JP2022546697A - 低濃度流からを含む、電気化学的に媒介されたガス捕捉 - Google Patents
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Abstract
ガス混合物からの標的ガスの電気化学的分離に関する方法、装置、およびシステムが、提供される。ある場合には、二酸化炭素などの標的ガスは、電気化学セルを使用して（例えば、還元された状態の電気活性種に結合することによって）捕捉され必要に応じて放出される。一部の実施形態は、ガス混合物中に存在し得る酸素ガスとほとんどまたは全く反応させることなく、標的ガスを選択的に捕捉するのに特に有用である。一部のそのような実施形態は、直接空気捕捉および換気された空気の処理など、比較的低濃度の標的ガスを有するガス混合物からの分離に関わる適用例で役立てることができる。
Description
関連出願
本出願は、「Electrochemically Mediated Gas Capture, Including from Low Concentration Streams」という標題の、２０１９年１０月２１日に出願された米国特許出願第１６／６５９，３９８号の一部継続であり、「Electrochemically Mediated Gas Capture, Including from Low Concentration Streams」という標題の、２０１９年１０月２１に出願された国際特許出願Ｎｏ．ＰＣＴ／ＵＳ２０１９／０５７２２４の一部継続でもあり、これら出願のそれぞれは米国特許法第１１９条（ｅ）（35 U.S.C. § 119(e)）の下、２０１９年８月２８日に出願されかつ「Electrochemically Mediated Carbon Capture from Low Concentration Streams」という標題の米国仮出願第６２／８９２，９６２号の優先権を主張するものであり、そのそれぞれの全体は全ての目的で参照により本明細書に組み込まれるものである。
本出願は、「Electrochemically Mediated Gas Capture, Including from Low Concentration Streams」という標題の、２０１９年１０月２１日に出願された米国特許出願第１６／６５９，３９８号の一部継続であり、「Electrochemically Mediated Gas Capture, Including from Low Concentration Streams」という標題の、２０１９年１０月２１に出願された国際特許出願Ｎｏ．ＰＣＴ／ＵＳ２０１９／０５７２２４の一部継続でもあり、これら出願のそれぞれは米国特許法第１１９条（ｅ）（35 U.S.C. § 119(e)）の下、２０１９年８月２８日に出願されかつ「Electrochemically Mediated Carbon Capture from Low Concentration Streams」という標題の米国仮出願第６２／８９２，９６２号の優先権を主張するものであり、そのそれぞれの全体は全ての目的で参照により本明細書に組み込まれるものである。
技術分野
ガス混合物からの標的ガスの電気化学的分離に関する方法、装置、およびシステムについて、概略的に記述する。
ガス混合物からの標的ガスの電気化学的分離に関する方法、装置、およびシステムについて、概略的に記述する。
背景
ガス混合物から標的種を取り出すため、努力がなされてきた。例えば、最近２０年間にわたり、人為的な二酸化炭素（ＣＯ２）放出を抑制することによって地球温暖化を軽減するよう努力がなされてきた。従来の熱的方法などのいくつかの手法が、その生成の種々の段階で二酸化炭素捕捉に取り組むために追求されており：すなわち、発電所での燃焼捕捉後または大気からのその濃縮後のいずれかであり、その後、加圧されて地質学的形成内に貯蔵されまたは商業的に有用な化合物に変換される。標的ガス除去のその他の可能性ある適用例は、標的ガスを空気からまたは換気された空気から直接取り出すことを含む。改善された装置、方法、および／またはシステムが望ましい。
ガス混合物から標的種を取り出すため、努力がなされてきた。例えば、最近２０年間にわたり、人為的な二酸化炭素（ＣＯ２）放出を抑制することによって地球温暖化を軽減するよう努力がなされてきた。従来の熱的方法などのいくつかの手法が、その生成の種々の段階で二酸化炭素捕捉に取り組むために追求されており：すなわち、発電所での燃焼捕捉後または大気からのその濃縮後のいずれかであり、その後、加圧されて地質学的形成内に貯蔵されまたは商業的に有用な化合物に変換される。標的ガス除去のその他の可能性ある適用例は、標的ガスを空気からまたは換気された空気から直接取り出すことを含む。改善された装置、方法、および／またはシステムが望ましい。
概要
ガス混合物からの標的ガスの電気化学的分離に関する方法、装置、およびシステムが、提供される。ある場合には、二酸化炭素などの標的ガスは、電気化学セルを使用して捕捉されかつ必要に応じて放出される（例えば、還元された状態で電気活性種に結合することによって）。一部の実施形態は、ガス混合物中に存在し得る酸素ガスとほとんど乃至全く反応しない状態で標的ガスを選択的に捕捉するのに特に有用である。一部のそのような実施形態は、直接空気捕捉および換気処理など、比較的低い濃度の標的ガスを有するガス混合物からの分離に関わる適用例で有用となり得る。本発明の主題は、いくつかの場合、相互に関係する生成物、特定の問題に対する代替案、および／または１つもしくは１つよりも多くのシステムおよび／もしくは物品の複数の様々な使用を含む。
ガス混合物からの標的ガスの電気化学的分離に関する方法、装置、およびシステムが、提供される。ある場合には、二酸化炭素などの標的ガスは、電気化学セルを使用して捕捉されかつ必要に応じて放出される（例えば、還元された状態で電気活性種に結合することによって）。一部の実施形態は、ガス混合物中に存在し得る酸素ガスとほとんど乃至全く反応しない状態で標的ガスを選択的に捕捉するのに特に有用である。一部のそのような実施形態は、直接空気捕捉および換気処理など、比較的低い濃度の標的ガスを有するガス混合物からの分離に関わる適用例で有用となり得る。本発明の主題は、いくつかの場合、相互に関係する生成物、特定の問題に対する代替案、および／または１つもしくは１つよりも多くのシステムおよび／もしくは物品の複数の様々な使用を含む。
一態様では、電気化学セルについて記述する。一部の実施形態では、電気化学セルは、第１の電気活性種を含む負極；正極；ならびに負極と正極との間にある、導電性液体を含有することができるセパレーターを含み、第１の電気活性種は、酸化された状態および少なくとも１つの還元された状態であって、該種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である状態を有する。一部の実施形態では、第１の電気活性種は、該種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応が２２３Ｋよりも高いまたは等しく５７３Ｋよりも低いまたは等しい少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態を有する。一部の実施形態では、第１の電気活性種は、該種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応が２２３Ｋよりも高いまたは等しく３７３Ｋよりも低いまたは等しい少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態を有する。
一部の実施形態では、電気化学セルは、負極上に固定化された第１の電気活性種を含む負極と；正極とを含み；第１の電気活性種は、酸化された状態、および少なくとも１つの還元された状態であって、該種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応が少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である状態を有する。一部の実施形態では、第１の電気活性種は、該種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応が２２３Ｋよりも高いまたは等しく５７３Ｋよりも低いまたは等しい少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態を有する。一部の実施形態では、第１の電気活性種は、該種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応が２２３Ｋよりも高いまたは等しく３７３Ｋよりも低いまたは等しい少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態を有する。
別の態様では、ガス分離システムについて記述する。一部の実施形態では、ガス分離システムは、ガス入口およびガス出口と流体的に連通している複数の電気化学セルを含み、ガス分離システムは、０．００１Ｌ／秒よりも大きいまたは等しく５００Ｌ／秒よりも小さいまたは等しいガス流流量で、０．００３ｋｇ標的ガス／（ｋｇ床ｔｂ）よりも大きいまたは等しい標的ガスを捕捉するための生産性を有するように構成され、ここでｋｇ床は床重量であり、ｔｂはガス分離システムに関する破過時間である。
別の態様では、少なくとも部分的なガス分離の方法が記述される。一部の実施形態では、方法は、電気化学セルにわたって電位差を印加すること；標的ガスを含むガス混合物を電気化学セルに曝露すること；ならびに第１の電位差を印加する最中および／または後に、ある量の標的ガスをガス混合物から取り出すことを含み、体積パーセントでガス混合物中に存在する０．１％よりも少ないまたは等しい任意の酸素ガス（Ｏ２）がガス混合物から取り出される。
一部の実施形態では、方法は、電気化学セルにわたって第１の電位差を印加すること；標的ガスを含む入力ガス混合物の第１の量を電気化学セルに曝露すること；標的ガスの少なくとも一部を、第１の電位差を印加する最中および／または後に電気化学セルの電気活性種と結合させて、第１のガス混合物よりもより低い量の標的ガスを有する第１の処理済みガス混合物を生成すること；電気化学セルにわたって第２の電位差を印加すること；ならびに電気活性種に結合された標的ガスの一部または全てを放出して、第２の処理済みガス混合物を生成することを含み、放出の最中および／または後に、方法はさらに、第２のガスを電気化学セル内に流して、放出された標的ガスの少なくとも一部または全てを電気化学セルから取り出すこと、および／または真空状態を電気化学セルに適用して、放出された標的ガスの少なくとも一部または全てを電気化学セルから取り出すことを含む。
本発明の他の利点および新規な特色は、添付の図と併せて考慮される場合、本発明の様々な非限定的な実施形態の以下の詳細な説明から明らかになろう。本明細書および参照により組み込まれる文書が、矛盾するおよび／または相反する開示を含む場合には、本明細書が優先する。
本発明の非限定的な実施形態を、模式的であり、正確な比率を示すことを企図されない添付の図を例として参照しながら記載する。図に示される同一のまたはほぼ同一の各構成成分は、典型的に、単一の数字によって表される。明確にするために、当業者が本発明を理解するのに例示が必要ない場合には、すべての図においてすべての構成成分が標識されているわけでも、示されている本発明の各実施形態のすべての構成成分が標識されているわけでもない。
詳細な説明
ガス混合物からの標的ガスの電気化学的分離に関する方法、装置、およびシステムを提供する。ある場合には、二酸化炭素などの標的ガスは、電気化学セルを使用して（例えば、還元された状態で電気活性種に結合することによって）捕捉されかつ必要に応じて放出される。一部の実施形態は、ガス混合物中に存在し得る酸素とほとんどまたは全く反応しない状態で、標的ガスを選択的に捕捉するのに特に有用であってもよい。一部のそのような実施形態は、直接空気捕捉および換気処理など、比較的低い濃度の標的ガスを有するガス混合物からの分離に関わる適用例で有用であってもよい。ある特定のそのような実施形態は、熱または圧力スイング標的ガス分離など、ある特定の既存の技術よりもエネルギー集約的でもなく高価でもない。
ガス混合物からの標的ガスの電気化学的分離に関する方法、装置、およびシステムを提供する。ある場合には、二酸化炭素などの標的ガスは、電気化学セルを使用して（例えば、還元された状態で電気活性種に結合することによって）捕捉されかつ必要に応じて放出される。一部の実施形態は、ガス混合物中に存在し得る酸素とほとんどまたは全く反応しない状態で、標的ガスを選択的に捕捉するのに特に有用であってもよい。一部のそのような実施形態は、直接空気捕捉および換気処理など、比較的低い濃度の標的ガスを有するガス混合物からの分離に関わる適用例で有用であってもよい。ある特定のそのような実施形態は、熱または圧力スイング標的ガス分離など、ある特定の既存の技術よりもエネルギー集約的でもなく高価でもない。
一部の態様では、ガス混合物を少なくとも部分的に分離する方法、ならびにそのような適用例に有用となり得る電気化学セルおよびガス分離システムについて、一般に記述される。ある特定の態様は、電気化学セルにわたって電位差を印加すること、および標的ガス（例えば、ＣＯ２）を含むガス混合物（例えば、周囲空気、換気された空気などの低濃度混合物）を電気化学セルに曝露することに関する。電気化学セルは、標的ガスと反応することができるが酸素ガスなどの潜在的干渉種と反応することができない電気化学電位により発生した状態にアクセスすることができる、ある特定の電気活性種（例えば、ある特定の必要に応じて置換されているキノンまたはそのポリマー誘導体）を含む電極を含んでいてもよい。電気活性種と酸素ガスとの間の反応は、電気活性種の慎重な選択によって低減されても回避されてもよい（例えば、標的ガスと結合することができる還元された状態を有するが、酸素との反応が熱力学的に不利である電気活性種を選択する。）。ある特定の他の化学種は、捕捉および放出プロセス中のガス流の方法、ならびに低濃度ガス混合物であっても高い生産性で標的ガスを捕捉することができるガス分離システムに関する。
低濃度標的ガス流からを含む標的ガスの捕捉は、価値あるものとすることができるが、安価にかつエネルギー集約的方法を使用せずに行うことが難しい。既存の従来の方法およびシステムは、高エネルギー要件および廃棄物を含む多くの欠点を有する。さらに、標的ガス（例えば、二酸化炭素）を捕捉する従来の熱的方法は、しばしば、規制当局により設定された非常に厳しい効率および容量基準を満たすことができない。
二酸化炭素ガスの除去に関する特定の実施例として、ほとんどのそのような適用例は工業用の発電およびその他のそのような点源からの高いＣＯ２濃度（３％～１５％）の流れを標的とするが、建物および車室内の換気の目的でまたは搭乗中の宇宙船および潜水艦の室内環境制御システムのために、閉鎖空間からＣＯ２を取り出すことが望ましいとすることができ、その居住空間における最大許容ＣＯ２濃度は５，０００ｐｐｍ（または０．５％）である。しかしながら、そのような適用例における低濃度のＣＯ２は、おそらくは、低い推進力と、ＣＯ２の他に空気中に存在する大量のその他の化学種に起因して、難題を課している。そのような懸念は、約４００ｐｐｍの濃度の大気からのＣＯ２の直接空気捕捉においても広まっており、長期緩和戦略として考えるに値する可能性がある。
特に電気化学的ＣＯ２捕捉に関して（その他の標的ガスに関連するが）、Ｏ２の電気化学は、標的ＣＯ２の電気化学的に媒介された分離において、特に比較的高い酸素濃度および／または比較的低いＣＯ２濃度を有するガス混合物中で（例えば、換気適用例、直接空気捕捉適用例など）、重要な役割を演ずることができる。還元された状態でＣＯ２と反応させるのに適切であり得るある特定の電気活性種も、Ｏ２と反応することができてもよい。非限定的な例として、キノンは、典型的には非プロトン性電解質溶液（例えば、導電性液体）中で２回の連続した一電子還元を受け、および２つの還元された状態は、ＣＯ２と効果的に錯体形成することが観察されている。本開示の文脈において、キノンを活性化する標準還元電位は、電気化学的ＣＯ２分離に適切なレドックス活性分子を特定するのに重要なパラメーターであることが発見されてきた。非プロトン性電解質溶液中、溶解したＯ２ガスの一電子還元は、有効な求核剤とすることができる安定なスーパーオキシドイオン（Ｏ２
－）をもたらす。スーパーオキシドイオンは、カルボニル原子への求核剤の添加を受け、それが酸無水物およびエステルなどの電子求引脱離基に結合する。先の研究は、スーパーオキシドイオンが、非プロトン性電解質溶液中のＣＯ２に対し、アニオンラジカル中間体、ＣＯ４
－に反応性があり、その後、ペルオキソジカーボネート、Ｃ２Ｏ６
２－を形成することを実証する。さらに本開示の文脈において、プロピレンカーボネートおよびエチレンカーボネートなどの一般的なアルキルカーボネート電解質の使用は、スーパーオキシドイオンが任意の電気化学的プロセスにおいて発生する場合、推奨されないことが観察されてきた。したがって、Ｏ２の一電子還元に関する標準還元電位は、電気化学的なＣＯ２分離に適切なレドックス活性分子を特定するのを支援する重要なパラメーターである。さらに、酸素分子による電気化学的還元（活性化）電極の化学的酸化は、電気化学セルに電荷不均衡を発生させる可能性がある。ある場合には、この電荷不均衡は、標的ガス捕捉電極を、標的ガスに対して不活性化する可能性がある。
これらの洞察を活用するある特定の方法および電気化学セルが開発されており、概略的に本明細書に記述する。ある場合には、方法および電気化学セルおよびシステムは、場合によっては存在する任意の酸素ガスをほとんど乃至全く取り出さない状態で、標的ガスをガス混合物から取り出すエレクトロスイング吸着（ＥＳＡ）プロセスに関する。
ある態様では、電気化学セルについて記述する。図１Ａは、負極１１０および正極１２０を含む、例示的な電気化学セル１００の模式図を示す。ある特定の場合には、電気化学セルは、比較的低い濃度の標的ガス（例えば、周囲空気、換気された空気など）を有する標的ガス混合物を少なくとも部分的に分離することを含む様々な適用例のいずれかにおいて、ガス混合物からの標的ガスと反応させるのに適している。本明細書で使用される用語「電気化学セル」は、レドックス半反応が負極および正極で生じる装置を指す。用語「電気化学セル」とは、セルの挙動がファラデーよりも擬似容量性があるとほぼ間違いなく特徴付けることができる場合であっても、これらの基準を満たす装置を含むものとし、したがってそうでない場合にはあるタイプのキャパシタと呼ばれる可能性がある。
上述のように、一部の実施形態では、電気化学セルは、負極を含む。本明細書で使用される場合、電気化学セルの負極は、充電プロセス中に内部電子が注入される電極を指す。例えば、図１Ａを参照すると、電気化学セル１００が充電されたとき（例えば、外部電源による電位の印加を介して）、電子は外部回路（図示せず）を通過し負極１１０に入る。したがって場合によっては、負極に関連ある化学種は、電気化学セルの充電プロセス中に還元された状態（増大した数の電子を有する状態）に還元することができる。
電気化学セルは、正極を含んでいてもよい。本明細書で使用される場合、電気化学セルの正極は、充電プロセス中にそこから電子が取り出される電極を指す。例えば、図１Ａを再び参照すると、電気化学セル１００が充電されたとき（例えば、外部電源による電位の印加を介して）、電子は正極１２０から外部回路（図示せず）に入る。したがって、ある場合には、正極に関連ある化学種を、電気化学セルの充電プロセス中に酸化された状態（減少した数の電子を有する状態）に酸化することができる。
一部の実施形態では、負極は、第１の電気活性種を含む。本明細書で使用される場合、電気活性種は一般に、電気化学セル内での電位への曝露によって酸化または還元を受ける薬剤（例えば、化学的実体）を指す。電極が電気活性種を含む場合、電気活性種は、電極の表面に、電極の内部の少なくとも一部に（例えば、電極の細孔内に）、またはその両方で、位置付けられてもよいことを理解すべきである。例えば、一部の実施形態では、図１における負極１１０は、第１の電気活性種を含む。第１の電気活性種は、負極１１０の表面上または表面付近にあってもよく、第１の電気活性種は、負極１１０の少なくとも一部の内部にあってもよく、または両方の組合せであってもよい。
一部の実施形態では、第１の電気活性種は、負極上に固定化される。そのような実施形態は、例えば移流を介して電気活性種が１つの電極から別の電極に自由に輸送される他のシステムのものと区別されてもよい。一般に理解されるように、電極（例えば、負極）上に固定化された化学種は、所与の組の条件下、電極から外に自由に拡散しまたは解離できないものである。電気活性種は、様々な手法で電極上に固定化することができる。例えばある場合には、電気活性種は、電極の表面または電極に取着された化学種もしくは材料に結合（例えば、共有結合、イオン結合、および／または分子内相互作用、例えば静電力、ファンデルワールス力、水素結合など）することによって、電極上に固定化することができる。一部の実施形態では、電気活性種は、電極上に吸着させることによって、電極上に固定化することができる。ある場合には、電気活性種は、電極上で重合させることによって電極上に固定化することができる。ある特定の場合には、電気活性種は、電極上に付着されまたは堆積される組成物に含めることによって（例えば、コーティング、複合層など）、電極上に固定化することができる。ある特定の場合には、電気活性種（例えば、ポリマーまたは分子電気活性材料）はマイクロ繊維またはナノ繊維またはカーボンナノチューブマットに浸潤し、したがって電気活性材料はマットに対して固定化されるようになる。マットは、電解質およびガスとの接触のために増強した表面積を、ならびに導電性のために拡張された網状構造を提供し得る。一部の実施形態では、電気活性種は、電極に関連付けられたゲル組成物の部分である（例えば、電極上に堆積された層として、電極の細孔に浸潤する組成物として、または電極の繊維もしくはナノチューブなどの電極の成分を少なくとも部分的に包封する組成物として）。電気活性種を含むそのようなゲル（例えば、ヒドロゲル、イオノゲル、オルガノゲルなど）は、電極との関連付けの前に調製されてもよく（例えば、層を形成するコーティングとして付着される）、またはゲルは、電極をゲル前駆体（例えば、電気活性種を含むプレポリマー溶液）に接触させることによって（例えば、コーティングまたは水浸を介して）電極の存在下で調製されてもよく、次いでゲル形成が開始されてもよい（例えば、架橋剤の導入を介した架橋、ラジカル開始剤、加熱、および／または電磁放射線（例えば、紫外放射線）の照射を介して）。
以下にさらに詳述される一部の実施形態では、負極は、電気活性および別の材料（例えば、炭素質材料）の固定化ポリマー複合体を含む、電気活性複合層を含む。例えば、一部の実施形態では、電気活性複合層は、第１の電気活性種を含むポリマー（例えば、以下に記述される範囲の還元電位を有するレドックス活性ポリマー）およびカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）の複合体を含む。
第１の電気活性種は、酸化された状態（還元された状態よりも少ない電子を有する）および少なくとも１つの還元された状態（酸化された状態よりも多くの電子を有する）を有していてもよい。非限定的な例として、第１の電気活性種がベンゾキノンである場合、中性ベンゾキノンは酸化された状態と見なすことが可能であり、セミキノン（１個の電子を中性ベンゾキノンに添加した生成物）は１つの還元された状態と見なすことが可能であり、ベンゾキノンジアニオン（１個の電子を中性ベンゾキノンに添加した生成物）は別の還元された状態と見なすことが可能である。
一部の実施形態では、第１の電気活性種は、化学種が標的ガス（例えば、ＣＯ２）と結合することができる少なくとも１つの還元された状態を有する。標的ガスと結合することができる化学種は、一般に、その化学種が、有用なガス分離プロセスを生じされるのにかなり十分な程度までかつかなり十分な速度で標的ガスとの結合反応を受ける能力を指す。例えば、標的ガスと結合することができる化学種は、標的ガスに対して１０１Ｍ－１より大きいまたは等しい、１０２Ｍ－１よりも大きいまたは等しい、および／または最大１０３Ｍ－１までの、または室温（２３℃）よりも高い温度において、結合定数を有していてもよい。標的ガスと結合することができる化学種は、分のオーダー、秒のオーダー、ミリ秒のオーダー、または僅かマイクロ秒のオーダーまたはそれよりも短い時間スケールで、標的ガスと結合できてもよい。化学種は、少なくとも１つの温度（例えば、２２３Ｋよりも高いまたは等しいおよび５７３Ｋよりも低いまたは等しい少なくとも１つの温度、例えば２９８Ｋ）で標的ガスと結合することができる。一部の実施形態では、化学種は、第１の温度において標的ガスと結合することができるが、第２の温度においての標的ガスとの結合は、熱力学的におよび／または動力学的に不利である。そのような温度依存性は、化学種（例えば、還元されたキノン）と標的ガス（例えば、二酸化炭素）との間のギブス自由エネルギーの変化の温度依存性に基づく可能性がある。本開示の洞察および指針により、当業者は、その少なくとも１つの還元された状態にある化学種と標的ガスとの間の結合を促進させるための適切な温度を選択することができると考えられる。
一部の実施形態では、第１の電気活性種は、結合された標的ガスを放出することができる酸化された状態を有する。第１の電気活性種は、少なくとも１つの還元された状態において、意図される特定の適用例に関して意図される標的ガスに対して強力な親和性を有するように、選択されてもよい。例えば、一部の実施形態では、ＣＯ２が標的ガスである場合、選択された第１の電気活性種は１０１から１０３Ｍ－１の二酸化炭素に対する結合定数を有していてもよい。一部の実施形態では、選択された電気活性種は、１０１から１０３Ｍ－１の異なる標的ガスに対する結合定数を有していてもよい。一部のキノンは、適切な電気活性種として使用できることが観察されてきた。一部の実施形態では、ＣＯ２の存在下、必要に応じて置換されているキノンがそのセミキノンまたはジアニオンに還元されてもよく（例えば、単一ステップまたは多数のステップで）、次いでＣＯ２に結合して錯体を形成する。還元後、ＣＯ２と共有結合を形成してカルボキシレート部分を形成することができる他の電気活性種を、使用してもよい。
一部の実施形態では、第１の電気活性種は、化学種が標的ガスと結合することができるが、化学種が酸素（Ｏ２）と反応するのが熱力学的に不利である少なくとも１つの温度（例えば、２９８Ｋ）がある、少なくとも１つの還元された状態を有する。ある特定の場合には、第１の電気活性種は、化学種が標的ガスと結合することができるが、反応の速度定数がマイクロ秒、ミリ秒、秒、または分などのガス捕捉に見合った時間スケールで反応を生じさせるには低過ぎるために化学種が酸素（Ｏ２）と反応するのに動力学的に不利である少なくとも１つの温度（例えば、２９８Ｋ）がある、少なくとも１つの還元された状態を有する。上述のように、電気活性種が標的ガスと反応するが酸素とは反応しない（少なくとも熱力学的および／または動力学的に有利な手法で）能力は、分離されるガス混合物中に比較的高い量の酸素がある特定の適用例で、または標的ガスが比較的低い量で存在する場合に（それによって、酸素が存在する場合には、少なくとも１つの還元された状態と反応するよう酸素ガスと競合しなければならない）、役立てることができる。一部の実施形態では、第１の電気活性種は、化学種が標的ガスと結合することができるがその反応のためには２２３Ｋよりも高いまたは等しい、２４８Ｋよりも高いまたは等しい、２７３Ｋよりも高いまたは等しい、２９８Ｋよりも高いまたは等しい、および／または３２３Ｋまで、３４８Ｋまで、３７３Ｋまで、３９８Ｋまで、４２３Ｋまで、４４８Ｋまで、４７３Ｋまで、４９８Ｋまで、５２３Ｋまで、５４８Ｋまで、５７３Ｋまで、またはそれよりも高い範囲の少なくとも１つの温度において化学種が酸素（Ｏ２）と反応するのが熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態を有する。一部の実施形態では、第１の電気活性種は、化学種が標的ガスと結合することができるがその反応のために２９８Ｋの温度において化学種が酸素（Ｏ２）と反応するのが熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態を有する。本明細書で使用される所与の温度において熱力学的に不利である反応は、その温度におけるギブス自由エネルギーの正の変化（ΔＧｒｘｎ）を有する反応を指すことを、理解すべきである。例えば、少なくとも１つの還元された状態にある化学種と酸素ガスとの間の反応は、０ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高い、＋０．１ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、＋０．５ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、＋１ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、＋２ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、＋３ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、＋５ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、および／または最大＋８ｋｃａｌ／ｍｏｌ、最大＋１０ｋｃａｌ／ｍｏｌ、最大＋２０ｋｃａｌ／ｍｏｌ、またはそれよりも高いギブス自由エネルギーの変化（ΔＧｒｘｎ）を、２２３Ｋよりも高いまたは等しい、２４８Ｋよりも高いまたは等しい、２７３Ｋよりも高いまたは等しい、２９８Ｋよりも高いまたは等しい、および／または３２３Ｋまで、３４８Ｋまで、３７３Ｋまで、３９８Ｋまで、４２３Ｋまで、４４８Ｋまで、４７３Ｋまで、４９８Ｋまで、５２３Ｋまで、５４８Ｋまで、５７３Ｋまで、またはそれよりも高い範囲の少なくとも１つの温度において、有していてもよい。一部の実施形態では、少なくとも１つの還元された状態にある化学種と酸素ガスとの間の反応は、０ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高い、＋０．１ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、＋０．５ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、＋１ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、＋２ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、＋３ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、＋５ｋｃａｌ／ｍｏｌよりも高いまたは等しい、および／または最大＋８ｋｃａｌ／ｍｏｌ、最大＋１０ｋｃａｌ／ｍｏｌ、最大＋２０ｋｃａｌ／ｍｏｌ、またはそれよりも高いギブス自由エネルギーの変化（ΔＧｒｘｎ）を、２９８Ｋの温度において有する。
それにも関わらず、本開示の文脈において、標的ガスとの結合が可能な一部の電気活性種は、酸素またはその還元生成物（例えば、スーパーオキシドイオン、ペルオキシドジアニオンなど）に対して反応性があってもよいことが発見されている。一部のそのような場合には、酸素またはその還元生成物との反応性は、ガス分離プロセスに有害である。例えば酸素との反応性は、標的ガスが捕捉される効率を低減させる可能性があり、またはスーパーオキシドイオンもしくはペルオキシドイオンは、電気化学セルの成分（例えば、電気活性種、標的ガス、セパレーター、存在する場合には導電性液体など）に対して有害な反応性を有する可能性がある。しかしながら本開示の文脈において、一部の特定の電気活性種が、標的ガスに結合することができるがその酸素（Ｏ２）との反応は熱力学的および／または動力学的に不利であるものである、少なくとも１つの還元された状態を有し得ることが発見されている。一部のそのような電気活性種に関する例および選択基準について、以下のさらに詳細に記述する。
一部の実施形態では、導電性液体中で第１の電気活性種の少なくとも１つの還元された状態を発生させるための標準還元電位は、酸素ガス（Ｏ２）とスーパーオキシドイオン（Ｏ２
－）との間の相互変換に関する標準還元電位よりも、正である。そのような標準還元電位を有することにより、酸素ガスと反応することが熱力学的に不利である状態にもありながら、標的ガスに結合することができる少なくとも１つの還元された状態にある化学種に寄与し得る。例として、室温でジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）に溶かした０．１Ｍ ｎ－テトラブチルアンモニウムヘキサフルオロホスフェートの導電性液体中、（Ｏ２／Ｏ２
－）レドックス対は、所与の参照に対して－１．３５Ｖの標準還元電位を有し得る。したがって、室温でその導電性液体中、その所与の参照に対して－１．３５Ｖより正である標準還元電位を有する任意の適切な電気活性種は、酸素ガス（Ｏ２）とスーパーオキシドイオン（Ｏ２
－）との間の相互変換に関する標準還元電位よりも正である少なくとも１つの還元された状態を有すると言うことが可能である。一部の実施形態では、導電性液体中での第１の電気活性種の酸化された状態と少なくとも１つの還元された状態との間の相互変換に関する標準還元電位は、スーパーオキシド（Ｏ２
－）とペルオキシド（Ｏ２
２－）との相互変換に関する標準還元電位よりも正である。
当業者なら、本開示の恩恵を受けて、所与の導電性液体中の電気活性種に関する標準還元電位を決定することができるであろう。例えば、サイクリックボルタンメトリー、線形掃引ボルタンメトリー、または標準還元電位を測定する任意のその他の適切な電気化学的技法を使用することができる。例えばサイクリックボルタンメトリー波が電気活性種に対して不可逆的であるいくつかの場合には、標準還元電位は、ピーク電位などの当業者に公知の任意の適切な技法を使用して近似され得る。標準還元電位は、それが測定される温度に依存し得る。一部の実施形態では、標準還元電位は、２９８Ｋなどの上述の温度のいずれかで測定される。
一部の実施形態では、導電性液体中の第１の電気活性種の少なくとも１つの還元された状態の発生のための標準還元電位は、少なくとも５ｍＶ、少なくとも１０ｍＶ、少なくとも２０ｍＶ、少なくとも５０ｍＶ、少なくとも１００ｍＶ、少なくとも２００ｍＶ、少なくとも４００ｍＶ、またはそれよりも多く、酸素ガス（Ｏ２）とスーパーオキシドイオン（Ｏ２
－）との間の相互変換に関する標準還元電位よりも正である。例として、導電性液体中の酸素ガスとスーパーオキシドイオンとの相互変換が、所与の参照に対して－１．３５Ｖでありかつ電気活性種が化学種の還元された状態の発生に関してその所与の参照に対して－１．００Ｖの標準還元電位を有する場合、その電気活性種は、その還元された状態の発生に関して、酸素ガス（Ｏ２）とスーパーオキシドイオン（Ｏ２
－）との間の相互変換に関する標準還元電位よりも３５０ｍＶ高く正である標準還元電位を有する。一部の実施形態では、導電性液体中の第１の電気活性種の少なくとも１つの還元された状態の発生に関する標準還元電位は、１Ｖ未満またはそれに等しく、９００ｍＶ未満またはそれに等しく、８００ｍＶ未満またはそれに等しく、６００ｍＶ未満またはそれに等しく、あるいは５００ｍＶ未満またはそれに等しい値だけ、酸素ガス（Ｏ２）とスーパーオキシドイオン（Ｏ２
－）との間の相互変換に関する標準還元電位よりも正である。
一部の実施形態では、導電性液体中の第１の電気活性種の少なくとも１つの還元された状態の発生に関する標準還元電位は、少なくとも５ｍＶ、少なくとも１０ｍＶ、少なくとも２０ｍＶ、少なくとも５０ｍＶ、少なくとも１００ｍＶ、少なくとも２００ｍＶ、少なくとも４００ｍＶ、またはそれよりも多く、スーパーオキシドイオン（Ｏ２
－）とペルオキシドジアニオン（Ｏ２
２－）との間の相互変換に関する標準還元電位よりも、正である。一部の実施形態では、導電性液体中の第１の電気活性種の少なくとも１つの還元された状態の発生に関する標準還元電位は、１Ｖ未満またはそれに等しい、９００ｍＶ未満またはそれに等しい、８００ｍＶ未満またはそれに等しい、６００ｍＶ未満またはそれに等しい、あるいは５００ｍＶ未満またはそれに等しい値だけ、スーパーオキシドイオン（Ｏ２
－）とペルオキシドジアニオン（Ｏ２
２－）との間の相互変換に関する標準還元電位よりも正である。
第１の電気活性種は、本明細書で必要とされる基準の少なくとも１つを満たすことを前提として、任意の適切な形のものであってもよい。一部の実施形態では、第１の電気活性種は、分子種でありまたは分子種を含む。例えば、第１の電気活性種は、有機分子であってもよくまたは有機分子を含んでいてもよい。第１の電気活性種は、標的ガスおよびガス混合物に結合することができる（例えば、電気活性種が還元された状態にあるとき）１つまたは１つよりも多くの官能基を含んでいてもよい。官能基は、例えばカルボニル基を含んでいてもよい。一部の実施形態では、第１の電気活性種は、レドックス活性ポリマーなどのポリマーの部分である。第１の電気活性種は、負極上に固定されたポリマー材料の部分であってもよい。例えば、図１Ａを参照すると、第１の電気活性種は、電気化学セル１００の負極１１０上に固定化されたポリマー材料の部分であってもよい。
一部の実施形態では、第１の電気活性種は、必要に応じて置換されているキノンでありまたはそのようなキノンを含む（すなわち、キノンは、官能基および／またはその他の部分または連結であってキノンの主構造に結合されたものを含んでいてもよい）。ある特定の場合には、第１の電気活性種は、必要に応じて置換されているキノンを含むレドックス活性ポリマーでありまたはそのようなポリマーを含む。必要に応じて置換されているキノン上の置換基（例えば、官能基）の選択は、必要に応じて置換されているキノンの標準還元電位に対するその効果を含むがこれらに限定されない様々な要因のいずれかに依存し得る。当業者なら、本開示の恩恵を受けて、例えば合成の実現可能性および得られる標準還元電位に基づいて、必要に応じて置換されているキノン上のどの置換基またはどの置換基の組合せが第１の電気活性種に適しているのかを、どのように決定するのか理解されよう。必要に応じて置換されているキノンを官能化し得る例示的な官能基には、限定するものではないがハロ（例えば、クロロ、ブロモ、ヨード）、ヒドロキシル、カルボキシレート／カルボン酸、スルホネート／スルホン酸、アルキルスルホネート／アルキルスルホン酸、ホスホネート／ホスホン酸、アルキルホスホネート／アルキルホスホン酸、アシル（例えば、アセチル、エチルエステルなど）、アミノ、アミド、第四級アンモニウム（例えば、テトラアルキルアミノ）、分枝または非分枝アルキル（例えば、Ｃ１～Ｃ１８アルキル）、ヘテロアルキル、アルコキシ、グリコキシ、ポリアルキレングリコキシ（例えば、ポリエチレングリコキシ）、イミノ、ポリイミノ、分枝または非分枝アルケニル、分枝または非分枝アルキニル、アリール、ヘテロアリール、ヘテロシクリル、ニトロ、ニトリル、チイル、および／またはカルボニル基であって、そのいずれかが必要に応じて置換されているものが含まれる。
第１の電気活性種の必要に応じて置換されているキノンは、式（ＩＡ）および（ＩＢ）：
から選択される構造の１つまたは１つよりも多くを含んでいてもよく、
式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は、同じであってもまたは異なっていてもよく、水素、ハロ（例えば、クロロ、ブロモ、ヨード）、ヒドロキシル、カルボキシレート／カルボン酸、スルホネート／スルホン酸、アルキルスルホネート／アルキルスルホン酸、ホスホネート／ホスホン酸、アルキルホスホネート／アルキルホスホン酸、アシル（例えば、アセチル、エチルエステルなど）、アミノ、アミド、第四級アンモニウム（例えば、テトラアルキルアミノ）、分枝または非分枝アルキル（例えば、Ｃ１～Ｃ１８アルキル）、ヘテロアルキル、アルコキシ、グリコキシ、ポリアルキレングリコキシ（例えば、ポリエチレングリコキシ）、イミノ、ポリイミノ、分枝または非分枝アルケニル、分枝または非分枝アルキニル、アリール、ヘテロアリール、ヘテロシクリル、ニトロ、ニトリル、チイル、および／またはカルボニル基であって、そのいずれかが必要に応じて置換されているものとすることができ、および／またはＲ１～Ｒ４の任意の２個の隣接する基は一緒になって、必要に応じて置換されている環を形成することができる。
第１の電気活性種の必要に応じて置換されているキノンは、式（ＩＡ）および（ＩＢ）：
式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は、同じであってもまたは異なっていてもよく、水素、ハロ（例えば、クロロ、ブロモ、ヨード）、ヒドロキシル、カルボキシレート／カルボン酸、スルホネート／スルホン酸、アルキルスルホネート／アルキルスルホン酸、ホスホネート／ホスホン酸、アルキルホスホネート／アルキルホスホン酸、アシル（例えば、アセチル、エチルエステルなど）、アミノ、アミド、第四級アンモニウム（例えば、テトラアルキルアミノ）、分枝または非分枝アルキル（例えば、Ｃ１～Ｃ１８アルキル）、ヘテロアルキル、アルコキシ、グリコキシ、ポリアルキレングリコキシ（例えば、ポリエチレングリコキシ）、イミノ、ポリイミノ、分枝または非分枝アルケニル、分枝または非分枝アルキニル、アリール、ヘテロアリール、ヘテロシクリル、ニトロ、ニトリル、チイル、および／またはカルボニル基であって、そのいずれかが必要に応じて置換されているものとすることができ、および／またはＲ１～Ｒ４の任意の２個の隣接する基は一緒になって、必要に応じて置換されている環を形成することができる。
一部の実施形態では、必要に応じて置換されているキノンは、必要に応じて置換されているナフトキノンでありまたはそのようなナフトキノンを含む。ある特定の場合に、必要に応じて置換されているキノンは、必要に応じて置換されているアントラキノンでありまたはそのようなアントラキノンを含む。一部の実施形態では、必要に応じて置換されているキノンは、必要に応じて置換されているフェナントレンキノンであり、またはそのようなフェナントレンキノンを含む（必要に応じて置換されているフェナントレンジオンとも呼ばれる）。置換基（例えば、官能基）は、上記列挙されたもののいずれかであってもよい。
一部の実施形態では、電気活性種は、下記：フェナントレンキノンエステル（ＰＱ－エステル）、ヨード－フェナントレンキノン（ＰＱ－Ｉ）、ジ－ヨード－フェナントレンキノン（ＰＱ－Ｉ２）、フェナントレンキノン（ＰＱ）、オルト－ナフトキノン（ｏ－ＮＱ）、ジメチル－パラ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ－Ｍｅ２）、パラ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ）、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－ベンゾキノン（ＴＢＱ）、およびベンゾキノン（ＢＱ）の１つまたは１つよりも多くでありあるいはそのような１つまたは１つよりも多くを含み、その構造を以下に示し：
式中、Ｒ５は、必要に応じて置換されている分枝または非分枝Ｃ１～Ｃ１８アルキル（例えば、メチル、エチル、プロピル、ブチルなど）である。
ある場合には、電気活性種の上記非限定的な例の他の位置異性体も、同様に適している（例えば、キノンの種々の位置に置換基を持つ）。
上述のように、第１の電気活性種は、レドックス活性ポリマーの部分であってもよい。ある場合には、本明細書に記述される必要に応じて置換されているキノンのいずれかは、レドックス活性ポリマーの部分であってもよい。いくつかのそのような場合、レドックス活性ポリマーの少なくとも一部は、主鎖と、主鎖に共有結合された必要に応じて置換されているキノンの１つまたは１つよりも多くとを含む。主鎖は一般に、ポリマー分子の連続鎖を一緒に創出する、共有結合された原子の最長系列を指す。ある特定の他の場合に、本明細書に記述される必要に応じて置換されているキノンは、レドックス活性ポリマーの主鎖の部分であってもよい。
電気活性種（例えば、第１の電気活性種）は、架橋ポリマー材料を含んでいてもよい。例えば一部の実施形態では、電気活性種は、ヒドロゲル、イオノゲル、オルガノゲル、またはこれらの組合せを含み、あるいはそのようなゲルまたは組合せに組み込まれる。そのような架橋ポリマー材料は、一般に当技術分野で公知であり、ある場合には、本明細書に記述される電気活性種を三次元構造の部分として含んでいてもよい（例えば、共有結合を介して）。しかしながら一部の実施形態では、電気活性種は、吸着（例えば、物理吸着および／または化学吸着）を介して架橋ポリマー材料に組み込まれる。一部の実施形態では、電気活性種は、拡大された網状構造を含む。例えば電気活性種は、金属有機構造体（ＭＯＦ）または共有結合性有機構造体（ＣＯＦ）を含んでいてもよい。一部の実施形態では、電気活性種は、官能化炭素質材料を含む。例えば、電気活性種は、官能化グラフェン、官能化カーボンナノチューブ、官能化カーボンナノリボン、エッジ官能化黒鉛、またはこれらの組合せを含んでいてもよい。
一部の実施形態では、セパレーターは、負極と正極との間にある。例えば図１Ｂを参照すると、セパレーター１３０は、負極１１０と正極１２０との間にある。セパレーターは、各電極でのそれぞれの電気化学反応が互いに干渉するのを防止することができる保護層として、働き得る。セパレーターは、短絡を防止するために、負極および正極を互いからおよび／または電気化学セル内の他の構成成分から電子的に隔離するのを助けてもよい。当業者なら、本開示の恩恵を受けて、適切なセパレーターを選択することができるようになる。セパレーターは、多孔質構造を含んでいてもよい。ある場合には、セパレーターは、多孔質固体材料でありまたはそのような材料を含む。一部の実施形態では、セパレーターは膜でありまたは膜を含む。セパレーターの膜は、適切な材料で作製されてもよい。例えば、セパレーターの膜は、プラスチックフィルムであってもよくまたはそのようなフィルムを含んでいてもよい。含まれるプラスチックフィルムの非限定的な例には、ポリアミド、ポリオレフィン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、またはアクリル樹脂が含まれ、その中に分散される炭酸リチウムまたは水酸化カリウムまたはナトリウム－カリウムペルオキシドを含有する。セパレーター用の材料は、セルロース膜、ポリマー材料、またはポリマーセラミック複合材料を含んでいてもよい。セパレーターの他の例には、ポリ二フッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）セパレーター、ＰＶＤＦ－アルミナセパレーター、またはＣｅｌｇａｒｄが含まれる。
一部の実施形態では、電気化学セルは、導電性液体（例えば、イオン液体）を含有するまたはそのような液体を含有することができる、１つまたは１つよりも多くのセパレーターを含む。例として、図１Ｂを参照すると、電気化学セル１００のセパレーター１３０は、導電性液体を含有していてもよくまたはそのような液体を含有することができてもよい。導電性液体は一般に、室温（２３℃）で比較的高い導電率を有する液体を指す。導電性液体は、負極および正極を含む電気化学回路において電気化学反応が容易になるよう十分に高い導電率を有していてもよい。導電性液体は、イオンの輸送を容易にすることができるという点で、一般にイオン伝導性である。しかしながら導電性液体は、電気化学セルの短絡を防止するために、一般に、比較的低い電子伝導度（例えば、電子または正孔を介するなど、電子の電荷の運動に起因する伝導度）を有する。
ある場合には、導電性液体を含有するセパレーターには、少なくとも部分的に（または、完全に）導電性液体を含浸させる。例えばセパレーターは、水浸、コーティング、浸漬、または導電性液体に関連したその他の手法の後に、ある量の導電性液体を吸収してもよい。セパレーターが多孔質である、一部のそのような場合には、セパレーターの細孔のいくつかまたは全て（セパレーター内部および／または表面付近）が、導電性液体で少なくとも部分的に満たされるようになってもよい。一部の実施形態では、セパレーターを導電性液体で飽和させる。導電性液体で飽和されているセパレーターは一般に、室温（２３℃）および周囲圧力でそのセパレーターの容積内に含有することができる導電性液体の最大量を含有するセパレーターを指す。一部の実施形態では、電気化学セルは、セパレーター内での導電性液体の存在なしで提供されてもよく、しかしセパレーターは、ガス分離プロセスを行う操作に入った場合に導電性液体を含有することができる。セパレーターが、導電性液体を含有することができてもよい１つの手法は、比較的高い多孔度を有すること、および／または導電性液体を吸収および／または湿潤させることが可能な材料を含有することによる。
一部の実施形態では、導電性液体は、イオン液体、例えば室温のイオン液体（「ＲＴＩＬ」）を含む。ＲＴＩＬ電解質は、低い揮発性（すなわち、室温蒸気圧が１０－５Ｐａ未満であり、例えば１０－１０から１０－５Ｐａ）を有することができ、それにより、電極の乾燥のリスクを低減し、蒸発またはエントレインメントの著しい喪失を伴わずにガスを電極に通して流すことを可能にし得る。一部の実施形態では、イオン液体は、導電性液体の実質的に全て（例えば、少なくとも８０体積％、少なくとも９０体積％、少なくとも９５体積％、少なくとも９８体積％、少なくとも９９体積％、少なくとも９９．９体積％）を構成する。
イオン液体は、アニオン構成成分およびカチオン構成成分を含み得る。イオン液体のアニオンは、限定するものではないが：ハロゲン化物イオン、硫酸イオン、スルホン酸イオン、炭酸イオン、炭酸水素イオン、リン酸イオン、硝酸イオン、硝酸イオン、酢酸イオン、ＰＦ６
－、ＢＦ４
－、トリフレート、ノナフレート、ビス（トリフリル）アミド、トリフルオロ酢酸イオン、ヘプタフルオロブタン酸イオン（heptaflurorobutanoate）、ハロアルミン酸イオン、トリアゾリド、およびアミノ酸誘導体（例えば、窒素上のプロトンが除去されたプロリン）を含み得る。イオン液体のカチオンは、限定するものではないが：イミダゾリウム、ピリジニウム、ピロリジニウム、ホスホニウム、アンモニウム、スルホニウム、チアゾリウム、ピラゾリウム、ピペリジニウム、トリアゾリウム、ピラゾリウム、オキサゾリウム、グアニジニウム（guanadinium）、およびジアルキルモルホリニウムを含み得る。一部の実施形態では、室温のイオン液体は、カチオン構成成分としてイミダゾリウムを含む。一例として、一部の実施形態では、室温のイオン液体は、カチオン構成成分として１－ブチル－３－メチルイミダゾリウム（「Ｂｍｉｍ」）を含む。一部の実施形態では、室温のイオン液体は、アニオン構成成分としてビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド（「ＴＦ２Ｎ」）を含む。一部の実施形態では、室温のイオン液体は、下記の式（ＩＩＡ）：
によって表される１－ブチル－３－メチルイミダゾリウムビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド（［Ｂｍｉｍ］［ＴＦ２Ｎ］）を含む。
一部の実施形態では、室温のイオン液体は、下記の式（ＩＩＢ）：
によって表される１－ブチル－３－メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート（ＢＦ４）（［Ｂｍｉｎ］［ＢＦ４］）を含む。
一部の実施形態では、導電性液体は、低揮発性電解質溶液を含む。例えば、導電性液体は、比較的高い沸点を有する液体溶媒と、内部に溶解したイオン種（例えば、溶解した支持電解質イオン）とを含んでいてもよい。比較的高い沸点を有する液体溶媒は、非水性であってもよい。例えば、液体溶媒は、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）または同様のものを含んでいてもよい。
正極に関しては、一部の実施形態において、正極は、第２の電気活性種を含む。第２の電気活性種は、負極の第１の電気活性種と異なる組成であってもよいが、一部の実施形態では、第２の電気活性種は、第１の電気活性種と同じである。一部の実施形態では、正極は、第２の電気活性種を含む電気活性層（時として、相補的な電気活性層と呼ばれる）を含む。相補的な電気活性層は、複合物の形態であってもよく、したがって、相補的な電気活性複合層であってもよい。作動において、この第２の電気活性種は、負極中に存在する第１の電気活性種の還元のための電子供給源として働き得る。同様に、第２の電気活性種は、第１の電気活性種の酸化中に、電子のための受け手（sink）として働き得る。この方式では、正極の電気活性層は、「相補的な」と説明され得る。第２の電気活性種は、例えば、レドックス活性ポリマーを含み得る。一部の実施形態では、レドックス活性ポリマーは、フェロセンを含む（例えば、ポリマー骨格に結合した部分として）ポリマーであるか、またはそれを含む。一部の実施形態では、第２の電気活性種は、メタロセン（例えば、フェロセン）を含む。このようないくつかの場合、第２の電気活性種は、メタロセンを含むレドックス活性ポリマーを含む。非限定的な一実施形態として、レドックス活性ポリマーは、ポリビニルフェロセンを含む。別の例として、第２の電気活性種は、チオフェンを含むポリマーを含み得る。このようないくつかの場合、第２の電気活性種は、ポリ（３－（４－フルオロフェニル）チオフェン）を含む。一部の実施形態では、第２の電気活性種は、フェノチアジンを含む。別の例として、一部の実施形態では、第２の電気活性種は、（２，２，６，６－テトラメチルピペリジン－１－イル）オキシル（「ＴＥＭＰＯ」と呼ばれる）、またはそれらの誘導体（例えば、必要に応じた置換基を含む）を含む。ある特定の場合には、第２の電気活性種は、第１の電気活性種の一次還元電位よりも少なくとも０．５ボルト（Ｖ）、少なくとも０．６Ｖ、少なくとも０．８Ｖ、および／または１．０Ｖまで、１．５Ｖまで、またはそれよりも正側の標準還元電位を有するファラデーレドックス種を含む。
負極の主要な電気活性複合層の場合のように、正極の相補的な電気活性複合層は、電気活性種および別の材料（例えば、炭素質材料）の固定化されたポリマー複合物を含み得る。炭素質材料の例には、炭素ナノチューブ（例えば、単層炭素ナノチューブ、多層炭素ナノチューブ）、カーボンブラック、ＫｅｔｊｅｎＢｌａｃｋ、カーボンブラックＳｕｐｅｒ Ｐ、またはグラフェンが含まれる。他の材料も可能である。ある特定の場合には、第２の電気活性種は、正極上に適用または堆積させられる組成物（例えば、コーティング、複合層など）に含まれることによって、正極上に固定化することができる。ある特定の場合には、第２の電気活性種（例えば、ポリマーまたは分子電気活性材料）は、正極と会合したマイクロファイバー、ナノファイバー、または炭素ナノチューブマットに浸潤し、その結果、第２の電気活性種は、正極のマットに対して固定化される。第２の電気活性種はまた、第１の電気活性種に関して先に記載したものと同じまたは類似の方式で正極と会合したゲルの一部であってもよい。
１つまたは１つよりも多くの実施形態に従って、正極の電気活性複合層は、炭素質材料に対する電気活性材料の特定の重量比を有することができる。重量比は、電気活性材料の質量当たり高電流を促進するように選択され得る。一部の実施形態では、相補的な電気活性複合層についての炭素質材料の質量に対する電気活性材料の質量の重量比は、１対２～２対１の間であり得る。一部の実施形態では、その比は、１対１であり得る。他の比も可能である。
いくつかの場合、電気化学セルの１つまたは１つよりも多くの電極は、電気活性複合層を含む。例えば、一部の実施形態では、負極は、電気活性複合層（例えば、主要な電気活性複合層）を含む。図１Ｂを再び参照すると、負極１１０は、ある特定の実施形態に従って、正極１２０に面している複合電気活性複合層１１４を含む。ある特定の場合には、正極は、電気活性複合層（例えば、相補的な電気活性複合層）を含む。例えば図１Ｂでは、負極１２０は、負極１１０に面している電気活性複合層１２４を含む。正極の電気活性複合層はまた、その中の電気活性種が、負極の電気活性材料のための電子の受け手または電子供給源として働くので、相補的な電気活性複合層と呼ばれ得る。いくつかの場合、電極（例えば、負極、正極）の電気活性複合層は、電極の厚さ寸法全体に及ぶ。例えば、電気活性複合層は、電極の厚さ全体にわたってインターカレートし得る。しかし一部の実施形態では、電極の電気活性複合層は、電極の厚さ寸法全体までは及ばない。このようないくつかの場合、電気活性複合層は、電極の厚さ全体ではなくその一部にわたってインターカレートする。ある特定の場合には、電気活性複合層は、電極の別の構成成分（例えば、電流コレクタ、ガス透過層など）の表面上のコーティングである。
一部の実施形態では、電極の電気活性種（例えば、負極の第１の電気活性種、正極の第２の電気活性種）は、電気活性複合層の一部である。例えば図１Ｂでは、電気活性複合層１１４は、一部の実施形態に従って、本明細書に記載される第１の電気活性種を含む。同様に、一部の実施形態では、電気活性複合層１２４は、第２の電気活性種（例えば、ポリビニルフェロセン）を含む。
負極の電気活性複合層は、電気活性種に加えて、炭素質材料も含み得る。適切な材料の例には、それに限定されるものではないが、炭素ナノチューブ（例えば、単層炭素ナノチューブ、多層炭素ナノチューブ）、カーボンブラック、ＫｅｔｊｅｎＢｌａｃｋ、カーボンブラックＳｕｐｅｒ Ｐ、グラフェン、またはそれらの組合せが含まれる。他の例には、インターカレーション、グラフト、化学蒸着（ＣＶＤ）、またはその他により、電気活性種（例えば、ポリマー形態、分子形態またはその他の形態の）をマイクロファイバー、ナノファイバーまたは炭素ナノチューブマット中／上に固定化および／またはコーティングすることも含まれる。
１つまたは１つよりも多くの実施形態に従って、負極の電気活性複合層は、炭素質材料に対する電気活性種の特定の重量比を有することができる。重量比は、電気活性材料の質量当たり高電流を促進するように選択され得る。一部の実施形態では、炭素質材料の質量に対する電気活性材料の質量の重量比は、１対１～１対１０の間であり得る。一部の実施形態では、その比は、１対３であり得る。他の比も可能である。
負極は、ガス透過層をさらに含み得る。ガス透過層（基材層とも呼ばれ得る）は、電気活性複合層に近接し、電気化学セルから外側に面していてもよい。一部の実施形態では、ガス透過層は、第１の電気活性種と接触している。このようないくつかの場合、ガス透過層は、第１の電気活性種と直接的に接触しており、他のこのような場合には、ガス透過層は、第１の電気活性種と間接的に接触している。ある部分（例えば、層）が、別の部分「の上にある」または「と接触している」場合、ある部分は、別の部分上に直接的に存在することができ、または介在する部分（例えば、層）が存在してもよい（この場合、その部分は、その他の部分「の上に間接的にある」または「と間接的に接触している」と理解される）と理解されるべきである。別の部分「の上に直接的にある」または「と直接的に接触している」ある部分とは、介在する部分が存在しないことを意味する。また、ある部分が別の部分「の上にある」または「と接触している」と呼ばれる場合、ある部分は、別の部分全体またはその一部を被覆し得ると理解されるべきである。一部の実施形態では、ガス透過層は、負極の電気活性複合層と接触している（例えば、直接的に接触しているまたは間接的に接触している）。
ガスストリームは、ガス透過層に拡散して、電気活性複合層と接触し得る。ガス透過層は、導電性固体材料を含み、セル内の電流コレクタとして作用し得る。
ガス透過層は、多孔質材料を含み得る。一部の実施形態では、ガス透過層は、例えば、６０％もしくはそれよりも大きい、７０％もしくはそれよりも大きい、７５％もしくはそれよりも大きい、８０％もしくはそれよりも大きい、またはそれよりも大きい多孔性を有する。一部の実施形態では、ガス透過層は、８５％もしくはそれ未満、９０％もしくはそれ未満、またはそれよりも大きい多孔性を有する。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、負極のガス透過層は、６０％またはそれよりも大きく、かつ９０％またはそれ未満の多孔性を有する。他の多孔性も可能である。ガス透過層の適切な材料の例には、限定されるものではないが、カーボン紙（処理された、ＴＥＦＬＯＮ（登録商標）で処理された、または未処理の）、カーボンクロス、および不織炭素マットが含まれる。他の材料も使用され得る。
一部の実施形態では、電気化学セルは単一の負極を含むが、他の実施形態では、電気化学セルは、１個より多くの負極を含む。例えば、一部の実施形態では、本明細書に記載される負極は、第１の負極であり、電気化学セルは、第２の負極を含む。正極は、第１の負極と第２の負極との間に存在し得る。第２の負極は、第１の電気活性種も含み得る。第２の負極は、第１の負極と構成および組成が同一であってもよい。一部の実施形態では、電気化学セルは、１個もしくはそれよりも多い負極、２個もしくはそれよりも多い負極、３個もしくはそれよりも多い負極、５個もしくはそれよりも多い負極、１０個もしくはそれよりも多い負極、および／または１５個までの負極、２０個までの負極、５０個までの負極、またはそれよりも多くを含む。
一部の実施形態では、電気化学セルは、単一のセパレーターを含み（例えば、負極と正極との間に）、他の実施形態では、電気化学セルは、１個より多くのセパレーターを含む。例えば、一部の実施形態では、本明細書に記載されるセパレーターは、第１のセパレーターであり、電気化学セルは、第２のセパレーターを含む。第２の負極が存在する一部の実施形態では、第２のセパレーターは、正極と第２の負極との間に存在し得る。第２のセパレーターは、第１のセパレーターと構成および組成が同一であってもよい。ある特定の場合には、第２のセパレーターは、導電性液体を含む（例えば、導電性液体で飽和する）ことができる。一部の実施形態では、電気化学セルは、１個もしくはそれよりも多いセパレーター、２個もしくはそれよりも多いセパレーター、３個もしくはそれよりも多いセパレーター、５個もしくはそれよりも多いセパレーター、１０個もしくはそれよりも多いセパレーター、および／または１５個までのセパレーター、２０個までのセパレーター、５０個までのセパレーター、またはそれよりも多くを含む。いくつかの場合、セパレーターのそれぞれは、それぞれの負極と正極との間に存在する。
正極がいずれかの側上に負極（例えば、第１の負極および第２の負極）を有する、電気化学セルの一部の実施形態では、正極は、負極のそれぞれに面している第２の電気活性種を含む。このような一部の実施形態では、正極は、２つの相補的な電気活性複合層を含み、それらは、それぞれ負極の１つに面している。
正極は、１つまたは１つよりも多くの電気活性複合層と近接してまたはその間に配置された基材層をさらに含み得る。基材層は、１つまたは１つよりも多くの電気活性複合層と直接的に接触していてもよく、または間接的に接触していてもよい。正極の基材層は、負極（存在する場合）の基材層と同じまたは異なる材料を含み得る。例えば、基材層は、材料、例えばカーボン紙（処理された、ＴＥＦＬＯＮ（登録商標）で処理された、または未処置の）、カーボンクロス、または不織炭素マットを含み得る。基材は、一部の実施形態では、例えばカーボンナノチューブ、マイクロファイバー、ナノファイバー、またはそれらの組合せを含むマットを含み得る。他の材料も可能である。正極の基材層は、導電性材料を含み、セル内の電流コレクタとして作用し得る。一部の実施形態では、基材は、金属および／または金属合金を含む。例えば、基材は、金属および／または金属合金ホイル（例えば、２００ミクロンもしくはそれ未満、１００ミクロンもしくはそれ未満、１０ミクロンもしくはそれ未満、および／またはわずか１ミクロン、またはそれ未満の相対的に小さい厚さを有する）を含み得る。適切なホイルの例には、それに限定されるものではないが、アルミニウムホイル、チタンホイルが含まれ得る。特定の例として、一部の実施形態では、正極は、第１の負極に面している第１の相補的な電気活性複合層と、第２の負極に面している第２の相補的な電気活性複合層との間に基材を含む。この状況では、正極の電気活性複合層は、電気活性複合層の大部分から延びる線が、基材を通過することなくその電極に交わることができる場合、特定の電極（例えば、負極）に面することができる。物体（例えば、電気活性複合層）は、それがその他の物体と接触する場合、または１つもしくは１つよりも多くの中間材料が表面とその他の物体との間に配置される場合、別の物体に面することができる。例えば、互いに面する２つの物体は、接触することができ、またはそれらの間に１つもしくは１つよりも多くの中間材料（例えば、セパレーター）を含むことができる。
図２は、必ずしもすべてではないが一部の実施形態に従う、前述の構成成分の１つまたは１つよりも多くを有する、電気化学セルの例を示す。電気化学セル１００は、２個の負極１１０の間に正極１２０を含む。セパレーター１３０は、正極１２０および負極１１０を分離する。負極１１０のそれぞれは、セル１００の中心から離れて配置されている必要に応じたガス透過層１１２、および正極１２０に面している必要に応じた主要な電気活性複合層１１４を含む。一部の実施形態では、正極１２０は、基材層１２２およびその上に２個の相補的な電気活性複合層１２４を含む。例えば、前述の電極材料（例えば、電気活性種）を含む、電気化学セル１００の様々な構成成分は、本開示を通して記載されるある特定の特性を有することができる。例えば、図２に示される外側に面している２個の負極１１０の構成は、いくつかの場合、単一の負極および単一の正極を含む電気化学セルと比較して、ガスに曝露されるガス吸着領域を倍加する利点を提供し得る。電気化学的装置は、流体混合物の所望の用途および／または性質に応じて、様々な形態のいずれかで提供することができる。電気化学的装置は、ガス混合物からルイス酸ガスを電気化学的に捕捉および／または分離するように構成され得る。このようないくつかの場合、電気化学的装置は、ガス流体混合物で少なくとも部分的に満たすことができる、ガスまたは真空ヘッドスペースを有するチャンバを含む。このような一部の実施形態では、チャンバの流体入口は、ガス混合物の供給源、ならびにガス混合物を輸送するための１つまたは１つよりも多くの構成成分、例えばポンプまたは真空弁および関連弁に流体的に接続される。
１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、標的ガスは求核分子を含む。１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、標的ガスは非プロトン性酸性ガスを含んでいてもよい。１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、標的ガスは、電気活性種がその還元された状態にある場合、負極の電気活性種と錯体を形成することができるガスを含む（例えば、その還元された状態にある種に結合することによって）。１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、標的ガスは二酸化炭素（ＣＯ２）を含む。１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、標的ガスは二酸化硫黄（ＳＯ２）を含む。１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、標的ガスはボラン（ＢＲ３）を含み、各Ｒは同じであってもまたは異なっていてもよく、かつ適切な置換基（例えば、水素、アルキル、アリールなどであり、それぞれ必要に応じて置換されている）である。一部の実施形態では、標的ガスは、１種の化学種（１つのタイプの分子）を含む。一部の実施形態では、標的ガスは、１種より多くの化学種（例えば、第１のタイプの分子、および第２の異なるタイプの分子）を含む。捕捉および放出が生じる電位窓は、その実施形態の特定の標的ガスに依存する可能性があり、したがって標的ガスの濃縮およびストリッピングは、電気化学セルにわたって印加された適切な電位差を印加することによって制御され得る。
一部の実施形態では、電気化学セルに曝露されることによってガス混合物から少なくとも部分的に分離されることになるガス混合物（例えば、入力ガス混合物）は、周囲空気（例えば、外気などの周囲環境からの空気）である。周囲空気は一般に、屋外などの閉鎖されていない場所で見い出された空気を指す。一部のそのような場合、電気化学セルは、直接空気捕捉に使用される。本明細書に記述されるシステムおよび方法は、標的ガスを事前に濃縮する必要なしに、周囲空気から直接、二酸化炭素などの標的ガスを取り出すのに（例えば、温室効果ガスレベルを低減させるのに）有用な技法となり得る。本開示のある特定の態様は、場合によっては、本明細書に記述されるシステムおよび方法を、直接空気捕捉のために特に有用にする（例えば、酸素などの周囲空気の主成分と反応することが熱力学的に不利である状態でありながら、標的ガスに結合することができる）。
一部の実施形態では、ガス混合物中の標的ガスの濃度が比較的低い。１つのそのような場合は、ガス混合物が周囲空気である場合であってもよい。一部の実施形態では、電気化学セルに曝露する前のガス混合物中の標的ガスの濃度は、５００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、４５０ｐｐｍ未満またはそれに等しく、４００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、３５０ｐｐｍ未満またはそれに等しく、３００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、２００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、またはそれよりも低い。一部の実施形態では、ガス混合物中の標的ガスの濃度は、１００ｐｐｍ程度に低く、５０ｐｐｍ程度に低く、１０ｐｐｍ程度に低く、またはそれよりも低い。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、ガス混合物中の標的ガスの濃度は、５００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、１０ｐｐｍ程度に低い。標的ガスが二酸化炭素である一部の実施形態では、電気化学セルに曝露される前のガス混合物中の二酸化炭素の濃度は、５００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、４５０ｐｐｍ未満またはそれに等しく、３５０ｐｐｍ未満またはそれに等しく、またはそれよりも低い。一部の実施形態では、電気化学セルに曝露する前のガス混合物中の二酸化炭素の濃度は、３００ｐｐｍよりも高くまたはそれに等しく、３５０ｐｐｍよりも高くまたはそれに等しく、またはそれよりも高い。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、ある実施形態では、電気化学セルに曝露する前のガス混合物中の二酸化炭素の濃度は、３００ｐｐｍよりも高くまたはそれに等しく４００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、あるいは３００ｐｐｍよりも高くまたはそれに等しく５００ｐｐｍ未満またはそれに等しい。
一部の実施形態では、電気化学セルに曝露されることによってガス混合物から少なくとも部分的に分離されることになるガス混合物（例えば、入力ガス混合物）は、換気された空気である。換気された空気は、閉鎖されたまたは少なくとも部分的に閉鎖された場所の空気であってもよい（例えば、空気は閉鎖された場所の中で循環される）。ガス混合物（例えば、換気された空気）が内部に位置付けられ得る場所の例は、限定するものではないが密閉された建物、部分的に換気された場所、車室、人が居る潜水艇、航空機、および同様のものを含む。
換気された空気中の標的ガスの濃度は、周囲空気より高くてもよいが、工業プロセスに典型的な濃度よりも低い。一部の実施形態では、電気化学セルに曝露する前のガス混合物中の標的ガスの濃度は、５，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、４，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、２，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、１，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、またはそれよりも低い。一部の実施形態では、ガス混合物（例えば、換気された空気／閉鎖された場所の空気である場合）中の標的ガスの濃度は、１，０００ｐｐｍ程度に低く、８００ｐｐｍ程度に低く、５００ｐｐｍ程度に低く、２００ｐｐｍ程度に低く、１００ｐｐｍ程度に低く、１０ｐｐｍ程度に低く、またはそれよりも低い。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、ガス混合物中の標的ガスの濃度が５，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、５００ｐｐｍ程度に低い。標的ガスが二酸化炭素である一部の実施形態では、電気化学セルに曝露する前のガス混合物中の二酸化炭素の濃度は、５，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、４，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、２，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、１０００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、５００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、またはそれよりも低い。一部の実施形態では、電気化学セルに曝露する前のガス混合物中の二酸化炭素の濃度は、１０ｐｐｍよりも大きいまたはそれに等しく、１００ｐｐｍよりも大きいまたはそれに等しく、３００ｐｐｍよりも大きいまたはそれに等しく、５００ｐｐｍよりも大きいまたはそれに等しく、１，０００ｐｐｍよりも大きいまたはそれに等しく、２，０００ｐｐｍよりも大きいまたはそれに等しく、またはそれよりも大きい。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、電気化学セルに曝露する前のガス混合物中の二酸化炭素の濃度は、５００ｐｐｍよりも大きいまたはそれに等しく５，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しく、あるいは１０ｐｐｍよりも大きいまたはそれに等しく５，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しい。
一部の実施形態では、ガス混合物は酸素ガス（Ｏ２）を含む。一部のそのような実施形態では、ガス混合物が周囲空気または換気された空気、あるいはさらに高い純度の酸素ガス混合物を含む場合が含まれる。一部の、しかし必ずしも全てではない実施形態では、ガス混合物は、比較的高い濃度の酸素ガスを有する（例えば、電気化学セルに曝露する前）。本明細書に記述されるシステムおよび方法のある特定の態様（例えば、特定の電気活性種の選択、システム内のガスを取り扱う方法など）は、酸素ガスが有害な干渉なしに存在しているガス混合物中の標的ガスを捕捉する能力に、寄与し得る。一部の実施形態では、酸素ガスは、０体積％よりも高いまたはそれに等しい、０．１体積％よりも高いまたはそれに等しい、１体積％よりも高いまたは等しい、２体積％よりも高いまたは等しい、５体積％よりも高いまたは等しい、１０体積％よりも高いまたは等しい、２０体積％よりも高いまたは等しい、５０体積％よりも高いまたは等しい、７５体積％よりも高いまたは等しい、９０体積％よりも高いまたは等しい、９５体積％よりも高いまたは等しい、９９体積％よりも高いまたは等しい、９９．９体積％よりも高いまたは等しい、９９．９９体積％よりも高いまたは等しい、またはそれよりも高い濃度でガス混合物中に存在する（例えば、電気化学セルに曝露する前）。一部の実施形態では、酸素ガスは、実質的に１００体積％未満またはそれに等しい、９９．９９９９体積％未満またはそれに等しい、９９．９９９体積％未満またはそれに等しい、９９．９９体積％未満またはそれに等しい、９９．９体積％未満またはそれに等しい、９９．９体積％未満またはそれに等しい、９９．９体積％未満またはそれに等しい、９９体積％未満またはそれに等しい、９５体積％未満またはそれに等しい、９０体積％未満またはそれに等しい、７５体積％未満またはそれに等しい、５０体積％未満またはそれに等しい、２５体積％未満またはそれに等しい、２１体積％未満またはそれに等しい、１０体積％未満またはそれに等しい、５体積％未満またはそれに等しい、２体積％未満またはそれに等しい、またはそれよりも低い濃度でガス混合物中に存在する。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、酸素ガスは、０体積％よりも高いまたはそれに等しく実質的に１００体積％未満またはそれに等しい（例えば、特殊化された高Ｏ２燃焼プロセスに関して）、０体積％よりも高いまたはそれに等しく５０体積％未満またはそれに等しい、０体積％よりも高いまたはそれに等しく２１体積％未満またはそれに等しい（例えば、不完全燃焼プロセスにおいて）、および１０体積％よりも高いまたはそれに等しく２５体積％未満またはそれに等しい（例えば、換気された空気または直接空気捕捉プロセスに関し）濃度でガス混合物中に存在する。
一部の実施形態では、少なくとも部分的なガス分離を受けるガス混合物は、水蒸気を含む。ガス混合物は、周囲空気または換気された空気でありまたはそのような空気を含むので、例えば水蒸気を含んでいてもよい。ある場合には、ガス混合物（例えば、電気化学セルへの曝露の前）は、比較的高い相対湿度を有する。例えば、一部の実施形態では、ガス混合物は、－５０℃から１００℃の間の範囲の少なくとも１つの温度において、０％よりも高いまたはそれに等しい、５％よりも高いまたはそれに等しい、１０％よりも高いまたはそれに等しい、２５％よりも高いまたはそれに等しい、５０％よりも高いまたはそれに等しい、７５％よりも高いまたはそれに等しい、９０％よりも高いまたはそれに等しい、またはそれよりも高い相対湿度を有する。一部の実施形態では、ガス混合物は、－５０℃から１００℃の間の範囲の少なくとも１つの温度において、１００％未満またはそれに等しい、９５％未満またはそれに等しい、９０％未満またはそれに等しい、７５％未満またはそれに等しい、５０％未満またはそれに等しい、２５％未満またはそれに等しい、１０％未満またはそれに等しい、またはそれよりも低い相対湿度を有する。
電気化学セルに曝露されることによって少なくとも部分的な分離を受けるガス混合物（例えば、入力ガス混合物）は、電気化学セルに曝露したときに様々な圧力のいずれかを有していてもよい。例えば、ガス混合物は、０．１ｂａｒよりも高いまたはそれに等しい、０．２ｂａｒよりも高いまたはそれに等しい、０．５ｂａｒよりも高いまたはそれに等しい、１ｂａｒよりも高いまたはそれに等しい、２ｂａｒよりも高いまたはそれに等しい、および／または最大で５ｂａｒ、最大で８ｂａｒ、最大で１０ｂａｒ、またはそれよりも高い、全圧（例えば、ガス分離システム内）を有していてもよい。ガス混合物は、上述の濃度範囲のいずれかで標的ガスおよび酸素を含む状態で、これら圧力値のいずれかを有していてもよい。
１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、本明細書に概略的に記述される電気化学セルは、ガス混合物を少なくとも部分的に分離するよう操作され得る。一部の実施形態では、ガス混合物がガス流である。一部の実施形態では、ガス混合物は換気構造内の空気であり、一方、ある特定の場合には、空気が周囲空気である（例えば、直接空気捕捉実施形態で）。しかしながら、ガス混合物はそのような実施形態に限定されない。例えば、一部の実施形態では、ガス混合物は、工業プロセスからのガスである（例えば、煙道ガス）。一部の実施形態では、電気化学セルは、ガス混合物に関わるガス分離プロセスを行うように操作され得る。例えば、電気化学セルは、ガス混合物から標的ガスの一部を取り出すように操作され得る。一部のそのような場合には、電気化学セルの操作は、ガス混合物を電気化学セルに曝露することを含む。ガス混合物は、電気化学セルに当初曝露されたガス混合物（「入力ガス混合物」と呼ばれる場合がある）よりも低い量の標的ガスを有する処理済みのガス混合物を生成するため、標的ガスが第１の電気活性種に結合するように、電気化学セルに曝露され得る。
ガス混合物から標的ガスを少なくとも部分的に分離するプロセスは、電気化学セルにわたって電位差を印加することを含んでいてもよい。当業者なら、本開示の恩恵を受けて、電気化学セルにわたってどのように電位を印加するのかが理解されよう。電位を印加する１つの手法は、負極および正極を、負極および正極を分極させることが可能な適切な電源に接続することによる。一部の実施形態では、電力供給が、システムへのＤＣ電圧である。非限定的な例には、バッテリー、パワーグリッド、再生電力供給機（例えば、風力発電機、光起電力電池、潮力エネルギー発電機）、発電機、および同様のものが含まれる。電源は、１つまたは１つよりも多くのそのような電力供給機（例えば、バッテリーおよび光起電力電池）を含んでいてもよい。
一部の実施形態では、プロセスはさらに、電気化学セルをガス混合物に曝露することを含む。電位差は、その期間中にガス混合物が電気化学セルに曝露される時間の少なくとも一部の最中に印加されてもよい。しかしながら、一部の実施形態は、電気化学セルにガス混合物を曝露する前に電位差を印加することを含む。言い換えれば、一部の実施形態では、ガス圧を電気化学セルに曝露するステップは、電気化学セルにわたって電位差を印加するステップの最中および／または電気セルにわたって電位差を印加した後に行われる。一部の実施形態では、電気化学セルへのガス混合物の曝露は、標的ガス（例えば、ＣＯ２）を含むガス流を電気化学セルに導入して標的ガスを第１の電気活性種に結合して、処理済みガス混合物（例えば、処理済みガス流）を生成することを含む。
一部の実施形態によれば、充電モード中の電気化学セルへの正電圧の印加は、負極でレドックス半反応を引き起こし、電気活性種が還元される。論じられるように本明細書では、負極の電気活性種は、酸化された状態にある場合に対して還元された状態にあるときに標的ガス（例えば、ＣＯ２）に関してより高い親和性を有する性質に合わせて選択される。電気活性種を還元しかつガス混合物（例えば、換気された空気、周囲空気、工業ガス流）を負極の面の端から端まで通すことにより、標的ガス（例えば、ＣＯ２）は電気活性種に結合し得る。そのような手法で、標的ガスをガス混合物から取り出して、処理済みガス混合物（例えば、ガス混合物よりも低い量の標的ガスを含む）を提供し得る。
非限定的な例として、負極の電気活性種が必要に応じて置換されているキノンである一部の実施形態では、電気活性種は、下記の反応（１）：
によりその還元された状態の少なくとも１つに還元され得る。
再び非限定的な例によれば、二酸化炭素を含む標的ガスの存在下で電気活性種が還元される一部の実施形態では、下記の反応（２）：
が生じる。
一部の実施形態では、第１の電気活性種（例えば、必要に応じて置換されているキノン）は負極で還元されているが、第２の電気活性種（例えば、ポリビニルフェロセンなどのレドックス活性ポリマー）は正極で酸化されている。充電モード中、第２の電気活性種の酸化は、第１の電気活性種の還元を推進させるために電子の供給源を提供する。
再び非限定的な例によれば、正極の電気活性種がポリビニルフェロセンを含む一部の実施形態では、この第２の電気活性種は、下記の反応（３）：
により酸化されてもよい。
反応（１）～（３）のそれぞれは一方向に生じることが示されるが、いくらかの可逆性が示される可能性がある。当業者に理解され得るように、類似の反応が、異なる化学種の使用により生じる可能性がある。
一部の実施形態では、第２の電気活性種はインターカレーション化合物を含む。例えば、第２の電気活性は、金属イオンインターカレーション化合物を含んでいてもよい。インターカレーション化合物の１つの例示的なクラスは、金属酸化物を含む。インターカレーション化合物は、リチウムイオンおよび／またはナトリウムイオンなどのアルカリ金属イオンのインターカレーション化合物を含んでいてもよい。一部の実施形態では、インターカレーション化合物は、アルカリ金属イオン遷移金属酸化物（例えば、リチウムコバルト酸化物、リチウムマンガン酸化物、リチウムニッケル酸化物、および／またはコバルト、マンガン、および／またはニッケルを含む酸化リチウム）を含む。一部の実施形態では、インターカレーション化合物は、リチウム遷移金属ホスフェートなどのアルカリ金属遷移金属ポリオキシアニオンを含む。正極に適切なリチウム遷移金属ホスフェートの一例は、リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４）である。一部の実施形態では、充電モード中、アルカリ金属イオンインターカレーション化合物（例えば、ＬｉＦｅＰＯ４）の形をとる第２の電気活性種の酸化は、電解質を経て（例えば、存在する場合にはセパレーターの表面または内部）負極にシャトル移動することにより電荷平衡を維持しかつ電気化学回路を完成することができるアルカリ金属イオン（例えば、リチウムイオン）を同時に放出しながら、第１の電気活性種の還元を推進するための電子の供給源を提供する。逆に、放電モード中、アルカリ金属イオンインターカレーション化合物の形にある第２の電気活性種の還元は、第１の電気活性種の酸化からの電子用の受け手を提供し、それと同時に、アルカリ金属イオン（例えば、リチウムイオン）は、負極近傍の領域から電解質を経て（例えば、存在する場合にはセパレーターの表面または内部）、正極に向かってシャトル移動することができ、そこでインターカレーション化合物にインターカレーションすることができかつ電荷平衡を維持することができる。
１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、正極および負極にわたって電位差を印加することによって電気化学セルを充電した後、電子は、正極上の第２の電気活性種（例えば、ｐＶＦｃ－ＣＮＴ複合体中のフェロセン（Ｆｃ）単位）の部分から流れ、したがって第２の電気活性種を酸化して（例えば、フェロセンをフェロセニウム（Ｆｃ＋）に酸化することにより（反応（３）によって示されるように））、外部回路を経て負極に流れる。負極では、第１の電気活性種（例えば、ＣＮＴ複合体中の必要に応じて置換されているキノン単位）が、標的ガス（例えば、ＣＯ２）の存在下で還元され（例えば、必要に応じて置換されているキノンのセミキノンまたはジアニオン形態に）、それが負極内に拡散する。その還元された状態にある電気活性種（例えば、必要に応じて置換されているキノンのジアニオン）は、方程式（２）に表されるように、共有結合を介してＣＯ２に容易に結合し、錯体を形成する。
電気化学セルにわたって印加される電位差は、充電モード中、特定の電圧を有していてもよい。電気化学セルにわたって印加された電位差は、例えば、第１の電気活性種の少なくとも１つの還元された状態の発生のための標準還元電位、ならびに存在する場合には第２の電気活性種の還元された状態と酸化された状態との間の相互変換のための標準還元電位に、依存し得る。一部の実施形態では、電位差は、少なくとも０Ｖ、少なくとも０．１Ｖ、少なくとも０．２Ｖ、少なくとも０．５Ｖ、少なくとも０．８Ｖ、少なくとも１．０Ｖ、少なくとも１．５Ｖ、またはそれよりも高い。一部の実施形態では、電位差は、２．０Ｖ未満またはそれに等しく、１．５Ｖ未満またはそれに等しく、１．０Ｖ未満またはそれに等しく、０．５Ｖ未満またはそれに等しく、またはそれよりも少ない。これらの電圧の組合せも可能である。例えば、一部の実施形態では、電気化学セルにわたって印加される電位差は、少なくとも０．５Ｖ、および２．０Ｖ未満またはそれに等しい。他の値も可能である。
図３Ａは、１つまたは１つよりも多くの実施形態による、充電モードで動作する例示的な電気化学セル１００ａの、分解組立図を示す。電気化学セル１００ａの構成要素は、図２に関して本明細書で記述される、電気化学セル１００に関して記述されるもののようであってもよい。図３Ａに示されるように、電源１４０ａおよび配線１５０ａは、ある特定の実施形態によれば、電気化学セルにわたって電位差を印加するのに使用される。これはある特定の実施形態によれば、電子流１６０ａを外部回路１５０ａに引き起こし、電子を、負極１１０ａのそれぞれの主要な電気活性複合層１１４ａに向ける。一部の実施形態では、レドックス半電池反応が電気活性複合層１１４ａで生じて、層１１４ａ内で固定化された第１の電気活性種を還元する。その還元された状態で、電気活性種は、ある特定の実施形態によれば、ガス混合物（図示せず）中の標的ガスに対して増大した親和性を示す。ガス流の標的ガスは、負極のガス透過層１１２ａに透過して、複合層１１４ａの還元材料に結合し得る。
一部の実施形態では、比較的大量の標的ガスを、本明細書に記述されるプロセス中にガス混合物から取り出す。比較的大量の標的ガスの取出しは、ある場合には、環境上の理由で大気中に放出された場合に有害となり得るガスの捕捉など、様々な適用例のいずれかで有益になり得る。一例として、一部の実施形態では、標的ガスが二酸化炭素を含み、比較的高い量の二酸化炭素をガス混合物から取り出すことは、プロセス（例えば、工業プロセスまたは輸送プロセス）の温室効果ガスを制限しまたは空間もしくは大気中の二酸化炭素の量を低減するのにも有益となり得る（暖房および空調プロセスに関する熱力学的な理由でまたは環境上の理由で）。
一部の実施形態では、処理済みガス混合物（例えば、電気化学セルに曝露された後にある量の標的ガスがそこから取り出される、ガス混合物）中の標的ガスの量は、処理前の当初のガス混合物中の標的ガスの量（体積パーセントで）（例えば、電気化学セルに曝露される前のガス混合物中の標的の量）の５０％未満またはそれに等しく、２５％未満またはそれに等しく、１０％未満またはそれに等しく、５％未満またはそれに等しく、２％未満またはそれに等しく、１％未満またはそれに等しく、０．５％未満またはそれに等しく、０．１％未満またはそれに等しく、あるいはそれよりも少ない。一部の実施形態では、処理済みガス混合物中の標的ガスの量は、処理前の当初のガス混合物中の標的ガスの量（体積パーセントで）の０．００１％よりも多くまたはそれに等しく、０．００５％よりも多く、０．０１％よりも多くまたはそれに等しく、０．０５％よりも多くまたはそれに等しく、０．１％よりも多くまたはそれに等しく、０．５％よりも多くまたはそれに等しく、１％よりも多くまたはそれに等しく、２％よりも多くまたはそれに等しく、５％よりも多くまたはそれに等しく、あるいはそれよりも多い。
一部の実施形態では、処理済みガス混合物（例えば、電気化学セルに曝露された後に、ある量の標的ガスがそこから取り出される、ガス混合物）中の標的ガスの量は、分離前の当初のガス混合物中の標的ガスの量（モルパーセントで）（例えば、電気化学セルに曝露される前のガス混合物中の標的の量）の５０％未満またはそれに等しく、２５％未満またはそれに等しく、１０％未満またはそれに等しく、５％未満またはそれに等しく、２％未満またはそれに等しく、１％未満またはそれに等しく、０．５％未満またはそれに等しく、０．１％未満またはそれに等しく、あるいはそれよりも少ない。一部の実施形態では、標的ガスおよび処理済みガス混合物の量は、処理前の当初のガス混合物中の標的ガスの量（モルパーセントで）の０．００１％よりも多くまたはそれに等しく、０．００５％よりも多くまたはそれに等しく、０．０１％よりも多くまたはそれに等しく、０．０５％よりも多くまたはそれに等しく、０．１％よりも多くまたはそれに等しく、０．５％よりも多くまたはそれに等しく、１％よりも多くまたはそれに等しく、２％よりも多くまたはそれに等しく、５％よりも多くまたはそれに等しく、あるいはそれよりも多い。
一部の実施形態では、本明細書に記述される方法は、ある量の標的ガスをガス混合物から取り出すのに（例えば、電気化学セルにわたって電位を印加する最中および／または後）使用することができ、それと共に、ガス混合物中に存在し得る任意の酸素ガス（Ｏ２）の比較的低量を取り出すことができる。一部のそのような場合には、このことは、酸素ガスとの反応性が、記述されるシステムおよび方法の性能に有害となり得るので（例えば、低減した捕捉効率、電気化学セルの構成要素への損傷など）、有益である。いくつかの本明細書に記述される特徴のいずれかは、単独でまたは組み合わせて、ある量の標的ガスをガス混合物から取り出すと共に、ガス混合物中に存在し得る任意の酸素の比較的低量を取り出す能力に、寄与し得る。例えば、化学種が標的ガスと結合することができるが酸素との反応性は熱力学的に不利である還元された状態を有する負極における第１の電気活性種の使用は、酸素ガスをほとんど乃至全く移動させないために比較的高い量の標的ガスを取り出すのを可能にし得る。
ガス混合物から標的ガスが取り出され得ると共に酸素ガスがほとんど乃至全く取り出されない、１つの非限定的な手法は、操作の少なくとも一部の最中に電気化学セルにわたって、ある特定の電位を印加することによる。例えば本開示の文脈において、第１の電気活性種を、標的ガスと反応することができる少なくとも１つの還元された状態に還元するのに十分な電位（例えば、第１の電位）であって、しかしその活性種（または電極自体）が酸素と反応することができる状態に達するのには不十分である電位を（例えば、スーパーオキシドイオンまたはペルオキシドジアニオンを形成するため）、電気化学セルにわたって印加することができることが発見されている。第１の電気活性種の賢明な選択は、そのような電位を印加するのを可能することができ、それに対してある特定の従来の電気活性種は、そのような電位を印加するのを可能にできない。電気化学セルにわたって印加される電位は、負極の電極電位が、酸素ガスとスーパーオキシドイオンとのまたはスーパーオキシドイオンとペルオキシドイオンとの相互変換に関する標準還元電位に対して、正である（例えば、１０ｍＶよりも大きいまたはそれに等しく、５０ｍＶよりも大きいまたはそれに等しく、１００ｍＶよりも大きいまたはそれに等しく、２００ｍＶよりも大きいまたはそれに等しく、５ｍＶよりも大きいまたはそれに等しく、および／または最大１Ｖまたはそれよりも大きいことによって）。
一部の実施形態では、ある量の標的ガス（例えば、ＣＯ２）が、電位差の印加の最中および／または後にガス混合物から取り出され、ガス混合物中に存在する任意の酸素ガス（体積％）の０．１％未満またはそれに等しい、０．０５％未満またはそれに等しい、０．００１％未満またはそれに等しい、および／または０．０００１％程度に低く、０．００００１％程度に低く、またはそれよりも低い量が、ガス混合物から取り出される。一部の実施形態では、ある量の標的ガスが電位差の印加の最中および／または後にガス混合物から取り出され、酸素ガスはガス混合物から取り出されない（例えば、標的ガスの取出し中）。ガス混合物から酸素を取り出すこれらの範囲は、酸素ガスがガス混合物中に比較的高い量（例えば、０体積％よりも高くまたはそれに等しく、１体積％よりも高くまたはそれに等しく、５体積％よりも高くまたはそれに等しく、１０体積％よりも高くまたはそれに等しく、２１体積％よりも高くまたはそれに等しく、５０体積％よりも高くまたはそれに等しく、および／または最大７５体積％、最大９０体積％、最大９９体積％、実質的に１００体積％、またはそれよりも高い）で存在する場合であっても実現可能であってもよい。
一部の、しかし必ずしも全てである必要がない場合、酸素がガス混合物中に存在するときは、ある量の酸素ガスは、ある量の標的ガスがガス混合物から取り出される時間の少なくとも一部の最中（例えば、電気化学電位の印加の最中および／または後）にガス混合物から取り出される。一部のそのような実施形態では、取り出された標的ガスの量の、取り出された酸素ガスの量に対する比は、比較的高い値よりも大きいまたはそれに等しい。比は、電極にわたって電位の印加した最中および／または後に形成された少なくとも１つの還元された状態にある電気活性種と、標的ガス（例えば、ＣＯ２）との間の反応の場合、比較的高くてもよいが、酸素ガスを持つ活性種よりも熱力学的に有利である。一部の実施形態では、取り出された標的ガスの量の、取り出された酸素ガスの量に対する比は、１０：１よりも大きくまたはそれに等しく、１００：１よりも大きいまたはそれに等しく、１，０００：１よりも大きいまたはそれに等しく、１０，０００：１よりも大きいまたはそれに等しく、および／または最大で１００，０００：１、最大で１，０００，０００、最大で１０，０００，０００：１、最大で１００，０００：１、最大で１，０００，０００，０００：１、またはそれよりも高い。
一部の実施形態では、正極（例えば、図３Ａの正極１２０ａ）は、充電モードで動作中に電子の供給源として働く。図３Ａでは、ある特定の実施形態により、対応するレドックス半電池反応が、正極１２０ａの相補的な電気活性複合層１２４ａで生じて、その電気活性種を酸化する。酸化反応は、相補的な電気活性種（例えば、ポリビニルフェロセン）から電子を放出し得る。次いでこれらの電子反応生成物は、ある特定の実施形態によれば、基材層１２２ａおよび／または外部配線１５０ａ内を移動して回路を完成してもよい。セパレーター１３０ａは、ある特定の実施形態によれば、正極および負極１２０ａおよび１１０ａを分離する。
１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、電気化学セルの動作はさらに、電気化学セルにわたって第２の電位を印加して、第１の電気活性種に結合された標的ガスを放出することを含む。一部の実施形態では、標的ガスの放出は、電気化学セルに曝露された当初のガス混合物（例えば、標的ガスに富むガス混合物、例えば標的ガスに富むガス流など）よりも高い濃度の標的ガスを有する、生成物または処理済みガス混合物を生成する。一部の実施形態によれば、標的ガスが負極の第１の電気活性種に結合しているある期間にわたり、充電モードで電気化学セルが動作した後、動作を放電モードに切り換えてもよい。放電モードで動作中、印加電圧は切り換えられて、充電モード中の場合とは反対方向に電子流を供給する。放電モードで動作する間、負電圧が電気化学セルにわたって印加されてもよい。放電モード中、レドックス半反応が負極で生じ、負極の第１の電気活性種が酸化される。放電モードで動作中、標的ガスは、そこに負極で結合されている電気活性種から放出されてもよい。
負極の電気活性種が必要に応じて置換されているキノンである、一部の実施形態によれば、電気活性種は、下記の反応（４）：
に従い、放電モード中に酸化される。
電気活性種が、二酸化炭素を含む標的ガスに結合した後に酸化される、一部の実施形態によれば、下記の反応（５）：
が生じ得る。
一部の実施形態によれば、第１の電気活性種（例えば、必要に応じて置換されているキノンを含む）は負極で酸化されているが、第２の電気活性種（例えば、ポリビニルフェロセン）は、正極として還元されている。放電モード中、第２の電気活性種の還元は、電子受け手として働く。
正極の電気活性種がポリビニルフェロセンを含む一部の実施形態によれば、この第２の電気活性種は、下記の反応（６）：
に従い還元される。
反応（４）～（６）のそれぞれは、一方向で生じることが示されるが、いくらかの可逆性が示され得る。類似の反応は、本開示の恩恵を受けて当業者に理解されるように、異なる化学種を使用して生じ得る。
一部のそのような実施形態によれば、負極の電気活性種は、充電プロセスと比較して、外部回路の分極が変化して逆方向での電子の流れが可能になったとき、電気化学セルの放電によって酸化される。必要に応じて置換されているキノンとＣＯ２分子との間で形成された共有結合は、破壊され（反応（５）に示されるように）、ＣＯ２ガスを放出して負極から外に拡散され、かつ電子は正極に流れ、Ｆｃ＋単位をＦｃに還元する（ある特定の実施形態によれば、反応（６）に示されるように）。一部のそのような実施形態によれば、ポリビニルフェロセンは、必要に応じて置換されているキノンを還元するための電子供給源として、または必要に応じて置換されているキノンの二酸化炭素付加物を酸化するための電子受け手として働いてもよい。
電気化学セルの両端の電位差は、放電モード中、特定の電圧を有していてもよい。例えば、一部の実施形態では、電位差は、０Ｖ未満、－０．５Ｖ未満またはそれに等しく、－１．０Ｖ未満またはそれに等しく、あるいは－１．５Ｖ未満またはそれに等しくてもよい。一部の実施形態では、電位差は、少なくとも－２．０Ｖ、少なくとも－１．５Ｖ、少なくとも－１．０Ｖ、または少なくとも－０．５Ｖであってもよい。これらの電圧の組合せ、例えば少なくとも－２．０Ｖおよび－０．５Ｖ未満またはそれに等しいことも可能である。他の値も可能である。
図３Ｂは、１つまたは１つよりも多くの実施形態による、放電モードで動作する例示的な電気化学セル１００ｂの分解組立図を示す。電気化学セル１００ｂの構成要素は、ある特定の実施形態によれば、図３Ａのセル１００ａの場合と同じである。しかしながら、ある特定の実施形態によれば、電源１４０ｂによって印加された電圧は変化して、図３Ａの電子流１６０ａの方向に対して電子流１６０ｂの方向を反転させる電位差を、外部配線１５０ｂを通して創出していた。放電モードでは、一部の実施形態によれば、レドックス半電池反応が負極１１０ｂの電気活性複合層１１４ｂで生じて、層１１４ｂに固定化された第１の電気活性種を酸化する。一部の実施形態では、その酸化された状態で、第１の電気活性種が、標的ガスに対して低下した親和性を示し、標的ガスを電気活性材料から放出させる。放出された標的ガスは、ガス透過層１１２ｂを経て出て行ってもよく、さらなる加工、金属イオン封鎖、またはその他の所望の目標に向かって方向付けてもよい。一方、一部の実施形態では、正極１２０ｂは、放電モードで動作中に電子受け手として働く。半電池反応は、一部の実施形態によれば、正極１２０ｂの相補的な電気活性複合層１２４ｂで生じて、第２の電気活性種を還元する。一部の実施形態では、還元反応中、配線１５０ｂおよび基材層１２２ｂを経て移動していた電子は、相補的な電気活性種に結合し、完全な回路を可能にする。セパレーター１３０ｂは、一部の、しかし必ずしも全てではない実施形態によれば、正極および負極１２０ｂおよび１１０ｂを分離する。
１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、本明細書に記述される１つまたは１つよりも多くの電気化学セルは、ガス分離システムに組み込まれていてもよい。ガス分離システムは、本明細書に記述される実施形態のいずれかによれば、ガス入口およびガス出口に流体的に連通している複数の電気化学セルを含んでいてもよい。
ガス分離システムは、各電気化学セルの負極（または両方が存在する場合には第１負極および第２の負極）および正極を、各電気化学セルの負極（複数可）および正極にわたって電位差を印加するように構成された電源に接続する、外部回路を含み得る。
図４は、１つまたは１つよりも多くの実施形態による、例示的なガス分離システム４００の模式図を示す。システム４００は、ある特定の実施形態によれば、入口４７０および出口４８０を有するハウジング４６０を含む。ハウジング内部には、電気化学セル４０５が位置決めされている。簡略化のため１つのセル４０５のみが図４に示されるが、複数のセル４０５をハウジング４６０内に位置決めすることができることが容易に理解されよう。ハウジング４６０の内部または外部に位置決めされてもよい電源４４０は、ある特定の実施形態によれば、セル４０５に接続される。ある特定の実施形態によれば、負極（複数可）４１０は配線４５０ａを通して電源４４０に接続され、一方、正極は配線４５０ｂを介して接続される。本明細書の他の箇所に記述されるように、電圧は充電モードでセル（複数可）を動作させるように印加されるが、少なくとも部分的に分離されることになるガス混合物（例えば、換気された空気または周囲空気などのガス流）は、入口４７０を経て送出される。一部の実施形態では、ガス混合物は、システム４００によって少なくとも部分的に取り出されるように設計された標的ガスを含む。次いでガス混合物は、セル４０５の近傍、特に負極（複数可）４１０の近傍を通る。一部の実施形態では、負極４１０のその還元された状態の少なくとも１つにある第１の電気活性種は、標的ガスに結合し、その少なくとも一部をガス混合物から取り出す。必要に応じた第２の負極４１０、第２のセパレーター４２０、および対応する配線４５０ａは、ある特定の実施形態によれば、破線で示される。図４および他の図に示される実施形態は、必要に応じてハウジングを含むが、電気化学セルは様々な環境で、例えばコンジットにインラインでまたはハウジングのないその他の手法で位置決めできることを理解すべきである。
図５Ａは、１つまたは１つよりも多くの実施形態による、充電モードでガス分離プロセスを行う例示的なシステムの模式図を示す。ある特定の実施形態によれば、図５Ａでは、電位差は電気化学セルのそれぞれにわたって印加され、したがってそれぞれは充電モードで動作する。充電モードでは、ある特定の実施形態によれば、負極５１０における第１の電気活性種のレドックス反応（例えば、還元）は、電気活性種と標的ガス５９０との間の親和性を増大させる。標的ガス５９０を含むガス混合物５７５は、システムに導入され、負極５１０の近傍を通る。増大した親和性は、ある特定の実施形態によれば、標的ガス（例えば、ＣＯ２）を電気活性材料に結合させる。この手法において、標的ガスの少なくとも一部はガス混合物５７５から分離されて、処理済みガス混合物５８５を生成する。
一部の実施形態では、ガス分離システムは、複数の電気化学セルを含み、複数の電気化学セルの少なくとも一部（例えば、一部またはすべて）の間に、流れ場が存在する。例として、図５Ｂは、１つまたは１つよりも多くの実施形態に従う、充電モード中にガス分離プロセスを実施する、電気化学セル５００を分離する流れ場５１１を含む例示的システムの模式図を示す。第１の物体が第２の物体と第３の物体との間に存在する場合、それは、第１の物体全体と第２の物体全体との間、または第１の物体の一部と第２の物体の一部との間であり得ると理解されるべきである。一部の実施形態では、２個の隣り合う電気化学セルの間の流れ場は、隣り合う電気化学セルのそれぞれに直接的に隣接し、その結果、流れ場と電気化学セルとの間に介在する構造／層は存在しない。しかし一部の実施形態では、２個の隣り合う電気化学セルの間の流れ場は、１個または２個のセルに間接的に隣接し、その結果、１つまたは１つよりも多くの介在する構造／層、例えば導電性固体が存在する。
流れ場は、一般に、流体が流れ得る経路を画定するように構成された固体構造を指す。いくつかの場合、流れ場は、流体流のための細孔またはチャネルを画定すると同時に、流体を隣接構造に曝露可能にする固体物品を含む。流れ場の固体物品に適した材料には、それに限定されるものではないが、ポリマー材料（例えば、プラスチック）、金属／金属合金、グラファイト、複合材料（例えば、グラファイト－ポリマー複合物）が含まれる。一部の実施形態では、流れ場は、パターン化チャネルを有する１つまたは１つよりも多くの表面を含む固体物品を含む。チャネルパターンは、流れ場の１つまたは１つよりも多くの寸法にわたって流体（例えば、ガス）を有効に分布させるように選択され得る。適切なチャネルパターンには、それに限定されるものではないが、蛇行、平行、および噛み合わせ（interdigitated）が含まれる。図５Ｃ、５Ｄ、および５Ｅは、蛇行パターンを有する流れ場５１１ａ、平行パターンを有する流れ場５１１ｂ、および噛み合わせパターンを有する流れ場５１１ｃの面の模式的側面図を示し、それぞれ、ある特定の実施形態に従って矢印として示される流体流方向を有する。流れ場チャネルパターンは、例えば、エッチング、カッティング、スタンピング、成型、ミリング、または追加の製造により形成することができる。一部の実施形態では、流れ場は、多孔質固体を含む。例えば、流れ場は、カーボンファイバー紙、フェルトもしくはクロス、または金属発泡体を含み得る。
図５Ｂでは、流体混合物５７５からのガス５９０は、流れ場５１１を介して（例えば、示されていないチャネルを介して）、電極５１０の面領域（facial area）に沿って分布する。本開示の状況では、流れ場が、電極にわたって相対的に均一にガス混合物を分布させる助けになり得、ガスを電極に曝露する（例えば、標的ガスの効率的な捕捉を促進するため）期間を調節する助けになり得ることが分かってきた。相対的に均一なガス分布は、標的ガスを結合させるために、より大きいパーセンテージの電極面積（例えば、少なくとも１つの還元された状態の電気活性種を含む）を利用することによって、効率を増大し得る。一部の実施形態では、充電プロセスの少なくとも一部の間、システムの負極の面領域の少なくとも２５％、少なくとも５０％、少なくとも７５％、少なくとも９０％、少なくとも９５％、またはそれよりも大きい領域にわたるガス混合物のフラックスは、充電プロセス中の負極の面領域全体にわたる平均フラックスの５０％以内、２５％以内、１５％以内、１０％以内、５％以内、２％以内、１％以内またはそれ未満である。
図４に示されるシステム４００は、ある特定の実施形態によれば、電子流を充電モードでの流れ方向と反対にさせるよう電源４４０からの印加電圧を変えることによって、放電モードでも動作してもよい。この変化は、負極４１０で異なるレドックス反応を引き起こし、例えばその１つでは負極の第１の電気活性種が酸化される。電気活性の酸化状態のそのような変化は、標的ガスを電気活性種から放出させて、当初のガス混合物（例えば、入力ガス混合物）よりも高い量の標的ガスを有する処理済みガス混合物を生成してもよい。処理済みガス混合物は、出口４８０または代替の出口（図示せず）を経て出て行ってもよい。
一部の、しかし必ずしも全てではない実施形態では、放電モードでの動作によって標的ガス材料を放出させるので、少なくとも部分的なガス分離を受けるガス流を入口４７０を介して同時に導入することは逆効果と考えられる。したがって、放電モードで動作中、入口４７０は閉鎖されまたは異なる流れ（例えば、廃棄物流）が入口に向け直される。しかしながら、ある特定の実施形態では、少なくとも部分的なガス分離を受けることになるガス混合物の第２の部分は、放電モードでの動作が生じる間、入口４７０を介して導入される。
一部の、しかし必ずしも全てではない実施形態によれば、ガス分離システムは、第１の組の電気化学セルおよび第２の組の電気化学セルを含む。第１の組および第２の組のそれぞれは、本開示の全体にわたり記述される１つまたは１つよりも多くの電気化学セルを含んでいてもよい。第１および第２の組は、交互に並行して実行されるように作製されてもよく、したがって１つの組のセルは充電モードで動作しかつ標的ガス（例えば、ＣＯ２）をガス混合物から捕捉し、それと共に別の組のセルは放電モードで動作しかつ標的ガス（例えば、ＣＯ２）を放出するようになる。システムは、電気化学セルの組のそれぞれに関して個別のハウジングを含んでいてもよい。システムは、流れを所望の手法で方向付けるよう配置構成されたコンジットおよび弁をさらに含んでいてもよい。ガス分離システムは、ガス混合物（例えば、ガス流）の連続または半連続分離を可能にしてもよく、このガス混合物は、所与の瞬間に充電／捕捉モードで動作するセルの組に向けられており、一方、個別の標的ガスに富む処理済み混合物が、放電／放出モードで動作する他の組のセルによって生成される。さらに、追加の組の電気化学セルが、本出願の必要に応じて並列にまたは直列に付加されてもよい。
図６は、そのようなガス分離システムの実施形態の例を示す。ガス分離システム６００では、第１の組の電気化学セル６０５ａが、第１のハウジング６６０ａで位置決めされ、第２の組の電気化学セル６０５ｂは、第２のハウジング６６０ｂ内に位置決めされる。コンジットは、ガス入口６７０をハウジング入口６７２ａおよび６７２ｂに接続する。弁６８４は、どれが充電モードで現在動作しているかに応じて、流れを組６０５ａおよび６０５ｂのいずれかに向けるように配置構成されてもよい。
動作中、標的ガス（例えば、ＣＯ２）を含むガス流は、入口６７０を経てガス分離システム６００に導入されてもよい。ある特定の実施形態によれば、第１の組のセル６０５ａが充電／捕捉モードで動作するとき、弁６８４は、第１の組のセル６０５ａの近傍に流れが入るよう方向付けるために配置構成されてもよく、そこで標的ガスは、セル６０５ａ内の電気活性種に結合して、処理済みガス混合物（標的ガスの濃度が低減したもの）を生成し、次いでハウジング６６０ａから出口６７３ａを経て出て行ってもよい。ハウジング出口６７３ａの下流の追加の弁６８６ａは、処理済みガス流を処理済みガス出口６８０内に通すよう方向付けるために配置構成されてもよい。
セル６０５ａの第１の組は充電モードで動作するが、第２の組のセル６０５ｂは放電モードで動作してもよく、その場合、先に蓄積された標的ガスは第２の組のセル６０５ｂの電気活性材料から放出される。図示される実施形態では、弁６８４は、ガス混合物を、放電モードで動作するセル６０５ｂの組から単離するように配置構成される。セル６０５ｂの組からの標的ガスの放出は、標的ガスに富むガス混合物を生成し、次いでハウジング６６０ｂから出口６７３ｂを経て出て行く。代わりに、弁６８６ｂは、標的ガスに富むガス混合物を処理済み出口６８０から単離するように、かつ標的ガスに富む流れを廃棄物出口６８２ｂに向けるように配置構成されてもよく、そこで標的に富む流れは、さらなる加工、貯蔵などを受けてもよい。
上記手法である期間にわたり動作した後、セル６０５ａおよび６０５ｂのモードが逆になってもよい。次いで第１の組のセル６０５ｂを、放電モードで動作させて、蓄積された標的ガスをそれらの電極から放出する。この期間中、弁６８４は、処理流を第１の組のセル６０５ａから単離するように再度配置構成される。この期間中、弁６８６ａは、標的に富む流れを廃棄物出口６８２ａに向けて方向付けるように再度配置構成される。
一方、第２の組のセル６０５ｂの動作は、それらが標的ガスを捕捉しかつ処理済みの流れを生成するよう充電モードで動作させるため、逆になる。入口弁６８４は、処理ガス混合物を、システム入口６７０からコンジットを経て第２の組のセル６０５ｂに、第２のハウジング入口６７２ｂを介して方向付ける配置構成される。出口弁６８６ｂは、処理済みガス混合物を出口６８０に向けるよう再度配置構成される。
そのような手法では、ある特定の実施形態によれば、種々の組のセル６０５ａおよび６０５ｂは、モードを経てサイクル動作してもよく、それと共に一緒になって、標的ガスを含むガス流の連続または半連続分離を提供してもよい。図６に示される特定の実施形態は、システム構成要素（例えば、弁、コンジット、入口、および出口）の１つの特定の配置構成を示すが、隔離された処理済み流および標的ガスに富む流れで連続動作をもたらす目標を依然として達成するように、種々の構成を設けることができることが理解されよう。
図７Ａは、ガス分離プロセスを行う、図６の場合に類似する例示的なシステムの模式図を示し、ここで１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、第１の組のセル７０５ａは充電モードで動作し、一方、第２の組のセル７０５ｂは放電モードで動作する。充電モードでは、印加電圧は、負極７１０ａでの電位活性種のレドックス反応（例えば、還元）を誘発させ、第１の電気活性種と標的ガス７９０との間の親和性を増大させる。標的ガス５９０を含むガス流５７５は、セル７０５ａの組に導入され、負極５１０ａの近傍を通る。増大した親和性は、標的ガス（例えば、ＣＯ２）７９０を電気活性材料に結合させる。この手法で、標的ガスの少なくとも一部がガス流７７５から分離されて、処理済みガス流７８５を生成する。
この放電モードでは、ある特定の実施形態により、電子流を充電モード中の場合とは反対の方向にする第２の印加電圧が、負極７１０ｂでの第１の電気活性種の第２のレドックス反応（例えば、酸化）を誘発させ、それが電気活性種と標的ガス７９０との間の親和性を低下させる。放出された標的ガス７９０は、標的ガスに富むガス混合物７８７に進入する。
図７Ｂは、ガス分離プロセスを行う、図６の場合に類似する例示的なシステムの模式図を示し、図７Ａに図示されかつ記述されるその動作モードは逆になっている。図７Ｂでは、ある特定の実施形態によれば、第１の組のセル７０５ａにわたって印加された電圧が変化しており、セル７０５ａは放電モードで動作して、貯蔵された標的ガス７９０を負極７１０ａから放出して、標的ガスに富むガス混合物を生成する。一方、第２の組のセル７０５ｂにわたって印加された電圧も変化しており、それらを充電モードで動作させる。処理流７７５の標的ガス７９０は、負極７１０ｂに結合して、処理済み流７８５を生成する。
前述の通り、ガス分離システムは、電気的に並列または直列に接続された複数の電気化学セルを含み得る。本開示の利益を受ける当業者には、一般に、回路を形成するためにどのように電気化学セルを電気的に接続するかが理解され得る。このような接続は、電気化学セルの電極間に電子を流すための導電経路を確立する（換言すると、電極間の電気的連結を確立する）ことによって行うことができる。導電経路は、いくつかの場合、１つまたは１つよりも多くの導電性固体材料（例えば、導電性金属、合金、ポリマー、複合物、炭素質材料、またはそれらの組合せ）により確立され得る。例えば、導電経路は、電気化学セルの電極を配線することにより確立され得る。電気化学セルは、前述の構成のいずれかを有することができる。例えば、一部の実施形態では、システムの電気化学セルの一部またはすべてが、単一の負極（例えば、第１の電気活性種を含む）、単一の正極（例えば、第２の電気活性種を含む）、および必要に応じて第１の正極と第２の正極との間にセパレーターを有する。図１０Ａは、このような１つのシステム１０００における電気化学セル１１００の配列の模式図を示し、ここで、各電気化学セル１１００は、ある特定の実施形態に従って、順に負極１０１０、必要に応じたセパレーター１０２０、および正極１０３０を含む。標的ガスを含むガス混合物１０７５は、ガス混合物１０７５が、第１の電気化学セル１１０の負極１０１０および隣り合う第２の電気化学セル１１００の正極１０３０の近接を通過するように、システムに導入され得る。図１０Ａは３個の電気化学セル１１００を示しているが、必要に応じて特定の用途の要件に応じて、様々な適切な数の電気化学セルのいずれも、ガス分離システムにおいて用いることができる（例えば、電気的に並列または直列に接続される）と理解されるべきである。
他の実施形態では、ガス分離システムの電気化学セルの一部またはすべては、正極（例えば、第２の電気活性種を含む）、第１の負極（例えば、第１の電気活性種を含む）、第２の負極（例えば、第１の電気活性種を含む）、第１の負極と正極との間の第１のセパレーター、および正極と第２の負極との間の第２のセパレーターを含む。このような電気化学セルの例は、図１Ｂおよび図２に示される。
図１０Ｂは、ある特定の実施形態に従う、システム１０００の複数の電気化学セル１１００が電気的に並列に接続されている構成の模式図を示す。並列構成では、各負極１０１０は、第１の端子（例えば、電源の）に電気的に連結され、各正極１０３０は、第２の端子（例えば、電源の）に電気的に連結される。例えば、図１０Ｂにおいて、各負極１０１０は、ある特定の実施形態に従って、配線１１５を介して電源の第１の端子に電気的に連結され、各正極１０３０は、配線１１６を介して電源の第２の端子に電気的に連結される。
図１０Ｃは、ある特定の実施形態に従う、システム１０００の複数の電気化学セル１１０００が電気的に直列に接続されている構成の模式図を示す。直列構成では、第１の電気化学セルの正極は、システムの第２の電気化学セルの負極に電気的に接続される。例えば、図１０Ｂでは、ある特定の実施形態に従って、第１の電気化学セル１１００ａの負極１０１０は、配線１０１７を介して第２の電気化学セル１１００ｂの正極１０３０に電気的に接続され、第２の電気化学セル１１００ｂの負極１０１０は、配線１０１８を介して第３の電気化学セル１１００ｃの正極１０３０に電気的に接続される。さらに、ある特定の実施形態に従って、第１の電気化学セル１１００ａの正極１０３０は、配線１１４を介して電源の第１の端子に電気的に連結され、第３の電気化学セル１１００ａの負極１０３０は、配線１１９を介して電源の第２の端子に電気的に連結される。
本開示の状況では、電気的に直列に接続された複数の電気化学セルを含むガス分離システムのある特定の構成は、相対的に効率的な電荷輸送／および／またはガス輸送を促進し得ることが決定付けられた。例えば、一部の実施形態では、電気化学セルの間の導電性材料は、外部配線を使用する以外の導電経路を確立し得る。例えば、ガス分離システムは、電気的に直列に接続された第１の電気化学セルおよび第２の電気化学セルを含み得、ここで電気的接続は、第１の電気化学セルと第２の電気化学セルとの間の１つまたは１つよりも多くの導電性材料を介して確立される。例えば、第１の電気化学セルの負極と第２の電気化学セルの正極との間に電気的接続を確立するために、電気化学セルの間に様々な適切な導電性材料のいずれかが配置され得る。例えば、導電性材料は、導電性固体であり得る。導電性固体は、例えば、金属および／または金属合金（例えば、鋼、銀金属／合金、銅金属／合金、アルミニウム金属／合金、チタン金属／合金、ニッケル金属／合金）を含み得る。一部の実施形態では、導電性固体は、炭素質材料（例えば、グラファイト、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、カーボンブラック、炭素マット（例えば、炭素ナノチューブマット）、ＫｅｔｊｅｎＢｌａｃｋ、カーボンブラックＳｕｐｅｒ Ｐ、グラフェンなどを含む。一部の実施形態では、炭素質材料は、本明細書の他所に記載される多孔質炭素質材料である。一部の実施形態では、導電性固体は、導電性固体とバインダー樹脂の複合物を含む。一部の実施形態では、電気化学セルの間の導電性固体は、導電性ポリマー材料を含む。
必ずしもすべてではないが一部の実施形態では、電気化学セルの間の導電性材料は、バイポーラプレートを含む。本開示の状況では、プレートは必ずしも平坦である必要はないと理解されるべきである。バイポーラプレートは、当業者に公知であり、典型的に、燃料セルなどにおいてガス分離以外の分野で使用される。バイポーラプレートは、正極に接触している流体（例えば、ガス）を、負極に接触している流体から分離するように構成され得る。バイポーラプレートは、導電性固体、例えば鋼、チタン、またはグラファイトを含み得る。
一部の実施形態では、複数の電気化学セル（例えば、直列に接続された）の少なくとも一部は、流れ場によって分離される。前述の通り、隣り合う電気化学セルの間に流れ場を配置することは、有益なガス分布およびガスと電極との間の相対的に効率的な相互作用（例えば、結合のため）を促進し得る。一部の実施形態では、前述のバイポーラプレートは、流れ場（例えば、プレートの片面または両面における流体経路のエッチングによる）を含むが、他の実施形態では、流れ場を含有するバイポーラプレートの代替または追加として、異なる流れ場が用いられる。
図１１は、ある特定の実施形態に従う、セルの間の１つまたは１つよりも多くの導電性材料を介して電気的に直列に接続された電気化学セル１１００を含む、例示的なガス分離システム１０００の模式図を示す。図１１では、システム１０００は、バイポーラプレート１０１２およびリブ１０１４の形態の導電性固体材料を含む。ガス分離システムのリブは、前述の導電性固体材料のいずれかから作成され得る。図１１に示される実施形態では、第１の電気化学セル１１００ａは、バイポーラプレート１０１２およびリブ１０１４を介して第２の電気化学セル１１００ｂから分離される。バイポーラプレート１０１２およびリブ１０１４は、第１の電気化学セル１１００ａの負極１０１０および第２の電気化学セル１１００ｂの正極１０３０に直接的に隣接し、それにより直列接続のための導電経路を確立し得る。システムの他の電気化学セルも同様に、電気的に接続され得る。図１１はバイポーラプレートおよびリブを示しているが、このような図は、非限定的であり、他の構成（例えば、バイポーラプレートなし、リブなしなど）が可能である。図１１はまた、ある特定の実施形態に従う、電気化学セル１１００を分離する必要に応じた流れ場１０１１を示す。一部の実施形態では、１つまたは１つよりも多くの構成成分（例えば、導電性固体、例えばリブ）は、隣り合う電気化学セルの負極と正極との間にチャネルを確立し得る。例えば、図１１のリブ１０１４は、チャネル１０１３により、ガス（例えば、ガス混合物）が電気化学セル１０１１の間を流れ、電極と相互作用する経路が確立されるような寸法を有することができる。例えば、ガス混合物１０７５は、ある特定の実施形態に従って、チャネル１０１３を介して、流れ場１０１１を介して、第１の電気化学セル１１００ａと第２の電気化学セル１１００ｂとの間を通過し得る。
前述のある特定の実施形態における電流の流れは、他の構成と比較して、受ける電気抵抗が小さくて済む。例えば、電気化学セルが、電気化学セルのスタックの少なくとも一部の間の導電性材料を介して直列に接続されている一部の実施形態では、電流は、そのスタックに対して垂直な方向に流れることができる。図１１は、このような一例を示しており、ここで電流は、電気化学セル１１００に対して垂直な方向ｘに流れることができる一方、ガス混合物１０７５は、電気化学セル１１００に対して平行な方向に流れることができる。図１１では、電流が伝わる通路は、相対的に短く、バイポーラプレート１０１２およびリブ１０１４の厚さによって決定される。一部の実施形態では、電気化学セルの間の１つまたは１つよりも多くの導電性固体の厚さは、１０ｍｍもしくはそれ未満、５ｍｍもしくはそれ未満、２ｍｍもしくはそれ未満、１ｍｍもしくはそれ未満、および／またはわずか０．５ｍｍ、わずか０．２ｍｍ、わずか０．１ｍｍ、またはそれよりも小さい。それとは対照的に、電気化学セルが外部配線を介して電気的に並列に接続されるか、または電気的に直列に接続される実施形態では、電流は、最大で電極（例えば、電極の電流コレクタ）の高さおよび／または長さ全体を介して、ならびに電極タブを介して流れて、外部配線に達しなければならない。このような高さおよび／または長さは、例えば、少なくとも１ｃｍ、少なくとも２ｃｍ、少なくとも５ｃｍ、少なくとも１０ｃｍ、および／または２０ｃｍまで、５０ｃｍまで、１００ｃｍまで、またはそれよりも大きくなる場合がある。このような実施形態において、電流が伝わる距離がより大きいほど、一般にセルの全抵抗がより大きくなり、それによって、本明細書に記載される少なくとも一部のガスを分離する方法の電荷輸送および／またはエネルギー効率が低下するおそれがある。
本明細書に記述される電気化学セル、システム、および方法は、様々な適用例で実現されてもよい。いくつかの電気化学セルまたはセルの組は、必要に応じて特定の適用例の要件に合わせて規模を拡大縮小してもよい。一部の実施形態では、本明細書に記述されるシステムおよび方法は、ＣＯ２を周囲空気からならびに閉鎖空間から、例えば気密な建物、車室－換気のために空気を流入させる暖房コストを低減させる－および潜水艦および宇宙カプセルであってＣＯ２レベルの増大が壊滅的であり得るものから取り出すためのものであってもよい。電力産業に向けた実施形態では、それらは様々な濃度の燃焼後の二酸化炭素を捕捉するために使用され得る。一部の実施形態では、システムおよび方法は、工業煙道ガスから標的ガスを分離するのに適している。また、それらは二酸化硫黄、および煙道ガスからのその他のガスを、捕捉するのに使用されてもよい。石油・ガス産業に向けた実施形態では、開示されたシステムおよび方法を、二酸化炭素、および様々なプロセスからのその他のガスを捕捉し、それらを下流の圧縮および／または加工に流用するのに使用してもよい。開示されたシステムおよび方法は、温暖および寒冷気候で温室を暖房するのに使用される燃焼天然ガスから二酸化炭素を捕捉するのに適用され、次いで捕捉された二酸化物を温室に流用して植物が光合成するのに、すなわち植物に栄養を与えるのに使用してもよい。
一部の実施形態では、本明細書に記述されるガス分離システムは、標的ガスを比較的高い生産性で捕捉することができる。ガス分離システムを通る所与のガス流の流量で、ガス分離システムが標的ガスをガス混合物から捕捉する生産性は、一般に、ガス捕捉プロセス中に捕捉された標的ガス（質量に関して測定され、本明細書ではｋｇ標的ガスと呼ぶ）を、ガス分離システムの床の質量（本明細書では、ｋｇ床と呼ぶ）で割った比に、破過時間（ｔｂと呼ぶ）を乗じた値を指す。ガス分離システムの床は一般に、ガス分離システムの吸収剤材料、例えば本明細書に記述される電気化学セルの電気活性種の層（例えば、主要な電気活性複合層）を指す。当業者なら、ガス分離システムの破過時間は一般に、電極の飽和に達するのに必要な、または捕捉プロセス中にシステムを通してガス混合物が流れるときに出口標的ガス濃度が増大し始める時間を指すことが理解されよう。比較的高い生産性が、望ましい場合であると考えられ、その場合、ガス分離システムは、ガス分離システムが比較的小さい場合（例えば、全容積が１，０００ｆｔ３未満またはそれに等しく、５００ｆｔ３未満またはそれに等しく、２００ｆｔ３未満またはそれに等しく、１００ｆｔ３未満またはそれに等しく、５０ｆｔ３未満またはそれに等しく、２５ｆｔ３未満またはそれに等しく、１０ｆｔ３未満またはそれに等しく、および／または５ｆｔ３程度に低く、２ｆｔ３程度に低く、１ｆｔ３程度に低く、０．１ｆｔ３程度に低く、またはそれよりも低い）であっても高効率で運転することが望ましい。一部のそのような小さいガス分離システムは、換気システムまたは直接空気捕捉用のシステムに特に有用と考えられる。本明細書に記述される特徴の１つまたは１つよりも多くは、特定の電気活性種の使用、多孔質電極の使用、ならびに第１の負極、第２の負極、および第１の負極と第２の負極との間にある正極を有する電気化学セルの使用など、比較的高い生産性を有するガス分離システムに寄与し得る。
一部の実施形態では、ガス分離システムは、０．００１Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく５００Ｌ／秒未満またはそれに等しいガス流の流量で、０．００３よりも大きいまたはそれに等しい、０．００５よりも大きいまたはそれに等しい、０．０１よりも大きいまたはそれに等しい、０．０２よりも大きいまたはそれに等しい、０．０３ｋｇ標的ガス／（ｋｇ床ｔｂ）よりも大きいまたはそれに等しい、またはそれよりも大きい標的ガス（例えば、ＣＯ２）を捕捉するための生産性を有するように構成される。一部の実施形態では、ガス分離システムは、０．００１Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく５００Ｌ／秒未満またはそれに等しいガス流の流量で、０．０５未満またはそれに等しい、０．０４未満またはそれに等しい、０．０３未満またはそれに等しい、０．０２未満またはそれに等しい、０．０１５ｋｇ標的ガス／（ｋｇ床ｔｂ）未満またはそれに等しい、またはそれよりも低い、標的ガス（例えば、ＣＯ２）を捕捉するための生産性を有するように構成される。ある場合には、ガス分離システムは、比較的低い濃度で標的ガスを含むガス混合物の場合および／または酸素ガスなどの潜在的に干渉するガスを含むガス混合物の場合であっても、本明細書に記述されるある特徴の関与に起因して、生産性のこれらの範囲を可能にする。ガス分離システムは、記述される流量範囲内で動作したときに上述の生産性を実現するよう構成されてもよいが、ガス分離システムは、ある場合には、そのような同じ構成の下（例えば、電気化学セルのタイプ、寸法、配置構成）、指示される生産性が実現されることを前提として、指示される流量の範囲外の流量で動作してもよいことを理解すべきである。一部の実施形態では、本明細書に記述される流量は、負極面領域当たりのガス流の流量を指す。例えば、一部の実施形態では、本明細書に記述される流量は、負極１００ｃｍ２当たりのガス流の流量を指す。この文脈において、負極面領域は、システムにおける電気化学セルの多数の積層での、電気化学セル内の多数の多負極にわたる面領域の合計とすることができる。一部の実施形態では、本明細書に記述される流量は、システム内の電気化学セルの積層当たりのガス流の流量を指す。例えば、一部の実施形態では、本明細書に記述される流量は、システム内の１０個の電気化学セル当たりのガス流の流量を指す。
１つまたは１つよりも多くの実施形態によれば、ガス混合物（例えば、入力ガス流などのガス流）が、特定の流量でガス分離システムに導入される。一部の実施形態では、流量は、０．００１Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく、０．００５Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく、０．０１よりも大きいまたはそれに等しく、０．０５Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく、０．１Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく、０．５Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく、１Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく、５Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく、１０Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく、５０Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく、１００Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく、またはそれよりも高い。一部の実施形態では、ガス混合物（例えば、入力ガス流などのガス流）の流量は、５００Ｌ／秒未満またはそれに等しく、４００Ｌ／秒未満またはそれに等しく、３００Ｌ／秒未満またはそれに等しく、２００Ｌ／秒未満またはそれに等しく、１００Ｌ／秒未満またはそれに等しく、５０Ｌ／秒未満またはそれに等しく、１０Ｌ／秒未満またはそれに等しく、１Ｌ／秒未満またはそれに等しく、０．５Ｌ／秒未満またはそれに等しく、０．１Ｌ／秒未満またはそれに等しく、またはそれよりも低い。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、流量は、０．００１Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく５００Ｌ／秒未満またはそれに等しい。上述のように、一部の実施形態では、これらの流量は１００ｃｍ２当たりである。一部の実施形態では、これらの流量は、システム内の１０個の電気化学セル当たりである。
本明細書に記述されるある特定の態様は、標的ガスを捕捉し放出する方法に関する。例えば、ある特定の実施形態は、電気化学セル（例えば、電気化学セル１００）にわたって第１の電位差を印加し、標的ガスを含む第１の量の入力ガス混合物を電気化学セルに曝露することによって、標的ガスを捕捉することを含む。第１の量の入力ガス混合物は、図５～７Ｂに示されるように、それをガス流として電気化学セル（または複数の電気化学セルを含むガス分離システム）内に流すことによって曝露されてもよい。一部の実施形態では、第１の電位差を印加する最中および／または後に、標的ガスの一部が電気化学セルの電気活性種と結合して、第１の処理済みガス混合物を生成する。例えば標的ガス（例えば、二酸化炭素）は、第１の電気活性種が、電気化学セルの両端の電位の印加によって生成されたその還元された状態の少なくとも１つにある場合、電気化学セルの負極の第１の電気活性種と結合してもよい。標的ガスの、電気活性種との結合は、第１のガス混合物よりも低い量の標的ガスを有する処理済みガス混合物をもたらし得る（上記取り出された標的ガスの量に関する範囲に関して記述されたように）。以下の図８Ａ～８Ｂおよび実施例２は、入力ガス混合物および第２のガスを流す例示的な方法について記述する。追加のガスが、入力ガス混合物および第２のガスに加えて流れてもよいことを理解すべきである（例えば、第３のガス、第４のガス、第５のガスなど）。追加のガスは、第２のガスが流れる前および／または後に電気化学システムを通して流れてもよい。
ある場合には、標的ガスの少なくとも一部が電気活性種に結合された後に、第２の電位差が電気化学セルにわたって印加される。第２の電位差は、第１の電位差と異なっていてもよい。一部の実施形態では、第２の電位差を印加することは、第２の処理済みガス混合物を生成するために電気活性種と結合した標的ガスの一部または全てを放出するステップをもたらす。第２の処理済みガス混合物は、入力ガス混合物よりも高い量の標的ガスを有していてもよい。例えば、標的ガスは、その体積パーセントがガス混合物の第１の量よりも１０％高い、２０％高い、５０％高い、１００％高い、２００％高い、１０００％高い、および／または最大２，０００％高い、５，０００％高い、１０，０００％高いまたはそれよりも高い量で、第２の処理済みガス混合物中に存在してもよい。
一部の実施形態では、標的ガスを電気活性種から放出する最中および／または後で、方法はさらに、第２のガスを電気化学セル内に流して、電気化学セルから放出された標的ガスの少なくとも一部または全てを取り出すことを含む。一部の実施形態では、第２のガスは、入力ガス混合物とは異なる。例えば、第２のガスは不活性ガスであってもよい。他の場合には、第２のガスは、標的ガスの実質的に純粋なガスである（例えば、純度が９９．９％よりも高いまたはそれに等しい、９９．９９％よりも高い、９９．９９９％よりも高いまたはそれに等しい、９９．９９９９％よりも高い、またはそれよりも高い）。例えば、第２のガスは実質的に純粋なＣＯ２であってもよい。別の例として、第２のガスは水蒸気を含んでいてもよい。
第２のガスを電気化学セル内に通して放出された標的ガスの少なくとも一部または全てを電気化学セルから取り出すのに有益となり得る１つの例示的な状況は、捕捉された標的ガスの量が、電気化学セルの床の容積よりも大きい場合である。一部のそのような場合、標的ガスの１つよりも多くの床容積が、第１の電気活性種に結合する。例えば、ある場合には、電気化学セルによって捕捉された標的ガスの体積は、電気化学セルの床の容積よりも少なくとも１．５倍、少なくとも２倍、少なくとも３倍、少なくとも５倍、少なくとも１０倍、少なくとも２０倍、またはそれよりも高い値に等しい。捕捉された標的ガスの体積が電気化学セルの床容積よりも大きい、一部のそのような場合には、標的ガスの１つよりも多くの床容積が第１の電気活性種から放出される。これらの場合、捕捉された標的ガスの放出により、電気化学セルは周囲ガス圧よりも大きいガス圧を有するようになる可能性がある。次いで一部のそのような場合には、放出された標的ガスは、標的ガスの約１床体積が残るまで、周囲雰囲気により創出された圧力差の力のおかげで電気化学セルから流出することになる。残りの放出された標的ガスを取り出すには、第２のガスを電気化学セル内部に流してもよい。ある場合には、実質的に純粋な標的ガス（例えば、ＣＯ２）は、残りの標的ガスを取り出すように内部を流れる。他の場合には、不活性ガス（例えば、窒素ガス、Ｎ２）が電気化学セル内を流れて、残りの放出された標的ガスを取り出す。
第２のガスを電気化学セル内に流して、放出された標的ガスの少なくとも一部または全てを電気化学セルから取り出すのが有益となり得る別の状況は、捕捉された標的ガスの量が、電気化学セルの床の容積未満またはその容積に等しい場合である。例えば、ある場合には、電気化学セルによって捕捉された標的ガスの体積は、電気化学セルの床の容積よりも１．０倍未満またはそれに等しく、０．８倍未満またはそれに等しく、０．５倍未満またはそれに等しく、０．３倍未満またはそれに等しく、および／または０．２倍程度に低く、０．１倍程度に低く、０．０１倍程度に低く、またはそれよりも低い。一部のそのような場合、電気化学セルの床内の圧力は、周囲圧力の場合未満またはそれに等しくなる。これらの場合には、第２のガスを電気化学セルの内部に流して、電気化学セルから放出された標的ガスを取り出すのに必要な力を提供することが有利となり得る。いくつかのそのような場合、第２のガスは担体ガスである。担体ガスは、標的ガスまたは電気化学セルの構成要素と反応しない状態で、標的ガスを輸送することができる任意の適切なガスであってもよい。標的ガスから、ガス混合物からの標的ガスの初期分離として、コストがそれほどかからずまたはエネルギー集約的な様々な技法のいずれかを介して、担体ガスが容易に分離可能であってもよい。例えば、標的ガスおよび担体ガスは、凝縮またはフラッシュ分離技法を介して分離可能であってもよい。担体ガスは、標的ガスを放出するステップ中および／または標的ガスを放出するステップ後、電気化学セル内を流れてもよい。ある場合には、担体ガスは、不活性ガスである。ある場合には、担体ガスは、実質的に純粋な標的ガス（例えば、実質的に純粋なＣＯ２）である。ある場合には、担体ガスは水蒸気を含む。一部の実施形態では、第２のガス（例えば、担体ガス）は、入力ガス混合物の第２の部分である。例えば、換気の適用例では、ある量の標的ガスが、電気化学セルにわたって第１の電位を印加中、次いで標的ガスの放出中および／または放出後に、換気された空気から取り出されてもよく、さらに換気された空気が電気化学セル内を流れて、放出された標的ガスが取り出される。
一部の実施形態では、標的ガスを放出するステップの最中および／または後で、方法はさらに、真空状態を電気化学セルに適用して、電気化学セルから放出された標的ガスの少なくとも一部または全てを取り出すことを含む。当業者なら、本開示の恩恵を受けて、真空状態を電気化学セルに適用するための適切な技法および設備が理解されよう。例えば、真空ポンプが、電気化学セルのガス出口に流体的に接続されていてもよい。真空ポンプは、電気化学セルの床と下流の場所との間に負の圧力差を生成するように動作してもよい。この真空状態は、上述の放出ステップ中に放出された標的ガスを、電気化学セルから流出されるのに十分な力を提供し得る。真空状態は、標的ガスの放出の最中および／または間の電気化学セル内の圧力が、２０００ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、１５００ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、１２００ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、１０００ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、９００ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、８００ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、７６０ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、７００ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、５００ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、１００ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、５０ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、１０ｔｏｒｒ未満またはそれに等しく、および／または５ｔｏｒｒ程度に低く、１ｔｏｒｒ程度に低く、０．５ｔｏｒｒ程度に低く、０．１ｔｏｒｒ程度に低く、またはそれよりも低くなるように適用されてもよい。真空状態は、標的ガスの放出の最中および／または後で電気化学セル内の圧力が、電気化学セルを含むガス分離システムを取り囲む環境の圧力未満になるように、適用されてもよい。そのような環境は、海面レベルでの地上の周囲状態であってもよく、したがって真空状態は、標的ガスの放出の最中および／または後に、７６０ｔｏｒｒ未満またはそれに等しい、１００ｔｏｒｒ未満またはそれに等しい、１０ｔｏｒｒ未満またはそれに等しいなど、電気化学セル内に圧力を確立するようになる。しかしながら、ガス分離システムを取り囲む環境は、ガス分離システムが宇宙船などの加圧構造内にある場合など（界面レベルで大気圧の１．２倍に加圧され得る）、加圧されてもよい。一部のそのような加圧環境下、真空状態は、標的ガスの放出の最中および／または後に、例えば２０００ｔｏｒｒ、１０００ｔｏｒｒ未満など、電気化学セル内に圧力を確立する。
標的ガス（例えば、ＣＯ２）が電気化学セルから放出される一部の実施形態では、放出された標的ガスは、様々な手法のいずれかで取り扱われてもよい。例えば、放出された標的ガスは、初期放出後に確立された同じ分圧で、電気化学セル（およびガス分離システム）から排出されてもよい。放出された標的ガスは、その後、排気として周囲環境内に排出されてもよく、またはさらに下流の加工へと方向付けられてもよい（例えば、流れを介して）。一部の実施形態では、放出された標的ガスは、標的ガスの比較的高い分圧（例えば、１０ｂａｒよりも高くまたはそれに等しく、２０ｂａｒよりも高くまたはそれに等しく、５０ｂａｒよりも高くまたはそれに等しく、５０ｂａｒよりも高くまたはそれに等しく、７５ｂａｒよりも高くまたはそれに等しく、１００ｂａｒよりも高くまたはそれに等しく、および／または最大１１０ｂａｒ、最大１２０ｂａｒ、最大１５０ｂａｒ、またはそれよりも高い）を有する流体混合物（例えば、ガス混合物）に組み込まれてもよい。一部の実施形態では、得られる流体混合物の分圧は、超臨界よりも大きい（例えば、二酸化炭素に関して１３０ｂａｒよりも大きい）。流体混合物への組込みは、ある場合には、放出された標的ガスと、標的ガスを既に含む流体混合物とを組み合わせることによって（それによって、標的ガスの分圧が増大する）実現されてもよい。一部の実施形態では、標的ガスは、放出された標的ガスを圧縮することによって、標的ガスの比較的高い分圧を有する流体混合物に組み込まれる。当業者なら、本開示の恩恵を受けて、例えば標準的な圧縮機設備および技法を使用して、電気化学セルから排出された放出標的ガス（例えば、ＣＯ２）をどのように圧縮するのかが理解されよう。
一部の実施形態では、負電極またはその一部（例えば、存在する場合には負極の電気活性複合層）が、標的ガス（例えば、ＣＯ２）を吸収する特定の容量を有する。例えば、一部の実施形態では、負極またはその一部（例えば、存在する場合には負極の電気活性複合層）が、ｍ２当たり少なくとも０．０１ｍｏｌ、ｍ２当たり少なくとも０．０２ｍｏｌ、ｍ２当たり少なくとも０．０５ｍｏｌ、またはそれよりも大きい吸収容量を有する。一部の実施形態では、負極またはその一部（例えば、存在する場合には負極の電気活性複合層）は、ｍ２当たり０．１ｍｏｌ未満またはそれに等しい、ｍ２当たり０．０８ｍｏｌ未満またはそれに等しい、ｍ２当たり０．５ｍｏｌ未満またはそれに等しい、ｍ２当たり０．０３ｍｏｌ未満またはそれに等しい、またはそれよりも小さい吸収容量を有する。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、負極またはその一部（例えば、存在する場合には負極の電気活性複合層）が、ｍ２当たり少なくとも０．０１ｍｏｌかつｍ２あたり０．１ｍｏｌ未満またはそれに等しい、あるいはｍ２当たり少なくとも０．０１ｍｏｌかつｍ２当たり０．０３ｍｏｌ未満またはそれに等しい吸収容量を有する。
一部の実施形態では、負極またはその一部（例えば、存在する場合には、負極の電気活性複合層）は、特定の速度で標的ガス（例えば、ＣＯ２）を吸収することができる。例えば、一部の実施形態では、負極またはその一部（例えば、存在する場合には、負極の電気活性複合層）は、１秒につき１ｍ２当たり少なくとも０．０００１ｍｏｌ、１秒につき１ｍ２当たり少なくとも０．０００２ｍｏｌ、１秒につき１ｍ２当たり少なくとも０．０００５ｍｏｌ、またはそれよりも大きい吸収能速度（absorption capacity rate）を有する。一部の実施形態では、負極またはその一部（例えば、存在する場合には、負極の電気活性複合層）は、１秒につき１ｍ２当たり０．００１ｍｏｌもしくはそれ未満、１秒につき１ｍ２当たり０．０００８ｍｏｌもしくはそれ未満、１秒につき１ｍ２当たり０．０００５ｍｏｌもしくはそれ未満、またはそれ未満の吸収能速度を有する。一部の実施形態では、電気活性複合層は、１秒につき１ｍ２当たり少なくとも０．０００１および１秒につき１ｍ２当たり０．０００５ｍｏｌまたはそれ未満の吸収能速度を有する。他の吸収能速度も可能である。
一部の実施形態では、負極の電気活性複合層は、例えば５ｃｍ２よりも大きいまたはそれに等しい、８ｃｍ２よりも大きいまたはそれに等しい、１０ｃｍ２よりも大きいまたはそれに等しい、および／または１０ｃｍ２まで、２０ｃｍ２まで、５０ｃｍ２まで、１ｍ２まで、またはそれよりも大きい、ガス混合物に曝露される表面積を有していてもよい。他の値も可能である。
一部の実施形態では、本明細書に記載される電極（例えば、負極、正極）の少なくとも一部またはすべては、多孔質材料を含む。多孔質電極は、任意の適切な材料から作成され得、かつ／または任意の適切な形状もしくはサイズを構成し得る。非限定的な実施形態では、電極は、多孔質炭素質材料を含む。炭素質材料という用語は、当技術分野におけるその通常の意味であり、導電性である炭素またはグラファイトを含む材料を指す。炭素質材料の非限定的な例には、カーボンナノチューブ、炭素繊維（例えば、炭素ナノファイバー）、および／またはグラファイトが含まれる。このような一部の実施形態では、電極は、炭素質材料から部分的に作製されてもよく、または炭素質材料は、下層材料にわたって堆積させられてもよい。下層材料は、一般に、導電性材料、例えば、金属および／または金属合金固体（例えば、鋼、銅、アルミニウムなど）を含む。導電性材料の他の非限定的な例は、本明細書に記載される。
一部の実施形態では、電極（例えば、負極、正極）は、多孔質である。電極の多孔性は、電極の空隙のパーセンテージまたは画分として測定され得る。電極の多孔性パーセントは、当業者に公知の技術を使用して、例えば体積／密度法、水飽和法、水蒸発法、水銀圧入ポロシメトリー法、および窒素ガス吸着法を使用して、測定され得る。一部の実施形態では、電極は、少なくとも１０％の多孔質、少なくとも２０％の多孔質、少なくとも３０％の多孔質、少なくとも４０％の多孔質、少なくとも５０％の多孔質、少なくとも６０％の多孔質、少なくとも７０％の多孔質またはそれよりも大きい多孔質である。一部の実施形態では、電極は、９０％までの多孔質、８５％までの多孔質、８０％までの多孔質、７０％までの多孔質、５０％までの多孔質、３０％までの多孔質、２０％までの多孔質、１０％までの多孔質またはそれ未満の多孔質である。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、電極は、少なくとも１０％の多孔質であり、かつ９０％までの多孔質であり得る。細孔は、開いた細孔であり得る（例えば、電極の外表面に開いた細孔および／または別の細孔の少なくとも一部を有する）。いくつかの場合、電極の一部だけが多孔質である。例えば、いくつかの場合、電極の単一表面だけが多孔質である。別の例として、いくつかの場合、電極の外表面が多孔質であり、電極の内側コアは、実質的に非多孔質である（例えば、２０％もしくはそれ未満、１０％もしくはそれ未満の多孔質、５％もしくはそれ未満の多孔質、１％もしくはそれ未満、またはそれ未満）。特定の実施形態では、電極全体が、実質的に多孔質である。
一部の実施形態では、電気化学セルは、特定のサイクル時間を有する。電気化学セルのサイクル時間は、一般に、１つの充電モードおよび１つの放電モードの実施時間を指す。サイクル時間は、少なくとも６０秒、少なくとも１００秒、少なくとも３００秒、少なくとも５００秒、少なくとも１０００秒、またはそれよりも長くてもよい。一部の実施形態では、サイクル時間は、３６００秒もしくはそれ未満、２４００秒もしくはそれ未満、１８００秒もしくはそれ未満、またはそれ未満である。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、サイクル時間は、少なくとも６０秒であり、かつ３６００秒もしくはそれ未満、または少なくとも３００秒であり、かつ１８００秒もしくはそれ未満である。
一部の実施形態に従って、電気化学セルおよびその構成成分は、所望の用途（例えば、換気装置空気のガス分離、直接空気捕捉など）に応じて、特定の厚さを有する。一部の実施形態では、電気化学セルは、少なくとも１０μｍ、少なくとも２０μｍ、少なくとも５０μｍ、少なくとも１００μｍ、少なくとも２００μｍ、少なくとも３００μｍ、少なくとも５００μｍ、またはそれよりも大きい厚さを有する。一部の実施形態では、電気化学セルは、７５０μｍもしくはそれ未満、６００μｍもしくはそれ未満、５００μｍもしくはそれ未満、３００μｍもしくはそれ未満、またはそれ未満の厚さを有する。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、電気化学セルは、少なくとも２００μｍであり、かつ７５０μｍまたはそれ未満の厚さを有する。一部の実施形態では、電気化学セルは、少なくとも１０μｍであり、かつ７５０μｍまたはそれ未満の厚さを有する。
一部の実施形態では、負極または正極は、少なくとも０．５μｍ、少なくとも１μｍ、少なくとも２μｍ、少なくとも５μｍ、少なくとも１０μｍ、少なくとも２０μｍ、少なくとも５０μｍ、少なくとも７５μｍ、少なくとも１００μｍまたはそれよりも大きい厚さを有する。一部の実施形態では、負極または正極は、２００μｍもしくはそれ未満、１５０μｍもしくはそれ未満、１００μｍもしくはそれ未満、またはそれ未満の厚さを有する。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、負極または正極は、少なくとも５０μｍであり、かつ２００μｍまたはそれ未満の厚さを有する。一部の実施形態では、一部の実施形態では、負極または正極は、少なくとも０．５μｍであり、かつ２００μｍまたはそれ未満の厚さを有する。
一部の実施形態では、負極または正極の電気活性複合層は、少なくとも１０ｎｍ、少なくとも２０ｎｍ、少なくとも４０ｎｍ、少なくとも０．１μｍ、少なくとも０．２μｍ、少なくとも０．５μｍ、少なくとも１μｍ、少なくとも２μｍ、少なくとも５μｍ、少なくとも１０μｍ、少なくとも５０μｍ、少なくとも１００μｍまたはそれよりも大きい厚さを有する。一部の実施形態では、負極または正極の電気活性複合層は、２００μｍもしくはそれ未満、１５０μｍもしくはそれ未満、１００μｍもしくはそれ未満、５０μｍもしくはそれ未満、２０μｍもしくはそれ未満、１０μｍもしくはそれ未満、５μｍもしくはそれ未満、２μｍもしくはそれ未満、１μｍもしくはそれ未満、０．５μｍもしくはそれ未満、０．２μｍもしくはそれ未満、０．１μｍもしくはそれ未満、またはそれ未満の厚さを有する。これらの範囲の組合せが可能である。例えば、一部の実施形態では、負極または正極の電気活性複合層は、１０μｍまたはそれよりも大きく、かつ２００μｍまたはそれ未満の厚さを有する。一部の実施形態では、負極または正極の電気活性複合層は、１０ｎｍもしくはそれよりも大きく、かつ１００ｎｍもしくはそれ未満、または５０ｎｍもしくはそれよりも大きく、かつ５００ｎｍもしくはそれ未満の厚さを有する。
システムの様々な構成成分、例えば電極（例えば、負極、正極）、電源、電解質、セパレーター、容器、電気回路、絶縁材料などは、様々な構成成分のいずれかから当業者が作製することができる。構成成分は、未焼成（green）または焼成状態で、成型され、機械加工され、押出成形され、プレスされ、静水圧プレスされ（isopressed）、浸潤され、コーティングされ得るか、または任意の他の適切な技術によって形成され得る。当業者は、本明細書のシステムの構成成分を形成するための技術に容易に気付くことができる。
本明細書に記載される電極（例えば、負極、正極）は、任意の適切なサイズまたは形状であり得る。形状の非限定的な例には、シート、立方体、円柱、中空管、球などが含まれる。電極は、それらが使用される用途（例えば、換気された空気からのガス分離、直接空気捕捉など）に応じて、任意の適切なサイズであり得る。加えて電極は、電極を、別の電極、電源、および／または別の電気デバイスに接続するための手段を含み得る。
システムの様々な電気構成成分は、接続のための手段によって、少なくとも１つの他の電気構成成分と電気的に連通し得る。接続のための手段は、第１の構成成分と第２の構成成分との間に電気の流れが生じることを可能にする任意の材料であり得る。２つの電気構成成分を接続するための手段の非限定的な例は、導電性材料（例えば、銅、銀など）を含む配線である。いくつかの場合、システムはまた、２つまたはそれよりも多い構成成分（例えば、配線および電極）の間に電気コネクターを含み得る。いくつかの場合、配線、電気コネクター、または接続のための他の手段は、材料の抵抗が低くなるように選択され得る。いくつかの場合、抵抗は、電極、電解質、および／またはシステムの他の構成成分の抵抗よりも実質的に低い場合がある。
２０１９年８月２８日に出願されかつ「Electrochemically Mediated Carbon Capture from Low Concentration Streams」という標題の米国仮出願第６２／８９２，９６２号、２０１６年１０月２６日に出願されかつ「Electrochemical Process for Gas Separation」という名称の米国特許出願第１５／３３５，２５８号、２０１９年１０月２１日に出願されかつ「Electrochemically Mediated Gas Capture, Including from Low Concentration Streams」という標題の米国特許出願第１６／６５９，３９８号、および２０１９年１０月２１日に出願されかつ「Electrochemically Mediated Gas Capture, Including from Low Concentration Streams」という標題の国際特許出願Ｎｏ．ＰＣＴ／ＵＳ２０１９／０５７２２４は、それぞれ、参照によりその全体が全ての目的で本明細書に組み込まれる。
以下の実施例は、本発明のある特定の実施形態を例示することを企図しているが、本発明のすべての範囲を例証しているわけではない。
（実施例１）
この実施例は、酸素の電気化学および反応性が、ガス混合物からの標的ガスの電気化学的分離に及ぼす影響に関する、実験、実施形態、および非限定的な理論、ならびに本明細書に記述される方法について記述する。この実施例で記述される材料およびパラメーター値は、非限定的であり、単なる例として示される。
この実施例は、酸素の電気化学および反応性が、ガス混合物からの標的ガスの電気化学的分離に及ぼす影響に関する、実験、実施形態、および非限定的な理論、ならびに本明細書に記述される方法について記述する。この実施例で記述される材料およびパラメーター値は、非限定的であり、単なる例として示される。
電気化学的プロセスにおいて、スーパーオキシドイオンは、電極表面での不均質一電子還元を経てまたはレドックス活性分子と溶解したＯ２との均質一電子移動反応を経て発生させることができる。ＤＭＦ電解質溶液中、Ｏ２は、半波電位が－１．３５Ｖ（０．８７Ｖ対標準カロメル電極（ＳＣＥ）参照電極）でスーパーオキシドイオンが形成されるよう、準可逆的電子移動を示したことが報告されている。電極表面での不均質還元を経たスーパーオキシドの発生を制限しまたは防止するために、本開示の文脈では、キノンを活性化する半波還元電位が場合によっては、スーパーオキシドイオンの形成の半波電位よりも正であるべきことが発見されている。さらに、還元されたキノンは、キノンの半波還元電位がＯ２の場合よりも負である場合、Ｏ２との均質一電子移動反応を受けることができる。スーパーオキシドイオンの形成は、
のいずれかの反応に従う。弱く錯体化するキノンの場合、電極電位は、場合によってはＣＯ２とのカルボキシル化に必要とされるジアニオンキノンを形成するよう、十分に負であるべきであり、それに対して強く錯体化するキノンの場合、セミキノンの形成は、ＣＯ２との錯体化を容易にするのに十分であることが決定されている。弱く関連付けられたキノンの場合、ジアニオンキノンからＯ２への電子移動の平衡定数は、
を使用して計算することができる。強く関連付けられたキノンの場合、セミキノンからＯ２への電子移動の平衡定数は、
を使用して計算することができ、式中、
は、それぞれキノンに対する第１および第２の電子移動の形式標準還元電位であり、そして
は、Ｏ２還元に関する形式標準還元電位である。サイクリックボルタンメトリーを行って、様々なキノンの標準還元電位を測定しまたは近似した。表１および２は、様々なキノンに関して測定され決定された平衡定数をまとめる。この実施例の計算からのＤＢＱセミキノンおよびＯ２に関する平衡定数（Ｋ反応＝４９．０Ｍ－１）は、既に報告された実験値（Ｋ反応＝４３．８±３．８Ｍ－１）に類似している。
反応定数に基づけば、弱く関連付けられたキノンは、測定された条件の下でのＯ２の存在下、電気化学的なＣＯ２分離に適切ではなく、それはジアニオンキノンからＯ２への電子移動が有利でありかつ系内にスーパーオキシドイオンを発生させ得るからである。強く関連付けられるキノンのいくつかは、Ｏ２：ＰＱ－エステル（フェナントレンキノンエチルエステル）、ＰＱ－Ｉ、ＰＱ－Ｉ２、ＰＱ、ｏ－ＮＱ、ｐ－ＮＱ－Ｍｅ２、ｐ－ＮＱ、ＴＢＱ、およびＢＱの存在下、電気化学的なＣＯ２分離に適切であることが決定された。この実施例で測定された様々なキノン構造に関するＮ２およびＣＯ２の下での還元波のピーク電位を、図９にまとめる。図９は、１００ｍＶ／秒のスキャン速度で、Ｎ２（各キノンごとに線によって接続された、上部の円形記号）またはＣＯ２（各キノンごとの下部の円形記号）のいずれかで飽和させた乾燥０．１Ｍ ｎ－テトラブチルアンモニウムヘキサフルオロホスフェート（［ｎ－Ｂｕ４Ｎ］ＰＦ６）ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）電解質中、スキーム１に示される様々なキノンの２０ｍＭ溶液の、表にまとめたサイクリックボルタンメトリーの結果を示す。塗り潰された円形記号は、キノンからセミキノンへの第１の電子移動（右側の記号）と、セミキノンからの、より負の電極電位で生じる第２の電子移動（左側の記号）との半波電位を表した。半波電位は、変換の標準還元電位を近似するのに使用することができる。
スキーム１． この実施例で測定されたキノン分子の構造および名称。
スキーム１． この実施例で測定されたキノン分子の構造および名称。
２つの還元波およびより大きい負電極電位であって、弱く錯体化したキノンのカルボキシル化に必要とされるものは、ある特定の場合には、ＣＯ２分離における錯化剤としてのそれらの使用を除外する。このことは、特にＯ２を含有するようなガス混合物からのＣＯ２の効果的な分離に適切なレドックス特性を示した、いくつかの強く錯体化するキノンには当て嵌まらない。錯体化ステップ中、これらの化合物は、電気化学的に活性化してセミキノンを形成することができ、その電極電位は－０．８７Ｖから－１．０７Ｖに及び、この場合に望まれるように、望ましくないスーパーオキシドアニオンが電極上に形成される－１．３５Ｖよりも正である。
これらの実験結果は、酸素ガスとは反応できない状態で例示的な標的ガス（ＣＯ２）と結合することができる少なくとも１つの還元された状態を有する、適切な電気活性種を決定することができることを実証した。この実施例は、所与の候補電気活性種に関してそのような決定を行う１つの例示的な手法も実証する。
（実施例２）
この実施例は、例示的な標的ガス（例えば、ＣＯ２）を捕捉し放出する方法と、換気および直接空気捕捉適用例のためを含む本明細書に記述される方法とに関する、実施形態および非限定的な理論について記述する。この実施例に記述される材料およびパラメーター値は、非限定的でありかつ単なる例である。
この実施例は、例示的な標的ガス（例えば、ＣＯ２）を捕捉し放出する方法と、換気および直接空気捕捉適用例のためを含む本明細書に記述される方法とに関する、実施形態および非限定的な理論について記述する。この実施例に記述される材料およびパラメーター値は、非限定的でありかつ単なる例である。
この実施例のデバイスは、低濃度のまたはＣＯ２に富む流れおよび組成物を持つ、様々な可能性ある規模でいくつかの炭素捕捉適用例で、使用することができる。これらの適用例は、目標がＣＯ２の取出しであるものと、目標が、下流の金属イオン封鎖または加工のためにＣＯ２をアップグレードするものとに分類することができる。
ＣＯ２の回収が重要ではない場合
これらの適用例で放出されたＣＯ２は、直接空気捕捉（ＤＡＣ）以外で処理されている全ガスの体積と比較して小さいその体積により、通常は廃棄される。したがってこの動作モードは主に、換気の適用例に有利な、供給濃度が＜１％ＣＯ２（１０，０００ｐｐｍ）である適用例で関心が持たれるものである。ここでＣＯ２は、入力ガス混合物（「供給流」）から除去され、電気化学セルの床が飽和する。次いで純粋なＣＯ２は、同じ入口流中に放出され、それが床を再生する放出中に床をパージするのに使用される。捕捉のエネルギーは、他のモードの約１０～５０回／日よりも非常に低い頻度で床を再生しなければならないので、このモードでは非常に重要なものではない可能性がある。また、ファンを介した入口空気の移流のエネルギーコストは、捕捉エネルギーと同等になる。したがって、全床活性化および全床再生は、吸着前に行うことができる。これは捕捉エネルギーを約１２０ｋＪ／ｍｏｌまで増大させることになる。図８Ａは、これらの条件下で入力ガス混合物およびその他のガス（例えば、第２のガス）を流す方法の非限定的な例の模式図を示す。
これらの適用例で放出されたＣＯ２は、直接空気捕捉（ＤＡＣ）以外で処理されている全ガスの体積と比較して小さいその体積により、通常は廃棄される。したがってこの動作モードは主に、換気の適用例に有利な、供給濃度が＜１％ＣＯ２（１０，０００ｐｐｍ）である適用例で関心が持たれるものである。ここでＣＯ２は、入力ガス混合物（「供給流」）から除去され、電気化学セルの床が飽和する。次いで純粋なＣＯ２は、同じ入口流中に放出され、それが床を再生する放出中に床をパージするのに使用される。捕捉のエネルギーは、他のモードの約１０～５０回／日よりも非常に低い頻度で床を再生しなければならないので、このモードでは非常に重要なものではない可能性がある。また、ファンを介した入口空気の移流のエネルギーコストは、捕捉エネルギーと同等になる。したがって、全床活性化および全床再生は、吸着前に行うことができる。これは捕捉エネルギーを約１２０ｋＪ／ｍｏｌまで増大させることになる。図８Ａは、これらの条件下で入力ガス混合物およびその他のガス（例えば、第２のガス）を流す方法の非限定的な例の模式図を示す。
換気（供給濃度：１，０００～５，０００ｐｐｍ ＣＯ２）
建物およびその他の構造物からの代謝性ＣＯ２の除去は、流入する空気に必要な暖房の低減を介したＨＶＡＣ（暖房、換気、および空調）システムの効率を改善するために、最近になってさらに勢いを増してきている。人居住領域における屋内ＣＯ２濃度は、１日１０回まで、屋内の空気を新鮮な屋外の空気で常に置き換えることにより、５，０００ｐｐｍ未満で維持される。冷房であれ暖房であれ、空気の置換えに必要な適温はしばしば、住居および商業ビルに典型的な、法外なエネルギー消費をもたらす。しかしながら、ＣＯ２が空気から除去される場合、さらに小さい体積での断続的な置換えにより、さらに長く屋内空気を再循環させることが可能であることが理解されている。
建物およびその他の構造物からの代謝性ＣＯ２の除去は、流入する空気に必要な暖房の低減を介したＨＶＡＣ（暖房、換気、および空調）システムの効率を改善するために、最近になってさらに勢いを増してきている。人居住領域における屋内ＣＯ２濃度は、１日１０回まで、屋内の空気を新鮮な屋外の空気で常に置き換えることにより、５，０００ｐｐｍ未満で維持される。冷房であれ暖房であれ、空気の置換えに必要な適温はしばしば、住居および商業ビルに典型的な、法外なエネルギー消費をもたらす。しかしながら、ＣＯ２が空気から除去される場合、さらに小さい体積での断続的な置換えにより、さらに長く屋内空気を再循環させることが可能であることが理解されている。
物理的濾過および時折りの除湿を介して、＜１００ｐｐｍ濃度で生じる揮発性有機化合物（ＶＯＣ）およびその他の屋内空気汚染物質を除去しながら、ＣＯ２は、本明細書に記述される電気化学セルおよびガス分離システムによって再循環空気から直接捕捉することができる。供給空気は、捕捉後にＣＯ２が枯渇しており、放出後に床をパージするのに使用され、そこで床の出口流が屋外へと流される。高電流での定電流放出は、床の高い再生速度で実現することができるが、完全な発生ではない。
人当たり必要とされる床容積は、製作されたデバイスの規模を拡大縮小することによって計算することができる。約２２ｍｏｌ／日．人のＣＯ２発生速度、および約０．５時間の床飽和期間、すなわち、約５０／日の再生頻度、０．８～１×１０－２ｍ３（８～１０Ｌ）の電気化学セル床が、人当たり必要とされる。これは、既存のＨＶＡＣシステムに容易に統合することができ、７．５Ｌ／秒．人１の標準換気要件、ならびに屋内と屋外との間の２５℃の温度差が与えられた場合、最大６０％のエネルギー消費削減を期待することができる。この換気速度での暖房または冷房は、＞１５０Ｗを必要とすると考えられ、一方、１２０ｋＪ／ｍｏｌで２５０μｍｏｌ／秒の人的発生速度では、本明細書に記述される電気化学的方法は、約３０Ｗを必要とすると考えられる。全空気置換え要件を、義務付けられた値の２０％まで削減することにより、全エネルギー消費は、６０Ｗを超えないはずである。
本明細書に記述される電気化学セルおよびガス分離システムおよび方法は、車室の換気のために使用することもでき、その動作モードは、屋内換気の場合と非常に類似して、より小さい床およびより頻繁な再生の可能性を持つと考えられる。それに加え、電気化学的換気ユニットは、ＣＯ２の除去が換気の唯一の可能性あるメカニズムである宇宙船内および宇宙ステーションに設置することができる。国際宇宙ステーション（ＩＳＳ）に関する現行のＮＡＳＡ要件は、約４ｋｇ／日のＣＯ２の除去を要求する。現行の圧力スイング吸着（ＰＳＡ）または温度スイング吸着（ＴＳＡ）システムは、３００Ｗで動作する。この場合の床の再生は、純粋なＣＯ２を、入口弁の開閉により真空空間に放出することによって行うことができる。しかし、より最近では、ＮＡＳＡの「ゼロ廃棄物」ポリシーにより、捕捉されたＣＯ２からその他の有用な化合物および酸素への有効活用に関心が持たれている。この場合、本明細書に記述される電気化学システムは、ＣＯ２回収モードで動作しなければならない。
ＣＯ２の回収の重要性
この動作モードでのＣＯ２捕捉の１つの可能性ある使用は、下流の金属イオン封鎖または有効活用のための、低い入口濃度からほぼ純粋なＣＯ２へのＣＯ２濃度のアップグレードである。このモードにおける本明細書に記述される電気化学的方法によるＣＯ２の捕捉は、以前と類似の手法で進行する。高い供給濃度ならびに捕捉エネルギーが重要なものである場合、吸着は、半床の活性化とその後の定電位捕捉によって行うことができる。全床活性化も、入口濃度が非常に低い場合は可能であるが、電力供給の切断が望ましい。
この動作モードでのＣＯ２捕捉の１つの可能性ある使用は、下流の金属イオン封鎖または有効活用のための、低い入口濃度からほぼ純粋なＣＯ２へのＣＯ２濃度のアップグレードである。このモードにおける本明細書に記述される電気化学的方法によるＣＯ２の捕捉は、以前と類似の手法で進行する。高い供給濃度ならびに捕捉エネルギーが重要なものである場合、吸着は、半床の活性化とその後の定電位捕捉によって行うことができる。全床活性化も、入口濃度が非常に低い場合は可能であるが、電力供給の切断が望ましい。
しかしながら純粋なＣＯ２の放出は、ＣＯ２が希薄なガスのカラムを除去するためのブレークスルーの直前に、純粋なＣＯ２の流れで床を濯いだ後、入口を封止して行われる。この後、ＣＯ２の最後のカラムの除去が、図６に示されるように純粋なＮ２で濯ぐことによって行われる。濯ぎステップ中の純粋なＣＯ２およびＮ２の流量は、放出の前および後のそれぞれで非常に高く、Ｒｅ＞２０００を実現し、急峻なフロントのプラグフローが確実になる。これはガスカラムの界面での混合を最小限に抑え、出口での１つのガスから別のガスへの急な遷移を可能にする。図８Ｂは、入口ガス混合物およびその他のガス（例えば、第２のガス）をこれらの条件下で流す方法の、非限定的な実施例の模式図を示す。
排気中－および屋内空気中－の含水量は、電解質イオン液体（ＩＬ）の解離、ならびに還元キノンと反応するためにＣＯ２と競合することによる電極容量の低減とを含む悪影響を、電気化学セルに及ぼす可能性がある。これは、ある場合には、水を湿潤電極から弾く疎水性ＩＬを使用することによって回避することができる。疎水性ＩＬは通常、ビス［（トリフルオロメチル）スルホニル］イミド［Ｔｆ２Ｎ－］のような、高度にフッ素化されたカチオンおよびアニオンを有し、ＩＬ中のＣＯ２の溶解度をさらに改善しかつ電極を通るその輸送を潜在的に強化する。
直接空気捕捉（ＤＡＣ）（例えば、供給濃度：３００～４００ｐｐｍ ＣＯ２）
カーボンフットプリントをオフセットする手法としてカーボンネガティブ技術における関心が増すにつれ、ＤＡＣは注目を集めている。しかしながら、ＤＡＣと見なされまたはＤＡＣのために開発されているほとんどの既存の収着材料は、熱の発生；使用される収着剤およびその他のマトリックス材料に対するエネルギー損失に関連したプロセスを必要とする。
カーボンフットプリントをオフセットする手法としてカーボンネガティブ技術における関心が増すにつれ、ＤＡＣは注目を集めている。しかしながら、ＤＡＣと見なされまたはＤＡＣのために開発されているほとんどの既存の収着材料は、熱の発生；使用される収着剤およびその他のマトリックス材料に対するエネルギー損失に関連したプロセスを必要とする。
二元ガス混合物からの、１００％純度でＣＯ２の１００％の回収のための熱力学的最小仕事は：
によって与えられ、式中、Ｒは気体定数であり、Ｔは温度であり、ｙは二元混合物中のＣＯ２のモル分率である。上記方程式は、ＣＯ２の濃度が減少するにつれ、分離の最小仕事が、ＣＯ２の平均大気圧濃度である４００ｐｐｍで約２２ｋＪ／ｍｏｌの値に到達するまで劇的に増大することを示す。しかし、キノンの充放電の電気化学は、それよりも大きい最小Ｖ－Ｑ仕事を有する。したがって、本明細書に記述される電気化学的方法を使用してＤＡＣに必要とされるエネルギーは、入口ＣＯ２濃度に依存しない。
捕捉プロセスは、半床または全床のいずれかの活性化を介して進行することができる。しかしながら、ＤＡＣ技術のエネルギー経済問題があるので、場合によっては半床の活性化後に定電位で捕捉することが推奨される。放出プロセスは、純粋なＣＯ２の回収を可能にするために、図８Ｂに記述されるスキームに従ってもよい。ＤＡＣにおける床の再生頻度は、妥当な入口流量での小さい床の場合であっても、非常に小さく、捕捉期間は何日程度とすることができる。
本明細書に記述される電気化学システムおよび方法は、熱的に再生された系（５５～１３０ｋＪ／ｍｏｌ）の多くよりも低い約４５ｋＪ／ｍｏｌでＤＡＣが可能になるように決定されてきたが、電気化学セルを通る空気を強制的に移流させるためにファンを動作させる場合、さらなる消費が発生し得る。本明細書に記述される電気化学デバイスは、１～２Ｌ／分の流量で１００Ｐａ以下の圧力降下を有するように、製作されかつ見出されてきた。しかしながら、塵埃およびその他の空気汚染物質の物理的濾過を可能にするために、ある場合には大きい圧力差が必要とされ得る。
（実施例３）
この実施例は、ある特定の電気活性種と標的ガスとの電気化学的に媒介される反応性に関する実験、実施形態、および非限定的な理論について記述する。この実施例で記述される材料およびパラメーター値は、非限定的でありかつ単なる例である。
この実施例は、ある特定の電気活性種と標的ガスとの電気化学的に媒介される反応性に関する実験、実施形態、および非限定的な理論について記述する。この実施例で記述される材料およびパラメーター値は、非限定的でありかつ単なる例である。
電気活性種と二酸化炭素との非限定的な反応性を実証するため、サイクリックボルタンメトリー実験を、上述の必要に応じて置換されているキノンで、二酸化炭素の存在下および不活性窒素雰囲気中で行った。弱く錯体化するキノンのサイクリックボルタンメトリーも行った。
サイクリックボルタンメトリー測定を、Ｐｒｉｎｃｅｔｏｎ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｒｅｓｅａｒｃｈ製のＶｅｒｓａＳｔｕｄｉｏ（商標）ソフトウェアを備えたＰａｒｓｔａｔ ３０００－Ａポテンショスタットを使用して、標準三電極セルで実施した。電気化学測定はガラスセル内で実行し、溶液の温度は、定められた温度において維持した。白金作用電極をＢＡＳｉから購入した。白金線は対電極として働き、リークレスＡｇ／ＡｇＣｌ参照電極を使用した。フェロセンを、その内部標準として使用した。ＤＭＦ中０．１Ｍ［ｎ－ＢＵ４Ｎ］ＰＦ６の電解質を使用した。溶液を、３０分間、穏やかに撹拌しながら窒素で慎重にパージし、窒素雰囲気を電気化学実験中に維持した。
弱く錯体化するキノン
実施例１で述べた、５種の弱く錯体化するキノンを、電気化学的還元後、二酸化炭素とのそれらの反応性に基づいて分類した。弱く錯体化するキノンは、そのＣＯ２との相互作用がそれらのレドックス特性に及ぼす影響に基づいて、テトラクロロ－ｐ－ベンゾキノン（ＢＱ－Ｃｌ４）、２，７－ジクロロベンゾキノン（ＢＱ－Ｃｌ２）、２－３－ジクロロ－ｐ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ－Ｃｌ２）、２－クロロ－９，１０－アントラキノン（ＡＱ－Ｃｌ）、９，１０－アントラキノン２－プロパン酸エステル（ＡＱ－ＣＯＯ－Ｃ３Ｈ７）、および９，１０－アントラキノンブチルアミド誘導体（ＡＱ－ＣＯＮＨ－Ｃ４Ｈ９）であった。図１２ａは、１００ｍＶ／秒のスキャン速度でＮ２（左）およびＣＯ２（右）雰囲気下の、ＡＱ－Ｃｌのサイクリックボルタンモグラムを示す。ＡＱ－Ｃｌの結果は、他の４種の指示された弱く錯体化するキノンの代表例である。電解質溶液をＣＯ２で飽和させたとき、第１の電子移動（より正の電位）のカソード波またはアノード波のいずれにも変化は観察されず、しかし第２の電子移動のカソード波は正にシフトし、酸化波は、用いられたスキャン速度で不可逆性を示す特徴を示した。図１２Ａにおいて、Ｎ２雰囲気下でＡＱ－Ｃｌは、フェロセニウム／フェロセン（Ｆｃ＋／Ｆｃ）に対して－１．２６Ｖで第１の半波電位をおよび－２．００Ｖで第２の電位を持つ、２つの可逆的な一電子移動プロセスを示した。ＣＯ２が溶液に導入されたとき、カソードピーク電流および第１の電子移動に関する位置に変化は観察されず、しかし第２のカソード波の正のシフトは、ＡＱ－Ｃｌジアニオンに対するＣＯ２の還元的付加の出現を示した。ジアニオンとＣＯ２との間のこの化学反応は、オキシアニオンとＣＯ２分子の陽電性炭素原子との間の求核付加反応を経て生じると考えられる。
実施例１で述べた、５種の弱く錯体化するキノンを、電気化学的還元後、二酸化炭素とのそれらの反応性に基づいて分類した。弱く錯体化するキノンは、そのＣＯ２との相互作用がそれらのレドックス特性に及ぼす影響に基づいて、テトラクロロ－ｐ－ベンゾキノン（ＢＱ－Ｃｌ４）、２，７－ジクロロベンゾキノン（ＢＱ－Ｃｌ２）、２－３－ジクロロ－ｐ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ－Ｃｌ２）、２－クロロ－９，１０－アントラキノン（ＡＱ－Ｃｌ）、９，１０－アントラキノン２－プロパン酸エステル（ＡＱ－ＣＯＯ－Ｃ３Ｈ７）、および９，１０－アントラキノンブチルアミド誘導体（ＡＱ－ＣＯＮＨ－Ｃ４Ｈ９）であった。図１２ａは、１００ｍＶ／秒のスキャン速度でＮ２（左）およびＣＯ２（右）雰囲気下の、ＡＱ－Ｃｌのサイクリックボルタンモグラムを示す。ＡＱ－Ｃｌの結果は、他の４種の指示された弱く錯体化するキノンの代表例である。電解質溶液をＣＯ２で飽和させたとき、第１の電子移動（より正の電位）のカソード波またはアノード波のいずれにも変化は観察されず、しかし第２の電子移動のカソード波は正にシフトし、酸化波は、用いられたスキャン速度で不可逆性を示す特徴を示した。図１２Ａにおいて、Ｎ２雰囲気下でＡＱ－Ｃｌは、フェロセニウム／フェロセン（Ｆｃ＋／Ｆｃ）に対して－１．２６Ｖで第１の半波電位をおよび－２．００Ｖで第２の電位を持つ、２つの可逆的な一電子移動プロセスを示した。ＣＯ２が溶液に導入されたとき、カソードピーク電流および第１の電子移動に関する位置に変化は観察されず、しかし第２のカソード波の正のシフトは、ＡＱ－Ｃｌジアニオンに対するＣＯ２の還元的付加の出現を示した。ジアニオンとＣＯ２との間のこの化学反応は、オキシアニオンとＣＯ２分子の陽電性炭素原子との間の求核付加反応を経て生じると考えられる。
ＣＯ２と、弱く錯体化するキノンのジアニオンとの錯体化に関する結合定数の値は、方程式
を使用して、ＣＯ２が溶液に導入されたときに２電子移動の半波電位の正のシフトから計算され、式中、Ｆはファラデー定数であり、Ｒは理想気体定数であり、Ｔは温度であり、ＣＯ２が系に導入されたときの半波電位のシフトであり、および［ＣＯ２］は、溶解したＣＯ２の濃度である。計算は、ＢＱ－Ｃｌ４に関する６×１０１Ｍ－１からＡＱ－Ｃｌに関する２．３２×１０３Ｍ－１に及ぶ値を与えた。
ＢＱ－Ｃｌ２、ＢＱ－Ｃｌ４、およびｐ－ＮＱ－Ｃｌ２に関するＣＯ２結合定数のばらつきは、キノイド環構造上の電子求引置換基によるオキシアニオンの共鳴および誘起安定化効果に起因する。オキシアニオンのさらに大きい安定化は、ＣＯ２付加に対するその求核反応性を低下させ、ＣＯ２結合定数を減少させる。例えばＢＱ－Ｃｌ２ジアニオンを超えたｐ－ＮＱ－Ｃｌ２に関するＣＯ２結合定数の減少は、フェノールおよび１－ナフトール分子で観察された芳香族酸化物アニオンの塩基性度に対する共鳴安定化の効果に矛盾することなく、主に、キノン環構造と縮合した芳香族フェニル基内の電子非局在化を経た共鳴安定化に起因すると考えられた。希薄水性溶液中、フェノール（フェノキシドｐＫｂ＝３．１１）は、１－ナフトール（ナフトキシドｐＫｂ＝３．６６）よりも塩基性である。有機溶媒中、ルイス塩基としてのオキシアニオンの強度は、その水素結合力に反映される。ＢＱ－Ｃｌ２と比較して低い、ＢＱ－Ｃｌ４に関して測定されたＣＯ２結合定数は、主として塩素側基の電子求引特性に起因することが考えられ；２個の塩素原子によるＢＱ－Ｃｌ２の２個の水素原子の置換えは、ジアニオンＢＱ－Ｃｌ４のより大きい安定化と、ＣＯ２に向かうこのアニオンの求核性の減少とを可能にした。
芳香族ベンゼン基とキノン環との縮合は、電子求引基とキノン環構造との取着の場合よりも、オキシアニオンの共鳴安定化に対する影響が少ないことを示した。したがって電子求引基の、縮合芳香族フェニル基との置換えは、弱く錯体化するキノンとして分類されたアントラキノン誘導体、ＡＱ－Ｃｌ、ＡＱ－ＣＯＮＨ－Ｃ４Ｈ９、およびＡＱ－ＣＯＯ－Ｃ３Ｈ７に関して実証されたように、ＣＯ２結合定数を増大させたが、それはＣＯ２の付加が、第１電子移動の還元および酸化波に影響を及ぼさないのに対して半波電子移動が正にシフトしたからであった。
ＣＯ２の存在下で強く錯体化するキノンの電気化学
ＣＯ２と強く相互作用するキノンへの、ＣＯ２の添加は、弱く錯体化する上記キノンに関して論じられたものとは著しく異なるサイクリックボルタンメトリー波をもたらした。実施例１で参照された１１種のキノンは、強く錯体化するキノン：ＢＱ、ｐ－ＮＱ、ＡＱ、ＡＱ－Ｏ－Ｃ３Ｈ７、ｏ－ＮＱ、ＰＱ、ＤＢＱ、ＴＢＱ、ｐ－ＮＱ－Ｍｅ２、ＰＱ－Ｉ、およびＰＱ－Ｉ２として分類された。これらのキノンとしての最初の６種の化合物に関する以下の考察は、完全な相互作用の範囲にわたり独自のサイクリックボルタンモグラムを提示した。
ＣＯ２と強く相互作用するキノンへの、ＣＯ２の添加は、弱く錯体化する上記キノンに関して論じられたものとは著しく異なるサイクリックボルタンメトリー波をもたらした。実施例１で参照された１１種のキノンは、強く錯体化するキノン：ＢＱ、ｐ－ＮＱ、ＡＱ、ＡＱ－Ｏ－Ｃ３Ｈ７、ｏ－ＮＱ、ＰＱ、ＤＢＱ、ＴＢＱ、ｐ－ＮＱ－Ｍｅ２、ＰＱ－Ｉ、およびＰＱ－Ｉ２として分類された。これらのキノンとしての最初の６種の化合物に関する以下の考察は、完全な相互作用の範囲にわたり独自のサイクリックボルタンモグラムを提示した。
アントラキノン誘導体、ＡＱ－ＣＯＯ－Ｃ３Ｈ７は、弱く錯体化するキノンの群の中で最も強いＣＯ２結合定数を示した。エステル置換基のカルボニル基（Ｃ＝Ｏ）の電子求引性はオキシアニオンのルイス塩基性度を低下させ、これはそのＣＯ２との結合定数を限定すると考えられる。任意の電子供与置換基によるエステル基の置換えは、ＣＯ２結合定数の増大をもたらすと考えられる。反対の誘起効果を持つ２種のアントラキノン誘導体、ＡＱ－ＣＯＯ－Ｃ３Ｈ７およびＡＱ－Ｏ－Ｃ３Ｈ７の電気化学的挙動を、非置換アントラキノン分子、ＡＱの場合と比較したが、その水素の置換基の誘起効果はエステル基の場合とエーテル基の場合との間にあるものであった。
図１２Ｂ～１２Ｄはそれぞれ、Ｎ２（左）で飽和させたＤＭＦ電解質中のおよびＣＯ２（右）雰囲気中にある、ＡＱ－ＣＯＯ－Ｃ３Ｈ７、ＡＱ、およびＡＱ－Ｏ－Ｃ３Ｈ７の、１００ｍＶ／秒のスキャン速度でのサイクリックボルタンメトリーデータを示す。ＡＱ－ＣＯＯ－Ｃ３Ｈ７、ＡＱ、およびＡＱ－Ｏ－Ｃ３Ｈ７のサイクリックボルタンモグラムは、約０．７Ｖだけ分離されたＮ２中の２つの一電子移動波を示した。他の弱く錯体化するキノンの場合のように、電解質溶液がＣＯ２で飽和された場合にＡＱ－ＣＯＯ－Ｃ３Ｈ７に関する第１の還元波のピーク電流および位置に変化はなく、しかし第２の還元波は正にシフトした（図１２Ｂ）。水素およびエーテル置換基の両方により、ＣＯ２結合定数はエステル基の場合よりもより強くなることが予測され、したがって第２の還元波の、より大きい正のシフトがＡＱおよびＡＱ－Ｏ－Ｃ３Ｈ７に関して観察された（それぞれ、図１２Ｃおよび１２Ｄ）。第２の（より負である）還元波の正のシフトは、第１のカソード電流の増大を伴う。第２の還元波は、ＡＱの場合は肩のみであり（図１２Ｃ）、ＡＱ－Ｏ－Ｃ３Ｈ７の場合には何も観察されなかった（図１２Ｄ）。ＡＱの第１のカソードピーク電流は５６μＡから７０μＡに増大し、一方、ＡＱ－Ｏ－Ｃ３Ｈ７に関するカソードピーク電流は５６μＡから８３μＡに増大した。ただ１つの酸化波が、ＡＱおよびＡＱ－Ｏ－Ｃ３Ｈ７のボルタンモグラムで観察され、その酸化波の電流は、Ｎ２下の場合よりもＣＯ２下で高かった。第１の酸化波での電流の増大は、ＣＯ２を放出しかつセミキノンを再生するための、キノン－ＣＯ２単一付加物の酸化に対応すると考えられ、これらは天然キノン種に即座に酸化された。単一付加物を酸化するための電極電位は、そのように発生したセミキノンをさらに酸化するよう十分にエネルギーを有するので、同時になされる２酸化プロセスが生じる。
電子供与置換基を持つキノンは、より強いＣＯ２結合定数を有することが予測された。それらの分子構造に基づいて、ＢＱおよびｐ－ＮＱのオキシアニオンは、ＡＱおよびＡＱ－Ｏ－Ｃ３Ｈ７の両方の場合よりも高いＣＯ２結合定数を有するべきである。共鳴安定化の概念と、先に記述された芳香族オキシアニオンの塩基性度に対するその作用とによれば、ｐ－ＮＱオキシアニオンの塩基性度は、ＢＱの場合とＡＱの場合との間にあることが予測された。縮合芳香族フェニル環なしで、ＢＱオキシアニオンは、これらの３種のキノンの中で最も強いルイス塩基である。
図１３Ａ～１３Ｂは、Ｎ２またはＣＯ２のいずれかを飽和させたＤＭＦ中０．１Ｍ［ｎ－Ｂｕ４Ｎ］ＰＦ６のｐ－ベンゾキノン（ＢＱ）（図１３Ａ）およびｐ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ）（図１３Ｂ）溶液の、１００ｍＶ／秒のスキャン速度での、キノン濃度４ｍＭ（左）および２０ｍＭ（右）を使用した、サイクリックボルタンメトリーを示す。２つの十分に分離した電気化学波が、窒素環境下、ＢＱおよびｐ－ＮＱ溶液に関して観察された。ＣＯ２の存在下、これらのキノンは、この還元電位での２つの連続する電子移動が原因とされる第１の電子移動のピーク電流の著しい増大と、単一付加物ジアニオンおよび中性キノンを与えるセミキノンの急速な不均化が原因とされ得る第２の電子移動の還元波の消失とを示した。
４ｍＭのＢＱ濃度で、ＣＯ２の存在は、第１の電子移動のピーク電流を２４．５μＡから３６．０μＡに、すなわち約４７％増大させた。２０ｍＭ ＢＱの場合、電流増大は５４％に達した。同様に、４ｍＭ ｐ－ＮＱで、ピーク電流は２２．６μＡから３０．３μＡに増大し、または約３４％増大し；それに対して２０ｍＭ ｐ－ＮＱで、ピーク電流は７７．６μＡから１３５．５μＡに増大し、または約７５％増大した。これは、ＢＱおよびｐ－ＮＱの単一付加物ジアニオンの形成が、電極表面での境界層内のそれらのセミキノンの濃度に依存することを示した。
図１３Ａ～１３Ｂは、ＢＱおよびｐ－ＮＱに関するボルタンモグラムが、２つの酸化電位で２つの異なる酸化メカニズムに対応した、相互作用するジアニオンキノンおよびＣＯ２の生成物からの電子引抜きに起因して、２つの酸化波を明らかにしたことを示す。これらは、図１３Ａ～１３Ｂの下向きの矢印によって示される。第１の酸化波は、ＣＯ２単一加物に起因し、それほど負ではない電位で生じた第２は、二付加物の酸化プロセスに起因した。ＢＱの場合、単一付加物のアノードピーク電流は－０．８３Ｖで観察され、一方、二付加物のアノードピーク電流は－０．３２Ｖで観察された。ｐ－ＮＱの場合、単一付加物酸化プロセスのアノードピーク電流は－１．０１Ｖで観察され、一方、二付加物のアノードピーク電流は－０．５０Ｖで観察された。
ｐ－ナフトキノンの電気化学の機械的分析およびその後のＣＯ２の付加
より深い機械的分析を、電気化学的に誘起された還元的ＣＯ２付加のメカニズムをより完全に理解するために、ｐ－ＮＱに関して行った。これは、ＣＯ２の濃度を増大させかつその残りをＮ２とする状態で、ｐ－ＮＱのＣＶを研究することによって行った。図１４は、ガラス状炭素作用電極を使用する、５００ｍＶ／秒のスキャン速度で、増大する濃度のＣＯ２ガス（残りはＮ２）で飽和させたＤＭＦ中０．１Ｍの［ｎ－Ｂｕ４Ｎ］ＰＦ６中、５ｍＭのｐ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ）溶液のサイクリックボルタンメトリーを示す。図１４におけるＣＶは、非常に低い濃度のＣＯ２で、新しいピークの出現およびその他の減少という明らかな傾向があることを示す。以下に続く考察は、図１４を常に参照することになり、熱力学的および動力学的現象を経て観察された主な特徴を説明することになる。
より深い機械的分析を、電気化学的に誘起された還元的ＣＯ２付加のメカニズムをより完全に理解するために、ｐ－ＮＱに関して行った。これは、ＣＯ２の濃度を増大させかつその残りをＮ２とする状態で、ｐ－ＮＱのＣＶを研究することによって行った。図１４は、ガラス状炭素作用電極を使用する、５００ｍＶ／秒のスキャン速度で、増大する濃度のＣＯ２ガス（残りはＮ２）で飽和させたＤＭＦ中０．１Ｍの［ｎ－Ｂｕ４Ｎ］ＰＦ６中、５ｍＭのｐ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ）溶液のサイクリックボルタンメトリーを示す。図１４におけるＣＶは、非常に低い濃度のＣＯ２で、新しいピークの出現およびその他の減少という明らかな傾向があることを示す。以下に続く考察は、図１４を常に参照することになり、熱力学的および動力学的現象を経て観察された主な特徴を説明することになる。
図１４のＣＶからの第１の主な観察は、２種の還元種、セミキノンＮＱ・－およびキノールジアニオンＮＱ２－の挙動の、ＣＯ２の存在下での大きな差である。ＮＱ・－が発生する第１の還元のカソードピークは、ＣＯ２の濃度の上昇と共にごく僅かに減少する強度を有し、これはＣＯ２に対して比較的弱い平衡を示した。
この平衡から得られるセミキノン単一付加物は、ナフトキノン芳香環の共役から、新たに付加されたカルボキシレート部分の共役であって新たに形成されたσ結合を介して分子の残りの共役から単離されるものまでの、第１還元波シフトで獲得された、電子の密度を有する。これは芳香環の相対的中和を引き起こし、ここで第２の電子を、より正の電位で、すなわち図１３Ｂに見られるように第１の還元電位またはその数１０ｍＶで、および図１４で１００％ＣＯ２ ＣＶで獲得することができる。これは主に、電極界面でのキノンの還元が、電極から芳香族共役系への電子移動を介して生じるからと考えられる。
低濃度のＣＯ２、図１４における０．５および１．０％のＣＯ２ ＣＶで、セミキノン単一付加物形成反応における正反応の速度は比較的遅く、第１および第２の還元波の間のカソードピークは、第２の還元波の近くで出現した。ＣＯ２の濃度が増大するにつれ、２０および１００％のＣＯ２ ＣＶで、このピークはより正の方向にシフトし、１００％ＣＯ２の場合、第１の還元波のカソードピークと一緒になり、畳込み効果に起因してピーク位置にシフトを引き起こした。このピークは、動力学的作用によって本質的に引き起こされると考えられ：ＮＱ・－は、電極近傍で第１の還元波で形成されるので、電極の拡散層内でＣＯ２と反応して、セミキノン二付加物を形成し、それがさらに正の還元電位で第２の電子を受容することができる。しかしＣＶの陰性（カソード）掃引中、ガラス状炭素電極は、増大する負電位を実現し、したがって益々大きくなる過電位、η（η＝Ｅ印加－Ｅ平衡であり、Ｅ平衡は、ネルンストの式から得られる）を実現する。これはバトラー・ボルマーの式
に従って、セミキノン単一付加物の第２の還元の動態を推進させ、式中、ｉはファラデー電気化学反応、すなわちセミキノン単一付加物の還元に関連した電流であり、これは輸送抵抗により相殺されるまで、すなわち電極拡散層における反応物の枯渇まで、指数関数的に増大するものである。これはｐ－ＮＱの２つの還元波に該当する２つの熱力学的カソードピーク間に動力学的カソードピークの出現をもたらすと考えられる。
図１４における２つの還元ピークの間のピークの位置は、電解質中に溶解したＣＯ２の濃度に依存するセミキノンの化学的形成速度－二分子反応速度ｒ＝ｋ［ＮＱ・－］［ＣＯ２］－と、セミキノン単一付加物からジアニオン単一付加物への電気化学的還元速度との間の競合によって、厳密に決定されると考えられる。二分子反応に関する速度定数は、ｋ 約２５Ｍ－１秒－１で推定され、これはＣＶおよび２０％ＣＯ２の条件で、セミキノン単一付加物の形成速度、約５×１０－３Ｍ秒－１をもたらす。このピークの位置に対するスキャン速度の依存性は、図１５に見ることができ、この図は、２０％ＣＯ２で飽和させた（残りはＮ２）ＤＭＦ中の０．１Ｍ［ｎ－Ｂｕ４Ｎ］ＰＦ６中、５ｍＭ ｐ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ）溶液の、ガラス状炭素作用電極を使用する種々のスキャン速度でのサイクリックボルタンメトリーを示す。図１５では、低いスキャン速度５０～１００ｍＶ／秒で、ピークは第１の還元波のカソードピークと一緒になり、一方、化学反応の時定数よりも大きいと考えられるより高いスキャン速度では、第２のピークが出現しかつ第１のピークからさらに負の方向に移動する。このピークの強度は、化学反応の後になって生じる電気化学反応がより大きい過電位で生じるので、第１の還元波に対しても増大する。２つのカソードピーク間の電圧距離は、化学反応が進行するのに必要とされる時間に対応する。
ジアニオン二付加物の第２の化学反応は、予測とおりに進行し、ジアニオン二付加物の熱力学的安定化を大きく越えて電気化学的挙動に寄与しない。
パラ対オルト－キノンの立体効果
キノンは、２つの異性形態、１，４－シクロヘキサジエンジオン（パラ－キノン）および１，２－シクロヘキサジエンジオン（オルト－キノン）で存在する。上記考察は、パラ－キノンのジアニオンとＣＯ２との関連に焦点を当てた。ＣＯ２と、２種のオルト－キノン、ＰＱ、ＡＱの異性形態と、ｏ－ＮＱ、ｐ－ＮＱの異性形態との関連が、評価される。希薄水性溶液中、脱プロトン化ヒドロベンゾキノン（ｐＫｂ＝３．６５）は、脱プロトン化カテコール（ｐＫｂ＝４．１５）よりも塩基性であり；したがって、オルト－キノンのジアニオンは、パラ－キノンの場合ほど塩基性ではないと考えられた。図１６Ａ～１６Ｂは、Ｎ２またはＣＯ２のいずれかで飽和されたＤＭＦ中０．１Ｍ［ｎ－Ｂｕ４Ｎ］ＰＦ６の溶液中の、９，１０－フェナントレンキノン（ＰＱ）（図１６Ａ）およびｏ－ナフトキノン（ｏ－ＮＱ）（図１６Ｂ）のサイクリックボルタンメトリーを、白金電極を使用して、１００ｍＶ／秒のスキャン速度で、キノン濃度４ｍＭ（左）および２０ｍＭ（右）で示す。図１６Ａ～１６Ｂに示されるように、窒素で飽和されたＤＭＦ電解質溶液中、ＰＱは、それぞれセミキノンおよびジアニオンキノンの形成に該当する２つの典型的な電気化学波を示した。ＰＱによる第１の電子移動に関する半波電位は－１．０９Ｖで生じ、第２は－１．９６Ｖで生じ、その離間は約０．８７Ｖであった。この値は、約０．７５ＶのＡＱに関して観察された半波電位の離間よりも大きかった。同様に、ｏ－ＮＱの電位分離、約０．８９Ｖは、ｐ－ＮＱの場合の０．８７Ｖよりも僅かに広かった。オルト－キノンでのさらに大きい電位分離は、より大きい静電的反発を経験するＣ１およびＣ２の位置における２つのオキシアニオンの緊密性に起因すると考えられる。
キノンは、２つの異性形態、１，４－シクロヘキサジエンジオン（パラ－キノン）および１，２－シクロヘキサジエンジオン（オルト－キノン）で存在する。上記考察は、パラ－キノンのジアニオンとＣＯ２との関連に焦点を当てた。ＣＯ２と、２種のオルト－キノン、ＰＱ、ＡＱの異性形態と、ｏ－ＮＱ、ｐ－ＮＱの異性形態との関連が、評価される。希薄水性溶液中、脱プロトン化ヒドロベンゾキノン（ｐＫｂ＝３．６５）は、脱プロトン化カテコール（ｐＫｂ＝４．１５）よりも塩基性であり；したがって、オルト－キノンのジアニオンは、パラ－キノンの場合ほど塩基性ではないと考えられた。図１６Ａ～１６Ｂは、Ｎ２またはＣＯ２のいずれかで飽和されたＤＭＦ中０．１Ｍ［ｎ－Ｂｕ４Ｎ］ＰＦ６の溶液中の、９，１０－フェナントレンキノン（ＰＱ）（図１６Ａ）およびｏ－ナフトキノン（ｏ－ＮＱ）（図１６Ｂ）のサイクリックボルタンメトリーを、白金電極を使用して、１００ｍＶ／秒のスキャン速度で、キノン濃度４ｍＭ（左）および２０ｍＭ（右）で示す。図１６Ａ～１６Ｂに示されるように、窒素で飽和されたＤＭＦ電解質溶液中、ＰＱは、それぞれセミキノンおよびジアニオンキノンの形成に該当する２つの典型的な電気化学波を示した。ＰＱによる第１の電子移動に関する半波電位は－１．０９Ｖで生じ、第２は－１．９６Ｖで生じ、その離間は約０．８７Ｖであった。この値は、約０．７５ＶのＡＱに関して観察された半波電位の離間よりも大きかった。同様に、ｏ－ＮＱの電位分離、約０．８９Ｖは、ｐ－ＮＱの場合の０．８７Ｖよりも僅かに広かった。オルト－キノンでのさらに大きい電位分離は、より大きい静電的反発を経験するＣ１およびＣ２の位置における２つのオキシアニオンの緊密性に起因すると考えられる。
ＰＱを含有するＤＭＦ溶液へのＣＯ２の添加は、第１の電子移動のピーク電流の大きな増大と、第２の電子移動還元波の消失（図１６Ａ）とをもたらし、これはＡＱに関するサイクリックボルタンモグラム（図１２Ｃ）で観察された傾向とは著しく異なり、ＣＯ２雰囲気下での第２の電子移動に起因した還元波における肩を依然として示した。これらの結果は、ＰＱが、ＡＱの場合よりもＣＯ２とより強い関連を有することを示唆する。第１の電子移動のＰＱピーク電流の増加は、第１の還元波での２つの連続する電子移動に起因した。ｏ－ＮＱを含有するＤＭＦ溶液へのＣＯ２の添加は、第１の電子移動のピーク電流の著しい増加ももたらし、第２の電子移動の別の還元波は観察されなかった（図１６Ｂ）。４ｍＭのＰＱ濃度（図１６）で、ＣＯ２の添加は、２２μＡから３９μＡまで第１の電子移動のピーク電流を増加させ、すなわち約７７％増加させた。２０ｍＭのＰＱ濃度で（図１６Ｂ）、電流の増加パーセンテージは７１％まで降下した。キノン濃度が増大することによる電流増加パーセンテージのさらに著しい降下が、ｏ－ＮＱで観察された。４ｍＭ濃度で（図１６Ｂ）、ピーク電流増加パーセンテージは約９３％であり、一方、２０ｍＭ濃度では、ピーク電流増加パーセンテージは僅か約８４％であった。キノン濃度を増加させたときのピーク電流増加の傾向と、パラ－キノンに関して得られた結果との相違は、ＣＯ２結合の異なるメカニズムを示唆した。オルト－キノンの場合、ＣＯ２のキノンに対する相対濃度によるピーク電流増加の線形依存性は、電子移動のメカニズム、次いで化学ステップ、次いで電子移動（ＥＣＥ）を示唆した。カーボネート錯体が、中性キノンの初期一電子還元によって形成されて、セミキノンを形成し、次いでこれがＣＯ２と錯体化する。この中間錯体は、電極表面に近接して第２の一電子還元を即座に受けて、ジアニオンキノンのモノ（カーボネート）を形成することが考えられる。セミキノンとＣＯ２との錯体化は、電解質がＣＯ２で飽和された場合、第１の電子移動における小さな正のシフトによって確認された。ｏ－ＮＱに関する正のシフトは約３８ｍＶであり、ＰＱに関しては約１４ｍＶであった。
上記にて観察され論じられたように、ＣＯ２で飽和されたＤＭＦ電解質中のＰＱおよびｏ－ＮＱのボルタンモグラムは、それぞれＣＯ２単一付加物および二付加物の酸化に該当する２つの酸化波（図１６Ａ～１６Ｂ）を示した。これらの酸化波の相対的ピーク電流は、ジアニオンキノンの一部－ＣＯ２が、酸化プロセスのそれぞれを受ける電極表面上の拡散層内で錯体化することを示唆した。１ｂａｒのＣＯ２圧力ＤＭＦ電解質中に溶解したＣＯ２の濃度は、約０．１７５Ｍであり、または４ｍＭのキノン濃度の４４倍である。同じＣＯ２濃度で、２０ｍＭのキノン負荷では、溶解したＣＯ２のキノンに対する相対濃度が８．７５であった。相対ＣＯ２濃度が増大するにつれ、平衡位置は、ＣＯ２－ジアニオンキノン二付加物の解離を回避するようにシフトし、したがって、２つの酸化の相対ピーク電流は、図１６に示される２０ｍＭキノン溶液の場合よりも４ｍＭで低かった。
この実施例で記述される実験は、比較的正電位での、ある特定の電気活性種（例えば、ある特定のセミキノン）と二酸化炭素との間の反応性を実証する。上述のように、記述される電気活性種のある特定のもの（例えば、強く錯体化する必要に応じて置換されているキノン）の、電気化学セルへの組込みは、本開示の洞察および指針により、Ｏ２などのその他の種との、比較的ほとんどない（または全くない）電気化学的に媒介された反応性が生ずる条件下、二酸化炭素の電気化学的に媒介された捕捉を促進させることができる。
本発明のいくつかの実施形態を、本明細書に記載し例示してきたが、当業者には、本明細書に記載される機能を実施し、かつ／または結果および／もしくは利点の１つもしくは１つよりも多くを得るための様々な他の手段および／または構造が容易に想定され、このような変形形態および／または改変形態のそれぞれは、本発明の範囲にあるとみなされる。より一般的に、当業者は、本明細書に記載されるすべてのパラメータ、寸法、材料、および構成が例示的であることを意味すること、ならびに実際のパラメータ、寸法、材料、および／または構成が、本発明の教示が使用される特定の１つまたは複数の用途に応じて変わることを容易に理解されよう。当業者は、単に日常的な実験方法を使用して、本明細書に記載される本発明の特定の実施形態の多くの均等物を認識し、または確認することができよう。したがって、先の実施形態は、単なる例として提示されること、ならびに添付の特許請求の範囲およびその均等物の範囲内で、本発明は、具体的に記載され、特許請求されるもの以外でも実施され得ることが理解されるべきである。本発明は、本明細書に記載される個々の各特色、システム、物品、材料、および／または方法を対象とする。加えて、２つまたはそれよりも多いこのような特色、システム、物品、材料、および／または方法のいずれの組合せも、このような特色、システム、物品、材料、および／または方法が互いに矛盾しない場合には、本発明の範囲に含まれる。
本明細書および請求項で使用される場合、句「少なくとも一部」は、いくつかまたは全てを意味する。「少なくとも一部」は、ある特定の実施形態によれば、少なくとも１重量％、少なくとも２重量％、少なくとも５重量％、少なくとも１０重量％、少なくとも２５重量％、少なくとも５０重量％、少なくとも７５重量％、少なくとも９０重量％、少なくとも９５重量％、または少なくとも９９重量％を意味してもよく、および／またはある特定の実施形態では、最大１００重量％を意味してもよい。「少なくとも一部」は、ある特定の実施形態によれば、少なくとも１体積％、少なくとも２体積％、少なくとも５体積％、少なくとも１０体積％、少なくとも２５体積％、少なくとも５０体積％、少なくとも７５体積％、少なくとも９０体積％、少なくとも９５体積％、または少なくとも９９体積％、を意味してもよく、および／またはある特定の実施形態では最大１００体積％を意味してもよい。「少なくとも一部」は、ある特定の実施形態によれば、少なくとも１ｍｏｌ％、少なくとも２ｍｏｌ％、少なくとも５ｍｏｌ％、少なくとも１０ｍｏｌ％、少なくとも２５ｍｏｌ％、少なくとも５０ｍｏｌ％、少なくとも７５ｍｏｌ％、少なくとも９０ｍｏｌ％、少なくとも９５ｍｏｌ％、または少なくとも９９ｍｏｌ％を意味してもよく、および／またはある特定の実施形態では最大１００ｍｏｌ％を意味してもよい。
不定冠詞「ａ」および「ａｎ」は、本明細書および特許請求の範囲において本明細書で使用される場合、明確に反対の指示がない限り、「少なくとも１つ」を意味すると理解されるべきである。
句「および／または」は、本明細書および特許請求の範囲において本明細書で使用される場合、そうして接続された要素、すなわち、いくつかの場合、接続的に存在し、他の場合には離接的に存在する要素の「いずれかまたは両方」を意味すると理解されるべきである。具体的に特定された要素と関連するかどうかに関わらず、明らかに反対が示されない限り、必要に応じて、「および／または」節によって具体的に特定された要素以外の他の要素が存在してもよい。したがって、非限定的な例として、「Ａおよび／またはＢ」への言及は、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」などの非制限型言語と併せて使用される場合、一実施形態ではＢを伴わないＡ（必要に応じて、Ｂ以外の要素を含む）、別の実施形態ではＡを伴わないＢ（必要に応じて、Ａ以外の要素を含む）、さらに別の実施形態ではＡおよびＢの両方（必要に応じて他の要素を含む）などを指すことができる。
本明細書および特許請求の範囲において使用される場合、「または」は、先に定義される「および／または」と同じ意味を有すると理解されるべきである。例えば、一覧内の項目を分ける場合、「または」または「および／または」は、包括的であり、すなわち、ある数のまたは一覧の要素のうちの少なくとも１つを含むが、１つより多くも含み、必要に応じて一覧化されていない追加の項目も含むと解釈されるべきである。明確にその反対を示す用語、例えば「の１つだけ」もしくは「の正確に１つだけ」、または特許請求の範囲において使用される場合には「からなる」だけは、ある数のまたは一覧の要素のうちの正確に１つの要素を含むことを指す。一般に、用語「または」は、本明細書で使用される場合、「いずれか」、「の１つ」、「の１つだけ」、または「の正確に１つだけ」などの排他的な用語が先行する場合のみ、排他的な代替（すなわち「一方または他方であるが、両方ではない」）を示すと解釈されるべきである。「から本質的になる」は、特許請求の範囲において使用される場合、特許法の分野で使用される、その通常の意味を有するものとする。
本明細書および特許請求の範囲において使用される場合、１つまたは１つよりも多くの要素の一覧に言及する句「少なくとも１つ」は、要素の一覧内の要素のいずれか１つまたは１つよりも多くから選択される少なくとも１つの要素を意味するが、要素の一覧内に具体的に列挙されたありとあらゆる要素の少なくとも１つを必ずしも含まず、要素の一覧内の要素の任意の組合せを除外しないと理解されるべきである。この定義はまた、具体的に特定されている要素と関係するかどうかに関わらず、句「少なくとも１つ」が指す要素の一覧内で具体的に特定されている要素以外に、必要に応じて要素が存在し得ることを可能にする。したがって、非限定的な例として、「ＡおよびＢの少なくとも１つ」（または同等に「ＡまたはＢの少なくとも１つ」、または同等に「Ａおよび／またはＢの少なくとも１つ」）は、一実施形態では、Ｂが存在しない、必要に応じて１つより多くを含めた少なくとも１つのＡ（必要に応じてＢ以外の要素を含む）、別の実施形態では、Ａが存在しない、必要に応じて１つより多くを含めた少なくとも１つのＢ（必要に応じてＡ以外の要素を含む）、さらに別の実施形態では、必要に応じて１つより多くを含めた少なくとも１つのＡおよび必要に応じて１つより多くを含めた少なくとも１つのＢ（必要に応じて他の要素を含む）などを指すことができる。
特許請求の範囲および先の明細書において、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「担持する（ｃａｒｒｙｉｎｇ）」、「有する（ｈａｖｉｎｇ）」、「含有する（ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｖｏｌｖｉｎｇ）」、「保持する（ｈｏｌｄｉｎｇ）」などのすべての移行句は、非制限的であり、すなわち、含むがそれに限定されるものではない、を意味すると理解されるべきである。移行句「からなる」および「から本質的になる」だけは、米国特許商標庁の審査便覧２１１１．０３項に記載されている通り、それぞれ限定的または半限定的移行句であるものとする。
Claims (102)
- 第１の電気活性種を含む負極と、
正極と、
導電性液体を含有することができる、前記負極と前記正極との間のセパレーターと
を含み、前記第１の電気活性種が、
酸化された状態と、
前記活性種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態と
を有する、
電気化学セル。 - 負極上に固定化された第１の電気活性種を含む負極と、
正極と
を含み、前記第１の電気活性種が、
酸化された状態と、
前記活性種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態と
を有する、
電気化学セル。 - ガス入口およびガス出口と流体的に連通している複数の電気化学セル
を含む、ガス分離システムであって、
０．００１Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく５００Ｌ／秒未満またはそれに等しいガス流の流量で、０．００３ｋｇ標的ガス／（ｋｇ床ｔｂ）（式中、ｋｇ床は床重量であり、ｔｂは前記ガス分離システムに関する破過時間である）よりも大きいまたはそれに等しい、標的ガスを捕捉するための生産性を有するように構成された、ガス分離システム。 - 前記電気化学セルが、第１の電気活性種を含む負極を含む、請求項１～３のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第１の電気活性種が、酸化された状態と、前記活性種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は２２３Ｋよりも高いまたはそれに等しい少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態とを有する、請求項１～４のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第１の電気活性種が、酸化された状態と、前記活性種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は２２３Ｋよりも高いまたはそれに等しく５７３Ｋ未満またはそれに等しい少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態とを有する、請求項１～５のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第１の電気活性種が、酸化された状態と、前記活性種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は２２３Ｋよりも高いまたはそれに等しく３７３Ｋ未満またはそれに等しい少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態とを有する、請求項１～６のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第１の電気活性種が、前記活性種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は２９８Ｋにおいて熱力学的に不利である、少なくとも１つの還元された状態を有する、請求項１～７のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第１の電気活性種が、前記負極上に固定化される、請求項１、３～８のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記負極が、前記第１の電気活性種を含む主要な電気活性複合層を含む、請求項１～２、４～９のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第１の電気活性種が、酸化された状態と、前記活性種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は２９８Ｋにおいて熱力学的に不利である少なくとも１つの還元された状態とを有する、請求項１～２、４～１０のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記導電性液体中の前記第１の電気活性種の少なくとも１つの還元された状態の発生のための標準還元電位が、酸素ガス（Ｏ２）とスーパーオキシド（Ｏ２ －）との間の相互変換のための標準還元電位よりも正である、請求項１～２、４～１１のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記導電性液体中の前記第１の電気活性種の少なくとも１つの還元された状態の発生のための標準還元電位が、スーパーオキシド（Ｏ２ －）とペルオキシド（Ｏ２ ２－）との相互変換のための標準還元電位よりも正である、請求項１～２、４～１２のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第１の電気活性種が、前記負極上に固定されたポリマー材料の部分である、請求項１～２、４～１３のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第１の電気活性種が、必要に応じて置換されているキノンを含む、請求項１～２、４～１４のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第１の電気活性種が、式（ＩＡ）および（ＩＢ）：
式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は、同じであってもまたは異なっていてもよく、水素、ハロ、ヒドロキシル、カルボキシレート／カルボン酸、スルホネート／スルホン酸、アルキルスルホネート／アルキルスルホン酸、ホスホネート／ホスホン酸、アルキルホスホネート／アルキルホスホン酸、アシル、アミノ、アミド、第四級アンモニウム、分枝または非分枝アルキル、ヘテロアルキル、アルコキシ、グリコキシ、ポリアルキレングリコキシ、イミノ、ポリイミノ、分枝または非分枝アルケニル、分枝または非分枝アルキニル、アリール、ヘテロアリール、ヘテロシクリル、ニトロ、ニトリル、チイル、および／またはカルボニル基とすることができ、そのいずれかは必要に応じて置換され、および／またはＲ１～Ｒ４の任意の２個の隣接する基は一緒になって、必要に応じて置換されている環を形成することができる、請求項１～２、４～１５のいずれか一項に記載の電気化学セル。 - 前記第１の電気活性種が、フェナントレンキノンエステル（ＰＱ－エステル）、ヨード－フェナントレンキノン（ＰＱ－Ｉ）、ジ－ヨード－フェナントレンキノン（ＰＱ－Ｉ２）、フェナントレンキノン（ＰＱ）、オルト－ナフトキノン（ｏ－ＮＱ）、ジメチル－パラ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ－Ｍｅ２）、パラ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ）、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－ベンゾキノン（ＴＢＱ）、およびベンゾキノン（ＢＱ）の１つまたは１つよりも多くを含み、それらの構造は、下記：
- 前記負極が、ガス透過層を含む、請求項１～２、４～１７のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記負極が、多孔質である、請求項１～２、４～１８のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記電気化学セルが、前記負極と前記正極との間の、導電性液体を含有することができるセパレーターを含む、請求項１～２、４～１９のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記セパレーターが、導電性液体を含有する、請求項２０に記載の電気化学セル。
- 前記セパレーターが、前記導電性液体で飽和される、請求項２０～２１のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記導電性液体が、非揮発性電解質を含む、請求項２０～２２のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記導電性液体が、室温のイオン液体を含む、請求項２０～２３のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記室温のイオン液体が、カチオン構成成分として１－ブチル－３－メチルイミダゾリウムビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド（Ｂｍｉｍ）を含む、請求項２４に記載の電気化学セル。
- 前記室温のイオン液体が、アニオン構成成分としてビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド（ＴＦ２Ｎ）を含む請求項２４～２５のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記正極が、第２の電気活性種を含む、請求項１～２、４～２６のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記正極が、ガス透過層と、前記第２の電気活性種を含む相補的な電気活性複合層とを含む、請求項２７に記載の電気化学セル。
- 前記負極が、第１の負極であり、前記電気化学セルがさらに、
第１の電気活性種を含む第２の負極と、
前記正極と前記第２の負極との間にある、導電性液体で飽和させることが可能な第２のセパレーターと
を含む、請求項１～２、４～２８のいずれか一項に記載の電気化学セル。 - 前記正極が、前記第１の負極に面する第１の相補的な電気活性複合層と、前記第２の負極に面する第２の相補的な電気活性複合層との間に基材を含む、請求項１～２、４～２９のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第２の電気活性種が、レドックス活性ポリマーを含む、請求項２７～３０のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記レドックス活性ポリマーが、ポリビニルフェロセンを含む、請求項３１のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第２の電気活性種が、インターカレーション化合物を含む、請求項２７～３２のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記インターカレーション化合物が、リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４）を含む、請求項３３に記載の電気化学セル。
- 前記主要な電気活性複合層が、炭素質材料を含む、請求項１０～３４のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記標的ガスが、二酸化炭素を含む、請求項１～３５のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- ガス入口およびガス出口と流体的に連通している、請求項１～２、４～３６に記載の複数の電気化学セルを含む、ガス分離システム。
- ０．００１Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく５００Ｌ／秒未満またはそれに等しいガス流の流量で、０．００３ｋｇ標的ガス／（ｋｇ床ｔｂ）よりも大きいまたはそれに等しい、標的ガスを捕捉するための生産性を有するように構成され、式中、ｋｇ床は床重量であり、ｔｂは前記ガス分離システムに関する破過時間である、請求項３７に記載のガス分離システム。
- ０．００１Ｌ／秒よりも大きいまたはそれに等しく５００Ｌ／秒未満またはそれに等しいガス流の流量で、０．０５ｋｇ標的ガス／（ｋｇ床ｔｂ）未満またはそれに等しい、標的ガスを捕捉するための生産性を有するように構成される、請求項３および３７～３８のいずれか一項に記載のガス分離システム。
- 前記ガス流の流量が、前記システム内の負極面積１００ｃｍ２当たりである、請求項３、３７～３９のいずれか一項に記載のガス分離システム。
- 前記ガス流の流量が、前記システム内の複数の電気化学セルの１０個の電気化学セル当たりである、請求項３、３７～４０のいずれか一項に記載のガス分離システム。
- 前記複数の電気化学セルが、並列に電気的に接続される、請求項３および３７～４１のいずれか一項に記載のガス分離システム。
- 前記複数の電気化学セルが、直列に電気的に接続される、請求項３および３７～４１のいずれか一項に記載のガス分離システム。
- 前記複数の電気化学セルの少なくともいくつかの間に流れ場がある、請求項３および３７～４３のいずれか一項に記載のガス分離システム。
- 直列に電気的に接続された前記複数の電気化学セルの第１の電気化学セルおよび第２の電気化学セルが、前記第１の電気化学セルと前記第２の電気化学セルとの間の１つまたは１つよりも多くの導電性材料を介して電気的に接続される、請求項４３～４４のいずれか一項に記載のガス分離システム。
- 前記１つまたは１つよりも多くの導電性材料が、バイポーラプレートを含む、請求項４５に記載のガス分離システム。
- 請求項１～３６のいずれか一項に記載の電気化学セルにわたって電位差を印加すること、
前記ガス混合物を前記電気化学セルに曝露すること、および
前記標的ガスの少なくとも一部を前記第１の電気活性種に結合して、前記ガス混合物よりも低い量の前記標的ガスを有する処理済みガス混合物を生成すること
を含む、少なくとも部分的なガス分離の方法。 - 請求項３および３７～４６のいずれか一項に記載のガス分離システム内の複数の電気化学セルの１つまたは１つよりも多くの電気化学セルにわたって電位差を印加すること、
前記ガス混合物を前記１つまたは１つよりも多くの電気化学セルに曝露すること、および
前記標的ガスの少なくとも一部を前記第１の電気活性種に結合して、前記ガス混合物よりも低い量の前記標的ガスを有する処理済みガス混合物を生成すること
を含む、少なくとも部分的なガス分離の方法。 - 電気化学セルにわたって電位差を印加すること、
標的ガスを含むガス混合物を電気化学セルに曝露すること、および
ある量の前記標的ガスを、前記第１の電位差の印加の最中および／または後に前記ガス混合物から除去すること
を含み、体積パーセントで、前記ガス混合物中に存在する任意の酸素ガス（Ｏ２）の０．１％未満またはそれに等しい値が、前記ガス混合物から除去される、
少なくとも部分的なガス分離の方法。 - 第１の電位差を、電気化学セルにわたって印加すること、
標的ガスを含む入力ガス混合物の第１の量を、前記電気化学セルに曝露すること、
前記標的ガスの少なくとも一部を、前記第１の電位差の印加の最中および／または後に前記電気化学セルの電気活性種に結合して、前記第１のガス混合物よりも低い量の標的ガスを有する第１の処理済みガス混合物を生成すること、
第２の電位差を、前記電気化学セルに印加すること、および
前記電気活性種に結合された標的ガスの一部または全てを放出して、第２の処理済みガス混合物を生成すること
を含み、前記放出の最中および／または後に、
（ａ）第２のガスを、前記電気化学セル内に流して、前記放出された標的ガスの少なくとも一部または全てを前記電気化学セルから除去すること、および／または
（ｂ）真空状態を前記電気化学セルに適用して、前記放出されたガスの少なくとも一部または全てを前記電気化学セルから除去すること
をさらに含む方法。 - 前記標的ガスが、二酸化炭素を含む、請求項４９～５０のいずれか一項に記載の方法。
- 前記標的ガスの濃度が、５，０００ｐｐｍ未満またはそれに等しい、請求項４９～５１のいずれか一項に記載の方法。
- 前記標的ガスの濃度が、５００ｐｐｍ未満またはそれに等しい、請求項４９～５２のいずれか一項に記載の方法。
- 前記ガス混合物が酸素ガス（Ｏ２）を含む、請求項４９～５３のいずれか一項に記載の方法。
- 前記酸素ガス（Ｏ２）が、０体積％よりも大きいまたはそれに等しい、あるいは１０体積％よりも大きいまたはそれに等しい濃度で前記ガス混合物中に存在する、請求項４９～５４のいずれか一項に記載の方法。
- 前記酸素ガス（Ｏ２）が、実質的に１００体積％未満またはそれに等しい、５０体積％未満またはそれに等しい、２５体積％未満またはそれに等しい、あるいは２１体積％未満またはそれに等しい濃度で前記ガス混合物中に存在する、請求項４９～５５のいずれか一項に記載の方法。
- 前記ガス混合物からＯ２ガスが除去されない、請求項４９～５６のいずれか一項に記載の方法。
- ある量の前記酸素ガスが、前記ガス混合物から除去され、除去される標的ガスの量の、除去される酸素ガスの量に対する比が、１０：１よりも大きいまたはそれに等しい、請求項４９～５７のいずれか一項に記載の方法。
- 前記ガス混合物が、０～１００％の間の相対湿度を有する、請求項４９～５８のいずれか一項に記載の方法。
- 前記ガス混合物が、周囲空気、閉鎖空間内の空気、部分的に換気された空間の空気の１つである、請求項４９～５９のいずれか一項に記載の方法。
- 前記ガス混合物が、車室、居住者がいる潜水艇、または航空機の１つの中の空気である、請求項４９～６０のいずれか一項に記載の方法。
- 前記放出の最中および／または後に、第２のガスが前記電気化学セル内を流れて、前記放出された標的ガスの少なくとも一部または全てを前記電気化学セルから除去する、請求項４９～６１のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第２のガスが不活性ガスである、請求項５０～６２のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第２のガスが担体ガスである、請求項５０～６３のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第２のガスが、実質的に純粋なＣＯ２である、請求項５０～６２、６４のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第２のガスが、水蒸気を含む、請求項５０～６４のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第２のガスが、前記ガス混合物の第２の部分である、請求項５０～６６のいずれか一項に記載の方法。
- 前記電気化学セルが、第１の電気活性種を含み、前記標的ガスの１つよりも多くの床体積が前記第１の電気活性種に結合する、請求項４９～６７のいずれか一項に記載の方法。
- 前記標的ガスの１つよりも多くの床体積が、前記第１の電気活性種から放出される、請求項６８に記載の方法。
- 前記放出の最中および／または後で、真空状態が前記電気化学セルに適用されて、前記放出された標的ガスの少なくとも一部または全てが前記電気化学セルから除去される、請求項５０～６９のいずれか一項に記載の方法。
- 前記電気化学セルが、第１の電気活性種を含む負極を含む、請求項４９～７０のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第１の電気活性種が、少なくとも１つの還元された状態を有し、前記活性種は標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は２９８Ｋにおいて熱力学的に不利である、請求項７１に記載の方法。
- 前記第１の電気活性種が、前記負極上に固定化される、請求項７１～７２のいずれか一項に記載の方法。
- 前記負極が、前記第１の電気活性種を含む主要な電気活性複合層を含む、請求項７１～７３のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第１の電気活性種が、酸化された状態と、前記活性種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である少なくとも１つの還元された状態とを有する、請求項７１～７４のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第１の電気活性種が、酸化された状態と、前記化学種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は２２３Ｋよりも高いまたはそれに等しく５７３Ｋ未満またはそれに等しい少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である少なくとも１つの還元された状態とを有する、請求項７１～７５のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第１の電気活性種が、酸化された状態と、前記化学種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は２２３Ｋよりも高いまたはそれに等しく３７３Ｋ未満またはそれに等しい少なくとも１つの温度において熱力学的に不利である少なくとも１つの還元された状態とを有する、請求項７１～７６のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第１の電気活性種が、酸化された状態と、前記化学種が標的ガスと結合することができるが酸素（Ｏ２）との反応は２９８Ｋにおいて熱力学的に不利である少なくとも１つの還元された状態とを有する、請求項７１～７７のいずれか一項に記載の方法。
- 前記導電性液体中の前記第１の電気活性種の少なくとも１つの還元された状態を発生させるための標準還元電位が、酸素ガス（Ｏ２）とスーパーオキシド（Ｏ２ －）との間の相互変換のための標準還元電位よりも正である、請求項７１～７８のいずれか一項に記載の方法。
- 前記導電性液体中の前記第１の電気活性種の少なくとも１つの還元された状態を発生させるための標準還元電位が、スーパーオキシド（Ｏ２ －）とペルオキシド（Ｏ２ ２－）との間の相互変換のための標準還元電位よりも正である、請求項７１～７９のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第１の電気活性種が、前記負極上に固定化されたポリマー材料の部分である、請求項７１～８０のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第１の電気活性種が、必要に応じて置換されているキノンを含む、請求項７１～８１のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第１の電気活性種が、式（ＩＡ）および（ＩＢ）：
式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は、同じであってもまたは異なっていてもよく、水素、ハロ、ヒドロキシル、カルボキシレート／カルボン酸、スルホネート／スルホン酸、アルキルスルホネート／アルキルスルホン酸、ホスホネート／ホスホン酸、アルキルホスホネート／アルキルホスホン酸、アシル、アミノ、アミド、第四級アンモニウム、分枝または非分枝アルキル、ヘテロアルキル、アルコキシ、グリコキシ、ポリアルキレングリコキシ、イミノ、ポリイミノ、分枝または非分枝アルケニル、分枝または非分枝アルキニル、アリール、ヘテロアリール、ヘテロシクリル、ニトロ、ニトリル、チイル、および／またはカルボニル基であって、そのいずれかが必要に応じて置換されているものとすることができ、および／またはＲ１～Ｒ４の任意の２個の隣接する基は一緒になって、必要に応じて置換されている環を形成することができる、請求項７１～８２のいずれか一項に記載の方法。 - 前記第１の電気活性種が、フェナントレンキノンエステル（ＰＱ－エステル）、ヨード－フェナントレンキノン（ＰＱ－Ｉ）、ジ－ヨード－フェナントレンキノン（ＰＱ－Ｉ２）、フェナントレンキノン（ＰＱ）、オルト－ナフトキノン（ｏ－ＮＱ）、ジメチル－パラ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ－Ｍｅ２）、パラ－ナフトキノン（ｐ－ＮＱ）、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－ベンゾキノン（ＴＢＱ）、およびベンゾキノン（ＢＱ）：
の１つまたは１つよりも多くを含む、請求項７１～８３のいずれか一項に記載の方法。 - 前記負極が、ガス透過層を含む、請求項７１～８４のいずれか一項に記載の方法。
- 前記負極が多孔質である、請求項７１～８５のいずれか一項に記載の方法。
- 前記電気化学セルが、前記負極と正極との間の、導電性液体を含有することができるセパレーターを含む、請求項７１～８６のいずれか一項に記載の方法。
- 前記セパレーターが、前記導電性液体を含有する、請求項８７に記載の方法。
- 前記セパレーターが、前記導電性液体で飽和される、請求項８７～８８のいずれか一項に記載の方法。
- 前記導電性液体が、不揮発性電解質を含む、請求項８７～８９のいずれか一項に記載の方法。
- 前記導電性液体が、室温のイオン液体を含む、請求項８７～９０のいずれか一項に記載の方法。
- 前記室温のイオン液体が、カチオン構成成分として１－ブチル－３－メチルイミダゾリウムビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド（Ｂｍｉｍ）を含む、請求項９１に記載の方法。
- 前記室温のイオン液体が、アニオン構成成分としてビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミド（ＴＦ２Ｎ）を含む、請求項９１～９２のいずれか一項に記載の方法。
- 前記電気化学セルが、第２の電気活性種を含む正極を含む、請求項４９～９３のいずれか一項に記載の方法。
- 前記正極が、ガス透過層と、第２の電気活性種を含む相補的な電気活性複合層とを含む、請求項４９～９４のいずれか一項に記載の方法。
- 前記負極が、第１の負極であり、前記電気化学セルが、
前記第１の電気活性種を含む第２の負極と、
前記正極と前記第２の負極との間にある、導電性液体で飽和させることが可能な第２のセパレーターと
をさらに含む、請求項７１～９５のいずれか一項に記載の方法。 - 前記正極が、前記第１の負極に面する第１の相補的な電気活性複合層と、前記第２の負極に面する第２の相補的な電気活性複合層との間に基材を含む、請求項９４～９６のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第２の電気活性種が、レドックス活性ポリマーを含む、請求項９４～９７のいずれか一項に記載の方法。
- 前記レドックス活性ポリマーが、ポリビニルフェロセンを含む、請求項９８に記載の方法。
- 前記第２の電気活性種が、インターカレーション化合物を含む、請求項９４～９９のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記インターカレーション化合物が、リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４）を含む、請求項１００に記載の電気化学セル。
- 前記主要な電気活性複合層が、炭素質材料を含む、請求項７４～１０１のいずれか一項に記載の方法。
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