JP3569659B2

JP3569659B2 - Method for recovering fuel nuclei from coated fuel particles and coated fuel particles that can be easily recovered

Info

Publication number: JP3569659B2
Application number: JP2000086113A
Authority: JP
Inventors: 秀治吉牟田; 智生高山
Original assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Current assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Priority date: 2000-03-27
Filing date: 2000-03-27
Publication date: 2004-09-22
Anticipated expiration: 2020-03-27
Also published as: JP2001272496A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は高温ガス炉等で使用する被覆燃料粒子、特に製造工程あるいは使用済み燃料の被覆燃料粒子から燃料核を回収する方法ならびに同回収を行うに際し、回収の容易な被覆燃料粒子の基本構造に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
製造工程あるいは使用済み燃料から燃料核を回収することは資源の有効利用のために重要であり、とりわけ増殖を目的とした高温ガス炉燃料では燃料回収技術は非常に重要となる。
そこで被覆燃料粒子の被覆層の破砕を容易にすることにより被覆燃料粒子が内包する燃料核からウランあるいはプルトニウム等の回収、再処理を容易にすることが考慮されている。
【０００３】
高温ガス炉は冷却材であるヘリウムガスを約７００℃〜９５０℃に加熱して発電又は化学プラント等で熱利用することを目的とした原子炉であり、燃料が高温に曝されるため炭素、セラミックス等でウラン化合物を被覆した被覆燃料粒子を用いている。
【０００４】
一般的な水炉やナトリウム冷却炉はウラン、プルトニウム等の化合物をペレット状にしてジルコニウム、ステンレス等の被覆管に挿入しており、この被覆管が核分裂生成物（以下、ＦＰと称する）の保持機能を有しているが、上記の被覆燃料粒子においては、そのＦＰ保持機能は被覆層が有している。
【０００５】
図１はこの種被覆燃料粒子の１例を示しており、図において、直径３５０〜６００μｍの燃料核１の周囲に内側より順次第１層〜第４層の計４層２，３，４，５の被覆を施している。
このうち、最内側の第１層２は密度約１ｇ／ｃｍ^３の低密度熱分解炭素でガス状ＦＰのプレナムあるいは照射時の燃料核１のスウェリング吸収域の機能を有する。このため、第１層２には機械的拘束力、強度あるいは気密等は期待されておらず、オープンポアで構成しなければならない。これらの機能から第１層２はバッファ層と称される。
【０００６】
次に第１層２の外側の第２層３は密度約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能を有している。また、第３層４は密度３．２ｇ／ｃｍ^３の炭化珪素（ＳｉＣ）で固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆層の主要な強度部材である。
更に第４層５は第２層３と同様の密度約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素でガス炉ＦＰの保持機能を有すると共に第３層４の保護層としての機能も有している。
【０００７】
ところで、上記の如き被覆燃料粒子は一般的に次のような工程を経て製造される。即ち、先ず燃料核１は内部でゲル化法又は外部ゲル化法によって造粒する。
この燃料核１を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解して被覆を施す。第１層２の低密度熱分解炭素の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解する。
第２，第４層３，５の高密度熱分解炭素の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解する。また、第３層４のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_３ＳｉＣｌ_３）を熱分解する。
そして、上述の工程で得られた被覆燃料粒子６は、図２に示すように、これを黒鉛マトリックス材７中に保持した球状（イ）、中空円筒状（ロ）あるいは円柱状（ハ）の燃料要素８として、原子炉に装荷して使用する。
なお、上記燃料要素８は一般的に被覆燃料粒子６に粉末あるいはピッチ状の黒鉛マトリックス材７をオーバーコートあるいは混合してプレスすることにより、球型あるいは円筒型などに成型し、最終的に約１７００℃〜１８００℃で焼成して燃料要素８として製造される。
【０００８】
一般的な高温ガス炉は通常、上述のようにして得られた燃料要素を使用するが、燃料要素を使用しない場合もある。例えば被覆燃料粒子を耐熱材料でパッキングして被覆燃料粒子自身を冷却材のヘリウムガスで直冷するような高温ガス炉もある。
また材料についても、燃料核はウラン酸化物の場合が多いが、炭化物あるいは窒化物等もある。更にウランにプルトニウムや超ウラン元素のＴＲＵ（Ｎｐ，Ａｍ，Ｃｍ等）を混合する場合、又は単独で用いる場合もある。
被覆管は熱分解炭素とＳｉＣで４層に被覆する場合が多いが、ＺｒＣやＴｉＮ等を被覆する場合もある。またこれらの材料を組み合わせて５層、６層に被覆する場合もある。
ところで、上述のような燃料要素あるいは被覆燃料粒子において前述した資源の有効利用のため、製造工程あるいは使用済み燃料から燃料核を回収することが行われている。
【０００９】
図３は現在行われている上記燃料要素あるいは被覆燃料粒子から燃料核を回収する場合のフロー図であり、一般的な図１の被覆燃料粒子の場合、第３層がＳｉＣ層であるため耐酸化性能が優れており、空気中で焙焼するだけでは燃料核を回収することが出来ない。このため機械的に耐酸化層であるＳｉＣ層を少なくとも破砕する必要がある。
【００１０】
図２に示す燃料要素の場合、空気中、約９００℃で焙焼することにより黒鉛マトリックス材は主としてＣＯ_２となって除去されるので、被覆燃料粒子を取り出すことが出来る。この場合、被覆燃料粒子の最外層が熱分解炭素であればこれも同時に除去できる。
【００１１】
そして、次に粉砕機を使用してＳｉＣ層を破砕する。さらにこれを再度空気中、約９００℃で焙焼することによって、ＳｉＣ層の内側の熱分解炭素層を除去する。このとき燃料核の材質がＵＯ_２であれば、再度の焙焼によってＵ_３Ｏ_８となる。この段階での残留物は粉末状Ｕ_３Ｏ_８とＳｉＣ片と若干の炭素、黒鉛のアッシュである。
これらの残留物を酸侵出させることにより、粉末状Ｕ_３Ｏ_８を溶解して硝酸ウラニルとする。最終的に濾過して固液分離することによりＳｉＣ片等を除去し、この濾液を精製してウランを回収する。
なお、図３のフロー図は、製造時のスクラップや使用済み燃料からのウラン、プルトニウム等の回収にも適用でき、濾液から例えばＰＵＲＥＸ法により、ウラン、プルトニウムを回収することが出来る。
【００１２】
しかして従来、上述の如き燃料製造時の回収工程において被覆層を破砕する場合、粉砕機としてはジェット粉砕機やロータリープレード粉砕機を使用していた。ジェット粉砕機は超高速の気流で被覆燃料粒子を加速して、壁面あるいは粒子同士を衝突させて粉砕するものである。
ロータリーフレード粉砕機は高速回転する超硬回転刃で粒子を粉砕するものである。しかし、これらの方法の問題点は、先ず、被覆燃料粒子全量を確実に粉砕することが出来ないことである。特に使用済み燃料を回収・再処理する場合、被覆燃料粒子の数量が膨大であるため、例えば日本の高温工学試験研究炉「ＨＴＴＲ」の被覆燃料粒子数は１炉心分で約９億個であるため、粉砕効率が悪い場合の未粉砕粒子数は無視できない量となる。更に、これらの方法は、衝突エネルギーを利用して粉砕する方法であるため、多くの燃料核も同時に粉砕され、この燃料核粉砕屑が設備の汚染拡大、ＭＵＦの増加の原因となっていた。
【００１３】
また、更に上記以外の粉砕手段として図４に示すロータリーディスク粉砕機があり、これは回転するディスクで被覆燃料粒子を機械的に粉砕する方法である。
しかしながら、従来のこのロータリーディスク粉砕機は被覆層の粉砕と同時に燃料核も粉砕されていたため燃料核粉砕屑が設備の汚染拡大、ＭＵＦの増加の原因となっていた。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は上述の如き従来の状況に鑑み、製造時あるいは使用済みの高温ガス燃料である燃料要素あるいは被覆燃料粒子から燃料核を回収するに際し、燃料核を粉砕することなく、被覆層だけを破砕することができる方法を見出すことを課題とし、特に効率的な粉砕手段を見出すことにより確実に被覆層だけを破砕し、粉砕機の消費動力の抑制と共に設備の汚染拡大の規制、ＭＵＦの低減をはかることを目的とするものである。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
即ち、上記目的に適合する本発明の特徴とするところは、被覆燃料粒子を対向する一対のロータリーディスク間の隙間で粉砕し、燃料核を回収せしめるにあたり、上記一対のロータリーディスク間の隙間を燃料核の直径の公差を考慮したときに燃料核の直径が最大となる値より大きく、被覆燃料粒子を構成する最内側被覆層の厚さと燃料核の直径の公差を考慮したときに燃料核に最内側被覆第１層が被覆された被覆燃料粒子の直径が最小となる値より小さく設定して粉砕することにある。
なお、一対のロータリーディスク間の隙間を燃料核の直径の公差を考慮したときに燃料核の直径が最大となる値以上で、かつ、被覆燃料粒子を構成する被覆層の厚さと燃料核の直径の公差を考慮したときに耐酸化性能を有する被覆層のうちの最内側被覆層（図１の場合では被覆第３層）が被覆された被覆燃料粒子の直径が最小となる値以下に設定して粉砕することも場合により実施される。
【００１６】
また、本発明は上記粉砕による回収にあたり、被覆燃料粒子自体を回収し易い構成とすることも他の特徴であり、ウランまたはプルトニウム、その他超ウラン元素を単独あるいは混合し、酸化物、炭化物、窒化物の化合物となっている燃料核の周囲を熱分解炭素，ＳｉＣ，ＺｒＣ，ＴｉＮより選ばれた複数の被覆層で被覆してなる被覆燃料粒子において、被覆燃料粒子を構成する最内側被覆層の厚さと燃料核の直径の公差を考慮したときに燃料核に最内側被覆第１層が被覆された被覆燃料粒子の直径が最小となる値を燃料核の直径が最大となる値より大きく設定せしめたことを特徴とする。
【００１７】
【作用】
上記本発明回収方法を適用することにより、確実に被覆層のみが粉砕され、燃料核は粉砕されることがないため、燃料核の回収効率が良好となり、粉砕機の消費動力の抑制、設備の汚染拡大の抑制、ＭＵＦの低減が達成できる。
【００１８】
【発明の実施の形態】
以下、更に添付図面を参照し、本発明の具体的態様を説明する。
【００１９】
本発明は前述した如く被覆燃料粒子の被覆層を粉砕する方法であり、同粉砕に好適な被覆燃料粒子である。
被覆燃料粒子は前記した如く通常、図１に示すように燃料核１の周囲に内側より順次低密度熱分解炭素被覆第１層２、高密度熱分解炭素被覆第２層３，ＳｉＣ被覆第３層４及び高密度熱分解炭素被覆第４層５の４層の被覆を施して被覆燃料粒子６として構成されており、第１層２はバッファ層と称され、第３層４は耐酸化層である。
そして、上記被覆燃料粒子６は図２に示すように該被覆燃料粒子６を黒鉛マトリックス材７中に保持した球型、円筒形、円柱形などの燃料要素８に成形し、原子炉に装荷して使用される。
【００２０】
本発明は上記の如き被覆燃料粒子６あるいは燃料要素８を使用後、粉砕して被覆層２〜５内部の燃料核１を回収する点に特徴を有している。
被覆燃料粒子６の被覆層を確実に粉砕する点からは図４に示すようなロータリーディスク粉砕が好ましい手段として使用される。
ここでは一対のロータリーディスク９，１０の円周上で被覆燃料粒子６を粉砕し粉砕片６′とする方式となっているが、この他に一対のロータリーディスクの平面が対向している方式であってもよい。
【００２１】
そして、粉砕機の消費動力の抑制、設備の汚染拡大の抑制、ＭＵＦの低減の観点からは、被覆燃料粒子６の少なくとも耐酸化層のＳｉＣ層４を、望ましくは全ての被覆層２〜５だけを確実に破砕して、内包する燃料核１は粉砕されない方が望ましい。
このためロータリーディスク９，１０のディスク間ギャップＬを少なくともＳｉＣ層４の外径より、望ましくは被覆第１層２の外径より小さく、かつ燃料核１の直径より大きく設定する。
これにより確実に被覆層だけが破砕され、燃料核は粉砕されないため、粉砕機の消費動力の抑制、設備の汚染拡大の抑制、ＭＵＦの低減を達成できる。
ただ、ギャップＬがＳｉＣ層４の外径より小さいが、第１層外径より大きい場合は、ＳｉＣ層４がギャップＬ内で圧迫された場合、固有の弾性により変形するのみで破壊には至らないケースが生じることもある。
そこで、上述の燃料核の回収のため被覆層の粉砕を容易にするためには、図５に示す被覆燃料粒子がギャップを設定する上で望ましい。
【００２２】
被覆燃料粒子の燃料核直径及び被覆層厚さには、必ず製造公差が設定してある。このため次の条件を満足するような被覆燃料粒子であれば上記粉砕機を使用して燃料核を粉砕せず被覆層破砕だけをより確実に可能にすることができる。
即ち、燃料核直径をＤとし、被覆第１層外径をｄとすると、Ｄｍａｘ＜ｄｍｉｎである。但し、ｍａｘは公差を考慮した最大値、ｍｉｎは公差を考慮した最小値である。
【００２３】
【実施例】
以下、本発明の実施例を説明する。
【００２４】
外部ゲル化法により直径５００μｍの燃料核とした。即ち、硝酸ウラニルに高分子化合物等の増粘材を添加してアンモニア水中に滴下して、重ウラン酸アンモニウムの粒子とした。これを洗浄、乾燥させた後、空気中５００℃で焙焼してＵＯ_３粒子とし、最終的に水素中、１５００℃で還元・焼結して密度９７％Ｔ．Ｄ．のＵＯ_２燃料核とした。
【００２５】
次に流動床を用いて上記燃料核の周囲に熱分解炭素とＳｉＣを下記４層に被覆した。
第１層は１４００℃でアセチレンを熱分解させ、密度１．０ｇ／ｃｍ^３の低密度熱分解炭素を９０μｍ被覆した。
第２層は１５００℃でプロピレンを熱分解させ、密度１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素を３０μｍ被覆した。
【００２６】
第３層は１６００℃でメチルトリクロロシランを熱分解させ、密度３．２ｇ／ｃｍ^３のＳｉＣを３０μｍ被覆した。この層は耐酸化層となる。
第４層は１５００℃でプロピレンを熱分解させ、密度１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素を４０μｍ被覆した。
ここで上記被覆燃料粒子の製造仕様は表１の通りである。
【００２７】
【表１】

【００２８】
引続き、表１の被覆燃料粒子を使用して、図４に示すロータリーディスク粉砕機による被覆層破砕試験を行った。
ロータリーディスクの直径はφ３００ｍｍ、材質はＳＵＳ３１６、ロータリーディスク回転数は２０ｒｐｍである。
ロータリーディスク粉砕機に投入した被覆燃料粒子６は３．５ｋｇ−Ｕ、被覆燃料粒子数に換算して約５００万個である。
【００２９】
ディスク間ギャップＬを燃料核直径の公差を考慮した最大値より大きく、第１層外径の公差を考慮した最小値より小さい場合、
燃料核の直径の公差を考慮した最大値が５２５μｍ
燃料核の直径の公差を考慮した最小値が４７５μｍ
第１層厚さの公差を考慮した最小値が７０μｍ
５２５μｍ≦ディスク間ギャップ≦（４７５＋２×７０）μｍ……（１）
ここでディスク間ギャップＬを５５０μｍに設定した場合、燃料核をほとんど壊さずに、被覆層だけを１００％粉砕することが出来た。
【００３０】
また、ディスク間ギャップＬを燃料核直径の公差を考慮した最大値より大きく、耐酸化層の第３層外径の公差を考慮した最小値より小さい場合、
燃料核の直径の公差を考慮した最大値が５２５μｍ
燃料核の直径の公差を考慮した最小値が４７５μｍ
第１層厚さの公差を考慮した最小値が７０μｍ
第２層厚さの公差を考慮した最小値が２５μｍ
第３層厚さの公差を考慮した最小値が２５μｍ
５２５μｍ≦ディスク間ギャップ≦｛４７５＋２×（７０＋２５＋２５）｝μｍ……（２）
ディスク間ギャップＬを７１５μｍに設定した場合、燃料核を壊さなかったが、被覆層粉砕率は８３．６％であった。
【００３１】
ディスク間ギャップＬをバラメータとして、同様の粉砕試験を行った結果を表２に示す。
前述の（１）式の条件を満足すれば、燃料核を殆ど粉砕することなく、被覆層だけを１００％破砕できることが分かった。
【００３２】
【表２】

【００３３】
【発明の効果】
本発明は以上のように対向する一対のロータリーディスクよりなる粉砕機により被覆燃料粒子を粉砕するにあたり、ロータリーディスク間の隙間を燃料核の直径の公差を考慮した最大値以上、かつ耐酸化性能を有する被覆層のうちの最内側被覆層（図１の場合は被覆第３層）外径または被覆第１層外径の公差を考慮した最小値以下に設定するものであり、上記設定した隙間に被覆燃料粒子を供給して粉砕することにより、製造時及び使用済み燃料の被覆燃料粒子から、燃料核を回収するに際し、燃料核を粉砕することなく、被覆層だけを破砕することが出来る。
即ち、ロータリーディスク方式の粉砕機によって、機械的に粉砕するとき、ロータリーディスクのディスク間ギャップを燃料核の直径の公差を考慮した最大値より大きく、且つ少なくとも耐酸化性能を有する被覆層のうちの最内側被覆層（図１の場合は被覆第３層）の、望ましくは第１層外径の公差を考慮した最小値より小さく設定することにより、確実に被覆層だけが破砕され、燃料核は粉砕されることがないため、粉砕機の消費動力の抑制、設備の汚染拡大の抑制、ＭＵＦの低減を達成できる効果を有する。
また、このようにギャップが設定できるためには被覆燃料粒子を設計する際に、第１層外径の公差を考慮した最小値が、燃料核の直径の公差を考慮した最大値より大きく設定することにより、前述の被覆層破砕が容易な被覆燃料粒子とすることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明における被覆燃料粒子の１例を示す断面図である。
【図２】被覆燃料粒子を用いた燃料要素の形状の各例を示し、（イ）は球状、（ロ）は中空円筒状、（ハ）は円柱状である。
【図３】燃料核回収のフロー図である。
【図４】ロータリーディスク粉砕機による粉砕状況を示す説明図である。
【図５】被覆層破砕を容易にした被覆燃料粒子の１例を示す断面図である。
【符号の説明】
１燃料核
２被覆第１層
３被覆第２層
４被覆第３層
５被覆第４層
６被覆燃料粒子
７黒鉛マトリックス
８燃料要素
９，１０ロータリーディスク
Ｌディスク間の隙間
Ｄ燃料核直径
ｄ被覆第１層外径[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
TECHNICAL FIELD The present invention relates to a method for recovering fuel nuclei from coated fuel particles used in a high-temperature gas furnace or the like, in particular, from a manufacturing process or from coated fuel particles of spent fuel, and to the basic structure of the coated fuel particles which can be easily recovered in the recovery. Things.
[0002]
[Prior art]
Recovery of fuel cores from the manufacturing process or spent fuel is important for effective use of resources, and fuel recovery technology is very important especially for high temperature gas-cooled reactor fuels for breeding purposes.
Therefore, consideration has been given to facilitating the recovery and reprocessing of uranium or plutonium from the fuel core contained in the coated fuel particles by facilitating the crushing of the coating layer of the coated fuel particles.
[0003]
The high-temperature gas reactor is a nuclear reactor for heating helium gas, which is a coolant, to about 700 ° C. to 950 ° C. and utilizing heat in power generation or a chemical plant. Coated fuel particles coated with a uranium compound with ceramics or the like are used.
[0004]
In general water reactors and sodium-cooled reactors, compounds such as uranium and plutonium are pelletized and inserted into a cladding tube made of zirconium, stainless steel, etc., and this cladding tube holds fission products (hereinafter referred to as FP). Although it has a function, in the above coated fuel particles, the coating layer has the FP holding function.
[0005]
FIG. 1 shows an example of this kind of coated fuel particles. In the figure, a first to fourth layers, a total of four

layers

2, 3, 4, from the inner side around a fuel core 1 having a diameter of 350 to 600 μm, are shown. 5 coatings.
Of these, the innermost first layer 2 is a low-density pyrolytic carbon having a density of about 1 g / cm ³ and has a function of a plenum of gaseous FP or a swelling absorption region of the fuel core 1 at the time of irradiation. For this reason, the first layer 2 is not expected to have a mechanical binding force, strength, airtightness, or the like, and must be formed of open pores. From these functions, the first layer 2 is called a buffer layer.
[0006]
Next, the second layer 3 outside the first layer 2 is made of high-density pyrolytic carbon having a density of about 1.8 g / cm ³ and has a function of retaining gaseous FP. The third layer 4 is made of silicon carbide (SiC) having a density of 3.2 g / cm ³ and has a solid FP holding function, and is a main strength member of the coating layer.
Further, the fourth layer 5 is a high-density pyrolytic carbon having a density of about 1.8 g / cm ³ similar to the second layer 3 and has a function of holding the gas furnace FP and also has a function as a protective layer of the third layer 4. ing.
[0007]
Incidentally, the coated fuel particles as described above are generally produced through the following steps. That is, first, the fuel core 1 is internally granulated by a gelling method or an external gelling method.
The fuel core 1 is loaded on a fluidized bed, and the coating gas is thermally decomposed to apply the coating. In the case of the low-density pyrolytic carbon of the first layer 2, acetylene (C ₂ H ₂ ) is pyrolyzed at about 1400 ° C.
In the case of the high-density pyrolytic carbon of the second and

fourth layers

3 and 5, propylene (C ₃ H ₆ ) is thermally decomposed at about 1400 ° C. In the case of SiC of the third layer 4, methyl trichlorosilane (CH ₃ SiCl ₃ ) is thermally decomposed at about 1600 ° C.
Then, as shown in FIG. 2, the coated fuel particles 6 obtained in the above-described step have a spherical shape (a), a hollow cylindrical shape (b) or a cylindrical shape (c) in which the coated fuel particles 6 are held in a graphite matrix material 7. The fuel element 8 is used by loading it into a nuclear reactor.
The fuel element 8 is generally formed into a spherical or cylindrical shape by overcoating or mixing the powdered or pitch-shaped graphite matrix material 7 with the coated fuel particles 6 and pressing the resultant. It is fired at 1700 ° C. to 1800 ° C. to produce the fuel element 8.
[0008]
A typical high temperature gas furnace usually uses the fuel element obtained as described above, but may not use the fuel element. For example, there is a high-temperature gas furnace in which the coated fuel particles are packed with a heat-resistant material and the coated fuel particles themselves are directly cooled by helium gas as a coolant.
Also, as for the material, the fuel core is often uranium oxide, but also includes carbide or nitride. Further, there may be a case where plutonium or a transuranium element TRU (Np, Am, Cm, etc.) is mixed with uranium or used alone.
The cladding tube is often coated with four layers of pyrolytic carbon and SiC, but may be coated with ZrC, TiN, or the like. In some cases, these materials are combined to cover five or six layers.
By the way, in order to effectively use the above-mentioned resources in the fuel element or the coated fuel particles as described above, the recovery of the fuel core from the manufacturing process or the spent fuel is performed.
[0009]
FIG. 3 is a flow chart in the case where fuel nuclei are currently recovered from the above-mentioned fuel element or coated fuel particles. In the case of the general coated fuel particles shown in FIG. 1, since the third layer is a SiC layer, it is resistant to acid. The fuel core is excellent, and it is not possible to recover the fuel core only by roasting in air. For this reason, it is necessary to mechanically crush at least the SiC layer which is an oxidation-resistant layer.
[0010]
In the case of the fuel element shown in FIG. 2, the graphite matrix material is mainly removed as CO ₂ by roasting in air at about 900 ° C., so that the coated fuel particles can be taken out. In this case, if the outermost layer of the coated fuel particles is pyrolytic carbon, it can be removed at the same time.
[0011]
Then, the SiC layer is crushed using a crusher. Further, this is roasted again at about 900 ° C. in the air to remove the pyrolytic carbon layer inside the SiC layer. At this time, if the material of the fuel core is UO ₂ , it becomes U ₃ O ₈ by roasting again. The residue at this stage is ash of powdered U ₃ O ₈ , SiC pieces and some carbon and graphite.
These residues are acid leached to dissolve powdery U ₃ O ₈ to form uranyl nitrate. Finally, SiC pieces and the like are removed by filtration and solid-liquid separation, and the filtrate is purified to recover uranium.
The flow chart of FIG. 3 can also be applied to the recovery of uranium, plutonium and the like from scrap and spent fuel at the time of production, and uranium and plutonium can be recovered from the filtrate by, for example, the PUREX method.
[0012]
Conventionally, when the coating layer is crushed in the above-described recovery step in the production of fuel, a jet crusher or a rotary blade crusher has been used as a crusher. The jet crusher accelerates the coated fuel particles by an ultra-high-speed air flow, and crushes the walls by colliding the particles or the particles.
The rotary blade crusher crushes particles with a high-speed rotating carbide blade. However, a problem with these methods is that, first of all, the whole amount of the coated fuel particles cannot be reliably pulverized. Especially when collecting and reprocessing spent fuel, the number of coated fuel particles is enormous. For example, the number of coated fuel particles in Japan's high-temperature engineering test research reactor "HTTR" is about 900 million per core. Therefore, the number of unmilled particles when the grinding efficiency is low is an amount that cannot be ignored. Furthermore, since these methods are methods of pulverization using collision energy, many fuel nuclei are also pulverized at the same time, and the debris of the fuel nuclei causes an increase in contamination of equipment and an increase in MUF.
[0013]
Further, as another pulverizing means other than the above, there is a rotary disk pulverizer shown in FIG. 4, which is a method of mechanically pulverizing coated fuel particles with a rotating disk.
However, in this conventional rotary disk pulverizer, the fuel core is also pulverized at the same time as the pulverization of the coating layer, so that the pulverized fuel core causes contamination of equipment and an increase in MUF.
[0014]
[Problems to be solved by the invention]
In view of the conventional situation as described above, the present invention crushes only the coating layer without pulverizing the fuel nucleus at the time of manufacturing or recovering the fuel nucleus from the fuel element or the coated fuel particle which is a used high temperature gas fuel. The purpose of this study is to find a method that can reduce the power consumption of the pulverizer, reduce the power consumption of the pulverizer, and reduce the MUF. It is intended to measure.
[0015]
[Means for Solving the Problems]
That is, the feature of the present invention that meets the above-mentioned object is that the coated fuel particles are pulverized in a gap between a pair of opposed rotary disks and a fuel core is recovered when the fuel core is recovered. The diameter of the fuel nucleus is larger than the maximum value when the tolerance of the diameter of the nucleus is considered. The purpose of the present invention is to pulverize by setting the diameter of the coated fuel particles coated with the first inner coating layer smaller than the minimum value.
Note that the gap between the pair of rotary disks is equal to or greater than the value at which the diameter of the fuel core is maximized when the tolerance of the diameter of the fuel core is considered , and the thickness of the coating layer and the diameter of the fuel core constituting the coated fuel particles. The diameter of the coated fuel particles coated with the innermost coating layer (the coating third layer in the case of FIG. 1) of the coating layers having oxidation resistance when the tolerance of Crushing is optionally performed.
[0016]
The present invention also Upon recovery by above pulverization is other features also be recovered easily configure the coated fuel particles themselves, uranium or plutonium, other transuranium elemental alone or mixed oxides, carbides, pyrolytic carbon around the fuel core has a compound nitride, SiC, ZrC, in coated fuel particles formed by coating a plurality of coating layers selected from Ti N, innermost coating constituting the coated fuel particles greater than the value a value that the diameter of the coated fuel particles innermost coating first layer the kernels are coated is the minimum diameter of the kernels is at a maximum when considering the tolerances of the diameter of the thickness of the fuel core layer It is characterized by having been set.
[0017]
[Action]
By applying the recovery method of the present invention, only the coating layer is reliably pulverized, and the fuel core is not pulverized, so that the recovery efficiency of the fuel core is improved, the power consumption of the pulverizer is reduced, Suppression of contamination expansion and reduction of MUF can be achieved.
[0018]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Hereinafter, specific embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.
[0019]
The present invention is a method for pulverizing a coating layer of coated fuel particles as described above, and is a coated fuel particle suitable for the pulverization.
As described above, the coated fuel particles are usually formed around the fuel core 1 from the inside in the order of low density pyrolytic carbon coating first layer 2, high density pyrolytic carbon coating second layer 3, SiC coating third layer as shown in FIG. Layer 4 and high-density pyrolytic carbon-coated fourth layer 5 are coated to form coated fuel particles 6. First layer 2 is called a buffer layer, and third layer 4 is an oxidation-resistant layer. It is.
As shown in FIG. 2, the coated fuel particles 6 are formed into a spherical, cylindrical, or cylindrical fuel element 8 holding the coated fuel particles 6 in a graphite matrix material 7 and loaded into a nuclear reactor. Used.
[0020]
The present invention is characterized in that after using the coated fuel particles 6 or the fuel elements 8 as described above, the fuel cores 1 in the coating layers 2 to 5 are recovered by pulverization.
From the viewpoint of reliably pulverizing the coating layer of the coated fuel particles 6, rotary disk pulverization as shown in FIG. 4 is used as a preferable means.
Here, the coated fuel particles 6 are crushed on the circumference of the pair of

rotary disks

9 and 10 to form crushed pieces 6 ′. In addition, a method is used in which the planes of the pair of rotary disks face each other. There may be.
[0021]
Then, from the viewpoint of suppressing the power consumption of the crusher, suppressing the expansion of the contamination of the equipment, and reducing the MUF, at least the SiC layer 4 of the oxidation-resistant layer of the coated fuel particles 6 is desirably provided only in all of the coating layers 2 to 5. Is desirably crushed so that the contained fuel core 1 is not crushed.
Therefore, the disc gap L between the

rotary discs

9 and 10 is set to be at least smaller than the outer diameter of the SiC layer 4, preferably smaller than the outer diameter of the coating first layer 2, and larger than the diameter of the fuel core 1.
As a result, only the coating layer is reliably crushed, and the fuel core is not crushed, so that it is possible to suppress the power consumption of the crusher, suppress the expansion of the contamination of the equipment, and reduce the MUF.
However, when the gap L is smaller than the outer diameter of the SiC layer 4 but larger than the first layer outer diameter, when the SiC layer 4 is pressed in the gap L, it is only deformed by the inherent elasticity, leading to destruction. In some cases, there may not be.
Therefore, in order to facilitate the pulverization of the cladding layer for collecting the above-mentioned fuel core, the cladding fuel particles shown in FIG. 5 are desirable in setting the gap.
[0022]
Manufacturing tolerances are always set for the fuel core diameter and the coating layer thickness of the coated fuel particles. Therefore, if the coated fuel particles satisfy the following conditions, only the coating layer crushing can be more reliably enabled without crushing the fuel core using the above-mentioned pulverizer.
That is, when the fuel core diameter is D and the outer diameter of the first coating layer is d, Dmax <dmin. Here, max is the maximum value in consideration of the tolerance, and min is the minimum value in consideration of the tolerance.
[0023]
【Example】
Hereinafter, examples of the present invention will be described.
[0024]
A fuel core having a diameter of 500 μm was obtained by an external gelation method. That is, a thickener such as a polymer compound was added to uranyl nitrate and dropped into aqueous ammonia to obtain ammonium biuranate particles. After washing and drying, it is roasted at 500 ° C. in air to form UO ₃ particles, and finally reduced and sintered at 1500 ° C. in hydrogen to obtain a 97% T.D. D. UO ₂ fuel core.
[0025]
Next, the following four layers were coated with pyrolytic carbon and SiC around the fuel core using a fluidized bed.
The first layer was obtained by thermally decomposing acetylene at 1400 ° C., and covered 90 μm of low-density pyrolytic carbon having a density of 1.0 g / cm ³ .
The second layer was formed by thermally decomposing propylene at 1500 ° C. and coated with 30 μm of high-density pyrolytic carbon having a density of 1.8 g / cm ³ .
[0026]
The third layer was formed by thermally decomposing methyltrichlorosilane at 1600 ° C., and coated with 30 μm of SiC having a density of 3.2 g / cm ³ . This layer becomes an oxidation resistant layer.
The fourth layer was formed by thermally decomposing propylene at 1500 ° C. and coated with high-density pyrolytic carbon having a density of 1.8 g / cm ³ by 40 μm.
Here, the production specifications of the coated fuel particles are as shown in Table 1.
[0027]
[Table 1]

[0028]
Subsequently, using the coated fuel particles shown in Table 1, a coating layer crushing test was performed by a rotary disk crusher shown in FIG.
The diameter of the rotary disk is φ300 mm, the material is SUS316, and the rotation speed of the rotary disk is 20 rpm.
The amount of the coated fuel particles 6 introduced into the rotary disk pulverizer is 3.5 kg-U, which is about 5 million in terms of the number of coated fuel particles.
[0029]
When the gap L between the disks is larger than the maximum value in consideration of the tolerance of the diameter of the fuel core and smaller than the minimum value in consideration of the tolerance of the outer diameter of the first layer,
The maximum value considering the tolerance of the diameter of the fuel core is 525 μm
The minimum value considering the tolerance of the diameter of the fuel core is 475 μm
The minimum value considering the tolerance of the thickness of the first layer is 70 μm.
525 μm ≦ gap between disks ≦ (475 + 2 × 70) μm (1)
Here, when the gap L between the disks was set to 550 μm, it was possible to pulverize only the coating layer by 100% without substantially breaking the fuel core.
[0030]
When the gap L between the disks is larger than the maximum value in consideration of the tolerance of the diameter of the fuel core and smaller than the minimum value in consideration of the tolerance of the outer diameter of the third layer of the oxidation-resistant layer,
The maximum value considering the tolerance of the diameter of the fuel core is 525 μm
The minimum value considering the tolerance of the diameter of the fuel core is 475 μm
The minimum value considering the tolerance of the thickness of the first layer is 70 μm.
The minimum value considering the tolerance of the thickness of the second layer is 25 μm
The minimum value considering the thickness tolerance of the third layer is 25 μm
525 μm ≦ disc gap ≦ {475 + 2 × (70 + 25 + 25)} μm (2)
When the gap L between disks was set to 715 μm, the fuel nuclei were not broken, but the crushing rate of the coating layer was 83.6%.
[0031]
Table 2 shows the results of the same pulverization test using the inter-disk gap L as a parameter.
It was found that if the condition of the above-mentioned formula (1) is satisfied, 100% of the coating layer alone can be crushed without almost crushing the fuel core.
[0032]
[Table 2]

[0033]
【The invention's effect】
The present invention, when pulverizing the coated fuel particles by a pulverizer comprising a pair of rotary disks opposed to each other as described above, the gap between the rotary disks is not less than the maximum value in consideration of the tolerance of the diameter of the fuel core, and the oxidation resistance performance. The inner diameter of the innermost coating layer (the third layer in the case of FIG. 1) of the coating layers having the outer diameter or the minimum value in consideration of the tolerance of the outer diameter of the first coating layer is set to be equal to or smaller than the minimum value. By supplying and pulverizing the coated fuel particles, it is possible to crush only the coating layer without pulverizing the fuel nuclei at the time of manufacturing and recovering the fuel nuclei from the coated fuel particles of the spent fuel.
That is, when mechanically pulverized by a rotary disk type pulverizer, the inter-disk gap of the rotary disk is larger than the maximum value in consideration of the tolerance of the diameter of the fuel core, and at least the coating layer having oxidation resistance. By setting the innermost coating layer (the third coating layer in FIG. 1) preferably smaller than the minimum value in consideration of the tolerance of the outer diameter of the first layer, only the coating layer is reliably crushed, and the fuel core is Since pulverization is not performed, the power consumption of the pulverizer can be suppressed, the contamination of the equipment can be prevented from spreading, and the MUF can be reduced.
In order to set the gap in this way, when designing the coated fuel particles, the minimum value in consideration of the tolerance of the outer diameter of the first layer is set to be larger than the maximum value in consideration of the tolerance of the diameter of the fuel core. This makes it possible to obtain coated fuel particles that can be easily crushed as described above.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a cross-sectional view showing one example of a coated fuel particle in the present invention.
FIG. 2 shows examples of the shape of a fuel element using coated fuel particles. (A) is spherical, (B) is a hollow cylinder, and (C) is a column.
FIG. 3 is a flowchart of fuel nuclear recovery.
FIG. 4 is an explanatory view showing a pulverization state by a rotary disk pulverizer.
FIG. 5 is a cross-sectional view showing one example of a coated fuel particle that facilitates crushing of a coated layer.
[Explanation of symbols]
REFERENCE SIGNS LIST 1 fuel core 2 coating first layer 3 coating second layer 4 coating third layer 5 coating fourth layer 6 coated fuel particles 7 graphite matrix 8

fuel element

9, 10 rotary disk L gap between disks D fuel core diameter d coating One layer outer diameter

Claims

When the coated fuel particles are pulverized in a gap between a pair of opposed rotary disks and the fuel core is recovered, the diameter of the fuel core is maximized when the gap between the pair of rotary disks is considered in consideration of the tolerance of the diameter of the fuel core. When the thickness of the innermost coating layer constituting the coated fuel particle and the tolerance of the diameter of the fuel core are considered, the diameter of the coated fuel particle in which the innermost coating first layer is coated on the fuel core is the smallest. process for the recovery of fuel kernels from coated fuel particles, characterized in that grinding is set smaller than the value serving.

The gap between the pair of rotary disks is equal to or larger than the value at which the diameter of the fuel core is the largest when the tolerance of the diameter of the fuel core is considered , and the thickness tolerance of the coating layer constituting the coated fuel particles and the tolerance of the diameter of the fuel core. 2. The fuel from the coated fuel particles according to claim 1, wherein the diameter of the coated fuel particles coated with the innermost coating layer out of the coating layers having oxidation resistance is set to a value equal to or smaller than a minimum value in consideration of the above. How to recover nuclei.

Uranium or plutonium, other transuranium elemental alone or mixed oxides, carbides, pyrolytic carbon around the fuel core has a compound nitride, SiC, ZrC, a plurality of coating selected from Ti N Coated fuel particles in which the innermost coating first layer is coated on the fuel core in consideration of the thickness of the innermost coating layer constituting the coated fuel particle and the tolerance of the diameter of the fuel core. An easily recoverable coated fuel particle, characterized in that the value at which the diameter of the particle is minimum is set larger than the value at which the diameter of the fuel core is maximum .