JP2710276B2 - Polymer molding materials - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、ポリアミド及びポ
リカーボネートを主成分として含む高分子成形材料及び
成形物の製造方法に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a polymer molding material containing polyamide and polycarbonate as main components and a method for producing a molded product.
【０００２】[0002]
【従来の技術】ポリアミド（以下、ＰＡとも言う）は強
度、弾性ともに高く、また溶媒への抵抗性も高いが、湿
度の影響を受け易い。一方、ポリカーボネート（以下、
ＰＣとも言う）は耐衝撃性、耐熱性、機械的強度、透明
性などに優れているが、アルカリに弱く、またある種の
溶媒への抵抗性が低い。それゆえ、ＰＡとＰＣのそれぞ
れの長所を保持する一方でそれぞれの短所を補い合うブ
レンドが得られれば、工業的価値の高い成形物が得られ
ることは明らかである。しかしながら、ＰＡとＰＣとは
非相溶性で、両者が相溶したブレンドを得ることができ
ない上に、両者を溶融混練すると、その混練中にＰＡの
アミド基とＰＣのカーボネート基との交換反応が起り、
低分子量ポリマーの生成とガスの発生が起り、その結
果、得られるブレンドはＰＡ及びＰＣよりも物性の劣っ
たものとなった。2. Description of the Related Art Polyamide (hereinafter, also referred to as PA) has high strength and elasticity and high resistance to solvents, but is easily affected by humidity. On the other hand, polycarbonate (hereinafter, referred to as
PC) is excellent in impact resistance, heat resistance, mechanical strength, transparency and the like, but is weak to alkali and low in resistance to certain solvents. Therefore, it is clear that a molded product having high industrial value can be obtained if a blend is obtained that retains the advantages of PA and PC while compensating for the disadvantages of each. However, PA and PC are incompatible, and a blend in which both are compatible cannot be obtained, and when both are melt-kneaded, an exchange reaction between the amide group of PA and the carbonate group of PC occurs during the kneading. Get up,
Low molecular weight polymer formation and gassing occurred, resulting in the resulting blend having poorer physical properties than PA and PC.
【０００３】[0003]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、ＰＡとＰＣ
を主成分として含み、しかもすぐれた物性を有する高分
子成形材料及び高分子成形物の製造方法を提供すること
をその課題とする。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention relates to a PA and a PC.
It is an object of the present invention to provide a polymer molding material having excellent physical properties and a method for producing a polymer molded product.
【０００４】[0004]
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、（ｉ）ポリアミド、
（ii）ポリカーボネート及び（iii）式 Ｓ1−ＥＢ−Ｓ
2（式中Ｓ1及びＳ2はポリスチレンブロックを示し、Ｅ
Ｂはエチレン／ブチレン共重合体ブロックを示す）で表
わされる３元ブロック共重合体の無水マレイン酸グラフ
ト変性物からなる高分子成形材料が提供される。また、
本発明によれば、（ｉ）ポリアミド、（ii）ポリカーボ
ネート及び（iii）式 Ｓ1−ＥＢ−Ｓ2（式中Ｓ1及びＳ
2はポリスチレンブロックを示し、ＥＢはエチレン／ブ
チレン共重合体ブロックを示す）で表わされる３元ブロ
ック共重合体の無水マレイン酸グラフト変性物からなる
溶融混練物を所要形状に成形することを特徴とする高分
子成形物の製造方法が提供される。Means for Solving the Problems The present inventors have conducted intensive studies to solve the above-mentioned problems, and as a result, have completed the present invention. That is, according to the present invention, (i) a polyamide,
(Ii) polycarbonate and (iii) the formula S 1 -EB-S
2 (wherein S 1 and S 2 represent polystyrene blocks;
B represents an ethylene / butylene copolymer block), and a polymer molding material comprising a maleic anhydride graft modified product of a ternary block copolymer represented by the following formula: is provided. Also,
According to the present invention, (i) polyamide, (ii) polycarbonate and (iii) formula S 1 -EB-S 2 (wherein S 1 and S
2 denotes a polystyrene block, and EB denotes an ethylene / butylene copolymer block). A melt kneaded product comprising a maleic anhydride graft modified product of a ternary block copolymer represented by the following formula: A method for producing a polymer molded article is provided.
【０００５】[0005]
【発明の実施の形態】本発明で用いるＰＡには、ナイロ
ン６、ナイロン６，６、ナイロン１０、ナイロン１２等
の従来公知のポリアミドが包含される。また、ＰＣに
は、ビスフェノールＡポリカーボネート等の主鎖に芳香
族化合物を有する従来公知のポリカーボネートが包含さ
れる。本発明は、ＰＡとＰＣとのブレンド助剤（相溶化
剤）として、下記構造式、 Ｓ1−ＥＢ−Ｓ2 （１） （式中、Ｓ1及びＳ2はポリスチレンブロックを示し、Ｅ
Ｂはエチレン／ブチレンコポリマーブロックを示す）で
表わされる３元ブロックコポリマーの無水マレイン酸グ
ラフト変性物を用いる。前記３元ブロックコポリマー
（以下、ＳＥＢＳコポリマーとも言う）において、ミド
ルブロックを構成するエチレン／ブチレンコポリマーブ
ロックＥＢの含有量は、ＳＥＢＳコポリマー中、３０〜
９０重量％、好ましくは５０〜８０重量％である。ま
た、スチレンブロックＳ1とＳ2との重量比Ｓ1／Ｓ2は１
０〜７０、好ましくは２０〜５０である。ＳＥＢＳコポ
リマーの数平均分子量は、５，０００〜５０，０００、
好ましくは１０，０００〜３０，０００である。前記構
造式（１）で表わされる３元ブロックコポリマーは従来
公知の物質であり、市販されている。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS PAs used in the present invention include conventionally known polyamides such as nylon 6, nylon 6,6, nylon 10, and nylon 12. The PC includes a conventionally known polycarbonate having an aromatic compound in the main chain, such as bisphenol A polycarbonate. The present invention provides, as a blending aid (compatibilizer) of PA and PC, the following structural formula: S 1 -EB-S 2 (1) (where S 1 and S 2 represent polystyrene blocks, and
B represents an ethylene / butylene copolymer block). In the ternary block copolymer (hereinafter also referred to as SEBS copolymer), the content of the ethylene / butylene copolymer block EB constituting the middle block is 30 to 30% in the SEBS copolymer.
It is 90% by weight, preferably 50-80% by weight. The weight ratio S 1 / S 2 of the styrene block S 1 and S 2 is 1
It is 0 to 70, preferably 20 to 50. The number average molecular weight of the SEBS copolymer is from 5,000 to 50,000,
Preferably it is 10,000-30,000. The ternary block copolymer represented by the structural formula (1) is a conventionally known substance and is commercially available.
【０００６】本発明で用いる３元ブロックコポリマーの
無水マレイン酸グラフト変性物（以下、ＳＥＢＳ−ｇＭ
Ｌとも言う）も従来公知の物質であり、市販されてい
る。このものは、前記ＳＥＢＳコポリマーに無水マレイ
ン酸をグラフト重合させたものであり、無水マレイン酸
は、ＳＥＢＳコポリマーのミドルブロックＥＢの部分に
グラフト重合している。このＳＥＢＳ−ｇＭＬ中の無水
マレイン酸の含有量は、ＳＥＢＳコポリマーに対して、
０．５〜１０重量％、好ましくは１〜５重量％である。The maleic anhydride graft modified product of the ternary block copolymer used in the present invention (hereinafter referred to as SEBS-gM
L) is also a conventionally known substance and is commercially available. This is obtained by graft-polymerizing maleic anhydride onto the SEBS copolymer, and the maleic anhydride is graft-polymerized on the middle block EB of the SEBS copolymer. The content of maleic anhydride in this SEBS-gML is
It is 0.5 to 10% by weight, preferably 1 to 5% by weight.
【０００７】本発明の成形材料は、ＰＡ、ＰＣ及びＳＥ
ＢＳ−ｇＭＬを溶融ブレンドすることにより得ることが
できる。ＰＡとＰＣとのブレンド割合を示すと、ＰＡ
は、両者の合計量に対して、５〜９５重量％、好ましく
は２５〜７５重量％であり、ＰＣは、両者の合計量に対
して、５〜９５重量％、好ましくは２５〜７５重量％で
ある。また、ＳＥＢＳ−ｇＭＬのブレンド量は、ＰＡと
ＰＣの合計量に対して、１〜３０重量％、好ましくは５
〜２０重量％である。この場合の溶融ブレンド温度は、
それらの成分が溶融する温度であればよく、一般的に
は、２５０℃以上であり、好ましくは２６０〜２７０℃
である。また、この溶融ブレンドに際しては、充填剤、
着色剤、難燃剤等の慣用の補助成分を適量添加すること
ができる。本発明の成形材料は、通常、ペレット状で取
扱われる。The molding material of the present invention comprises PA, PC and SE.
It can be obtained by melt-blending BS-gML. When the blend ratio of PA and PC is shown, PA
Is 5 to 95% by weight, preferably 25 to 75% by weight, based on the total amount of both, and PC is 5 to 95% by weight, preferably 25 to 75% by weight, based on the total amount of both. It is. Further, the blend amount of SEBS-gML is 1 to 30% by weight, preferably 5 to 30% by weight based on the total amount of PA and PC.
-20% by weight. The melt blending temperature in this case is
Any temperature may be used as long as those components are melted, and generally 250 ° C. or higher, preferably 260 to 270 ° C.
It is. In addition, during this melt blending, filler,
Conventional auxiliary components such as colorants and flame retardants can be added in appropriate amounts. The molding material of the present invention is usually handled in the form of pellets.
【０００８】本発明の成形材料は、ＰＡ及びＰＣの両者
のポリマーの性質を兼備するとともに、ＳＥＢＳ−ｇＭ
Ｌの添加により、すぐれた耐衝撃性及び伸び特性を有す
る。即ち、ＰＡとＰＣとの溶融ブレンドに際し、ＳＥＢ
Ｓ−ｇＭＬを相溶化剤として存在させたことにより、Ｐ
ＡとＰＣのみを溶融ブレンドする際に起る、低分子量ポ
リマーの生成やガスの発生が防止される。また、ＳＥＢ
Ｓ−ｇＭＬは、ゴム状物質であることから、その添加に
より、ブレンド物の耐衝撃性及び伸び特性が向上する。
本発明によれば、前記成形材料を溶融し、成形すること
により、種々の形状の成形物とすることができる。この
場合の成形方法としては、従来公知の熱成形法、例え
ば、押出成形、射出成形、ブロー成形、カレンダー成形
等が挙げられる。また、成形物は、フィルム状、容器状
等の種々の形状であることができる。押出成形や射出成
形の場合には、ＰＡ、ＰＣ及びＳＥＢＳ−ｇＭＬは、そ
れぞれをその成形機内に供給し、ここで溶融混練した
後、その成形機の先端のダイスから押出成形又は射出成
形することもできる。The molding material of the present invention has the properties of both PA and PC polymers and also has SEBS-gM
By adding L, it has excellent impact resistance and elongation characteristics. That is, when melt blending PA and PC,
Due to the presence of S-gML as a compatibilizer, P
The generation of a low molecular weight polymer and the generation of gas, which occur when only A and PC are melt-blended, are prevented. Also, SEB
Since S-gML is a rubbery substance, its addition improves the impact resistance and elongation properties of the blend.
According to the present invention, various shapes can be obtained by melting and molding the molding material. Examples of the molding method in this case include a conventionally known thermoforming method, for example, extrusion molding, injection molding, blow molding, calender molding and the like. Further, the molded product can be in various shapes such as a film shape and a container shape. In the case of extrusion molding or injection molding, PA, PC and SEBS-gML are each supplied into the molding machine, melted and kneaded, and then extruded or injection molded from a die at the tip of the molding machine. Can also.
【０００９】[0009]
【実施例】次に本発明を実施例により詳述する。Next, the present invention will be described in detail with reference to examples.
【００１０】実施例１ ＰＡとしては、ユニチカ（株）製のナイロン６（商品
名：Ａ１０３０ＢＲＦ）を用いた。このものの数平均分
子量は２２５００であり、その溶融流れ率は４．３であ
り、その末端アミン濃度は５×１０-5モル／ｇであっ
た。ＰＣとしては、帝人化学（株）製のビスフェノール
Ａポリカーボネート（商品名：パンライトＬ−１２５０
Ｙ）を用いた。また、ＳＥＢＳ−ｇＭＬとしては、シェ
ル社製のエチレン／ブチレンコポリマーの両端にスチレ
ンをブロック共重合させた３元ブロックコポリマーに無
水マレイン酸をグラフト共重合させたもの（商品名：Ｋ
ｒａｔｏｎ１９０１）を用いた。このものの数平均分子
量は２００００であり、そのスチレン含有率は２９重量
％であり、その無水マレイン酸含有量はＳＥＢＳに対し
て２重量％である。前記ナイロン６及びビスフェノール
Ａポリカーボネートをそれぞれ真空オーブンに入れ、８
０℃で１２時間以上加熱乾燥して、吸着水を除去した。
次に、前記の乾燥したナイロン６、乾燥したビスフェノ
ールＡポりカーボネート及び前記ＳＥＢＳ−ｇＭＬを、
表１に示す重量比で、２６０℃で１０分間均一に溶融混
練した後、金型に注入して厚さ３ｍｍのシートに成形し
た。次に、前記のようにして得られた各シートについ
て、そのアイゾット衝撃値、及び伸び率−引張強度のデ
ータを示す。Example 1 As PA, nylon 6 (trade name: A1030BRF) manufactured by Unitika Ltd. was used. Its number average molecular weight was 22,500, its melt flow rate was 4.3, and its terminal amine concentration was 5 × 10 −5 mol / g. As the PC, bisphenol A polycarbonate (trade name: Panlite L-1250, manufactured by Teijin Chemicals Limited) is used.
Y) was used. SEBS-gML is obtained by graft copolymerizing maleic anhydride with a ternary block copolymer obtained by block copolymerizing styrene at both ends of an ethylene / butylene copolymer manufactured by Shell Co. (trade name: K
raton 1901) was used. It has a number average molecular weight of 20,000, a styrene content of 29% by weight and a maleic anhydride content of 2% by weight based on SEBS. Each of the nylon 6 and bisphenol A polycarbonate was placed in a vacuum oven, and 8
Heat drying was performed at 0 ° C. for 12 hours or more to remove adsorbed water.
Next, the dried nylon 6, the dried bisphenol A polycarbonate and the SEBS-gML were
After melt-kneading uniformly at 260 ° C. for 10 minutes at a weight ratio shown in Table 1, the mixture was poured into a mold and formed into a sheet having a thickness of 3 mm. Next, the Izod impact value and elongation-tensile strength data of each sheet obtained as described above are shown.
【００１１】[0011]
【表１】 [Table 1]
【００１２】表１に示された結果からわかるように、本
発明によるシートは、高められたアイゾット衝撃値を示
すとともに、高い伸び率を示し、靱性においてすぐれて
いる。また、本発明によるシートの断面を透過型電子顕
微鏡（ＴＥＭ）により観察した。即ち、シートの流れ方
向と垂直に切片を切出し、リンタングステン酸の５重量
％水溶を用いてＰＡ相を染色してそのＴＥＭ写真をと
り、観察すると、ＰＡマトリックス中に、厚さ５０ｎｍ
のＳＥＢＳ−ｇＭＬにより包囲されたＰＣ粒子が分散さ
れていることが観察された。このＰＣ粒子の表面に介在
するＳＥＢＳ−ｇＭＬは、ＰＡとＰＣとの熱収縮差によ
り生じる内部ストレスを吸収し、ＰＡマトリックスとＰ
Ｃ粒子との間の界面接着を向上させる作用を示すととも
に、ＰＡのアミド基とＰＣのカーボネート基との交換反
応を防止する作用を示す。[0012] As can be seen from the results shown in Table 1, the sheets according to the invention exhibit an increased Izod impact value, a high elongation and are excellent in toughness. Further, the cross section of the sheet according to the present invention was observed with a transmission electron microscope (TEM). That is, a section was cut out perpendicular to the flow direction of the sheet, the PA phase was stained with a 5% by weight aqueous solution of phosphotungstic acid, and a TEM photograph thereof was taken.
It was observed that PC particles surrounded by SEBS-gML were dispersed. SEBS-gML interposed on the surface of the PC particles absorbs internal stress caused by the difference in thermal shrinkage between PA and PC, and the PA matrix and P
In addition to the action of improving the interfacial adhesion with the C particles, the action of preventing the exchange reaction between the amide group of PA and the carbonate group of PC is shown.
【００１３】[0013]
【発明の効果】本発明の成形材料及び成形物は、ＡＰと
ＰＣとの間の反応が防止されたもので、ＡＰ及びＰＣの
両者の性質を兼備し、さらに、耐衝撃性及び伸び特性に
おいても向上したものである。According to the present invention, the molding material and the molded product of the present invention prevent the reaction between the AP and the PC, have the properties of both the AP and the PC, and further have the impact resistance and elongation characteristics. Is also an improvement.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 77/00 Ｃ０８Ｌ 77/00 (72)発明者 李 湧茂 茨城県つくば市東１丁目１番 工業技術 院物質工学工業技術研究所内 (56)参考文献 特開 平７−48487（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−271740（ＪＰ，Ａ) 特表 平２−500984（ＪＰ，Ａ)──────────────────────────────────────────────────の Continued on the front page (51) Int.Cl. 6 Identification code Agency reference number FI Technical indication location C08L 77/00 C08L 77/00 (72) Inventor Li Wang Shi 1-1-1, Higashi, Tsukuba, Ibaraki Pref. Industry National Institute of Materials Science and Technology (56) References JP-A-7-48487 (JP, A) JP-A-6-271740 (JP, A) JP-T2-500984 (JP, A)
Claims (2)
ート及び（iii）式Ｓ1−ＥＢ−Ｓ2（式中Ｓ1及びＳ2は
ポリスチレンブロックを示し、ＥＢはエチレン／ブチレ
ン共重合体ブロックを示す）で表わされる３元ブロック
共重合体の無水マレイン酸グラフト変性物からなる高分
子成形材料。1. (i) polyamide, (ii) polycarbonate and (iii) a formula S 1 -EB-S 2 (wherein S 1 and S 2 represent polystyrene blocks, and EB represents an ethylene / butylene copolymer block) A) a polymeric molding material comprising a maleic anhydride graft-modified ternary block copolymer represented by the following formula:
ート及び（iii）式Ｓ1−ＥＢ−Ｓ2（式中Ｓ1及びＳ2は
ポリスチレンブロックを示し、ＥＢはエチレン／ブチレ
ン共重合体ブロックを示す）で表わされる３元ブロック
共重合体の無水マレイン酸グラフト変性物からなる溶融
混練物を所要形状に成形することを特徴とする高分子成
形物の製造方法。2. (i) Polyamide, (ii) polycarbonate and (iii) Formula S 1 -EB-S 2 (wherein S 1 and S 2 represent polystyrene blocks, and EB represents an ethylene / butylene copolymer block) A method for producing a polymer molded product, comprising molding a melt-kneaded product comprising a maleic anhydride graft-modified terblock copolymer represented by the following formula:
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|---|---|---|---|
| JP7281160A JP2710276B2 (en) | 1995-10-30 | 1995-10-30 | Polymer molding materials |
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|---|---|---|---|
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Publications (2)
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| JPH09124919A JPH09124919A (en) | 1997-05-13 |
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|---|---|---|---|
| JP7281160A Expired - Lifetime JP2710276B2 (en) | 1995-10-30 | 1995-10-30 | Polymer molding materials |
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Cited By (1)
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| WO2022001053A1 (en) * | 2020-06-30 | 2022-01-06 | 金发科技股份有限公司 | Polycarbonate composition, and preparation method therefor and application thereof |
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|---|---|---|---|---|
| CN103525053A (en) * | 2013-09-28 | 2014-01-22 | 昆山市周市溴化锂溶液厂 | Modified polycarbonate composition and preparation method thereof |
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-
1995
- 1995-10-30 JP JP7281160A patent/JP2710276B2/en not_active Expired - Lifetime
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