JP3675380B2 - Glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet and method for producing the same, glass fiber reinforced stampable sheet, method for producing the same and molded product - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ガラス繊維層と熱可塑性樹脂繊維不織布層とで構成されるガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マット及びその製造方法と、このガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットを用いた、樹脂含浸性に優れ、空隙率が小さく、かつプレス加工成形の際に優れた流動性を示す、ガラス繊維強化スタンパブルシート及びその製造方法と、このガラス繊維強化スタンパブルシートを成形してなる成形品に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
補強用のガラス繊維に熱可塑性樹脂を含浸させてシート状に成形してなるガラス繊維強化スタンパブルシートは、主に自動車や建築、資材分野等の幅広い分野で、高強度を要する熱可塑性樹脂成形品の成形材料として使用されている。例えば、自動車分野では、フロントエンドパネル、バンパービームやグローブボックス芯材として、また、建築、産業資材分野ではコンクリート型枠パネル、ケーブルクロージャー等に適用されている。
【０００３】
ガラス繊維強化スタンパブルシートのこのような部品への加工は、スタンパブル成形によって行われる。スタンパブル成形法は、まず、適当な寸法に切断したガラス繊維強化スタンパブルシートを遠赤外線炉によって加熱溶融して、金型に投入、配置し、プレス機にて流動成形を行うものである。スタンパブル成形法は、リブ等の複雑な形状部分を有する成形部品や薄く大きな成形品の成形に好適であるが、均一な強度と低圧力での成形性を実現するためには、ガラス繊維強化スタンパブルシートにおけるガラス繊維への樹脂含浸性が優れると共に均一なガラス繊維の分散性と良流動性が要求される。
【０００４】
ガラス繊維強化スタンパブルシートの製造方法には、ラミネート法と分散法とがある。このうち、ラミネート法では、連続ガラス繊維マットを製造し、ガラス繊維マットと熱可塑性樹脂シートとを積層して加熱加圧し、ガラス繊維マットに熱可塑性樹脂を溶融含浸させることによりガラス繊維強化スタンパブルシートを製造する。ラミネート法によるガラス繊維強化スタンパブルシートは、ガラス繊維マットを構成するガラス繊維が連続繊維であるため、衝撃強度が高く、成形時の流動による局所的なガラス繊維の配向が起こり難く、強度等の物性の均一性に優れる等の利点がある。
【０００５】
ラミネート法によるガラス繊維強化スタンパブルシートの製造に用いられる従来の一般的なガラス繊維マットは、例えば特開平６−３０６２１９号公報に記載されるように、連続ガラス繊維マットを上面側からニードリング処理することでガラス繊維を切断開繊させて製造されている。このニードリング処理時、ニードル針がガラス繊維マットを貫通すると共にガラス繊維ストランドを開繊し、繊維を絡めながら切断していくことで、熱可塑性樹脂の含浸性、流動性を高める。しかし、このようにガラス繊維マットの上面のみからニードリング処理した場合には、ガラス繊維マットの上面と下面とでガラス繊維の切断開繊の状態が大きく異なるものとなる。即ち、ニードル針が進入する側のマット上面では繊維は十分に開繊切断されるが、マット下面側にいくにつれ、ニードル針に掛かるストランドが少なくなるため、開繊切断が不十分になる。このため、このガラス繊維マットを用いて製造されたガラス繊維強化スタンパブルシートは、熱可塑性樹脂の含浸が不均一となり、従って、このようなガラス繊維強化スタンパブルシートの成形品は、リブ等へのガラス繊維の均一な分散や良流動性が得られにくい。
【０００６】
この問題を改善するためにニードル針の貫通長を適当以上に長くするとガラス繊維の絡みが逆に強くなり、流動性が著しく悪くなるばかりか、成形加工時の遠赤外線炉での加熱溶融時に起こるガラス繊維のスプリングバックが大きくなり、それによって加熱中の材料の表面と内部とで少なからぬ温度差が生じ、表面の樹脂劣化が著しく進行して成形品外観等に問題を生じるようになる。
【０００７】
また、特開平１−２７２６３６号公報や特開平７−１７８７３０号公報に記載されるように、ガラス繊維マットの上下両面からニードリング処理することで、マット上下面でのガラス繊維の切断開繊を均一にし、ガラス繊維の流動性を良好にする方法もある。しかしながら、この場合には、マット両面からのニードリング処理によりガラス繊維の切断が著しく、特に流動性を高めるために、ニードル針の貫通長を長くしたり、パンチ密度を上げた場合には、マット製造時の連続送り工程に耐え得るマット強力を維持することが難しくなる。更に、マット両面からのニードリング処理であっても、ニードル針の進入方向の基端側のガラス繊維マット両面のガラス繊維の切断開繊は顕著であるが、ニードル針の進入方向先端側のガラス繊維マット中央部ではガラス繊維の切断開繊よりも繊維同士の絡みの方が大きく、マットの厚み方向でガラス繊維の状態は不均一となる。このようなガラス繊維マットでは、成形品の強度発現に大きく寄与するマット中央部への樹脂含浸性が劣るものとなり、特に、マットの目付が大きい場合には、この部分の樹脂含浸性の悪さが問題となりやすい。
【０００８】
また、ＰＣＴ／ＪＰ９６／０１５０７（ＷＯ９６／４０４７７）に記載されるように、ニードリング処理したガラス繊維マットを挟圧することによってガラス繊維の流動性を高める方法もあるが、この場合には、挟圧することで、ガラス繊維の損傷が大きく、得られる成形品の強度低下の原因となる。また、挟圧によりガラス繊維マットが押し潰されるため、成形加工時の遠赤外線炉での加熱溶融時のガラス繊維のスプリングバックが起こり難く、そのためハンドリング性に問題が生じると共に、金型へ投入した時に材料と金型との密着面積が大きくなり、成形品の外観を損なうといった問題もある。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明は、ガラス繊維を均一に切断開繊し、流動性、樹脂含浸性に優れ、かつ連続送り工程に耐え得るガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維マット及びその製造方法を提供すると共に、このようなガラス繊維マットを用いて、ガラス繊維への樹脂含浸性が優れ、空隙率が少なく、しかも均一なガラス繊維の分散性と良流動性を兼備するガラス繊維強化スタンパブルシート及びその製造方法と、その成形品を提供することを目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットは、連続スワール状ガラス繊維ストランドで構成されたガラス繊維層（Ａ）の複数層と、該複数のガラス繊維層（Ａ）の間に介在された熱可塑性樹脂繊維不織布層（Ｂ）との積層体であって、ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）、ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）或いはガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）の順に積層されてなる積層体を、上下両面からニードルパンチ処理してなることを特徴とする。
【００１１】
本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットの製造方法は、連続スワール状ガラス繊維ストランドで構成されたガラス繊維層（Ａ）の複数層を、該複数のガラス繊維層（Ａ）の間に熱可塑性樹脂繊維不織布層（Ｂ）を介して積層し、ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）、ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）或いはガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）の順に積層されてなる積層体とし、得られた積層体を上下両面からニードルパンチ処理することを特徴とする。
【００１２】
このガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットでは、ガラス繊維層（Ａ）と熱可塑性樹脂繊維不織布層（Ｂ）との積層体を、上下両面からニードルパンチ処理することで、ガラス繊維を効率良く均一に切断開繊することができる。この熱可塑性樹脂繊維不織布層（Ｂ）はニードル針により開繊されるだけであり、繊維自体の伸び量が大きく、比較的切断されにくいため、ガラス繊維層（Ａ）中に効率良く均一に分散混合される。そのため、ニードル針の貫通長やパンチ密度の変更が必要な場合においても、連続送り工程に耐え得るマット強度を容易に維持することができる。
【００１３】
本発明において、ガラス繊維層（Ａ）の目付は１００〜１０００ｇ／ｍ2であることが好ましく、また、熱可塑性樹脂繊維不織布層（Ｂ）の目付は１５〜４０ｇ／ｍ2であることが好ましい。
【００１４】
本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットの引張強度は、連続送り工程に耐え得る５０Ｎ／２５ｃｍ幅以上であることが好ましい。
【００１５】
本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートは、請求項１ないし４のいずれか１項に記載のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マット中に、前記不織布層（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂繊維に由来しない熱可塑性樹脂（Ｃ）を含有するガラス繊維強化スタンパブルシートであって、前記不織布層（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂繊維と熱可塑性樹脂（Ｃ）とが溶融固化した状態であることを特徴とする。
【００１６】
本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートでは、本発明のガラス繊維複合マットを用いることで、ガラス繊維強化スタンパブルシートの製造時の加熱時に、ガラス繊維層中へ均一に分散混合された熱可塑性樹脂繊維が溶融することでガラス繊維への樹脂含浸性が優れ、空隙率が少なく、さらに均一なガラス繊維の分散性と良流動性を持ったガラス繊維強化スタンパブルシートを得ることができる。
【００１７】
本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートにおいて、ガラス繊維複合マットの不織布層（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂繊維と、熱可塑性樹脂（Ｃ）が同系統の樹脂、好ましくはポリプロピレン樹脂で、熱可塑性樹脂（Ｃ）のガラス繊維強化スタンパブルシート中の含有量が３０〜９０重量％であり、その溶融によりガラス繊維層（Ａ）への含浸性が向上され、空隙率が低減されていることが好ましい。
【００１８】
このような本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートは、本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットを介して２層以上の熱可塑性樹脂層（Ｃ）とを積層し、得られた積層体を連続的に加圧及び加熱してシート状に成形する工程を有する、本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートの製造方法により、容易かつ効率的に製造される。
【００１９】
本発明の成形品は、このような本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートを成形してなるものであり、空隙率が少なく、且つ均一なガラス繊維の分散性を有し、機械的強度等の物性及びその均一性に優れる。
【００２０】
【発明の実施の形態】
以下に図面を参照して本発明の実施の形態を詳細に説明する。
【００２１】
図１は本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットの実施の形態を示す模式的な断面図であり、図２は、本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートの製造方法の実施の形態を示す模式的な断面図である。
【００２２】
図１に示す如く、本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットは、連続スワール状ガラス繊維ストランドで構成されたガラス繊維層（Ａ）が２層以上と、このガラス繊維層（Ａ）の間に介在された熱可塑性樹脂繊維不織布層（Ｂ）の１層以上の積層体を、その上下両面からニードリング処理してなるものである。
【００２３】
このガラス繊維複合マット（１）を構成する熱可塑性樹脂繊維不織布層（Ｂ）の熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリアミド樹脂等が挙げられるが、これらの中でもポリプロピレン樹脂が最も好ましい。
【００２４】
また、熱可塑性樹脂繊維不織布層（Ｂ）は通常、目付が１５〜４０ｇ／ｍ2のものを用いるが、好ましくは１５〜２０ｇ／ｍ2のものを用いる。目付が４０ｇ／ｍ2を超える不織布層を用いるとニードルパンチ機への負荷が大きく、ニードルパンチ機を破損するおそれがあり好ましくない。目付が１５ｇ／ｍ2未満のものでは、不織布層（Ｂ）を設けることによる本発明の効果を十分に得ることできない場合が多い。
【００２５】
一方、ガラス繊維層（Ａ）の１層当たりの目付は、通常１００ｇ／ｍ2〜１０００ｇ／ｍ2、好ましくは１５０〜８００ｇ／ｍ2である。目付が１０００ｇ／ｍ2を超えるガラス繊維層（Ａ）では、ニードルパンチ機への負荷が大きくなるため、好ましくない。目付が１００ｇ／ｍ2未満のガラス繊維層（Ａ）ではガラス繊維の分布が不均一になり、好ましくない。
【００２６】
ガラス繊維層（Ａ）と熱可塑性樹脂繊維不織布層（Ｂ）との積層数は、ガラス繊維層（Ａ）を２層以上、不織布層（Ｂ）を１層以上であり、その積層数には特に制限はないが、ガラス繊維層（Ａ），（Ａ）同士の間は、不織布層（Ｂ）を介在させることが重要であり、
ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）
ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）
或いは
ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）
のような積層体とする。
【００２７】
ガラス繊維層（Ａ）と不織布層（Ｂ）との積層体の上下両面からニードリング処理する場合、両面ニードリング機によって行っても良く、或いは一面ニードリング機を用いて一方の面をニードリング処理した後、次いで他方の面をニードリング処理しても良い。
【００２８】
ニードリングのニードルパンチ密度は通常、２５〜６０本／ｃｍ2、好ましくは２７〜５４本／ｃｍ2である。このパンチ密度が６０本／ｃｍ2を超えるとガラス繊維の損傷が大きくなり、このガラス繊維複合マットを用いたガラス繊維強化スタンパブルシートの強度物性の低下が著しくなる。パンチ密度が２５本／ｃｍ2未満であると、ガラス繊維の開繊、切断が不十分になり、ガラス繊維の分散性、流動性が劣るものとなる。
【００２９】
ニードリング処理のニードル針の貫通長は上下面で同一であっても良く、異なるものであっても良い。このニードル針の貫通長は、繊維を絡め切断する役割を持つバーブの最上部から、針の先端までの長さに対して、７０〜１２０％であることが好ましい。１２０％を超える場合、ガラス繊維の絡みが大きくなり、このガラス繊維複合マットを用いたガラス繊維強化スタンパブルシートでは流動性が著しく悪くなる。また、成形加工時の遠赤外線炉での加熱溶融時に起こるガラス繊維のスプリングバックが大きくなり、それによって加熱中の材料の表面と内部とで少なからぬ温度差が生じ、表面の樹脂劣化が著しく進行して成形品の外観等に問題を生じるようになる。一方７０％未満であると、ガラス繊維の切断が不十分であり、ガラス繊維の分散性、流動性が劣るものとなる。
【００３０】
このようにして得られる本発明のガラス繊維複合マットは、その製造時の連続送り工程に耐え得るマット強度である引張強度５０Ｎ／２５ｃｍ2幅以上を容易に維持することができる。
【００３１】
本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートは、このような本発明のガラス繊維複合マット中に、このマットの不織布層（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂に由来しない熱可塑性樹脂（Ｃ）を含有し、不織布層（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂繊維と熱可塑性樹脂（Ｃ）とが溶融固化したものである。
【００３２】
この熱可塑性樹脂（Ｃ）としては、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリアミド樹脂等が挙げられるが、これらの中でもポリプロピレン樹脂が最も好ましく、特に、熱可塑性樹脂繊維不織布層（Ｂ）を構成する熱可塑性樹脂と同系統であることが好ましく、これにより、ガラス繊維強化スタンパブルシートを製造する際に、溶融した熱可塑性樹脂（Ｃ）とガラス繊維層（Ａ）中の溶融した熱可塑性樹脂繊維とが相溶し、樹脂含浸性を著しく向上させ、空隙率を低くすることが可能となる。
【００３３】
このような本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートは、本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートの製造方法に従って、例えば、図２に示す方法で製造することができる。
【００３４】
図２の方法では、熱可塑性樹脂（Ｃ）を押出機（１０）に入れ、樹脂の融点以上に加熱押し出しして熱可塑性樹脂（Ｃ）のシート（２）を形成するとともに、押し出された熱可塑性樹脂シート（２）の両面に、本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マット（１），（１）を供給して積層し、さらにこれらガラス繊維複合マット（１），（１）と熱可塑性樹脂シート（２）の積層体の両面に、熱可塑性樹脂（Ｃ）のシート（３），（３）を積層した後、加熱加圧装置のローラ（４）で加熱及び加圧する。
【００３５】
この時、ガラス繊維複合マット（１）中の熱可塑性樹脂繊維不織布を構成する熱可塑性樹脂繊維は完全に溶融する。そして、熱可塑性樹脂繊維不織布を構成する熱可塑性樹脂繊維と熱可塑性樹脂シート（２），（３）が同系統の樹脂である場合、熱可塑性樹脂シート（２），（３）の熱可塑性樹脂と共に相溶する。さらに冷却固化させることでシート状のガラス繊維強化複合体よりなるスタンパブルシート（５）を得ることができる。
【００３６】
なお、熱可塑性樹脂として、例えばポリプロピレン樹脂を用いた場合、スタンパブルシート（５）成形時の加熱温度としては１７０〜２５０℃であることが好ましい。また、加圧力としては、０．１〜１ＭＰａであることが好ましい。冷却時の温度としては熱可塑性樹脂の凝固点以下であれば特に制限されないが、室温〜８０℃であることが好ましい。
【００３７】
このようにして得られる本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートにおいて、熱可塑性樹脂（Ｃ）の含有量（ガラス繊維複合マットの不織布層由来の熱可塑性樹脂を含まず）は、ガラス繊維強化スタンパブルシートの重量に対して３０〜９０重量％であることが好ましい。この熱可塑性樹脂（Ｃ）の含有量が９０重量％を超えると樹脂量が多く、相対的にガラス繊維量が少ないために、ガラス繊維による十分な補強効果が得られない。熱可塑性樹脂（Ｃ）の含有量が３０重量％未満であると樹脂量が少ないために成形性に劣るものとなる。
【００３８】
【実施例】
以下に実施例及び比較例を挙げて本発明をより具体的に説明する。
【００３９】
＜ガラス繊維複合マットの引張り強力と繊維長分布＞
実施例１
１層当たりの目付が４７５ｇ／ｍ2の連続スワール状ガラス繊維層（ガラス繊維径１１μｍ）２層を、間に目付が１５ｇ／ｍ2のポリプロピレン樹脂繊維不織布層１層を介して積層し、この積層体を、上下両面からパンチ密度５４本／ｃｍ2にてニードリング処理を行うことにより、本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットを製造した。ニードリング処理に用いたニードル針は、針先端からバーブ最上部までの距離が１６．５ｍｍのものを用いた。その貫通長は、積層体の上面から侵入するとき１３．５ｍｍ、下面から進入するとき１５．０ｍｍとした。
【００４０】
得られたガラス繊維複合マットの任意の場所から、幅２５ｃｍ、長さ３３ｃｍの試験片を６枚切り出し、万能試験機を用いて、試験速度２０ｍｍ／ｍｉｎで引張り、その最大引張強度を求めた。その結果を表１に示した。
【００４１】
また、ガラス繊維長分布の測定は、得られたガラス繊維複合マットから、ガラス繊維をピンセットで慎重に抜き取り、スケールで読み取った。一試験片あたり１０００本測定を行った。結果を図３に示した。
【００４２】
実施例２
実施例１において。ガラス繊維層に２３μｍ径のガラス繊維を使用したこと以外は同様にしてガラス繊維複合マットを製造し、実施例１と同様に引張試験とガラス繊維長分布の測定を行った。その結果を表１及び図３に示した。
【００４３】
比較例１
目付が９５０ｇ／ｍ2の連続スワール状ガラス繊維マット（ガラス繊維径１１μｍ）をマットの上下両面からパンチ密度５４本／ｃｍ2にてニードリング処理を行うことによりガラス繊維マットの製造を行った。なお、ニードリング処理時のニードル針の貫通長はマットの上面から進入するとき１３．５ｍｍ、下面から進入するとき１５．０ｍｍとした。
【００４４】
この比較例１で製造されたガラス繊維マットは、ガラス繊維が均一に切断されているが、連続送り工程に耐え得る引張強度を持たないため、送り工程でマットの分断が生じてしまい、マットを製造することができなかった。
【００４５】
比較例２
比較例１において、２３μｍ径のガラス繊維を使用したこと以外は同様にしてガラス繊維マットを製造した。この比較例２のマットも比較例１と同様に、ガラス繊維が均一に切断されているが、連続送り工程に耐え得る引張強度を持たないため、送り工程でマットの分断が生じてしまい、マットを製造できなかった。
【００４６】
比較例３
比較例１において、ニードリング処理時のニードル針の貫通長をマット上面から進入するとき１３．５ｍｍ、下面から進入するとき１２．５ｍｍとしたこと以外は同様にしてガラス繊維マットを製造し、実施例１と同様に引張試験とガラス繊維長分布の測定を行って、結果を表１及び図３に示した。
【００４７】
比較例４
比較例３において、２３μｍ径のガラス繊維を使用したこと以外は同様にしてガラス繊維マットを製造し、実施例１と同様に引張試験とガラス繊維長分布の測定を行った。その結果を表１及び図３に示した。
【００４８】
比較例５
比較例１において、ニードリング処理をマット上面のみからパンチ密度２７本／ｃｍ2、貫通長１３．５ｍｍで行ったこと以外は同様にしてガラス繊維マットを製造し、実施例１と同様に引張試験とガラス繊維長分布の測定を行って、結果を表１及び図３に示した。
【００４９】
比較例６
比較例５において、２３μｍ径のガラス繊維を使用したこと以外は同様にしてガラス繊維マットを製造し、実施例１と同様に引張試験とガラス繊維長分布の測定を行った。その結果を表１及び図３に示した。
【００５０】
【表１】
図３及び表１より次のことが明らかである。
【００５２】
比較例１及び２では、ガラス繊維が均一に切断されているが、連続送り工程に耐え得る強度を持たないため、送り工程中にマットの分断が生じてしまい、生産できなかった。そのため、比較例３及び４では、ガラス繊維複合マットのニードリング処理時のニードル針の貫通長を短くすることで実施例１及び２と同様に送り工程に耐え得るマット強度を持つことができた。しかしながら、この比較例３及び４では、実施例１及び２に比べ、ガラス繊維長分布は均一でなく、さらに後述するが本マットを用いたガラス繊維強化スタンパブルシートではガラス繊維の分散性が良くない。
【００５３】
比較例５及び６は、特開平６−３０６２１９号公報に記載されるガラス繊維マットと同様のものであり、連続送り工程に耐え得る強度を持つが、ガラス繊維の繊維長分布は不均一であることが分かる。
【００５４】
これに対して、実施例１及び２に示す如く、本発明のガラス繊維複合マットでは繊維長分布が比較例３〜６に比べて非常に均一であり、しかも連続送り工程に耐え得るマット強度を保持している。
【００５５】
＜ガラス繊維強化スタンパブルシートの成形加工性＞
実施例３
図２に示す如く、実施例１で製造したガラス繊維複合マット２層と３層のポリプロピレン樹脂層とを交互に積層した後に、ダブルスチールベルトにより連続的に０．３ＭPa、２３０℃で５分間加圧、加熱してポリプロピレン樹脂をガラス繊維層に含浸させ、その後冷却してガラス繊維強化スタンパブルシートを得た。このガラス繊維強化スタンパブルシートのポリプロピレン樹脂含有量（ガラス繊維複合マットの不織布層由来のポリプロピレン樹脂は含まず）は６０重量％である。
【００５６】
このガラス繊維強化スタンパブルシートを所定の大きさに切断した後、遠赤外線炉にて加熱溶融し、図４に示す金型に投入し、その成形可能な最低圧力を調べ、結果を表２に示した。
【００５７】
なお、成形可能な最低圧力は、成形圧力を徐々に下げて成形を行い、良好な成形品を得ることができる（○）圧力と、欠陥が生じる圧力（×）とを調べることにより求めた。
【００５８】
実施例４
実施例２で製造したガラス繊維複合マットを用いたこと以外は実施例３と同様にしてガラス繊維強化スタンパブルシートを製造し、同様に成形可能な最低圧力を調べ、結果を表２に示した。
【００５９】
比較例７
ガラス繊維複合マットの代りに比較例３で製造したガラス繊維マットを用いたこと以外は実施例３と同様にしてガラス繊維強化スタンパブルシートを製造し、同様に成形可能な最低圧力を調べ、結果を表２に示した。
【００６０】
比較例８
ガラス繊維複合マットの代りに比較例４で製造したガラス繊維マットを用いたこと以外は実施例３と同様にしてガラス繊維強化スタンパブルシートを製造し、同様に成形可能な最低圧力を調べ、結果を表２に示した。
【００６１】
比較例９
ガラス繊維複合マットの代りに比較例５で製造したガラス繊維マットを用いたこと以外は実施例３と同様にしてガラス繊維強化スタンパブルシートを製造し、同様に成形可能な最低圧力を調べ、結果を表２に示した。
【００６２】
比較例１０
ガラス繊維複合マットの代りに比較例６で製造したガラス繊維マットを用いたこと以外は実施例３と同様にしてガラス繊維強化スタンパブルシートを製造し、同様に成形可能な最低圧力を調べ、結果を表２に示した。
【００６３】
【表２】
表２より、比較例９，１０のスタンパブルシートでは高い成形圧力が必要であり、成形性に劣ることが分かる。一方、実施例３，４と比較例７，８のスタンパブルシートでは同様に良好な成形性を有することが分かる。また、本結果の中でもガラス繊維径が１１μｍである比較例９は著しく成形性が悪いのに対して、同じ繊維径である実施例１ならびに比較例７では、マットを両方からニードリング処理することで成形性が大幅に向上することが分かる。
【００６５】
＜ガラス繊維強化スタンパブルシートのガラス繊維分散性＞
実施例３，４、及び比較例７〜１０で製造したガラス繊維強化スタンパブルシートを用いて、図５に示すリブを有する成形品を製造し、その中央のリブへのガラス繊維の分散性を評価した。結果を表３に示した。
【００６６】
【表３】
この結果から、実施例３，４のガラス繊維強化スタンパブルシートは非常に良好なガラス繊維の分散性を示し、比較例７，８のガラス繊維強化スタンパブルシートはリブの先端へのガラス繊維の分散性が実施例３，４ほど良くなく、また、比較例９，１０は非常に悪いことが確認された。
【００６８】
＜ガラス繊維強化スタンパブルシートの端部へのガラス繊維分散性＞
実施例３，４及び比較例７〜１０で製造したガラス繊維強化スタンパブルシートを、図４に示す金型に投入して、加圧力７０トンで成形し、得られた成形品の底部とその成形品の端部（フランジ部）のガラス繊維含有量の比で、ガラス繊維の分散性を評価した。その結果を表４に示した。
【００６９】
【表４】
この結果から、実施例３，４のガラス繊維強化スタンパブルシートは非常に良好なガラス繊維の分散性を示し、比較例７，８のガラス繊維強化スタンパブルシートはリブ先端へのガラス繊維の分散性が実施例３，４ほど良くなく、また、比較例９，１０は非常に悪いことが確認された。
【００７１】
＜ガラス繊維強化スタンパブルシートの空隙率＞
実施例３、及び比較例７，９で製造したガラス繊維強化スタンパブルシートの空隙率をＪＩＳ Ｋ７０５３に準拠して測定し、結果を表５に示した。
【００７２】
【表５】
この結果から、実施例３のガラス繊維強化スタンパブルシートは比較例７，９のガラス繊維強化スタンパブルシートに比べて空隙率が低いことが分かる。
【００７４】
【発明の効果】
以上詳述した通り、本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マット及びその製造方法によれば、マット上下面両面からニードリング処理することで、均一なガラス繊維長を有すると共に、熱可塑性樹脂繊維がガラス繊維へ均一に分散しているため連続送り工程に十分に耐え得るマット強度を有し、生産性に優れたガラス繊維複合マットが提供される。
【００７５】
また、このような本発明のガラス繊維複合マットを用いた本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート及びその製造方法によれば、スタンパブルシート製造時の加熱加圧工程において、ガラス繊維中に均一に分散した熱可塑性樹脂繊維の溶融により、ガラス繊維への樹脂含浸性が向上し、空隙率の少ないスタンパブルシートが提供される。
【００７６】
このような、本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートを用いることにより、リブ等の複雑な形状を有する成形品であっても、均一なガラス繊維の分散性を有すると共に空隙率の少ない成形品を得ることができる。しかも、低い成形圧力での成形加工が可能になるため、容量の比較的小さい成形プレス機にて安価に成形加工を行うことが可能となる。
【００７７】
従って、本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートは、自動車分野や建築、産業資材分野において、リブ等の複雑な形状を有する部品や、流動性を必要とする薄肉の部品や、成形圧力を要する大型の部品の成形にも有効に適用可能であり、良好な特性を有する成形品を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットの実施の形態を示す模式的な断面図である。
【図２】本発明のガラス繊維強化スタンパブルシートの製造方法の実施の形態を示す模式的な断面図である。
【図３】実施例１及び２で製造されたガラス繊維複合マット及び比較例３〜６で製造されたガラス繊維マットのガラス繊維長分布を示すグラフである。
【図４】ガラス繊維強化スタンパブルシートの成形加工性及びガラス繊維の分散性の調査に用いた金型を示す斜視図である。
【図５】ガラス繊維強化スタンパブルシートのガラス繊維分散性の調査のために成形した成形品を示す斜視図である。
【符号の説明】
（１） ガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マット
（Ａ） ガラス繊維層
（Ｂ） 熱可塑性樹脂繊維不織布層
（２），（３） 熱可塑性樹脂シート
（４） ローラ
（５） ガラス繊維強化スタンパブルシート
（１０） 押出機[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a glass fiber reinforced stampable sheet glass fiber composite mat composed of a glass fiber layer and a thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer, a method for producing the same, and the glass fiber reinforced stampable sheet glass fiber composite mat. A glass fiber reinforced stampable sheet having excellent resin impregnation properties, a low porosity and excellent fluidity during press molding, and a method for producing the same, and molding the glass fiber reinforced stampable sheet. It relates to a molded product.
[0002]
[Prior art]
Glass fiber reinforced stampable sheet made by impregnating glass fiber for reinforcement with thermoplastic resin and molded into a sheet shape is a thermoplastic resin molding that requires high strength mainly in a wide range of fields such as automobiles, construction, and materials. Used as a molding material. For example, it is applied to front end panels, bumper beams and glove box core materials in the automobile field, and to concrete form panels and cable closures in the construction and industrial materials fields.
[0003]
Processing of the glass fiber reinforced stampable sheet into such a part is performed by stampable molding. In the stampable molding method, first, a glass fiber reinforced stampable sheet cut to an appropriate size is heated and melted in a far-infrared furnace, placed in a mold, placed, and fluidized by a press. The stampable molding method is suitable for molding a molded part having a complicated shape such as a rib or a thin and large molded product. However, in order to achieve uniform strength and formability at a low pressure, a glass fiber reinforced stamper is used. The resin impregnation property to the glass fiber in the bull sheet is excellent, and uniform dispersibility and good fluidity of the glass fiber are required.
[0004]
As a method for producing a glass fiber reinforced stampable sheet, there are a laminating method and a dispersing method. Among them, in the laminating method, a continuous glass fiber mat is manufactured, a glass fiber mat and a thermoplastic resin sheet are laminated, heated and pressurized, and a glass fiber reinforced stampable is obtained by melt-impregnating the glass fiber mat with a thermoplastic resin. Manufacture sheets. The glass fiber reinforced stampable sheet by the laminating method has a high impact strength because the glass fiber constituting the glass fiber mat is a continuous fiber, and local orientation of the glass fiber due to flow during molding hardly occurs. There are advantages such as excellent uniformity of physical properties.
[0005]
A conventional general glass fiber mat used for manufacturing a glass fiber reinforced stampable sheet by a laminating method is a needling treatment of a continuous glass fiber mat from the upper surface side as described in, for example, JP-A-6-306219. Thus, the glass fiber is cut and opened. During this needling treatment, the needle needle penetrates the glass fiber mat, opens the glass fiber strand, and cuts while entwining the fibers, thereby improving the impregnation property and fluidity of the thermoplastic resin. However, when the needling process is performed only from the upper surface of the glass fiber mat in this way, the state of cutting and opening the glass fibers is greatly different between the upper surface and the lower surface of the glass fiber mat. That is, the fibers are sufficiently opened and cut on the upper surface of the mat on the side where the needle needles enter, but the strands hanging on the needle needles are reduced as going to the lower surface side of the mat, so that the opening and cutting becomes insufficient. For this reason, the glass fiber reinforced stampable sheet manufactured using this glass fiber mat is non-uniformly impregnated with the thermoplastic resin. Therefore, the molded product of such a glass fiber reinforced stampable sheet is a rib or the like. It is difficult to obtain uniform dispersion and good fluidity of the glass fiber.
[0006]
In order to improve this problem, if the needle needle penetration length is increased more than appropriate, the entanglement of the glass fiber becomes stronger and the fluidity is remarkably deteriorated, and also occurs at the time of heating and melting in a far-infrared furnace during molding. The spring back of the glass fiber becomes large, thereby causing a considerable temperature difference between the surface of the material being heated and the inside thereof, and the resin deterioration on the surface proceeds remarkably, causing problems in the appearance of the molded product.
[0007]
In addition, as described in JP-A-1-272636 and JP-A-7-178730, by performing needling treatment from the upper and lower surfaces of the glass fiber mat, the glass fiber can be cut and opened on the upper and lower surfaces of the mat. There is also a method of making it uniform and improving the fluidity of the glass fiber. However, in this case, the glass fiber is severely cut by the needling treatment from both sides of the mat, and in particular, when the penetrating length of the needle needle is increased or the punch density is increased in order to increase the fluidity, the mat It becomes difficult to maintain a mat strength that can withstand a continuous feeding process during manufacturing. Furthermore, even if the needling treatment is performed from both sides of the mat, the glass fiber on both sides of the glass fiber mat on the proximal end side in the needle needle entry direction is noticeable, but the glass on the tip side in the needle needle entry direction is remarkable. In the center portion of the fiber mat, the entanglement between the fibers is larger than that of cutting and opening the glass fibers, and the state of the glass fibers is not uniform in the thickness direction of the mat. In such a glass fiber mat, the resin impregnation property at the center of the mat, which greatly contributes to the development of the strength of the molded product, is inferior, and particularly when the mat has a large basis weight, the resin impregnation property of this portion is poor. Prone to problems.
[0008]
In addition, as described in PCT / JP96 / 01507 (WO96 / 40477), there is a method of increasing the fluidity of glass fibers by pinching a glass fiber mat subjected to needling treatment. In this case, pinching is performed. As a result, the glass fiber is greatly damaged, which causes a reduction in strength of the obtained molded product. In addition, since the glass fiber mat is crushed by the pinching pressure, it is difficult for the glass fiber to spring back when heated and melted in the far-infrared furnace during the molding process. There is also a problem that the adhesion area between the material and the mold is sometimes increased, and the appearance of the molded product is impaired.
[0009]
[Problems to be solved by the invention]
Accordingly, the present invention provides a glass fiber reinforced stampable sheet glass fiber mat that can cut and open glass fibers uniformly, has excellent fluidity and resin impregnation properties, and can withstand continuous feeding processes, and a method for producing the same. Using such a glass fiber mat, a glass fiber reinforced stampable sheet having excellent resin impregnation into glass fibers, low porosity, and having both uniform glass fiber dispersibility and good fluidity, and production thereof It is an object to provide a method and a molded product thereof.
[0010]
[Means for Solving the Problems]
The glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention is a continuous swirl glass fiber strand.InLaminated body of multiple layers of configured glass fiber layer (A) and thermoplastic resin nonwoven fabric layer (B) interposed between the plurality of glass fiber layers (A)And glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A), glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / Glass fiber layer (A) or glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer ( A laminate formed in the order of A),It is characterized by needle punching from both upper and lower sides.
[0011]
The method for producing a glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention comprises a continuous swirl glass fiber strand.InA plurality of layers of the configured glass fiber layer (A) are laminated via the thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer (B) between the plurality of glass fiber layers (A),Glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A), glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer ( A) or glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) in this order. A laminated body made up of laminated layers,The obtained laminate is subjected to needle punching from both upper and lower surfaces.
[0012]
In this glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet, the glass fiber layer (A) and the thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer (B) are laminated by needle punching from both the upper and lower sides, thereby making the glass fibers efficient. It can be cut and opened evenly and well. This thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer (B) is only opened by the needle needle, and the fiber itself has a large elongation and is relatively difficult to cut. Therefore, the thermoplastic fiber fiber nonwoven fabric layer (B) is efficiently and uniformly dispersed in the glass fiber layer (A). Mixed. Therefore, even when it is necessary to change the penetration length of the needle needle or the punch density, the mat strength that can withstand the continuous feeding process can be easily maintained.
[0013]
In the present invention, the basis weight of the glass fiber layer (A) is 100 to 1000 g / m.2It is preferable that the basis weight of the thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer (B) is 15 to 40 g / m.2It is preferable that
[0014]
The tensile strength of the glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention is preferably 50 N / 25 cm width or more that can withstand a continuous feeding process.
[0015]
The glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention is a thermoplastic resin constituting the nonwoven fabric layer (B) in the glass fiber reinforced mat for glass fiber reinforced stampable sheet according to any one of
[0016]
In the glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention, by using the glass fiber composite mat of the present invention, the thermoplastic resin uniformly dispersed and mixed into the glass fiber layer at the time of heating during the production of the glass fiber reinforced stampable sheet By melting the fibers, it is possible to obtain a glass fiber reinforced stampable sheet having excellent resin impregnation into glass fibers, low porosity, and uniform dispersibility and good fluidity of glass fibers.
[0017]
In the glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention, the thermoplastic resin fibers constituting the nonwoven fabric layer (B) of the glass fiber composite mat and the thermoplastic resin (C) are resins of the same system, preferably a polypropylene resin. The content of the resin (C) in the glass fiber reinforced stampable sheet is 30 to 90% by weight, and its melting improves the impregnation property to the glass fiber layer (A) and reduces the porosity. preferable.
[0018]
Such a glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention was obtained by laminating two or more thermoplastic resin layers (C) through the glass fiber composite mat for a glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention. It is easily and efficiently manufactured by the method for manufacturing a glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention, which includes a step of continuously pressing and heating the laminate to form a sheet.
[0019]
The molded product of the present invention is formed by molding the glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention, has a low porosity, has a uniform glass fiber dispersibility, and has a mechanical strength and the like. Excellent physical properties and uniformity.
[0020]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
[0021]
FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of the glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention, and FIG. 2 shows the implementation of the method for producing the glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention. It is typical sectional drawing which shows a form.
[0022]
As shown in FIG. 1, the glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention is a continuous swirl glass fiber strand.InA laminated body of two or more glass fiber layers (A) constituted and one or more thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layers (B) interposed between the glass fiber layers (A) from both upper and lower surfaces. Needle processing is performed.
[0023]
Examples of the thermoplastic resin of the thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer (B) constituting the glass fiber composite mat (1) include polypropylene resin, polyethylene resin, polyethylene terephthalate resin, and polyamide resin. Among these, polypropylene resin is used. Is most preferred.
[0024]
Moreover, the thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer (B) usually has a basis weight of 15 to 40 g / m.2Is preferably used, but preferably 15 to 20 g / m2Use one. The basis weight is 40 g / m2If a non-woven fabric layer exceeding is used, the load on the needle punch machine is large, and the needle punch machine may be damaged. The basis weight is 15g / m2If it is less than the above, the effect of the present invention by providing the non-woven fabric layer (B) cannot often be obtained sufficiently.
[0025]
On the other hand, the basis weight per layer of the glass fiber layer (A) is usually 100 g / m.2~ 1000g / m2, Preferably 150-800 g / m2It is. The basis weight is 1000 g / m2If the glass fiber layer (A) exceeds 1, the load on the needle punching machine is increased. The basis weight is 100 g / m2If the glass fiber layer is less than (A), the distribution of the glass fibers becomes non-uniform, which is not preferable.
[0026]
The number of laminated layers of the glass fiber layer (A) and the thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer (B) is 2 or more for the glass fiber layer (A) and 1 or more for the nonwoven fabric layer (B). Although there is no particular limitation, it is important to interpose the nonwoven fabric layer (B) between the glass fiber layers (A) and (A),
Glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A)
Glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A)
Or
Glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A)
Laminated body likeThe
[0027]
When the needling treatment is performed from the upper and lower surfaces of the laminate of the glass fiber layer (A) and the nonwoven fabric layer (B), it may be performed by a double-sided needling machine, or one surface is needling using a single-sided needling machine. After the treatment, the other surface may then be subjected to a needling treatment.
[0028]
Needle punch density is usually 25-60 / cm2, Preferably 27-54 / cm2It is. This punch density is 60 / cm2If it exceeds 1, the damage of the glass fiber becomes large, and the strength properties of the glass fiber reinforced stampable sheet using this glass fiber composite mat are significantly lowered. Punch density is 25 / cm2If it is less than the range, the opening and cutting of the glass fiber will be insufficient, and the dispersibility and fluidity of the glass fiber will be poor.
[0029]
The needle needle penetrating length of the needling process may be the same on the upper and lower surfaces, or may be different. The penetrating length of the needle is preferably 70 to 120% with respect to the length from the uppermost part of the barb having a role of entwining and cutting the fiber to the tip of the needle. When it exceeds 120%, the entanglement of the glass fibers becomes large, and in the glass fiber reinforced stampable sheet using this glass fiber composite mat, the fluidity is remarkably deteriorated. In addition, the glass fiber springback that occurs during heating and melting in a far-infrared furnace during molding increases, which creates a considerable temperature difference between the surface of the material being heated and the interior, and the resin deterioration of the surface is significantly advanced. As a result, problems occur in the appearance of the molded product. On the other hand, if it is less than 70%, the glass fiber is not sufficiently cut, and the dispersibility and fluidity of the glass fiber are poor.
[0030]
The glass fiber composite mat of the present invention thus obtained has a tensile strength of 50 N / 25 cm, which is a mat strength that can withstand a continuous feeding process during its production.2More than the width can be easily maintained.
[0031]
The glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention contains a thermoplastic resin (C) not derived from the thermoplastic resin constituting the nonwoven fabric layer (B) of the mat in the glass fiber composite mat of the present invention. The thermoplastic resin fibers and the thermoplastic resin (C) constituting the nonwoven fabric layer (B) are melted and solidified.
[0032]
Examples of the thermoplastic resin (C) include polypropylene resin, polyethylene resin, polyethylene terephthalate resin, polyamide resin, and the like. Among these, polypropylene resin is most preferable, and the thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer (B) is particularly configured. It is preferable that the thermoplastic resin is of the same type as that of the thermoplastic resin to be melted, so that when the glass fiber reinforced stampable sheet is produced, the molten thermoplastic resin (C) and the molten thermoplastic resin in the glass fiber layer (A) are produced. The fibers are compatible with each other, the resin impregnation property is remarkably improved, and the porosity can be lowered.
[0033]
Such a glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention can be produced, for example, by the method shown in FIG. 2 according to the method for producing a glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention.
[0034]
In the method of FIG. 2, the thermoplastic resin (C) is placed in an extruder (10) and heated and extruded above the melting point of the resin to form a sheet (2) of the thermoplastic resin (C), and the extruded heat The glass fiber composite mats (1) and (1) for glass fiber reinforced stampable sheets of the present invention are supplied and laminated on both surfaces of the plastic resin sheet (2), and these glass fiber composite mats (1) and (1 ) And the thermoplastic resin sheet (2) are laminated on both sides of the thermoplastic resin sheet (3) and (3), and then heated and pressurized by the roller (4) of the heating and pressing device. .
[0035]
At this time, the thermoplastic resin fibers constituting the thermoplastic resin fiber nonwoven fabric in the glass fiber composite mat (1) are completely melted. When the thermoplastic resin fibers and the thermoplastic resin sheets (2) and (3) constituting the thermoplastic fiber nonwoven fabric are the same resin, the thermoplastic resins of the thermoplastic resin sheets (2) and (3) Compatible with. Further, by cooling and solidifying, a stampable sheet (5) made of a sheet-like glass fiber reinforced composite can be obtained.
[0036]
In addition, when a polypropylene resin is used as the thermoplastic resin, for example, the heating temperature at the time of molding the stampable sheet (5) is preferably 170 to 250 ° C. Further, the applied pressure is preferably 0.1 to 1 MPa. Although it will not restrict | limit especially if it is below the freezing point of a thermoplastic resin as temperature at the time of cooling, It is preferable that it is room temperature-80 degreeC.
[0037]
In the glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention thus obtained, the content of the thermoplastic resin (C) (not including the thermoplastic resin derived from the nonwoven fabric layer of the glass fiber composite mat) is the glass fiber reinforced stampable. It is preferably 30 to 90% by weight based on the weight of the sheet. If the content of the thermoplastic resin (C) exceeds 90% by weight, the amount of resin is large and the amount of glass fiber is relatively small, so that a sufficient reinforcing effect by glass fiber cannot be obtained. If the content of the thermoplastic resin (C) is less than 30% by weight, the amount of the resin is so small that the moldability is poor.
[0038]
【Example】
Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to Examples and Comparative Examples.
[0039]
<Tensile strength and fiber length distribution of glass fiber composite mat>
Example 1
The basis weight per layer is 475 g / m2Of two continuous swirl glass fiber layers (glass fiber diameter 11 μm) with a basis weight of 15 g / m2The polypropylene resin fiber nonwoven fabric layer is laminated through one layer, and this laminate is punch density of 54 pieces / cm from both the upper and lower sides.2The glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet according to the present invention was manufactured by performing the needling treatment at. As the needle used for the needling treatment, a needle having a distance from the tip of the needle to the top of the barb of 16.5 mm was used. The penetration length was 13.5 mm when entering from the upper surface of the laminate, and 15.0 mm when entering from the lower surface.
[0040]
Six test pieces having a width of 25 cm and a length of 33 cm were cut out from an arbitrary place of the obtained glass fiber composite mat, and were pulled at a test speed of 20 mm / min using a universal testing machine to obtain the maximum tensile strength. The results are shown in Table 1.
[0041]
Further, the measurement of the glass fiber length distribution was performed by carefully extracting glass fibers from the obtained glass fiber composite mat with tweezers and reading with a scale. 1000 pieces were measured per test piece. The results are shown in FIG.
[0042]
Example 2
In Example 1. A glass fiber composite mat was produced in the same manner except that glass fibers having a diameter of 23 μm were used for the glass fiber layer, and a tensile test and measurement of the glass fiber length distribution were performed in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1 and FIG.
[0043]
Comparative Example 1
The basis weight is 950 g / m2A continuous swirl glass fiber mat (glass fiber diameter of 11 μm) with a punch density of 54 pieces / cm from the upper and lower surfaces of the mat.2A glass fiber mat was produced by performing a needling treatment at. The needle needle penetration length during the needling treatment was 13.5 mm when entering from the upper surface of the mat and 15.0 mm when entering from the lower surface.
[0044]
In the glass fiber mat manufactured in Comparative Example 1, the glass fibers are uniformly cut, but the tensile strength that can withstand the continuous feeding process does not exist, so that the mat is divided in the feeding process, Could not be manufactured.
[0045]
Comparative Example 2
A glass fiber mat was produced in the same manner as in Comparative Example 1, except that glass fibers having a diameter of 23 μm were used. Similarly to Comparative Example 1, the mat of Comparative Example 2 has the glass fiber cut evenly, but does not have a tensile strength that can withstand the continuous feeding process, so that the mat is divided in the feeding process. Could not be manufactured.
[0046]
Comparative Example 3
In Comparative Example 1, a glass fiber mat was manufactured in the same manner except that the needle needle penetration length during the needling treatment was 13.5 mm when entering from the top surface of the mat and 12.5 mm when entering from the bottom surface. The tensile test and the glass fiber length distribution were measured in the same manner as in Example 1, and the results are shown in Table 1 and FIG.
[0047]
Comparative Example 4
In Comparative Example 3, a glass fiber mat was produced in the same manner except that a glass fiber having a diameter of 23 μm was used, and the tensile test and measurement of the glass fiber length distribution were performed in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1 and FIG.
[0048]
Comparative Example 5
In Comparative Example 1, the needling process is performed only from the top surface of the mat with a punch density of 27 / cm.2A glass fiber mat was produced in the same manner except that the penetration length was 13.5 mm, and the tensile test and the glass fiber length distribution were measured in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1 and FIG. It was.
[0049]
Comparative Example 6
In Comparative Example 5, a glass fiber mat was produced in the same manner except that a glass fiber having a diameter of 23 μm was used, and the tensile test and measurement of the glass fiber length distribution were performed in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1 and FIG.
[0050]
[Table 1]
The following is clear from FIG. 3 and Table 1.
[0052]
In Comparative Examples 1 and 2, although the glass fiber was cut uniformly, the mat could not be produced because it did not have enough strength to withstand the continuous feeding process, and the mat was divided during the feeding process. Therefore, in Comparative Examples 3 and 4, it was possible to have a mat strength that could withstand the feeding process as in Examples 1 and 2 by shortening the needle needle penetration length during the needling treatment of the glass fiber composite mat. . However, in Comparative Examples 3 and 4, the glass fiber length distribution is not uniform as compared with Examples 1 and 2, and the glass fiber reinforced stampable sheet using the mat has better dispersibility of the glass fibers as will be described later. Absent.
[0053]
Comparative Examples 5 and 6 are similar to the glass fiber mat described in JP-A-6-306219, and have a strength that can withstand a continuous feeding process, but the fiber length distribution of the glass fibers is not uniform. I understand that.
[0054]
On the other hand, as shown in Examples 1 and 2, in the glass fiber composite mat of the present invention, the fiber length distribution is very uniform as compared with Comparative Examples 3 to 6, and the mat strength that can withstand the continuous feeding process is obtained. keeping.
[0055]
<Molding processability of glass fiber reinforced stampable sheet>
Example 3
As shown in FIG. 2, two layers of the glass fiber composite mat produced in Example 1 and three polypropylene resin layers were alternately laminated, and then continuously applied at 0.3 MPa at 230 ° C. for 5 minutes with a double steel belt. The glass fiber layer was impregnated with polypropylene resin by pressure and heating, and then cooled to obtain a glass fiber reinforced stampable sheet. The polypropylene resin content of this glass fiber reinforced stampable sheet (not including the polypropylene resin derived from the nonwoven fabric layer of the glass fiber composite mat) is 60% by weight.
[0056]
This glass fiber reinforced stampable sheet was cut into a predetermined size, heated and melted in a far-infrared furnace, put into the mold shown in FIG. 4, the minimum pressure at which it could be formed was examined, and the results are shown in Table 2. Indicated.
[0057]
The lowest pressure that can be molded was determined by gradually lowering the molding pressure to perform molding, and examining the pressure at which a good molded product can be obtained (◯) and the pressure at which defects occur (×).
[0058]
Example 4
A glass fiber reinforced stampable sheet was produced in the same manner as in Example 3 except that the glass fiber composite mat produced in Example 2 was used. The minimum pressure at which molding was possible was similarly examined, and the results are shown in Table 2. .
[0059]
Comparative Example 7
A glass fiber reinforced stampable sheet was produced in the same manner as in Example 3 except that the glass fiber mat produced in Comparative Example 3 was used instead of the glass fiber composite mat. Are shown in Table 2.
[0060]
Comparative Example 8
A glass fiber reinforced stampable sheet was produced in the same manner as in Example 3 except that the glass fiber mat produced in Comparative Example 4 was used instead of the glass fiber composite mat. Are shown in Table 2.
[0061]
Comparative Example 9
A glass fiber reinforced stampable sheet was produced in the same manner as in Example 3 except that the glass fiber mat produced in Comparative Example 5 was used instead of the glass fiber composite mat. Are shown in Table 2.
[0062]
Comparative Example 10
A glass fiber reinforced stampable sheet was produced in the same manner as in Example 3 except that the glass fiber mat produced in Comparative Example 6 was used instead of the glass fiber composite mat. Are shown in Table 2.
[0063]
[Table 2]
From Table 2, it can be seen that the stampable sheets of Comparative Examples 9 and 10 require high molding pressure and are inferior in moldability. On the other hand, it can be seen that the stampable sheets of Examples 3 and 4 and Comparative Examples 7 and 8 have good moldability as well. Further, among these results, the comparative example 9 having a glass fiber diameter of 11 μm is remarkably poor in moldability, whereas in the example 1 and the comparative example 7 having the same fiber diameter, the mat is subjected to needling treatment from both. It can be seen that the moldability is greatly improved.
[0065]
<Glass fiber dispersibility of glass fiber reinforced stampable sheet>
Using the glass fiber reinforced stampable sheets produced in Examples 3 and 4 and Comparative Examples 7 to 10, a molded article having the rib shown in FIG. 5 is produced, and the dispersibility of the glass fiber to the central rib is produced. evaluated. The results are shown in Table 3.
[0066]
[Table 3]
From this result, the glass fiber reinforced stampable sheets of Examples 3 and 4 showed very good dispersibility of the glass fibers, and the glass fiber reinforced stampable sheets of Comparative Examples 7 and 8 showed the glass fibers on the rib tips. It was confirmed that the dispersibility was not as good as in Examples 3 and 4, and Comparative Examples 9 and 10 were very bad.
[0068]
<Glass fiber dispersibility at the end of glass fiber reinforced stampable sheet>
The glass fiber reinforced stampable sheets produced in Examples 3 and 4 and Comparative Examples 7 to 10 were put into the mold shown in FIG. 4 and molded with a pressure of 70 tons, and the bottom of the molded product obtained and its The dispersibility of the glass fiber was evaluated based on the ratio of the glass fiber content at the end (flange) of the molded product. The results are shown in Table 4.
[0069]
[Table 4]
From these results, the glass fiber reinforced stampable sheets of Examples 3 and 4 showed very good dispersibility of the glass fibers, and the glass fiber reinforced stampable sheets of Comparative Examples 7 and 8 were dispersed of the glass fibers at the rib tips. The properties were not as good as those of Examples 3 and 4, and it was confirmed that Comparative Examples 9 and 10 were very bad.
[0071]
<Porosity of glass fiber reinforced stampable sheet>
The porosity of the glass fiber reinforced stampable sheets produced in Example 3 and Comparative Examples 7 and 9 was measured according to JIS K7053, and the results are shown in Table 5.
[0072]
[Table 5]
From this result, it can be seen that the glass fiber reinforced stampable sheet of Example 3 has a lower porosity than the glass fiber reinforced stampable sheets of Comparative Examples 7 and 9.
[0074]
【The invention's effect】
As described above in detail, according to the glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention and the manufacturing method thereof, by needling treatment from both the upper and lower surfaces of the mat, the glass fiber has a uniform glass fiber length and heat. Since the plastic resin fibers are uniformly dispersed in the glass fibers, there is provided a glass fiber composite mat having a mat strength sufficient to withstand a continuous feeding process and excellent in productivity.
[0075]
Further, according to the glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention using the glass fiber composite mat of the present invention and the method for producing the same, in the heating and pressurizing step at the time of manufacturing the stampable sheet, the glass fiber is uniformly distributed By melting the dispersed thermoplastic resin fibers, resin impregnation into glass fibers is improved, and a stampable sheet having a low porosity is provided.
[0076]
By using such a glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention, even a molded product having a complicated shape such as a rib has a uniform glass fiber dispersibility and a low porosity. Can be obtained. Moreover, since molding can be performed at a low molding pressure, molding can be performed at low cost with a molding press having a relatively small capacity.
[0077]
Therefore, the glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention is a part having a complicated shape such as a rib, a thin part requiring fluidity, or a large part requiring molding pressure in the fields of automobiles, construction, and industrial materials. Therefore, it is possible to provide a molded product having good characteristics.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of a glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet according to the present invention.
FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of a method for producing a glass fiber reinforced stampable sheet of the present invention.
FIG. 3 is a graph showing the glass fiber length distribution of the glass fiber composite mats produced in Examples 1 and 2 and the glass fiber mats produced in Comparative Examples 3-6.
FIG. 4 is a perspective view showing a mold used for investigating the moldability of glass fiber reinforced stampable sheets and the dispersibility of glass fibers.
FIG. 5 is a perspective view showing a molded product molded for investigating the glass fiber dispersibility of a glass fiber reinforced stampable sheet.
[Explanation of symbols]
(1) Glass fiber composite mat for glass fiber reinforced stampable sheet
(A) Glass fiber layer
(B) Thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer
(2), (3) Thermoplastic resin sheet
(4) Roller
(5) Glass fiber reinforced stampable sheet
(10) Extruder
Claims (11)
ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）、
ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）
或いは
ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）
の順に積層されてなる積層体を、上下両面からニードルパンチ処理してなることを特徴とするガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マット。Stack of a plurality of layers, a thermoplastic resin fiber nonwoven layer interposed between the glass fiber layer of said plurality of (A) and (B) of the glass fiber layer composed of a continuous swirl-like, fiber Sutoran de (A) Because
Glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A),
Glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A)
Or
Glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A)
A glass fiber composite mat for a glass fiber reinforced stampable sheet, which is obtained by subjecting a laminate obtained by laminating in this order to needle punching from the upper and lower surfaces.
ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）、
ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）
或いは
ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）／不織布層（Ｂ）／ガラス繊維層（Ａ）
の順に積層されてなる積層体とし、
得られた積層体を上下両面からニードルパンチ処理することを特徴とするガラス繊維強化スタンパブルシート用ガラス繊維複合マットの製造方法。Multiple layers of glass fiber layer composed of a continuous swirl-like, fiber Sutoran de (A), through the thermoplastic resin fiber nonwoven fabric layer between the fiberglass layer of plurality of (A) (B) are laminated,
Glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A),
Glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A)
Or
Glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A) / nonwoven fabric layer (B) / glass fiber layer (A)
It is a laminated body that is laminated in the order of
A method for producing a glass fiber composite mat for a glass fiber reinforced stampable sheet, wherein the obtained laminate is subjected to needle punching from both upper and lower surfaces.
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