JP2022138042A - Method for producing target nuclide - Google Patents
Method for producing target nuclide Download PDFInfo
- Publication number
- JP2022138042A JP2022138042A JP2021037814A JP2021037814A JP2022138042A JP 2022138042 A JP2022138042 A JP 2022138042A JP 2021037814 A JP2021037814 A JP 2021037814A JP 2021037814 A JP2021037814 A JP 2021037814A JP 2022138042 A JP2022138042 A JP 2022138042A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- nuclide
- target
- daughter
- target nuclide
- parent
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 28
- 239000002994 raw material Substances 0.000 claims abstract description 61
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 claims abstract description 26
- 238000000034 method Methods 0.000 claims abstract description 25
- 230000005258 radioactive decay Effects 0.000 claims abstract description 21
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 claims abstract description 13
- 239000003463 adsorbent Substances 0.000 claims description 17
- 238000010828 elution Methods 0.000 claims description 15
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 claims description 11
- 230000006641 stabilisation Effects 0.000 abstract description 4
- 238000011105 stabilization Methods 0.000 abstract description 4
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 23
- 239000003957 anion exchange resin Substances 0.000 description 12
- 239000000463 material Substances 0.000 description 9
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 8
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 7
- 239000012467 final product Substances 0.000 description 7
- 238000003860 storage Methods 0.000 description 7
- NWUYHJFMYQTDRP-UHFFFAOYSA-N 1,2-bis(ethenyl)benzene;1-ethenyl-2-ethylbenzene;styrene Chemical compound C=CC1=CC=CC=C1.CCC1=CC=CC=C1C=C.C=CC1=CC=CC=C1C=C NWUYHJFMYQTDRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 description 6
- 238000002414 normal-phase solid-phase extraction Methods 0.000 description 6
- 238000011084 recovery Methods 0.000 description 6
- 239000011347 resin Substances 0.000 description 6
- 229920005989 resin Polymers 0.000 description 6
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 6
- WZSDNEJJUSYNSG-UHFFFAOYSA-N azocan-1-yl-(3,4,5-trimethoxyphenyl)methanone Chemical compound COC1=C(OC)C(OC)=CC(C(=O)N2CCCCCCC2)=C1 WZSDNEJJUSYNSG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 239000003456 ion exchange resin Substances 0.000 description 5
- 229920003303 ion-exchange polymer Polymers 0.000 description 5
- 238000005192 partition Methods 0.000 description 5
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 4
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 4
- 239000000047 product Substances 0.000 description 4
- 239000007790 solid phase Substances 0.000 description 4
- 230000005260 alpha ray Effects 0.000 description 3
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 3
- 239000003480 eluent Substances 0.000 description 3
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N Hydrochloric acid Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000013522 chelant Substances 0.000 description 2
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 2
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 2
- 238000001095 inductively coupled plasma mass spectrometry Methods 0.000 description 2
- KJFMBFZCATUALV-UHFFFAOYSA-N phenolphthalein Chemical compound C1=CC(O)=CC=C1C1(C=2C=CC(O)=CC=2)C2=CC=CC=C2C(=O)O1 KJFMBFZCATUALV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000004088 simulation Methods 0.000 description 2
- XEZNGIUYQVAUSS-UHFFFAOYSA-N 18-crown-6 Chemical compound C1COCCOCCOCCOCCOCCO1 XEZNGIUYQVAUSS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 206010028980 Neoplasm Diseases 0.000 description 1
- 229910052776 Thorium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052797 bismuth Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000004364 calculation method Methods 0.000 description 1
- 201000011510 cancer Diseases 0.000 description 1
- 239000003729 cation exchange resin Substances 0.000 description 1
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 1
- 150000003983 crown ethers Chemical class 0.000 description 1
- 239000003814 drug Substances 0.000 description 1
- 238000001730 gamma-ray spectroscopy Methods 0.000 description 1
- 229910052745 lead Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000006386 neutralization reaction Methods 0.000 description 1
- 238000012856 packing Methods 0.000 description 1
- 238000001556 precipitation Methods 0.000 description 1
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 1
- 238000000638 solvent extraction Methods 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 238000002626 targeted therapy Methods 0.000 description 1
- 229940124597 therapeutic agent Drugs 0.000 description 1
- 238000002560 therapeutic procedure Methods 0.000 description 1
- 238000004448 titration Methods 0.000 description 1
Images
Landscapes
- Medicines Containing Antibodies Or Antigens For Use As Internal Diagnostic Agents (AREA)
Abstract
Description
本発明は、親核種の放射壊変によって放射性の目的核種を生成する目的核種の生成方法に関する。 The present invention relates to a target nuclide production method for producing a radioactive target nuclide by radioactive decay of a parent nuclide.
α線放出核種は、医療分野、アイソトープ電池、分析機器等様々な分野に用いられている。例えば、医療分野においては、癌治療においてα線放出核種を用いる標的療法（Targeted Alpha Therapy, TAT）が行われている。 α-ray emitting nuclides are used in various fields such as the medical field, isotope batteries, and analytical instruments. For example, in the medical field, targeted alpha therapy (TAT) using α-ray emitting nuclides is performed in cancer treatment.
このようなα線放出核種としては、例えば、Ｂｉ－２１３がある。Ｂｉ－２１３は、Ｒａ－２２５やＡｃ－２２５の放射壊変で得られることが知られている。例えば、特許文献１においては、Ｒａ－２２５及びＡｃ－２２５を親核種としてＢｉ－２１３を製造する方法が記載されている。 Bi-213, for example, is such an α-ray emitting nuclide. Bi-213 is known to be obtained by radioactive decay of Ra-225 and Ac-225. For example, Patent Document 1 describes a method for producing Bi-213 using Ra-225 and Ac-225 as parent nuclides.
しかしながら、親核種であるＲａ－２２５やＡｃ－２２５から目的核種であるＢｉ－２１３を生成する前の段階で、Ｂｉ－２１３そのものやＢｉの同位体が、その親核種である原料や生成のために用いられている試薬に混在していることがある。 However, before the target nuclide Bi-213 is produced from the parent nuclides Ra-225 and Ac-225, the Bi-213 itself and the Bi may be present in the reagents used in
そのような原料や試薬を用いて目的核種を生成すると、最終的に生成される生成物の中に、原料や試薬に混在していた目的核種やその目的核種の元素の同位体も混在することになる。すなわち、目的核種やその目的核種の元素の同位体が生成物に混在する量は、生成操作毎に異なる。 When target nuclides are produced using such raw materials and reagents, the target nuclides mixed in the raw materials and reagents and the isotopes of the target nuclides are mixed in the final product. become. That is, the amount of the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide mixed in the product differs for each production operation.
そのため、生成物に含まれる目的核種とその目的核種の元素の同位体との割合が、原料や試薬に混在していた目的核種とその目的核種の元素の同位体とによって、生成操作を行う毎に変化してしまうおそれがある。 Therefore, the ratio of the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide contained in the product varies depending on the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide mixed in the raw materials and reagents. may change to
ここで、例えば、Ｂｉ－２１３の同位体には、Ｂｉ－２０９のような非常に長い半減期を有する安定同位体がある。そのため、そのように目的核種とその目的核種の元素の同位体との割合が生成操作毎に変化してしまうと、最終的な生成物に期待されている比放射能が得られないおそれがある。 Here, for example, isotopes of Bi-213 include stable isotopes with very long half-lives, such as Bi-209. Therefore, if the ratio between the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide changes in each production operation, there is a risk that the expected specific radioactivity of the final product cannot be obtained. .
例えば、原料や試薬に、安定同位体が多い場合には、最終的な生成物の比放射能が想定よりも低くなってしまうことになる。一方で、安定同位体が少ない場合には、最終的な生成物の比放射能が想定よりも高くなってしまうことがある。 For example, when raw materials and reagents contain a large amount of stable isotopes, the specific radioactivity of the final product will be lower than expected. On the other hand, when there are few stable isotopes, the specific radioactivity of the final product may be higher than expected.
すなわち、そのような原料や試薬を用いると、目的核種の元素の同位体によって最終的な生成物の比放射能が安定しなくなるおそれがある。しかし、目的核種とその目的核種の元素の同位体は同じ元素であるので、最終的な生成物からその同位体のみを取り除くことは困難である。 That is, when such raw materials and reagents are used, the specific radioactivity of the final product may become unstable due to the isotope of the element of the target nuclide. However, since the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide are the same element, it is difficult to remove only the isotope from the final product.
本発明は、親核種の放射壊変によって放射性の目的核種を生成する目的核種の生成方法において、生成される目的核種及びその目的核種の元素の同位体の割合の安定化、すなわち、比放射能の安定化を図ることが可能な目的核種の生成方法を提供することを目的とする。 The present invention relates to a target nuclide production method for producing a radioactive target nuclide by radioactive decay of a parent nuclide, in which the target nuclide to be produced and the isotope ratio of the target nuclide are stabilized, that is, the specific radioactivity An object of the present invention is to provide a method for producing a target nuclide that can be stabilized.
本発明の目的核種の生成方法は、親核種の１又は、複数回の放射壊変によって放射性の目的核種を生成する方法であって、前記親核種を含む原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第１工程及び、前記目的核種を生成するために用いられる試薬から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第２工程の少なくとも一方を実行する除去工程を含むことを特徴とする目的核種の生成方法である。 A method for producing a target nuclide of the present invention is a method for producing a radioactive target nuclide by one or more times of radioactive decay of a parent nuclide, wherein the target nuclide and an element of the target nuclide are obtained from a raw material containing the parent nuclide and a second step of removing isotopes of said target nuclide and elements of said target nuclide from reagents used to generate said target nuclide. A method for generating a target nuclide characterized by
本発明の目的核種の生成方法によれば、第１工程及び第２工程において、目的核種及びその目的核種の元素の同位体を除去することによって、その段階における核種の純度を向上させることができる。 According to the method for generating the target nuclide of the present invention, the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide are removed in the first step and the second step, thereby improving the purity of the nuclide at that stage. .
これにより、最終的に生成される生成物には、目的核種を生成する前の段階に存在していた（すなわち、原料や試薬に混在していた）目的核種及びその目的核種の元素の同位体が混在してしまうことが抑制される。 As a result, the final product contains the target nuclide that existed in the stage before the target nuclide was generated (i.e., mixed in the raw materials and reagents) and the isotope of the target nuclide element. are suppressed from being mixed.
したがって、本発明の目的核種の生成方法によれば、原料や試薬に混在していた目的核種及びその目的核種の元素の同位体が、生成物に混入してしまうことが抑制されるので、生成物の目的核種とその目的核種の元素の同位体との割合を安定したものにできる。ひいては、最終的に生成される目的核種の比放射能を安定させることができる。 Therefore, according to the method for producing the target nuclide of the present invention, the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide mixed in the raw materials and reagents are suppressed from being mixed into the product. The ratio between the target nuclide of the substance and the isotope of the element of the target nuclide can be stabilized. As a result, it is possible to stabilize the specific radioactivity of the finally generated target nuclide.
尚、本明細書において比放射能は、次のように定義される。
比放射能＝（目的とする目的核種の放射能量Bq）／[(目的とする目的核種の質量g) + (目的核種の元素の同位体の質量g)]
In this specification, the specific radioactivity is defined as follows.
Specific radioactivity = (radioactivity Bq of target nuclide) / [(mass of target nuclide g) + (mass of isotope of target nuclide element g)]
本発明の目的核種の生成方法において、前記親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、前記第１工程は、前記娘核種生成工程において前記親核種を含む前記原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を除去する工程を含むことが好ましい。 The target nuclide generation method of the present invention includes a daughter nuclide generation step of generating a daughter nuclide from the parent nuclide and a target nuclide generation step of generating the target nuclide from the daughter nuclide, wherein the first step is It is preferable that the daughter nuclide generation step includes a step of removing the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide from the raw material containing the parent nuclide.
このような態様によれば、娘核種生成工程において親核種を含む原料から目的核種及びその目的核種の元素の同位体を除去することにより、目的核種生成工程に用いる原料の純度、すなわち娘核種の純度が高まるので、原料に含まれている目的核種及びその目的核種の元素の同位体を減少させることができる。その結果、最終的に得られる目的核種の比放射能を安定させることが可能となる。 According to this aspect, by removing the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide from the raw material containing the parent nuclide in the daughter nuclide generation step, the purity of the raw material used in the target nuclide generation step, that is, the daughter nuclide Since the purity is increased, the target nuclide contained in the raw material and the isotope of the element of the target nuclide can be reduced. As a result, it becomes possible to stabilize the specific radioactivity of the finally obtained target nuclide.
本発明の目的核種の生成方法において、前記親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、前記第１工程は、前記目的核種生成工程の前に前記娘核種から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を除去する工程を含むことが好ましい。 The target nuclide generation method of the present invention includes a daughter nuclide generation step of generating a daughter nuclide from the parent nuclide and a target nuclide generation step of generating the target nuclide from the daughter nuclide, wherein the first step is It is preferable to include a step of removing the target nuclide and isotopes of elements of the target nuclide from the daughter nuclide before the target nuclide generating step.
このような態様によれば、目的核種生成工程の前に娘核種を含む原料から目的核種及びその目的核種の元素の同位体を除去することにより、目的核種生成工程に用いる原料の純度、すなわち娘核種の純度が高まるので、原料に含まれている目的核種及びその目的核種の元素の同位体を減少させることができる。その結果、最終的に得られる目的核種の比放射能を安定させることが可能となる。 According to this aspect, by removing the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide from the raw material containing the daughter nuclide before the target nuclide generation step, the purity of the raw material used in the target nuclide generation step, that is, the daughter Since the purity of the nuclide is increased, the target nuclide contained in the raw material and the isotope of the element of the target nuclide can be reduced. As a result, it becomes possible to stabilize the specific radioactivity of the finally obtained target nuclide.
本発明の目的核種の生成方法において、親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、前記除去工程は、前記第２工程を含み、前記目的核種生成工程は、前記娘核種から生成された前記目的核種を吸着材に吸着させる吸着工程と、前記試薬を用いて前記吸着材から前記目的核種を溶離させる溶離工程と、を含むこと、が好ましい。 The target nuclide generation method of the present invention includes a daughter nuclide generation step of generating a daughter nuclide from a parent nuclide and a target nuclide generation step of generating the target nuclide from the daughter nuclide, and the removal step includes the The target nuclide generation step includes two steps, an adsorption step in which the target nuclide generated from the daughter nuclide is adsorbed on an adsorbent, and an elution step in which the target nuclide is eluted from the adsorbent using the reagent. preferably includes .
このような態様によれば、溶離工程に用いられる試薬にも、空気中に存在する目的核種の元素の同位体が、混入してしまうことがある。そこで、このように、その試薬からも目的核種及びその目的核種の元素の同位体を除去することによって、試薬の純度を高め、かつ溶離工程の溶離を効率的に行うことができるため、最終的に得られる目的核種の比放射能を安定させることが可能となる。 According to this aspect, the reagent used in the elution step may also be contaminated with the isotope of the element of the target nuclide present in the air. Therefore, by removing the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide from the reagent in this way, the purity of the reagent can be increased and the elution in the elution step can be performed efficiently. It is possible to stabilize the specific radioactivity of the target nuclide obtained in
本発明の目的核種の生成方法において、前記第１工程は、前記親核種及び娘核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングで実行されることが好ましい。 In the method for generating the target nuclide of the present invention, the first step is preferably performed at a timing determined based on the half-life of at least one of the parent nuclide and the daughter nuclide.
このような態様によれば、親核種及び娘核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングで除去工程を実行することにより、前記親核種の放射壊変によって生成される娘核種の生成の安定化を図ることができるので、目的核種の生成の安定化を図ることができる。 According to this aspect, by executing the removal step at a timing determined based on the half-life of at least one of the parent nuclide and the daughter nuclide, generation of the daughter nuclide generated by the radioactive decay of the parent nuclide Since stabilization can be achieved, it is possible to stabilize the production of the target nuclide.
例えば、親核種及び娘核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングを、娘核種の量に応じたタイミングとすることにより、親核種から放射壊変によって生成される娘核種の比放射能を最適化できる。 For example, by changing the timing determined based on the half-life of at least one of the parent nuclide and the daughter nuclide to the timing according to the amount of the daughter nuclide, the specific radioactivity of the daughter nuclide generated by radioactive decay from the parent nuclide can be optimized.
本発明の目的核種の生成方法において、前記溶離工程は、前記娘核種及び目的核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングで実行されることが好ましい。 In the method for producing the target nuclide of the present invention, the elution step is preferably performed at a timing determined based on the half-life of at least one of the daughter nuclide and the target nuclide.
このような態様によれば、娘核種及び目的核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングで除去工程を実行することにより、前記娘核種の放射壊変によって生成される目的核種の生成の安定化を図ることができるので、目的核種の比放射能の安定化を図ることができる。 According to this aspect, by executing the removal step at the timing determined based on the half-life of at least one of the daughter nuclide and the target nuclide, generation of the target nuclide generated by the radioactive decay of the daughter nuclide Since stabilization can be achieved, the specific radioactivity of the target nuclide can be stabilized.
例えば、娘核種の半減期に基づいて定められたタイミングを、目的核種の量に応じたタイミングとすることにより、娘核種から放射壊変によって生成される目的核種の比放射能を最適化できる。 For example, by changing the timing determined based on the half-life of the daughter nuclide to the timing according to the amount of the target nuclide, the specific radioactivity of the target nuclide generated by radioactive decay from the daughter nuclide can be optimized.
また、例えば、目的核種の半減期に基づいて定められたタイミングを、目的核種の量に応じたタイミングとすることにより、放射壊変によって減少する目的核種の量を限りなく少なくすることができる。 Also, for example, by changing the timing determined based on the half-life of the target nuclide to the timing according to the amount of the target nuclide, the amount of the target nuclide that decreases due to radioactive decay can be minimized.
目的核種の生成方法は、親核種の放射壊変によって放射性の目的核種を生成する方法であって、前記親核種を含む原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第１工程及び、前記目的核種を生成するために用いられる試薬から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第２工程の少なくとも一方を実行する除去工程と、前記親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、前記親核種は、Ｔｈ－２２８であり、前記娘核種は、Ｒａ－２２４であり、前記目的核種は、Ｐｂ－２１２であり、前記除去工程において、Ｐｂ－２０４、Ｐｂ－２０６、Ｐｂ－２０７及び、Ｐｂ－２０８のうち、少なくとも１種を除去することを特徴とする。 A method for producing a target nuclide is a method for producing a radioactive target nuclide by radioactive decay of a parent nuclide, comprising a first step of removing the target nuclide and isotopes of elements of the target nuclide from a raw material containing the parent nuclide; a removal step of performing at least one of a second step of removing the target nuclide and isotopes of elements of the target nuclide from a reagent used to generate the target nuclide; and a daughter nuclide generating a daughter nuclide from the parent nuclide and a target nuclide generation step of generating the target nuclide from the daughter nuclide, wherein the parent nuclide is Th-228, the daughter nuclide is Ra-224, and the target nuclide is , and Pb-212, and at least one of Pb-204, Pb-206, Pb-207 and Pb-208 is removed in the removing step.
このような態様によれば、生成される目的核種であるＰｂ－２１２の純度を高めることが可能となる。したがって、生成された目的核種の全Ｐｂ量あたりの比放射能を高めることが可能となる。 According to this aspect, it is possible to increase the purity of Pb-212, which is the target nuclide to be generated. Therefore, it is possible to increase the specific radioactivity per total amount of Pb of the generated target nuclide.
本発明の目的核種の生成方法は、親核種の１又は、複数回の放射壊変によって放射性の目的核種を生成する方法である。 The method for producing a target nuclide of the present invention is a method for producing a radioactive target nuclide by one or more times of radioactive decay of a parent nuclide.
目的核種の生成方法は、例えば、親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、娘核種から目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含む。尚、本発明の目的核種の生成方法は、娘核種から目的核種を生成する目的核種生成工程のみが実行されてもよい。 The target nuclide generation method includes, for example, a daughter nuclide generation step of generating a daughter nuclide from a parent nuclide and a target nuclide generation step of generating a target nuclide from the daughter nuclide. In addition, in the target nuclide generation method of the present invention, only the target nuclide generation step of generating the target nuclide from the daughter nuclide may be executed.
目的核種は、実施するユーザが適宜設定することができ、例えば、親核種から生成された娘核種であってもよいし、娘核種から生成された孫核種であってもよい。本実施形態において、娘核種から生成された孫核種を目的核種とした例を説明する。 The target nuclide can be appropriately set by the user who implements it, and may be, for example, a daughter nuclide generated from a parent nuclide or a grandchild nuclide generated from a daughter nuclide. In this embodiment, an example in which grandchild nuclides generated from daughter nuclides are used as target nuclides will be described.
目的核種は、放射性であれば特には限定されないが、例えば、Ｂｉ－２１３、Ｐｂ－２１１、Ｐｂ－２１２等が挙げられる。特に、Ｐｂ－２１１及びＰｂ－２１２は、天然（安定）同位体（Ｐｂ－２０４、Ｐｂ－２０６、Ｐｂ－２０７及び、Ｐｂ－２０８）を複数種類有するため、比放射能の安定化を図るという観点で目的核種として好ましい。 The target nuclide is not particularly limited as long as it is radioactive, and examples thereof include Bi-213, Pb-211, Pb-212 and the like. In particular, Pb-211 and Pb-212 have multiple types of natural (stable) isotopes (Pb-204, Pb-206, Pb-207 and Pb-208), so that the specific radioactivity is stabilized. From this point of view, it is preferable as the target nuclide.
娘核種は、目的核種を生成可能な放射性のものであれば特には限定されないが、例えば、目的核種がＰｂ－２１２である場合、Ｒａ－２２４とするとよい。また、目的核種がＢｉ－２１３である場合、Ａｃ－２２５とするとよい。さらに、目的核種がＰｂ－２１１である場合、Ｒａ－２２３とするとよい。 The daughter nuclide is not particularly limited as long as it is radioactive and capable of producing the target nuclide. For example, if the target nuclide is Pb-212, Ra-224 may be used. Also, when the target nuclide is Bi-213, Ac-225 may be used. Furthermore, when the target nuclide is Pb-211, Ra-223 may be used.
親核種は、娘核種を生成可能な放射性のものであれば特には限定されないが、例えば、娘核種がＲａ－２２４である場合、Ｔｈ－２２８とするとよい。また、娘核種がＡｃ－２２５である場合、親核種はＴｈ－２２９とするとよい。さらに、娘核種がＲａ－２２３である場合、親核種はＴｈ－２２７とするとよい。 The parent nuclide is not particularly limited as long as it is radioactive and capable of producing a daughter nuclide. For example, when the daughter nuclide is Ra-224, Th-228 may be used. If the daughter nuclide is Ac-225, the parent nuclide should be Th-229. Furthermore, when the daughter nuclide is Ra-223, the parent nuclide should be Th-227.
以下、本発明の一実施形態として、親核種をＴｈ－２２８とし、娘核種をＲａ－２２４とし、目的核種であるＰｂ－２１２を生成する場合を説明する。 Hereinafter, as an embodiment of the present invention, a case in which Th-228 is used as the parent nuclide, Ra-224 is used as the daughter nuclide, and Pb-212, which is the target nuclide, is generated will be described.
図１は、親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程を示すフロー図である。図１に示すように、上記の親核種（Ｔｈ－２２８）を含む原料から、目的核種（Ｐｂ－２１２）及びその目的核種の元素の同位体を取り除く除去工程である第１工程が行われる（ステップＳ１０１）。尚、この工程で目的核種自体も原料から除去される。第１工程は、親核種を含む原料の目的核種の元素の同位体の量が、例えば、第1工程が実行される前の1/10～1/10000となるように行われるとよく、好ましくは、1/100～1/10000となるように行われるとよく、さらに、好ましくは1/1000～1/10000となるように行われるとよい。 FIG. 1 is a flow diagram showing a daughter nuclide generating step for generating daughter nuclide from parent nuclide. As shown in FIG. 1, the first step, which is a removal step for removing the target nuclide (Pb-212) and the isotope of the element of the target nuclide from the raw material containing the parent nuclide (Th-228), is performed ( step S101). Note that the target nuclide itself is also removed from the raw material in this step. The first step is preferably carried out so that the amount of the isotope of the element of the target nuclide in the raw material containing the parent nuclide is, for example, 1/10 to 1/10000 before the first step is performed. is preferably 1/100 to 1/10000, more preferably 1/1000 to 1/10000.
第１工程は、目的核種の元素の同位体を吸着する吸着材を用いて行うことができ、例えば、固相抽出剤を用いるカラム分離法によって行うことができる。尚、目的核種の元素の同位体の除去は、イオン交換樹脂カラム分離法、キレート樹脂カラム分離法、溶媒抽出法、沈殿法等によって行われてもよい。 The first step can be performed using an adsorbent that adsorbs the isotope of the element of the target nuclide, and can be performed, for example, by a column separation method using a solid-phase extractant. The isotope of the element of the target nuclide may be removed by an ion exchange resin column separation method, a chelate resin column separation method, a solvent extraction method, a precipitation method, or the like.
目的核種の元素の同位体の除去は、例えば、目的核種の元素をＰｂとした場合、Ｐｂを吸着可能な高選択性固相抽出剤に分類されるdi-t-butylcyclohexano 18-crown-6（クラウンエーテル）を用いることができる。このような、高選択性固相抽出剤としては、例えば、（商品名：Pb Resin(Pb レジン) eichrom社製）を用いることができる。また、Ｐｂを吸着可能な樹脂を用いて行ってもよく、このような樹脂としては、イオン交換樹脂やキレート樹脂を用いることができる。 The removal of the isotope of the element of the target nuclide is, for example, when the element of the target nuclide is Pb, di-t-butylcyclohexano 18-crown-6 ( crown ether) can be used. As such a highly selective solid-phase extractant, for example, (trade name: Pb Resin, manufactured by eichrom) can be used. Alternatively, a resin capable of adsorbing Pb may be used, and as such a resin, an ion exchange resin or a chelate resin may be used.
尚、目的核種をＰｂ－２１２とした場合、その元素の同位体は、例えば、Ｐｂ－２０４、Ｐｂ－２０６、Ｐｂ－２０７及び、Ｐｂ－２０８等が挙げられる。 When the target nuclide is Pb-212, the isotopes of the element include, for example, Pb-204, Pb-206, Pb-207 and Pb-208.
親核種を含む原料を所定期間保管することにより、親核種の放射壊変によって娘核種が生成される（ステップＳ１０２）。親核種を含む原料を保管する所定期間は、親核種から娘核種を効率的に生成することができる期間とするとよく、例えば、親核種の半減期及び娘核種の半減期に基づいて定められるとよい。 By storing the raw material containing the parent nuclide for a predetermined period of time, the daughter nuclide is generated by the radioactive decay of the parent nuclide (step S102). The predetermined period for storing the raw material containing the parent nuclide should be a period during which the daughter nuclide can be efficiently produced from the parent nuclide. good.
親核種から娘核種を効率的に生成することができる期間は、例えば、シミュレーションソフトを用いて算出することができる。このようなシミュレーションソフトは、特には限定されないが、例えば、ORIGEN（ORNL Isotope Generation and Depletion Code）（リリース元：オークリッジ国立研究所（ORNL））を用いることができる。親核種を含む原料を保管する所定期間は、親核種がＴｈ－２２８である場合、例えば、１～１００日とするとよく、好ましくは１～３０日とするとよく、さらに好ましくは１０～２０日とするとよい。 The period during which daughter nuclides can be efficiently generated from parent nuclides can be calculated using, for example, simulation software. Although such simulation software is not particularly limited, for example, ORIGEN (ORNL Isotope Generation and Depletion Code) (released by Oak Ridge National Laboratory (ORNL)) can be used. When the parent nuclide is Th-228, the predetermined period for storing the material containing the parent nuclide is, for example, 1 to 100 days, preferably 1 to 30 days, and more preferably 10 to 20 days. do it.
所定期間が１００日を超えると、当該原料中の目的核種（Ｐｂ－２１２）及びその目的核種の元素の同位体の量が増加し、除去工程である第１工程を行った効果が薄れる傾向がある。一方で、生成される娘核種であるＲａ－２２４の量を考慮すると、所定期間は３０日以内であることが好ましい。さらに、生成される娘核種であるＲａ－２２４の量及び生成される目的核種であるＰｂ－２１２の放射能量を考慮すると、所定期間は、１０～２０日であることが好ましい。 When the predetermined period exceeds 100 days, the amount of the target nuclide (Pb-212) and the isotope of the target nuclide element in the raw material increases, and the effect of performing the first step, which is the removal step, tends to diminish. be. On the other hand, considering the amount of daughter nuclide Ra-224 to be produced, the predetermined period is preferably within 30 days. Furthermore, considering the amount of daughter nuclide Ra-224 to be generated and the amount of radioactivity of Pb-212 to be generated as the target nuclide, the predetermined period is preferably 10 to 20 days.
親核種を含む原料を保管する所定期間は、少なくとも必要とする放射能量のＲａ－２２４が得られる期間とするとよい。期間を短くすると必要とする放射能量のＲａ－２２４を得るために必要なＴｈ－２２８の放射能量は大きくなり、シミュレーションソフト（ORIGEN）を用いてシミュレーションすることができる。 The predetermined period for storing the raw material containing the parent nuclide should be a period during which at least the required radioactivity of Ra-224 can be obtained. If the period is shortened, the amount of radioactivity of Th-228 required to obtain the required amount of Ra-224 increases, and simulation can be performed using simulation software (ORIGEN).
放射壊変に要する十分な時間（所定期間）が経過すると、親核種を含む原料に対して分離操作が行われる（ステップＳ１０３）。分離操作は、アイソトープジェネレータ（以下、単にジェネレータとも称する）を用いて行うことができる。 After a sufficient time (predetermined period) required for radioactive decay has elapsed, a separation operation is performed on the raw material containing the parent nuclide (step S103). The separation operation can be performed using an isotope generator (hereinafter also simply referred to as generator).
図２は、ジェネレータの構成の一例を示す概略構成図である。図２に示すように、ジェネレータ１００は、陰イオン交換樹脂カラム１０を有する。イオン交換樹脂カラム１０は、例えば、親核種を吸着させることが可能であり、かつ娘核種を吸着させることができない吸着材がカラム内に設けられている。
FIG. 2 is a schematic configuration diagram showing an example of the configuration of the generator. As shown in FIG. 2,
ジェネレータ１００は、第１シリンジポンプ２０を有する。第１シリンジポンプ２０には、例えば、親核種を含む原料が充填されている。
第１シリンジポンプ２０及び第２シリンジポンプ３０は、三方コック４０を介して陰イオン交換樹脂カラム１０に充填物を供給可能に接続されている。
The
ジェネレータ１００は、回収部５０を有する。回収部５０は、イオン交換樹脂カラム１０で親核種を含む原料から分離された娘核種を含む原料を回収可能である。
The
ジェネレータ１００は、第２シリンジポンプ３０を有する。第２シリンジポンプ３０には、例えば、陰イオン交換樹脂カラムに吸着された親核種を含む原料を溶離させることが可能な試薬が充填されている。
分離操作は、核種を吸着材に吸着させる吸着工程と、試薬を用いて吸着材から核種を溶離させる溶離工程と、を含む。吸着工程において、第１シリンジポンプ２０から親核種を含む原料が陰イオン交換樹脂カラム１０に供給されると、陰イオン交換樹脂カラム１０の吸着材が親核種を吸着する。娘核種は吸着材に吸着されずに陰イオン交換樹脂カラム１０から流出する。陰イオン交換樹脂カラム１０から流出された娘核種を含む流出液は、回収部５０において回収される。これによって親核種から娘核種を分離回収できる。
The separation operation includes an adsorption step of adsorbing the nuclide to the adsorbent and an elution step of eluting the nuclide from the adsorbent using a reagent. In the adsorption step, when the raw material containing the parent nuclide is supplied from the
溶離工程において、第２シリンジポンプ３０から試薬が陰イオン交換樹脂カラム１０に供給されると、吸着材に吸着された親核種が溶離され、陰イオン交換樹脂カラム１０から流出する。親核種を含む流出液は、予め交換された回収部５０において回収される。回収された親核種を含む流出液は、必要に応じて原料の親核種として再利用されてもよい。
In the elution step, when the reagent is supplied from the
分離操作によって得られた娘核種を含む原料から、目的核種及びその目的核種の元素の同位体を取り除く除去工程である第１工程が行われる（ステップＳ１０４）。この第１工程は、ステップＳ１０１の第１工程と同様に行うことができる。すなわち、ステップＳ１０４では、ステップＳ１０１の親核種を含む原料を、娘核種を含む原料とし、例えば、固相抽出剤カラム分離法によって目的核種を除去することができる。 A first step, which is a removal step of removing the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide from the raw material containing the daughter nuclide obtained by the separation operation, is performed (step S104). This first step can be performed in the same manner as the first step of step S101. That is, in step S104, the raw material containing the parent nuclide in step S101 is changed to the raw material containing the daughter nuclide, and the target nuclide can be removed by, for example, a solid-phase extractant column separation method.
ステップＳ１０４の第１工程は、娘核種の半減期に基づいて定められたタイミングで実行されるとよい。例えば、Ｒａ－２２４を娘核種とする場合、Ｒａ－２２４の半減期は、３．６３１９日である。 The first step of step S104 is preferably executed at timing determined based on the half-life of the daughter nuclide. For example, when Ra-224 is the daughter nuclide, the half-life of Ra-224 is 3.6319 days.
よって、ステップＳ１０４の第１工程は、ステップＳ１０３の分離操作が実行された後、時間の経過に伴ってＲａ－２２４の放射能量が減衰するため、ステップＳ１０３の分離操作から連続して実施することが好ましい。 Therefore, in the first step of step S104, after the separation operation of step S103 is performed, the amount of radioactivity of Ra-224 attenuates over time, so the separation operation of step S103 should be performed continuously. is preferred.
例えば、ステップＳ１０３の分離操作から４日以上経過すると、Ｒａ－２２４は、ステップＳ１０３の工程が終了した直後から５０％より少ない放射能量に減衰する恐れがある。また、ステップS１０３の分離操作から２０日以上経過すると、Ｒａ－２２４は、ステップS１０３の工程が終了した直後から１０％より少ない放射能量に減衰する恐れがある。したがって、ステップＳ１０４の第１工程は、ステップＳ１０３の分離操作が終了してから４日以内に行われることが好ましい。 For example, if four days or more have passed since the separation operation of step S103, Ra-224 may decay to less than 50% of the radioactivity immediately after the process of step S103 is completed. Moreover, if 20 days or more have passed since the separation operation in step S103, Ra-224 may decay to less than 10% of radioactivity immediately after the process in step S103 is completed. Therefore, the first step of step S104 is preferably performed within four days after the separation operation of step S103 is completed.
このようにして得られたＲａ－２２４を含む原料は、娘核種から目的核種を生成する目的核種生成工程の原料となる（ステップＳ１０５）。 The raw material containing Ra-224 thus obtained is used as the raw material for the target nuclide generation step for generating the target nuclide from the daughter nuclide (step S105).
図３は、娘核種から目的核種を生成する目的核種生成工程を示すフロー図である。Ｐｂ－２１２は、半減期が１０．６４時間である。このため、Ｐｂ－２１２を長期間保管することは困難である。そこで、半減期がＰｂ－２１２よりも十分に長いＲａ－２２４を保管し、Ｐｂ－２１２が使用されるタイミングに応じて、これを放射壊変させてＰｂ－２１２を生成する。図３に示すように、娘核種であるＲａ－２２４を含む原料が所定期間、保管される（ステップＳ２０１）。 FIG. 3 is a flow chart showing a target nuclide generation step for generating a target nuclide from daughter nuclides. Pb-212 has a half-life of 10.64 hours. Therefore, it is difficult to store Pb-212 for a long period of time. Therefore, Ra-224, whose half-life is sufficiently longer than that of Pb-212, is stored, and is radioactively decayed to generate Pb-212 depending on the timing when Pb-212 is used. As shown in FIG. 3, a raw material containing daughter nuclide Ra-224 is stored for a predetermined period (step S201).
上記の娘核種を含む原料から、目的核種及びその目的核種の元素の同位体を取り除く除去工程である第１工程が行われる（ステップＳ２０２）。この第１工程は、ステップＳ１０４と同様に行うことができる。このように、第１工程は、目的核種生成工程の前、すなわち、後述する放射壊変工程（ステップＳ２０３）が行われる前に娘核種から目的核種及びその目的核種の元素の同位体を除去する工程（ステップＳ２０２）を含む。 A first step, which is a removal step for removing the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide from the raw material containing the daughter nuclide, is performed (step S202). This first step can be performed in the same manner as step S104. Thus, the first step is a step of removing the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide from the daughter nuclide before the target nuclide generation step, that is, before the later-described radiation decay step (step S203) is performed. (Step S202).
娘核種を含む原料を所定期間を保管することにより、娘核種の放射壊変によって目的核種が生成される（放射壊変工程：ステップＳ２０３）。所定期間は、娘核種が生成する目的核種の量が十分に多く（最適な量であり）、かつそのような目的核種を生成することができる期間であるとよく、例えば、娘核種の半減期等に基づいて定められるとよい。 By storing the raw material containing the daughter nuclide for a predetermined period of time, the target nuclide is generated by the radioactive decay of the daughter nuclide (radiative decay step: step S203). The predetermined period is preferably a period in which the amount of the target nuclide generated by the daughter nuclide is sufficiently large (optimal amount) and such a target nuclide can be generated. etc.
娘核種を含む原料を保管する所定期間は、ステップＳ１０２と同様にシミュレーションによって算出することができる。所定期間は、娘核種がＲａ－２２４である場合、例えば、１時間～３６日とするとよく、１～４０時間とすることが好ましい。」 The predetermined period for storing raw materials containing daughter nuclides can be calculated by simulation as in step S102. When the daughter nuclide is Ra-224, the predetermined period may be, for example, 1 hour to 36 days, preferably 1 to 40 hours. ”
所定期間が、３６日を超えると、Ｒａ－２２４の放射能量が減少し、生成直後の１／１０００となる恐れがある。また、生成されるＰｂ－２１２の放射能量を考慮すると、１～４０時間とするとよい。 If the predetermined period exceeds 36 days, the radioactivity of Ra-224 may decrease to 1/1000 of that immediately after production. Considering the amount of radioactivity of Pb-212 to be generated, the time should be 1 to 40 hours.
所定期間は、必要とする比放射能のＰｂ－２１２が得られる期間である。期間を短くするとより高い比放射能のＰｂ－２１２を得ることができるが、必要な放射能量のＰｂ－２１２を得るために必要なＲａ－２２４の放射能量は大きくなりシミュレーションソフト（ORIGEN）を用いてシミュレーションすることができる。 The predetermined period is the period during which the required specific activity of Pb-212 is obtained. If the period is shortened, Pb-212 with higher specific radioactivity can be obtained, but the radioactivity of Ra-224 required to obtain Pb-212 with the required radioactivity increases, and simulation software (ORIGEN) is used. can be simulated.
除去工程として、試薬に含有されている目的核種及びその目的核種の元素の同位体が除去される（第２工程）（ステップＳ２０４）。第２工程における目的核種の元素の同位体、特に安定同位体の除去は、ステップＳ１０１、ステップＳ１０４に準じた方法で行うことができる。試薬は、後述する溶離工程に用いられるものであることが好ましく、例えば、塩酸、硝酸等を用いることができる。 As the removal step, the target nuclide contained in the reagent and the isotope of the element of the target nuclide are removed (second step) (step S204). The removal of isotopes, especially stable isotopes, of the element of the target nuclide in the second step can be performed by a method according to steps S101 and S104. The reagent is preferably used in the elution step, which will be described later. For example, hydrochloric acid, nitric acid, etc. can be used.
放射壊変に要する十分な時間（所定期間）が経過すると、娘核種を含む原料に対して分離操作が行われる（ステップＳ２０５）。分離操作は、ジェネレータを用いて、ステップＳ１０３と同様の方法で行うことができる。 After a sufficient time (predetermined period) required for the radioactive decay has elapsed, a separation operation is performed on the source material containing daughter nuclides (step S205). The separation operation can be performed using a generator in a manner similar to step S103.
尚、ステップＳ２０５の分離操作は、ステップＳ１０３の分離操作の際に説明したジェネレータ１００を用いて行うことができる。また、ステップＳ２０５に用いるジェネレータ１００は、陰イオン交換樹脂カラム１０に代えて固相抽出材カラム１０を用いて行うとよい。
Note that the separation operation in step S205 can be performed using the
すなわち、吸着工程において、第１シリンジポンプ２０から娘核種を含む原料が固相抽出材カラム１０に供給されると、固相抽出材カラム１０の吸着材が目的核種及びその目的核種の元素の同位体を吸着する。娘核種及び目的核種以外の目的核種（例えばBi-212など）は、吸着材に吸着されずに固相抽出材カラム１０から溶離する。これによって娘核種及び目的核種以外の核種（例えばBi-212）から目的核種を分離できる。なお、娘核種及び目的核種以外の核種（例えばBi-212）を含む固相抽出材カラム１０から溶離した溶離液は、回収部５０において回収される。尚、溶離液の娘核種は必要に応じて目的核種を生成するための原料として再利用されてもよい。
That is, in the adsorption step, when the raw material containing the daughter nuclide is supplied from the
溶離工程において、第２シリンジポンプ３０から試薬が固相抽出材カラム１０に供給されると、吸着材に吸着された目的核種及びその目的核種の元素の同位体が溶離される。目的核種及びその目的核種の元素の同位体を含む溶離液は、予め交換された回収部５０において回収される。
In the elution step, when the reagent is supplied from the
ステップＳ２０５の溶離工程においては、ステップＳ２０４で精製した試薬を用いるとよい。また、当該溶離工程は、娘核種及び目的核種の少なくとも一方の半減期に基づいて定められたタイミングで実行されるとよい。 In the elution step of step S205, it is preferable to use the reagent purified in step S204. Also, the elution step is preferably performed at timing determined based on the half-life of at least one of the daughter nuclide and the target nuclide.
例えば、Ｒａ－２２４を娘核種とする場合、Ｒａ－２２４の半減期は、３．６３１９日である。Ｐｂ－２１２を目的核種とする場合、Ｐｂ－２１２の半減期は、１０．６４時間である。 For example, when Ra-224 is the daughter nuclide, the half-life of Ra-224 is 3.6319 days. When Pb-212 is the target nuclide, the half-life of Pb-212 is 10.64 hours.
したがって、Ｐｂ－２１２を溶離させる場合、溶離工程のタイミングは、１時間後～３６日後とするとよく、さらには１～４０時間後とするとよい。 Therefore, when Pb-212 is eluted, the timing of the elution step is preferably 1 hour to 36 days later, more preferably 1 to 40 hours later.
このようにして生成されたＰｂ－２１２は、例えば、標的治療等の治療薬に用いることができる。（ステップＳ２０６）。 Pb-212 produced in this manner can be used, for example, in therapeutic agents such as targeted therapy. (Step S206).
このように、本発明の目的核種の生成方法は、娘核種を含む原料から目的核種及びその目的核種の元素の同位体を取り除く第１工程及び、目的核種を生成するために用いられる試薬から目的核種及びその目的核種の元素の同位体を取り除く第２工程の少なくとも一方を実行する除去工程を含む。尚、除去工程は、第１工程及び第２工程のうちいずれかが、１回でも行われていればよく、第１工程及び第２工程の各々が複数回行われるようにしてもよい。 Thus, the method for producing a target nuclide of the present invention comprises a first step of removing the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide from the raw material containing the daughter nuclide, and A removal step of performing at least one of a second step of removing isotopes of the nuclide and the element of the target nuclide. In the removing process, any one of the first process and the second process may be performed at least once, and each of the first process and the second process may be performed multiple times.
尚、上記の除去工程においては、目的核種の元素の同位体に関係なく、目的核種及びその目的核種の元素の同位体は吸着材に吸着される。したがって、原料からは、目的核種の元素の同位体とともに、その目的核種が取り除かれる。 In the removal step described above, the target nuclide and the isotope of the element of the target nuclide are adsorbed by the adsorbent regardless of the isotope of the element of the target nuclide. Therefore, the target nuclide is removed from the raw material together with the isotope of the element of the target nuclide.
例えば、Ｐｂ-２１２を目的とする目的核種とする場合、除去工程においては、Ｐｂ－２０４、Ｐｂ－２０６、Ｐｂ－２０７及び、Ｐｂ－２０８のうち、少なくとも１種が除去され、同位体を選択的に吸着することが可能な吸着材を用いない限り、これらは区別なく除去工程において除去される。 For example, when Pb-212 is the target nuclide of interest, at least one of Pb-204, Pb-206, Pb-207 and Pb-208 is removed in the removal step, and the isotope is selected. They are removed indiscriminately in the removal step unless an adsorbent capable of adsorbing them is used.
［試験例１］（比放射能の比較）
（比較例によるＰｂ－２１２の生成）
以下の手順で比較例によるＰｂ－２１２の生成を行った。
[Test Example 1] (Comparison of specific radioactivity)
(Generation of Pb-212 by Comparative Example)
Pb-212 was produced according to the comparative example by the following procedure.
Ｔｈ-２２８（１０ＭＢｑ）の原料を取得した。Ｔｈ－２２８（１０ＭＢｑ）の原料は、使用するまで１００日間経過した後、さらに２週間保管されたものを使用した。
工程（１－１） 親核種（Ｔｈ－２２８）を含む上記の原料を陰イオン交換樹脂カラム分離法で３０分かけて娘核種を分離した。
工程（１－２） 工程（１－１）において分離された娘核種（Ｒａ－２２４）を含む原料を５０時間保管した。
工程（１－３） 娘核種（Ｒａ－２２４）を含む原料をさらに４０時間保管して放射壊変によりＰｂ－２１２を生成した。
工程（１－４） 工程（１－３）で生成した原料を２時間かけて、陽イオン交換樹脂カラム分離法でＲａ-２２４、Ｂｉ-２１２等からＰｂ-２１２を溶離した。
A raw material of Th-228 (10 MBq) was obtained. The raw material for Th-228 (10 MBq) was stored for 2 weeks after 100 days had passed before use.
Step (1-1) The daughter nuclide was separated from the raw material containing the parent nuclide (Th-228) over 30 minutes by an anion exchange resin column separation method.
Step (1-2) The raw material containing the daughter nuclide (Ra-224) separated in step (1-1) was stored for 50 hours.
Step (1-3) The raw material containing the daughter nuclide (Ra-224) was further stored for 40 hours to produce Pb-212 by radioactive decay.
Step (1-4) Pb-212 was eluted from Ra-224, Bi-212 and the like from the raw material produced in step (1-3) over 2 hours by a cation exchange resin column separation method.
上記の工程（１－１）～（１－４）が終了した時点でのそれぞれの溶液中に含まれる親核種Th-228、娘核種Ra-224、目的核種Pb-212及びその目的核種の元素の同位体Pb-208の放射能量と質量をシミュレーションソフト（ORIGEN）を用いて算出した。その結果を表１に示す。 Parent nuclide Th-228, daughter nuclide Ra-224, target nuclide Pb-212 and elements of the target nuclide contained in each solution at the time when the above steps (1-1) to (1-4) are completed The radioactivity and mass of isotope Pb-208 were calculated using simulation software (ORIGEN). Table 1 shows the results.
表１に示すように、Th-228（10 MBq）を原料としたときの目的核種であるPb-212の生成放射能量は、4.4 MBq（8.6 x 10-11 g）であった。このPb-212には３．２ｘ１０－８ｇのPb-208が含まれる。 As shown in Table 1, the amount of radioactivity generated from Pb-212, the target nuclide, when Th-228 (10 MBq) was used as the raw material was 4.4 MBq (8.6 x 10 -11 g). This Pb-212 contains 3.2×10 −8 g of Pb-208.
Pb-212の比放射能を（Pb-212の放射能量Bq）／[(Pb-212の質量g) + (Pb-208の質量g)]と定義すると、Pb-212の比放射能は1.4 x 1014 Bq/gである。
ここで、キャリヤ―フリーのPb-212の比放射能である5.14 x 1016 Bq/gと比較すると、Pb-212の比放射能はその0.3%である。表３にその結果を示す。
When the specific radioactivity of Pb-212 is defined as (Pb-212 radioactivity Bq) / [(Pb-212 mass g) + (Pb-208 mass g)], the specific radioactivity of Pb-212 is 1.4 x 10 14 Bq/g.
Here, the specific radioactivity of Pb-212 is 0.3% of that of carrier-free Pb-212, which is 5.14 x 10 16 Bq/g. Table 3 shows the results.
（実施例によるＰｂ－２１２の生成）
以下の手順で実施例によるＰｂ－２１２の生成を行った。
(Generation of Pb-212 by Example)
Pb-212 was produced according to the following procedure.
Th-228(10 MBq)の原料を取得し、使用するまで100日間保管した。
工程（２－１） 原料を使用する直前に、Pb Resinを用いて、Th-228溶液に含まれる目的核種（Ｐｂ－２１２及びＰｂ－２０８等）をその量が１／１０００になるよう除去した（除去工程 第１工程）。
工程（２－２） Ｔｈ－２２８溶液における娘核種の量が１／１００になるように娘核種及び目的核種の除去を行った。娘核種及び目的核種の除去は、陰イオン交換樹脂カラム分離法で30分行った。
工程（２－３） 工程（２－３）実施後のＴｈ－２２８を所定期間（２週間）保管して放射壊変によりＲａ－２２４を生成した。
工程（２－４） 保管後の親核種を含む原料から30分かけて娘核種を分離した。
工程（２－５） Ｐｂ Ｒｅｓｉｎを用いて、Ｒａ－２２４溶液に含まれる目的核種（Ｐｂ-２１２及びＰｂ-２０８）をその量が１／１００になるよう除去した（除去工程 第１工程）。
工程（２－６） 工程（２－６）が行われた娘核種Ｒａ－２２４を含む原料を50時間保管した。
工程（２－７） Ｐｂ Ｒｅｓｉｎを用いて、Ｒａ－２２４溶液に含まれる目的核種（Ｐｂ－２１２及びＰｂ－２０８）をその量が１／１００になるよう除去した（除去工程 第１工程）。
工程（２－８） Ｒａ－２２４を含む原料を１０時間保管して放射壊変によりPb-212を生成した。
工程（２－９） 溶離工程に用いられる試薬に含まれる目的核種の元素の同位体（Ｐｂ－２０４， Ｐｂ－２０６， Ｐｂ－２０７及びＰｂ－２０８等）をＰｂ Ｒｅｓｉｎを用いてその濃度が１×１０－１２ ｇ ／ｍＬ （１ｐｐｔ）以下になるよう除去した（除去工程 第２工程）。
工程（２－１０） 工程（２－９）で生成したＰｂ－２１２等を含むＲａ－２２４原料を１時間かけて、固相抽出剤カラム分離法（Ｐｂ Ｒｅｓｉｎカラム法）で分離操作してRa-224、Bi-212等からPb-212を分離した。
A raw material of Th-228 (10 MBq) was obtained and stored for 100 days before use.
Step (2-1) Immediately before using the raw material, Pb Resin was used to remove target nuclides (Pb-212, Pb-208, etc.) contained in the Th-228 solution so that the amount thereof was reduced to 1/1000. (Removal step, first step).
Step (2-2) Daughter nuclides and target nuclides were removed so that the amount of daughter nuclides in the Th-228 solution was 1/100. Daughter nuclides and target nuclides were removed by the anion exchange resin column separation method for 30 minutes.
Step (2-3) Th-228 after step (2-3) was stored for a predetermined period (2 weeks) to generate Ra-224 by radioactive decay.
Step (2-4) After storage, the daughter nuclide was separated from the raw material containing the parent nuclide over a period of 30 minutes.
Step (2-5) Using Pb Resin, target nuclides (Pb-212 and Pb-208) contained in the Ra-224 solution were removed so that the amount thereof was reduced to 1/100 (removal step, first step).
Step (2-6) The raw material containing daughter nuclide Ra-224 subjected to step (2-6) was stored for 50 hours.
Step (2-7) Using Pb Resin, target nuclides (Pb-212 and Pb-208) contained in the Ra-224 solution were removed so that the amount thereof was reduced to 1/100 (removal step, first step).
Step (2-8) A raw material containing Ra-224 was stored for 10 hours to produce Pb-212 by radioactive decay.
Step (2-9) The isotope of the element of the target nuclide contained in the reagent used in the elution step (Pb-204, Pb-206, Pb-207 and Pb-208, etc.) is eluted with Pb Resin to a concentration of 1 ×10 −12 g /mL (1 ppt) or less (removal step, second step).
Step (2-10) The Ra-224 raw material containing Pb-212 and the like produced in Step (2-9) is separated by a solid-phase extractant column separation method (Pb Resin column method) over 1 hour to obtain Ra Pb-212 was isolated from -224, Bi-212 and others.
上記の工程（２－１）～（２－１０）が終了した時点でのそれぞれの溶液中に含まれる親核種Ｔｈ－２２８、娘核種Ｒａ－２２４、目的核種Ｐｂ－２１２及びその目的核種の元素の同位体Ｐｂ－２０８の放射能量と質量をシミュレーションソフト（ORIGEN）を用いて算出した。その結果を表２に示す。 Parent nuclide Th-228, daughter nuclide Ra-224, target nuclide Pb-212 and elements of the target nuclide contained in each solution at the time when the above steps (2-1) to (2-10) are completed was calculated using simulation software (ORIGEN). Table 2 shows the results.
その結果によると、本発明の目的核種の生成方法を用いて、Ｔｈ－２２８（１０ ＭＢｑ）を原料としたときの目的核種であるＰｂ－２１２の放射能量は２．４ ＭＢｑ（４．７ × １０－１１ g）であった。このＰｂ－２１２には１．８ ×１０-１１ｇのＰｂ－２０８が含まれていた。 According to the results, the radioactivity of the target nuclide Pb-212 when Th-228 (10 MBq) was used as a raw material using the method for producing the target nuclide of the present invention was 2.4 MBq (4.7 × 10 −11 g). This Pb-212 contained 1.8×10 −11 g of Pb-208.
比較例の説明と同様にしてＰｂ－２１２の比放射能を定義し算出した結果、実施例で得られるPb-212の比放射能は３．７ × １０１６ Ｂｑ／ｇであった。この比放射能は、キャリヤフリーＰｂ-２１２の比放射能の７２％である。 As a result of defining and calculating the specific radioactivity of Pb-212 in the same manner as in the comparative example, the specific radioactivity of Pb-212 obtained in the example was 3.7×10 16 Bq/g. This specific activity is 72% of that of carrier-free Pb-212.
上述の通り、本発明の目的核種の生成方法で得られる実施例のPb-212製品の比放射能は、既往の方法で生成した比較例のPb-212よりも約２４０倍高い。
As described above, the specific radioactivity of the Pb-212 product of the example obtained by the production method of the target nuclide of the present invention is about 240 times higher than that of the comparative Pb-212 produced by the conventional method.
［試験例２］（目的核種の生成時間の比較）
試験例１で説明した、比較例の工程（１－６）の保管時間を１０時間とした場合、実施例の工程（２－９）の保管時間を１０時間とした場合の各々のＰｂ－２１２の量及び比放射能を表４に示す。ただし、条件を揃えるために分離操作時間を含めなかった。
[Test Example 2] (Comparison of generation time of target nuclide)
Each of Pb-212 when the storage time of step (1-6) of the comparative example was set to 10 hours and the storage time of step (2-9) of the example was set to 10 hours, as described in Test Example 1 Table 4 shows the amount and specific radioactivity of However, the separation operation time was not included in order to match the conditions.
試験例１で説明した、比較例の工程（１－６）の保管時間を４０時間とした場合、実施例の工程（２－９）の保管時間を４０時間とした場合の各々のＰｂ－２１２の量及び比放射能を表５に示す。ただし、条件を揃えるために分離操作時間を含めなかった。 Each of Pb-212 when the storage time of step (1-6) of the comparative example was set to 40 hours and the storage time of step (2-9) of the example was set to 40 hours, as described in Test Example 1 The amount and specific radioactivity are shown in Table 5. However, the separation operation time was not included in order to match the conditions.
表４及び表５に示すように、実施例で生成したＰｂ-２１２の比放射能は、比較例よりも高いことが分かった。また、比較例及び実施例で生成したＰｂ－２１２の比放射能は、保管時間４０時間よりも保管時間１０時間の方が高いことが分かった。しかも実施例で顕著であった。 As shown in Tables 4 and 5, the specific radioactivity of Pb-212 produced in Examples was found to be higher than in Comparative Examples. In addition, it was found that the specific radioactivity of Pb-212 produced in Comparative Examples and Examples was higher with a storage time of 10 hours than with a storage time of 40 hours. Moreover, it was conspicuous in the examples.
［試験例３］（酸濃度に対する吸着分配係数の測定）
酸濃度が異なる溶液を用いてPb吸着試験を行い、分配係数を算出した。すなわち、吸着材であるPb Resin（eichrom社製）へのＴｈ（IV）、Ｒａ(II)、Ｐｂ(II)及びＢｉ（III）の吸着挙動を試験した。
[Test Example 3] (Measurement of adsorption distribution coefficient with respect to acid concentration)
A Pb adsorption test was performed using solutions with different acid concentrations, and the partition coefficient was calculated. That is, the adsorption behavior of Th(IV), Ra(II), Pb(II) and Bi(III) to Pb Resin (manufactured by eichrom) as an adsorbent was tested.
（分配係数の算出）
分配係数（Kd）は、下記の式（１）によって求めた。
The partition coefficient (K d ) was determined by the following formula (1).
（元素濃度及び放射能濃度の測定）
Ｔｈ、Ｐｂ、Ｂｉ等の元素濃度の測定は、誘導結合プラズマ質量分析法（ICP-MS；Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry）、放射能濃度の測定はＧｅ検出器を用いたガンマ線スペクトロメトリーにて行った。
(Measurement of element concentration and radioactivity concentration)
Element concentrations such as Th, Pb, and Bi were measured by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS), and radioactivity concentrations were measured by gamma ray spectrometry using a Ge detector. .
（酸濃度の測定）
酸として、硝酸溶液を用いた。硝酸溶液の酸濃度は、フェノールフタレインを指示薬として中和滴定により決定した。
(Measurement of acid concentration)
A nitric acid solution was used as the acid. The acid concentration of the nitric acid solution was determined by neutralization titration using phenolphthalein as an indicator.
図４は、酸濃度に対する吸着分配係数の測定結果を示している。具体的には、図４は、Pb ResinへのRa(II)及びPb(II)の吸着挙動を調べた結果を示している。
図４に示すように、高濃度の硝酸溶液（例えば8M HNO3）からでもPb(II)が高効率でPb Resinに吸着すること（KD = 600～700mL/g）、及び8 M HNO3中からTh(IV)はPb Resinに吸着しないこと（KD = <10 mL/g）が解った。
FIG. 4 shows the measurement results of the adsorption distribution coefficient with respect to acid concentration. Specifically, FIG. 4 shows the result of examining the adsorption behavior of Ra(II) and Pb(II) to Pb Resin.
As shown in Fig. 4, Pb(II) was adsorbed on Pb Resin with high efficiency (KD = 600-700 mL/g) even from a high-concentration nitric acid solution (e.g., 8 M HNO 3 ), and in 8 M HNO 3 showed that Th(IV) does not adsorb to Pb Resin (KD = <10 mL/g).
これに基づき、Pb Resinカラムを通して、主にTh-228、Pb-212及びPb-208を含む8 M HNO3溶液を流すことによって、Th-228溶液中に含まれる鉛の同位体、即ちPb-212及びPb-208等を、その当初含まれていた量の1,000分の１以下に低減することができる。 Based on this, the isotope of lead contained in the Th-228 solution, namely Pb-, was determined by flowing an 8 M HNO3 solution containing mainly Th-228, Pb-212 and Pb-208 through a Pb Resin column. 212 and Pb-208 etc. can be reduced to less than 1/1,000 of their original content.
また、広範囲の濃度の硝酸溶液からPb(II)が高効率でPb Resinに吸着すること、及びRa(II)はPb Resinに吸着しないことが解った。例えば1M HNO3溶液からのPb Resinへの分配係数は、Pb(II)についてKD = 2,000～3,000 mL/g、及びRa(II)についてKD = 10mL/gであった。これに基づき、Pb Resinを用いて、Ra-224溶液中に含まれる鉛同位体の全量を、その初期量の100分の1以下に低減することができる。 In addition, it was found that Pb(II) from nitric acid solutions with a wide range of concentrations was adsorbed on Pb resin with high efficiency, and Ra(II) was not adsorbed on Pb resin. For example, the partition coefficients from 1 M HNO 3 solution to Pb Resin were KD = 2,000-3,000 mL/g for Pb(II) and KD = 10 mL/g for Ra(II). Based on this, Pb Resin can be used to reduce the total amount of lead isotopes contained in the Ra-224 solution to less than 100-fold of its initial amount.
１００ ジェネレータ
１０ イオン交換樹脂カラム
２０ 第１シリンジポンプ
３０ 第２シリンジポンプ
100
Claims (7)
前記親核種を含む原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第１工程及び、前記目的核種を生成するために用いられる試薬から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第２工程の少なくとも一方を実行する除去工程を含む
ことを特徴とする目的核種の生成方法。 A method of producing a radioactive target nuclide by one or more rounds of radioactive decay of a parent nuclide, comprising:
A first step of removing the target nuclide and the isotope of the target nuclide element from the raw material containing the parent nuclide, and removing the target nuclide and the isotope of the target nuclide element from the reagent used to generate the target nuclide A method for producing a target nuclide, comprising a removal step of performing at least one of the second steps of removing
前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、
前記第１工程は、前記娘核種生成工程において前記親核種を含む前記原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を除去する工程を含む
ことを特徴とする請求項１に記載の目的核種の生成方法。 a daughter nuclide generation step of generating a daughter nuclide from the parent nuclide;
a target nuclide generation step of generating the target nuclide from the daughter nuclide;
The object according to claim 1, wherein the first step includes a step of removing the target nuclide and isotopes of elements of the target nuclide from the raw material containing the parent nuclide in the daughter nuclide generation step. Nuclide production method.
前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、
前記第１工程は、前記目的核種生成工程の前に前記娘核種から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を除去する工程を含む
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の目的核種の生成方法。 a daughter nuclide generation step of generating a daughter nuclide from the parent nuclide;
a target nuclide generation step of generating the target nuclide from the daughter nuclide;
3. The object according to claim 1 or 2, wherein the first step includes a step of removing the target nuclide and isotopes of elements of the target nuclide from the daughter nuclide before the target nuclide generation step. Nuclide production method.
前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、
前記除去工程は、前記第２工程を含み、
前記目的核種生成工程は、前記娘核種から生成された前記目的核種を吸着材に吸着させる吸着工程と、
前記試薬を用いて前記吸着材から前記目的核種を溶離させる溶離工程と、
を含む
ことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の目的核種の生成方法。 a daughter nuclide generation step of generating a daughter nuclide from a parent nuclide;
a target nuclide generation step of generating the target nuclide from the daughter nuclide;
The removing step includes the second step,
The target nuclide generation step includes an adsorption step of adsorbing the target nuclide generated from the daughter nuclide to an adsorbent;
an elution step of eluting the target nuclide from the adsorbent using the reagent;
The method for producing a target nuclide according to any one of claims 1 to 3, comprising:
前記親核種を含む原料から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第１工程及び、前記目的核種を生成するために用いられる試薬から前記目的核種及び前記目的核種の元素の同位体を取り除く第２工程の少なくとも一方を実行する除去工程と、
前記親核種から娘核種を生成する娘核種生成工程と、
前記娘核種から前記目的核種を生成する目的核種生成工程と、を含み、
前記親核種は、Ｔｈ－２２８であり、前記娘核種は、Ｒａ－２２４であり、前記目的核種は、Ｐｂ－２１２であり、
前記除去工程において、Ｐｂ－２０４、Ｐｂ－２０６、Ｐｂ－２０７及び、Ｐｂ－２０８のうち、少なくとも１種を除去することを特徴とする目的核種の生成方法。 A method of producing a radioactive target nuclide by radioactive decay of a parent nuclide, comprising:
A first step of removing the target nuclide and the isotope of the target nuclide element from the raw material containing the parent nuclide, and removing the target nuclide and the isotope of the target nuclide element from the reagent used to generate the target nuclide a removing step of performing at least one of the second steps of removing
a daughter nuclide generation step of generating a daughter nuclide from the parent nuclide;
a target nuclide generation step of generating the target nuclide from the daughter nuclide;
The parent nuclide is Th-228, the daughter nuclide is Ra-224, the target nuclide is Pb-212,
A method for producing a target nuclide, wherein at least one of Pb-204, Pb-206, Pb-207 and Pb-208 is removed in the removing step.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2021037814A JP2022138042A (en) | 2021-03-09 | 2021-03-09 | Method for producing target nuclide |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2021037814A JP2022138042A (en) | 2021-03-09 | 2021-03-09 | Method for producing target nuclide |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2022138042A true JP2022138042A (en) | 2022-09-22 |
Family
ID=83319606
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2021037814A Pending JP2022138042A (en) | 2021-03-09 | 2021-03-09 | Method for producing target nuclide |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2022138042A (en) |
-
2021
- 2021-03-09 JP JP2021037814A patent/JP2022138042A/en active Pending
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| ES2260520T3 (en) | PROCEDURE AND APPARATUS FOR SEPARATING IONS FROM METAL ELEMENTS IN A WATER SOLUTION. | |
| KR101886883B1 (en) | Isotope production method | |
| McAlister et al. | Automated two column generator systems for medical radionuclides | |
| US6716353B1 (en) | Method for preparing high specific activity 177Lu | |
| EP2854137A1 (en) | Isotope preparation method | |
| AU2011247361A1 (en) | Isotope preparation method | |
| EP3992988A1 (en) | Radionuclide production method and radionuclide production system | |
| US11306003B2 (en) | Method for the manufacture of highly purified 68Ge material for radiopharmaceutical purposes | |
| Saptiama et al. | The Use of Sodium Hypochlorite Solution for (n, γ) 99 Mo/99m Tc Generator Based on Zirconium-Based Material (ZBM) | |
| JP2022138042A (en) | Method for producing target nuclide | |
| RU2768732C2 (en) | Method of producing isotope | |
| Chattopadhyay et al. | Separation of pertechnetate from molybdate by anion-exchange chromatography: recovery of 99mTc from (n, γ) 99Mo and suitability for use in central radiopharmacy (CRPh) | |
| US8932876B2 (en) | Method and system for purifying charged radioisotopes | |
| JP2023550075A (en) | How to generate scandium-44 | |
| Milyutin et al. | Sorption Method for Purification of Ittrium-90 Radionuclides and Separation of 90Sr/90Y Pair | |
| Ruiz Quiros | A Chromatographic Method to Separate Sc (III) from Zn (II) Ions: A Step in the Purification of Sc-44 (an isotope of medical interest) | |
| AU2017312535B2 (en) | Chromatographic separation of Mo-99 from W-187 | |
| Tosato et al. | Chromatographic separation of silver-111 from neutron-irradiated palladium target: toward direct labeling of radiotracers | |
| Du et al. | Thorium-229 for medical applications | |
| JP2017518867A (en) | Method and device for isolating lead 203 | |
| WO2024050168A2 (en) | Systems and methods for generating radionuclides | |
| Arai et al. | Radionuclide separation | |
| TW202236307A (en) | Production of lu-177 and other radionuclides via hot atom capture on nanostructured carbon | |
| Mushtaq et al. | Separation of fission Iodine-131 | |
| PL235218B1 (en) | Method for separation of microquantity of scandium from macroquantity of calcium |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20240228 |