JP4682500B2

JP4682500B2 - GAS DIFFUSION LAYER MEMBER FOR SOLID POLYMER FUEL CELL AND METHOD FOR PRODUCING GAS DIFFUSION LAYER MEMBER

Info

Publication number: JP4682500B2
Application number: JP2003176363A
Authority: JP
Inventors: 正弘和田; 栄子神田; 公明加藤
Original assignee: Mitsubishi Materials Corp
Current assignee: Mitsubishi Materials Corp
Priority date: 2003-06-20
Filing date: 2003-06-20
Publication date: 2011-05-11
Anticipated expiration: 2023-06-20
Also published as: JP2005011741A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材およびガス拡散層用部材の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、固体高分子電解質の利用により、携帯可能な小型の固体高分子型燃料電池の開発が進められている。通常、固体高分子型燃料電池では、一対の電極（単セル）による起電力が小さいので、複数の単セルを直列に接続する構造となっている。
【０００３】
ところで、複数の単セルを順次接続するために、単セルを積み重ねた構成（いわゆるスタック型）を採用すると、積み重ねた各単セル間にセパレータ板を配置しなければならず、また、積み重ねた狭い流路に燃料であるメタノール水溶液や空気を送る必要が生じ、ポンプなどの補機が必要となる。そのため、体積、重量、コスト等の点で不利となる。そこで、セパレータ板を用いずに単セルを平面に並べて接続することにより省スペース化を図る、いわゆる平面型の開発が進められている。
【０００４】
平面型燃料電池としては、たとえば、燃料極と空気極との間に電解質層を挟んだ単セルを構成し、各単セルの燃料極および空気極の電解質層とは反対側の面に、貫通孔を有する接続板を配置して、隣り合う単セルの燃料極と空気極とを接続板で順次接続する構成が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。
【０００５】
【特許文献１】
特開２００２−５６８５５号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、特許文献１に記載の構成では、まずガスシール部、燃料極および空気極を一体化した単セルを複数形成しておき、その単セルを平面上に間隔をおいて並べ、隣り合う単セルの一方の下面と他方の上面とに接続するＺ字状の接続板を順次配置し、さらに接続板間の隙間にシール剤を充填するという多くの工程を行わなければならず、組み立てる部材も多いため、製造が容易ではない。
【０００７】
また、燃料電池のより一層の小型化が図られた場合、何層もの構造を有する単セル間の微小な隙間に確実にシール剤を充填するのは困難であり、シール剤の充填不足によるセル間の絶縁不良や液体燃料の漏れ等の問題が生じるおそれもある。
【０００８】
本発明は、以上の課題に鑑みてなされたもので、構成が単純で小型化が可能であり、さらに製造が容易かつ効率のよい電力供給が可能な燃料電池を実現することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
上記の課題を解決するために、請求項１の発明に係る固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材は、三次元網目構造を有するシート状の導電性多孔質体からなり一方の面を酸素供給面、他方の面を電極面とされたガス拡散電極を備えるものである。そして、本発明のガス拡散層用部材は、ガス拡散電極の側部のうち少なくとも２方に非導電性材からなる外枠部が設けられているとともに、ガス拡散電極の酸素供給面側には、酸素供給面を外部に開放させる開口部を有する格子状枠部が設けられている。さらに、これら外枠部および格子状枠部は互いに接続され、ガス拡散電極と一体に設けられている。
【００１０】
この発明によれば、ガス拡散電極がいわゆるガス拡散層および集電板を兼ねるので構成が単純であり、燃料電池の小型化を可能にすることができる。また、外枠部および格子状枠部によってガス拡散電極が補強されているので、取り扱い性が良好であり、燃料電池の生産性を向上させることができる。さらに、これらの外枠部および格子状枠部が接続してガス拡散電極に一体に設けられていることにより、多数の部材を気密に組み立てる手間が省けるので、燃料電池の生産性をより向上させることができる。
【００１１】
請求項２の発明に係るガス拡散層用部材は、請求項１のガス拡散層用部材において、ガス拡散電極が複数枚に分割して設けられており、各ガス拡散電極間を接続する非導電性材からなる接続枠が設けられていることを特徴としている。
【００１２】
この発明によれば、複数のガス拡散電極を１枚のガス拡散層用部材に備えることにより、複数の電極が面方向に並んで直列に接続される構成の平面型燃料電池を容易に製造することができる。
【００１３】
請求項３の発明に係るガス拡散層用部材は、請求項１または２のガス拡散層用部材において、格子状枠部が非導電性材からなることを特徴としている。
【００１４】
この発明によれば、格子状枠部が非導電性であるので、ガス拡散電極が複数枚に分割されている場合にも、各ガス拡散電極間に短絡を生じさせることなく酸素供給面を保護することができる。
【００１５】
請求項４の発明に係るガス拡散層用部材は、請求項１または２のガス拡散層用部材において、格子状枠部が導電性材からなり、複数枚のガス拡散電極に対応して複数に分割して設けられていることを特徴としている。
【００１６】
この発明によれば、格子状枠部が各ガス拡散電極に分割して設けられているので、たとえば格子状枠部として導電性の金属メッシュのような強度の高い部材を用いて、ガス拡散電極同士を短絡させることなく酸素供給面を保護することができる。
【００１７】
請求項５の発明に係る製造方法は、請求項１から４のガス拡散層用部材の製造方法であって、導電性多孔質体をインサート部品としてインサート成形を行うことにより、導電性多孔質体をガス拡散電極として、射出した樹脂により前記外枠部および前記格子状枠部を形成し、請求項１から４のガス拡散層用部材を一体に製造することを特徴としている。
【００１８】
この発明によれば、射出された樹脂とガス拡散電極とが接続される部分において、導電性多孔質体の表面に開放している気孔中に溶融樹脂が入り込んで固化するので、アンカー効果によりガス拡散電極と樹脂部分とが強固に接続され、強度が高いガス拡散層用部材を提供することができる。
【００１９】
請求項６の発明に係る製造方法は、導電性多孔質体および格子状体をインサート部品としてインサート成形を行うことにより、導電性多孔質体をガス拡散電極、格子状体を格子状枠部として、前記外枠部を射出した樹脂により形成し、請求項１から４のガス拡散層用部材を一体に製造することを特徴としている。
【００２０】
この発明によれば、たとえば不織布、樹脂製メッシュ、金網、金属不織布、金属メッシュなど、射出樹脂とは異なる材質からなる格子状体を格子状枠部としてインサートすることができるので、格子状枠部の強度、通気性、導電性等種々の性質を、用途に応じて好適なものとすることができる。
【００２１】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態について、図１から図１１を参照して説明する。
まず、図１から図３に、本発明の第１の実施形態に係るガス拡散層用部材１０を示す。このガス拡散層用部材１０は、シート状のガス拡散電極１１と、このガス拡散電極１１の側部１１ｃに設けられた非導電性材からなる外枠部１２と、ガス拡散電極１１の一方の面（酸素供給面）１１ａ側に設けられた格子状枠部１３とを備えている。
【００２２】
ガス拡散層用部材１０に備えられたガス拡散電極１１は、三次元網目構造を有する導電性多孔質材から形成され、その一方の面が酸素供給面１１ａ、他方の面が電極面１１ｂとされている。なお本実施形態では、導電性多孔質材として、気孔率や厚さを適宜調節でき、使用できる原料金属も多様である発泡金属焼結シートを採用している。発泡金属焼結シートは、金属粉末をバインダ、溶媒を加えて混練したものに発泡剤を混ぜて発泡性スラリーとし、発泡成形後に焼結して得られるものである。
【００２３】
外枠部１２は、非導電性材の樹脂によりガス拡散電極１１と一体に形成され、ガス拡散電極１１の側部１１ｃを被覆している。
【００２４】
格子状枠部１３は、外枠部１２と同じく非導電性材の樹脂によりガス拡散電極１１および外枠部１２と一体に形成され、ガス拡散電極１１の酸素供給面１１ａ側に設けられている。この格子状枠部１３は、酸素供給面１１ａの表面に配置された格子状の枠体であり、図１および図２（図１におけるａ−ａ線に沿う断面矢視図）に示すように酸素供給面１１ａを外部に開放させる開口部１３ａを多数形成する形状となっている。
【００２５】
つまり、ガス拡散層用部材１０は、外枠部１２によって外縁を保護されているとともに、図１に示すように酸素供給面１１ａ側が格子状枠部１３によって保護されている一方、図３に示すように電極面１１ｂ側全面が開放されている構成となっている。
【００２６】
図４および図５（図４におけるｉ−ｉ線に沿う断面矢視図）に、このガス拡散層用部材１０を適用した固体高分子型燃料電池の要部を示す。この燃料電池では、空気極Ａと燃料極Ｂとが電解質層２０を挟んで配置され、燃料（ここではメタノール水溶液）保持・供給する燃料供給部４０を備えた構成となっている。
電解質層２０は、たとえばフッ素樹脂系の高分子電解膜で形成され、膜中では水素イオンが移動可能である反面、電子を通過させないという性質を有している。
【００２７】
空気極Ａは、本実施形態のガス拡散層用部材１０で形成されており、電極面１１ｂを電解質層２０に臨ませて配置されている。電極面１１ｂには、白金系触媒微粒子を担持させたカーボン粒子を含む高分子電解質溶液を塗布して形成された触媒層Ｃが設けられている。ガス拡散電極１１の電極面１１ａ（触媒層Ｃ）と電解質層２０とは、ホットプレスにより密着固定されている。そして、空気極Ａは、格子状枠部１３の開口部１３ａを通じてガス拡散電極１１に供給された空気（酸素）を電解質層２０に到達させることができる。
【００２８】
燃料極Ｂは、平板状のガス拡散層用部材３０で形成されている。ガス拡散層用部材３０は、空気極Ａのガス拡散電極１１と同じく発泡金属焼結シートからなりガス拡散電極１１に対向して配置されたガス拡散電極３１と、このガス拡散電極３１の側部を被覆する外枠部３２とを備える構成となっている。外枠部３２は、導電性および通気性を持たない樹脂により、ガス拡散電極３１と一体に形成されている。
【００２９】
ガス拡散電極３１は、一方の面が燃料供給面３１ａ、他方の面が電極面３１ｂとされ、ガス拡散電極１１と同じく、白金系触媒微粒子を担持させたカーボン粒子を含む高分子電解質溶液を塗布して形成された触媒層Ｃが電極面３１ｂに設けられている。ガス拡散電極３１の電極面３１ａ（触媒層Ｃ）と電解質層２０とは、ホットプレスにより密着固定されている。
【００３０】
ガス拡散層用部材３０は、ガス拡散電極３１の電極面３１ｂを電解質層２０に臨ませて配置されており、その背面に配置された閉塞板３３によって燃料供給面３１ａ全体が閉塞されている。閉塞板３３は、外枠部３２と同じく導電性および通気性を持たない樹脂により形成されており、ガス拡散電極３１に臨む内面３３ａに、ガス拡散電極３１の燃料供給面３１ａとの間に空間を形成して燃料を流通させる燃料供給溝３３ｂが設けられている。そして、外枠部３２と閉塞板３３とは、超音波接合により密着固定されている。
【００３１】
燃料供給部４０は、燃料（ここではメタノール水溶液）を保持し、燃料極Ｂのガス拡散電極３１に供給するフェルトなどからなる多孔質部４１が、樹脂枠４２によって被覆された構造となっている。そして、燃料供給部４０の樹脂枠４２に設けられた燃料供給路４２ａから燃料供給溝３３ｂを通じて、多孔質部４１に保持された燃料を、ガス拡散電極３１に供給させることができる。燃料供給部４０の樹脂枠４２とガス拡散層用部材３０外枠部３２および閉塞板３３とは、超音波接合により密着固定されている。
【００３２】
以上のような構成を有する燃料電池において、空気極Ａおよび燃料極Ｂのガス拡散電極１１，３１は、３次元網目構造による通気性および導電性を備えることにより、いわゆるガス拡散層と集電板とを兼ねる部材である。
【００３３】
この燃料電池では、以下のような反応により電気エネルギが発生する。
すなわち、燃料供給部４０からガス拡散電極３１（燃料極Ｂ）に供給された燃料中の水素が、触媒層Ｃ上で電極反応によりイオン化して電解質層２０をガス拡散電極１１（空気極Ａ）に向かい移動する。そして、電解質層２０を挟んで他方側に配置されたガス拡散電極１１（空気極Ａ）に到達した水素は、電解質層２０と触媒層Ｃとの界面で、ガス拡散電極１１の酸素供給面１１ａから供給された空気中の酸素と電極反応により反応して水を生成する。
【００３４】
一方で、水素のイオン化により発生した電子は、ガス拡散層部材３０の外部に設けられた回路（図示せず）を、燃料極Ｂ（ガス拡散電極３１）から空気極Ａ（ガス拡散電極１１）へと移動する。この電子の移動により、電気エネルギを発生させることができる。
【００３５】
なお、触媒層Ｃは、ここではガス拡散電極１１，３１の表面に塗布形成したが、ガス拡散電極１１，３１と電解質層２０との界面に設けられていればよいので、電解質層２０の表面に形成することもできる。
【００３６】
つぎに、本発明の第２の実施形態に係るガス拡散層用部材５０を、図６から図８に示す。このガス拡散層用部材５０は、２枚に分割して設けられたシート状のガス拡散電極５１，５１と、各ガス拡散電極５１の側部５１ｃに設けられた非導電性材からなる外枠部５２と、ガス拡散電極５１の一方の面（酸素供給面）５１ａ側に設けられた格子状枠部５３と、各ガス拡散電極５０，５０間を接続する接続部５４とを備えている。
【００３７】
ガス拡散層用部材５０に備えられたガス拡散電極５１は、ガス拡散電極１１と同様に、三次元網目構造を有する導電性多孔質材（発泡金属焼結シート）から形成され、その一方の面が酸素供給面５１ａ、他方の面が電極面５１ｂとされている。
【００３８】
外枠部５２も、外枠部１２と同様、非導電性材の樹脂によりガス拡散電極５１と一体に形成され、ガス拡散電極５１の側部５１ｃを被覆している。
格子状枠部５３は、外枠部５２と同じく非導電性材の樹脂によりガス拡散電極５１および外枠部５２と一体に形成され、ガス拡散電極５１の酸素供給面５１ａ側に設けられている。この格子状枠部５３は、酸素供給面５１ａの表面に配置された格子状の枠体であり、図６および図７（図６におけるｂ−ｂ線に沿う断面矢視図）に示すように酸素供給面５１ａを外部に開放させる開口部５３ａを多数形成する形状となっている。
【００３９】
本実施形態のガス拡散層用部材５０は、第１の実施形態のガス拡散層用部材１０とは異なり、ガス拡散電極５１が２枚に分割して設けられており、各ガス拡散電極５１，５１が接続部５４によって接続されて一体に固定された構成となっている。接続部５４は、外枠部５２および格子状枠部５３と同じく非導電性材の樹脂によりガス拡散電極５１および外枠部５２と一体に形成されている。
【００４０】
つまり、本実施形態のガス拡散層用部材５０は、外枠部５２によって外縁を保護されているとともに、図６および図７に示すように酸素供給面５１ａ側が格子状枠部５３によって保護されている一方、図８に示すように電極面５１ｂ側全面が開放されている構成となっている。このガス拡散層用部材５０で空気極を構成した固体高分子型燃料電池では、燃料極にも２枚のガス拡散電極を備えたガス拡散層用部材を配置することにより、この１対のガス拡散層用部材によって面方向に並ぶ２組の単セルを形成することができる。
【００４１】
なお、セル間を直列に接続するために、または電池の電極を形成するために、ガス拡散層用部材に端子（図示せず）を設けてもよい。端子は、たとえば帯状の金属箔を抵抗溶接等により導電性多孔質体に接合することにより、形成することができる。
【００４２】
さらに、本発明の第３の実施形態に係るガス拡散層用部材６０を、図９から図１１に示す。このガス拡散層用部材６０は、第２の実施形態と同様に２枚に分割して設けられたシート状のガス拡散電極６１，６１と、各ガス拡散電極６１の２方の側部６１ｃに設けられた非導電性材からなる外枠部６２と、ガス拡散電極６１の一方の面（酸素供給面）６１ａ側に設けられた格子状枠部６３と、各ガス拡散電極６０，６０間を接続する接続部６４とを備えている。
【００４３】
つまり、本実施形態のガス拡散層用部材６０は、外枠部６２によって２方の外縁を保護されているとともに、残りの２方の側部６１ｄ，６１ｄには外枠部が設けられずガス拡散電極６１の端面が開放されている。そして、図９および図１０（図９におけるｃ−ｃ線に沿う断面矢視図）に示すように酸素供給面６１ａ側が格子状枠部６３によって保護されながら開口部６３ａを通じて開放されている一方、図１０および図１１に示すように電極面６１ｂ側全面が開放されている構成となっている。このガス拡散層用部材６０で空気極を構成した固体高分子型燃料電池では、燃料極にも２枚のガス拡散電極を備えたガス拡散層用部材を配置することにより、この１対のガス拡散層用部材によって面方向に並ぶ２組の単セルを形成することができる。さらに、本実施形態のガス拡散層用部材６０は、ガス拡散電極６１の側部６１ｄが外部に露出されるので、この側部６１ｄを用いてガス拡散電極６１同士を接続する配線を形成することができる。
【００４４】
ここで、本発明のガス拡散層用部材１０を製造する方法について、図１２を参照して説明する。
ガス拡散層用部材１０は、導電性多孔質体をインサート部品としてインサート成形を行うことにより、この導電性多孔質体をガス拡散電極１１として、射出した樹脂により他の部分（外枠部１２、格子状枠部１３）を形成することにより、一体に製造される。
【００４５】
図１２に、インサート成形用の金型を示す。この金型を用いて、一対の型板７０，７１間に形成されたキャビティ７２の中に、インサート部品として導電性多孔質体（ガス拡散電極）１１を配置し、ランナ７３からゲート７４を通じて射出した溶融樹脂７５をキャビティ７２内に充填することにより、導電性多孔質体１１と樹脂部分（外枠部１２、格子状枠部１３）とが一体となったガス拡散層用部材１０が形成される。導電性多孔質体１１と樹脂部分（外枠部１２、格子状枠部１３）とは、導電性多孔質体１１の側部に開口する気孔中、５μｍ〜１０００μｍ程度の深さまで溶融樹脂が含浸して硬化するので、アンカー効果により強固に接合される。
【００４６】
なお、樹脂の種類に応じて、射出圧力や成形温度などの射出成形条件を選定する。たとえば、射出圧力が高すぎると、導電性多孔質体中に樹脂が過剰に充填されてしまい、通気性を損なうなど、多孔質体の機能を発揮できなくなる。また、熱可塑性樹脂を用いる場合は導電性多孔質体に接する金型表面を部分的に冷却したり、シリコーンゴムのような熱硬化性樹脂を用いる場合は金型表面を部分的に加熱するなどして、多孔質体への樹脂の浸透を制御することができる。
【００４７】
なお、導電性多孔質体１１の気孔径や気孔率が小さすぎると溶融樹脂が気孔中に入り込めないので、アンカー効果が不十分となる虞がある。一方、導電性多孔質体１１の気孔径や気孔率が大きすぎると、強度が不足して樹脂成形圧および樹脂硬化時の圧縮に耐えられず、変形の虞がある。したがって、導電性多孔質体１１は、気孔径１０μｍ〜２ｍｍ程度、気孔率４０〜９８％程度であるとより好ましい。
【００４８】
また、外枠部１２および格子状枠部１３の材質は、熱可塑性樹脂、エラストマー（ゴムを含む）など、射出成形可能な材質で、かつ導電性を有していなければよいので、耐熱温度や硬度等を考慮し、適宜選択すればよい。たとえば軟質な樹脂を用いれば、導電性多孔質体の側部のシール性を高めることができる。
【００４９】
つぎに、ガス拡散電極１１の材質について説明する。ガス拡散電極１１をなすシート状の導電性多孔質体としては、カーボンペーパー、カーボンクロスといったカーボン製多孔体を用いてもよいが、ガス拡散性と導電性がともに良好な、３次元網目構造を有する金属製のもの、たとえば金属粉末を焼結したシート、金属不織布、積層メッシュ等を用いることが望ましい。なかでも、気孔率や厚さを適宜調節でき、使用できる原料金属も多様である金属粉末を焼結したシートは、このガス拡散層用部材の導電性多孔質体として、より好適である。さらにまた、金属粉末をバインダ、溶媒を加えて混練したものに発泡剤を混ぜて発泡性スラリーとし、発泡成形後に焼結して得られる発泡金属焼結シートでは、高い気孔率までも製造可能であることから、より好ましい。
【００５０】
ここで、ガス拡散電極１１に好適な発泡金属焼結シートの製造方法について説明する。この発泡金属焼結シートは、たとえば、金属粉末を含むスラリーＳを薄く成形して乾燥させたグリーンシートＧを焼成することにより製造される。
【００５１】
スラリーＳは、導電性を有する金属粉末、発泡剤（ヘキサン）、有機バインダ（メチルセルロース）、溶媒（水）等を混合したものである。このスラリーＳをドクターブレード法により薄く成形するグリーンシート製造装置８０を図１３に示す。
【００５２】
グリーンシート製造装置８０において、まず、スラリーＳが貯蔵されたホッパー８１から、キャリアシート８２上にスラリーＳが供給される。キャリアシート５２はローラ８３によって搬送されており、キャリアシート８２上のスラリーＳは、移動するキャリアシート８２とドクターブレード８４との間で延ばされ、所要の厚さに成形される。
【００５３】
成形されたスラリーＳは、さらにキャリアシート８２によって搬送され、加熱処理を行う発泡槽８５および加熱炉８６を順次通過する。発泡槽８５では高湿度雰囲気下にて加熱処理を行うので、スラリーＳにひび割れを生じさせずに発泡剤を発泡させることができる。そして、発泡により空洞が形成されたスラリーＳが加熱炉８６にて乾燥されると、粒子間に空洞を形成している金属粉末が有機バインダによって接合された状態のグリーンシートＧが形成される。
【００５４】
このグリーンシートＧを、キャリアシート８２から取り外した後、図示しない真空炉にて脱脂・焼成することにより、有機バインダが取り除かれ、金属粉末同士が焼結して三次元網目構造となった発泡金属焼結シート（導電性多孔質体１１）が得られる。
【００５５】
なお、以上の各実施形態において示した各構成部材、その諸形状や組み合わせ等は一例であって、本発明の趣旨から逸脱しない範囲において設計要求に基づき種々変更可能である。たとえば、格子状枠部を射出成形により形成せずに、不織布、樹脂製メッシュ、金網、金属不織布、金属メッシュ等の格子状体をインサート部品としてインサート成形を行うこともできる。つまり、格子状枠部をインサート部品により形成すれば、外枠部とは異なる素材の格子状枠部を備えるガス拡散層用部材を製造することができる。
【００５６】
図１４に示す本発明の第４の実施形態に係るガス拡散層用部材９０は、酸素供給面９１ａおよび燃料供給面９１ｂを有するガス拡散電極９１が２枚に分割して備えられ、その２方の側部９１ｃが外枠部９２によって保護されるとともに、酸素供給面９１ａが格子状枠部９３によって保護されながら、開口部９３ａを通じて開放されている。そして、各ガス拡散電極９１，９１は接続部９４によって一体に接続固定され、燃料供給面９１ｂは全面が開放されている。
【００５７】
このガス拡散層用部材９０において、格子状枠部９３は、導電性材である金網（格子状体）で形成されており、ガス拡散電極９１同士の短絡を防ぐために、各ガス拡散電極９１，９１に対応して２つに分割して設けられている。そして、２つの格子状枠部９３に接続して非導電性樹脂からなる外枠部９２が形成されることにより、ガス拡散層用部材９０は一体に形成されている。
【００５８】
このガス拡散層用部材９０は、導電性多孔質体および格子状体をインサート部品としてインサート成形を行うことにより、導電性多孔質体をガス拡散電極９１、格子状体を格子状枠部９３として、他の部分（外枠部９２、接続部９４）が射出した樹脂により形成されて、一体に製造される。
【００５９】
なお、インサート成形に先立ち、溶接などにより導電性多孔質体と格子状体とを一体に固定しておけば、金型内でのインサート部品配置を容易にすることができる。
【００６０】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明の固体高分子型燃料電池のガス拡散層用部材によれば、ガス拡散電極がいわゆるガス拡散層および集電板を兼ねるので構成が単純であり、燃料電池の小型化を可能にすることができる。また、外枠部および格子状枠部によってガス拡散電極が補強されているので、取り扱い性が良好であり、製造時のハンドリングなどによる破損が生じにくくなる。さらに、これらの外枠部および格子状枠部が接続してガス拡散電極に一体に設けられていることにより、多数の部材を気密に組み立てる手間が省けるので、燃料電池の生産性をより向上させることができる。
【００６１】
請求項２の発明によれば、複数のガス拡散電極を１枚のガス拡散層用部材に備えることにより、複数の電極が面方向に並んで直列に接続される構成の平面型燃料電池を容易に製造することができる。
【００６２】
請求項３の発明によれば、格子状枠部が非導電性であるので、ガス拡散電極が複数枚に分割されている場合にも、各ガス拡散電極間に短絡を生じさせることなく酸素供給面を保護することができる。
【００６３】
請求項４の発明によれば、格子状枠部が各ガス拡散電極に分割して設けられているので、たとえば格子状枠部として導電性の金属メッシュのような強度の高い部材を用いて、ガス拡散電極同士を短絡させることなく酸素供給面を保護することができる。
【００６４】
請求項５の発明に係る製造方法によれば、射出された樹脂とガス拡散電極とが接続される部分において、導電性多孔質体の表面に開放している気孔中に溶融樹脂が入り込んで固化するので、アンカー効果によりガス拡散電極と樹脂部分とが強固に接続され、強度が高いガス拡散層用部材を提供することができる。
【００６５】
請求項６の発明によれば、たとえば不織布、樹脂製メッシュ、金網、金属不織布、金属メッシュなど、射出樹脂とは異なる材質からなる格子状体を格子状枠部としてインサートすることができるので、格子状枠部の強度、通気性、導電性等種々の性質を、用途に応じて好適なものとすることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施形態に係るガス拡散層用部材の酸素供給面側を示す平面図である。
【図２】図１におけるａ−ａ線に沿う断面矢視図である。
【図３】図１に示すガス拡散層用部材の燃料供給面側を示す平面図である。
【図４】図１に示すガス拡散層用部材を用いて空気極を構成した固体高分子型燃料電池要部の酸素供給面側を示す平面図である。
【図５】図４におけるｉ−ｉ線に沿う断面矢視図である。
【図６】本発明の第２の実施形態に係るガス拡散層用部材の酸素供給面側を示す平面図である。
【図７】図６におけるｂ−ｂ線に沿う断面矢視図である。
【図８】図６に示すガス拡散層用部材の燃料供給面側を示す平面図である。
【図９】本発明の第３の実施形態に係るガス拡散層用部材の酸素供給面側を示す平面図である。
【図１０】図９におけるｃ−ｃ線に沿う断面矢視図である。
【図１１】図９に示すガス拡散層用部材の燃料供給面側を示す平面図である。
【図１２】図１に示すガス拡散層用部材を製造する射出成形用金型の要部断面を示す模式図である。
【図１３】本発明のガス拡散層用部材を構成するガス拡散電極となる導電性多孔質体を製造する際に用いる装置を示す模式図である。
【図１４】本発明のさらに別の実施形態ガス拡散層用部材を示す斜視図である。
【符号の説明】
１０，５０，６０，９０ガス拡散層用部材
１１，５１，６１，９１ガス拡散電極（導電性多孔質体）
１１ａ，５１ａ，６１ａ，９１ａ酸素供給面
１１ｂ，５１ｂ，６１ｂ，９１ｂ電極面
１１ｃ，５１ｃ，６１ｃ，９１ｃ側部
１２，５２，６２，９２外枠部
１３，５３，６３，９３格子状枠部
１３ａ，５３ａ，６３ａ，９３ａ開口部
５４，６４接続部[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a member for a gas diffusion layer of a polymer electrolyte fuel cell and a method for manufacturing the member for a gas diffusion layer.
[0002]
[Prior art]
In recent years, the development of portable small solid polymer fuel cells has been promoted by using solid polymer electrolytes. Usually, a polymer electrolyte fuel cell has a structure in which a plurality of single cells are connected in series because an electromotive force generated by a pair of electrodes (single cells) is small.
[0003]
By the way, in order to sequentially connect a plurality of unit cells, if a configuration in which unit cells are stacked (so-called stack type) is adopted, a separator plate must be disposed between each unit cell stacked, and the stacked unit cells are narrow. It is necessary to send a methanol aqueous solution or air as fuel to the flow path, and an auxiliary machine such as a pump is required. Therefore, it is disadvantageous in terms of volume, weight, cost and the like. In view of this, development of a so-called planar type has been promoted, which saves space by connecting single cells in a plane without using a separator plate.
[0004]
As a planar fuel cell, for example, a single cell with an electrolyte layer sandwiched between a fuel electrode and an air electrode is formed, and the surface opposite to the fuel electrode and air electrode of each single cell is penetrated. There has been proposed a configuration in which a connecting plate having holes is arranged and fuel electrodes and air electrodes of adjacent single cells are sequentially connected by a connecting plate (for example, see Patent Document 1).
[0005]
[Patent Document 1]
JP 2002-56855 A
[0006]
[Problems to be solved by the invention]
However, in the configuration described in Patent Document 1, first, a plurality of unit cells in which a gas seal portion, a fuel electrode, and an air electrode are integrated are formed, the unit cells are arranged on a plane at intervals, and adjacent units are arranged. A Z-shaped connection plate connected to one lower surface and the other upper surface of the cell is sequentially arranged, and a lot of steps are required to fill the gap between the connection plates with a sealing agent. Because there are many, manufacture is not easy.
[0007]
In addition, when further miniaturization of the fuel cell is achieved, it is difficult to surely fill the minute gaps between the single cells having a multi-layer structure with the sealing agent, and the cell due to insufficient filling of the sealing agent. There is also a risk of problems such as poor insulation between them and leakage of liquid fuel.
[0008]
The present invention has been made in view of the above problems, and an object of the present invention is to realize a fuel cell that has a simple configuration, can be reduced in size, and can be supplied easily and efficiently.
[0009]
[Means for Solving the Problems]
In order to solve the above problems, a gas diffusion layer member of a polymer electrolyte fuel cell according to the invention of claim 1 is made of a sheet-like conductive porous body having a three-dimensional network structure and has one surface. A gas diffusion electrode having an oxygen supply surface and the other surface as an electrode surface is provided. In the gas diffusion layer member of the present invention, an outer frame portion made of a non-conductive material is provided on at least two sides of the gas diffusion electrode, and on the oxygen supply surface side of the gas diffusion electrode. A grid-like frame having an opening for opening the oxygen supply surface to the outside is provided. Further, the outer frame portion and the lattice frame portion are connected to each other and are provided integrally with the gas diffusion electrode.
[0010]
According to the present invention, since the gas diffusion electrode serves as a so-called gas diffusion layer and a current collector plate, the configuration is simple, and the fuel cell can be miniaturized. In addition, since the gas diffusion electrode is reinforced by the outer frame portion and the lattice frame portion, the handleability is good and the productivity of the fuel cell can be improved. Furthermore, since the outer frame portion and the grid-like frame portion are connected and provided integrally with the gas diffusion electrode, it is possible to eliminate the trouble of assembling a large number of members in an airtight manner, thereby further improving the productivity of the fuel cell. be able to.
[0011]
A gas diffusion layer member according to a second aspect of the present invention is the gas diffusion layer member according to the first aspect, wherein the gas diffusion electrode is divided into a plurality of pieces and is nonconductive to connect the gas diffusion electrodes. A connection frame made of a material is provided.
[0012]
According to this invention, by providing a plurality of gas diffusion electrodes in one gas diffusion layer member, a planar fuel cell having a configuration in which the plurality of electrodes are connected in series in the plane direction is easily manufactured. be able to.
[0013]
A gas diffusion layer member according to a third aspect of the invention is characterized in that, in the gas diffusion layer member according to the first or second aspect, the lattice frame is made of a non-conductive material.
[0014]
According to the present invention, since the lattice frame is non-conductive, the oxygen supply surface is protected without causing a short circuit between the gas diffusion electrodes even when the gas diffusion electrodes are divided into a plurality of pieces. can do.
[0015]
A gas diffusion layer member according to a fourth aspect of the present invention is the gas diffusion layer member according to the first or second aspect, wherein the lattice frame portion is made of a conductive material, and a plurality of gas diffusion layer members correspond to a plurality of gas diffusion electrodes. It is characterized by being divided.
[0016]
According to the present invention, since the grid frame portion is divided and provided in each gas diffusion electrode, the gas diffusion electrode is used by using a high strength member such as a conductive metal mesh as the grid frame portion. The oxygen supply surface can be protected without short-circuiting each other.
[0017]
According to a fifth aspect of the present invention, there is provided a manufacturing method for a gas diffusion layer member according to the first to fourth aspects, wherein the conductive porous body is formed by insert molding using the conductive porous body as an insert part. As a gas diffusion electrode, depending on the injected resin The outer frame portion and the lattice frame portion And the gas diffusion layer member according to claims 1 to 4 is integrally manufactured.
[0018]
According to this invention, in the portion where the injected resin and the gas diffusion electrode are connected, the molten resin enters and solidifies in the pores open to the surface of the conductive porous body. The diffusion electrode and the resin portion are firmly connected, and a gas diffusion layer member having high strength can be provided.
[0019]
In the manufacturing method according to the sixth aspect of the present invention, the conductive porous body is used as a gas diffusion electrode and the grid-like body is used as a grid-like frame by performing insert molding using the conductive porous body and the grid-like body as insert parts. , The outer frame The gas diffusion layer member according to claims 1 to 4 is manufactured as a single unit.
[0020]
According to this invention, for example, a lattice-like body made of a material different from the injection resin such as a nonwoven fabric, a resin mesh, a wire mesh, a metal nonwoven fabric, and a metal mesh can be inserted as the lattice-like frame portion. Various properties such as strength, air permeability, and conductivity can be made suitable for the intended use.
[0021]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 to 11.
First, FIGS. 1 to 3 show a gas diffusion layer member 10 according to a first embodiment of the present invention. The gas diffusion layer member 10 includes a sheet-like gas diffusion electrode 11, an outer frame portion 12 made of a nonconductive material provided on a side portion 11 c of the gas diffusion electrode 11, and one of the gas diffusion electrodes 11. And a lattice-like frame portion 13 provided on the surface (oxygen supply surface) 11a side.
[0022]
The gas diffusion electrode 11 provided in the gas diffusion layer member 10 is formed of a conductive porous material having a three-dimensional network structure, one surface of which is an oxygen supply surface 11a and the other surface is an electrode surface 11b. ing. In the present embodiment, as the conductive porous material, a foamed metal sintered sheet is used, in which the porosity and thickness can be adjusted as appropriate, and the raw material metals that can be used are various. The foamed metal sintered sheet is obtained by mixing a metal powder with a binder and a solvent and kneading the mixture to form a foaming slurry by mixing a foaming agent and sintering after foam molding.
[0023]
The outer frame portion 12 is formed integrally with the gas diffusion electrode 11 with a resin of a non-conductive material, and covers the side portion 11 c of the gas diffusion electrode 11.
[0024]
The grid-like frame portion 13 is formed integrally with the gas diffusion electrode 11 and the outer frame portion 12 by a resin made of a non-conductive material, like the outer frame portion 12, and is provided on the oxygen supply surface 11 a side of the gas diffusion electrode 11. . This lattice-like frame portion 13 is a lattice-like frame body arranged on the surface of the oxygen supply surface 11a, and as shown in FIGS. 1 and 2 (a cross-sectional view taken along line aa in FIG. 1). A large number of openings 13a that open the oxygen supply surface 11a to the outside are formed.
[0025]
That is, the gas diffusion layer member 10 is protected by the outer frame portion 12 at the outer edge, and the oxygen supply surface 11a side is protected by the lattice frame portion 13 as shown in FIG. In this way, the entire electrode surface 11b side is open.
[0026]
4 and 5 (sectional view taken along line ii in FIG. 4) show the main part of a polymer electrolyte fuel cell to which this gas diffusion layer member 10 is applied. In this fuel cell, an air electrode A and a fuel electrode B are arranged with an electrolyte layer 20 interposed therebetween, and a fuel supply unit 40 that holds and supplies fuel (here, methanol aqueous solution) is provided.
The electrolyte layer 20 is formed of, for example, a fluororesin-based polymer electrolyte membrane, and has the property of not allowing electrons to pass while hydrogen ions can move in the membrane.
[0027]
The air electrode A is formed by the gas diffusion layer member 10 of the present embodiment, and is disposed with the electrode surface 11 b facing the electrolyte layer 20. The electrode surface 11b is provided with a catalyst layer C formed by applying a polymer electrolyte solution containing carbon particles carrying platinum-based catalyst fine particles. The electrode surface 11a (catalyst layer C) of the gas diffusion electrode 11 and the electrolyte layer 20 are tightly fixed by hot pressing. The air electrode A can cause the air (oxygen) supplied to the gas diffusion electrode 11 through the openings 13 a of the lattice frame 13 to reach the electrolyte layer 20.
[0028]
The fuel electrode B is formed of a flat plate-shaped gas diffusion layer member 30. Similarly to the gas diffusion electrode 11 of the air electrode A, the gas diffusion layer member 30 includes a gas diffusion electrode 31 made of a sintered metal foam sheet and disposed opposite to the gas diffusion electrode 11, and side portions of the gas diffusion electrode 31. And an outer frame portion 32 that covers the surface. The outer frame portion 32 is formed integrally with the gas diffusion electrode 31 by a resin that does not have conductivity and air permeability.
[0029]
The gas diffusion electrode 31 has a fuel supply surface 31a on one side and an electrode surface 31b on the other side. Like the gas diffusion electrode 11, a polymer electrolyte solution containing carbon particles carrying platinum-based catalyst fine particles is applied. The catalyst layer C formed in this manner is provided on the electrode surface 31b. The electrode surface 31a (catalyst layer C) of the gas diffusion electrode 31 and the electrolyte layer 20 are closely fixed by hot pressing.
[0030]
The gas diffusion layer member 30 is disposed with the electrode surface 31b of the gas diffusion electrode 31 facing the electrolyte layer 20, and the entire fuel supply surface 31a is blocked by a blocking plate 33 disposed on the back surface thereof. The closing plate 33 is formed of a resin having no electrical conductivity and air permeability like the outer frame portion 32, and a space between the inner surface 33 a facing the gas diffusion electrode 31 and the fuel supply surface 31 a of the gas diffusion electrode 31. A fuel supply groove 33b is formed to allow the fuel to flow through. The outer frame portion 32 and the closing plate 33 are closely fixed by ultrasonic bonding.
[0031]
The fuel supply unit 40 has a structure in which a porous part 41 made of felt or the like that holds fuel (here, an aqueous methanol solution) and supplies the gas diffusion electrode 31 of the fuel electrode B is covered with a resin frame 42. . The fuel held in the porous portion 41 can be supplied to the gas diffusion electrode 31 from the fuel supply passage 42 a provided in the resin frame 42 of the fuel supply portion 40 through the fuel supply groove 33 b. The resin frame 42 of the fuel supply unit 40, the gas diffusion layer member 30 outer frame portion 32, and the closing plate 33 are closely fixed by ultrasonic bonding.
[0032]
In the fuel cell having the above-described configuration, the gas diffusion electrodes 11 and 31 of the air electrode A and the fuel electrode B have air permeability and conductivity by a three-dimensional network structure, so that a so-called gas diffusion layer and current collector plate are provided. It is a member that also serves as.
[0033]
In this fuel cell, electric energy is generated by the following reaction.
That is, hydrogen in the fuel supplied from the fuel supply unit 40 to the gas diffusion electrode 31 (fuel electrode B) is ionized by an electrode reaction on the catalyst layer C, so that the electrolyte layer 20 is gas diffusion electrode 11 (air electrode A). Move towards Then, the hydrogen that has reached the gas diffusion electrode 11 (air electrode A) disposed on the other side across the electrolyte layer 20 is the oxygen supply surface 11a of the gas diffusion electrode 11 at the interface between the electrolyte layer 20 and the catalyst layer C. It reacts with the oxygen in the air supplied from the electrode to produce water.
[0034]
On the other hand, electrons generated by ionization of hydrogen are transferred from a fuel electrode B (gas diffusion electrode 31) to an air electrode A (gas diffusion electrode 11) through a circuit (not shown) provided outside the gas diffusion layer member 30. Move to. Electric energy can be generated by the movement of the electrons.
[0035]
Here, the catalyst layer C is applied and formed on the surfaces of the gas diffusion electrodes 11 and 31, but the catalyst layer C only needs to be provided at the interface between the gas diffusion electrodes 11 and 31 and the electrolyte layer 20. It can also be formed.
[0036]
Next, a gas diffusion layer member 50 according to a second embodiment of the present invention is shown in FIGS. This gas diffusion layer member 50 is an outer frame made of sheet-like gas diffusion electrodes 51, 51 provided by being divided into two sheets and a non-conductive material provided on the side portion 51 c of each gas diffusion electrode 51. Part 52, a lattice-like frame part 53 provided on one surface (oxygen supply surface) 51 a side of gas diffusion electrode 51, and a connection part 54 that connects gas diffusion electrodes 50, 50.
[0037]
The gas diffusion electrode 51 provided in the gas diffusion layer member 50 is formed of a conductive porous material (foamed metal sintered sheet) having a three-dimensional network structure, like the gas diffusion electrode 11, and one surface thereof. Is an oxygen supply surface 51a, and the other surface is an electrode surface 51b.
[0038]
Similarly to the outer frame part 12, the outer frame part 52 is formed integrally with the gas diffusion electrode 51 by a resin of a non-conductive material and covers the side part 51 c of the gas diffusion electrode 51.
The lattice-like frame portion 53 is formed integrally with the gas diffusion electrode 51 and the outer frame portion 52 by a resin made of a non-conductive material, like the outer frame portion 52, and is provided on the oxygen supply surface 51a side of the gas diffusion electrode 51. . The lattice frame 53 is a lattice frame disposed on the surface of the oxygen supply surface 51a, as shown in FIGS. 6 and 7 (sectional view taken along line bb in FIG. 6). A large number of openings 53a that open the oxygen supply surface 51a to the outside are formed.
[0039]
Unlike the gas diffusion layer member 10 of the first embodiment, the gas diffusion layer member 50 of the present embodiment is divided into two gas diffusion electrodes 51, and each gas diffusion electrode 51, 51 is connected by the connection part 54, and becomes the structure fixed integrally. The connection portion 54 is formed integrally with the gas diffusion electrode 51 and the outer frame portion 52 by a resin made of a non-conductive material, like the outer frame portion 52 and the lattice frame portion 53.
[0040]
That is, the outer periphery of the gas diffusion layer member 50 of the present embodiment is protected by the outer frame portion 52, and the oxygen supply surface 51 a side is protected by the lattice-like frame portion 53 as shown in FIGS. 6 and 7. On the other hand, as shown in FIG. 8, the entire electrode surface 51b side is open. In the polymer electrolyte fuel cell in which the air electrode is constituted by the gas diffusion layer member 50, the gas diffusion layer member provided with two gas diffusion electrodes is also disposed on the fuel electrode, thereby making this pair of gas Two sets of single cells arranged in the plane direction can be formed by the diffusion layer member.
[0041]
A terminal (not shown) may be provided on the gas diffusion layer member in order to connect the cells in series or to form a battery electrode. The terminal can be formed, for example, by joining a strip-shaped metal foil to the conductive porous body by resistance welding or the like.
[0042]
Further, a gas diffusion layer member 60 according to a third embodiment of the present invention is shown in FIGS. As in the second embodiment, the gas diffusion layer member 60 is divided into two sheet-like gas diffusion electrodes 61 and 61 provided on two sides 61c of each gas diffusion electrode 61. An outer frame portion 62 made of a non-conductive material, a grid frame portion 63 provided on one side (oxygen supply surface) 61 a side of the gas diffusion electrode 61, and the space between the gas diffusion electrodes 60, 60. And a connecting portion 64 to be connected.
[0043]
In other words, the gas diffusion layer member 60 of the present embodiment has two outer edges protected by the outer frame portion 62, and the remaining two side portions 61d and 61d are not provided with an outer frame portion and are gas. The end surface of the diffusion electrode 61 is open. As shown in FIGS. 9 and 10 (sectional view taken along line cc in FIG. 9), the oxygen supply surface 61a side is opened through the opening 63a while being protected by the lattice frame 63, As shown in FIGS. 10 and 11, the entire electrode surface 61b side is open. In the polymer electrolyte fuel cell in which the air electrode is constituted by the gas diffusion layer member 60, the gas diffusion layer member provided with two gas diffusion electrodes is also disposed in the fuel electrode, whereby the pair of gas Two sets of single cells arranged in the plane direction can be formed by the diffusion layer member. Furthermore, since the side part 61d of the gas diffusion electrode 61 is exposed to the outside in the gas diffusion layer member 60 of the present embodiment, a wiring for connecting the gas diffusion electrodes 61 to each other is formed using the side part 61d. Can do.
[0044]
Here, a method for producing the gas diffusion layer member 10 of the present invention will be described with reference to FIG.
By performing insert molding using the conductive porous body as an insert part, the gas diffusion layer member 10 uses the conductive porous body as a gas diffusion electrode 11, and other parts (outer frame portion 12, By forming the grid-like frame portion 13), it is manufactured integrally.
[0045]
FIG. 12 shows a mold for insert molding. Using this mold, a conductive porous body (gas diffusion electrode) 11 is disposed as an insert part in a cavity 72 formed between a pair of mold plates 70, 71, and injected from a runner 73 through a gate 74. By filling the melted resin 75 into the cavity 72, the gas diffusion layer member 10 in which the conductive porous body 11 and the resin portion (the outer frame portion 12 and the lattice frame portion 13) are integrated is formed. The The conductive porous body 11 and the resin portion (the outer frame portion 12 and the lattice-like frame portion 13) are impregnated with molten resin to a depth of about 5 μm to 1000 μm in the pores opened in the side portions of the conductive porous body 11. And hardened by the anchor effect.
[0046]
The injection molding conditions such as injection pressure and molding temperature are selected according to the type of resin. For example, if the injection pressure is too high, the conductive porous body is excessively filled with resin, and the function of the porous body cannot be exhibited, for example, the air permeability is impaired. In addition, when a thermoplastic resin is used, the mold surface in contact with the conductive porous body is partially cooled. When a thermosetting resin such as silicone rubber is used, the mold surface is partially heated. Thus, the penetration of the resin into the porous body can be controlled.
[0047]
Note that if the pore diameter or porosity of the conductive porous body 11 is too small, the molten resin cannot enter the pores, so that the anchor effect may be insufficient. On the other hand, if the pore size and porosity of the conductive porous body 11 are too large, the strength is insufficient, the resin molding pressure and the compression during resin curing cannot be endured, and there is a risk of deformation. Therefore, it is more preferable that the conductive porous body 11 has a pore diameter of about 10 μm to 2 mm and a porosity of about 40 to 98%.
[0048]
The outer frame portion 12 and the lattice frame portion 13 are made of a material that can be injection-molded, such as a thermoplastic resin or an elastomer (including rubber), and have no electrical conductivity. What is necessary is just to select suitably in consideration of hardness etc. For example, if a soft resin is used, the sealing performance of the side portion of the conductive porous body can be improved.
[0049]
Next, the material of the gas diffusion electrode 11 will be described. As the sheet-like conductive porous body forming the gas diffusion electrode 11, a carbon porous body such as carbon paper or carbon cloth may be used, but a three-dimensional network structure having both good gas diffusibility and conductivity is used. It is desirable to use a metal material such as a sheet obtained by sintering metal powder, a metal nonwoven fabric, a laminated mesh, or the like. Especially, the sheet | seat which sintered the metal powder which can adjust porosity and thickness suitably and can use the various raw material metals is more suitable as a conductive porous body of this member for gas diffusion layers. Furthermore, a foamed metal sintered sheet obtained by mixing a metal powder with a binder and a solvent and kneading it into a foaming slurry by mixing with a foaming agent and sintering it after foam molding can be manufactured to a high porosity. This is more preferable.
[0050]
Here, the manufacturing method of the metal foam sintered sheet suitable for the gas diffusion electrode 11 is demonstrated. This foamed metal sintered sheet is produced, for example, by firing a green sheet G obtained by thinly forming and drying a slurry S containing metal powder.
[0051]
The slurry S is a mixture of conductive metal powder, foaming agent (hexane), organic binder (methyl cellulose), solvent (water), and the like. FIG. 13 shows a green sheet manufacturing apparatus 80 for thinly forming the slurry S by the doctor blade method.
[0052]
In the green sheet manufacturing apparatus 80, first, the slurry S is supplied onto the carrier sheet 82 from the hopper 81 in which the slurry S is stored. The carrier sheet 52 is conveyed by a roller 83, and the slurry S on the carrier sheet 82 is extended between the moving carrier sheet 82 and the doctor blade 84 and formed into a required thickness.
[0053]
The formed slurry S is further conveyed by a carrier sheet 82 and sequentially passes through a foaming tank 85 and a heating furnace 86 that perform heat treatment. Since the heat treatment is performed in the high-humidity atmosphere in the foaming tank 85, the foaming agent can be foamed without causing the slurry S to crack. Then, when the slurry S in which cavities are formed by foaming is dried in the heating furnace 86, the green sheet G in a state where the metal powder forming the cavities between the particles is bonded by the organic binder is formed.
[0054]
The green sheet G is removed from the carrier sheet 82, and then degreased and fired in a vacuum furnace (not shown) to remove the organic binder and sinter metal powders to form a three-dimensional network structure. A sintered sheet (conductive porous body 11) is obtained.
[0055]
In addition, each structural member shown in each above embodiment, its various shapes, combinations, etc. are examples, and can be variously changed based on a design request | requirement in the range which does not deviate from the meaning of this invention. For example, without forming the grid frame portion by injection molding, insert molding can be performed using a grid body such as a nonwoven fabric, a resin mesh, a wire mesh, a metal nonwoven fabric, and a metal mesh as an insert part. That is, if the grid frame portion is formed of an insert part, a gas diffusion layer member having a grid frame portion made of a material different from the outer frame portion can be manufactured.
[0056]
A gas diffusion layer member 90 according to the fourth embodiment of the present invention shown in FIG. 14 is provided with a gas diffusion electrode 91 having an oxygen supply surface 91a and a fuel supply surface 91b divided into two, and the two The side portion 91c is protected by the outer frame portion 92, and the oxygen supply surface 91a is opened through the opening portion 93a while being protected by the lattice frame portion 93. The gas diffusion electrodes 91 and 91 are integrally connected and fixed by the connecting portion 94, and the entire fuel supply surface 91b is open.
[0057]
In this gas diffusion layer member 90, the grid frame portion 93 is formed of a metal mesh (lattice) that is a conductive material, and each gas diffusion electrode 91, It is divided into two corresponding to 91. The gas diffusion layer member 90 is integrally formed by forming the outer frame portion 92 made of a non-conductive resin by connecting to the two grid-like frame portions 93.
[0058]
The gas diffusion layer member 90 is formed by performing insert molding using the conductive porous body and the lattice-shaped body as insert parts, thereby forming the conductive porous body as the gas diffusion electrode 91 and the lattice-shaped body as the lattice-shaped frame portion 93. The other parts (outer frame portion 92, connecting portion 94) are formed of the injected resin and are manufactured integrally.
[0059]
Prior to insert molding, if the conductive porous body and the lattice-like body are fixed together by welding or the like, the arrangement of the insert parts in the mold can be facilitated.
[0060]
【The invention's effect】
As described above, according to the member for the gas diffusion layer of the polymer electrolyte fuel cell of the present invention, since the gas diffusion electrode serves as both a so-called gas diffusion layer and a current collector plate, the configuration is simple, and the fuel cell is compact. Can be made possible. Further, since the gas diffusion electrode is reinforced by the outer frame portion and the lattice frame portion, the handleability is good, and damage due to handling during manufacturing is less likely to occur. Furthermore, since the outer frame portion and the grid-like frame portion are connected and provided integrally with the gas diffusion electrode, it is possible to eliminate the trouble of assembling a large number of members in an airtight manner, thereby further improving the productivity of the fuel cell. be able to.
[0061]
According to the invention of claim 2, by providing a plurality of gas diffusion electrodes in one gas diffusion layer member, a planar fuel cell having a configuration in which the plurality of electrodes are connected in series in the plane direction can be easily obtained. Can be manufactured.
[0062]
According to the invention of claim 3, since the grid-like frame portion is non-conductive, oxygen supply can be performed without causing a short circuit between the gas diffusion electrodes even when the gas diffusion electrodes are divided into a plurality of pieces. The surface can be protected.
[0063]
According to the invention of claim 4, since the grid-like frame portion is divided and provided in each gas diffusion electrode, for example, using a strong member such as a conductive metal mesh as the grid-like frame portion, The oxygen supply surface can be protected without short-circuiting the gas diffusion electrodes.
[0064]
According to the manufacturing method of the fifth aspect of the invention, in the portion where the injected resin and the gas diffusion electrode are connected, the molten resin enters the pores open to the surface of the conductive porous body and solidifies. Therefore, the gas diffusion electrode and the resin portion are firmly connected by the anchor effect, and a gas diffusion layer member having high strength can be provided.
[0065]
According to the invention of claim 6, since a lattice-like body made of a material different from the injection resin, such as a nonwoven fabric, a resin mesh, a wire mesh, a metal nonwoven fabric, and a metal mesh, can be inserted as a lattice-like frame portion. Various properties such as the strength, air permeability, and conductivity of the frame portion can be made suitable depending on the application.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a plan view showing an oxygen supply surface side of a gas diffusion layer member according to a first embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a sectional view taken along line aa in FIG.
FIG. 3 is a plan view showing a fuel supply surface side of the gas diffusion layer member shown in FIG. 1;
4 is a plan view showing an oxygen supply surface side of a main part of a polymer electrolyte fuel cell in which an air electrode is configured using the gas diffusion layer member shown in FIG. 1. FIG.
FIG. 5 is a cross-sectional arrow view taken along line ii in FIG.
FIG. 6 is a plan view showing an oxygen supply surface side of a gas diffusion layer member according to a second embodiment of the present invention.
7 is a cross-sectional view taken along the line bb in FIG. 6;
8 is a plan view showing a fuel supply surface side of the gas diffusion layer member shown in FIG. 6;
FIG. 9 is a plan view showing an oxygen supply surface side of a gas diffusion layer member according to a third embodiment of the present invention.
10 is a cross-sectional arrow view taken along the line cc in FIG. 9. FIG.
11 is a plan view showing a fuel supply surface side of the gas diffusion layer member shown in FIG. 9. FIG.
12 is a schematic view showing a cross-section of the main part of an injection mold for producing the gas diffusion layer member shown in FIG. 1. FIG.
FIG. 13 is a schematic view showing an apparatus used for producing a conductive porous body to be a gas diffusion electrode constituting the gas diffusion layer member of the present invention.
FIG. 14 is a perspective view showing a gas diffusion layer member according to still another embodiment of the present invention.
[Explanation of symbols]
10, 50, 60, 90 Gas diffusion layer member
11, 51, 61, 91 Gas diffusion electrode (conductive porous body)
11a, 51a, 61a, 91a Oxygen supply surface
11b, 51b, 61b, 91b Electrode surface
11c, 51c, 61c, 91c side
12, 52, 62, 92 Outer frame
13, 53, 63, 93 Lattice frame
13a, 53a, 63a, 93a opening
54, 64 connections

Claims

A gas diffusion electrode comprising a sheet-like conductive porous body having a three-dimensional network structure, one surface being an oxygen supply surface and the other surface being an electrode surface, and at least two sides of the gas diffusion electrode An outer frame portion made of a non-conductive material, and a lattice-shaped frame portion provided on the oxygen supply surface side and having an opening connected to the outer frame portion and opening the oxygen supply surface to the outside. The member for a gas diffusion layer of a polymer electrolyte fuel cell , wherein the outer frame portion and the lattice frame portion are connected to each other and are provided integrally with the gas diffusion electrode .

2. The solid height according to claim 1, wherein the gas diffusion electrode is provided by being divided into a plurality of sheets, and a connection frame made of a nonconductive material for connecting the gas diffusion electrodes is provided. A member for a gas diffusion layer of a molecular fuel cell.

The gas diffusion layer member for a polymer electrolyte fuel cell according to claim 1 or 2, wherein the lattice-shaped frame portion is made of a non-conductive material.

3. The solid polymer fuel according to claim 1, wherein the lattice frame is made of a conductive material and is divided into a plurality of portions corresponding to the plurality of gas diffusion electrodes. 4. A member for a gas diffusion layer of a battery.

Performing insert molding using the conductive porous body as an insert part, and forming the outer frame portion and the lattice-shaped frame portion from the injected resin using the conductive porous body as the gas diffusion electrode, 5. A method for producing a member for a gas diffusion layer of a polymer electrolyte fuel cell, wherein the member for a gas diffusion layer according to any one of 1 to 4 is produced integrally.

By performing insert molding using the conductive porous body and the grid-like body as insert parts, the conductive porous body is used as a gas diffusion electrode, the grid-like body is used as the grid-like frame portion, and the outer frame portion is injected. A method for producing a gas diffusion layer member for a polymer electrolyte fuel cell, wherein the gas diffusion layer member according to any one of claims 1 to 4 is integrally produced.