JP3069915B2 - 熱接着性布帛及びその製造と用途 - Google Patents

熱接着性布帛及びその製造と用途

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Description

【発明の詳細な説明】 25g/10分未満のメルトインデックスを持つ少なくとも
１種の高分子量線状エチレンポリマーと、25g/10分より
大きいメルトインデックスを持つ少なくとも１種の低分
子量線状エチレンポリマーとから成るブレンドを、十分
なブレンド比で溶融紡糸して、4.5を越える“Q"値及び
／または、少なくとも7.0のメルトインデックス比I10/I
2を持つ線状エチレンポリマーステープル繊維を製造す
ることによって、線状エチレンポリマーからのステープ
ル繊維及び繊維製品の製造の改良がなされる。
線状低密度ポリエチレン（LLDPE）は、線状高密度ポ
リエチレン（HDPE）の製造に使用するのと同様に、配位
触媒を使用して製造されるエチレンポリマーであり、実
際にエチレンと少なくとも１種のα−オレフィンとのコ
ポリマーである。「線状エチレンポリマー」なる表現
は、３〜12個の炭素原子の少なくとも１種の高級α−オ
レフィンの０〜約30％をエチレンと共重合させた「線状
エチレンポリマー」を包含する。
Modern Plastio Encyclopediaによれば、現在定義
されているように、線状高密度ポリエチレンは一般に、
約0.941g/cm3〜約0.965g/cm3の範囲の密度を持つ。当業
者は、密度は反応条件及び使用する触媒の種類により、
変化させうることを経験している。上記の範囲よりやや
大きい密度は、特殊な技術によって、例えばポリマーの
アンニーリングによって達成させうることも知られてい
る。約0.965g/cm3の密度を持つホモポリマーを製造する
重合条件は、この0.965g/cm3より低い密度を持つエチレ
ンと高級α−オレフィンとのコポリマーを製造し、密度
の低下の程度は使用する高級α−オレフィンの量に正比
例するということも知られている。
線状低密度ポリエチレン（LLDPE）は、溶融紡糸によ
って繊維にすることができること及び非常に微細な繊維
さえ製造しうることは、EPO85101380.5（米国特許第4,8
30,907）から知られている。
LLDPEは、繊維の製造に好適なポリマーとして市場に
導入されたけれども、LLDPEの全ての型と種類がステー
プル繊維の商業的製造に、完全に適しているわけでない
ことも知られている。特に、カーディングしたステープ
ル基材の布帛の布帛強度は、カーディングしたステープ
ル基材のポリプロピレン繊維から製造した布帛よりも一
般にかなり劣っている。
LLDPEの密度は、エチレンと共重合させるオレフィン
コモノマーの量と種類によって影響を受け、そしてある
程度使用するプロセスの条件と触媒によって影響を受け
るということが、LLDPEポリマー製造技術において認識
されている。例えば、コポリマー中のプロピレンのある
与えられたモル％は、同じモル％の高級コモノマーより
も低いポリエチレン密度を生ぜしめる。ASTM Ｄ−1238
（Ｅ）条件190℃/2.16kgで測定した、メルトインデック
スMI（メルトフローレートもしくはMFRと呼ぶこともあ
る）も、ポリマー中のオレフィンコモノマーの種類と量
によってある程度影響を受け、使用する配位触媒、重合
条件によってもそして／またはテロゲンまたは鎖調節剤
または重合中に存在する他の試剤によってもある程度影
響を受ける。
線状ポリエチレン（LLDPEポリマーを包含する）と、
フリーラジカル触媒を使用して、製造されLDPE（低密度
ポリエチレン）とも呼ばれる、そして過去にICI型ポリ
エチレン及びHPPE（高圧ポリエチレン）と呼ばれた、枝
分かれ鎖エチレンポリマーとの間には、重要な相違が存
在することも当業技術において認識されている。本発明
は、線状ポリエチレンに関する。
英国特許出願第2,121,423Aには、本発明とは異なった
ことが記載されている。該英国特許出願には、次の理由
で強い熱接着布帛を製造するために、４より大きい“Q"
値を持つ「線状」ポリエチレンステープル繊維の使用か
ら遠ざかる教示がなされているからである。特に、該英
国特許出願は特定のポリエチレン樹脂組成物から成るホ
ット・メルト接着性繊維に関する。即ち、その実施例１
にはポリエチレンが0.92の密度、25のMI及び“2.82"の
“Q"値を持つ線状ポリエチレンホモフィラメントのカッ
ト短繊維が記載されている。このような繊維とポリ（エ
チレンテレフタレート）ステープル繊維のブレンドか
ら、ホットカレンダー処理の不織布の製造の際に、これ
らのホモフィラメントを使用することも記載されてい
る。
上記英国特許出願のクレーム１は、次の通りである。
「0.910〜0.940g/cm3の密度、及び4.0以下のＱ値（Ｑ＝
Mw/Mn）を持つポリエチレン（Ａ）50〜100重量％と、0.
910〜0.930g/cm3の密度、及び7.0以上のＱ値を持つポリ
エチレン（Ｂ）50〜０重量％とから成る、ポリエチレン
樹脂組成物（Ｃ）単独、または該組成物（Ｃ）を複合繊
維の複合成分の１つとして含み、該組成物が複合繊維の
繊維表面の少なくとも一部を、連続的に形成する複合繊
維から成るホット・メルト接着性繊維」。
然しながら、ポリエチレンＢは「線状」エチレンポリ
マーではない。ポリエチレンＡは線状エチレンポリマー
である。然し、ポリエチレン樹脂組成物（Ｃ）が100％
ポリエチレン（Ａ）から成る時、このクレームはＱ値が
「4.0以下」であることをはっきりと要求している。そ
の上、該英国特許出願はその発明の（バインダー繊維と
して使用する時の１つの利点は、不織布の「すぐれた強
度であることを教示している。従って該英国特許出願は
以下に述べる本発明から離れた教示をしている。
欧州特許出願第0314151（A2）号（1989年５月３日刊
行）は、熱接着布帛の製造に使用するポリマーに関する
が、不連続ステープル繊維に向けられた実施例は存在し
ない。この欧州特許出願の発明の実施例の全ては、3,50
0m/分以上の線状紡糸速度で溶融紡糸することによって
製造した「連続」フィラメントの使用に向けられてい
る。それ故、その教示は上記の英国特許出願よりも更に
適切性の乏しいものである。
我々は、ある種の性質を持つ線状エチレンポリマー、
特にLLDPEのバラバラのブレンドまたはその場で重合し
たブレンドが、ポリプロピレンのカーディングした熱接
着ウェブで達成しうるものに匹敵する強度を持つ、ステ
ープル繊維の製造に驚異的に好適であり、良好な製品を
生ずるということを今や発見した。これらのブレンド
は、同じMI（メルトインデックス）で製造される単一の
線状エチレンポリマーよりも広い分子量分布を持つ。
本発明の第１の広い面は、0.1〜15d.p.f.の範囲の平
均デニール／フィラメントを持つ30cm以下のフィラメン
ト長さの、熱可塑性微細デニール不連続ステープル繊維
を包含するフィラメントから熱接着した、または熱接着
性の布帛（編布帛）を製造する方法であって、ステープ
ル繊維が線状エチレンポリマー類の溶融紡糸から製造さ
れる方法において、ステープル繊維のポリマーブレンド
が4.5より大きいＱ値（Ｑはゲル透過クロマトグラフに
よって測定した、重量平均分子量／数平均分子量の比と
定義される）を持つことを特徴とする方法である。
本発明の第２の広い面は、0.1〜15d.p.f.の範囲の平
均デニール／フィラメントを持ち、30cm以下の繊維長の
熱可塑性微細デニールの不連続ステープル繊維を包含す
るフィラメントから熱接合した、または熱接合性の布帛
を製造する方法であって、ステープル繊維が線状エチレ
ンポリマーの溶融紡糸ブレンドから製造される方法にお
いて、ステープル繊維のポリマーブレンドが少なくとも
７のI10/I2値（I10はASTM Ｄ−1238（Ｎ）条件によっ
て測定され、I2はASTM Ｄ−1238（Ｅ）条件によって測
定される）を持つことを特徴とする方法である。
本発明の第３の広い面は、熱接合した布帛が少なくと
も3,000gの標準化ストリップ引張り強度を持つ熱接合布
帛である。
本発明の第４の広い面は、不連続ステープル繊維を包
含するポリマー繊維であって、該ポリマーが少なくとも
７のI10/I2値を持ち、該ポリマーが（Ａ）25g/10分より
小さいMI値、及び0.91g/cm3より大きい密度を持つ、少
なくとも１種の高分子量線状エチレンポリマーと、
（Ｂ）25g/10分より大きいMI値、及び0.91g/cm3より大
きい密度を持つ、少なくとも１種の低分子量線状エチレ
ンポリマーとのブレンドであるポリマー繊維である。
本発明の第５の広い面は、ポリマーブレンドがASTM
Ｄ−1238（Ｎ）及び（Ｅ）で測定して、少なくとも７の
I10/I2値を持ち、そして更に該ブレンドが下記の（Ａ）
と（Ｂ）を適当な重量比でブレンドすることによって製
造されたものであって、（Ａ）がASTM Ｄ−1238（Ｅ）
（190℃/2.16kg）により測定して、25g/10分未満のMI値
及び0.91g/cm3より大きい密度を持つ、少なくとも１種
の高分子量線状エチレンポリマーであり、（Ｂ）がASTM
Ｄ−1238（Ｅ）（190℃/2.16kg）により測定して、25
g/10分より大きいMI及び0.91g/cm3より大きい密度を持
つ少なくとも１種の低分子量線状エチレンポリマーであ
る、ことを特徴とするポリマーブレンドである。
本発明の第６の広い面は、（Ａ）ポリマーを溶融紡糸
フィラメントに溶融する工程、溶融紡糸フィラメントを
60〜2,000m/分の範囲の速度でホウリング・オフする工
程、及び任意に（Ｃ）ホウリング・オフした溶融紡糸フ
ィラメントを通常の方法で、切断する工程を特徴とする
ポリマー繊維の製造法である。
本発明の第７の広い面は、溶融線状エチレンポリマー
微細ステープル繊維デニールステープル繊維を商業的に
実施しうる生産量で紡糸し、次いで任意に機械延伸して
0.1〜15デニール／フィラメントの繊維寸法に製造し
て、ウェブまたは布帛の製造に使用する方法において、
（Ａ）ASTM Ｄ−1238（Ｅ）（190℃/2.16kg）により測
定して、25g/10分未満のMI及び0.91g/cm3より大きい密
度を持つ、少なくとも１種の高分子量線状エチレンポリ
マーと、（Ｂ）ASTM Ｄ−1238E（190℃/2.16kg）によ
り測定して、25g/10分より大きいMI及び0.91g/cm3より
大きい密度を持つ、少なくとも１種の低分子量線状エチ
レンポリマーとのブレンドを溶融紡糸して、4.5より大
きいＱ（Ｑはゲル通過クロマトグラフで測定して、重量
平均分子量／数平均分子量の比と定義される）を持つ線
状エチレンポリマーステープル繊維を製造する方法であ
る。
本発明の第８の広い面は、高分子量線状エチレンポリ
マーと低分子量線状エチレンポリマーの比が、0.1〜40g
/10分の範囲のMI値及び、0.94〜0.96g/cm3の範囲の密度
を持つブレンドを与えるに、十分であるブレンドであ
る。
更に別の面において、本発明は高分子量線状ポリエチ
レンと低分子量線状ポリエチレンをブレンドし、ステー
プル繊維に紡糸し、そしてこの繊維を布帛に熱接着させ
ることによって、線状ポリエチレンから製造されるステ
ープル繊維の熱接着窓を増大させる方法である。
本発明の好ましい面は、次のものを包含する。
繊維の平均デニール／フィラメントは、好ましくは１
〜15d.p.f.の範囲にあり、更に好ましくは2.6d.p.f.の
範囲にある。１より低いd.p.f.の使用は、シルク様の製
品を作るが、生産性に悪影響を及ぼし、貧弱なカーディ
ング性のような下流の問題を増大させる傾向がある。
Ｑの値は好ましくは5.5〜10の範囲にある。
I10/I2の値（比）は、好ましくは10〜20の範囲にあ
る。
ポリマーブレンドは通常、好ましくはポリマーの重合
中にその場でブレンドすることによって製造される。然
し、時として別々のポリマーをブレンドするのが好まし
い。
熱接着布帛は、好ましくは3,000g以上の、更に好まし
くは3,600g以上の、最も好ましくは3,700g以上の標準化
上の標準化剥離引張り強度を持つ。
ポリマーブレンドは、好ましくは0.94〜0.96g/cm3の
範囲の密度を持つ。
線状ポリマー類の少なくとも１種は、エチレンと少な
くとも１種のC3−C12オレフィン（特にオクテンなかで
もオクテン−１）とのコポリマーから成るのが好まし
い。
溶融紡糸工程中、60〜2,000m/分の範囲のホウルオフ
速度を使用するのが、好ましい。
線状エチレンポリマー類の少なくとも１種は、LLDPE
であるのが好ましい。
高分子量線状ポリエチレン、特にLLDPEと低分子量線
状ポリエチレンが均一にブレンドされて、繊維の製造に
使用される本発明のポリマーブレンドは、良好な手ざわ
り、柔軟さ、及び飾り（線状ポリエチレン、特にLLDPE
種について予想される飾り）を示すのみならず、驚異的
に高い強度のカーディングした熱接着ウェブ（布帛）
も、商業的な操作に非常に好適な紡糸速度において製造
されることが見出された。
本発明において重要なことは、適切な量の低分子量線
状ポリマーを高分子量ポリマーとブレンドして、高分子
量ポリマーからのステープル繊維の製造の改良をもたら
すことである。我々は、所望の改良を得る上で好ましい
ブレンドは、0.91g/cm3以上の、特に0.94g/cm3〜0.96g/
cm3のブレンド密度を持つことを見い出した。
本発明によって製造しうる「布帛」は、現在製造され
ている布帛、及び将来製造しうる新種の布帛の全てであ
る。本発明は、主として衣料布帛に関する。それは工業
用フィルター布のような、工業布帛にまでのびる。
この明細書において、「別個のブレンド」なる表現
は、相互に別個に製造され、それぞれがそれ自身の反応
条件のセットで製造され、異なった時間及び／または場
所で製造され、それらの混合は、それぞれの反応器から
ポリマーを収集した後に、行われる線状ポリマーの混合
をいう。
「その場で重合させた反応器ブレンド」なる表現は、
異なった性質を持ち一緒に製造されるが、異なった条件
下で反応が行われ、それによってそれぞれの性質は相互
に変わり、そしてこのように製造したポリマーを反応器
からの除去以前に、反応器内で緊密に混合する場合の少
なくとも２種の線状ポリマーのブレンドをいう。その場
で重合させたブレンドの製造について、当業者に知られ
ているいくつかの方法がある。例えば、米国特許第3,91
4,342号に記載の方法である。然し、本発明はこれらの
方法のいずれか１つに限定されるものではない。
本発明のブレンドの「高分子量」部分に使用する線状
エチレンポリマー樹脂は、ある量のC3−C12オレフィン
コモノマーをエチレンと共重合させて含み、0.91g/cm3
〜0.965g/cm3の範囲の密度をもたらし、25g/10分以下の
好ましくは20g/10分以下のMIを持つ全ての種類のもので
ある。好ましくはコモノマーは、C3−C8オレフィン、例
えばプロピレン、ブテン−１、ヘキセン−1,4−メチル
ペンテン−１、オクテン等であり、特にオクテン−１で
あり、そしてブテン／オクテンまたはヘキセン／オクテ
ンのようなオレフィン混合物でありうる。上記のMI及び
密度の範囲は、コポリマーを含まない線状ポリエチレン
並びに少なくとも１種のコモノマーを含む、線状ポリエ
チレンを包含する。
本発明のブレンドの「低分子量」部分に使用する線状
エチレンポリマー樹脂は、ある量のC3−C12オレフィン
コモノマーをエチレンと共重合させて、0.91g/cm3〜0.9
65g/cm3の範囲の密度をもたらし、そして25g/10分以上
の、好ましくは40g/10分以上のMIを持つ全ての種類のも
のである。好ましくはコモノマーは、C3−C8オレフィン
例えばプロピレン、ブテン−１、４−メチルペンテン−
１、オクテン−１等、特にオクテン−１であり、そして
ブテン／オクテンまたはヘキセン／オクテンのようなオ
レフィン混合物でありうる。上記のMI及び密度の範囲
は、またコモノマーを含まないポリエチレン並びに少な
くとも１種のコモノマーを含むポリエチレンに適用され
る。
I2としても知られるポリマーのメルトインデックス
（MI）は、他の特別の記載のない限り、ASTM Ｄ−1238
条件Ｅ（190℃/2.16kgとしても知られている）に従って
測定され、メルトインデックスバレルのオリフィスから
10分間に押し出される溶融ポリマーの量（グラム数）の
尺度である。メルトインデックス（MI）は、ある与えら
れたMI数値についての相対分子量の尺度であり、大きい
MI数値よりも高い分子量を示す。
ゲル透過クロマトグラフ（ここでは“GPC"と呼ぶ）
は、「サイズ除外のクロマトグラフ」としても知られ、
ポリマーの分子量分布を特徴づけるための測定様式であ
り、工業用周知である。このGPC技術によって報告され
るデータは、重量平均分子量（MWwa）、数平均分子量
（MWna）及び重量平均分子量を数平均分子量で割った値
（MWwa/MWna）を包含する。これらのうちで、MWwa/MWna
が最も関心があり、分子量分布の広さを示す。MWwa/MW
naの比が高い程、樹脂の分子量分布（時として多分散性
とも呼ばれる）は広い。MWwa/MWnaまたはＱによって示
される分子量分布は、またI10（ASTM Ｄ−1238（Ｎ）
条件190℃/10.0kgによって測定）をI2で割った比によっ
ても示され、ステープル繊維の熱接着に影響があること
がわかった。我々は、4.5より大きいＱ値または７より
大きいI10/I2値も持つ樹脂は、線状ポリエチレンから製
造したステープル繊維の熱接着性の窓を広げる点で、非
常に有用性を示したことを見出している。（「接着性の
窓」は、ステープル繊維が満足に熱接着しうる温度範囲
である。）例えば、17g/10分のメルトインデックス、0.
950g/ccの密度、及び４〜4.5のＱ値を持つ単一の線状エ
チレンポリマーは、５℃の熱接着性窓を有する。17g/10
分のメルトインデックス、0.950g/ccの密度、及び5.75
〜６のＱ値を持つ本発明の別個のポリマーブレンドは、
10℃の熱接着性窓を有する。従って、本発明のポリマー
ブレンドから製造したステープル繊維は、より広い熱接
着性窓を持つ。
熱接着ウェブ（布帛）の（2.54cm幅当りの）標準化布
帛引張り強度は、全体の破壊荷重を便宜上測定し、次い
でこれを１−オンス／平方ヤード（約33.9g/m2）に標準
化し、これをグラム単位で測定することによって、１イ
ンチ幅×４インチ長さ（2.54cm×10.16cm）試料につい
て測定される。繊維強度は、「g/デニール」として測定
される。
本発明以前には、比敵するMIのカーディングし、熱接
着したポリプロピレンステープル繊維について得られる
布帛の標準化布帛引張り強度より、代表的に約50％大き
い布帛をもたらす商業的操作において、通常望まれる高
い生産性と広い熱接着窓を持って、線状エチレンポリマ
ーの微細デニールウェブをカーディングした熱接着ウェ
ブに変えることは、困難であることが見出されていた。
LLDPEを包含する熱接着線状エチレンポリマーステープ
ル繊維のより大きい強度は、種々の製品、例えばオムツ
カバー材料、医療衣服、及び婦人衛生品に望まれてい
る。
ステープル繊維の製造は、複雑で種々の操作例えば溶
融延伸、機械的延伸、クリンプ及び切断を含むので、ポ
リマーの要件は苛酷である。ポリマーの第１の要件は、
スピナレット押し出し物を溶融延伸して、商業的に可能
な生産性で、特に0.1〜0.67g/分／孔（g/分／孔）の範
囲の生産性で、約0.1〜15デニールの範囲のフィラメン
トサイズにするのに耐えることである。これらの生産性
可変因子は、所定の生産速度のみならず、装置設計の限
定（例えば通常の溶融紡糸に比べてのコンパクトな溶融
紡糸）によっても変化する。その結果として、生成ポリ
マーは、6:1までの範囲の延伸比で延伸されて、所望の
繊維サイズ、代表的に0.5〜6.0デニールのフィラメント
を生ずる。
適当なデニールサイズに繊維を延伸（または引き伸ば
し）した後に、繊維は通常ストウファーボックス、エア
テキスチャライザーまたは他の装置により、クリンプさ
れてから所望の長さに切断される。クリンプ（捲縮）
は、繊維に熱機械的変形をもたらして、これに多数の曲
げ及び大きなもつれ合いを生ぜしめる。これらの曲げま
たはクリンプは、繊維をカーディングして接着前にある
程度のウェブの凝集を生ぜしめる時に有用である。ステ
ープル繊維特に不織用途のステープル繊維は、通常接合
前にウェブにカーディングされる。
代表的な接着技術は、水力学的もつれ（通常はスパン
レーシングと呼ばれる）、化学接着、及び最も多くの場
合熱接着を包含する。代表的な接着は、カーディングし
たウェブを加熱カレンダーロール、赤外オーブン、超音
波接着装置またはスルーエアボンダーに通すことによっ
て代表的に達成される。最も多くの場合、これらのカー
ディングしたウェブの熱接着は、加熱カレンダーボンデ
ィングにより達成される。これらの種々の線状エチレン
ポリマーを差別するのに使用する技術を、以下に更に詳
しく述べるが、この技術はこれらの処理工程の実質的全
てを使用する。
我々は、所望の生産条件下で、フィラメントを小さい
径の繊維に良好に溶融延伸するという始めの要件が、比
較的高分子量の線状エチレンポリマーによるステープル
繊維の紡糸を非常に困難にすることを発見した。ポリマ
ーの分子量を増大させることが、そのポリマーから製造
される物品の増大した強度（テナシティ）をもたらすと
いうことを既に実現させたけれども、この増大した分子
量はまたこれよりもずっと大きいステープル紡糸問題を
もたらす。即ち、高分子量線状エチレンポリマー（LLDP
Eを含む）は、商業的に実現しうる経済的な速度で紡糸
するには、あまり適さない。知らなかったことは、低分
子量線状エチレンポリマー（特にLLDPE）を高分子量線
状エチレンポリマー（特にLLDPE）と、特に紡糸中にブ
レンドしてからこれらのポリマーから製造したステープ
ル繊維をカーディングし、接着させることによって予想
外な利点が得られるということである。
本発明の記述の目的にとって、25未満の、好ましくは
20未満の、特に５未満の、そして任意に0.1程度の低いM
I値を持つ線状エチレンポリマー（HDPE及びLLDPEを包含
する）は、高分子量範囲と考えられ、MI値が低いほど分
子量は高い。25〜40の範囲のMI値を持つ線状エチレンポ
リマーは、ある面において、「中程度の」分子量と考え
られるが、本発明との関連においては、それは低分子量
範囲の「高い」端部に始まるものと考えられる。40を越
える範囲の、特に45を越える範囲のMI値をも持つ線状エ
チレンポリマーは、低分子量範囲にあると考えられ、
（本発明に関連しては）「中間」分子量範囲にあること
は考えない。300を越えるMI値も低分子量ポリマーとし
て使用することができ、特に本発明のブレンドの高分子
量部分が１または２以下のMI値を持つ場合に使用するこ
とができるけれども、低分子量ポリマーのMIは600以
下、好ましくは500以下であるのが好ましい。500〜600M
Iを越えると、溶融強度の性質が減少するような問題に
遭遇する。一般的な感覚で、高分子量樹脂のMI値が低い
ほど、これにオフセットする量の高MI値を持つ線状エチ
レンポリマーを低分子量ポリマーとしてブレンドする必
要性が大きい。
本発明のブレンドに使用するポリマー類のMI値と密度
値は、計算することができ、そしてブレンドの実際の測
定によって得られる実際の値に合理的に近い値が得られ
る。
次の式は、ポリマーブレンドのメルトインデックスを
計算するのに使用することができる。
Inブレンド＝（分数Ａ）InA＋（分数Ｂ）InB 次の式はポリマーブレンドの密度を計算するのに、使
用することができる。
Ｐブレンド＝（分数Ａ）pA＋（分数Ｂ）pB 本発明は、ブレンド中にステープル繊維基材のウェブ
または布帛の製造における高分子量線状エチレンポリマ
ーの欠点を克服するのに有効な、そして高分子量線状エ
チレンポリマーの固有の強度を保持しながら、ステープ
ル繊維の紡糸、カーディング及び接着についての要求さ
れる処理条件で高分子量線状エチレンポリマーを使用し
うる。少量の低分子量線状エチレンポリマーを使用す
る。この強度は接着した布帛の形体で評価した時、匹敵
するMIにおいて165％以上も改良される。これらの高分
子量ブレンドポリマー類から製造した熱接着布帛の強度
は、75％以上も大きい代表的な商業的ポリプロピレン基
材の布帛の強度に近い。
本発明のブレンドを使用して製造される熱接着ウェブ
または布帛は、ポリマーの一方または両方に米国特許第
4,578,414号に記載されているようなある種の添加剤を
配合することによって、湿潤性にすることができる。そ
の上、少量の添加剤、例えば着色剤及び顔料の添加も本
発明の範囲内にある。
本発明のブレンドを使用して製造されるウェブまたは
布帛は、優れた柔軟性、及び他の熱可塑性フィルムまた
はウェブ、例えば他のポリオレフィンへの良好なガンマ
照射安定性、高い強度、及びそれ自体への良好な熱接着
性を示す。
ブレンド中の高分子量線状エチレンポリマーと低分子
量線状エチレンポリマーとの比は、それぞれのMIに応じ
て大きく変わる。一般的にいって、高分子量ポリマーの
変性に使用する低分子量ポリマーの量は、高分子量ポリ
マーを所望の紡糸速度及びデニール・サイズにおいて加
工性にする、且つそれらから作った布帛の熱接着強度を
改良するに必要な、ほぼ最小量であるのが望ましい。そ
の逆に、低分子量ポリマーに加える高分子量ポリマーの
量は、低分子量ポリマーを所望の紡糸速度及びデニール
・サイズにおいて加工性にする、且つそれらから作った
布帛の熱接合強度を改良するに必要な量であるのが望ま
しい。
「思考錯誤」及び「逐次近似」の技術を使用して、少
なくとも4.5のＱ値及び／または少なくとも７のI10/I2
値を持つブレンドポリマーを作るのに必要な、非ブレン
ド成分と非ブレンド成分との特定の「重量比」を決定し
うることはいうまでもない。更に、所望ならばポリマー
を２種より多い非ブレンド成分から製造しうることもい
うまでもない。
以下の実施例により、本発明の若干の態様を示す。然
し本発明は、これらの特定の具体例に限定されるもので
はない。
以下の実施例の全てにおいて、分子量はWater Assoc
iates Model NO.150C GPCにより、決定されたもので
あることに注目すべきである。測定は、ポリマー試料を
熱い濾過した1,2,4−トリクロロベンゼン（TCB）に溶か
すことによって行った。GPC（ゲル透過クロマトグラ
フ）実験は、TCB中140℃で行った。1.0ml/分のフローレ
ートを使用し、カラムはスリー・ポリマー・ラボラトリ
ーズの10ミクロン線状カラムを使用した。カラムの性能
は50mlのTCB中の0.02gのエイコサンを使用して測定し
て、代表的に30,000プレート／メートルであった（Yau,
W.W.,J.J.Kirkland,D.D.Bly and H.J.Stoklosa,Journ
al of Liguid Chromatography,125,219（1976）参
照）。プレートのカウントが20,000プレート／分以下で
あった場合には、カラムを捨てた。カラムの性能はま
た、スプレッディング因子“σ”とキヤソブレーション
・カーブ“D"の勾配との積を使用して、モニタした（Ya
u,W.W.,J.J.Kirkland,D.D.Bly and H.J.Stoklosa,Jou
rnal of Liguid Chromatography,125,219（1976）参
照）。この値は、代表的に約0.81であった。D0について
0.09を越える値を持つカラムは使用しなかった。酸化防
止剤ブテル化ヒドロキシトルエンを250ppmの濃度でTCB
に加えた。この系を狭い分子量のポリスチレン標準物を
使用してキヤリブレートした。次の式（Williams,T.and
I.M.Ward,J.Polymer Sci.Polymer Letters,6,621
（1968）参照）を使用して、ポリスチレン分子量をポリ
エチレン分子量に変換した。
Mwポリエチレン＝0.4316（Mwポリスチレン） ポリエチレン試料は、50mlのTCB中0.25gポリエチレン
の濃度で製造した。注入容量は100マイクロリットルで
あった。
実施例Ｉ 40重量％の高分子量線状エチレンポリマー（エチレン
／オクテン、2.3MI、0.917g/cm3）と、60重量％の低分
子量線状ポリエチレン（エチレン／オクテン、105MI、
0.963g/cm3）とから成り、0.939g/cm3のブレンド密度、
23のブレンドMI及び約6.82のＱ値を持つ、分離したポリ
マーブレンドを約0.4g/分／孔及び1,200m/分のハウルオ
フ速度で繊維に形成し、スプール上に収集する。これら
のフィラメントは、約3.0の平均d.p.f.を持っていた。
スプールしたヤーンを次いで巻きほぐし、1.5インチ
（3.81cm）のステープル繊維に連続的に切断した。生成
繊維から作った布帛は、最大１インチ（2.54cm）の標準
化布帛ストリップ引張り強度2686gを持っていた。これ
は、商業的に入手しうる繊維等級のポリプロピレンの55
％より大きく、匹敵するMIの単一の商業的に入手しうる
ポリエチレンの140％を越えている。データは表Ｉ（実
施例IIIの後に示す）に示す。
上記のポリマーブレンドの試験を次のように行った。
長さ24インチで、高剪断型スクリューを含む直径１イン
チの押し出し機を使用してポリマーを溶融し、正の置換
ギアポンプに運んだ。このポンプは、正確に計量したポ
リマーをスピンパックに運んだ。ポリエチレンの押し出
し技術に共通に使用されるもの、即ち低剪断またはバリ
ヤー型のスクリューを包含する、多くの異なったスクリ
ュー設計を使用することができる。スピンパック形態は
かなり変えることができるが、ここに述べる試験に使用
したものはその主要な要素として、40ミクロンの焼結金
属フィルター媒体及び紡糸孔（孔径600ミクロン）を持
ち、長さ：直径の比は4:1であった。生産量に対して、
所望のデニール／フィラメント（dpf）を達成するのに
必要なゴデット速度を使用して、繊維をスプール上に連
続的に収集した。例えば、約0.4g/分／孔の生産量は、
1,200m/分で約3.0dpfを達成するために、約2600回転／
分の対応する６インチ（15.24cm）直径のゴデット速度
を必要とする。ここに述べる試験のすべてについて、繊
維は追加の延伸なしに溶融紡糸した。充分な試料の大き
さの収集の後に、繊維は収集スプールから切断し、1.5
インチ（3.81cm）のステープル繊維に切断した。これら
の繊維の試料（それぞれ1.25g）を秤量し、Roto Ring
（スピンラブ、インコーポレーテッド製）を使用して、
スライバーに形成した。スライバーは繊維の注文収集で
あって、繊維自体をすべて平行にさせながら、繊維端部
をランダム化させるものである。スライバー・トウを温
和に開繊した後の構造物は、約10cm幅×約25.4cm長さで
ある。この開繊スライバー・トウ（カーディングしたウ
ェブに疑似する）を次いでBeloit Wheelerカレンダー
・ボンダーに供給して、フィラメントの熱接着を行う。
この場合、圧力と温度を最適の接着条件及び布帛強度に
調節する。
上記のブレンドから製造した繊維は、約115℃の頂部
ロール（または約20％のランド区域を持つエンボマ・ロ
ール）温度及び約118℃の底部ロール（平滑ロール）温
度において、最適の接着状態を持つことが見出される。
接着圧力は代表的に、約700psig（4927.9kPa）または約
199pli（ポンド／線状インチ）（90.3kg/線状2.54cmま
たは35.6kg/線状cm）において、最適であることが見出
される。同じ接着条件下で、十分な数の熱接着布帛を製
造した後に、単一試料をそれぞれの接着ストリップから
切り離す。これは１インチ×４インチ（2.54×10.16c
m）の試料であり、４インチ寸法が機械方向にあるよう
に切断したものである。これらの試料を個々に秤量した
後に、インストロン引張り試験機を使用して引張りを行
う。試験機にはデータ・システム・アダプターが備えて
あって、荷重及び移動の測定と記録を行う。布帛試料を
インストロンにのせて、各試料の１インチ部分を試験
中、インストロンのアゴによって保持する。このように
して、布帛を機械方向に引っ張る。この布帛ストリップ
を破壊するに必要な力の平均値を、ここに記載の試験ご
とに１オンス／平方ヤードに標準してから、記録する。
この特定の実施例において、標準化した布帛引張り強度
（または接着布帛強度）は約2686gである。
上記の方法を実施例II〜XIIIについても実施する。
実施例II（比較例であって、本発明の実施例ではない） 26のMI、0.940g/cm3の密度、及び3.74のＱ値を持つ商
業的に入手しうるLLDPE、エチレン／オクテンコポリマ
ーを約0.4g/分／孔の条件で繊維に形成する。この繊維
から製造した布帛は、破断まで1855gの最大１インチ
（2.54cm）標準化布帛引張り強度を持ち、これは商業的
に入手しうる繊維等級の40％未満である。
実施例III 50重量％の低分子量線状エチレンポリマー（エチレン
／オクテン、52MI、0.953密度）と、50重量％の高分子
量線状エチレンポリマー（エチレン／オクテン、12MI、
0.936密度）とから成るブレンドは、約2400gのピーク標
準化布帛引張り強度を持つことがわかる。ブレンドMIは
25であり、ブレンド密度は0.945g/cm3である。下記の表
Ｉ参照。
実施例IV（比較例であって本発明の実施例ではない） 12のMI、0.935g/cm3の密度、及び4.36のＱ値を持つ商
業的に入手しうるLLDPE、エチレン／オクテンコポリマ
ーを約0.4g/分／孔において繊維に形成する。生成繊維
から製造した布帛は、破断まで約2700gの最大１インチ
（2.54cm）標準化布帛引張り強度を持つ。これは商業的
に入手しうる繊維等級ポリプロピレンの60％未満であ
る。データを表IIに示す。
実施例Ｖ 11のブレンドMI、0.934g/cm3のブレンド密度、及び1
3.6のＱ値を持つその場で重合した反応器ブレンドを約
0.4g/分／孔において繊維に形成する。生成繊維から製
造した布帛は、約3700gの最大１インチ（2.54cm）標準
化布帛引張り強度を持つ。これは、商業的に入手しうる
繊維等級ポリプロピレンの約80％であり、匹敵するMIで
の商業的に入手しうる単一線状エチレンポリマーの約14
0％である。データを表IIに示す。
実施例VI 10のブレンドMI、0.955g/cm3のブレンド密度、及び8.
87のＱ値を持つ、その場で重合した反応器ブレンドを約
0.4g/分／孔の生産量で繊維に形成する。生成繊維から
製造した１インチの布帛試料は、約3614gの最大標準化
布帛引張り強度を持つ。これは、商業的に入手しうる繊
維等級ポリプロピレンのそれの約78％であり、匹敵する
MIでの商業的に入手しうる単一線状エチレンポリマー
（比較のための実施例VII参照）の129％である。次のデ
ータは、６つの試験の強度及び結合温度を示す。また、
若干のデータは、表IIIにも示してある。
実施例VII（比較例であって、本発明の実施例ではな
い） 12のMI、0.95g/cm3の密度、及び3.92のＱ値を持つ、
商業的に入手しうる高密度単一線状エチレン／プロピレ
ンコポリマーを、約0.4g/分／孔において繊維に形成す
る。生成繊維から製造した布帛は、破断までに約2794g
の最大１インチ（2.54cm）標準化布帛引張り強度を持
つ。これは、商業的に入手しうる繊維等級ポリプロピレ
ンの60％未満である。次のデータのチャートは４つの試
験の標準化布帛引張り強度及び接着温度を示す。表III
をも参照。
実施例VIII（比較例であって、本発明の実施例ではな
い） 商業的に入手しうる繊維等級ポリプロピレンを繊維に
紡糸し、熱接着布帛にする。このPPは15.6のMI（190℃
において）及び、0.91の密度を持っていた。次のデータ
は、５つの試験についての標準化布帛引張り強度及び温
度を示す。
実施例IX 50重量％の高分子量線状エチレンポリマー（エチレン
／オクテン、12のMI、0.935の密度）と、50重量％の低
分子量線状エチレンポリマー（エチレン／オクテン、10
5のMI、0.953の密度）とから成る別個のブレンドを繊維
に紡糸し、接着ウェブ（布帛）を得る。このブレンド
は、33.5のMIと0.944の密度を持つ。種々の接着圧力に
おいての接着温度と、標準化布帛引張り強度を下記に示
す。表IVも参照のこと。
実施例Ｘ 70重量％の高分子量線状エチレンポリマー（エチレン
／オクテン、18のMI、0.93の密度）と、30重量％の低分
子量線状エチレンポリマー（エチレン／オクテン、105
のMI、0.953の密度）とから成り、30.5の計算MIと0.937
の密度を持つ別個のブレンドを、３つの試験において繊
維に紡糸し、布帛として接着させる。データを下記に示
す。表IVも参照のこと。
実施例XI（比較例であって、本発明の実施例ではない） 30のMIと0.94g/cm3の密度を持つ、単一の線状エチレ
ンポリマー（エチレン／オクテン）は、約1531gの最大
標準化布帛引張り強度を持つことがわかる。下記の表IV
参照。
実施例XII 71重量％の高分子量線状エチレンポリマー（エチレン
／プロピレン、８のMI、0.952の密度）と、29重量％の
低分子線状エチレンポリマー（エチレン／オクテン、10
5のMI、0.954の密度）とから成り、17の計算MIと0.953g
/cm3の密度を持つ、別個のブレンドを200PLI（35.7kg/
線状cm）において、ステープル繊維に紡糸して布帛に接
着する。データを下記に示す。下記の表Ｖも参照のこ
と。
実施例XIII（比較例であって、本発明の実施例ではな
い） 17のMIと0.95g/cm3の密度を持つ、単一の線状エチレ
ンポリマー（エチレン／プロピレンコポリマー）を繊維
に紡糸し、200PLI（35.7kg/線状cm）において布帛とし
て接着させる。データを下記に示す。下記の表Ｖも参照
のこと。
最後に、次のことは従来技術の強く否定的な教示にも
かかわらず、本発明が如何にして優れた生成物をもたら
したかについての後智慧的な部分的説明である。
紡糸接着法を使用して、製造される連続繊維（及びそ
の後に熱的に接着された布帛）は、ステープル繊維の紡
糸、繊維の任意の延伸、繊維の切断による不連続化、繊
維の布帛へのカーディング、及び繊維の熱的接着とは劇
的に相違する。
紡糸接着法は、低密度の（例えば約0.94g/cc以下の）
ポリエチレンを有効に使用することができ、連続繊維は
布帛に熱的に接着される。ポリマーの紡糸接着は低延伸
比ステープル繊維の収縮性に似た繊維をもたらす。低密
度ポリエチレンの熱接着窓は、等しい溶融係数と分子量
分布において高密度ポリエチレンのそれより広く、熱カ
レンダーは繊維が接着するように操作される。それには
カーディング工程は存在せず、従って、繊維を布帛にす
るためにポリマーを変性する必要はない。
ステープル法においては、不連続のまたは切断した繊
維は、カーディングして布帛にしなければならない。カ
ーディングは紡糸工程中に高延伸比を使用することによ
って、ポリエチレン繊維について達成することができ
る。然しこの高延伸比は、高収縮を持つ繊維をもたら
し、低い熱接着布帛強度しか得られない。熱は、繊維を
一緒に接着させる代わりに繊維を収縮させる。然しなが
ら、ポリエチレンの密度を増大させて、ポリエチレンを
カーディングさせることはできるが、繊維の融点範囲は
狭すぎて繊維を布帛にまで有効に熱接着させることはで
きない。狭い範囲内で熱カレンダーを制御する試みは、
接着していない布帛をもたらすか、または繊維／布帛の
カレンダーロールへの粘着による装着のシャットダウン
をもたらすか、のいずれかである。
本発明は、これらのステープル繊維及び布帛の生成の
欠陥を、ポリエチレンステープル繊維の熱接着性の窓を
広げて、該ポリエチレンを高強度の熱接着布帛に有用な
ものにしながら、然も該繊維のカーディング性を保持す
る、特に高密度ポリエチレン、例えば0.94〜0.965g/cc
の密度のポリエチレンを使用する時に、カーディング性
を保持することによって解決するものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ニッカーボッカー，エドワード エヌ アメリカ合衆国テキサス州 77566 レ ーク ジャクソン ブラックガム コー ト 53 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) D04H 1/00 - 18/00

Claims (28)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】0.1〜15d.p.f.の範囲のフィラメント当り
    の平均デニールをもち、30cm以下のフィラメント長をも
    ち、ステープル繊維が線状エチレンポリマー類の溶融紡
    糸ブレンドから製造されたものである熱可塑性微細デニ
    ール不連続ステープル繊維を包含するフィラメントから
    熱接着した又は熱接着性の布帛を製造する方法であっ
    て； 該ステープル繊維中のポリマーブレンドが4.5より大き
    いＱ値をもつ、ただしＱはゲル透過クロマトグラフで決
    定され重量平均分子量を数平均分子量で割った値と定義
    される、ことを特徴とする方法。
  2. 【請求項２】0.1〜15d.p.f.の範囲のフィラメント当り
    の平均デニールをもち、30cm以下のフィラメント長をも
    ち、ステープル繊維が線状エチレンポリマー類の溶融紡
    糸ブレンドから製造されたものである熱可塑性微細デニ
    ール不連続ステープル繊維を包含するフィラメントから
    熱接着した又は熱接着性の布帛を製造する方法であっ
    て； 該ステープル繊維中のポリマーブレンドが、少なくとも
    ７のI10/I2値をもつ、但しI10はASTM Ｄ−1238（Ｎ）
    条件によって決定されたものであり、I2はASTM Ｄ−12
    38（Ｅ）条件によって決定されたものである、ことを特
    徴とする方法。
  3. 【請求項３】それによって製造される非接着布帛が、標
    準化ストリップ引張強度によって決定したとき、より広
    い範囲の熱接着温度にわたって、匹敵する生成物のステ
    ープル繊維中のポリマーブレンドが3.5〜4.0の範囲のＱ
    値をもつかまたは6.0〜6.5の範囲のI10/I2値をもつこと
    以外には同じ方法を使用して匹敵する生成物を製造した
    場合よりも強い布帛を与えるように熱接着しうるもので
    ある請求項１または２の方法。
  4. 【請求項４】ステープル繊維中のポリマーブレンドが、
    5.5〜10の範囲のＱ値をもつ請求項１の方法。
  5. 【請求項５】ステープル繊維中のポリマーブレンドが、
    10〜20の範囲のI10/I2値をもつ請求項２の方法。
  6. 【請求項６】熱接着布帛が、少なくとも3,000gの標準化
    ストリップ引張り強度をもつ請求項１または２の方法に
    よって製造した熱接着布帛。
  7. 【請求項７】ポリマーブレンドがポリマーの重合中に生
    成したその場でのブレンドであり、そして熱接着布帛が
    少なくとも3,600gの標準化ストリップ引張り強度をもつ
    請求項６の熱接着布帛。
  8. 【請求項８】少なくとも3,700gの標準化ストリップ強度
    をもつ請求項７の熱接着布帛。
  9. 【請求項９】請求項１または２の方法に使用するのに好
    適な不連続ステープル繊維を含むポリマー繊維であっ
    て、該ポリマーが少なくとも７のI10/I2値をもち、そし
    て該ポリマーが（Ａ）25g/10分未満のMI値と0.91g/cm3
    以上の密度をもつ、少なくとも１種の高分子量線状エチ
    レンポリマーと（Ｂ）25g/10分以上のMIと0.91g/cm3以
    上の密度をもつ、少なくとも１種の低分子量線状エチレ
    ンポリマーとのブレンドである、ポリマーステープル繊
    維。
  10. 【請求項１０】0.1〜15d.p.f.の範囲のフィラメント当
    り平均デニールをもち均一フィラメントである請求項９
    のステープル繊維。
  11. 【請求項１１】請求項９のポリマー繊維の製造に使用す
    るのに好適なポリマーブレンドであって、該ポリマーブ
    レンドがそれぞれASTM Ｄ−1238（Ｎ）及び（Ｅ）によ
    って決定して少なくとも７のI10/I2値をもち、そして更
    に該ブレンドが（Ａ）ASTM Ｄ−1238（Ｅ）（190℃/2.
    16kg）に従って測定して25g/10分未満のMI及び0.91g/cm
    3以上の密度をもつ少なくとも１種の高分子量線状エチ
    レンポリマーおよび （Ｂ）ASTM Ｄ−1238（Ｅ）（190℃/2.16kg）に従って
    測定して25g/10分より大きいMIおよび0.91g/cm3以上の
    密度をもつ少なくとも１種の低分子量線状エチレンポリ
    マー、 を適当な重量比でブレンドすることによって製造された
    ものであることを特徴とするポリマーブレンド。
  12. 【請求項１２】高分子量線状エチレンポリマーと低分子
    量線状エチレンポリマーとの比が0.1〜40g/10分の範囲
    のMI値及び0.94〜0.96g/cm3の範囲の密度をもつブレン
    ドを与えるに十分である請求項11のブレンド。
  13. 【請求項１３】線状エチレンポリマーの少なくとも１種
    がエチレンと少なくとも１種のC3−C12オレフィンとの
    コポリマーから成る請求項11のブレンド。
  14. 【請求項１４】線状エチレンポリマーの少なくとも１種
    がエチレンとプロピレンまたはオクテンとのコポリマー
    である請求項13のブレンド。
  15. 【請求項１５】ブレンドが別個のポリマー類のブレンド
    である請求項11のブレンド。
  16. 【請求項１６】ブレンドが重合中に生成されるその場で
    のブレンドである請求項11のブレンド。
  17. 【請求項１７】高分子量線状エチレンポリマーが0.1〜2
    5g/10分の範囲のMI値をもつHDPEであり、低分子量線状
    エチレンポリマーが25〜300g/10分の範囲のMI値をもつH
    DPEである請求項15または16のブレンド。
  18. 【請求項１８】ポリマーが請求項11〜17のいずれか１項
    のブレンドである請求項９のポリマーステープル繊維。
  19. 【請求項１９】請求項９のポリマーステープル繊維を製
    造する方法であって次の諸工程 （Ａ）請求項11〜17のいずれか１項のポリマーを溶融紡
    糸フィラメントに溶融紡糸し、 （Ｂ）この溶融紡糸フィラメントを60〜2,000m/分の範
    囲の速度で引出し、そして任意に （Ｃ）引き出した溶融紡糸フィラメントを通常の手段に
    よって延伸および／または捲縮および／または切断す
    る、 ことを特徴とする方法。
  20. 【請求項２０】溶融線状エチレンポリマーの微細デニー
    ルのステープル繊維を商業的に可能な生産量で紡糸し、
    任意にその後に機械的に延伸して0.1〜15デニール／フ
    ィラメントの繊維の大きさを製造してウェブまたは布帛
    の製造に使用する方法であって、 （Ａ）ASTM Ｄ−1238（Ｅ）（190℃/2.16kg）に従って
    測定して25g/10分未満のMI及び0.91g/cm3以上の密度を
    もつ少なくとも１種の高分子量線状エチレンポリマーお
    よび （Ｂ）ASTM Ｄ−1238（Ｅ）（190℃/2.16kg）に従って
    測定して25g/10分より大きいMI及び0.91g/cm3以上の密
    度をもつ少なくとも１種の低分子量線状エチレンポリマ
    ー、 から成るブレンドを紡糸して4.5より大きいＱ値をもつ
    線状エチレンポリマーステープル繊維を製造する、ただ
    しＱはゲル透過クロマトグラフによって決定して重量平
    均分子量を数平均分子量で割った値である、ことを特徴
    とする方法。
  21. 【請求項２１】高分子量線状エチレンポリマーと低分子
    量線状エチレンポリマーとの比が0.1〜40g/10分の範囲
    のMI値および0.94〜0.96g/cm3の範囲の密度をもつブレ
    ンドを与えるに十分である請求項20の方法。
  22. 【請求項２２】線状エチレンポリマーの少なくとも１種
    が、エチレンと少なくとも１種のC3−C12オレフィンと
    のコポリマーから成る請求項20の方法。
  23. 【請求項２３】線状エチレンポリマーの少なくとも１種
    がエチレンとプロピレンまたはオクテンとのコポリマー
    である請求項22の方法。
  24. 【請求項２４】線状エチレンポリマーの少なくとも１つ
    がLLDPEである請求項23の方法。
  25. 【請求項２５】ブレンドが別個のポリマー類のブレンド
    である請求項24の方法。
  26. 【請求項２６】ブレンドが重合中に生成したその場での
    反応器ブレンドである請求項20の方法。
  27. 【請求項２７】高分子量線状エチレンポリマーが、0.1
    〜25g/10分の範囲のMI値をもつHDPEであり、低分子量線
    状エチレンポリマーが25〜300g/10分の範囲のMI値をも
    つHDPEである請求項25または26の方法。
  28. 【請求項２８】高分子量線状エチレンポリマーが0.1〜2
    5g/10分の範囲のMI値をもつLLDPEであり、低分子量線状
    エチレンポリマーが25〜300g/10分の範囲のMI値をもつH
    DPEである請求項25または26の方法。
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