JP5656244B2 - Method and apparatus for separating and recovering mixed gas components - Google Patents

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Description

本発明は、混合ガスの成分分離回収方法、特に製鉄所副生ガスに含まれる二酸化炭素を分離回収して残ガスを高効率の燃料ガスとして回収する、混合ガスの成分分離回収方法およびその装置に関するものである。   The present invention relates to a method for separating and recovering mixed gas components, and in particular, to a method for separating and recovering mixed gas components and recovering the remaining gas as highly efficient fuel gas by separating and recovering carbon dioxide contained in the by-product gas of the steelworks It is about.

近年の地球温暖化効果ガスの抑制、あるいは燃料ガスのカロリ増加を所期して、各種混合ガス中から二酸化炭素を分離する技術について、様々な提案がなされている。このガス成分の分離技術としては、化学吸収法と物理吸収法とに大別される。   Various proposals have been made on technologies for separating carbon dioxide from various mixed gases with the aim of suppressing global warming effect gas in recent years or increasing the calorie of fuel gas. This gas component separation technique is roughly divided into a chemical absorption method and a physical absorption method.

ここで、化学吸収法は、二酸化炭素を選択的に溶解できるアルカリ性溶液を吸収液として利用し、二酸化炭素を化学反応によって吸収させ、その吸収液を加熱することにより、二酸化炭素を放出させて回収するものである。
この化学吸収法は、混合ガス中の二酸化炭素の分離方法として、広く使用されている方法であるが、吸収液から二酸化炭素を取り出すために必要となる加熱に要するエネルギーが大きく、低コスト化のため、新たな吸収液の検討など研究が盛んに行われているが、未だ満足のいく水準には達していない。 Here, the chemical absorption method uses an alkaline solution that can selectively dissolve carbon dioxide as an absorption liquid, absorbs carbon dioxide by a chemical reaction, and heats the absorption liquid to release and recover carbon dioxide. To do.
This chemical absorption method is widely used as a method for separating carbon dioxide in a mixed gas. However, the energy required for heating to extract carbon dioxide from the absorbing liquid is large, and the cost can be reduced. For this reason, researches such as examination of new absorbing solutions have been actively conducted, but the level has not yet been satisfied.

一方、物理吸収法は、吸収塔において低温高圧の吸収液によってガスを吸収し、再生塔で減圧してこれを回収するものである。物理吸収法は、処理対象となる混合ガスが高圧である場合にとりわけ有利であり、例えば、ガス田から自噴する井戸元ガスや、石炭ガス化複合発電（IGCC）における排ガス等に含まれる二酸化炭素の分離に適用されている。換言すると、処理するガスが低圧の場合には、被処理ガスを昇圧する動力が必要であるため、コスト面から商業的に用いることは困難であった。   On the other hand, in the physical absorption method, a gas is absorbed by a low-temperature and high-pressure absorbent in an absorption tower, and the pressure is reduced in a regeneration tower and recovered. The physical absorption method is particularly advantageous when the gas mixture to be treated is at a high pressure. For example, carbon dioxide contained in well source gas that is self-injected from a gas field or exhaust gas from coal gasification combined power generation (IGCC). Has been applied to separation. In other words, when the gas to be processed is at a low pressure, it is difficult to use it commercially from the viewpoint of cost because it requires power to pressurize the gas to be processed.

この点、特許文献１には、吸収液にイオン液体を用いて、吸収液に要する圧縮エネルギーが低い条件下でも二酸化炭素の分離回収を可能にする技術が提案されている。この提案に従えば、分離、回収に要するエネルギーを化学吸収法に比べて大幅に減少することが可能であるが、吸収液を循環するための循環ポンプが必要であり、この循環ポンプの動力エネルギーもまた、低減することが求められていた。
そのためには、イオン液体の循環量を減少させることが有効であるが、循環量が減少しても二酸化炭素の回収率が低下することがないように、イオン液体による二酸化炭素の回収を高効率に行う必要がある。 In this regard, Patent Document 1 proposes a technique that enables separation and recovery of carbon dioxide even under conditions where the compression energy required for the absorption liquid is low, using an ionic liquid as the absorption liquid. According to this proposal, it is possible to significantly reduce the energy required for separation and recovery compared to the chemical absorption method, but a circulation pump for circulating the absorption liquid is necessary. Has also been sought to be reduced.
For this purpose, it is effective to reduce the circulation amount of the ionic liquid, but the carbon dioxide recovery by the ionic liquid is highly efficient so that the carbon dioxide recovery rate does not decrease even if the circulation amount decreases. Need to be done.

さらに、特許文献２には、化学吸収液と物理吸収液を併せて使用することが提案されている。この技術は、加圧によって物理吸収に基づく吸収が増えることを利用し、処理ガスを化学吸収液と物理吸収液からなる吸収液に溶解させた後、その吸収液を加圧し、化学吸収にて吸収されたガス成分（ここではH2S）を物理吸収に基づく吸収に移行させ、化学吸収液からガス成分を回収するために必要となる、加熱用スチームを無くす、あるいは大幅に少なくすることを目指したものである。 Further, Patent Document 2 proposes to use a chemical absorption liquid and a physical absorption liquid together. This technology utilizes the fact that absorption based on physical absorption increases due to pressurization. After the processing gas is dissolved in an absorption liquid consisting of a chemical absorption liquid and a physical absorption liquid, the absorption liquid is pressurized and subjected to chemical absorption. Shifting absorbed gas components (here H 2 S) to absorption based on physical absorption, eliminating or greatly reducing the steam required for recovering the gas components from the chemical absorption liquid Aimed.

特開2008−296211号公報JP 2008-29621 A 特開平10−314537号公報JP-A-10-314537

特許文献２に記載の技術では、確かにガス成分回収時に必要となる加熱用スチームを無くす、あるいは大幅に少なく出来る可能性を有するが、その引き換えに、吸収液の加圧に大きなエネルギーが必要となり、結果として、加熱に必要なエネルギーを吸収液の加圧に要するエネルギーに置き換えたものになり、全体で必要となるエネルギーを低減することは難しい。   In the technique described in Patent Document 2, there is a possibility that the steam for heating required for gas component recovery can be eliminated or greatly reduced, but in exchange, a large amount of energy is required to pressurize the absorbing liquid. As a result, the energy required for heating is replaced with the energy required for pressurization of the absorbing liquid, and it is difficult to reduce the energy required as a whole.

従って、本発明の目的は、吸収液による二酸化炭素の回収効率を高めるとともに、ガス分離に必要となる全てのエネルギーを考慮し、そのエネルギーを総合的に低減するための、具体的な方途を与えることにある。   Therefore, the object of the present invention is to increase the efficiency of carbon dioxide recovery by the absorbing solution and to give a concrete way to comprehensively reduce the energy in consideration of all energy required for gas separation. There is.

上記の課題を解決するために、発明者らは、加熱に必要なエネルギー、被処理ガス及び吸収液の加圧に必要なエネルギーなどを合わせた、全てのエネルギーを低減する方法について鋭意検討したところ、まず、化学吸収液と物理吸収液とを併用することによって二酸化炭素の回収効率を高めるとともに、各工程でのエネルギー回収を確実に行うことによってエネルギーを総合的に低減できることを知見し、本発明を完成するに至った。
さらに、化学吸収液と物理吸収液との混合割合や、この混合吸収液と処理する混合ガスとの割合を適正な範囲に規制することもまた、エネルギー効率の最適化に有効であることを知見した。 In order to solve the above-mentioned problems, the inventors have intensively studied a method for reducing all energy including the energy necessary for heating, the energy necessary for pressurizing the gas to be treated and the absorption liquid, and the like. First, it was found that the combined use of a chemical absorption liquid and a physical absorption liquid increases the efficiency of carbon dioxide recovery, and the energy can be comprehensively reduced by reliably recovering energy in each step. It came to complete.
Furthermore, it has been found that regulating the mixing ratio between the chemical absorption liquid and the physical absorption liquid and the ratio between the mixed absorption liquid and the mixed gas to be processed within an appropriate range is also effective in optimizing energy efficiency. did.

すなわち、本発明の要旨構成は、次のとおりである。
１．二酸化炭素を含む混合ガスから該二酸化炭素を分離回収する方法において、
（１）20ｋPaG以上300ｋPaG以下の所定圧力下において、前記混合ガスを、１質量％以上７質量％以下の化学吸収液を含み残部が物理吸収液である、混合吸収液に接触させて前記混合ガス中の二酸化炭素を前記混合吸収液中に吸収させる工程、
（２）前記二酸化炭素を吸収した混合吸収液を前記所定圧力より低い減圧下に置いて、該混合吸収液に含まれる二酸化炭素を回収すると共に、該混合吸収液に含まれる圧力エネルギーを回収する工程、
（３）前記減圧下での二酸化炭素回収を経た混合吸収液を加熱し、該混合吸収液中に残存する二酸化炭素を放出させて回収すると共に、該混合吸収液に含まれる熱エネルギーを回収する工程、
を含むことを特徴とする混合ガスの成分分離回収方法。 That is, the gist configuration of the present invention is as follows.
1. In a method for separating and recovering carbon dioxide from a mixed gas containing carbon dioxide,
(1) The mixed gas is brought into contact with a mixed absorbent containing a chemical absorbent containing 1% by mass to 7% by mass with the remainder being a physical absorbent under a predetermined pressure of 20 kPaG to 300 kPaG. Absorbing carbon dioxide therein into the mixed absorbent,
(2) The mixed absorbent that has absorbed the carbon dioxide is placed under a reduced pressure lower than the predetermined pressure to collect the carbon dioxide contained in the mixed absorbent and collect the pressure energy contained in the mixed absorbent. Process,
(3) The mixed absorbent that has undergone carbon dioxide recovery under reduced pressure is heated to release and collect the carbon dioxide remaining in the mixed absorbent, and the thermal energy contained in the mixed absorbent is recovered. Process,
A component separation and recovery method for a mixed gas, comprising:

２．前記工程に、さらに
（４）前記工程（１）にて二酸化炭素が分離された混合ガスから圧力エネルギーを回収する工程
を有することを特徴とする前記１に記載の混合ガスの成分分離回収方法。 2. 2. The method for separating and recovering mixed gas components according to 1 above, further comprising: (4) recovering pressure energy from the mixed gas from which carbon dioxide has been separated in the step (1).

３．前記工程に、さらに
（５）前記工程（３）にて二酸化炭素が放出された混合吸収液を、冷却後、前記工程（１）の混合吸収液に供する工程
を有することを特徴とする前記１または２に記載の混合ガスの成分分離回収方法。 3. The step 1 further includes the step of (5) supplying the mixed absorbent from which carbon dioxide has been released in the step (3) to the mixed absorbent in the step (1) after cooling. Or a method for separating and recovering a mixed gas component according to 2;

４．前記工程（１）において混合ガスに対する混合吸収液の比率が、１vol％以上200vol％以下であることを特徴とする前記１ないし３のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 4 . 4. The method for separating and recovering a mixed gas component according to any one of 1 to 3 , wherein the ratio of the mixed absorbent to the mixed gas in the step (1) is 1 vol% or more and 200 vol% or less.

５．前記工程（２）における減圧が20ｋPaG以上300ｋPaG以下であることを特徴とする前記１ないし４のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 5 . Wherein 1 to component separation method for recovering a gas mixture according to any one of 4, wherein the reduced pressure in the step (2) is less than 300kPaG least 20KPaG.

６．前記工程（１）における混合吸収液の温度が10℃以上40℃以下であることを特徴とする前記１ないし５のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 6 . 6. The mixed gas component separation and recovery method according to any one of 1 to 5 , wherein the temperature of the mixed absorbent in the step (1) is 10 ° C. or higher and 40 ° C. or lower.

７．前記物理吸収液がイオン液体であることを特徴とする前記１ないし６のいずれかに記載の混合ガスの精製方法。 7 . 7. The method for purifying a mixed gas according to any one of 1 to 6 , wherein the physical absorption liquid is an ionic liquid.

８．前記工程（３）における混合吸収液の加熱温度が60℃以上120℃以下であることを特徴とする前記１ないし７のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 8 . 8. The method for separating and recovering a mixed gas component according to any one of 1 to 7 , wherein the heating temperature of the mixed absorbent in the step (3) is 60 ° C. or higher and 120 ° C. or lower.

９．前記工程（３）における混合吸収液の加熱に廃熱を用いることを特徴とする前記１ないし８のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 9 . 9. The method for separating and recovering a mixed gas component according to any one of 1 to 8 , wherein waste heat is used for heating the mixed absorbent in the step (3).

１０．前記廃熱が、製鉄所の低品位廃熱であることを特徴とする前記９に記載の混合ガスの成分分離回収方法。 1 0 . 10. The method for separating and recovering mixed gas components as described in 9 above, wherein the waste heat is low-grade waste heat of a steel mill.

１１．前記混合ガスが、製鉄所の副生ガスを含むものであることを特徴とする前記１ないし１０のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 1 1 . The mixed gas, wherein 1 to component separation method for recovering a gas mixture according to any one of 1 0, characterized in that those comprising a by-product gas of steelworks.

１２．前記混合ガスが、火力発電所の排ガスを含むものであることを特徴とする前記１ないし１１のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 1 2 . 12. The method for separating and recovering a mixed gas component according to any one of 1 to 11, wherein the mixed gas contains exhaust gas from a thermal power plant.

１３．二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を分離回収して該混合ガスを精製する装置であって、
前記混合ガスと、１質量％以上７質量％以下の化学吸収液を含み残部が物理吸収液である混合吸収液とを20ｋPaG以上300ｋPaG以下の所定圧力下で混合し、該混合ガス中の二酸化炭素を前記吸収液中に吸収させる吸収塔、
前記二酸化炭素を吸収した混合吸収液を前記所定圧力より低い減圧下に置いて、該混合吸収液に含まれる二酸化炭素を回収する減圧塔、
前記減圧塔での処理を経た吸収液を加熱し、該吸収液中に残存する二酸化炭素を放出させる再生塔、
を有し、
前記減圧塔は、該減圧塔内の吸収液に含まれる圧力エネルギーを回収する動力回収装置をそなえることを特徴とする混合ガスの成分分離回収装置。 1 3 . An apparatus for separating and recovering carbon dioxide from a mixed gas containing carbon dioxide and purifying the mixed gas,
The mixed gas is mixed with a mixed absorbent containing 1% by mass or more and 7% by mass or less of a chemical absorbent and the remainder is a physical absorbent, under a predetermined pressure of 20 kPaG to 300 kPaG , and carbon dioxide in the mixed gas An absorption tower that absorbs in the absorption liquid,
Placing the mixed absorbent that has absorbed carbon dioxide under a reduced pressure lower than the predetermined pressure, and recovering the carbon dioxide contained in the mixed absorbent;
A regeneration tower for heating the absorption liquid that has undergone the treatment in the vacuum tower and releasing carbon dioxide remaining in the absorption liquid;
Have
The mixed gas component separation / recovery device is characterized in that the vacuum tower includes a power recovery device that recovers pressure energy contained in the absorbing liquid in the vacuum tower.

１４．前記吸収塔は、前記混合ガスに所定圧力を付与する圧縮機を有することを特徴とする前記１３に記載の混合ガスの成分分離回収装置。 1 4 . 14. The apparatus for separating and recovering mixed gas components according to 13 above, wherein the absorption tower includes a compressor that applies a predetermined pressure to the mixed gas.

１５．前記再生塔の出側に、該再生塔内の吸収液に含まれる熱エネルギーを回収する熱回収装置をそなえることを特徴とする前記１３または１４に記載の混合ガスの成分分離回収装置。 1 5 . The exit side of the regenerator, component separation and recovery device of a gas mixture according to the 1 3 or 1 4, characterized in that it comprises a heat recovery device for recovering heat energy contained in the absorption liquid regeneration the column.

本発明によれば、吸収液による二酸化炭素の回収効率が格段に高まるとともに、ガス分離に用いたエネルギーの回収をも確実に行うことができるため、混合ガスの成分分離回収が、高いエネルギー効率の下に実現される。   According to the present invention, the carbon dioxide recovery efficiency by the absorption liquid is remarkably increased, and the energy used for gas separation can be reliably recovered, so that the component separation and recovery of the mixed gas is highly energy efficient. Realized below.

本発明の混合ガスの成分分離回収装置の構成を示す図である。It is a figure which shows the structure of the component separation collection | recovery apparatus of the mixed gas of this invention. 本発明の別の混合ガスの成分分離回収装置の構成を示す図である。It is a figure which shows the structure of the component separation collection | recovery apparatus of another mixed gas of this invention. 本発明に従う高炉ガスの成分分離回収の具体例を示す図である。It is a figure which shows the specific example of the component separation collection | recovery of the blast furnace gas according to this invention. 本発明に従う高炉ガスの成分分離回収の具体例を示す図である。It is a figure which shows the specific example of the component separation collection | recovery of the blast furnace gas according to this invention. 高炉ガスの成分分離回収の比較例を示す図である。It is a figure which shows the comparative example of the component separation collection | recovery of blast furnace gas. 高炉ガスの成分分離回収の比較例を示す図である。It is a figure which shows the comparative example of the component separation collection | recovery of blast furnace gas.

次に、本発明の方法について、この方法に直接使用する装置を示す、図１を参照して詳しく説明する。
すなわち、図１において、符号１は、二酸化炭素（CO２）を含む混合ガスＧと、物理吸収液および化学吸収液を混合した混合吸収液Ｌとを供給し、両者を所定圧力下で混合するための吸収塔である。 The method of the present invention will now be described in detail with reference to FIG. 1, which shows an apparatus used directly in this method.
That is, in FIG. 1, reference numeral 1 supplies a mixed gas G containing carbon dioxide (CO 2 ) and a mixed absorbent L obtained by mixing a physical absorbent and a chemical absorbent and mixes them under a predetermined pressure. For the absorption tower.

上記混合ガスＧとしては、二酸化炭素を含むものであれば特に種類は問わないが、例えば、製鉄所の高炉ガスを典型例とする副生ガスや、火力発電所の排ガスなどが対象となる。これら高炉ガスや排ガスが、20〜300kPaGの所定圧力を有している場合は、そのまま前記吸収塔１に導くことが可能である。 The mixed gas G is not particularly limited as long as it contains carbon dioxide. For example, a by-product gas typically represented by a blast furnace gas of a steel mill, an exhaust gas of a thermal power plant, and the like are targeted. When these blast furnace gases and exhaust gases have a predetermined pressure of 20 to 300 kPa G, they can be led to the absorption tower 1 as they are.

一方、混合ガスＧの圧力が所定圧力、具体的には20ｋPaG以上の圧力範囲にない場合は、圧縮機10を介して所定圧力まで昇圧してから、吸収塔１に導く。ここで、20ｋPaG以上とするのは、これ未満の吸収圧力では、物理吸収による二酸化炭素の吸収効率が悪いためである。なお、混合ガスＧの圧力は300kPaG以下とする。なぜなら、混合ガスＧの圧力を大きくすることで、混合ガスＧの昇圧に要する動力および混合吸収液を循環する動力が過大になることを防ぐためである。 On the other hand, when the pressure of the mixed gas G is not within a predetermined pressure range, specifically, a pressure range of 20 kPaG or higher, the pressure is increased to a predetermined pressure via the compressor 10 and then led to the absorption tower 1. Here, the reason why the pressure is 20 kPaG or more is that the absorption efficiency of carbon dioxide by physical absorption is poor at an absorption pressure lower than this. The pressure of the mixed gas G shall be the following 300 kPaG. This is because by increasing the pressure of the mixed gas G, the power required for boosting the mixed gas G and the power for circulating the mixed absorbent are prevented from becoming excessive.

さらに、混合吸収液Ｌの温度は、10℃以上40℃以下とすることが好ましい。なぜなら、混合吸収液の温度は低い程、二酸化炭素の吸収量が増加するが、10℃以下に冷却に要するためには、冷凍機動力が必要となるため、運転費の増加が生じる。また、40℃以上では、二酸化炭素の吸収量が低下し、これも運転費の増加に繋がる。   Furthermore, the temperature of the mixed absorbent L is preferably 10 ° C. or higher and 40 ° C. or lower. This is because, as the temperature of the mixed absorbent is lower, the amount of carbon dioxide absorbed increases. However, in order to cool to 10 ° C. or lower, the refrigeration machine power is required, resulting in an increase in operating costs. Also, at 40 ° C. or higher, the amount of carbon dioxide absorbed decreases, which also leads to an increase in operating costs.

さらにまた、混合ガスＧに対する混合吸収液Ｌの比率は、１vol％以上200vol％以下である。なぜなら、混合ガスＧに対する混合吸収液Ｌの比率が１vol％未満では、二酸化炭素の吸収量が少ないため、回収する二酸化炭素の濃度を高くすることが出来ず、200vol％超では、回収する二酸化炭素の濃度は高くすることが出来るが、混合吸収液Ｌの量が増加するため、混合吸収液Ｌの循環動力が増大し、結果として運転費の増加に繋がる。 Furthermore, the ratio of the mixed absorption liquid L to the mixed gas G is Ru der least 1vol% 200vol% or less. This is because, the ratio is less than 1 vol% of the mixed absorption liquid L to the mixed gas G, the absorption amount of carbon dioxide is small, it is not possible to increase the concentration of carbon dioxide recovered, the 200Vol% super, recovered carbon dioxide However, since the amount of the mixed absorbent L increases, the circulating power of the mixed absorbent L increases, resulting in an increase in operating costs.

上記した条件の下、混合ガスＧを混合吸収液Ｌと接触させて混合ガスＧ中の二酸化炭素を吸収液Ｌ中に確実に吸収させる（工程（１））。
ここで、混合吸収液Ｌは、１質量％以上７質量％以下の化学吸収液を含み、残部が物理吸収液であることが好ましい。すなわち、化学吸収液を１質量％以上としたのは、化学吸収液が１質量％以下では、化学吸収液が吸収する二酸化炭素が少ないため、化学吸収液からの二酸化炭素放出のための再生工程の増設費用、運転費の増加を補うことが出来ないためである。一方、７質量％以下としたのは、化学吸収液が吸収した二酸化炭素を放出するための再生エネルギーが過大となるのを防ぐためである。 Under the above-described conditions, the mixed gas G is brought into contact with the mixed absorbent L to reliably absorb the carbon dioxide in the mixed gas G into the absorbent L (step (1)).
Here, the mixed absorbent L contains a chemical absorbent of 1% by mass or more and 7% by mass or less, and the remainder is preferably a physical absorbent. That is, the reason why the chemical absorption liquid is 1% by mass or more is that when the chemical absorption liquid is 1% by mass or less, the chemical absorption liquid absorbs a small amount of carbon dioxide. This is because it is not possible to compensate for the increase in the cost of expansion and operation. On the other hand, the reason why the amount is set to 7% by mass or less is to prevent excessive regeneration energy for releasing carbon dioxide absorbed by the chemical absorption liquid.

また、混合吸収液Ｌを構成する物理吸収液および化学吸収液は、その種類を特に限定する必要はないが、以下に示すものが有利に適合する。
すなわち、物理吸収液は、高圧下にて物理的に二酸化炭素を吸収させ、その後減圧して二酸化炭素を放散させることにより回収する機能を有し、具体的には、メタノール（レクチゾール法）、N−メチルピロリドン、ポリエチレングリコールジメチルエーテル、オリゴエチレングリコールメチルイソプロピルエーテル、プロピレンカーボネートなどがある。
また、化学吸収液は、二酸化炭素を化学反応によって吸収させ、その吸収液を加熱することにより二酸化炭素を放出させて回収する機能を有し、具体的には、モノエタノールアミン（ＭＥＡ）、ジエタノールアミン（ＤＥＡ）、トリエタノールアミン（ＴＥＡ）、ジイソプロパノールアミン（ＤＩＰＡ）、メチルジエタノールアミン（ＭＤＥＡ）などのアミンの水溶液またはその混合物や、アミノ酸系の水溶液などがある。 Moreover, the physical absorption liquid and the chemical absorption liquid constituting the mixed absorption liquid L need not be specifically limited, but the following are advantageously adapted.
That is, the physical absorption liquid has a function of physically absorbing carbon dioxide under a high pressure and then recovering it by reducing the pressure and releasing the carbon dioxide. Specifically, methanol (lectizol method), N -Methyl pyrrolidone, polyethylene glycol dimethyl ether, oligoethylene glycol methyl isopropyl ether, propylene carbonate and the like.
Further, the chemical absorption liquid has a function of absorbing carbon dioxide by a chemical reaction and releasing and recovering carbon dioxide by heating the absorption liquid. Specifically, monoethanolamine (MEA), diethanolamine Examples thereof include an aqueous solution of an amine such as (DEA), triethanolamine (TEA), diisopropanolamine (DIPA), and methyldiethanolamine (MDEA) or a mixture thereof, and an amino acid-based aqueous solution.

吸収塔１において、二酸化炭素を吸収した混合吸収液Ｌ１は、減圧塔２に導かれる。この減圧塔２の内部は、前記所定圧力より低い減圧下に調整してあり、混合吸収液Ｌ１に含まれる二酸化炭素を放出させて回収する（工程（２））。この操作は、気液分離器20にて行う。
すなわち、混合吸収液Ｌ１が減圧下に置かれると、高圧化で吸収された二酸化炭素の内、減圧された圧力に応じた吸収量以上の二酸化炭素は放出される。これは、二酸化炭素が溶解により混合吸収液に吸収される量は、圧力に応じて定まっており、圧力が高い程、二酸化炭素の吸収量が増加するためである。 In the absorption tower 1, the mixed absorbent L <b> 1 that has absorbed carbon dioxide is guided to the decompression tower 2. The inside of the vacuum tower 2 is adjusted to a pressure lower than the predetermined pressure, and the carbon dioxide contained in the mixed absorbent L1 is released and recovered (step (2)). This operation is performed by the gas-liquid separator 20.
That is, when the mixed absorbent L1 is placed under reduced pressure, carbon dioxide that is absorbed in excess of the amount of carbon dioxide absorbed by the increased pressure is released. This is because the amount of carbon dioxide absorbed in the mixed absorbent by dissolution is determined according to the pressure, and the higher the pressure, the greater the amount of carbon dioxide absorbed.

その際、減圧塔２における圧力が20ｋPaG以上300ｋPaG以下であることが好ましい。なぜなら、減圧塔における圧力が低い程、混合吸収液量から放出される二酸化炭素の量は増加するため、吸収塔での吸収圧力を全て減圧することが望ましい。そのため、減圧塔における圧力は吸収塔での圧力と同等である20kPaG以上300kPaG以下であることが望ましい。   In that case, it is preferable that the pressure in the decompression tower 2 is 20 kPaG or more and 300 kPaG or less. This is because, as the pressure in the vacuum tower is lower, the amount of carbon dioxide released from the mixed absorbent is increased, so it is desirable to reduce all the absorption pressure in the absorption tower. Therefore, the pressure in the decompression tower is desirably 20 kPaG or more and 300 kPaG or less, which is equivalent to the pressure in the absorption tower.

ここで、減圧塔２は、該減圧塔２内の混合吸収液Ｌ１に含まれる圧力エネルギーを回収する動力回収装置21をそなえ、混合吸収液Ｌ１に含まれる圧力エネルギーを確実に回収することが肝要である。
すなわち、混合吸収液Ｌ１は、上記した吸収塔１において所定圧力に保持されたまま減圧塔２に導かれて減圧されることから、減圧塔２の内外での差圧分をエネルギーとして回収することが可能であり、例えばハイドロリックタービンを動力回収装置21として介在させることによって、エネルギーの回収を確実に行うことができる。
ちなみに、ここで回収したエネルギーは、混合吸収液を循環するポンプ動力、混合ガスＧを昇圧する圧縮機10の動力に供することができる。 Here, it is important that the decompression tower 2 has a power recovery device 21 that recovers the pressure energy contained in the mixed absorbent L1 in the decompression tower 2 and reliably collects the pressure energy contained in the mixed absorbent L1. It is.
That is, the mixed absorbent L1 is guided to the decompression tower 2 while being held at a predetermined pressure in the above-described absorption tower 1, and is decompressed, so that the differential pressure inside and outside the decompression tower 2 is recovered as energy. For example, by interposing a hydraulic turbine as the power recovery device 21, it is possible to reliably recover energy.
Incidentally, the energy recovered here can be used for pump power for circulating the mixed absorbent and power for the compressor 10 for boosting the mixed gas G.

次いで、減圧塔２において、減圧下での二酸化炭素回収を経た混合吸収液Ｌ２は、例えばポンプＰを介して、再生塔３に導かれる。この再生塔３において、例えば混合吸収液Ｌ２を蒸気などの加熱源30により加熱し、該混合吸収液Ｌ２中に残存する二酸化炭素を放出させて回収する（工程（３））。
すなわち、混合吸収液Ｌ２が加熱されると、化学吸収液に吸収された二酸化炭素が放出される。ここで、減圧塔２では物理吸収により二酸化炭素が放出され、化学吸収により吸収された二酸化炭素は、混合吸収液に残されており、この二酸化炭素が全て再生塔３にて放出されることとなる。 Next, the mixed absorbent L2 that has undergone carbon dioxide recovery under reduced pressure in the decompression tower 2 is guided to the regeneration tower 3 via a pump P, for example. In the regeneration tower 3, for example, the mixed absorbent L2 is heated by a heating source 30 such as steam, and the carbon dioxide remaining in the mixed absorbent L2 is released and recovered (step (3)).
That is, when the mixed absorbent L2 is heated, carbon dioxide absorbed in the chemical absorbent is released. Here, in the decompression tower 2, carbon dioxide is released by physical absorption, and the carbon dioxide absorbed by chemical absorption remains in the mixed absorbent, and all of this carbon dioxide is released in the regeneration tower 3. Become.

その際、再生塔３における温度が60℃以上120℃以下であることが好ましい。なぜなら、化学吸収液の再生には、高温の熱源が望ましい。一方、高温の熱源を利用することにより、化学吸収液の再生に要するエネルギーが増大し、化学吸収法での大きな欠点となっている。そのため、本技術では、通常の化学吸収法では、利用することの出来ない低質な廃熱を利用することを特徴としており、60℃から120℃の低質な廃熱を、より好ましくは、60℃から80℃の低質な廃熱を利用可能であることを特徴としている。   At that time, the temperature in the regeneration tower 3 is preferably 60 ° C. or higher and 120 ° C. or lower. This is because a high-temperature heat source is desirable for regeneration of the chemical absorbent. On the other hand, the use of a high-temperature heat source increases the energy required for regeneration of the chemical absorption solution, which is a major drawback in the chemical absorption method. Therefore, this technology is characterized by the use of low-quality waste heat that cannot be used in ordinary chemical absorption methods, and low-quality waste heat of 60 ° C to 120 ° C, more preferably 60 ° C. It is characterized by being able to use low-quality waste heat of 80 ℃ to 80 ℃.

上記の再生塔３において二酸化炭素が放出された混合吸収液Ｌ３は、廃棄することも可能であるが、好ましくは、冷却後、前記工程（１）の混合吸収液Ｌとして循環供給する（工程（５））ことが好ましい。   The mixed absorbent L3 from which carbon dioxide has been released in the regeneration tower 3 can be discarded. Preferably, after cooling, the mixed absorbent L3 is circulated and supplied as the mixed absorbent L in the step (1) (step ( 5)) is preferred.

さらに、（４）前記工程（１）にて二酸化炭素が分離された後の精製ガスＧ１は、図１に示すように、膨張タービンなどの動力回収装置11を介して、所定圧力下で有する圧力エネルギーを回収する（工程（４））ことが好ましい。その後、精製ガスＧ１は再利用することになる。   Further, (4) the purified gas G1 from which carbon dioxide has been separated in the step (1) is, as shown in FIG. 1, a pressure that has a predetermined pressure via a power recovery device 11 such as an expansion turbine. It is preferable to recover energy (step (4)). Thereafter, the purified gas G1 is reused.

前記工程（３）における混合吸収液の加熱に廃熱、とりわけ製鉄所の低品位廃熱を用いることが好ましい。
ここに、廃熱とは、加熱、その他プロセスで使用された後の熱媒体が有する熱をいう。この廃熱は、その温度レベルにより特徴付けることができる。つまり、廃熱の内、温度レベルが低いものは利用できる箇所が限定され、利用されることなく廃棄されることが少なくない。その様に利用価値の低い廃熱を低品位廃熱と呼ぶ。尚、温度としては、200℃以下の廃熱を低品位廃熱と呼ぶ場合もあるが、製鉄所では、200℃以下の廃熱も有効利用されており、製鉄所の場合は100℃以下の廃熱を低品位廃熱と呼ぶこととする。 It is preferable to use waste heat, particularly low-grade waste heat from an ironworks, for heating the mixed absorbent in the step (3).
Here, the waste heat refers to the heat of the heat medium after being used in heating or other processes. This waste heat can be characterized by its temperature level. That is, in the waste heat, those having a low temperature level are limited in the places where they can be used, and are often discarded without being used. Such waste heat with low utility value is called low-grade waste heat. As for the temperature, waste heat of 200 ° C or less is sometimes called low-grade waste heat, but in steelworks, waste heat of 200 ° C or less is also effectively used, and in the case of steelworks, it is less than 100 ° C. Waste heat will be called low-grade waste heat.

また、図２に示すように、前記再生塔３の出側に、熱交換器などの熱回収装置31を追加配備し、この再生塔３内の混合吸収液Ｌ２に含まれる熱エネルギーを、熱回収装置31にて回収すると同時に、混合吸収液の冷却をはかることも可能である。
ここで、熱回収装置31は、加熱された混合吸収液を高温側流体、水その他の媒体を低温側流体として熱量を交換する熱交換器を用いればよく、具体的には、プレート式熱交換器、二重管式熱交換器、シェル＆チューブ式熱交換器を用いることが出来る。 In addition, as shown in FIG. 2, a heat recovery device 31 such as a heat exchanger is additionally provided on the exit side of the regeneration tower 3, and the heat energy contained in the mixed absorbent L2 in the regeneration tower 3 is converted into heat. Simultaneously with the recovery by the recovery device 31, it is possible to cool the mixed absorbent.
Here, the heat recovery device 31 may use a heat exchanger for exchanging the amount of heat using the heated mixed absorption liquid as a high-temperature side fluid and water or other medium as a low-temperature side fluid. , Double tube heat exchanger, shell & tube heat exchanger can be used.

図１および図２に示した成分分離回収装置を用いて、高炉ガスからの二酸化炭素の分離回収を行った。その際の操業条件を、図３（発明例１）および図４（発明例２）にそれぞれ示す。ここで、使用した混合吸収液の組成、二酸化炭素および各ガス成分分離回収におけるコストは、下記の通りである。
なお、設備費は、設備投資額に対する1年間の経費を22%とし、設備規模に対するスケールアップファクターは, 化学プラントにおける一般的な値である0.7乗則を用いた。運転費については、電力単価を7円／kWhとして算出した。 Separation and recovery of carbon dioxide from blast furnace gas was performed using the component separation and recovery apparatus shown in FIGS. The operating conditions at that time are shown in FIG. 3 (Invention Example 1) and FIG. 4 (Invention Example 2), respectively. Here, the composition of the mixed absorbent used, the carbon dioxide, and the cost for separating and recovering each gas component are as follows.
The equipment cost was 22% of the annual investment cost, and the scale-up factor for the equipment scale was the 0.7 power law, which is a typical value for chemical plants. The operating cost was calculated assuming that the unit price of electricity was 7 yen / kWh.

記
［発明例１］
・混合吸収液組成 ジグライム（物理吸収液）：９３質量％
モノエタノールアミン（化学吸収液）：７質量％
・高炉ガスに対する混合吸収液の比率：20Vol％
・CO２回収率：99％
・分離コスト：2,000円／ｔ−CO２
内訳 設備費：800円／ｔ−CO２
運転費：1,200円／ｔ−CO２
［発明例２］
・混合吸収液組成 ジグライム（物理吸収液）：９３質量％
モノエタノールアミン（化学吸収液）：７質量％
・高炉ガスに対する混合吸収液の比率：20Vol％
・CO２回収率：99％
・分離コスト：2,000円／ｔ−CO２
内訳 設備費：1,000円／ｔ−CO２
運転費：1,000円／ｔ−CO２ [Invention Example 1]
-Mixed absorbent composition diglyme (physical absorbent): 93% by mass
Monoethanolamine (chemical absorption liquid): 7% by mass
-Ratio of mixed absorbent to blast furnace gas: 20Vol%
・ CO 2 recovery rate: 99%
・ Separation cost: 2,000 yen / t-CO 2
Breakdown Equipment costs: 800 yen / t-CO 2
Operating cost: 1,200 yen / t-CO 2
[Invention Example 2]
-Mixed absorbent composition diglyme (physical absorbent): 93% by mass
Monoethanolamine (chemical absorption liquid): 7% by mass
-Ratio of mixed absorbent to blast furnace gas: 20Vol%
・ CO 2 recovery rate: 99%
・ Separation cost: 2,000 yen / t-CO 2
Breakdown Equipment costs: 1,000 yen / t-CO 2
Operating cost: 1,000 yen / t-CO 2

また、比較として、図５（比較例１）および図６（比較例２）にそれぞれ示す成分分離回収装置を用いて、高炉ガスからの二酸化炭素の分離回収を行った。その際の操業条件を、図５および図６にそれぞれ示す。ここで、使用した吸収液の種類、二酸化炭素およびエネルギーの回収率および各ガス成分分離回収におけるコストは、下記の通りである。
記
［比較例１］
・物理吸収液：イオン液体（１-ｎ‐ブチル‐３‐メチルイミダゾリウム ビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド；[BMIN]Tf2N）
・高炉ガスに対する物理吸収液の比率：50Vol％
・CO２回収率：50％
・分離コスト：2,400円／ｔ−CO２
内訳 設備費：900円／ｔ−CO２
運転費：1,500円／ｔ−CO２
［比較例２］
・化学吸収液：モノエタノールアミン
・高炉ガスに対する化学吸収液の比率：５Vol％
・CO２回収率：90％
・分離コスト：6,400円／ｔ−CO２
内訳 設備費：2,300円／ｔ−CO２
運転費：4,100円／ｔ−CO２ For comparison, carbon dioxide was separated and recovered from blast furnace gas using the component separation and recovery apparatus shown in FIG. 5 (Comparative Example 1) and FIG. 6 (Comparative Example 2), respectively. The operating conditions at that time are shown in FIGS. 5 and 6, respectively. Here, the type of absorbing liquid used, the recovery rate of carbon dioxide and energy, and the cost for separating and recovering each gas component are as follows.
[Comparative Example 1]
・ Physical absorption liquid: ionic liquid (1-n-butyl-3-methylimidazolium bis (trifluoromethylsulfonyl) imide; [BMIN] Tf2N)
-Ratio of physical absorption liquid to blast furnace gas: 50Vol%
・ CO 2 recovery rate: 50%
・ Separation cost: 2,400 yen / t-CO 2
Breakdown Equipment costs: 900 yen / t-CO 2
Operating cost: 1,500 yen / t-CO 2
[Comparative Example 2]
・ Chemical absorption liquid: Monoethanolamine ・ Ratio of chemical absorption liquid to blast furnace gas: 5Vol%
・ CO 2 recovery rate: 90%
・ Separation cost: 6,400 yen / t-CO 2
Breakdown Equipment costs: 2,300 yen / t-CO 2
Operating cost: 4,100 yen / t-CO 2

以上の実施例は高炉ガスを対象としているが、本発明は、その他にも、火力発電所の排ガスにおける二酸化炭素の分離回収や、天然ガス生産井戸での二酸化炭素の分離回収などに適している。   Although the above embodiments are directed to blast furnace gas, the present invention is also suitable for the separation and recovery of carbon dioxide in the exhaust gas of a thermal power plant or the separation and recovery of carbon dioxide in a natural gas production well. .

１ 吸収塔
２ 減圧塔
３ 再生塔
10 圧縮機
11、21 動力回収装置
31 熱回収装置
Ｇ 混合ガス
Ｌ、Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３ 混合吸収液
Ｐ ポンプ 1 Absorption tower 2 Decompression tower 3 Regeneration tower
10 Compressor
11, 21 Power recovery device
31 Heat recovery device G Mixed gas L, L1, L2, L3 Mixed absorbent P Pump

Claims (15)

二酸化炭素を含む混合ガスから該二酸化炭素を分離回収する方法において、
（１）20ｋPaG以上300ｋPaG以下の所定圧力下において、前記混合ガスを、１質量％以上７質量％以下の化学吸収液を含み残部が物理吸収液である、混合吸収液に接触させて前記混合ガス中の二酸化炭素を前記混合吸収液中に吸収させる工程、
（２）前記二酸化炭素を吸収した混合吸収液を前記所定圧力より低い減圧下に置いて、該混合吸収液に含まれる二酸化炭素を回収すると共に、該混合吸収液に含まれる圧力エネルギーを回収する工程、
（３）前記減圧下での二酸化炭素回収を経た混合吸収液を加熱し、該混合吸収液中に残存する二酸化炭素を放出させて回収すると共に、該混合吸収液に含まれる熱エネルギーを回収する工程、
を含むことを特徴とする混合ガスの成分分離回収方法。 In a method for separating and recovering carbon dioxide from a mixed gas containing carbon dioxide,
(1) The mixed gas is brought into contact with a mixed absorbent containing a chemical absorbent containing 1% by mass to 7% by mass with the remainder being a physical absorbent under a predetermined pressure of 20 kPaG to 300 kPaG. Absorbing carbon dioxide therein into the mixed absorbent,
(2) The mixed absorbent that has absorbed the carbon dioxide is placed under a reduced pressure lower than the predetermined pressure to collect the carbon dioxide contained in the mixed absorbent and collect the pressure energy contained in the mixed absorbent. Process,
(3) The mixed absorbent that has undergone carbon dioxide recovery under reduced pressure is heated to release and collect the carbon dioxide remaining in the mixed absorbent, and the thermal energy contained in the mixed absorbent is recovered. Process,
A component separation and recovery method for a mixed gas, comprising: 前記工程に、さらに
（４）前記工程（１）にて二酸化炭素が分離された混合ガスから圧力エネルギーを回収する工程
を有することを特徴とする請求項１に記載の混合ガスの成分分離回収方法。 The method for separating and recovering mixed gas components according to claim 1, further comprising: (4) recovering pressure energy from the mixed gas from which carbon dioxide has been separated in the step (1). . 前記工程に、さらに
（５）前記工程（３）にて二酸化炭素が放出された混合吸収液を、冷却後、前記工程（１）の混合吸収液に供する工程
を有することを特徴とする請求項１または２に記載の混合ガスの成分分離回収方法。 The step further includes (5) supplying the mixed absorbent from which carbon dioxide has been released in the step (3) to the mixed absorbent in the step (1) after cooling. 3. A method for separating and recovering mixed gas components according to 1 or 2. 前記工程（１）において混合ガスに対する混合吸収液の比率が、１vol％以上200vol％以下であることを特徴とする請求項１、２または３のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 The method for separating and recovering a mixed gas component according to any one of claims 1, 2, and 3, wherein the ratio of the mixed absorbent to the mixed gas in the step (1) is 1 vol% or more and 200 vol% or less . 前記工程（２）における減圧が20ｋPaG以上300ｋPaG以下であることを特徴とする請求項１ないし４のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 Component separation method for recovering a gas mixture according to any one of claims 1 to 4, wherein the step (2) to your Keru vacuum is below 300kPaG least 20KPaG. 前記工程（１）における混合吸収液の温度が10℃以上40℃以下であることを特徴とする請求項１ないし５のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 The mixed gas component separation and recovery method according to any one of claims 1 to 5, wherein the temperature of the mixed absorbent in the step (1) is 10 ° C or higher and 40 ° C or lower . 前記物理吸収液がイオン液体であることを特徴とする請求項１ないし６のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 The method for separating and recovering a component of a mixed gas according to any one of claims 1 to 6, wherein the physical absorption liquid is an ionic liquid . 前記工程（３）における混合吸収液の加熱温度が60℃以上120℃以下であることを特徴とする請求項１ないし７のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 The method for separating and recovering a mixed gas component according to any one of claims 1 to 7, wherein the heating temperature of the mixed absorbent in the step ( 3 ) is 60 ° C or higher and 120 ° C or lower . 前記工程（３）における混合吸収液の加熱に廃熱を用いることを特徴とする請求項１ないし８のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 Component separation method for recovering a gas mixture according to any one of claims 1 to 8, characterized in Rukoto using waste heat to heat the mixture absorption liquid in the step (3). 前記廃熱が、製鉄所の低品位廃熱であることを特徴とする請求項９に記載の混合ガスの成分分離回収方法。 The method for separating and recovering mixed gas components according to claim 9, wherein the waste heat is low-grade waste heat of a steel mill . 前記混合ガスが、製鉄所の副生ガスを含むものであることを特徴とする請求項１ないし１０のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 The method of separating and recovering a component of a mixed gas according to any one of claims 1 to 10, wherein the mixed gas contains a by-product gas of an ironworks . 前記混合ガスが、火力発電所の排ガスを含むものであることを特徴とする請求項１ないし１０のいずれかに記載の混合ガスの成分分離回収方法。 The method for separating and collecting components of a mixed gas according to any one of claims 1 to 10, wherein the mixed gas contains exhaust gas from a thermal power plant . 二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を分離回収する装置であって、
前記混合ガスと、１質量％以上７質量％以下の化学吸収液を含み残部が物理吸収液である混合吸収液とを20ｋPaG以上300ｋPaG以下の所定圧力下で混合し、該混合ガス中の二酸化炭素を前記吸収液中に吸収させる吸収塔、
前記二酸化炭素を吸収した混合吸収液を前記所定圧力より低い減圧下に置いて、該混合吸収液に含まれる二酸化炭素を回収する減圧塔、
前記減圧塔での処理を経た吸収液を加熱し、該吸収液中に残存する二酸化炭素を放出させる再生塔、
を有し、
前記減圧塔は、該減圧塔内の吸収液に含まれる圧力エネルギーを回収する動力回収装置をそなえることを特徴とする混合ガスの成分分離回収装置。 An apparatus for separating and recovering carbon dioxide from a mixed gas containing carbon dioxide,
The mixed gas and a mixed absorbent containing 1% by mass to 7% by mass of a chemical absorbent and the remainder being a physical absorbent are mixed under a predetermined pressure of 20 kPaG to 300 kPaG, and carbon dioxide in the mixed gas An absorption tower that absorbs in the absorption liquid,
Placing the mixed absorbent that has absorbed carbon dioxide under a reduced pressure lower than the predetermined pressure, and recovering the carbon dioxide contained in the mixed absorbent;
A regeneration tower for heating the absorption liquid that has undergone the treatment in the vacuum tower and releasing carbon dioxide remaining in the absorption liquid;
Have
The mixed gas component separation / recovery device is characterized in that the vacuum tower includes a power recovery device that recovers pressure energy contained in the absorbing liquid in the vacuum tower . 前記吸収塔は、前記混合ガスに所定圧力を付与する圧縮機を有することを特徴とする請求項１３に記載の混合ガスの成分分離回収装置。 The mixed gas component separation and recovery device according to claim 13, wherein the absorption tower includes a compressor that applies a predetermined pressure to the mixed gas. 前記再生塔の出側に、該再生塔内の吸収液に含まれる熱エネルギーを回収する熱回収装置をそなえることを特徴とする請求項１３または１４に記載の混合ガスの成分分離回収装置。 The exit side of the regenerator, component separation and recovery device of a gas mixture of claim 13 or 14, characterized in Rukoto equipped with a heat recovery device for recovering heat energy contained in the absorption liquid regeneration the column.
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