JP3020704B2 - Resin composition - Google Patents

Resin composition

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Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は樹脂組成物に関する。更
に詳しくは熱安定性、耐熱性に優れ且つ流動性の良好な
樹脂組成物に関する。
The present invention relates to a resin composition. More specifically, the present invention relates to a resin composition having excellent heat stability and heat resistance and good fluidity.

【0002】[0002]

【従来の技術】ポリカーボネート樹脂とポリアリレート
樹脂よりなる組成物は、特公昭50−27061号公
報、特開昭48−54158号公報等に記載されている
ように、ポリカーボネート樹脂の熱変形温度、ポリアリ
レート樹脂の成形性を改良した組成物として知られてい
る。しかしながら、ポリカーボネート樹脂とポリアリレ
ート樹脂よりなる組成物を射出成形すると、得られる成
形品は黄変し易く、満足できる成形品が得られないこと
が多く、実用に耐えられるものではない。
2. Description of the Related Art A composition comprising a polycarbonate resin and a polyarylate resin is disclosed in JP-B-50-27061 and JP-A-48-54158. It is known as a composition having improved moldability of an arylate resin. However, when a composition comprising a polycarbonate resin and a polyarylate resin is injection-molded, the resulting molded product is liable to yellow, and a satisfactory molded product is often not obtained, and is not practically usable.

【0003】この欠点を改良する方法として、特開昭5
8−176239号公報に亜燐酸エステルを添加する方
法が提案されている。しかしながら、この方法によって
も、成形時に滞留すると黄変が進み、満足できるもので
はなかった。
As a method for improving this disadvantage, Japanese Patent Laid-Open No.
Japanese Patent Application Laid-Open No. 8-176239 proposes a method of adding a phosphite. However, even with this method, yellowing progresses when stagnation occurs during molding, which is not satisfactory.

【0004】[0004]

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、ポリ
カーボネート樹脂とポリアリレート樹脂よりなる樹脂組
成物を溶融成形する際の黄変を抑制するにある。
SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to suppress yellowing during melt molding of a resin composition comprising a polycarbonate resin and a polyarylate resin.

【0005】本発明者は、上記課題を解決せんとして鋭
意検討を重ねた結果、燐酸アルキルエステルを配合する
ことで目的を達成できることを知った。この知見に基づ
いて検討を重ねた結果、本発明に到達したものである。
The present inventor has made intensive studies to solve the above-mentioned problems, and as a result, has found that the purpose can be achieved by adding an alkyl phosphate. As a result of repeated studies based on this finding, the present invention has been achieved.

【0006】[0006]

【課題を解決するための手段】本発明は、(A)ポリカ
ーボネート樹脂5〜95重量%及び(B)ポリアリレー
ト樹脂95〜5重量%よりなる樹脂組成物100重量部
に、(C)燐酸アルキルエステルを0.01〜2重量部
配合してなる樹脂組成物に係るものである。
According to the present invention, 100 parts by weight of a resin composition comprising (A) 5 to 95% by weight of a polycarbonate resin and (B) 95 to 5% by weight of a polyarylate resin is added to (C) phosphoric acid. The present invention relates to a resin composition containing 0.01 to 2 parts by weight of an alkyl ester.

【0007】本発明で使用する(A)ポリカーボネート
樹脂は、二価フェノールとカーボネート前駆体とを溶液
法又は溶融法で反応させて製造される。ここで使用する
二価フェノールとしては、例えば2,2−ビス(4−ヒ
ドロキシフェニル)プロパン[通称ビスフェノール
A]、ビス(4−ヒドロキシフェニル)メタン、2,2
−ビス(4−ヒドロキシ−3,5−ジメチルフェニル)
プロパン、2,2−ビス(4−ヒドロキシ−3,5−ジ
ブロムフェニル)プロパン、2,2−(4−ヒドロキシ
−3−メチルフェニル)プロパン、ビス(4−ヒドロキ
シフェニル)スルフォン等があげられ、二種以上併用し
てもよい。好ましい二価フェノールはビス(4−ヒドロ
キシフェニル)アルカン、特にビスフェノールAを主原
料とするものである。また、カーボネート前駆体として
は、例えばカルボニルハライド、カルボニルエステル及
びハロホルメート等があげられ、具体的にはホスゲン、
ジフェニルカーボネート、二価フェノールのジハロホル
メート及びそれらの混合物である。
The polycarbonate resin (A) used in the present invention is produced by reacting a dihydric phenol with a carbonate precursor by a solution method or a melting method. Examples of the dihydric phenol used here include 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane [commonly known as bisphenol A], bis (4-hydroxyphenyl) methane, 2,2
-Bis (4-hydroxy-3,5-dimethylphenyl)
Propane, 2,2-bis (4-hydroxy-3,5-dibromophenyl) propane, 2,2- (4-hydroxy-3-methylphenyl) propane, bis (4-hydroxyphenyl) sulfone and the like. Or two or more of them may be used in combination. Preferred dihydric phenols are those based on bis (4-hydroxyphenyl) alkanes, especially bisphenol A. Examples of the carbonate precursor include carbonyl halide, carbonyl ester, and haloformate, and specifically, phosgene,
Diphenyl carbonate, dihaloformates of dihydric phenols and mixtures thereof.

【0008】ポリカーボネート樹脂を製造するに当た
り、適当な分子量調節剤、分岐剤、反応を促進するため
の触媒等も使用できる。ポリカーボネート樹脂の重合度
は、特に制限する必要はないが、粘度平均分子量で表し
て通常10000〜100000、好ましくは1500
0〜60000である。
In producing the polycarbonate resin, an appropriate molecular weight regulator, a branching agent, a catalyst for accelerating the reaction, and the like can be used. The degree of polymerization of the polycarbonate resin does not need to be particularly limited, but is usually represented by a viscosity average molecular weight of 10,000 to 100,000, preferably 1500.
0 to 60000.

【0009】本発明で使用する(B)ポリアリレート樹
脂は、二価フェノール又はその誘導体と、芳香族ジカル
ボン酸又はその誘導体とより常法によって得られるもの
でよく、ここで使用する二価フェノールとしては、例え
ば2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)メタン、2,2−ビス
(4−ヒドロキシ−3,5−ジメチルフェニル)プロパ
ン、2,2−ビス(4−ヒドロキシ−3,5−ジブロム
フェニル)プロパン、2,2−(4−ヒドロキシ−3−
メチルフェニル)プロパン、4,4′−ジヒドロキシジ
フェニルスルフォン、4,4′−ジヒドロキシジフェニ
ルエーテル、4,4′−ジヒドロキシジフェニルスルフ
ィド等があげられ、二種以上併用してもよい。好ましい
二価フェノールはビス(4−ヒドロキシフェニル)アル
カン、特にビスフェノールAを主原料とするものであ
る。
The polyarylate resin (B) used in the present invention may be obtained by a conventional method from a dihydric phenol or a derivative thereof and an aromatic dicarboxylic acid or a derivative thereof. Is, for example, 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane,
Bis (4-hydroxyphenyl) methane, 2,2-bis (4-hydroxy-3,5-dimethylphenyl) propane, 2,2-bis (4-hydroxy-3,5-dibromophenyl) propane, 2, 2- (4-hydroxy-3-
Methylphenyl) propane, 4,4'-dihydroxydiphenylsulfone, 4,4'-dihydroxydiphenylether, 4,4'-dihydroxydiphenylsulfide and the like may be used, and two or more kinds may be used in combination. Preferred dihydric phenols are those based on bis (4-hydroxyphenyl) alkanes, especially bisphenol A.

【0010】芳香族ジカルボン酸としては二価フェノー
ルと反応して満足な重合体を与えるものであればいかな
るものでもよく、一種又は二種以上混合して用いられ
る。好ましい芳香族ジカルボン酸としてはテレフタル
酸、イソフタル酸があげられ、これらの混合物は特に溶
融加工性及び総合的性能の面で好ましい。これらの混合
物の混合比は、特に制限する必要はないが、テレフタル
酸/イソフタル酸=9/1〜1/9(モル比)が好まし
く、特に溶融加工性、性能のバランスの点で7/3〜3
/7(モル比)が好ましい。
Any aromatic dicarboxylic acid may be used as long as it reacts with a dihydric phenol to give a satisfactory polymer, and may be used alone or as a mixture of two or more. Preferred aromatic dicarboxylic acids include terephthalic acid and isophthalic acid, and mixtures thereof are particularly preferable in view of melt processability and overall performance. The mixing ratio of these mixtures is not particularly limited, but is preferably terephthalic acid / isophthalic acid = 9/1 to 1/9 (molar ratio), and is especially 7/3 in terms of balance between melt processability and performance. ~ 3
/ 7 (molar ratio) is preferred.

【0011】(A)ポリカーボネート樹脂と(B)ポリ
アリレート樹脂の配合割合は、目的とする流動性、耐熱
性、その他の物性によって決められるものであり、広い
範囲をとることができるが、(A)ポリカーボネート樹
脂の配合割合が95重量%を超えると、ポリアリレート
樹脂による耐熱性改良効果が見られず、(B)ポリアリ
レート樹脂の配合割合が95重量%を超えると、ポリカ
ーボネート樹脂による流動性改良効果がみられなくなる
ので、通常(A)ポリカーボネート樹脂が5〜95重量
%、(B)ポリアリレート樹脂が95〜5重量%の範囲
から適宜選択される。
The mixing ratio of (A) the polycarbonate resin and (B) the polyarylate resin is determined by the desired fluidity, heat resistance and other physical properties, and can be in a wide range. ) When the blending ratio of the polycarbonate resin exceeds 95% by weight, the heat resistance improving effect of the polyarylate resin is not observed, and when the blending ratio of the (B) polyallylate resin exceeds 95% by weight, the fluidity improvement by the polycarbonate resin occurs. Since the effect is no longer seen, the polycarbonate resin (A) is usually selected from a range of 5 to 95% by weight, and the polyarylate resin (B) is appropriately selected from a range of 95 to 5% by weight.

【0012】本発明で使用する(C)燐酸アルキルエス
テルは、炭素数1から20の、より好ましくは1から1
2の脂肪族アルコ−ルでエステル化されたものが好まし
く、例えば燐酸トリメチル、燐酸トリエチル、燐酸トリ
ブチル、燐酸トリ−2−エチルヘキシル、燐酸トリオレ
イル等をあげることができる。燐酸アルキルエステル
は、(A)ポリカーボネート樹脂及び(B)ポリアリレ
ート樹脂よりなる樹脂組成物100重量部に、0.01
〜2重量部、好ましくは0.03〜1重量部配合するこ
とで、その熱安定性を改良でき、射出成形する際の黄変
が抑制される。燐酸アルキルエステルの添加量が0.0
1重量部より少ないと、樹脂組成物の黄変を充分に抑制
する効果が得られず、添加量が2重量部より多くなると
得られる組成物の耐熱性に悪影響を及ぼすようになる。
The (C) alkyl phosphate ester used in the present invention has 1 to 20 carbon atoms, more preferably 1 to 1 carbon atoms.
Those esterified with the aliphatic alcohol (2) are preferred, and examples thereof include trimethyl phosphate, triethyl phosphate, tributyl phosphate, tri-2-ethylhexyl phosphate, and trioleyl phosphate. The alkyl phosphate is added in an amount of 0.01 to 100 parts by weight of the resin composition comprising (A) the polycarbonate resin and (B) the polyarylate resin.
By blending 2 parts by weight, preferably 0.0311 part by weight, the thermal stability can be improved and yellowing during injection molding can be suppressed. When the addition amount of the alkyl phosphate is 0.0
When the amount is less than 1 part by weight, the effect of sufficiently suppressing the yellowing of the resin composition cannot be obtained, and when the amount exceeds 2 parts by weight, the heat resistance of the obtained composition is adversely affected.

【0013】本発明の樹脂組成物は、上記(A)ポリカ
ーボネート樹脂、(B)ポリアリレート樹脂及び(C)
燐酸アルキルエステルをタンブラー、ブレンダー、ナウ
ターミキサー、バンバリーミキサー、混練ロール、押出
機等の混合機により混合して製造することができる。ま
た、本発明の目的を損なわない範囲内で他の添加剤、例
えば酸化防止剤、紫外線吸収剤、難燃剤、離型剤等を添
加してもよい。
The resin composition of the present invention comprises (A) a polycarbonate resin, (B) a polyarylate resin, and (C)
It can be produced by mixing the alkyl phosphate with a mixer such as a tumbler, blender, Nauter mixer, Banbury mixer, kneading roll, extruder and the like. Further, other additives such as an antioxidant, an ultraviolet absorber, a flame retardant, a release agent and the like may be added within a range not to impair the object of the present invention.

【0014】本発明の樹脂組成物は任意の成形方法例え
ば射出成形、押出成形、圧縮成形、回転成形等に適用で
き、得られる成形品は黄変が少なく色相が良好で、かつ
耐熱性、流動性も極めて良好である。
The resin composition of the present invention can be applied to any molding method, for example, injection molding, extrusion molding, compression molding, rotational molding, and the like. The resulting molded product has little yellowing, good hue, heat resistance, and fluidity. The properties are also very good.

【0015】[0015]

【実施例】以下に実施例を示して更に本発明を説明す
る。なお、実施例における評価は下記の方法による。
The present invention will be further described with reference to the following examples. In addition, the evaluation in an Example is based on the following method.

【0016】(1)色相:実施例及び比較例に記載した
条件で見本板を第1ショットから第15ショットまで連
続的に成形し、10分間成形を中止した後第16ショッ
トから第19ショットまで連続的に成形した。第8ショ
ット目の成形品を滞留前とし、その色相(L値、a値、
b値)と第19ショット目の成形品を滞留後としてその
色相(L′値、a′値、b′値)を測色色差計[日本電
色工業(株)製Z−1001DP型、C光源]により測
定し、b値とb′値の比較及び下記式
(1) Hue: The sample plate is continuously molded from the first shot to the fifteenth shot under the conditions described in the examples and comparative examples, and after molding is stopped for 10 minutes, from the sixteenth shot to the nineteenth shot Formed continuously. The molded product of the eighth shot was made before staying, and its hue (L value, a value,
b value) and the hue (L ′ value, a ′ value, b ′ value) of the molded article of the 19th shot after staying, and a colorimetric color difference meter [Z-1001DP type, Nippon Denshoku Industries Co., Ltd., C Light source], compare b value and b 'value, and

【0017】[0017]

【数1】 によって求めた△Eで色相の良否を示した。(Equation 1) ΔE obtained by the above indicates the quality of the hue.

【0018】(2)耐熱性:ASTM D−648に準
じて、荷重18.6 Kgf/cm2 での熱変形温度を測定し
て示した。
(2) Heat resistance: The heat deformation temperature under a load of 18.6 Kgf / cm 2 was measured and shown in accordance with ASTM D-648.

【0019】(3)流動性(MFR):JIS K−6
719に準じて温度280℃、荷重2160g でのMF
Rを測定して示した。
(3) Flowability (MFR): JIS K-6
MF at 280 ° C and 2160g load according to 719
R was measured and shown.

【0020】[0020]

【実施例1〜8及び比較例1〜7】表1に示す配合割合
で各成分をV型ブレンダーを用いて混合し、30mmφの
2軸押出機[(株)日本製鋼所製TEX30HSST−
40BW−4V]によりシリンダー温度340℃にてペ
レット化した。このペレットを使用して流動性を測定し
た。また、このペレットを120℃で5時間乾燥した
後、射出成形機[FUNAC(株)T−150D]によ
り色相測定用の色見本板及び熱変形温度測定用試験片を
作成し、色相及び熱変形温度を測定し、結果を表1に示
した。
Examples 1 to 8 and Comparative Examples 1 to 7 Each component was mixed in a blending ratio shown in Table 1 using a V-type blender, and a 30 mmφ twin screw extruder [TEX30HSST- manufactured by Nippon Steel Works Co., Ltd.
40BW-4V] at a cylinder temperature of 340 ° C. The fluidity was measured using the pellets. After drying the pellets at 120 ° C. for 5 hours, a color sample plate and a test piece for measuring a heat distortion temperature were prepared by an injection molding machine [FUNAC Co., Ltd. T-150D]. The temperature was measured and the results are shown in Table 1.

【0021】[0021]

【参考例1,2】上記実施例及び比較例で使用したポリ
カーボネート樹脂[粘度平均分子量19700]及びポ
リアリレート樹脂[ユニチカ(株)製U−100]の夫
々の流動性及び熱変形温度を表1に示した。
Reference Examples 1 and 2 Table 1 shows the fluidity and heat distortion temperature of the polycarbonate resin [viscosity average molecular weight 19700] and the polyarylate resin [U-100 manufactured by Unitika Ltd.] used in the above Examples and Comparative Examples. It was shown to.

【0022】なお、表1中の記号は下記の通りである。 PC:ポリカーボネート樹脂[粘度平均分子量:197
00] PAR:ポリアリレート樹脂[ユニチカ(株)製U−1
00] TMP:トリメチルフォスフェート TEP:トリエチルフォスフェート TOP:トリ−2−エチルヘキシルフォスフェート DMP:ベンゼンジメチルフォスフォネート TPP:トリフェニルフォスフェート
The symbols in Table 1 are as follows. PC: polycarbonate resin [viscosity average molecular weight: 197
00] PAR: polyarylate resin [U-1 manufactured by Unitika Ltd.]
00] TMP: trimethyl phosphate TEP: triethyl phosphate TOP: tri-2-ethylhexyl phosphate DMP: benzene dimethyl phosphate TPP: triphenyl phosphate

【0023】[0023]

【表1】 [Table 1]

【0024】[0024]

【発明の効果】本発明によれば、溶融成形時の黄変を著
しく抑制し得たことにより、(A)ポリカーボネート樹
脂及び(B)ポリアリレート樹脂よりなる樹脂組成物の
実用化を可能にし、その奏する効果は格別なものであ
る。
According to the present invention, since yellowing during melt molding can be significantly suppressed, a resin composition comprising (A) a polycarbonate resin and (B) a polyarylate resin can be put to practical use. The effect it produces is exceptional.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C08L 69/00 C08L 67/00 - 67/08 C08K 3/00 - 13/08 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (58) Field surveyed (Int. Cl. 7 , DB name) C08L 69/00 C08L 67/00-67/08 C08K 3/00-13/08

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】 (A)ポリカーボネート樹脂5〜95重
量%及び(B)ポリアリレート樹脂95〜5重量%より
なる樹脂組成物100重量部に、(C)燐酸アルキルエ
ステルを0.01〜2重量部配合してなる樹脂組成物。
(A) 5 to 95 layers of polycarbonate resin
The amount% and (B) a polyarylate resin 95-5 to 100 parts by weight of the resin composition comprising by weight%, (C) alkyl phosphate ester 0.01 to 2 parts by weight blended to become a resin composition.
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Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE102009043510A1 (en) * 2009-09-30 2011-03-31 Bayer Materialscience Ag Polycarbonate compositions with improved melt stability
KR102194548B1 (en) * 2017-11-29 2020-12-23 롯데케미칼 주식회사 High heat resistant polyarylate resin composition having enhanced flowability
WO2021020116A1 (en) * 2019-07-26 2021-02-04 帝人株式会社 Thermoplastic resin composition
JP7368253B2 (en) * 2020-01-31 2023-10-24 帝人株式会社 thermoplastic resin composition
CN115368724B (en) * 2022-09-30 2023-06-23 厦门天宇新材料科技有限公司 High flow polycarbonate compositions, methods of making, and articles comprising polycarbonate compositions

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002053748A (en) * 2000-08-10 2002-02-19 Teijin Ltd Resin composition

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