JP3544882B2

JP3544882B2 - Carbon recycling type hydrogen production equipment

Info

Publication number: JP3544882B2
Application number: JP03464199A
Authority: JP
Inventors: 英之細野; 勝博青山; 幸一高崎
Original assignee: Tokyo Gas Co Ltd
Current assignee: Tokyo Gas Co Ltd
Priority date: 1999-02-12
Filing date: 1999-02-12
Publication date: 2004-07-21
Anticipated expiration: 2019-02-12
Also published as: JP2000232874A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、水素製造装置およびその利用方法に係わり、特に植物を用いることにより水素を製造する装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
産業革命以後の化石燃料大量消費の結果、大気中の二酸化炭素濃度が上昇し続け地球温暖化現象が引き起こされつつあり、大きな社会問題となっている。そこで化石燃料に代替するエネルギー物質として水素が２０年以上前から注目され、安価で、大量生産を目的とした水素製造方法が研究されている。現時点で最も有力な方法は太陽電池を用いて水を電解し水素を得る方法である。しかし、この方法では未だ太陽電池のエネルギー回収率が１００％を越えるかが明確になっていない、かつ水の電解セルの部分の製造エネルギーについても検討されていないなど検討しなければならない点が幾つかある。一方、微生物を用いた水素製造方法も多く研究されている。水素を製造する微生物には、光合成微生物と非光合成微生物とに大別される。水素を製造する光合成微生物としては、らん藻類、緑藻類、光合成細菌が主に挙げられる。らん藻類と緑藻類はまず好気・明条件で培養し細胞内にデンプンなどのエネルギー物質を貯蔵させる。次に嫌気・暗条件とし、水素を製造させる方法である。光合成細菌は資化できる有機物の存在下、嫌気・明条件として水素を製造させる方法である。水素を製造する非光合成微生物としては、大腸菌や嫌気性細菌があり、資化できる有機物の存在下、嫌気・暗条件として水素を製造することができる。しかしいずれの場合もまず微生物を人為的に培養するという過程が含まれ、培地など培養に必要な材料および基材が必要となり、かつ人為的に嫌気条件とする必要もあったので、水素製造コストが高くなってしまっていた。また、発酵で水素の他に必ず生成してくる二酸化炭素も地球温暖化が問題になっている現在ではその処理、利用方法についても検討する必要がある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
上記のとおり、従来の微生物を用いた水素製造方法では、予めあるいは常に微生物を培地を用いて培養する必要があり、かつ人為的に嫌気条件とする必要もあるため、水素製造コストが高くなる欠点があった。そこで、本発明者等は、安価に水素製造ができ、かつ生成してくる二酸化炭素についても考慮した優れた水素製造方法及び装置について発明を完成し、先に出願を行った（特願平１０−８４２７３号及び１０−２２７１５９号）。
本発明は、先に出願した水素製造装置の改良に際し、二酸化炭素と共に副生する液体成分及び／または固体成分の利用についても考慮すると共に、これらの再利用によって生育させた植物の利用まで着目した炭素循環型水素製造装置を提供するものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明は、採取植物を収容し得る容積を有し、かつ発生ガスの取り出し口を設けた水素発酵リアクター、生成したガスを水素と二酸化炭素とに分離する分離装置、分離された二酸化炭素を植物の生育領域に搬送する搬送装置、植物の生育領域で生育させた植物及び／またはその他の植物を再度水素発酵リアクターへ投入する投入口を含む、植物を用いた炭素循環型水素製造装置である。
【０００５】
また、本発明は、採取植物を収容し得る容積を有し、かつ発生ガスの取り出し口、並びに液体成分及び／または固体成分の取り出し口とを設けた水素発酵リアクター、生成したガスを水素と二酸化炭素とに分離する分離装置、分離された液体成分及び／または固体成分を植物の生育領域に搬送する搬送装置、植物の生育領域で生育させた植物及び／またはその他の植物を再度水素発酵リアクターへ投入する投入口を含む、植物を用いた炭素循環型水素製造装置である。
【０００６】
更に本発明は、採取植物を収容し得る容積を有し、かつ発生ガスの取り出し口、並びに液体成分及び／または固体成分の取り出し口とを設けた水素発酵リアクター、生成したガスを水素と二酸化炭素とに分離する分離装置、分離された二酸化炭素、並びに液体成分及び／または固体成分を植物の生育領域に搬送する搬送装置、植物の生育領域で生育させた植物及び／またはその他の植物を再度水素発酵リアクターへ投入する投入口を含む、植物を用いた炭素循環型水素製造装置である。
【０００７】
本発明において、採取植物としては土着の水素生成能力を有する微生物が付着している植物が挙げられる。
上記水素発酵リアクターは嫌気条件下に置くことができる。
採取植物あるいは植物の生育領域で生育させた植物およびその他の植物は、そのまま投入しても良いが、それに含まれている糖質を分解処理し、低分子化した後、水素発酵リアクターへ投入しても良い。
【０００８】
【発明の実施の形態】
本発明は、上記の如く、採取植物を収容し得る容積を有し、かつ発生ガスの取り出し口、及び／または、液体成分及び／または固体成分の取り出し口とを設けた水素発酵リアクター、生成したガスを水素と二酸化炭素とに分離する分離装置、分離された二酸化炭素、及び／または、液体成分及び／または固体成分を植物の生育領域に搬送する搬送装置、植物の生育領域で生育させた植物及び／またはその他の植物を再度水素発酵リアクターへ投入する投入口を含む、植物を用いた炭素循環型水素製造装置である。この水素製造装置のフロー図を図１に示す。
【０００９】
本発明者等が先に開発した水素製造方法は、容器（水素発酵リアクター）に水を添加し又は添加せずに採取植物を収容し密閉した後、暗条件下または明条件下に維持することにより水素を製造することを特徴とするものであり（特願平１０−２２７１５９号）、この方法において使用しうる本発明の水素製造装置の水素発酵リアクターは、その大きさ、形状は問わず、採取植物を収容しうるものであれば良いが、場合により、採取植物及び水を収容しうるものであり、かつ外気と触れない仕組みのもので発生ガス、並びに液体成分及び／または固体成分の取り出し口を設けたものであればいずれでもよい。
【００１０】
本発明の水素製造装置の使用法は、上記水素発酵リアクターに適当な大きさにカットしたあるいは全くカットしていない採取植物を入れ、さらに場合によって水を加え、外気と触れない状態に維持することにより、気体成分として主に水素と二酸化炭素を生産せしめ、この生成した気体を水素と二酸化炭素に分離する分離装置にかけ、分離された二酸化炭素を搬送装置を経由して植物の生育領域に供給するものである。また、上記水素発酵リアクターより生成した液体成分及び／または固体成分を搬送装置を経由して植物の生育領域に供給するものである。さらに、植物の生育領域で生育させた植物及び／またはその他の植物を再度、水素発酵リアクターへ投入するものである。
【００１１】
ここで、採取植物に水を添加する水素製造方法を使用する場合、採取植物と水との混合比率は重量比で１：０．１〜１：１０００である。そして、水としては蒸留水、水道水、河川水、生活排水、海水などを用いることができる。
使用する採取植物としては、枯れていない、栄養分豊富な新鮮な植物が良い。これら新鮮な植物には微生物の培養に必要な栄養素、及び水素発酵に必要な基質が多く含まれており、培地を用いる必要がなく低コストで水素を製造することができる。さらに本発明者等の研究でわかったことであるが、ほとんどすべての植物には水素生成能のある微生物が付着あるいは共生しているので、そのまま植物体を用いれば水素を製造することができる。
【００１２】
具体的な採取植物としては、例えば雑草の範疇に属する植物等が用いられ、カゼクサ、スギナなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。また、その植物としては土着の水素生成能力を有する微生物、例えばクロストリジウム属に属する微生物、バチルス属に属する微生物、エンテロバクター属に属する微生物、シトロバクター属に属する微生物、光合成細菌などが付着している植物、土着の水素生成能力を有する微生物、例えばクロストリジウム属に属する微生物、バチルス属に属する微生物、エンテロバクター属に属する微生物、シトロバクター属に属する微生物、光合成細菌などが付着しかつ植物あるいは有機酸や糖質を前記微生物が資化できる程度まで分解することができる土着の他の微生物、例えばクロストリジウム属に属する微生物、シュードモナス属に属する微生物、ルーメン細菌に属する微生物、放線菌に属する微生物、ペニシリウム属に属する糸状菌、カビ属に属する菌類などが付着している植物なども用いられる。
【００１３】
上記水素発酵リアクターには植物の酸素生成を阻害する化合物（以下、阻害剤という）を添加することもできる。阻害剤としては、例えば、メチルビオローゲン名等のビオローゲン誘導体、塩化白金酸、ニッケルイオン、鉄イオン、コバルトイオン、亜鉛イオン、クロムイオン、ルテニウムイオン、ジサリチリデンプロパンジアミン、ポリリジン、アンチマイシンＡ等が挙げられる。この阻害剤の使用量は、使用植物１００部に対して０．００１〜１部である。これら阻害剤を添加することにより、明条件における植物の光合成による酸素生成を抑えることができ、結果的に水素生成開始までの誘導期間を短くすることができ、かつ生成した水素の酸素による酸化反応が抑えられ、結果として水素生成の総量を向上させることができる。さらに植物の酸素生成を阻害する方法としては、水銀処理、ヘキサン抽出、トリス処理、アルカリ処理などの方法も有効である。
【００１４】
上記水素発酵リアクターには、生成水素量を増大させるために、有機酸あるいは糖質を添加することができる。有機酸としては、グルコン酸、クエン酸、コハク酸、フタル酸、フマル酸、乳酸、ピルビン酸、リンゴ酸、マロン酸、酢酸、プロピオン酸などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。特にグルコン酸を添加した場合には大幅に水素生成量が向上する。また、糖質としては、アラビノース、キシロース、リボース、ラムノース、ガラクトース、フルクトース、グルコース、セロビオース、ソルボース、マンノース、ラクトース、スクロース、マルトース、トレハロース、メリビオース、デンプン、インスクリン、イノシトール、マンニトール、ソルビトール、セルロース、ペプチドグリカンなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００１５】
上記水素発酵リアクターは明条件、暗条件または明暗交互サイクル条件下に置くことができる。明条件は、自然光あるいは蛍光灯等の人工光のいずれでもよく、また、暗条件または明条件での維持期間はバッチ式においては５〜７０℃で１〜２０００時間である。明条件を間欠に行う条件は、１〜１２時間毎に明条件と暗条件を繰り返すことである。明条件とすることにより、水素生成開始までの誘導期間を短くすることができ、かつ水素生成の総量も向上させることができる。
【００１６】
嫌気条件は、外気と触れない仕組みの容器の気相部分をアルゴンガス、窒素ガス、ヘリウムガス、炭酸ガス等で置換し、脱酸素することにより設定することができる。脱酸素することにより、生成した水素の酸素による酸化反応が抑えられ、結果として水素生成の総量を向上させることができる。また、本発明は、密封可能な容器内で反応させるものであり、容器内の内圧を高めた状態に保持すれば、発生する水素量が増大することがわかっている。容器を密封した状態のままでも生成するガスのために内圧が高くなるが、容器内圧を高める方法としては、この他外部から二酸化炭素、アルゴン、ヘリウム等のガスを注入する方法等があり、特に限定するものではない。
【００１７】
採取植物は容器に入れる前にあらかじめ加熱処理あるいは低温処理を施しても良い。加熱および低温処理としては、−２０℃〜１６０℃の温度環境に、０．１〜２４時間放置することである。これにより植物の光合成機能が失われ、明条件において酸素生成が進行せずその結果、生成した水素の酸素による酸化反応が抑えられ、結果として水素生成の総量を向上させることができる。
【００１８】
容器には採取植物とともに土壌を加えても良い。添加する土壌としては、水素生成能力を有する微生物、例えばクロストリジウム属に属する微生物、バチルス属に属する微生物、エンテロバクター属に属する微生物、シトロバクター属に属する微生物、光合成細菌などを含んでいる土壌、あるいは植物あるいは有機酸や糖質を前記微生物が資化できる程度まで分解することができる微生物、例えばクロストリジウム属に属する微生物、シュードモナス属に属する微生物、ルーメン細菌に属する微生物、放線菌に属する微生物、ペニシリウム属に属する糸状菌、カビ属に属する菌類などが含まれている土壌が挙げられるが、これらに限定されるものではない。そして土壌の使用量は、使用植物１００部に対して０．０１〜１００部である。土壌を添加することにより、水素生成開始までの誘導期間を短くすることができる。
水素発酵は静置あるいは撹拌のいずれの方法を用いても良い。
【００１９】
水素発酵リアクター内の温度は、５〜７０℃が好ましいが、これに限定されるものではない。
水素発酵リアクターは、バッチ式、半回分式、連続式のいずれかの方法を用いて運転される。採取植物の種類や添加する有機酸および糖質の種類によって適切な方式をそのつど選択することが望ましい。半回分式あるいは連続式の場合、採取植物の分解した固形物を取り除く必要があるが、採取植物の種類によって、その固形物が沈殿するものと浮遊するものとに分けられ、沈殿するものに関してはリアクターの下部より除去し、浮遊するものに関してはリアクターの上部より除去するのが良い。本発明者らの実験結果によると、採取植物は水素発酵開始前は浮遊し、水素発酵が進行して採取植物が分解してくると沈殿する場合が多いことがわかっている。すなわち、まだ水素発酵に利用できる採取植物は浮遊し、ほとんど分解されもはや水素発酵に利用できなくなった採取植物の残渣は沈殿する場合が多く、半回分式や連続式発酵法では、リアクターの下部より採取植物の固形物を除去していくのが特に良い。
【００２０】
本発酵で生成した発生ガスには水素、二酸化炭素およびその他の微量ガスが含まれるが、生成したガスを水素と二酸化炭素に分離する分離装置において、これをまず水洗することにより、微量ガスの大部分が除去される。次いで活性炭やゼオライトのような細孔材料に通すことによりほぼ完全に水素と二酸化炭素以外の微量ガスを除去する。分離された水素と二酸化炭素は水素吸蔵合金や水素分離膜を用いて水素を捕獲することによりそれぞれ水素と二酸化炭素に分離しても良いし、あるいはアルカリ性物質を主体とした二酸化炭素吸収液あるいは固体を用いたり、二酸化炭素分離膜を用いて二酸化炭素を捕獲することによりそれぞれ水素と二酸化炭素に分離しても良い。但し、水素と二酸化炭素の分離方法はこれらの方法に限定されるものではない。
【００２１】
分離獲得できた水素は、燃料電池や化学合成の原料など、既存の多くの利用方法に適用できる。
一方、分離採取した二酸化炭素は搬送装置を経由して、光合成を行うことにより成長する植物の生育領域に供給して利用される。この搬送装置は二酸化炭素のガスを搬送できるものであればいずれの装置でもよく、特に特定の装置に限定するものではない。大気中の二酸化炭素濃度が高まると、植物の生育速度が大幅に向上することは周知のことである。
【００２２】
植物の生育領域においては、二酸化炭素が放散し逃げないように、ビニールハウスやリアクターなどの閉鎖系の空間を用いて、植物に二酸化炭素を供給するようにする。本発明において使用可能な植物としては、雑草の範疇に属する植物およびトマト、トウモロコシ、ジャガイモ、ナス、ピーマン、メロン、バラ、ランなどの植物、クロレラ、アナベナ、クラミドモナス、シネココッカスなどの藻類など様々な植物を用いることができる。雑草の範疇に属する植物およびトマト、トウモロコシ、ジャガイモ、ナス、ピーマン、メロン、バラ、ランなどの植物を栽培する場合にはビニールハウス、クロレラ、アナベナ、クラミドモナス、シネココッカスなどの藻類を培養する場合にはリアクターを用いるのが好ましい。ビニールハウスを用いた場合、二酸化炭素を保持する以外に保温効果もあるのでさらに植物の生育促進が向上する。
【００２３】
分離採取した液体成分及び／または固体成分は搬送装置を経由して、光合成を行うことにより成長する植物の生育領域に供給して肥料として利用される。
液体成分は主に有機酸であり、主として乳酸、酢酸、酪酸、ピルビン酸が多く含まれている。有機酸はそのまま植物の栄養源となるものもあるし、あるいは土壌に存在する菌類や微生物によりさらに分解されてから植物の栄養源となる場合もある。液体成分にはこの他、リン酸などのリン化合物、硝酸塩やアンモニウム塩などの窒素化合物、硫酸塩などの硫黄化合物も含まれており、これらの化合物も植物の栄養源、すなわち肥料となる。
液体成分に有機酸が多すぎる場合には希釈して肥料として用いるか、あるいは液体成分をさらに活性汚泥処理し有機酸量を減らしてから、有機酸およびリン酸などのリン化合物、硝酸塩やアンモニウム塩などの窒素化合物、硫酸塩などの硫黄化合物を肥料として利用してもよい。
【００２４】
一方固体成分は植物の分解物であり、主として分解し難かった重合度の高いセルロースやデンプンである。セルロースやデンプンはそのままでは植物や藻類などの植物の肥料にはならず、土壌に存在する菌類や微生物によりさらに分解されてから栄養源、すなわち肥料となる。
植物の生育領域で生育させた植物は、そのまま、あるいは破砕および分解した後、水素発酵リアクターへ投入口から投入することができ、これによって本発明における炭素循環型水素製造装置が構成されるが、投入可能な植物には、生育領域で生育させた植物以外の植物も含まれる。投入口は、本発明の水素製造装置の構成を損ねないものであれば、形状、位置などは特に限定されない。
【００２５】
生育領域で生育させた植物及び／またはその他の植物において、クロレラなどの藻類は細胞壁が厚く、細胞内部の栄養素を水素発酵へ利用することはそのままでは困難であるため、水素発酵リアクターへ投入する前に細胞壁破壊処理を施すことが望ましい。細胞壁破壊処理法としては、フレンチプレス、超音波破砕や高温加熱処理、酸加水分解などが挙げられる。さらに植物に多く含まれているデンプンやセルロースなどの高分子糖質は水素発酵の基質として利用が容易でないため、水素発酵リアクターへ投入する前にこれら高分子を分解処理し、低分子化させることが望ましい。分解処理としては、酵素処理や酸、アルカリ処理などが挙げられる。
【００２６】
【実施例】
以下に、本発明を実施例により具体的に説明する。ただし、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。尚、生成した水素およびメタンの量は常温および常圧における体積で表す。
〔参考例１〕
コウライシバを２０ｇ採取し、これを容量１，２００ｍｌのガラス容器に蒸留水１，０００ｍｌと共に入れて、ガラス容器の出口からチューブをつなぎ、生成するガスを大気圧開放で回収した。この反応系から６９時間では水素が７３ｍｌ生成した。
【００２７】
〔参考例２〕
コウライシバを２０ｇ採取し、これを容量１，２００ｍｌのガラス容器に蒸留水１，０００ｍｌと共に入れて、１気圧の圧力がかかると開放する圧力弁を付けて密封した。この反応系から６９時間で水素が９７ｍｌ生成した。
参考例１および２から明らかなように、容器の内圧を高めた状態に保持した場合、生成する水素の量が増大することが確認された。従って、以下反応系においては容器を密封して実施した。
【００２８】
〔実施例１〕
道ばたに生育しているカゼクサを１００ｇ分採取し、これを容量２．０リットルのガラス容器に入れ、さらに蒸留水を１．８リットル入れて水素発酵を行った。ゴム栓をし、さらにこのゴム栓に孔をあけてゴムチューブを通して、生成してくる気体を回収するようにした。４日後には、水素が２．０リットル、二酸化炭素が３．０リットル生成した。生成したこれら混合気体をまず水上置換による水洗により、臭いのする微ガスのほとんどを除去した。次いで、活性炭を詰めたパイプに通すことにより水素と二酸化炭素以外のガスを吸着除去した。分離された水素と二酸化炭素を水酸化ナトリウムを溶解した低温アルカリ水溶液に通すことにより、二酸化炭素を溶解させ、高純度の水素を獲得した。アルカリ溶液に溶解した二酸化炭素は、このアルカリ溶液を加熱することにより気体として回収した。この二酸化炭素をクロレラ培養用のリアクターへ二酸化炭素濃度が５％となるように空気と混合して通気することにより、クロレラを培養した。二酸化炭素濃度が３５０ｐｐｍ程度の空気のみを通気した場合に較べると、クロレラの生育速度は５倍以上向上した。ここで獲得したクロレラ１２ｇをフレンチプレスで破砕した後、採取植物（カゼクサ）１００ｇを既に投入してある水素発酵リアクターへ投入したところ、水素発酵リアクターからの水素生成量は２．２リットルであり、採取植物単独の場合（２．０リットル）よりも多く生成した。
【００２９】
〔実施例２〕
道ばたに生育しているカゼクサを１０００ｇ分採取し、これを容量２０リットルのガラス容器に入れ、さらに蒸留水を１８リットル入れて水素発酵を行った。ゴム栓をし、さらにこのゴム栓に孔をあけてゴムチューブを通して、生成してくる気体を回収するようにした。４日後には、水素が２０リットル、二酸化炭素が３０リットル生成した。この水素発酵を繰り返して発酵後の液体成分および固体成分を肥料としてビニールハウス中の畑にまき、さらに生成した二酸化炭素をビニールハウス中に投入してニラの栽培を行った。その結果、発酵後の液体成分および固体成分をまかなかったおよび発酵で生成した二酸化炭素を供給しなかったビニールハウスに較べてニラの生育がかなり良かった。生育の促進された栽培ニラ１００ｇを水１．８リットルとともにそのまま水素発酵リアクターへ投入したところ、水素１．１リットルが生成してきた。
【００３０】
〔実施例３〕
道ばたに生育しているカゼクサを１０００ｇ分採取し、これを容量２０リットルのガラス容器に入れ、さらに蒸留水を１８リットル入れて水素発酵を行った。ゴム栓をし、さらにこのゴム栓に孔をあけてゴムチューブを通して、生成してくる気体を回収するようにした。４日後には、水素が２０リットル、二酸化炭素が３０リットル生成した。この水素発酵を繰り返して発酵後の液体成分および固体成分を肥料としてビニールハウス中の畑にまき、さらに生成した二酸化炭素をビニールハウス中に投入してサツマイモの栽培を行った。その結果、発酵後の液体成分および固体成分をまかなかったおよび発酵で生成した二酸化炭素を供給しなかったビニールハウスに較べてサツマイモの生育がかなり良かった。栽培したサツマイモを粉砕して水に浸し、５５℃で５時間維持した。これによりサツマイモのデンプンがサツマイモに含まれている酵素によって分解、低分子化する。この低分子化し甘くなったサツマイモ１００ｇを水１．８リットルとともに採取植物（カゼクサ）１００ｇを既に投入してある水素発酵リアクターへ投入したところ、水素３．２リットルが生成し、採取植物単独の場合（２．０リットル）よりも多く生成した。
【００３１】
〔実施例４〕
道ばたに生育しているカゼクサを１０００ｇ分採取し、これを容量２０リットルのガラス容器に入れ、さらに蒸留水を１８リットル入れて水素発酵を行った。ゴム栓をし、さらにこのゴム栓に孔をあけてゴムチューブを通して、生成してくる気体を回収するようにした。４日後には、水素が２０リットル、二酸化炭素が３０リットル生成した。この水素発酵を繰り返して発酵後の液体成分および固体成分を肥料としてビニールハウス中の畑にまき、ほうれん草の栽培を行った。その結果、発酵後の液体成分および固体成分をまかなかったビニールハウスに較べてほうれん草の生育がかなり良かった。生育の促進された栽培ほうれん草の葉、茎、根１００ｇを粉砕処理した後水１．８リットルとともにそのまま水素発酵リアクターへ投入したところ、水素０．９リットルが生成してきた。
水素発酵により得られた液体成分および固体成分の一部を使用して成分分析を行った結果、液体成分は大部分が水であるが酢酸、酪酸を主として含み、固体成分は主としてセルロースであった。
【００３２】
【発明の効果】
本発明は、植物を用いて安価にまた環境の負荷を少なくして水素を製造し、かつ生成してくる二酸化炭素、並びに液体成分及び／または固体成分を植物の生育に利用し、さらに生育した植物を再度、水素発酵による水素製造に利用する炭素循環型水素製造装置を提供することにある。本発明は、優れた炭素循環型水素製造装置であると共に、果実等を収穫した後の植物体の残りの部分の再利用、二酸化炭素の利用による地球温暖化防止等の付加的効果も期待できる、非常に利用価値のあるものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】生成する二酸化炭素、並びに液体成分及び／または固体成分を植物の生育領域に送るようにし、生育した植物を再度、水素発酵リアクターへ送るようにした炭素循環型水素製造装置のフロー図。[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to an apparatus for producing hydrogen and a method for using the same, and more particularly to an apparatus for producing hydrogen by using plants.
[0002]
[Prior art]
As a result of mass consumption of fossil fuels after the Industrial Revolution, the concentration of carbon dioxide in the atmosphere continues to rise, causing a global warming phenomenon, which has become a major social problem. Therefore, hydrogen has been attracting attention as an energy substance replacing fossil fuel for more than 20 years, and a method for producing hydrogen at low cost for mass production has been studied. The most influential method at present is to obtain hydrogen by electrolyzing water using a solar cell. However, in this method, it is not clear yet whether the energy recovery rate of the solar cell exceeds 100%, and there are several points to be considered, such as no consideration has been given to the production energy of the water electrolysis cell. Is there? On the other hand, many methods for producing hydrogen using microorganisms have been studied. Microorganisms that produce hydrogen are broadly classified into photosynthetic microorganisms and non-photosynthetic microorganisms. Examples of photosynthetic microorganisms that produce hydrogen include cyanobacteria, green algae, and photosynthetic bacteria. Cyanobacteria and green algae are first cultured under aerobic and light conditions, and energy substances such as starch are stored in the cells. Next, hydrogen is produced under anaerobic / dark conditions. A photosynthetic bacterium is a method of producing hydrogen under anaerobic and bright conditions in the presence of an assimilable organic substance. Non-photosynthetic microorganisms that produce hydrogen include Escherichia coli and anaerobic bacteria. Hydrogen can be produced under anaerobic and dark conditions in the presence of assimilable organic matter. However, in each case, the process of artificially cultivating the microorganisms is first included, and materials and base materials required for culturing such as a culture medium are required. Was getting higher. In addition, carbon dioxide, which is always produced in addition to hydrogen during fermentation, is also subject to global warming, so it is necessary to consider how to treat and use it.
[0003]
[Problems to be solved by the invention]
As described above, in the conventional hydrogen production method using microorganisms, it is necessary to cultivate the microorganisms in advance using a culture medium or always, and it is necessary to artificially perform anaerobic conditions. was there. Therefore, the present inventors have completed an invention on an excellent hydrogen production method and apparatus capable of producing hydrogen at a low cost and taking into consideration the generated carbon dioxide, and have previously filed an application (Japanese Patent Application No. Hei. -84273 and 10-227159).
The present invention considers the use of liquid components and / or solid components by-produced together with carbon dioxide in improving the hydrogen production apparatus previously filed, and focused on the use of plants grown by reusing these. An object of the present invention is to provide a carbon circulation type hydrogen production apparatus.
[0004]
[Means for Solving the Problems]
The present invention provides a hydrogen fermentation reactor having a capacity capable of accommodating a harvested plant, and having an outlet for a generated gas, a separation device for separating generated gas into hydrogen and carbon dioxide, and a method for separating the separated carbon dioxide into a plant. And a plant for feeding a plant grown in a plant growth region and / or another plant into a hydrogen fermentation reactor.
[0005]
Further, the present invention provides a hydrogen fermentation reactor having a volume capable of accommodating a harvested plant and having an outlet for a generated gas and an outlet for a liquid component and / or a solid component. A separation device for separating carbon and carbon, a transfer device for transferring the separated liquid component and / or solid component to the plant growing area, and a plant grown in the plant growing area and / or other plants are returned to the hydrogen fermentation reactor. It is a carbon-recycling-type hydrogen production apparatus using plants, including an input port for inputting.
[0006]
Further, the present invention provides a hydrogen fermentation reactor having a volume capable of accommodating a harvested plant and having an outlet for a generated gas and an outlet for a liquid component and / or a solid component. A separation device for separating the carbon dioxide and the liquid component and / or the solid component into the plant growing area, and hydrogenating the plant grown in the plant growing area and / or other plants again. It is a carbon-recycling-type hydrogen production apparatus using a plant, including an inlet for feeding into a fermentation reactor.
[0007]
In the present invention, the collected plant includes a plant to which a microorganism having an indigenous hydrogen generating ability is attached.
The hydrogen fermentation reactor can be placed under anaerobic conditions.
Harvested plants or plants grown in the plant growth area and other plants may be introduced as they are.However, after decomposing the carbohydrates contained in them and degrading them to low molecular weight, they are introduced into the hydrogen fermentation reactor. May be.
[0008]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
As described above, the present invention has produced a hydrogen fermentation reactor having a capacity capable of accommodating a harvested plant and provided with an outlet for generated gas and / or an outlet for a liquid component and / or a solid component. A separation device for separating gas into hydrogen and carbon dioxide, a transfer device for transferring separated carbon dioxide and / or a liquid component and / or a solid component to a plant growing area, and a plant grown in a plant growing area It is a carbon-recycle-type hydrogen production apparatus using plants, including an inlet for re-feeding other plants into the hydrogen fermentation reactor. FIG. 1 shows a flow chart of this hydrogen production apparatus.
[0009]
The hydrogen production method previously developed by the present inventors is to store a harvested plant with or without adding water to a container (hydrogen fermentation reactor) and seal it, and then maintain it under dark or light conditions. (Japanese Patent Application No. 10-227159), and the hydrogen fermentation reactor of the hydrogen production apparatus of the present invention which can be used in this method is not limited in size and shape. As long as it can accommodate the collected plant, it may be able to accommodate the collected plant and water, and if necessary, remove the generated gas and liquid component and / or solid component with a mechanism that does not come into contact with the outside air. Any one provided with a mouth may be used.
[0010]
The method of using the hydrogen production apparatus of the present invention is to put a harvested plant cut to an appropriate size or not cut at all into the above-mentioned hydrogen fermentation reactor, further add water in some cases, and keep it in a state where it does not come into contact with the outside air. Produces mainly hydrogen and carbon dioxide as gaseous components, applies the generated gas to a separation device that separates it into hydrogen and carbon dioxide, and supplies the separated carbon dioxide to the plant growing area via a transport device Things. Further, the present invention supplies the liquid component and / or the solid component generated from the hydrogen fermentation reactor to a plant growing area via a transfer device. Furthermore, the plant grown in the plant growth area and / or other plants are introduced again into the hydrogen fermentation reactor.
[0011]
Here, when using the hydrogen production method of adding water to the collected plant, the mixing ratio between the collected plant and water is 1: 0.1 to 1: 1000 by weight. As the water, distilled water, tap water, river water, domestic wastewater, seawater, or the like can be used.
The harvested plant to be used is preferably a fresh plant that is not withered and rich in nutrients. These fresh plants contain a large amount of nutrients necessary for culturing microorganisms and substrates necessary for hydrogen fermentation, and can produce hydrogen at low cost without using a medium. Furthermore, it has been found from the study of the present inventors that almost all plants have attached or symbiotic microorganisms capable of producing hydrogen, so that hydrogen can be produced by using plants as they are.
[0012]
As a specific collected plant, for example, a plant belonging to the category of weeds is used, and examples include, but are not limited to, common grass and horsetail. Also, as the plant, microorganisms having an indigenous hydrogen generating ability, such as microorganisms belonging to the genus Clostridium, microorganisms belonging to the genus Bacillus, microorganisms belonging to the genus Enterobacter, microorganisms belonging to the genus Citrobacter, photosynthetic bacteria, etc. are attached. Plants, microorganisms having an indigenous hydrogen generating ability, for example, microorganisms belonging to the genus Clostridium, microorganisms belonging to the genus Bacillus, microorganisms belonging to the genus Enterobacter, microorganisms belonging to the genus Citrobacter, photosynthetic bacteria, and the like are attached and plants or organic acids or Other indigenous microorganisms that can degrade carbohydrates to an extent that the microorganisms can assimilate, for example, microorganisms belonging to the genus Clostridium, microorganisms belonging to the genus Pseudomonas, microorganisms belonging to the rumen bacteria, microorganisms belonging to the actinomycetes, microorganisms belonging to the genus Penicillium Fungi belonging to the genus Fungi Such plants, such as belonging fungi is attached may also be used.
[0013]
A compound that inhibits plant oxygen production (hereinafter, referred to as an inhibitor) can also be added to the hydrogen fermentation reactor. Examples of the inhibitor include a viologen derivative such as methyl viologen, chloroplatinic acid, nickel ion, iron ion, cobalt ion, zinc ion, chromium ion, ruthenium ion, disalicylidenepropanediamine, polylysine, antimycin A and the like. Is mentioned. The amount of the inhibitor to be used is 0.001-1 part based on 100 parts of the plant used. By adding these inhibitors, it is possible to suppress the production of oxygen due to photosynthesis of plants under light conditions, and consequently to shorten the induction period until the start of hydrogen production, and to oxidize the produced hydrogen by oxygen. Is suppressed, and as a result, the total amount of hydrogen generation can be improved. Further, as a method for inhibiting plant oxygen production, methods such as mercury treatment, hexane extraction, Tris treatment, and alkali treatment are also effective.
[0014]
An organic acid or saccharide can be added to the hydrogen fermentation reactor in order to increase the amount of produced hydrogen. Organic acids include, but are not limited to, gluconic acid, citric acid, succinic acid, phthalic acid, fumaric acid, lactic acid, pyruvic acid, malic acid, malonic acid, acetic acid, propionic acid, and the like. In particular, when gluconic acid is added, the amount of hydrogen generation is greatly improved. Examples of carbohydrates include arabinose, xylose, ribose, rhamnose, galactose, fructose, glucose, cellobiose, sorbose, mannose, lactose, sucrose, maltose, trehalose, melibiose, starch, insulin, inositol, mannitol, sorbitol, cellulose, Examples include, but are not limited to, peptidoglycan and the like.
[0015]
The hydrogen fermentation reactor can be placed under light conditions, dark conditions or alternating light-dark cycle conditions. The light condition may be either natural light or artificial light such as a fluorescent light, and the maintenance period under the dark condition or the light condition is 5 to 70 ° C. and 1 to 2000 hours in the batch method. The condition for performing the light condition intermittently is to repeat the light condition and the dark condition every 1 to 12 hours. With the bright conditions, the induction period until the start of hydrogen generation can be shortened, and the total amount of hydrogen generation can be improved.
[0016]
The anaerobic condition can be set by replacing the gas phase portion of the container having a mechanism that does not come into contact with the outside air with an argon gas, a nitrogen gas, a helium gas, a carbon dioxide gas, or the like, and deoxygenating the gas. Oxygenation of generated hydrogen by oxygen is suppressed by deoxygenation, and as a result, the total amount of hydrogen generation can be improved. Further, in the present invention, the reaction is carried out in a sealable container, and it is known that if the internal pressure in the container is kept high, the amount of generated hydrogen increases. Although the internal pressure increases due to the gas generated even when the container is kept sealed, other methods of increasing the internal pressure of the container include a method of injecting a gas such as carbon dioxide, argon, and helium from the outside, and particularly, There is no limitation.
[0017]
The collected plants may be subjected to a heat treatment or a low-temperature treatment before being placed in a container. The heating and the low-temperature treatment include leaving in a temperature environment of −20 ° C. to 160 ° C. for 0.1 to 24 hours. As a result, the photosynthetic function of the plant is lost, and oxygen generation does not proceed under light conditions. As a result, the oxidation reaction of generated hydrogen by oxygen is suppressed, and as a result, the total amount of hydrogen generation can be improved.
[0018]
Soil may be added to the container along with the harvested plant. As the soil to be added, microorganisms having a hydrogen generating ability, for example, microorganisms belonging to the genus Clostridium, microorganisms belonging to the genus Bacillus, microorganisms belonging to the genus Enterobacter, microorganisms belonging to the genus Citrobacter, soil containing photosynthetic bacteria, or Microorganisms capable of decomposing plants or organic acids or carbohydrates to an extent that the microorganisms can assimilate, such as microorganisms belonging to the genus Clostridium, microorganisms belonging to the genus Pseudomonas, microorganisms belonging to the rumen bacteria, microorganisms belonging to the actinomycetes, genus Penicillium , And soil containing fungi belonging to the genus Fungi, etc., but is not limited thereto. The amount of soil used is 0.01 to 100 parts based on 100 parts of the plant used. By adding soil, the induction period until the start of hydrogen generation can be shortened.
Hydrogen fermentation may use either a static method or a stirring method.
[0019]
The temperature in the hydrogen fermentation reactor is preferably 5 to 70 ° C., but is not limited thereto.
The hydrogen fermentation reactor is operated using any of batch, semi-batch, and continuous methods. It is desirable to select an appropriate method depending on the type of the collected plant and the type of organic acid and saccharide to be added. In the case of semi-batch type or continuous type, it is necessary to remove the decomposed solids of the collected plants, but depending on the type of collected plants, the solids are divided into those that settle and those that float, and those that settle It is better to remove from the lower part of the reactor, and to remove suspended matter from the upper part of the reactor. According to the experimental results of the present inventors, it is known that collected plants often float before the start of hydrogen fermentation and precipitate in many cases when hydrogen fermentation proceeds and the collected plants are decomposed. In other words, harvested plants that can still be used for hydrogen fermentation float, and the residues of harvested plants that are almost decomposed and can no longer be used for hydrogen fermentation often settle, and in semi-batch or continuous fermentation methods, It is particularly good to remove solids from the harvested plants.
[0020]
The gas generated in this fermentation contains hydrogen, carbon dioxide, and other trace gases. In a separation device that separates the generated gas into hydrogen and carbon dioxide, this gas is first washed with water to reduce the amount of trace gases. The part is removed. Next, trace gases other than hydrogen and carbon dioxide are almost completely removed by passing through a porous material such as activated carbon or zeolite. The separated hydrogen and carbon dioxide may be separated into hydrogen and carbon dioxide, respectively, by capturing hydrogen using a hydrogen storage alloy or a hydrogen separation membrane, or a carbon dioxide absorbing liquid or a solid mainly composed of an alkaline substance. Alternatively, carbon dioxide may be separated into hydrogen and carbon dioxide by capturing carbon dioxide using a carbon dioxide separation membrane. However, the method for separating hydrogen and carbon dioxide is not limited to these methods.
[0021]
The hydrogen obtained by separation can be applied to many existing uses such as fuel cells and raw materials for chemical synthesis.
On the other hand, the separated and collected carbon dioxide is supplied to a growing area of a plant that grows by performing photosynthesis via a transport device and is used. This transfer device may be any device as long as it can transfer carbon dioxide gas, and is not particularly limited to a specific device. It is well known that increasing the concentration of carbon dioxide in the atmosphere significantly increases the growth rate of plants.
[0022]
In a plant growing area, carbon dioxide is supplied to the plant by using a closed space such as a greenhouse or a reactor so that the carbon dioxide does not escape and escape. Examples of plants that can be used in the present invention include plants belonging to the category of weeds and various plants such as tomato, corn, potato, eggplant, pepper, melon, rose, orchid, chlorella, anabaena, chlamydomonas, and synechococcus. Can be used. When cultivating plants belonging to the category of weeds and plants such as tomatoes, corn, potatoes, eggplants, peppers, melons, roses and orchids, when culturing algae such as greenhouses, chlorella, anabaena, chlamydomonas, and synechococcus Preferably, a reactor is used. When a greenhouse is used, it also has a heat retaining effect in addition to retaining carbon dioxide, so that plant growth promotion is further improved.
[0023]
The separated and collected liquid component and / or solid component are supplied to a growing area of a growing plant by performing photosynthesis via a transport device and used as a fertilizer.
The liquid component is mainly an organic acid, and mainly contains a large amount of lactic acid, acetic acid, butyric acid, and pyruvic acid. The organic acid may be a nutrient source of the plant as it is, or may be a nutrient source of the plant after being further decomposed by fungi or microorganisms existing in the soil. The liquid component also contains a phosphorus compound such as phosphoric acid, a nitrogen compound such as a nitrate or an ammonium salt, and a sulfur compound such as a sulfate, and these compounds also serve as a nutrient source of plants, that is, a fertilizer.
If the liquid component contains too much organic acid, dilute it and use it as a fertilizer, or further treat the liquid component with activated sludge to reduce the amount of organic acid, and then use phosphorus compounds such as organic acids and phosphoric acid, nitrates and ammonium salts. Nitrogen compounds such as, and sulfur compounds such as sulfates may be used as fertilizers.
[0024]
On the other hand, the solid component is a decomposed product of a plant, and is mainly cellulose or starch having a high degree of polymerization, which is difficult to decompose. Cellulose and starch do not become fertilizers for plants such as plants and algae as they are, but become a nutrient source, that is, fertilizers after being further decomposed by fungi and microorganisms existing in soil.
The plant grown in the plant growth area, as it is, or after crushing and decomposing, can be introduced into the hydrogen fermentation reactor from the inlet, thereby constituting the carbon circulating hydrogen production apparatus of the present invention, Plants that can be put in include plants other than plants grown in the growing area. The shape and position of the inlet are not particularly limited as long as they do not impair the configuration of the hydrogen production apparatus of the present invention.
[0025]
In plants grown in the growth area and / or other plants, algae such as chlorella have a thick cell wall, and it is difficult to utilize nutrients inside the cells for hydrogen fermentation as they are. Is preferably subjected to cell wall destruction treatment. Examples of the cell wall destruction treatment method include French press, ultrasonic crushing, high-temperature heat treatment, and acid hydrolysis. Furthermore, high-molecular-weight saccharides such as starch and cellulose, which are abundant in plants, cannot be easily used as a substrate for hydrogen fermentation. Is desirable. Examples of the decomposition treatment include an enzyme treatment, an acid treatment and an alkali treatment.
[0026]
【Example】
Hereinafter, the present invention will be described specifically with reference to Examples. However, the present invention is not limited to these examples. The amounts of hydrogen and methane generated are represented by volumes at normal temperature and normal pressure.
[Reference Example 1]
20 g of rice brackish rice was collected, put into a glass container having a capacity of 1,200 ml together with 1,000 ml of distilled water, a tube was connected from the outlet of the glass container, and the generated gas was recovered at atmospheric pressure. In 69 hours, 73 ml of hydrogen was produced from this reaction system.
[0027]
[Reference Example 2]
Twenty grams of rice varieties were collected, placed in a glass container having a capacity of 1,200 ml together with 1,000 ml of distilled water, sealed with a pressure valve that opened when a pressure of 1 atm was applied. 97 ml of hydrogen was generated from this reaction system in 69 hours.
As is apparent from Reference Examples 1 and 2, it was confirmed that when the internal pressure of the container was kept high, the amount of generated hydrogen increased. Therefore, in the following reaction system, the vessel was sealed and carried out.
[0028]
[Example 1]
100 g of Lentinula growing on the roadside was collected, placed in a 2.0-liter glass container, and 1.8 L of distilled water was further added to perform hydrogen fermentation. A rubber stopper was provided, and a hole was made in the rubber stopper, and a rubber tube was passed through to collect the generated gas. Four days later, 2.0 liters of hydrogen and 3.0 liters of carbon dioxide were produced. The generated mixed gas was first washed with water by water displacement to remove most of the odorous fine gas. Next, gases other than hydrogen and carbon dioxide were adsorbed and removed by passing through a pipe filled with activated carbon. By passing the separated hydrogen and carbon dioxide through a low-temperature alkaline aqueous solution in which sodium hydroxide was dissolved, carbon dioxide was dissolved, and high-purity hydrogen was obtained. Carbon dioxide dissolved in the alkaline solution was recovered as a gas by heating the alkaline solution. The chlorella was cultured by mixing the carbon dioxide with air so as to have a carbon dioxide concentration of 5% and passing the carbon dioxide into a reactor for chlorella culture. The growth rate of Chlorella was improved 5 times or more as compared with the case where only air having a carbon dioxide concentration of about 350 ppm was ventilated. After crushing 12 g of chlorella obtained here with a French press, 100 g of a harvested plant (Kazexa) was charged into a hydrogen fermentation reactor that had already been charged, and the amount of hydrogen generated from the hydrogen fermentation reactor was 2.2 liters. More than the collected plant alone (2.0 liters) was produced.
[0029]
[Example 2]
1000 g of Lentinula growing on the roadside was collected in a glass container having a capacity of 20 liters, and 18 liters of distilled water was further charged to perform hydrogen fermentation. A rubber stopper was provided, and a hole was made in the rubber stopper, and a rubber tube was passed through to collect the generated gas. Four days later, 20 liters of hydrogen and 30 liters of carbon dioxide were produced. This hydrogen fermentation was repeated, and the liquid component and the solid component after fermentation were sown as fertilizer on a field in a greenhouse, and the generated carbon dioxide was injected into the greenhouse to grow leek. As a result, the growth of leek was considerably better than that of a greenhouse that did not feed the liquid and solid components after fermentation and did not supply the carbon dioxide produced by fermentation. When 100 g of the cultivated leek whose growth was promoted was directly charged into a hydrogen fermentation reactor together with 1.8 L of water, 1.1 L of hydrogen was generated.
[0030]
[Example 3]
1000 g of Lentinula growing on the roadside was collected in a glass container having a capacity of 20 liters, and 18 liters of distilled water was further charged to perform hydrogen fermentation. A rubber stopper was provided, and a hole was made in the rubber stopper, and a rubber tube was passed through to collect the generated gas. Four days later, 20 liters of hydrogen and 30 liters of carbon dioxide were produced. This hydrogen fermentation was repeated, and the liquid component and the solid component after fermentation were fertilized and sown on a field in a greenhouse, and the generated carbon dioxide was put into the greenhouse to grow sweet potato. As a result, the growth of the sweet potato was considerably better than that of a greenhouse in which the liquid component and the solid component after fermentation were not sowed and carbon dioxide produced by fermentation was not supplied. The grown sweet potato was crushed and immersed in water, and maintained at 55 ° C. for 5 hours. As a result, the starch of the sweet potato is decomposed and reduced to a low molecular weight by an enzyme contained in the sweet potato. When 100 g of the sweetened sweet potatoes with low molecular weight were put into a hydrogen fermentation reactor into which 100 g of a collected plant (Kazexa) had already been charged together with 1.8 L of water, 3.2 L of hydrogen was produced. (2.0 liters).
[0031]
[Example 4]
1000 g of Lentinula growing on the roadside was collected in a glass container having a capacity of 20 liters, and 18 liters of distilled water was further charged to perform hydrogen fermentation. A rubber stopper was provided, and a hole was made in the rubber stopper, and a rubber tube was passed through to collect the generated gas. Four days later, 20 liters of hydrogen and 30 liters of carbon dioxide were produced. This hydrogen fermentation was repeated, and the fermented liquid component and solid component were used as fertilizers and sown on a field in a plastic greenhouse to grow spinach. As a result, the growth of spinach was considerably better than that of a greenhouse in which the liquid component and the solid component were not fed after fermentation. 100 g of the leaves, stems and roots of the cultivated spinach whose growth was promoted were pulverized and then charged directly into a hydrogen fermentation reactor together with 1.8 liters of water to produce 0.9 liters of hydrogen.
As a result of component analysis using a part of the liquid component and the solid component obtained by hydrogen fermentation, the liquid component was mostly water, but mainly contained acetic acid and butyric acid, and the solid component was mainly cellulose. .
[0032]
【The invention's effect】
The present invention uses plants to produce hydrogen at low cost and with a low environmental load, and uses the produced carbon dioxide and liquid and / or solid components for the growth of plants, and further grows them. Another object of the present invention is to provide a carbon-recycling-type hydrogen production apparatus that utilizes plants again for producing hydrogen by hydrogen fermentation. INDUSTRIAL APPLICABILITY The present invention is an excellent carbon-recycling-type hydrogen production apparatus, and can also be expected to have additional effects such as reuse of the remaining portion of a plant after harvesting fruits and the like and prevention of global warming by using carbon dioxide. , Very useful.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a flow diagram of a carbon circulating hydrogen production apparatus in which generated carbon dioxide and a liquid component and / or a solid component are sent to a plant growing area, and the grown plants are sent again to a hydrogen fermentation reactor. .

Claims

A sealable hydrogen fermentation reactor having a capacity capable of accommodating harvested plants and having an outlet for generated gas , a sealable hydrogen fermentation reactor, a separation device for separating generated gas into hydrogen and carbon dioxide, separated carbon dioxide Device for transporting to a plant growth area, an apparatus for feeding a plant grown in the plant growth area and / or another plant to the hydrogen fermentation reactor again, and a carbon-recycling hydrogen production apparatus using plants. .

A sealable hydrogen fermentation reactor having a volume capable of accommodating harvested plants and having an outlet for generated gas, and an outlet for liquid components and / or solid components. A separation device for separating a liquid component and / or a solid component into a plant growing area, and a feeding apparatus for feeding a plant grown in the plant growing area and / or another plant into the hydrogen fermentation reactor again. A carbon-recycling hydrogen production system using plants, including the mouth.

A sealable hydrogen fermentation reactor having a volume capable of accommodating harvested plants and having an outlet for generated gas, and an outlet for liquid components and / or solid components. A separation device that separates the separated carbon dioxide, and a transport device that transports the liquid component and / or the solid component to the plant growing area, and again plants and / or other plants grown in the plant growing area, A carbon-recycling hydrogen production system using plants, including an inlet for charging the hydrogen fermentation reactor.

The carbon-recycling-type hydrogen production apparatus using a plant according to any one of claims 1 to 3, wherein the collected plant is a plant to which a microorganism having an indigenous hydrogen generating ability is attached.

4. The method according to claim 1, wherein the carbohydrate contained in the collected plant or the plant grown in the plant growing area is decomposed to reduce the molecular weight, and then put into a hydrogen fermentation reactor. A carbon-recycling-type hydrogen production apparatus using the plant described in the paragraph.