JP5075328B2 - Separator - Google Patents
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Description
本発明は、スタック型の固体高分子型燃料電池に備えられるセパレータに関する。 The present invention relates to a separator provided in a stack type polymer electrolyte fuel cell.
燃料電池は、２つの電極と電極間に挟まれた電解質とを有している。陰極では、供給された水素がイオン化して水素イオンとなり電解質中を陽極に向かって移動する。陽極では、供給された酸素と電解質中を移動してきた水素イオンとが反応して水を発生する。水素がイオン化したときに発生した電子が、陰極から配線を通って陽極へと移動することで電流が流れ、電気が発生する。 The fuel cell has two electrodes and an electrolyte sandwiched between the electrodes. At the cathode, the supplied hydrogen is ionized to form hydrogen ions that move through the electrolyte toward the anode. At the anode, the supplied oxygen reacts with hydrogen ions that have moved through the electrolyte to generate water. Electrons generated when hydrogen is ionized move from the cathode through the wiring to the anode, whereby a current flows and electricity is generated.
固体高分子型燃料電池の構造は、表面に触媒電極を設けた電解質膜と、電解質膜を両側から挟み、水素および酸素を供給するための溝を設けたセパレータと、電極を発生した電気を回収する収電板などとを含んで構成される。また、セパレータは燃料電池を構成する部品の約８０％もの体積および重量を占めるため、燃料電池のコンパクト化には欠かせない部品である。 The structure of the polymer electrolyte fuel cell consists of an electrolyte membrane with a catalyst electrode on the surface, a separator with an electrolyte membrane sandwiched from both sides and a groove for supplying hydrogen and oxygen, and the electricity generated by the electrode is recovered And a current collecting plate. In addition, since the separator occupies about 80% of the volume and weight of the parts constituting the fuel cell, it is an indispensable part for making the fuel cell compact.
セパレータ材料としては、緻密性カーボン、合成樹脂などがあるが、導電性、加工性、密閉性などの観点から、金属が使用されることが多くなっている。燃料電池の組立工程において、水素および酸素などのガスの漏れを防ぐために、セパレータの外周部をＯリングなどのシール材を用いて密閉したり、外周部にガスケットを設ける必要がある。これに対して本件発明者らは、これまでの研究により、金属セパレータの外周部に、電解質の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部を、その頂部がばね力によって電解質に圧接されるように設けることで、シール材がなくともガスの漏れを防ぐことができるという知見を得ている。 As the separator material, there are dense carbon, synthetic resin, and the like, but metal is often used from the viewpoint of conductivity, workability, sealing property, and the like. In the assembly process of the fuel cell, in order to prevent leakage of gases such as hydrogen and oxygen, it is necessary to seal the outer periphery of the separator with a sealing material such as an O-ring or to provide a gasket on the outer periphery. On the other hand, the inventors of the present invention have, as a result of previous research, a seal projection that extends in parallel with the catalyst electrode formation surface of the electrolyte on the outer periphery of the metal separator so that the top thereof is pressed against the electrolyte by a spring force. It has been found that gas leakage can be prevented even without a sealing material.
特許文献１記載セパレータのシールラインはその外周に沿って設けられるか、またはガス流路を取り囲むようにして設けられる。 The seal line of the separator described in Patent Document 1 is provided along the outer periphery thereof, or is provided so as to surround the gas flow path.
前述のようなシール突部をプレス加工で形成する場合、シールラインは、セパレータの各角部分についてはそれぞれ円弧形状とし、各辺部分については各円弧を結ぶ直線とする、いわゆる角丸四角形状のシールラインになる。 In the case where the above-described seal protrusion is formed by press working, the seal line has a so-called rounded quadrangular shape in which each corner portion of the separator has an arc shape and each side portion has a straight line connecting the arcs. It becomes a seal line.
このようなシールラインとなるような金属セパレータを用いて燃料電池を組み立てた場合、締め付け圧力が角部の円弧形状の部分に集中し、電解質膜を破壊するおそれがある。また、電解質膜を破壊しない程度の締め付け圧力とするとシール性能が低下し、ガス漏れが発生するおそれがある。
本発明の目的は、最適なシール性能を発揮するセパレータを提供することである。
When a fuel cell is assembled using such a metal separator that forms a seal line, the tightening pressure may be concentrated on the arcuate portion of the corner, and the electrolyte membrane may be destroyed. Further, when the tightening pressure is such that the electrolyte membrane is not broken, the sealing performance is deteriorated and gas leakage may occur.
An object of the present invention is to provide a separator that exhibits optimum sealing performance.
本発明は、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在され、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部と、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部とが一体化されたセパレータであって、
シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有し、
前記シール突部の頂部が前記電解質層に当接する箇所を仮想的に示す当接線が閉曲線であり、
前記閉曲線の形状が、各角部では中心が前記閉曲線より内側に位置する第１の円弧を有し、互いに隣接する前記第１の円弧の全てを、中心が前記閉曲線より外側に位置する第２の円弧を介して接続した形状であり、
前記第１の円弧の半径ｒｃと、前記第２の円弧の半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃが２以上８以下であることを特徴とするセパレータである。
The present invention is provided between a plurality of electrolyte assemblies each provided with a catalyst electrode on the surface in the thickness direction of an electrolyte layer containing an electrolyte medium, and separating a fuel gas and an oxidant gas flow path; A separator integrated with a seal portion provided to prevent leakage of fuel gas and oxidant gas,
The region corresponding to the seal portion is a seal protrusion that extends in parallel with the catalyst electrode forming surface of the electrolyte assembly, and the top portion of the seal protrusion is pressed against the electrolyte assembly by a spring force. Have
The contact line that virtually shows the location where the top of the seal projection contacts the electrolyte layer is a closed curve,
The closed curve has a first arc whose center is located on the inner side of the closed curve at each corner, and the second arcs whose centers are located on the outer side of the closed curve. shape der connected via the arc is,
The separator is characterized in that a ratio rm / rc between the radius rc of the first arc and the radius rm of the second arc is 2 or more and 8 or less .
本発明によれば、電解質媒体を含有した電解質層の厚み方向表面に触媒電極を設けた複数の電解質組立体間に介在され、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流路を分離する分離部と、外周部に設けられ、燃料ガスおよび酸化剤ガスの漏出を防ぐシール部とが一体化されたセパレータである。 According to the present invention, the separator interposed between the plurality of electrolyte assemblies provided with the catalyst electrodes on the surface in the thickness direction of the electrolyte layer containing the electrolyte medium, and separating the flow path of the fuel gas and the oxidant gas; This is a separator integrated with a seal portion provided in the portion and preventing leakage of fuel gas and oxidant gas.
シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有する。 The region corresponding to the seal portion is a seal protrusion that extends in parallel with the catalyst electrode forming surface of the electrolyte assembly, and the top portion of the seal protrusion is pressed against the electrolyte assembly by a spring force. Have
前記シール突部の頂部が前記電解質層に当接する箇所を仮想的に示す当接線、いわゆるシールラインが閉曲線であり、この閉曲線の形状が、各角部では中心が前記閉曲線より内側に位置する第１の円弧を有し、互いに隣接する前記第１の円弧の全てを、中心が前記閉曲線より外側に位置する第２の円弧を介して接続した形状である。 A contact line that virtually shows a position where the top of the seal protrusion abuts the electrolyte layer, a so-called seal line is a closed curve, and the shape of the closed curve is such that the center of each corner is located inside the closed curve. It has one of the circular arc, a shape that all of the first arc, the center was connected through a second arc which is located outside the said closed curve adjacent to each other.
これにより、組み立て時の締め付けにより発生する当接圧力を分散させることができるので、電解質層を破壊することなく最適なシール性能を発揮することができる。 Thereby, since the contact pressure generated by tightening during assembly can be dispersed, optimum sealing performance can be exhibited without destroying the electrolyte layer.
また、前記第１の円弧の半径ｒｃと、前記第２の円弧の半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃが２以上８以下である。
Also, the radius rc of the first arc, the ratio rm / rc of said second arc having a radius rm is Ru der 2 to 8.
比ｒｍ／ｒｃをこのような範囲とすることで、当接圧力をより均等に分散させることができる。 By setting the ratio rm / rc in such a range, the contact pressure can be more evenly distributed.
図１は、固体高分子型燃料電池（Polymer Electrolyte Fuel Cell、略称ＰＥＦＣ）１００を展開した状態で模式的に示した斜視図である。ＰＥＦＣ１００は、セパレータ１、燃料電池セル２、集電板３、絶縁シート４、エンドフランジ５、電極配線１２を有する。ＰＥＦＣ１００は、高電圧、高出力を得るために、複数の燃料電池セル２を直列に接続した、いわゆるスタック状態で構成される。このスタック状態を構成するためには、燃料電池セル２間にセパレータを配置し、各燃料電池セル２に対して水素および酸素の供給と、発生した電気の回収とを行う。したがって、図１に示すように、燃料電池セル２とセパレータ１とが交互に配置される。この配置の最外層にはセパレータ１が配置され、セパレータ１のさらに外側には集電板３が設けられる。集電板３は、各セパレータ１で回収された電気を集めて取り出すために設けられ、電極配線１２が接続されている。絶縁シート４は、集電板３とエンドフランジ５との間に設けられ、集電板３からエンドフランジ５に電流が漏れるのを防止している。エンドフランジ５は、複数の燃料電池セル２をスタック状態に保持するためのケースである。 FIG. 1 is a perspective view schematically showing a state in which a polymer electrolyte fuel cell (abbreviated as PEFC) 100 is developed. The PEFC 100 includes a separator 1, a fuel battery cell 2, a current collector plate 3, an insulating sheet 4, an end flange 5, and an electrode wiring 12. The PEFC 100 is configured in a so-called stack state in which a plurality of fuel cells 2 are connected in series in order to obtain a high voltage and a high output. In order to configure this stack state, a separator is disposed between the fuel cells 2, and hydrogen and oxygen are supplied to each fuel cell 2 and the generated electricity is recovered. Therefore, as shown in FIG. 1, the fuel cells 2 and the separators 1 are alternately arranged. The separator 1 is arranged on the outermost layer of this arrangement, and the current collector plate 3 is provided on the outer side of the separator 1. The current collector plate 3 is provided to collect and take out the electricity collected by each separator 1 and is connected to the electrode wiring 12. The insulating sheet 4 is provided between the current collector plate 3 and the end flange 5, and prevents current from leaking from the current collector plate 3 to the end flange 5. The end flange 5 is a case for holding the plurality of fuel cells 2 in a stacked state.
エンドフランジ５には、水素ガス供給口６、冷却水供給口７、酸素ガス供給口８、水素ガス排出口９、冷却水排出口１０および酸素ガス排出口１１が形成されている。各供給口から供給されたガスおよび水の流体は、燃料電池セル２の積層方向に貫通する各往路を通り最外層のセパレータ１で折り返し、各復路を通って各排出口から排出される。 A hydrogen gas supply port 6, a cooling water supply port 7, an oxygen gas supply port 8, a hydrogen gas discharge port 9, a cooling water discharge port 10 and an oxygen gas discharge port 11 are formed in the end flange 5. The gas and water fluid supplied from each supply port passes through each forward path penetrating in the stacking direction of the fuel cells 2 and is folded back by the outermost separator 1 and is discharged from each discharge port through each return path.
往路および復路は、各セパレータ１で分岐しており、往路を流れる各流体は、セパレータ１によって形成された、燃料電池セル２の面方向に平行な流路を通って復路に流れ込む。水素ガスおよび酸素ガスは、燃料電池セル２で消費されるので、未反応ガスが復路を通って排出されることとなる。排出された未反応ガスは回収され、再度供給口から供給される。酸素ガス流路付近では酸素と水素との反応によって水が生成するので、排出された酸素ガスは水を含んでいる。排出された酸素ガスを再度供給するには水を除去する必要がある。 The forward path and the return path are branched by each separator 1, and each fluid flowing in the forward path flows into the return path through a flow path formed by the separator 1 and parallel to the surface direction of the fuel cell 2. Since hydrogen gas and oxygen gas are consumed in the fuel battery cell 2, unreacted gas is discharged through the return path. The discharged unreacted gas is recovered and supplied again from the supply port. Since water is generated by the reaction between oxygen and hydrogen in the vicinity of the oxygen gas flow path, the discharged oxygen gas contains water. In order to supply the discharged oxygen gas again, it is necessary to remove water.
燃料ガスである水素ガスおよび酸化剤ガスである酸素ガスは、それぞれ水素および酸素のみからなるガスである必要はなく、水素、酸素以外にも、接触する流路を劣化、変性させないガスであれば含んでいてもよい。たとえば、酸素ガスとして窒素を含む空気を用いてもよい。また、水素源としては水素ガスに限らずメタンガス、エチレンガス、天然ガスなどでもよく、エタノールなどでもよい。 The hydrogen gas that is a fuel gas and the oxygen gas that is an oxidant gas do not need to be hydrogen and oxygen alone, but can be any gas other than hydrogen and oxygen that does not deteriorate or denature the flow path in contact. May be included. For example, air containing nitrogen as oxygen gas may be used. The hydrogen source is not limited to hydrogen gas, and may be methane gas, ethylene gas, natural gas, or ethanol.
図２は、セパレータ１を含む単位電池１０１の水平断面図である。単位電池１０１とは、１つの燃料電池セル２と、この両側に配置された２つのセパレータ１とからなり、水素および酸素を供給することで電力を発生させることができる最小の構成である。 FIG. 2 is a horizontal sectional view of the unit battery 101 including the separator 1. The unit battery 101 is composed of one fuel battery cell 2 and two separators 1 arranged on both sides of the unit battery 101. The unit battery 101 has a minimum configuration capable of generating electric power by supplying hydrogen and oxygen.
電解質組立体である燃料電池セル２は、電解質媒体である高分子膜２０と、高分子膜２０の厚み方向表面に形成した触媒電極２１とからなり、ＭＥＡ（Membrane Electrode
Assembly）とも呼ばれる。
A fuel cell 2 as an electrolyte assembly includes a polymer film 20 as an electrolyte medium and a catalyst electrode 21 formed on the surface of the polymer film 20 in the thickness direction. The MEA (Membrane Electrode)
Also called Assembly.
高分子膜２０は、水素イオン（プロトン）を透過するプロトン導電性電解質膜であり、パーフルオロスルホン酸樹脂膜（たとえば、デュポン社製、商品名ナフィオン）がよく用いられる。 The polymer membrane 20 is a proton conductive electrolyte membrane that transmits hydrogen ions (protons), and a perfluorosulfonic acid resin membrane (for example, a product name “Nafion” manufactured by DuPont) is often used.
触媒電極２１は、高分子膜２０の厚み方向表面に、プラチナ、ルテニウムなどの触媒金属を含むカーボン層として積層される。触媒電極２１に水素ガス、酸素ガスが供給されると、触媒電極２１と高分子膜２０との界面で電気化学反応が生じて直流電力が発生する。 The catalyst electrode 21 is laminated on the surface of the polymer film 20 in the thickness direction as a carbon layer containing a catalyst metal such as platinum or ruthenium. When hydrogen gas or oxygen gas is supplied to the catalyst electrode 21, an electrochemical reaction occurs at the interface between the catalyst electrode 21 and the polymer film 20 to generate DC power.
高分子膜２０は、厚みが約０．１ｍｍであり、触媒電極２１は含有する触媒金属などによっても変わるが、数μｍの厚みで形成される。 The polymer film 20 has a thickness of about 0.1 mm, and the catalyst electrode 21 is formed with a thickness of several μm although it varies depending on the catalyst metal contained therein.
セパレータ１は、水素ガスおよび酸素ガスの流路を分離する分離部１３と、外周部に設けられ、水素ガスおよび酸素ガスの漏出を防ぐシール部１４とを有している。本実施形態では、触媒電極２１は、高分子膜２０の全面に形成されているのではなく、外周の幅１〜２０ｍｍ、好ましくは５〜１０ｍｍにわたって高分子膜２０が表面に露出している。セパレータ１の分離部１３は、触媒電極２１が形成されている領域に対向する領域に形成され、シール部１４は、高分子膜２０が露出している領域に対向する領域に形成される。 The separator 1 has a separation part 13 that separates the flow paths of hydrogen gas and oxygen gas, and a seal part 14 that is provided on the outer periphery and prevents leakage of hydrogen gas and oxygen gas. In this embodiment, the catalyst electrode 21 is not formed on the entire surface of the polymer film 20, but the polymer film 20 is exposed on the surface over an outer peripheral width of 1 to 20 mm, preferably 5 to 10 mm. The separator 13 of the separator 1 is formed in a region facing the region where the catalyst electrode 21 is formed, and the seal portion 14 is formed in a region facing the region where the polymer film 20 is exposed.
セパレータ１の主な材質として、平板状の金属薄板を用いる。たとえば、鉄、アルミニウム、チタンなどの金属薄板、特にステンレス（たとえばＳＵＳ３０４など）鋼板、ＳＰＣＣ（一般用冷間圧延鋼板）、耐食性鋼板が好ましい。ステンレス鋼板については、表面処理されたものを使用することができる。たとえば、表面を酸洗処理、電解エッチング処理したもの、導電性介在物を含むもの、ＢＡ皮膜を形成したもの、イオンプレーティング加工により導電性化合物をコーティングしたものなどが使用できる。また、結晶組織を超微細化した高耐食性ステンレス鋼板なども使用できる。 As a main material of the separator 1, a flat metal thin plate is used. For example, metal thin plates such as iron, aluminum and titanium, particularly stainless steel (for example, SUS304) steel plates, SPCC (general cold rolled steel plates), and corrosion resistant steel plates are preferred. As for the stainless steel plate, a surface-treated one can be used. For example, a surface pickled, electrolytically etched, containing conductive inclusions, formed with a BA film, or coated with a conductive compound by ion plating can be used. Further, a highly corrosion-resistant stainless steel plate with an ultrafine crystal structure can be used.
上記のような金属薄板を塑性変形加工、たとえばプレス加工することによって、分離部１３とシール部１４とを一体形成することができる。なお、耐熱性を向上させるために、プレス加工後に、ＢＨ（Baked Hardening）処理を施したものが好ましい。 The separating portion 13 and the seal portion 14 can be integrally formed by subjecting the metal thin plate as described above to plastic deformation processing, for example, press processing. In addition, in order to improve heat resistance, what performed the BH (Baked Hardening) process after press work is preferable.
分離部１３には、触媒電極２１の形成面に平行で、互いに平行な複数の流路溝が形成されている。この流路溝は、ガスの流れ方向に垂直な断面が凹形状となっている。流路溝は、分離壁１５と電極接触壁１６とからなり、分離壁１５、電極接触壁１６および触媒電極２１で囲まれた空間が水素ガス流路１７および酸素ガス流路１８となる。分離壁１５は、水素ガスと酸素ガスが混合しないように水素ガス流路１７と酸素ガス流路１８とを隔てる。電極接触壁１６は、触媒電極２１に接触し、高分子膜２０と触媒電極２１との界面で発生した直流電力を直流電流として取り出し、分離壁１５、他の電極接触壁１６などを通って集電板に収集される。 The separation portion 13 is formed with a plurality of flow channel grooves parallel to each other and parallel to the formation surface of the catalyst electrode 21. This channel groove has a concave shape in a cross section perpendicular to the gas flow direction. The channel groove is composed of the separation wall 15 and the electrode contact wall 16, and the space surrounded by the separation wall 15, the electrode contact wall 16 and the catalyst electrode 21 becomes the hydrogen gas channel 17 and the oxygen gas channel 18. The separation wall 15 separates the hydrogen gas channel 17 and the oxygen gas channel 18 so that hydrogen gas and oxygen gas are not mixed. The electrode contact wall 16 is in contact with the catalyst electrode 21, takes out DC power generated at the interface between the polymer membrane 20 and the catalyst electrode 21 as DC current, and collects it through the separation wall 15, another electrode contact wall 16, and the like. Collected on the electric board.
互いに隣接する流路溝は、開放面が逆向きとなるように形成されており、これに応じて、水素ガス流路１７および酸素ガス流路１８を互いに隣接するように設定する。すなわち、同一の触媒電極２１には同一のガスが接触するようにガス流路を設定する。さらに、１つの単位電池１０１を構成する２つのセパレータ１は、図２に示すように、流路溝の開放部が、燃料電池セル２を挟んで対向するように配置される。すなわち、２つのセパレータ１は、燃料電池セル２の中心を対称面として面対称の関係となるように配置される。ただし、ガス流路の設定は、面対称の関係ではなく、燃料電池セル２を挟んで対向する流路溝が、異なるガスのガス流路を形成するように設定する。たとえば、図２に示すように、燃料電池セル２を挟んで対向するガス流路は、一方が水素ガス流路１７であり、もう一方が酸素ガス流路１８である。 The channel grooves adjacent to each other are formed so that the open surfaces are opposite to each other, and accordingly, the hydrogen gas channel 17 and the oxygen gas channel 18 are set to be adjacent to each other. That is, the gas flow path is set so that the same gas contacts the same catalyst electrode 21. Further, as shown in FIG. 2, the two separators 1 constituting one unit battery 101 are arranged so that the open portions of the flow channel grooves face each other with the fuel battery cell 2 interposed therebetween. That is, the two separators 1 are arranged so as to have a plane-symmetrical relationship with the center of the fuel cell 2 as the symmetry plane. However, the setting of the gas flow path is not a plane-symmetrical relationship, and the flow path grooves facing each other with the fuel cell 2 interposed therebetween are set so as to form gas flow paths for different gases. For example, as shown in FIG. 2, one of the gas flow paths facing each other across the fuel cell 2 is a hydrogen gas flow path 17, and the other is an oxygen gas flow path 18.
以上のようにセパレータ１を配置し、ガス流路を設定することで、電力を発生させることができる。 Electric power can be generated by arranging the separator 1 and setting the gas flow path as described above.
なお、流路溝と触媒電極２１とによって形成された流路には、水素ガスおよび酸素ガスに限らず、冷却水を流してもよい。冷却水を流す場合は、燃料電池セル２を挟んで対向する流路溝のいずれにも流すことが好ましい。 The flow path formed by the flow path groove and the catalyst electrode 21 is not limited to hydrogen gas and oxygen gas, and cooling water may flow. When flowing the cooling water, it is preferable to flow in any of the channel grooves facing each other with the fuel battery cell 2 interposed therebetween.
シール部１４には、触媒電極２１の形成面に平行に延びるシール突部が形成される。このシール突部は、ガスの流れ方向に垂直な断面がＵ字形状またはＶ字形状となっている。シール突部の頂部１９は、ばね力によって、露出した高分子膜２０に圧接される。この圧接位置でシールされ、水素ガスおよび酸素ガスの漏出を防ぐことができる。また、シール突部をＵ字形状またはＶ字形状とすることで、頂部１９の膜接触面積を小さくし、Ｏリングと同様の高圧シールを実現している。 The seal portion 14 is formed with a seal protrusion that extends parallel to the surface on which the catalyst electrode 21 is formed. This seal projection has a U-shaped or V-shaped cross section perpendicular to the gas flow direction. The top 19 of the seal projection is pressed against the exposed polymer film 20 by a spring force. Sealing at this pressure contact position can prevent leakage of hydrogen gas and oxygen gas. In addition, the U-shaped or V-shaped seal protrusion is used to reduce the membrane contact area of the top 19 and realize a high-pressure seal similar to an O-ring.
シール突部の頂部１９を、ばね力によって高分子膜２０に圧接するには、高分子膜２０と接触しない状態、すなわちＰＥＦＣ１を組み立てる前の状態のセパレータ１において、シール突部の頂部１９の位置が、ＰＥＦＣ１が組み立てられ、高分子膜２０と接触する位置よりさらに高分子膜２０側となるように予めシール部１４を形成する。具体的には、図３（ａ）に示すように、ＰＥＦＣ１が組み立てられた状態では、シール突部の頂部１９の位置は、触媒電極２１との仮想接触面Ａを基準とすると、触媒電極２１との接触面と頂部１９との距離が触媒電極２１の厚みｔ１となるような位置になる。したがって、ＰＥＦＣ１が組み立てられる以前の状態では、図３（ｂ）に示すように、シール突部の頂部１９の位置は、触媒電極２１との接触面との距離がｔ１より大きなｔ２となるように形成すればよい。分離部１３とシール突部との接続部分がばねとして働くので、組み立て時に頂部１９が高分子膜に圧接する際の圧力は、このばね力と接触面積によって決まる。ばね力は、フックの法則に従い、ばね定数（弾性定数）に変位量を掛けたものとなる。セパレータ１においては、ばね定数は、セパレータ１の材質およびシール部１４の形状とで決まる。変位量は、Δｔ＝ｔ２−ｔ１である。したがって、材質と形状とを予め決定し、ばね定数を決定した状態で、プレス加工時にｔ２を変えることで、シール圧力を容易に調整することができる。最適なシール圧力を実現するために、材質および形状を変更してもよいことは言うまでもない。 In order to press-contact the top 19 of the seal protrusion against the polymer film 20 by a spring force, the position of the top 19 of the seal protrusion in the separator 1 in a state where it does not come into contact with the polymer film 20, that is, before the PEFC 1 is assembled. However, the seal part 14 is formed in advance so that the PEFC 1 is assembled and the polymer film 20 side is further from the position where it is in contact with the polymer film 20. Specifically, as shown in FIG. 3A, when the PEFC 1 is assembled, the position of the top 19 of the seal protrusion is determined based on the virtual contact surface A with the catalyst electrode 21. The distance between the contact surface and the top portion 19 is a position where the thickness t1 of the catalyst electrode 21 is obtained. Therefore, in a state before the PEFC 1 is assembled, as shown in FIG. 3B, the position of the top portion 19 of the seal projection is such that the distance from the contact surface with the catalyst electrode 21 is t2 larger than t1. What is necessary is just to form. Since the connecting portion between the separation portion 13 and the seal protrusion acts as a spring, the pressure when the top portion 19 is pressed against the polymer film during assembly is determined by this spring force and the contact area. The spring force is obtained by multiplying the spring constant (elastic constant) by the amount of displacement according to Hooke's law. In the separator 1, the spring constant is determined by the material of the separator 1 and the shape of the seal portion 14. The amount of displacement is Δt = t2−t1. Therefore, the seal pressure can be easily adjusted by changing t2 at the time of press work in a state where the material and shape are determined in advance and the spring constant is determined. Needless to say, the material and shape may be changed in order to achieve the optimum sealing pressure.
図４は、本発明の実施の一形態であるセパレータ１の平面図である。図５は、セパレータ１のＳ−Ｓ線断面図である。 FIG. 4 is a plan view of the separator 1 according to the embodiment of the present invention. FIG. 5 is a cross-sectional view of the separator 1 taken along the line SS.
セパレータ１を用いた場合、シール突部の頂部１９が高分子膜２０に当接しており、この当接箇所を仮想的に示す当接線をシールラインＬとする。 When the separator 1 is used, the top portion 19 of the seal protrusion is in contact with the polymer film 20, and a contact line that virtually indicates the contact portion is referred to as a seal line L.
シールラインＬの形状は、各角部において中心がシールラインＬより内側に位置する円弧Ａｃを有し、互いに隣接する円弧Ａｃを、中心がシールラインＬより外側に位置する円弧Ａｍを介して接続した形状としている。このようなシールラインとすることで、組み立て時の締め付けにより発生する当接圧力を分散させることができるので、高分子膜２０を破壊することなく十分なシール性能を発揮することができる。円弧Ａｃの半径ｒｃと円弧Ａｍの半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃは、２以上８以下が好ましく、２が最も好ましい。 The shape of the seal line L has an arc Ac whose center is located on the inner side of the seal line L at each corner, and the adjacent arcs Ac are connected via an arc Am whose center is located on the outer side of the seal line L. It has a shape. By using such a seal line, the contact pressure generated by tightening during assembly can be dispersed, so that sufficient sealing performance can be exhibited without destroying the polymer film 20. The ratio rm / rc between the radius rc of the arc Ac and the radius rm of the arc Am is preferably 2 or more and 8 or less, and most preferably 2.
シールラインＬの形状、特に円弧Ａｃの半径ｒｃと、円弧Ａｍの半径ｒｍとの比を変更したときの当接圧力の変化について、以下のように、有限要素法に基づくシミュレーションで検証する。 The change of the contact pressure when the ratio of the shape of the seal line L, in particular, the radius rc of the arc Ac and the radius rm of the arc Am is changed is verified by simulation based on the finite element method as follows.
図６は、シミュレーションを行う際のセパレータの有限要素モデルを示す図である。図６（ａ）は平面図を示し、図６（ｂ）はＴ−Ｔ線断面図である。 FIG. 6 is a diagram showing a finite element model of the separator when performing the simulation. 6A is a plan view, and FIG. 6B is a cross-sectional view taken along the line TT.
この有限要素モデルでは、金属セパレータの材質をＳＵＳ（縦弾性係数＝２０００００Ｎ／ｍｍ２、ポアソン比＝０．３）とし、５．９Ｎの外力を保持した仮想剛体平面（高分子膜に相当）２２をセパレータに押し当てる条件でシミュレーションを行う。セパレータの形状および力学的対称面を考慮しセパレータ全体の１／８の部分をモデル化する。 In this finite element model, the material of the metal separator is SUS (longitudinal elastic modulus = 200000 N / mm 2 , Poisson's ratio = 0.3), and a virtual rigid plane (corresponding to a polymer film) 22 holding an external force of 5.9 N 22 The simulation is performed under the condition of pressing against the separator. Considering the shape of the separator and the plane of mechanical symmetry, a 1/8 portion of the entire separator is modeled.
円弧Ａｃの半径ｒｃと円弧Ａｍの半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃを変化させたモデルを作成し、ミーゼス応力分布を算出することで、シール突部の頂部１９と高分子膜２０との当接圧力分布を評価する。 A model in which the ratio rm / rc between the radius rc of the arc Ac and the radius rm of the arc Am is changed, and the Mises stress distribution is calculated, whereby the apex portion 19 of the seal protrusion and the polymer film 20 are brought into contact with each other. Evaluate the pressure distribution.
図７〜図１３は、それぞれ検討例１〜７のシミュレーションモデルを示す図である。
検討例１は、円弧Ａｃの半径ｒｃ＝５ｍｍ、円弧Ａｍの半径ｒｍ＝０ｍｍとしたモデルである。
7 to 13 are diagrams illustrating simulation models of the examination examples 1 to 7, respectively.
Examination Example 1 is a model in which the radius rc of the arc Ac = 5 mm and the radius rm of the arc Am = 0 mm.
検討例２は、円弧Ａｃの半径ｒｃ＝５ｍｍ、円弧Ａｍの半径ｒｍ＝５０ｍｍとしたモデルであり、円弧Ａｃの半径ｒｃと円弧Ａｍの半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃ＝１０である。 Examination Example 2 is a model in which the radius rc of the arc Ac is 5 mm and the radius rm of the arc Am is 50 mm, and the ratio of the radius rc of the arc Ac to the radius rm of the arc Am is rm / rc = 10.
検討例３は、円弧Ａｃの半径ｒｃ＝５ｍｍ、円弧Ａｍの半径ｒｍ＝４０ｍｍとしたモデルであり、円弧Ａｃの半径ｒｃと円弧Ａｍの半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃ＝８である。 Examination Example 3 is a model in which the radius rc of the arc Ac is 5 mm and the radius rm of the arc Am is 40 mm, and the ratio rm / rc = 8 between the radius rc of the arc Ac and the radius rm of the arc Am.
検討例４は、円弧Ａｃの半径ｒｃ＝５ｍｍ、円弧Ａｍの半径ｒｍ＝３０ｍｍとしたモデルであり、円弧Ａｃの半径ｒｃと円弧Ａｍの半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃ＝６である。 Examination Example 4 is a model in which the radius rc of the arc Ac is 5 mm and the radius rm of the arc Am is 30 mm, and the ratio rm / rc = 6 between the radius rc of the arc Ac and the radius rm of the arc Am.
検討例５は、円弧Ａｃの半径ｒｃ＝５ｍｍ、円弧Ａｍの半径ｒｍ＝２０ｍｍとしたモデルであり、円弧Ａｃの半径ｒｃと円弧Ａｍの半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃ＝４である。 Examination Example 5 is a model in which the radius rc of the arc Ac is 5 mm and the radius rm of the arc Am is 20 mm, and the ratio rm / rc = 4 between the radius rc of the arc Ac and the radius rm of the arc Am.
検討例６は、円弧Ａｃの半径ｒｃ＝５ｍｍ、円弧Ａｍの半径ｒｍ＝１０ｍｍとしたモデルであり、円弧Ａｃの半径ｒｃと円弧Ａｍの半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃ＝２である。 Examination Example 6 is a model in which the radius rc of the arc Ac is 5 mm and the radius rm of the arc Am is 10 mm, and the ratio rm / rc = 2 between the radius rc of the arc Ac and the radius rm of the arc Am.
検討例７は、円弧Ａｃの半径ｒｃ＝５ｍｍ、円弧Ａｍの半径ｒｍ＝５ｍｍとしたモデルであり、円弧Ａｃの半径ｒｃと円弧Ａｍの半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃ＝１である。 Examination Example 7 is a model in which the radius rc of the arc Ac is 5 mm and the radius rm of the arc Am is 5 mm, and the ratio rm / rc = 1 between the radius rc of the arc Ac and the radius rm of the arc Am.
これらのモデルを用いて上記の条件でシミュレーションを行った結果を、図１４〜図２０の応力分布図に示す。 The results of simulations using these models under the above conditions are shown in the stress distribution diagrams of FIGS.
検討例１では、円弧Ａｃにおいてミーゼス応力が２２９Ｎ／ｍｍ２であり、このようなシールライン形状の場合、円弧Ａｃに当接圧力が集中している、すなわち高分子膜が破壊される可能性が高いことがわかる。また、円弧Ａｃを結ぶ直線部分の応力が小さいことから、高分子膜を破壊しない程度の締め付けにするとシール性能が低下する可能性が高く、シール性能を高めるために締め付け力を大きくすると、高分子膜を破壊する可能性がさらに高くなってしまう。 In Study Example 1, the Mises stress is 229 N / mm 2 in the arc Ac, and in such a seal line shape, the contact pressure is concentrated on the arc Ac, that is, the polymer film may be destroyed. I understand that it is expensive. In addition, since the stress at the straight line connecting the arcs Ac is small, there is a high possibility that the sealing performance will be lowered if tightening is performed to such an extent that the polymer film is not broken. If the tightening force is increased to increase the sealing performance, the polymer The possibility of breaking the film is further increased.
検討例２では、円弧Ａｃにおいてミーゼス応力が１３５Ｎ／ｍｍ２であり、円弧Ａｍにおいて３８．２Ｎ／ｍｍ２である。このようなシールライン形状の場合、当接圧力が円弧Ａｃと円弧Ａｍとに分散されるため、円弧Ａｃにおける当接圧力が小さくなる、すなわち高分子膜が破壊される可能性が低くなったことがわかる。しかしながら、円弧Ａｃと円弧Ａｍとを結ぶ部分の圧力が０であることからシール性能が発揮されない。シール性能を発揮させるために締め付け力を大きくすると、高分子膜を破壊する可能性が高くなってしまう。 In Study Example 2, Mises stresses in the arc Ac is 135N / mm 2, a 38.2N / mm 2 in the arc Am. In the case of such a seal line shape, the contact pressure is distributed between the arc Ac and the arc Am, so that the contact pressure in the arc Ac is reduced, that is, the possibility that the polymer film is broken is reduced. I understand. However, since the pressure at the portion connecting the arc Ac and the arc Am is 0, the sealing performance is not exhibited. If the tightening force is increased in order to exhibit the sealing performance, the possibility of breaking the polymer film increases.
検討例３では、円弧Ａｃにおいてミーゼス応力が１２８Ｎ／ｍｍ２であり、円弧Ａｍにおいて３５．３Ｎ／ｍｍ２である。このようなシールライン形状の場合、当接圧力が円弧Ａｃと円弧Ａｍとに分散されるため、円弧Ａｃにおける当接圧力が小さくなる、すなわち高分子膜が破壊される可能性が低くなったことがわかる。また、円弧Ａｃと円弧Ａｍとを結ぶ部分にも適度な圧力が発生し、シール性能が保持されていることがわかる。 In Study Example 3, Mises stresses in the arc Ac is 128N / mm 2, a 35.3N / mm 2 in the arc Am. In the case of such a seal line shape, the contact pressure is distributed between the arc Ac and the arc Am, so that the contact pressure in the arc Ac is reduced, that is, the possibility that the polymer film is broken is reduced. I understand. In addition, it can be seen that an appropriate pressure is also generated at the portion connecting the arc Ac and the arc Am, and the sealing performance is maintained.
検討例４では、円弧Ａｃにおいてミーゼス応力が１１７Ｎ／ｍｍ２であり、円弧Ａｍにおいて４２．１Ｎ／ｍｍ２である。このようなシールライン形状の場合、当接圧力が円弧Ａｃと円弧Ａｍとに分散されるため、円弧Ａｃにおける当接圧力が小さくなる。また、円弧Ａｃと円弧Ａｍとを結ぶ部分にも適度な圧力が発生し、シール性能が保持されていることがわかる。 In Study Example 4, Mises stresses in the arc Ac is 117N / mm 2, a 42.1N / mm 2 in the arc Am. In the case of such a seal line shape, the contact pressure is distributed between the arc Ac and the arc Am, so the contact pressure in the arc Ac is reduced. In addition, it can be seen that an appropriate pressure is also generated at the portion connecting the arc Ac and the arc Am, and the sealing performance is maintained.
検討例５では、円弧Ａｃにおいてミーゼス応力が１０５Ｎ／ｍｍ２であり、円弧Ａｍにおいて５５．９Ｎ／ｍｍ２である。このようなシールライン形状の場合、当接圧力が円弧Ａｃと円弧Ａｍとに分散されるため、円弧Ａｃにおける当接圧力がさらに小さくなる。また、円弧Ａｃと円弧Ａｍとを結ぶ部分にも適度な圧力が発生し、シール性能が保持されていることがわかる。 In Study Example 5, Mises stresses in the arc Ac is 105N / mm 2, a 55.9N / mm 2 in the arc Am. In the case of such a seal line shape, the contact pressure is distributed between the arc Ac and the arc Am, so that the contact pressure in the arc Ac is further reduced. In addition, it can be seen that an appropriate pressure is also generated at the portion connecting the arc Ac and the arc Am, and the sealing performance is maintained.
検討例６では、円弧Ａｃにおいてミーゼス応力が８３．３Ｎ／ｍｍ２であり、円弧Ａｍにおいて８９．２Ｎ／ｍｍ２である。このようなシールライン形状の場合、当接圧力が円弧Ａｃと円弧Ａｍとに分散されるため、円弧Ａｃにおける当接圧力がさらに小さくなり、円弧Ａｃにおける当接圧力と、円弧Ａｍにおける当接圧力がほぼ等しくなる。また、円弧Ａｃと円弧Ａｍとを結ぶ部分にも適度な圧力が発生し、シール性能が保持されており、特に適したシールライン形状であることがわかる。 In study example 6, Mises stresses in the arc Ac is 83.3N / mm 2, a 89.2N / mm 2 in the arc Am. In the case of such a seal line shape, since the contact pressure is distributed between the arc Ac and the arc Am, the contact pressure in the arc Ac is further reduced, and the contact pressure in the arc Ac and the contact pressure in the arc Am are reduced. Are almost equal. Further, it can be seen that an appropriate pressure is also generated at the portion connecting the arc Ac and the arc Am, the sealing performance is maintained, and the seal line shape is particularly suitable.
検討例７では、円弧Ａｃにおいてミーゼス応力が７４．５Ｎ／ｍｍ２であり、円弧Ａｍにおいて１４９Ｎ／ｍｍ２である。このようなシールライン形状の場合、当接圧力が円弧Ａｃと円弧Ａｍとに分散されるため、円弧Ａｃにおける当接圧力がさらに小さくなるが、円弧Ａｍに当接圧力が集中している、すなわち高分子膜が破壊される可能性が高いことがわかる。また、円弧Ａｃと円弧Ａｍとを結ぶ部分の圧力が０であることからシール性能が発揮されない。シール性能を発揮させるために締め付け力を大きくすると、高分子膜を破壊する可能性が高くなってしまう。 In Study Example 7, Mises stresses in the arc Ac is 74.5N / mm 2, is 149N / mm 2 in the arc Am. In the case of such a seal line shape, the contact pressure is distributed between the arc Ac and the arc Am, so that the contact pressure in the arc Ac is further reduced, but the contact pressure is concentrated on the arc Am. It can be seen that the polymer film is highly likely to be destroyed. Further, since the pressure at the portion connecting the arc Ac and the arc Am is 0, the sealing performance is not exhibited. If the tightening force is increased in order to exhibit the sealing performance, the possibility of breaking the polymer film increases.
以上より、互いに隣接する円弧Ａｃを、中心がシールラインＬより外側に位置する円弧Ａｍを介して接続した形状のシールラインとすることで、当接圧力を分散させることができるので、高分子膜２０を破壊することなく十分なシール性能を発揮することができる。 As described above, since the arcs adjacent to each other are seal lines having a shape in which the centers are connected via the arc Am located outside the seal line L, the contact pressure can be dispersed. Sufficient sealing performance can be exhibited without destroying 20.
また、円弧Ａｃの半径ｒｃと円弧Ａｍの半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃを検討例２および検討例７のように１０および１にすると、シール性能が発揮されなくなるので、比ｒｍ／ｒｃは、２以上８以下が好ましく、円弧Ａｃにおける当接圧力と、円弧Ａｍにおける当接圧力がほぼ等しくなる２が最も好ましい。 Further, if the ratio rm / rc between the radius rc of the arc Ac and the radius rm of the arc Am is set to 10 and 1 as in Examination Example 2 and Examination Example 7, the sealing performance is not exhibited, so the ratio rm / rc is 2 or more and 8 or less are preferable, and 2 is most preferable because the contact pressure in the arc Ac and the contact pressure in the arc Am are substantially equal.
１ セパレータ
２ 燃料電池セル
３ 集電板
４ 絶縁シート
５ エンドフランジ
６ 水素ガス供給口
７ 冷却水供給口
８ 酸素ガス供給口
９ 水素ガス排出口
１０ 冷却水排出口
１１ 酸素ガス排出口
１２ 電極配線
１３ 分離部
１４ シール部
１５ 分離壁
１６ 電極接触壁
１７ 水素ガス流路
１８ 酸素ガス流路
１９ 頂部
２０ 高分子膜
２１ 触媒電極
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Separator 2 Fuel cell 3 Current collector plate 4 Insulation sheet 5 End flange 6 Hydrogen gas supply port 7 Cooling water supply port 8 Oxygen gas supply port 9 Hydrogen gas discharge port 10 Cooling water discharge port 11 Oxygen gas discharge port 12 Electrode wiring 13 Separation part 14 Seal part 15 Separation wall 16 Electrode contact wall 17 Hydrogen gas flow path 18 Oxygen gas flow path 19 Top part 20 Polymer membrane 21 Catalyst electrode
Claims (1)
シール部に相当する領域には、電解質組立体の触媒電極形成面に平行に延びるシール突部であって、その頂部がばね力によって前記電解質組立体に圧接されるように構成されたシール突部を有し、
前記シール突部の頂部が前記電解質層に当接する箇所を仮想的に示す当接線が閉曲線であり、
前記閉曲線の形状が、各角部では中心が前記閉曲線より内側に位置する第１の円弧を有し、互いに隣接する前記第１の円弧の全てを、中心が前記閉曲線より外側に位置する第２の円弧を介して接続した形状であり、
前記第１の円弧の半径ｒｃと、前記第２の円弧の半径ｒｍとの比ｒｍ／ｒｃが２以上８以下であることを特徴とするセパレータ。 A separator disposed between a plurality of electrolyte assemblies each provided with a catalyst electrode on a surface in a thickness direction of an electrolyte layer containing an electrolyte medium, separating a flow path of a fuel gas and an oxidant gas; A separator integrated with a seal portion that prevents leakage of gas and oxidant gas,
The region corresponding to the seal portion is a seal protrusion that extends in parallel with the catalyst electrode forming surface of the electrolyte assembly, and the top portion of the seal protrusion is pressed against the electrolyte assembly by a spring force. Have
The contact line that virtually shows the location where the top of the seal projection contacts the electrolyte layer is a closed curve,
The closed curve has a first arc whose center is located on the inner side of the closed curve at each corner, and the second arcs whose centers are located on the outer side of the closed curve. shape der connected via the arc is,
A separator having a ratio rm / rc of a radius rc of the first arc and a radius rm of the second arc of 2 or more and 8 or less .
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