JP3051965B2 - Resin composition and method for producing the same - Google Patents

Resin composition and method for producing the same

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JP3051965B2
JP3051965B2 JP02257507A JP25750790A JP3051965B2 JP 3051965 B2 JP3051965 B2 JP 3051965B2 JP 02257507 A JP02257507 A JP 02257507A JP 25750790 A JP25750790 A JP 25750790A JP 3051965 B2 JP3051965 B2 JP 3051965B2
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博臣 安倍
健二 長岡
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Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は樹脂組成物およびその製造法に関し、更に詳
しくは、ポリフェニレンエーテル樹脂とポリオレフィン
樹脂を主要な樹脂成分とする機械特性、特に耐衝撃性が
高められた樹脂組成物およびその製造法に関する。
Description: FIELD OF THE INVENTION The present invention relates to a resin composition and a method for producing the same, and more particularly, to mechanical properties of polyphenylene ether resin and polyolefin resin as main resin components, particularly impact resistance. And a process for producing the same.

[従来の技術] ポリフェニレンエーテル樹脂は優れた機械的、電気的
特性と高い耐熱性を備えた有用な樹脂であるが、成形加
工性と耐溶剤性が劣るという欠点を有するため、ポリフ
ェニレンエーテル樹脂自身の利用についてはその範囲が
大きく制限されるという状況にある。
[Prior art] Polyphenylene ether resin is a useful resin having excellent mechanical and electrical properties and high heat resistance. However, polyphenylene ether resin itself has a drawback of poor moldability and solvent resistance. There is a situation in which the range of use is greatly restricted.

一方、ポリオレフィン樹脂、特に結晶性のポリオレフ
ィン樹脂は、成形加工性および耐溶剤性が優れることに
加えて、比重が低いこと、安価であること等の特長を備
えており、各種成形品やフィルムとして広く実用化され
ている。しかし、このようなポリオレフィン樹脂にも耐
熱性が低いという欠点があり、このことがポリホレフィ
ン樹脂の更なる用途拡大の大きな障害となっている。
On the other hand, polyolefin resins, especially crystalline polyolefin resins, are characterized by low specific gravity and low cost in addition to excellent moldability and solvent resistance. It is widely used. However, such polyolefin resins also have a drawback of low heat resistance, which is a major obstacle to further expanding the use of polyolefin resins.

かかる状況下にあって、それぞれに優れた特長を有す
るポリフェニレンエーテル樹脂とポリオレフィン樹脂と
をブレンドして両者の長所を備えた樹脂組成物をつくる
ことは工業的に価値あることであり、既にポリオレフィ
ン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂からなる樹脂組成
物の提案がなされている(特公昭42−7069号公報、特開
平2−115248号公報等)。
Under such circumstances, it is industrially valuable to blend a polyphenylene ether resin and a polyolefin resin each having excellent characteristics to form a resin composition having the advantages of both, and it is already a polyolefin resin. And a resin composition comprising polyphenylene ether resin (JP-B-42-7069, JP-A-2-115248, etc.).

しかし、一般に、ポリフェニレンエーテル樹脂とポリ
オレフィン樹脂とは互いに親和性が低く、単なるブレン
ドでは十分な相溶化が達成されないという不都合があ
る。
However, in general, polyphenylene ether resin and polyolefin resin have low affinity with each other, and there is a disadvantage that sufficient compatibilization cannot be achieved by mere blending.

かかる不都合が改善された樹脂組成物としては、酸変
性ポリオレフィン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂を
含有する樹脂組成物(特開昭60−120748号公報);変性
ポリオレフィン樹脂および変性ポリフェニレンエーテル
樹脂からなる樹脂組成物(特開昭63−128056号公報)等
から提案されている。
Examples of the resin composition in which such inconvenience has been alleviated include a resin composition containing an acid-modified polyolefin resin and a polyphenylene ether resin (JP-A-60-120748); a resin composition comprising a modified polyolefin resin and a modified polyphenylene ether resin (JP-A-63-128056).

[発明が解決しようとする課題] しかし、従来提案されているこれらの樹脂組成物にあ
っても相溶化の程度は十分なものではなく、耐溶剤性、
成形加工性等の性質において改善が見られるものの耐衝
撃性等の機械特性において不満足なものである。
[Problems to be Solved by the Invention] However, even with these conventionally proposed resin compositions, the degree of compatibilization is not sufficient, and solvent resistance,
Although properties such as moldability are improved, mechanical properties such as impact resistance are unsatisfactory.

従って、本発明の目的は耐熱性に特長を有するポリフ
ェニレンエーテル樹脂と耐溶剤性、経済性等に特長を有
するポリオレフィン樹脂とを主要な構成樹脂成分とする
機械特性、とりわけ衝撃強度の優れた樹脂組成物とその
製造方法を提供することにある。
Therefore, an object of the present invention is to provide a resin composition having excellent mechanical properties, especially excellent impact strength, comprising a polyphenylene ether resin having heat resistance and a polyolefin resin having solvent resistance and economy as main constituent components. Object and a method for producing the same.

[課題を解決するための手段] 本発明者らは上記目的を達成すべく鋭意研究を行なっ
た結果、特定の不飽和化合物の存在下にポリフェニレン
エーテル樹脂とポリオレフィン樹脂を溶融混練した場合
に、上述の特開昭63−128056号公報明細書に開示されて
いるように両樹脂を各々別々に変性した変性樹脂同士を
溶融混練した場合に比して著しく相溶化程度の高い樹脂
組成物が得られるということを見い出し本発明を完成す
るに至った。
[Means for Solving the Problems] The present inventors have conducted intensive studies to achieve the above object, and as a result, when a polyphenylene ether resin and a polyolefin resin were melt-kneaded in the presence of a specific unsaturated compound, As disclosed in JP-A-63-128056, a resin composition having a remarkably high degree of compatibility can be obtained as compared with a case where the modified resins obtained by modifying both resins are separately melt-kneaded. Thus, the present invention has been completed.

すなわち、本発明は (A)ポリフェニレンエーテル樹脂1〜99重量%、 (B)ポリオレフィン樹脂99〜1重量%、所望により (C)エラストマー類を上記成分(A)と成分(B)と
成分(C)との合計を基準として70重量%以下および 上記成分(A)と成分(B)と成分(C)との合計100
重量部に対して (D)(i)非芳香族性の炭素−炭素多重結合と、(i
i)誘導カルボキシル基、誘導水酸基、誘導アミノ基、
誘導シリル基、誘導メルカプト基、誘導スルホン酸基お
よびオキシラン基からなる群から選ばれる官能基の少な
くとも1つとを同時に有する官能性化合物0.1〜30重量
部を、ラジカル発生剤の存在下に溶融混練してなること
を特徴とする樹脂組成物、および (A)ポリフェニレンエーテル樹脂1〜99重量%、 (B)ポリオレフィン樹脂99〜1重量%、所望により (C)エラストマー類を上記成分(A)と成分(B)と
成分(C)との合計を基準として70重量%以下および 上記成分(A)と成分(B)と成分(C)との合計100
重量部に対して (D)(i)非芳香族性の炭素−炭素多重結合と、(i
i)誘導カルボキシル基、誘導水酸基、誘導アミノ基、
誘導シリル基、誘導メルカプト基、誘導スルホン酸基お
よびオキシラン基からなる群から選ばれる官能基の少な
くとも1つとを同時に有する官能性化合物0.1〜30重量
部を、ラジカル発生剤の存在下に溶融混練してなること
を特徴とする樹脂組成物の製造方法を提供したものであ
る。
That is, the present invention relates to (A) 1 to 99% by weight of a polyphenylene ether resin, (B) 99 to 1% by weight of a polyolefin resin, and, if desired, (C) an elastomer. ), And 70% by weight or less based on the total of the components (A), (B) and (C).
(D) (i) a non-aromatic carbon-carbon multiple bond;
i) derived carboxyl group, derived hydroxyl group, derived amino group,
0.1 to 30 parts by weight of a functional compound having at least one of a functional group selected from the group consisting of a derivative silyl group, a derivative mercapto group, a derivative sulfonic acid group and an oxirane group is melt-kneaded in the presence of a radical generator. (A) 1 to 99% by weight of a polyphenylene ether resin, (B) 99 to 1% by weight of a polyolefin resin, and, if desired, (C) an elastomer containing the above components (A) and 70% by weight or less based on the total of (B) and component (C), and the total of component (A), component (B) and component (C) 100
(D) (i) a non-aromatic carbon-carbon multiple bond;
i) derived carboxyl group, derived hydroxyl group, derived amino group,
0.1 to 30 parts by weight of a functional compound having at least one of a functional group selected from the group consisting of a derivative silyl group, a derivative mercapto group, a derivative sulfonic acid group and an oxirane group is melt-kneaded in the presence of a radical generator. A method for producing a resin composition characterized by comprising:

本発明におけるポリフェニレンエーテル樹脂(B)と
は、一般式 で表わされる繰り返し単位からなる重合体のことであ
る。
The polyphenylene ether resin (B) in the present invention has a general formula Is a polymer comprising a repeating unit represented by

上記式中のR1、R2、R3およびR4は水素原子、ハロゲン
原子、炭化水素基、置換炭化水素基、炭化水素オキシ基
および置換炭化水素オキシ基からなる群から選ばれる互
いに同じかまたは異なる基を表わす。
In the above formula, R 1 , R 2 , R 3 and R 4 are the same as each other selected from the group consisting of a hydrogen atom, a halogen atom, a hydrocarbon group, a substituted hydrocarbon group, a hydrocarbon oxy group and a substituted hydrocarbon oxy group Or a different group.

R1、R2、R3およびR4が表わす置換炭化水素基および置
換炭化水素オキシ基における置換基の例としては、ハロ
ゲン原子、水酸基、アミノ基、ニトロ基、シアノ基、カ
ルボキシル基、アミド基、エーテル基、スルフィド基、
スルホン基等の熱的に安定な基が挙げられる。
Examples of the substituent in the substituted hydrocarbon group and the substituted hydrocarbon oxy group represented by R 1 , R 2 , R 3 and R 4 include a halogen atom, a hydroxyl group, an amino group, a nitro group, a cyano group, a carboxyl group, an amide group , Ether group, sulfide group,
Examples thereof include thermally stable groups such as a sulfone group.

かかるポリフェニレンエーテル樹脂の具体例として
は、 ポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2,6−ジエチル−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2−メチル−6−エチル−1,4−フェニレンエー
テル)、 ポリ(2−メチル−6−プロピル−1,4−フェニレンエ
ーテル)、 ポリ(2,6−ジプロピル−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2−エチル−6−プロピル−1,4−フェニレンエ
ーテル)、 ポリ(2,6−ジブチル−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2,6−ジプロペニル−1,4−フェニレンエーテ
ル)、 ポリ(2,6−ジラウリル−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2,6−ジフェニル−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2,6−ジメトキシ−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2,6−ジエトキシ−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2−メトキシ−6−エトキシ−1,4−フェニレン
エーテル)、 ポリ(2−エチル−6−ステアリルオキシ−1,4−フェ
ニレンエーテル)、 ポリ(2−メチル−6−フェニル−1,4−フェニレンエ
ーテル)、 ポリ(2−メチル−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2−エトキシ−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2−クロロ−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(3−メチル−6−t−ブチル−1,4−フェニレン
エーテル)、 ポリ(2,6−ジクロロ−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2,5−ジブロモ−1,4−フェニレンエーテル)、 ポリ(2,6−ジベンジル−1,4−フェニレンエーテル)お
よびこれらの重合体を構成する繰り返し単位の複数種を
含む各種共重合体を挙げることができる。
Specific examples of such polyphenylene ether resins include poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-diethyl-1,4-phenylene ether), poly (2-methyl-6- Ethyl-1,4-phenylene ether), poly (2-methyl-6-propyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-dipropyl-1,4-phenylene ether), poly (2-ethyl- 6-propyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-dibutyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-dipropenyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6- Dilauryl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-diphenyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-dimethoxy-1,4-phenylene ether), poly (2,6-diethoxy- 1,4-phenylene ether), poly (2 -Methoxy-6-ethoxy-1,4-phenylene ether), poly (2-ethyl-6-stearyloxy-1,4-phenylene ether), poly (2-methyl-6-phenyl-1,4-phenylene ether) ), Poly (2-methyl-1,4-phenylene ether), poly (2-ethoxy-1,4-phenylene ether), poly (2-chloro-1,4-phenylene ether), poly (3-methyl- 6-t-butyl-1,4-phenylene ether), poly (2,6-dichloro-1,4-phenylene ether), poly (2,5-dibromo-1,4-phenylene ether), poly (2, 6-dibenzyl-1,4-phenylene ether) and various copolymers containing plural kinds of repeating units constituting these polymers.

共重合体の中には2,3,6−トリメチルフェノール、2,
3,5,6−テトラメチルフェノール等の多置換フェノール
と2,6−ジメチルフェノールとの共重合体等も含む。
Some copolymers include 2,3,6-trimethylphenol,
It also includes a copolymer of a polysubstituted phenol such as 3,5,6-tetramethylphenol and 2,6-dimethylphenol.

なお、本発明において言うポリフェニレンエーテル樹
脂には上記ポリフェニレンエーテル樹脂をスチレン、α
−メチルスチレン等のスチレン系モノマーによりグラフ
ト変性したもの等も含むものとする。
In the polyphenylene ether resin referred to in the present invention, the polyphenylene ether resin is styrene, α
-Graft modified with a styrene-based monomer such as methylstyrene.

これらポリフェニレンエーテル樹脂のうちで好ましい
ポリフェニレンエーテル樹脂は、ポリ(2,6−ジメチル
−1,4−フェニレンエーテル)および2,6−ジメチルフェ
ノールと2,3,6−トリメチルフェノールとの共重合体で
ある。
Among these polyphenylene ether resins, preferred polyphenylene ether resins are poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether) and a copolymer of 2,6-dimethylphenol and 2,3,6-trimethylphenol. is there.

本発明において使用することができるポリフェニレン
エーテル樹脂の分子量は、目的によってその好適な範囲
が異なるため一概にその範囲は定められないが、一般に
30℃のクロロホルム中で測定した極限粘度で表わして0.
1乃至0.7 dl/g、より好ましくは0.2乃至0.6 dl/gであ
る。
The molecular weight of the polyphenylene ether resin that can be used in the present invention is not generally defined because its preferred range varies depending on the purpose, but generally,
Represented by the intrinsic viscosity measured in chloroform at 30 ° C.
It is 1 to 0.7 dl / g, more preferably 0.2 to 0.6 dl / g.

かかるポリフェニレンエーテル樹脂の製造法は公知で
あり、例えば、米国特許第3306874号、同第3306875号、
同第3257357号各明細書並びに特公昭52−17880号、特開
昭50−51197号および特開平1−304119号公報明細書等
に記載されている。
Methods for producing such polyphenylene ether resins are known, for example, U.S. Patent Nos. 3,306,874 and 3,306,875,
No. 3,257,357, and JP-B-52-17880, JP-A-50-51197 and JP-A-1-304119.

本発明において使用することができるポリオレフィン
樹脂(A)とは、エチレン、プロピレン、ブテン−1、
ペンテン−1、ヘキセン−1、3−メチルブテン−1、
4−メチルペンテン−1、オクテン−1、デセン−1、
ドデセン−1、テトラデセン−1、ヘキサデセン−1、
オクタデセン−1、エイコセン−1等のα−オレフィ
ン;特開平2−115248号公報明細書に記載の環状オレフ
ィン等のオレフィン類の単独重合体または共重合体であ
る。
The polyolefin resin (A) that can be used in the present invention includes ethylene, propylene, butene-1,
Pentene-1, hexene-1, 3-methylbutene-1,
4-methylpentene-1, octene-1, decene-1,
Dodecene-1, tetradecene-1, hexadecene-1,
Α-olefins such as octadecene-1 and eicosene-1; homopolymers or copolymers of olefins such as cyclic olefins described in JP-A-2-115248.

なお、オレフィン類と少量の他の不飽和単量体を共重
合した共重合体、並びに該共重合体および上記オレフィ
ン類の単独または共重合体の酸化、ハロゲン化、スルホ
ン化等による変性物はポリオレフィン樹脂に含まれるも
のとする。
Incidentally, a copolymer obtained by copolymerizing an olefin and a small amount of another unsaturated monomer, and a modified product of the copolymer and the olefin alone or a copolymer obtained by oxidation, halogenation, sulfonation, etc. It shall be included in the polyolefin resin.

オレフィン類と共重合可能な他の不飽和単量体の例と
しては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタ
コン酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、無水
マレイン酸、アリールマレイン酸イミド、アルキルマレ
イン酸イミド等の不飽和有機酸またはその誘導体; 酢酸ビニル、酪酸ビニル等のビニルエステル; スチレン、メチルスチレン等の芳香族ビニル化合物; ビニルトリメチルメトキシシラン、γ−メタクリロイル
オキシプロピルトリメトキシシラン等のビニルシラン; ジシクロペンタジエン、4−エチリデン−2−ノルボル
ネン、4−メチル−1,4−ヘキサジエン、5−メチル−
1,4−ヘキサジエン等の非共役ジエン等が挙げられる。
Examples of other unsaturated monomers copolymerizable with olefins include acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid, itaconic acid, methyl acrylate, methyl methacrylate, maleic anhydride, arylmaleimide, and alkylmaleic. Unsaturated organic acids such as acid imides or derivatives thereof; vinyl esters such as vinyl acetate and vinyl butyrate; aromatic vinyl compounds such as styrene and methylstyrene; vinyl silanes such as vinyl trimethylmethoxysilane and γ-methacryloyloxypropyl trimethoxysilane; Dicyclopentadiene, 4-ethylidene-2-norbornene, 4-methyl-1,4-hexadiene, 5-methyl-
Non-conjugated dienes such as 1,4-hexadiene are exemplified.

これらの中では、エチレン、プロピレン、ブテン−
1、3−メチルブテン−1、4−メチルペンテン−1を
過半重量含む共重合体または単独重合体が好ましく、プ
ロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンブロックま
たはランダム共重合体等の結晶性プロピレン系重合体が
更に好ましい。
Among these, ethylene, propylene, butene-
Copolymers or homopolymers containing a majority weight of 1,3-methylbutene-1,4-methylpentene-1 are preferred, and crystalline propylene-based polymers such as propylene homopolymer, propylene-ethylene block or random copolymer Is more preferred.

ポリオレフィン樹脂の分子量ついては、目的によって
その好適な範囲が異なるため一概に範囲を定められない
が、一般に、温度230℃および荷重2.16kg/cm2の条件で
測定したメルトフローレート(MFR)で表わして、0.01
〜400g/10分、好ましくは0.15〜60g/10分である。
Regarding the molecular weight of the polyolefin resin, the preferred range is different depending on the purpose, but the range cannot be unconditionally determined, but is generally represented by a melt flow rate (MFR) measured at a temperature of 230 ° C. and a load of 2.16 kg / cm 2. , 0.01
400400 g / 10 min, preferably 0.15 to 60 g / 10 min.

上記ポリオレフィン樹脂は重合あるいは変性といった
従来公知の方法によって製造することができる。また、
市販品も広く入手可能であり、適宜これらから選んで使
用することができる。
The polyolefin resin can be produced by a conventionally known method such as polymerization or modification. Also,
Commercial products are also widely available and can be used by appropriately selecting from them.

本発明においては、より一層高い衝撃強度を有する樹
脂組成物が所望される場合は該組成物にエラストマー類
(C)を含有せしめることが望ましい。
In the present invention, when a resin composition having higher impact strength is desired, it is desirable to incorporate the elastomer (C) into the composition.

かかるエラストマー類の例としては、天然ゴム、ポリ
ブタジエンゴム、ポリイソプレンゴム、ブチルゴム、エ
チレン−プロピレン共重合体ゴム、ブタジエン−スチレ
ン共重合体ゴム、ブタジエン−アクリロニトリル共重合
体ゴム、水添および非水添のスチレン−共役ジエン系ブ
ロック共重合体ゴム、ポリエステルゴム、アクリルゴ
ム、シリコンゴム等およびこれらの変性物等を挙げるこ
とができる。
Examples of such elastomers include natural rubber, polybutadiene rubber, polyisoprene rubber, butyl rubber, ethylene-propylene copolymer rubber, butadiene-styrene copolymer rubber, butadiene-acrylonitrile copolymer rubber, hydrogenated and non-hydrogenated rubbers. Styrene-conjugated diene-based block copolymer rubber, polyester rubber, acrylic rubber, silicone rubber and the like, and modified products thereof.

これらの中で好ましいエラストマー類は、ジエン系化
合物を共重合した三元共重合体およびスチレン等の不飽
和単量体をグラフト共重合せしめたグラフト共重合体を
含むエチレン−プロピレン共重合体ゴム、並びに部分水
添物等の水素添加物を含むスチレン−イソプレンジブロ
ック共重合体、スチレン−ブタジエントリブロック共重
合体等のスチレン−共役ジエン系ブロック共重合体ゴム
である。
Among these, preferred elastomers are ethylene-propylene copolymer rubbers including a terpolymer obtained by copolymerizing a diene compound and a graft copolymer obtained by graft copolymerizing an unsaturated monomer such as styrene, And styrene-conjugated diene block copolymer rubbers such as styrene-isoprene diblock copolymers and styrene-butadiene block copolymers containing hydrogenated products such as partially hydrogenated products.

本発明において使用する官能性化合物(D)とは、
(i)非芳香族性の炭素−炭素多重結合、すなわち二重
結合または三重結合と(ii)誘導カルボキシル基、誘導
水酸基、誘導アミノ基、誘導シリル基、誘導メルカプト
基、誘導スルホン酸基およびオキシラン基からなる群か
ら選ばれる官能基の少なくとも1つとを同時に有する官
能性化合物である。
The functional compound (D) used in the present invention includes:
(I) non-aromatic carbon-carbon multiple bonds, ie, double or triple bonds, and (ii) derived carboxyl, derived hydroxyl, derived amino, derived silyl, derived mercapto, derived sulfonic acid and oxirane. It is a functional compound having at least one functional group selected from the group consisting of groups.

ここに、誘導カルボキシル基とは、一般式 −COOR1、 −COX、 −CONR2R3 または −CO−Y−CO− [式中、R1は水素原子または不活性な置換基を有してい
てもよい炭素原子数が1乃至20個のアルキル基もしくは
アリール基を表わし、Xはハロゲン原子を表わし、R2
R3はそれぞれ水素原子または不活性な置換基を有してい
てもよい炭素原子数が1乃至10個のアルキル基もしくは
アリール基を表わし、そしてYは酸素原子またはNHを表
わす。] で表わされるカルボキシル基から派生する基のことであ
る。
Here, the induction carboxyl group, the general formula -COOR 1, -COX, -CONR in 2 R 3 or -CO-Y-CO- [wherein, R 1 is not a hydrogen atom or an inert substituent Represents an alkyl group or an aryl group having 1 to 20 carbon atoms, X represents a halogen atom, and R 2 and
R 3 represents a hydrogen atom or an alkyl or aryl group having 1 to 10 carbon atoms which may have an inert substituent, and Y represents an oxygen atom or NH. ] It is a group derived from the carboxyl group represented by

また、誘導水酸基とは、一般式 −OR4 −OSiCR6 [式中、R4およびR5は水素原子または不活性な置換基を
有していてもよい炭素原子数が1乃至10個のアルキル基
もしくはアリール基を表わし、3個のR6は互いに同じか
または異なるもので、それぞれ不活性な置換基を有して
いてもよい炭素原子数が1乃至10個のアルキル基、アリ
ール基もしくはアルコキシ基を表わす。] で表わされる水酸基から派生する基のことである。
The derived hydroxyl group is represented by the general formula -OR 4 —OSiCR 6 ) 3 wherein R 4 and R 5 represent a hydrogen atom or an alkyl or aryl group having 1 to 10 carbon atoms which may have an inert substituent; R 6 is the same or different and represents an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, an aryl group or an alkoxy group, each of which may have an inert substituent. ] It is a group derived from a hydroxyl group represented by

誘導アミノ基とは、一般式 −NHR7 または [式中、R7は水素原子、シアノ基または不活性な置換基
を有していてもよい炭素原子数が1乃至10個のアルキル
基もしくはアリール基を表わし、R8は水素原子または不
活性な置換基を有していてもよい炭素原子数が1乃至20
個のアルキル基もしくはアリール基を表わす。] で表わされるアミノ基から派生する基のことである。
The derived amino group has the general formula -NHR 7 or [In the formula, R 7 represents a hydrogen atom, a cyano group or an alkyl group or an aryl group having 1 to 10 carbon atoms which may have an inert substituent, and R 8 represents a hydrogen atom or an inert group. 1 to 20 carbon atoms which may have
Represents an alkyl group or an aryl group. ] Is a group derived from the amino group represented by

誘導シリル基とは、一般式 −Si(R9 [式中、3個のR9は互いに同じかまたは異なるもので、
それぞれ水素原子、アミノ基またはメルカプト基を有し
ていてもよい炭素原子数が1乃至10個のアルキル基、ア
リール基もしくはアルコキシ基を表わす。] で表わされるシリル基から派生する基のことである。
A derivatized silyl group is a group represented by the general formula -Si (R 9 ) 3 wherein three R 9 are the same or different from each other;
Each represents an alkyl group, an aryl group or an alkoxy group having 1 to 10 carbon atoms which may have a hydrogen atom, an amino group or a mercapto group. ] Is a group derived from the silyl group represented by

誘導メルカプト基とは、一般式 −SR10 または [式中、R10およびR11は水素原子または不活性な置換基
を有していてもよい炭素原子数が1乃至10個のアルキル
基もしくはアリール基を表わす。] で表わされるメルカプト基から派生する基のことであ
る。
The derivative mercapto group is represented by the general formula -SR 10 or [In the formula, R 10 and R 11 represent a hydrogen atom or an alkyl or aryl group having 1 to 10 carbon atoms which may have an inert substituent. ] It is the group derived from the mercapto group represented by these.

誘導スルホン酸基とは、一般式 −SO3R12、 −SO2X または −SO2NR13R14 [式中、R12は水素原子または不活性な置換基を有して
いてもよい炭素原子数が1乃至20個のアルキル基もしく
はアリール基を表わし、Xはハロゲン原子を表わし、そ
してR13とR14はそれぞれ水素原子または不活性な置換基
を有していてもよい炭素原子数が1乃至10個のアルキル
基もしくはアリール基を表わす。] で表わされるスルホン酸基から派生する基のことであ
る。
The induction sulfonic acid group, the general formula -SO 3 R 12, in -SO 2 X or -SO 2 NR 13 R 14 [wherein, R 12 which may have a hydrogen atom or an inert substituent atoms X represents an alkyl or aryl group having 1 to 20 atoms, X represents a halogen atom, and R 13 and R 14 each represent a hydrogen atom or a carbon atom which may have an inert substituent. Represents 1 to 10 alkyl groups or aryl groups. ] It is a group derived from a sulfonic acid group represented by

かかる官能性化合物(D)の具体例としては、マレイ
ン酸、フマル酸、クロロマレイン酸、ハイミック酸、シ
トラコン酸、イタコン酸等で例示される不飽和ジカルボ
ン酸; アクリル酸、ブタン酸、クロトン酸、ビニル酢酸、メタ
クリル酸、ペンテン酸、ドデセン酸、リノール酸、アン
ゲリカ酸、けい皮酸等で例示される不飽和モノカルボン
酸; 無水マレイン酸、無水ハイミック酸、アクリル酸無水物
等で例示される前記α,β−不飽和ジカルボン酸または
不飽和モノカルボン酸の酸無水物; マレイン酸アミド、マレインヒドラジド、アクリルアミ
ド、N−(ヒドロキシメチル)アクリルアミド等で例示
される前記α,β−不飽和ジカルボン酸または不飽和モ
ノカルボン酸の酸アミド; エチルマレイン酸等で例示される前記α,β−不飽和ジ
カルボン酸または不飽和モノカルボン酸のエステル; マレイミド等で例示される前記α,β−不飽和ジカルボ
ン酸または不飽和モノカルボン酸のイミド; アリルグリシジルエーテル、グリシジルアクリレート、
グリシジルメタクリレート等で例示される不飽和エポキ
シ化合物; アリルアミン、p−アミノスチレン、N−ビニルアニリ
ン等で例示される不飽和アミン; アリルアルコール、3−ブテン−2−オール、プロパル
ギルアルコール等で例示される不飽和アルコール; p−ビニルフェノール、2−プロペニルフェノール等で
例示されるアルケニルフェノール; 2−(3−シクロヘキセニル)エチルトリメトキシシラ
ン、1,3−ジビニルテトラエトキシシラン、ビニルトリ
ス−(2−メトキシエトキシ)シラン、5−(ビシクロ
ヘプテニル)トリエトキシシラン等の不飽和オルガノシ
ラン化合物; p−t−ブチルメルカプトメチルスチレン等のメルカプ
ト化合物; ビニルスルホン酸等の不飽和スルホン酸等が挙げられ
る。
Specific examples of the functional compound (D) include unsaturated dicarboxylic acids exemplified by maleic acid, fumaric acid, chloromaleic acid, hymic acid, citraconic acid, itaconic acid; acrylic acid, butanoic acid, crotonic acid, Unsaturated monocarboxylic acids exemplified by vinyl acetic acid, methacrylic acid, pentenoic acid, dodecenoic acid, linoleic acid, angelic acid, cinnamic acid; maleic anhydride, hymic anhydride, acrylic acid anhydride and the like acid anhydrides of α, β-unsaturated dicarboxylic acids or unsaturated monocarboxylic acids; the above α, β-unsaturated dicarboxylic acids exemplified by maleic acid amide, maleic hydrazide, acrylamide, N- (hydroxymethyl) acrylamide and the like; Acid amides of unsaturated monocarboxylic acids; the above α, β-unsaturated dicals exemplified by ethylmaleic acid and the like Esters of boronic acid or unsaturated monocarboxylic acid; imides of the aforementioned α, β-unsaturated dicarboxylic acids or unsaturated monocarboxylic acids exemplified by maleimide and the like; allyl glycidyl ether, glycidyl acrylate,
Unsaturated epoxy compounds exemplified by glycidyl methacrylate; unsaturated amines exemplified by allylamine, p-aminostyrene, N-vinylaniline, etc .; exemplified by allyl alcohol, 3-buten-2-ol, propargyl alcohol, etc. Unsaturated alcohols; alkenylphenols exemplified by p-vinylphenol, 2-propenylphenol, etc .; 2- (3-cyclohexenyl) ethyltrimethoxysilane, 1,3-divinyltetraethoxysilane, vinyltris- (2-methoxyethoxy) ) Unsaturated organosilane compounds such as silane and 5- (bicycloheptenyl) triethoxysilane; mercapto compounds such as pt-butylmercaptomethylstyrene; and unsaturated sulfonic acids such as vinylsulfonic acid.

これらの中で好ましい官能性化合物はマレイン酸、フ
マル酸、アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイン酸、
ハイミック酸無水物等の不飽和カルボン酸誘導体、グリ
シジルメタクリレート、グリシジルアクリレート、アク
リルアミド、マレイミド、アリルアミン、アリルアルコ
ールおよびプロパルギルアルコールであり、更に好まし
い官能性化合物は上記不飽和カルボン酸誘導体である。
最も好ましい官能性化合物は無水マレイン酸、無水ハイ
ミック酸およびフマル酸である。
Preferred functional compounds among these are maleic acid, fumaric acid, acrylic acid, methacrylic acid, maleic anhydride,
Unsaturated carboxylic acid derivatives such as hymic acid anhydride, glycidyl methacrylate, glycidyl acrylate, acrylamide, maleimide, allylamine, allyl alcohol and propargyl alcohol are more preferable functional compounds are the above unsaturated carboxylic acid derivatives.
The most preferred functional compounds are maleic anhydride, hymic anhydride and fumaric acid.

なお、本発明の官能性化合物(D)はスチレン、α−
メチルスチレン等のアルケニル芳香族炭化水素と一緒に
用いた方が更に好ましい場合がある。
The functional compound (D) of the present invention is styrene, α-
It may be more preferable to use it together with an alkenyl aromatic hydrocarbon such as methylstyrene.

本発明の樹脂組成物は上記ポリフェニレンエーテル樹
脂(A)、上記ポリオレフィン樹脂(B)、所望により
上記エラストマー類(C)、および上記官能性化合物
(D)を溶融混練することによって得られるのである
が、このときポリフェニレンエーテル樹脂(A)、ポリ
オレフィン樹脂(B)および上記官能性化合物(D)3
者のそれぞれの少なくとも一部は同時に溶融混練されな
ければならない。
The resin composition of the present invention is obtained by melt-kneading the above-mentioned polyphenylene ether resin (A), the above-mentioned polyolefin resin (B), if desired, the above-mentioned elastomer (C), and the above-mentioned functional compound (D). At this time, the polyphenylene ether resin (A), the polyolefin resin (B) and the functional compound (D) 3
At least a portion of each of them must be melt kneaded at the same time.

ここに、溶融混練の方法としては従来公知の各種の方
法が採用可能である。すなわち、上記各成分をヘンシェ
ルミキサー、スーパーミキサー、リボンブレンダー、V
ブレンダー等の樹脂同士あるいは樹脂と液体または固体
の添加物を混合するために用いられる公知の混合手段に
より混合し、均一な混合物とした後、該混合物をバンバ
リーミキサー、プラストミル、ブラベンダープラストグ
ラフ、一軸または二軸の押出機等の混練手段を用いて混
練する方法等を例示することができる。
Here, as the method of melt-kneading, various conventionally known methods can be adopted. That is, each of the above components was mixed with a Henschel mixer, a super mixer, a ribbon blender,
After mixing by a known mixing means used to mix resins or liquid or solid additives with each other such as a blender and the like to form a homogeneous mixture, the mixture is banbury mixer, plast mill, Brabender plastograph, uniaxial Alternatively, a method of kneading using a kneading means such as a twin-screw extruder can be exemplified.

混練に際して、温度は150乃至400℃、好ましくは200
乃至350℃の範囲で選ばれる。また、より均一な樹脂組
成物を得るために混練をラジカル発生剤の存在下に行な
う。
During kneading, the temperature is 150 to 400 ° C., preferably 200
To 350 ° C. In order to obtain a more uniform resin composition, kneading is performed in the presence of a radical generator.

かかるラジカル発生剤の例としてはN−ブロモコハク
酸イミド等のハロゲン化イミド類; 過酸化ベンゾイル、ジクミールパーオキサイド、ジ−t
−ブチルパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイ
ド、2,5−ジメチル−2,5−ジ(パーオキシベンゾエー
ト)ヘキシン−3、1,3−ビス(t−ブチルパーオキシ
イソプロピル)ベンゼン、過酸化ラウロイル、t−ブチ
ルパーアセテート等の有機過酸化物類; 過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム等の過硫酸塩類; アゾビスイソブチロニトリル、1,1′−アゾビス(シク
ロヘキサンカルボニトリル)等のジアゾ化合物類等が挙
げられる。
Examples of such radical generators include halogenated imides such as N-bromosuccinimide; benzoyl peroxide, dicumyl peroxide, di-t
-Butyl peroxide, cumene hydroperoxide, 2,5-dimethyl-2,5-di (peroxybenzoate) hexyne-3, 1,3-bis (t-butylperoxyisopropyl) benzene, lauroyl peroxide, t Organic peroxides such as -butyl peracetate; persulfates such as potassium persulfate and ammonium persulfate; diazo compounds such as azobisisobutyronitrile and 1,1'-azobis (cyclohexanecarbonitrile); Can be

かかるラジカル発生剤が使用される場合、その使用量
はポリフェニレンエーテル樹脂(A)、ポリオレフィン
樹脂(B)およびエラストマー類(C)の合計量100重
量部に対して一般に10重量部以下、好ましくは0.001乃
至5重量部である。
When such a radical generator is used, its use amount is generally 10 parts by weight or less, preferably 0.001 part by weight, based on 100 parts by weight of the total amount of the polyphenylene ether resin (A), the polyolefin resin (B) and the elastomer (C). To 5 parts by weight.

本発明の樹脂組成物におけるポリフェニレンエーテル
樹脂(A)とポリオレフィン樹脂(B)の配合割合は該
組成物に要求される耐熱性、流動性等、目的に応じて任
意に選ぶことができ特に制限はないが、一般にポリフェ
ニレンエーテル樹脂とポリオレフィン樹脂の合計量基準
の重量%で表わしてポリフェニレンエーテル樹脂
(A):ポリオレフィン樹脂(B)=99:1〜1:99、好ま
しくは5:95〜80:20である。
The mixing ratio of the polyphenylene ether resin (A) and the polyolefin resin (B) in the resin composition of the present invention can be arbitrarily selected depending on the purpose, such as heat resistance and fluidity required for the composition, and there is no particular limitation. However, in general, polyphenylene ether resin (A): polyolefin resin (B) = 99: 1 to 1:99, preferably 5:95 to 80:20, expressed as weight% based on the total amount of polyphenylene ether resin and polyolefin resin. It is.

本発明の樹脂組成物は所望により上記エラストマー類
(C)を含有することができる。
The resin composition of the present invention can contain the above-mentioned elastomer (C) if desired.

ここに、その配合割合はポリフェニレンエーテル樹脂
(A)、ポリオレフィン樹脂(B)およびエラストマー
類(C)の合計量を基準として通常70重量%以下、好ま
しくは1乃至50重量%である。
Here, the compounding ratio is usually 70% by weight or less, preferably 1 to 50% by weight, based on the total amount of the polyphenylene ether resin (A), the polyolefin resin (B) and the elastomer (C).

本発明の樹脂組成物における上記官能性化合物(D)
については、その効果がそれ自身の種類に加えて、選択
されるポリフェニレンエーテル樹脂(A)あるいはポリ
オレフィン樹脂(B)の種類、両者の配合割合等によっ
て異なるため、一概にその好適な範囲を定めることはで
きないが、一般にポリフェニレンエーテル樹脂(A)、
ポリオレフィン樹脂(B)およびエラストマー類(C)
の合計量100重量部に対して官能性化合物(D)が0.1乃
至30重量部、好ましくは0.2乃至20重量部である。
The functional compound (D) in the resin composition of the present invention
Since the effect varies depending on the type of the polyphenylene ether resin (A) or the polyolefin resin (B) selected and the mixing ratio of the two in addition to the type of the resin itself, the preferable range should be determined without exception. Can not, but generally polyphenylene ether resin (A),
Polyolefin resin (B) and elastomers (C)
The functional compound (D) is 0.1 to 30 parts by weight, preferably 0.2 to 20 parts by weight, based on 100 parts by weight of the total.

本発明の樹脂組成物は所望により上記した物質以外の
他の物質も広くこれを含むことができる。特定の目的の
ために含有せしめることが好ましいかかる他の物質の例
としては結合剤、他の樹脂、難燃剤、安定剤、可塑剤、
滑剤、顔料、強化繊維、充填剤等が挙げられる。
The resin composition of the present invention may contain a wide range of substances other than the above substances, if desired. Examples of such other substances that are preferably included for a particular purpose include binders, other resins, flame retardants, stabilizers, plasticizers,
Lubricants, pigments, reinforcing fibers, fillers and the like can be mentioned.

結合剤の例としては、ジアミン類、ジカルボン類、ジ
エポキシ化合物、ジオール類等の上述の特開昭63−1280
56号公報明細書に開示されている化合物; ジフェニルメタンジイソシアネート、ヘキサメチレンジ
イソシアネート等のジイソシアネート類; 2,2′−ビス(2−オキサゾリン)等のビスオキサゾリ
ン類等を挙げることができる。
Examples of the binder include diamines, dicarboxylic acids, diepoxy compounds, and diols described in JP-A-63-1280.
No. 56; diisocyanates such as diphenylmethane diisocyanate and hexamethylene diisocyanate; and bisoxazolines such as 2,2'-bis (2-oxazoline).

他の樹脂の例としては、ナイロン−6、ナイロン−6
6、ナイロン−12等のポリアミド類、ポリアミドイミド
類、ポリメチルメタクリレート等のポリアクリル酸エス
テル類、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン等のポリ
ハロゲン化ビニル類等が挙げられる。
Examples of other resins include nylon-6, nylon-6
6, polyamides such as nylon-12, polyamide imides, polyacrylic esters such as polymethyl methacrylate, and polyvinyl halides such as polyvinyl chloride and polyvinylidene chloride.

難燃剤の例としては、トリフェニルホスフェート、ト
リクレジルホスフェート、イソプロピルフェノールとフ
ェノールの混合物より得られるホスフェート、ベンゾヒ
ドロキノンあるいはビスフェノールAのような二官能性
フェノールと他のアルコール類あるいはフェノール類と
の混合物から得られるホスフェート等で例示されるリン
酸エステル類; デカブロモビフェニル、ペンタブロモトルエン、デカブ
ロモジフェニルエーテル、ヘキサブロモベンゼン、ブロ
ム化ポリスチレン、ブロム化エポキシ樹脂等で例示され
る臭素化化合物; メラミン、メラミントリイソシヌレート等の含窒素化合
物; 赤リン、三酸化アンチモン、酸化ほう素等の無機物質等
を挙げることができる。
Examples of flame retardants include triphenyl phosphate, tricresyl phosphate, a phosphate obtained from a mixture of isopropylphenol and phenol, a mixture of a difunctional phenol such as benzohydroquinone or bisphenol A and another alcohol or phenol. Phosphate esters exemplified by phosphates and the like obtained from water; brominated compounds exemplified by decabromobiphenyl, pentabromotoluene, decabromodiphenyl ether, hexabromobenzene, brominated polystyrene, and brominated epoxy resins; melamine, melamine Nitrogen-containing compounds such as triisocinurate; and inorganic substances such as red phosphorus, antimony trioxide, and boron oxide.

強化繊維の具体例としては、ガラス繊維、チタン酸カ
リウム繊維、ロックウール、炭素繊維等の無機繊維; 芳香族ポリアミド繊維、ポリベンツイミダゾール繊維等
の有機繊維; 黄銅繊維、アルミニウム亜鉛繊維等の金属繊維等が列挙
される。
Specific examples of the reinforcing fiber include inorganic fibers such as glass fiber, potassium titanate fiber, rock wool, and carbon fiber; organic fibers such as aromatic polyamide fiber and polybenzimidazole fiber; and metal fibers such as brass fiber and aluminum zinc fiber. Etc. are listed.

充填剤の具体例としては、ガラスビーズ、ミルドガラ
スファイバー、アスベスト、ワラストナイト、マイカ、
タルク、クレー、炭酸カルシウム、水酸化マグネシウ
ム、シリカ、珪藻土等の無機充填剤; アルミニウムフレーク、亜鉛フレーク等の金属充填剤; ポリイミド粉末等の有機充填剤等が挙げられる。
Specific examples of the filler include glass beads, milled glass fiber, asbestos, wollastonite, mica,
Inorganic fillers such as talc, clay, calcium carbonate, magnesium hydroxide, silica, and diatomaceous earth; metal fillers such as aluminum flake and zinc flake; organic fillers such as polyimide powder.

その他、安定剤の具体例としては、立体障害性フェノ
ール類、有機ホスファイト類、シュウ酸ジアジド類、立
体障害性アミン類等を、顔料の具体例として酸化チタ
ン、硫化亜鉛等を、および滑剤の具体例としてはポリエ
チレンワックス、パラフィン等をそれぞれ挙げることが
できる。
In addition, specific examples of the stabilizer include sterically hindered phenols, organic phosphites, oxalic diazides, sterically hindered amines, etc., and titanium oxide, zinc sulfide, and the like as specific examples of the pigment, and a lubricant. Specific examples include polyethylene wax and paraffin.

上記他の物質は目的に応じて任意にその配合割合を選
択できるのであるが、それらを使用する場合の一般的な
目安を示すならば、ポリフェニレンエーテル樹脂
(A)、ポリオレフィン樹脂(B)およびエラストマー
類(C)の合計量100重量部に対して、上記他の樹脂は5
00重量部以下;上記難燃剤は30重量部以下、好ましくは
1乃至20重量部;上記安定剤は20重量部以下、好ましく
は0.001乃至10重量部;上記強化繊維および充填剤はそ
れぞれ100重量部以下、好ましくは0.1乃至80重量部;滑
剤は2重量部以下等である。
The mixing ratio of the above-mentioned other substances can be arbitrarily selected according to the purpose. However, if a general guideline for using them is given, polyphenylene ether resin (A), polyolefin resin (B) and elastomer For the total amount of class (C), 100 parts by weight,
00 parts by weight or less; the flame retardant is 30 parts by weight or less, preferably 1 to 20 parts by weight; the stabilizer is 20 parts by weight or less, preferably 0.001 to 10 parts by weight; the reinforcing fiber and the filler are 100 parts by weight, respectively. Below, preferably 0.1 to 80 parts by weight; lubricant is 2 parts by weight or less.

[実施例] 以下、実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する
が、本発明はかかる実施例によりその範囲を限定される
ものではない。
[Examples] Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the present invention is not limited to the Examples.

なお、実施例中の引張り伸びおよびアイゾット衝撃強
度(ノッチ付き)は射出成形によって作成した試験片
(厚み3.2mm)についてそれぞれASTM D638、ASTM D25
6に準じて23℃で測定した値であり、荷重たわみ温度(H
DT)はASTM D648に準じて荷重4.6 kg/cm2の条件で測定
した値である。
The tensile elongation and Izod impact strength (with notch) in the examples were measured using ASTM D638 and ASTM D25 for a test piece (thickness: 3.2 mm) prepared by injection molding.
It is the value measured at 23 ° C according to 6, and the deflection temperature under load (H
DT) is a value measured under the condition of a load of 4.6 kg / cm 2 according to ASTM D648.

また、ポリフェニレンエーテル樹脂の極限粘度はウベ
ローデ粘度計を用いてクロロホルム中で30℃で測定した
値である。
The intrinsic viscosity of the polyphenylene ether resin is a value measured at 30 ° C. in chloroform using an Ubbelohde viscometer.

実施例 1〜8、および比較例1、2 極限粘度0.46dl/gのポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェ
ニレンエーテル)[日本ポリエーテル(株)製:PPE H
−46]30重量部、MFRが0.4g/10分であるポリプロピレン
[住友化学工業(株)製:住友ノーブレンD501]70重量
部、スチレン2重量部および1,3−ビス(t−ブチルパ
ーオキシイソプロピル)ベンゼンをポリプロピレン中に
8重量%の濃度で分散させたラジカル発生剤組成物1.2
重量部、および第1表に示すエラストマー類と官能性化
合物の第1表に示された重量部数をスーパーミキサーを
用いて混合した。
Examples 1 to 8 and Comparative Examples 1 and 2 Poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether) having an intrinsic viscosity of 0.46 dl / g [Nippon Polyether Co., Ltd .: PPE H
-46] 30 parts by weight, polypropylene having an MFR of 0.4 g / 10 minutes [Sumitomo Chemical Co., Ltd .: Sumitomo Noblen D501] 70 parts by weight, styrene 2 parts by weight and 1,3-bis (t-butylperoxy) Radical generator composition in which isopropyl) benzene was dispersed at a concentration of 8% by weight in polypropylene 1.2
Parts by weight and the parts by weight of the elastomers and the functional compounds shown in Table 1 in Table 1 were mixed using a super mixer.

得られた混合物を上流から第1供給口、第1混練部、
第2供給口、第2混練部、ベント口およびシリンダーヘ
ッドをこの順で備えられた50mmの二軸混練押出機[東芝
機械(株)製:TEM−50]の第1供給口に連続的に供給し
ながらバレル温度260℃の条件で溶融混練を行ない、本
発明の樹脂組成物を得た。
A first supply port, a first kneading unit,
A second feed port, a second kneading section, a vent port, and a cylinder head are successively connected to a first feed port of a 50 mm twin-screw kneading extruder [TEM-50, manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd.] equipped in this order. Melt kneading was performed under the condition of a barrel temperature of 260 ° C. while supplying, to obtain a resin composition of the present invention.

該樹脂組成物のアイゾット衝撃強度を第1表に示す。 Table 1 shows the Izod impact strength of the resin composition.

なお、実施例5における樹脂組成物のHDTは128℃と高
い値であった。
The HDT of the resin composition in Example 5 was a high value of 128 ° C.

参考例 1 実施例1におけるポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニ
レンエーテル)、無水マレイン酸、スチレンおよびラジ
カル発生剤組成物のそれぞれ100重量部、1重量部、2
重量部および1重量部をスーパーミキサーを用いて混合
し、得られた混合物を実施例1における二軸混練押出機
を用いてバレル温度300℃の条件で押し出した。押し出
されたストランドをペレット化して組成物のペレットを
得た。これを予備混練物M−1とする。
Reference Example 1 100 parts by weight of poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether), maleic anhydride, styrene and the radical generator composition in Example 1 respectively, 1 part by weight, 2 parts by weight
Parts by weight and 1 part by weight were mixed using a super mixer, and the resulting mixture was extruded using the twin-screw kneading extruder in Example 1 at a barrel temperature of 300 ° C. The extruded strand was pelletized to obtain a pellet of the composition. This is designated as a pre-kneaded material M-1.

参考例 2 実施例1におけるポリプロピレン、無水マレイン酸、
スチレンおよびラジカル発生剤組成物のそれぞれ100重
量部、1重量部、2重量部および1重量部をスーパーミ
キサーを用いて混合し、得られた混合物を実施例1にお
ける二軸混練押出機を用いてバレル温度230℃の条件で
押し出した。押し出されたストランドをペレット化して
組成物のペレットを得た。これを予備混練物M−2とす
る。
Reference Example 2 The polypropylene in Example 1, maleic anhydride,
100 parts by weight, 1 part by weight, 2 parts by weight, and 1 part by weight of styrene and the radical generator composition were mixed using a super mixer, and the obtained mixture was mixed using the twin-screw kneading extruder in Example 1. Extruded at a barrel temperature of 230 ° C. The extruded strand was pelletized to obtain a pellet of the composition. This is designated as a pre-kneaded material M-2.

比較例 3 上記参考例で得られた予備混練物M−1の40重量部と
予備混練物M−2の60重量部とを実施例1における二軸
混練押出機を用いてバレル温度260℃の条件で押し出し
た。押し出されたストランドをペレット化し、樹脂組成
物を得た。
Comparative Example 3 40 parts by weight of the pre-kneaded material M-1 and 60 parts by weight of the pre-kneaded material M-2 obtained in the above reference example were subjected to the twin-screw kneading extruder in Example 1 at a barrel temperature of 260 ° C. Extruded under conditions. The extruded strand was pelletized to obtain a resin composition.

該組成物のアイゾット衝撃強度は1.1 kg・cm/cmであ
った。
The Izod impact strength of the composition was 1.1 kg · cm / cm.

比較例 4 上記参考例で得られた予備混練物M−1の40重量部と
実施例1におけるポリプロピレン60重量部とを比較例3
におけると同様に押し出し、樹脂組成物を得た。
Comparative Example 4 Comparative Example 3 was obtained by combining 40 parts by weight of the pre-kneaded material M-1 obtained in the above Reference Example and 60 parts by weight of the polypropylene in Example 1.
Extrusion was performed in the same manner as in the above to obtain a resin composition.

該組成物のアイゾット衝撃強度は1.4 kg・cm/cmであ
った。
The Izod impact strength of the composition was 1.4 kg · cm / cm.

比較例 5 実施例1におけるポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニ
レンエーテル)40重量部と上記参考例で得られた予備混
練物M−2の60重量部とを比較例3におけると同様に押
し出し、樹脂組成物を得た。
Comparative Example 5 40 parts by weight of the poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene ether) in Example 1 and 60 parts by weight of the pre-kneaded material M-2 obtained in the above Reference Example were compared with those in Comparative Example 3. Similarly, extrusion was performed to obtain a resin composition.

該組成物のアイゾット衝撃強度は0.9 kg・cm/cmであ
った。
The Izod impact strength of the composition was 0.9 kg · cm / cm.

[発明の効果] かくして得られる本発明の樹脂組成物はその優れた衝
撃強度と経済性が生かされて押出し成形、射出成形、ブ
ロー成形等の種々の成形法によって成形され、有用な各
種樹脂製品として世の中に供給されるのであり、その工
業的価値はすこぶる大である。
[Effects of the Invention] The resin composition of the present invention thus obtained is molded by various molding methods such as extrusion molding, injection molding, blow molding and the like, utilizing its excellent impact strength and economy, and useful various resin products. It is supplied to the world as, and its industrial value is extremely large.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭63−113050(JP,A) 特開 平2−284955(JP,A) 特開 平2−43234(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C08L 71/12,23/00 ────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (56) References JP-A-63-113050 (JP, A) JP-A-2-284495 (JP, A) JP-A-2-43234 (JP, A) (58) Survey Field (Int.Cl. 7 , DB name) C08L 71 / 12,23 / 00

Claims (4)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】(A)ポリフェニレンエーテル樹脂1〜99
重量%、 (B)ポリオレフィン樹脂99〜1重量%および 上記成分(A)と成分(B)との合計100重量部に対し
て (D)(i)非芳香族性の炭素−炭素多重結合と(ii)
誘導カルボキシル基、誘導水酸基、誘導アミノ基、誘導
シリル基、誘導メルカプト基、誘導スルホン酸基および
オキシラン基からなる群から選ばれる官能基の少なくと
も1つとを同時に有する官能性化合物0.1〜30重量部
を、ラジカル発生剤の存在下に溶融混練してなることを
特徴とする樹脂組成物。
1. A polyphenylene ether resin (A) 1 to 99.
(D) (i) a non-aromatic carbon-carbon multiple bond with respect to 100 parts by weight of (B) 99 to 1% by weight of a polyolefin resin and the total of the components (A) and (B). (Ii)
Derivative carboxyl group, derivative hydroxyl group, derivative amino group, derivative silyl group, derivative mercapto group, derivative sulfonic acid group and 0.1 to 30 parts by weight of a functional compound having at least one functional group simultaneously selected from the group consisting of oxirane group. And a resin composition obtained by melt-kneading in the presence of a radical generator.
【請求項2】(A)ポリフェニレンエーテル樹脂1〜99
重量%、 (B)ポリオレフィン樹脂99〜1重量%、 (C)エラストマー類を上記成分(A)と成分(B)と
成分(C)との合計を基準として70重量%以下および 上記成分(A)と成分(B)と成分(C)との合計100
重量部に対して (D)(i)非芳香族性の炭素−炭素多重結合と(ii)
誘導カルボキシル基、誘導水酸基、誘導アミノ基、誘導
シリル基、誘導メルカプト基、誘導スルホン酸基および
オキシラン基からなる群から選ばれる官能基の少なくと
も1つとを同時に有する官能性化合物0.1〜30重量部
を、ラジカル発生剤の存在下に溶融混練してなることを
特徴とする樹脂組成物。
2. A polyphenylene ether resin (A)
(B) 99 to 1% by weight of a polyolefin resin; (C) 70% by weight or less of an elastomer based on the sum of the components (A), (B) and (C); ), Component (B) and component (C), totaling 100
(D) (i) non-aromatic carbon-carbon multiple bond and (ii)
Derivative carboxyl group, derivative hydroxyl group, derivative amino group, derivative silyl group, derivative mercapto group, derivative sulfonic acid group and 0.1 to 30 parts by weight of a functional compound having at least one functional group simultaneously selected from the group consisting of oxirane group. And a resin composition obtained by melt-kneading in the presence of a radical generator.
【請求項3】(A)ポリフェニレンエーテル樹脂1〜99
重量%、 (B)ポリオレフィン樹脂99〜1重量%および 上記成分(A)と成分(B)との合計100重量部に対し
て (D)(i)非芳香族性の炭素−炭素多重結合と(ii)
誘導カルボキシル基、誘導水酸基、誘導アミノ基、誘導
シリル基、誘導メルカプト基、誘導スルホン酸基および
オキシラン基からなる群から選ばれる官能基の少なくと
も1つとを同時に有する官能性化合物0.1〜30重量部
を、ラジカル発生剤の存在下に溶融混練してなることを
特徴とする樹脂組成物の製造方法。
3. A polyphenylene ether resin (A) from 1 to 99.
(D) (i) a non-aromatic carbon-carbon multiple bond with respect to 100 parts by weight of (B) 99 to 1% by weight of a polyolefin resin and the total of the components (A) and (B). (Ii)
Derivative carboxyl group, derivative hydroxyl group, derivative amino group, derivative silyl group, derivative mercapto group, derivative sulfonic acid group and 0.1 to 30 parts by weight of a functional compound having at least one functional group simultaneously selected from the group consisting of oxirane group. And a method for producing a resin composition, which is melt-kneaded in the presence of a radical generator.
【請求項4】(A)ポリフェニレンエーテル樹脂1〜99
重量%、 (B)ポリオレフィン樹脂99〜1重量%、 (C)エラストマー類を上記成分(A)と成分(B)と
成分(C)との合計を基準として70重量%以下および 上記成分(A)と成分(B)と成分(C)との合計100
重量部に対して (D)(i)非芳香族性の炭素−炭素多重結合と(ii)
誘導カルボキシル基、誘導水酸基、誘導アミノ基、誘導
シリル基、誘導メルカプト基、誘導スルホン酸基および
オキシラン基からなる群から選ばれる官能基の少なくと
も1つとを同時に有する官能性化合物0.1〜30重量部
を、ラジカル発生剤の存在下に溶融混練してなることを
特徴とする樹脂組成物の製造方法。
4. A polyphenylene ether resin (A)
(B) 99 to 1% by weight of a polyolefin resin; (C) 70% by weight or less of an elastomer based on the sum of the components (A), (B) and (C); ), Component (B) and component (C), totaling 100
(D) (i) non-aromatic carbon-carbon multiple bond and (ii)
Derivative carboxyl group, derivative hydroxyl group, derivative amino group, derivative silyl group, derivative mercapto group, derivative sulfonic acid group and 0.1 to 30 parts by weight of a functional compound having at least one functional group simultaneously selected from the group consisting of oxirane group. And a method for producing a resin composition, which is melt-kneaded in the presence of a radical generator.
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