JP2024513317A - Method for producing gas fuel - Google Patents
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Abstract
本発明は、以下の含むガス燃料の製造方法に関する：（ａ）アンモニアのガス流を供給するステップ；（ｂ）アンモニアのガス流を、第１のサブストリームと第２のサブストリームとに分割するステップ；（ｃ）第１のサブストリームを固体酸化物燃料電池に導入するステップ；（ｄ）固体酸化物燃料電池内で行われる電気化学反応によって生じる熱によって、第１のサブストリーム中のガスアンモニアを水素と窒素に分解するステップ；（ｅ）ステップ（ｄ）で形成された水素と窒素を含むオフガスを固体酸化物燃料電池から取り出すステップ；（ｆ）オフガスをガスアンモニアの第２のサブストリームと混合してガス燃料を供給するステップ、ここで固体酸化物燃料電池は３５～７０％の燃料利用率で作動する。The present invention relates to a method for producing a gaseous fuel, comprising: (a) providing a gaseous stream of ammonia; (b) splitting the gaseous stream of ammonia into a first substream and a second substream; (c) introducing the first substream into a solid oxide fuel cell; (d) decomposing the gaseous ammonia in the first substream into hydrogen and nitrogen by heat generated by an electrochemical reaction taking place in the solid oxide fuel cell; (e) removing an off-gas formed in step (d) from the solid oxide fuel cell, the off-gas comprising hydrogen and nitrogen; and (f) mixing the off-gas with the second substream of gaseous ammonia to provide the gaseous fuel, wherein the solid oxide fuel cell operates at a fuel utilization rate of 35-70%.
Description
本発明は、アンモニアと水素に基づくガス燃料の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for producing gaseous fuels based on ammonia and hydrogen.
特に、本発明によるガス燃料は、燃料利用率を低下させて燃料電池が作動する際に、固体酸化物燃料電池中のアンモニア供給物の一部を水素と窒素に分解し、燃料電池からの水素と窒素を含有するオフガスを、ガス燃料へのアンモニア供給物の残りと混合することによって製造される。このようにして、ガスエンジン用の有用な燃料が製造される。 In particular, the gaseous fuel according to the invention decomposes a portion of the ammonia feed in the solid oxide fuel cell into hydrogen and nitrogen when the fuel cell is operated at reduced fuel utilization, allowing hydrogen from the fuel cell to decompose into hydrogen and nitrogen. and nitrogen-containing off-gas with the remainder of the ammonia feed to the gas fuel. In this way, a useful fuel for gas engines is produced.
現在、再生可能なアンモニアを燃料として使用し、燃焼エンジン、ガスタービン、または燃料電池で動力を生産することへの関心が急速に高まっている。 There is currently a rapidly growing interest in using renewable ammonia as a fuel to produce power in combustion engines, gas turbines, or fuel cells.
燃焼エンジンは、燃焼特性が悪いため純粋なアンモニアでは作動できず、より優れた特性を持つ別の燃料を共供給する必要がある。 Combustion engines cannot operate on pure ammonia due to its poor combustion properties and must be co-supplied with another fuel with better properties.
そこで、水素をアンモニアと一緒に燃焼させる研究が進められてきた。水素は、燃焼エンジンの上流にある専用の分解装置でアンモニアの一部を分解することで簡便に製造できる。しかし、このような分解装置は高価であり、処理されたアンモニアに含まれる低位発熱量の最大１３％を使用する。 Therefore, research has been carried out to burn hydrogen together with ammonia. Hydrogen can be easily produced by partially cracking ammonia in a dedicated cracker upstream of the combustion engine. However, such decomposition equipment is expensive and uses up to 13% of the lower heating value contained in the treated ammonia.
固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）も、非常に高効率の独立型プラントで、アンモニアを熱と電力に変換するのに使用できる。ＳＯＦＣプラントは、残念ながらガスエンジンに比べてはるかに資本コストが高い。しかし、ＳＯＦＣスタックは、燃料電池作動からの廃熱を利用してアンモニア分解を駆動し、同時に電力を生産する、非常に効率的なアンモニア分解機（アンモニアクラッカー）として作動される。 Solid oxide fuel cells (SOFCs) are also highly efficient stand-alone plants that can be used to convert ammonia into heat and electricity. SOFC plants unfortunately have much higher capital costs than gas engines. However, SOFC stacks are operated as highly efficient ammonia crackers that utilize waste heat from fuel cell operation to drive ammonia cracking and simultaneously produce electricity.
すでに述べたように、燃焼エンジンは純粋なアンモニアでは作動しない。これは、専用のアンモニア分解装置でアンモニアの一部を水素と窒素に分解することで解決できる。しかし、これには多額の投資が必要で、効率の低下も伴う。あるいは、例えば、ＤＭＥのような別の燃料を燃焼特性向上剤として使用することもできるが、この場合、貯蔵設備を含む二重燃料システムが必要となり、また、代替燃料は、再生可能資源から生産される場合、アンモニアよりも高価になる可能性が高い。 As already mentioned, combustion engines do not work on pure ammonia. This problem can be solved by decomposing some of the ammonia into hydrogen and nitrogen using a dedicated ammonia decomposition device. However, this requires large investments and comes with reduced efficiency. Alternatively, another fuel, for example DME, could be used as a combustion enhancer, but this would require a dual fuel system including storage facilities and alternative fuels could be produced from renewable sources. If used, it is likely to be more expensive than ammonia.
ＳＯＦＣの燃料としてアンモニアを使用した発電はよく知られており、未反応のアノードオフガスを変換するためにガスエンジンを使用することも提案されている。しかし、その焦点は常にＳＯＦＣからの電気出力と効率を最大化することであった。 Power generation using ammonia as fuel in SOFCs is well known, and the use of gas engines to convert unreacted anode off-gas has also been proposed. However, the focus has always been on maximizing electrical output and efficiency from SOFCs.
本発明は、アンモニアを水素と窒素に分解するＳＯＦＣの能力をガスエンジンと組み合わせて利用することに基づいており、ＳＯＦＣの燃料利用率を低い範囲に維持しながら、ＳＯＦＣ中においてアンモニアを十分に変換する。これにより、ガスエンジンへの燃料混合中の最小量の水素は、ＳＯＦＣプラントからの非変換オフガスによって供給される。 The present invention is based on the utilization of the SOFC's ability to split ammonia into hydrogen and nitrogen in combination with a gas engine to achieve sufficient conversion of ammonia in the SOFC while keeping the fuel utilization of the SOFC in a low range. do. Thereby, the minimum amount of hydrogen in the fuel mix to the gas engine is supplied by unconverted off-gas from the SOFC plant.
したがって、本発明は、以下のステップを含むガス燃料の製造方法を提供する：
（ａ）アンモニアのガス流を供給するステップ；
（ｂ）アンモニアのガス流を、第１のサブストリームと第２のサブストリームとに分割するステップ；
（ｃ）第１のサブストリームを固体酸化物燃料電池に導入するステップ；
（ｄ）固体酸化物燃料電池内で行われる電気化学反応によって生じる熱によって、第１のサブストリーム中のガスアンモニアを水素と窒素に分解するステップ；
（ｅ）ステップ（ｄ）で形成された水素と窒素を含むオフガスを固体酸化物燃料電池から取り出すステップ；
（ｆ）オフガスをガスアンモニアの第２のサブストリームと混合してガス燃料を供給するステップ、
ここで固体酸化物燃料電池は３５～７０％の燃料利用率で作動する。
Accordingly, the present invention provides a method for producing gaseous fuel comprising the following steps:
(a) providing a gaseous stream of ammonia;
(b) splitting the ammonia gas stream into a first substream and a second substream;
(c) introducing the first substream into a solid oxide fuel cell;
(d) splitting the gaseous ammonia in the first substream into hydrogen and nitrogen by heat generated by an electrochemical reaction taking place within the solid oxide fuel cell;
(e) removing the hydrogen and nitrogen-containing off-gas formed in step (d) from the solid oxide fuel cell;
(f) mixing the off-gas with a second substream of gaseous ammonia to provide gaseous fuel;
Solid oxide fuel cells here operate at fuel utilization rates of 35-70%.
ＳＯＦＣの燃料としてアンモニアを使用する場合、アノード室で２つの反応が起こる：
燃料利用率、すなわちＳＯＦＣ中において変換されるアンモニアと水素の量は次のように定義される：
一例として、０．７Ｖ、０．８Ｖ、０．９Ｖの作動電圧では、それぞれ３３．５％、４０．４％、５０．９％の最小燃料利用率が得られる。 As an example, operating voltages of 0.7V, 0.8V, and 0.9V result in minimum fuel utilization of 33.5%, 40.4%, and 50.9%, respectively.
本発明は以下の利点を提供する：
－専用の分解装置への投資を回避できる。
－分解反応を駆動するためのアンモニアの寄生損失がない。それどころか、アンモニアを水素と窒素に変換する間に電力を発生する。
－ＳＯＦＣユニットは低燃料利用率（アンモニアと水素の変換）で作動できるため、ＳＯＦＣスタックへの投資が安価になる。
－ＳＯＦＣの燃料利用率が低いため、カソード側の過剰な空気流によって除去される廃熱が少なくなり、空気圧縮機とカソード供給／排出交換の節約につながる。
The invention provides the following advantages:
- Avoid investing in dedicated decomposition equipment.
- No parasitic loss of ammonia to drive the decomposition reaction. On the contrary, it generates electricity while converting ammonia into hydrogen and nitrogen.
- SOFC units can operate at low fuel utilization rates (ammonia and hydrogen conversion), making investments in SOFC stacks cheaper.
- Due to the lower fuel utilization of SOFCs, less waste heat is removed by excess airflow on the cathode side, leading to savings in air compressor and cathode supply/evacuation exchange.
一実施形態においては、アンモニアのガス流は、加圧された液体アンモニア源から供給され、この液体アンモニア源は、加熱され、エキスパンダで膨張されてアンモニアのガス流を形成する。 In one embodiment, the ammonia gas stream is provided from a pressurized liquid ammonia source that is heated and expanded in an expander to form the ammonia gas stream.
一実施形態においては、固体酸化物燃料電池からのオフガスの一部は、燃料電池のアノードにリサイクルされる。 In one embodiment, a portion of the off-gas from the solid oxide fuel cell is recycled to the fuel cell anode.
加圧されたアンモニアをエキスパンダで膨張させる際、エキスパンダで電気エネルギーを発生させることができる。電気エネルギーは、本発明による方法における多数の装置の駆動に利用することができる。 When pressurized ammonia is expanded using an expander, the expander can generate electrical energy. Electrical energy can be used to drive a number of devices in the method according to the invention.
したがって、一実施形態においては、電気エネルギーはエキスパンダ内において生成される。 Thus, in one embodiment, electrical energy is generated within the expander.
一実施形態においては、電気エネルギーは、固体酸化物燃料電池のカソード室に空気を吹き込むためのブロワー（送風機）を作動させるために利用される。 In one embodiment, electrical energy is utilized to operate a blower to blow air into the cathode chamber of the solid oxide fuel cell.
一実施形態においては、電気エネルギーは、固体酸化物燃料電池からのオフガスの一部を燃料電池のアノード室にリサイクルするためのコンプレッサーの作動に利用される。 In one embodiment, electrical energy is utilized to operate a compressor to recycle a portion of the off-gas from the solid oxide fuel cell to the anode chamber of the fuel cell.
本発明は、船舶に搭載されるエンジンのガス燃料の製造や、既存のエンジンのガス燃料システムの改修に有利に利用できる。さらに、本発明は、熱と電気の組み合わせプラントの作動にも有用である。 INDUSTRIAL APPLICABILITY The present invention can be advantageously used in the production of gas fuel for engines mounted on ships and in the modification of existing engine gas fuel systems. Additionally, the present invention is useful in the operation of combined heat and electricity plants.
本発明を図１参照してさらに詳細を説明する。図１は、本発明の具体的な実施形態による方法を示すフローシートである。 The present invention will be described in further detail with reference to FIG. FIG. 1 is a flow sheet illustrating a method according to a specific embodiment of the invention.
供給原料は加圧されたアンモニアであり、加圧タンクから取り出されるか、または液体の冷蔵アンモニアの形で圧送される。このアンモニアは、熱交換器Ｅ１においてガスエンジンからの排気ガス中の顕熱によって気化され、ターボエキスパンダで大気圧近くまで膨張される前に、熱交換器Ｅ２において同じ排気ガスによってさらに加熱される。 The feedstock is pressurized ammonia, which is either removed from a pressurized tank or pumped in the form of liquid refrigerated ammonia. This ammonia is vaporized by sensible heat in the exhaust gas from the gas engine in heat exchanger E1 and further heated by the same exhaust gas in heat exchanger E2 before being expanded to near atmospheric pressure in a turbo expander. .
このエキスパンダが発電に使用され、アンモニアプラントでアンモニアを凝縮する際に投入されるエネルギーが利用される。その後、アンモニアの一部は、オプションの冷却器Ｅ９を経由してガスエンジンに送られる。残りのアンモニアは、ＳＯＦＣのアノードから再循環されたガスと混合され、供給／排出熱交換器Ｅ３でＳＯＦＣの作動温度まで加熱される。アンモニアと再循環されたアノードオフガスは、ＳＯＦＣのアノード室で電気と熱に変換される。アンモニアは、アノード室内で水素の酸化による廃熱によって効果的に分解される。 This expander will be used to generate electricity, utilizing the energy input when condensing ammonia in an ammonia plant. A portion of the ammonia is then sent to the gas engine via an optional cooler E9. The remaining ammonia is mixed with gas recycled from the SOFC anode and heated to the SOFC operating temperature in feed/discharge heat exchanger E3. Ammonia and recycled anode off-gas are converted into electricity and heat in the anode chamber of the SOFC. Ammonia is effectively decomposed in the anode chamber by waste heat from hydrogen oxidation.
ＳＯＦＣにおける水素の変換は、ガスエンジンへの水素供給が主目的であるため、意図的に低く抑えられている。 Hydrogen conversion in SOFCs is intentionally kept low since the main purpose is to supply hydrogen to gas engines.
ＳＯＦＣを出た後、アノードオフガスはアノード供給／排出交換器Ｅ３で冷却され、２つの流れ２０８１と１０７０に分かれる。次に、マイナーストリーム２０８１は、アノードリサイクル供給／排出熱交換器Ｅ２００でさらに冷却され、アノードのリサイクルガスブロワーに入る前に冷却器Ｅ１００で冷却される。
After exiting the SOFC, the anode off-gas is cooled in the anode supply/exhaust exchanger E3 and split into two
アノードリサイクルガス流は、以下に従う純アンモニアによる窒化によって材料劣化を避けるため、水素リッチガスをＥ３およびＳＯＦＣに供給するために提供される：
３Ｎｉ＋ＮＨ３＝Ｎｉ３Ｎ＋１．５Ｈ２
An anode recycle gas stream is provided to supply hydrogen-rich gas to the E3 and SOFC to avoid material degradation by nitriding with pure ammonia according to:
3Ni+ NH3 = Ni3N + 1.5H2
アノードオフガスの残りの流れ１０７０は、交換器Ｅ７で冷却され、ＳＯＦＣ内の水素の酸化によって形成された水は、流れ１０１６中でＳＯＦＣをバイパスするアンモニアと混合される前に、分離器で分離される。
The
適切な量の空気が燃料流に加えられ、混合物はガスエンジンで燃焼され、（電）力と高温の排気ガスが供給される。排気ガスは、熱交換器Ｅ２でアンモニアを予熱するために使用され、次いで、冷却器Ｅ５でさらに冷却され、最後にＥ１でアンモニアを蒸発させるために使用される。 An appropriate amount of air is added to the fuel stream and the mixture is combusted in a gas engine to provide (electric) power and hot exhaust gases. The exhaust gas is used to preheat the ammonia in heat exchanger E2, then further cooled in cooler E5 and finally used to evaporate the ammonia in E1.
ＳＯＦＣのカソード室においては、空気が空気ブロワーによって供給され、カソード供給／排熱熱交換器Ｅ４に送られ、ＳＯＦＣの作動温度まで温度を上昇させる。ＳＯＦＣのカソードを出た枯渇空気は、Ｅ４で予熱に使用され、最後に冷却器Ｅ６で冷却される。 In the cathode chamber of the SOFC, air is supplied by an air blower and sent to the cathode supply/exhaust heat exchanger E4 to raise the temperature to the operating temperature of the SOFC. The depleted air leaving the cathode of the SOFC is used for preheating in E4 and finally cooled in cooler E6.
Ｅ、Ｅ６、Ｅ１００、および、Ｅ７で放出された熱は、地域暖房として利用することができる。 The heat released in E, E6, E100, and E7 can be used for district heating.
現在のＳＯＦＣの設備投資は非常に高額であるため、本発明はＳＯＦＣ＋ガスエンジンの複合システムの投資を最小限に抑えることに重点を置いている。そのため、ＳＯＦＣの燃料利用率を低くし、ガスエンジンに最低限の水素を供給できるようにすると同時に、ＳＯＦＣ全体の温度を十分に上昇させ、熱交換器Ｅ３およびＥ４の熱交換表面を過度に大きくすることなく作動できるようにする作動レジュメにする。実際、燃料利用率が低いことで、燃料利用率が高いＳＯＦＣと比較して、空気流によって除去されなければならない廃熱の量が少なくなり、空気ブロワーおよび熱交換器Ｅ４のサイズと投資が削減されることになるため、他の利点も得られる。さらに、空気ブロワーで使用される寄生電力も削減される。ガスエンジンに水素を供給するアンモニア分解機を備えたシステムと比較すると、分解機への投資が回避されるだけでなく、反応を駆動するための燃料の寄生使用も回避される。それどころか、ＳＯＦＣはアンモニア分解機としての機能と並行して、高効率で発電された電力を供給する。 Since the current capital investment for SOFC is very high, the present invention focuses on minimizing the investment for a combined SOFC+gas engine system. Therefore, it is necessary to lower the fuel utilization rate of the SOFC so that a minimum amount of hydrogen can be supplied to the gas engine, while at the same time raising the temperature of the entire SOFC sufficiently and making the heat exchange surfaces of heat exchangers E3 and E4 excessively large. Create a work resume that allows you to work without having to do anything. In fact, the lower fuel utilization reduces the amount of waste heat that has to be removed by the airflow compared to SOFCs with higher fuel utilization, reducing the size and investment of the air blower and heat exchanger E4. This provides other benefits as well. Additionally, the parasitic power used by the air blower is also reduced. Compared to a system with an ammonia cracker supplying hydrogen to a gas engine, not only the investment in a cracker is avoided, but also the parasitic use of fuel to drive the reaction. On the contrary, SOFCs provide highly efficient generated power in parallel with their function as ammonia decomposers.
実施例
図１を参照して、本発明の実施方法を説明するために詳細な計算を行い、ＳＯＦＣの燃料利用率を高くすることで電気効率を最大化するように設計されたＳＯＦＣ＋ガスエンジンプラントの作動結果と比較した。結果は、１０ＭＷの低位発熱量に対応するアンモニアの入口流と、ガスエンジンへの供給におけるアンモニア中の１５ｖｏｌ％について、表１に示した。
EXAMPLE With reference to Figure 1, detailed calculations have been made to illustrate how the present invention can be implemented, and a SOFC+gas engine plant designed to maximize the electrical efficiency by increasing the fuel utilization of SOFC. The results were compared with the operating results of The results are shown in Table 1 for an inlet flow of ammonia corresponding to a lower heating value of 10 MW and 15 vol% in ammonia in the feed to a gas engine.
スタックの相対数は、以下の関係を用いて概算した：
スタック面積＝（平均ネルンスト電位－作動電圧）／面積比抵抗
The relative number of stacks was estimated using the following relationship:
Stack area = (average Nernst potential - operating voltage) / area specific resistance
専用ＳＯＦＣの平均作動温度が高いため、このオプションのスタック面積はいくぶん過大評価されているが、その一方で、本発明における低い作動温度のため、スタックの寿命は長くなる。 The stack area for this option is somewhat overestimated due to the high average operating temperature of dedicated SOFCs, while the stack life is increased due to the lower operating temperature in the present invention.
本発明によるＳＯＦＣ＋ガスエンジンは、明らかに電気効率が低いが、ガスエンジンの投資額はおそらく５００ドル／ｋＷ程度であることを想起すべきであり、現時点ではＳＯＦＣシステムの方が４～１０倍高く、スタックの交換も高価である。 Although the SOFC+gas engine according to the invention clearly has lower electrical efficiency, it should be remembered that the investment cost for a gas engine is probably around $500/kW, and currently SOFC systems are 4 to 10 times more expensive. , stack replacement is also expensive.
Claims (6)
（ｂ）アンモニアのガス流を、第１のサブストリームと第２のサブストリームとに分割するステップ；
（ｃ）第１のサブストリームを固体酸化物燃料電池に導入するステップ；
（ｄ）固体酸化物燃料電池内で行われる電気化学反応によって生じる熱によって、第１のサブストリーム中のガスアンモニアを水素と窒素に分解するステップ；
（ｅ）ステップ（ｄ）で形成された水素と窒素を含むオフガスを固体酸化物燃料電池から取り出すステップ；
（ｆ）オフガスをガスアンモニアの第２のサブストリームと混合してガス燃料を供給するステップを含むガス燃料の製造方法であって、
固体酸化物燃料電池は３５～７０％の燃料利用率で作動する、前記製造方法。 (a) providing a gaseous stream of ammonia;
(b) splitting the ammonia gas stream into a first substream and a second substream;
(c) introducing the first substream into a solid oxide fuel cell;
(d) splitting the gaseous ammonia in the first substream into hydrogen and nitrogen by heat generated by an electrochemical reaction taking place within the solid oxide fuel cell;
(e) removing the hydrogen and nitrogen-containing off-gas formed in step (d) from the solid oxide fuel cell;
(f) mixing off-gas with a second substream of gaseous ammonia to provide a gaseous fuel, the method comprising:
The solid oxide fuel cell operates at a fuel utilization rate of 35 to 70%.
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