いほうの強度範囲の下限を調節するように選択される、
請求項33に記載の飛行時間型質量分析計システム。 - 前記低タイミング分解能データストリームは、有効なイオン強度情報を含むセグメントだけが前記プロセッサに送信されるように、前記高タイミング分解能データストリームの少なくとも1つの関連付けられた検出信号に基づいて、有効なイオン強度情報を含むセグメントと、ノイズしか含まないセグメントとに分けられる、請求項18に記載の飛行時間型質量分析計システム。
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