JP4976070B2 - Deposition equipment - Google Patents
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Description
本発明は、リチウム二次電池などに用いられるリチウム金属またはリチウム合金の膜を成膜するための成膜装置に係り、特に成膜作業の円滑化対策に関する。 The present invention relates to a film forming apparatus for forming a film of lithium metal or lithium alloy used for a lithium secondary battery or the like, and more particularly to measures for facilitating film forming work.
近年、携帯電話の高度化,ノートパソコン,PDA等のモバイル機器の進展に伴い、電池の高密度化が求められている。リチウム金属を負極材質とする二次電池(いわゆるリチウム二次電池)は、重量当たりおよび体積当たり共に、高いエネルギー密度を実現することができる。リチウム二次電池は、電池領域を高密度化するために、正極膜やリチウム金属膜を円筒状に巻き付けた構造を採るのが一般的である。したがって、リチウム二次電池の製造工程において、リチウム金属膜を基材上に成膜する技術は特に重要な工程であり、従来より、種々の提案がなされている。 In recent years, with the advancement of mobile phones and the development of mobile devices such as notebook personal computers and PDAs, higher density of batteries has been demanded. A secondary battery using lithium metal as a negative electrode material (so-called lithium secondary battery) can realize a high energy density per weight and per volume. A lithium secondary battery generally employs a structure in which a positive electrode film or a lithium metal film is wound in a cylindrical shape in order to increase the density of the battery region. Therefore, in the manufacturing process of a lithium secondary battery, the technique of forming a lithium metal film on a substrate is a particularly important process, and various proposals have been made conventionally.
特許文献1には、ブロック状リチウム金属を供給源とするCVD法またはスパッタリング法により、金属リチウムの薄膜を形成することが記載されている。また、特許文献2には、高能率で長時間の成膜を行う方法として、Coなどの金属ワイヤを供給源として用い、電子ビーム加熱を用いた蒸着法により基材上に成膜する方法が開示されている。 Patent Document 1 describes that a thin film of metallic lithium is formed by a CVD method or a sputtering method using a block-like lithium metal as a supply source. Patent Document 2 discloses a method for forming a film on a substrate by vapor deposition using electron beam heating using a metal wire such as Co as a supply source as a method for performing film formation with high efficiency for a long time. It is disclosed.
従来の特許文献1の成膜装置を用いた場合、ブロック状リチウム金属を供給源としているので、ブロック状リチウム金属を交換するまでの期間を長く確保することができない。そこで、特許文献2の技術を応用して、ワイヤ状のリチウム金属を供給源として用いることにより、長時間の原料供給を行うことが考えられる。 When the conventional film forming apparatus of Patent Document 1 is used, since a block-like lithium metal is used as a supply source, it is not possible to ensure a long period until the block-like lithium metal is replaced. Therefore, it is conceivable to supply the raw material for a long time by applying the technique of Patent Document 2 and using wire-like lithium metal as a supply source.
しかしながら、リチウム金属ワイヤを供給源として用いると、ワイヤを導出するロール部材にリチウム金属が付着していく結果、リチウム金属ワイヤがロール部材に巻き付いて、ワイヤの供給が不能となるおそれがあった。 However, when a lithium metal wire is used as a supply source, the lithium metal adheres to the roll member from which the wire is led out, so that the lithium metal wire may be wound around the roll member, making it impossible to supply the wire.
本発明の目的は、リチウム金属やリチウム合金のワイヤを使用しつつ、リチウム金属またはリチウム合金のロール部材への付着を抑制する手段を講ずることにより、円滑な成膜が可能な成膜装置を提供することにある。 An object of the present invention is to provide a film forming apparatus capable of smoothly forming a film by using means for suppressing adhesion of lithium metal or lithium alloy to a roll member while using a lithium metal or lithium alloy wire. There is to do.
本発明の成膜装置は、リチウム金属またはリチウム合金(以下、リチウム金属等ともいう)のワイヤを、気体粒子源として用いており、ワイヤを気体粒子生成部に送るためのロール部材の少なくとも表面部を、リチウム金属等が付着しにくい高分子樹脂を主成分とする材料によって構成したものである。ただし、高分子樹脂で構成されている部分を有していないロール部材が別に存在していてもよい。ワイヤにそれほど強く接触しないロール部材であれば、付着性がほとんど問題にならないことがあるからである。 The film forming apparatus of the present invention uses a wire of lithium metal or lithium alloy (hereinafter also referred to as lithium metal) as a gas particle source, and at least a surface portion of a roll member for sending the wire to the gas particle generation unit Is made of a material mainly composed of a polymer resin to which lithium metal or the like hardly adheres. However, there may be another roll member that does not have a portion made of a polymer resin. This is because if the roll member does not contact the wire so strongly, the adhesion may not be a problem.
これにより、リチウム金属等のワイヤがロール部材に巻き付いたり、部分的に剥がれることがなくなり、長時間の気体粒子生成が可能である。したがって、リチウム金属等のワイヤを用いた製造工程の円滑化を図ることができる。 Thereby, a wire such as lithium metal is not wound around the roll member or partly peeled off, and gas particles can be generated for a long time. Therefore, the manufacturing process using a wire of lithium metal or the like can be facilitated.
本発明の成膜装置が、以下の限定事項を有していることにより、さらに付加的な効果を得ることができる。 Since the film forming apparatus of the present invention has the following limitations, additional effects can be obtained.
ロール部材全体が、高分子樹脂を主成分とする材料によって構成されていることにより、ロール部材の表面が摩耗しても、ロール部材の交換までの期間をできるだけ長く確保することができる。 Since the entire roll member is made of a material mainly composed of a polymer resin, even if the surface of the roll member is worn, the period until the roll member can be replaced can be ensured as long as possible.
高分子樹脂としては、安価で汎用性の大きいポリプロピレン,ポリエチレンおよびポリエチレンテレフタレートから選ばれる少なくとも1つの材料を用いることにより、製造コストの低減をはかることができる。 By using at least one material selected from polypropylene, polyethylene, and polyethylene terephthalate that is inexpensive and highly versatile as the polymer resin, the manufacturing cost can be reduced.
高分子樹脂を主成分とする材料が、無機フィラーを含有していることにより、ロール部材の耐摩耗性が向上し、ロール部材の交換やメンテナンス頻度の低減を図ることができる。 When the material mainly composed of the polymer resin contains an inorganic filler, the wear resistance of the roll member is improved, and the replacement of the roll member and the maintenance frequency can be reduced.
成膜部が、シート状の基材を連続的に送る機構を有していることにより、連続的な成膜が可能となり、気体粒子生成部における長時間の気体粒子生成が可能なことと相俟って、成膜工程の高能率化を図ることができる。 Since the film forming unit has a mechanism for continuously feeding the sheet-like base material, continuous film formation is possible, which means that the gas particle generating unit can generate gas particles for a long time. Therefore, it is possible to improve the efficiency of the film forming process.
本発明の成膜装置によると、リチウム金属等のワイヤを気体粒子生成部に供給する構造を採用しつつ、円滑な成膜を行うことができる。 According to the film forming apparatus of the present invention, smooth film formation can be performed while adopting a structure in which a wire such as lithium metal is supplied to the gas particle generating unit.
(実施の形態)
図1は、本発明の実施の形態における成膜装置10の要部を示す側面図である。同図に示すように、本実施の形態の成膜装置10は、真空チャンバー11と、真空チャンバー11に付設された付設チャンバー12とを備えている。付設チャンバー12には、リチウム金属等のワイヤ20が巻き付けられている供給ロール21と、ワイヤ20を案内するガイドロール22とが配置されている。また、真空チャンバー11内には、真空チャンバー11の床面上に取り付けられたタングステン製のボート27やボート台28等を有する気体粒子生成部13と、チャンバー11の天井面に取り付けられた成膜部14とが設けられている。
(Embodiment)
FIG. 1 is a side view showing a main part of a
そして、真空チャンバー11内には、ワイヤ20を供給する供給部である供給ロール21から気体粒子生成部13(ボート27)までワイヤ20を送るためのロール部材である送りロール24,25と、ガイドロール23とが配置されている。すなわち、2つの送りロール24,25でワイヤ20を強くピンチした状態で回転することにより、ワイヤ20が供給ロール21から気体粒子生成部13まで送られるように構成されている。送りロール24,25とガイドロール22との間にも、ガイドロール23が配置されている。ここで、各ロール21,22,23,24,25は、いずれも、ワイヤ20と接触するフランジ部21a,22a,23a,24a,25aと、軸部21b,22b,23b,24b,25bとをそれぞれ有している。
In the vacuum chamber 11,
ボート27は、抵抗加熱機構(図示せず)によって加熱されており、ワイヤ20を蒸発させて、リチウムまたはリチウム合金の蒸気(気体粒子)を生成するものである。ワイヤ20は、純度99.8%程度の純リチウム金属であってもよいし、数%のAlを含むリチウム合金であってもよい。また、本発明でいうワイヤには、断面形状が円形,正方形などの線状のものだけでなく、断面形状が矩形である平板状のものも含まれる。
The
また、成膜部14には、基材シート31を巻き付けたシート供給ロール32と、シート供給ロール32から送られる基材シート31を支える支持ロール33と、成膜された基材シート31を巻き取る巻き取りロール34とが配置されている。支持ロール33の下方には、開口を有する遮蔽板36が配置されており、気体粒子生成部13で生成されたリチウムまたはリチウム合金の蒸気は、開口を通って、基材シート31に到達する。
The
基材シート31は、リチウム二次電池の負極基材となる銅または銅合金によって構成されている。そして、基材シート31の下面上に、リチウムまたはリチウム合金の蒸気が付着し、固化・堆積して、リチウム二次電池の負極材となるリチウム金属またはリチウム合金の膜が形成される。ワイヤ20の送り速度は、成膜速度に応じて変わるが、ボート27上のリチウム金属等の原料の量がほぼ一定になるように制御されている。
The
ここで、本実施の形態では、供給ロール21,ガイドロール22,23および送りロール24,25のフランジ部21a,22a,23a,24a,25a全体が高分子樹脂を主成分とする材料によって構成されている。高分子樹脂としては、ポリエチレン,ポリプロピレン,ポリエチレンテレフタレート,ポリスチレン,ポリアミド,ポリアセタール,ポリカーボネート塩化ビニールなどを用いることができる。特に、ポリエチレン,ポリプロピレン,ポリエチレンテレフタレートは、低価格で汎用性があるので、これらを用いることにより、製造コストの低減を図ることができる。
Here, in the present embodiment, the
ただし、供給ロール21,ガイドロール22,23および送りロール24,25のフランジ部21a,22a,23a,24a,25aの表面だけが高分子樹脂を主成分とする材料によってコートされていてもよい。ただし、リチウム金属等の膜を成膜するに際しては、不純物の混入を防ぐために、ワイヤ20と各ロール21,22,23,24,25との間に潤滑剤を使用できないので、ロール表面が摩耗しやすい。したがって、これらのロールのフランジ部21a,22a,23a,24a,25a全体が高分子樹脂によって構成されていることにより、ワイヤ20との接触で摩耗しても、ロールの使用可能な期間を延長することができる。
However, only the surfaces of the
また、供給ロール21,ガイドロール22,23および送りロール24,25の各フランジ部21a,22a,23a,24a,25aだけでなく、軸部21b,22b,23b,24b,25bも含む全体が高分子樹脂を主成分とする材料によって構成されていてもよい。その場合には、一体成形により、コスト低減を図ることができる。
Further, not only the
また、供給ロール21,ガイドロール22,23および送りロール24,25のすべてのロールの少なくとも表面部が高分子樹脂を主成分とする材料によって構成されている必要はなく、少なくとも送りロール24,25の少なくとも表面部が高分子樹脂を主成分とする材料によって構成されていればよい。他のロール21,22,23は、ワイヤ20と強く接触するわけではないので、たとえば金属等で構成されていても、リチウム金属等の付着量は比較的少ないからである。
Further, it is not necessary that at least the surface portions of all of the supply roll 21, the guide rolls 22 and 23, and the
また、上述のように、リチウム金属またはリチウム合金の膜の成膜に際してロール表面が摩耗しやすいことから、高分子樹脂を主成分とする材料が、無機フィラーを含有していることにより、ロールの耐摩耗性が高まり、ロールの使用可能な期間をさらに延長することができる。無機フィラーとしては、ガラス短繊維,マイカ,アルミナなどの各種セラミック,各種金属などを用いることができる。 In addition, as described above, since the roll surface is easily worn during the film formation of a lithium metal or lithium alloy film, the material containing the polymer resin as the main component contains an inorganic filler. The wear resistance is increased, and the usable period of the roll can be further extended. As the inorganic filler, short ceramic fibers, various ceramics such as mica and alumina, various metals, and the like can be used.
(実施例1)
ワイヤ20として、径3mmφのリチウム金属からなるワイヤを用い、基材シート31として幅120mm,長さ50m,厚さ10μmのシートを用い、供給ロール21,ガイドロール22,23および送りロール24,25の各フランジ部21a,22a,23a,24a,25aをポリプロピレンにより構成した。その結果、リチウム金属からなるワイヤ20が各ロールに接触しても、リチウム金属が各ロールの表面にほとんど付着せず、3mmφ,50m長さのワイヤ全部をスムーズに送ることができた。
Example 1
A wire made of lithium metal having a diameter of 3 mmφ is used as the
(実施例2)
ワイヤ20として、径3mmφのリチウム金属からなるワイヤを用い、基材シート31として幅120mm,長さ50m,厚さ10μmのシートを用い、供給ロール21,ガイドロール22,23および送りロール24,25の各フランジ部21a,22a,23a,24a,25aをユニチカ(株)製の「ユニレート」により構成した。「ユニレート」は、ポリエチレンテレフタレートを主成分とし、ガラス繊維,マイカ等の無機フィラーを充填したものである。その結果、リチウム金属からなるワイヤ20が各ロールに接触しても、リチウム金属が各ロールの表面にほとんど付着せず、3mmφ、80m長さのワイヤ全部をスムーズに送ることができた。また、無機フィラーを含有していることで、各ロールの摩耗も少ないことが確認された。
(Example 2)
A wire made of lithium metal having a diameter of 3 mmφ is used as the
(比較例)
ワイヤ20として、径3mmφのリチウム金属からなるワイヤを用い、基材シート31として幅120mm,長さ50m,厚さ10μmのシートを用い、供給ロール21,ガイドロール22,23および送りロール24,25の各フランジ部21a,22a,23a,24a,25aをSUS304により構成した。その結果、リチウム金属からなるワイヤが各ロールに接触すると、各ロールにリチウム金属が付着し、ワイヤを2m分送った時点で、送りロール24,25にワイヤが巻き付いて、ワイヤの供給が不能に陥った。
(Comparative example)
A wire made of lithium metal having a diameter of 3 mmφ is used as the
(他の実施の形態)
上記開示された本発明の実施の形態の構造は、あくまで例示であって、本発明の範囲はこれらの記載の範囲に限定されるものではない。本発明の範囲は、特許請求の範囲の記載によって示され、さらに特許請求の範囲の記載と均等の意味及び範囲内でのすべての変更を含むものである。
(Other embodiments)
The structure of the embodiment of the present invention disclosed above is merely an example, and the scope of the present invention is not limited to the scope of these descriptions. The scope of the present invention is indicated by the description of the scope of claims, and further includes meanings equivalent to the description of the scope of claims and all modifications within the scope.
上記実施の形態においては、成膜のためのリチウムまたはリチウム合金の気体粒子生成部として、抵抗加熱による真空蒸着設備を用いたが、電子ビーム溶解による蒸着法や、蒸着法以外のスパッタリング法などを用いることができる。 In the above embodiment, as the gas particle generator of lithium or lithium alloy for film formation, vacuum evaporation equipment by resistance heating is used. However, a vapor deposition method by electron beam melting, a sputtering method other than the vapor deposition method, etc. Can be used.
本発明の成膜装置は、リチウム二次電池などに使用されるリチウム金属またはリチウム合金の膜の成膜に利用することができる。 The film forming apparatus of the present invention can be used for forming a film of lithium metal or lithium alloy used for a lithium secondary battery or the like.
10 成膜装置
11 真空チャンバー
12 付設チャンバー
13 気体粒子生成部
14 成膜部
20 ワイヤ
21 供給ロール
21a フランジ部
21b 軸部
22 ガイドロール
22a フランジ部
22b 軸部
23 ガイドロール
23a フランジ部
23b 軸部
24 送りロール
24a フランジ部
24b 軸部
25 送りロール
25a フランジ部
25b 軸部
27 ボート
28 ボート台
31 基材シート
32 シート供給ロール
33 支持ロール
34 巻き取りロール
36 遮蔽板
DESCRIPTION OF
Claims (6)
前記気体粒子生成部で生成されたリチウムまたはリチウム合金の気体粒子から基材上にリチウム金属またはリチウム合金の膜を成膜する成膜部と、
前記気体粒子生成部に、リチウム金属またはリチウム合金のワイヤを供給するための供給部と、
少なくとも表面部が高分子樹脂を主成分とする材料によって構成され、前記供給部から前記気体粒子生成部まで前記ワイヤを送るためのロール部材と、
を備えている、成膜装置。 A gas particle generator for generating lithium or lithium alloy gas particles;
A film forming unit for forming a lithium metal or lithium alloy film on a base material from lithium or lithium alloy gas particles generated in the gas particle generating unit;
A supply unit for supplying a lithium metal or lithium alloy wire to the gas particle generation unit;
A roll member for sending the wire from the supply unit to the gas particle generation unit, at least the surface portion is made of a material mainly composed of a polymer resin;
A film forming apparatus comprising:
前記ロール部材の少なくともフランジ部の全体が、前記高分子樹脂を主成分とする材料によって構成されている、成膜装置。 The film forming apparatus according to claim 1,
The film forming apparatus, wherein at least the entire flange portion of the roll member is made of a material mainly composed of the polymer resin.
前記高分子樹脂は、ポリプロピレン,ポリエチレンおよびポリエチレンテレフタレートから選ばれる少なくとも1つの材料を主成分とする材料によって構成されている、成膜装置。 In the film-forming apparatus of Claim 1 or 2,
The film forming apparatus, wherein the polymer resin is made of a material mainly composed of at least one material selected from polypropylene, polyethylene, and polyethylene terephthalate.
前記高分子樹脂を主成分とする材料は、無機フィラーを含有している、成膜装置。 In the film-forming apparatus in any one of Claims 1-3,
The film forming apparatus, wherein the material containing the polymer resin as a main component contains an inorganic filler.
前記成膜部は、シート状の基材を連続的に送る機構を有している、成膜装置。 In the film-forming apparatus in any one of Claims 1-4,
The film forming unit has a mechanism for continuously feeding a sheet-like base material.
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