JP5112366B2 - Hydrogen gas separation system with microchannel structure for efficiently separating hydrogen gas from mixed gas source - Google Patents

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Description

本発明は、分子水素をガス体から分離するのに用いるシステムと方法に関する。詳細には、本発明は、混合ガスを、原子水素のみを容易に通過させる水素透過性材料に曝露させることによって、水素を混合ガスから分離するシステムおよび方法に関する。   The present invention relates to systems and methods used to separate molecular hydrogen from gas bodies. In particular, the present invention relates to a system and method for separating hydrogen from a mixed gas by exposing the mixed gas to a hydrogen permeable material that only allows atomic hydrogen to pass through.

分子水素の使用は産業において多くの用途がある。しかし、水素を生成する一般的なプロセスでは、多くの場合、生成された水素ガスは純粋ではない。それどころか、水素を生成する際に、生じたガスはしばしば水蒸気、炭化水素および/または他の汚染物質に汚染されている。しかし、多くの場合において、超高純度の水素を得ることが望まれている。技術分野において、超高純度の水素とは、一般に、少なくとも99.999%の純度レベルを有する水素を指す。かかる純度レベルを達成するには、水素ガスを汚染物質から意図的に分離することが必要である。   The use of molecular hydrogen has many applications in the industry. However, in a typical process for producing hydrogen, the produced hydrogen gas is often not pure. On the contrary, when producing hydrogen, the resulting gas is often contaminated with water vapor, hydrocarbons and / or other contaminants. However, in many cases it is desirable to obtain ultra-high purity hydrogen. In the technical field, ultra-high purity hydrogen generally refers to hydrogen having a purity level of at least 99.999%. To achieve such purity levels, it is necessary to intentionally separate hydrogen gas from contaminants.

従来技術において、汚染水素ガスを純化するのに最も一般的に用いられている方法は、ガスをパラジウムやパラジウム合金などの水素透過性材料から成る膜に通過させる方法である。汚染水素ガスが膜を通過する際、原子水素は導管の壁を通過し、それによって汚染物から分離される。かかる従来技術のプロセスでは、典型的には、膜は少なくとも摂氏300度に加熱される。膜の表面において、分子水素は原子水素に分解し、膜の材料が原子水素を吸着する。原子水素は、膜の高圧側から膜の低圧側に透過する。膜の低圧側において、原子水素は再び結合して分子水素を形成する。膜を通過した分子水素は集められて使用に供することができる。かかる従来技術のシステムは、小坂、その他による米国特許第5,614,001号、発明の名称「水素分離器、水素分離装置および水素分離器を製造する方法」に例示されている。   In the prior art, the most commonly used method for purifying contaminated hydrogen gas is to pass the gas through a membrane made of a hydrogen permeable material such as palladium or palladium alloy. As contaminated hydrogen gas passes through the membrane, atomic hydrogen passes through the walls of the conduit and is thereby separated from the contaminants. In such prior art processes, the film is typically heated to at least 300 degrees Celsius. On the surface of the membrane, molecular hydrogen decomposes into atomic hydrogen and the membrane material adsorbs atomic hydrogen. Atomic hydrogen permeates from the high pressure side of the membrane to the low pressure side of the membrane. At the low pressure side of the membrane, atomic hydrogen recombines to form molecular hydrogen. The molecular hydrogen that has passed through the membrane can be collected and used. Such prior art systems are exemplified in US Pat. No. 5,614,001 by Kosaka et al., Entitled “Hydrogen Separator, Hydrogen Separator and Method for Producing Hydrogen Separator”.

従来技術において、水素透過性膜は、一般的に、コイル状の管として形成される。コイル状の管の壁を通過する水素ガスの流量は、コイル状の管の長さに比例し、コイル状の管の壁の厚さに反比例する。従って、高効率な純化システムは、非常に長くて薄い導管を用いて流量を最大化する必要がある。しかし、パラジウムは非常に高価な貴金属である。従って、パラジウムおよびパラジウム合金製の管は、製造するのに非常に高価である。このように、水素ガス純化システムを製造するに当たって、パラジウムの使用量を可能な限り少なくすることが望ましい。更に、一般に、パラジウムおよびパラジウム合金で作成された管は、高温の加圧状態においてガスを保持する。従って、管の壁は、管の壁にかかる圧力勾配次第では、導管が破裂したり、つぶれたりしてしまうので、薄すぎてはならない。   In the prior art, hydrogen permeable membranes are generally formed as coiled tubes. The flow rate of hydrogen gas passing through the coiled tube wall is proportional to the length of the coiled tube and inversely proportional to the thickness of the coiled tube wall. Therefore, highly efficient purification systems need to maximize flow rates using very long and thin conduits. However, palladium is a very expensive noble metal. Therefore, palladium and palladium alloy tubes are very expensive to manufacture. Thus, it is desirable to reduce the amount of palladium used as much as possible in manufacturing the hydrogen gas purification system. Furthermore, in general, tubes made of palladium and palladium alloys retain gas at elevated pressures. Thus, the wall of the tube should not be too thin, depending on the pressure gradient applied to the tube wall, as the conduit will rupture or collapse.

コイル状の管は従来技術の分離器にしばしば使用されているが、コイル状の管材を用いることには多くの欠点がある。パラジウム系水素分離器を動作させるためには、摂氏300度を超えて加熱する必要がある。パラジウムコイルをかかる温度で加熱すると、それらは膨張する。更に、水素がパラジウムコイルの壁を拡散する際に、パラジウムは著しく膨張する。パラジウムコイルが膨張と収縮とを繰り返すと、パラジウムコイルはねじれる。パラジウムコイルのねじれはパラジウムを疲労させ、パラジウムを脆化させる。遂には、パラジウムコイルにクラックが発生し、水素分離器は機能しなくなってしまう。   Although coiled tubes are often used in prior art separators, there are many drawbacks to using coiled tubing. In order to operate the palladium-based hydrogen separator, it is necessary to heat it above 300 degrees Celsius. When palladium coils are heated at such temperatures, they expand. Furthermore, palladium expands significantly as hydrogen diffuses through the walls of the palladium coil. As the palladium coil repeats expansion and contraction, the palladium coil twists. The twist of the palladium coil causes the palladium to fatigue and embrittles the palladium. Eventually, the palladium coil cracks and the hydrogen separator stops functioning.

コイル状のパラジウム管材を用いた水素分離器の他の欠点は、パラジウムのコイルが振動に対して非常に敏感で損傷を受けやすいことである。水素分離器内のパラジウムコイルはバネとして作用する。水素分離器が動作中に何らかの振動を受ける場合、これらの振動はパラジウムコイル中で共振し、パラジウムコイルの運動が起こる。パラジウムコイルが共振して運動すると、パラジウムは疲労して、脆化する。これは、最終的には、パラジウムコイルにクラックが発生して故障する原因となる。   Another disadvantage of hydrogen separators using coiled palladium tubing is that the palladium coil is very sensitive to vibration and susceptible to damage. The palladium coil in the hydrogen separator acts as a spring. If the hydrogen separator is subjected to any vibrations during operation, these vibrations resonate in the palladium coil and movement of the palladium coil occurs. When the palladium coil resonates and moves, the palladium fatigues and becomes brittle. This ultimately causes a failure in the palladium coil due to cracking.

パラジウムコイルを用いる水素分離器の更に他の欠点は、汚染ガスの詰まりが起こることである。炭化水素を多く含むガスがパラジウムコイルに導入されると、水素が炭化水素から部分的に解離してパラジウムコイルの壁を通過する。パラジウムコイル内に残るのは主として炭素と酸素であり、二酸化炭素と一酸化炭素を形成する。二酸化炭素と一酸化炭素とがパラジウム管を満たす。従って新たな炭化水素ガスは、パラジウムコイルの表面に達する前に、汚染ガス中を拡散していかねばならない。もし、汚染ガスの詰まりが大きくなると、炭化水素がパラジウムの表面に達するまでに非常に長い時間がかかる。供給ガス内の水素は、ガスのコイル内滞留時間と比較して短い時間枠内にパラジウム表面に達することができなければならない。しかし、ガスの流れがコイル中を進むにつれより多くの水素が取り除かれていくに従って、供給ガス中の非水素成分の濃度は次第に増加していく。これにより、水素分離器の効率は大きく低下していく。もし、パラジウム管中の流れを大きくして汚染ガスを追い出すと、水素がパラジウムを通過する機会を持つ以前に、炭化水素がパラジウム管を流れてしまう可能性がある。これは、水素分離器の効率を極めて著しく低下させる。   Yet another disadvantage of hydrogen separators using palladium coils is that clogging of contaminating gases occurs. When a gas containing a large amount of hydrocarbon is introduced into the palladium coil, the hydrogen partially dissociates from the hydrocarbon and passes through the wall of the palladium coil. What remains in the palladium coil is primarily carbon and oxygen, forming carbon dioxide and carbon monoxide. Carbon dioxide and carbon monoxide fill the palladium tube. New hydrocarbon gas must therefore diffuse through the contaminated gas before reaching the surface of the palladium coil. If the contamination gas becomes clogged, it will take a very long time for the hydrocarbons to reach the palladium surface. The hydrogen in the feed gas must be able to reach the palladium surface within a short time frame compared to the residence time of the gas in the coil. However, as more hydrogen is removed as the gas flow advances through the coil, the concentration of non-hydrogen components in the feed gas gradually increases. This greatly reduces the efficiency of the hydrogen separator. If the flow in the palladium tube is increased to drive out polluting gases, hydrocarbons may flow through the palladium tube before hydrogen has the opportunity to pass through the palladium. This greatly reduces the efficiency of the hydrogen separator.

更に面倒なことに、管の内壁に汚染物が付着するにつれて、パラジウムおよびパラジウム合金で作られた管材の効率は時間とともに低下していく。かかる導管の寿命を延ばすため、多くの製造業者は導管に逆圧をかけることによって管材を洗浄することを試みている。かかる方法では、管材の外面が加圧水素に曝露される。水素は管壁を通過して管の内部に入っていく。水素が管の内部に入っていくにつれ、管の内壁に付着した汚染物の一部を水素によって除去することができる。   To complicate matters, the efficiency of tubes made of palladium and palladium alloys decreases with time as contaminants adhere to the inner wall of the tube. To extend the life of such conduits, many manufacturers attempt to clean the tubing by applying back pressure to the conduit. In such a method, the outer surface of the tubing is exposed to pressurized hydrogen. Hydrogen passes through the tube wall and enters the tube. As hydrogen enters the interior of the tube, some of the contaminants attached to the inner wall of the tube can be removed by the hydrogen.

多くの管材は概して円筒形をしているので、管の内部が管の外部よりも高く加圧されている場合には、管はかなり高い圧力勾配に耐えることができる。しかし、かかる管が洗浄され、管の内圧よりも管の外圧が高くなっている場合、ずっと小さな圧力勾配が使用されるようにしないと、管材が内側に破裂する可能性がある。   Many tubes are generally cylindrical so that if the inside of the tube is pressurized higher than the outside of the tube, the tube can withstand a fairly high pressure gradient. However, if such a tube is cleaned and the external pressure of the tube is higher than the internal pressure of the tube, the tube material may burst inward unless a much smaller pressure gradient is used.

コイル状の管材を用いた場合に生じる上記の欠点を克服する一つの試みにおいて、直線状の管材のセグメントを用いる水素分離器が設計された。例えば、Edlundによる米国特許第5,997,594号、発明の名称「水素純化機能を内蔵した水蒸気改質器」では、パラジウム管の直線状のセグメントがより大きな管の内部に配置されている。ガスは大きい方の管内を流れるようになされる。ガスからの水素はパラジウム管中に透過し、そこで集められる。   In one attempt to overcome the above disadvantages that occur when using coiled tubing, hydrogen separators have been designed that use straight tubing segments. For example, in Edlund US Pat. No. 5,997,594, the title of the invention “steam reformer with built-in hydrogen purification function”, the linear segment of the palladium tube is placed inside the larger tube. Gas is allowed to flow through the larger tube. Hydrogen from the gas permeates into the palladium tube where it is collected.

反対の構造が、Buxbaumによる米国特許第6,461,408号、発明の名称「水素発生器」に開示されている。Buxbaumの設計では、パラジウム管材の直線状の部分の内部に、小径の管が配置される。ガスはパラジウム管材内に導入される。ガスからの水素はパラジウム管材外へ透過し、集められる。残りの廃ガスは小口径の管によって除去される。   The opposite structure is disclosed in US Pat. No. 6,461,408 by Buxbaum, entitled “Hydrogen Generator”. In Buxbaum's design, a small diameter tube is placed inside a straight section of palladium tubing. Gas is introduced into the palladium tubing. Hydrogen from the gas permeates out of the palladium tubing and is collected. The remaining waste gas is removed by a small diameter tube.

Edlund特許およびBuxbaum特許の両方に示されるような従来技術によるシステムでは、パラジウム管の内部か、パラジウム管の外部に沿ってガスが流される。しかし、両従来技術の設計においても、ガスが流される空間は大きい。これにより、ガスがパラジウム管の長さに沿って流れる際にガスは層流を有することができる。通過するガスの層流の特性のため、流れるガスにおける乱流は非常に少ない。層流パターンは、ガスがパラジウム管材外に流れる前に、多くのガスがパラジウム管の表面と接触することを防ぐ。従って、ガス流内に含まれるであろう多くの水素は、パラジウム管に吸収される機会を全く持たない。水素はパラジウム管材内を単に押し流されるだけである。従って、水素分離器の総体的な効率は低いままである。
米国特許第5,614,001号 米国特許第5,997,594号 米国特許第6,461,408号
In prior art systems, such as those shown in both the Edlund and Buxbaum patents, the gas flows either inside the palladium tube or along the outside of the palladium tube. However, in both prior art designs, the space through which the gas flows is large. This allows the gas to have a laminar flow as it flows along the length of the palladium tube. Due to the laminar nature of the passing gas, there is very little turbulence in the flowing gas. The laminar flow pattern prevents much gas from coming into contact with the surface of the palladium tube before the gas flows out of the palladium tube. Thus, much of the hydrogen that will be contained in the gas stream has no opportunity to be absorbed by the palladium tube. Hydrogen is simply swept through the palladium tubing. Therefore, the overall efficiency of the hydrogen separator remains low.
US Pat. No. 5,614,001 US Pat. No. 5,997,594 US Pat. No. 6,461,408

従って、パラジウム表面へのガスの暴露を最適にし、それによって汚染ガス中を水素が拡散する必要を極小化する水素分離器に対するニーズが存在する。   Accordingly, there is a need for a hydrogen separator that optimizes gas exposure to the palladium surface, thereby minimizing the need for hydrogen to diffuse through the contaminated gas.

更に、高濃度の炭化水素ガスが、炭化水素をガスの流れによってパラジウム管材の外部に掃き出してしまう原因となる層流の特性を作ることなく、パラジウム管材内を流れることを可能とする水素分離器に対するニーズが存在する。   Furthermore, a hydrogen separator that allows high-concentration hydrocarbon gas to flow through the palladium tubing without creating laminar flow characteristics that cause the hydrocarbons to sweep the hydrocarbons out of the palladium tubing. There is a need for

これらのニーズは、以下に記載し、その権利を主張するように、本発明によって達成される。   These needs are met by the present invention as described below and claim its rights.

本発明は、原料ガスから水素ガスを分離するのに用いる水素純化システムである。水素純化システムは、原料ガスが流れ込むことが可能なようになされた水素分離器を含む。水素分離器内には、開口した第1の端部と、閉じられた第2の端部を有する少なくとも1つの水素透過性管がある。各水素透過性管は、パラジウムまたはパラジウム合金等の水素透過性材料から作られる。   The present invention is a hydrogen purification system used to separate hydrogen gas from source gas. The hydrogen purification system includes a hydrogen separator adapted to allow a feed gas to flow into it. Within the hydrogen separator is at least one hydrogen permeable tube having an open first end and a closed second end. Each hydrogen permeable tube is made from a hydrogen permeable material such as palladium or a palladium alloy.

各水素透過性管に対して支持管が備えられる。支持管は、水素透過性管と同軸となるよう位置決めされる。支持管の外径は、周囲の水素透過性管の内径よりもわずかに小さい。従って、支持管を水素透過性管の内部に配置した場合、水素透過性管の内側と支持管の外側との間には、小さなマイクロチャネルが存在するにすぎない。   A support tube is provided for each hydrogen permeable tube. The support tube is positioned to be coaxial with the hydrogen permeable tube. The outer diameter of the support tube is slightly smaller than the inner diameter of the surrounding hydrogen permeable tube. Therefore, when the support tube is arranged inside the hydrogen permeable tube, there is only a small microchannel between the inside of the hydrogen permeable tube and the outside of the support tube.

原料ガスは、マイクロチャネルに導入される。原料ガスは水素透過性管に沿ってマイクロチャネル内に薄く広がる。マイクロチャネルの寸法により生じる流れの制限は、原料ガスがマイクロチャネルを流れる際に乱流の特性を有する。乱流特性は、原料ガスのほとんどのガス分子を、マイクロチャネル内のある点で、水素透過性管と接触させる。従って、原料ガスからの水素は、高い確率で水素透過性管を通過する。これにより、水素分離器の効率が著しく高められる。   The source gas is introduced into the microchannel. The source gas spreads thinly in the microchannel along the hydrogen permeable tube. The flow restriction caused by the size of the microchannel has the property of turbulence as the source gas flows through the microchannel. The turbulent flow property brings most gas molecules of the source gas into contact with the hydrogen permeable tube at some point in the microchannel. Accordingly, hydrogen from the source gas passes through the hydrogen permeable tube with a high probability. This significantly increases the efficiency of the hydrogen separator.

水素ガスを原料ガスから分離する方法であって、第1の端と、内面と、内径とを有する水素透過材料の管を備えるステップと、外面と、外径を有する支持管を備えるステップであって、前記支持管の前記外径が前記水素透過材料の管の前記内径よりもわずかに小さい、支持管を備えるステップと、前記水素透過材料の管を、前記支持管を取り囲むように同軸的に配置して、前記支持管の前記外面と前記水素透過材料の管の前記内面との間に300ミクロンより小さいマイクロチャネルを形成するステップと、前記マイクロチャネルを流れるときに、前記原料ガスが乱流特性を有する流量で前記原料ガスを前記マイクロチャネルに通過させるステップであって、前記原料ガスからの水素が、前記水素透過材料に接触し、前記水素透過材料によって吸収されて前記原料ガスから分離される機会が提供されるステップとを含む方法とした。   A method for separating hydrogen gas from a source gas, comprising: providing a tube of hydrogen permeable material having a first end, an inner surface, and an inner diameter; and providing a support tube having an outer surface and an outer diameter. A step of providing a support tube, wherein the outer diameter of the support tube is slightly smaller than the inner diameter of the hydrogen permeable material tube, and the hydrogen permeable material tube coaxially surrounding the support tube. Disposing and forming a microchannel smaller than 300 microns between the outer surface of the support tube and the inner surface of the hydrogen permeable material tube, and the source gas is turbulent when flowing through the microchannel Passing the source gas through the microchannel at a flow rate having characteristics, wherein hydrogen from the source gas contacts the hydrogen permeable material, and passes through the hydrogen permeable material. Is absorbed to a method comprising the steps of opportunities are provided to be separated from the feed gas.

本発明のシステムは、小さな空間と少量の貴金属とを用いて、水素ガスを大流量で純化する手段を提供する。   The system of the present invention provides a means for purifying hydrogen gas at a high flow rate using a small space and a small amount of noble metal.

図1を参照すると、本発明による水素純化システム10の例示的な実施の形態の概略図が示されている。水素純化システム10は水素分離器20を含んでいる。水素分離器20は、炭化水素または汚染水素ガスを含む汚染原料ガスの供給源に接続されている。汚染原料ガスは、例えば、加熱ディーゼル燃料、エタノール、ガソリン、または水蒸気を混合された単なる水素である。   Referring to FIG. 1, a schematic diagram of an exemplary embodiment of a hydrogen purification system 10 according to the present invention is shown. The hydrogen purification system 10 includes a hydrogen separator 20. The hydrogen separator 20 is connected to a source of contaminated source gas containing hydrocarbons or contaminated hydrogen gas. The contaminated source gas is, for example, heated hydrogen fuel, ethanol, gasoline, or simply hydrogen mixed with water vapor.

水素分離器20は、外部発熱体12によって動作温度に加熱される。水素分離器20は、汚染原料ガスから水素を分離し、それによって超高純度水素と排ガスとを生成する。超高純度水素は第1の収集口14を介して収集される。排ガスは、第2の排ガス収集口16を介して収集される。   The hydrogen separator 20 is heated to the operating temperature by the external heating element 12. The hydrogen separator 20 separates hydrogen from the contaminated source gas, thereby producing ultra high purity hydrogen and exhaust gas. Ultra-high purity hydrogen is collected through the first collection port 14. The exhaust gas is collected through the second exhaust gas collection port 16.

汚染原料ガスは供給口18を介して水素分離器20に入る。図2を図3と併せて参照すると、供給口18は、密閉ハウジング24の一端からプレナムチャンバ22内に通じていることがわかる。密閉ハウジング24は汚染原料ガスに含まれるどの成分ガスとも反応しないステンレススチールまたはその他の高強度合金によって作られるのが好ましい。   The contaminated raw material gas enters the hydrogen separator 20 through the supply port 18. Referring to FIG. 2 in conjunction with FIG. 3, it can be seen that the supply port 18 leads from one end of the sealed housing 24 into the plenum chamber 22. The sealed housing 24 is preferably made of stainless steel or other high strength alloy that does not react with any component gases contained in the contaminated source gas.

プレナムチャンバ22は密閉ハウジング24の内側と第1の有孔壁26との間の空間を指す。有孔壁26は、空間的に高効率に、対称的に配置された複数の孔28を含んでいる。孔28は、各孔28の周辺に所定の最小材料領域を維持しながら可能な限り高密度となるように離間されるのが好ましい。   The plenum chamber 22 refers to the space between the inside of the sealed housing 24 and the first perforated wall 26. The perforated wall 26 includes a plurality of holes 28 arranged symmetrically with high spatial efficiency. The holes 28 are preferably spaced to be as dense as possible while maintaining a predetermined minimum material area around each hole 28.

複数の支持管30が、第1の有孔壁26から延在している。支持管30は反対側に開口端46を持ち、堅い管壁を有している。支持管30は、第1の有孔壁26へ各孔28において結合されている。このように、孔28は支持管30の内部と連通し、第1の有孔壁26を介してプレナムチャンバ22から流れ出すガスはすべて必ず支持管30を流れる。   A plurality of support tubes 30 extend from the first perforated wall 26. The support tube 30 has an open end 46 on the opposite side and has a rigid tube wall. The support tube 30 is coupled to the first perforated wall 26 at each hole 28. As described above, the hole 28 communicates with the inside of the support tube 30, and any gas flowing out of the plenum chamber 22 through the first perforated wall 26 always flows through the support tube 30.

支持管30は、密閉ハウジング24の内部と略同じ長さを有している。支持管30および有孔壁26は、密閉ハウジング24と同じ非反応性材料で作られるのが好ましい。このようにすれば、第1の有孔壁26と支持管30は、密閉ハウジング24と同一の熱膨張係数を有することとなる。   The support tube 30 has substantially the same length as the inside of the sealed housing 24. Support tube 30 and perforated wall 26 are preferably made of the same non-reactive material as hermetic housing 24. In this way, the first perforated wall 26 and the support tube 30 have the same thermal expansion coefficient as that of the sealed housing 24.

第2の有孔壁32は、密閉ハウジング24内の第1の有孔壁26と隣接する位置に配設されている。第2の有孔壁32は、プレナムチャンバ22に加えて、更に2つのチャンバを密閉ハウジング24内に形成する。排ガス収集チャンバ34が第1の有孔壁26と第2の有孔壁32との間に形成されている。また、水素収集チャンバ36は、第2の有孔壁32と密閉ハウジング24の第2の端部45との間に形成されている。   The second perforated wall 32 is disposed at a position adjacent to the first perforated wall 26 in the sealed housing 24. The second perforated wall 32 forms two more chambers in the sealed housing 24 in addition to the plenum chamber 22. An exhaust gas collection chamber 34 is formed between the first perforated wall 26 and the second perforated wall 32. The hydrogen collection chamber 36 is formed between the second perforated wall 32 and the second end 45 of the sealed housing 24.

第2の有孔壁32には、第1の有孔壁26から延在している支持管30の直径よりもわずかに大きな複数の孔38が設けられている。第2の有孔壁32の孔38は支持管30と一直線になっており、これによって支持管30が第2の有孔壁32を通って延在できる。   The second perforated wall 32 is provided with a plurality of holes 38 that are slightly larger than the diameter of the support tube 30 extending from the first perforated wall 26. The holes 38 in the second perforated wall 32 are aligned with the support tube 30, which allows the support tube 30 to extend through the second perforated wall 32.

複数の水素透過性管40が、第2の有孔壁32に結合されている。水素透過性管40は、第2の有孔壁32の孔38と一直線になっており、支持管30の周囲を通っている。従って、水素透過性管40は支持管30と同軸上に配列され、支持管30を囲むことは言うまでもない。水素透過性管40は、パラジウムまたはパラジウム・銀合金等のパラジウム系合金であるのが好ましい。   A plurality of hydrogen permeable tubes 40 are coupled to the second perforated wall 32. The hydrogen permeable tube 40 is aligned with the hole 38 of the second perforated wall 32 and passes around the support tube 30. Therefore, it goes without saying that the hydrogen permeable tube 40 is arranged coaxially with the support tube 30 and surrounds the support tube 30. The hydrogen permeable tube 40 is preferably a palladium-based alloy such as palladium or a palladium / silver alloy.

図4を図5と併せて参照すると、各水素透過性管40の内径は各支持管30の外径よりもわずかに大きいだけであることがわかる。従って、支持管30の外面と水素透過性管40の内面との間にマイクロチャネル42が存在する。マイクロチャネル42は、水素透過性管40が支持管30と重なる領域を、支持管30の長さに沿って延在している。この長さは、3インチから12インチの範囲であるのが好ましい。マイクロチャネル42の大きさは、水素分離器20の機能性にとって重要である。マイクロチャネル42は300ミクロン以下で約250ミクロンであるのが好ましい。任意のマイクロチャネル42を介する汚染原料ガスの流量は、1分間につき2〜3リットルであるのが好ましい。マイクロチャネル42をこのように小さくし、流量をこのように大きくすると、汚染原料ガスは、支持管30の外面と水素透過性管40の内面とにおいて大きな摩擦を生じる。この摩擦によって、汚染原料ガスの流れはマイクロチャネル42の範囲において完全に乱流となる。マイクロチャネル内において汚染原料ガスの流れが乱流となるため、汚染原料ガスを水素透過性管40の内面に衝突させることなくマイクロチャネル42を介して掃き出すことのできる層流の大きなチャネルは全く存在しない。むしろ、汚染原料ガスのマイクロチャネル42内での乱流により、多くの渦と流れのうねりとが生じる。その結果、汚染原料ガスに含まれるほとんどすべての水素分子が、水素透過性管40の内面と接触する確率が統計的に高くなる。更に、汚染原料ガスの乱流により、各水素分子はより大きなエネルギーで水素透過性管の内面と衝突する。従って、水素分子が水素透過性管40と反応し、水素透過性管40を通過する確率が高くなる。   Referring to FIG. 4 in conjunction with FIG. 5, it can be seen that the inner diameter of each hydrogen permeable tube 40 is only slightly larger than the outer diameter of each support tube 30. Therefore, the microchannel 42 exists between the outer surface of the support tube 30 and the inner surface of the hydrogen permeable tube 40. The microchannel 42 extends in a region where the hydrogen permeable tube 40 overlaps the support tube 30 along the length of the support tube 30. This length is preferably in the range of 3 inches to 12 inches. The size of the microchannel 42 is important for the functionality of the hydrogen separator 20. The microchannel 42 is preferably less than 300 microns and about 250 microns. The flow rate of the contaminating source gas through any microchannel 42 is preferably 2-3 liters per minute. When the microchannel 42 is made small in this way and the flow rate is made large in this way, the contaminated raw material gas causes a large friction between the outer surface of the support tube 30 and the inner surface of the hydrogen permeable tube 40. Due to this friction, the flow of the contaminated raw material gas is completely turbulent in the region of the microchannel 42. Since the flow of the pollutant source gas becomes turbulent in the microchannel, there is no large laminar channel that can sweep the pollutant source gas through the microchannel 42 without colliding with the inner surface of the hydrogen permeable tube 40. do not do. Rather, the turbulent flow of the contaminated source gas in the microchannel 42 causes many vortices and flow undulations. As a result, the probability that almost all the hydrogen molecules contained in the contaminated raw material gas come into contact with the inner surface of the hydrogen permeable tube 40 is statistically increased. Furthermore, due to the turbulent flow of the contaminated raw material gas, each hydrogen molecule collides with the inner surface of the hydrogen permeable tube with greater energy. Therefore, the probability that hydrogen molecules react with the hydrogen permeable tube 40 and pass through the hydrogen permeable tube 40 is increased.

更に、非常に小さいマイクロチャネル42を提供することによって、汚染原料ガスが乱流を受ける際に非常に薄く拡がることは言うまでもない。マイクロチャネル42内のガスが水素透過性管40に達するまでの時間は、一般に、マイクロチャネルの大きさの二乗に比例する。従って、マイクロチャネル42を非常に小さく保てば、水素ガスが水素透過性管40に曝露されるまでの時間は短時間のままである。これによって、短くて比較的安価な水素透過性管40を用いて、従来の長い水素透過性管で得られるよりも高い効率を達成することが可能となる。   Furthermore, by providing very small microchannels 42, it goes without saying that the contaminated source gas spreads very thin when subjected to turbulent flow. The time until the gas in the microchannel 42 reaches the hydrogen permeable tube 40 is generally proportional to the square of the size of the microchannel. Therefore, if the microchannel 42 is kept very small, the time until the hydrogen gas is exposed to the hydrogen permeable tube 40 remains short. This makes it possible to achieve higher efficiencies than can be obtained with conventional long hydrogen permeable tubes using short and relatively inexpensive hydrogen permeable tubes 40.

水素透過性管40は、それらが囲む支持管30よりも長い。水素透過性管40の自由端は閉じられている。水素透過性管40の自由端は、傾斜されず、鑞付けされないのが好ましい。傾斜のある自由端あるいは鑞付けされた自由端では、膨張と収縮とを繰り返すサイクルに長く耐えることができない。本実施の形態では、内側エンドキャップ44が備えられている。内側エンドキャップを用いることによって、円筒形状を維持したまま水素透過性管40を封止することが可能となる。内側エンドキャップ44は各水素透過性管40の端部位置において内部が鑞付けされる。エンドキャップ44は、水素透過性管40の内側に鑞付けされるのが好ましい。このように、水素透過性管40が加熱されて分子水素で飽和状態になった場合に、エンドキャップ44は水素透過性管40が外側に膨張するのを妨げない。   The hydrogen permeable tubes 40 are longer than the support tube 30 that they surround. The free end of the hydrogen permeable tube 40 is closed. The free end of the hydrogen permeable tube 40 is preferably not tilted and not brazed. Inclined free ends or brazed free ends cannot withstand long cycles of repeated expansion and contraction. In the present embodiment, an inner end cap 44 is provided. By using the inner end cap, the hydrogen permeable tube 40 can be sealed while maintaining the cylindrical shape. The inner end cap 44 is brazed at the end position of each hydrogen permeable tube 40. The end cap 44 is preferably brazed inside the hydrogen permeable tube 40. Thus, when the hydrogen permeable tube 40 is heated and saturated with molecular hydrogen, the end cap 44 does not prevent the hydrogen permeable tube 40 from expanding outward.

キャップで封止された各水素透過性管40の端部も、密閉ハウジング24(図2)の第2の端部45(図3)から所定の距離にある。この所定の距離は、温度や水素膨張により生じる水素透過性管40の長さの何れの変化よりも大きい。このように、水素透過性管40は、制限なしに自由に膨張する。   The end of each hydrogen permeable tube 40 sealed with a cap is also at a predetermined distance from the second end 45 (FIG. 3) of the sealed housing 24 (FIG. 2). This predetermined distance is larger than any change in the length of the hydrogen permeable tube 40 caused by temperature or hydrogen expansion. Thus, the hydrogen permeable tube 40 expands freely without limitation.

水素透過性管40は直線状である。従って、水素透過性管とその支持体との間の熱および水素による膨張の差による機械的な応力が除去される。水素透過性管40は、1点で支持され各管の長さのただ1点のみにおいて固定される。この基本概念によって、水素透過性管40が温度変化および水素吸収状態の変化に応じて自由に膨張することが可能となる。   The hydrogen permeable tube 40 is linear. Thus, mechanical stress due to thermal and hydrogen expansion differences between the hydrogen permeable tube and its support is removed. The hydrogen permeable tube 40 is supported at one point and is fixed at only one point in the length of each tube. This basic concept allows the hydrogen permeable tube 40 to freely expand in response to changes in temperature and changes in the hydrogen absorption state.

再び図2と図3と図4とを併せて参照すると、作動においては、密閉ハウジング24とそのすべての内容物が摂氏300度を超える動作温度に加熱されるのがわかる。汚染原料ガスは、プレナムチャンバ22内に導入される。汚染原料ガスは、プレナムチャンバ22を満たし、第1の有孔壁26を介して支持管30内に流れ込む。汚染原料ガスは、支持管30の開口端46から出て、支持管30の外面と周囲の水素透過性管40の内面との間に存在するマイクロチャネル42を通って強制的に流される。汚染原料ガスは、乱流特性を持つマイクロチャネル42を通って移動する。マイクロチャネル42は、排ガス収集チャンバ34に排出する。しかし、汚染原料ガスがマイクロチャネル42を通って流れる際に、流れるガスは薄く拡がって、乱流となって水素透過性管40の外面に沿って流れていく。マイクロチャネル42の長さと幅、およびガス流量は、汚染原料ガスが水素透過性管40を透過する効率を最大とするように設計される。汚染原料ガスを水素透過性管40の表面上に薄く乱流で拡げることによって、汚染原料ガス中に含まれる水素が水素透過材料と接触する前に遠くまで拡散させる必要はない。このように、汚染原料ガス中にある多くの割合の水素に汚染ガスから分離し、水素透過性管40を透過する機会が与えられる。動作パラメータによっては、80%を超える水素拡散効率を得ることも可能である。   Referring again to FIG. 2, FIG. 3, and FIG. 4, in operation, it can be seen that the sealed housing 24 and all its contents are heated to an operating temperature in excess of 300 degrees Celsius. Contaminated source gas is introduced into the plenum chamber 22. The contaminated source gas fills the plenum chamber 22 and flows into the support tube 30 through the first perforated wall 26. The contaminated source gas exits from the open end 46 of the support tube 30 and is forced to flow through the microchannel 42 that exists between the outer surface of the support tube 30 and the inner surface of the surrounding hydrogen permeable tube 40. The contaminated source gas moves through the microchannel 42 having turbulent flow characteristics. The microchannel 42 discharges to the exhaust gas collection chamber 34. However, when the contaminated raw material gas flows through the microchannel 42, the flowing gas spreads thinly and becomes turbulent and flows along the outer surface of the hydrogen permeable tube 40. The length and width of the microchannel 42 and the gas flow rate are designed to maximize the efficiency with which the contaminated source gas permeates the hydrogen permeable tube 40. By spreading the contaminated raw material gas thinly and turbulently on the surface of the hydrogen permeable tube 40, it is not necessary to diffuse the hydrogen contained in the contaminated raw material gas far before contacting the hydrogen permeable material. In this way, a large proportion of hydrogen in the contaminated source gas is given an opportunity to separate from the contaminated gas and permeate the hydrogen permeable tube 40. Depending on the operating parameters, it is possible to obtain a hydrogen diffusion efficiency of more than 80%.

水素ガスは、水素透過性管40を透過した後に、密閉ハウジング24の収集チャンバ36内を通る。収集チャンバ36内の水素ガスは次いで、収集チャンバ36から引き出されて使用に供される。分子水素のみが汚染原料ガスから分離し、水素透過性管40を透過することができるので、水素ガスは超高純度である。   The hydrogen gas passes through the collection chamber 36 of the sealed housing 24 after passing through the hydrogen permeable tube 40. The hydrogen gas in the collection chamber 36 is then withdrawn from the collection chamber 36 for use. Since only molecular hydrogen can be separated from the contaminated source gas and permeate through the hydrogen permeable tube 40, the hydrogen gas is ultra-high purity.

汚染原料ガスの非水素成分は、マイクロチャネル42を通過し、排ガス収集チャンバ34に流れる。更に非水素成分は次いで水素分離器20から排出される。水素ガス収集チャンバ36の圧力は、排ガス収集チャンバ34の圧力よりも低く保たれる。このように、マイクロチャネル42と水素収集チャンバ36との間には正の圧力差が存在し、これにより、水素の流れが水素透過性管40を透過し、水素収集チャンバ36に収集されることが促進される。   The non-hydrogen component of the contaminated raw material gas passes through the microchannel 42 and flows to the exhaust gas collection chamber 34. Further non-hydrogen components are then discharged from the hydrogen separator 20. The pressure in the hydrogen gas collection chamber 36 is kept lower than the pressure in the exhaust gas collection chamber 34. Thus, there is a positive pressure difference between the microchannel 42 and the hydrogen collection chamber 36, which causes the hydrogen flow to pass through the hydrogen permeable tube 40 and be collected in the hydrogen collection chamber 36. Is promoted.

マイクロチャネル42は、支持管30を水素透過性管40の内部に同軸的に配置することによって形成される。しかし、かかる構造にすることにより、他の利点も生み出す。通常動作中は、水素透過性管40は、内部で加圧され、従って、外側に向かって、内部の支持管30から遠ざかる方向に膨張する。しかし、水素分離器20は、誤って、または洗浄のために故意に、逆方向に加圧されると、水素透過性管40は外側から加圧され支持管30上で収縮する。マイクロチャネル42は非常に小さく、水素透過性管40が損傷を受けることなく支持管30と接触することができる。支持管30は、水素透過性管40に構造的保全性を提供し、水素透過性管40が崩壊してしまうのを防ぐ。従って、支持管30を水素透過性管40の内部に配置することにより、水素分離器20全体の逆圧による損傷に対する耐性が非常に高められる。   The microchannel 42 is formed by arranging the support tube 30 coaxially inside the hydrogen permeable tube 40. However, such a structure also creates other advantages. During normal operation, the hydrogen permeable tube 40 is pressurized internally and thus expands outwardly away from the internal support tube 30. However, if the hydrogen separator 20 is accidentally or deliberately pressurized for cleaning, the hydrogen permeable tube 40 is pressurized from the outside and contracts on the support tube 30. The microchannel 42 is very small and can contact the support tube 30 without damaging the hydrogen permeable tube 40. The support tube 30 provides structural integrity to the hydrogen permeable tube 40 and prevents the hydrogen permeable tube 40 from collapsing. Therefore, by disposing the support tube 30 inside the hydrogen permeable tube 40, the resistance against damage caused by the back pressure of the entire hydrogen separator 20 is greatly enhanced.

所定の壁厚では、小径の管は、大径の管よりも高い圧力差に耐えることができる。これは、管の壁が受ける応力が、壁にかかる圧力降下と管の半径との積を管壁の厚さで割った値に等しいからである。実際の水素分離器では、大きなガス流を、圧力降下による損失を比較的小さくして流す必要があるが、このような必要性は、単一または少数の小径管を使用した場合には満たすことができないように思われる。更には、小径管における、曝露される壁の面積は比較的小さい。本発明では、これらの問題を、比較的短く小径の水素透過性管40を多数並列に配置することで解決を図っている。
使用される汚染原料ガスによっては、汚染原料ガスを触媒に通過させて汚染ガスを調整することが望ましいであろう。図6を参照すると、水素分離器のプレナムチャンバ22は触媒50で満たすことができることがわかる。この結果、支持管30および水素透過性管40に流れ込むすべてのガスは、まず最初に触媒50を通らなければならない。選択される触媒50は、使用される汚染原料ガスによる。例えば、汚染原料ガスが石油蒸留物である場合には、鉄・クロム酸化物、銅・亜鉛酸化物、およびある種の貴金属等の触媒が使用されて、ガス中に存在する複合炭化水素が解離するのを助けることができる。
For a given wall thickness, a small diameter tube can withstand a higher pressure differential than a large diameter tube. This is because the stress experienced by the wall of the tube is equal to the product of the pressure drop across the wall and the radius of the tube divided by the thickness of the tube wall. In actual hydrogen separators, a large gas flow needs to flow with relatively little loss due to pressure drop, but this need is met when using a single or a few small diameter tubes. Seems unable to. Furthermore, the exposed wall area in a small diameter tube is relatively small. In the present invention, these problems are solved by arranging a large number of relatively short and small-diameter hydrogen permeable tubes 40 in parallel.
Depending on the contaminated source gas used, it may be desirable to adjust the contaminated gas by passing the contaminated source gas through a catalyst. Referring to FIG. 6, it can be seen that the plenum chamber 22 of the hydrogen separator can be filled with the catalyst 50. As a result, any gas that flows into the support tube 30 and the hydrogen permeable tube 40 must first pass through the catalyst 50. The catalyst 50 selected depends on the pollutant source gas used. For example, when the pollutant source gas is petroleum distillate, catalysts such as iron / chromium oxide, copper / zinc oxide, and certain precious metals are used to dissociate complex hydrocarbons present in the gas. Can help you.

触媒50の有効性を高めるために、触媒材料を、支持管30と水素透過性管40の間のマイクロチャネル42に導入することもできる。図6には、マイクロチャネル42中の触媒50の位置についても示されている。このように、汚染ガスから水素が取り除かれるのと同時に汚染原料ガスは触媒作用を受ける。水素ガスの分圧はマイクロチャネル42中では低くなるので、触媒はより有効に水素分子がガス中の炭化水素から分離するのを助けることができる。   To increase the effectiveness of the catalyst 50, the catalyst material can also be introduced into the microchannel 42 between the support tube 30 and the hydrogen permeable tube 40. FIG. 6 also shows the position of the catalyst 50 in the microchannel 42. In this way, the contaminated source gas is catalyzed simultaneously with the removal of hydrogen from the contaminated gas. Since the partial pressure of hydrogen gas is lower in the microchannel 42, the catalyst can help more effectively separate hydrogen molecules from the hydrocarbons in the gas.

上記の本発明の実施の形態においては、水素透過性管40が支持管30を囲むように配置されている。汚染原料ガスは次いで、支持管30と水素透過性管40との間を流れることが可能である。図7を参照すると、水素分離器60の他の実施の形態が示されており、ここでは支持管62が水素透過性管64の外側に配置されている。   In the embodiment of the present invention described above, the hydrogen permeable tube 40 is disposed so as to surround the support tube 30. The contaminated source gas can then flow between the support tube 30 and the hydrogen permeable tube 40. Referring to FIG. 7, another embodiment of a hydrogen separator 60 is shown, in which a support tube 62 is disposed outside the hydrogen permeable tube 64.

この実施の形態では、密閉ハウジング66がある。水素透過性管64は密閉ハウジング66内の第1の有孔壁68から延在している。水素透過性管64はキャップで封止された端部69を有する。収集チャンバ70が密閉ハウジング66の一端部と第1の有孔壁68との間に形成される。収集チャンバ70は水素透過性管64の内部と連通している。   In this embodiment, there is a sealed housing 66. A hydrogen permeable tube 64 extends from a first perforated wall 68 in the sealed housing 66. The hydrogen permeable tube 64 has an end 69 sealed with a cap. A collection chamber 70 is formed between one end of the sealed housing 66 and the first perforated wall 68. The collection chamber 70 is in communication with the interior of the hydrogen permeable tube 64.

第2の有孔壁72が密閉ハウジング66内に配置される。排ガス収集チャンバ73が第1の有孔壁68と第2の有孔壁72との間に形成される。複数の支持管62が第2の有孔壁72から延在している。支持管62は、水素透過性管64と一直線に配置され、水素透過性管64を囲んでいる。   A second perforated wall 72 is disposed within the sealed housing 66. An exhaust gas collection chamber 73 is formed between the first perforated wall 68 and the second perforated wall 72. A plurality of support tubes 62 extend from the second perforated wall 72. The support tube 62 is arranged in line with the hydrogen permeable tube 64 and surrounds the hydrogen permeable tube 64.

プレナムチャンバ74が第2の有孔壁72と密閉ハウジング66の他端77との間に形成される。汚染原料ガスがプレナムチャンバ74内に導入される。汚染原料ガスは支持管62内に流れ込み、支持管62を水素透過性管64から分離しているマイクロチャネル76を通って流れる。水素ガスがマイクロチャネル76を乱流となって流れる際、水素ガスが水素透過性管64の材料を透過する。水素透過性管64を通過した水素ガスは収集チャンバ70内に収集される。マイクロチャネル76を流れる排ガスは、排ガス収集チャンバ73内に収集され、水素分離器60から取り除かれる。
説明した水素分離器の実施の形態は単なる例示であり、当該技術に精通する者によって上記実施の形態に対して多くの変更が可能であることは、言うまでもない。例えば、上記の実施の形態はいくつかの支持管と水素透過性管を有するに過ぎない。本発明の実施の形態は、かかる管を数百個用いるようにできていることは言うまでもない。更に、支持管と水素透過性管との間にマイクロチャネルが形成されるようになされる限り、水素透過性管を支持管の内側でも外側でもどちらに配置してもよいことも言うまでもない。更に、汚染原料ガスとして用いられるガス成分の種類によっては、触媒を水素分離器内に含むこともできる。かかるすべての変形、改良、または他の実施の形態は、請求の範囲に定義される本発明に含まれる。
A plenum chamber 74 is formed between the second perforated wall 72 and the other end 77 of the sealed housing 66. Contaminated source gas is introduced into the plenum chamber 74. The contaminated source gas flows into the support tube 62 and flows through the microchannel 76 separating the support tube 62 from the hydrogen permeable tube 64. When hydrogen gas flows through the microchannel 76 in a turbulent flow, the hydrogen gas permeates the material of the hydrogen permeable tube 64. The hydrogen gas that has passed through the hydrogen permeable tube 64 is collected in the collection chamber 70. The exhaust gas flowing through the microchannel 76 is collected in the exhaust gas collection chamber 73 and removed from the hydrogen separator 60.
The described embodiments of the hydrogen separator are merely examples, and it goes without saying that many modifications can be made to the above-described embodiments by those skilled in the art. For example, the above embodiment only has several support tubes and hydrogen permeable tubes. It goes without saying that embodiments of the present invention are designed to use hundreds of such tubes. Furthermore, it goes without saying that the hydrogen permeable tube may be arranged either inside or outside the support tube as long as a microchannel is formed between the support tube and the hydrogen permeable tube. Further, depending on the type of gas component used as the contaminated raw material gas, a catalyst may be included in the hydrogen separator. All such variations, modifications, or other embodiments are within the scope of the invention as defined in the claims.

本発明のより良い理解のために、添付図面とともに例示的な実施の形態を参照する。
水素純化システムの例示的な実施の形態の概略図である。 例示的な水素分離器の分解図である。 図2に示す水素分離器の断面図である。 図3に示すAの部分の拡大図である。 図4に示す断面Bの拡大図である。 水素分離器の他の実施の形態の断面図である。 水素分離器のさらに別の実施の形態の断面図である。
For a better understanding of the present invention, reference is made to the exemplary embodiments in conjunction with the accompanying drawings.
1 is a schematic diagram of an exemplary embodiment of a hydrogen purification system. FIG. 2 is an exploded view of an exemplary hydrogen separator. FIG. It is sectional drawing of the hydrogen separator shown in FIG. FIG. 4 is an enlarged view of a portion A shown in FIG. 3. It is an enlarged view of the cross section B shown in FIG. It is sectional drawing of other embodiment of a hydrogen separator. It is sectional drawing of another embodiment of a hydrogen separator.

10 水素純化システム 12 外部発熱体 14 第1の収集口 16 第2の排ガス収集口 18 供給口 20 水素分離器 22 プレナムチャンバ 24 密閉ハウジング 26 第1の有孔壁 28 孔 30 支持管 32 第2の有孔壁 34 排ガス収集チャンバ 36 水素収集チャンバ 38 孔 40 水素透過性管 42 マイクロチャネル 44 内側エンドキャップ 45 第2の端部 46 開口端 50 触媒 60 水素分離器 62 支持管 64 水素透過性管 66 密閉ハウジング 68 第1の有孔壁 69 端部 70 収集チャンバ 72 第2の有孔壁 73 排ガス収集チャンバ 74 プレナムチャンバ 76 マイクロチャネル 77 他端 DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Hydrogen purification system 12 External heating element 14 1st collection port 16 2nd exhaust gas collection port 18 Supply port 20 Hydrogen separator 22 Plenum chamber 24 Sealed housing 26 1st perforated wall 28 Hole 30 Support pipe 32 2nd Perforated wall 34 Exhaust gas collection chamber 36 Hydrogen collection chamber 38 Hole 40 Hydrogen permeable tube 42 Microchannel 44 Inner end cap 45 Second end 46 Open end 50 Catalyst 60 Hydrogen separator 62 Support tube 64 Hydrogen permeable tube 66 Sealed Housing 68 First perforated wall 69 End 70 Collection chamber 72 Second perforated wall 73 Exhaust gas collection chamber 74 Plenum chamber 76 Microchannel 77 Other end

Claims (10)

水素ガスを原料ガスから分離する方法であって、
開放端である第1の端と、閉鎖端である第2の端と、内面と、内径とを有し、水素のみを透過する材料からなる管と、
開放されている両端と、外面と、外径とを有する支持管とを備え、
前記支持管の前記外径は、前記水素のみを透過する材料からなる管の前記内径よりも、前記支持管の前記外面と、前記水素のみを透過する材料からなる管の前記内面との間に300ミクロンを超えないマイクロチャネルが形成されるように小さく、
前記水素のみを透過する材料からなる管は、前記支持管を取り囲むように同軸的に配置され、
前記支持管の前記外面と、前記水素のみを透過する材料からなる管の前記内面との間に300ミクロンを超えないマイクロチャネルが形成されている水素分離器を用いて、
前記原料ガスを、前記支持管を介して前記マイクロチャネルに導入するステップと、
前記マイクロチャネルを流れるときに、前記原料ガスが乱流となる流量で、前記原料ガスを前記マイクロチャネルに通過させるステップと、
前記原料ガスに含まれる水素を、前記水素のみを透過する材料からなる管の水素のみを透過する材料に接触させ、当該水素のみを透過する材料によって吸収させ、前記原料ガスから分離させるステップとを含むことを特徴とする、水素ガスを原料ガスから分離する方法。
A method for separating hydrogen gas from a raw material gas,
A first end that is an open end, a second end that is a closed end, an inner surface, an inner diameter, and a tube made of a material that is permeable only to hydrogen;
A support tube having open ends, an outer surface, and an outer diameter;
The outer diameter of the support tube is between the outer surface of the support tube and the inner surface of the tube made of a material that allows only hydrogen to pass rather than the inner diameter of the tube made of the material that allows only hydrogen to pass through. Small enough to form microchannels not exceeding 300 microns ,
A tube made of a material that only allows hydrogen to pass through is coaxially disposed so as to surround the support tube;
Using a hydrogen separator in which a microchannel not exceeding 300 microns is formed between the outer surface of the support tube and the inner surface of the tube made of a material that allows only hydrogen to pass through,
Introducing the source gas into the microchannel via the support tube;
Passing the source gas through the microchannel at a flow rate at which the source gas becomes turbulent when flowing through the microchannel;
Bringing hydrogen contained in the source gas into contact with a material that only allows hydrogen permeation of a tube made of a material that only allows hydrogen to pass through, absorbed by the material that only permeates the hydrogen, and separated from the source gas; A method for separating hydrogen gas from source gas, comprising:
前記支持管は前記水素のみを透過する材料からなる管の前記第1の端から挿入されていることを特徴とする、請求項に記載の水素ガスを原料ガスから分離する方法。 The method for separating hydrogen gas from source gas according to claim 1 , wherein the support tube is inserted from the first end of a tube made of a material that allows only hydrogen to pass therethrough. 前記原料ガスから分離した水素ガスを収集するステップを含むことを特徴とする、請求項に記載の水素ガスを原料ガスから分離する方法。 The method for separating the hydrogen gas from the source gas according to claim 2 , comprising collecting the hydrogen gas separated from the source gas. 水素ガスを分離させた原料ガスを、前記水素のみを透過する材料からなる管の前記第1の端から収集するステップを含むことを特徴とする、請求項に記載の水素ガスを原料ガスから分離する方法。 The hydrogen gas according to claim 3 , further comprising the step of collecting the source gas from which the hydrogen gas has been separated from the first end of a tube made of a material that allows only hydrogen to pass through. How to separate. 前記水素分離器には、前記水素のみを透過する材料からなる管が、複数備えられると共に、第1の共通チャンバが備えられており、
各水素のみを透過する材料からなる管の前記第1の端は、前記第1の共通チャンバと連通して接続されていることを特徴とする、請求項に記載の水素ガスを原料ガスから分離する方法。
The hydrogen separator is provided with a plurality of pipes made of a material that allows only hydrogen to pass through, and a first common chamber is provided.
4. The hydrogen gas according to claim 3 , wherein the first end of a pipe made of a material that allows only hydrogen to pass through is connected to the first common chamber in communication with the source gas. How to separate.
水素ガスを分離させた原料ガスを、前記第1の共通チャンバから引き出して収集するステップを含むことを特徴とする、請求項に記載の水素ガスを原料ガスから分離する方法。 6. The method for separating hydrogen gas from source gas according to claim 5 , comprising the step of drawing out and collecting the source gas from which hydrogen gas has been separated from the first common chamber. 前記原料ガスを、前記マイクロチャネルに導入する前に、前記原料ガスを触媒に通過させるステップを含むことを特徴とする、請求項1に記載の水素ガスを原料ガスから分離する方法。   The method of separating hydrogen gas from source gas according to claim 1, comprising the step of passing the source gas through a catalyst before introducing the source gas into the microchannel. 前記原料ガスを、前記マイクロチャネル内の触媒に通過させるステップを含むことを特徴とする、請求項1に記載の水素ガスを原料ガスから分離する方法。   The method for separating hydrogen gas from source gas according to claim 1, comprising the step of passing the source gas through a catalyst in the microchannel. 原料ガスから水素ガスを分離する水素分離器を用いて、前記原料ガスが水素のみを透過する膜を流れる際に、前記水素のみを透過する膜によって前記原料ガスからの水素をより高い効率で吸収させるために、前記原料ガスに乱流を生じさせる方法であって、
前記水素分離器は、開放端を有する水素透過性管の形で水素のみを透過する膜と、支持管とを備え、
前記水素透過性管は、前記支持管を取り囲むように同軸的に配置され、
300ミクロンを超えないマイクロチャネルが、前記水素透過性管と前記支持管との間に存在し、
前記原料ガスを、前記支持管を介して前記マイクロチャネルに導入するステップと、
前記マイクロチャネルを流れるときに、前記原料ガスが乱流となる流量で前記原料ガスを前記マイクロチャネルに導入するステップとを含むことを特徴とする、原料ガスに乱流を生じさせる方法。
Using a hydrogen separator that separates hydrogen gas from the source gas, when the source gas flows through a membrane that only allows hydrogen to pass through, the membrane that only allows hydrogen to be absorbed absorbs hydrogen from the source gas more efficiently. In order to cause a turbulent flow in the source gas,
The hydrogen separator comprises a membrane that only permeates hydrogen in the form of a hydrogen permeable tube having an open end, and a support tube,
The hydrogen permeable tube is disposed coaxially so as to surround the support tube ,
A microchannel not exceeding 300 microns exists between the hydrogen permeable tube and the support tube;
Introducing the source gas into the microchannel via the support tube;
Wherein when flowing microchannels, wherein said raw material gas is characterized by comprising the steps of introducing the feed gas at a flow rate of the turbulent flow in the micro channel, causing turbulence in the raw material gas.
水素ガスを分離させた原料ガスを、前記水素透過性管の前記開放端から収集するステップを含むことを特徴とする、請求項に記載の原料ガスに乱流を生じさせる方法。 The method for generating turbulent flow in the raw material gas according to claim 9 , comprising collecting the raw material gas separated from the hydrogen gas from the open end of the hydrogen permeable tube.
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