JP2024514838A - リグニンベースの組成物及び関連方法 - Google Patents

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Abstract

炭化水素用途のための組成物が提供される。一部の実施形態において、組成物は、リグニンナノ粒子及びリグニンマイクロ粒子のうちの少なくとも1種を含み、好ましくはリグニン粒子のうちの少なくとも20%がナノ粒子であるリグニン、特に工業リグニンと、バイオサーファクタントを産生することができる細菌の少なくとも1種の菌株、及び/又はそのような細菌の少なくとも1種の分離菌株により産生されたバイオサーファクタントとを含む。組成物を作製するための関連方法も提供される。

Description

関連出願の相互参照
本出願は、2021年4月6日に出願した英国仮特許出願第2104877.2号及び2021年11月8日に出願した英国仮特許出願第2115987.6号の優先権を主張するものであり、これらの開示は参照によりその全内容が本明細書に組み込まれる。
本開示は、炭化水素用途のためのリグニンベースの組成物及び関連方法に関する。
炭化水素、例えば天然ガス及び油(石油)は、様々な手段によって地下貯留層から抽出されうる。在来型貯留層において、炭化水素は、貯留層中に掘削した垂直井戸を介して炭化水素を容易に抽出することができる個別の蓄積物又はプール中に存在する。対照的に、非在来型貯留層は典型的に浸透率及び/又は間隙率が低いので、その中の炭化水素を抽出するには特別な技術が必要とされる。
一部の非在来型貯留層では、その中の炭化水素を抽出するのに水圧破砕すなわち「フラッキング」が必要とされる。フラッキングは典型的にフラッキング液、例えば「スリック水(slick water)」を坑井に高圧注入して岩石層に亀裂を作ることを伴い、その亀裂を通って炭化水素はより円滑に流れうる。しかしながら、従来のフラッキング法では大量の水が必要とされることがあり、環境に有害な化学物質がフラッキング流体中に含まれることもある。このような作業から生成した水を処理するには、費用のかかる水処理法が必要とされることがある。
タールサンドとも呼ばれるオイルサンドは、カナダ、ベネズエラ、カザフスタン、及びロシア等の国々で見られる別の種類の非在来型石油鉱床である。これらの鉱床は典型的に粒状物質、例えば砂、石英結晶、又は粘土と、重質油、超重質油、及び/又はビチューメンと、水との複雑な混合物である。
米国特許第9,447,329号
Beisl等「Lignin from Micro- to Nanosize: Production Methods」Int. J. Mol. Sci. 2017; 18: 1244頁 Satpute等「Methods for investigating biosurfactants and bioemulsifers: a review」Critical Reviews in Biotechnology, 2010, 1～18頁
オイルサンドから油を抽出するための様々な技術、例えば、砂を用いた低温重質油生産法(cold heavy oil production、CHOPS)、周期的水蒸気刺激法(cyclic steam stimulation、CSS)、水蒸気補助重力排油法(steam assisted gravity drainage、SADG)、蒸気抽出法(vapour extraction、VAPEX)、トウトゥーヒール空気注入法(toe to heel air injection、THAI)、コンバスチョンオーバーヘッド重力排油法(combustion overhead gravity drainage、COGD)、又はこれらの技術の組合せが存在する。地表近くに位置する一部のオイルサンド鉱床は地表採掘技術を使用して抽出することもあり、典型的にはその後、熱水又は温水分離プロセスが行われる。これらの技術の各々には、大量の水の使用、大量のエネルギーの使用、並びに環境に有害な及び/又は費用のかかる化学物質の使用の必要性のうちの少なくとも1つの欠点がある。
更に、油及びガスの抽出プロセス又はパイプラインの漏出による地盤材料及び/又は水の炭化水素汚染は、重大な環境問題である。例えば、地表採掘されたオイルサンドの熱水抽出は大量のオイルサンド尾鉱を生成し、これは典型的に水、砂、石英結晶、粘土、及び残留ビチューメンの混合物を含む。パイプラインの漏出は、油と土又は砂と、更にしばしば水との混合物を生成することがある。同様に、海での油流出は、油と水の混合物を生成することがある。地盤材料及び/又は水からの炭化水素の分離は、困難且つ高価でありうる。
米国特許第9,447,329号において、粒状物質から炭化水素を分離するための類似のイオン液体の使用が提案されている。しかしながら、使用された試薬は費用のかかるものであり、プロセスを経済的に実行不可能なものにしうる。
本発明の一態様において、リグニン、並びに少なくとも1種のバイオサーファクタントを産生することができる細菌の少なくとも1種の分離菌株、及び/又はバイオサーファクタントを産生することができる少なくとも1種の細菌から産生された少なくとも1種のバイオサーファクタントを含む組成物であって、リグニンが、リグニンナノ粒子及びリグニンマイクロ粒子のうちの少なくとも1種を含み、特にリグニン粒子のうちの少なくとも20%がナノ粒子である、組成物を提供する。
一部の実施形態において、リグニンは工業リグニンである。
一部の実施形態において、工業リグニンは、クラフトリグニン、リグノスルホン酸塩、ソーダリグニン、オルガノソルブリグニン、水蒸気爆砕リグニン、酵素加水分解リグニン、又は加水分解されていないクラフト黒液リグニンのうちの少なくとも1種を含む。
一部の実施形態において、リグニンは水性懸濁液中にある。
一部の実施形態において、少なくとも1種の分離菌株は、バチルス属(Bacillus)の少なくとも1種の分離菌株を含む。
一部の実施形態において、バチルス属の少なくとも1種の分離菌株は、バチルス・アミロリクエファシエンス(Bacillus amyloliquefaciens)、バチルス・リケニフォルミス(Bacillus licheniformis)、バチルス・プミルス(Bacillus pumilus)、バチルス・サブティリス(Bacillus subtilis)、及びこれらの組合せからなる群から選択される。
一部の実施形態において、少なくとも1種の分離菌株は、液体懸濁液又は凍結乾燥芽胞の形態である。
一部の実施形態において、炭化水素分離組成物は陰極液を更に含む。
一部の実施形態において、陰極液は、安定化又は改良された陰極液である。
一部の実施形態において、組成物は、カルボン酸又はその塩若しくはエステルのうちの少なくとも1種を更に含む。
一部の実施形態において、カルボン酸エステルはメチルエステル又はブチルエステルを含む。
一部の実施形態において、カルボン酸又はその塩若しくはエステルは、ジカルボン酸又はその塩若しくはエステルを含む。
一部の実施形態において、組成物はカーボンブラックを更に含む。
一部の実施形態において、組成物は木酢液を更に含む。
一部の実施形態において、組成物は熱分解油を更に含む。
一部の実施形態において、組成物はガス化されている。
一部の実施形態において、組成物は、ナノバブル及びマイクロバブルのうちの少なくとも1種を用いてガス化されている。
別の態様において、組成物を作製するための方法であって、リグニン、特に工業リグニンを用意する工程と、リグニンを処理してリグニンナノ粒子及び/又はリグニンマイクロ粒子を生成する工程であり、好ましくはリグニン粒子のうちの少なくとも20%がナノ粒子である、生成する工程と、少なくとも1種のバイオサーファクタントを産生することができる細菌の少なくとも1種の分離菌株、及び/又はバイオサーファクタントを産生することができる細菌の少なくとも1種の分離菌株から産生された少なくとも1種のバイオサーファクタントを用意する工程と、リグニンと細菌の少なくとも1種の分離菌株及び/又は少なくとも1種のバイオサーファクタントとを組み合わせる工程とを含む方法を提供する。
一部の実施形態において、方法は、リグニンを少なくとも1種の分離菌株と組み合わせる工程の前に、リグニンの固体含有量を調節する工程を更に含む。
一部の実施形態において、方法は、リグニンと少なくとも1種の分離菌株を陰極液、特に安定化又は強化された陰極液と組み合わせる工程を更に含む。
一部の実施形態において、方法は、リグニンを、含まれる場合は陰極液を、少なくとも1種の分離菌株と組み合わせる工程の前に、木酢液、カルボン酸又はその塩若しくはエステル、カーボンブラック、及び熱分解油のうちの少なくとも1種をリグニンと組み合わせる工程を更に含む。
一部の実施形態において、方法は、ナノバブル及びマイクロバブルのうちの少なくとも1種を用いて組成物をガス化する工程を更に含む。
本発明の一部の実施形態において、組成物は、炭化水素の回収及び/又は処理、例えば炭化水素の分離、粘度の低減、水中油型エマルションの解乳化、及び粒状物質からの分離に使用されうる。
本開示の他の態様及び特徴は、以下の本開示の特定の実施形態の記載を検討することにより当業者に明らかとなる。
これより本発明を、添付の図面を参照しながら単なる例としてより詳細に記載する。
一部の実施形態による、炭化水素含有材料から炭化水素を分離するための組成物を作製するための例示的な方法のフローチャートである。 一部の実施形態による、炭化水素含有材料から炭化水素を分離するための組成物を作製するための別の例示的な方法のフローチャートである。
一般に、本開示は炭化水素用途のための組成物を提供する。一部の実施形態において、組成物は、リグニンナノ粒子及びリグニンマイクロ粒子のうちの少なくとも1種を含むリグニン、特に工業リグニンと、バイオサーファクタントを産生することができる細菌の少なくとも1種の菌株とを含む。本発明の組成物を作製するための関連方法も提供する。
本明細書において使用する場合、「リグニン」は、植物及び一部の藻類の二次細胞壁に見られる生体高分子を指す。リグニンは、高い不均一性を有する複雑な架橋フェノールポリマーである。リグニンの典型的な供給源としては、限定されるものではないが、針葉樹、広葉樹、及び草本、例えばトウモロコシ茎葉、バガス、草、及び藁が挙げられる。
一部の実施形態において、リグニンは工業リグニンを含む。本明細書において使用する場合、「工業リグニン」は、例えばパルプ及び紙の製造又はリグノセルロース系バイオリファイナリーの副生成物として、リグノセルロース系バイオマスから単離されたリグニンを指す。工業リグニンは天然リグニンと比べて改変された構造を有することがあり、抽出プロセスに応じて不純物を含有することがある。一部の実施形態において、工業リグニンは、クラフトリグニン、リグノスルホン酸塩、ソーダリグニン、オルガノソルブリグニン、水蒸気爆砕リグニン、及び酵素加水分解リグニンのうちの少なくとも1種を含む。他の実施形態において、工業リグニンは、他の任意の形態の工業リグニンを含んでもよい。
リグニンがリグノスルホン酸塩を含む実施形態において、リグノスルホン酸塩は塩の形態、例えばリグノスルホン酸ナトリウム、リグノスルホン酸カルシウム、又はリグノスルホン酸アンモニウムであってもよい。
他の実施形態において、工業リグニンは、加水分解されていないクラフト黒液の形態である。黒液はクラフトプロセスの副生成物であり、リグニンだけでなく、ヘミセルロース、パルプ化プロセスで使用される無機化学物質、及び他の不純物を含有することがある。他の実施形態において、工業リグニンは、「ブラウンリカー(brown liquor)」(レッドリカー(red liquor)、濃厚液(thick liquor)、及び亜硫酸廃液(sulfite liquor)とも呼ばれる)の形態であり、これは亜硫酸法の廃液を指す。他の実施形態において、工業リグニンは、パルプ化プロセスの他の任意の廃蒸解液又は他の任意の好適なリグニンベースの副生成物の形態であってもよい。
他の実施形態において、リグニンは、合成リグニン又は他の任意の好適な種類のリグニンであってもよい。
一部の実施形態において、リグニンを加水分解する。本明細書において使用する場合、「加水分解」は、酸又は塩基加水分解を使用して、リグノセルロース系バイオマスの多糖含有分からリグニンを少なくとも部分的に分離することを指す。例えば、リグニンが黒液の形態である場合、二酸化炭素を使用して黒液からクラフトリグニンを沈殿させてもよく、次にクラフトリグニンを水酸化ナトリウムで中和してもよい。
一部の実施形態において、リグニンは水性懸濁液中にある。本明細書において使用する場合、リグニンの「水性懸濁液」は、少なくとも部分的に水を含む溶媒中に懸濁、分散、及び/又は溶解したリグニンの固体粒子を指す。一部の実施形態において、溶媒は実質的に全て水を含む。他の実施形態において、溶媒は水と他の任意の好適な溶媒の組合せを含んでもよい。
一部の実施形態において、リグニンの水性懸濁液は、約10%～約90%、又は約25%～約75%、又は約30%～約60%、又は約33%～約55%、又は約50%～約60%の固体含有量を有してもよい。一部の実施形態において、リグニンの水性懸濁液は、約10%以上、又は約25%以上、又は約30%以上、又は約33%以上、又は約50%以上の固体含有量を有してもよい。一部の実施形態において、リグニンの水性懸濁液は、約90%以下、又は約75%以下、又は約60%以下、又は約55%以下の固体含有量を有してもよい。一部の実施形態において、水性懸濁液は約46%の固体含有量を有する。約33%～約55%の固体含有量により、組成物を流動性のものにすることができ、これは一部の用途で好ましいことがある。他の用途において、組成物をスラリーとして使用してもよく、固体含有量は約85%～約90%の高さとしてもよい。
本明細書において使用する場合、「ナノ粒子」はナノメートルサイズ範囲、例えば約1nm～約100nmの粒子を指し、「マイクロ粒子」はマイクロメートルサイズ範囲、例えば約100nm～約1000μm(1mm)の粒子を指す。一部の好ましい実施形態において、リグニン粒子は、約200nm以下又は約100nm以下のサイズを有する。一部の好ましい実施形態において、リグニン粒子の少なくとも約20%、又は少なくとも30%、又は少なくとも40%、又は少なくとも50%、又は少なくとも60%、又は少なくとも70%、又は少なくとも80%、又は少なくとも90%が、約100nm以下のサイズを有するナノ粒子である。
リグニンナノ粒子及び/又はマイクロ粒子を、任意の好適な方法によって生成することができる。例えば、リグニンナノ粒子及び/又はマイクロ粒子を、溶媒シフト;pHシフト;架橋重合;機械的処理;氷晶分離(ice-segregation);テンプレートベースの合成;エアロゾル処理;エレクトロスピニング;及び二酸化炭素(CO2)貧溶媒処理のうちの少なくとも1つを使用して生成することができる。このような方法は、Beisl等「Lignin from Micro- to Nanosize: Production Methods」Int. J. Mol. Sci. 2017; 18: 1244頁に記載されており、参照によりその全内容が本明細書に組み込まれる。
一部の好ましい実施形態において、リグニンナノ粒子を、例えばBeisl等に開示されているpHシフト法を使用して生成する。簡潔に述べると、出発リグニン材料を塩基性溶液(例えば、pH12のNaOH水溶液)に溶解させてもよく、酸(例えば、HNO3)を添加することによって溶液のpHを徐々に下げて、リグニンナノ粒子を沈殿させてもよい。次に溶液を中和して(例えば、NaOHの添加により)、ナノ粒子を再懸濁させてもよい。得られる粒子は約200nm以下又は約100nm以下のサイズを有してもよい。他の実施形態において、リグニンナノ粒子を他の任意の好適な方法によって生成してもよい。
リグニンをリグニンナノ粒子及び/又はマイクロ粒子の形態で用意することにより、リグニンの表面積が増加し、これにより各粒子の周りの負の力も増加する。加えて、リグニンナノ粒子及び/又はマイクロ粒子の水への溶解度が改善しうる。従来のリグニンは典型的にアルカリ性のpHの水にのみ可溶であるが、ナノ粒子及び/又はマイクロ粒子はほぼ中性の水に可溶でありえ(Beisl等)、これは一部の用途に好ましいことがある。
一部の実施形態において、リグニンがリグニンナノ粒子の水性懸濁液を含む場合、懸濁液のゼータ電位値は、約-5～約-80mVであってよい。一部の実施形態において、リグニンナノ粒子の水性懸濁液の比重は、約1.286～約1.7SGである。
組成物は、バイオサーファクタントを産生することができる細菌の少なくとも1種の分離菌株、及び/又はバイオサーファクタントを産生することができる細菌の少なくとも1種の分離菌株から産生された少なくとも1種のバイオサーファクタントを更に含む。
本明細書において使用する場合、「分離された(isolated)」又は「分離する(isolate)」は、細菌の菌株に関して使用するとき、その自然環境から分離された細菌を指す。一部の実施形態において、分離菌株又は分離株は、細菌の特定の菌株の生物学的に純粋な培養物である。本明細書において使用する場合、「生物学的に純粋な」は、他の生物を実質的に含まない培養物を指す。
本明細書において使用する場合、「バイオサーファクタント」は、細菌細胞表面で産生され、及び/又は細菌細胞から分泌され、表面張力及び/又は界面張力を低下させるように機能する化合物を指す。バイオサーファクタントの非限定的な例としては、リポペプチド、サーファクチン、糖脂質、ラムノリピド、メチルラムノリピド、ビスコシン等が挙げられる。分離菌株は、1種又は複数の種類のバイオサーファクタントを産生することが可能でありうる。
一部の実施形態において、分離菌株は、1種又は複数の追加の活性化合物を産生することができる。例えば、分離菌株は、生体高分子、溶媒、酸、エキソ多糖等を産生することができる。
一部の実施形態において、細菌の少なくとも1種の分離菌株は、バチルス属の菌株を含む。他の実施形態において、少なくとも1種の分離菌株は、バイオサーファクタントを産生することができ、非病原性である細菌の菌株を含む。好適な菌株の非限定的な例は、Satpute等「Methods for investigating biosurfactants and bioemulsifers: a review」Critical Reviews in Biotechnology, 2010, 1～18頁に挙げられている。例えば、バチルス属の少なくとも1種の分離菌株は、バチルス・アミロリクエファシエンス、バチルス・リケニフォルミス、バチルス・プミルス、バチルス・サブティリス、又はこれらの組合せ、特にバチルス・リケニフォルミスであってもよい。
一部の実施形態において、組成物のpHは、分離菌株に好適なpHをもたらすように選択又は調節されてもよい。一部の実施形態において、組成物は、細菌の増殖を補助するための1種又は複数の栄養素、例えばアセテート、1種又は複数のビタミン等を更に含んでもよい。
一部の実施形態において、分離菌株は生存可能形態である。例えば、一部の実施形態において、分離菌株は液体懸濁液の形態であってもよい。一部の実施形態において、分離菌株は、バイオサーファクタントの少なくとも一部分が細菌懸濁液中に分泌され、したがって組成物中に組み込まれうるように、組成物中への組込みの前に好適な期間インキュベートされうる。例えば、細菌を約1日～約6か月以上の間、インキュベートする/発酵させることができる。分離菌株は、栄養源の存在下、好適な条件(例えば、温度、撹拌等)下でインキュベートして、バイオサーファクタントを産生させてもよい。
他の実施形態において、分離菌株は凍結乾燥(フリーズドライ)形態としてもよい。一部の実施形態において、凍結乾燥形態は凍結乾燥芽胞を含む。
一部の実施形態において、分離菌株が液体懸濁液の形態又は凍結乾燥形態である場合、組成物は、約400億CFU(コロニー形成単位)を含んでもよく、少なくとも約1gのリグニン及び最大数トンのリグニンと組み合わせてもよい。
他の実施形態において、分離菌株は生存不能形態であってもよい。例えば、分離菌株は、加熱殺菌された細胞又は細胞溶解物の形態であってもよい。これらの実施形態において、分離菌株の細菌を、組成物中への組込みに十分な量のバイオサーファクタントが細菌懸濁液中に分泌されるように、生存能の損失(例えば、加熱殺菌又は溶解)の前に好適な期間インキュベートしてもよい。例えば、生存能の損失前に少なくとも1週間細菌をインキュベートしてもよい。
他の実施形態において、細菌の液体懸濁液をインキュベートしてバイオサーファクタントを産生させてもよく、バイオサーファクタントを含有する上清を細菌細胞から分離し、組成物で使用してもよい。
理論に限定されるものではないが、リグニンと分離菌株によって産生されるバイオサーファクタントとの組合せは、バイオサーファクタント産生の自然の生息環境を模倣するように相乗的に作用すると考えられる。リグニンは、必要に応じて組成物に添加してもよい追加のアセテート及び金属ビタミンを除いて、細菌の増殖を補助するための必要な栄養素(炭素及びフルクトース)を含有する増殖基質として機能しうる。
加えて、一連の液滴崩壊試験を行って、本発明の組成物中でリグニンと好適なバイオサーファクタントとを組み合わせることの追加の利益を評価した。特に、試験を行って、水及び他の液体の表面張力を低下させることにおける本発明の組成物の有効性を決定した。その結果により、本発明の組成物中でリグニンとバイオサーファクタントを組み合わせることでの更なる利点は、バイオサーファクタントの濃度が約10ppm～300ppmでの表面張力の有意な低下であり、これが炭化水素含有材料を通り抜ける組成物の能力を著しく助けることが示された。
一部の実施形態において、本発明のリグニンベースの組成物は、陰極液を更に含む。本明細書において使用する場合、「陰極液」は、電気化学反応で生成された活性化溶液であり、電気化学セルの陰極に隣接する電解質溶液の一部である。これは、例えば0.05%～1%の塩ブライン(NaCl又はKCl)から生成されえ、10.0～13.0の範囲のpH、及び約-800mV未満、典型的には-900～-950mVのオーダーのORP/レドックス値を有する。NaCl出発溶液の場合、活性成分は高活性で典型的に不安定なNaOHである。
本発明の組成物は、約1体積%～約75体積%の陰極液を含むことができる。
一部の実施形態において、組成物は、カルボン酸又はその塩若しくはエステルのうちの少なくとも1種を更に含む。一部の実施形態において、カルボン酸はジカルボン酸又はその塩若しくはエステルである。カルボン酸又はその塩/エステルは、例えば組成物の様々な成分の安定なエマルションの形成を促進することにより、溶媒として機能しうる。一部の実施形態において、組成物はカルボン酸エステルを含む。一部の実施形態において、カルボン酸エステルはメチルエステル又はブチルエステルを含む。一部の実施形態において、ブチルエステルは生化学的メタセシスにより生成する。一部の実施形態において、ブチルエステルは4-オキソペンタン酸n-ブチルを含む。一部の実施形態において、メチルエステルは不飽和C10又はC12メチルエステルを含む。一部の実施形態において、メチルエステルは9-デセン酸メチル又は9-ドデセン酸メチルを含む。一部の実施形態において、メチルエステルは植物油供給原料から生成する。
他の実施形態において、ジカルボン酸又はその塩若しくはエステルは、少なくとも1種のオレイン酸又はその塩若しくはエステルを含んでもよい。一部の実施形態において、オレイン酸又はその塩若しくはエステルは、クラフトプロセスの副生成物として得られる粘性液体である、「トール油」の形態で用意されてもよい。一部の実施形態において、トール油は、トール油よりも高い割合のオレイン酸を含むトール油ロジン又はトール油脂肪酸(TOFA)に蒸留してもよい。
他の実施形態において、カルボン酸は、以下でより詳細に記載するように、酢酸及び/又は木酢液を含んでもよい。
一部の実施形態において、組成物は、2種以上のカルボン酸又はその塩/エステルの組合せを含む。一例として、組成物は、ジカルボン酸、木酢液、及び生化学的メタセシスによって生成されたブチルエステルのうちの1種又は複数の組合せを含んでもよい。
一部の実施形態において、組成物は、約1体積%～約30体積%、又は約1体積%～約20体積%、又は約1体積%～10体積%のジカルボン酸及び/又は木酢液及び/又はブチルエステルを含んでもよい。
一部の実施形態において、組成物は木酢液を更に含む。木酢液は、木酢又は木酸(wood acid)としても知られる。木酢液は、高速熱分解、低速熱分解、又は他の任意の好適なプロセスによって生成してもよい。木酢液は、任意の好適なバイオマス、例えばブナバイオマスから生成してもよい。一例として、木酢液は、Nettenergy(商標)社(CAS番号8030-97-5)から供給されてもよい。一部の実施形態において、木酢液は、約2%～約20%の酢酸、又は約5%～約10%の酢酸、又は約7%の酢酸を含む。一部の実施形態において、木酢液は、約2%以上若しくは約5%以上、及び/又は約20%以下若しくは約10%以下の酢酸を含む。他の実施形態において、上に列挙した濃度の純粋又は比較的純粋な酢酸の水溶液を木酢液の代わりに使用してもよい。木酢液は、以下に記載する方法において、炭化水素含有材料への組成物の溶解を促進するための溶媒として機能することができる。一部の実施形態において、木酢液は、以下でより詳細に記載するように、地下貯留層から炭化水素を回収するための方法において前処理として使用することもできる。一部の実施形態において、組成物は、約1体積%～約50体積%、又は約10体積%～約40体積%、又は約30体積%の木酢液を含んでもよい。一部の実施形態において、組成物は、約1体積%以上又は約10体積%以上の木酢液を含んでもよい。一部の実施形態において、組成物は、約50体積%以下又は約40体積%以下の木酢液を含んでもよい。
一部の実施形態において、組成物はカーボンブラックを更に含む。カーボンブラックは導電性カーボンブラックとしてもよく、カーボンブラックは組成物の導電率を増加させるように機能しうる。一部の実施形態において、カーボンブラックは導電性、超導電性、エクストラ導電性(extraconductive)、又はウルトラ導電性(ultraconductive)のカーボンブラックとしてもよい。一部の実施形態において、カーボンブラックは、カーボンブラックビーズ、マイクロ粒子、及び/又はナノ粒子の形態であってもよい。例えば、カーボンブラックはOrion Engineered Carbons(商標)社のPrintex(商標)XE2 B Beadsを含んでもよい。一部の実施形態において、組成物は約0.5体積%～約10体積%のカーボンブラックを含んでもよい。一部の実施形態において、カーボンブラックの添加により組成物の負のゼータ電位が増加し、これによりその電気安定性が増加しうる。他の実施形態において、組成物は他の任意の高導電性マイクロ粒子及び/又はナノ粒子を含んでもよい。
任意選択で、組成物は熱分解油を更に含んでもよい。熱分解油は、木油とも呼ばれることがある。熱分解油を、高速熱分解、低速熱分解、又は他の任意の好適なプロセスによって生成してもよい。熱分解油を、任意の好適なバイオマス、例えばブナバイオマスから生成してもよい。熱分解油は、組成物中のリグニンの臭いをマスキングするための着臭剤として作用しうる。組成物は、約0.1質量%～約2質量%、又は約0.2質量%～約1質量%、又は約0.5質量%の熱分解油を含んでもよい。組成物は、約0.1質量%以上又は約0.2質量%以上の熱分解油を含んでもよい。組成物は、約2質量%以下又は約1質量%以下の熱分解油を含んでもよい。
一部の実施形態において、組成物は、ガスを用いてガス化する。本明細書において使用する場合、「ガス化」は、ガスの気泡が中で浮遊するように組成物中にガスを導入することを指す。「通気」という用語は、空気又は酸素を用いてガス化することを指す。ガスは、組成物中に組み込まれた分離菌株の好気性又は嫌気性の性質に基づいて選択されうる。一部の実施形態において、ガスは少なくとも部分的に酸素を含む。例えば、ガスは空気又は比較的純粋な酸素としてもよい。一部の実施形態において、ガスは少なくとも部分的に二酸化炭素及び/又は窒素を含んでもよい。ガス化は、分離菌株の細菌細胞に直接又はごく近接して酸素及び/又は他の好適なガスを供給するように機能することができる。ガス化により、細菌細胞の増殖が促進され、組成物を長期間使用又は貯蔵することが可能となりうる。一部の実施形態において、通気された組成物は約20～30日の半減期を有することができる。
一部の実施形態において、組成物は、ガスのナノバブル及び/又はマイクロバブルを用いてガス化される。本明細書において使用する場合、「ナノバブル」はナノメートルの範囲の気泡を指し、「マイクロバブル」はマイクロメートルの範囲の気泡を指す。ナノバブル及び/又はマイクロバブルを、任意の好適な手段、例えばマイクロ若しくはナノバブルノズル又はベンチュリ管により組成物中に導入してもよい。
安定化又は改良された(そうでなければ対照的に不安定である)陰極液を使用することにより、本発明の組成物の作用が強化されることが意外なことに見出された。したがって、一部の実施形態において、本発明の組成物に組み込むため、陰極液中に窒素ガスを、特にナノ及び/又はマイクロバブルの形態で導入するように設計されたシステムで、陰極液を前処理する。
したがって、一部の実施形態において、分離組成物の他の成分とブレンドする前に、陰極液を改良する。
一部の実施形態において、組成物は他の任意の好適な成分を含んでもよい。例えば、一部の実施形態において、組成物は、分離菌株の生細菌のための少なくとも1種の栄養源を更に含んでもよい。
したがって、一部の実施形態において、比較的無毒性で不活性であり、持続可能な炭化水素分離のための組成物が提供される。組成物は比較的低コストでもありえ、これはリグニンが、典型的に捨てられる紙パルプ事業の廃棄物だからである。
本明細書において、炭化水素分離のための組成物を作製する方法も提供する。方法は、上記の組成物の実施形態を作製するために使用してもよい。
図1は、一部の実施形態による例示的な方法100のフローチャートを示す。
ブロック102において、リグニンを用意する。この文脈における「用意する」という用語は、リグニンを作製すること、抽出すること、受け取ること、購入すること、又は他の方法で得ることを指しうる。
リグニンは、上記のリグニンのいずれかとしてもよい。一部の実施形態において、リグニンは水性懸濁液として用意する。一部の実施形態において、リグニンはナノ粒子及び/又はマイクロ粒子の形態で用意する。一部の実施形態において、リグニンを用意することは、工業リグニン、例えば限定されるものではないが、リグノスルホン酸塩、加水分解されていないクラフト黒液リグニン、加水分解リグニン等を用意することを含む。他の実施形態において、リグニンを用意することは、加水分解されていないリグニンを用意し、そのリグニンを加水分解して、加水分解リグニンを用意することを含む。
一部の実施形態において、リグニンを用意することは、リグニンの固体含有量を調節することを更に含む。一部の実施形態において、固体含有量は、蒸発により、及び/又はリグニン粉末を水性懸濁液に添加することにより(例えば、固体含有量を増加させるために)調節してもよい。他の実施形態において、固体含有量を任意の好適な手段によって調節してもよい。
一部の実施形態において、リグニンの固体含有量を、例えば組成物が流動性であることが好ましい用途で組成物が使用される場合、約33%～約55%に調節してもよい。一部の実施形態において、固体含有量を約46%に調節してもよい。他の実施形態において、例えば組成物がスラリーとして使用される場合、固体含有量を約85%～約90%に調節してもよい。
ブロック104において、バイオサーファクタントを産生することができる細菌の少なくとも1種の分離菌株を用意する。この文脈における「用意する」という用語は、少なくとも1種の分離菌株を分離すること、培養すること、受け取ること、購入すること、又は他の方法で得ることを指しうる。少なくとも1種の分離菌株は、上記の分離菌株のいずれかとしてもよい。一部の実施形態において、分離菌株は液体懸濁液の形態で用意する。他の実施形態において、分離菌株を凍結乾燥形態で用意する。他の実施形態において、分離菌株を、加熱殺菌された細胞又は細胞溶解物の形態で用意する。
ブロック106において、リグニンを分離菌株と組み合わせる。一部の実施形態において、リグニンに分離菌株を添加することにより、リグニンを分離菌株と組み合わせてもよい。他の実施形態において、分離菌株にリグニンを添加してもよい。リグニンと分離菌株は、任意の好適な手段を用いて一緒に混合してもよい。
一部の実施形態において、方法100は、組成物をガス化(通気)することを更に含む。一部の実施形態において、組成物は、リグニンを分離菌株と組み合わせた後にガス化される。他の実施形態において、分離菌株をガス化し、次いでリグニンと組み合わせる。一部の実施形態において、分離菌株を、ナノバブル及び/又はマイクロバブルを用いて通気する。一部の実施形態において、分離菌株を、ベンチュリ管、ナノ若しくはマイクロバブルノズル、又は他の任意の好適なデバイスを使用して、ナノバブル及び/又はマイクロバブルを用いて通気する。
一部の実施形態において、方法100は、少なくとも1種の分離菌株の増殖を可能にする条件下で組成物をインキュベートする工程を更に含む。一部の実施形態において、組成物を少なくとも1週間インキュベートしてもよい。一部の実施形態において、組成物をインキュベートすることにより、使用前に分離菌株がバイオサーファクタントの少なくとも一部分を組成物中に分泌することが可能になる。
図2は、一部の実施形態による別の例示的な方法200のフローチャートを示し、組成物中に追加の成分を組み込むための追加の工程を示している。
ブロック202において、リグニンを用意する。ブロック202の工程は、上記の方法100のブロック102の工程と同様であってもよい。この例において、リグニンは水性懸濁液として用意される。
ブロック204において、陰極液、木酢液、カルボン酸(又はその塩若しくはエステル)、カーボンブラック、及び熱分解油のうちの少なくとも1種をリグニンと組み合わせて、リグニン混合物を形成する。一部の実施形態において、これらの成分の全5種をリグニンと組み合わせる。他の実施形態において、1種又は複数の成分を省いてもよい。一部の実施形態において、各成分は、任意の順序でリグニンに個々に添加してもよい。一部の実施形態において、個々の各成分を添加した後にリグニン混合物を混合してもよい。他の実施形態において、個々の成分を組み合わせてもよく、成分の組合せをリグニンに添加してその中に混合してもよい。
ブロック206において、バイオサーファクタントを産生することができる細菌の少なくとも1種の分離菌株を用意する。ブロック206の工程は、上記の方法100のブロック104の工程と同様であってもよい。
ブロック208において、少なくとも1種の分離菌株をリグニン混合物と組み合わせる。ブロック208の工程は、上記の方法100のブロック106の工程と同様であってもよい。
方法200は、無希釈の木酢液との細菌の直接接触により、分離菌株の生存能が有害な影響を受けうる危険性を低減することができる。リグニンを少なくとも1種の分離菌株と組み合わせる前に、リグニンに木酢液(及び他の成分)を添加することにより、木酢液がリグニン(及び他の成分)中で希釈され、それにより、無希釈の木酢液の分離菌株の細菌との直接接触を防止することができる。
一部の実施形態において、方法200は、方法100に関して上で記載した他の工程のいずれかを含んでもよい。
これより本発明を、以下の非限定的な実施例を参照しながら単なる例として更により詳細に記載する。
(実施例1)
室温における炭化水素/水/砂エマルションの相分離
室温での炭化水素/水/砂エマルションの分離における、例示的組成物の性能を調べた。エマルションは、軽質油及び重質油の試料を使用して作成した。試験したもう一方の変数は、エマルションの水/油の比であった。
例示的組成物は「ActiVata X」というラベルで表示し、40～55%液体リグノスルホン酸ナトリウム(分子式:C20H24Na2O10S2、CAS番号:8061-51-6)及びバイオサーファクタント産生細菌の分離菌株の組合せを含んだ。
この実施例の全ての実験は、Heriot-Watt大学のHydrates, Flow Assurance & Phase Equilibriaグループの研究室で行った。
実験材料及び方法
実験を行うため、以下の物質:砂、軽質油試料、重質油試料、蒸留水、及びActiVata Xを使用してエマルションを調製した。
油/水/砂のエマルションからの炭化水素の分離におけるActiVata Xの性能を、静的エマルション安定性測定法を使用して調べた。異なる油試料を使用し、2種の水/油比で調製したエマルションに対して試験を行った。より正確な結論を得るため、各場合において、ActiVata Xを含有する試料(「実験試料」と呼ぶ)を、この添加剤を含まない同様の試料(「参照試料」と呼ぶ)と比較した。したがって、下記の手順を用いて、実験試料及び参照試料を調製した。
参照試料調製:参照試料を調製するため、分散ユニット(IKA社T18 basic-ULTRA TURRAX)を使用して、ビーカー内で油40質量%、水40質量%、及び砂20質量%を混合した。混合プロセスは、軽質油試料については10000rpm/重質油試料については6000rpmで5分間続けた。
実験試料調製:実験試料は、油39質量%、水39質量%、ActiVata X 2質量%、及び砂20質量%を混合することにより作製した。参照試料の調製と同様に、次に混合物を、軽質油試料については10000rpm/重質油試料については6000rpmで5分間混合した。
参照及び実験試料を使用して、下記のように水の含有量を変化させてエマルションを調製した。
軽質油のエマルション(水なし):参照及び実験試料を、軽質油を用いて上記のように調製した。試料には、最終混合前に余分な水を添加しなかった。
軽質油のエマルション+100質量%の水:参照及び実験エマルションを、軽質油を用いて調製した。最終混合の前に100質量%の水を添加した。最終の参照及び実験エマルションを観察して、あらゆる相変化を確認した。
軽質油のエマルション+51.8%の水:参照及び実験試料を、軽質油を用いて調製した。最終混合の前に51.8質量%の水を添加した。
重質油のエマルション+100質量%の水:参照及び実験エマルションを、重質油を用いて調製した。試料に100質量%の水を添加し、次に試料を6000rpmで5分間混合した。最終の参照及び実験エマルションを経時的に観察して、あらゆる相変化を確認した。
砂試料:軽質油エマルションから分離した油中に懸濁した砂の量を確認するため、51.8質量%の追加の水を含む実験軽質油エマルション中の油相から試料を取った。次に、濾紙で純粋なデカンを使用して油試料を数回洗浄して、砂粒から油を洗い流した。51.8質量%の追加の水を含む参照軽質油エマルションから取った試料に対し、同様の手順を同時に行った。
実験結果及び考察
実験の結果は、エマルションの調製に使用した油の種類及び最終エマルションの油/水比に基づいて分類されうる。
余分な水を含まない軽質油:参照試料については、相分離は非常に遅かったが、実験試料については、油相分離ははるかに速く起こった。実験試料について、異なる時間で分離した水の百分率がTable 1(表1)に示されている。72時間後に参照試料から分離した水の総体積は3%未満であった。
100%の水を含む軽質油:参照試料については、相分離は非常に急速に開始した。時間が経つにつれ、エマルションから水及び砂が分離し、懸濁した砂粒がメスシリンダーの底に沈殿した。これにより、分離した水がより透き通って透明になった。参照試料と比較して、2質量%のActiVata Xを含有する実験試料は安定なエマルションであるように見え、数日後でさえも相分離は観察されなかった。
51.8質量%の水を含む軽質油:実験と参照の両方の試料について、相分離が観察された。実験試料に関して、13日後に清浄な砂粒の層がビーカーの底に沈殿した。沈殿した砂の上は分離した水の層であり、その上にはエマルション層が認められた。時間が経つにつれ、水、油、及び砂が更に分離したことにより、エマルション層の厚さが減少した。最終的に、油の厚い最上層が観察された。加えて、通常の目視検査に基づき、ActiVata Xを含有するビーカー内の沈殿した砂は、参照試料の沈殿した砂粒よりも清浄であるように見える。
100%の水を含む重質油:試料の調製後数分で、ActiVata Xを含有する実験試料で相分離が起こった。
分離した油の砂含有量:51.8質量%の水が存在する軽質油エマルションの参照試料及び実験試料から取った試料中の砂の質量百分率の比較により、エマルション中のActiVata Xの存在下で砂の濃度がより低いことが示されている。参照試料では、砂の質量%は6.6%と見出された。しかしながら、ActiVata Xを含有する試料中で測定された砂含有量は5.4%であった。
考察:上記のように、100質量%の追加の水を含む軽質油試料を使用して調製したエマルションでは、ActiVata Xの存在は相分離の改善において効果的ではなかった。参照エマルションで相分離は速く起こったが、実験試料において、分離した相が全くない安定なエマルションが観察された。
51.8質量%の追加の水を含む軽質油エマルションでは、参照と実験の両方の試料で相分離が観察された。したがって、ActiVata Xは軽質油に対して効果的な解乳化剤ではない可能性がある。しかしながら、油相中の砂含有量の測定の結果から、ActiVata Xを含有する試料において油相中に存在する砂がより少ないことが示された。
軽質油試料と対照的に、重質油のエマルション中のActiVata Xの存在は、エマルションの相分離に効果的であった。また、ActiVata Xの存在する重質と軽質の両方の試料で、油中で検出可能な変化は観察されなかった。
本明細書において開示される概念から逸脱することなく、既に記載されたものの他に様々な改変が可能である。更に、本開示の解釈において、全ての用語は、文脈と矛盾しない可能な最も広い様式で解釈すべきである。特に、「含む(comprises及びcomprising)」という用語は、非排他的に要素、成分、又は工程を指すと解釈すべきであり、これは、言及された要素、成分、又は工程が、明示的に言及されていない他の要素、成分、又は工程と共に存在するか、若しくは利用されてもよく、又はそれらと組み合わされてもよいことを示す。
特定の実施形態を示して説明してきたが、本開示の範囲から逸脱することなく、様々な変更及び改変がなされうることが当業者に理解されるであろう。前述の明細書で使用した用語及び表現は、本明細書において説明の用語として使用したものであり、限定するものではなく、このような用語及び表現の使用において、示して説明した特徴又はその一部の均等物を除外する意図はない。

Claims (15)

  1. リグニン、並びに少なくとも1種のバイオサーファクタントを産生することができる細菌の少なくとも1種の分離菌株、及び/又はバイオサーファクタントを産生することができる少なくとも1種の細菌から産生された少なくとも1種のバイオサーファクタントを含む組成物であって、リグニンが、リグニンナノ粒子及びリグニンマイクロ粒子のうちの少なくとも1種を含む、組成物。
  2. リグニン粒子のうちの少なくとも20%がナノ粒子である、請求項1に記載の組成物。
  3. リグニンが工業リグニンである、請求項1に記載の組成物。
  4. 工業リグニンが、クラフトリグニン、リグノスルホン酸塩、ソーダリグニン、オルガノソルブリグニン、水蒸気爆砕リグニン、酵素加水分解リグニン、又は加水分解されていないクラフト黒液リグニンのうちの少なくとも1種を含む、請求項3に記載の組成物。
  5. リグニンが水性懸濁液中にある、請求項1に記載の組成物。
  6. 少なくとも1種の分離菌株が、バチルス・アミロリクエファシエンス、バチルス・リケニフォルミス、バチルス・プミルス、バチルス・サブティリス、及びこれらの組合せからなる群から選択されるバチルス属の少なくとも1種の分離菌株を含む、請求項1に記載の組成物。
  7. 少なくとも1種の分離菌株が、液体懸濁液又は凍結乾燥芽胞の形態である、請求項1に記載の組成物。
  8. 陰極液を更に含む、請求項1に記載の組成物。
  9. 陰極液が、安定化又は強化された陰極液である、請求項8に記載の組成物。
  10. カルボン酸又はその塩若しくはエステルのうちの少なくとも1種を更に含む、請求項1に記載の組成物。
  11. カルボン酸エステルがメチルエステル又はブチルエステルを含む、請求項10に記載の組成物。
  12. カルボン酸又はその塩若しくはエステルが、ジカルボン酸又はその塩若しくはエステルを含む、請求項10に記載の組成物。
  13. カーボンブラックを更に含む、請求項1に記載の組成物。
  14. ガス化されている、請求項1に記載の組成物。
  15. ナノバブル及びマイクロバブルのうちの少なくとも1種を用いてガス化されている、請求項14に記載の組成物。
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