JP5198467B2 - 質量分析計 - Google Patents

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Description

本発明は、質量分析計及び質量分析方法に関するものである。
イオン移動度分析計（「ＩＭＳ」）は、緩衝ガスの存在下でイオンに弱い電場をかけることによってイオン移動度にしたがってイオン種を分離する十分に確立された分析技術である。既知のイオン移動度分析計は、ガスで満たされた直線状の管を含む。管の長さに沿って、静的な均一電場が維持される。イオンは、電場に起因する一方向の力を受け、緩衝ガスとの衝突に起因する反対方向の有効な力を受ける。第一近似では、既知のイオン移動度分析計内におけるイオンの運動方程式を次式で表すことができる。
Figure 0005198467
ここで、ｔは時間であり、ｘはイオン移動度分析計の長さに沿った軸方向の位置であり、λは抗力係数であり、ｍはイオンの質量であり、Ｅは電場強度であり、ｑはイオンの電荷である。
この状況では、イオンは急速に定常状態速度に達し、平均加速度はゼロになる。これらの条件下では、上記の運動方程式は次のように簡単にされる。
Figure 0005198467
式（２）において、比率ｑ／λは、イオン移動度Ｋと称される。比較的低いイオン移動度を有するイオンは、比較的高いイオン移動度を有するイオンよりも低い安定状態速度に達するので、イオン移動度分析計の長さを突っ切るのに長い時間を要する。
別の既知の一イオン移動度分析計は、一連のリング電極を含む。イオン移動度分析計内にイオンを径方向に閉じ込める働きをする径方向の擬ポテンシャル井戸を発生させるために、リング電極に、二相のＲＦ電圧が印加される。一連のパルス又は過渡ＤＣ電圧が電極に印加され、イオン移動度分析計の長さに沿って平行移動される。イオン移動度分析計の長さに沿って平行移動される一連のＤＣパルスについて行くイオンの能力は、そのイオンの移動度の関数である。比較的低い移動度のイオンは、比較的高い移動度のイオンよりも頻繁に過渡ＤＣ電圧に追い越される。その結果、比較的高いイオン移動度を有するイオンが、イオン移動度分析計の長さに沿って優先的に追い立てられる一方で、比較的低いイオン移動度を有するイオンは、イオン移動度分析計の長さを突っ切るのに比較的長い時間を要する。
イオン移動度分析計を四重極ロッドセット質量分析器又は直交加速方式飛行時間型質量分析器のいずれかに結合することが知られている。既知のイオン移動度分析計の分離特性は、四重極ロッドセット質量分析器又は飛行時間型質量分析器のデューティサイクル及び感度の向上を可能にする。さらに、既知のイオン移動度分析計を通るイオンのドリフト時間の決定も、イオンに関する構造情報を明らかにする。
改良された質量分析計を提供することが望まれている。
本発明の一態様として、質量分析計であって、
イオンを時間的に分離するための装置であって、第１の動作モードではイオンをそれらのイオン移動度にしたがって時間的に分離するように構成及び適応され、第２の動作モードではイオンをそれらの質量電荷比にしたがって分離するように構成及び適応される装置を含む質量分析計が提供される。
装置は、複数の電極を含むイオンガイドを含むことが好ましい。
イオンガイドは、(i)多重極ロッドセット若しくはセグメント化多重極ロッドセット、(ii)イオントンネル若しくはイオンファネル、又は(iii)積層状若しくは配列状の、平坦電極、平板電極、若しくはメッシュ電極を含むことが好ましい。
多重極ロッドセットは、四重極ロッドセット、六重極ロッドセット、八重極ロッドセット、又は８を超えるロッドを含むロッドセットを含むことが好ましい。
イオントンネル又はイオンファネルは、使用時にイオンを通過させるアパーチャを有する複数の電極又は少なくとも２、５、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、若しくは１００の電極を含むことが好ましく、電極の少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％は、実質的に同サイズ若しくは同面積の又はサイズ若しくは面積が漸進的に大きくなる及び／若しくは小さくなるアパーチャを有する。
好ましい実施形態にしたがうと、電極の少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％は、(i)≦１．０ｍｍ、(ii)≦２．０ｍｍ、(iii)≦３．０ｍｍ、(iv)≦４．０ｍｍ、(v)≦５．０ｍｍ、(vi)≦６．０ｍｍ、(vii)≦７．０ｍｍ、(viii)≦８．０ｍｍ、(ix)≦９．０ｍｍ、(x)≦１０．０ｍｍ、及び(xi)＞１０．０ｍｍからなる群より選択される内径又は内部寸法を有する。積層状又は配列状の、平坦電極、平板電極、又はメッシュ電極は、複数の又は少なくとも２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、若しくは２０の平坦電極、平板電極、又はメッシュ電極を含み、平坦電極、平板電極、又はメッシュ電極の少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％は、使用時にイオンが移動する平面内に概して配置される。好ましくは、平坦電極、平板電極、又はメッシュ電極の少なくとも一部又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％が、ＡＣ電圧又はＲＦ電圧を供給され、隣り合う平坦電極、平板電極、又はメッシュ電極は、逆位相のＡＣ電圧又はＲＦ電圧を供給される。
イオンガイドは、複数の軸方向セグメント又は少なくとも５、１０、１５、２０、２５、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、若しくは１００の軸方向セグメントを含むことが好ましい。
隣り合う電極間の中心間距離は、(i)＜０．５ｍｍ、(ii)０．５〜１．０ｍｍ、(iii)１．０〜１．５ｍｍ、(iv)１．５〜２．０ｍｍ、(v)２．０〜２．５ｍｍ、(vi)２．５〜３．０ｍｍ、(vii)３．０〜３．５ｍｍ、(viii)３．５〜４．０ｍｍ、(ix)４．０〜４．５ｍｍ、(x)４．５〜５．０ｍｍ、(xi)５．０〜５．５ｍｍ、(xii)５．５〜６．０ｍｍ、(xiii)６．０〜６．５ｍｍ、(xiv)６．５〜７．０ｍｍ、(xv)７．０〜７．５ｍｍ、(xvi)７．５〜８．０ｍｍ、(xvii)８．０〜８．５ｍｍ、(xviii)８．５〜９．０ｍｍ、(xix)９．０〜９．５ｍｍ、(xx)９．５〜１０．０ｍｍ、及び(xxi)＞１０．０ｍｍからなる群より選択されることが好ましい。
イオンガイドは、(i)＜２０ｍｍ、(ii)２０〜４０ｍｍ、(iii)４０〜６０ｍｍ、(iv)６０〜８０ｍｍ、(v)８０〜１００ｍｍ、(vi)１００〜１２０ｍｍ、(vii)１２０〜１４０ｍｍ、(viii)１４０〜１６０ｍｍ、(ix)１６０〜１８０ｍｍ、(x)１８０〜２００ｍｍ、(xi)２００〜２２０ｍｍ、(xii)２２０〜２４０ｍｍ、(xiii)２４０〜２６０ｍｍ、(xiv)２６０〜２８０ｍｍ、(xv)２８０〜３００ｍｍ、及び(xvi)＞３００ｍｍからなる群より選択される軸方向長さを有することが好ましい。
質量分析計は、装置内にイオンを径方向に閉じ込めるように構成及び適応される第１の手段をさらに含むことが好ましい。第１の手段は、イオンガイド内にイオンを径方向に閉じ込めるために、イオンガイドを構成する電極の少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に第１のＡＣ電圧又はＲＦ電圧を印加するように構成及び適応される第１のＡＣ電圧手段又はＲＦ電圧手段を含むことが好ましい。
第１のＡＣ電圧手段又はＲＦ電圧手段は、イオンガイドの電極に(i)＜５０Ｖ、(ii)５０〜１００Ｖ、(iii)１００〜１５０Ｖ、(iv)１５０〜２００Ｖ、(v)２００〜２５０Ｖ、(vi)２５０〜３００Ｖ、(vii)３００〜３５０Ｖ、(viii)３５０〜４００Ｖ、(ix)４００〜４５０Ｖ、(x)４５０〜５００Ｖ、及び(xi)＞５００Ｖからなる群より選択される最高最低振幅を有する第１のＡＣ電圧又はＲＦ電圧を供給するように構成及び適応されることが好ましい。
第１のＡＣ電圧手段又はＲＦ電圧手段は、イオンガイドの電極に(i)＜１００ｋＨｚ、(ii)１００〜２００ｋＨｚ、(iii)２００〜３００ｋＨｚ、(iv)３００〜４００ｋＨｚ、(v)４００〜５００ｋＨｚ、(vi)０．５〜１．０ＭＨｚ、(vii)１．０〜１．５ＭＨｚ、(viii)１．５〜２．０ＭＨｚ、(ix)２．０〜２．５ＭＨｚ、(x)２．５〜３．０ＭＨｚ、(xi)３．０〜３．５ＭＨｚ、(xii)３．５〜４．０ＭＨｚ、(xiii)４．０〜４．５ＭＨｚ、(xiv)４．５〜５．０ＭＨｚ、(xv)５．０〜５．５ＭＨｚ、(xvi)５．５〜６．０ＭＨｚ、(xvii)６．０〜６．５ＭＨｚ、(xviii)６．５〜７．０ＭＨｚ、(xix)７．０〜７．５ＭＨｚ、(xx)７．５〜８．０ＭＨｚ、(xxi)８．０〜８．５ＭＨｚ、(xxii)８．５〜９．０ＭＨｚ、(xxiii)９．０〜９．５ＭＨｚ、(xxiv)９．５〜１０．０ＭＨｚ、及び(xxv)＞１０．０ＭＨｚからなる群より選択される周波数を有する第１のＡＣ電圧又はＲＦ電圧を供給するように構成及び適応されることが好ましい。
隣り合う電極間又は隣り合う電極群間における第１のＡＣ電圧又はＲＦ電圧の位相差は、(i)＞０o、(ii)１〜３０o、(iii)３０〜６０o、(iv)６０〜９０o、(v)９０〜１２０o、(vi)１２０〜１５０o、(vii)１５０〜１８０o、(viii)１８０o、(ix)１８０〜２１０o、(x)２１０〜２４０o、(xi)２４０〜２７０o、(xii)２７０〜３００o、(xiii)３００〜３３０o、及び(xiv)３３０〜３６０oからなる群より選択されることが好ましい。
第１のＡＣ電圧又はＲＦ電圧は、使用時に電極に印加されることが好ましく、使用時にイオンガイド内にイオンを径方向に閉じ込める働きをする径方向の擬ポテンシャル井戸を生じさせる又は生成することが好ましい。
第１のＡＣ電圧又はＲＦ電圧は、二相又は多相のＡＣ電圧又はＲＦ電圧を含むことが好ましい。
好ましい実施形態にしたがうと、質量分析計は、装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って軸方向電場を印加するように構成及び適応される第２の手段をさらに含むことが好ましい。
第１の動作モードにおいて、第２の手段は、軸方向電場を実質的に連続的に印加するように構成及び適応されることが好ましい。
第１の動作モードにおいて、装置の軸方向長さに沿った１つ又は２つ以上の点における軸方向電場の最大振幅は、時間によらずに実質的に一定に留まるように構成されてよい。或いは、第１の動作モードにおいて、装置の軸方向長さに沿った１つ又は２つ以上の点における軸方向電場の最大振幅は、時間とともに変化、増大、又は減少するように構成されてよい、或いは最大振幅は、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されるように構成されてよい。
第２の手段は、装置の軸方向長さの少なくとも一部分又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、第１の動作モードにおいて、装置の軸方向長さの少なくとも一部分又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％に沿って非ゼロのＤＣ電圧勾配を維持するためのＤＣ電圧手段をさらに含むことが好ましい。
質量分析計は、ＤＣ電圧勾配を時間とともに変化、増大、又は減少させるように、或いはＤＣ電圧勾配を時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化させるように構成及び適応される手段をさらに含むことが好ましい。
第２の手段は、装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、装置を構成する電極の少なくとも一部に１つ又は２つ以上のＤＣ電圧を印加するための手段をさらに含むことが好ましく、ＤＣ電圧の振幅は、時間とともに変化、増大、又は減少するように構成される、或いはＤＣ電圧は、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化される。
第２の手段は、装置を構成する電極の少なくとも一部に単相のＡＣ電圧又はＲＦ電圧を印加するための手段をさらに含むことが好ましく、全ての電極は、実質的に同位相に維持され、装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てる働きをする軸方向の擬ポテンシャルが生成される。
第２の手段は、軸方向の擬ポテンシャルの振幅を時間とともに変化、増大、又は減少させるようにさらに構成されることが好ましい、或いは軸方向の擬ポテンシャルは、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化される。
第２の手段は、装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、第１の動作モードにおいて、装置を構成する電極の少なくとも一部に１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形を印加するように構成及び適応される過渡ＤＣ電圧手段をさらに含むことが好ましい。
第２の手段は、１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形の振幅を時間とともに変化、増大、又は減少させるようにさらに構成されることが好ましい、或いは１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形の振幅は、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化される。
第１の動作モードにおいて、１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形は、(i)＜１００ｍ／ｓ、(ii)１００〜２００ｍ／ｓ、(iii)２００〜３００ｍ／ｓ、(iv)３００〜４００ｍ／ｓ、(v)４００〜５００ｍ／ｓ、(vi)５００〜６００ｍ／ｓ、(vii)６００〜７００ｍ／ｓ、(viii)７００〜８００ｍ／ｓ、(ix)８００〜９００ｍ／ｓ、(x)９００〜１０００ｍ／ｓ、(xi)１０００〜１１００ｍ／ｓ、(xii)１１００〜１２００ｍ／ｓ、(xiii)１２００〜１３００ｍ／ｓ、(xiv)１３００〜１４００ｍ／ｓ、(xv)１４００〜１５００ｍ／ｓ、(xvi)１５００〜１６００ｍ／ｓ、(xvii)１６００〜１７００ｍ／ｓ、(xviii)１７００〜１８００ｍ／ｓ、(xix)１８００〜１９００ｍ／ｓ、(xx)１９００〜２０００ｍ／ｓ、(xxi)２０００〜２１００ｍ／ｓ、(xxii)２１００〜２２００ｍ／ｓ、(xxiii)２２００〜２３００ｍ／ｓ、(xxiv)２３００〜２４００ｍ／ｓ、(xxv)２４００〜２５００ｍ／ｓ、(xxvi)２５００〜２６００ｍ／ｓ、(xxvii)２６００〜２７００ｍ／ｓ、(xxviii)２７００〜２８００ｍ／ｓ、(xxix)２８００〜２９００ｍ／ｓ、(xxx)２９００〜３０００ｍ／ｓ、及び(xxxi)＞３０００ｍ／ｓからなる群より選択される速度で装置の軸方向長さに沿って平行移動されることが好ましい。
一実施形態にしたがうと、装置を構成する電極に沿って１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形が平行移動される又はそれらの電極に印加される速度又は速さは、時間の関数として変化されてよい。一実施形態にしたがうと、１つ又は２つ以上の過渡ＤＣ電圧又は過渡ＤＣ電位が電極に沿って平行移動される又はそれらの電極に印加される速さ（速度）は、時間とともに変化、増大、又は減少されてよい。１つの実施形態にしたがうと、１つ又は２つ以上の過渡ＤＣ電圧又は過渡ＤＣ電位の速度又は速さは、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されてよい。例えば、進行波又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位の速度が増大、減少、又は変化されるのにともなって好ましいイオン移動度−質量分析器をイオン移動度による分離の動作モードから質量電荷比による分離の動作モードに（又はその逆に）切り替えられる一実施形態が考えられる。
質量分析計は、装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、第１の動作モードにおいて、装置を構成する電極に２つ又は３つ以上の位相シフトされたＡＣ電圧又はＲＦ電圧を印加するように構成及び適応されるＡＣ電圧手段又はＲＦ電圧手段をさらに含んでよい。
第１の動作モードにおいて、イオンは、実質的に最終速度に達するように装置内において加速されることが好ましい。
第１の動作モードにおいて、１〜１００、１００〜２００、２００〜３００、３００〜４００、４００〜５００、５００〜６００、６００〜７００、７００〜８００、８００〜９００、９００〜１０００、又は＞１０００の範囲の質量電荷比を有する一価イオンは、装置を通る(i)０〜１ｍｓ、(ii)１〜２ｍｓ、(iii)２〜３ｍｓ、(iv)３〜４ｍｓ、(v)４〜５ｍｓ、(vi)５〜６ｍｓ、(vii)６〜７ｍｓ、(viii)７〜８ｍｓ、(ix)８〜９ｍｓ、(x)９〜１０ｍｓ、(xi)１０〜１１ｍｓ、(xii)１１〜１２ｍｓ、(xiii)１２〜１３ｍｓ、(xiv)１３〜１４ｍｓ、(xv)１４〜１５ｍｓ、(xvi)１５〜１６ｍｓ、(xvii)１６〜１７ｍｓ、(xviii)１７〜１８ｍｓ、(xix)１８〜１９ｍｓ、(xx)１９〜２０ｍｓ、(xxi)２０〜２１ｍｓ、(xxii)２１〜２２ｍｓ、(xxiii)２２〜２３ｍｓ、(xxiv)２３〜２４ｍｓ、(xxv)２４〜２５ｍｓ、(xxvi)２５〜２６ｍｓ、(xxvii)２６〜２７ｍｓ、(xxviii)２７〜２８ｍｓ、(xxix)２８〜２９ｍｓ、(xxx)２９〜３０ｍｓ、(xxxi)３０〜３５ｍｓ、(xxxii)３５〜４０ｍｓ、(xxxiii)４０〜４５ｍｓ、(xxxiv)４５〜５０ｍｓ、(xxxv)５０〜５５ｍｓ、(xxxvi)５５〜６０ｍｓ、(xxxvii)６０〜６５ｍｓ、(xxxviii)６５〜７０ｍｓ、(xxxix)７０〜７５ｍｓ、(xl)７５〜８０ｍｓ、(xli)８０〜８５ｍｓ、(xlii)８５〜９０ｍｓ、(xliii)９０〜９５ｍｓ、(xliv)９５〜１００ｍｓ、及び(xlv)＞１００ｍｓの範囲のドリフト時間又は通過時間を有することが好ましい。
第１の動作モードにおいて、装置のスキャン時間又はサイクル時間は、(i)０〜１ｍｓ、(ii)１〜２ｍｓ、(iii)２〜３ｍｓ、(iv)３〜４ｍｓ、(v)４〜５ｍｓ、(vi)５〜６ｍｓ、(vii)６〜７ｍｓ、(viii)７〜８ｍｓ、(ix)８〜９ｍｓ、(x)９〜１０ｍｓ、(xi)１０〜１１ｍｓ、(xii)１１〜１２ｍｓ、(xiii)１２〜１３ｍｓ、(xiv)１３〜１４ｍｓ、(xv)１４〜１５ｍｓ、(xvi)１５〜１６ｍｓ、(xvii)１６〜１７ｍｓ、(xviii)１７〜１８ｍｓ、(xix)１８〜１９ｍｓ、(xx)１９〜２０ｍｓ、(xxi)２０〜２１ｍｓ、(xxii)２１〜２２ｍｓ、(xxiii)２２〜２３ｍｓ、(xxiv)２３〜２４ｍｓ、(xxv)２４〜２５ｍｓ、(xxvi)２５〜２６ｍｓ、(xxvii)２６〜２７ｍｓ、(xxviii)２７〜２８ｍｓ、(xxix)２８〜２９ｍｓ、(xxx)２９〜３０ｍｓ、(xxxi)３０〜３５ｍｓ、(xxxii)３５〜４０ｍｓ、(xxxiii)４０〜４５ｍｓ、(xxxiv)４５〜５０ｍｓ、(xxxv)５０〜５５ｍｓ、(xxxvi)５５〜６０ｍｓ、(xxxvii)６０〜６５ｍｓ、(xxxviii)６５〜７０ｍｓ、(xxxix)７０〜７５ｍｓ、(xl)７５〜８０ｍｓ、(xli)８０〜８５ｍｓ、(xlii)８５〜９０ｍｓ、(xliii)９０〜９５ｍｓ、(xliv)９５〜１００ｍｓ、及び(xlv)＞１００ｍｓからなる群より選択されることが好ましい。
第１の動作モードにおいて、装置の少なくとも一部分は、(i)＞０．００１ミリバール、(ii)＞０．０１ミリバール、(iii)＞０．１ミリバール、(iv)＞１ミリバール、(v)＞１０ミリバール、(vi)＞１００ミリバール、(vii)＞１０００ミリバール、(viii)０．００１〜１０００ミリバール、(ix)０．００１〜０．１ミリバール、(x)０．１〜１０ミリバール、及び(xi)１０〜１０００ミリバールからなる群より選択される圧力に維持されるように構成されることが好ましい。
第１の動作モードにおいて、装置の少なくとも一部分は、(i)０．００１〜０．００５ミリバール、(ii)０．００５〜０．０１０ミリバール、(iii)０．０１〜０．０５ミリバール、(iv)０．０５〜０．１０ミリバール、(v)０．１〜０．５ミリバール、(vi)０．５〜１．０ミリバール、(vii)１〜５ミリバール、(viii)５〜１０ミリバール、(ix)１０〜５０ミリバール、(x)５０〜１００ミリバール、(xi)１００〜５００ミリバール、(xii)５００〜１０００ミリバール、及び(xiii)＞１０００ミリバールからなる群より選択される圧力に維持されるように構成されることが好ましい。
好ましい一実施形態にしたがうと、装置は、低大気圧を含む比較的高い圧力で動作させることができる。一実施形態にしたがうと、装置は、第１の動作モードにおいて、大気圧で動作させることができる。
第２の動作モードにおいて、第２の手段は、パルス式又は時間変化式に軸方向電場を印加するように構成及び適応されることが好ましい。
第２の動作モードにおいて、第２の手段は、１つのサイクルにおいて、第１の期間ｔ１は軸方向電場を第１の振幅Ａ１で印加するように又はそのような振幅に維持するように、そして第２の期間ｔ２は軸方向電場を第２の振幅Ａ２で印加するように又はそのような振幅に維持するように構成されることが好ましい。比率Ａ１／Ａ２は、(i)＜−１０００、(ii)−１０００から−５００、(iii)−５００から−１００、(iv)−１００から−５０、(v)−５０から−１０、(vi)−１０から−５、(vii)−５から０、(viii)０〜５、(ix)５〜１０、(x)１０〜５０、(xi)５０〜１００、(xii)１００〜５００、(xiii)５００〜１０００、及び(xiv)≧１０００ミリバールからなる群より選択されることが好ましい。
一実施形態にしたがうと、軸方向電場は、第１の期間ｔ１はＯＮに切り替えられてよく、次いで、第２の期間ｔ２はＯＦＦに切り替えられる又は振幅若しくは強さを低減されてよい。しかしながら、第２の期間ｔ２に軸方向電場を逆方向に印加することができるその他の実施形態も考えられる。この実施形態にしたがうと、第１の期間ｔ１は、第１の振幅Ａ１を有する軸方向電場が第１の方向に印加されてよく、第２の期間ｔ２は、第２の振幅Ａ２を有する軸方向電場が第２の方向（第１の方向に直交する又は第１の方向と反対であることが好ましい）に印加されてよい。この実施形態は、好ましいイオン移動度−質量分析計の分解能又は分離特性を向上させる又は高めることを可能にする。
好ましい実施形態にしたがうと、Ａ２は、ゼロであることが好ましい。
比率ｔ１／ｔ２は、(i)＜０．０１、(ii)０．０１〜０．０２、(iii)０．０２〜０．０３、(iv)０．０３〜０．０４、(v)０．０４〜０．０５、(vi)０．０５〜０．０６、(vii)０．０６〜０．０７、(viii)０．０７〜０．０８、(ix)０．０８〜０．０９、(x)０．０９〜０．１０、(xi)０．１０〜０．１１、(xii)０．１１〜０．１２、(xiii)０．１２〜０．１３、(xiv)０．１３〜０．１４、(xv)０．１４〜０．１５、(xvi)０．１５〜０．１６、(xvii)０．１６〜０．１７、(xviii)０．１７〜０．１８、(xix)０．１８〜０．１９、(xx)０．１９〜０．２０、(xxi)０．２０〜０．２１、(xii)０．２１〜０．２２、(xxiii)０．２２〜０．２３、(xxiv)０．２３〜０．２４、(xxv)０．２４〜０．２５、(xxvi)０．２５〜０．２６、(xxvii)０．２６〜０．２７、(xxviii)０．２７〜０．２８、(xxix)０．２８〜０．２９、(xxx)０．２９〜０．３０、(xxxi)０．３０〜０．３１、(xxxii)０．３１〜０．３２、(xxxiii)０．３２〜０．３３、(xxxiv)０．３３〜０．３４、(xxxv)０．３４〜０．３５、(xxxvi)０．３５〜０．３６、(xxxvii)０．３６〜０．３７、(xxxviii)０．３７〜０．３８、(xxxix)０．３８〜０．３９、(xl)０．３９〜０．４０、(xli)０．４０〜０．４１、(xlii)０．４１〜０．４２、(xliii)０．４２〜０．４３、(xliv)０．４３〜０．４４、(xlv)０．４４〜０．４５、(xlvi)０．４５〜０．４６、(xlvii)０．４６〜０．４７、(xlviii)０．４７〜０．４８、(xlix)０．４８〜０．４９、及び(l)０．４９〜０．５０からなる群より選択されることが好ましい。
比率ｔ１／ｔ２は、(i)０．５０〜０．５１、(ii)０．５１〜０．５２、(iii)０．５２〜０．５３、(iv)０．５３〜０．５４、(v)０．５４〜０．５５、(vi)０．５５〜０．５６、(vii)０．５６〜０．５７、(viii)０．５７〜０．５８、(ix)０．５８〜０．５９、(x)０．５９〜０．６０、(xi)０．６０〜０．６１、(xii)０．６１〜０．６２、(xiii)０．６２〜０．６３、(xiv)０．６３〜０．６４、(xv)０．６４〜０．６５、(xvi)０．６５〜０．６６、(xvii)０．６６〜０．６７、(xviii)０．６７〜０．６８、(xix)０．６８〜０．６９、(xx)０．６９〜０．７０、(xxi)０．７０〜０．７１、(xii)０．７１〜０．７２、(xxiii)０．７２〜０．７３、(xxiv)０．７３〜０．７４、(xxv)０．７４〜０．７５、(xxvi)０．７５〜０．７６、(xxvii)０．７６〜０．７７、(xxviii)０．７７〜０．７８、(xxix)０．７８〜０．７９、(xxx)０．７９〜０．８０、(xxxi)０．８０〜０．８１、(xxxii)０．８１〜０．８２、(xxxiii)０．８２〜０．８３、(xxxiv)０．８３〜０．８４、(xxxv)０．８４〜０．８５、(xxxvi)０．８５〜０．８６、(xxxvii)０．８６〜０．８７、(xxxviii)０．８７〜０．８８、(xxxix)０．８８〜０．８９、(xl)０．８９〜０．９０、(xli)０．９０〜０．９１、(xlii)０．９１〜０．９２、(xliii)０．９２〜０．９３、(xliv)０．９３〜０．９４、(xlv)０．９４〜０．９５、(xlvi)０．９５〜０．９６、(xlvii)０．９６〜０．９７、(xlviii)０．９７〜０．９８、(xlix)０．９８〜０．９９、及び(l)０．９９〜１.００からなる群より選択されることが好ましい。
比率ｔ１／ｔ２は、(i)１.０〜１.５、(ii)１.５〜２.０、(iii)２.０〜２.５、(iv)２.５〜３.０、(v)３.０〜３.５、(vi)３.５〜４.０、(vii)４.０〜４.５、(viii)４.５〜５.０、(ix)５.０〜５.５、(x)５.５〜６.０、(xi)６.０〜６.５、(xii)６.５〜７.０、(xiii)７.０〜７.５、(xiv)７.５〜８.０、(xv)８.０〜８.５、(xvi)８.５〜９.０、(xvii)９.０〜９.５、(xviii)９.５〜１０．０、及び(xix)＞１０からなる群より選択されることが好ましい。
第２の動作モードにおいて、装置の軸方向長さに沿った１つ又は２つ以上の点における軸方向電場の最大振幅は、時間によらずに実質的に一定に留まるように構成されてよい。
第２の動作モードにおいて、装置の軸方向長さに沿った１つ又は２つ以上の点における軸方向電場の最大振幅は、時間とともに変化、増大、又は減少するように構成されてよい、或いは最大振幅は、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されるように構成されてよい。
第２の手段は、装置の軸方向長さの少なくとも一部分又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、第２の動作モードにおいて、装置の軸方向長さの少なくとも一部分又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％に沿って非ゼロのＤＣ電圧勾配を維持するためのＤＣ電圧手段を含むことが好ましい。
質量分析計は、ＤＣ電圧勾配を時間とともに変化、増大、又は減少させるように、或いはＤＣ電圧勾配を時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化させるように構成及び適応される手段をさらに含むことが好ましい。
一実施形態にしたがうと、第２の手段は、装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、装置を構成する電極の少なくとも一部に１つ又は２つ以上のＤＣ電圧を印加するための手段をさらに含むことが好ましく、ＤＣ電圧の振幅は、時間とともに変化、増大、又は減少するように構成される、或いはＤＣ電圧は、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化される。
第２の手段は、装置を構成する電極の少なくとも一部に単相のＡＣ電圧又はＲＦ電圧を印加するための手段をさらに含むことが好ましく、こ全ての電極は、実質的に同位相に維持され、装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てる働きをする軸方向の擬ポテンシャルが生成される。軸方向の擬ポテンシャルは、装置の軸方向長さの少なくとも一部分に沿って平行移動されることが好ましい。
第２の手段は、擬ポテンシャルの振幅を時間とともに変化、増大、又は減少させるようにさらに構成されることが好ましい、或いは軸方向の擬ポテンシャルは、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化される。
一実施形態にしたがうと、第２の手段は、装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、装置を構成する電極の少なくとも一部に、時間変化するＡＣ電場、ＲＦ電場、又は正弦波状若しくは正弦波輪郭の軸方向ＤＣ電場、或いは不均一なＤＣ軸方向電場を印加するように構成及び適応される手段を含んでよい。
第２の手段は、装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、第２の動作モードにおいて、装置を構成する電極の少なくとも一部に１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形を印加するように構成及び適応される過渡ＤＣ電圧手段をさらに含むことが好ましい。
一実施形態にしたがうと、第２の手段は、１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形の振幅を時間とともに変化、増大、又は減少させるようにさらに構成される、或いは１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形の振幅は、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されることが好ましい。
第２の動作モードにおいて、１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形は、(i)＜１００ｍ／ｓ、(ii)１００〜２００ｍ／ｓ、(iii)２００〜３００ｍ／ｓ、(iv)３００〜４００ｍ／ｓ、(v)４００〜５００ｍ／ｓ、(vi)５００〜６００ｍ／ｓ、(vii)６００〜７００ｍ／ｓ、(viii)７００〜８００ｍ／ｓ、(ix)８００〜９００ｍ／ｓ、(x)９００〜１０００ｍ／ｓ、(xi)１０００〜１１００ｍ／ｓ、(xii)１１００〜１２００ｍ／ｓ、(xiii)１２００〜１３００ｍ／ｓ、(xiv)１３００〜１４００ｍ／ｓ、(xv)１４００〜１５００ｍ／ｓ、(xvi)１５００〜１６００ｍ／ｓ、(xvii)１６００〜１７００ｍ／ｓ、(xviii)１７００〜１８００ｍ／ｓ、(xix)１８００〜１９００ｍ／ｓ、(xx)１９００〜２０００ｍ／ｓ、(xxi)２０００〜２１００ｍ／ｓ、(xxii)２１００〜２２００ｍ／ｓ、(xxiii)２２００〜２３００ｍ／ｓ、(xxiv)２３００〜２４００ｍ／ｓ、(xxv)２４００〜２５００ｍ／ｓ、(xxvi)２５００〜２６００ｍ／ｓ、(xxvii)２６００〜２７００ｍ／ｓ、(xxviii)２７００〜２８００ｍ／ｓ、(xxix)２８００〜２９００ｍ／ｓ、(xxx)２９００〜３０００ｍ／ｓ、及び(xxxi)＞３０００ｍ／ｓからなる群より選択される速度で装置の軸方向長さに沿って平行移動されることが好ましい。
質量分析計は、装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、第２の動作モードにおいて、装置を構成する電極に２つ又は３つ以上の位相シフトされたＡＣ電圧又はＲＦ電圧を印加するように構成及び適応されるＡＣ電圧手段又はＲＦ電圧手段をさらに含むことが好ましい。
第２の動作モードにおいて、イオンは装置内において加速されることが好ましいものの最終速度への到達を実質的に阻止される、又はイオンは最終速度に達しない。
第２の動作モードにおいて、１〜１００、１００〜２００、２００〜３００、３００〜４００、４００〜５００、５００〜６００、６００〜７００、７００〜８００、８００〜９００、９００〜１０００、又は＞１０００の範囲の質量電荷比を有する一価イオンは、装置を通る(i)０〜５ｍｓ、(ii)５〜１０ｍｓ、(iii)１０〜１５ｍｓ、(iv)１５〜２０ｍｓ、(v)２０〜２５ｍｓ、(vi)２５〜３０ｍｓ、(vii)３０〜３５ｍｓ、(viii)３５〜４０ｍｓ、(ix)４０〜４５ｍｓ、(x)４５〜５０ｍｓ、(xi)５０〜５５ｍｓ、(xii)５５〜６０ｍｓ、(xiii)６０〜６５ｍｓ、(xiv)６５〜７０ｍｓ、(xv)７０〜７５ｍｓ、(xvi)７５〜８０ｍｓ、(xvii)８０〜８５ｍｓ、(xviii)８５〜９０ｍｓ、(xix)９０〜９５ｍｓ、(xx)９５〜１００ｍｓ、(xxi)１００〜１１０ｍｓ、(xxii)１１０〜１２０ｍｓ、(xxiii)１２０〜１３０ｍｓ、(xxiv)１３０〜１４０ｍｓ、(xxv)１４０〜１５０ｍｓ、(xxvi)１５０〜１６０ｍｓ、(xxvii)１６０〜１７０ｍｓ、(xxviii)１７０〜１８０ｍｓ、(xxix)１８０〜１９０ｍｓ、(xxx)１９０〜２００ｍｓ、(xxxi)２００〜２５０ｍｓ、(xxxii)２５０〜３００ｍｓ、(xxxiii)３００〜３５０ｍｓ、(xxxiv)３５０〜４００ｍｓ、(xxxv)４００〜４５０ｍｓ、(xxxvi)４５０〜５００ｍｓ、及び(xxxvii)＞５００ｍｓの範囲のドリフト時間又は通過時間を有することが好ましい。
第２の動作モードにおいて、装置のスキャン時間又はサイクル時間は、(i)０〜５ｍｓ、(ii)５〜１０ｍｓ、(iii)１０〜１５ｍｓ、(iv)１５〜２０ｍｓ、(v)２０〜２５ｍｓ、(vi)２５〜３０ｍｓ、(vii)３０〜３５ｍｓ、(viii)３５〜４０ｍｓ、(ix)４０〜４５ｍｓ、(x)４５〜５０ｍｓ、(xi)５０〜５５ｍｓ、(xii)５５〜６０ｍｓ、(xiii)６０〜６５ｍｓ、(xiv)６５〜７０ｍｓ、(xv)７０〜７５ｍｓ、(xvi)７５〜８０ｍｓ、(xvii)８０〜８５ｍｓ、(xviii)８５〜９０ｍｓ、(xix)９０〜９５ｍｓ、(xx)９５〜１００ｍｓ、(xxi)１００〜１１０ｍｓ、(xxii)１１０〜１２０ｍｓ、(xxiii)１２０〜１３０ｍｓ、(xxiv)１３０〜１４０ｍｓ、(xxv)１４０〜１５０ｍｓ、(xxvi)１５０〜１６０ｍｓ、(xxvii)１６０〜１７０ｍｓ、(xxviii)１７０〜１８０ｍｓ、(xxix)１８０〜１９０ｍｓ、(xxx)１９０〜２００ｍｓ、(xxxi)２００〜２５０ｍｓ、(xxxii)２５０〜３００ｍｓ、(xxxiii)３００〜３５０ｍｓ、(xxxiv)３５０〜４００ｍｓ、(xxxv)４００〜４５０ｍｓ、(xxxvi)４５０〜５００ｍｓ、及び(xxxvii)＞５００ｍｓからなる群より選択されることが好ましい。
第２の動作モードにおいて、装置の少なくとも一部分は、(i)＞０．００１ミリバール、(ii)＞０．０１ミリバール、(iii)＞０．１ミリバール、(iv)＞１ミリバール、(v)＞１０ミリバール、(vi)＞１００ミリバール、(vii)＞１０００ミリバール、(viii)０．００１〜１０００ミリバール、(ix)０．００１〜０．１ミリバール、(x)０．１〜１０ミリバール、及び(xi)１０〜１０００ミリバールからなる群より選択される圧力に維持されるように構成されることが好ましい。
第２の動作モードにおいて、装置の少なくとも一部分は、(i)０．００１〜０．００５ミリバール、(ii)０．００５〜０．０１０ミリバール、(iii)０．０１〜０．０５ミリバール、(iv)０．０５〜０．１０ミリバール、(v)０．１〜０．５ミリバール、(vi)０．５〜１．０ミリバール、(vii)１〜５ミリバール、(viii)５〜１０ミリバール、(ix)１０〜５０ミリバール、(x)５０〜１００ミリバール、(xi)１００〜５００ミリバール、(xii)５００〜１０００ミリバール、及び(xiii)＞１０００ミリバールからなる群より選択される圧力に維持されるように構成されることが好ましい。
好ましい一実施形態にしたがうと、装置は、低大気圧を含む比較的高い圧力で動作させることができる。一実施形態にしたがうと、装置は、第２の動作モードにおいて、大気圧で動作させることができる。
第１の動作モードにおいて、イオンは、実質的にそれらのイオン移動度にしたがって分離される。第２の動作モードにおいて、イオンは、実質的にそれらの質量電荷比にしたがって分離される。
質量分析計は、装置の上流及び／又は下流に配置されるさらなるイオンガイド、イオントラップ、又はイオン捕捉領域をさらに含むことが好ましい。さらなるイオンガイド、イオントラップ、又はイオン捕捉領域は、イオンを捕捉、貯蔵、又は蓄積するように、そして、次いでイオンを装置に周期的にパルス入力する又は向かわせるように構成されることが好ましい。
第１の動作モード及び／又は第２の動作モードにおいて、装置の軸方向長さに沿った１つ又は２つ以上の地点における軸方向電場の強度は、時間とともに変化、増大、又は減少するように構成されてよい、或いは装置の上流及び／又は下流に配置されるさらなるイオンガイド、イオントラップ、又はイオン捕捉領域からのイオンの放出に実質的に同期化されたかたちで時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されるように構成されてよい。
装置は、複数の電極を含むことが好ましく、第１の動作モード及び／又は第２の動作モードでは、電極に、１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形が印加されることが好ましい。１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形の振幅は、時間とともに変化、増大、又は減少するように構成されることが好ましい、或いは１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形の振幅は、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されることが好ましい。
１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形の振幅は、時間とともに変化、増大、又は減少するように構成されることが好ましい、或いは１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形の振幅は、装置の上流及び／又は下流に配置されるイオンガイド、イオントラップ、又はイオン捕捉領域からのイオンの放出に実質的に同期化されたかたちで時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されることが好ましい。
質量分析計は、装置の上流及び／又は下流に配置されるさらなる質量フィルタ又は質量分析器をさらに含むことが好ましい。さらなる質量フィルタ又は質量分析器は、(i)四重極ロッドセット質量フィルタ、(ii)飛行時間型の質量フィルタ又は質量分析器、(iii)ウィーンフィルタ、及び(iv)磁場セクタ型の質量フィルタ又は質量分析器からなる群より選択されることが好ましい。
一実施形態にしたがうと、質量分析計は、装置の上流及び／又は下流に配置される質量分析器をさらに含んでよい。質量分析器は、(i)四重極質量分析器、(ii)２Ｄ型又は直線型の四重極質量分析器、(iii)Paulによる又は３Ｄ型の四重極質量分析器、(iv)Penningトラップ質量分析器、(v)イオントラップ質量分析器、(vi)磁場セクタ型質量分析器、(vii)イオンサイクロトロン共鳴（「ＩＣＲ」）質量分析器、(viii)フーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴（「ＦＴＩＣＲ」）質量分析器、(ix)静電型又はオービトラップ質量分析器、(x)フーリエ変換静電型又はオービトラップ質量分析器、(xi)フーリエ変換質量分析器、(xii)飛行時間型質量分析器、(xiii)直交加速方式飛行時間型質量分析器、(xiv)軸方向加速方式飛行時間型質量分析器、及び(xv)ウィーンフィルタからなる群より選択されることが好ましい。
質量分析器の１つ又は２つ以上の質量電荷比伝送窓は、使用時に変化、増大、又は減少されてよい、或いは１つ又は２つ以上の質量電荷比伝送窓は、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されてよい。質量分析器の１つ又は２つ以上の質量電荷比伝送窓は、好ましくは、使用時に変化、増大、又は減少されてよい、或いは質量分析器の１つ又は２つ以上の質量電荷比伝送窓は、装置からのイオンの出現に実質的に同期化されたかたちで時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されてよい。
質量分析計は、装置の上流及び／又は下流に配置され複数の電極を含む第２のイオンガイドを、さらに含むことが好ましい。第２のイオンガイドは、(i)多重極ロッドセット若しくはセグメント化多重極ロッドセット、(ii)イオントンネル若しくはイオンファネル、又は(iii)積層状若しくは配列状の、平坦電極、平板電極、若しくはメッシュ電極を含むことが好ましい。
多重極ロッドセットは、四重極ロッドセット、六重極ロッドセット、八重極ロッドセット、又は８を超えるロッドを含むロッドセットを含むことが好ましい。
イオントンネル又はイオンファネルは、使用時にイオンを通過させるアパーチャを有する複数の電極又は少なくとも２、５、１０、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、若しくは１００の電極を含むことが好ましく、電極の少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％は、実質的に同サイズ若しくは同面積の又はサイズ若しくは面積が漸進的に大きくなる及び／若しくは小さくなるアパーチャを有する。好ましくは、電極の少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％は、(i)≦１．０ｍｍ、(ii)≦２．０ｍｍ、(iii)≦３．０ｍｍ、(iv)≦４．０ｍｍ、(v)≦５．０ｍｍ、(vi)≦６．０ｍｍ、(vii)≦７．０ｍｍ、(viii)≦８．０ｍｍ、(ix)≦９．０ｍｍ、(x)≦１０．０ｍｍ、及び(xi)＞１０．０ｍｍからなる群より選択される内径又は内部寸法を有する。
積層状又は配列状の、平坦電極、平板電極、又はメッシュ電極は、複数の又は少なくとも２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、若しくは２０の平坦電極、平板電極、又はメッシュ電極を含むことが好ましく、平坦電極、平板電極、又はメッシュ電極の少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％は、使用時にイオンが移動する平面内に概して配置される。
平坦電極、平板電極、又はメッシュ電極の少なくとも一部又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％は、ＡＣ電圧又はＲＦ電圧を供給されることが好ましく、隣り合う平坦電極、平板電極、又はメッシュ電極は、逆位相のＡＣ電圧又はＲＦ電圧を供給される。
第２のイオンガイドは、複数の軸方向セグメント又は少なくとも５、１０、１５、２０、２５、３０、３５、４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、若しくは１００の軸方向セグメントを含むことが好ましい。
第２のイオンガイドの隣り合う電極間の中心間距離は、(i)＜０．５ｍｍ、(ii)０．５〜１．０ｍｍ、(iii)１．０〜１．５ｍｍ、(iv)１．５〜２．０ｍｍ、(v)２．０〜２．５ｍｍ、(vi)２．５〜３．０ｍｍ、(vii)３．０〜３．５ｍｍ、(viii)３．５〜４．０ｍｍ、(ix)４．０〜４．５ｍｍ、(x)４．５〜５．０ｍｍ、(xi)５．０〜５．５ｍｍ、(xii)５．５〜６．０ｍｍ、(xiii)６．０〜６．５ｍｍ、(xiv)６．５〜７．０ｍｍ、(xv)７．０〜７．５ｍｍ、(xvi)７．５〜８．０ｍｍ、(xvii)８．０〜８．５ｍｍ、(xviii)８．５〜９．０ｍｍ、(xix)９．０〜９．５ｍｍ、(xx)９．５〜１０．０ｍｍ、及び(xxi)＞１０．０ｍｍからなる群より選択されることが好ましい。
第２のイオンガイドは、(i)＜２０ｍｍ、(ii)２０〜４０ｍｍ、(iii)４０〜６０ｍｍ、(iv)６０〜８０ｍｍ、(v)８０〜１００ｍｍ、(vi)１００〜１２０ｍｍ、(vii)１２０〜１４０ｍｍ、(viii)１４０〜１６０ｍｍ、(ix)１６０〜１８０ｍｍ、(x)１８０〜２００ｍｍ、(xi)２００〜２２０ｍｍ、(xii)２２０〜２４０ｍｍ、(xiii)２４０〜２６０ｍｍ、(xiv)２６０〜２８０ｍｍ、(xv)２８０〜３００ｍｍ、及び(xvi)＞３００ｍｍからなる群より選択される軸方向長さを有することが好ましい。
質量分析計は、第２のイオンガイドの軸方向長さの少なくとも一部分又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、第２のイオンガイドの軸方向長さの少なくとも一部分又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％に沿って実質的に一定のＤＣ電圧勾配を維持するためのＤＣ電圧手段をさらに含むことが好ましい。
質量分析計は、第２のイオンガイドの軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、第２のイオンガイドを構成する電極の少なくとも一部に１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形を印加するように構成及び適応される過渡ＤＣ電圧手段をさらに含むことが好ましい。
質量分析計は、第２のイオンガイドの軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、第２のイオンガイドを構成する電極に２つ又は３つ以上の位相シフトされたＡＣ電圧又はＲＦ電圧を印加するように構成及び適応されるＡＣ電圧手段又はＲＦ電圧手段をさらに含むことが好ましい。
質量分析計は、衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置をさらに含むことが好ましい。衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置は、装置の上流及び／又は下流に提供されてよい。衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置は、衝突誘起解離（「ＣＩＤ」）によってイオンを断片化するように構成及び適応されることが好ましい。衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置は、或いは、(i)表面誘起解離（「ＳＩＤ」）フラグメンテーション装置、(ii)電子移動解離フラグメンテーション装置、(iii)電子捕獲解離フラグメンテーション装置、(iv)電子衝突又は電子衝撃解離フラグメンテーション装置、(v)光誘起解離（「ＰＩＤ」）フラグメンテーション装置、(vi)レーザ誘起解離フラグメンテーション装置、(vii)赤外線放射誘起解離装置、(viii)紫外線放射誘起解離装置、(ix)ノズル−スキマ界面フラグメンテーション装置、(x)インソースフラグメンテーション装置、(xi)イオン源衝突誘起解離フラグメンテーション装置、(xii)熱源又は温度源フラグメンテーション装置、(xiii)電場誘起フラグメンテーション装置、(xiv)磁場誘起フラグメンテーション装置、(xv)酵素消化又は酵素分解フラグメンテーション装置、(xvi)イオン−イオン反応フラグメンテーション装置、(xvii)イオン−分子反応フラグメンテーション装置、(xviii)イオン−原子反応フラグメンテーション装置、(xix)イオン−準安定イオン反応フラグメンテーション装置、(xx)イオン−準安定分子反応フラグメンテーション装置、(xxi)イオン−準安定原子反応フラグメンテーション装置、(xxii)イオンを反応させて付加イオン又は生成イオンを形成するためのイオン−イオン反応装置、(xxiii)イオンを反応させて付加イオン又は生成イオンを形成するためのイオン−分子反応装置、(xxiv)イオンを反応させて付加イオン又は生成イオンを形成するためのイオン−原子反応装置、(xxv)イオンを反応させて付加イオン又は生成イオンを形成するためのイオン−準安定イオン反応装置、(xxvi)イオンを反応させて付加イオン又は生成イオンを形成するためのイオン−準安定分子反応装置、及び(xxvii)イオンを反応させて付加イオン又は生成イオンを形成するためのイオン−準安定原子反応装置からなる群より選択されてよい。
質量分析計は、衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置内へとイオンを加速するように構成及び適応される加速手段をさらに含むことが好ましく、一動作モードにおいて、イオンの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％は、衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置に進入する際に断片化又は反応を引き起こされる。
質量分析計は、イオンが衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置に進入する前に通る電位差を、衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置に進入する際にイオンが実質的に断片化又は反応される比較的高いフラグメンテーション又は反応の動作モードと、衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置に進入する際に断片化又は反応されるイオンが大幅に少ない又は実質的にない比較的低いフラグメンテーション又は反応の動作モードとの間で切り替える又は繰り返し切り替えるように構成及び適応される制御システムをさらに含むことが好ましい。
比較的高いフラグメンテーション又は反応の動作モードにおいて、衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置に進入するイオンは、(i)≧１０Ｖ、(ii)≧２０Ｖ、(iii)≧３０Ｖ、(iv)≧４０Ｖ、(v)≧５０Ｖ、(vi)≧６０Ｖ、(vii)≧７０Ｖ、(viii)≧８０Ｖ、(ix)≧９０Ｖ、(x)≧１００Ｖ、(xi)≧１１０Ｖ、(xii)≧１２０Ｖ、(xiii)≧１３０Ｖ、(xiv)≧１４０Ｖ、(xv)≧１５０Ｖ、(xvi)≧１６０Ｖ、(xvii)≧１７０Ｖ、(xviii)≧１８０Ｖ、(xix)≧１９０Ｖ、及び(xx)≧２００Ｖからなる群より選択される電位差を通して加速されることが好ましい。
比較的低いフラグメンテーション又は反応の動作モードにおいて、衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置に進入するイオンは、(i)≦２０Ｖ、(ii)≦１５Ｖ、(iii)≦１０Ｖ、(iv)≦５Ｖ、及び(v)≦１Ｖからなる群より選択される電位差を通して加速されることが好ましい。
制御システムは、衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置を、１ｍｓ、５ｍｓ、１０ｍｓ、１５ｍｓ、２０ｍｓ、２５ｍｓ、３０ｍｓ、３５ｍｓ、４０ｍｓ、４５ｍｓ、５０ｍｓ、５５ｍｓ、６０ｍｓ、６５ｍｓ、７０ｍｓ、７５ｍｓ、８０ｍｓ、８５ｍｓ、９０ｍｓ、９５ｍｓ、１００ｍｓ、２００ｍｓ、３００ｍｓ、４００ｍｓ、５００ｍｓ、６００ｍｓ、７００ｍｓ、８００ｍｓ、９００ｍｓ、１ｓ、２ｓ、３ｓ、４ｓ、５ｓ、６ｓ、７ｓ、８ｓ、９ｓ、又は１０ｓごとに少なくとも１回づつ、比較的高いフラグメンテーション又は反応の動作モードと比較的低いフラグメンテーション又は反応の動作モードとの間で切り替えるように構成及び適応されることが好ましい。
イオンが衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置に進入する前に通る電位差は、使用時に変化、増大、又は減少されてよい。電位差は、装置からのイオンの出現に実質的に同期化されたかたちで時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されてよい。一実施形態にしたがうと、イオンが衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置に進入する前に通る電位差は、使用時に変化、増大、又は減少されてよい、或いは電位差は、装置からのイオンの出現に実質的に同期化されたかたちで、なおかつ時間の関数として装置から出現するものと予測されるイオンの質量電荷比又は時間の関数として装置から出現するものと予測されるイオンのイオン移動度のいずれかの関数として又はそれに関連して、時間とともに連続的に変化、段階的に変化、スキャン、又は直線的に若しくは非直線的に変化されてよい。
衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置は、イオンのビームを受け取り、任意の特定の時間において少なくとも１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３、１４、１５、１６、１７、１８、１９、又は２０の個別のイオングループ又はイオンパケットが衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置内に閉じ込められるなおかつ／又は隔離されるようにイオンのビームを変換する又は分割するように構成及び適応されることが好ましく、各イオングループ又は各イオンパケットは、衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置内に形成される個別の軸方向のポテンシャル井戸内に個別に閉じ込められるなおかつ／又は隔離される。
一動作モードにおいて、装置は、衝突、フラグメンテーション、又は反応の装置として動作するように構成及び適応されてよい。
一動作モードにおいて、装置は、装置内においてイオンを衝突によって冷却する又は熱運動化するように構成及び適応されてよい。
質量分析計は、イオン源をさらに含むことが好ましい。イオン源は、(i)エレクトロスプレイイオン化（「ＥＳＩ」）イオン源、(ii)大気圧光イオン化（「ＡＰＰＩ」）イオン源、(iii)大気圧化学イオン化（「ＡＰＣＩ」）イオン源、(iv)マトリックス支援レーザ脱離イオン化（「ＭＡＬＤＩ」）イオン源、(v)レーザ脱離イオン化（「ＬＤＩ」）イオン源、(vi)大気圧イオン化（「ＡＰＩ」）イオン源、(vii)シリコン上脱離イオン化（「ＤＩＯＳ」）イオン源、(viii)電子衝撃（「ＥＩ」）イオン源、(ix)化学イオン化（「ＣＩ」）イオン源、(x)電界イオン化（「ＦＩ」）イオン源、(xi)電界脱離（「ＦＤ」）イオン源、(xii)誘導結合プラズマ（「ＩＣＰ」）イオン源、(xiii)高速原子衝撃（「ＦＡＢ」）イオン源、(xiv)液体二次イオン質量分析（「ＬＳＩＭＳ」）イオン源、(xv)脱離エレクトロスプレイイオン化（「ＤＥＳＩ」）イオン源、(xvi)ニッケル６３放射性イオン源、(xvii)サーモスプレイイオン源、(xviii)粒子ビーム（「ＰＢ：」）イオン源、及び(xix)フロー高速原子衝撃（「フローＦＡＢ」）イオン源からなる群より選択されることが好ましい。
質量分析計は、連続イオン源又はパルスイオン源をさらに含むことが好ましい。
好ましい実施形態にしたがうと、第１の質量電荷比を有する一価イオンは、第１の動作モードにおいて、装置を通る第１の通過時間又はドリフト時間ｔ１を有し、第１の質量電荷比を有する一価イオンは、第２の動作モードにおいて、装置を通る第２の通過時間又はドリフト時間ｔ２を有し、ｔ２＞ｔ１である。一実施形態にしたがうと、比率ｔ２／ｔ１は、１〜２、２〜３、３〜４、４〜５、５〜６、６〜７、８〜９、９〜１０、１０〜１１、１１〜１２、１２〜１３、１３〜１４、１４〜１５、１５〜１６、１６〜１７、１７〜１８、１８〜１９、１９〜２０、２０〜２５、２５〜３０、３０〜３５、３５〜４０、４０〜４５、４５〜５０、５０〜６０、６０〜７０、７０〜８０、８０〜９０、９０〜１００、又は＞１００の範囲であってよい。
本発明の別の一態様にしたがって、質量分析方法であって、
装置を提供することと、
装置を、イオンが装置内においてそれらのイオン移動度にしたがって時間的に分離される第１のモードで動作させることと、
装置を、イオンが装置内においてそれらの質量電荷比にしたがって時間的に分離される第２の動作モードで動作させることと、
を含む方法が提供される。
本発明の別の一態様にしたがって、質量分析器であって、
複数の電極と、
イオンが最終速度に達することなく軸方向に加速されるように、質量分析器内において軸方向電場をＯＮとＯＦＦとでパルス切り替えするように構成及び適応される装置と、
を含む質量分析器が提供される。
質量分析器は、(i)０．００１〜０．００５ミリバール、(ii)０．００５〜０．０１０ミリバール、(iii)０．０１〜０．０５ミリバール、(iv)０．０５〜０．１０ミリバール、(v)０．１〜０．５ミリバール、(vi)０．５〜１．０ミリバール、(vii)１〜５ミリバール、(viii)５〜１０ミリバール、(ix)１０〜５０ミリバール、(x)５０〜１００ミリバール、(xi)１００〜５００ミリバール、(xii)５００〜１０００ミリバール、及び(xiii)＞１０００ミリバールからなる群より選択される圧力に維持されるように構成されることが好ましい。
本発明の別の一態様にしたがって、イオンを質量分析する方法であって、
複数の電極を含む質量分析器を提供することと、
イオンが最終速度に達することなく軸方向に加速されるように、質量分析器内において軸方向電場をＯＮとＯＦＦとでパルス切り替えすることと、
を含む方法が提供される。
方法は、(i)０．００１〜０．００５ミリバール、(ii)０．００５〜０．０１０ミリバール、(iii)０．０１〜０．０５ミリバール、(iv)０．０５〜０．１０ミリバール、(v)０．１〜０．５ミリバール、(vi)０．５〜１．０ミリバール、(vii)１〜５ミリバール、(viii)５〜１０ミリバール、(ix)１０〜５０ミリバール、(x)５０〜１００ミリバール、(xi)１００〜５００ミリバール、(xii)５００〜１０００ミリバール、及び(xiii)＞１０００ミリバールからなる群より選択される圧力に質量分析器を維持することをさらに含むことが好ましい。
本発明の別の一態様にしたがって、質量分析器であって、
複数の電極と、
イオンが最終速度に達することなく軸方向に加速されるように、軸方向電場を第１の方向に、次いで軸方向電場を第１の方向と反対の第２の方向に繰り返し印加するように構成及び適応される装置と、
を含む質量分析器が提供される。
質量分析器は、(i)０．００１〜０．００５ミリバール、(ii)０．００５〜０．０１０ミリバール、(iii)０．０１〜０．０５ミリバール、(iv)０．０５〜０．１０ミリバール、(v)０．１〜０．５ミリバール、(vi)０．５〜１．０ミリバール、(vii)１〜５ミリバール、(viii)５〜１０ミリバール、(ix)１０〜５０ミリバール、(x)５０〜１００ミリバール、(xi)１００〜５００ミリバール、(xii)５００〜１０００ミリバール、及び(xiii)＞１０００ミリバールからなる群より選択される圧力に維持されるように構成されることが好ましい。
本発明の別の一態様にしたがって、イオンを質量分析する方法であって、
複数の電極を含む質量分析器を提供することと、
イオンが最終速度に達することなく軸方向に加速されるように、軸方向電場を第１の方向に、次いで軸方向電場を第１の方向と反対の第２の方向に繰り返し印加することと、
を含む方法が提供される。
方法は、(i)０．００１〜０．００５ミリバール、(ii)０．００５〜０．０１０ミリバール、(iii)０．０１〜０．０５ミリバール、(iv)０．０５〜０．１０ミリバール、(v)０．１〜０．５ミリバール、(vi)０．５〜１．０ミリバール、(vii)１〜５ミリバール、(viii)５〜１０ミリバール、(ix)１０〜５０ミリバール、(x)５０〜１００ミリバール、(xi)１００〜５００ミリバール、(xii)５００〜１０００ミリバール、及び(xiii)＞１０００ミリバールからなる群より選択される圧力に質量分析器を維持することをさらに含むことが好ましい。
好ましい実施形態は、実質的に同じ動作電圧に維持されている間に、１つ又は２つ以上の印加される軸方向電場を２つの動作モード間で切り替えられる装置に関する。第１の動作モードでは、装置は、イオンを主にそれらのイオン移動度にしたがって分離するように構成されることが好ましい。第２の動作モードでは、装置は、イオンを主にそれらの質量電荷比にしたがって分離するように構成されることが好ましい。好ましい装置は、したがって、デュアルモードのイオン移動度−質量分析装置に関する。
好ましい実施形態は、一動作モードにおいて、イオンが従来のイオン移動度分析計又はイオン移動度分離器のように定常状態速度に達することがないようにイオン移動度分析計又はＩＭＳ装置を動作させる方法に関する。この動作モードでは、イオンの分離は、イオン移動度ではなくイオンの質量電荷比に強く依存する。イオンは、緩衝ガスの存在下で比較的短期間にわたって繰り返し電場を受けることが好ましい。例えば、イオンは、時間変化する電場の印加によって、又は位置変化する電場と時間変化する電場との組み合わせの印加によって、比較的短期間にわたって電場を受けてよい。
従来のドリフト管イオン移動度分析計を参照すると、式（１）で与えられた運動方程式を速度について解いた一般解は、次のとおりである。但し、Ｕｏは、時刻ｔ＝０におけるイオンの速度である。
Figure 0005198467
運動方程式を位置について解いた一般解は、次のとおりである。但し、Ｘｏは、時刻ｔ＝０におけるイオンの位置である。
Figure 0005198467
Ｘｏ及びＵｏがゼロに等しく設定され、Ｋ＝ｑ／λ、τ＝ｍＫ／ｑに定めると、２つの式は、次のようになる。
Figure 0005198467
Figure 0005198467
ｔ＞＞τに設定すると、次のようになることがわかる。
Figure 0005198467
Figure 0005198467
上記の一般関係式は、イオン移動度に基づく様々な分離技術に関して成立する。上記の式において、τは、イオンが平均定常状態速度に達するためにかかる時間に関連した時定数と見なすことができる。電場が印加される時間の長さｔがτと同程度である場合は、指数項が重要になり、速度と位置の両方が質量電荷比及び移動度の関数になる。
速度及び位置についての近似式は、指数項を展開することによって得られ、以下の式で与えられる。
Figure 0005198467
Figure 0005198467
上で与えられた式からは、ｔ＜τである場合に、速度及び位置が質量電荷比に強く依存するようになることがわかる。時間ｔの後にイオンが電場を受けなくなり、ｔ＜τである場合は、イオンの速度及び位置は、イオンの質量電荷比に主に依存するままである。
印加される電場がＯＦＦに切り替えられた後にイオンが減速するにつれて、イオンの速度及び位置について同様の式が得られる。Ｅ＝０を代入すると、速度について次式が得られる。
Figure 0005198467
ここで、Ｕは、電場が除去された又はＯＦＦに切り替えられた時点におけるイオンの前進速度である。
もしイオンが、再び電場を受ける前に、ガス分子との衝突を通じてそれらの前進速度の実質的に全部又は大部分を失う場合は、平均のイオン速度は、主にイオンの質量電荷比に依存する状態のままである。例えば、直線型のイオン移動度分析計又はイオン移動度分離器の長さに沿って比較的短期間にわたって印加される電場をＯＮとＯＦＦとでパルス切り替えする（パルスの継続時間は、時定数τと同程度又はそれ未満である）と、イオンの通過時間が主に質量電荷比に依存する結果となる。イオン移動度分析計又はイオン移動度分離器には、入口端を通じて実質的に同時にイオン集団が導入されてよい。イオンは、次いで、それらの質量電荷比にしたがって、イオン移動度分析計又はイオン移動度分離器の出口端から出現することが好ましい。
時間変化する離散的な電場の印加、或いは正弦波電場、又は湾曲、段差、若しくは正弦波輪郭を有する電場などの連続的な印加を含む様々な方式で質量電荷比依存式のイオン分離が実現されえる本発明の実施形態が考えられる。印加される電場を比較的短期間で連続的に変化させるなどの上記２つの方式の組み合わせが採用されえるさらなる実施形態も考えられる。
別の一実施形態にしたがうと、イオンを少なくとも一部にはそれらの質量電荷比にしたがって分離するために、静的な電場又は軸方向に不均一なＤＣ電場が印加されてよい。別の一実施形態にしたがうと、時間変化する軸方向電場と、軸方向に不均一な電場との組み合わせが印加されてよい。不均一な電場にあるイオンは、比較的高い電場強度の領域から比較的低い電場強度の領域へと素早く移動する。これは、電場を比較的短期間にわたって印加して次いでその電場を除去する場合と同様の効果をもたらす。
一実施形態にしたがって、進行波イオン移動度分析計又は進行波イオン移動度分離器が提供されてよい。イオン移動度分析計又はイオン移動度分離器は、使用時にイオンを通過させることが好ましいアパーチャを有する一連の電極を含むことが好ましい。進行波は、１つ又は複数の電極に１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形を印加することによって生成されることが好ましい。１つ又は２つ以上の電極に印加されることが好ましい過渡ＤＣ電圧又は過渡ＤＣ電位は、比較的短期間の後、イオンが移動される方向に１つ又は２つ以上の隣りの電極へとシフトされることが好ましい。進行波の速度が増すと、イオンは、過渡ＤＣ電圧又は過渡ＤＣ電位に起因する場を、より高い頻度で、しかしながらより短い期間にわたって受ける。したがって、適切な条件下では、波の速度が増すにつれて、イオンの分離は、イオン移動度に依存するのではなく、よりいっそう質量電荷比に依存するようになる。
有利なことに、本発明の好ましい一実施形態にしたがった好ましい装置即ちイオン移動度−質量分析器は、１０-2ミリバールから１０ミリバールの範囲の比較的高い圧力で質量分析器として機能することができる。この動作圧力は、ガス分子の平均自由行程を質量分析器内におけるイオンの飛行経路よりも大幅に長くするために圧力を低く維持する必要がある市販の質量分析器の動作圧力よりも大幅に高い。本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器の比較的高い動作圧力は、イオンをイオン源から質量分析計のその他のイオン光学部品へと導くために提供されえるイオンガイド内の圧力と同程度である。好ましい装置の比較的高い動作圧力は、また、ガス衝突セル又はイオン移動度分析計若しくはイオン移動度分離器の動作圧力とも同程度である。好ましい装置を比較的高い圧力に維持するには、回転ポンプ又はスクロールポンプなどの粗引きポンプを使用するだけでよい。したがって、都合の良いことに、好ましいイオン移動度−質量分析器装置を比較的低い圧力に維持するために、ターボ分子ポンプ又は拡散ポンプなどの、より複雑でなおかつ高価で上質の真空ポンプを提供する必要はない。
質量電荷比による分離の動作モードで動作されるときの好ましい装置は、比較的低い質量分解能を有してよい。例えば、質量分解能は、１０から２０（ＦＷＨＭ）の範囲であってよい。しかしながら、好ましい装置は、目立った損失がないゆえに、高い伝送効率を有する。イオンは、好ましい装置内に径方向に閉じ込められることが好ましく、実質的に全てのイオンは、それらの質量電荷比の順に前方に伝送されることが好ましい。好ましい装置の上流には、イオントラップ、イオン貯蔵領域、又はイオン貯蔵装置が提供されてよく、このイオントラップ又はイオン貯蔵領域には、その他のイオンがそれらの質量電荷比にしたがって好ましい装置内で分離されている間にイオンを蓄積及び貯蔵しておくことができる。好ましい装置は、進行波ＲＦイオンガイドを含むことが好ましい。上流のイオントラップ、イオン貯蔵領域、又はイオン貯蔵装置と、本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器との組み合わせは、高いデューティサイクルの達成を可能にする。
一実施形態にしたがうと、好ましいイオン移動度−質量分析器は、上流のイオントラップ、イオン貯蔵領域、又はイオン貯蔵装置及び下流の第２の質量分析器と組み合わせて提供されてよい。上流のイオントラップ、イオン貯蔵領域、又はイオン貯蔵装置と、本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器と、好ましいイオン移動度−質量分析器の下流に配置される高分解能の質量分析器との組み合わせは、好ましいことに、高デューティサイクル、高伝送、高質量分解能の質量分析計の提供を可能にする。
本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器は、別のタイプの質量分析器と併せて又は組み合わせて提供されてよい。例えば、好ましいイオン移動度−質量分析器は、軸方向加速方式飛行時間型質量分析器、直交加速方式飛行時間型質量分析器、３Ｄ型四重極イオントラップ、直線型四重極イオントラップ、四重極質量フィルタ、磁場セクタ型質量分析器、イオンサイクロトロン共鳴質量分析器、又はオービトラップ質量分析器と組み合わせて提供されてよい。質量依存共鳴周波数のフーリエ変換を用いる上述のタイプの質量分析器の変形も、本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器と組み合わせて提供されてよい。
本発明の様々な実施形態が、添付の図面を参照にしながら単なる例として説明される。
本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器を示している。 軸方向電場を連続的に印加されるイオン移動度による分離の動作モードで好ましいイオン移動度−質量分析器が動作されるときのイオンの速度と、軸方向電場を短いパルスのかたちで印加される質量電荷比による分離の動作モードで好ましいイオン移動度−質量分析器が動作されるときのイオンの速度とを、時間の関数として示したグラフである。 好ましいイオン移動度−質量分析器が移送レンズを通じて直交加速方式飛行時間型分析器に結合される一実施形態を示している。 本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器がイオン移動度による分離の動作モードで動作されるときの出力を示している。 本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器が質量電荷比による分離の動作モードで動作されるときの出力を示している。 好ましいイオン移動度−質量分析器が走査型の四重極ロッドセット質量分析器に結合される一実施形態を示している。 イオン移動度−質量分析器がイオンガイドを通じて直交加速方式飛行時間型質量分析器に結合される一実施形態を示している。
本発明の好ましい一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器が、図１を参照にして説明される。好ましい装置は、ゲート電極１と、入口電極３と、リングスタックＲＦイオンガイド２と、出口電極４とを含むことが好ましい。イオンガイド２は、使用時にイオンを通過させることが好ましいアパーチャを有する複数の電極を含むことが好ましい。イオンガイド２内にイオンを径方向に閉じ込める働きをすることが好ましい径方向の擬ポテンシャル井戸を生成するために、隣り合う電極に、逆位相のＡＣ電圧又はＲＦ電圧が印加されることが好ましい。イオンは、イオンガイド２に進入するにつれて、イオンをイオンガイド２内に径方向に閉じ込める働きをするＲＦ場を受けることが好ましい。これは、イオンガイド２を通るイオンの伝送を中間圧力で最大にすることを可能にする。
別の一実施形態にしたがうと、別々のゲート電極１及び入口電極３に代わって単一の電極が提供されてよい。イオンは、イオンガイド２の上流に配置することができるゲート電極１又は別の電極に対するパルスの印加によって、ＲＦイオンガイド２に周期的にパルス入力されることが好ましい。
好ましい一実施形態にしたがうと、付加的な又は過渡的なＤＣ電圧若しくはＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡的なＤＣ電圧波形若しくはＤＣ電位波形が１つ又は２つ以上のリング電極２に印加されてよい。図１に示された一実施形態にしたがうと、付加的な又は過渡的なＤＣ電位が２つの電極に同時に印加されてよい。過渡的なＤＣ電圧又はＤＣ電位は、１つ又は２つ以上の電極に比較的短期間にわたって印加されることが好ましい。ＤＣ電圧又はＤＣ電位は、次いで、隣りの電極対に切り替えられる又は印加されることが好ましい。したがって、一実施形態にしたがうと、電極には、進行波又は過渡的なＤＣ電圧若しくはＤＣ電位が印加されることが好ましい。進行波の速度及び振幅は、プログラム可能であることが好ましく、進行波の速度及び／又は振幅は、時間とともに変化させられる。好ましい実施形態にしたがうと、少なくとも一部のイオンをイオン移動度−質量分析器の長さに沿って追い立てるために、１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形が電極に印加されてよい。
好ましい実施形態にしたがうと、イオンガイド２は、第１の即ちイオン移動度による分離の動作モードで動作されるときに、１０-2から１００ミリバールの範囲の圧力に、又はより好ましくは１０-1から１０ミリバールの範囲の圧力に維持されてよい。好ましい実施形態にしたがうと、イオンガイド２は、第２の即ち質量電荷比による分離の動作モードでも動作されてよい。イオンガイド２は、第２の即ち質量電荷比による分離の動作モードで動作されるときも、実質的に同じ圧力に維持されてよい、即ち１０-2から１００ミリバールの範囲の圧力に、又はより好ましくは１０-1から１０ミリバールの範囲の圧力に維持されてよい。
図２は、好ましい装置が第１の即ちイオン移動度による動作モードで動作されるときのイオンの速度を時間の関数として（実線で）示したグラフである。第１の即ちイオン移動度による動作モードで動作されるときの好ましい装置は、実質的に、イオン移動度分析計又はイオン移動度分離器として動作するので、イオンは、それらのイオン移動度にしたがって時間的に分離される。この動作モードでは、装置の長さに沿って、実質的に連続的に軸方向電場が印加又は維持されることが好ましい。図２は、また、好ましい装置が第２の即ち質量電荷比による分離の動作モードで動作されるときのイオンの速度も時間の関数として（破線で）示している。第２の即ち質量電荷比による分離の動作モードで動作されるときの好ましい装置は、実質的に、質量電荷比分離器又は質量分析器として動作するので、イオンは、それらの質量電荷比にしたがって時間的に分離される。この動作モードでは、装置の長さに沿って、比較的短いパルスのかたちで又は比較的短期間にわたって軸方向電場が印加されることが好ましい。
図２に示されたデータは、９５０の質量電荷比及び０．３９ｍ2／Ｖ／ｓのイオン移動度を有するイオンに対応している。実線は、イオンの速度が初期のゼロ速度から加速されておおよそＥ×Ｋの定常状態速度に達することを示している。ここで、Ｅは電場、Ｋはイオン移動度である。この動作モードでは、電圧は、実質的に連続的に電極に印加されることが好ましく、イオンの速度は、主にイオンの移動度によって決定されることが好ましい。
図２に示された破線は、好ましい装置が第２の即ち質量電荷比による分離の動作モードで動作され、印加される軸方向電場が２μｓ後にＯＦＦに切り替えられた場合のイオンの速度を示している。第２の動作モードでは、イオンは、定常状態速度に達するのに十分な時間がなく、定常状態速度に達することを実質的に阻止されている。後続のパルス又は軸方向電場が印加される前にイオンの前進速度が比較的低い値まで減衰された場合は、イオンの平均速度は、イオンの質量電荷比に強く依存することになる。
一実施形態にしたがうと、好ましい装置は、好ましい装置を適切なガス圧で動作させつつ、実質的に連続的な軸方向電場が維持される動作モードと短命で過渡的で繰り返し的な適切な軸方向電場が維持又は印加されることが好ましい別の動作モードとの間で切り替えられてよい。好ましい装置は、したがって、２つの動作モード間で切り替えられてよく、第１の動作モードでは、イオンはそれらのイオン移動度にしたがって時間的に分離され、第２の動作モードでは、イオンはそれらの質量電荷比にしたがって時間的に分離される。
図３は、本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器２が移送レンズ６を通じて直交加速方式飛行時間型質量分析器７に結合される本発明の一実施形態を示している。イオンは、イオン源によって生成されることが好ましく、次いで、イオン移動度−質量分析器２の上流に配置されることが好ましいイオントラップ５内に蓄積されることが好ましい。イオンは、イオントラップ５の出口に配置されることが好ましくなおかつイオン移動度−質量分析器２の上流にあることが好ましいゲート電極に対するパルスの印加によって、イオントラップ５から周期的に放出されることが好ましい。イオンのパルスがイオントラップ５から放出されるときには、イオン移動度−質量分析器２の電極に、進行波又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位が印加されることが好ましい。進行波電圧の振幅は、最初、最小の又は比較的低い電圧又は振幅を有するように構成されることが好ましい。一実施形態にしたがうと、進行波の振幅は、例えば、最初、ゼロに設定されてよい。一実施形態にしたがうと、進行波電圧の振幅は、次いで、直線的に又はその他のかたちで最終的な最大電圧まで連続的に変化されることが好ましい。
イオンは、イオン移動度−質量分析器２を通り抜けることが好ましく、次いで、イオン移動度−質量分析器２の出口から出現することが好ましい。イオンは、ＲＦイオンガイド２又はイオン移動度−質量分析器２から退出するのにともなって、移送レンズ６を通り抜けることが好ましい。イオンは、次いで、直交加速方式飛行時間型質量分析器７へと前方に伝送されることが好ましい。飛行時間型質量分析器７に進入する少なくとも一部のイオンは、次いで、直交加速電極に対する直交加速電圧の印加によって、直交加速方式飛行時間型質量分析器７によって質量分析されることが好ましい。
様々な動作モードを実証するために、２つの実験が実施され、実質的に図３に示されるように配置された質量分析計にタンパク質消化物が注入された。イオン移動度−質量分析器２は、最初、イオンをそれらのイオン移動度にしたがって時間的に分離するように構成された第１の動作モードで動作された。イオンガイド２内の圧力は、１ミリバールヘリウムに設定された。イオントラップ５の出口にある電極３に、幅２００μｓ、周期１３ｍｓのゲートパルスが印加された。進行波振幅（即ち好ましい装置２の電極に印加される１つ又は２つ以上の過渡ＤＣ電圧又は過渡ＤＣ電位の振幅）は、相次ぐゲートパルスとゲートパルスとの間の期間に３Ｖから７Ｖへと直線的に連続的に変化された。波のパターンは、１０μｓごとにシフトされ、その結果、イオンガイド２に平均速度３００ｍ／ｓの進行波が印加されることになった。
図４は、第１の実験の結果を２Ｄグラフの形態で示している。分布は、黒を最も密とする対数逆グレースケール上に示されている。データは、イオン移動度にしたがうイオン分離に関連した古典的な特徴を呈している。荷電状態分離帯が推定され、所定の荷電状態を有するイオンについてのみ、おおよその質量電荷比相関がある。
波パターンのシフト時間間隔を１０μｓから２μｓに短くすることによって、第２の実験が実施された。その結果、進行波の平均速度は、３００ｍ／ｓから１５００ｍ／ｓへと増加した。参考のために、１ミリバールヘリウム内にある質量電荷比９５０の二価ペプチドを、およそ０．３９ｍ2Ｖ-1ｓ-1のイオン移動度を有するものと考えてよい。これは、τ＝ｋｍ／ｑ＝〜３．８μｓの時定数に対応する。第２の実験では、進行波振幅は、相次ぐパルスとパルスとの間の期間に８Ｖから２０Ｖへと直線的に連続的に変化された。相次ぐパルスとパルスとの間の期間は、８０ｍｓに延長された。
図５は、第２の実験の結果を２Ｄグラフの形態で示している。分布は、黒を最も密とする対数逆グレースケール上に示されている。データは、質量電荷比に対する強い依存性を呈しており、イオンがそれらのイオン移動度にしたがって分離されるときに観察される電荷に基づく分離性を失っている。
好ましいイオン移動度−質量分析器２は、いずれの動作モードにおいても実質的に全てのイオンを前方に伝送するように構成されるが、このデュアルモード装置２は、質量電荷比による分離の動作モードで動作されるときに、四重極ロッドセット質量フィルタ又は四重極ロッドセット質量分析器などの従来の質量電荷比質量フィルタ又は質量電荷比質量分析器ほどの高い特異性を有さないと考えられる。質量電荷比による分離の動作オードで動作されるときのデュアルモード装置２の実効分解能が、例えば、１０から２０の範囲であるのに対して、従来の四重極質量電荷比フィルタの分解能は、単位質量であると考えられる（即ち、従来の四重極質量フィルタは、質量電荷比１００において分解能１００を、質量電荷比２００において分解能２００を、そして質量電荷比５００において分解能５００を有すると考えられる）。
図６は、好ましい一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器２の下流に質量フィルタ８が配置される一実施形態を示している。質量分析器８の下流には、イオン検出器９が配置されることが好ましい。質量フィルタ８は、四重極ロッドセット質量フィルタ８を含むことが好ましいが、その他のタイプの質量フィルタが提供されてもよい。質量フィルタ８は、実質的に全てのイオンを伝送する動作モードに構成されてよい。或いは、質量フィルタ８は、特定の質量電荷比を有する対象イオンのみを伝送するように構成されてよい。
好ましい装置２は、器具全体のデューティサイクル及び感度を向上させるために、四重極ロッドセット質量分析器などの高分解能のスキャン装置／段階操作装置に結合されてよい。好ましい装置２から退出するイオンの質量電荷比は、好ましい実施形態にしたがうと、時間とともにおおよそ又は実質的に直線的に増大することが好ましい。どの所定の時間においても、好ましい装置２から退出又は出現するイオンの質量電荷比の範囲は、比較的限られる。したがって、特定の質量電荷比を有するイオンは全て、好ましいことに、比較的狭い即ち短い期間に好ましい装置２から退出又は出現する。本発明の一実施形態にしたがうと、走査型の四重極ロッドセット質量分析器８の質量電荷比伝送窓は、好ましい装置２から退出又は出現すると予測されるイオンの質量電荷比に同期化されてよい。したがって、走査型の四重極ロッドセット質量分析器８のデューティサイクルを有利に増加させられる結果になる。
四重極ロッドセット質量フィルタ又は四重極ロッドセット質量分析器８は、四重極ロッドセットの長さに依存する最大スキャン速度を有する。最大スキャン速度は、例えば、１０００ダルトンの質量範囲にわたってスキャンする場合に１００ｍｓ程度であってよい。一実施形態にしたがうと、本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器２は、四重極ロッドセット質量フィルタ８と併せて又は組み合わせて使用されてよい。この実施形態にしたがうと、好ましい装置２は、好ましい装置２のサイクル時間が大体１０ｍｓから１００ｍｓ程度まで増加されるように動作されてよい。図５に結果を示された質量電荷比による分離の実験では、８０ｍｓのスキャン時間が通常の四重極ロッドセット質量フィルタの最大スキャン速度におおむね適合することがわかる。
別の一実施形態にしたがうと、本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器２の下流に配置される四重極ロッドセット質量分析器８の質量電荷比伝送窓は、好ましい装置２から退出又は出現するイオンの質量電荷比に同期させるために、事前決定された限られた数の質量電荷比の値に段階分けされてよい。このようにすれば、特定の質量電荷比を有するイオンのみが潜在的対象となる一動作モードのために、四重極ロッドセット質量フィルタ又は四重極ロッドセット質量分析器８の伝送効率及びデューティサイクルを向上させることができる。
質量フィルタ又は質量分析器８は、好ましいイオン移動度−質量分析器２のサイクル時間内における事前選択又は事前決定された時間にいくつかの事前選択又は事前決定された質量電荷比に切り替わるように設定されてよい。事前選択又は事前決定された質量電荷比は、例えば、一連の特定の対象フラグメントイオンの質量電荷比に対応するように選ばれてよい。事前選択又は事前決定された時間は、例えば、特定の対象フラグメントイオンの好ましいイオン移動度−質量分析器２からの退出時間を内包するように構成されてよい。デューティサイクルにいかなる損失も生じることなく、したがって感度にいかなる損失も生じることなく、高分解能質量フィルタの特異性によって、２種以上のフラグメントイオンが測定されえる。
一実施形態にしたがうと、１つ又は２つ以上の質量電荷比を有する親イオン又は前駆イオンは、好ましいイオン移動度−質量分析器２の上流に配置される第１の質量フィルタに通されるように構成されてよい。対象となる親イオン又は前駆イオンは、次いで、衝突セル又はフラグメンテーションセル内において断片化されてよい。結果得られるフラグメントイオン又は娘イオンは、次いで、本発明の一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器２に引き渡されてよい。フラグメントイオン又は娘イオンは、次いで、イオン移動度−質量分析器２内において時間的に分離されることが好ましい。次いで、１つ又は２つ以上の質量電荷比を有するフラグメントイオン又は娘イオンが、好ましいイオン移動度−質量分析器２の下流に配置されることが好ましい第２の質量フィルタによって前方に伝送されてよい。第２の質量フィルタによって前方に伝送されるフラグメントイオン又は娘イオンは、次いで、検出されることが好ましい。第１の質量フィルタ及び第２の質量フィルタは、四重極ロットセット質量フィルタを含むことが好ましい。しかしながら、第１の質量フィルタ及び／又は第２の質量フィルタが別の形態の質量フィルタを含みえるその他の実施形態も考えられる。
図６を参照すると、衝突セル及び／又はイオントラップ５として動作されることが好ましいイオントラップ又はイオン捕捉領域５の上流に、第１の四重極質量フィルタ（不図示）が提供されてよい。衝突セル及び／又はイオントラップ５の下流には、好ましい一実施形態にしたがったイオン移動度−質量分析器２が配置されることが好ましい。好ましいイオン移動度−質量分析器２の下流には、第２の四重極質量フィルタ８又は四重極質量分析器が配置されることが好ましく、第２の四重極質量フィルタ８の下流には、イオン検出器９が配置されることが好ましい。
第１の四重極質量フィルタによって前方に伝送される親イオン又は前駆イオンは、ガス衝突セル及び／又はイオントラップ５で受け取られ、その中で断片化されることが好ましい。衝突セル及び／又はイオントラップ５は、１０-4ミリバールと１ミリバールとの間の圧力に、より好ましくは１０-3ミリバールと１０-1ミリバールとの間の圧力に維持されることが好ましい。衝突セル及び／又はイオントラップ５は、たとえバックグラウンドガス分子との衝突を経ているときでもイオンを中心軸近くに閉じ込めることが好ましいＲＦイオンガイドを含むことが好ましい。衝突セル及び／又はイオントラップ５は、隣り合うロッド間又は電極間にＲＦ電極を印加されることが好ましい多重極ロッドセットイオンガイドを含んでよい。或いは、衝突セル及び／又はイオントラップ５は、隣り合うリング間にＡＣ電圧又はＲＦ電圧を印加されることが好ましいリングスタックイオンガイドを含んでよい。衝突セル及び／又はイオントラップ５がその他の形態のイオンガイド又はイオントラップを含みえるその他の実施形態も考えられる。イオンは、少なくとも１０ｅＶのエネルギで衝突セル及び／又はイオントラップ５に進入してガス分子と複数の衝突を経るように構成されることが好ましく、したがって、衝突誘起解離によって断片化を誘起される。
ガス衝突セル及び／又はイオントラップ５は、さらに、イオンを格納するために、そして好ましいイオン移動度−質量分析器２へとイオンをパルス状に放出するために使用されてよい。ガス衝突セル及び／又はイオントラップ５の出口には、プレート１又はその他の電極が配置されてよく、ポテンシャル障壁を形成することによってガス衝突セル及び／又はイオントラップ５からのイオンの退出を阻止するような電圧又は電位に設定又は維持されてよい。正イオンの場合は、プレート１又はその他の電極は、ガス衝突セル及び／又はイオントラップ５内にイオンを軸方向に閉じ込める又は保持するために、ガス衝突セル及び／又はイオントラップ５を構成するその他の電極に対して約＋１０Ｖの電位に維持されてよい。イオンが入口を通じて軸方向にガス衝突セル及び／又はイオントラップ５から去る又は退出するのを阻止するために、同様のプレート又は電極が、同様の電位でガス衝突セル及び／又はイオントラップ５の入口に提供されてよい。
ガス衝突セル及び／又はイオントラップ５の出口に配置されるプレート１又は電極における電位は、一実施形態にしたがって、ガス衝突セル及び／又はイオントラップ５を構成するその他の電極の電位に対して瞬時に０Ｖ又は０Ｖ未満に引き下げられてよい。その結果、イオンは、ガス衝突セル及び／又はイオントラップ５からパルス状に放出されることが好ましく、イオン移動度−質量分析器２に向かうようにそしてその中に入るように方向付けられることが好ましい。イオン移動度−質量分析器２の電極には、進行波或いは１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧又は過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形が印加されることが好ましい。好ましいイオン移動度−質量分析器２の電極に印加される進行波或いは１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧又は過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形の速度は、イオンがそれらの質量電荷比にしたがって時間的に分離されるように設定されることが好ましい。進行波或いは１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧又は過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形の速度は、また、質量又は質量電荷比についてスキャン又は段階操作されることが好ましい下流の四重極質量フィルタ８に同期するように設定されることも好ましい。
図７は、好ましいイオン移動度−質量分析器２がイオンガイド１０を通じて直交加速方式飛行時間型質量分析器７に結合される本発明の別の一実施形態を示している。イオンガイド１０は、進行波イオンガイド１０を含むことが好ましい。イオン移動度−質量分析器２及びイオンガイド１０は、飛行時間型質量分析器７のデューティサイクル及び感度を向上させられることが好ましい。イオンは、好ましい装置２から、質量電荷比及び時間に依存するかたちで出力されることが好ましい。進行波イオンガイド１０は、好ましい装置２からのイオンの出力をサンプリングするように構成されることが好ましい。イオン移動度−質量分析器２からは、任意の所定の瞬間に、限られた即ち比較的狭い範囲の質量電荷比を有するイオンが出現することが好ましい。任意の所定の瞬間にイオン移動度−質量分析器２から出現するイオンは、進行波イオンガイド１０内に発生されることが好ましい１つ又は２つ以上の軸方向のポテンシャル井戸内に閉じ込められることが好ましい。１つ又は２つ以上の軸方向のポテンシャル井戸は、進行波イオンガイド１０の長さに沿って平行移動されることが好ましい。軸方向のポテンシャル井戸は、イオンガイド１０内において連続的に発生されることが好ましく、イオンガイド１０の長さに沿って連続的に運ばれることが好ましい。軸方向のポテンシャル井戸がイオンガイド１０の出口に達するのにともなって、イオンは、イオンガイド１０から放出されることが好ましく、直交加速方式飛行時間型質量分析器７の直交加速領域に向かわされることが好ましい。直交加速電極７ａには、直交加速方式飛行時間型抽出パルスが周期的に印加されることが好ましい。所定の軸方向ポテンシャル井戸から直交加速方式飛行時間型質量分析器７のドリフト領域内へのイオンの伝送を最大にするには、抽出パルスのタイミングが進行波イオンガイド１０からのイオンの放出に同期化されることが好ましい。
この実施形態にしたがうと、実質的に１００％のサンプリングデューティサイクルが実現されえる。好ましい装置２と進行波イオンガイド１０は、比較的接近して結合されることが好ましいので、好ましい装置２から出現する又は退出するイオンは、一連のパケット又は軸方向ポテンシャル井戸のかたちでイオンガイド１０の長さに沿って運ばれることが好ましい。イオンは、イオンが好ましい装置２から出現するのと実質的に同じ順序でイオンガイド１０内に維持されることが好ましい。
直交加速方式飛行時間型質量分析器は、進行波ＲＦイオンガイド１０の下流に位置決めされることが好ましい。進行波イオンガイド１０と直交加速方式飛行時間型質量分析計７は、進行波イオンガイド１０の出口から放出されることが好ましい各イオンパケットが好ましくは実質的に１００％のサンプリングデューティサイクルで直交加速方式飛行時間型質量分析計によってサンプリングされるように、十分に接近して結合されることが好ましい。
一実施形態にしたがうと、イオン移動度−質量分析器２は、イオン移動度分析計又はイオン移動度分離器として機能するように、第１の動作モードで動作されてよい。サイクル時間は、例えば、１０ｍｓ程度であるように構成されてよく、イオン移動度−質量分析器２の出口から出現するイオンは、例えば、進行波イオンガイド１０内に形成されることが好ましい２００のパケット又は軸方向ポテンシャル井戸の１つに集められることが好ましい。イオンは、イオンガイド１０の長さに沿って平行移動されることが好ましく、進行波イオンガイド１０の各波又は軸方向ポテンシャル井戸は、５０μｓのサイクル時間を有することが好ましい。
好ましい装置２が、質量電荷比分離器又は質量分析器として第２の動作モードで動作するように選択又は構成される場合は、サイクル時間は、例えば１００ｍｓ程度になるように増加されることが好ましい。好ましい装置２から出現するイオンは、例えば、進行波イオンガイド１０内に形成されることが好ましい２００のパケット又は軸方向ポテンシャル井戸の１つに集められることが好ましい。進行波イオンガイド１０内において形成又は発生されることが好ましい各波又は各軸方向ポテンシャル井戸は、５００μｓのサイクル時間を有するように構成されることが好ましい。進行波インガイド１０の長さに沿って平行移動される各波又は各軸方向ポテンシャル井戸は、対応する直交加速方式飛行時間型質量分析器７の動作サイクルに対応するように構成されることが好ましい。一実施形態にしたがうと、進行波イオンガイド１０からのイオンパケットの放出と、飛行時間型質量分析器７の押し電極７ａに対する直交加速押し電圧の印加との間の遅延時間は、各パケット内のイオンの質量電荷比にしたがってサイクルごとに徐々に増加するように構成されてよい。
別の一実施形態にしたがうと、１つ又は２つ以上の特定の質量電荷比を有する親イオン又は前駆イオンが、第１の質量フィルタ（不図示）によって前方に伝送されてよい。イオンは、次いで、衝突セル及び／又はイオントラップ５内において断片化されることが好ましい。結果得られるフラグメントイオン又は娘イオンは、次いで、好ましい装置又はイオン移動度−質量分析器２に引き渡されることが好ましい。フラグメントイオン又は娘イオンは、イオン移動度−質量分析器２内において時間的に分離されることが好ましい。次いで、１つ又は２つ以上の特定の質量電荷比を有するフラグメントイオン又は娘イオンが、進行波イオンガイド１０を通じて直交加速方式飛行時間型質量分析器７へと前方に伝送されることが好ましい。すると、イオンは、続いて、質量分析及び検出を経る。第１の質量フィルタは、四重極質量フィルタを含むことが好ましいが、その他のタイプの質量フィルタも考えられる。
本発明の一実施形態にしたがった質量分析計は、質量分析計の上流の端に提供されることが好ましいイオン源を含むことが好ましい。イオン源は、レーザ脱離イオン化（「ＬＤＩ」）イオン源、マトリックス支援レーザ脱離／イオン化（「ＭＡＬＤＩ」）イオン源、又はシリコン上脱離／イオン化（「ＤＩＯＳ」）イオン源などのパルスイオン源を含んでよい。或いは、質量分析計は、連続イオン源を含んでよい。質量分析計が連続イオン源を含む場合は、イオン源の下流に、イオンを格納するためそしてイオンを周期的に放出するためのイオントラップ５が提供されると好ましいであろう。連続イオン源は、エレクトロスプレイイオン化（「ＥＳＩ」）イオン源、大気圧化学イオン化（「ＡＰＣＩ」）イオン源、電子衝撃（「ＥＩ」）イオン源、大気圧光イオン化（「ＡＰＰＩ」）イオン源、化学イオン化（「ＣＩ」）イオン源、脱離エレクトロスプレイイオン化（「ＤＥＳＩ」）イオン源、大気圧ＭＡＬＤＩ（「ＡＰ−ＭＡＬＤＩ」）イオン源、高速原子衝撃（「ＦＡＢ」）イオン源、液体二次イオン質量分析（「ＬＳＩＭＳ」）イオン源、電界イオン化（「ＦＩ」）イオン源、又は電界脱離（「ＦＤ」）イオン源を含んでよい。その他の連続イオン源又は擬似的連続イオン源が使用されてもよい。
次善の好ましい一実施形態にしたがうと、イオン移動度−質量分析器２は、長方形、四角形、又は楕円形のアパーチャを有する複数の電極を含んでよい。イオン移動度−質量分析計２がセグメント化ロットセットイオンガイドを含みえるその他の次善の好ましい実施形態も考えられる。
好ましい実施形態にしたがうと、イオンは、ゲート電極を使用して好ましい装置２にパルス入力されることが好ましい。しかしながら、ＭＡＬＤＩイオン源などのパルスイオン源が使用されえるその他の実施形態も考えられる。この実施形態にしたがうと、イオンは、好ましい装置又はイオン移動度−質量分析器２に直接にパルス入力されてよい。
別の一実施形態にしたがうと、質量分離領域又は好ましいイオン移動度−質量分析器２の後に即ち下流に、フラグメンテーション領域又は衝突セル（不図示）が提供されてよい。イオン移動度−質量分析器２とフラグメンテーション領域との間の電位差は、一実施形態にしたがうと、注入パルス間の時間の関数として連続的に変化又はその他のかたちで変化されてよいので、任意の所定の時間に好ましいイオン移動度−質量分析器２から退出又は出現するイオンは、好ましいことに、実質的に最適なかたちで断片化される。
本発明は、好ましい実施形態を参照にして説明されてきたが、当業者ならば、添付の特許請求の範囲に定められた本発明の範囲から逸脱することなく各種の変更を形態及び詳細に加えられることが明らかである。

Claims (18)

  1. 質量分析計であって、
    イオンを時間的に分離するための装置であって、第１の動作モードではイオンをそれらのイオン移動度にしたがって時間的に分離するように構成及び適応され、第２の動作モードではイオンをそれらの質量電荷比にしたがって分離するように構成及び適応される装置と、
    前記装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って軸方向電場を印加するように構成及び適応される手段と
    を備え、
    前記手段は、
    前記第１の動作モードにおいて、前記軸方向電場を実質的に連続的に印加するように構成及び適応されており、
    前記第２の動作モードにおいて、パルス方式又は時間変化方式で前記軸方向電場を印加するように構成及び適応された
    質量分析計。
  2. 請求項１に記載の質量分析計であって、
    前記装置は、複数の電極を含むイオンガイドを含む質量分析計。
  3. 請求項１または請求項２に記載の質量分析計であって、さらに、
    前記イオンガイド内にイオンを径方向に閉じ込めるように構成及び適応される第１の手段を備える質量分析計。
  4. 請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の質量分析計であって、
    前記手段は、前記装置の軸方向長さの少なくとも一部分又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、前記第１の動作モードにおいて、前記装置の軸方向長さの少なくとも一部分又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％に沿って非ゼロのＤＣ電圧勾配を維持するためのＤＣ電圧手段を含む質量分析計。
  5. 請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の質量分析計であって、
    前記手段は、前記装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、前記第１の動作モードにおいて、前記装置を構成する電極の少なくとも一部に１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形を印加するように構成及び適応される過渡ＤＣ電圧手段をさらに含む質量分析計。
  6. 請求項１ないし請求項５のいずれかに記載の質量分析計であって、
    前記第１の動作モードにおいて、イオンは、実質的に最終速度に達するように前記装置内において加速される質量分析計。
  7. 請求項１ないし請求項６のいずれかに記載の質量分析計であって、
    前記第１の動作モードにおいて、前記装置の少なくとも一部分は、
    (i)＞０．００１ミリバール、
    (ii)＞０．０１ミリバール、
    (iii)＞０．１ミリバール、
    (iv)＞１ミリバール、
    (v)＞１０ミリバール、
    (vi)＞１００ミリバール、
    (vii)＞１０００ミリバール、
    (viii)０．００１〜１０００ミリバール、
    (ix)０．００１〜０．１ミリバール、
    (x)０．１〜１０ミリバール、
    (xi)１０〜１０００ミリバール、
    (xii)０．００１〜０．００５ミリバール、
    (xiii)０．００５〜０．０１０ミリバール、
    (xiv)０．０１〜０．０５ミリバール、
    (xv)０．０５〜０．１０ミリバール、
    (xvi)０．１〜０．５ミリバール、
    (xvii)０．５〜１．０ミリバール、
    (xviii)１〜５ミリバール、
    (xix)５〜１０ミリバール、
    (xx)１０〜５０ミリバール、
    (xxi)５０〜１００ミリバール、
    (xxii)１００〜５００ミリバール、
    (xxiii)５００〜１０００ミリバール、及び
    (xxiv)＞１０００ミリバール
    からなる群より選択される圧力に維持されるように構成される質量分析計。
  8. 請求項１ないし請求項７のいずれかに記載の質量分析計であって、
    前記手段は、前記装置の軸方向長さの少なくとも一部分又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、前記第２の動作モードにおいて、前記装置の軸方向長さの少なくとも一部分又は少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、若しくは１００％に沿って非ゼロのＤＣ電圧勾配を維持するためのＤＣ電圧手段を含む質量分析計。
  9. 請求項１ないし請求項８のいずれかに記載の質量分析計であって、
    前記手段は、前記装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って少なくとも一部のイオンを追い立てるために、前記第２の動作モードにおいて、前記装置を構成する電極の少なくとも一部に１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧若しくは過渡ＤＣ電位又は１つ若しくは２つ以上の過渡ＤＣ電圧波形若しくは過渡ＤＣ電位波形を印加するように構成及び適応される過渡ＤＣ電圧手段をさらに含む質量分析計。
  10. 請求個１ないし請求項９のいずれかに記載の質量分析計であって、
    前記第２の動作モードにおいて、イオンは前記装置内において加速されるが最終速度に達しないように実質的に阻止される、又は前記イオンは最終速度に達しない質量分析計。
  11. 請求項１ないし請求項１０のいずれかに記載の質量分析計であって、
    前記第２の動作モードにおいて、前記装置の少なくとも一部分は、
    (i)＞０．００１ミリバール、
    (ii)＞０．０１ミリバール、
    (iii)＞０．１ミリバール、
    (iv)＞１ミリバール、
    (v)＞１０ミリバール、
    (vi)＞１００ミリバール、
    (vii)＞１０００ミリバール、
    (viii)０．００１〜１０００ミリバール、
    (ix)０．００１〜０．１ミリバール、
    (x)０．１〜１０ミリバール、
    (xi)１０〜１０００ミリバール、
    (xii)０．００１〜０．００５ミリバール、
    (xiii)０．００５〜０．０１０ミリバール、
    (xiv)０．０１〜０．０５ミリバール、
    (xv)０．０５〜０．１０ミリバール、
    (xvi)０．１〜０．５ミリバール、
    (xvii)０．５〜１．０ミリバール、
    (xviii)１〜５ミリバール、
    (xix)５〜１０ミリバール、
    (xx)１０〜５０ミリバール、
    (xxi)５０〜１００ミリバール、
    (xxii)１００〜５００ミリバール、
    (xxiii)５００〜１０００ミリバール、及び
    (xxiv)＞１０００ミリバール
    からなる群より選択される圧力に維持されるように構成される質量分析計。
  12. 質量分析方法であって、
    装置を提供し、
    前記装置の軸方向長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、又は１００％に沿って軸方向電場を印加し、
    を備え、
    前記装置を、前記軸方向電場を実質的に連続的に印加して、イオンが前記装置内においてそれらのイオン移動度にしたがって時間的に分離される第１のモードで動作させ、
    前記装置を、前記軸方向電場をパルス方式又は時間変化方式で印加して、イオンが前記装置内においてそれらの質量電荷比にしたがって時間的に分離される第２の動作モードで動作させる
    方法。
  13. 質量分析器であって、
    複数の電極と、
    イオンが最終速度に達することなく軸方向に加速されるように、前記質量分析器内において、緩衝ガスの存在下で、軸方向電場をＯＮとＯＦＦとでパルス切り替えするように構成及び適応される装置と
    を備える質量分析器。
  14. 請求項１３に記載の質量分析器であって、
    前記質量分析器は、
    (i)０．００１〜０．００５ミリバール、
    (ii)０．００５〜０．０１０ミリバール、
    (iii)０．０１〜０．０５ミリバール、
    (iv)０．０５〜０．１０ミリバール、
    (v)０．１〜０．５ミリバール、
    (vi)０．５〜１．０ミリバール、
    (vii)１〜５ミリバール、
    (viii)５〜１０ミリバール、
    (ix)１０〜５０ミリバール、
    (x)５０〜１００ミリバール、
    (xi)１００〜５００ミリバール、
    (xii)５００〜１０００ミリバール、及び
    (xiii)＞１０００ミリバール
    からなる群より選択される圧力に維持されるように構成される質量分析器。
  15. イオンを質量分析する方法であって、
    複数の電極を含む質量分析器を提供し、
    イオンが最終速度に達することなく軸方向に加速されるように、前記質量分析器内において、緩衝ガスの存在下で、軸方向電場をＯＮとＯＦＦとでパルス切り替えを行なう
    方法。
  16. 請求項１５に記載の方法であって、さらに、
    (i)０．００１〜０．００５ミリバール、
    (ii)０．００５〜０．０１０ミリバール、
    (iii)０．０１〜０．０５ミリバール、
    (iv)０．０５〜０．１０ミリバール、
    (v)０．１〜０．５ミリバール、
    (vi)０．５〜１．０ミリバール、
    (vii)１〜５ミリバール、
    (viii)５〜１０ミリバール、
    (ix)１０〜５０ミリバール、
    (x)５０〜１００ミリバール、
    (xi)１００〜５００ミリバール、
    (xii)５００〜１０００ミリバール、及び
    (xiii)＞１０００ミリバール
    からなる群より選択される圧力に前記質量分析器を維持する方法。
  17. 質量分析器であって、
    複数の電極と、
    イオンが最終速度に達することなく軸方向に加速されるように、軸方向電場を第１の方向に、次いで前記第１の方向と反対の第２の方向に繰り返し印加するように構成及び適応される装置と
    を備える質量分析器。
  18. イオンを質量分析する方法であって、
    複数の電極を含む質量分析器を提供し、
    イオンが最終速度に達することなく軸方向に加速されるように、軸方向電場を第１の方向に、次いで前記第１の方向と反対の第２の方向に繰り返し印加する
    方法。
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