JP2023178103A - Room-temperature high-spin polarized heusler alloy, and film plane-perpendicular-current colossal magnetoresistive element and tunnel magnetoresistive element including the same, magnetic device including the same, and semiconductor spin injection element including the same and light-emitting element including the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、室温高スピン偏極のホイスラー合金に関する。
また、本発明は、室温高スピン偏極のホイスラー合金を用いた膜面垂直電流巨大磁気抵抗素子、トンネル磁気抵抗素子、及びこれらを用いた磁気デバイスに関する。
更に、本発明は、室温高スピン偏極のホイスラー合金を用いた半導体スピン注入素子、及びこれを用いた発光素子に関する。
The present invention relates to Heusler alloys with high spin polarization at room temperature.
The present invention also relates to a perpendicular current giant magnetoresistive element, a tunnel magnetoresistive element, and a magnetic device using these, using a Heusler alloy with high spin polarization at room temperature.
Furthermore, the present invention relates to a semiconductor spin injection device using a Heusler alloy with high spin polarization at room temperature, and a light emitting device using the same.
磁気抵抗素子は、高密度ハードディスクドライブの磁気ヘッド、高感度磁気センサー、およびスピントルク高周波発振器などの次世代高性能磁気デバイスを実現するために必要不可欠な技術である。膜面垂直電流型巨大磁気抵抗（ＣＰＰ－ＧＭＲ； Ｃｕｒｒｅｎｔ Ｐｅｒｐｅｎｄｉｃｕｌａｒ－ｔｏ－Ｐｌａｎｅ Ｇｉａｎｔ Ｍａｇｎｅｔｏｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ）素子は強磁性層／非磁性スペーサ層／強磁性層の積層構造及びトンネル磁気抵抗（ＴＭＲ； Ｔｕｎｎｅｌ Ｍａｇｎｅｔｏ Ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ）素子は、強磁性層／非磁性絶縁体層／強磁性層の積層構造を有し、直径サブミクロン以下のサイズのピラー形状に加工することで作製されて、２つの強磁性層の相対的な磁化配置の変化（平行か反平行）に伴う磁気抵抗（ＭＲ； Ｍａｇｎｅｔｏ Ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ）の変化によって機能を発現する。 Magnetoresistive elements are an essential technology for realizing next-generation high-performance magnetic devices such as magnetic heads in high-density hard disk drives, high-sensitivity magnetic sensors, and spin-torque high-frequency oscillators. A current perpendicular-to-plane giant magnetoresistance (CPP-GMR) element has a stacked structure of ferromagnetic layer/nonmagnetic spacer layer/ferromagnetic layer and tunnel magnetoresistive (TMR). (Resistance) The device has a laminated structure of ferromagnetic layer/nonmagnetic insulator layer/ferromagnetic layer, and is fabricated by processing into a pillar shape with a diameter of submicron or less, and the relative relationship between the two ferromagnetic layers is Functions are expressed by changes in magneto resistance (MR) associated with changes in magnetization arrangement (parallel or antiparallel).
特許文献１では、ＧＭＲ効果またはＴＭＲ効果に基づいて、ハードディスク・ドライブ上で高い記録密度（最大８ギガビット／ｃｍ２）を達成することができる入手可能な材料として、半金属強磁性体であるホイスラー相を有する材料を提案している。「ホイスラー相」は、一般式Ｘ２ＹＺを有する金属間化合物であり、結晶してＢｉＦ２タイプの構造になる。
特許文献２では、磁気デバイスにおいて使用可能な磁気接合を提案する。その磁気接合は、ピンド層と、非磁性スペーサ層と、自由層とを含む。自由層及びピンド層のうち少なくとも一方は少なくとも一つの半金属を含むものであり、半金属は非常に高いスピン偏極（１００％近く）を有する強磁性体であり、一方のスピン配向において金属であり、他方のスピン配向において絶縁性である。スピン偏極（Ｐ）は、フェルミ準位における強磁性体のアップ（ダウン）スピンのパーセンテージからダウン（アップ）スピンのパーセンテージを引いたものとして定義可能である。
In US Pat. No. 5,200,300, Heusler, a semimetallic ferromagnetic material, is described as an available material capable of achieving high recording densities (up to 8 Gbit/cm 2 ) on hard disk drives based on the GMR or TMR effect. We are proposing a material with phases. The "Heusler phase" is an intermetallic compound with the general formula X 2 YZ, which crystallizes into a BiF 2 type structure.
Patent Document 2 proposes a magnetic junction that can be used in a magnetic device. The magnetic junction includes a pinned layer, a non-magnetic spacer layer, and a free layer. At least one of the free layer and the pinned layer contains at least one metalloid, which is a ferromagnetic material with very high spin polarization (nearly 100%), and which is a metal in one spin orientation. and is insulating in the other spin orientation. Spin polarization (P) can be defined as the percentage of up (down) spins of a ferromagnetic material at the Fermi level minus the percentage of down (up) spins.
従来技術においては、特にＣＰＰ－ＧＭＲ素子やＴＭＲ素子の性能指標となるＭＲ比（平行磁化の抵抗ＲＰと反平行磁化の抵抗ＲＡＰの差の比、ＭＲ＝（ＲＡＰ－ＲＰ）／ＲＰ×１００）を向上させるため、高いバルクのスピン偏極率（Ｐ）を有するホイスラー合金が強磁性層の材料として用いられてきた。例えば、非特許文献１、２では、ホイスラー合金の極低温（絶対零度）での電子構造を元に、その高スピン偏極率が実証されていた。そして、ホイスラー合金Ｃｏ２ＭｎＳｉと酸化マグネシウムＭｇＯを用いたＴＭＲ素子では、低温（４Ｋ）で最高２６００％のＭＲが得られている。
しかし、室温（３００Ｋ）付近では４００％と大きく下がってしまうことが問題となっている［非特許文献３参照］。ＣＰＰ－ＧＭＲ素子でも同様に低温と室温のＭＲ比の減少が大きいことが報告されている［非非特許文献４参照］。
In the conventional technology, the MR ratio (the ratio of the difference between the resistance R P of parallel magnetization and the resistance R AP of antiparallel magnetization, MR = (R AP - R P )/ In order to improve R P ×100), Heusler alloys with high bulk spin polarization (P) have been used as materials for the ferromagnetic layer. For example, Non-Patent Documents 1 and 2 demonstrate the high spin polarization of Heusler alloys based on their electronic structures at extremely low temperatures (absolute zero). In addition, a TMR element using Heusler alloy Co 2 MnSi and magnesium oxide MgO has obtained a maximum MR of 2600% at low temperature (4K).
However, there is a problem in that the temperature drops significantly to 400% near room temperature (300K) [see Non-Patent Document 3]. It has been reported that the MR ratio between low temperature and room temperature similarly decreases significantly in the CPP-GMR element [see Non-Patent Document 4].
磁気抵抗素子は室温付近で動作すべきデバイスであるため、ＭＲ比の温度依存性はできる限り抑制する必要がある。他方で、ホイスラー合金を用いたＴＭＲ素子やＣＰＰ－ＧＭＲ素子では、低温（４Ｋ）では非常に大きなＭＲ比（ＴＭＲ素子で１０００％、ＣＰＰ－ＧＭＲ素子で１００％）が得られているがデバイスの動作環境温度である室温（３００Ｋ）付近ではＭＲ比が大きく減少してしまう（ＴＭＲ素子で５００％以下、ＣＰＰ－ＧＭＲ素子で１００％以下になる）という課題がある。
この課題を解決するために、既存の高スピン偏極ホイスラー合金だけでなく、新たな材料系を探索する必要がある。
Since the magnetoresistive element is a device that should operate near room temperature, it is necessary to suppress the temperature dependence of the MR ratio as much as possible. On the other hand, TMR elements and CPP-GMR elements using Heusler alloys achieve extremely large MR ratios (1000% for TMR elements and 100% for CPP-GMR elements) at low temperatures (4K); There is a problem in that the MR ratio decreases significantly near room temperature (300 K), which is the operating environment temperature (less than 500% for TMR elements and less than 100% for CPP-GMR elements).
To solve this problem, it is necessary to explore new material systems in addition to existing high-spin polarized Heusler alloys.
本発明はこのような課題を解決するもので、室温においてスピン偏極率が７５％以上となるホイスラー合金Ａ２ＢＣを新たに提案する。特に、Ａ２ＢＣのＡサイトにＣｏ、ＢサイトにＭｎまたはＦｅ、ＣサイトにＡｓとＡｌまたはＡｓとＧａを配置することにより広い組成範囲で室温においてスピン偏極率が７５％以上となる材料を提案した。
従来のホイスラー合金は、ＢサイトおよびＣサイトに２種類以上の元素を混晶させる場合は、周期表の隣り合う元素間の混晶（Ｆｅ－Ｍｎ、Ａｌ－Ｓｉ、Ｇａ－Ｇｅなど）が主であった。今回の提案ではホイスラー合金のＣサイトにおいて、Ａｓ－Ａｌ、Ａｓ－ＧａやＳｎ－Ａｌ、Ｉｎ－Ｇａなど広い組成範囲にわたる室温高スピン偏極材料を提案する。具体的にはＣｏ２ＭｎＡｌｙＡｓ１－ｙ（ｙ＝０．１０～０．７０）、Ｃｏ２ＭｎＧａｙＡｓ１－ｙ（ｙ＝０．１０～０．７０）、およびＣｏ２ＦｅＡｌｙＳｎ１－ｙ（ｙ＝０．２０～０．９９）、Ｃｏ２ＦｅＧａ１－ｘＩｎ１－ｙ（ｙ＝０．００～０．９９）の組成である。これらの材料をＴＭＲ素子やＣＰＰ－ＧＭＲ素子、および半導体へのスピン注入源として用いることで、デバイスの動作環境温度で高いスピン分極特性を得ることが可能となる。
The present invention solves these problems and proposes a new Heusler alloy A 2 BC with a spin polarization of 75% or more at room temperature. In particular, by arranging Co at the A site, Mn or Fe at the B site, and As and Al or As and Ga at the C site of A 2 BC, a material with a spin polarization rate of 75% or more at room temperature over a wide composition range. proposed.
In conventional Heusler alloys, when two or more elements are mixed in the B and C sites, the main mixed crystals are mixed crystals between adjacent elements in the periodic table (Fe-Mn, Al-Si, Ga-Ge, etc.). Met. In this proposal, we propose a high spin polarization material at room temperature at the C site of the Heusler alloy, covering a wide composition range such as As-Al, As-Ga, Sn-Al, and In-Ga. Specifically, Co 2 MnAl y As 1-y (y = 0.10 to 0.70), Co 2 MnGa y As 1-y (y = 0.10 to 0.70), and Co 2 FeAl y Sn. 1-y (y=0.20 to 0.99), Co 2 FeGa 1-x In 1-y (y=0.00 to 0.99). By using these materials as spin injection sources for TMR elements, CPP-GMR elements, and semiconductors, it becomes possible to obtain high spin polarization characteristics at the operating environment temperature of the device.
本発明者は、有限温度でのスピン偏極率を機械学習と電子構造計算から予測すれば、室温付近で７５％以上のｓｐ状態のスピン偏極率を有する新たな材料候補の組成を探索できるのではないかと考えて、本発明を想到するに至った。具体的には、古典統計モデルの範囲内で有限温度におけるスピン揺らぎを平均場近似として取り入れた密度汎関数理論に基づく第一原理計算を実行し、室温付近でも高いスピン偏極率が維持される材料を計算により合理的に期待できる材料を探索して、本発明の室温高スピン偏極ホイスラー合金を想到するに至った。 By predicting the spin polarization at a finite temperature using machine learning and electronic structure calculations, the inventors will be able to explore the composition of new material candidates that have an sp-state spin polarization of 75% or more near room temperature. This led us to come up with the present invention. Specifically, we perform first-principles calculations based on density functional theory that incorporates spin fluctuations at finite temperatures as a mean field approximation within the scope of classical statistical models, and maintain high spin polarization even near room temperature. By searching for materials that could reasonably be expected through material calculations, we came up with the room temperature, high spin polarized Heusler alloy of the present invention.
〔１〕本発明の室温高スピン偏極ホイスラー合金は、例えば図５Ａに示すように、ホイスラー合金Ａ２ＢＣのＡサイトにＣｏ、ＢサイトにＭｎ、ＣサイトにＡｓとＡｌまたはＡｓとＧａを配置し、若しくはホイスラー合金Ａ２ＢＣのＡサイトにＣｏ、ＢサイトにＦｅ、ＣサイトにＡｌ及びＳｎまたはＧａ及びＩｎを配置し、室温においてスピン偏極率が７５％以上となるホイスラー合金である。
〔２〕本発明の室温高スピン偏極ホイスラー合金〔１〕において、好ましくは、前記ホイスラー合金は、Ｃｏ２ＭｎＡｌｙＡｓ１－ｙ（ｙ＝０．１０～０．７０）、又はＣｏ２ＭｎＧａｙＡｓ１－ｙ（ｙ＝０．１０～０．７０）であるとよい。
〔３〕本発明の室温高スピン偏極ホイスラー合金〔１〕において、好ましくは、前記ホイスラー合金は、Ｃｏ２ＦｅＡｌｙＳｎ１－ｙ（ｙ＝０．２０～０．９９）、又はＣｏ２ＦｅＧａｙＩｎ１－ｙ（ｙ＝０．００～０．９９）の組成であるとよい。Ｃｏ２ＦｅＧａｙＩｎ１－ｙについては、さらに好ましくは、（ｙ＝０．０１～０．９９）の組成であるとよく、最も好ましくは（ｙ＝０．１０～０．９０）の組成であるとよい。
[1] The room-temperature high spin polarized Heusler alloy of the present invention, for example, as shown in FIG. 5A, has Co at the A site, Mn at the B site, and As and Al or As and Ga at the C site of Heusler alloy A 2 BC. or Heusler alloy A 2 BC in which Co is placed at the A site, Fe is placed at the B site, and Al and Sn or Ga and In are placed at the C site, and the spin polarization rate is 75% or more at room temperature. .
[2] In the room temperature high spin polarized Heusler alloy [1] of the present invention, preferably the Heusler alloy is Co 2 MnAl y As 1-y (y=0.10 to 0.70) or Co 2 MnGa It is preferable that y As 1−y (y=0.10 to 0.70).
[3] In the room temperature high spin polarized Heusler alloy [1] of the present invention, preferably the Heusler alloy is Co 2 FeAl y Sn 1-y (y=0.20 to 0.99), or Co 2 FeGa It is preferable that the composition be y In 1-y (y=0.00 to 0.99). More preferably, Co 2 FeGa y In 1-y has a composition of (y=0.01 to 0.99), and most preferably a composition of (y=0.10 to 0.90). Good to have.
〔４〕本発明の膜面垂直電流巨大磁気抵抗（ＣＰＰ－ＧＭＲ）素子は、例えば図６に示すように、〔１〕～〔３〕の何れかに記載のホイスラー合金が強磁性金属層として含まれるものである。
〔５〕本発明のトンネル磁気抵抗（ＴＭＲ）素子は、例えば図７に示すように、〔１〕～〔３〕の何れかに記載のホイスラー合金が強磁性金属層として含まれるものである。
〔６〕本発明の磁気デバイスは、〔４〕に記載の膜面垂直電流巨大磁気抵抗（ＣＰＰ－ＧＭＲ）素子、又は〔５〕に記載のトンネル磁気抵抗（ＴＭＲ）素子を有するものである。
[4] The current perpendicular to the plane giant magnetoresistive (CPP-GMR) element of the present invention, for example, as shown in FIG. It is included.
[5] The tunnel magnetoresistive (TMR) element of the present invention includes the Heusler alloy described in any one of [1] to [3] as a ferromagnetic metal layer, as shown in FIG. 7, for example.
[6] The magnetic device of the present invention includes the perpendicular current giant magnetoresistive (CPP-GMR) element described in [4] or the tunnel magnetoresistive (TMR) element described in [5].
〔７〕本発明の半導体スピン注入素子は、例えば図８に示すように、〔１〕～〔３〕の何れかに記載のホイスラー合金が強磁性金属層として含まれるものである。
〔８〕本発明の発光素子は、〔７〕に記載の半導体スピン注入素子を有するものである。
[7] The semiconductor spin injection device of the present invention includes the Heusler alloy described in any one of [1] to [3] as a ferromagnetic metal layer, as shown in FIG. 8, for example.
[8] The light emitting device of the present invention has the semiconductor spin injection device described in [7].
本発明の室温高スピン偏極ホイスラー合金によれば、室温における高いスピン偏極率が保持されているので、ＴＭＲ素子やＣＰＰ－ＧＭＲ素子において、高いＭＲ比を室温付近で実現する強磁性電極材料となり得る。また、スピンフィルター素子としても応用できるため半導体へのスピン注入源としての応用も期待できる。 According to the room temperature high spin polarized Heusler alloy of the present invention, a high spin polarization rate at room temperature is maintained, so it is a ferromagnetic electrode material that can achieve a high MR ratio near room temperature in TMR elements and CPP-GMR elements. It can be. Furthermore, since it can be used as a spin filter element, it is also expected to be used as a spin injection source for semiconductors.
以下、本発明を実施するための最良の形態について、詳細に説明する。
なお、範囲を示す『～』の上下限値に関しては、特に別段の表現を用いない限り、境界値を含むものとする。即ち、例えば『〇〇～△△』であれば、〇〇以上△△以下を表している。
実施例のシミュレーションは、密度汎関数理論における有効ポテンシャルによる電子の多重散乱の効果をグリーン関数によって取り入れた第一原理計算手法であるＫＫＲ（Ｋｏｒｉｇａ－Ｋｏｈｎ－Ｒｏｓｔｋｅｒ）法を用いて行った。ＫＫＲ法に関しては、以下の文献に説明があり、本明細書の記載として援用する。
［１］ Ｊ． Ｋｏｒｒｉｎｇａ， Ｏｎ ｔｈｅ ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｅｎｅｒｇｙ ｏｆ ａ Ｂｌｏｃｈ ｗａｖｅ ｉｎ ａ ｍｅｔａｌ， Ｐｈｙｓｉｃａ １３ （１９４７） ３９２-４００， ｄｏｉ： １０．１０１６／００３１－８９１４（４７）９００１３－Ｘ．
［２］ Ｗ． Ｋｏｈｎ， Ｎ． Ｒｏｓｔｏｋｅｒ， Ｓｏｌｕｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｓｃｈｒoｄｉｎｇｅｒ ｅｑｕａｔｉｏｎ ｉｎ ｐｅｒｉｏｄｉｃ ｌａｔｔｉｃｅｓ ｗｉｔｈ ａｎ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ ｔｏ ｍｅｔａｌｌｉｃ ｌｉｔｈｉｕｍ， Ｐｈｙｓ． Ｒｅｖ． ９４ （１９５４） １１１１-１１２０， ｄｏｉ： １０． １１０３／ＰｈｙｓＲｅｖ．９４．１１１１．
［３］ Ｍ． Ｄａｎｅ， Ｍ． Ｌｕｄｅｒｓ， Ａ． Ｅｒｎｓｔ， Ｄ． Ｋｏｄｄｅｒｉｔｚｓｃｈ， Ｗ．Ｍ． Ｔｅｍｍｅｒｍａｎ， Ｚ． Ｓｚｏｔｅｋ， Ｗ． Ｈｅｒｇｅｒｔ， Ｓｅｌｆ－ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ ｃｏｒｒｅｃｔｉｏｎ ｉｎ ｍｕｌｔｉｐｌｅ ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ ｔｈｅｏｒｙ： ａｐｐｌｉｃａ－ ｔｉｏｎ ｔｏ ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ ｍｅｔａｌ ｏｘｉｄｅｓ， Ｊ． Ｐｈｙｓ． Ｃｏｎｄｅｎｓ． Ｍａｔｔｅｒ． ２１ （２００９） ０４５６０４， ｄｏｉ： １０．１０８８／０９５３－８９８４／２１／４／０４５６０４．
［４］ 赤井久純， “ Ｋｏｒｒｉｎｇａ-Ｋｏｈｎ-Ｒｏｓｔｏｋｅｒ Ｍｅｔｈｏｄ”（２０００年３月１７日）， ｈｔｔｐ：／／ｋｋｒ．ｉｓｓｐ．ｕ－ｔｏｋｙｏ．ａｃ．ｊｐ／ｄｏｃｕｍｅｎｔ／ｋｋｒｎｏｔｅ．ｐｄｆ
Hereinafter, the best mode for carrying out the present invention will be described in detail.
Note that the upper and lower limit values of "~" indicating a range include boundary values unless otherwise specified. That is, for example, "〇〇~△△" represents 〇〇 or more and △△ or less.
The simulation in the example was performed using the KKR (Koriga-Kohn-Rostker) method, which is a first-principles calculation method that incorporates the effect of multiple scattering of electrons due to effective potential in density functional theory using Green's function. The KKR method is explained in the following documents, which are incorporated herein by reference.
[1] J. Korringa, On the calculation of the energy of a Bloch wave in a metal, Physica 13 (1947) 392-400, doi: 10.1016/0031-8914 (4 7) 90013-X.
[2] W. Kohn, N. Rostoker, Solution of the schrodinger equation in periodic lattices with an application to metallic lithium, Phys. Rev. 94 (1954) 1111-1120, doi: 10. 1103/PhysRev. 94.1111.
[3] M. Dane, M. Luders, A. Ernst, D. Kodderitzsch, W. M. Temmerman, Z. Szotek, W. Hergert, Self-interaction correction in multiple scattering theory: application to transition metal oxides, J. Phys. Condens. Matter. 21 (2009) 045604, doi: 10.1088/0953-8984/21/4/045604.
[4] Hisazumi Akai, “Korringa-Kohn-Rostoker Method” (March 17, 2000), http://kkr. issp. u-tokyo. ac. jp/document/kkrnote. pdf
Ｌ２１構造のフルホイスラー合金Ａ２ＢＣに対してＡサイトにＣｏ、ＢサイトにＭｎまたはＦｅ、ＣサイトにＡｓとＡｌ、ＡｓとＧａ、ＳｎとＡｌまたはＩｎとＧａを配置させて、その間の組成をＣＰＡ（Ｃｏｈｅｒｅｎｔ－Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ－Ａｐｐｒｏｘｉｍａｔｉｏｎ）法によって一様に混ぜることで電子状態計算を実行した。格子定数はＣサイトで原子が混ざっていない組成での格子定数から線形補間によって中間組成での格子定数を決定した。ＣＰＡ法に関しては、以下の文献に説明があり、本明細書の記載として援用する。
［５］ Ｐ． Ｓｏｖｅｎ， Ｃｏｈｅｒｅｎｔ－Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ Ｍｏｄｅｌ ｏｆ Ｓｕｂｓｔｉｔｕｔｉｏｎａｌ Ｄｉｓｏｒｄｅｒｅｄ Ａｌｌｏｙｓ， Ｐｈｙｓ． Ｒｅｖ． １５６， （１９６７） ８０９， ｄｏｉ： １０．１１０３／ＰｈｙｓＲｅｖ．１５６．８０９．
［６］ Ｆｕｍｉｋｏ Ｙｏｎｅｚａｗａ， Ｋａｚｕｏ Ｍｏｒｉｇａｋｉ， “Ｃｏｈｅｒｅｎｔ Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ Ａｐｐｒｏｘｉｍａｔｉｏｎ． Ｂａｓｉｃ ｃｏｎｃｅｐｔｓ ａｎｄ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ”， Ｐｒｏｇｒｅｓｓ ｏｆ Ｔｈｅｏｒｅｔｉｃａｌ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｓｕｐｐｌｅｍｅｎｔ， Ｖｏｌｕｍｅ ５３， Ｊａｎｕａｒｙ １９７３， Ｐａｇｅｓ １-７６， ｄｏｉ： １０．１１４３／ＰＴＰＳ．５３．１
ＣＰＡ法に関しては、東京大学物性研究所を中核機関として実施している「計算物質科学ソフトウェアの開発技術の振興」に関連する、ソフトウェアが以下のホームページに開示されている。
ｈｔｔｐｓ：／／ｍａ．ｉｓｓｐ．ｕ－ｔｏｋｙｏ．ａｃ．ｊｐ／ａｐｐ－ｃａｔｅｇｏｒｙ／ａｌｇｏｒｉｔｈｍ１１？ａｐｏ＝２＆ｏｒｄｅｒ＝ＡＳＣ
For a full Heusler alloy A 2 BC with L2 1 structure, Co is placed on the A site, Mn or Fe is placed on the B site, As and Al, As and Ga, Sn and Al or In and Ga are placed on the C site, and the Electronic state calculations were performed by uniformly mixing the compositions using the CPA (Coherent-Potential-Approximation) method. The lattice constant at the intermediate composition was determined by linear interpolation from the lattice constant at the C site with no atoms mixed therein. The CPA method is explained in the following documents, which are incorporated herein by reference.
[5] P. Soven, Coherent-Potential Model of Substitutional Disordered Alloys, Phys. Rev. 156, (1967) 809, doi: 10.1103/PhysRev. 156.809.
[6] Fumiko Yonezawa, Kazuo Morigaki, “Coherent Potential Approximation. Basic concepts and applications”, Progress of Theoretical Physics Supplement, Volume 53, January 1973, Pages 1-76, doi: 10.1143/PTPS. 53.1
Regarding the CPA method, software related to the ``Promotion of Development Technology for Computational Materials Science Software'', which is being implemented by the Institute for Solid State Physics, the University of Tokyo, as a core institution, is disclosed on the following homepage.
https://ma. issp. u-tokyo. ac. jp/app-category/algorithm11? apo=2&order=ASC
また、交換相関項にはＬＳＤＡ（Ｌｏｃａｌ ｓｐｉｎ ｄｅｎｓｉｔｙ ａｐｐｒｏｘｉｍａｔｉｏｎ）法を用いた。ｋ点数は第一ブリュアンゾーン内に８０００点を考慮した。ＬＳＤＡ法に関しては、以下の文献に説明があり、本明細書の記載として援用する。
［７］ Ｊ． Ｐ． Ｐｅｒｄｅｗ ａｎｄ Ｙ． Ｗａｎｇ， Ａｃｃｕｒａｔｅ ａｎｄ ｓｉｍｐｌｅ ａｎａｌｙｔｉｃ ｒｅｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｅｌｅｃｔｒｏｎ－ｇａｓ ｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎ ｅｎｅｒｇｙ， Ｐｈｙｓ． Ｒｅｖ． Ｂ ４５， （１９９２） １３２４４， ｄｏｉ： １０．１１０３／ＰｈｙｓＲｅｖＢ．４５．１３２４４．
Furthermore, the LSDA (Local spin density approximation) method was used for the exchange-correlation term. For the k-score, 8000 points were considered within the first Brillouin zone. The LSDA method is explained in the following documents, which are incorporated herein by reference.
[7] J. P. Perdew and Y. Wang, Accurate and simple analytical representation of the electron-gas correlation energy, Phys. Rev. B 45, (1992) 13244, doi: 10.1103/PhysRevB. 45.13244.
また、有限温度の計算は、ＤＬＭ（Ｄｉｓｏｒｄｅｒｅｄ Ｌｏｃａｌ Ｍｏｍｅｎｔ）法を用いて行った。ＤＬＭ法では古典統計力学に基づいて、各温度で自由エネルギーを最小にする内部磁場をセルフコンシステントに決定し、内部磁場と温度を平均場近似で対応づけることで有限温度での電子構造を決定する。ＤＬＭ法に関しては、以下の文献に説明があり、本明細書の記載として援用する。
［８］ Ｂ．Ｌ． Ｇｙｏｒｆｆｙ， Ａ．Ｊ． Ｐｉｎｄｏｒ， Ｊ． Ｓｔａｕｎｔｏｎ， Ｇ．Ｍ． Ｓｔｏｃｋｓ， Ｈ． Ｗｉｎｔｅｒ， Ａ ｆｉｒｓｔ－ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ ｔｈｅｏｒｙ ｏｆ ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｉｃ ｐｈａｓｅ ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎｓ ｉｎ ｍｅｔａｌｓ， Ｊ． Ｐｈｙｓ． Ｆ Ｍｅｔ． Ｐｈｙｓ． １５ （１９８５） １３３７-１３８６， ｄｏｉ： １０．１０８８／０３０５－４６０８／１５／６／０１８．
［９］ Ｍ． Ｌｅｚａｉｃ， Ｐｈ． Ｍａｖｒｏｐｏｕｌｏｓ， Ｊ． Ｅｎｋｏｖａａｒａ， Ｇ． Ｂｉｈｌｍａｙｅｒ， Ｓ． Ｂｌｕｇｅｌ， Ｔｈｅｒｍａｌ ｃｏｌ－ ｌａｐｓｅ ｏｆ ｓｐｉｎ ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ ｉｎ ｈａｌｆ－ｍｅｔａｌｌｉｃ ｆｅｒｒｏｍａｇｎｅｔｓ， Ｐｈｙｓ． Ｒｅｖ． Ｌｅｔｔ． ９７ （２００６） ０２６４０４， ｄｏｉ： １０．１１０３／ＰｈｙｓＲｅｖＬｅｔｔ．９７．０２６４０４．
［１０］ Ｊ．Ｄ． Ａｌｄｏｕｓ， Ｃ．Ｗ． Ｂｕｒｒｏｗｓ， Ａ．Ｍ． Ｓａｎｃｈｅｚ， Ｒ． Ｂｅａｎｌａｎｄ， Ｉ． Ｍａｓｋｅｒｙ， Ｍ．Ｋ． Ｂｒａｄｌｅｙ， Ｍ． ｄｏｓ Ｓａｎｔｏｓ Ｄｉａｓ， Ｊ．Ｂ． Ｓｔａｕｎｔｏｎ， Ｇ．Ｒ． Ｂｅｌｌ， Ｃｕｂｉｃ ＭｎＳｂ， Ｅｐｉｔａｘｉａｌ ｇｒｏｗｔｈ ｏｆ ａ ｐｒｅｄｉｃｔｅｄ ｒｏｏｍ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｈａｌｆ－ｍｅｔａｌ， Ｐｈｙｓ． Ｒｅｖ． Ｂ． ８５ （２０１２） ０６０４０３， ｄｏｉ： １０．１１０３／ＰｈｙｓＲｅｖＢ．８５．０６０４０３．
Further, calculation of the finite temperature was performed using the DLM (Disordered Local Moment) method. The DLM method self-consistently determines the internal magnetic field that minimizes free energy at each temperature based on classical statistical mechanics, and determines the electronic structure at a finite temperature by correlating the internal magnetic field and temperature using mean field approximation. do. The DLM method is explained in the following documents, which are incorporated herein by reference.
[8] B. L. Gyorffy, A. J. Pindor, J. Staunton, G. M. Stocks, H. Winter, A first-principles theory of ferromagnetic phase transitions in metals, J. Phys. F Met. Phys. 15 (1985) 1337-1386, doi: 10.1088/0305-4608/15/6/018.
[9] M. Lezaic, Ph. Mavropoulos, J. Enkovara, G. Bihlmayer, S. Blugel, Thermal col- lapse of spin polarization in half-metallic ferromagnets, Phys. Rev. Lett. 97 (2006) 026404, doi: 10.1103/PhysRevLett. 97.026404.
[10] J. D. Aldous, C. W. Burrows, A. M. Sanchez, R. Beanland, I. Maskery, M. K. Bradley, M. dos Santos Dias, J. B. Staunton, G. R. Bell, Cubic MnSb, Epitaxial growth of a predicted room temperature half-metal, Phys. Rev. B. 85 (2012) 060403, doi: 10.1103/PhysRevB. 85.060403.
次に、図５Ａ～Ｃを用いて本発明の一実施例におけるシミュレーション手順を説明する。図５Ａは、本発明の一実施例において、ホイスラー合金の結晶構造と材料探索で考慮した元素の種類を説明する図である。図５Ａの結晶構造を持つホイスラー合金は、Ａ２（ＢｙＢ’１－ｙ）（ＣｘＣ'１－ｘ）（Ａ＝Ｆｅ、Ｃｏ、Ｒｕ、Ｒｈ）、（Ｂ、Ｂ’＝Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ）、（Ｃ、Ｃ’＝Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｇａ、Ｇｅ、Ａｓ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ）である。 Next, a simulation procedure in an embodiment of the present invention will be described using FIGS. 5A to 5C. FIG. 5A is a diagram illustrating the crystal structure of a Heusler alloy and the types of elements considered in material search in one embodiment of the present invention. The Heusler alloy with the crystal structure shown in FIG . , Ti, V, Cr, Mn, Fe, Y, Zr, Nb, Mo), (C, C'=Al, Si, P, Ga, Ge, As, In, Sn, Sb).
図５Ｂは、本発明の一実施例である、機械学習の１つであるベイズ最適化の手順を示す機能ブロック図である。ランダムに選択した初期候補合金５０、高スピン偏極材料モデル部５２、スピン偏極率演算部５４、予測候補合金５６を備えている。
ランダムに選択した初期候補合金５０としては、図５Ａの結晶構造を持つホイスラー合金Ａ２（ＢｙＢ’１－ｙ）（ＣｘＣ’１－ｘ）（Ａ＝Ｆｅ、Ｃｏ、Ｒｕ、Ｒｈ）、（Ｂ、Ｂ’＝Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ）、（Ｃ、Ｃ’＝Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｇａ、Ｇｅ、Ａｓ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ）、（ｙ＝０．０～１．０、０．２刻み）、（ｘ＝０．０～１．０、０．２刻み）を対象としている。候補材料組成の総数は７３４４０個である。
FIG. 5B is a functional block diagram showing a procedure for Bayesian optimization, which is one type of machine learning, according to an embodiment of the present invention. It includes a randomly selected initial candidate alloy 50, a high spin polarization material model section 52, a spin polarization calculation section 54, and a prediction candidate alloy 56.
The randomly selected initial candidate alloy 50 is Heusler alloy A 2 (B y B' 1-y ) (C x C' 1-x ) (A=Fe, Co, Ru, Rh) having the crystal structure shown in FIG. 5A. ), (B, B'=Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Y, Zr, Nb, Mo), (C, C'=Al, Si, P, Ga, Ge, As, In, Sn , Sb), (y=0.0 to 1.0, 0.2 increments), and (x=0.0 to 1.0, 0.2 increments). The total number of candidate material compositions is 73,440.
高スピン偏極材料モデル部５２は、スピン偏極率演算部５４で演算対象となる合金組成を一時記憶すると共に、ベイズ最適化によって解析する機能を有する。
スピン偏極率演算部５４は、有限温度第一原理計算を用いて、スピン偏極率Ｐｓｐを演算するもので、例えば次の式を用いている。
予測候補合金５６では、高スピン偏極材料モデル部５２の合金組成に対して、スピン偏極率演算部５４で予測された合金組成を一時記憶すると共に、高スピン偏極材料モデル部５２の合金組成に対してベイズ最適化により、最終的な予測合金組成として記憶している。
The high spin polarization material model section 52 has a function of temporarily storing the alloy composition to be calculated by the spin polarization calculation section 54 and analyzing it by Bayesian optimization.
The spin polarization calculation unit 54 calculates the spin polarization P sp using finite temperature first principles calculation, and uses, for example, the following equation.
The predicted candidate alloy 56 temporarily stores the alloy composition predicted by the spin polarization calculation unit 54 for the alloy composition of the high spin polarized material model unit 52, and also stores the alloy composition predicted by the spin polarization calculation unit 54 for the alloy composition of the high spin polarized material model unit The composition is stored as the final predicted alloy composition by Bayesian optimization.
図５Ｃは、本発明の一実施例である、スピン偏極率の定義を説明する図で、ワイス場ｈを示している。図５Ｃにおいて、Ｔｃは強磁性転移温度（Ｋ）である。温度Ｔが絶対零度と等しい極低温状態では、各原子のスピンは揃っているので、ワイス場ｈは高い値を有している。他方、温度Ｔが強磁性転移温度（Ｋ）とほぼ等しい高温状態では、各原子のスピンは区々となっているので、ワイス場ｈは低い値を有している。温度Ｔが絶対零度と強磁性転移温度（Ｋ）の間の温度領域では、各原子のスピン方向は例えば１０°～３０°の範囲で大略揃っているものの、厳密には区々の方向となっているので、ワイス場ｈは中間の値を有している。 FIG. 5C is a diagram for explaining the definition of spin polarization, which is an example of the present invention, and shows the Weiss field h. In FIG. 5C, T c is the ferromagnetic transition temperature (K). In an extremely low temperature state where the temperature T is equal to absolute zero, the spins of each atom are aligned, so the Weiss field h has a high value. On the other hand, in a high temperature state where the temperature T is approximately equal to the ferromagnetic transition temperature (K), the spins of each atom are distinct, so the Weiss field h has a low value. In the temperature range where the temperature T is between absolute zero and the ferromagnetic transition temperature (K), the spin directions of each atom are approximately the same in the range of 10° to 30°, for example, but strictly speaking they are in different directions. Therefore, the Weiss field h has an intermediate value.
このように構成された装置においては、高スピン偏極材料モデル部５２では、ランダムに選択した初期候補合金５０からスピン偏極率演算部５４でスピン偏極率Ｐｓｐを演算して、予測候補合金５６に一旦格納する。そして、予測候補合金５６を高スピン偏極材料モデル部５２に帰還入力して、スピン偏極率演算部５４でのスピン偏極率Ｐｓｐを演算結果が収束するまで、予測候補合金５６の合金組成の予測を繰り返す。
具体的なベイズ最適化の演算では、まず、ランダムに初期物質の組成を２０個選び、それらの候補材料に対して有限温度第一原理計算を行う。得られた結果をベイズ最適化によって解析することにより、次の候補物質の組成を２０個導出する。そして、それらの候補材料に対して同様に有限温度第一原理計算を行う。以上の手順を繰り返すことにより、室温付近でより高いスピン偏極率を有するホイスラー合金を探索する。
In the apparatus configured as described above, the high spin polarization material model unit 52 calculates the spin polarization rate P sp from the randomly selected initial candidate alloy 50 in the spin polarization calculation unit 54, and calculates the spin polarization rate P sp from the randomly selected initial candidate alloy 50. It is temporarily stored in Alloy 56. Then, the predicted candidate alloy 56 is fed back into the high spin polarization material model unit 52, and the spin polarization rate P sp in the spin polarization rate calculation unit 54 is adjusted until the calculation result converges. Repeat composition prediction.
In a specific Bayesian optimization calculation, first, 20 compositions of initial materials are selected at random, and finite temperature first-principles calculations are performed on these candidate materials. By analyzing the obtained results by Bayesian optimization, the compositions of the next 20 candidate substances are derived. Then, finite temperature first-principles calculations are similarly performed for these candidate materials. By repeating the above steps, we search for Heusler alloys with higher spin polarization near room temperature.
次の実施例では、磁気抵抗効果を最も反映すると考えられている各原子軌道ｓ軌道およびｐ軌道（ｓｐ）状態に対するフェルミエネルギーでのスピン偏極率Ｐｓｐを計算し、高スピン偏極材料として有望な材料の判定を行っている。ここでフェルミエネルギーは電子の最高占有準位のエネルギーで、そのエネルギーでの電子構造が実際の電流に寄与する。 In the following example, we calculated the spin polarization ratio P sp at Fermi energy for each atomic orbital s orbital and p orbital (sp) state, which is considered to most reflect the magnetoresistive effect, and used it as a high spin polarized material. We are evaluating promising materials. Here, the Fermi energy is the energy of the highest occupied level of an electron, and the electronic structure at that energy contributes to the actual current.
図１は、有望な材料候補のなかから、特にＣｏ２Ｍｎ１ＡｌｙＡｓ１－ｙのスピン偏極率の温度依存性と状態密度、およびスピン偏極率のエネルギー依存性を示している。組成範囲ｙ＝０．１０～０．７０に対して室温３００Ｋ付近で７５％以上の高いｓｐ状態のスピン偏極率が得られている。 FIG. 1 shows the temperature dependence and density of states of spin polarization and the energy dependence of spin polarization of Co 2 Mn 1 Al y As 1-y among promising material candidates. For a composition range of y=0.10 to 0.70, a high sp-state spin polarization of 75% or more is obtained at a room temperature of around 300K.
図２は、有望な材料候補のなかから、特にＣｏ２ＭｎＧａｙＡｓ１－ｙのスピン偏極率の温度依存性と状態密度、およびスピン偏極率のエネルギー依存性を示している。組成範囲ｙ＝０．１０～０．７０に対して室温３００Ｋ付近で７５％以上の高いｓｐ状態のスピン偏極率が得られている。 FIG. 2 shows the temperature dependence and density of states of the spin polarization and the energy dependence of the spin polarization of Co 2 MnGa y As 1-y among promising material candidates. For a composition range of y=0.10 to 0.70, a high sp-state spin polarization of 75% or more is obtained at a room temperature of around 300K.
図３は、有望な材料候補のなかから、特にＣｏ２ＦｅＡｌｙＳｎ１－ｙのスピン偏極率の温度依存性と状態密度、およびスピン偏極率のエネルギー依存性を示している。組成範囲ｙ＝０．２０～０．９９に対して室温３００Ｋ付近で７５％以上の高いｓｐ状態のスピン偏極率が得られている。 FIG. 3 shows the temperature dependence and density of states of the spin polarization and the energy dependence of the spin polarization of Co 2 FeAl y Sn 1-y among promising material candidates. For a composition range of y=0.20 to 0.99, a high sp-state spin polarization of 75% or more was obtained at a room temperature of around 300K.
図４は、有望な材料候補のなかから、特にＣｏ２ＦｅＧａｙＩｎ１－ｙのスピン偏極率の温度依存性と状態密度、およびスピン偏極率のエネルギー依存性を示している。組成範囲ｙ＝０．００～０．９９に対して室温３００Ｋ付近で７５％以上の高いｓｐ状態のスピン偏極率が得られている。 FIG. 4 shows the temperature dependence and density of states of spin polarization and the energy dependence of spin polarization of Co 2 FeGa y In 1-y among promising material candidates. For a composition range of y=0.00 to 0.99, a high sp-state spin polarization of 75% or more is obtained at a room temperature of around 300K.
続いて、本発明の室温高スピン偏極のホイスラー合金を用いた膜面垂直電流巨大磁気抵抗素子、トンネル磁気抵抗素子、及びこれらを用いた磁気デバイスについて説明する。
図６は、膜面垂直電流巨大磁気抵抗（ＣＰＰ－ＧＭＲ）素子１０の三層積層構造の説明図である。
膜面垂直電流巨大磁気抵抗（ＣＰＰ－ＧＭＲ）素子１０は、強磁性金属１１、非磁性金属１２、及び強磁性金属１３の三層構造になっている。強磁性金属１１、１３には、本願発明のホイスラー合金（Ｃｏ２ＭｎＡｌＡｓ，Ｃｏ２ＭｎＧａＡｓ，Ｃｏ２ＦｅＧａＩｎ，Ｃｏ２ＦｅＡｌＳｎ）が用いられる。非磁性金属１２は、Ａｇ，Ｃｕ，Ｃｒ及びそれらの合金などが用いられる。
膜面垂直電流巨大磁気抵抗（ＣＰＰ－ＧＭＲ）素子１０は、強磁性金属１１がピンド層磁化を有するピンド層として作用し、非磁性金属１２が非磁性スペーサ層として作用し、強磁性金属１３は磁化容易軸を有する自由層とを備える磁気接合を有する磁気デバイスとして使用される。
このように構成された磁気接合を有する磁気デバイスにおいては、前記磁気接合が、書き込み電流が前記磁気接合に流された際に前記自由層が複数の安定磁気状態の間でスイッチング可能であるように構成されている。
Next, a perpendicular current giant magnetoresistive element, a tunnel magnetoresistive element, and a magnetic device using these will be described using a Heusler alloy with high spin polarization at room temperature according to the present invention.
FIG. 6 is an explanatory diagram of a three-layer stacked structure of a current perpendicular to the plane giant magnetoresistive (CPP-GMR) element 10.
A current perpendicular giant magnetoresistive (CPP-GMR) element 10 has a three-layer structure of a ferromagnetic metal 11, a nonmagnetic metal 12, and a ferromagnetic metal 13. For the ferromagnetic metals 11 and 13, Heusler alloys (Co 2 MnAlAs, Co 2 MnGaAs, Co 2 FeGaIn, Co 2 FeAlSn) of the present invention are used. As the non-magnetic metal 12, Ag, Cu, Cr, alloys thereof, etc. are used.
In the current perpendicular to the film giant magnetoresistive (CPP-GMR) element 10, a ferromagnetic metal 11 acts as a pinned layer having pinned layer magnetization, a nonmagnetic metal 12 acts as a nonmagnetic spacer layer, and a ferromagnetic metal 13 acts as a pinned layer having pinned layer magnetization. It is used as a magnetic device having a magnetic junction with a free layer having an easy axis of magnetization.
In a magnetic device having a magnetic junction configured in this manner, the magnetic junction is such that the free layer is switchable between a plurality of stable magnetic states when a write current is passed through the magnetic junction. It is configured.
図７は、トンネル磁気抵抗（ＴＭＲ）素子２０の三層積層構造の説明図である。
トンネル磁気抵抗（ＴＭＲ）素子２０は、強磁性金属２１、非磁性絶縁体２２、及び強磁性金属２３の三層構造になっている。強磁性金属２１、２３には、本願発明のホイスラー合金（Ｃｏ２ＭｎＡｌＡｓ，Ｃｏ２ＭｎＧａＡｓ，Ｃｏ２ＦｅＧａＩｎ，Ｃｏ２ＦｅＡｌＳｎ）が用いられる。非磁性絶縁体２２には、ＭｇＯ，ＭｇＡｌ２Ｏ４などが用いられる。
膜面垂直電流巨大磁気抵抗（ＣＰＰ－ＧＭＲ）素子１０と、トンネル磁気抵抗（ＴＭＲ）素子２０は、磁気センサー又は磁気メモリに使用される。
FIG. 7 is an explanatory diagram of the three-layer laminated structure of the tunnel magnetoresistive (TMR) element 20.
The tunnel magnetoresistive (TMR) element 20 has a three-layer structure of a ferromagnetic metal 21, a nonmagnetic insulator 22, and a ferromagnetic metal 23. For the ferromagnetic metals 21 and 23, Heusler alloys (Co 2 MnAlAs, Co 2 MnGaAs, Co 2 FeGaIn, Co 2 FeAlSn) of the present invention are used. MgO, MgAl 2 O 4 or the like is used for the non-magnetic insulator 22 .
The perpendicular current giant magnetoresistive (CPP-GMR) element 10 and the tunneling magnetoresistive (TMR) element 20 are used in magnetic sensors or magnetic memories.
次に、本発明の室温高スピン偏極のホイスラー合金を用いた半導体スピン注入素子、及びこれを用いた発光素子について説明する。
図８は、半導体スピン注入素子の積層構造の説明図で、（Ａ）は二層構造、（Ｂ）は三層構造を示している。二層構造の半導体スピン注入素子３０は、強磁性金属３１、非磁性半導体３２の二層構造になっている。三層構造の半導体スピン注入素子３５は、強磁性金属３６、非磁性絶縁体３７、及び非磁性半導体３８の三層構造になっている。強磁性金属３１、３６には、本願発明のホイスラー合金（Ｃｏ２ＭｎＡｌＡｓ，Ｃｏ２ＭｎＧａＡｓ，Ｃｏ２ＦｅＧａＩｎ，Ｃｏ２ＦｅＡｌＳｎ）が用いられる。非磁性絶縁体３７には、ＭｇＯ，ＭｇＡｌ２Ｏ４などが用いられる。非磁性半導体３２、３８には、ＧａＡｓ，ＡｌＧａＡｓ，Ｓｉ，Ｇｅなどが用いられる。
半導体スピン注入素子３０、３５は、円偏光半導体レーザのような発光素子に使用される。
Next, a semiconductor spin injection device using a Heusler alloy with high spin polarization at room temperature according to the present invention and a light emitting device using the same will be described.
FIG. 8 is an explanatory diagram of the laminated structure of a semiconductor spin injection device, in which (A) shows a two-layer structure and (B) shows a three-layer structure. The two-layer structure semiconductor spin injection device 30 has a two-layer structure of a ferromagnetic metal 31 and a nonmagnetic semiconductor 32. The three-layer semiconductor spin injection device 35 has a three-layer structure of a ferromagnetic metal 36, a nonmagnetic insulator 37, and a nonmagnetic semiconductor 38. For the ferromagnetic metals 31 and 36, Heusler alloys (Co 2 MnAlAs, Co 2 MnGaAs, Co 2 FeGaIn, Co 2 FeAlSn) of the present invention are used. MgO, MgAl 2 O 4 or the like is used for the non-magnetic insulator 37 . GaAs, AlGaAs, Si, Ge, etc. are used for the nonmagnetic semiconductors 32 and 38.
The semiconductor spin injection devices 30 and 35 are used in light emitting devices such as circularly polarized semiconductor lasers.
なお、膜面垂直電流巨大磁気抵抗（ＣＰＰ－ＧＭＲ）素子、トンネル磁気抵抗（ＴＭＲ）素子の磁気デバイスへの使用や、半導体スピン注入素子の発光素子への使用に関しては、以下の文献に説明があり、本明細書の記載として援用する。
［１１］ 周逸凱、朝日一、『半導体ナノスピントロニクス・デバイス』、Ｊ． Ｖａｃ． Ｓｏｃ． Ｊｐｎ． Ｖｏｌ． ４９， Ｎｏ． １２， （２００６）
The following documents explain the use of current perpendicular current giant magnetoresistive (CPP-GMR) elements and tunneling magnetoresistive (TMR) elements in magnetic devices, and the use of semiconductor spin injection elements in light-emitting devices. and is incorporated herein by reference.
[11] Yikai Shu, Hajime Asahi, “Semiconductor nanospintronics devices”, J. Vac. Soc. Jpn. Vol. 49, No. 12, (2006)
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。 Although several embodiments of the invention have been described, these embodiments are presented by way of example and are not intended to limit the scope of the invention. These novel embodiments can be implemented in various other forms, and various omissions, substitutions, and changes can be made without departing from the gist of the invention. These embodiments and their modifications are included within the scope and gist of the invention, as well as within the scope of the invention described in the claims and its equivalents.
本発明の室温高スピン偏極ホイスラー合金によれば、室温における高いスピン偏極率が保持されているので、ＴＭＲ素子やＣＰＰ－ＧＭＲ素子において、高いＭＲ比を室温付近で実現する強磁性電極材料となり得る。また、スピンフィルター素子としても応用できるため半導体へのスピン注入源としての応用も期待できる。 According to the room temperature high spin polarized Heusler alloy of the present invention, a high spin polarization rate at room temperature is maintained, so it is a ferromagnetic electrode material that can achieve a high MR ratio near room temperature in TMR elements and CPP-GMR elements. It can be. Furthermore, since it can be used as a spin filter element, it is also expected to be used as a spin injection source for semiconductors.
５０ 初期候補合金
５２ 高スピン偏極材料モデル部（ベイズ最適化）
５４ スピン偏極率演算部
５６ 予測候補合金
50 Initial candidate alloy 52 High spin polarized material model part (Bayesian optimization)
54 Spin polarization calculation unit 56 Predicted candidate alloy
Claims (8)
室温においてスピン偏極率が７５％以上となるホイスラー合金。 Co is placed on the A site of Heusler alloy A 2 BC, Mn is placed on the B site, and As and Al or As and Ga are placed on the C site, or Co is placed on the A site of Heusler alloy A 2 BC, Fe is placed on the B site, and Fe is placed on the C site. Arranging Al and Sn or Ga and In,
A Heusler alloy with a spin polarization of 75% or more at room temperature.
A light emitting device comprising the semiconductor spin injection device according to claim 7.
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