JP5428602B2 - Fuel cell system - Google Patents

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Description

本発明は、例えば燃料電池車に搭載される燃料電池として用いられ、燃料電池で生成する水を利用して水素を発生させ、その水素を燃料電池へ供給して電力を補うことができる燃料電池システムに関する。   The present invention is used, for example, as a fuel cell mounted on a fuel cell vehicle, and generates hydrogen using water generated by the fuel cell and supplies the hydrogen to the fuel cell to supplement power. About the system.

従来の燃料電池車においては、車両に搭載されている水素ボンベ中の水素、水素吸蔵合金に吸蔵されている水素、改質燃料による改質装置で得られる水素などを使用してしまうと走行ができなくなることから、走行距離には限界がある。一方、車両に搭載できる水素量は車両スペース、圧縮圧力などの限界があり、増加させることは困難である。ここで、燃料電池においては水素と酸素とが反応し、水（水蒸気）を生成すると同時に、電力を発生するようになっている。   In a conventional fuel cell vehicle, if hydrogen in a hydrogen cylinder mounted on the vehicle, hydrogen stored in a hydrogen storage alloy, hydrogen obtained by a reformer using reformed fuel, or the like is used, the vehicle travels. Since it can not be done, there is a limit to the distance traveled. On the other hand, the amount of hydrogen that can be mounted on a vehicle is limited by vehicle space, compression pressure, and the like, and is difficult to increase. Here, in the fuel cell, hydrogen and oxygen react to generate water (water vapor) and at the same time generate electric power.

そこで、燃料電池で生成した水蒸気を水素ガス発生器へ帰還させる発電システムが提案されている（特許文献１を参照）。すなわち、この発電システムでは、水蒸気発生器と、該水蒸気発生器に接続され水蒸気と反応して水素ガスを発生する実質的に液体でない物質を含む水素ガス発生器と、該水素ガス発生器に接続される燃料電池とを備えている。そして、燃料電池から水蒸気発生器に残留水蒸気及び水素ガスを誘導する帰還路が設けられている。   Therefore, a power generation system that returns water vapor generated in the fuel cell to a hydrogen gas generator has been proposed (see Patent Document 1). That is, in this power generation system, a steam generator, a hydrogen gas generator that is connected to the steam generator and reacts with the steam to generate hydrogen gas and contains a substantially non-liquid substance, and the hydrogen gas generator The fuel cell is provided. A return path for guiding residual water vapor and hydrogen gas from the fuel cell to the water vapor generator is provided.

特表２００６−５２０９９６号公報（第２頁、第８頁及び図１）JP-T-2006-520996 (2nd page, 8th page and FIG. 1)

特許文献１に記載されている発電システムにおいては、水蒸気発生器で水から水蒸気を発生させ、水素ガス発生器で水蒸気と実質的に液体でない反応材とを反応させて水素を発生させるようになっている。この場合、水を水蒸気の状態で反応させるため、単位体積当たりの反応量が少なく、水素の発生量が少量である。特に、車両の場合には発電システムを搭載するスペースが限られていることから、反応原料が気体であるときには十分な反応量が得られず、その結果水素の発生量が不足し、発電システムの稼動時間が大きく制限されるため、車両走行距離にも制限があった。   In the power generation system described in Patent Document 1, water vapor is generated from water by a water vapor generator, and hydrogen is generated by reacting water vapor with a reaction material that is not substantially liquid by a hydrogen gas generator. ing. In this case, since water is reacted in the state of water vapor, the reaction amount per unit volume is small, and the amount of hydrogen generated is small. In particular, in the case of a vehicle, the space for mounting the power generation system is limited. Therefore, when the reaction raw material is a gas, a sufficient reaction amount cannot be obtained, resulting in a shortage of hydrogen generation. Since the operation time is greatly limited, the vehicle travel distance is also limited.

そこで、本発明の目的とするところは、水素ガス量を増大させることができるとともに、燃料電池の稼動時間を延長させることができ、特に車両の走行距離を延ばすことができる燃料電池システムを提供することにある。   Accordingly, an object of the present invention is to provide a fuel cell system capable of increasing the amount of hydrogen gas and extending the operating time of the fuel cell, and in particular, extending the travel distance of the vehicle. There is.

上記目的を達成するために、請求項１に記載の発明の燃料電池システムは、水素ガスと酸素含有ガスとを反応させて水を生成させるとともに、電力を発生させる燃料電池を備えた燃料電池システムにおいて、前記燃料電池で生成した気液混合物を気液分離器で気液分離して液体の水を分離し、分離した液体の水を水素ガス発生装置で固体反応材と接触させて水素ガスを発生させ、発生した水素ガスを燃料電池に供給するように構成し、前記水素ガスを供給する電極側で生成した気液混合物から第１の気液分離器で液体の水を分離するとともに、前記酸素含有ガスを供給する電極側で生成した気液混合物から第２の気液分離器で液体の水を分離し、前記第１の気液分離器で分離した液体の水を第１の水素ガス発生装置で固体反応材と接触させて水素ガスを発生させるとともに、前記第２の気液分離器で分離した液体の水を第２の水素ガス発生装置で固体反応材と接触させて水素ガスを発生させるように構成したことを特徴とする。 In order to achieve the above object, a fuel cell system according to claim 1 is a fuel cell system including a fuel cell that generates hydrogen by reacting hydrogen gas with an oxygen-containing gas to generate water. In the above, the gas-liquid mixture generated in the fuel cell is gas-liquid separated by a gas-liquid separator to separate liquid water, and the separated liquid water is brought into contact with a solid reactant in a hydrogen gas generator to generate hydrogen gas. The generated hydrogen gas is supplied to the fuel cell, and liquid water is separated from the gas-liquid mixture generated on the electrode side for supplying the hydrogen gas by a first gas-liquid separator, and Liquid water is separated from the gas-liquid mixture produced on the electrode side supplying the oxygen-containing gas by the second gas-liquid separator, and the liquid water separated by the first gas-liquid separator is converted to the first hydrogen gas. In contact with the solid reactant in the generator And characterized in that in conjunction with generating the hydrogen gas and the water separated liquid in the second gas-liquid separator in contact with the solid reaction material in the second hydrogen gas generator configured to generate hydrogen gas To do.

請求項２に記載の発明の燃料電池システムは、請求項１に係る発明において、前記発生した水素ガスを水素選択分離膜で濾過するように構成したことを特徴とする。 The fuel cell system of the invention described in claim 2 is the invention according to claim 1, characterized by being configured the generated hydrogen gas to filter a hydrogen selective separation membrane.

請求項３に記載の発明の燃料電池システムは、請求項１又は請求項２に係る発明において、前記固体反応材は水素化ホウ素ナトリウム（ＮａＢＨ４）であることを特徴とする。 A fuel cell system according to a third aspect of the present invention is the fuel cell system according to the first or second aspect , wherein the solid reaction material is sodium borohydride (NaBH 4 ).

請求項４に記載の発明の燃料電池システムは、請求項１から請求項３のいずれか１項に係る発明において、前記燃料電池は車両駆動用又は車両に搭載されるバッテリー充電用として用いられることを特徴とする。 A fuel cell system according to a fourth aspect of the present invention is the fuel cell system according to any one of the first to third aspects, wherein the fuel cell is used for driving a vehicle or charging a battery mounted on a vehicle. It is characterized by.

本発明によれば、次のような効果を発揮することができる。
本発明の燃料電池システムにおいては、燃料電池で生成した気液混合物から液体の水を分離し、分離された水に対して水と反応して水素ガスを発生する固体反応材を接触させ、発生した水素ガスを燃料電池に供給するように構成されている。このように、常温で液体の水を生成させ、その水を水素化ホウ素ナトリウム（ＮａＢＨ４）等の固体反応材と接触させて反応させることから、従来のように水蒸気を固体反応材と反応させる場合に比べて水の反応量を格段に向上させることができる。 According to the present invention, the following effects can be exhibited.
In the fuel cell system of the present invention, liquid water is separated from the gas-liquid mixture generated by the fuel cell, and the separated water is brought into contact with a solid reactant that reacts with water to generate hydrogen gas. The configured hydrogen gas is supplied to the fuel cell. In this way, liquid water is generated at room temperature, and the water is brought into contact with a solid reaction material such as sodium borohydride (NaBH 4 ) to react, so that water vapor is reacted with the solid reaction material as in the past. Compared with the case, the reaction amount of water can be remarkably improved.

従って、本発明の燃料電池システムでは、水素ガス量を増大させることができるとともに、燃料電池の稼動時間を十分に延長させることができ、特に車両の走行距離を延ばすことができる。   Therefore, in the fuel cell system of the present invention, the amount of hydrogen gas can be increased, the operating time of the fuel cell can be sufficiently extended, and in particular, the travel distance of the vehicle can be extended.

第１実施形態における燃料電池システムを模式的に示す説明図。Explanatory drawing which shows typically the fuel cell system in 1st Embodiment. 第２実施形態における燃料電池システムを模式的に示す説明図。Explanatory drawing which shows typically the fuel cell system in 2nd Embodiment. 第３実施形態における燃料電池システムを模式的に示す説明図。Explanatory drawing which shows typically the fuel cell system in 3rd Embodiment.

以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
〔第１実施形態〕
図１は燃料電池システム１０を模式的に示す説明図であり、燃料電池１１は単電池で示されている。この図１に示すように、燃料電池１１には水素ボンベ、水素吸蔵合金、水素改質機等の水素供給源１２から水素ガスを導入するための水素ガス導入管１３が水素極側セル１４に接続されるとともに、大気中からポンプ１５により酸素含有ガスとしての空気を導入するための空気導入管１６が空気極側セル１７に接続されている。なお、水素極はアノードであり、空気極はカソードである。前記水素供給源１２から供給される水素は、通常９９．９９９％以上の純度を有している。前記水素極側セル１４と空気極側セル１７とは、スルホン酸基を有するフッ素系ポリマー等の固体電解質膜１８で区画されている。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail.
[First Embodiment]
FIG. 1 is an explanatory view schematically showing a fuel cell system 10, and the fuel cell 11 is shown as a single cell. As shown in FIG. 1, the fuel cell 11 includes a hydrogen gas introduction pipe 13 for introducing hydrogen gas from a hydrogen supply source 12 such as a hydrogen cylinder, a hydrogen storage alloy, a hydrogen reformer, etc. In addition to being connected, an air introduction pipe 16 for introducing air as an oxygen-containing gas from the atmosphere by a pump 15 is connected to the air electrode side cell 17. The hydrogen electrode is an anode, and the air electrode is a cathode. Hydrogen supplied from the hydrogen supply source 12 usually has a purity of 99.999% or more. The hydrogen electrode side cell 14 and the air electrode side cell 17 are partitioned by a solid electrolyte membrane 18 such as a fluorine-based polymer having a sulfonic acid group.

燃料電池１１においては、水素（Ｈ２）と空気中の酸素（Ｏ２）が反応して水（Ｈ２Ｏ）を生成すると同時に、電力を発生できるように構成されている。すなわち、水素極側セル１４内の図示しない水素極では次の反応式（１）に示す酸化反応により水素から水素イオンが生成し、電子が放出される。 In the fuel cell 11, hydrogen (H 2 ) and oxygen (O 2 ) in the air react to generate water (H 2 O), and at the same time, can generate electric power. That is, at a hydrogen electrode (not shown) in the hydrogen electrode side cell 14, hydrogen ions are generated from hydrogen by an oxidation reaction shown in the following reaction formula (1), and electrons are released.

Ｈ２ → ２Ｈ＋＋２ｅ ・・・（１）
一方、空気極側セル１７内の図示しない空気極では酸素と固体電解質膜１８を透過した上記水素イオンとが次の反応式（２）に示す還元反応により水が生成される。このとき、水素極で放出された電子は図示しない外部回路を経て空気極に到達し、電流が流れて電力が発生する。 H 2 → 2H + + 2e (1)
On the other hand, at the air electrode (not shown) in the air electrode side cell 17, water is generated by the reduction reaction represented by the following reaction formula (2) between oxygen and the hydrogen ions that have passed through the solid electrolyte membrane 18. At this time, the electrons emitted from the hydrogen electrode reach the air electrode through an external circuit (not shown), current flows, and electric power is generated.

１／２Ｏ２＋２Ｈ＋＋２ｅ → Ｈ２Ｏ ・・・（２）
前記燃料電池１１の水素極側セル１４及び空気極側セル１７には、接続管１９を介してそれぞれ第１気液分離器２０及び第２気液分離器２１が接続されている。第１気液分離器２０及び第２気液分離器２１としては、一般に重力や遠心力を利用した気液分離器が用いられるが、その形式は特に制限されない。第２気液分離器２１では、常温で液体の水が空気と分離され、その水が連結管２２を介して水素ガス発生装置２３へ導かれるとともに、空気は排気管２４からバルブ２５を介して大気へ排気される。一方、第１気液分離器２０では、空気極側セル１７で生成し固体電解質膜１８を透過した水が主に未反応の水素ガスから分離され、分離された液体の水が連結管２２を介して水素ガス発生装置２３へ導かれるとともに、水素ガスは水素補充配管２６を介してポンプ２７により水素ガス導入管１３に戻される。 1 / 2O 2 + 2H + + 2e → H 2 O (2)
A first gas-liquid separator 20 and a second gas-liquid separator 21 are connected to the hydrogen electrode side cell 14 and the air electrode side cell 17 of the fuel cell 11 via a connection pipe 19, respectively. As the first gas-liquid separator 20 and the second gas-liquid separator 21, a gas-liquid separator using gravity or centrifugal force is generally used, but the type is not particularly limited. In the second gas-liquid separator 21, liquid water at normal temperature is separated from air, and the water is guided to the hydrogen gas generator 23 through the connecting pipe 22, and the air is supplied from the exhaust pipe 24 through the valve 25. Exhausted to the atmosphere. On the other hand, in the first gas-liquid separator 20, the water produced in the air electrode side cell 17 and permeated through the solid electrolyte membrane 18 is mainly separated from unreacted hydrogen gas, and the separated liquid water passes through the connecting pipe 22. Then, the hydrogen gas is led to the hydrogen gas generator 23, and the hydrogen gas is returned to the hydrogen gas introduction pipe 13 by the pump 27 through the hydrogen replenishment pipe 26.

水素ガス発生装置２３においては、粉末状の水素化ホウ素ナトリウム（ＮａＢＨ４）よりなる固体反応材のカートリッジ２８が交換可能に装着され、水素ガス発生装置２３に導入された水中にカートリッジ２８から水素化ホウ素ナトリウムが投入されるようになっている。この水素化ホウ素ナトリウムの投入量は、燃料電池１１で必要とされる水素量に応じて設定される。投入された水素化ホウ素ナトリウムは水と接触し次の反応式（３）に示す加水分解反応に基づいて、水素ガスを発生すると同時にメタホウ酸ナトリウム（ＮａＢＯ２）を生成する。水素ガス発生装置２３で発生する水素ガスの純度は９９％以上である。なお、水素化ホウ素ナトリウムは触媒としての塩化ニッケル（ＮｉＣｌ２）等とともにポリエチレングリコール等の水溶性化合物で包埋された構造を有し、取扱いが容易であるとともに、触媒の種類や量を選択することで水素ガス発生速度を変えることができるようになっている。 In the hydrogen gas generator 23, a solid reaction material cartridge 28 made of powdered sodium borohydride (NaBH 4 ) is replaceably mounted and hydrogenated from the cartridge 28 into the water introduced into the hydrogen gas generator 23. Sodium boron is introduced. The amount of sodium borohydride charged is set according to the amount of hydrogen required in the fuel cell 11. The charged sodium borohydride comes into contact with water and generates hydrogen gas and simultaneously produces sodium metaborate (NaBO 2 ) based on the hydrolysis reaction shown in the following reaction formula (3). The purity of the hydrogen gas generated by the hydrogen gas generator 23 is 99% or more. Sodium borohydride has a structure embedded with a water-soluble compound such as polyethylene glycol together with nickel chloride (NiCl 2 ) as a catalyst, and is easy to handle, and the type and amount of the catalyst are selected. Thus, the hydrogen gas generation rate can be changed.

ＮａＢＨ４＋２Ｈ２Ｏ → ４Ｈ２＋ＮａＢＯ２ ・・・（３）
また、水素化ホウ素ナトリウムはカートリッジ２８に収容され、交換可能に構成されていることから、水素化ホウ素ナトリウムがなくなったとき、カートリッジ２８を交換することにより、簡単に補充することができる。 NaBH 4 + 2H 2 O → 4H 2 + NaBO 2 (3)
Further, since the sodium borohydride is housed in the cartridge 28 and configured to be replaceable, when the sodium borohydride is exhausted, it can be easily replenished by replacing the cartridge 28.

水素ガス発生装置２３で発生した水素ガスは、水素補充管２９からポンプ３０により水素ガス導入管１３に接続され、水素供給源１２から供給される水素ガスを補充するように構成されている。水素ガス発生装置２３の底部には抜き出しバルブ３１を有するドレン配管３２が接続され、前記加水分解反応により生成したメタホウ酸ナトリウム等を排出するようになっている。この排出操作は、例えば水素化ホウ素ナトリウムのカートリッジ２８を交換する際に行うことができる。   The hydrogen gas generated in the hydrogen gas generator 23 is connected to the hydrogen gas introduction pipe 13 from the hydrogen replenishment pipe 29 by the pump 30 and is configured to replenish the hydrogen gas supplied from the hydrogen supply source 12. A drain pipe 32 having an extraction valve 31 is connected to the bottom of the hydrogen gas generator 23 to discharge sodium metaborate and the like generated by the hydrolysis reaction. This discharge operation can be performed, for example, when the sodium borohydride cartridge 28 is replaced.

次に、第１実施形態における燃料電池システム１０の作用について説明する。
さて、燃料電池システム１０を稼動させる場合、燃料電池１１の水素極側セル１４に水素ガス導入管１３から水素ガスを導入するとともに、空気極側セル１７に空気導入管１６から空気を導入する。すると、水素極では前記反応式（１）に基づいて水素イオンが生成し、その水素イオンが固体電解質膜１８を透過して空気極側へ移動し、その空気極で空気中の酸素と前記反応式（２）に基づいて反応し水が生成する。このとき、水素極と空気極とを結ぶ外部回路には空気極から水素極へ電流が流れ、その外部回路に接続される負荷には電力が発生する。 Next, the operation of the fuel cell system 10 in the first embodiment will be described.
When the fuel cell system 10 is operated, hydrogen gas is introduced into the hydrogen electrode side cell 14 of the fuel cell 11 from the hydrogen gas introduction pipe 13 and air is introduced into the air electrode side cell 17 from the air introduction pipe 16. Then, hydrogen ions are generated at the hydrogen electrode based on the reaction formula (1), and the hydrogen ions permeate the solid electrolyte membrane 18 and move to the air electrode side. At the air electrode, oxygen reacts with oxygen in the air. Reaction occurs based on the formula (2) to produce water. At this time, a current flows from the air electrode to the hydrogen electrode in the external circuit connecting the hydrogen electrode and the air electrode, and electric power is generated in the load connected to the external circuit.

続いて、空気極側セル１７で生成した気液混合物（水、水蒸気及び空気）は第２気液分離器２１へ導かれ、空気極側セル１７で生成し固体電解質膜１８を介して水素極側セル１４へ移動したガス（水蒸気及び窒素ガス）は水素ガスとともに第１気液分離器２０へ導かれ、それぞれ気液分離が行われる。両気液分離器２０，２１で分離された常温で液体の水は一緒になって連結管２２を通り水素ガス発生装置２３に導かれる。この水素ガス発生装置２３では、カートリッジ２８から水素化ホウ素ナトリウムが投入され、その水素化ホウ素ナトリウムが水と接触して反応し、前記反応式（３）に基づいて水素ガスが生成する。   Subsequently, the gas-liquid mixture (water, water vapor, and air) generated in the air electrode side cell 17 is guided to the second gas-liquid separator 21, and generated in the air electrode side cell 17 through the solid electrolyte membrane 18. The gas (water vapor and nitrogen gas) moved to the side cell 14 is guided to the first gas-liquid separator 20 together with hydrogen gas, and gas-liquid separation is performed respectively. Water at room temperature separated by the gas-liquid separators 20 and 21 is led together through the connecting pipe 22 to the hydrogen gas generator 23. In this hydrogen gas generating device 23, sodium borohydride is charged from the cartridge 28, the sodium borohydride reacts in contact with water, and hydrogen gas is generated based on the reaction formula (3).

水素ガス発生装置２３で発生した水素ガスは、水素補充管２９を通りポンプ３０によって水素ガス導入管１３に導かれ、該水素ガス導入管１３から燃料電池１１の水素極側セル１４に導入される。このため、燃料の水素ガスとしては、水素供給源１２からの水素ガスに加え、燃料電池１１で生成した水を利用して水素ガス発生装置２３で発生させた水素ガスが補充され、燃料電池１１での酸化反応及び還元反応が継続される。   The hydrogen gas generated in the hydrogen gas generator 23 is guided to the hydrogen gas introduction pipe 13 by the pump 30 through the hydrogen replenishment pipe 29, and is introduced from the hydrogen gas introduction pipe 13 to the hydrogen electrode side cell 14 of the fuel cell 11. . For this reason, in addition to the hydrogen gas from the hydrogen supply source 12, the hydrogen gas generated by the hydrogen gas generator 23 using the water generated by the fuel cell 11 is supplemented as the fuel hydrogen gas. The oxidation reaction and reduction reaction are continued.

以上の第１実施形態により発揮される効果を以下にまとめて記載する。
(1) 第１実施形態における燃料電池システム１０においては、燃料電池１１で生成した気液混合物から気液分離器２０，２１で水を分離し、分離された水に対して固体反応材を接触させて反応させ、発生した水素ガスを燃料電池１１に供給するように構成されている。このように、気液分離器２０，２１で液体の水を分離し、その水を水素化ホウ素ナトリウム（ＮａＢＨ４）等の固体反応材と反応させることから、水蒸気を固体反応材と反応させる場合に比べて水の反応量を飛躍的に向上させることができる。 The effects exhibited by the above first embodiment will be summarized below.
(1) In the fuel cell system 10 in the first embodiment, water is separated from the gas-liquid mixture generated in the fuel cell 11 by the gas-liquid separators 20 and 21, and the solid reactant is brought into contact with the separated water. The hydrogen gas generated by the reaction is supplied to the fuel cell 11. In this way, liquid water is separated by the gas-liquid separators 20 and 21, and the water is reacted with a solid reaction material such as sodium borohydride (NaBH 4 ), so that water vapor is reacted with the solid reaction material. Compared to the above, the reaction amount of water can be dramatically improved.

従って、第１実施形態の燃料電池システム１０では、水素ガス量の増大を図ることができるとともに、燃料電池１１の稼動時間を十分に延長させることができ、特に車両の走行距離を延ばすことができる。   Therefore, in the fuel cell system 10 of the first embodiment, the amount of hydrogen gas can be increased, the operating time of the fuel cell 11 can be sufficiently extended, and in particular, the travel distance of the vehicle can be extended. .

(2) 燃料電池１１で生成した気液混合物を気液分離器２０，２１で気液分離して液体の水を取得するように構成したことから、ガスと液体の水とを簡単に分離することができる。   (2) Since the gas-liquid mixture produced in the fuel cell 11 is gas-liquid separated by the gas-liquid separators 20 and 21 to obtain liquid water, gas and liquid water are easily separated. be able to.

(3) 前記空気極側セル１７に存在する気液混合物及び水素極側セル１４で生成した気液混合物から、第１気液分離器２０及び第２気液分離器２１にてそれぞれ別個に液体の水を分離するように構成した。このため、水の少ない第１気液分離器２０及び水の多い第２気液分離器２１における気液分離を水の量に応じて効率良く行うことができる。   (3) From the gas-liquid mixture present in the air electrode side cell 17 and the gas-liquid mixture generated in the hydrogen electrode side cell 14, liquids are separately provided in the first gas-liquid separator 20 and the second gas-liquid separator 21, respectively. The water was separated. For this reason, the gas-liquid separation in the 1st gas-liquid separator 20 with little water and the 2nd gas-liquid separator 21 with much water can be performed efficiently according to the quantity of water.

(4) 前記固体反応材として水素化ホウ素ナトリウムを用いたことにより、水素化ホウ素ナトリウムが水との反応性に優れ、安定した状態で水素を発生することができ、特に燃料電池システム１０を車両用として使用する場合に好適である。   (4) By using sodium borohydride as the solid reactant, sodium borohydride is excellent in reactivity with water and can generate hydrogen in a stable state. It is suitable when used as an application.

(5) 固体反応材としての水素化ホウ素ナトリウムをカートリッジ２８に収容して用いるように構成したことから、水素化ホウ素ナトリウムが消費されてなくなったとき、カートリッジ２８を交換することにより、水素化ホウ素ナトリウムを容易に補充することができる。   (5) Since sodium borohydride as a solid reaction material is accommodated in the cartridge 28 and used, when the sodium borohydride is consumed, the cartridge 28 is replaced to replace the borohydride. Sodium can be easily supplemented.

(6) 燃料電池システム１０を車両駆動用又は車両に搭載されるバッテリー充電用として用いることにより、燃料の容量増大を図ることができ、車両の走行距離を延長させることができる。
〔第２実施形態〕
続いて、本発明の第２実施形態について説明する。この第２実施形態においては、主に第１実施形態と異なる部分について説明し、第１実施形態と共通する部分については同一の部材番号を付し、その説明を省略する。 (6) By using the fuel cell system 10 for driving a vehicle or charging a battery mounted on a vehicle, the capacity of the fuel can be increased and the travel distance of the vehicle can be extended.
[Second Embodiment]
Subsequently, a second embodiment of the present invention will be described. In the second embodiment, parts that are different from the first embodiment will be mainly described, parts that are the same as those in the first embodiment will be given the same member numbers, and descriptions thereof will be omitted.

図２に示すように、水素ガス発生装置２３は第１水素ガス発生装置２３ａ及び第２水素ガス発生装置２３ｂに分けられ、それぞれ第１気液分離器２０及び第２気液分離器２１からの連結管２２が接続されている。第１水素ガス発生装置２３ａ及び第２水素ガス発生装置２３ｂにおいては、水素化ホウ素ナトリウムにより形成された固体反応層３３が各水素ガス発生装置２３ａ，２３ｂ内の中央位置に水素ガス発生装置２３ａ，２３ｂ内を水収容室３４と水素ガス収容室３５とに区画するように配置されている。   As shown in FIG. 2, the hydrogen gas generator 23 is divided into a first hydrogen gas generator 23 a and a second hydrogen gas generator 23 b, which are respectively supplied from the first gas-liquid separator 20 and the second gas-liquid separator 21. A connecting pipe 22 is connected. In the first hydrogen gas generator 23a and the second hydrogen gas generator 23b, the solid reaction layer 33 formed of sodium borohydride is located at the center of each of the hydrogen gas generators 23a and 23b. 23 b is arranged so as to partition the water storage chamber 34 and the hydrogen gas storage chamber 35.

そして、各水素ガス発生装置２３ａ，２３ｂの水収容室３４内に導入された水が固体反応層３３と接触し、水素化ホウ素ナトリウムと反応して水素ガスを発生し、水素ガス収容室３５に収容されるように構成されている。両水素ガス発生装置２３ａ，２３ｂの水素ガス収容室３５には水素補充管２９が接続され、水素ガス収容室３５で発生した水素を水素ガス導入管１３を介して水素極側セル１４へ送るようになっている。   Then, the water introduced into the water storage chambers 34 of the hydrogen gas generators 23 a and 23 b comes into contact with the solid reaction layer 33, reacts with sodium borohydride to generate hydrogen gas, and enters the hydrogen gas storage chamber 35. It is configured to be accommodated. A hydrogen replenishment pipe 29 is connected to the hydrogen gas storage chamber 35 of both hydrogen gas generators 23a and 23b so that hydrogen generated in the hydrogen gas storage chamber 35 is sent to the hydrogen electrode side cell 14 via the hydrogen gas introduction pipe 13. It has become.

さて、燃料電池システム１０において、燃料電池１１で生成した水から水素ガスを発生させる場合、燃料電池１１の空気極側セル１７で生成した気液混合物は第２気液分離器２１へ導かれ、水素極側セル１４に存在する気液混合物は第１気液分離器２０へ導かれ、各気液分離器２０，２１で気液分離が行われる。その後、第１気液分離器２０で分離された常温で液体の水は連結管２２を通り第１水素ガス発生装置２３ａに導かれ、第２気液分離器２１で分離された常温で液体の水は連結管２２を通り第２水素ガス発生装置２３ｂに導かれる。   In the fuel cell system 10, when hydrogen gas is generated from the water generated in the fuel cell 11, the gas-liquid mixture generated in the air electrode side cell 17 of the fuel cell 11 is guided to the second gas-liquid separator 21. The gas-liquid mixture present in the hydrogen electrode side cell 14 is guided to the first gas-liquid separator 20, and gas-liquid separation is performed in each gas-liquid separator 20, 21. Thereafter, the liquid water at room temperature separated by the first gas-liquid separator 20 is led to the first hydrogen gas generator 23a through the connecting pipe 22 and is separated by the second gas-liquid separator 21 and is liquid at room temperature. Water is led to the second hydrogen gas generator 23b through the connecting pipe 22.

これらの水素ガス発生装置２３ａ，２３ｂでは、各水収容室３４内の水がそれぞれ固体反応層３３と接触して固体反応層３３中の水素化ホウ素ナトリウムと反応し、前記反応式（３）に基づいて水素ガスが生成し、各水素ガス収容室３５にそれぞれ収容される。各水素ガス収容室３５に収容された水素ガスは水素補充管２９へと放出される。水素補充管２９内の水素ガスは、ポンプ３０により燃料電池１１の水素極側セル１４へ導入される。従って、燃料の水素ガスとしては、水素供給源１２からの水素ガスに加え、燃料電池１１の空気極側セル１７及び水素極側セル１４で生成した水を利用し、第１水素ガス発生装置２３ａ及び第２水素ガス発生装置２３ｂで発生させた水素ガスが燃料電池１１に補充される。   In these hydrogen gas generators 23a and 23b, water in each water storage chamber 34 comes into contact with the solid reaction layer 33 and reacts with sodium borohydride in the solid reaction layer 33, and the reaction formula (3) is satisfied. Based on this, hydrogen gas is generated and stored in each hydrogen gas storage chamber 35. The hydrogen gas stored in each hydrogen gas storage chamber 35 is discharged to the hydrogen replenishment pipe 29. Hydrogen gas in the hydrogen replenishment pipe 29 is introduced into the hydrogen electrode side cell 14 of the fuel cell 11 by the pump 30. Therefore, as the hydrogen gas of the fuel, in addition to the hydrogen gas from the hydrogen supply source 12, water generated in the air electrode side cell 17 and the hydrogen electrode side cell 14 of the fuel cell 11 is used, and the first hydrogen gas generator 23a is used. The hydrogen gas generated by the second hydrogen gas generator 23b is replenished to the fuel cell 11.

従って、第２実施形態によれば、第１実施形態の効果のほか次の効果を発揮することができる。
(7) 水素ガス発生装置２３は、第１気液分離器２０に接続される第１水素ガス発生装置２３ａと、第２気液分離器２１に接続される第２水素ガス発生装置２３ｂとに分けて構成されている。このため、少量の水から水素ガスを発生する第１水素ガス発生装置２３ａと多量の水から水素ガスを発生する第２水素ガス発生装置２３ｂとにおいて反応量を容易に調整することができる。 Therefore, according to the second embodiment, the following effects can be exhibited in addition to the effects of the first embodiment.
(7) The hydrogen gas generator 23 includes a first hydrogen gas generator 23 a connected to the first gas-liquid separator 20 and a second hydrogen gas generator 23 b connected to the second gas-liquid separator 21. It is configured separately. Therefore, the reaction amount can be easily adjusted in the first hydrogen gas generator 23a that generates hydrogen gas from a small amount of water and the second hydrogen gas generator 23b that generates hydrogen gas from a large amount of water.

(8) 固体反応材として水素化ホウ素ナトリウムの固体反応層３３を用いたことから、その構成を簡単にすることができ、水がその固体反応層３３と接触する際に容易に反応することができる。
〔第３実施形態〕
次に、本発明の第３実施形態について説明する。この第３実施形態においては、主に第２実施形態と異なる部分について説明し、第２実施形態と共通する部分については同一の部材番号を付し、その説明を省略する。 (8) Since the solid reaction layer 33 of sodium borohydride is used as the solid reaction material, the configuration can be simplified, and water can easily react when contacting the solid reaction layer 33. it can.
[Third Embodiment]
Next, a third embodiment of the present invention will be described. In the third embodiment, portions that are different from the second embodiment will be mainly described, and portions common to the second embodiment are denoted by the same member numbers, and description thereof is omitted.

図３に示すように、第１気液分離器２０及び第２気液分離器２１に代えて、第１冷却部３６及び第２冷却部３７が設けられている。第１冷却部３６においては、ガス（水蒸気）が冷却されて生成した少量の水、水素ガス及び窒素ガスが連結管２２を通って第１水素ガス発生装置２３ａの第１水収容室３４ａに導入される。一方、第２冷却部３７では、ガスが冷却されて生成した多量の水及び空気が連結管２２を通って第２水素ガス発生装置２３ｂの第２水収容室３４ｂに導入される。第２水素ガス発生装置２３ｂの第２水素ガス収容室３５ｂの出口にはアルミノシリケート（ゼオライト）により形成された水素選択分離膜３８が設けられ、第２水素ガス収容室３５ｂ内のガス（水素ガス及び空気）から水素ガスを分離し、水素補充管２９へ送り出すようになっている。   As shown in FIG. 3, a first cooling unit 36 and a second cooling unit 37 are provided instead of the first gas-liquid separator 20 and the second gas-liquid separator 21. In the first cooling unit 36, a small amount of water, hydrogen gas, and nitrogen gas generated by cooling the gas (water vapor) is introduced into the first water storage chamber 34a of the first hydrogen gas generator 23a through the connecting pipe 22. Is done. On the other hand, in the second cooling unit 37, a large amount of water and air generated by cooling the gas is introduced into the second water storage chamber 34 b of the second hydrogen gas generator 23 b through the connecting pipe 22. A hydrogen selective separation membrane 38 formed of aluminosilicate (zeolite) is provided at the outlet of the second hydrogen gas storage chamber 35b of the second hydrogen gas generator 23b, and the gas (hydrogen gas) in the second hydrogen gas storage chamber 35b is provided. And hydrogen) are separated from the air) and sent out to the hydrogen replenishment pipe 29.

さて、第３実施形態の燃料電池システム１０においては、第１冷却部３６で冷却されて生成した少量の水、水素ガス及び窒素ガスが連結管２２を通って第１水収容室３４ａに導入される。第１水収容室３４ａに導入された水は固体反応層３３と接触して水素化ホウ素ナトリウムと反応して水素ガスを生成し、第１水素ガス収容室３５ａに収容され、水素補充管２９から燃料電池１１の水素極側セル１４に供給される。   In the fuel cell system 10 of the third embodiment, a small amount of water, hydrogen gas, and nitrogen gas generated by being cooled by the first cooling unit 36 is introduced into the first water storage chamber 34a through the connecting pipe 22. The The water introduced into the first water storage chamber 34a comes into contact with the solid reaction layer 33 to react with sodium borohydride to generate hydrogen gas, and is stored in the first hydrogen gas storage chamber 35a. It is supplied to the hydrogen electrode side cell 14 of the fuel cell 11.

一方、第２冷却部３７で冷却されて生成した多量の水及び空気が連結管２２を通って第２水収容室３４ｂに導入される。第２水収容室３４ｂに収容された水素ガス及び空気は水素選択分離膜３８を通過する際に水素ガスのみが選択的に分離され、水素補充管２９から水素極側セル１４へ送られる。従って、燃料の水素ガスとしては、水素供給源１２からの水素ガスに加え、燃料電池１１の空気極側セル１７及び水素極側セル１４で生成した水を利用し、第１水素ガス発生装置２３ａ及び第２水素ガス発生装置２３ｂで発生させた水素ガスが燃料電池１１に補充される。   On the other hand, a large amount of water and air generated by being cooled by the second cooling unit 37 is introduced into the second water storage chamber 34 b through the connecting pipe 22. When the hydrogen gas and air stored in the second water storage chamber 34 b pass through the hydrogen selective separation membrane 38, only the hydrogen gas is selectively separated and sent from the hydrogen replenishment pipe 29 to the hydrogen electrode side cell 14. Therefore, as the hydrogen gas of the fuel, in addition to the hydrogen gas from the hydrogen supply source 12, water generated in the air electrode side cell 17 and the hydrogen electrode side cell 14 of the fuel cell 11 is used, and the first hydrogen gas generator 23a is used. The hydrogen gas generated by the second hydrogen gas generator 23b is replenished to the fuel cell 11.

よって、第３実施形態によれば、第２実施形態の効果のほか次の効果を発揮することができる。
(9) 第２水素ガス発生装置２３ｂの第２水素ガス収容室３５ｂに収容された水素ガスを水素選択分離膜３８で濾過するように構成したことから、燃料電池１１に導入される水素ガスの純度を高めることができ、燃料電池１１における水素と酸素の反応効率を向上させることができる。 Therefore, according to the third embodiment, the following effects can be exhibited in addition to the effects of the second embodiment.
(9) Since the hydrogen gas stored in the second hydrogen gas storage chamber 35b of the second hydrogen gas generator 23b is filtered by the hydrogen selective separation membrane 38, the hydrogen gas introduced into the fuel cell 11 is reduced. The purity can be increased, and the reaction efficiency of hydrogen and oxygen in the fuel cell 11 can be improved.

(10) 第１気液分離器２０及び第２気液分離器２１を各々第１冷却部３６及び第２冷却部３７に変更したことから、常温で液体の水を得る装置を簡素化することができる。
なお、前記実施形態を次のように変更して実施することも可能である。 (10) Since the first gas-liquid separator 20 and the second gas-liquid separator 21 are changed to the first cooling part 36 and the second cooling part 37, respectively, the device for obtaining liquid water at room temperature is simplified. Can do.
It should be noted that the above embodiment can be modified as follows.

・ 前記水素供給源１２から供給される水素ガスのガス圧と、燃料電池１１で生成した水に固体反応材を作用させて発生した水素ガスのガス圧とを調整し、いずれかの水素ガスを優先的に水素極側セル１４に導入するように構成することができる。例えば、前者のガス圧を後者のガス圧より高く設定し、車両の駆動を円滑に行うようにしたり、後者のガス圧を前者のガス圧より高く設定し、バッテリーへの充電を行うようにしたりすることができる。   Adjusting the gas pressure of the hydrogen gas supplied from the hydrogen supply source 12 and the gas pressure of the hydrogen gas generated by causing the solid reactant to act on the water generated in the fuel cell 11, It can be configured to be preferentially introduced into the hydrogen electrode side cell 14. For example, the former gas pressure is set higher than the latter gas pressure to drive the vehicle smoothly, or the latter gas pressure is set higher than the former gas pressure to charge the battery. can do.

・ 第１〜第３実施形態において、空気極側セル１７で生成した水のみを利用して水素ガス発生装置２３又は第２水素ガス発生装置２３ｂで水素ガスを発生させるように構成することができる。   -In 1st-3rd embodiment, it can comprise so that hydrogen gas may be generated in the hydrogen gas generator 23 or the 2nd hydrogen gas generator 23b using only the water produced | generated by the air electrode side cell 17. FIG. .

・ 固体反応材として、水素化ホウ素（Ｂ１０Ｈ１４）、水素化カルシウム等を使用することもできる。
・ 水素選択分離膜３８として、シリカ−ジルコニア水素分離膜、パラジウム複合膜等を使用することもできる。 - as the solid reaction material borohydride (B 10 H 14), it may be used calcium hydride and the like.
As the hydrogen selective separation membrane 38, a silica-zirconia hydrogen separation membrane, a palladium composite membrane, or the like can be used.

・ 酸素含有ガスとして、酸素ボンベ等に収容された酸素ガスを用いることも可能である。
さらに、前記実施形態より把握できる技術的思想について以下に示す。
（イ）前記固体反応材はカートリッジに収容され、交換可能に構成されていることを特徴とする請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の燃料電池システム。この場合、請求項１から請求項７のいずれかに係る発明の効果に加えて、固体反応材が消費されてなくなったとき、カートリッジを交換することにより、固体反応材を容易に補充することができる。
（ロ）前記酸素含有ガスは空気であることを特徴とする請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の燃料電池システム。この場合、請求項１から請求項７のいずれかに係る発明の効果に加えて、大気から酸素を容易に得ることができる。 -As the oxygen-containing gas, it is possible to use an oxygen gas accommodated in an oxygen cylinder or the like.
Further, the technical idea that can be grasped from the embodiment will be described below.
(B) The fuel cell system according to any one of claims 1 to 7, wherein the solid reactant is housed in a cartridge and configured to be replaceable. In this case, in addition to the effect of the invention according to any one of claims 1 to 7, when the solid reactant is no longer consumed, the solid reactant can be easily replenished by replacing the cartridge. it can.
(B) The fuel cell system according to any one of claims 1 to 7, wherein the oxygen-containing gas is air. In this case, in addition to the effects of the invention according to any one of claims 1 to 7, oxygen can be easily obtained from the atmosphere.

１０…燃料電池システム、１１…燃料電池、１４…水素極側セル、１７…空気極側セル、２０…第１気液分離器、２１…第２気液分離器、２３…水素ガス発生装置、２３ａ…第１水素ガス発生装置、２３ｂ…第２水素ガス発生装置、２８…固体反応材のカートリッジ、３８…水素選択分離膜。   DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Fuel cell system, 11 ... Fuel cell, 14 ... Hydrogen electrode side cell, 17 ... Air electrode side cell, 20 ... 1st gas-liquid separator, 21 ... 2nd gas-liquid separator, 23 ... Hydrogen gas generator, 23a ... 1st hydrogen gas generator, 23b ... 2nd hydrogen gas generator, 28 ... Cartridge of solid reaction material, 38 ... Hydrogen selective separation membrane.

Claims (4)

水素ガスと酸素含有ガスとを反応させて水を生成させるとともに、電力を発生させる燃料電池を備えた燃料電池システムにおいて、
前記燃料電池で生成した気液混合物を気液分離器で気液分離して液体の水を分離し、分離した液体の水を水素ガス発生装置で固体反応材と接触させて水素ガスを発生させ、発生した水素ガスを燃料電池に供給するように構成し、
前記水素ガスを供給する電極側で生成した気液混合物から第１の気液分離器で液体の水を分離するとともに、前記酸素含有ガスを供給する電極側で生成した気液混合物から第２の気液分離器で液体の水を分離し、
前記第１の気液分離器で分離した液体の水を第１の水素ガス発生装置で固体反応材と接触させて水素ガスを発生させるとともに、前記第２の気液分離器で分離した液体の水を第２の水素ガス発生装置で固体反応材と接触させて水素ガスを発生させるように構成したことを特徴とする燃料電池システム。 In a fuel cell system including a fuel cell that generates hydrogen by reacting hydrogen gas with an oxygen-containing gas to generate water,
The gas-liquid mixture produced in the fuel cell is separated into liquid water by a gas-liquid separator to separate liquid water, and the separated liquid water is brought into contact with a solid reactant in a hydrogen gas generator to generate hydrogen gas. Configured to supply the generated hydrogen gas to the fuel cell ,
Liquid water is separated from a gas-liquid mixture generated on the electrode side supplying the hydrogen gas by a first gas-liquid separator, and a second gas is generated from the gas-liquid mixture generated on the electrode side supplying the oxygen-containing gas. Separating liquid water with gas-liquid separator,
The liquid water separated by the first gas-liquid separator is brought into contact with the solid reactant in the first hydrogen gas generator to generate hydrogen gas, and the liquid water separated by the second gas-liquid separator is A fuel cell system configured to generate hydrogen gas by contacting water with a solid reactant in a second hydrogen gas generator . 前記発生した水素ガスを水素選択分離膜で濾過するように構成したことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。 2. The fuel cell system according to claim 1, wherein the generated hydrogen gas is filtered through a hydrogen selective separation membrane. 前記固体反応材は水素化ホウ素ナトリウム（ＮａＢＨ４）であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の燃料電池システム。 The fuel cell system according to claim 1 or claim 2 wherein the solid reaction material is characterized by a sodium borohydride (NaBH 4). 前記燃料電池は車両駆動用又は車両に搭載されるバッテリー充電用として用いられることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の燃料電池システム。 The fuel cell system according to any one of claims 1 to 3 , wherein the fuel cell is used for driving a vehicle or charging a battery mounted on the vehicle.
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