JP5111829B2

JP5111829B2 - Gas production method and gas production apparatus using gas separation membrane

Info

Publication number: JP5111829B2
Application number: JP2006290169A
Authority: JP
Inventors: 直彦山下; 和生橘川
Original assignee: Air Liquide Japan GK
Current assignee: Air Liquide Japan GK
Priority date: 2006-10-25
Filing date: 2006-10-25
Publication date: 2013-01-09
Anticipated expiration: 2026-10-25
Also published as: JP2008104949A

Description

本発明は、ガス分離膜を用いたガス製造方法およびガス製造装置に関し、具体的には、選択的透過性を有するガス分離膜を用い、複数の成分ガスを含むガス混合物から特定のガス成分を分離回収するガス製造方法およびガス製造装置に関する。 The present invention relates to a gas production method and a gas production apparatus using a gas separation membrane, and specifically, a specific gas component is extracted from a gas mixture containing a plurality of component gases using a gas separation membrane having selective permeability. The present invention relates to a gas manufacturing method and a gas manufacturing apparatus for separation and recovery.

従来、半導体製造工場あるいは各種の化学プロセス工場などにおいては、各工程における原料ガスあるいは処理ガスとして所定量の純度の高いガスが必要とされ、入手容易で低コストの原料からこうしたガスを分離して連続的に使用することが多く行われる。具体的には、例えば、空気から富化酸素ガスを得る場合、ナフサ分解ガスから水素を分離濃縮する場合、有機物蒸気を含むガス混合物から有機物蒸気を分離回収する場合、水性ガスから水素を分離する場合などが該当する。かかる工程においては、装置が小型で簡便であることから、選択的透過性を有するガス分離膜に透過性の異なるガス混合物を原料ガスとして供給し、透過ガスと残留ガスに分離し、易透過性ガスに富んだ透過ガスを製品として取り出す方法が採られることが多い。 Conventionally, semiconductor manufacturing factories or various chemical process factories have required a predetermined amount of high-purity gas as a raw material gas or a processing gas in each process, and these gases are separated from readily available low-cost raw materials. Often used continuously. Specifically, for example, when obtaining enriched oxygen gas from air, when separating and concentrating hydrogen from naphtha cracked gas, when separating and recovering organic vapor from a gas mixture containing organic vapor, hydrogen is separated from aqueous gas. This is the case. In such a process, since the apparatus is small and simple, a gas mixture having different permeability is supplied as a raw material gas to a gas separation membrane having selective permeability, and separated into a permeated gas and a residual gas. In many cases, gas permeated gas is taken out as a product.

こうしたガス分離膜を用いたガス製造方法においては、その主要な性能に、透過ガスの純度と回収率があり、上記のような種々の用途においては、透過ガスの純度を一定条件とし回収率が高いことが望まれる。具体的には、図７に例示するような、圧縮機１０２、乾燥器１０８、加熱器１０９、ガス分離膜１０１を備えたガス分離部１０３、残留側圧力調整弁１１０、冷却器１１３透過側圧力調整弁１１１を備えた系を基本として、例えば、図８に示すようなカスケードサイクルが、従来用いられてきた。この例にあっては、二組のガス分離膜２０１（第１ガス分離膜２０１ａ及び第２ガス分離膜２０１ｂ）が組み合わせて使用される。この構造にあっては、原料ガスｇ１は、第２ガス分離膜２０１ｂの透過性ガスｇ２ａａと合流され、圧縮後、第１ガス分離膜２０１ａに供給される。この状態で、第１ガス分離膜２０１ａによる透過性ガスｇ２ａが産出され、その残留性ガスｇ２ｂは、第２ガス分離膜２０１ｂの原料ガスとして供給される。この第２ガス分離膜２０１ｂでは、残留性ガスが産出される。それからの透過性ガスｇ２ａａは、元々の原料ガスと合流することにより再利用される（例えば特許文献１参照）。 In the gas production method using such a gas separation membrane, the main performance is the purity and the recovery rate of the permeated gas. In various applications as described above, the recovery rate is set with the purity of the permeated gas as a constant condition. High is desired. Specifically, as illustrated in FIG. 7, the compressor 102, the dryer 108, the heater 109, the gas separation unit 103 including the gas separation membrane 101, the residual side pressure adjustment valve 110, and the cooler 113 permeate side pressure. For example, a cascade cycle as shown in FIG. 8 has been conventionally used on the basis of a system including the regulating valve 111. In this example, two sets of gas separation membranes 201 (first gas separation membrane 201a and second gas separation membrane 201b) are used in combination. In this structure, the source gas g1 merges with the permeable gas g2aa of the second gas separation membrane 201b, and is supplied to the first gas separation membrane 201a after being compressed. In this state, a permeable gas g2a is produced by the first gas separation membrane 201a, and the residual gas g2b is supplied as a source gas for the second gas separation membrane 201b. In the second gas separation membrane 201b, residual gas is produced. Then, the permeable gas g2aa is reused by merging with the original source gas (see, for example, Patent Document 1).

特開２０００−３３２２２号公報JP 2000-33222 A

しかしながら、上記装置あるいは方法によっては、いくつかの課題が生じることがあった。つまり、図７のような基本的な構成にあっては、原料ガスの全量を処理するため必要とされる膜の面積（モジュール数）が大きくなることがある、また、原料ガスの流量が変化する場合、他の運転条件をそのままにしておくと、純度が変化して問題となることがある。具体的には、原料ガスの流量が基準の値から減少した時、他の運転条件をそのままにしておくと、透過ガスの割合が増加し、残留ガスの割合は減少する。即ち、残留ガスにおける透過率の低い成分（難透過性ガス）の回収率は減少し、その割合は増加する。一方、透過ガスに於ける透過率の高い成分（易透過性ガス）の回収率は増加するが、その割合は減少する。この場合、特に、透過ガスが製品であると、製品純度が低下するため、問題となる。図８のようなカスケードサイクルも同様に、原料ガスの流量が変化する時は、最初に述べた基本的な構成と同様、その影響によって、製品ガスの純度が低下する。 However, some problems may occur depending on the apparatus or method. That is, in the basic configuration as shown in FIG. 7, the area of the membrane (number of modules) required to process the entire amount of the source gas may increase, and the flow rate of the source gas changes. In this case, if other operating conditions are left as they are, the purity may change and become a problem. Specifically, when the flow rate of the raw material gas is reduced from the reference value, if the other operating conditions are left as they are, the ratio of the permeated gas increases and the ratio of the residual gas decreases. That is, the recovery rate of the low-permeability component (hardly permeable gas) in the residual gas decreases, and the rate increases. On the other hand, the recovery rate of the component with high permeability (permeability gas) in the permeate gas increases, but the ratio decreases. In this case, in particular, if the permeate gas is a product, the product purity is lowered, which is a problem. Similarly, in the cascade cycle as shown in FIG. 8, when the flow rate of the raw material gas is changed, the purity of the product gas is lowered due to the influence as in the basic configuration described first.

また、他の条件を変えずに、ガス分離膜の膜面積を増加してゆくと、透過ガス中の易透過性ガスの濃度（以下「透過ガスの純度」といい、原料ガス・残留ガス・製品ガス・バイパスガスについても同様に表現する。）は単調降下し、原料ガス中の易透過性ガスについての回収率は単調増加する。同様に、ガス分離膜に対する原料ガスや透過ガスの流量を変化させたときも、所望の透過ガスの純度を確保しながら回収率の安定性を確保することが困難であった。また、実動運転においては、原料ガスの最大流量に対して例えば１００％から約５０％程度まで連続的に減量する条件で運転されることが好ましく、こうした減量運転時において、所望の純度と回収率を確保できる制御方法が求められていた。 In addition, if the membrane area of the gas separation membrane is increased without changing other conditions, the concentration of the easily permeable gas in the permeated gas (hereinafter referred to as “purity of the permeated gas”) The product gas and bypass gas are also expressed in the same manner.) Decreases monotonically, and the recovery rate of the easily permeable gas in the raw material gas increases monotonously. Similarly, when the flow rate of the raw material gas or the permeate gas with respect to the gas separation membrane is changed, it is difficult to ensure the stability of the recovery rate while ensuring the purity of the desired permeate gas. Further, in actual operation, it is preferable to operate under the condition that the amount is continuously reduced from, for example, about 100% to about 50% with respect to the maximum flow rate of the raw material gas. There was a need for a control method that could ensure the rate.

本発明の目的は、選択的透過性を有するガス分離膜に透過性の異なるガス混合物を原料ガスとして供給し、透過ガスと残留ガスに分離して易透過性ガスに富んだ透過ガスあるいは該透過ガスと難透過性ガスに富んだ残留ガスを製品とするガス製造装置において、必要とされる膜の面積（モジュール数）を少なくでき、簡便な手法で透過ガスの純度と回収率の安定性を確保することが可能なガス分離膜を用いたガス製造方法およびガス製造装置を提供することである。特に、原料ガスの流量が減少した場合も、モジュール数を変更することなく連続的に、所望の製品ガスの純度や回収率を確保できるガス製造方法およびガス製造装置を提供することである。 An object of the present invention is to supply a gas mixture having selective permeability to a gas separation membrane having different permeability as a raw material gas and to separate the permeated gas and the residual gas into a permeated gas rich in easily permeable gas or the permeated gas. In gas production equipment that uses gas and residual gas rich in poorly permeable gas as the product, the required membrane area (number of modules) can be reduced, and the purity of the permeated gas and the stability of the recovery rate can be improved with a simple method. The object is to provide a gas production method and gas production apparatus using a gas separation membrane that can be secured. In particular, it is to provide a gas production method and a gas production apparatus that can ensure the purity and recovery rate of a desired product gas continuously without changing the number of modules even when the flow rate of the raw material gas is reduced.

本発明者らは、上記課題を解決するために、鋭意研究を重ねた結果、以下に示すガス分離膜を用いたガス製造方法およびガス製造装置により上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに到った。 As a result of intensive studies to solve the above problems, the present inventors have found that the above object can be achieved by the gas production method and gas production apparatus using the gas separation membrane shown below, and the present invention has been completed. I arrived.

本発明は、選択的透過性を有するガス分離膜に対して透過性の異なる複数の成分ガスを含むガス混合物を原料ガスとして供給し、該ガス分離膜によって透過ガスと残留ガスに分離し、易透過性ガスに富んだ透過ガスあるいは該透過ガスと難透過性ガスに富んだ残留ガスを製品ガスとして製造する方法であって、
前記原料ガスの一部をバイパスガスとして前記透過ガスに添加するとともに、
原料ガスあるいは製品ガスの最大流量の稼動条件を基準にした減量運転時の制御を行い、原料ガスの流量あるいは製品ガスの流量の減量に伴い、該バイパスガスの流量Ｆｂを、下記（ａ）または（ｂ）のいずれかの方法によって制御して、易透過性ガスの所望の純度の製品ガスを作製するとともに、易透過性ガスについて所望の回収率を確保することを特徴とする。
（ａ）前記バイパスガスの流量Ｆｂを、前記原料ガスの流量Ｆｏに対し、下式１によって演算された値で制御する。
Ｆｂ＝ａ１×Ｆｏ＋ｂ１・・（式１）
（ｂ）前記バイパスガスの流量Ｆｂを、前記製品ガスの流量Ｆ４に対し、下式２によって演算された値で制御する。
Ｆｂ＝ａ２×Ｆ４＋ｂ２・・（式２）
The present invention supplies a gas mixture containing a plurality of component gases having different permeability to a selectively permeable gas separation membrane, and separates the permeated gas and the residual gas by the gas separation membrane. A method for producing a permeated gas rich in a permeable gas or a residual gas rich in the permeable gas and a hardly permeable gas as a product gas ,
While adding a part of the source gas as a bypass gas to the permeate gas,
The control at the time of the reduction operation based on the operating condition of the maximum flow rate of the raw material gas or the product gas is performed, and the flow rate Fb of the bypass gas is reduced by the following (a) or It is controlled by any one of the methods (b) to produce a product gas having a desired purity of the easily permeable gas and to secure a desired recovery rate for the easily permeable gas.
(A) The flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the value calculated by the following expression 1 with respect to the flow rate Fo of the source gas.
Fb = a1 × Fo + b1 (Equation 1)
(B) The flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the value calculated by the following expression 2 with respect to the flow rate F4 of the product gas.
Fb = a2 × F4 + b2 (Expression 2)

また、本発明は、選択的透過性を有するガス分離膜、該ガス分離膜に対して透過性の異なる複数の成分ガスを含むガス混合物を供給する原料ガス流路、前記ガス分離膜を透過する透過ガスを取り出す透過ガス流路、前記ガス分離膜からの残留ガスを供出する残留ガス流路、前記原料ガス流路から分岐され、前記透過ガス流路と合流するバイパス流路、該合流点以降において作製された混合ガスを製品ガスとして供出する製品ガス流路、前記流路のいずれかに設けられる圧力計測手段、濃度計測手段あるいは流量計測手段のいずれか、前記バイパス流路に設けられた流量調整手段と原料ガス流路あるいは残留ガス流路に設けられた圧力調整手段あるいは流量調整手段とを有するガス製造装置であって、
前記計測手段の計測値によって、前記流量調整手段または／および前記圧力調整手段を制御し、原料ガスあるいは製品ガスの最大流量の稼動条件を基準にした減量運転時の制御を行い、原料ガスの流量あるいは製品ガスの流量の減量に伴い、該バイパスガスの流量Ｆｂを、下記（ａ）または（ｂ）のいずれかの方法によって制御して、製品ガス中の易透過性ガスの純度および易透過性ガスについての回収率を所望の範囲内に制御操作を行う機能を有することを特徴とする。
（ａ）前記バイパスガスの流量Ｆｂを、前記原料ガスの流量Ｆｏに対し、下式１によって演算された値で制御するとともに、ａ１，ｂ１を、前記製品ガス中の所望の易透過性ガスの濃度計測値を指標として、微調整する。
Ｆｂ＝ａ１×Ｆｏ＋ｂ１・・（式１）
（ｂ）前記バイパスガスの流量Ｆｂを、前記製品ガスの流量Ｆ４に対し、下式２によって演算された値で制御するとともに、ａ２，ｂ２を、前記製品ガス中の所望の易透過性ガスの濃度計測値を指標として、微調整する。
Ｆｂ＝ａ２×Ｆ４＋ｂ２・・（式２）
Further, the present invention provides a gas separation membrane having selective permeability, a raw material gas flow path for supplying a gas mixture containing a plurality of component gases having different permeability to the gas separation membrane, and permeates the gas separation membrane. A permeate gas flow path for extracting permeate gas, a residual gas flow path for supplying residual gas from the gas separation membrane, a bypass flow path branched from the source gas flow path and joined to the permeate gas flow path, after the junction The product gas flow path for supplying the mixed gas produced as a product gas, the pressure measurement means provided in any of the flow paths, the concentration measurement means or the flow rate measurement means, the flow rate provided in the bypass flow path A gas production apparatus having an adjusting means and a pressure adjusting means or a flow rate adjusting means provided in a source gas flow path or a residual gas flow path,
The flow rate adjusting means or / and the pressure adjusting means are controlled by the measurement value of the measuring means, and the control at the time of the weight reduction operation based on the operating condition of the maximum flow rate of the raw material gas or the product gas is performed. Alternatively, as the flow rate of the product gas is reduced, the flow rate Fb of the bypass gas is controlled by any one of the following methods (a) or (b), and the purity and easy permeability of the easily permeable gas in the product gas are controlled . It has a function of performing a control operation for the recovery rate of gas within a desired range.
(A) The flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the value calculated by the following equation 1 with respect to the flow rate Fo of the raw material gas, and a1 and b1 are controlled by a desired easily permeable gas in the product gas. Make fine adjustments using the measured concentration as an index.
Fb = a1 × Fo + b1 (Equation 1)
(B) The flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the value calculated by the following equation 2 with respect to the flow rate F4 of the product gas, and a2 and b2 are controlled by the desired easily permeable gas in the product gas. Make fine adjustments using the measured concentration as an index.
Fb = a2 × F4 + b2 (Expression 2)

以上のような課題に対して本発明では、ガス分離膜に対する使用条件の研究過程において、原料ガスの一部を透過ガスに添加する方法を検証し、以下の知見を得た。
具体的には、
（１）まず後述する図７に示すような基本構成において、原料ガスの最大流量に対して易透過性ガスの所望の回収率を得るべく膜の面積（モジュール数）を選択し、透過ガスの純度が所望の値より高くなる稼動条件を設定した場合であって、かつ、この条件において、基本構成にバイパス流路等本発明に係る諸機能を付加し、原料ガスの一部をバイパス流路に割振った場合には、ガス分離膜へ供給される原料ガスの流量が少なくなり、この流量に比例してモジュール数を減少させることが可能である。このとき、ガス分離膜を透過する透過ガスの純度およびガス分離膜自体の回収率は、不変に保つことができる。従って、バイパスガスの流量を適切に調整すれば、製品ガスの純度を所望の値以上に保つことができる。
（２）一方、バイパスガスは全て易透過性ガスを主成分とする製品ガスに回収されるので、バイパス流路を含めた系全体での総合回収率は所望値以上になる。結局、モジュール数をさらに減少させた状態で、製品ガスの純度と回収率を所望の値以上に保つことが可能である。つまり、バイパスを使用しない場合に比較し、少ないモジュール数で製品ガスの純度と回収率を所望の値以上に保つことが可能である。
（３）また、別途原料ガス流路に昇圧手段を配設しバイパス流路をこの手前から分岐する場合、バイパスガスの流量分の圧縮動力の低減を図るというメリットを得ることができる。
（４）さらに、ガス分離膜の稼動条件とバイパスガスの流量との関係について実証し、製品ガスの純度と回収率に対する制御方法を検討したところ、後述するようないくつかのパターンの制御方法を適用し両者の相関関係を維持しながら制御操作を行うことによって、上記のような課題を解決することができた。 In order to solve the above problems, the present invention has verified the method of adding a part of the raw material gas to the permeated gas in the process of studying the use conditions for the gas separation membrane, and obtained the following knowledge.
In particular,
(1) First, in the basic configuration as shown in FIG. 7 to be described later, the area of the membrane (number of modules) is selected to obtain a desired recovery rate of the permeable gas with respect to the maximum flow rate of the raw material gas. When the operating condition is set such that the purity is higher than a desired value, and in this condition, the functions according to the present invention such as a bypass channel are added to the basic configuration, and a part of the raw material gas is bypassed. When the allocation is performed, the flow rate of the raw material gas supplied to the gas separation membrane is reduced, and the number of modules can be reduced in proportion to the flow rate. At this time, the purity of the permeated gas that permeates the gas separation membrane and the recovery rate of the gas separation membrane itself can be kept unchanged. Therefore, if the flow rate of the bypass gas is appropriately adjusted, the purity of the product gas can be maintained at a desired value or higher.
(2) On the other hand, since all the bypass gas is recovered to the product gas mainly composed of the easily permeable gas, the total recovery rate in the entire system including the bypass flow path becomes a desired value or more. Eventually, the purity and recovery rate of the product gas can be maintained at a desired value or more with the number of modules further reduced. That is, as compared with the case where no bypass is used, the purity and recovery rate of the product gas can be maintained at a desired value or more with a small number of modules.
(3) Further, when a boosting means is separately provided in the raw material gas flow path and the bypass flow path is branched from this position, it is possible to obtain the advantage of reducing the compression power corresponding to the flow rate of the bypass gas.
(4) Furthermore, the relationship between the operating conditions of the gas separation membrane and the flow rate of the bypass gas was verified, and the control method for the purity and recovery rate of the product gas was examined. By applying the control operation while maintaining the correlation between the two, the above problems could be solved.

つまり、上記のような構成あるいは方法を適用することによって、原料ガスの流量が減少した場合もモジュール数を変更することなく、簡便な手法で所望の製品ガスの純度と回収率の安定性を確保することが可能なガス分離膜を用いたガス製造方法およびガス製造装置を提供することが可能となった。なお、本願において、単に「回収率」とした場合には、製品ガス中の所望の成分（易透過性ガス）の流量の、原料ガス中の所望の成分の流量に対する割合を意味し、上記原料ガスはバイパスへの分岐前の総量で捉えるものとする。このとき、ガス製造装置の稼動条件に対して、バイパスガスの流量を如何に制御することが最適であるかが重要な課題となる。実稼動条件下においては、（ａ）装置に供給される原料ガスの流量が変化し、与えられた原料に対し製品純度を保ちつつ極力多い製品を産出する場合と、（ｂ）製品需要が変化し、その製品純度を保ちつつ極力少ない原料ガスで製品を産出する場合とがある。（ａ）の場合においては、変化する原料ガスの流量に対応してバイパスガスの流量を制御することが好ましい。具体的には、バイパスガスの流量Ｆｂを、上式１のような原料ガスの流量Ｆｏの一次関数として表し、その値を基に制御するもので、原料ガスの流量Ｆｏの増減に合せてバイパスガスの流量Ｆｂを増減させることによって、ガス分離膜の透過ガスの純度変化を補償することができ、所望の製品ガスの純度と回収率の安定性を確保することが可能となった。また、（ｂ）の場合、つまり製品の要求仕様によって供出される製品ガスの流量が変動する場合において、変化する製品ガスの流量に対応してバイパスガスの流量を制御するものである。具体的には、バイパスガスの流量Ｆｂを、上式２のような製品ガスの流量Ｆ４の一次関数として表し、その値を基に制御するもので、製品ガスの流量Ｆ４の増加に合せてバイパスガスの流量Ｆｂを増加させることによって、ガス分離膜の透過ガスの純度変化を補償することができ、所望の製品ガスの純度と回収率の安定性を確保することが可能となった。
In other words, by applying the configuration or method as described above, the purity of the desired product gas and the stability of the recovery rate can be ensured with a simple method without changing the number of modules even when the flow rate of the raw material gas decreases. It has become possible to provide a gas production method and gas production apparatus using a gas separation membrane that can be used. In the present application, when simply referred to as “recovery rate”, it means the ratio of the flow rate of a desired component (easy-permeable gas) in the product gas to the flow rate of the desired component in the raw material gas. The gas is assumed to be the total amount before branching to the bypass. At this time, an important issue is how to optimally control the flow rate of the bypass gas with respect to the operating conditions of the gas production apparatus. Under actual operating conditions, (a) the flow rate of the raw material gas supplied to the equipment changes, producing as much product as possible while maintaining product purity for the given raw material, and (b) product demand changes. In some cases, the product is produced with as little raw material gas as possible while maintaining the purity of the product. In the case of (a), it is preferable to control the flow rate of the bypass gas in accordance with the changing flow rate of the source gas. Specifically, the flow rate Fb of the bypass gas is expressed as a linear function of the raw material gas flow rate Fo as shown in the above equation 1, and is controlled based on the value, and is bypassed according to the increase or decrease of the raw material gas flow rate Fo. By increasing or decreasing the gas flow rate Fb, it was possible to compensate for the change in the purity of the permeated gas of the gas separation membrane, and to ensure the stability of the desired product gas purity and recovery rate. Further, in the case of (b), that is, when the flow rate of the product gas supplied varies depending on the required specifications of the product, the flow rate of the bypass gas is controlled in accordance with the changing flow rate of the product gas. Specifically, the flow rate Fb of the bypass gas is expressed as a linear function of the product gas flow rate F4 as shown in the above equation 2, and is controlled based on the value, and is bypassed according to the increase in the product gas flow rate F4. By increasing the gas flow rate Fb, it was possible to compensate for the change in the purity of the permeated gas of the gas separation membrane, and to ensure the stability of the desired product gas purity and recovery rate.

本発明は、上記ガス分離膜を用いたガス製造方法であって、前記式１中のａ１，ｂ１を、あるいは式２中のａ２，ｂ２を、前記製品ガス中の所望の易透過性ガスの濃度計測値を指標として、微調整し、製品ガスの純度が規定値以上となるようにバイパスガスの流量を制御することを特徴とする。
The present invention is a gas production method using the gas separation membrane, wherein a1 and b1 in the formula 1 or a2 and b2 in the formula 2 are substituted with a desired easily permeable gas in the product gas. By finely adjusting the measured concentration value as an index, the flow rate of the bypass gas is controlled so that the purity of the product gas is equal to or higher than a specified value.

ガス分離膜を用いたガス製造装置において、一般に運転条件が安定している場合には、各流路における流量および圧力を管理することによって、所望のガス成分の物質収支を把握することができることが多い。しかしながら、供給される原料ガスの純度の変化やガス分離膜の劣化など実稼動時に生じる要素に対しては、こうした管理項目だけでは十分に対応することが難しい。本発明は、製品ガス流路に濃度計測手段を設け、自動的に製品ガスの純度が規定範囲内となるようにバイパスガスの流量などを制御することによって、これらの影響を排除して安定した製品ガスの純度を確保するもので、実稼動時に生じる種々の要素に追従した対応を行うことができる。なお、この場合、濃度計測手段の測定誤差や応答時間遅れなどを考慮して、製品ガスの純度の設定値は、要求純度条件より少し高い値とし余裕を持たせることが有効である。また、式１または式２中の各係数の意義については、後述の通りである。 In a gas production apparatus using a gas separation membrane, when the operating conditions are generally stable, the mass balance of a desired gas component can be grasped by managing the flow rate and pressure in each flow path. Many. However, it is difficult to sufficiently deal with factors that occur during actual operation, such as changes in the purity of the source gas supplied and deterioration of the gas separation membrane, by such management items alone. In the present invention, a concentration measuring means is provided in the product gas flow path, and by automatically controlling the flow rate of the bypass gas so that the purity of the product gas is within the specified range, these effects are eliminated and stabilized. It ensures the purity of the product gas and can respond to various factors that occur during actual operation. In this case, considering the measurement error of the concentration measuring means, the response time delay, and the like, it is effective that the set value of the purity of the product gas is slightly higher than the required purity condition and has a margin. The significance of each coefficient in Formula 1 or Formula 2 is as described later.

本発明は、上記ガス分離膜を用いたガス製造方法であって、前記バイパスガスの流量Ｆｂを、前記原料ガスの流量Ｆｏに対し、下式１によって演算された値で制御するとともに、ａ１，ｂ１を、前記製品ガス中の所望の易透過性ガスの濃度計測値を指標として、微調整することを特徴とする。
Ｆｂ＝ａ１×Ｆｏ＋ｂ１・・（式１） The present invention is a gas manufacturing method using the gas separation membrane, wherein the flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the value calculated by the following equation 1 with respect to the flow rate Fo of the source gas, and a1, The b1 is finely adjusted by using a measured concentration value of a desired easily permeable gas in the product gas as an index.
Fb = a1 × Fo + b1 (Equation 1)

簡便な手法で所望の製品ガスの純度と回収率を確保する１つの優れた方法として、上記のように、原料ガスの一部をバイパスガスとして透過ガスに添加する方法を挙げることができる。このとき、ガス製造装置の稼動条件に対して、バイパスガスの流量を如何に制御することが最適であるかが重要な課題となる。実稼動条件下においては、（ａ）装置に供給される原料ガスの流量が変化し、与えられた原料に対し製品純度を保ちつつ極力多い製品を産出する場合と、（ｂ）製品需要が変化し、その製品純度を保ちつつ極力少ない原料ガスで製品を産出する場合とがあり、（ａ）の場合においては、変化する原料ガスの流量に対応してバイパスガスの流量を制御することが好ましい。具体的には、バイパスガスの流量Ｆｂを、上式１のような原料ガスの流量Ｆｏの一次関数として表し、その値を基に制御するもので、原料ガスの流量Ｆｏの増減に合せてバイパスガスの流量Ｆｂを増減させることによって、ガス分離膜の透過ガスの純度変化を補償することができ、所望の製品ガスの純度と回収率の安定性を確保することが可能となった。なお、実際のガス分離膜においては、原料ガスの組成の時間変化やガス分離膜の劣化による性能の変化などの影響などを考慮する必要があることから、本発明においては、上式１における各係数ａ１，ｂ１を、透過ガス中の所望の易透過性ガスの濃度計測値を指標として微調整することによって、その影響を補正し、さらに精度の高い制御を行うことができる。 As an excellent method for ensuring the purity and recovery rate of a desired product gas by a simple method, as described above, a method of adding a part of the raw material gas as a bypass gas to the permeate gas can be mentioned. At this time, an important issue is how to optimally control the flow rate of the bypass gas with respect to the operating conditions of the gas production apparatus. Under actual operating conditions, (a) the flow rate of the raw material gas supplied to the equipment changes, producing as much product as possible while maintaining product purity for the given raw material, and (b) product demand changes. However, in some cases (a), it is preferable to control the flow rate of the bypass gas in accordance with the flow rate of the changing raw material gas. . Specifically, the flow rate Fb of the bypass gas is expressed as a linear function of the raw material gas flow rate Fo as shown in the above equation 1, and is controlled based on the value, and is bypassed according to the increase or decrease of the raw material gas flow rate Fo. By increasing or decreasing the gas flow rate Fb, it was possible to compensate for the change in the purity of the permeated gas of the gas separation membrane, and to ensure the stability of the desired product gas purity and recovery rate. In an actual gas separation membrane, it is necessary to consider the influence of changes in the composition of the raw material gas over time, changes in performance due to deterioration of the gas separation membrane, and the like. By finely adjusting the coefficients a1 and b1 using the measured concentration value of the desired easy-permeability gas in the permeation gas as an index, it is possible to correct the influence and perform control with higher accuracy.

本発明は、上記ガス分離膜を用いたガス製造方法であって、前記バイパスガスの流量Ｆｂを、前記製品ガスの流量Ｆ４に対し、下式２によって演算された値で制御するとともに、ａ２，ｂ２を、前記製品ガス中の所望の易透過性ガスの濃度計測値を指標として、微調整することを特徴とする。
Ｆｂ＝ａ２×Ｆ４＋ｂ２・・（式２） The present invention is a gas manufacturing method using the gas separation membrane, wherein the flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the value calculated by the following equation 2 with respect to the flow rate F4 of the product gas, and a2, The b2 is finely adjusted using the measured concentration value of the desired easily permeable gas in the product gas as an index.
Fb = a2 × F4 + b2 (Expression 2)

上記（ａ）の場合においては、供給される原料ガスの流量の変動に対する制御方法として、原料ガスの流量に対応してバイパスガスの流量を制御する。本発明は、上記（ｂ）の場合、つまり製品の要求仕様によって供出される製品ガスの流量が変動する場合において、変化する製品ガスの流量に対応してバイパスガスの流量を制御するものである。具体的には、バイパスガスの流量Ｆｂを、上式２のような製品ガスの流量Ｆ４の一次関数として表し、その値を基に制御するもので、製品ガスの流量Ｆ４の増加に合せてバイパスガスの流量Ｆｂを増加させることによって、ガス分離膜の透過ガスの純度変化を補償することができ、所望の製品ガスの純度と回収率の安定性を確保することが可能となった。ここで、製品ガスの流量Ｆ４とは、透過ガスの流量Ｆ２とバイパスガスの流量Ｆｂの合計をいう。なお、上式２における各係数ａ２，ｂ２の微調整については、前項と同様である。 In the case of (a), the flow rate of the bypass gas is controlled in accordance with the flow rate of the raw material gas as a control method for fluctuations in the flow rate of the supplied raw material gas. In the case of the above (b), that is, when the flow rate of the product gas supplied varies depending on the required specifications of the product, the present invention controls the flow rate of the bypass gas corresponding to the flow rate of the product gas that changes. . Specifically, the flow rate Fb of the bypass gas is expressed as a linear function of the product gas flow rate F4 as shown in the above equation 2, and is controlled based on the value, and is bypassed according to the increase in the product gas flow rate F4. By increasing the gas flow rate Fb, it was possible to compensate for the change in the purity of the permeated gas of the gas separation membrane, and to ensure the stability of the desired product gas purity and recovery rate. Here, the product gas flow rate F4 is the sum of the permeate gas flow rate F2 and the bypass gas flow rate Fb. The fine adjustment of the coefficients a2 and b2 in the above equation 2 is the same as in the previous section.

本発明は、上記ガス分離膜を用いたガス製造方法であって、前記ガス分離膜に対して、その１次圧力あるいは１次圧力と連動するプロセス値を、前記原料ガスの流量あるいは前記製品ガスの流量の関数として制御するとともに、該関数の係数を、製品ガス中の易透過性ガスの濃度計測値および／あるいは回収率を指標として、微調整することを特徴とする。 The present invention is a gas manufacturing method using the gas separation membrane, wherein the primary pressure or a process value linked to the primary pressure is set to the gas separation membrane, the flow rate of the raw material gas or the product gas. And the coefficient of the function is finely adjusted by using the measured value of the easily permeable gas in the product gas and / or the recovery rate as an index.

上記発明は、バイパスガスの流量Ｆｂを、上式１および上式２に示す原料ガスの流量Ｆｏあるいは製品ガスの流量Ｆ４の関数として制御することによって、バイパスガスの流量Ｆｂとガス分離膜の稼動条件との関係を規制するものである。つまり、原料ガスあるいは製品ガスの最大流量の稼動条件を基準にして、減量運転時の制御を行うものであり、原料ガスの流量Ｆｏあるいは製品ガスの流量Ｆ４の減量に伴い、バイパスガスの流量Ｆｂも低下させる。しかしながら、実稼動条件においては、こうした制御方法では所望の製品ガスの純度を安定的に確保することが難しい場合がある。つまり、原料ガスあるいは製品ガスの最大流量の稼動条件を基準にしてモジュール数を選択した状態で、原料ガスの流量が減少された場合には、難透過性ガスも透過してゆくため透過ガスの純度は低下する。また、ガス分離膜に供給される原料ガス量が減少するので回収率は増加し、所望の回収率に対して余裕が生ずる。このとき、この回収率の余裕の範囲内で、ガス分離膜の１次圧力を低下させると、透過ガスの純度は上昇し、更なる減量条件においても、透過ガスの純度を上げることができる。一方、回収率は、減少し所望の値に近づく。従って、１次圧を下げない時に比較してより広い減量条件まで、所望の製品ガスの純度と回収率を確保することができる。以上のように、本発明においては、上記のようないくつかのパターンによってバイパスガスの流量Ｆｂを制御すると同時にガス分離膜の１次圧力を制御することによって、所望の製品ガスの純度と回収率を確保することを図るものである。 The above-described invention controls the operation of the bypass gas flow rate Fb and the gas separation membrane by controlling the flow rate Fb of the bypass gas as a function of the flow rate Fo of the raw material gas or the product gas flow rate F4 shown in the above formulas 1 and 2. It regulates the relationship with conditions. That is, the control at the time of the reduction operation is performed on the basis of the operation condition of the maximum flow rate of the raw material gas or the product gas, and the flow rate Fb of the bypass gas is reduced with the reduction of the raw material gas flow rate Fo or the product gas flow rate F4. Also reduce. However, under actual operating conditions, it may be difficult to stably ensure the purity of the desired product gas by such a control method. In other words, if the number of modules is selected based on the operating condition of the maximum flow rate of the raw material gas or product gas, and the flow rate of the raw material gas is reduced, the impermeable gas will pass through. Purity decreases. Further, since the amount of the raw material gas supplied to the gas separation membrane is reduced, the recovery rate is increased, and a margin is generated with respect to the desired recovery rate. At this time, if the primary pressure of the gas separation membrane is reduced within the range of the recovery rate, the purity of the permeate gas increases, and the purity of the permeate gas can be increased even under further weight reduction conditions. On the other hand, the recovery rate decreases and approaches a desired value. Therefore, the desired product gas purity and recovery rate can be ensured up to a wider weight loss condition than when the primary pressure is not lowered. As described above, in the present invention, the purity and the recovery rate of the desired product gas are controlled by controlling the flow rate Fb of the bypass gas and simultaneously controlling the primary pressure of the gas separation membrane according to some patterns as described above. It is intended to ensure.

具体的方法としては、下式３あるいは下式４のように原料ガスの流量Ｆｏあるいは製品ガスの流量Ｆ４に対応してガス分離膜の１次圧力Ｐ１を制御することによって、透過のドライビングフォースを調整して、透過ガスの純度低下を軽減すると同時に前記種々の方法によりバイパスガスの流量Ｆｂを制御することによって、両者の相関関係を保持しながら制御することができるようにしたもので、広い範囲での製品ガスの純度と回収率の安定性を確保することが可能となった。また、ガス分離膜の１次圧力を変更する減量方法は図７のようなバイパス流路を持たない場合にも利用できるが、この場合に比較して、本発明による方法では、モジュール数が少ないため更に広い減量範囲での運転が可能である。また、原料ガス流路に昇圧手段を配設し、昇圧手段の吐出圧力をそのままガス分離膜に供給して残留ガス流路の圧力調整手段で制御する場合には、昇圧手段の圧縮比の減少による圧縮動力の低減を図ることができるというメリットを得ることができる。なお、下式３および下式４における各係数ａ３，ｂ３およびａ４，ｂ４の微調整については、前項と同様である。また、下式３あるいは下式４による圧力Ｐ１の制御操作と、製品ガスの純度と回収率の関係についての詳細は、後述する。
Ｐ１＝ａ３×Ｆｏ＋ｂ３・・（式３）
Ｐ１＝ａ４×Ｆ４＋ｂ４・・（式４） As a specific method, the permeation driving force is controlled by controlling the primary pressure P1 of the gas separation membrane in accordance with the flow rate Fo of the raw material gas or the flow rate F4 of the product gas as in the following formula 3 or 4. By adjusting and reducing the purity reduction of the permeated gas, the flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the above-mentioned various methods, so that it can be controlled while maintaining the correlation between them. It was possible to ensure the stability of the product gas purity and recovery rate. Further, the weight reduction method for changing the primary pressure of the gas separation membrane can be used even when the bypass flow path as shown in FIG. 7 is not provided, but in this case, the method according to the present invention has a smaller number of modules. Therefore, operation in a wider weight loss range is possible. In addition, when the boosting means is disposed in the source gas flow path, and the discharge pressure of the boosting means is supplied to the gas separation membrane as it is and controlled by the pressure adjusting means of the residual gas flow path, the compression ratio of the boosting means is reduced. The merit that reduction of the compression power by can be aimed at can be acquired. Note that the fine adjustment of the coefficients a3, b3 and a4, b4 in the following expressions 3 and 4 is the same as in the previous section. Details of the control operation of the pressure P1 by the following formula 3 or 4 and the relationship between the purity of the product gas and the recovery rate will be described later.
P1 = a3 × Fo + b3 (Equation 3)
P1 = a4 × F4 + b4 (Expression 4)

上記方法は直接的にガス分離膜の１次圧Ｐ１を制御する方法であったが、例えば、次の如く間接的にガス分離膜の１次圧力Ｐ１を制御してもよい。つまり、下式５あるいは下式６のように、原料ガスの流量Ｆｏあるいは製品ガスの流量Ｆ４に対応してガス分離膜の残留ガスの流量Ｆ３を制御する方法である。その結果として間接的にガス分離膜の１次圧力Ｐ１が制御され同様の効果が齎される。同時に前記種々の方法によりバイパスガスの流量Ｆｂを制御することによって、両者の相関関係を保持しながら制御することができる。この方法では、残留ガスの流量Ｆ３を制御することにより、原料ガスの流量Ｆｏと製品ガスの流量Ｆ４の相関を制御したことになり、バイパスガスの流量Ｆｂの制御で純度が制御されると、回収率も制御できるとの考え方に依っている。
Ｆ３＝ａ５×Ｆｏ＋ｂ５・・（式５）
Ｆ３＝ａ６×Ｆ４＋ｂ６・・（式６） Although the above method is a method of directly controlling the primary pressure P1 of the gas separation membrane, for example, the primary pressure P1 of the gas separation membrane may be indirectly controlled as follows. That is, as shown in the following equation 5 or 6, the method is to control the flow rate F3 of the residual gas in the gas separation membrane corresponding to the flow rate Fo of the raw material gas or the flow rate F4 of the product gas. As a result, the primary pressure P1 of the gas separation membrane is indirectly controlled, and the same effect is exhibited. At the same time, by controlling the flow rate Fb of the bypass gas by the various methods, it is possible to control while maintaining the correlation between the two. In this method, by controlling the flow rate F3 of the residual gas, the correlation between the flow rate Fo of the raw material gas and the flow rate F4 of the product gas is controlled, and when the purity is controlled by controlling the flow rate Fb of the bypass gas, It depends on the idea that the recovery rate can also be controlled.
F3 = a5 × Fo + b5 (Equation 5)
F3 = a6 × F4 + b6 (Equation 6)

以上のように、本発明に係るガス分離膜を用いたガス製造方法および製造装置を適用することによって、簡便な手法で透過ガスの純度と回収率の安定性を確保することが可能となり、バイパス流路を設けない場合に比較して、モジュール数を減らすことができる。特に、昇圧手段を原料ガス流路に配設し、バイパス流路をこの手前から分岐する場合、バイパスガスの流量分の圧縮動力の低減を図ることができる。 As described above, by applying the gas production method and production apparatus using the gas separation membrane according to the present invention, it becomes possible to ensure the purity of the permeated gas and the stability of the recovery rate by a simple method, and bypass the The number of modules can be reduced compared to the case where no flow path is provided. In particular, when the pressure raising means is disposed in the source gas flow path and the bypass flow path is branched from this position, the compression power corresponding to the flow rate of the bypass gas can be reduced.

また、減量運転時においても、所望の製品ガスの純度や回収率を維持した状態で、膜のモジュール数の変更なく連続的に広い減量率を確保することが可能となった。特に、昇圧手段を原料ガス流路に配設し、原料昇圧手段の出口圧力をそのまま膜モジュールに与え、膜の残留ガス出口の圧力調整手段で制御する場合には、その圧縮比の減少による圧縮動力の低減を図ることができるというメリットを得ることができる。 Further, even during the weight reduction operation, it is possible to ensure a wide weight reduction rate continuously without changing the number of membrane modules while maintaining the purity and recovery rate of the desired product gas. In particular, when the pressure increasing means is disposed in the raw material gas flow path, the outlet pressure of the raw material pressure increasing means is directly applied to the membrane module, and is controlled by the pressure adjusting means at the residual gas outlet of the membrane, the compression by reducing the compression ratio The merit that power can be reduced can be obtained.

以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。ここでは、選択的透過性を有するガス分離膜に対して透過性の異なる複数の成分ガスを含むガス混合物を原料ガスとして供給し、ガス分離膜によって透過ガスと残留ガスに分離し、易透過性ガスに富んだ透過ガスあるいは該透過ガスと難透過性ガスに富んだ残留ガスを製品として製造するプロセスにおいて、原料ガスの一部をバイパスガスとして前記透過ガスと添加するとともに、該バイパスガスの流量を制御して、所望の純度の製品ガスを作製するとともに、易透過性ガスについて所望の回収率を確保する制御操作を行うことが基本となる。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. Here, a gas mixture containing a plurality of component gases having different permeabilities is supplied as a source gas to a gas separation membrane having selective permeability, and the gas separation membrane separates the permeated gas and the residual gas to facilitate permeability. In a process for producing a permeated gas rich in gas or a residual gas rich in the permeated gas and a hardly permeable gas as a product, a part of the raw material gas is added to the permeated gas as a bypass gas, and the flow rate of the bypass gas It is fundamental to perform a control operation to secure a desired recovery rate of the easily permeable gas while producing a product gas having a desired purity by controlling the above.

＜本発明に係るガス製造プロセスにおける計測制御方法＞
本発明においては、ガス製造プロセスにおける計測制御の実現方法が重要となるので、まず、その具体的な計測制御方法について図１〜６を参照しつつ説明する。むろん実際の計測制御方法は、図示されたものに限定されるものでなく多くの他の変形が可能であること、また、上流あるいは下流のプロセスの状況に応じて追加の計測制御手段が必要となることはいうまでもない。 <Measurement Control Method in Gas Production Process According to the Present Invention>
In the present invention, since a method for realizing measurement control in a gas production process is important, first, a specific measurement control method will be described with reference to FIGS. Of course, the actual measurement control method is not limited to the one shown in the figure, and many other variations are possible, and additional measurement control means are required depending on the situation of the upstream or downstream process. Needless to say.

〔計測制御方法１〕
図１は、本発明に係るガス製造プロセスの基本的な構成例（第１構成例）を示す。構成要素として、ガス分離膜Ｓ、原料ガス流路１、透過ガス流路２、残留ガス流路３、バイパス流路Ｂ、製品ガス流路４、および各流路に設けられた計測制御手段がある。本構成においては、これらの計測制御手段によって、以下のような計測制御機能を有している。
（１）残留ガス流路３に取り付けられた、圧力発信器ＰＴ１（圧力計測手段に相当）、圧力調整弁ＰＣＶ１および圧力調節計ＰＣ１（合せて圧力調整手段に相当）は、ガス分離膜Ｓの１次圧力Ｐ１を実質的に略一定に保つために利用される。圧力発信器ＰＴ１の計測値をもとに圧力調節計ＰＣ１により設定値との比較がなされ、その制御出力により圧力調整弁ＰＣＶ１の開度が調整され、その結果１次圧力Ｐ１が実質的に略一定に保たれる。
（２）バイパス流路Ｂに設置された流量発信器ＦＴｂ（流量計測手段に相当）の計測値Ｆｂ（バイパスガスの流量Ｆｂに相当）をもとに流量調節計ＦＣｂにより設定値との比較がなされる。流量調節計ＦＣｂの制御出力により流量調整弁ＦＣＶｂ（流量調節計ＦＣｂと合わせて流量調整手段に相当）の開度が調整され、その結果バイパスガスの流量Ｆｂが実質的に略流量調節計ＦＣｂの設定値に調整される。
（３）製品ガス流路４に設置された濃度発信器ＡＴ４（濃度計測手段に相当）の計測値Ｃ４（製品ガスの純度Ｃ４に相当)を基に、濃度調節計ＡＣ４により設定値との比較がなされる。濃度調節計ＡＣ４の制御出力は上記流量調節計ＦＣｂに入力され、カスケード制御にてバイパス流路の原料ガス流量Ｆｂが調整され、その結果製品ガスの純度Ｃ４が実質的に略濃度調節計ＡＣ４の設定値に制御される。
（４）ガス製造プロセスの性能確認用に、原料ガスの流量発信器ＦＴｏおよび指示計ＦＩｏ、製品ガスの流量発信器ＦＴ４および指示計ＦＩ４、原料ガスの分析ポートＡＰ１（ガスクロ分析計などによるバッチ分析に利用する）が含まれている。原料ガス組成や回収率の確認用に供せられる。
（５）なお、本方法１において、ガス分離膜Ｓの１次圧力Ｐ１の制御を、残留ガス流路３に設けられた圧力調整手段によるとしているが、圧力調整手段を原料ガス流路１に配設する構成あるいは別途バイパス流路を追加してそこに配設する構成等、これに限定されるものではないことはいうまでもない。 [Measurement control method 1]
FIG. 1 shows a basic configuration example (first configuration example) of a gas production process according to the present invention. As components, there are a gas separation membrane S, a raw material gas channel 1, a permeate gas channel 2, a residual gas channel 3, a bypass channel B, a product gas channel 4, and measurement control means provided in each channel. is there. In this configuration, these measurement control means have the following measurement control functions.
(1) The pressure transmitter PT1 (corresponding to pressure measuring means), the pressure regulating valve PCV1 and the pressure regulator PC1 (corresponding to pressure regulating means) attached to the residual gas flow path 3 are connected to the gas separation membrane S. It is used to keep the primary pressure P1 substantially constant. Based on the measured value of the pressure transmitter PT1, the pressure regulator PC1 makes a comparison with the set value, and the control output adjusts the opening of the pressure regulating valve PCV1. As a result, the primary pressure P1 is substantially substantially reduced. Kept constant.
(2) Based on the measured value Fb (corresponding to the flow rate Fb of the bypass gas) of the flow rate transmitter FTb (corresponding to the flow rate measuring means) installed in the bypass flow path B, the flow rate controller FCb compares it with the set value. Made. The opening degree of the flow rate adjustment valve FCVb (corresponding to the flow rate adjustment means together with the flow rate controller FCb) is adjusted by the control output of the flow rate controller FCb, so that the flow rate Fb of the bypass gas is substantially equal to that of the flow rate controller FCb. It is adjusted to the set value.
(3) Based on the measured value C4 (corresponding to the purity C4 of the product gas) of the concentration transmitter AT4 (corresponding to the concentration measuring means) installed in the product gas flow path 4, it is compared with the set value by the concentration controller AC4. Is made. The control output of the concentration controller AC4 is input to the flow rate controller FCb, and the raw material gas flow rate Fb of the bypass channel is adjusted by cascade control. As a result, the purity C4 of the product gas is substantially equal to that of the concentration controller AC4. Controlled by set value.
(4) In order to confirm the performance of the gas production process, the raw material gas flow transmitter FTo and the indicator FIo, the product gas flow transmitter FT4 and the indicator FI4, the raw gas analysis port AP1 (batch analysis using a gas chromatograph, etc.) To be used). It is used for confirmation of raw material gas composition and recovery rate.
(5) In this method 1, the primary pressure P1 of the gas separation membrane S is controlled by the pressure adjusting means provided in the residual gas flow path 3, but the pressure adjusting means is changed to the raw material gas flow path 1. Needless to say, the present invention is not limited to such a configuration, or a configuration in which a separate bypass channel is additionally provided.

〔計測制御方法２〕
図２は、上記〔計測制御方法１〕に例示した製造プロセスに、式１演算器ＣＵ１およびデータメモリＭ１を加えた構成例を示している（第２構成例）。バイパスガスの流量Ｆｂを、原料ガスの流量Ｆｏによって制御する機能を有している。製品ガス流路４には、第１構成例に示した濃度発信器ＡＴ４および濃度調節計ＡＣ４に代え、分析ポートＡＰ２が設けられている。〔計測制御方法１〕と共通の部分の説明は省略する。
（１）原料ガスの流量発信器ＦＴｏの計測値ＦｏとデータメモリＭ１に格納された係数ａ１、ｂ１の値を基に、式１演算器ＣＵ１でバイパスガスの流量Ｆｂの値が演算され、その値を基にバイパスガスの流量調節計ＦＣｂの設定値が修正され、結果的にバイパスガスの流量Ｆｂが式１を満たすよう制御される。
Ｆｂ＝ａ１×Ｆｏ＋ｂ１・・（式１）
（２）係数ａ１、ｂ１の値は、製品ガス流路４の製品ガスの分析ポートＡＰ２でのバッチ分析の濃度計測値を指標として、必要に応じて書換え手段(図示せず)によって適宜変更される。
（３）なお、本方法において、原料ガスの流量Ｆｏを基準した制御について述べたが、バイパスガスの流量Ｆｂを含まないガス分離膜Ｓへの原料供給ガスの流量Ｆ１を基準にすることも可能である。 [Measurement control method 2]
FIG. 2 shows a configuration example in which the equation 1 arithmetic unit CU1 and the data memory M1 are added to the manufacturing process exemplified in the above [Measurement control method 1] (second configuration example). It has a function of controlling the flow rate Fb of the bypass gas by the flow rate Fo of the source gas. The product gas flow path 4 is provided with an analysis port AP2 in place of the concentration transmitter AT4 and the concentration controller AC4 shown in the first configuration example. Description of the parts common to [Measurement control method 1] is omitted.
(1) Based on the measured value Fo of the source gas flow rate transmitter FTo and the values of the coefficients a1 and b1 stored in the data memory M1, the value of the bypass gas flow rate Fb is calculated by the equation 1 calculator CU1. The set value of the flow rate controller FCb for the bypass gas is corrected based on the value, and as a result, the flow rate Fb of the bypass gas is controlled so as to satisfy Equation 1.
Fb = a1 × Fo + b1 (Equation 1)
(2) The values of the coefficients a1 and b1 are appropriately changed by a rewriting means (not shown) as necessary using the concentration measurement value of batch analysis at the product gas analysis port AP2 of the product gas flow path 4 as an index. The
(3) In this method, the control based on the flow rate Fo of the raw material gas has been described. However, the flow rate F1 of the raw material supply gas to the gas separation membrane S that does not include the flow rate Fb of the bypass gas can be used as a reference. It is.

〔計測制御方法３〕
図３は、第２構成例に示した式１演算器ＣＵ１およびデータメモリＭ１に代え、式２演算器ＣＵ２およびデータメモリＭ２が設けられている（第３構成例）。バイパスガスの流量Ｆｂを、原料ガス流量Ｆｏに代え、製品ガス流量Ｆ４によって制御する機能を有している。〔計測制御方法１〕および〔計測制御方法２〕と共通の部分の説明は省略する。
（１）製品ガスの流量発信器ＦＴ４の計測値Ｆ４（製品ガスの流量Ｆ４に相当）とデータメモリＭ４に格納された係数ａ２，ｂ２の値を基に、式２演算器ＣＵ２でバイパスガスの流量Ｆｂの値が演算され、その値を基にバイパスガスの流量調節計ＦＣｂの設定値が修正され、結果的にバイパスガスの流量Ｆｂが式２を満たすよう制御される。
Ｆｂ＝ａ２×Ｆ４＋ｂ２・・（式２）
（２）係数ａ２、ｂ２の値は、製品ガス流路４の製品ガスの分析ポートＡＰ２でのバッチ分析の濃度計測値を指標として、書換え手段(図示せず)によって必要に応じて適宜変更される。
（３）なお、本方法において、製品ガスの流量Ｆ４を基準した制御について述べたが、バイパスガスの流量Ｆｂを含まない透過ガスの流量Ｆ２を基準にすることも可能である。 [Measurement control method 3]
FIG. 3 includes an equation 2 arithmetic unit CU2 and a data memory M2 instead of the equation 1 arithmetic unit CU1 and the data memory M1 shown in the second configuration example (third configuration example). The flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the product gas flow rate F4 instead of the raw material gas flow rate Fo. Description of the parts common to [Measurement control method 1] and [Measurement control method 2] will be omitted.
(1) Based on the measured value F4 of the product gas flow rate transmitter FT4 (corresponding to the product gas flow rate F4) and the values of the coefficients a2 and b2 stored in the data memory M4, the equation 2 arithmetic unit CU2 The value of the flow rate Fb is calculated, and the set value of the bypass gas flow rate controller FCb is corrected based on the calculated value. As a result, the flow rate Fb of the bypass gas is controlled so as to satisfy Equation 2.
Fb = a2 × F4 + b2 (Expression 2)
(2) The values of the coefficients a2 and b2 are appropriately changed as necessary by a rewriting means (not shown) using the concentration measurement value of batch analysis at the product gas analysis port AP2 of the product gas flow path 4 as an index. The
(3) In this method, the control based on the flow rate F4 of the product gas has been described. However, the flow rate F2 of the permeate gas not including the flow rate Fb of the bypass gas can be used as a reference.

〔計測制御方法４〕
図４は、第２構成例に示したガス製造プロセスに、式３演算器ＣＵ３およびデータメモリＭ３を加えた構成例を示している（第４構成例）。〔計測制御方法２〕に例示した制御機能に加え、ガス分離膜Ｓの１次圧力Ｐ１の制御機能を組合せた機能を有している。〔計測制御方法１〕および〔計測制御方法２〕と共通の部分の説明は省略する。
（１）原料ガスの流量発信器ＦＴｏの計測値ＦｏとデータメモリＭ３に格納された係数ａ３、ｂ３の値を基に式３演算器ＣＵ３で１次圧力Ｐ１の値が演算され、その値を基に圧力調節計ＰＣ１の設定値が修正され、結果的にガス分離膜Ｓの１次圧力Ｐ１が式３を満たすよう制御される。
Ｐ１＝ａ３×Ｆｏ＋ｂ３・・（式３）
（２）〔計測制御方法２〕の式１によるバイパスガスの流量Ｆｂの調整と組合せて製品ガスの純度Ｃ４と回収率の制御がなされる。
（３）係数ａ３、ｂ３の値は、回収率を指標として、必要に応じて書換え手段(図示せず)によって適宜変更される。
（４）なお、本方法の式３において、原料ガスの流量Ｆｏを基準した制御について述べたが、〔計測制御方法２〕同様原料供給ガスの流量Ｆ１を基準にすることも可能である。 [Measurement control method 4]
FIG. 4 shows a configuration example in which the equation 3 arithmetic unit CU3 and the data memory M3 are added to the gas manufacturing process shown in the second configuration example (fourth configuration example). In addition to the control function exemplified in [Measurement control method 2], the control function of the primary pressure P1 of the gas separation membrane S is combined. Description of the parts common to [Measurement control method 1] and [Measurement control method 2] will be omitted.
(1) Based on the measured value Fo of the raw material gas flow rate transmitter FTo and the values of the coefficients a3 and b3 stored in the data memory M3, the value of the primary pressure P1 is calculated by the equation 3 calculator CU3. Based on this, the set value of the pressure controller PC1 is corrected, and as a result, the primary pressure P1 of the gas separation membrane S is controlled so as to satisfy Equation 3.
P1 = a3 × Fo + b3 (Equation 3)
(2) The purity C4 of the product gas and the recovery rate are controlled in combination with the adjustment of the flow rate Fb of the bypass gas according to Equation 1 of [Measurement control method 2].
(3) The values of the coefficients a3 and b3 are appropriately changed by a rewriting means (not shown) as necessary using the recovery rate as an index.
(4) Although the control based on the flow rate Fo of the raw material gas has been described in Equation 3 of the present method, the flow rate F1 of the raw material supply gas can be used as a reference in the same manner as in [Measurement control method 2].

〔計測制御方法５〕
図面は省略するが、〔計測制御方法３〕に例示した制御機能に加え、ガス分離膜Ｓの１次圧力Ｐ１の制御機能を組合せた機能を有する計測制御方法の適用も可能である。〔計測制御方法１〕および〔計測制御方法３〕と共通の部分の説明は省略する。
（１）製品ガスの流量発信器ＦＴ４の計測値Ｆ４とデータメモリＭ４に格納された係数ａ４、ｂ４の値を基に式４演算器ＣＵ４で１次圧力Ｐ１の値が演算され、その値を基に圧力調節計ＰＣ１の設定値が修正され、結果的にガス分離膜Ｓの１次圧力Ｐ１が式４を満たすよう制御される。
Ｐ１＝ａ４×Ｆ４＋ｂ４・・（式４）
（２）〔計測制御方法３〕の式２によるバイパスガスの流量Ｆｂの調整と組合せて製品ガスの純度Ｃ４と回収率の制御がなされる。
（３）係数ａ４、ｂ４の値は、回収率を指標として、必要に応じて書換え手段(図示せず)によって適宜変更される。
（４）なお、本方法の式４において、製品ガスの流量Ｆ４を基準した制御について述べたが、〔計測制御方法３〕同様透過ガスの流量Ｆ２を基準にすることも可能である。 [Measurement control method 5]
Although a drawing is omitted, in addition to the control function exemplified in [Measurement Control Method 3], a measurement control method having a function combining the control function of the primary pressure P1 of the gas separation membrane S can be applied. Description of the parts common to [Measurement control method 1] and [Measurement control method 3] will be omitted.
(1) Based on the measured value F4 of the product gas flow rate transmitter FT4 and the values of the coefficients a4 and b4 stored in the data memory M4, the value of the primary pressure P1 is calculated by the equation 4 calculator CU4. Based on this, the set value of the pressure controller PC1 is corrected, and as a result, the primary pressure P1 of the gas separation membrane S is controlled to satisfy Equation 4.
P1 = a4 × F4 + b4 (Expression 4)
(2) The purity C4 of the product gas and the recovery rate are controlled in combination with the adjustment of the flow rate Fb of the bypass gas according to the expression 2 of [Measurement control method 3].
(3) The values of the coefficients a4 and b4 are appropriately changed by a rewriting means (not shown) as necessary using the recovery rate as an index.
(4) Although the control based on the product gas flow rate F4 has been described in Equation 4 of the present method, the permeate gas flow rate F2 can also be used as a reference in the same manner as in [Measurement control method 3].

〔計測制御方法６〕
図５は、第４構成例に示したガス製造プロセスにおいて、残留ガスの圧力調整手段に代え残留ガスの流量調整手段を設置した構成例を示している（第６構成例）。〔計測制御方法４〕との相違点を中心に説明する。
（１）原料ガスの流量発信器ＦＴｏの計測値ＦｏとデータメモリＭ５に格納された係数ａ５，ｂ５の値を基に、式５演算器ＣＵ５で残留ガスの流量Ｆ３の値が演算され、その値を基に流量調節計ＦＣ３の設定値が修正され、結果的にガス分離膜Ｓの残留ガスの流量Ｆ３が下式５を満たすよう制御される。
Ｆ３＝ａ５×Ｆｏ＋ｂ５・・（式５）
（２）〔計測制御方法２〕の式１によるバイパスガスの流量Ｆｂの調整と組合せて製品ガスの純度Ｃ４と回収率の制御がなされる。
（３）係数ａ５，ｂ５の値は、回収率を指標として、必要に応じて書換え手段(図示せず)によって適宜変更される。
（４）なお、本方法の式５において、原料ガスの流量Ｆｏを基準した制御について述べたが、〔計測制御方法２〕同様原料供給ガスの流量Ｆ１を基準にすることも可能である。 [Measurement control method 6]
FIG. 5 shows a configuration example in which a residual gas flow rate adjusting means is installed instead of the residual gas pressure adjusting means in the gas manufacturing process shown in the fourth configuration example (sixth configuration example). The difference from [Measurement Control Method 4] will be mainly described.
(1) Based on the measured value Fo of the raw material gas flow rate transmitter FTo and the values of the coefficients a5 and b5 stored in the data memory M5, the value of the residual gas flow rate F3 is calculated by the equation 5 calculator CU5. The set value of the flow rate controller FC3 is corrected based on the value, and as a result, the residual gas flow rate F3 of the gas separation membrane S is controlled so as to satisfy the following equation (5).
F3 = a5 × Fo + b5 (Equation 5)
(2) The purity C4 of the product gas and the recovery rate are controlled in combination with the adjustment of the flow rate Fb of the bypass gas according to Equation 1 of [Measurement control method 2].
(3) The values of the coefficients a5 and b5 are appropriately changed by a rewriting means (not shown) as necessary using the recovery rate as an index.
(4) Although the control based on the flow rate Fo of the raw material gas has been described in Equation 5 of the present method, the flow rate F1 of the raw material supply gas can be used as a reference in the same manner as in [Measurement control method 2].

〔計測制御方法７〕
図および詳細な説明は省略するが、第３構成例に示したガス製造プロセスの変形として、残留ガスの流量調整手段の設定値（残留ガスの流量Ｆ３に相当）を製品流量Ｆ４に応じて下式６により演算する構成例を示している（第７構成例）。
Ｆ３＝ａ６×Ｆ４＋ｂ６・・（式６） [Measurement control method 7]
Although not shown in the drawings and detailed description, as a modification of the gas production process shown in the third configuration example, the set value of the residual gas flow rate adjusting means (corresponding to the residual gas flow rate F3) is reduced according to the product flow rate F4. The structural example calculated by Formula 6 is shown (seventh structural example).
F3 = a6 × F4 + b6 (Equation 6)

〔その他の計測制御方法〕
同様に、以下のような計測制御方法も可能である。
（１）〔計測制御方法１〕に例示した制御機能に加え、〔計測制御方法４〕あるいは〔計測制御方法５〕に例示した原料ガスの流量Ｆｏあるいは製品ガスの流量Ｆ４を基に、式３あるいは式４による１次圧力Ｐ１の制御機能を組合せた機能を有する計測制御方法。
（２）〔計測制御方法１〕に例示した制御機能に加え、〔計測制御方法６〕あるいは〔計測制御方法７〕に例示した原料ガスの流量Ｆｏあるいは製品ガスの流量Ｆ４を基に、式５あるいは式６による残留ガス流量Ｆ３の制御機能を組合せた機能を有する計測制御方法。
（３）上記計測制御方法１〜７および上記（１）と（２）において、原料ガス流路１に昇圧手段を配設し、該昇圧手段の容量制御手段を併用する計測制御方法。具体的なガス製造プロセスとして、第２構成例において昇圧手段５を配設し、例えば、その吸入圧が一定となるようその容量手段を制御した場合を図６に例示する（第８構成例）。原料ガスの流量Ｆｏの変動に伴うバイパスガスの流量Ｆｂおよびガス分離膜Ｓへ供給される原料ガスの供給条件の変動に対し、この変動に伴う影響を補完しガス分離膜Ｓを最適使用条件で機能させることを可能にする。と同時に、バイパスガスの流量Ｆｂの制御における圧縮動力の低減を図ることができるというメリットを得ることができる。 [Other measurement control methods]
Similarly, the following measurement control method is also possible.
(1) In addition to the control function exemplified in [Measurement control method 1], Formula 3 is based on the raw material gas flow rate Fo or product gas flow rate F4 exemplified in [Measurement control method 4] or [Measurement control method 5]. Or the measurement control method which has the function which combined the control function of the primary pressure P1 by Formula 4.
(2) In addition to the control function exemplified in [Measurement Control Method 1], Formula 5 is calculated based on the raw material gas flow rate Fo or product gas flow rate F4 exemplified in [Measurement Control Method 6] or [Measurement Control Method 7]. Or the measurement control method which has the function which combined the control function of residual gas flow volume F3 by Formula 6.
(3) A measurement control method in which, in the measurement control methods 1 to 7 and the above (1) and (2), a boosting means is provided in the source gas flow path 1, and the capacity control means of the boosting means is used together. As a specific gas production process, the case where the pressure raising means 5 is provided in the second configuration example and the capacity means is controlled so that the suction pressure becomes constant is illustrated in FIG. 6 (eighth configuration example). . The fluctuations in the flow rate Fb of the bypass gas and the supply conditions of the raw material gas supplied to the gas separation membrane S accompanying the fluctuations in the flow rate Fo of the raw material gas are complemented by the influences associated with the fluctuations, and the gas separation membrane S is used under the optimum use conditions Allows to function. At the same time, it is possible to obtain a merit that the compression power can be reduced in the control of the flow rate Fb of the bypass gas.

＜実施例＞
次に、上記の計測制御方法を用いた水素ガス製造プロセスを設定し、各計測制御方法における透過ガスの純度や回収率の数値解析を行った結果を以下に示す。 <Example>
Next, the hydrogen gas production process using the above measurement control method is set, and the results of numerical analysis of the permeate gas purity and recovery rate in each measurement control method are shown below.

（１）試験条件
（１−１）原料ガスの組成を表１に例示する。

（１−２）実証試験に用いたガス分離膜は、素材をポリアラミド系膜とした。
（１−３）原料ガスの１次圧力の初期設定値は４０ｂａｒ（ａｂｓ）とし、定格時の原料ガスの流量あるいは製品ガスの流量は１０，０００Ｎｍ^３／ｈとした。なお、以下の表２〜６においては、最大値を１００％と表示し、以下減量に対応した数値（％）によって表示した。従って、モジュール数の絶対値は問題にする必要がない。
（１−４）定格時の透過ガスの圧力は、１５ｂａｒ（ａｂｓ）とした。なお、製品水素ガスの純度は９７ｍｏｌ％以上とし、水素の回収率は９４％以上を基準と捉えた。 (1) Test conditions (1-1) Table 1 illustrates the composition of the source gas.

(1-2) The gas separation membrane used in the verification test was made of a polyaramid membrane.
(1-3) The initial set value of the primary pressure of the raw material gas was 40 bar (abs), and the raw material gas flow rate or the product gas flow rate at the time of rating was 10,000 Nm ³ / h. In Tables 2 to 6 below, the maximum value was displayed as 100%, and the numerical value (%) corresponding to the weight loss was displayed below. Therefore, the absolute value of the number of modules need not be a problem.
(1-4) The pressure of the permeating gas at the time of rating was 15 bar (abs). The purity of the product hydrogen gas was 97 mol% or higher, and the hydrogen recovery rate was 94% or higher.

（２）実証結果
〔実施例１〕
本ガス製造プロセスにおいて、図１に示した上記〔計測制御方法１〕に基づき、製品ガスの濃度計測手段の計測値によりバイパスガスの流量を制御し、原料ガスの流量を減量する方法を適用した。その結果、表２に示すように、約５０％までの減量条件で透過ガスの純度に対する高い安定性と高い回収率を確保することができた。一方、バイパスを用いないガス製造プロセスにおいて、原料ガスの最大流量に対して同じ回収率９４％を得るためには約１．３１倍のモジュール数が必要であることが分かった。なお、下表２において、原料ガスの流量およびバイパスガスの流量は、原料ガスの最大流量との比率で示す。

(2) Verification results [Example 1]
In this gas production process, a method of controlling the flow rate of the bypass gas by the measured value of the product gas concentration measuring means and reducing the flow rate of the raw material gas based on the above [Measurement control method 1] shown in FIG. . As a result, as shown in Table 2, high stability with respect to the purity of the permeate gas and a high recovery rate could be ensured under a weight reduction condition of up to about 50%. On the other hand, in a gas production process that does not use a bypass, it was found that about 1.31 times the number of modules was necessary to obtain the same recovery rate of 94% with respect to the maximum flow rate of the raw material gas. In Table 2 below, the flow rate of the raw material gas and the flow rate of the bypass gas are shown as a ratio to the maximum flow rate of the raw material gas.

〔実施例２〕
本ガス製造プロセスにおいて、図２に示した上記〔制御方法２〕に基づき、バイパスガスの流量を、原料ガスの流量の一次関数で制御し、原料ガスの流量を減量する方法を適用した。具体的には、原料ガスの流量を１０％減量する毎に、バイパスガスの流量を１．７６５％減少させた。その結果、表３に示すように、約５０％までの減量条件で、透過ガスの純度に対する高い安定性と高い回収率を確保することができた。一方、バイパスを用いないガス製造プロセスにおいて、原料ガスの最大流量に対して同じ回収率９４％を得るためには約１．３１倍のモジュール数が必要であることが分かった。なお、下表３において、原料ガスの流量およびバイパスガスの流量は、原料ガスの最大流量との比率で示す。

[Example 2]
In this gas production process, a method of controlling the flow rate of the bypass gas with a linear function of the flow rate of the raw material gas and reducing the flow rate of the raw material gas based on the above-mentioned [Control Method 2] shown in FIG. Specifically, every time the flow rate of the raw material gas was reduced by 10%, the flow rate of the bypass gas was reduced by 1.765%. As a result, as shown in Table 3, high stability with respect to the purity of the permeate gas and a high recovery rate could be ensured under a weight reduction condition of up to about 50%. On the other hand, in a gas production process that does not use a bypass, it was found that about 1.31 times the number of modules was necessary to obtain the same recovery rate of 94% with respect to the maximum flow rate of the raw material gas. In Table 3 below, the flow rate of the raw material gas and the flow rate of the bypass gas are shown as a ratio to the maximum flow rate of the raw material gas.

〔実施例３〕
本ガス製造プロセスにおいて、図３に示した上記〔制御方法３〕に基づき、バイパスガスの流量を、製品ガスの流量の一次関数で制御し、製品ガスの流量を減量する方法を適用した。具体的には、製品ガスの流量を１０％減量する毎に、バイパスガスの流量を２．１９７％減少させた。その結果、表４に示すように、約５０％までの減量条件で、透過ガスの純度に対する高い安定性と高い回収率を確保することができた。なお、下表４において、製品ガスの流量およびバイパスガスの流量は、製品ガスの最大流量との比率で示す。

Example 3
In the present gas manufacturing process, a method of controlling the flow rate of the bypass gas with a linear function of the flow rate of the product gas and reducing the flow rate of the product gas based on the above [Control Method 3] shown in FIG. Specifically, every time the product gas flow rate was reduced by 10%, the bypass gas flow rate was reduced by 2.197%. As a result, as shown in Table 4, high stability with respect to the purity of the permeate gas and a high recovery rate could be ensured under a weight reduction condition of up to about 50%. In Table 4 below, the flow rate of the product gas and the flow rate of the bypass gas are shown as a ratio to the maximum flow rate of the product gas.

〔実施例４〕
本ガス製造プロセスにおいて、図４に示した上記〔制御方法４〕に基づき、原料ガスの１次圧力（残留ガスの圧力）を原料ガスの流量の一次関数で制御するとともに、バイパスガスの流量を原料ガス流量の一次関数で制御し、原料ガスの流量を減量する方法を適用した。具体的には、原料ガスの流量を１０％減量する毎に１次圧力を０．６４ｂａｒ減少させるとともに、原料ガスの流量を１０％減量する毎にバイパスガスの流量を１．６％減少させた。その結果、表５に示すように、透過ガスの純度に対する高い安定性と高い回収率を確保することができた。また、〔実施例２〕と比較して、より広い減量率（約５０％から約３５％）まで制御が可能であることが判った。これは原料ガスの流量の減量に伴い残留ガスの圧力を下げることにより、回収率の余裕を減らす代わりに、透過ガスの純度低下の低減を行った結果である。なお、下表５において、原料ガスの流量およびバイパスガスの流量は、原料ガスの最大流量との比率で示す。

Example 4
In this gas production process, the primary pressure of the raw material gas (residual gas pressure) is controlled by a linear function of the raw material gas flow rate based on the above [Control Method 4] shown in FIG. A method of reducing the flow rate of the raw material gas by applying a linear function of the raw material gas flow rate was applied. Specifically, every time the flow rate of the raw material gas is reduced by 10%, the primary pressure is reduced by 0.64 bar, and every time the flow rate of the raw material gas is reduced by 10%, the flow rate of the bypass gas is reduced by 1.6%. . As a result, as shown in Table 5, it was possible to ensure high stability with respect to the purity of the permeated gas and a high recovery rate. Further, it was found that control was possible up to a wider weight loss rate (about 50% to about 35%) as compared with [Example 2]. This is a result of reducing the purity reduction of the permeated gas instead of reducing the recovery rate margin by lowering the pressure of the residual gas as the flow rate of the raw material gas is reduced. In Table 5 below, the flow rate of the raw material gas and the flow rate of the bypass gas are shown as a ratio to the maximum flow rate of the raw material gas.

（３）まとめ
上記の結果に示すように、本装置における〔計測制御方法１〕〜〔計測制御方法４〕のいずれについても、透過ガスの純度に対する高い安定性と高い回収率を安定的に保することができた。 (3) Summary As shown in the above results, all of [Measurement Control Method 1] to [Measurement Control Method 4] in this apparatus stably maintain high stability with respect to the purity of the permeate gas and high recovery rate. We were able to.

＜本発明に係るガス製造装置における基本構成要素＞
本発明に係るガス製造装置は、以下の構成要素を含めて構成され、上記の計測制御方法が適用されることによって、原料ガスの流量が減少した場合もモジュール数を変更することなく、簡便な手法で所望の製品ガスの純度と回収率の安定性を確保することができる。 <Basic components in the gas production apparatus according to the present invention>
The gas production apparatus according to the present invention is configured including the following components, and is simple without changing the number of modules even when the flow rate of the raw material gas is reduced by applying the above-described measurement control method. By this method, the purity of the desired product gas and the stability of the recovery rate can be ensured.

原料ガスは、精製ガス、あるいは粗製ガスを精製処理されたガスを供給することが好ましい。具体的には、精製空気、精製ナフサ分解ガス、精製改質ガス、精製水性ガスなどが該当する。原料ガスの供給条件は、通常、環境温度とし、流量約１００〜１００，０００［Ｎｍ^３／ｈ］の上記各種ガスが使用される。また、圧力条件は、透過ガスの用途などによって異なるが、２〜１５０［ｂａｒ（ａｂｓ）］程度に加圧して使用する。 The raw material gas is preferably a purified gas or a gas obtained by purifying a crude gas. Specifically, purified air, purified naphtha decomposition gas, purified reformed gas, purified water gas, and the like are applicable. The supply conditions of the source gas are usually the ambient temperature, and the various gases described above having a flow rate of about 100 to 100,000 [Nm ³ / h] are used. In addition, the pressure condition varies depending on the use of the permeating gas, but the pressure is increased to about 2 to 150 [bar (abs)].

ガス分離膜は、原料ガスあるいは透過ガスの種類によって、最適な素材や容量（表面積）あるいは形状などが選択される。ガス分離膜の素材として、例えばポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、シリコーンゴム、ポリスルフォン、ポリアラミド、酢酸セルロースやポリイミドなどの有機系分離膜のみならず、セラミックス系薄膜などのような無機系の分離膜を挙げることができる。本装置においては、これらに限定されるものではない。 For the gas separation membrane, an optimal material, capacity (surface area), shape, or the like is selected depending on the type of source gas or permeate gas. As a material of the gas separation membrane, for example, an inorganic separation membrane such as a ceramic thin film as well as an organic separation membrane such as polyethylene (PE), polypropylene (PP), silicone rubber, polysulfone, polyaramid, cellulose acetate, and polyimide. A separation membrane can be mentioned. The present apparatus is not limited to these.

ここで、ガス分離膜への原料ガスの供給流路に加熱手段を設けることが好ましい。ガス分離膜は、その特性と用途に応じて適切な温度でガス分離を行うことが必要である。従って、原料ガスの温度を適切な温度まで加熱するために、また、原料ガス中に液体のミストが含まれた場合には、膜自体の変質を齎すことがある。具体的には、原料ガス中に高沸点成分が含まれる場合には、常温で液化を起こす可能性があり、この高沸点成分が難透過性ガスである場合、残留ガス中に高沸点成分が濃縮し液化する恐れがある。そのため、例えば約４０℃（夏季の外気条件）まで原料ガスを冷却し、凝縮液化成分を分離後、加熱手段にて加熱することにより、ガス分離膜での液体ミストの生成の恐れを回避することができる。 Here, it is preferable to provide a heating means in the supply flow path of the source gas to the gas separation membrane. The gas separation membrane needs to perform gas separation at an appropriate temperature according to its characteristics and application. Therefore, in order to heat the temperature of the raw material gas to an appropriate temperature, and when the raw material gas contains liquid mist, the film itself may be altered. Specifically, when a high-boiling component is contained in the raw material gas, liquefaction may occur at room temperature. When this high-boiling component is a hardly permeable gas, a high-boiling component is present in the residual gas. May concentrate and liquefy. Therefore, for example, by cooling the raw material gas to about 40 ° C. (outdoor air conditions in summer), separating the condensed liquefied component, and then heating it with heating means, avoiding the possibility of generating liquid mist on the gas separation membrane. Can do.

昇圧手段（圧縮機）の具体例としては、回転式あるいは往復式の容積式圧縮機や軸流式あるいは遠心式のターボ式圧縮機を挙げることができる。このとき、昇圧手段の使用条件によって、その方式の選択において適否がある。特に、大型の装置では、減量運転時において圧縮動力の低減できるものが好適である。 Specific examples of the pressure increasing means (compressor) include a rotary or reciprocating positive displacement compressor and an axial flow or centrifugal turbo compressor. At this time, there is suitability in selecting the method depending on the use condition of the boosting means. In particular, a large apparatus that can reduce the compression power during the weight reduction operation is preferable.

濃度計測手段は、所望の成分ｉ、つまりガス分離膜における易透過性ガス成分に対して選択性の高い分析計が好ましく、連続分析で信頼できるものがあればそれによってバイパスガスの流量Ｆｂを制御することができる。また、製品ガスに対して化学的な変化を生じさせない分析計が好ましい。例えば、成分ｉが水素の場合には熱伝導度式分析計や成分ｉがメタンの場合には赤外線吸光式分析計などを挙げることができる。なお、ガスクロマトグラフィーなどを使用してバッチ分析をする場合には、製品ガス流路にサンプリングポートを設けておき、定期的な分析結果から、演算式の係数を修正する方式を採ることができる。また、バッチ分析と連続分析を併用する方式も可能である。より信頼できるバッチ分析の結果から連続分析計の誤差を確認しつつ、微調整の判断に供することができる。 The concentration measuring means is preferably an analyzer having high selectivity with respect to a desired component i, that is, an easily permeable gas component in the gas separation membrane, and if there is something reliable in continuous analysis, the flow rate Fb of the bypass gas is controlled thereby. can do. An analyzer that does not cause a chemical change in the product gas is preferable. For example, when the component i is hydrogen, a thermal conductivity analyzer can be used, and when the component i is methane, an infrared absorption analyzer can be used. When performing batch analysis using gas chromatography or the like, a sampling port is provided in the product gas flow path, and a method of correcting the coefficient of the arithmetic expression from the periodic analysis result can be adopted. . In addition, a method using both batch analysis and continuous analysis is also possible. While checking the error of the continuous analyzer from the result of more reliable batch analysis, it can be used for judgment of fine adjustment.

さらに、濃度計測手段の誤差や時間遅れなどを考慮して、制御する純度の設定値は要求純度の条件より少し高い値とし余裕を持たせることが有効である。こうした、濃度計測手段を用いることによって、本装置に供給される原料ガスの純度変化やガス分離膜の経時的劣化に対しても自動的に追従するとのメリットをえることができる。 Furthermore, in consideration of errors in the concentration measuring means, time delay, and the like, it is effective that the set value of purity to be controlled is a value slightly higher than the required purity condition to provide a margin. By using such concentration measuring means, it is possible to obtain the merit of automatically following the change in the purity of the raw material gas supplied to the apparatus and the deterioration over time of the gas separation membrane.

以上は、本発明に係るガス分離膜を用いたガス製造方法および製造装置単独の作用や機能などについて説明したが、かかる機能や技術思想は、ガスのみに限らず液体の選択的分離を行う場合においても適用することが可能である。 The above is a description of the operation and function of the gas manufacturing method and the manufacturing apparatus alone using the gas separation membrane according to the present invention. However, the function and technical idea are not limited to gas but perform selective separation of liquid. It is also possible to apply it.

本発明に係るガス製造プロセスの基本的な構成例を示す説明図Explanatory drawing which shows the basic structural example of the gas manufacturing process which concerns on this invention 本発明に係るガス製造プロセスの第２の構成例を示す説明図Explanatory drawing which shows the 2nd structural example of the gas manufacturing process which concerns on this invention. 本発明に係るガス製造プロセスの第３の構成例を示す説明図Explanatory drawing which shows the 3rd structural example of the gas manufacturing process which concerns on this invention. 本発明に係るガス製造プロセスの第４の構成例を示す説明図Explanatory drawing which shows the 4th structural example of the gas manufacturing process which concerns on this invention. 本発明に係るガス製造プロセスの第６の構成例を示す説明図Explanatory drawing which shows the 6th structural example of the gas manufacturing process which concerns on this invention. 本発明に係るガス製造プロセスの第８の構成例を示す説明図Explanatory drawing which shows the 8th structural example of the gas manufacturing process which concerns on this invention. 従来技術に係るガス製造装置の他の構成を例示する説明図Explanatory drawing illustrating another configuration of the gas manufacturing apparatus according to the prior art 従来技術に係るガス製造装置の基本構成を例示する説明図Explanatory drawing illustrating the basic configuration of a gas manufacturing apparatus according to the prior art

Explanation of symbols

１原料ガス流路
２透過ガス流路
３残留ガス流路
４製品ガス流路
５昇圧手段
ＡＣ４濃度調節計
ＡＰ１，ＡＰ２分析ポート
ＡＴ４濃度発信器（濃度計測手段）
Ｂバイパス流路
ＣＵ１式１演算器
ＣＵ２式２演算器
ＣＵ３式３演算器
ＣＵ５式５演算器
ＦＣｂ，ＦＣ３流量調整計（流量調整弁と合せて流量調整手段）
ＦＣＶｂ，ＦＣＶ３流量調整弁
ＦＩｏ，ＦＩ４指示計
ＦＴｏ，ＦＴｂ，ＦＴ３，ＦＴ４流量発信器（流量計測手段）
Ｍ１，Ｍ２，Ｍ３，Ｍ５データメモリ
Ｐ１１次圧力
ＰＣ１圧力調整計（圧力調整弁と合せて圧力調整手段）
ＰＣＶ１圧力調整弁
ＰＴ１圧力発信器（圧力計測手段）
Ｓガス分離膜 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Source gas flow path 2 Permeate gas flow path 3 Residual gas flow path 4 Product gas flow path 5 Pressure | voltage rise means AC4 Concentration controller AP1, AP2 Analysis port AT4 Concentration transmitter (concentration measuring means)
B Bypass channel CU1 Formula 1 computing unit CU2 Formula 2 computing unit CU3 Formula 3 computing unit CU5 Formula 5 computing unit FCb, FC3 Flow rate regulator (flow rate regulating means together with flow rate regulating valve)
FCVb, FCV3 Flow rate adjustment valves FIo, FI4 Indicators FTo, FTb, FT3, FT4 Flow rate transmitter (flow rate measuring means)
M1, M2, M3, M5 Data memory P1 Primary pressure PC1 Pressure regulator (Pressure regulating means together with pressure regulating valve)
PCV1 Pressure regulating valve PT1 Pressure transmitter (pressure measuring means)
S gas separation membrane

Claims

A gas mixture containing a plurality of component gases having different permeability to a gas separation membrane having selective permeability is supplied as a raw material gas, separated into a permeation gas and a residual gas by the gas separation membrane, and converted into an easily permeable gas. A method for producing a rich permeate gas or a residual gas rich in the permeate gas and a hardly permeable gas as a product gas ,
While adding a part of the source gas as a bypass gas to the permeate gas,
The control at the time of the reduction operation based on the operating condition of the maximum flow rate of the raw material gas or the product gas is performed, and the flow rate Fb of the bypass gas is reduced by the following (a) or A gas separation membrane controlled by any one of the methods (b) to produce a product gas having a desired purity of an easily permeable gas and to secure a desired recovery rate for the easily permeable gas. The gas production method used.
(A) The flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the value calculated by the following expression 1 with respect to the flow rate Fo of the source gas.
Fb = a1 × Fo + b1 (Equation 1)
(B) The flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the value calculated by the following expression 2 with respect to the flow rate F4 of the product gas.
Fb = a2 × F4 + b2 (Expression 2)

Fine adjustment of a1 and b1 in the above formula 1 or a2 and b2 in the above formula 2 using the measured concentration value of the desired easily permeable gas in the product gas as an index, and the purity of the product gas is a specified value. 2. The gas production method using a gas separation membrane according to claim 1, wherein the flow rate of the bypass gas is controlled so as to achieve the above.

For the gas separation membrane, the primary pressure or a process value linked to the primary pressure is controlled as a function of the flow rate of the raw material gas or the flow rate of the product gas, and the coefficient of the function is set in the product gas. The method for producing a gas using a gas separation membrane according to claim 1 or 2 , wherein fine adjustment is performed using the measured value of the easily permeable gas and / or the recovery rate as an index.

Gas separation membrane having selective permeability, raw material gas flow path for supplying a gas mixture containing a plurality of component gases having different permeability to the gas separation membrane, and permeation gas for extracting the permeated gas that permeates the gas separation membrane A flow path, a residual gas flow path for delivering residual gas from the gas separation membrane, a bypass flow path branched from the source gas flow path and merged with the permeate gas flow path, and a mixed gas produced after the merge point Product gas flow path to deliver as product gas,
Any of pressure measuring means, concentration measuring means or flow rate measuring means provided in any of the flow paths,
A gas production apparatus having flow rate adjusting means provided in the bypass flow path and pressure adjusting means or flow rate adjusting means provided in the source gas flow path or the residual gas flow path;
The flow rate adjusting means or / and the pressure adjusting means are controlled by the measurement value of the measuring means, and the control at the time of the weight reduction operation based on the operating condition of the maximum flow rate of the raw material gas or the product gas is performed. Alternatively, as the flow rate of the product gas is reduced, the flow rate Fb of the bypass gas is controlled by any one of the following methods (a) or (b), and the purity and easy permeability of the easily permeable gas in the product gas are controlled . A gas production apparatus using a gas separation membrane having a function of performing a control operation of a recovery rate of gas within a desired range.
(A) The flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the value calculated by the following equation 1 with respect to the flow rate Fo of the raw material gas, and a1 and b1 are controlled by a desired easily permeable gas in the product gas. Make fine adjustments using the measured concentration as an index.
Fb = a1 × Fo + b1 (Equation 1)
(B) The flow rate Fb of the bypass gas is controlled by the value calculated by the following equation 2 with respect to the flow rate F4 of the product gas, and a2 and b2 are controlled by the desired easily permeable gas in the product gas. Make fine adjustments using the measured concentration as an index.
Fb = a2 × F4 + b2 (Expression 2)