JP2799567B2 - Ｉ−１２５含有基質の製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、放射性Ｉ−125源を製造するために用いら
れるＩ−125含有基質の製造方法に関する。このような
放射能源は、生体の骨の密度を測定するためのデバイ
ス、すなわち骨濃度計に使用される。この種の放射能源
はまた、Ｘ線撮影用の携帯装置のような診断用デバイス
にも使用され、さらに腫瘍の治療のような放射線療法に
用いられる。放射線療法においては、Ｉ−125源は通
常、シードと呼ばれる。このようなＩ−125源は正確に
測定された量のＩ−125を含有することが重要である。 Ｉ−125を基質上に沈着させる方法には様々のものが
知られている。たとえば、通常１〜2mmの球体の微小樹
脂ビーズ、通常１〜2mm長のワイアの小片を、Ｉ−125を
たとえば塩の形で含有する液相によつて処理する。この
ようにして、基質として働くビーズまたはワイア上に液
相からＩ−125の沈着を生じる。 Ｉ−125は塩基性液体溶液からナイロンフイラメント
上に沈着させる方法も知られている。この方法の詳細は
米国特許第3,351,049号に記載されている。 また、Ｉ−125は基質に次のようにしても沈着させる
ことができる。すなわち、銀基質を電気化学的方法によ
つてクラライド型に変換し、ついで塩化銀基質を塩基性
ヨウ化ナトリウム溶液で処理する。この方法は、米国特
許第4,323,055号に詳細に記載されている。 Ｉ−125を基質上に沈着させる上述の方法の欠点に
は、これらの方法では基質上に沈着するＩ−125の量を
制御するのが難しいこと、さらにこれらの方法によつて
は基質上への均一なＩ−125の沈着が得られないことが
ある。 これらの従来方法のその他の欠点としては、樹脂ビー
ズまたはワイアもしくはナイロンの小片のような入手で
きる基質の取扱いが難しいことがある。取扱いが難しい
ために、操作者への照射の危険性や、さらに製造された
Ｉ−125源の夾雑の問題がある。 本発明は、（ａ）既定の表面積を有する基質を耐圧容
器中に懸垂し、（ｂ）この基質をXe−125気体と接触さ
せ、Xe−125がＩ−125気体に崩壊し、（ｃ）その基質の
表面に少なくとも約１マイクロキューリーのＩ−125を
固体として沈着させることを特徴とするＩ−125含有基
質の製造方法に関する。また、本発明は、（ａ）既定の
表面積を有する基質を耐圧容器中に懸垂し、（ｂ）この
基質をXe−125気体と接触させ、Xe−125がＩ−125気体
に崩壊し、（ｃ）その基質の表面に少なくとも約１マイ
クロキューリーのＩ−125を固体として沈着させ、
（ｄ）接触させた基質を測定に付して沈着したＩ−125
の量を測定し、（ｅ）基質を既定の表面積の部分に分割
することを特徴とするＩ−125含有基質の製造方法に関
する。Ｉ−125が沈着した得られた基質は取扱いが容易
であり、したがつて、操作者への照射の危険や、またＩ
−125源の夾雑の問題は回避される。 本発明の方法によれば、基質の表面に比較的均一なＩ
−125の沈着が可能になる。したがつて、基質上への沈
着が完了したのちに、常法たとえばガンマイオン化室に
よつて定量して、基質上へ沈着したＩ−125の総量を測
定することができる。ついで基質を予め定められた表面
積の小片に分割すれば、それぞれが測定された量のＩ−
125を有する。次に、基質の各小片を使用して、測定さ
れた量のＩ−125を有するＩ−125源を製造する。 本明細書において使用される“Ｉ−125"の語は、放射
性ヨウ素−125を意味し、“Xe−125"の語は放射性キセ
ノン−125を意味する。 本発明は、（ａ）既定の表面積を有する基質を耐圧容
器中に懸垂し、（ｂ）この基質をその表面に少なくとも
約１マイクロキューリーのＩ−125気体が固体として沈
着するのに十分な時間、Xe−125気体と接触させること
を特徴とする基質上にＩ−125を沈着させる方法に関す
る。 基質としては、任意のヨウ素吸着材料、すなわちガス
状ヨウ素が沈着する任意の材料を使用できる。本明細書
に定義したように、固有の性質または活性化もしくは浸
漬によつて強めた性質により物理的および／または化学
的にヨウ素を吸着できる基質がヨウ素吸着材料であり、
本発明の目的に適している。基質としては使用できる材
料の例には、グラフアイト、銀、銅、白金、白金含浸炭
素が包含される。骨濃度計に使用されるとくに好ましい
基質は、銀含浸グラフアイトである。 基質の例には、グラフアイトリボン、銀を浸み込ませ
たグラフアイトリボン、銀線、銀ホイルリボン、銀鏡、
白金線、白金を浸み込ませた炭素、ヨウ化カリを浸み込
ませたグラフイト、銀を浸み込ませた酸化アルミニウ
ム、活性炭、銅線、銅ホイル、銅ビーズおよび陰イオン
交換樹脂が包含される。 銀含浸グラフアイト基質は次のようにして製造でき
る。すなわち、純粋なグラフアイトリボンの小片を、不
活性材料たとえばテフロン、セラミツクまたはとくに好
ましくはガラスの浅いトレー中に取る。グラフアイトを
硝酸と硫酸の容量比1:1の混合物で覆う。 次にグラフアイトを脱イオン水で洗浄したのち、硝酸
中硝酸銀溶液で処理する。亜硫酸ナトリウムの溶液を加
える。この溶液をついで塩基性とし、加熱し、放置す
る。反応混合物から処理グラフアイトを取り出し、脱イ
オン水で洗浄し、乾燥する。 その他の基質としては、ヨウ素に対する有機樹脂、た
とえば強塩基性または弱塩基性陰イオン交換樹脂、たと
えば弱塩基性陰イオン交換樹脂のAG3−X4A、ならびに銀
含浸樹脂を挙げることができる。原子番号が大きい元素
は放射線を遮断し、したがつて、製造された最終的Ｉ−
125源の使用可能な放射能を減少させることを理解すべ
きである。また、ある種の応用に際しては、原子番号の
大きい基質が望ましことに留意すべきである。たとえ
ば、Ｉ−125源が放射線療法のシードとして用いられる
場合には、原子番号の大きい元素の基質によればＩ−12
5源の生体内配置が可能になる。すなわち銀線は、放射
線療法用の好ましい移植源である。 基質の形状にはとくに制限はないが、基質はその表面
積を予め測定できるような形状であることが必要であ
る。さらに、基質の形状は、表面積の測定が可能なこと
と小さい小片に容易に分割できるような形状であること
が好ましい。したがつて基質の形状の例としては、末端
が切断されている中空シリンダー、フイラメントまたは
糸が包含される。銀の場合にはガラス棒または断面積が
どこでも等しい任意の適当な支持体上に形成させた銀鏡
を用いることもできる。基質の形状としてはリボンが最
も好ましい。 基質として好ましいものはグラフアイトリボンであ
り、最も好ましい基質は銀を浸み込ませたグラフアイト
リボンである。予め測定された表面積の基質を耐圧容器
中に配列、配置または懸垂させ、Xe−125気体（本明細
書で用いられるXe−125は、固相、液相または気相のXe
−125をも意味する）含有気体混合物と接触させる。通
常、Xe−125含有気体混合物は、Xe−124に富んだキセノ
ン気体混合物を、慣用の原子炉がたとえば熱原子研究濾
または任意の他の熱原子炉からの中性子束に暴露するこ
とにより製造される。基質は、任意の慣用方法により配
列、配置、懸垂できる。たとえば、耐圧容器の床に基質
を並べるか、または吊り下げる。 生成したXe−125含有気体混合物をついでポンプを用
いまたは他の方法で、基質を含む耐圧容器内に入れ、基
質と接触させる。耐圧容器の壁はステンレス銅またはＩ
−125が容易には沈着しない他の材料とする。耐圧容器
は、Ｉ−125が基質の表面には容易に沈着するがそれに
比べ、耐圧容器の壁部には容易には沈着しないようなも
のを選択するのが望ましい。容器は、約１〜約200気圧
の圧力に耐えることができるような仕様でなければなら
ない。耐圧容器の壁部はキセノンやその他の気体に対し
非透過性でなければならない。耐圧容器はさらに、放射
線を遮断できる材料である放射能遮断材料中に封入する
ことができる。鉛またはウラニウムはこのような遮蔽材
料である。 Xe−125はＩ−125に自然崩壊し、このＩ−125は容器
の壁部ではなく、基質の表面に優先的に沈着する。気質
の表面積、基質の材料、使用したXe−125の濃度、Xe−1
25との接触時間、いずれも沈着するＩ−125のキューリ
ー量を決定する。 接触時間は１秒から数日までの範囲である。さらに詳
しくは、接触時間は、基質をXe−125と接触させXe−125
を除去する機械工程が許す限り短時間とすることができ
る。接触時間の上限はXe−125の崩壊によつて決定され
る。通常、接触時間の上限は５日である。接触時間はた
とえば１〜５日、好ましくは約２日である。しかしなが
ら、少量のＩ−125を基質上に沈着させればよい場合
は、接触時間は約１秒程度の短時間とすることもでき
る。 本発明の放射能源の製造に際しては、基質上に沈着さ
せるＩ−125の量は少なくとも約１マイクロキューリー
とする。一般的には沈着させるＩ−125は少なくとも約
５ミリキューリー〜約20.0キューリーであり、約100ミ
リキューリー〜約20.0キューリーが好ましい。 基質が銀含浸グラフアイトの場合には、特異的に負荷
されるＩ−125の量は約10〜1,500キューリー/gの範囲と
することができる。 使用するXe−125気体の濃度は約10〜5,000キューリー
とすることができる。さらに好ましくは、約100〜500キ
ューリーのXe−125を基質と接触させる。 本発明の別の態様においては、基質を新たに調製した
Xe−125に２回またはそれ以上接触させる。基質とXe−1
25の付加的接触の度に、基質にさらにＩ−15が沈着す
る。 Ｉ−125は基質の表面にかなり均一に沈着する。基質
全体を慣用方法たとえば、ガンマイオン化室で定量す
る。Ｉ−125は基質の表面にかなり均一に沈着するの
で、基質を表面積が実測できる小片に分割した場合、各
小片は実測された割合の沈着Ｉ−125を有することにな
る。したがつて、基質の各小片をＩ−125源の製造に使
用できる。このようにして製造された各Ｉ−125源は実
測された量のＩ−125を含有する。一般には、Ｘ線装置
や骨濃度計のようなすべての応用にうおいて、Ｉ−125
源は実測されたＩ−125を含有することが必須である。 通常、Ｉ−125源の製造には、基質を、たとば直径約
0.05〜5mm、長さ約１〜20mmのたとえばステンレス鋼の
一次シリンダー状カプセル中に配置する。必要ならば、
一次カプセルにはその他の充填剤たとえばガラス、アル
ミニウムまたはステンレス鋼を加えてもよい。上述のカ
プセルは通常、一端がたとえばアルミニウムで作られて
いるので、放射線はここを通過できる。他の端は、たと
えば鋼材を充填したエポキシ樹脂でシールする。一次カ
プセルをついで、もつと大きな二次カプセルに入れ、そ
の中にシールするとＩ−125源の製造が完了する。 Ｉ−125源の製造については、その他の方法も知られ
ている。米国特許第3,351,409号および第4,323,055号に
はＩ−125源の製造方法が開示されている。 本発明の一実施態様においては、ステンレス鋼製の耐
圧容器中にグラフアイトリボンを懸垂させ、この耐圧容
器をチューブで40％が同位元素Xe−124であるキセノン
気体を含む容器と連結する。キセノン気体に、任意の慣
用起源たとえば適当な原子炉からの中性子束を照射する
と、Xe−125気体を包含する混合気体生成物が形成され
る。Xe−125気体を含む混合物を、グラフアイトリボン
が入つているステンレス耐圧容器中に、ポンプを用い低
温で導入する。Xe−125気体含有混合物の十分な量を導
入すると、この場合約10〜5,000キューリーのXe−125が
ステンレス鋼耐圧容器に送られる。たとえば、標準温度
および圧力条件で1.5のXe−125気体混合物を、ステン
レス鋼耐圧容器中に10気圧の圧力で導入する。Xe−125
はグラフアイトリボンと約１秒から数日までの間接触さ
せる。この間に、Xe−125気体はＩ−125基に自然崩壊
し、Ｉ−125が固定として基質の表面に沈着する。つい
でXe−125および気体混合物の残分を、たとえば排気し
て、基質から除去する。 さらに基質にＩ−125を沈着させることを所望の場合
は、上述の工程を反復する。すなわち、40％とXe−124
気体に富んだキセノン気体を約１日間中性子束で照射
し、Ｘ−124標的気体中に約10〜約5,000キューリーのXe
−125を得る。新たに照射したサンプルで、すでに処理
した基質の２回目の接触を行う。基質へさらにＩ−125
を沈着させるためには、もちろんこれらの工程をさらに
反復すればよい。一般には1,500Ci/gまでのＩ−125が銀
含浸グラフアイト基質上に沈着させることができるが、
必要ならば上述のようにもつと多量に沈着させることも
できる。 この方法により、Ｉ−125はかなり均一に基質上に沈
着する。 本発明の別の実施態様においては、ステンレス鋼耐圧
容器の壁部を、基質上にＩ−125を沈着させる間約80℃
〜約100℃に加熱する。これにより、耐圧容器の壁部上
に固体として沈着したＩ−125は耐圧容器の壁部から昇
華し、基質の表面上に再沈着する。 ついで基質を慣用方法、たとえばガンマイオン化室に
よつて定量し、沈着した総Ｉ−125量を決定する。 Ｉ−125が沈着した基室を小さく、表面積が予めわか
つている小片に分割し、各小片がもつＩ−125量が実測
できている基質片を得る。たとえば、基質がグラフアイ
トリボンであれば、グラフアイトリボンを同じ長さの断
片に切断すると、各断片がほぼ同量のＩ−125を含有す
るように調製できる。このＩ−125量が実測できている
基質片をついで上述のように各種Ｉ−125源に構築す
る。 次に、本発明を以下の実施例によりさらに例示する
が、これはいかなる意味においても本発明を限定するも
のではない。 例 １ 厚さ0.125mm、幅1mm、長さ14cmの銀含浸グラフアイト
リボンを、螺旋状の鋼スプリングを介して、容量75mlの
304ステンレス鋼耐圧容器中に懸垂させた。耐圧容器は
さらに放射線遮蔽材料、鉛内に封入した。銀含浸グラフ
アイトリボンを約１日間、約800CiのXe−125と接触させ
た。Xe−125は、約40％とXe−124同位元素に富んだ純粋
なキセノン気体からなる標的を、熱原子炉中熱中性子で
24時間照射し、ついで銀含浸グラフアイトリボンを含有
するステンレス鋼耐圧容器中に送り込んだ。リボンを２
日間、接触させた。 キセノン気体混合物を除去し、このサイクルの２回目
をくり返した。銀含浸グラフアイト上に約5.6CiのＩ−1
25が沈着した。その分布は次表のとおりであつた。 表から明らかなように、リボンの0.5cmは上表には示
されていない。この失われた0.5cmは断片１〜６の間に
分配された。 上表において負荷率（％）とは、全体が5.6CiのＩ−1
25のうち各セグメントに沈着したＩ−125の百分率を示
すものである。 上記例で使用した銀含浸グラフアイトリボンは次のよ
うにして製造した。 すなわち、厚さ約0.005インチの純粋なグラフアイト
のシートを長さ約10インチ、幅約1/2インチの断片に切
断し、浅いガラスのトレーに入れた。これに濃硝酸と硫
酸と1:1容量比混合物を深さ約1/4インチに加えてグラフ
アイトを覆つた。グラフアイトを酸混合物で被覆したま
ま20分間放置した。 脱イオン水を流して酸混合物を洗い落とす。脱イオン
水による洗浄は洗浄水のpHが2.0を越えるまで続けた。 ついで、グラフアイトを両端が開いた中空のガラスシ
リンダー内に、頂部および底部の両者にテフロンテープ
をテーピングして支持させた。中空ガラスシリンダーの
大きさおよび形成は、反応フラスコ中に懸垂でき、グラ
フアイトを撹拌、加熱した反応混合物に暴露できるよう
にした。 支持体およびグラフアイトをシリンダー状反応フラス
コの中央近くに懸垂した。フラスコは加熱し、テフロン
コーテイングした磁力撹拌棒を内蔵させた。反応フラス
コを撹拌プレート上に載せた。 脱イオン水213mlと0.1N硝酸中10％硝酸銀73mlを加
え、グラフアイトを被覆させた。この混合物５分間撹拌
した。 撹拌を続けながら、新たに調製した５％亜硫酸ナトリ
ウム32mlを加えた。撹拌を５分間続けた。 撹拌を続けながら0.1N水酸化ナトリウム320mlを加
え、水酸化ナトリウム添加後の溶液のpHを少なくとも13
にした。さらに0.1N水酸化ナトリウムを加えて溶液のpH
を少なくとも13に保持した。混合物を約80℃〜95℃の温
度に加熱し、つで加熱を停止した。この混合物をさらに
30分間撹拌した。 支持したグラフアイトを反応混合物から取り出し、脱
イオン水で洗浄し、洗浄を脱イオン水のpHが洗浄前とほ
ぼ同じになるまで続けた。グラフアイトをオーブン中真
空下にガラス板上で80〜90℃に８時間加熱して乾燥し、
ついで真空乾燥器中に保存した。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭58−215600（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−161139（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−50399（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁶，ＤＢ名) G21G 4/00 - 4/10 G21H 5/00 - 5/02

Claims (1)

1. (57)【特許請求の範囲】 １．（ａ）既定の表面積を有する基質を耐圧容器中に懸
   垂し、 （ｂ）この基質をXe−125気体と接触させ、Xe−125がＩ
   −125気体に崩壊し、 （ｃ）その基質の表面に少なくとも約１マイクロキュー
   リーのＩ−125を固体として沈着させることを特徴とす
   るＩ−125含有基質の製造方法。 ２．少なくとも約５ミリキューリーのＩ−125を沈着さ
   せる特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ３．少なくとも約100ミリキューリーのＩ−125を沈着さ
   せる特許請求の範囲第２項に記載の方法。 ４．少なくとも約10.0キューリーのＩ−125を沈着させ
   る特許請求の範囲第３項に記載の方法。 ５．既定の表面積の基質を２回またはそれ以上Xe−125
   気体と接触させる特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ６．基質がヨウ素吸着体である特許請求の範囲第１項に
   記載の方法。 ７．基質は、グラフアイトリボン、銀を浸み込ませたグ
   ラフアイトリボン、銀線、銀ホイルリボン、銀鏡、白金
   線、白金を浸み込ませた炭素、ヨウ化カリウムを浸み込
   ませたグラフアイト、銀を浸み込ませた酸化アルミニウ
   ム、活性炭、銅線、銅ホイル、銅ビーズ、および陰イオ
   ン交換樹脂よりなる群から選ばれる特許請求の範囲第６
   項に記載の方法。 ８．基質はグラフアイトリボンである特許請求の範囲第
   ７項に記載の方法。 ９．基質は銀を浸み込ませたグラフアイトリボンである
   特許請求の範囲第７項に記載の方法。 １０．基質は銀線である特許請求の範囲第７項に記載の
   方法。 １１．（ａ）既定の表面積を有する基質を耐圧容器中に
   懸垂し、 （ｂ）この基質をXe−125気体と接触させ、Xe−125がＩ
   −125気体に崩壊し、 （ｃ）その基質の表面に少なくとも約１マイクロキュー
   リーのＩ−125気体を固体として沈着させ、 （ｄ）接触させた基質を測定に付して沈着したＩ−125
   の量を測定し、 （ｅ）基質を既定の表面積の部分に分割することを特徴
   とするＩ−125含有基質の製造方法。