JP3697975B2 - Dielectric ceramic composition, ceramic multilayer substrate, ceramic electronic component, and multilayer ceramic electronic component - Google Patents

Dielectric ceramic composition, ceramic multilayer substrate, ceramic electronic component, and multilayer ceramic electronic component Download PDF

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Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、例えばマイクロ波やミリ波などの高周波領域で用いるのに適した誘電体磁器組成物、特に金属からなる電極と積層・共焼結して小型化するのに適した誘電体磁器組成物、並びに該誘電体磁器組成物を用いたセラミック多層基板、セラミック電子部品及び積層セラミック電子部品に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、高周波用誘電体磁器が、例えば誘電体共振器やＭＩＣ用誘電体基板などに広く用いられている。高周波用の誘電体磁器では、小型化を図るために、誘電率が大きいこと、Ｑ値が大きいこと、並びに誘電率の温度依存性が小さいことが求められている。
【０００３】
特開平６−３３３４２６号公報には、高い比誘電率（εr ）と高いＱ値を有する誘電体磁器組成物として、ＢａＯ−ｘ｛（１−ｙ）ＴｉＯ2 ・ｙＺｒＯ2 ）で表される主成分に対し、ＭｎＯ2 及びＴａ2Ｏ5 を０．５重量％以下及び１．２重量％以下の割合でそれぞれ添加してなる組成物が開示されている。この誘電体磁器組成物は、１３００℃以上の高温焼成により得られ、比誘電率εr が３８以上、Ｑ値が７ＧＨｚで８０００以上の特性が得られている。
【０００４】
一般に、誘電体共振器などの高周波用途では、電極としてＡｇやＣｕなどの低抵抗でありかつ安価な金属を用いることが必要である。従って、金属とセラミックスとを共焼結するには、セラミックスをこれらの金属の融点よりも低い温度で焼成する必要がある。
【０００５】
しかしながら、上記のような金属の融点は９６０〜１０６３℃と、上記誘電体磁器組成物の焼成温度１３００℃に比べて著しく低い。従って、上記誘電体磁器組成物は、高周波用に適しているものの、これらの金属を内部電極材料として使用することができないという問題があった。
【０００６】
他方、特開平８−４５３４４号公報には、ｘＢａＯ・ｙＴｉＯ2 （ｘは０．１８〜０．２０、ｙは０．８０〜０．８２で、ｘ＋ｙ＝１）で表される主成分に対し、副成分としてＧｅＯ2 及びＣｕＯの少なくとも１種をそれぞれ、０．１〜５重量％及び０．５〜５重量％の割合で添加してなる誘電体磁器組成物が開示されている。ここでは、ＣｕＯ及びＧｅＯ2 の添加により、１０００℃の低温で焼結できることが示されている。
【０００７】
しかしながら、比較的高価でありかつ耐水性に劣るＧｅＯ2 を用いなければならなかった。また、電気伝導率が最も低く、比較的安価であり、大気中で焼成可能な電極材料として最適なＡｇの融点は９６２℃であるため、この先行技術に記載の誘電体磁器組成物はＡｇからなる電極と共焼結することができなかった。
【０００８】
他方、特開平５−３２５６４１号公報には、Ｂａ−ＴｉＯ2 −ＺｒＯ2 系誘電体磁器組成物において、Ｂ2Ｏ3 を添加すれば、９００℃の低温で焼成できることが開示されている。しかしながら、Ｂ2Ｏ3 は吸水しやすいという問題があった。また、ガラス成分の１つとしてＢ2Ｏ3 を含むガラスを用いたとしても、Ｂ2Ｏ3 が過剰なガラスでは、Ｂ2Ｏ3 の溶出が大きく、やはり化学的安定性に問題があった。また、ガラスを用いると、コストが高くつくという問題もあった。加えて、焼結性がやや低いため、原料粉末を平均粒径０．６μｍ以下に微粉砕しなければならず、この点においてもコストが高くつかざるを得なかった。
【０００９】
特開平１０−１６７８１７号公報には、ＢａＯ・ｘ（Ｔｉ1-a Ｚｒa ）Ｏ2 で示される主成分（但し、３．５≦ｘ≦４．５かつ０≦ａ≦０．２０）１００重量部に対し、亜鉛含有化合物ＺｎＯ換算で４〜３０重量部、硼素含有化合物をＢ2Ｏ3 換算で１〜２０重量部、アルカリ金属含有化合物をアルカリ金属炭酸塩換算で１〜１０重量部、銅含有化合物をＣｕＯ換算で０．０１〜７重量部含有する誘電体磁器組成物が開示されている。ここでは、これらの副成分の添加により、９００℃で焼成することができるとされている。
【００１０】
しかしながら、やはり、硼素含有化合物が用いられており、Ｂ2Ｏ3 の化学的安定性が十分でないため、特に、高温高湿度環境下において、絶縁抵抗の劣化等が生じるという問題があった。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、上述した先行技術の欠点を解消し、１０００℃以下の低温焼成により得ることができ、ＡｇやＣｕなどの低抵抗の電極と共焼結することができ、しかも誘電率及びＱ値が高く、誘電特性の温度変化率が小さく、優れた高周波特性を発揮し、かつ高温高湿度下などの環境における信頼性に優れた誘電体磁器組成物を提供することにある。
【００１２】
本発明の他の目的は、上記誘電体磁器組成物を用いて構成されており、優れた高周波特性を発揮し、かつ高温高湿度下等の環境における信頼性に優れたセラミック多層基板、セラミック電子部品及び積層セラミック電子部品を提供することにある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明の広い局面によれば、組成式がＢａＯ−ｘ｛（１−ｙ）ＴｉＯ2 ・ｙＺｒＯ2 ｝であり（３．５≦Ｘ≦４．５かつ０≦ｙ≦０．２）で示される主成分１００重量部に対し、副添加物として、亜鉛含有化合物がＺｎＯ換算で５〜３０重量部、珪素含有化合物がＳｉＯ2 換算で０．５〜６重量部、アルカリ金属含有化合物が酸化物換算（Ｒ2Ｏ）で０．１〜３重量部（但し、Ｒはアルカリ金属）、銅含有化合物がＣｕＯ換算で０．１〜７重量部、バナジウム含有化合物がＶ2Ｏ5 換算で０．１〜６重量部の割合で添加されており、Ｂ 2 Ｏ 3 を含まないことを特徴とする、誘電体磁器組成物が提供される。
【００１４】
上記誘電体磁器組成物では、上記特定の主成分１００重量部に対し、副成分として上記各化合物が上記特定の割合でそれぞれ添加されているので、９００℃以下で焼成することができる。また、誘電率が約３０以上と高く、Ｑ値についても、８ＧＨｚで約２０００以上と高い。
【００１５】
さらに、Ｂ2Ｏ3 を含まないので、高温高湿度下等における耐環境特性も高められる。
また、上記のように低温で焼成できるので、ＡｇやＣｕなどの低抵抗でありかつ安価な金属と共焼結することができ、従って例えば積層セラミック電子部品とすることにより小型化も図り得る。
【００１６】
本発明に係る誘電体磁器組成物において、上記組成を限定したのは、以下の理由による。上記組成式においてｘ＜３．５未満、あるいは４．５を超える場合には、共振周波数の温度係数τｆがプラス側に大きくなりすぎ、誘電率の温度依存性が大きくなる。
【００１７】
また、ＺｒＯ2 の一部をＴｉＯ2 で置換することにより、共振周波数の温度係数はマイナス側に変化するが、その割合ｙが０．２を超えると、誘電率εやＱ値が低下する。
【００１８】
さらに、好ましくは、ｘは、４．３０≦ｘ≦４．４５かつ０＜ｙ≦０．１とされ、その場合には、Ｂａ2Ｔｉ9Ｏ20の単相となり、より高いＱ値が得られるため望ましい。
【００１９】
また、亜鉛含有化合物の添加により、Ｑ値及び低温焼結性が高められる。もっとも、亜鉛含有化合物の添加割合が５重量部を下回ると、上記効果が得られず、３０重量部を上回ると、誘電率εが低下する。好ましくは、亜鉛含有化合物は、６〜１３重量部の範囲で添加される。
【００２０】
珪素含有化合物の添加割合が０．５重量部未満では、耐湿性が劣化し、６重量部を超えると焼結性が悪くなり、１０００℃以下では焼結しなくなる。好ましくは、珪素含有化合物は、１〜４重量部の範囲で添加される。
【００２１】
アルカリ金属含有化合物は低温焼結性を高めるために添加されているが、その配合割合が３０重量部を超えると耐湿性が低下し、逆に０．１重量部を下回ると低温焼結化効果が発現しなくなる。好ましくは、アルカリ金属含有化合物は、０．５〜２重量部の範囲で添加される。
【００２２】
バナジウム含有化合物を添加することにより低温焼結性が高められるが、この配合割合が６重量部を超えると耐湿性が低下し、逆に０．１重量部を下回ると低温焼結化効果が発現しない。好ましくは、バナジウム含有化合物は、０．５〜２重量部の範囲で添加される。
【００２３】
さらに、銅含有化合物の添加により低温焼結性が高められると共に誘電率εも高められる。もっとも、銅含有化合物の割合が０．１重量部未満では、上記効果が得られず、７重量部を超えると、Ｑ値が低下する。好ましくは、銅含有化合物は、２〜６重量部の割合で添加される。
【００２４】
本発明に係る誘電体磁器組成物では、好ましくは、副添加物として、さらに、マンガン含有化合物がＭｎＯ2 換算で０．５重量部以下、より好ましくは、０．３重量部以下の割合で、かつタンタル含有化合物がＴａ2Ｏ5 換算で１．２重量部以下、より好ましくは、１．０重量部以下の割合でさらに添加される。マンガン含有化合物及びタンタル含有化合物の添加により、Ｑ値がさらに高められ好ましい。しかしながら、マンガン含有化合物の添加割合が０．５重量部を超える場合あるいはタンタル含有化合物の添加割合が１．２重量部を超える場合には、逆にＱ値が低下する。
【００２５】
また、本発明に係る誘電体磁器組成物では、上述した亜鉛含有化合物、珪素含有化合物、アルカリ金属含有化合物、銅含有化合物及びビスマス含有化合物の少なくとも１種が、ガラス化されて添加され、それによって、主成分との反応性がさらに高められるので、より一層低温で焼成可能となる。
【００２６】
なお、上記亜鉛含有化合物、珪素含有化合物、アルカリ金属含有化合物、銅含有化合物、バナジウム含有化合物並びに好ましく用いられるマンガン含有化合物及びタンタル含有化合物としては、これらの金属を含む適宜の化合物を用いることができ、特に限定されるものではないが、以下のようなものを例示することができる。
【００２７】
亜鉛含有化合物としては、ＺｎＯ、ＺｎＣｌ2 、ＺｎＳ、Ｚｎ、Ｚｎ2ＳｉＯ4 、Ｂａ3Ｔｉ12Ｚｎ7Ｏ34などを挙げることができる。
また、珪素含有化合物としては、ＳｉＯ2 、Ｎａ4ＳｉＯ4 、Ｓｉなどを挙げることができる。
【００２８】
アルカリ金属含有化合物としては、Ｌｉ2Ｏ3 、Ｌｉ2ＳＯ・４Ｈ2Ｏ、Ｌｉ3ＰＯ4 、ＬｉＮＯ3 、Ｌｉ2Ｃ2Ｏ4 、Ｌｉ2ＣＯ3 などを挙げることができる。なお、アルカリ金属含有化合物におけるアルカリ金属としては、特に限定されるわけではないが、Ｌｉ、ＮａまたはＫなどを挙げることができ、中でもＬｉが好ましく用いられる。
【００２９】
銅含有化合物としては、ＣｕＯ、Ｃｕ、ＣｕＳＯ4 、Ｃｕ2Ｏ、ＣｕＣｌなどを挙げることができる。
バナジウム含有化合物としては、Ｖ2Ｏ5 、ＶＯＣｌ3 、ＶＯＣｌ2 などを挙げることができる。
【００３０】
マンガン含有化合物としては、ＭｎＯ2 、ＭｎＣＯ3 、ＭｎＣｌ2・４Ｈ2Ｏなどを挙げることができる。
タンタル含有化合物としては、Ｔａ2Ｏ5 、ＴａＣｌ5 、Ｔａなどを挙げることができる。
【００３１】
本発明に係る誘電体磁器組成物は、上記主成分及び副添加物からなるが、実際の誘電体磁器を得るにあたっては、これらの成分を構成するための原料粉末を上記組成物比となるように秤量し、粉砕混合し、仮焼した後、再度粉砕し、仮焼粉末を得る。しかる後、この仮焼粉末を、所定の形状に成形し、焼成すればよい。
【００３２】
上記のように、本発明に係る誘電体磁器組成物では、上記特定の組成を有するので、大気中または酸素雰囲気下において、低温、すなわち９００℃以下の温度で焼成することにより得られる。
なお、上記原料粉末としては、焼成により酸化物を生成する、水酸化物、炭酸塩、硝酸塩などの金属塩を用いてもよい。
【００３３】
本発明の他の広い局面によれば、本発明に係る上記誘電体磁器組成物からなる誘電体セラミック層を含むセラミック基板と、該セラミック基板の上記誘電体誘電体セラミック層内に形成された複数の内部電極とを備えるセラミック多層基板が提供される。このセラミック多層基板では、本発明に係る誘電体磁器組成物からなる誘電体セラミック層が形成されており、該誘電体セラミック層内に複数の内部電極が形成されているので、１０００℃以下の低温で焼成でき、しかも誘電率が高く、Ｑ値が高く、誘電特性の温度変化率が小さい。
【００３４】
本発明に係るセラミック多層基板の特定の局面では、上記誘電体セラミック層の少なくとも片面に、該誘電体セラミック層よりも低誘電率の第２のセラミック層が積層される。
【００３５】
本発明の他の特定の局面では、上記複数の内部電極が、上記誘電体セラミック層の一部を介して積層されて積層コンデンサが構成されている。
本発明のより特定の局面では、上記複数の内部電極が、積層コンデンサを構成している複数のコンデンサ用内部電極と、互いに接続されて積層インダクタを構成している複数のコイル導体を含む。
【００３６】
また、本発明の別の局面では、上記セラミック多層基板と、セラミック多層基板上に実装されており、複数の内部電極と共に回路を構成している少なくとも１つの電子部品素子とを備えるセラミック電子部品が提供される。
【００３７】
好ましくは、上記電子部品素子を囲繞するように、セラミック多層基板にキャップが固定される。より好ましくは、キャップとして導電性キャップが用いられる。
【００３８】
また、本発明に係るセラミック電子部品のより特定の局面では、前記セラミック多層基板の下面にのみ形成された複数の外部電極と、前記外部電極に電気的に接続されており、かつ前記内部電極または電子部品素子に電気的に接続された複数のスルーホール導体がさらに備えられる。
【００３９】
さらに、本発明の他の広い局面によれば、本発明に係る誘電体磁器組成物からなるセラミック焼結体と、該セラミック焼結体内に配置された複数の内部電極と、セラミック焼結体の外表面に形成されておりかついずれかの内部電極に電気的に接続された複数の外部電極とを備える積層セラミック電子部品が提供される。
【００４０】
本発明に係る積層セラミック電子部品の特定の局面では、前記複数の内部電極がセラミック層を介して重なり合うように配置されており、それによって積層コンデンサユニットが構成されている。
【００４１】
また、本発明に係る積層セラミック電子部品のさらに他の特定の局面では、前記複数の内部電極が、前記積層コンデンサユニットを構成している内部電極に加えて、互いに接続されて積層インダクタユニットを構成している複数のコイル導体を有する。
【００４２】
【実施例】
以下、まず、本発明に係る誘電体磁器組成物についての具体的な実施例を説明し、さらに、本発明に係るセラミック多層基板、セラミック電子部品及び積層セラミック電子部品の構造的な実施例を説明することにより、本発明を明らかにする。
【００４３】
原料として、ＢａＣＯ3 、ＴｉＯ2 、ＺｒＯ2 を準備し、下記の表１〜３に示す割合で調合し、調合原料を得た。この調合原料をボールミルを用いて１６時間湿式混合し、次に脱水、乾燥し、１２００℃で２時間仮焼し、主成分仮焼原料を得た。
【００４４】
他方、副添加物原料として、ＺｎＯ、Ｌｉ2ＣＯ3 、ＳｉＯ2 、Ｖ2Ｏ5 、ＣｕＯ、Ｔａ2Ｏ5 及びＭｎＣＯ3 を準備し、上記主成分仮焼原料とこれらを下記の表１〜３に示す組成比に従って調合し、混合原料を得た。この混合原料に、バインダを加え、ボールミルを用いて１６時間、湿式混合することによりセラミックスラリーを得た。
【００４５】
上記セラミックスラリーを乾燥して得た調整粉末を２００ＭＰａの圧力で、焼成後の寸法が直径１０ｍｍ×厚さ５ｍｍとである円板となるようにプレス成形した。このようにして得られた円板状成形体を９００℃で２時間焼成し、円板状の焼結体を得た。
【００４６】
上記のようにして得た円板状セラミック焼結体を用い、両端短絡型誘電体共振法により共振周波数（約８ＧＨｚ）における比誘電率εr 、Ｑ値及び上記共振周波数の温度係数τｆを測定した。結果を下記の表１〜３に示す。
【００４７】
また、別途、上記セラミックスラリーを用い、ドクターブレード法により厚み５０μｍのシート状に成形し、セラミックグリーンシートを得た。このセラミックグリーンシート上に、Ａｇにより電極パターンを印刷し、積層コンデンサ用積層体を得た。この積層体を９００℃で３０分間焼成し、直方体状のセラミック焼結体を得た。
【００４８】
また、上記のようにして得た直方体状の積層コンデンサに５０Ｖの電圧を印加しつつ、１２０℃、相対湿度９５％及び２ａｔｍの条件で２００時間放置し、しかる後上記放置前後の絶縁抵抗の変化を測定し、耐湿性を判断した。絶縁抵抗が放置後に１０10Ω・ｃｍ以下に低下したものを耐湿性不良とした。耐湿性不良の場合、下記の表１〜３の備考欄に耐湿性不可と表した。
【００４９】
なお、下記の表１〜３において、試料番号に＊を付けたものは、本発明の範囲外であることを示す。
表１〜３から明らかなように、本発明に係る誘電体磁器組成物は、１０００℃以下の低温焼成により得られ、Ｑ値が約８ＧＨｚで１２００以上と高く、比誘電率も約２５以上と高いことがわかる。
なお、表１〜３において、副成分の添加割合は、主成分１００重量部に対する割合（重量部）であり、ｙについてはｙ×１００の値が示される。
【００５０】
【表１】

Figure 0003697975
【００５１】
【表２】
Figure 0003697975
【００５２】
【表３】
Figure 0003697975
【００５３】
なお、試料番号４５では、副添加物としてＬｉ2Ｏ−ＣｕＯ−ＺｎＯ−ＳｉＯ2−Ｖ2Ｏ5 をガラス化して添加した。
上記のように、本発明に係る誘電体磁器組成物を用いれば、低温で焼成できるので、ＡｇやＣｕなどの低抵抗で安価な金属を用いて共焼結でき、積層により小型の高周波用共振器などを構成することができる。
【００５４】
次に、本発明に係る誘電体磁器組成物を用いたセラミック多層基板、セラミック電子部品及び積層セラミック電子部品の構造的な実施例を説明する。
図１は、本発明の一実施例としてのセラミック多層基板を含むセラミック電子部品としてのセラミック多層モジュールを示す断面図であり、図２はその分解斜視図である。
【００５５】
セラミック多層モジュール１は、セラミック多層基板２を用いて構成されている。
セラミック多層基板２は、絶縁性セラミック層３ａ，３ｂ間に本発明に係る誘電体磁器組成物からなる相対的に誘電率の高い誘電体セラミック層４が挟まれている。
【００５６】
なお、絶縁性セラミック層３ａ，３ｂを構成するセラミック材料については、誘電体セラミック層４よりも誘電率が低い限り特に限定されず、例えばアルミナ、クォーツなどにより構成することができる。
【００５７】
誘電体セラミック層４内には、複数の内部電極５が誘電体セラミック層４の一を介して隣り合うように配置されており、それによって積層コンデンサユニットＣ１，Ｃ２が構成されている。
【００５８】
また、絶縁性セラミック層３ａ，３ｂ及び誘電体セラミック層４には、複数のビアホール電極６，６ａや内部配線が形成されている。
他方、セラミック多層基板２の上面には、電子部品素子９〜１１が実装されている。電子部品素子９〜１１としては、半導体デバイス、チップ型積層コンデンサなどの適宜の電子部品素子を用いることができる。上記ビアホール電極６及び内部配線により、これらの電子部品素子９〜１１と、コンデンサユニットＣ１，Ｃ２とが電気的に接続されて本実施例に係るセラミック多層モジュール１の回路を構成している。
【００５９】
また、上記セラミック多層基板２の上面には、導電性キャップ８が固定されている。導電性キャップ８は、セラミック多層基板２を上面から下面に向かって貫いているビアホール電極６に電気的に接続されている。また、セラミック多層基板２の下面に外部電極７，７が形成されており、外部電極７，７が上記ビアホール電極６，６ａに電気的に接続されている。また、他の外部電極については図示を省略しているが、上記外部電極７と同様に、セラミック多層基板２の下面にのみ形成されている。また、他の外部電極は、上述した内部配線を介して、電子部品素子９〜１１やコンデンサユニットＣ１，Ｃ２と電気的に接続されている。
【００６０】
このように、セラミック多層基板２の下面にのみ外部と接続するための外部電極７を形成することにより、セラミック積層モジュールを、下面側を利用してプリント回路基板などに容易に表面実装することができる。
【００６１】
また、本実施例では、キャップ８が導電性材料からなり、外部電極７にビアホール電極６ａを介して電気的に接続されているので、電子部品素子９〜１１を導電性キャップ８により電磁シールドすることができる。もっとも、キャップ８は、必ずしも導電性材料で構成されている必要はない。
【００６２】
本実施例のセラミック多層モジュール１では、上記のようにセラミック多層基板２において、本発明に係る誘電体磁器組成物を用いて積層コンデンサユニットＣ１，Ｃ２が構成されているので、内部電極５や外部配線構成用電極及びビアホール電極６，６ａを、ＡｇやＣｕなどの低抵抗で安価な金属を用いて構成することができ、かつこれらと共焼結できる。従って、一体焼結型のセラミック多層基板２を用いてコンデンサユニットＣ１，Ｃ２を構成することができるので、小型化を図ることができる。加えて、上記誘電体セラミック層４が、本発明に係る誘電体磁器組成物を用いているので誘電率が高く、かつＱ値も高いので、高周波用途に適したセラミック多層モジュール１を提供することができる。
【００６３】
なお、上記セラミック多層基板２は、周知のセラミック積層一体焼成技術を用いて容易に得ることができる。すなわち、先ず、本発明に係る誘電体磁器組成物材料を主体とするセラミックグリーンシートを用意し、内部電極５、外部配線及びビアホール電極６，６ａなどを構成するための電極パターンを印刷し、積層する。さらに、上下に絶縁性セラミック層３ａ，３ｂを形成するためのセラミックグリーンシート上に外部配線及びビアホール電極６，６ａを構成するための電極パターンを形成したものを適宜の枚数積層し、厚み方向に加圧する。このようにして得られた積層体を焼成することにより、容易にセラミック多層基板２を得ることができる。
【００６４】
積層コンデンサユニットＣ１，Ｃ２では、静電容量を取り出すための厚み方向に隣り合う内部電極５，５間に高誘電率の誘電体セラミック層が配置されていることになるので、比較的小さな面積の内部電極で大きな静電容量を得ることができ、それによっても小型化を進めることができる。
【００６５】
図３〜図５は、本発明の第２の構造的な実施例としての積層セラミック電子部品を説明するための分解斜視図、外観斜視図及び回路図である。
図４に示すこの積層セラミック電子部品２０は、ＬＣフィルタである。セラミック焼結体２１内に、後述のようにインダクタンスＬ及び静電容量Ｃを構成する回路が構成されている。セラミック焼結体２１が、本発明に係る高周波用の誘電体磁器組成物を用いて構成されている。また、セラミック焼結体２１の外表面には、外部電極２３ａ，２３ｂ，２４ａ，２４ｂが形成されており、外部電極２３ａ，２３ｂ，２４ａ，２４ｂ間には、図５に示すＬＣ共振回路が構成されている。
【００６６】
次に、上記セラミック焼結体２１内の構成を、図３を参照しつつ製造方法を説明することにより明らかにする。
まず、本発明に係る誘電体磁器組成物材料に、有機ビヒクルを添加し、セラミックスラリーを得る。このセラミックスラリーを、適宜のシート成形法により形成し、セラミックグリーンシートを得る。このようにして得られたセラミックグリーンシートを乾燥した後所定の大きさに打ち抜き、矩形のセラミックグリーンシート２１ａ〜２１ｍを用意する。
【００６７】
次に、セラミックグリーンシート２１ａ〜２１ｍに、ビアホール電極２８を構成するための貫通孔を必要に応じて形成する。さらに、導電ペーストをスクリーン印刷することにより、コイル導体２６ａ，２６ｂ、コンデンサ用内部電極２７ａ〜２７ｃ、コイル導体２６ｃ，２６ｄを形成すると共に、上記ビアホール２８用貫通孔に導電ペーストを充填し、ビアホール電極２８を形成する。
【００６８】
しかる後、セラミックグリーンシート２１ａ〜２１ｍを図示の向きに積層し、厚み方向に加圧し積層体を得る。
得られた積層体を焼成し、セラミック焼結体２１を得る。
【００６９】
上記のようにして得られたセラミック焼結体２１に、図４に示したように外部電極２３ａ〜２４ｂを、導電ペーストの塗布・焼き付け、蒸着、メッキもしくはスパッタリングなどの薄膜形成法等により形成する。このようにして、積層セラミック電子部品２０を得ることができる。
【００７０】
図３から明らかなように、コイル導体２６ａ，２６ｂにより、図５に示すインダクタンスユニットＬ１が、コイル導体２６ｃ，２６ｄによりインダクタンスユニットＬ２が構成され、内部電極２７ａ〜２７ｃによりコンデンサＣが構成される。
【００７１】
本実施例の積層セラミック電子部品２０では、上記のようにＬＣフィルタが構成されているが、セラミック焼結体２１が本発明に係る誘電体磁器組成物を用いて構成されているので、第１の実施例のセラミック多層基板２と同様に、低温焼成により得ることができ、従って内部電極としての上記コイル導体２６ａ〜２６ｃやコンデンサ用内部電極２７ａ〜２７ｃとして、銅、銀、金などの低融点金属を用いてセラミックスと一体焼成することができる。加えて、比誘電率が高く、かつ高周波におけるＱ値が高く、共振周波数の温度係数τｆの変化が小さく、高周波用途に適したＬＣフィルタを構成することができる。
【００７２】
なお、上記第１，第２の構造的実施例では、セラミック多層モジュール１及びＬＣフィルタを構成する積層セラミック電子部品２０を例にとり説明したが、本発明に係るセラミック電子部品及び積層セラミック電子部品はこれらの構造に限定されるものではない。すなわち、マルチチップモジュール用セラミック多層基板、ハイブリッドＩＣ用セラミック多層基板などの各種セラミック多層基板、あるいはこれらのセラミック多層基板に電子部品素子を搭載した様々なセラミック電子部品、さらに、チップ型積層コンデンサやチップ型積層誘電体アンテナなどの様々なチップ型積層電子部品に適用することができる。
【００７３】
【発明の効果】
本発明に係る誘電体磁器組成物では、上記特定の主成分に対し、上記特定の副添加物が上記特定の割合で添加されているので、１０００℃以下の低温焼成により得られ、従ってＡｇやＣｕなどの低抵抗でありかつ安価な金属を共焼結することができる。よって、例えばセラミック多層基板や積層型セラミック電子部品において、内部電極材料としてこれらの金属を用いることができ、セラミック多層基板や積層セラミック電子部品の小型化を図ることができる。
【００７４】
加えて、誘電率が約３０以上と高く、Ｑ値が８ＧＨｚで２０００以上と高く、さらに共振周波数の温度依存性が小さいので、高周波用途において、コンデンサやＬＣ共振回路を構成するのに好適に用いられる。
【００７５】
加えて、Ｂ2Ｏ3 を副添加物として用いないので、耐湿性の点においても優れており、信頼性に優れた高周波電子部品を提供することができる。
特に、マンガン含有化合物及びタンタル含有化合物を、上記特定の割合でさらに添加した場合には、より一層Ｑ値を高めることができる。
【００７６】
また、主成分として、主成分の組成式におけるｘが４．３０〜４．４５の範囲、ｙが０．１以下の場合には、Ｑ値をより一層高くすることができる。
また、亜鉛含有化合物、珪素含有化合物、アルカリ金属含有化合物、銅含有化合物及びビスマス含有化合物の１種または２種以上をガラス化して添加された場合には、より一層低温で焼成することができる。
【００７７】
本発明に係るセラミック多層基板は、本発明に係る誘電体磁器組成物からなる誘電体セラミック層を含むセラミック基板内に複数の内部電極が形成されている構造を有するので、低温で焼成でき、内部電極構成材料としてＡｇやＣｕなどの低抵抗でありかつ安価な金属を用いることができる。しかも、誘電体セラミック層においては、誘電率が高く、Ｑ値が高く、さらに共振周波数の温度依存性が小さいので、高周波用途に適したセラミック多層基板を提供し得る。加えて、上記誘電体セラミック層がＢ2Ｏ3 を副添加物として使用していないので、耐湿性においても優れてり、耐環境特性も高められる。
【００７８】
セラミック多層基板において、誘電体セラミック層の少なくとも片面に、該誘電体セラミック層よりも低誘電率の第２のセラミック層が積層されている場合には、第２のセラミック層の組成及び積層形態を工夫することにより、強度や耐環境特性を、要求に応じて適宜調整することができる。
【００７９】
複数の内部電極が誘電体セラミック層の少なくとも一部を介して積層されて積層コンデンサが構成されている場合には、本発明に係る誘電体磁器組成物の誘電率が高く、Ｑ値が高いので、高周波用途に適しており、大きな静電容量を容易に形成することができる。また、誘電率が高いので、外部電極の対向面積を小さくすることができ、それによってコンデンサ部分の寸法を小さくすることも可能となる。
【００８０】
複数の内部電極が積層コンデンサを構成する複数の内部電極と、互いに接続されて積層インダクタを構成する複数のコイル導体とを有する場合には、本発明に係る誘電体磁器組成物が上記のように誘電率が高く、高周波で高いＱ値を有し、共振周波数の温度依存性が小さいので、高周波用途に適した小型のＬＣ共振回路を容易に構成することができる。
【００８１】
本発明に係るセラミック多層基板上に少なくとも１つの電子部品素子が積層された本発明に係るセラミック電子部品では、上記電子部品素子とセラミック多層基板内の回路構成とを利用して、高周波用途に適した、小型の様々なセラミック電子部品を提供することができる。
【００８２】
電子部品素子を囲繞するようにセラミック多層基板にキャップが固定されている場合には、キャップにより電子部品素子を保護することができ、耐湿性等に優れたセラミック電子部品を提供することができる。
【００８３】
キャップとして導電性キャップを用いた場合には、囲繞されている電子部品素子を電磁シールドすることができる。
セラミック多層基板の下面にのみ外部電極が形成されている場合には、プリント回路基板などにセラミック多層基板の下面側から容易に表面実装することができる。
【００８４】
本発明に係る積層セラミック電子部品では、本発明に係る誘電体磁器組成物内に複数の内部電極が形成されているので、低温で焼成でき、内部電極構成材料としてＡｇやＣｕなどの低抵抗でありかつ安価な金属を用いることができる。しかも、誘電体磁器組成物においては、誘電率が高く、Ｑ値が高く、さらに共振周波数の温度依存性が小さいので、高周波用途に適した積層コンデンサを提供し得る。加えて、上記誘電体セラミック層がＢ2Ｏ3 を副添加物として使用していないので、耐湿性においても優れてり、耐環境特性も高められる。
【００８５】
本発明に係る積層セラミック電子部品において、複数の内部電極が積層コンデンサを構成している場合には、本発明に係る誘電体磁器組成物の誘電率が高く、Ｑ値が高いので、高周波用途に適しており、大きな静電容量を容易に形成することができる。また、誘電率が高いので、外部電極の対向面積を小さくすることができ、それによってコンデンサ部分の寸法を小さくすることも可能となる。
【００８６】
本発明に係る積層セラミック電子部品において、複数の内部電極が、積層コンデンサを構成している内部電極と、積層インダクタを構成しているコイル導体とを有する場合には、本発明に係る誘電体磁器組成物が上記のように誘電率が高く、高周波で高いＱ値を有し、共振周波数の温度依存性が小さいので、高周波用途に適した小型のＬＣ共振回路を容易に構成することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施例としてのセラミック多層基板を用いたセラミック電子部品としてのセラミック積層モジュールを示す縦断面図。
【図２】図１に示したセラミック多層モジュールの分解斜視図。
【図３】本発明の第２の実施例の積層セラミック電子部品を製造するのに用いられたセラミックグリーンシート及びその上に形成されている電極パターンを説明するための分解斜視図。
【図４】本発明の第２の実施例に係る積層セラミック電子部品を示す斜視図。
【図５】図４に示した積層セラミック電子部品の回路構成を示す図。
【符号の説明】
１…セラミック積層モジュール
２…セラミック多層基板
３ａ，３ｂ…第２のセラミック層としての絶縁性セラミック層
４…誘電体セラミック層
５，５…内部電極
６，６ａ…ビアホール電極
７…外部電極
８…導電性キャップ
９〜１１…電子部品素子
２０…積層セラミック電子部品
２１…セラミック焼結体
２３ａ，２３ｂ，２４ａ，２４ｂ…外部電極
２６ａ〜２６ｄ…コイル導体
２７ａ〜２７ｃ…コンデンサ用内部電極[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a dielectric ceramic composition suitable for use in a high frequency region such as a microwave or a millimeter wave, particularly a dielectric ceramic composition suitable for miniaturization by stacking and co-sintering with a metal electrode. And a ceramic multilayer substrate, a ceramic electronic component, and a multilayer ceramic electronic component using the dielectric ceramic composition.
[0002]
[Prior art]
In recent years, high-frequency dielectric ceramics are widely used for dielectric resonators, MIC dielectric substrates, and the like. In order to achieve miniaturization, high-frequency dielectric ceramics are required to have a large dielectric constant, a large Q factor, and a small temperature dependence of the dielectric constant.
[0003]
In JP-A-6-333426, a dielectric ceramic composition having a high relative dielectric constant (ε r ) and a high Q value is represented by BaO-x {(1-y) TiO 2 · yZrO 2 ). A composition is disclosed in which MnO 2 and Ta 2 O 5 are added to the main component in proportions of 0.5 wt% or less and 1.2 wt% or less, respectively. This dielectric ceramic composition is obtained by firing at a high temperature of 1300 ° C. or higher, and has characteristics of a relative dielectric constant ε r of 38 or higher, a Q value of 7 GHz and 8000 or higher.
[0004]
In general, in high frequency applications such as dielectric resonators, it is necessary to use a low-resistance and inexpensive metal such as Ag or Cu as an electrode. Therefore, in order to co-sinter metals and ceramics, it is necessary to fire the ceramics at a temperature lower than the melting point of these metals.
[0005]
However, the melting point of the metal as described above is 960 to 1063 ° C., which is significantly lower than the firing temperature of 1300 ° C. of the dielectric ceramic composition. Therefore, although the above dielectric ceramic composition is suitable for high frequency applications, there is a problem that these metals cannot be used as internal electrode materials.
[0006]
On the other hand, JP-A-8-45344 discloses a main component represented by xBaO · yTiO 2 (x is 0.18 to 0.20, y is 0.80 to 0.82, and x + y = 1). In addition, a dielectric ceramic composition is disclosed in which at least one of GeO 2 and CuO is added as a subcomponent at a ratio of 0.1 to 5 wt% and 0.5 to 5 wt%, respectively. Here, it is shown that sintering can be performed at a low temperature of 1000 ° C. by adding CuO and GeO 2 .
[0007]
However, it was necessary to use GeO 2 which is relatively expensive and inferior in water resistance. In addition, since the melting point of Ag, which has the lowest electrical conductivity, is relatively inexpensive, and is optimal as an electrode material that can be fired in the atmosphere, is 962 ° C., the dielectric ceramic composition described in this prior art is obtained from Ag. Could not be co-sintered with the resulting electrode.
[0008]
On the other hand, JP-A-5-325641 discloses that a Ba—TiO 2 —ZrO 2 dielectric ceramic composition can be fired at a low temperature of 900 ° C. if B 2 O 3 is added. However, B 2 O 3 has a problem that it easily absorbs water. Even when glass containing B 2 O 3 is used as one of the glass components, B 2 O 3 is excessively dissolved in B 2 O 3 , and there is still a problem in chemical stability. . In addition, when glass is used, there is a problem that the cost is high. In addition, since the sinterability is slightly low, the raw material powder has to be finely pulverized to an average particle size of 0.6 μm or less, and in this respect, the cost has to be high.
[0009]
Japanese Patent Laid-Open No. 10-167817 discloses a main component represented by BaO.x (Ti 1-a Zr a ) O 2 (provided that 3.5 ≦ x ≦ 4.5 and 0 ≦ a ≦ 0.20) 100 4 to 30 parts by weight of zinc-containing compound in terms of ZnO, 1 to 20 parts by weight of boron-containing compound in terms of B 2 O 3 , and 1 to 10 parts by weight of alkali metal-containing compound in terms of alkali metal carbonate, A dielectric ceramic composition containing 0.01 to 7 parts by weight of a copper-containing compound in terms of CuO is disclosed. Here, it is said that baking can be performed at 900 ° C. by adding these subcomponents.
[0010]
However, since boron-containing compounds are still used and the chemical stability of B 2 O 3 is not sufficient, there has been a problem that insulation resistance is deteriorated particularly in a high temperature and high humidity environment.
[0011]
[Problems to be solved by the invention]
The object of the present invention is to eliminate the above-mentioned drawbacks of the prior art, can be obtained by low-temperature firing at 1000 ° C. or less, can be co-sintered with a low-resistance electrode such as Ag or Cu, and has a dielectric constant and An object of the present invention is to provide a dielectric ceramic composition that has a high Q value, a low temperature change rate of dielectric characteristics, exhibits excellent high-frequency characteristics, and is highly reliable in environments such as high temperature and high humidity.
[0012]
Another object of the present invention is a ceramic multilayer substrate, ceramic electronic, which is composed of the above dielectric ceramic composition, exhibits excellent high-frequency characteristics, and has excellent reliability in an environment such as high temperature and high humidity. It is to provide a component and a multilayer ceramic electronic component.
[0013]
[Means for Solving the Problems]
According to a broad aspect of the present invention, the composition formula is BaO-x {(1-y) TiO 2 .yZrO 2 } (3.5 ≦ X ≦ 4.5 and 0 ≦ y ≦ 0.2). As a subsidiary additive, 5 to 30 parts by weight of the zinc-containing compound in terms of ZnO, 0.5 to 6 parts by weight of the silicon-containing compound in terms of SiO 2 , and the alkali metal-containing compound are oxides as an additive. conversion (R 2 O) in 0.1 to 3 parts by weight (where, R represents an alkali metal), 0 copper-containing compound is 0.1 to 7 parts by weight calculated as CuO, vanadium-containing compound in terms of V 2 O 5. A dielectric ceramic composition is provided which is added in a ratio of 1 to 6 parts by weight and does not contain B 2 O 3 .
[0014]
In the dielectric ceramic composition, since each of the compounds is added as a subcomponent in the specific ratio with respect to 100 parts by weight of the specific main component, it can be fired at 900 ° C. or less. Further, the dielectric constant is as high as about 30 or more, and the Q value is also as high as about 2000 or more at 8 GHz.
[0015]
Furthermore, since B 2 O 3 is not included, environmental resistance characteristics under high temperature and high humidity are also improved.
Further, since it can be fired at a low temperature as described above, it can be co-sintered with a low-resistance and inexpensive metal such as Ag or Cu, and therefore, for example, a multilayer ceramic electronic component can be downsized.
[0016]
In the dielectric ceramic composition according to the present invention, the above composition is limited for the following reason. When x <3.5 or less than 4.5 in the above composition formula, the temperature coefficient τf of the resonance frequency becomes too large on the plus side, and the temperature dependence of the dielectric constant becomes large.
[0017]
Further, by replacing a part of ZrO 2 with TiO 2 , the temperature coefficient of the resonance frequency changes to the minus side, but when the ratio y exceeds 0.2, the dielectric constant ε and the Q value are lowered.
[0018]
More preferably, x is 4.30 ≦ x ≦ 4.45 and 0 <y ≦ 0.1, and in this case, a single phase of Ba 2 Ti 9 O 20 is obtained, and a higher Q value is obtained. Is desirable.
[0019]
Moreover, Q value and low temperature sintering property are improved by addition of a zinc containing compound. However, when the addition ratio of the zinc-containing compound is less than 5 parts by weight, the above effect cannot be obtained, and when it exceeds 30 parts by weight, the dielectric constant ε decreases. Preferably, the zinc-containing compound is added in the range of 6 to 13 parts by weight.
[0020]
When the addition ratio of the silicon-containing compound is less than 0.5 parts by weight, the moisture resistance is deteriorated. Preferably, the silicon-containing compound is added in the range of 1 to 4 parts by weight.
[0021]
Alkali metal-containing compounds are added to enhance low-temperature sinterability, but if the blending ratio exceeds 30 parts by weight, the moisture resistance decreases, and conversely, if it is less than 0.1 parts by weight, the low-temperature sintering effect No longer develops. Preferably, the alkali metal-containing compound is added in the range of 0.5 to 2 parts by weight.
[0022]
Low temperature sinterability is enhanced by adding a vanadium-containing compound. However, when the blending ratio exceeds 6 parts by weight, the moisture resistance is lowered. do not do. Preferably, the vanadium-containing compound is added in the range of 0.5 to 2 parts by weight.
[0023]
Furthermore, the addition of the copper-containing compound increases the low temperature sinterability and also increases the dielectric constant ε. But if the ratio of a copper containing compound is less than 0.1 weight part, the said effect will not be acquired, but if it exceeds 7 weight part, Q value will fall. Preferably, the copper-containing compound is added at a ratio of 2 to 6 parts by weight.
[0024]
In the dielectric ceramic composition according to the present invention, preferably, as a sub-additive, the manganese-containing compound is 0.5 parts by weight or less in terms of MnO 2 , more preferably 0.3 parts by weight or less, and below 1.2 parts by weight tantalum-containing compound in the Ta 2 O 5 in terms of, more preferably, it is further added in an amount of 1.0 part by weight. The addition of the manganese-containing compound and the tantalum-containing compound is preferable because the Q value is further increased. However, when the addition ratio of the manganese-containing compound exceeds 0.5 parts by weight or when the addition ratio of the tantalum-containing compound exceeds 1.2 parts by weight, the Q value decreases.
[0025]
In the dielectric ceramic composition according to the present invention, at least one of the above-described zinc-containing compound, silicon-containing compound, alkali metal-containing compound, copper-containing compound and bismuth-containing compound is added by vitrification, thereby Since the reactivity with the main component is further enhanced, firing at a lower temperature becomes possible.
[0026]
As the zinc-containing compound, silicon-containing compound, alkali metal-containing compound, copper-containing compound, vanadium-containing compound, and preferably used manganese-containing compound and tantalum-containing compound, appropriate compounds containing these metals can be used. Although not particularly limited, the following can be exemplified.
[0027]
The zinc-containing compound include ZnO, ZnCl 2, ZnS, Zn, and Zn 2 SiO 4, Ba 3 Ti 12 Zn 7 O 34.
Examples of the silicon-containing compound include SiO 2 , Na 4 SiO 4 , and Si.
[0028]
Examples of the alkali metal-containing compound include Li 2 O 3 , Li 2 SO · 4H 2 O, Li 3 PO 4 , LiNO 3 , Li 2 C 2 O 4 , and Li 2 CO 3 . In addition, although it does not necessarily limit as an alkali metal in an alkali metal containing compound, Li, Na, K, etc. can be mentioned, Li is used preferably especially.
[0029]
Examples of the copper-containing compound include CuO, Cu, CuSO 4 , Cu 2 O, and CuCl.
Examples of the vanadium-containing compound include V 2 O 5 , VOCl 3 , and VOCl 2 .
[0030]
Examples of manganese-containing compounds include MnO 2 , MnCO 3 , MnCl 2 .4H 2 O, and the like.
Examples of the tantalum-containing compound include Ta 2 O 5 , TaCl 5 and Ta.
[0031]
The dielectric ceramic composition according to the present invention is composed of the above-mentioned main component and sub-additives. However, when obtaining an actual dielectric ceramic, the raw material powder for constituting these components should have the above composition ratio. , Pulverize and mix, calcine, and then pulverize again to obtain a calcined powder. Thereafter, the calcined powder may be formed into a predetermined shape and fired.
[0032]
As described above, since the dielectric ceramic composition according to the present invention has the above specific composition, it can be obtained by firing at a low temperature, that is, a temperature of 900 ° C. or lower in the air or in an oxygen atmosphere.
In addition, as said raw material powder, you may use metal salts, such as a hydroxide, carbonate, nitrate, which produce | generate an oxide by baking.
[0033]
According to another broad aspect of the present invention, a ceramic substrate including a dielectric ceramic layer made of the dielectric ceramic composition according to the present invention, and a plurality of ceramic substrates formed in the dielectric dielectric ceramic layer of the ceramic substrate. A multilayer ceramic substrate comprising a plurality of internal electrodes is provided. In this ceramic multilayer substrate, a dielectric ceramic layer made of the dielectric ceramic composition according to the present invention is formed, and a plurality of internal electrodes are formed in the dielectric ceramic layer. In addition, the dielectric constant is high, the Q value is high, and the temperature change rate of the dielectric characteristics is small.
[0034]
In a specific aspect of the ceramic multilayer substrate according to the present invention, a second ceramic layer having a dielectric constant lower than that of the dielectric ceramic layer is laminated on at least one surface of the dielectric ceramic layer.
[0035]
In another specific aspect of the present invention, the plurality of internal electrodes are laminated via a part of the dielectric ceramic layer to constitute a multilayer capacitor.
In a more specific aspect of the present invention, the plurality of internal electrodes include a plurality of capacitor internal electrodes constituting a multilayer capacitor and a plurality of coil conductors connected to each other to constitute a multilayer inductor.
[0036]
In another aspect of the present invention, there is provided a ceramic electronic component comprising the ceramic multilayer substrate and at least one electronic component element mounted on the ceramic multilayer substrate and constituting a circuit with a plurality of internal electrodes. Provided.
[0037]
Preferably, a cap is fixed to the ceramic multilayer substrate so as to surround the electronic component element. More preferably, a conductive cap is used as the cap.
[0038]
Further, in a more specific aspect of the ceramic electronic component according to the present invention, a plurality of external electrodes formed only on the lower surface of the ceramic multilayer substrate, and electrically connected to the external electrodes, and the internal electrodes or A plurality of through-hole conductors electrically connected to the electronic component element is further provided.
[0039]
Furthermore, according to another broad aspect of the present invention, there is provided a ceramic sintered body comprising the dielectric ceramic composition according to the present invention, a plurality of internal electrodes disposed in the ceramic sintered body, and a ceramic sintered body. A multilayer ceramic electronic component comprising a plurality of external electrodes formed on an outer surface and electrically connected to any of the internal electrodes is provided.
[0040]
In a specific aspect of the multilayer ceramic electronic component according to the present invention, the plurality of internal electrodes are arranged so as to overlap each other via a ceramic layer, thereby forming a multilayer capacitor unit.
[0041]
In another specific aspect of the multilayer ceramic electronic component according to the present invention, the plurality of internal electrodes are connected to each other to form a multilayer inductor unit in addition to the internal electrodes constituting the multilayer capacitor unit. A plurality of coil conductors.
[0042]
【Example】
Hereinafter, first, specific examples of the dielectric ceramic composition according to the present invention will be described, and further, structural examples of the ceramic multilayer substrate, the ceramic electronic component, and the multilayer ceramic electronic component according to the present invention will be described. Thus, the present invention will be clarified.
[0043]
BaCO 3 , TiO 2 , and ZrO 2 were prepared as raw materials and blended at the ratios shown in Tables 1 to 3 below to obtain blended raw materials. This blended raw material was wet-mixed for 16 hours using a ball mill, then dehydrated and dried, and calcined at 1200 ° C. for 2 hours to obtain a main component calcined raw material.
[0044]
On the other hand, ZnO, Li 2 CO 3 , SiO 2 , V 2 O 5 , CuO, Ta 2 O 5 and MnCO 3 were prepared as auxiliary additive raw materials. According to the composition ratio shown in FIG. A binder was added to this mixed raw material, and a ceramic slurry was obtained by wet mixing for 16 hours using a ball mill.
[0045]
The prepared powder obtained by drying the ceramic slurry was press-molded at a pressure of 200 MPa so that the size after firing was a disk having a diameter of 10 mm and a thickness of 5 mm. The disk-shaped molded body thus obtained was fired at 900 ° C. for 2 hours to obtain a disk-shaped sintered body.
[0046]
Using the disk-shaped ceramic sintered body obtained as described above, the relative dielectric constant ε r and Q value at the resonance frequency (about 8 GHz) and the temperature coefficient τf of the resonance frequency are measured by the both-end short-circuited dielectric resonance method. did. The results are shown in Tables 1 to 3 below.
[0047]
Separately, the ceramic slurry was formed into a sheet having a thickness of 50 μm by a doctor blade method to obtain a ceramic green sheet. On this ceramic green sheet, an electrode pattern was printed with Ag to obtain a multilayer capacitor multilayer body. This laminate was fired at 900 ° C. for 30 minutes to obtain a rectangular parallelepiped ceramic sintered body.
[0048]
Further, while applying a voltage of 50 V to the rectangular parallelepiped multilayer capacitor obtained as described above, it was allowed to stand for 200 hours under the conditions of 120 ° C., relative humidity of 95% and 2 atm, and then the change in insulation resistance before and after the standing. Was measured and the moisture resistance was judged. A product whose insulation resistance decreased to 10 10 Ω · cm or less after standing was regarded as poor moisture resistance. In the case of poor moisture resistance, it was shown in the remarks column of Tables 1-3 below that moisture resistance was not possible.
[0049]
In Tables 1 to 3 below, a sample number marked with * indicates that it is outside the scope of the present invention.
As is apparent from Tables 1 to 3, the dielectric ceramic composition according to the present invention is obtained by low-temperature firing at 1000 ° C. or less, the Q value is as high as 1200 or more at about 8 GHz, and the relative dielectric constant is about 25 or more. I understand that it is expensive.
In addition, in Tables 1-3, the addition ratio of a subcomponent is a ratio (weight part) with respect to 100 weight part of main components, and the value of yx100 is shown about y.
[0050]
[Table 1]
Figure 0003697975
[0051]
[Table 2]
Figure 0003697975
[0052]
[Table 3]
Figure 0003697975
[0053]
In Sample No. 45, Li 2 O—CuO—ZnO—SiO 2 —V 2 O 5 was added by vitrification as a secondary additive.
As described above, if the dielectric ceramic composition according to the present invention is used, it can be fired at a low temperature, so that it can be co-sintered using a low-resistance and inexpensive metal such as Ag or Cu, and a small-sized high-frequency resonance Can be configured.
[0054]
Next, structural examples of a ceramic multilayer substrate, a ceramic electronic component, and a multilayer ceramic electronic component using the dielectric ceramic composition according to the present invention will be described.
FIG. 1 is a sectional view showing a ceramic multilayer module as a ceramic electronic component including a ceramic multilayer substrate as one embodiment of the present invention, and FIG. 2 is an exploded perspective view thereof.
[0055]
The ceramic multilayer module 1 is configured using a ceramic multilayer substrate 2.
In the ceramic multilayer substrate 2, a dielectric ceramic layer 4 having a relatively high dielectric constant made of a dielectric ceramic composition according to the present invention is sandwiched between insulating ceramic layers 3a and 3b.
[0056]
The ceramic material constituting the insulating ceramic layers 3a and 3b is not particularly limited as long as the dielectric constant is lower than that of the dielectric ceramic layer 4, and may be made of, for example, alumina or quartz.
[0057]
A plurality of internal electrodes 5 are arranged in the dielectric ceramic layer 4 so as to be adjacent to each other via one of the dielectric ceramic layers 4, thereby constituting multilayer capacitor units C 1 and C 2.
[0058]
The insulating ceramic layers 3a and 3b and the dielectric ceramic layer 4 are formed with a plurality of via-hole electrodes 6 and 6a and internal wiring.
On the other hand, electronic component elements 9 to 11 are mounted on the upper surface of the ceramic multilayer substrate 2. As the electronic component elements 9 to 11, appropriate electronic component elements such as semiconductor devices and chip type multilayer capacitors can be used. The electronic component elements 9 to 11 and the capacitor units C1 and C2 are electrically connected by the via-hole electrode 6 and the internal wiring to constitute a circuit of the ceramic multilayer module 1 according to the present embodiment.
[0059]
A conductive cap 8 is fixed on the upper surface of the ceramic multilayer substrate 2. The conductive cap 8 is electrically connected to the via-hole electrode 6 that penetrates the ceramic multilayer substrate 2 from the upper surface toward the lower surface. Further, external electrodes 7 and 7 are formed on the lower surface of the ceramic multilayer substrate 2, and the external electrodes 7 and 7 are electrically connected to the via-hole electrodes 6 and 6a. Although the other external electrodes are not shown, they are formed only on the lower surface of the ceramic multilayer substrate 2 as in the case of the external electrodes 7. The other external electrodes are electrically connected to the electronic component elements 9 to 11 and the capacitor units C1 and C2 via the internal wiring described above.
[0060]
In this way, by forming the external electrode 7 for connecting to the outside only on the lower surface of the ceramic multilayer substrate 2, the ceramic multilayer module can be easily surface-mounted on a printed circuit board or the like using the lower surface side. it can.
[0061]
In this embodiment, the cap 8 is made of a conductive material, and is electrically connected to the external electrode 7 via the via-hole electrode 6 a, so that the electronic component elements 9 to 11 are electromagnetically shielded by the conductive cap 8. be able to. But the cap 8 does not necessarily need to be comprised with an electroconductive material.
[0062]
In the ceramic multilayer module 1 of the present embodiment, the multilayer capacitor units C1 and C2 are configured using the dielectric ceramic composition according to the present invention on the ceramic multilayer substrate 2 as described above. The wiring configuration electrode and the via-hole electrodes 6 and 6a can be formed using a low-resistance and inexpensive metal such as Ag or Cu, and can be co-sintered with these. Therefore, since the capacitor units C1 and C2 can be configured using the integrally sintered ceramic multilayer substrate 2, the size can be reduced. In addition, since the dielectric ceramic layer 4 uses the dielectric ceramic composition according to the present invention, the dielectric ceramic layer 4 has a high dielectric constant and a high Q value. Can do.
[0063]
The ceramic multilayer substrate 2 can be easily obtained by using a well-known ceramic laminated integrated firing technique. That is, first, a ceramic green sheet mainly composed of the dielectric ceramic composition material according to the present invention is prepared, and an electrode pattern for forming the internal electrode 5, the external wiring, the via hole electrodes 6 and 6a, etc. is printed and laminated. To do. Furthermore, an appropriate number of layers formed by forming electrode patterns for forming external wiring and via-hole electrodes 6 and 6a on the ceramic green sheets for forming the insulating ceramic layers 3a and 3b above and below are laminated in the thickness direction. Pressurize. By firing the thus obtained laminate, the ceramic multilayer substrate 2 can be easily obtained.
[0064]
In the multilayer capacitor units C1 and C2, a dielectric ceramic layer having a high dielectric constant is disposed between the internal electrodes 5 and 5 adjacent to each other in the thickness direction for taking out the capacitance. A large capacitance can be obtained by the internal electrode, and the miniaturization can be promoted accordingly.
[0065]
3 to 5 are an exploded perspective view, an external perspective view, and a circuit diagram for explaining a multilayer ceramic electronic component as a second structural embodiment of the present invention.
The multilayer ceramic electronic component 20 shown in FIG. 4 is an LC filter. A circuit constituting an inductance L and a capacitance C is formed in the ceramic sintered body 21 as described later. The ceramic sintered body 21 is configured using the high frequency dielectric ceramic composition according to the present invention. Further, external electrodes 23a, 23b, 24a, and 24b are formed on the outer surface of the ceramic sintered body 21, and the LC resonance circuit shown in FIG. 5 is configured between the external electrodes 23a, 23b, 24a, and 24b. Has been.
[0066]
Next, the configuration in the ceramic sintered body 21 will be clarified by describing the manufacturing method with reference to FIG.
First, an organic vehicle is added to the dielectric ceramic composition material according to the present invention to obtain a ceramic slurry. This ceramic slurry is formed by an appropriate sheet forming method to obtain a ceramic green sheet. The ceramic green sheets thus obtained are dried and then punched into a predetermined size to prepare rectangular ceramic green sheets 21a to 21m.
[0067]
Next, through holes for forming the via hole electrode 28 are formed in the ceramic green sheets 21a to 21m as necessary. Further, by conducting screen printing of the conductive paste, the coil conductors 26a and 26b, the capacitor internal electrodes 27a to 27c, and the coil conductors 26c and 26d are formed, and the through hole for the via hole 28 is filled with the conductive paste, and the via hole electrode 28 is formed.
[0068]
Thereafter, the ceramic green sheets 21a to 21m are laminated in the direction shown in the drawing and pressed in the thickness direction to obtain a laminated body.
The obtained laminate is fired to obtain a ceramic sintered body 21.
[0069]
As shown in FIG. 4, external electrodes 23a to 24b are formed on the ceramic sintered body 21 obtained as described above by a thin film forming method such as coating and baking of conductive paste, vapor deposition, plating, or sputtering. . In this way, the multilayer ceramic electronic component 20 can be obtained.
[0070]
As apparent from FIG. 3, the coil conductors 26a and 26b constitute the inductance unit L1 shown in FIG. 5, the coil conductors 26c and 26d constitute the inductance unit L2, and the internal electrodes 27a to 27c constitute the capacitor C.
[0071]
In the multilayer ceramic electronic component 20 of the present embodiment, the LC filter is configured as described above, but since the ceramic sintered body 21 is configured using the dielectric ceramic composition according to the present invention, the first Similarly to the ceramic multilayer substrate 2 of the embodiment, it can be obtained by low-temperature firing, and therefore, the coil conductors 26a to 26c as internal electrodes and the internal electrodes 27a to 27c for capacitors have a low melting point such as copper, silver, and gold. The metal can be integrally fired with ceramics. In addition, an LC filter suitable for high-frequency applications can be configured with a high dielectric constant, a high Q value at high frequencies, and a small change in the temperature coefficient τf of the resonance frequency.
[0072]
In the first and second structural examples, the multilayer ceramic electronic component 20 and the multilayer ceramic electronic component 20 constituting the LC filter have been described as examples. However, the ceramic electronic component and multilayer ceramic electronic component according to the present invention are It is not limited to these structures. That is, various ceramic multilayer substrates such as ceramic multilayer substrates for multichip modules and ceramic multilayer substrates for hybrid ICs, or various ceramic electronic components in which electronic component elements are mounted on these ceramic multilayer substrates, as well as chip-type multilayer capacitors and chips The present invention can be applied to various chip-type multilayer electronic components such as a type multilayer dielectric antenna.
[0073]
【The invention's effect】
In the dielectric ceramic composition according to the present invention, the specific auxiliary additive is added at the specific ratio with respect to the specific main component. Therefore, the dielectric ceramic composition is obtained by low-temperature firing at 1000 ° C. or less, and thus Ag and A low-resistance and inexpensive metal such as Cu can be co-sintered. Therefore, for example, in a ceramic multilayer substrate or a multilayer ceramic electronic component, these metals can be used as internal electrode materials, and the ceramic multilayer substrate or the multilayer ceramic electronic component can be miniaturized.
[0074]
In addition, the dielectric constant is as high as about 30 or higher, the Q value is as high as 2000 or higher at 8 GHz, and the temperature dependence of the resonance frequency is small, so it is suitable for configuring capacitors and LC resonance circuits in high frequency applications. It is done.
[0075]
In addition, since B 2 O 3 is not used as a secondary additive, it is excellent in terms of moisture resistance and can provide a high-frequency electronic component with excellent reliability.
In particular, when a manganese-containing compound and a tantalum-containing compound are further added at the specific ratio, the Q value can be further increased.
[0076]
Further, when x is in the range of 4.30 to 4.45 and y is 0.1 or less as the main component, the Q value can be further increased.
Moreover, when 1 type, or 2 or more types of a zinc containing compound, a silicon containing compound, an alkali metal containing compound, a copper containing compound, and a bismuth containing compound are vitrified and added, it can be baked at a still lower temperature.
[0077]
The ceramic multilayer substrate according to the present invention has a structure in which a plurality of internal electrodes are formed in a ceramic substrate including a dielectric ceramic layer made of the dielectric ceramic composition according to the present invention. A low-resistance and inexpensive metal such as Ag or Cu can be used as the electrode constituent material. In addition, since the dielectric ceramic layer has a high dielectric constant, a high Q value, and a temperature dependency of the resonance frequency is small, a ceramic multilayer substrate suitable for high frequency applications can be provided. In addition, since the dielectric ceramic layer does not use B 2 O 3 as a secondary additive, it is excellent in moisture resistance and environmental resistance characteristics.
[0078]
In the ceramic multilayer substrate, when a second ceramic layer having a dielectric constant lower than that of the dielectric ceramic layer is laminated on at least one surface of the dielectric ceramic layer, the composition and lamination form of the second ceramic layer are changed. By devising it, the strength and environmental resistance can be appropriately adjusted according to requirements.
[0079]
When a multilayer capacitor is formed by laminating a plurality of internal electrodes through at least a part of a dielectric ceramic layer, the dielectric ceramic composition according to the present invention has a high dielectric constant and a high Q value. It is suitable for high-frequency applications, and a large capacitance can be easily formed. In addition, since the dielectric constant is high, the facing area of the external electrodes can be reduced, thereby reducing the size of the capacitor portion.
[0080]
When the plurality of internal electrodes have a plurality of internal electrodes constituting a multilayer capacitor and a plurality of coil conductors connected to each other to constitute a multilayer inductor, the dielectric ceramic composition according to the present invention is as described above. Since the dielectric constant is high, the Q value is high at high frequencies, and the temperature dependence of the resonance frequency is small, a small LC resonance circuit suitable for high frequency applications can be easily configured.
[0081]
In the ceramic electronic component according to the present invention in which at least one electronic component element is laminated on the ceramic multilayer substrate according to the present invention, the electronic component element and the circuit configuration in the ceramic multilayer substrate are used to be suitable for high frequency applications. In addition, various small ceramic electronic components can be provided.
[0082]
When the cap is fixed to the ceramic multilayer substrate so as to surround the electronic component element, the electronic component element can be protected by the cap, and a ceramic electronic component having excellent moisture resistance and the like can be provided.
[0083]
When a conductive cap is used as the cap, the enclosed electronic component element can be electromagnetically shielded.
When the external electrode is formed only on the lower surface of the ceramic multilayer substrate, it can be easily surface-mounted on the printed circuit board or the like from the lower surface side of the ceramic multilayer substrate.
[0084]
In the multilayer ceramic electronic component according to the present invention, since a plurality of internal electrodes are formed in the dielectric ceramic composition according to the present invention, it can be fired at a low temperature and has a low resistance such as Ag or Cu as an internal electrode constituent material. A certain and inexpensive metal can be used. Moreover, since the dielectric ceramic composition has a high dielectric constant, a high Q value, and a temperature dependency of the resonance frequency is small, a multilayer capacitor suitable for high frequency applications can be provided. In addition, since the dielectric ceramic layer does not use B 2 O 3 as a secondary additive, it is excellent in moisture resistance and environmental resistance characteristics.
[0085]
In the multilayer ceramic electronic component according to the present invention, when a plurality of internal electrodes constitute a multilayer capacitor, the dielectric ceramic composition according to the present invention has a high dielectric constant and a high Q value. It is suitable and a large capacitance can be easily formed. In addition, since the dielectric constant is high, the facing area of the external electrodes can be reduced, thereby reducing the size of the capacitor portion.
[0086]
In the multilayer ceramic electronic component according to the present invention, when the plurality of internal electrodes include an internal electrode constituting a multilayer capacitor and a coil conductor constituting a multilayer inductor, the dielectric ceramic according to the present invention Since the composition has a high dielectric constant as described above, a high Q value at a high frequency, and the temperature dependence of the resonance frequency is small, a small LC resonance circuit suitable for high frequency applications can be easily configured.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a longitudinal sectional view showing a ceramic multilayer module as a ceramic electronic component using a ceramic multilayer substrate as one embodiment of the present invention.
2 is an exploded perspective view of the ceramic multilayer module shown in FIG. 1. FIG.
FIG. 3 is an exploded perspective view for explaining a ceramic green sheet used for manufacturing a multilayer ceramic electronic component of a second embodiment of the present invention and an electrode pattern formed thereon.
FIG. 4 is a perspective view showing a multilayer ceramic electronic component according to a second embodiment of the present invention.
FIG. 5 is a diagram showing a circuit configuration of the multilayer ceramic electronic component shown in FIG. 4;
[Explanation of symbols]
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Ceramic multilayer module 2 ... Ceramic multilayer substrate 3a, 3b ... Insulating ceramic layer 4 as 2nd ceramic layer ... Dielectric ceramic layer 5, 5 ... Internal electrode 6, 6a ... Via-hole electrode 7 ... External electrode 8 ... Conductiveness Caps 9 to 11 ... Electronic component element 20 ... Multilayer ceramic electronic component 21 ... Ceramic sintered bodies 23a, 23b, 24a and 24b ... External electrodes 26a to 26d ... Coil conductors 27a to 27c ... Internal electrodes for capacitors

Claims (15)

組成式がＢａＯ−ｘ｛（１−ｙ）ＴｉＯ2 ・ｙＺｒＯ2 ｝であり（３．５≦Ｘ≦４．５かつ０≦ｙ≦０．２）で示される主成分１００重量部に対し、副添加物として、亜鉛含有化合物がＺｎＯ換算で５〜３０重量部、珪素含有化合物がＳｉＯ2 換算で０．５〜６重量部、アルカリ金属含有化合物が酸化物換算（Ｒ2Ｏ）で０．１〜３重量部（但し、Ｒはアルカリ金属）、銅含有化合物がＣｕＯ換算で０．１〜７重量部、バナジウム含有化合物がＶ2Ｏ5 換算で０．１〜６重量部の割合で添加されており、Ｂ 2 Ｏ 3 を含まないことを特徴とする、誘電体磁器組成物。With respect to 100 parts by weight of the main component represented by the compositional formula BaO-x {(1-y) TiO 2 .yZrO 2 } (3.5 ≦ X ≦ 4.5 and 0 ≦ y ≦ 0.2), As a secondary additive, the zinc-containing compound is 5 to 30 parts by weight in terms of ZnO, the silicon-containing compound is 0.5 to 6 parts by weight in terms of SiO 2 , and the alkali metal-containing compound is 0.5 in terms of oxide (R 2 O). 1 to 3 parts by weight (where R is an alkali metal), a copper-containing compound is added at a rate of 0.1 to 7 parts by weight in terms of CuO, and a vanadium-containing compound is added at a rate of 0.1 to 6 parts by weight in terms of V 2 O 5 A dielectric ceramic composition characterized by being free of B 2 O 3 . マンガン含有化合物がＭｎＯ2 換算で０．５重量部以下、タンタル含有化合物がＴａ2Ｏ5 換算で１．２重量部以下の割合でさらに添加されていることを特徴とする、請求項１に記載の誘電体磁器組成物。The manganese-containing compound is further added in a proportion of 0.5 parts by weight or less in terms of MnO 2 , and the tantalum-containing compound is further added in a proportion of 1.2 parts by weight or less in terms of Ta 2 O 5. Dielectric porcelain composition. 組成式ＢａＯ−ｘ｛（１−ｙ）ＴｉＯ2 ・ｙＺｒＯ2 ｝において、４．３０≦Ｘ≦４．４５かつ０＜ｙ≦０．１である、請求項１または２に記載の誘電体磁器組成物。3. The dielectric ceramic according to claim 1, wherein in the composition formula BaO-x {(1-y) TiO 2 .yZrO 2 }, 4.30 ≦ X ≦ 4.45 and 0 <y ≦ 0.1. Composition. 副添加物の少なくとも１種がガラス化されて添加されている、請求項１〜３のいずれかに記載の誘電体磁器組成物。The dielectric ceramic composition according to any one of claims 1 to 3, wherein at least one auxiliary additive is added by vitrification. 請求項１〜３のいずれかに記載の誘電体磁器組成物からなる誘電体セラミック層を含むセラミック基板と、
前記セラミック基板の前記誘電体セラミック層内に形成された複数の内部電極とを備えることを特徴とする、セラミック多層基板。A ceramic substrate comprising a dielectric ceramic layer comprising the dielectric ceramic composition according to claim 1;
A ceramic multilayer substrate comprising: a plurality of internal electrodes formed in the dielectric ceramic layer of the ceramic substrate. 前記誘電体セラミック層の少なくとも片面に該誘電体セラミック層よりも低誘電率の第２のセラミック層が積層されている、請求項５に記載のセラミック多層基板。The ceramic multilayer substrate according to claim 5, wherein a second ceramic layer having a lower dielectric constant than that of the dielectric ceramic layer is laminated on at least one surface of the dielectric ceramic layer. 前記複数の内部電極が、前記誘電体セラミック層の少なくとも一部を介して積層されて積層コンデンサを構成している、請求項５または６に記載のセラミック多層基板。The ceramic multilayer substrate according to claim 5 or 6, wherein the plurality of internal electrodes are laminated via at least a part of the dielectric ceramic layer to constitute a multilayer capacitor. 複数の内部電極が、前記誘電体セラミック層の少なくとも一部を介して積層されてコンデンサを構成しているコンデンサ用内部電極と、互いに接続されて積層インダクタを構成しているコイル導体とを備える、請求項５または６に記載のセラミック多層基板。A plurality of internal electrodes includes a capacitor internal electrode that is stacked via at least a part of the dielectric ceramic layer to form a capacitor, and a coil conductor that is connected to each other to form a multilayer inductor. The ceramic multilayer substrate according to claim 5 or 6. 請求項５〜８のいずれかに記載のセラミック多層基板と、
前記セラミック多層基板上に実装されており、前記複数の内部電極と共に回路を構成している少なくとも１つの電子部品素子とを備えることを特徴とする、セラミック電子部品。The ceramic multilayer substrate according to any one of claims 5 to 8,
A ceramic electronic component comprising: at least one electronic component element mounted on the ceramic multilayer substrate and constituting a circuit with the plurality of internal electrodes. 前記電子部品素子を囲繞するように前記セラミック多層基板に固定されたキャップをさらに備える、請求項９に記載のセラミック電子部品。The ceramic electronic component according to claim 9, further comprising a cap fixed to the ceramic multilayer substrate so as to surround the electronic component element. 前記キャップが導電性キャップである、請求項１０に記載のセラミック電子部品。The ceramic electronic component according to claim 10, wherein the cap is a conductive cap. 前記セラミック多層基板の下面にのみ形成された複数の外部電極と、
前記外部電極に電気的に接続されており、かつ前記内部電極または電子部品素子に電気的に接続された複数のスルーホール導体をさらに備えることを特徴とする、請求項９〜１１のいずれかに記載の電子部品。A plurality of external electrodes formed only on the lower surface of the ceramic multilayer substrate;
12. The device according to claim 9, further comprising a plurality of through-hole conductors electrically connected to the external electrode and electrically connected to the internal electrode or the electronic component element. The electronic component described. 請求項１〜４のいずれかに記載の誘電体磁器組成物からなるセラミック焼結体と、
前記セラミック焼結体内に配置された複数の内部電極と、
前記セラミック焼結体の外表面に形成されており、いずれかの内部電極に電気的に接続されている複数の外部電極とを備えることを特徴とする、積層セラミック電子部品。A ceramic sintered body comprising the dielectric ceramic composition according to any one of claims 1 to 4,
A plurality of internal electrodes arranged in the ceramic sintered body;
A multilayer ceramic electronic component comprising: a plurality of external electrodes formed on an outer surface of the ceramic sintered body and electrically connected to any one of the internal electrodes. 前記複数の内部電極がセラミック層を介して重なり合うように配置されており、それによってコンデンサユニットが構成されている、請求項１３に記載の積層セラミック電子部品。The multilayer ceramic electronic component according to claim 13, wherein the plurality of internal electrodes are arranged so as to overlap with each other via a ceramic layer, thereby forming a capacitor unit. 前記複数の内部電極が、前記コンデンサユニットを構成している内部電極に加えて、互いに接続されて積層インダクタユニットを構成している複数のコイル導体を有する、請求項１４に記載の積層セラミック電子部品。 The multilayer ceramic electronic component according to claim 14, wherein the plurality of internal electrodes include a plurality of coil conductors connected to each other to constitute a multilayer inductor unit in addition to the internal electrodes constituting the capacitor unit. .
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