JP3272461B2 - Method for detecting fission products in the event of nuclear fuel failure - Google Patents

Method for detecting fission products in the event of nuclear fuel failure

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    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は、高速増殖炉(FBR)
の核燃料破損時に放出される核分裂生成物質(FP)の
検出方法に関するものである。
The present invention relates to a fast breeder reactor (FBR).
The present invention relates to a method for detecting fission product (FP) released when a nuclear fuel is damaged.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来は、高速増殖炉の核燃料(燃料棒)
破損時に放出される核分裂生成物質を放射能分析により
検出していた。
2. Description of the Related Art Conventionally, nuclear fuel (fuel rod) for fast breeder reactors
Fission products released during the break were detected by radioactivity analysis.

【0003】[0003]

【発明が解決しようとする課題】前記放射能分析は、高
感度の検出方法であるが、材料に含まれている放射能も
検出してしまうために、超高感度の分析を行う場合に
は、バックグランドが大きくなってしまうという問題が
ある。また放射能を有していない核種の検出を行うこと
ができない。従って放射能以外の特性で核分裂生成物質
を超高感度に検出する必要がある。
The above-mentioned radioactivity analysis is a highly sensitive detection method. However, since the radioactivity contained in the material is also detected, the radioactivity analysis is not suitable for the ultra-high sensitivity analysis. However, there is a problem that the background becomes large. In addition, nuclides that do not have radioactivity cannot be detected. Therefore, it is necessary to detect fission products with ultra-high sensitivity using characteristics other than radioactivity.

【0004】本発明は前記の問題点に鑑み提案するもの
であり、その目的とする処は、核分裂生成物質ガスをバ
ックグランド放射能の影響を受けずに超高感度に検出で
きて、核燃料の破損を迅速に検出できる核燃料破損時に
おける核分裂生成物質の検出方法を提供しようとする点
にある。
The present invention has been made in view of the above problems, and has as its object the purpose of the present invention is to detect a fission product gas at an extremely high sensitivity without being affected by background radioactivity, and It is an object of the present invention to provide a method for detecting fission products at the time of nuclear fuel failure, which can quickly detect the failure.

【0005】[0005]

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに、本発明の核燃料破損時における核分裂生成物質の
検出方法は、高速増殖炉の核燃料破損時に放出される
分裂生成物質ガスを多光子増感イオン化法により検出す
方法であって、前記核分裂生成物質ガスに、所定の核
分裂生成物質ガス固有の波長のレーザー光を照射し、前
記核分裂生成物質ガスのうち所定の核分裂生成物質ガス
のみを中間励起状態を経由してイオン化し、このイオン
化された核分裂生成物質ガスを検出することを特徴とし
ている。
To achieve the above object SUMMARY OF THE INVENTION The method for detecting fission material during nuclear fuel failure of the present invention is released during nuclear fuel failure of the fast breeder reactor core
A method for detecting a fission product gas by a multiphoton-sensitized ionization method , wherein a predetermined nuclear
Irradiate laser light with a wavelength specific to the fission substance gas
The specified fission product gas of the fission product gas
Only through the intermediate excited state
Detecting fission product gas
ing.

【0006】[0006]

【作用】本発明の核燃料破損時における核分裂生成物質
の検出方法は前記のように高速増殖炉の核燃料破損時
に放出されるキセノン(Xe)、クリプトン(Kr)、
セシウム(Cs)等の核分裂生成物質ガスを、多光子増
感イオン化法により検出するので、核分裂生成物質ガス
がバックグランド放射能の影響を受けずに超高感度に検
出されて、核燃料の破損が迅速に検出される。
According to the method for detecting fission products at the time of nuclear fuel failure according to the present invention , as described above, xenon (Xe), krypton (Kr),
Since fission product gas such as cesium (Cs) is detected by the multiphoton-sensitized ionization method, the fission product gas is detected with high sensitivity without being affected by the background radioactivity, and damage to nuclear fuel is prevented. Quickly detected.

【0007】[0007]

【実施例】次に本発明の核燃料破損時における核分裂生
成物質の検出方法の実施に使用する検出装置の構成例を
図1により説明すると、1が高温槽で、同高温槽1によ
り加熱した金属ナトリウム2中に一定量のCsを添加す
る。同高温槽1内の雰囲気ガスは、アルゴンで、ナトリ
ウム蒸気とCsガスとを試料採取管3を経て検出セル4
内へ導入するようになっている。
DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Next, referring to FIG. 1, an example of the configuration of a detection apparatus used for carrying out the method for detecting fission product in the event of nuclear fuel failure according to the present invention will be described. Add a certain amount of Cs in sodium 2. The atmosphere gas in the high-temperature tank 1 is argon, and sodium vapor and Cs gas are passed through the sampling tube 3 to the detection cell 4.
It is designed to be introduced inside.

【0008】同検出セル4内にイオン検出用電極5を設
置し、恒温槽6内に検出セル4を設置し、検出セル4を
恒温槽6により数百度に加熱して、電極5へのナトリウ
ム及びCsの沈着を低減するようになっている。7がレ
ーザーで、同レーザー7は、フラッシュランプ励起の色
素レーザーであり、パルス幅は100μs程度である。
レーザー7の波長を励起波長の455.5nmに正確に
一致させるために、電極にCsを封入したホローカソー
ドランプ8を使用して、OG信号を測定する。
[0008] An ion detection electrode 5 is installed in the detection cell 4, the detection cell 4 is installed in a thermostat 6, and the detection cell 4 is heated to several hundred degrees by the thermostat 6, so that the sodium 5 And Cs deposition. Reference numeral 7 denotes a laser, and the laser 7 is a flash lamp-excited dye laser having a pulse width of about 100 μs.
In order to make the wavelength of the laser 7 exactly coincide with the excitation wavelength of 455.5 nm, an OG signal is measured using a hollow cathode lamp 8 in which Cs is sealed in the electrodes.

【0009】レーザー7の波長がCsの準位である45
5.5nmであるとき、OG信号は最大になるために、
波長駆動部9にフィードバックをかけることにより、レ
ーザーの波長をCsの波長に一致させることが可能であ
る。これは、色素レーザーの波長を分析線に一致させる
目的で通常実施されている方法である。レーザー7の出
力の一部は、フォトダイオード10に供給され、トリガ
ー信号として使用される。ボックスカー積分器11は、
このトリガー信号により、レーザー7がパルス発振して
いる間の信号を積算することが可能である。このような
検出器を使用することにより、イオン検出用電極5にナ
トリウムが付着することに起因するノイズを抑えること
ができる。
The wavelength of the laser 7 is 45, which is the level of Cs.
When it is 5.5 nm, the OG signal is maximized,
By applying feedback to the wavelength driver 9, the wavelength of the laser can be made to match the wavelength of Cs. This is a method usually used for the purpose of matching the wavelength of the dye laser to the analytical line. A part of the output of the laser 7 is supplied to the photodiode 10 and used as a trigger signal. The boxcar integrator 11
With this trigger signal, it is possible to integrate signals during the pulse oscillation of the laser 7. By using such a detector, noise caused by sodium adhering to the ion detection electrode 5 can be suppressed.

【0010】図2は、Csを添加した場合の信号強度の
変化を示す説明図である。図2から多光子増感イオン化
法によりCsの検出が良好に行われていることが判る。
前記図1に示す検出装置において、他の核分裂生成物質
を検出する場合には、レーザー7の波長を適当な分析線
に変更するだけでよい。波長を分析線に一致させるため
のレーザーガルバトロンは、希ガスの場合、対象ガスを
封入することでOG信号を得ることができる。
FIG. 2 is an explanatory diagram showing a change in signal intensity when Cs is added. From FIG. 2, it can be seen that Cs is detected favorably by the multiphoton-sensitized ionization method.
In the detection apparatus shown in FIG. 1, when detecting other fission products, it is only necessary to change the wavelength of the laser 7 to an appropriate analysis line. In the case of a rare gas, a laser galvatron for matching a wavelength to an analysis line can obtain an OG signal by enclosing a target gas.

【0011】なお本発明は、高速増殖炉の燃料破損を検
出するものであるが、天然に存在しない核分裂生成物質
ガスを検出可能で、他の形式の炉にも適用できる。例え
ば軽水炉の場合には、冷却材である水に溶解しているK
r、Xeを検出することにより、燃料破損を検出でき
る。図3は、核分裂生成物質を多光子増感イオン化法
(MPI)により検出する場合の概念図である。
Although the present invention is for detecting a fuel failure in a fast breeder reactor, it can detect a fission product gas that does not exist in nature and can be applied to other types of reactors. For example, in the case of a light water reactor, K dissolved in water as a coolant is used.
Fuel damage can be detected by detecting r and Xe. FIG. 3 is a conceptual diagram when a fission product is detected by multiphoton-sensitized ionization (MPI).

【0012】基底状態からhν1 のレーザー光で中間励
起状態に遷移された原子は、引き続いてhν2 のレーザ
ー光によりイオン状態に遷移される。この際、競合過程
として中間励起状態から他の準位への緩和過程があり、
緩和速度の極めて速い場合には、中間励起状態にある原
子数が不足して、hν2 のレーザー光により、イオンに
なる原子数が不足するために、十分な検出感度を得られ
ない可能性がある。従って他の準位への緩和速度が遅い
状態に励起するか、またはレーザーのパルス幅を十分に
大きくして、緩和過程により失活した原子を再び励起す
る等の手段が必要になる。
The atoms transitioned from the ground state to the intermediate excited state by the laser light of hν 1 are subsequently transitioned to the ionic state by the laser light of hν 2 . At this time, there is a relaxation process from the intermediate excited state to another level as a competitive process,
If the relaxation rate is extremely fast, the number of atoms in the intermediate excitation state becomes insufficient, and the number of atoms that become ions due to the laser light of hν 2 becomes insufficient, so that there is a possibility that sufficient detection sensitivity may not be obtained. is there. Therefore, it is necessary to provide a means for exciting the state in which the relaxation rate to another level is low, or for increasing the pulse width of the laser sufficiently to excite the atoms deactivated by the relaxation process.

【0013】イオン化状態にまで1光子のレーザー光で
直接遷移させることは、必要なレーザーの波長が真空紫
外領域にまで達することがあり、レーザーのハンドリン
グが困難になることと、使用する光学系に制約があるこ
ととのために好ましいことではない。また適当な中間状
態を経由させることにより、元素の選択性が向上してい
るので、1光子イオン化はやはり好ましくない。
The direct transition to the ionized state by one-photon laser light requires a wavelength of a required laser to reach a vacuum ultraviolet region, which makes the handling of the laser difficult, and that an optical system to be used is difficult. Not desirable because of the limitations. Also, by passing through an appropriate intermediate state, the selectivity of the element is improved, so that one-photon ionization is still not preferable.

【0014】以下に代表的な核分裂生成物質であるCs
を例にして、多光子増感イオン化法による検出の原理を
説明する。Csは、基底状態が621/2状態であり、波
長455.5nmの色素レーザーパルスにより、72
3/2状態に励起される。7P状態の緩和時間は、13
0〜150nsであるが、7P→7S→6P→6Sの過
程を通じて基底状態に戻る速度は、1μsであるので、
励起レーザー光のパルス幅が2μsであれば、この過程
を通じて緩和する原子は、単一パルス光で繰り返し励起
される。
The following is a typical fission product, Cs
As an example, the principle of detection by the multiphoton-sensitized ionization method will be described. Cs has a ground state of 6 2 s 1/2 and a dye laser pulse having a wavelength of 455.5 nm produces 7 2 P
Excited to s 3/2 state. The relaxation time of the 7P state is 13
Although it is 0 to 150 ns, the speed of returning to the ground state through the process of 7P → 7S → 6P → 6S is 1 μs.
If the pulse width of the excitation laser light is 2 μs, the atoms that relax through this process are repeatedly excited by the single pulse light.

【0015】また7P→5D過程による緩和は、5D状
態の寿命が1μs程度であるが、5D状態の原子は、同
じ波長のレーザー光によりイオン化されるために障害に
はならない。7P状態の光イオン化の断面積から、光イ
オン化が飽和するレーザー出力は、100m/cm2
になる。生成したイオンは、電磁場を印加することによ
り、捕集することが可能であり、他の元素はイオン化さ
れていないので、選択的な高感度計測が可能になる。多
光子増感イオン化法による検出方法では、放射能に無関
係に検出可能であることから、材料中に含まれる天然の
放射能に起因するバックグランドが検出の障害にならな
くて、超高感度の分析が可能になる。
In the relaxation by the 7P → 5D process, the life of the 5D state is about 1 μs, but the atoms in the 5D state are not hindered because they are ionized by laser light of the same wavelength. From the cross-sectional area of photoionization in the 7P state, the laser output at which photoionization is saturated is 100 mJ / cm 2.
become. The generated ions can be collected by applying an electromagnetic field, and other elements are not ionized, so that selective high-sensitivity measurement becomes possible. In the detection method using multiphoton-sensitized ionization, since detection is possible regardless of radioactivity, the background caused by natural radioactivity contained in the material does not hinder detection, and ultra-high sensitivity Analysis becomes possible.

【0016】レーザー分光法は、高感度分析が可能であ
るが、特に多光子増感イオン化法は、1原子検出が可能
であることが多くの元素で確認されており、〜ppq
(=10-9ppm)程度の分析は十分に可能である。多
光子増感イオン化法を実際の試料の分析に適用する場合
の問題点の多くは、分子化合物の原子化にあると考えら
れるが、高速増殖炉で発生する核分裂生成物質ガスは、
単原子分子であり、しかも不活性ガス(アルゴンまたは
ヘリウム)雰囲気であるために、分子化合物を形成する
可能性は極めて低い。従って発生する核分裂生成物質ガ
スを多光子増感イオン化法により高感度に検出すること
により、燃料棒の破損を迅速に検知可能である。
[0016] Laser spectroscopy is capable of high-sensitivity analysis. In particular, multiphoton-sensitized ionization has been confirmed by many elements to be capable of detecting one atom.
(= 10 −9 ppm) is sufficiently possible. Many of the problems in applying multiphoton-sensitized ionization to the analysis of actual samples are thought to be due to the atomization of molecular compounds, but the fission product gas generated in the fast breeder reactor is
Since it is a monoatomic molecule and has an inert gas (argon or helium) atmosphere, the possibility of forming a molecular compound is extremely low. Therefore, by detecting the generated fission product gas with high sensitivity by the multiphoton-sensitized ionization method, it is possible to quickly detect the breakage of the fuel rod.

【0017】なおレーザーを使用する高感度計測法とし
ては、多光子増感イオン化法(MPI)以外にも、レー
ザー誘起蛍光法(LIF)があるが、レーザー照射によ
り発生する蛍光を適当な光学系により検出する必要があ
るために、光軸の設定が多光子増感イオン化法よりも複
雑になる。また励起レーザー光自体の迷光がバックグラ
ンドになるという欠点があり、検出感度は、多光子増感
イオン化法よりも劣る。またオプトガルバノ法(OG)
は、信号の検出に光学系が不要であるという点で多光子
増感イオン化法と同様であるが、このオプトガルバノ法
は、放電プラズマのインピーダンス変化を検出するとい
う間接的な検出方法であり、放電の再現性を得ることが
困難で、プラントのモニタに使用した実績はない。
As a high-sensitivity measurement method using a laser, there is a laser-induced fluorescence method (LIF) in addition to the multiphoton-sensitized ionization method (MPI). , The setting of the optical axis is more complicated than the multiphoton-sensitized ionization method. In addition, there is a disadvantage that stray light of the excitation laser light itself becomes a background, and the detection sensitivity is inferior to the multiphoton-sensitized ionization method. Optogalvanic method (OG)
Is similar to the multiphoton-sensitized ionization method in that no optical system is required for signal detection, but this optogalvanic method is an indirect detection method that detects a change in the impedance of the discharge plasma, It is difficult to obtain the reproducibility of discharge, and there is no record of use in plant monitoring.

【0018】以上の理由から多光子増感イオン化法は、
レーザーを使用した核分裂生成物質の検出方法として最
適である。
For the above reasons, the multiphoton-sensitized ionization method is
It is the best method for detecting fission products using a laser.

【0019】[0019]

【発明の効果】本発明の核燃料破損時における核分裂生
成物質の検出方法は前記のように高速増殖炉の核燃料
破損時に放出されるキセノン(Xe)、クリプトン(K
r)、セシウム(Cs)等の核分裂生成物質ガスを多光
子増感イオン化法により検出するので、核分裂生成物質
ガスをバックグランド放射能の影響を受けずに超高感度
に検出できて、核燃料の破損を迅速に検出できる。
Detection method of fission material during nuclear fuel failure of the present invention exhibits, the xenon that is released during nuclear fuel failure of the fast breeder reactor as (Xe), krypton (K
r), fission product gas such as cesium (Cs) is detected by the multiphoton-sensitized ionization method, so that the fission product gas can be detected with high sensitivity without being affected by the background radioactivity, and the nuclear fuel can be detected. Damage can be detected quickly.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】本発明の核燃料破損時における核分裂生成物質
の検出方法の実施に使用する検出装置の構成例を示す系
統図である。
FIG. 1 is a system diagram showing a configuration example of a detection device used for carrying out a method for detecting fission product when a nuclear fuel is damaged according to the present invention.

【図2】Csを添加した場合の信号強度の変化を示す説
明図である。
FIG. 2 is an explanatory diagram showing a change in signal intensity when Cs is added.

【図3】本発明の核分裂生成物質を多光子増感イオン化
法により検出する場合の概念図である。
FIG. 3 is a conceptual diagram when a fission product of the present invention is detected by a multiphoton-sensitized ionization method.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1 高温槽 2 金属ナトリウム 3 試料採取管 4 検出セル 5 イオン検出用電極 6 恒温槽 7 レーザー 8 ホローカソードランプ 9 波長駆動部 10 フォトダイオード 11 ボックスカー積分器 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 High temperature tank 2 Metal sodium 3 Sampling tube 4 Detection cell 5 Ion detection electrode 6 Constant temperature bath 7 Laser 8 Hollow cathode lamp 9 Wavelength drive unit 10 Photodiode 11 Boxcar integrator

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】 高速増殖炉の核燃料破損時に放出される
核分裂生成物質ガスを多光子増感イオン化法により検出
する方法であって、 前記核分裂生成物質ガスに、所定の核分裂生成物質ガス
固有の波長のレーザー光を照射し、前記核分裂生成物質
ガスのうち所定の核分裂生成物質ガスのみを中間励起状
態を経由してイオン化し、このイオン化された核分裂生
成物質ガスを検出することを特徴とする核燃料破損時に
おける核分裂生成物質の検出方法。
1. Release when nuclear fuel in fast breeder reactor is damaged
A method for detecting a fission product gas by a multiphoton-sensitized ionization method , wherein the fission product gas includes a predetermined fission product gas.
Irradiating a laser beam of a specific wavelength, the fission product
Intermediate excitation of only specified fission product gas
Ionized through the state, this ionized fission
In the event of nuclear fuel failure characterized by detecting constituent gases
Of fission product detection in
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