JP5183130B2 - Fuel cell - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池に係り、特に、定置用電源および移動体用電源として有用である固体高分子型燃料電池に関する。 The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to a polymer electrolyte fuel cell useful as a stationary power source and a mobile power source.
燃料電池は、燃料ガスと酸化剤ガスとを電気化学的に反応させ、発電した電気を供給するものである。燃料電池の重要な構成要素にセパレータがある。 A fuel cell supplies electricity generated by electrochemically reacting a fuel gas and an oxidant gas. An important component of a fuel cell is a separator.
セパレータは、燃料ガスと酸化剤ガスを分離し、ガスが均等に拡散層に行き渡るように工夫された流路構造を持ち、膜・電極接合体(MEA)で発電された電気を誘電する電気誘導部をもつものである。 The separator separates the fuel gas and the oxidant gas, has a channel structure designed to distribute the gas evenly to the diffusion layer, and induces electricity generated by the membrane / electrode assembly (MEA). It has a part.
セパレータは、黒鉛材料と金属材料のものが開発されている。金属材料のセパレータは、腐食への対策が必要になるが、金属材料をプレス成形にて流路を形成するので、コスト低減化や薄型化・軽量化が可能であり、体積あたりの出力向上が期待できる。 Separators of graphite material and metal material have been developed. Metal material separators require countermeasures against corrosion, but the metal material is formed by press forming the flow path, so it is possible to reduce costs, reduce thickness and weight, and improve output per volume. I can expect.
したがって、高密度出力化や低コスト化のニーズに伴い、金属材料セパレータは広い分野で展開が進められている。 Therefore, metal material separators are being developed in a wide range of fields in accordance with the needs for high density output and low cost.
燃料電池は、電流を引くことにより電圧が降下する。電圧降下の原因は、触媒活性に起因する活性化損失,電解質膜のイオン伝導抵抗や電池内部の抵抗による抵抗損失、およびガスの拡散に起因する濃度損失である。 In a fuel cell, the voltage drops when current is drawn. The causes of the voltage drop are activation loss due to catalytic activity, resistance loss due to ion conduction resistance of the electrolyte membrane and resistance inside the battery, and concentration loss due to gas diffusion.
電池性能を向上する上で、これらの損失を小さくすることが重要であるが、特に、高電流密度の出力を実現するには、ガスの拡散に起因する濃度損失が問題となる。 In order to improve the battery performance, it is important to reduce these losses. In particular, in order to realize a high current density output, concentration loss due to gas diffusion becomes a problem.
すなわち、多くの電流を得るには、燃料ガスや酸化剤ガスをMEA全体に供給し、反応領域全域に渡り電気化学反応を活性化する必要がある。 That is, in order to obtain a large amount of current, it is necessary to supply fuel gas or oxidant gas to the entire MEA and activate the electrochemical reaction over the entire reaction region.
燃料ガスや酸化剤ガスをMEA全体に供給し、反応領域全域に渡り電気化学反応を活性化する技術に、流路同士を連結するスリット状の流路を設け、局所的な濃度損失を低減し、安定した発電特性を得られるようにしたものや、セパレータの端方から中央にかけて流路断面積を大きく取るような流路断面積分布を持たせることで、ガスの質量流量の低下を防止し、電流密度分布の不均一性による性能低下を改善するものがある(例えば、特許文献1および特許文献2参照)。
The technology that supplies fuel gas and oxidant gas to the entire MEA and activates the electrochemical reaction over the entire reaction region is provided with a slit-like channel that connects the channels to reduce local concentration loss. In order to prevent a decrease in the mass flow rate of the gas, it is possible to obtain stable power generation characteristics and to have a flow passage cross-sectional area distribution that increases the flow passage cross-sectional area from the end to the center of the separator. Some have improved performance degradation due to non-uniformity of current density distribution (see, for example,
電気化学反応に必要な燃料ガスおよび酸化剤ガスは、電気化学反応により消費され、燃料ガスに水素ガスを、酸化剤ガスに空気をもちいた場合、電気化学反応は次式のように示される。 The fuel gas and oxidant gas necessary for the electrochemical reaction are consumed by the electrochemical reaction. When hydrogen gas is used as the fuel gas and air is used as the oxidant gas, the electrochemical reaction is expressed by the following equation.
アノード側(燃料極):H2 → 2H++2e (1)
カソード側(空気極):4H++O2+4e → 2H2O (2)
上式より、アノード側では、燃料ガスである水素ガスは、水素イオンと電子になり、空気極で消費される。
Anode side (fuel electrode): H 2 → 2H + + 2e (1)
Cathode side (air electrode): 4H + + O 2 + 4e → 2H 2 O (2)
From the above equation, on the anode side, the hydrogen gas as the fuel gas becomes hydrogen ions and electrons and is consumed at the air electrode.
一方、カソード側では、酸素が消費される一方で、水蒸気が生成される。空気中には、20%程度の酸素が含まれるが、入口から出口に向かって酸素の消費が進みに連れ、水蒸気の占める割合が大きくなり、酸素の占める割合(分圧が)小さくなる。 On the other hand, on the cathode side, water is generated while oxygen is consumed. The air contains about 20% of oxygen, but as oxygen consumption progresses from the inlet toward the outlet, the proportion of water vapor increases and the proportion of oxygen (partial pressure) decreases.
従って、カソード側では、入口から出口に向かって、電気化学反応に必要な空中の酸素の供給が、難しくなってくる。それ故、電気化学反応でボトルネックとなるのは、酸素の供給であるといえる。酸素供給の問題は、高電流密度条件の運転や高酸素利用率条件時において、特に顕著にあらわれると考える。 Therefore, on the cathode side, it becomes difficult to supply air oxygen necessary for the electrochemical reaction from the inlet toward the outlet. Therefore, it can be said that the bottleneck in the electrochemical reaction is the supply of oxygen. The problem of oxygen supply appears to be particularly noticeable during operation under high current density conditions and high oxygen utilization rate conditions.
これは、カソード側流路の入口付近では、酸素が十分供給できるので電気化学反応は活発に行えるが、出口に向うにつれ、酸素濃度は薄くなると共に、電気化学反応で生成される水蒸気により酸素が発電部にいきにくくなるためと考えられる。 This is because the oxygen can be sufficiently supplied in the vicinity of the inlet of the cathode side flow path so that the electrochemical reaction can be actively performed, but the oxygen concentration decreases as it goes to the outlet, and the oxygen is generated by the water vapor generated by the electrochemical reaction. It is thought that it becomes difficult to go to the power generation section.
この結果、入口付近と出口付近では、電流密度が異なり、出口に近づくほど発電の効率が悪くなる。 As a result, the current density is different between the vicinity of the inlet and the vicinity of the outlet, and the power generation efficiency becomes worse as it approaches the outlet.
つまり、入口付近と出口付近に発電の格差が生じてしまう。これは、高出力密度の電流を得るためにも、また発電部品の寿命の観点からも解決しなければならない問題である。
従来技術における、スリット状に流路同士を連結する手段や、端方から中央にかけて流路断面積を大きくする手段は、ガスの流れを制御し、ガス拡散に起因する濃度損失を解決しようとするものである。
That is, there is a difference in power generation near the entrance and the exit. This is a problem that must be solved in order to obtain a high power density current and from the viewpoint of the life of the power generation component.
In the prior art, the means for connecting the flow paths in a slit shape or the means for increasing the cross-sectional area of the flow path from the end to the center controls the flow of gas and tries to solve the concentration loss caused by gas diffusion. Is.
しかしながら、スリット状に流路同士を連結する手段や、端方から中央にかけて流路断面積を大きくする手段は、消費される酸素の量や生成される水蒸気の量を変化させるものではなく、まして、電気化学反応を制御し、入口付近と出口付近における発電の格差を解決するものでもない。 However, the means for connecting the flow paths in a slit shape and the means for increasing the cross-sectional area of the flow path from the end to the center do not change the amount of oxygen consumed or the amount of water vapor generated. It does not solve the disparity in power generation near the inlet and the outlet by controlling the electrochemical reaction.
本発明の目的は、電気化学反応で消費される酸素の量や、生成される水蒸気の量を変化させ、電気化学反応を制御し、入口付近と出口付近における発電の格差を解決するものである。 An object of the present invention is to solve the disparity in power generation near the inlet and the outlet by controlling the electrochemical reaction by changing the amount of oxygen consumed in the electrochemical reaction and the amount of water vapor generated. .
本発明の燃料電池は、電解質層を燃料極と酸素極とで挟持し、前記燃料極に沿って燃料ガス流路を形成し、前記燃料極に対し電気を誘電する電気誘導部を有する燃料極セパレータと、前記酸素極に沿って酸化剤ガス流路を形成し、前記酸素極に対し電気を誘電する電気誘導部を有する酸素極セパレータと、を備えたものである。 The fuel cell according to the present invention includes a fuel electrode having an electric induction portion that sandwiches an electrolyte layer between a fuel electrode and an oxygen electrode, forms a fuel gas flow path along the fuel electrode, and dielectrics electricity with respect to the fuel electrode. A separator and an oxygen electrode separator having an electric induction part that forms an oxidant gas flow path along the oxygen electrode and that generates electricity with respect to the oxygen electrode are provided.
そして、前記酸素極セパレータの電気誘導部が、酸化剤ガス流路の入口から、酸化剤ガス流路の出口に向かって、電気伝導率の大きくなる部材で構成されていることを特徴とする。 And the electric induction part of the said oxygen electrode separator is comprised by the member from which an electrical conductivity becomes large toward the exit of an oxidizing gas channel from the inlet of an oxidizing gas channel.
また、前記酸素極セパレータの電気誘導部が、酸化剤ガス流路の入口から、酸化剤ガス流路の出口に向かって、酸素極と接する面積が大きくなることを特徴とする。 Further, the electric induction part of the oxygen electrode separator has a feature that an area in contact with the oxygen electrode increases from the inlet of the oxidant gas flow path to the outlet of the oxidant gas flow path.
つまり、本発明は、セパレータのカソード側の空気の入口付近において、電気化学反応を抑制し、かつ、カソード側の空気の出口付近において、電気化学反応を助長する手段を持たせることで、入口付近と出口付近における発電の格差を解決するものである。 In other words, the present invention provides a means for suppressing the electrochemical reaction in the vicinity of the air inlet on the cathode side of the separator and for promoting the electrochemical reaction in the vicinity of the air outlet on the cathode side. It solves the disparity in power generation near the exit.
電気化学反応を入口付近で抑制し、かつ、カソード側の空気の出口付近で助長する手段は、発電部分が接続されるセパレータの電気誘導部において、電気伝導率が入口付近で小さく、出口付近で大きい値を持つ材料を適用する。 The means of suppressing the electrochemical reaction near the inlet and promoting it near the cathode air outlet is that the electrical conductivity is small near the inlet and near the outlet in the electric induction part of the separator to which the power generation part is connected. Apply a material with a large value.
あるいは、セパレータのカソード側入口付近において、電気化学反応を抑制し、かつ、カソード側の空気の出口付近において、電気化学反応を助長する手段に、セパレータと発電部分が接続される電気誘導部において、接触面積が入口付近で小さく、出口付近で大きい値を持つ構造を適用する。 Alternatively, in the electrical induction part where the separator and the power generation part are connected to the means for suppressing the electrochemical reaction in the vicinity of the cathode side inlet of the separator and for promoting the electrochemical reaction in the vicinity of the cathode side air outlet, A structure having a small contact area near the entrance and a large value near the exit is applied.
カソード側発電部における電気化学反応には、式(2)に示すように、電解質膜から通ってくる水素イオンとカソード側セパレータ流路を流れる空気中の酸素、それにカソード側セパレータから供給される電子の3要素が必要である。 In the electrochemical reaction in the cathode side power generation unit, as shown in the formula (2), hydrogen ions passing from the electrolyte membrane, oxygen in the air flowing through the cathode side separator channel, and electrons supplied from the cathode side separator These three elements are necessary.
セパレータと発電部分が接続される電気誘導部において、電気伝導率が入口付近で小さく、出口付近で大きい値を持つ材料を適用すれば、入口付近で反応に必要な電子の供給が抑制され、消費される酸素量が減少し、出口付近で電子の供給が助長され、入口付近で消費されなかった酸素が、出口付近で消費される。 In the electrical induction part where the separator and the power generation part are connected, if a material with a small electrical conductivity near the inlet and a large value near the outlet is applied, the supply of electrons necessary for the reaction near the inlet is suppressed and consumed. The amount of oxygen to be reduced is reduced, the supply of electrons is promoted near the exit, and oxygen that has not been consumed near the entrance is consumed near the exit.
この結果、入口付近では、電気化学反応が抑制され、出口付近では、電気化学反応が助長されるので、入口付近と出口付近における発電の格差を解消することができる。 As a result, the electrochemical reaction is suppressed in the vicinity of the inlet, and the electrochemical reaction is promoted in the vicinity of the outlet, so that the power generation difference between the vicinity of the inlet and the vicinity of the outlet can be eliminated.
同様に、セパレータと発電部分が接続される電気誘導部において、接触面積が入口付近で小さく、出口付近で大きい値を持つ構造を適用することで、入口付近で反応面積が小さくなり、電子の供給が減少し、消費される酸素量が減少する。 Similarly, in the electrical induction part where the separator and the power generation part are connected, by applying a structure that has a small contact area near the entrance and a large value near the exit, the reaction area becomes small near the entrance and the supply of electrons Decreases and the amount of oxygen consumed decreases.
また、出口付近では、反応する面積が大きいので、電子の供給が増加し、入口付近で消費されなかった酸素が、出口付近で消費される。 In addition, since the reacting area is large near the outlet, the supply of electrons increases, and oxygen that has not been consumed near the inlet is consumed near the outlet.
この結果、入口付近では、電気化学反応が抑制され、出口付近では、電気化学反応が助長されるので、入口付近と出口付近における発電の格差を解消することができる。 As a result, the electrochemical reaction is suppressed in the vicinity of the inlet, and the electrochemical reaction is promoted in the vicinity of the outlet, so that the power generation difference between the vicinity of the inlet and the vicinity of the outlet can be eliminated.
本発明により、電気化学反応で消費される酸素の量や生成される水蒸気の量を変化させ、電気化学反応を制御することにより入口付近と出口付近における発電の格差を低減することができる。 According to the present invention, it is possible to reduce the difference in power generation between the vicinity of the inlet and the vicinity of the outlet by changing the amount of oxygen consumed in the electrochemical reaction and the amount of water vapor generated and controlling the electrochemical reaction.
以下に、本発明の実施例を、図面を参照して説明する。 Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings.
図1は本発明に関する第1の実施の形態を示した燃料電池用セパレータ100の概念図である。
FIG. 1 is a conceptual diagram of a
セパレータ100は、ステンレスやチタン,アルミニウムなどの薄い金属材料をプレス加工で形成されたものを基盤としたものであり、燃料ガスと酸化剤ガスを分離し、ガスが均等に拡散層に行き渡るように工夫された流路構造を持ち、後で述べる膜・電極接合体(MEA)で発電された電気を誘電するものである。
The
セパレータ100は、ガスが注入される入口103と、ガスが流れる流路部102,電気誘導部101,ガスが排出される出口104、およびガスが外に漏れないように設置したシール材121とからなる。
The
ここでは、セパレータ100の基盤には、長さ120mm,幅18mm,厚さ0.2mmのアルミニウムの金属材料を用いる。
Here, an aluminum metal material having a length of 120 mm, a width of 18 mm, and a thickness of 0.2 mm is used for the base of the
ここで、本発明のセパレータ100は、電気誘導部101に電気伝導率の異なる部材を設置したことを特徴とする。例えば、セパレータ100のガスが注入される入口103からガスが排出される出口104に向って4つの領域106,197,108,109を設け、その領域ごとに電気誘導部101に電気伝導率の異なる部材を適用する。
Here, the
図2は、4つの領域106,197,108,109毎の電気誘導部101の材質および電気伝導率を示したものである。
FIG. 2 shows the material and electric conductivity of the
図2において、領域106には、カーボンペーパからなる部材を適用し、領域107には、グラファイトからなる部材を、領域108には、チタンからなる部材を、領域109には、アルミニウムからなる部材を、それぞれ適用する。
In FIG. 2, a member made of carbon paper is applied to the
電気誘導部101は、4つの領域106,197,108,109毎に、長さ20mm,幅2mm,厚さ0.5mmの電気伝導率の異なる部材を用意する。
The
ただし、領域106,109の両端に位置する部材の長さは30mmとする。
However, the length of the members located at both ends of the
図1において、断面図105は、セパレータ100を線abで切断した時の断面を表すものである。セパレータ100は、断面図105から分るように、アルミニウムの金属材料をプレス加工して幅2mm,高さ0.1mmの溝を形成し、形成された薄板111に、電気誘導部101を構成する電気伝導率の異なる部材112を、はめ込んで作成されている。
In FIG. 1, a
こうすることで、セパレータと発電部分が接続される電気誘導部101において、電気伝導率が入口付近で小さく、出口付近で大きくなり、入口付近で電子の供給が抑制され、消費される酸素量が減少し、入口付近で消費されなかった酸素が、出口付近で消費される。この結果、入口付近では、電気化学反応が抑制され、出口付近では、電気化学反応が助長されるので、入口付近と出口付近における発電の格差を解消することができる。
In this way, in the
一方、電気誘導部101の厚さをL[m]、MEAと平行な断面積をA[m2]とすると、電気抵抗R[Ω]は以下の式より計算される。ここでρは、電気誘導部101の電気抵抗率[Ωm]であり、電気伝導率[1/Ωm]の逆数をとる。
On the other hand, when the thickness of the
R=ρ・L/A (3)
(3)式から入口から出口にかけて電気誘導部101の形状を変えることでも、電子の供給を制御し電気化学反応の量を変えることができる。
R = ρ · L / A (3)
By changing the shape of the
たとえば、電気誘導部101の形状を入口から出口にかけて、膜・電極接合体(MEA)との接触面を徐々に大きくすることや厚みを薄くすることで、入口から出口にかけて電気伝導を良くし、入口付近と出口付近における発電の格差を解消することができる。
For example, the shape of the
以下に、第2の実施例を説明する。
図3は、本発明に関する第2の実施の形態を示した燃料電池用セパレータ300の概念図である。
The second embodiment will be described below.
FIG. 3 is a conceptual diagram of a
セパレータ300は、ステンレスやチタン,アルミニウムなどの、厚さ0.2mmの薄い金属の材料をプレス加工したものであり、燃料ガスと酸化剤ガスを分離し、ガスが均等に拡散層に行き渡るように工夫された流路構造を持ち、後で述べる膜・電極接合体(MEA)で発電された電気を誘電するものである。
The
セパレータ300は、ガスが注入される入口303と、ガスが流れる流路部302,電気誘導部301,ガスが排出される出口304、およびガスが外に漏れないように設置したシール材306とからなる。
The
ここでは、セパレータ300の基盤には、長さ120mm,幅18mm,厚さ0.2mmのアルミニウムの金属材料を用い、プレス加工によって形成された電気誘導部301は、セパレータ300の入口303近くでは幅が1mm、出口304近くでは3mmと、入口から出口に向かって、膜・電極接合体(MEA)との接触面が大きくなるように設定されている。
こうすることで、セパレータと発電部分が接続される電気誘導部301において、電気抵抗の違いにより、電気化学反応の強さが入口付近で小さく、出口付近で大きくなる。
Here, an aluminum metal material having a length of 120 mm, a width of 18 mm, and a thickness of 0.2 mm is used for the base of the
By doing so, in the
この結果、入口付近で電気化学反応が抑制され、出口付近で電気化学反応が助長されるので、入口付近と出口付近における発電の格差を解消することができる。 As a result, the electrochemical reaction is suppressed in the vicinity of the inlet, and the electrochemical reaction is promoted in the vicinity of the outlet, so that the difference in power generation between the vicinity of the inlet and the outlet can be eliminated.
図4は、本発明のセパレータを用いて作成する燃料電池セル400を説明する図である。
FIG. 4 is a diagram illustrating a
燃料電池セル400は、膜・電極接合体(MEA)402を、アノード側セパレータ401と、カソード側セパレータ403とで両側から挟むようにして構成され、締付け用の板407とボルト408を用いて1メガパスカルの締め圧になるようにトルクレンチ締めて作成される。
The
図4では、便宜上、締付けは、燃料電池セル400の中央の一箇所で行われているように示してあるが、複数の締付け用の板407とボルト408を用いて締め付けを行い、締め付け圧が均等になるようにする。
In FIG. 4, for the sake of convenience, tightening is shown as being performed at one location in the center of the
アノード側セパレータ401とカソード側セパレータ403には同じ形式のセパレータを2枚用意し、使用するが、ここでは、図1で説明したセパレータ100を用いる。
Two separators of the same type are prepared and used as the
また、膜・電極接合体(MEA)402は、アノード側のガスがカソード側に漏れないようにセパレータ100の流路よび誘電領域をカバーする広さを持つ必要がある。
The membrane / electrode assembly (MEA) 402 needs to have a size that covers the flow path and the dielectric region of the
ここでは、膜・電極接合体(MEA)402の面積をセパレータ100より若干大きめの面積で、長さ10.5mm,幅18.5mmのものを使用し、シール材に0.25mmかませるようにし、アノード側のガスがカソード側に漏れないようにする。
Here, the membrane / electrode assembly (MEA) 402 has a slightly larger area than the
図5は、燃料電池セル400を中央で切断したときの断面図で、厚さ方向を拡大して示したものである。
FIG. 5 is a cross-sectional view of the
図5の断面図において、アノード側セパレータ501と、カソード側セパレータ503とで膜・電極接合体(MEA)502を両側から挟むようにして、締付け用の板510とボルト511,512を用いて締め、膜・電極接合体(MEA)502は、アノード側のガスがカソード側に漏れないようにセパレータ100より若干大きめのサイズで、シール材508,509に0.25mmかませるようにしてある。
In the cross-sectional view of FIG. 5, the membrane-electrode assembly (MEA) 502 is sandwiched from both sides by the anode-
ここで、アノード側セパレータ501と、カソード側セパレータ503に図1で説明したセパレータ100を使用したが、図3で説明したセパレータ300を使用する場合も同様にして、燃料電池セル400を構築することができる。
Here, the
次に、膜・電極接合体(MEA)402について説明する。 Next, the membrane / electrode assembly (MEA) 402 will be described.
MEAは、固体高分子電解質膜の両側にカソード側電極およびアノード側電極が挟み込む形で構成される。固体高分子電解質膜には、プロトン伝導性を有するイオン交換膜、例えば、ナフィオン117(Nafion117、175μm、Du pont社製)等を用いた厚さ0.03mmのフッ素系イオン交換膜が用いる。 The MEA is configured such that a cathode side electrode and an anode side electrode are sandwiched between both sides of a solid polymer electrolyte membrane. As the solid polymer electrolyte membrane, an ion exchange membrane having proton conductivity, for example, a fluorine ion exchange membrane having a thickness of 0.03 mm using Nafion 117 (Nafion 117, 175 μm, manufactured by Du Pont) or the like is used.
カソード側電極およびアノード側電極には、それぞれ触媒反応層と拡散層とで形成され、カソード側拡散層およびアノード側拡散層は、燃料ガスまたは酸化剤ガスの拡散性を高め、発電により発生した反応生成水の排出機能、および電子伝導性を併せ持つ必要があり、例えば、カーボンペーパ,カーボンクロス等の導電性多孔質材料に撥水処理を施したものを適用することができる。 The cathode side electrode and the anode side electrode are respectively formed of a catalytic reaction layer and a diffusion layer. The cathode side diffusion layer and the anode side diffusion layer enhance the diffusibility of the fuel gas or the oxidant gas, and the reaction generated by power generation. It is necessary to have a function of discharging generated water and electronic conductivity. For example, a conductive porous material such as carbon paper or carbon cloth that has been subjected to water repellent treatment can be applied.
ここでは、導電性多孔質材料に厚さ0.2mmのカーボン不織布(東レ社製TGP−H060)を用い、撥水処理を施すためフッ素系撥水剤のエマルジョン液(ダイキン製D1)に浸し、乾燥後350℃で10分間熱処理し、拡散層を形成した。 Here, a carbon non-woven fabric having a thickness of 0.2 mm (TGP-H060 manufactured by Toray Industries, Inc.) is used as the conductive porous material, and it is immersed in an emulsion liquid of a fluorine-based water repellent (D1 manufactured by Daikin) for water repellent treatment After drying, heat treatment was performed at 350 ° C. for 10 minutes to form a diffusion layer.
触媒反応層は、触媒金属を担持した導電性炭素粒子と高分子電解質を主成分とした厚さ0.01mm程度の薄膜である。 The catalytic reaction layer is a thin film having a thickness of about 0.01 mm mainly composed of conductive carbon particles supporting a catalytic metal and a polymer electrolyte.
アノードおよびカソード触媒反応層には、平均一次粒子径30nmを持つ導電性炭素粒子であるケッチェンブラック(AKZOChemie社製)に、白金を50重量%担持させた触媒担持粒子をイソプロパノール水溶液に分散させた溶液と、高分子電解質、例えばナフィオン117をエタノールに分散させた溶液とを、触媒担持粒子と高分子電解質との重量比を1:1になるように混合した後、ビーズミルで高分散させることによりスラリーを作製し、先に作成したカソード側拡散層およびアノード側拡散層にスプレークオーターを用いて塗布し、これを大気中常温で6時間乾燥させることで形成させた。 In the anode and cathode catalyst reaction layers, catalyst supporting particles in which 50% by weight of platinum is supported on Ketjen Black (manufactured by AKZO Chemie), which is conductive carbon particles having an average primary particle size of 30 nm, are dispersed in an isopropanol aqueous solution. A solution and a solution in which a polymer electrolyte, for example, Nafion 117 is dispersed in ethanol, are mixed so that the weight ratio of the catalyst-supporting particles and the polymer electrolyte is 1: 1, and then highly dispersed by a bead mill. A slurry was prepared and applied to the previously prepared cathode side diffusion layer and anode side diffusion layer using a spray quarter, and this was dried at room temperature in the atmosphere for 6 hours.
このようにして、それぞれの拡散層上にカソード側触媒反応層およびアノード側触媒反応層を形成させることで、カソード側電極とアノード側電極を作成した。 Thus, the cathode side electrode and the anode side electrode were formed by forming the cathode side catalyst reaction layer and the anode side catalyst reaction layer on the respective diffusion layers.
最後に、カソード用電極とアノード用電極をそれぞれ用意し、高分子電解質膜(デュポン社製、Nafion117、175μm)の両面に、中心を合わせて、ホットプレス(125℃,4MPa,10分間)により一体化し、MEAを作成する。 Finally, a cathode electrode and an anode electrode are prepared, respectively, and are integrated by hot pressing (125 ° C., 4 MPa, 10 minutes) with both sides of the polymer electrolyte membrane (manufactured by DuPont, Nafion 117, 175 μm) centered. To create an MEA.
次に、本発明に関する実施の形態を示した燃料電池セル400について電気誘導部の効果を、シミュレーションを用いて検証する。
Next, the effect of the electric induction part is verified using simulation for the
ここでは、セパレータに、図1にある、本発明に関する第1の実施の形態を示した燃料電池用セパレータ100を用いた場合を検証する。
Here, the case where the
図6は、燃料電池セル400における解析対象をモデル化した形状を説明する図である。正面図600は、燃料電池セル400の発電部分を抜き出してモデル化したものであり長さ100mm,幅18mmとし、電気伝導部605と流路606が2mm幅で交互に構成されている。
FIG. 6 is a diagram illustrating a shape obtained by modeling the analysis target in the
電気伝導部605は、図1で説明したように、長さ方向に4つの領域が設定され、図2にあるようにそれぞれに電気伝導率の異なる材料が適用される。
As described with reference to FIG. 1, four regions are set in the length direction of the electric
また、発電部分を正面図600で見えているこちら側の面は、アノード側セパレータで、601および603で示されている面が、それぞれ、燃料ガスの入口面と出口面である。
Further, the surface on this side where the power generation portion can be seen in the
正面図600で見えていない向こう側の面が、カソード側セパレータで、604および602で示されている面が、それぞれ、空気(酸化剤ガス)の入口面と出口面である。
The other side not visible in
ここで、燃料ガスと空気の流れが対交流であることに注意する。すなわち、正面図600の右側が、燃料ガスの出口面603および、空気の入口面604にあたる。
Note that the flow of fuel gas and air is alternating current. That is, the right side of the
図7は、図6の正面図600で、中央のa−bを結ぶ線で切断したときの断面図である。
FIG. 7 is a
図4の燃料電池セル400における解析モデル化の形状で、図7は厚み方向の構造を、図8は各部材の厚さおよび材質を説明する。図7の断面図において、アノード側セパレータは基盤701に0.2mmのアルミニウム材料を、電気伝導部705に0.5mmのアルミニウム材料を用い、燃料ガスの通る0.5mmの流路703を形成している。
FIG. 7 illustrates the structure in the thickness direction, and FIG. 8 illustrates the thickness and material of each member. In the cross-sectional view of FIG. 7, the anode side separator uses a 0.2 mm aluminum material for the
また、カソード側セパレータは厚さ0.2mmのアルミニウム材料の基盤702に、図1で説明したように、20mmまたは30mm間隔の領域ごとに厚さ0.5mmのカーボンペーパ,グラファイト,チタン,アルミニウムの電気伝導部706を配置し、空気の通る流路704を形成している。
In addition, the cathode side separator is formed on an
ここでの解析は、カソード側電気伝導部706の効果を明らかにするため、領域ごとに異なる電気伝率の部材を配置するのはカソード側電気伝導部706のみにし、アノード側電気伝導部705は、アルミニウム単体の材料を用いた。
In this analysis, in order to clarify the effect of the cathode-side
膜・電極接合体(MEA)は、厚さ0.03mmのナフィオン製電解質膜711を両側から挟むようようにアノード側触媒層709,カソード側触媒層710と、それらを挟むようにアノード側拡散層707,カソード側拡散層708とで構成されている。
The membrane-electrode assembly (MEA) includes an anode-
ここで、触媒層709,710は白金50重量%担持の導電性炭素粒子層からなり、拡散層707,708は厚さ0.2mmのカーボンペーパで構成されている。 Here, the catalyst layers 709 and 710 are made of conductive carbon particle layers supporting 50% by weight of platinum, and the diffusion layers 707 and 708 are made of carbon paper having a thickness of 0.2 mm.
図6,図7,図8に示した形状および材質データをもとに、シミュレーションによる解析を行った。 Based on the shape and material data shown in FIGS. 6, 7, and 8, analysis by simulation was performed.
シミュレーションにはFluent社製燃料電池シミュレータを用いた。Fluent社製燃料電池シミュレータに図6,図7,図8に示した形状および材質データを入力し、図9に示すようなシミュレーションの解析条件を設定し、シミュレーションによる解析を行った。 A Fluent fuel cell simulator was used for the simulation. The shape and material data shown in FIGS. 6, 7, and 8 were input to a fuel cell simulator manufactured by Fluent, analysis conditions for simulation as shown in FIG. 9 were set, and analysis by simulation was performed.
次に、異なる電気伝導率の部材を用いた電気誘導部をもつセパレータを使用した燃料電池セル400について、シミュレーションを用いた解析結果を示す。
Next, an analysis result using simulation is shown for the
ここで、異なる電気伝導率の部材を用いた電気誘導部の効果を明らかにするために、電気誘導部に同じ電気伝導率の部材を用いた燃料電池セルについてもシミュレーションによる解析を行う。 Here, in order to clarify the effect of the electric induction part using the members having different electric conductivities, the fuel cell using the member having the same electric conductivity as the electric induction part is also analyzed by simulation.
すなわち、図6,図7,図8,図9で説明した内容について、図8のカソード側電気伝導部に、アルミニウム単体を用いた場合を、従来型燃料電池セルとしてシミュレーションを行い、解析結果を比較する。 That is, with respect to the contents described in FIG. 6, FIG. 7, FIG. 8, and FIG. 9, the case where aluminum alone is used for the cathode side electric conduction part of FIG. Compare.
図10は、図9の解析条件でシミュレーションを行った結果で、得られた電流密度分布を示したものである。電流密度分布1001は、セパレータの電気誘導部に同一のアルミニウム部材を使用した燃料電池セルについてもので、電流密度分布1002は、セパレータの電気誘導部に異なる電気伝導率の部材を使用した燃料電池セル400のものである。
FIG. 10 shows the current density distribution obtained as a result of simulation under the analysis conditions of FIG. The
電流密度分布1001は、電流密度分布1002に比べ、向って右側、すなわち空気の入口付近で、電流密度が大きく、電気化学反応が強く起きていることが分る。
It can be seen that the
グラフ1003は、セパレータの電気誘導部に同一のアルミニウム部材を使用した燃料電池セルについて、横軸に燃料電池セルの長さ方向の位置を、縦軸に電流密度を取ったものである。グラフ1004は、セパレータの電気誘導部に異なる電気伝導率の部材を使用した燃料電池セル400について、横軸に燃料電池セルの長さ方向の位置を、縦軸に電流密度を取ったものである。
A
それぞれのグラフ上に線が2本あるのは、上側の線が流路下のカソード触媒層中の電流密度の値を示しており、下側の線が電気誘導部下のカソード触媒層中の電流密度の値を示している。 There are two lines on each graph. The upper line shows the value of the current density in the cathode catalyst layer under the flow path, and the lower line shows the current in the cathode catalyst layer under the electric induction part. The density value is shown.
グラフ1003とグラフ1004の電流密度の値を比較すると、グラフ1003は、グラフ1004よりも、空気の入口付近の位置で値が大きく、空気の出口付近の位置で値が小さくなっており、線の傾きが大きいことが分る。
Comparing the current density values of the
つまり、セパレータと発電部分が接続される電気誘導部において、電気伝導率が入口付近で小さく、出口付近で大きい値を持つ材料を適用すれば、入口付近で反応に必要な電子の供給が抑制され、消費される酸素量が減少し、出口付近で電子の供給が助長され、入口付近で消費されなかった酸素が、出口付近で消費される。 In other words, in the electrical induction part where the separator and the power generation part are connected, if a material having a small electric conductivity near the inlet and a large value near the outlet is applied, the supply of electrons necessary for the reaction near the inlet is suppressed. The amount of oxygen consumed is reduced, the supply of electrons is promoted near the exit, and the oxygen not consumed near the entrance is consumed near the exit.
この結果、入口付近では、電気化学反応が抑制され、出口付近では、電気化学反応が助長されるので、入口付近と出口付近における発電の格差を解消できたことが分る。 As a result, the electrochemical reaction is suppressed in the vicinity of the inlet, and the electrochemical reaction is promoted in the vicinity of the outlet, so that it is understood that the difference in power generation between the inlet and the outlet can be eliminated.
図11は、電流密度分布1001,1002の領域を1101のように、それぞれ15分割し、領域ごとに電流密度の代表値を算出し、これらの分割した15領域に対して、平均値,最大値,最小値、および平均値からのズレの大きさを示す標準偏差を求め、1102の表にまとめたものである。
In FIG. 11, the regions of the
表1102から、セパレータの電気誘導部に異なる電気伝導率の部材を使用した燃料電池セル400の電流密度は、セパレータの電気誘導部に同一のアルミニウム部材を使用した燃料電池セルの電流密度に比べ、平均値では大差ないが、最大値と最小値とからなる、電流密度の値が取りうる範囲が、0.34に対し0.29と狭く、また平均値からのズレの大きさを示す標準偏差も0.095に対し0.083と1割ほど小さくなり、電流密度の値に対する斑が小さくなっていることが分る。
From Table 1102, the current density of the
従って、セパレータと発電部分が接続される電気誘導部において、電気伝導率が入口付近で小さく、出口付近で大きい値を持つ材料を適用すれば、入口付近で電気化学反応が抑制され、出口付近で電気化学反応が助長されるので、発電領域全体で発電斑が解消され、MEAの高寿命化に貢献できる。 Therefore, in the electrical induction part where the separator and the power generation part are connected, if a material having a small electric conductivity near the inlet and a large value near the outlet is applied, the electrochemical reaction is suppressed near the inlet, and near the outlet. Since the electrochemical reaction is promoted, power generation spots are eliminated in the entire power generation region, which can contribute to a longer life of the MEA.
以上、本発明に関する実施の形態を示した燃料電池セル400について電気誘導部の効果を、シミュレーションを用いて検証した。
As mentioned above, the effect of the electric induction part was verified using simulation for the
ここでは、セパレータに、図1にある、本発明に関する第1の実施の形態を示した燃料電池用セパレータ100を用いた場合について検証したが、同様に、図3にある、本発明に関する第2の実施の形態を示した燃料電池用セパレータ300を用いた場合においても、セパレータと発電部分が接続される電気誘導部において、入口付近で接触面積を小さくしたことで電気伝導が小さく、出口付近で接触面積を大きくしたことで電気伝導が大きい値を持つので、入口付近で反応に必要な電子の供給が抑制され、消費される酸素量が減少し、出口付近で電子の供給が助長され、入口付近で消費されなかった酸素が、出口付近で消費される。
Here, the case where the
この結果、入口付近では、電気化学反応が抑制され、出口付近では、電気化学反応が助長されるので、入口付近と出口付近における発電の格差を解消できると考えられ、その結果、発電領域全体で発電斑が解消され、MEAの高寿命化に貢献できる。 As a result, the electrochemical reaction is suppressed near the inlet, and the electrochemical reaction is promoted near the outlet.Therefore, it is considered that the disparity in power generation between the inlet and the outlet can be eliminated. Power generation spots are eliminated, which can contribute to a longer life of MEA.
本発明により、MEAの高寿命化が可能となり、より一層、定置用電源および移動体用電源としての燃料電池に利用可能である。 According to the present invention, the life of the MEA can be extended, and the MEA can be used for a fuel cell as a stationary power source and a moving body power source.
100 セパレータ
101 電気誘導部
102 ガスが流れる流路部
103 ガスが注入される入口
104 ガスが排出される出口
121 シール材
DESCRIPTION OF
Claims (1)
前記燃料極に沿って燃料ガス流路を形成し、前記燃料極に対し電気を誘電する電気誘導部を有する燃料極セパレータと、
前記酸素極に沿って酸化剤ガス流路を形成し、前記酸素極に対し電気を誘電する電気誘導部を有する酸素極セパレータと、を備えた燃料電池において、
前記酸素極セパレータの電気誘導部が電気伝導率の異なる複数の導電性部材で構成され、
酸化剤ガス流路の入口から、酸化剤ガス流路の出口に向かって、前記酸素極セパレータの電気誘導部の電気伝導率が大きくなるように前記複数の導電性部材が配置されていることを特徴とする燃料電池。 Sandwiching the electrolyte layer between the fuel electrode and the oxygen electrode,
A fuel electrode separator having an electric induction portion that forms a fuel gas flow path along the fuel electrode, and inducts electricity with respect to the fuel electrode;
In the fuel cell comprising: an oxygen electrode separator having an electric induction part that forms an oxidant gas flow path along the oxygen electrode and dielectrics electricity with respect to the oxygen electrode;
The electric induction part of the oxygen electrode separator is composed of a plurality of conductive members having different electric conductivities,
From the inlet of the oxidizing gas channel, towards the outlet of the oxidizing gas channel, said plurality of conductive members so as to electric conductivity of the electric induction portion of the oxygen electrode separator increases is located A fuel cell.
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