JP2024061002A - 積層型電池の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】積層型電池の製造において、面方向の大きさの異なる複数の電極体を高速で精度良く、位置決めして積層することができる、積層型電池の製造方法及び製造装置を提供する。【解決手段】積層型電池を製造する本開示の方法は、（１）負極集電体１１を有する複数の負極電極体及び正極集電体２１を有する複数の正極電極体を、それらの間に電解質層が配置されるようにして、交互に積層すること、並びに（２）負極集電体層１１の突出部１１ｂ及び正極集電体層２１の突出部２１ｂのうちの少なくとも一方を把持して、負極電極体及び正極電極体のうちの一方を、負極電極体及び正極電極体のうちの他のものに対して相対的に摺動させることによって、負極集電体１１を有する負極電極体と正極集電体２１を有する正極電極体との間の位置合わせを行うこと。【選択図】図１

Description

本開示は、積層型電池、特に固体積層型電池の製造方法に関する。

積層型電池では、短絡防止のため、正極電極体の面積を、負極電極体及び電解質層の面積よりも小さくすることが一般的である。したがって、積層型電池の製造においては、面積の小さい正極電極体を、それよりも面積が大きい負極電極体及び電解質層の中心付近に配置しながら、複数の正極電極体、複数の負極電極体、及び複数の電解質層を積層する必要がある。量産においては、このような複数の正極電極体、複数の負極電極体、及び複数の電解質層の積層を、高速で精度良く行うことが求められている。

特許文献１では、全固体電池において、負極と同面積かつ正極より面積の大きい固体電解質層を正極と一体化し、積層において電極端部で位置合わせすることにより、面積の小さい正極を負極の中央に配置させる積層方法が提示されている。

特許文献２の積層装置は、セパレータを挟んで負極シートおよび正極シートが積層された電極体を製造する。ここで、この積層装置は、第１の領域にセパレータの連続体を折り重ねる第１のユニットと、第１のユニットがセパレータの連続体を折り重ねるのに同期して、第１の領域に正極シートおよび負極シートを交互に供給する第２のユニットとを有する。第１のユニットは、折り重ねる長さとほぼ等しい長さの第１の壁面および第２の壁面であって、セパレータの連続体を交互に吸着した状態で第１の領域に折り畳む第１の壁面および第２の壁面を含む。

特開２０１５－１５３６６３号公報 特開２０１７－０９８２６６号公報

特許文献１の方法では、積層の高速化が期待できるものの、エネルギー密度を高めるために固体電解質層を薄くすると、固体電解質層端部の強度が不足し、位置決めの際に端部が破損する懸念があった。また、特許文献２の方法では、電極体の位置決めが精度良くできる可能性があるものの、電極体を１枚ずつ位置決めしつつ積層するため、積層の高速化が難しいという問題があった。

これに対して、本開示では、面方向の大きさの異なる複数の電極体を高速で精度良く位置決めして、積層することができる積層型電池の製造方法及び製造装置を提供する。

本発明者らは、鋭意検討したところ、以下の手段により上記課題を解決できることを見出して、本発明を完成させた。すなわち、本発明は、下記のとおりである。

〈態様１〉
積層型電池の製造方法であって、
前記積層型電池が、交互に積層されている複数の負極電極体及び複数の正極電極体を有し、
前記負極電極体が、負極集電体層を有し、かつ前記正極電極体が、正極活物質層、正極集電体層、及び正極活物質層をこの順で有し、かつ、
前記負極集電体層が、本体部、及び前記本体部から突出している突出部を有し、かつ／又は前記正極集電体層が、本体部、及び前記本体部から突出している突出部を有し、かつ
下記の工程を含む、積層型電池の製造方法：
（１）前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を、それらの間に電解質層が配置されるようにして、交互に積層すること、並びに
（２）前記負極集電体層の前記突出部及び前記正極集電体層の前記突出部のうちの少なくとも一方を把持して、前記負極電極体及び前記正極電極体のうちの一方を、前記負極電極体及び前記正極電極体のうちの他のものに対して相対的に摺動させることによって、前記負極電極体と前記正極電極体との間の位置合わせを行うこと。
〈態様２〉
前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体が、面方向について、直交する２辺を有し、かつ
工程（１）において、前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体の前記直交する２辺を、ガイド部材に沿わせて、前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を位置決めしつつ、前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を交互に積層する、
態様１に記載の方法。
〈態様３〉
前記積層型電池が、固体電解質を有する固体積層型電池である、態様１又は２に記載の方法。
〈態様４〉
積層型電池の製造装置であって、
前記積層型電池が、交互に積層されている複数の負極電極体及び複数の正極電極体を有し、
前記負極電極体が、負極集電体層を有し、かつ前記正極電極体が、正極活物質層、正極集電体層、及び正極活物質層をこの順で有し、かつ、
前記負極集電体層が、本体部、及び前記本体部から突出している突出部を有し、かつ／又は前記正極集電体層が、本体部、及び前記本体部から突出している突出部を有し、かつ
下記を具備している、積層型電池を製造する本開示の装置：
（ｉ）前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を、それらの間に電解質層が配置されるようにして、交互に積層する積層機構、並びに
（ｉｉ）前記負極集電体層の前記突出部及び前記正極集電体層の前記突出部のうちの少なくとも一方を把持して、前記負極電極体及び前記正極電極体のうちの少なくとも一方を、前記負極電極体及び前記正極電極体のうちの他のものに対して相対的に摺動させることによって、前記負極電極体と前記正極電極体との間の位置合わせをする、把持及び摺動機構。
〈態様５〉
前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体が、面方向について、直交する２辺を有し、かつ
下記を具備している、態様４に記載の製造装置：
（ｉｉｉ）前記積層機構によって、前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を交互に積層する際に、前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体の前記直交する２辺をそれに沿わせて前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を位置決めするガイド部材、並びに
（ｉｖ）前記ガイド部材に沿う前記２辺が下側になるようにして、交互に積層される前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を傾斜させて支持する傾斜支持台。

積層型電池を製造する本開示の方法及び装置によれば、面方向の大きさの異なる複数の電極体を高速で精度良く、位置決めして積層することができる。

図１は、積層型電池を製造する本開示の方法及び装置の実施態様を示す上面図（図１（ａ）～図（ｅ）の上側図）及び正面図（図１（ａ）～図（ｅ）の下側図）である。 図２は、本開示の方法及び装置で製造される積層型電池の負極電極体の例を示す上面図（図２（ａ））及び正面図（図２（ｂ））である。 図３は、本開示の方法及び装置で製造される積層型電池の負極電極体の３つの例を示す正面図（図３（ａ）～図３（ｃ））である。

以下、図面を参照しながら、本開示を実施するための形態について、詳細に説明する。ただし、図に示される形態は本開示の例示であり、本開示を限定するものではない。

積層型電池を製造する本開示の方法及び装置では、積層型電池が、交互に積層されている複数の負極電極体及び複数の正極電極体を有する。例えば、積層型電池は、それぞれ、２以上、５以上、１０以上、２０以上、３０以上、又は５０以上の負極電極体及び正極電極体を有することができ、またそれぞれ、１，０００以下、８００以下、６００以下、４００以下、２００以下、又は１００以下の負極電極体及び正極電極体を有することができる。

負極電極体は、負極集電体層を有し、かつ正極電極体は、正極活物質層、正極集電体層、及び正極活物質層をこの順で有する。また、正極集電体層は、本体部、及び本体部から突出している突出部を有し、かつ／又は負極集電体層は、本体部、及び本体部から突出している突出部を有する。

積層型電池を製造する本開示の方法は、下記の工程を含む：
（１）複数の負極電極体及び複数の正極電極体を、それらの間に電解質層が配置されるようにして、交互に積層すること、並びに
（２）負極集電体層の突出部及び正極集電体層の突出部のうちの少なくとも一方を把持して、負極電極体及び正極電極体のうちの少なくとも一方を、負極電極体及び正極電極体のうちの他のものに対して相対的に摺動させることによって、負極電極体と正極電極体との間の位置合わせを行うこと。

また、積層型電池を製造する本開示の装置は、下記を具備している：
（ｉ）複数の負極電極体及び複数の正極電極体を、それらの間に電解質層が配置されるようにして、交互に積層する積層機構、並びに
（ｉｉ）負極集電体層の突出部及び正極集電体層の突出部のうちの少なくとも一方を把持して、負極電極体及び正極電極体のうちの少なくとも一方を、負極電極体及び正極電極体のうちの他のものに対して相対的に摺動させることによって、負極電極体と正極電極体との間の位置合わせをする把持及び摺動機構。

積層型電池を製造する本開示の方法及び装置は、例えば、図１で説明するような態様であってよい。ここで、図１で示す態様では、図１（ａ）～図１（ｅ）の順で、工程を行っていくことを示している。図１（ａ）～図（ｅ）において、それぞれ上側の図は上面図であり、またそれぞれ下側の図は正面図である。なお、簡潔さのために、図１では、負極電極体の負極活物質層を省略して負極集電体層１１のみを表示しており、また正極電極体の正極活物質層を省略して正極集電体層２１のみを表示している。

当然に、図１は本開示の方法及び装置の範囲を限定するものでない。例えば、図１では、負極集電体層１１の面積が、正極集電体層２１の面積よりも大きい態様について示しているが、本開示の方法及び装置はこのような態様に限定されるものではなく、負極集電体層１１の面積が、正極集電体層２１の面積よりも小さくても、負極集電体層１１の面積と、正極集電体層２１の面積とが同じであってもよい。また、図１では、負極集電体層１１及び正極集電体層２１が、面方向について、長方形の本体部１１ａ、２１ａ、及びこの本体部１１ａ、２１ａから突出している突出部１１ｂ、２１ｂを有しており、かつ本体部１１ａ、２１ａが、面方向について、長方形の形状を有しているが、本開示の方法及び装置はこのような態様に限定されるものではない。

図１（ａ）では、負極電極体及び正極電極体を積層するための支持台１１０が示されており、この支持台１１０は、負極電極体１０及び正極電極体２０を交互に積層する際に、負極電極体１０及び正極電極体２０の直交する２辺をそれに沿わせてそれらを位置決めするガイド部材１２０を有している。

図１（ｂ）及び（ｃ）は、負極電極体の負極集電体１１及び正極電極体の正極集電体２１を、それらの直交する２辺をガイド部材１２０に沿わせて、支持台１１０に積層した状態を示している。この際には、支持台１１０の支持面が傾斜しており、それによってガイド部材１２０に沿う２辺が下側になるようにして（図の左上側の角が低くなるようにして）、負極電極体及び正極電極体を傾斜させて支持することができる。ただし、支持台１１０の支持面は傾斜している必要はなく、支持面が水平になるようにされていてもよい。

図１（ｄ）は、負極集電体層１１の突出部１１ｂを、把持及び摺動機構２１０で把持し、かつ正極集電体層２１の突出部２１ｂを、把持及び摺動機構２２０で把持した状態を示している。ここで、把持及び摺動機構２１０は、複数の負極集電体層１１の突出部１１ｂを、まとめて又は１つずつ把持することができ、また把持及び摺動機構２２０は、複数の正極集電体層２１の突出部２１ｂを、まとめて又は１つずつ把持することができる。

また、図１（ｅ）は、正極集電体層２１を有する正極電極体を、白矢印で示すように、負極集電体層１１を有する負極電極体に対して相対的に摺動させることによって、負極電極体と正極電極体との間の位置合わせを行った状態を示している。

《各構成》
以下では、積層型電池を製造する本開示の方法及び装置の各構成の詳細について説明する。

〈負極電極体〉
本開示の方法及び装置で製造される積層型電池は、交互に積層されている複数の負極電極体及び複数の正極電極体を有する。ここで、負極電極体は、負極集電体層を有し、特に負極活物質層、負極集電体層、及び負極活物質層をこの順で有する。また、負極集電体層は、本体部、及び本体部から突出している突出部を有することができる。

具体的には、負極集電体は、図１及び図２に示すようなものであってよい。すなわち、図１及び図２に示すように、負極集電体１１は、本体部１１ａ、及び本体部１１ａから突出している突出部１１ｂを有することができる。ここで、図２に示すように、負極集電体１１の本体部１１ａは、負極活物質層１２を積層される部分であってよく、また負極活物質層を用いない場合には、充電時においてリチウム金属等の金属が析出する部分であってよい。

図２に示すように、負極電極体１０が負極活物質層１２を有する場合、負極電極体１０は、負極活物質層１２、負極集電体層１１、及び負極活物質層１２をこの順で有することができる。

また、負極電極体１０は、図３（ａ）で示すように、電解質層３０、負極活物質層１２、負極集電体層１１、負極活物質層１２、及び電解質層３０が、この順で積層された積層体であってよい。また、負極電極体１０は、図３（ｂ）で示すように、負極活物質層１２、負極集電体層１１、負極集電体層１１、及び負極活物質層１２が、この順で積層された積層体であってよい。また、負極電極体１０は、図３（ｃ）で示すように、電解質層３０、負極活物質層１２、負極集電体層１１、負極集電体層１１、負極活物質層１２、及び電解質層３０が、この順で積層された積層体であってよい。

負極集電体層は、電池の負極集電体層として一般的なものをいずれも採用可能である。負極集電体層は、箔状、板状、メッシュ状、パンチングメタル状、多孔質状、及び発泡体状等であってよい。負極集電体層は、金属箔又は金属メッシュであってもよい。特に、金属箔が取扱い性等に優れる。負極集電体層は、複数枚の金属箔からなっていてもよい。負極集電体層を構成する金属としては、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｇ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎ、Ｃｏ、ステンレス鋼等が挙げられる。また、本開示の方法及び装置において負極集電体層を把持して負極電極体を摺動させる場合、負極集電体層はこの把持に耐えるための強度を有するために、比較的厚い厚さを有することができる。

上記のとおり、負極電極体は、負極集電体層のみ、又は負極活物質層と負極集電体層を備えるものであってよい。積層型電池が積層型リチウムイオン電池である態様では、負極電極体が負極集電体層のみである場合、充電時に正極電極体から移動してきたリチウムイオンは、電子を受け取って、電解質層と負極集電体層との間で金属リチウムとして析出する。また、積層型電池が積層型リチウムイオン電池である態様では、負極層が負極活物質層と負極集電体層を備えるものである場合、充電時に正極電極体から移動してきたリチウムイオンは、電子を受け取って、負極活物質層の負極活物質中に保持される。また、電池の放電時には、負極電極体のリチウムがイオン化して、正極電極体へと戻される。

負極活物質層は、少なくとも負極活物質を含み、さらに任意に、電解質、導電助剤及びバインダー等を含んでいてもよい。さらに、負極活物質層は、その他に各種の添加剤を含んでいてもよい。

〈正極電極体〉
本開示の方法及び装置で製造される積層型電池は、交互に積層されている複数の負極電極体及び複数の正極電極体を有する。ここで、正極電極体は、正極活物質層、正極集電体層、及び正極活物質層をこの順で有する。また、正極集電体層は、本体部、及び本体部から突出している突出部を有することができる。

具体的には、正極集電体層及び正極電極体の構成については、負極集電体層及び負極電極体の構成に関する上記の記載、並びに図２及び図３の記載を参照することができる。

積層型電池が積層型リチウムイオン電池である態様では、充電時には、リチウムイオンが、正極電極体から、電解質層を介して負極電極体へと移動する。また、電池の放電時には、負極電極体のリチウムがイオン化して、正極電極体へと戻される。

〈電解質層〉
電解質層は、負極電極体及び／又は正極電極体と一体化されていても、負極電極体及び正極電極体とは、別体として負極電極体と正極電極体との間に積層されてもよい。

〈電解質層〉
電解質層は少なくとも電解質を含む。電解質層は、固体電解質を含んでいてもよく、さらに任意にバインダー等を含んでいてもよい。この場合、電解質層における固体電解質とバインダー等との含有量は特に限定されない。また、電解質層は、各種の添加剤を含むものであってもよい。また、電解質層は、固体電解質とともに液体成分を含むものであってもよい。或いは、電解質層は、電解液を含むものであってもよく、さらに、この電解液を保持するとともに、正極活物質層と負極活物質層との接触を防止するためのセパレータ等を有していてもよい。したがって、電解質層は、固体電解質層又はセパレータ層であってよい。

固体電解質やバインダーは、各々、１種のみが単独で用いられてもよいし、２種以上が組み合わされて用いられてもよい。固体電解質層は、例えば、固体電解質及びバインダー等を含む電解質合剤を乾式又は湿式にて成形すること等によって容易に形成可能である。

一方で、電解質層が電解液やセパレータを有するものである場合、セパレータは、電池において通常用いられるセパレータであればよい。セパレータは、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエステル及びポリアミド等の樹脂からなるものであってもよい。セパレータは、単層構造であってもよく、複層構造であってもよい。セパレータは、セルロース不織布、樹脂不織布、ガラス繊維不織布といった不織布からなるものであってもよい。

〈積層型電池の種類〉
本開示の方法及び装置で製造される積層型電池は、液体の電解質で含浸されているセパレータを用いる液系の積層型電池であっても、固体電解質層を用いる固体積層型電池であってもよい。固体積層型電池は、好ましくは、硫化物固体電解質層を用いる硫化物固体電池である。また、本開示の方法及び装置で製造される積層型電池は、リチウムイオン電池、ナトリウムイオン電池、マグネシウムイオン電池、及びカルシウムイオン電池等であってよい。また、本開示の方法及び装置で製造される積層型電池は、一次電池であってもよく、二次電池であってもよいが、中でも、二次電池であることが好ましい。二次電池は、繰り返し充放電でき、例えば、車載用電池として有用だからである。

１０ 負極電極体
１１ 負極集電体層
１１ａ 負極集電体層の本体部
１１ｂ 負極集電体層の突出部
１２ 負極活物質層
２０ 正極電極体
２１ 正極集電体層
２１ａ 正極集電体層の本体部
２１ｂ 正極集電体層の突出部
３０ 電解質層
１１０ 支持台
１２０ ガイド部材
２１０、２２０ 把持及び摺動機構

Claims (5)

1. 積層型電池の製造方法であって、
   前記積層型電池が、交互に積層されている複数の負極電極体及び複数の正極電極体を有し、
   前記負極電極体が、負極集電体層を有し、かつ前記正極電極体が、正極活物質層、正極集電体層、及び正極活物質層をこの順で有し、かつ、
   前記負極集電体層が、本体部、及び前記本体部から突出している突出部を有し、かつ／又は前記正極集電体層が、本体部、及び前記本体部から突出している突出部を有し、かつ
   下記の工程を含む、積層型電池の製造方法：
   （１）前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を、それらの間に電解質層が配置されるようにして、交互に積層すること、並びに
   （２）前記負極集電体層の前記突出部及び前記正極集電体層の前記突出部のうちの少なくとも一方を把持して、前記負極電極体及び前記正極電極体のうちの一方を、前記負極電極体及び前記正極電極体のうちの他のものに対して相対的に摺動させることによって、前記負極電極体と前記正極電極体との間の位置合わせを行うこと。
2. 前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体が、面方向について、直交する２辺を有し、かつ
   工程（１）において、前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体の前記直交する２辺を、ガイド部材に沿わせて、前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を位置決めしつつ、前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を交互に積層する、
   請求項１に記載の方法。
3. 前記積層型電池が、固体電解質を有する固体積層型電池である、請求項１に記載の方法。
4. 積層型電池の製造装置であって、
   前記積層型電池が、交互に積層されている複数の負極電極体及び複数の正極電極体を有し、
   前記負極電極体が、負極集電体層を有し、かつ前記正極電極体が、正極活物質層、正極集電体層、及び正極活物質層をこの順で有し、かつ、
   前記負極集電体層が、本体部、及び前記本体部から突出している突出部を有し、かつ／又は前記正極集電体層が、本体部、及び前記本体部から突出している突出部を有し、かつ
   下記を具備している、積層型電池を製造する本開示の装置：
   （ｉ）前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を、それらの間に電解質層が配置されるようにして、交互に積層する積層機構、並びに
   （ｉｉ）前記負極集電体層の前記突出部及び前記正極集電体層の前記突出部のうちの少なくとも一方を把持して、前記負極電極体及び前記正極電極体のうちの少なくとも一方を、前記負極電極体及び前記正極電極体のうちの他のものに対して相対的に摺動させることによって、前記負極電極体と前記正極電極体との間の位置合わせをする、把持及び摺動機構。
5. 前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体が、面方向について、直交する２辺を有し、かつ
   下記を具備している、請求項４に記載の製造装置：
   （ｉｉｉ）前記積層機構によって、前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を交互に積層する際に、前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体の前記直交する２辺をそれに沿わせて前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を位置決めするガイド部材、並びに
   （ｉｖ）前記ガイド部材に沿う前記２辺が下側になるようにして、交互に積層される前記複数の負極電極体及び前記複数の正極電極体を傾斜させて支持する傾斜支持台。

Images