JP3704553B2

JP3704553B2 - Optical element light-resistant damage processing method and ultraviolet light-resistant light wavelength conversion element using ultraviolet light

Info

Publication number: JP3704553B2
Application number: JP2001273079A
Authority: JP
Inventors: 健二北村; 俊二竹川; 優中村; 直栗村
Original assignee: National Institute for Materials Science
Current assignee: National Institute for Materials Science
Priority date: 2001-09-10
Filing date: 2001-09-10
Publication date: 2005-10-12
Anticipated expiration: 2021-09-10
Also published as: JP2003084326A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなる光素子の処理方法、特に光波長変換（光変調）により機能低下を起こしている光素子の機能回復を図る処理方法と、この処理方法によって得られた機能回復した光素子に関する。さらに、分極反転が形成された光素子を用いる光波長変換（光変調）方法において、特定波長の発振光を発生し、これを光素子に戻すことにより光素子の機能回復を図る光波長変換（光変調）方法と、特定波長の光が得られるよう設定された光素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ニオブ酸リチウム単結晶、タンタル酸リチウム単結晶は、それぞれ大きな電気光学効果、非線形光学効果を有し、そのため、光変調器や波長変換素子など種々の光機能素子を設計するのに使われる有力な光機能性材料として注目されている。最近ではこれらの材料に強誘電体分極を周期的あるいは特定の形状に反転した波長変換素子、電気光学素子の研究、開発が盛んに行われている。
【０００３】
特に近年、近赤外波長領域のレーザー光（基本波長１０６４ｎｍ＝１．０６４μｍ）を半分の波長（５３２ｎｍ）の緑色光に変換する２倍波発振や、あるいは基本波長、分極反転周期をさらに短く設定することにより青色光を得る試み、さらには、分極反転周期を非常に短く設定することにより、上記基本波長を３分の１の波長（３５５ｎｍ）に変換する、３倍波発振を得る等の高度な光波長変換素子としての開発に期待、関心が寄せられている。
【０００４】
【発明が解決しようとしている課題】
しかし、これらの単結晶に基づいて設計された光素子、光デバイスは、これをさらに積極的に利用していくためには、「光損傷」を克服しなければならないという問題があった。光損傷は、結晶にレーザー光のような強い光を照射すると、光起電力に起因した屈折率変動が結晶内に現れる現象と定義される。この現象が生じる原因については、光が結晶全体ではなく、局所的にあたることにより、電荷密度の偏りが生じて、自然に電界がかかった状態になるために起こる、とされている。すなわち、ニオブ酸リチウムやタンタル酸リチウムの単結晶に電界がかかると、電気光学的効果で結晶の屈折率が変わることによるものとされている。
【０００５】
いずれにしても、光素子にこのような光損傷が生じると、波長変換を行おうとしても、波長変換効率が極端に落ち、整合性が失われ、発振が起こらなくなったり、また、レーザービームモードも著しく悪くなる、といった事態が発生する。したがって、該光素子の利用性を高めていくためには、特に、分極反転を形成した疑似位相整合に基づき、コヒーレント光を得る波長変換技術、とりわけ、可視領域でも緑色光、青色光、さらには該領域を超えた紫外光発振技術を進めるにおいては、この光損傷問題を避けて通ることは出来ない。この解決手段については、既に学術文献にいくつか発表、提言されており、また、実施されてもいる。
【０００６】
すなわち、 R.L.Byer，Y.K.Park，R.S. Feigelson and W.L.Kway;“ Applied Physics Letteers” vol. 39 (1981) p.17 には、単結晶よりなる光素子を１００〜２００℃に加熱することによって結晶の電気伝導度を上げ、これによって光損傷を解消することが記載されている。
【０００７】
また、D.A.Bryan，R.Gerson and H.E.Tomaschke;“ Applied Physics Letters” vol. 44 (1984) p.847、あるいはY.Furukawa，K.Kitamura，S.Takekawa，A.Miyamoto，M.Terao，and N. Suda;“ Applied Physics Letters”vol. 77 (2000) p.2494には、単結晶にＭｇＯを添加することによって、そして T.R.Volk，V.I.Pryalkin and N.M.Rubinina; “Optics Letters ”vol.15 (1980) p.996には、単結晶にＺｎＯを添加することによって光伝導度を上げ、これによって光損傷を生じないようにしようとすることが記載されている。
これに関連し、本発明者等においても、結晶を構成する組成を化学量論量の定比組成にかぎりなく近づけたニオブ酸リチウム単結晶、タンタル酸リチウム単結晶とこれら各単結晶の育成方法を開発し、これによって、ＭｇＯ、ＺｎＯの添加量が従来よりもはるかに少なくても済むものを提言し、すでに特許出願しているところでもある。
【０００８】
しかしながら、これらの従来の光損傷解決手段には、なお依然として問題が残っている。すなわち、結晶素子を２００℃に加熱する解決手段は、それ自体コストがかかるだけではなく、そのための装置設計上、あるいは制御上決して簡単なことではないし、加えて、光波長変換素子も含めて他の機器、装置、に対する影響を考えると充分な対策を要し、装置の小型化を図るには欠点のあるものであった。また、ＭｇＯやＺｎＯを添加する後者の手段も、無添加のものに比して光損傷が起こりにくくなる点では一応の評価をしうるものの、均質な単結晶を育成することや、加工が難しいといった問題があるに加え、これだけでは、光損傷を基本的に防ぐことは到底できるものではなく、一定の使用範囲に制限せざるを得ないという欠点があった。
【０００９】
以上に加え、本発明において使用する強誘電体単結晶は、光波長変換に際し、波長の長いところでは、光損傷が起こりにくい傾向にあり、対して、３００ｎｍより短い紫外光領域の下では結晶そのものが極度に変質し、透明度を失い、光学機能材料としては使えなくなることから、これら単結晶によって設計された光素子は、その扱いうる光の波長には、かなり限界があり、特に波長の短い４００ｎｍ以下の波長領域では、相当激しい光損傷が起こり、この領域の波長を扱うこと自体、照射することも、発振することも無理があると一般的に考えられてきた。その一方では、扱える波長領域を広くすることが求められてきており、例えば波長の短い青色光を求めるニーズが高い、というのも現実である。
【００１０】
本発明は、以上の従来技術、および事情を念頭に置いてなされたものである。すなわち、従来技術においては、光損傷を抑制制御する手段自体に、前示したように諸点において問題を抱え、あるいは充分であるとは言えないことから、これら問題のない、簡単且つ確実に光損傷を抑制し得る手段を提供しようというものである。加えて、従来では困難であると考えられてきた波長の短い領域でも光損傷を起こすことなく、安定に制御することが出来、この領域での光波長変換、光変調を実現、達成しようというものである。
【００１１】
【発明が解決するための手段】
本発明者らは、そのため鋭意研究した結果、光損傷問題を基本的に把握し、解決の一端を探るため、光損傷の波長依存性について測定を行った。その結果、波長が４００ｎｍよりも長い領域の照射光では、波長が短くなるほど光損傷が顕著であることが分かった。、実験によると４０８ｎｍ光で強い光損傷が観察された。これに対し、さらに短い波長になると、従来の考え方からすると意外にも、結晶の光伝導度が著しく増大したことが観察された。すなわち、従来この領域では無理と考えられていた考え方は、この限りでは否定される事実が示された。ちなみに実験結果では、３５０ｎｍの波長光を照射すると、光損傷が抑制されることが分かった。これらの知見に基づき、波長が４００ｎｍより長い領域での、すなわち光損傷がおきやすい領域での波長変換に際し、波長が３５０ｎｍ程度の紫外光を結晶や素子に一様に照射すると、結晶を加熱しなくても光損傷が抑制できることを発見した。
【００１２】
また、従来では波長が短くなると、光損傷が強くなるために、ニオブ酸リチウム単結晶やタンタル酸リチウム単結晶の周期的分極反転による疑似位相整合で、紫外光への波長変換は難しいと考えられていた。しかし、実験の結果、素子の分極反転周期を適宜調整することにより、Ｎｄ：ＹＡＧレーザーの基本光（波長１．０６４μｍ）の３倍波（波長３５２ｎｍ）の発振に成功した。すなわち、短波長を得ることは、充分できることが分かった。
【００１３】
そして、この（００１２）に記載する手段で得られた特定波長の光（３倍波）を、その一部をその場で再度素子に分配、還元することによって、すなわち発振された特定波長光を素子内に戻すことによって、疑似位相整合における基本波長の入射によって次第に生じてくる光損傷を、いわば自立的に抑制しえること、すなわち、光損傷が生じることから困難だと思われていた波長領域における光波長変換、光変調を、持続的、安定に制御しうることが分かった。
本発明は、これらの多岐に亘る重要な知見に基づいてなされたものである。
【００１４】
すなわち、本発明は、光素子に特定の波長の光を照射することによって、従来の加熱方式等による解決手段に比し、光損傷をこれまでとは全く異なる原理に基づいた、したがって新規且つ有力な、確実に光損傷を解消、防止しうる解決手段を提供しようとするものであり、この解決手段によって波長変換も含めた光素子耐光損傷処理方法を始め、これによって処理された機能回復光素子、耐光損傷性光波長変換（光変調）方法及びこの方法を実施するための耐光損傷性光素子を提供しようとするものである。
【００１５】
すなわち、本発明は、その実施形態が、光素子について多岐にわたる実施形態が考えられることから、すなわち、光素子の使用方法としての実施形態、あるいは使用方法に供するためのものとしての実施形態が考えられることから、光素子の各実施形態を、上記新規な光損傷解決手段に基づいて限定したことを特徴とし、これを要件事項、すなわち発明の解決手段としているものである。
すなわち、本発明の解決手段は、以下（１）〜（１５）に記載するとおりである。これを大別すると、（i）〜（iv）の４つに分けることができる。
すなわち、その（i）は、（１）の解決手段とこれを更に限定した（４）までの解決手段による光素子の耐光損傷処理方法、その(ii）は、（５）の解決手段とこれを更に限定した（７）までの機能回復光素子、その（iii）は、（８）の解決手段とこれを更に限定した（１２）までの耐光損傷性光波長変換（光変調）方法、及びその（iv）は、（１３）の解決手段とこれを更に限定した（１５）までの耐光損傷性光波長変換（光変調）素子に大別される。
【００１６】
（i）第１番目の解決手段は、（１）ニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなる光素子に、波長３００ｎｍ以上４００ｎｍ以下の紫外光を照射することによって、該素子に生じる光誘導屈折率変動（光損傷）を抑制制御することを特徴とし、これによって、光素子の耐光損傷処理方法を実現するものである。
ここに、照射波長を３００ｎｍ以上、４００以下とした理由は、この間において光損傷抑制効果があることに加え、３００ｎｍ未満では、吸収が大きくて結晶を透過することができず、すなわち、光損傷を抑制する効果はあらわれず、また４００ｎｍを超えると、光損傷抑制効果を期待できないばかりか、むしろ光損傷が強くなることから、３００ｎｍ以上４００ｎｍ以下としたものである。
【００１７】
以下、第２番目以降の解決手段（発明の構成）を順次列記する。
（２）前記ニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなる光素子がＭｇＯ、又はＺｎＯを含んでいる素子であることを特徴とする耐光損傷処理方法。
ＭｇＯ、ＺｎＯは、前記単結晶よりなる光素子において公知の添加成分であることは、上述したところであり、本発明においてもこの成分が添加されているものをも対象としているものであるから、その旨を指すものである。
（３）前記ニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなる光素子が光波長変換、光変調に供される素子であることを特徴とする耐光損傷処理方法。
以上において耐光損傷処理方法は、本発明による光技術が、様々な技術分野に使われることから、単に通信技術上の光波長変換、光変換プロセス等、特定の分野における、特定の製品のみを対象としているものではない。その中には、光波長変換方法、光変調方法も勿論のこととして含まれることはいうまでもない。
（４）前記ニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなる光素子が、周期的分極反転構造を有する、疑似位相整合によって光波長変換が行われる光波長変換素子であることを特徴とする耐光損傷処理方法。
これは、この耐光損傷処理方法の具体的実施態様が疑似位相整合による波長変換素子を使って行うことを示すものである。
【００１８】
（ii).（５）ニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなる光素子であって、波長３００ｎｍ以上４００ｎｍ以下の紫外光を照射することによって、光誘導屈折率変動（光損傷）が抑制され、失われた光素子機能が回復されてなることを特徴としたニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなる機能回復光素子。
（６）前記ニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなる光素子がＭｇＯ、ＺｎＯを含んでいる素子であることを特徴とする（５）の機能回復光素子。
（７）前記ニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなる光素子が周期的分極反転が形成されてなり、疑似位相整合により光波長変換（光変調）を行う素子であることを特徴とする（５）ないし（６）の機能回復光素子。
【００１９】
（iii）．（８）ニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなり、周期的分極反転構造を形成した光波長変換（光変調）素子を使用して、疑似位相整合に基づいて光波長変換（光変調）を行う方法において、４００ｎｍ以下の紫外光領域の発振波が得られるよう波長変換（光変調）条件を設定し、これにより得られた４００ｎｍ以下の発振光を１部該素子に戻し、これにより光損傷を抑制制御したことを特徴とする耐光損傷性光波長変換（光変調）方法。
（９）前記光波長変換（光変調）素子がＭｇＯ又はＺｎＯを含んでいる素子であることを特徴とする（８）の耐光損傷性光波長変換（光変調）方法。
（１０）前記４００ｎｍ以下の紫外光を素子に戻す手段が、素子に形成された反射ミラーコーテイングあるいは誘電体ミラーであることを特徴とする（８）ないし（９）の耐光損傷性光波長変換（光変調）方法。
（１１）前記４００ｎｍ以下の紫外光が得られるよう設定する波長変換条件が、使用する素子の周期的分極反転構造と基本波長を選択することによって決定されるものであることを特徴とする（８）ないし（１０）耐光損傷性光波長変換（光変調）方法。
（１２）光波長変換（光変調）の態様が、１０６４ｎｍのレーザー光を基本波とし、発振波が基本波の３分の１の３５４ｎｍの紫外光であり、そのためのに使用される光波長変換素子（光変調）が、２〜３μｍの周期で分極反転が形成された素子であることを特徴とする（１１）記載の耐光損傷性光波長変換（光変調）方法。
【００２０】
（iv）．（１３）ニオブ酸リチウム単結晶又はタンタル酸リチウム単結晶よりなり、周期的分極反転構造が形成された、疑似位相整合による光波長変換（光変調）を行う光波長変換（光変調）素子において、基本波長の照射に対して疑似位相整合により４００ｎｍ以下の紫外光を発振するように周期的分極反転構造が設定、形成されていることを特徴とした耐光損傷性光波長変換（光変調）素子。
（１４）前記耐光損傷性光波長変換（光変調）素子がＭｇＯ又はＺｎＯを含んでいることを特徴とする（１３）記載の耐光損傷性光波長変換（光変調）素子。
（１５）２〜３μｍの周期で分極反転が形成されたことを特徴とする（１３）ないし（１４）記載の耐光損傷性光波長変換（光変調）素子。
【００２１】
【実施例１】
以下、本発明を実施例に基づいて説明する。
波長５３２ｎｍおよび波長４０８ｎｍのレーザー光を、ニオブ酸リチウム、タンタル酸リチウム結晶のＹ軸方位に照射し、透過したビームの形状をスクリーンないしビームプロファイラーで観察した。その結果、ビームの形状は光損傷により、円形（ガウシアン分布）からＺ方位に著しく延びた形状になった。〔図１の（１）から（２）〕。このように局部的に屈折率が変動してビームの形状が変わった（光損傷）結晶に、水銀ランプから発している光からフィルターで波長３５０ｎｍ紫外光を取り出して結晶に照射すると、変型していたビームの形状は瞬時に元の無変形（円形）の状態にもどった〔図２の（１）〕。
また、クリプトンレーザーから発する波長３５０ｎｍ光を前出レーザー光と結晶中で光路が重複する形式で照射しても、同様に変型したビームの形状は損傷前の形状に戻った〔図２の（２）〕。また、波長５３２ｎｍおよび波長４０８ｎｍのレーザー光がニオブ酸リチウム結晶中を透過させる時に波長３５０ｎｍ光を同時に照射していれば光損傷は起こらなかった。
【００２２】
【実施例２】
ニオブ酸リチウムおよびタンタル酸リチウム結晶のＺ板で、周期３０ミクロン程度で周期的に分極を反転させた構造を作成した。この周期構造に直交する方位でＮｄ：ＹＡＧレーザーの基本波（波長１．０６４ミクロン）を透過させると、擬似位相整合によるオプティカルパラメトリック発振で１．５ミクロン波長光が発生する。しかし、この発振効率は光損傷により室温では効率が著しく低いが、１００℃〜２００℃に結晶を加熱すると発振効率が増加して飽和する。この波長変換素子に、水銀ランプから発している紫外光からフィルターで波長３５０ｎｍ光を取り出して照射すると（図３）、加熱する必要がなく、室温から高い波長変換効率が得られた（図４）。クリプトンレーザーから発する波長３５０ｎｍ光をＮｄ：ＹＡＧレーザー光と結晶中で光路が重複する形式で照射しても同様の効果が得られた。
【００２３】
【実施例３】
ニオブ酸リチウムおよびタンタル酸リチウム結晶のＺ面表面に周期電極を形成して、電界をかけることにより、周期的分極反転構造を結晶内に形成することができる。（参考文献；M.Yamada, N.Nada, M. Saitoh and K.Watanabe; Appl. Phys. Lett. 62 (1993) p.435 ）
このような周期分極反転構造にレーザー光（基本波）をＺ軸に垂直に入射すると、入射した光の波長を変換することができる（擬似位相整合法と呼ぶ）。どのような波長に変換するかは結晶の屈折率分散（屈折率の波長依存性）、基本波の波長と分極反転の周期間隔によって決まる。
例えば、もっとも効率よく基本光を１／２の波長の光（第２高調波）にする場合に、それらの関係は、次式のように表すことができる。（参考文献；宮沢信太郎「光学結晶」培風館（1995）p.174 ）
式；反転周期＝（基本波長）／（第２高調派の屈折率−基本波の屈折率）/２ニオブ酸リチウムに周期分極反転構造を形成して、Ｎｄ：ＹＡＧレーザーの基本波（波長１．０６４ミクロン）を第２高調波（波長５３２ｎｍ）に変換する場合には、分極の反転周期は６〜７ミクロンとなる（図５参照）。しかし、ニオブ酸リチウムではＮｄ：ＹＡＧレーザーの基本波に対しては光損傷が起きなくても、発振した第２高調波で光損傷を起こしてしまう。これにより、発振効率が低下あるいは発振が停止してしまう。しかし、図５のように、紫外レーザー光を結晶中の光路に重ねあわせることにより、光損傷を抑制することができ、第２高調波の発振をすることができる。
【００２４】
【実施例４】
前述した周期分極反転構造を利用した波長変換における基本波の波長と分極反転の周期間隔、ニオブ酸リチウムまたはタンタル酸リチウムの屈折率分散の関係から、基本波を６５０〜７２０ｎｍにすると波長３２０〜３６０ｎｍの第２高調波が得られる。この場合、分極構造の周期は２．５〜３ミクロン程度となる。しかし、通常の発振方法では基本波による光損傷が入射部分で起こり、発振効率が極端に下がるか、あるいは発振がおこらなくなる。しかし、発振した第２高調波の１部を誘電体ミラーで分岐させ、基本波と光路が重なるようにして波長変換素子に再び入射させた（図６参照）ところ、光損傷を抑制することができ、第２高調波発振をすることができた。これは、誘電体ミラーを使用しなくとも、波長変換素子であるニオブ酸リチウム結晶の入射側端面を第２高調波に対して１００％反射ミラーコーティング加工をし、出射側端面を３０％反射コーティング加工すること（図７参照）でも同じ効果を出すことができた。
【００２５】
【実施例５】
さらに、ニオブ酸リチウム、タンタル酸リチウム結晶の周期的分極反転構造を使うと、基本波長の３分の１の波長の光（第３高調波）も発振することができる。これらの関係は、波長をλ、屈折率をｎ、基本波の添字を（ｗ）、第二高調波を（２ｗ）、第３高調波を（３ｗ）とすると、分極反転周期Λは以下の書ける。Λ＝１/｛ｎ（３ｗ）/λ（３ｗ）−ｎ（ｗ）/λ（ｗ）−ｎ（２ｗ）/λ（２ｗ）｝
ここで、Ｎｄ：ＹＡＧレーザーを基本波（波長１．０６４ミクロン）とすると、第３高調波として発生した光の波長は３５４ｎｍ程度となる。この時の分極反転周期は２〜３ミクロン程度である。ここでは、基本波も発振した第３高調波でも光損傷は起こさないが、結晶中では様々な波長が発振されており、それによる光損傷が引き起こされる。効率よく発振させるために、発振した第３高調波の１部を誘電体ミラーあるいは波長変換素子の端面を反射コーティングすることにより結晶内にフィードバックさせたところ（図８）、高効率で第３高調波を発振することができた。
【００２６】
【発明の効果】
本発明は、ニオブ酸リチウムやタンタル酸リチウムの波長変換や光変調により光損傷に損なわれた機能を回復する効果が奏せられ、また、波長変換により紫外光の発振を可能にする方法を示している。特に、紫外光を容易に利用できる装置を開発すると光加工、光造形などニーズに応えることができ、光通信ほどではないとしても、ある程度の市場を形成することができ、産業の発達に寄与するところ大であると確信する。
また、光技術では、特定波長のコヒーレント光が可能となると、様々な応用が広がる。これは紫外でも、可視でも、赤外でも広い波長領域で言えることで、特に強誘電体結晶の周期分極構造を利用した擬似位相整合による波長変換は、高効率で極めて質の良いコヒーレント光が得られることから、開発が強く期待されている。この方法により、装置の小型化、簡素化が図れ、新たな応用が開ける。
一方、ニオブ酸リチウムやタンタル酸リチウムは今後、広い分野で応用されていくが、光損傷をどのように制御するかが大きな課題となる。従来、特別の添加物で結晶自身の耐光損傷性を高める方法や、素子を加熱して光損傷が現れないような状態で使用する方法が用いられていた。しかし、今回の紫外光を照射して損傷を防ぐ方法は全く新しい方法で、今後に応用が開けると期待できる。
【００２７】
【図面の簡単な説明】
【図１】光損傷の説明図
【図２】光損傷を回復する実施態様図
【図３】光損傷を回避した疑似位相整合による光波長変換法の実施態様図。（その１）
【図４】紫外光照射と加熱法との波長変換効果の差異を示す図
【図５】光損傷を回避した疑似位相整合による光波長変換法の実施態様図。（その２）
【図６】光損傷を回避した疑似位相整合による光波長変換法の実施態様図。（その３）
【図７】光損傷を回避した疑似位相整合による光波長変換法の実施態様図。（その４）
【図８】光損傷を回避した疑似位相整合による光波長変換法の実施態様図。（その４）[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a processing method for an optical element comprising a lithium niobate single crystal or a lithium tantalate single crystal, and in particular, a processing method for recovering the function of an optical element whose function has been degraded by light wavelength conversion (light modulation). The present invention relates to an optical element whose function is recovered by a processing method. Further, in an optical wavelength conversion (optical modulation) method using an optical element in which polarization inversion is formed, an optical wavelength conversion (recovering the function of the optical element by generating oscillation light of a specific wavelength and returning it to the optical element ( The present invention relates to a light modulation method and an optical element set to obtain light of a specific wavelength.
[0002]
[Prior art]
Lithium niobate single crystal and lithium tantalate single crystal have large electro-optic effect and nonlinear optical effect, respectively. Therefore, they are promising for designing various optical functional elements such as optical modulators and wavelength conversion elements. It is attracting attention as an optical functional material. Recently, research and development have been actively conducted on wavelength conversion elements and electro-optic elements in which ferroelectric polarization is inverted periodically or in a specific shape.
[0003]
In particular, in recent years, laser light in the near-infrared wavelength region (fundamental wavelength 1064 nm = 1.064 μm) is converted to green light having a half wavelength (532 nm), or the fundamental wavelength and polarization inversion period are set shorter. By trying to obtain blue light, and by setting the polarization reversal period very short, the fundamental wavelength is converted to a third wavelength (355 nm), resulting in a triple harmonic oscillation, etc. There is an expectation and interest in development as a novel optical wavelength conversion element.
[0004]
[Problems to be solved by the invention]
However, optical elements and optical devices designed on the basis of these single crystals have a problem that “optical damage” must be overcome in order to use them more actively. Photodamage is defined as a phenomenon in which when a crystal is irradiated with strong light such as laser light, a refractive index variation caused by photovoltaic force appears in the crystal. The cause of this phenomenon is that light is not applied to the entire crystal, but locally, causing a charge density bias and a state where an electric field is naturally applied. That is, when an electric field is applied to a single crystal of lithium niobate or lithium tantalate, the refractive index of the crystal changes due to an electro-optic effect.
[0005]
In any case, if such optical damage occurs in the optical element, even if wavelength conversion is attempted, the wavelength conversion efficiency is extremely reduced, the consistency is lost, oscillation does not occur, and the laser beam mode The situation will be worse. Therefore, in order to increase the usability of the optical element, in particular, wavelength conversion technology for obtaining coherent light based on quasi-phase matching in which polarization inversion is formed, especially green light, blue light, In advancing ultraviolet light oscillation technology beyond this range, this optical damage problem cannot be avoided. Several solutions to this solution have already been published and proposed in the academic literature, and are being implemented.
[0006]
That is, RLByer, YK Park, RS Feigelson and WLKway; “Applied Physics Letteers” vol. 39 (1981) p. It is described that this eliminates optical damage.
[0007]
DABryan, R. Gerson and HETomaschke; “Applied Physics Letters” vol. 44 (1984) p. 847, or Y. Furukawa, K. Kitamura, S. Takekawa, A. Miyamoto, M. Terao, and N. Suda ; “Applied Physics Letters” vol. 77 (2000) p.2494 includes adding MgO to single crystals and TRVolk, VIPryalkin and NMRubinina; “Optics Letters” vol.15 (1980) p.996 In addition, it is described that ZnO is added to a single crystal to increase the photoconductivity, thereby preventing optical damage.
In this connection, the present inventors also have a lithium niobate single crystal, a lithium tantalate single crystal, and a method for growing each of these single crystals, in which the composition constituting the crystal is as close as possible to the stoichiometric composition. As a result, it has been proposed that a much smaller amount of MgO and ZnO can be added than before, and a patent application has already been filed.
[0008]
However, problems still remain with these conventional photodamage solutions. That is, the solution for heating the crystal element to 200 ° C. is not only expensive in itself, but is also not easy in terms of device design or control, and in addition, including a light wavelength conversion element. Considering the influence on the devices and apparatuses, sufficient measures are required, and there is a drawback in miniaturizing the apparatus. In addition, the latter means of adding MgO or ZnO can be evaluated for the time being, but it is difficult to grow a homogeneous single crystal and processing is difficult in that light damage is less likely to occur compared to the additive-free one. In addition to the above problems, it is not possible to prevent optical damage basically with this alone, and there is a drawback in that it must be limited to a certain range of use.
[0009]
In addition to the above, the ferroelectric single crystal used in the present invention has a tendency that optical damage is less likely to occur when the wavelength is long at the time of optical wavelength conversion, whereas in the ultraviolet light region shorter than 300 nm, the crystal itself Is extremely altered, loses transparency, and cannot be used as an optical functional material. Therefore, the optical elements designed by these single crystals have a considerably limited wavelength of light that can be handled, particularly 400 nm, which has a short wavelength. In the following wavelength regions, it has been generally considered that considerable severe optical damage occurs and it is impossible to handle, irradiate, or oscillate the wavelengths in this region. On the other hand, it has been demanded to widen the wavelength range that can be handled. For example, there is a high demand for blue light having a short wavelength.
[0010]
The present invention has been made with the above prior art and circumstances in mind. In other words, in the prior art, the means for controlling and controlling optical damage itself has problems in various respects as described above, or it cannot be said that it is sufficient. It is intended to provide a means that can suppress this. In addition, it is possible to control stably without causing optical damage even in a short wavelength region that has been considered difficult in the past, and to achieve and achieve optical wavelength conversion and optical modulation in this region It is.
[0011]
[Means for Solving the Invention]
As a result of intensive studies, the present inventors have fundamentally grasped the optical damage problem and measured the wavelength dependence of the optical damage in order to find a solution. As a result, it was found that in the irradiation light in the region where the wavelength is longer than 400 nm, the light damage becomes more remarkable as the wavelength becomes shorter. According to the experiment, strong light damage was observed with 408 nm light. On the other hand, at shorter wavelengths, it was unexpectedly observed that the photoconductivity of the crystal was remarkably increased from the conventional viewpoint. In other words, the idea that was previously considered impossible in this area was shown to be denied. By the way, the experimental results show that light damage is suppressed when light having a wavelength of 350 nm is irradiated. Based on these findings, when wavelength conversion is performed in a region where the wavelength is longer than 400 nm, that is, in a region where light damage is likely to occur, when the crystal or device is uniformly irradiated with ultraviolet light having a wavelength of about 350 nm, the crystal is heated. It was discovered that light damage can be suppressed without it.
[0012]
Conventionally, as the wavelength becomes shorter, optical damage becomes stronger, so it is considered difficult to convert the wavelength to ultraviolet light by quasi-phase matching by periodic polarization reversal of lithium niobate single crystal or lithium tantalate single crystal. It was. However, as a result of the experiment, it was possible to oscillate the third harmonic (wavelength 352 nm) of the basic light (wavelength 1.064 μm) of the Nd: YAG laser by appropriately adjusting the polarization inversion period of the element. That is, it has been found that a short wavelength can be sufficiently obtained.
[0013]
Then, the specific wavelength light (third harmonic wave) obtained by the means described in (0012) is partly redistributed and reduced to the element on the spot, that is, the oscillated specific wavelength light is reduced. The wavelength region that was thought to be difficult due to the optical damage caused by the optical damage caused by the incident of the fundamental wavelength in the quasi-phase matching. It was found that the light wavelength conversion and light modulation in can be controlled continuously and stably.
The present invention has been made on the basis of these various important findings.
[0014]
In other words, the present invention is based on a completely different principle than conventional solutions by irradiating light of a specific wavelength to an optical element, and thus is novel and effective. The present invention is intended to provide a solution that can reliably eliminate and prevent optical damage. By this solution, an optical element light-resistant damage treatment method including wavelength conversion, and a function-recovered optical element processed thereby are provided. An object of the present invention is to provide a light damage-resistant light wavelength conversion (light modulation) method and a light damage-resistant optical element for carrying out this method.
[0015]
In other words, the present invention can be considered as a wide variety of embodiments of the optical element, that is, an embodiment as a method of using the optical element or an embodiment for use in the method of use. Therefore, each embodiment of the optical element is limited based on the above novel optical damage solving means, which is a requirement, that is, a solving means of the invention.
That is, the solving means of the present invention is as described in (1) to (15) below. When this is roughly divided, it can be divided into four (i) to (iv).
That is, (i) is the solution of (1) and the optical element anti-damage treatment method by the solution up to (4), and (ii) is the solution of (5) and this (Iii), the solution recovery optical element up to (7), and the light-damage-resistant optical wavelength conversion (light modulation) method up to (12), further limiting the solution of (8), and The (iv) is roughly divided into the solution of (13) and the light damage-resistant light wavelength conversion (light modulation) element up to (15), which is further limited.
[0016]
(I) The first solution is as follows: (1) Light generated in an optical element made by irradiating an optical element made of a lithium niobate single crystal or a lithium tantalate single crystal with an ultraviolet light having a wavelength of 300 nm to 400 nm. The present invention is characterized by suppressing and controlling induced refractive index fluctuations (light damage), thereby realizing a light damage-resistant treatment method for an optical element.
Here, the reason why the irradiation wavelength is set to 300 nm or more and 400 or less is that, in addition to the effect of suppressing optical damage during this period, if it is less than 300 nm, the absorption is large and the crystal cannot be transmitted. The suppression effect does not appear, and if it exceeds 400 nm, not only the optical damage suppression effect cannot be expected, but also the optical damage becomes stronger.
[0017]
Hereinafter, the second and subsequent solving means (structure of the invention) will be listed sequentially.
(2) The light damage-resistant treatment method, wherein the optical element made of the lithium niobate single crystal or the lithium tantalate single crystal is an element containing MgO or ZnO.
As described above, MgO and ZnO are well-known additive components in the optical element made of the single crystal, and the present invention is also intended for those to which this component is added. It is a point.
(3) The light damage-resistant treatment method, wherein the optical element made of the lithium niobate single crystal or the lithium tantalate single crystal is an element subjected to light wavelength conversion and light modulation.
In the above, since the optical technology according to the present invention is used in various technical fields, the optical damage processing method is intended only for specific products in specific fields such as optical wavelength conversion and optical conversion process in communication technology. It is not what you are trying to do. It goes without saying that the light wavelength conversion method and the light modulation method are included in the above.
(4) The optical element made of the lithium niobate single crystal or the lithium tantalate single crystal is a light wavelength conversion element having a periodic polarization inversion structure and performing light wavelength conversion by quasi phase matching. Light-damage treatment method.
This indicates that a specific embodiment of this light damage-resistant treatment method is performed using a wavelength conversion element based on pseudo phase matching.
[0018]
(Ii). (5) An optical element composed of a lithium niobate single crystal or a lithium tantalate single crystal, and irradiation with ultraviolet light having a wavelength of 300 nm to 400 nm causes photoinduced refractive index fluctuations (photodamage). A function-recovering optical element comprising a lithium niobate single crystal or a lithium tantalate single crystal, wherein the lost optical element function is restored.
(6) The function recovery optical element according to (5), wherein the optical element made of the lithium niobate single crystal or the lithium tantalate single crystal is an element containing MgO or ZnO.
(7) The optical element made of the lithium niobate single crystal or the lithium tantalate single crystal is an element in which periodic polarization inversion is formed and performs optical wavelength conversion (light modulation) by quasi-phase matching. The function recovery optical element according to (5) to (6).
[0019]
(Iii). (8) Optical wavelength conversion (optical modulation) based on quasi-phase matching using an optical wavelength conversion (optical modulation) element made of lithium niobate single crystal or lithium tantalate single crystal and having a periodically poled structure. ), A wavelength conversion (light modulation) condition is set so that an oscillation wave in the ultraviolet light region of 400 nm or less is obtained, and a part of the oscillation light of 400 nm or less obtained thereby is returned to the element, thereby A light damage-resistant light wavelength conversion (light modulation) method characterized by suppressing and controlling light damage.
(9) The light damage-resistant light wavelength conversion (light modulation) method according to (8), wherein the light wavelength conversion (light modulation) element is an element containing MgO or ZnO.
(10) The light-damaging light wavelength conversion (8) to (9) above, wherein the means for returning the ultraviolet light of 400 nm or less to the device is a reflective mirror coating or a dielectric mirror formed on the device. Light modulation) method.
(11) The wavelength conversion condition set to obtain the ultraviolet light of 400 nm or less is determined by selecting a periodic polarization inversion structure and a fundamental wavelength of an element to be used (8 ) To (10) A light damage resistant light wavelength conversion (light modulation) method.
(12) The optical wavelength conversion (optical modulation) is based on a 1064 nm laser beam as the fundamental wave, and the oscillation wave is 354 nm ultraviolet light, which is one third of the fundamental wave. The element (light modulation) is an element in which polarization inversion is formed with a period of 2 to 3 μm, The light damage resistant light wavelength conversion (light modulation) method according to (11).
[0020]
(Iv). (13) In an optical wavelength conversion (optical modulation) element that performs optical wavelength conversion (optical modulation) by quasi phase matching, which is formed of a lithium niobate single crystal or a lithium tantalate single crystal and has a periodically poled structure. A light damage-resistant light wavelength conversion (light modulation) element characterized in that a periodic domain-inverted structure is set and formed so as to oscillate ultraviolet light of 400 nm or less by quasi phase matching with respect to irradiation of a fundamental wavelength.
(14) The light damage-resistant light wavelength conversion (light modulation) device according to (13), wherein the light damage-resistant light wavelength conversion (light modulation) device contains MgO or ZnO.
(15) The light damage-resistant light wavelength conversion (light modulation) device according to any one of (13) to (14), wherein polarization inversion is formed with a period of 2 to 3 μm.
[0021]
[Example 1]
Hereinafter, the present invention will be described based on examples.
Laser light having a wavelength of 532 nm and a wavelength of 408 nm was irradiated in the Y-axis direction of lithium niobate and lithium tantalate crystals, and the shape of the transmitted beam was observed with a screen or a beam profiler. As a result, the shape of the beam became a shape extending significantly from the circle (Gaussian distribution) in the Z direction due to optical damage. [(1) to (2) in FIG. 1]. In this way, when the refractive index fluctuates locally and the shape of the beam changes (photodamage), when the ultraviolet light with a wavelength of 350 nm is extracted from the light emitted from the mercury lamp with a filter and irradiated to the crystal, the crystal is deformed. The shape of the beam immediately returned to the original undeformed (circular) state ((1) in FIG. 2).
In addition, even when 350 nm wavelength light emitted from a krypton laser is irradiated in a form in which the optical path overlaps with the above laser light in the crystal, the shape of the deformed beam returns to the shape before damage [(2 in FIG. 2]. ]]. Further, when laser light having a wavelength of 532 nm and a wavelength of 408 nm was transmitted through the lithium niobate crystal and was simultaneously irradiated with light having a wavelength of 350 nm, no optical damage occurred.
[0022]
[Example 2]
A Z-plate of lithium niobate and lithium tantalate crystals was used to create a structure in which the polarization was periodically reversed at a period of about 30 microns. When the fundamental wave (wavelength: 1.064 microns) of the Nd: YAG laser is transmitted in the direction orthogonal to the periodic structure, light having a wavelength of 1.5 microns is generated by optical parametric oscillation by quasi phase matching. However, this oscillation efficiency is extremely low at room temperature due to light damage, but when the crystal is heated to 100 ° C. to 200 ° C., the oscillation efficiency increases and becomes saturated. When this wavelength conversion element was irradiated with light having a wavelength of 350 nm extracted from ultraviolet light emitted from a mercury lamp (FIG. 3), it was not necessary to heat, and high wavelength conversion efficiency was obtained from room temperature (FIG. 4). . The same effect was obtained even when 350 nm wavelength light emitted from a krypton laser was irradiated in a form in which the optical path overlapped in the crystal with the Nd: YAG laser light.
[0023]
[Example 3]
By forming a periodic electrode on the Z-plane surface of lithium niobate and lithium tantalate crystals and applying an electric field, a periodically poled structure can be formed in the crystal. (Reference: M. Yamada, N. Nada, M. Saitoh and K. Watanabe; Appl. Phys. Lett. 62 (1993) p.435)
When laser light (fundamental wave) is incident on such a periodically poled structure perpendicularly to the Z axis, the wavelength of the incident light can be converted (referred to as a quasi phase matching method). The wavelength to be converted is determined by the refractive index dispersion (wavelength dependence of the refractive index) of the crystal, the wavelength of the fundamental wave, and the period interval of polarization inversion.
For example, when the basic light is converted into light having a wavelength of 1/2 (second harmonic) most efficiently, the relationship between them can be expressed as the following equation. (Reference: Shintaro Miyazawa “Optical Crystals” Culture Hall (1995) p.174)
Formula: Inversion period = (fundamental wavelength) / (refractive index of second harmonic−refractive index of fundamental wave) / 2 A periodic polarization inversion structure is formed in lithium niobate, and a fundamental wave of Nd: YAG laser (wavelength 1) .064 microns) to the second harmonic (wavelength 532 nm), the polarization inversion period is 6 to 7 microns (see FIG. 5). However, in lithium niobate, even if optical damage does not occur with respect to the fundamental wave of the Nd: YAG laser, optical damage is caused by the oscillated second harmonic. As a result, the oscillation efficiency decreases or the oscillation stops. However, as shown in FIG. 5, by superimposing the ultraviolet laser light on the optical path in the crystal, the optical damage can be suppressed and the second harmonic can be oscillated.
[0024]
[Example 4]
From the relationship between the wavelength of the fundamental wave in the wavelength conversion using the above-described periodic polarization reversal structure, the period interval of polarization reversal, and the refractive index dispersion of lithium niobate or lithium tantalate, the wavelength is 320 to 360 nm when the fundamental wave is 650 to 720 nm. The second harmonic is obtained. In this case, the period of the polarization structure is about 2.5 to 3 microns. However, in the normal oscillation method, optical damage due to the fundamental wave occurs in the incident portion, and the oscillation efficiency is extremely lowered or oscillation does not occur. However, when a portion of the oscillated second harmonic is branched by a dielectric mirror and incident again on the wavelength conversion element so that the fundamental wave and the optical path overlap (see FIG. 6), optical damage is suppressed. The second harmonic oscillation was possible. Even if a dielectric mirror is not used, the incident end face of the lithium niobate crystal, which is a wavelength conversion element, is 100% reflective mirror-coated with respect to the second harmonic wave, and the exit end face is 30% reflective coated. The same effect could be obtained by processing (see FIG. 7).
[0025]
[Example 5]
Furthermore, when a periodically poled structure of lithium niobate and lithium tantalate crystals is used, light having a wavelength one third of the fundamental wavelength (third harmonic) can be oscillated. When the wavelength is λ, the refractive index is n, the fundamental wave index is (w), the second harmonic is (2w), and the third harmonic is (3w), the polarization inversion period Λ is I can write. Λ = 1 / {n (3w) / λ (3w) −n (w) / λ (w) −n (2w) / λ (2w)}
Here, assuming that the Nd: YAG laser is a fundamental wave (wavelength 1.064 microns), the wavelength of light generated as the third harmonic is about 354 nm. At this time, the polarization inversion period is about 2 to 3 microns. Here, optical damage is not caused by the fundamental wave or the third harmonic that is oscillated, but various wavelengths are oscillated in the crystal, thereby causing optical damage. In order to oscillate efficiently, a part of the oscillated third harmonic is fed back into the crystal by reflection coating on the end face of the dielectric mirror or wavelength conversion element (FIG. 8). I could oscillate the wave.
[0026]
【The invention's effect】
The present invention is effective in restoring functions damaged by light damage due to wavelength conversion and light modulation of lithium niobate and lithium tantalate, and also shows a method that enables oscillation of ultraviolet light by wavelength conversion. ing. In particular, the development of equipment that can easily use ultraviolet light can meet the needs of optical processing, optical modeling, etc., and even if not as much as optical communications, it can form a certain market and contribute to industrial development. I'm sure it's big.
Moreover, in the optical technology, when coherent light of a specific wavelength becomes possible, various applications will spread. This can be said in a wide wavelength range in the ultraviolet, visible, and infrared. Especially, wavelength conversion by quasi-phase matching using the periodic polarization structure of a ferroelectric crystal provides highly efficient and extremely high quality coherent light. Therefore, development is strongly expected. By this method, the apparatus can be reduced in size and simplified, and a new application can be opened.
On the other hand, lithium niobate and lithium tantalate will be applied in a wide range of fields in the future, but how to control photodamage becomes a major issue. Conventionally, a method of increasing the light damage resistance of the crystal itself with a special additive or a method of heating the device so that no light damage appears is used. However, the method of preventing damage by irradiating ultraviolet light this time is a completely new method and can be expected to be applied in the future.
[0027]
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is an explanatory diagram of optical damage. FIG. 2 is an embodiment diagram for recovering optical damage. FIG. 3 is an embodiment diagram of an optical wavelength conversion method by quasi phase matching that avoids optical damage. (Part 1)
FIG. 4 is a diagram showing a difference in wavelength conversion effect between ultraviolet light irradiation and a heating method. FIG. 5 is a diagram illustrating an embodiment of an optical wavelength conversion method based on pseudo phase matching that avoids optical damage. (Part 2)
FIG. 6 is a diagram showing an embodiment of an optical wavelength conversion method using pseudo phase matching that avoids optical damage. (Part 3)
FIG. 7 is a diagram showing an embodiment of an optical wavelength conversion method using pseudo phase matching that avoids optical damage. (Part 4)
FIG. 8 is a diagram showing an embodiment of an optical wavelength conversion method using pseudo phase matching that avoids optical damage. (Part 4)

Claims

A method for suppressing optical damage of an optical element, wherein the optical element includes a lithium niobate single crystal or a lithium tantalate single crystal having a stoichiometric composition.
Irradiating the optical element with ultraviolet light having a wavelength of 300 nm or more and 400 nm or less,
The step of irradiating the ultraviolet light includes irradiating the optical element directly with the ultraviolet light before the fundamental wave to be wavelength-converted is incident on the optical element or simultaneously with the incident of the fundamental wave on the optical element. Or superimposing the ultraviolet light on the optical path of the fundamental wave, and causing the fundamental wave and the ultraviolet light to enter the optical element.

The lithium niobate single crystal or lithium tantalate single crystal, MgO, or method who according to claim 1, characterized in including that the ZnO.

Irradiating the ultraviolet light, method towards any one of claims 1 to 2, characterized in that ultraviolet light having a wavelength of 350nm to the optical element.

The lithium niobate single crystal or lithium tantalate single crystal, method person according to any one of claims 1 to 3, wherein that you have a periodically poled structure.

An optical device comprising a lithium niobate single crystal or a lithium tantalate single crystal having a stoichiometric composition, and manufactured by a method for suppressing photodamage, the method comprising:
Including irradiating the optical element with ultraviolet light having a wavelength of 300 nm or more and 400 nm or less,
The step of irradiating the ultraviolet light includes irradiating the optical element directly with the ultraviolet light before entering the fundamental wave to be wavelength-converted into the optical element or simultaneously with entering the fundamental wave into the optical element. Or an optical element in which the ultraviolet light is superimposed on an optical path of the fundamental wave, and the fundamental wave and the ultraviolet light are incident on the optical element.

The optical element according to claim 5, wherein the lithium niobate single crystal or the lithium tantalate single crystal is an element containing MgO or ZnO.

The lithium niobate single crystal or lithium tantalate single crystal, the optical element described in any one of claims 5 to 6, characterized in Rukoto that having a periodic polarization inversion structure.

A method for suppressing optical damage of an optical element, wherein the optical element includes a lithium niobate single crystal or a lithium tantalate single crystal having a stoichiometric composition, and the lithium niobate single crystal or tantalum. The lithium acid single crystal has a periodically poled structure,
A step of injecting a fundamental wave into the optical element, wherein the fundamental wave is subjected to quasi-phase matching with a polarization inversion period of the periodic domain inversion structure to emit ultraviolet light of 300 nm to 400 nm inclusive.
The process of oscillating;
Re-entering the optical element with a part of the ultraviolet light; and
Including the method.

The lithium niobate single crystal or lithium tantalate single crystal, method who claim 8, characterized in including that the MgO or ZnO.

Step of re-entering, either using a dielectric mirror, or methods towards any one of claims 8 to 9, characterized by applying a reflective mirror coating on the optical element.

Poling period of the periodically poled structure, method towards any one of claims 8-9, characterized in that it is determined depending on the wavelength of the fundamental wave.

Wherein when the fundamental wave is 1064 nm, the polarization inversion periods, methods who claim 11, wherein it is 2 to 3 [mu] m.

An optical device comprising a lithium niobate single crystal or a lithium tantalate single crystal having a stoichiometric composition and a periodically poled structure, and manufactured by a method for suppressing photodamage, Is
A step of making a fundamental wave incident on the optical element, wherein the fundamental wave oscillates ultraviolet light of 300 nm to 400 nm by quasi-phase matching with a polarization reversal period of the periodic polarization reversal structure ;
Re-entering the optical element with a part of the ultraviolet light; and
Including an optical element.

The lithium niobate single crystal or lithium tantalate single crystal, the optical element according to claim 13, wherein including that the MgO or ZnO.

The poling period, the light element of any one of claims 13 to 14, characterized in that it is 2 to 3 [mu] m.