JP3778770B2

JP3778770B2 - アクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造法

Info

Publication number: JP3778770B2
Application number: JP2000097426A
Authority: JP
Inventors: 一雄垣内
Original assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Current assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Priority date: 2000-03-31
Filing date: 2000-03-31
Publication date: 2006-05-24
Anticipated expiration: 2020-03-31
Also published as: JP2001281377A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、高速炉での消滅処理が可能なアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
原子炉の中では、ウランやプルトニウムの中性子捕獲反応によって高次のアクチノイド元素が生成されている。その中には、キュリウムなどの短寿命のものもあるが、アメリシウム（Ａｍ）やネプツニウム（Ｎｐ）等の長寿命の放射性各種が含まれているため、廃棄物処理上問題になっている。
【０００３】
現在のところ、これら放射性廃棄物の処理・処分方法は、ガラス個体化にして環境安全上適切で地質学的に安定な地層中に埋設して人間環境から隔離する地層処理法が用いられている。
【０００４】
一方、このような地層処理法のために適切な地層に処理場を設ける負担を軽減するという観点から、放射性廃棄物の消滅処理の研究も進められている。消滅処理とは、核変換によって長寿命放射性廃棄物を短寿命化あるいは安定化させる方法である。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
アクチノイド元素の消滅処理研究では、アクチノイドを効率的に消滅させるための新たな専用の原子炉の開発が主に研究されていた。例えば、アクチノイドの直接核分裂を目指した硬い中性子スペクトルをもつ専焼高速炉、加速器駆動専焼炉が提案されている。この場合の燃料として、熱的特性およびマイナーアクチノイドの相互溶解度が良く耐アメリシウム安定生に優れた窒化物燃料が採用されていた。
【０００６】
しかしながら、この燃料では、効率よくアクチノイド元素の消滅処理を行うには、中性子束密度を高くする必要がある。また、このような新たな専用の消滅処理用原子炉を開発するのは、多大な費用と時間を要するなど、実用に向けて多くの問題点がある。
【０００７】
そこで、アクチノイド元素の水素化物燃料を使用すれば、燃料自体に減速材である水素を含有するために高速中性子が減速され、吸収されやすい熱中性子および熱外中性子により効率よくアクチノイド元素の消滅処理が発電用の高速炉を用いて行える可能性があることに着目し、経済的に開発費用の軽減や開発期間の短縮化が期待される既存の原子炉での消滅処理の開発が望まれている。
【０００８】
この場合、まずは、原子炉へ装荷可能な形態として、実用に適したアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットを製造することが必要である。アクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造方法としては、例えば、アクチノイド元素を含有する合金インゴットを作製し、ペレット状に加工した後、水素化処理を行う工程が簡便であるが、単に水素化させると材料が著しく脆化してペレットにクラックが発生し易くなるなど、未だ、実用に適した良好な燃料ペレットとして、アクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットを得る方法は開発されていない。
【０００９】
本発明の目的は、上記問題点に鑑み、既存の原子炉での効率的なアクチノイド消滅処理を実現し得るクラックのない良好なアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットを製造する方法を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明に係るアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造方法は、ウランを０ｗｔ％より多く２０ｗｔ％以下およびアクチノイド元素を０ｗｔ％より多く５０ｗｔ％以下含有し、残部ジルコニウムの組成からなる合金インゴットをアーク溶解炉により製造するインゴット製造工程と、前記インゴットを予め定められた寸法の金属ペレット状に切断加工するインゴット加工工程と、前記金属ペレットの水素化を行って金属水素化物とする水素化工程と、を備えた原子炉消滅処理用のアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造法であって、前記水素化工程は、前記金属ペレットが収容されている処理槽を減圧後、８００〜１０００℃の温度条件下にて、該処理槽内へ水素ガスを１気圧まで段階的に導入するものであり、前記水素ガスの段階的導入開始後、処理槽内の金属ペレットに水素化物相が生成され、水素平衡圧が一定となるプラトー領域に達した際に、水素ガスの段階的導入圧を減少調節するものである。
【００１２】
また、請求項２に記載の発明に係るアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造法は、請求項１に記載のアクチノイド元素含有水素化物燃料のペレットの製造法において、非プラトー領域では水素ガスの段階的導入圧を６．６７ｋ Pa 〜２０．０ｋ Pa ずつとし、前記プラトー領域では水素ガスの段階的導入圧を２．６７ｋPa〜６．６７ｋPa以下の範囲内で前記非プラトー領域の導入圧に対して減少調節するものである。
【００１３】
【発明の実施の形態】
本発明によれば、後述の実施例で示す通り、アクチノイド元素含有のウラン・ジルコニウム（Ｕ−Ａ−Ｚｒ，Ａ：アクチノイド元素）合金インゴットを切断加工してなる金属ペレットに、処理槽内において段階的に水素ガスを導入することによって、クラックの発生し難い水素化物燃料ペレットを製造することができる。
【００１４】
特に、水素ガス導入開始後、水素化物相が生成し、水素平衡圧が一定となるプラトー領域に達した際に段階的水素ガスの導入圧を減少調節することによってクラックの生じない良好な燃料ペレットを製造することができる。
【００１５】
これは、金属ペレットの水素吸蔵が水素導入圧と水素平衡圧との差分であることから、水素平衡圧が水素濃度の増大に伴わないで一定となるプラトー領域に達した状態、即ち水素化物生成状態であるとき、水素導入圧力が水素平衡圧に比べて大きいと、その分、金属ペレットに吸蔵される水素量が多くなって膨張も大きく急激となるため、燃料にクラックが生じると考えられ、水素ガスの導入圧を少しずつ段階的に行うことによって、金属ペレットの急激な水素吸蔵を回避することによってクラックの発生防止を可能としたものである。
【００１６】
上記のように、水素ガス導入工程において、水素平衡圧が一定なプラトー領域は、部分的な期間であるため、その他の期間、即ち、水素平衡圧も水素濃度の増加に伴って大きくなる領域期間では、金属ペレットへ吸蔵される水素量も比較的小さくなるので、プラトー領域のレベルほど水素ガス導入圧を小さくする必要はなく、非プラトー領域では段階的水素ガスの導入圧を比較的高くし、プラトー領域に達したら、水素ガス導入圧を減少調節しておけば、水素化工程の効率向上が図れる。
【００１７】
例えば、減圧真空とした処理槽内で、８００〜１０００℃の温度条件下で１気圧（１０１．３ｋPa）まで水素ガスを導入して前記金属ペレットの水素化を行う場合、水素ガスの段階的な導入圧を非プラトー領域期間では１度に６．６７〜２０．０ｋPa（５０〜１５０Ｔｏｒｒ）程度の範囲内とし、プラトー領域期間では２．６７〜６．６７ｋPa（２０〜５０Ｔｏｒｒ）以下ずつとなるよう導入圧を減少調節すれば、クラックの生じない良好なアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットが得られる。
【００１８】
なお、本発明におけるＵ−Ａ−Ｚｒ合金インゴットの組成は、Ｕ：２０ｗｔ％以下、Ａ：５０ｗｔ％以下、Ｚｒ：残部とする。アクチノイド元素含有率を５０ｗｔ％以下でウラン含有率を２０ｗｔ％以下とするのは、ウランは本発明の温度条件下では水素吸収性が小さいので、水素吸蔵効率を高くするためである。また、本発明におけるアクチノイド元素とは、トリウム、ネプツニウム、アメリシウムである。また、金属ペレット加工寸法は、後の水素吸収による約５％以下の体積膨張を見込んで適宜小さめに設定しておく。
【００１９】
上記のプラトー領域は、予め、予備試料を用いて試料中の水素濃度と水素平衡圧力との関係から決定しておけばよい。試料への水素吸収量は、試料を収容した処理槽内へ導入した当初の所定圧力分を計測しておき、試料中への水素吸収が進行し、水素吸収が終了して平衡圧となった時点での圧力減少分に基づいて計算値が求められる。
【００２０】
これによって、例えば、図３に●（黒丸）で示したような曲線が得られ、そのカーブから、試料中の水素濃度に応じたプラトー領域、即ち、水素濃度の増大に伴って水素平衡圧が増大しない領域を判定することができる。従って、金属ペレットの水素化工程の際には、工程中の金属ペレット水素吸収量を測定しながら、段階的な水素ガス導入を進め、前記判定結果に基づいて、プラトー領域到達に相当する水素濃度に達した時点以降の水素ガス導入は、導入圧を減少調節して工程を進めれば良い。
【００２１】
なお、このような水素ガスの導入圧力の測定、調節をしながらの金属ペレットの水素化は、水素吸収試験装置を用いれば容易に行える。一般的な水素吸収試験装置は、図２の概略構成図に例示するように、主に、試料Ｓが収容される石英管１１と、ターボ分子ポンプ１８を備えた減圧系と、水素ガスボンベ１３および水素圧力計測用のバラトロン圧力計１６を備えた水素ガス供給系とから構成されるものである。
【００２２】
このような装置による水素吸収試験は、試料Ｓを収容した石英管１１内を、ロータリポンプ１９で駆動されるターボ分子ポンプ１８によって減圧し、真空度を電離真空計１７で確認し、外周に設置された電気炉１２で加熱して所定温度環境としたのち、水素ガスボンベ１３から水素精製器１４を介してリザーバタンク１５内へ水素ガスを所定圧力分のみ導入して水素ガスボンベバルブＶＨを閉じると共に石英管導入バルブＶ１を開いてリザーバタンク１５と石英管１１の系内を均一圧として水素圧力（Ｐ１）をバラトロン圧力計１６で計測し、試料Ｓに水素を吸収させ、試料Ｓが水素吸収を終わって平衡状態になったら、水素平衡圧力（Ｐ２）を計測し、水素圧力の減少分（Ｐ１−Ｐ２）に基づいて、配管や石英管１１の容積等を考慮して計算すれば、試料の水素吸収量を求めることができる。
【００２３】
前記図３に●で示した予備試料を用いたプラトー領域の判定は、この水素吸収試験装置を用いて行ったものである。即ち、上記試料の水素吸収操作に従って水素ガスをリザーバタンク１５内へ６．６７ｋPa〜１３．３３ｋPa（５０〜１００Ｔｏｒｒ）の範囲内へ水素を導入し、予備試料の水素吸収を行い、水素ガス導入当初の圧力と、吸収後の平衡圧力との減少差から予備試料の水素吸収量を求めるという、水素ガス導入・吸収操作を段階的に繰り返し、これら測定結果を横軸に予備試料の水素濃度（ｗｔ％）として図３にまとめたものである。
【００２４】
ここで用いた予備試料は、後述の実施例で用いた金属ペレットと同一組成（アクチノイド元素としてトリウム含有）、同一工程を経たものであり、この●の並びから得られるカーブに基づいて、図３中の領域Ｂをプラトー領域と判定した。なお、この予備試験において得られた水素化物燃料ペレットには、クラックが生じていた。
【００２５】
【実施例】
本発明の一実施例として、アクチノイド元素の代替元素としてトリウム（Ｔｈ）を用いた水素化物燃料ペレットの製造を、水素化工程では前記図３に示したプラトー領域に基づいて図２に示した水素吸収試験装置を用いて行った場合を以下に説明する。図１は、本実施例によるアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造工程を示すフローチャート図である。
【００２６】
まず、インゴット製造工程（１）において、アーク溶解炉を用いて、組成が１１ｗｔ％ウラン，４５ｗｔ％トリウム，４４ｗｔ％ジルコニウムからなるＵ−Ｔｈ−Ｚｒ合金インゴットを作製した。
【００２７】
次に、インゴット加工工程（２）において、上記合金インゴットを、カッターおよび旋盤を用いて所定寸法の金属ペレット状に切断加工したのち、これら金属ペレットについて、水素化工程（３）において図２の水素吸収試験装置を用いて水素添加・吸収操作を行い、水素化物燃料ペレットを得た。
【００２８】
この水素化工程（３）では、石英管１１内で真空から１気圧（１０１．３ｋPa）に達するまで段階的に水素ガス導入を行った。但し、プラトー領域期間においては水素導入圧を２．６７〜５．３３ｋPa（２０〜４０Ｔｏｒｒ）の範囲に減少調節して行った。
【００２９】
具体的には、まず石英管１１内に前記金属ペレットを収容し、電離真空計１７で真空度を確認しながらロータリポンプ１９で駆動されるターボ分子ポンプ１８によって石英管１１内を真空としたのち、金属ペレットの脱ガスと加工歪みを取り除くための焼鈍も兼ねて電気炉１２で石英管１１内を約９００℃に２時間程度加熱した。
【００３０】
その後、水素ガスボンベ１３から水素精製器１４を介してリザーバタンク１５内へ水素ガスを６．６７〜１３．３３ｋPa（５０〜１００Ｔｏｒｒ）の範囲内で導入して水素ガスボンベバルブＶＨを閉じると共に石英管導入バルブＶ１を開いてリザーバタンク１５と石英管１１の系内を均一圧とし、水素圧力（Ｐ１）をバラトロン圧力計１６で計測し、金属ペレットＳに水素を吸収させる。金属ペレットが水素吸収を終わって平衡状態になったら、石英管導入バルブＶ１を閉じて水素平衡圧力（Ｐ２）を計測し、水素圧力の減少分（Ｐ１−Ｐ２）に基づいて、配管や石英管１１の容積等を考慮して金属ペレットの水素吸収量を計算した。
【００３１】
以上の段階的水素ガス導入・金属水素化操作を水素導入圧６．６７〜１３．３３ｋPa（５０〜１００Ｔｏｒｒ）で繰り返し、各段階での金属ペレットの水素吸収量に基づく水素濃度（ｗｔ％）を求めた。この結果は、図３中に○（白丸）示した。
【００３２】
以上の操作を繰り返し、水素濃度が図３中プラトー領域と判定した領域Ｂ相当に達したら、次の操作（段階的水素導入の第４回目）前に水素導入圧を減少調節して２．６７〜５．３３ｋPa（２０〜４０Ｔｏｒｒ）とした。水素導入圧の変更後、同様の段階的水素ガス導入・金属水素化操作を繰り返し、金属ペレットの水素濃度がプラトー領域を脱して領域Ｃ相当に達したら、次回操作（段階的水素導入の第８回目）前に水素導入圧を再び高く調節して１３．３３kPa（１００Ｔｏｒｒ）とし、同様の段階的水素ガス導入・金属水素化操作を、１気圧に達するまで繰り返した。
【００３３】
その後、石英管バルブＶ１を閉じて１００℃／ｈの冷却速度で室温まで冷却する。この冷却過程によって、石英管１１内の水素は全て金属ペレット中に吸収させることができ、最終的に目的の水素濃度とすることができる。
【００３４】
以上の操作によって水素化されたトリウム含有水素化物燃料ペレットは、検査工程（４）で外観、寸法、重量等を測定する。本実施例で得られたアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットは、クラックが生じることはなかった。
【００３５】
なお、上記実施例では水素化工程に水素吸収試験装置を用いたが、本発明においてはこれに限らず、金属ペレットが収容されている処理槽に対して、減圧して真空にできる機構と、段階的に所望導入圧で水素ガスを導入できるとともに、水素ガス圧力を測定できる機構を備えているものであれば良い。
【００３６】
【発明の効果】
以上説明した通り、本発明によれば、クラックの生じない良好なアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットが製造できるため、該ペレットを用いて、長寿命放射性廃棄物であるアクチノイドの既存高速炉での効率的な消滅処理が可能となるという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施例によるアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造工程を説明する概略フローチャート図である。
【図２】本発明の実施例における水素化工程で用いた水素吸収試験装置の概略構成図である。
【図３】本発明の実施例による水素化工程およびそのための予備水素化工程における、試料の水素濃度（横軸：ｗｔ％）と水素平衡圧力（縦軸：Ｔｏｒｒ）との関係を示すグラフ図である。
【符号の説明】
１：インゴット製造工程
２：インゴット加工工程
３：水素化工程
４：検査工程
１１：石英管
１２：電気炉
１３：水素ガスボンベ
１４：水素精製器
１５：リザーバタンク
１６：バラトロン圧力計
１７：電離真空計
１８：ターボ分子ポンプ
１９：ロータリポンプ
Ｖ１：石英管導入バルブ
ＶＨ：水素ガスボンベバルブ

Claims

ウランを０ｗｔ％より多く２０ｗｔ％以下およびアクチノイド元素を０ｗｔ％より多く５０ｗｔ％以下含有し、残部ジルコニウムの組成からなる合金インゴットをアーク溶解炉により製造するインゴット製造工程と、
前記インゴットを予め定められた寸法の金属ペレット状に切断加工するインゴット加工工程と、
前記金属ペレットの水素化を行って金属水素化物とする水素化工程と、を備えた原子炉消滅処理用のアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造法であって、
前記水素化工程は、前記金属ペレットが収容されている処理槽を減圧後、８００〜１０００℃の温度条件下にて、該処理槽内へ水素ガスを１気圧まで段階的に導入するものであり、
前記水素ガスの段階的導入開始後、処理槽内の金属ペレットに水素化物相が生成され、水素平衡圧が一定となるプラトー領域に達した際に、水素ガスの段階的導入圧を減少調節することを特徴とするアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造法。
非プラトー領域では水素ガスの段階的導入圧を６．６７ｋ Pa 〜２０．０ｋ Pa ずつとし、前記プラトー領域では水素ガスの段階的導入圧を２．６７ｋPa〜６．６７ｋPa以下の範囲内で前記非プラトー領域の導入圧に対して減少調節することを特徴とする請求項１に記載のアクチノイド元素含有水素化物燃料ペレットの製造法。