JP2022113214A - Gas separation system and production method of gas - Google Patents
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Description
本発明は、気体分離膜を備える気体分離システムと、それを用いた気体の製造方法に関する。 TECHNICAL FIELD The present invention relates to a gas separation system provided with a gas separation membrane and a gas production method using the same.
近年クリーンなエネルギー源として、水素が注目されている。水素は、天然気体及び石炭等の化石燃料を気体化し、主成分として水素と二酸化炭素を含む混合気体から二酸化炭素を除去することによって得られている。処理対象となる気体は水蒸気改質、水性気体シフトを経ており、高温、高圧であることが特徴である。さらに、水素はアンモニアを合成するハーバー・ボッシュ法にも用いられている。これは、水素と窒素を高温、高圧で反応させることでアンモニアを合成する方法であるが、生産プラントにおいて未反応の水素と窒素を分離回収するプロセスが必要である。 In recent years, hydrogen has attracted attention as a clean energy source. Hydrogen is obtained by gasifying natural gas and fossil fuels such as coal and removing carbon dioxide from a gas mixture containing hydrogen and carbon dioxide as the main components. The gas to be treated has undergone steam reforming and water-gas shift, and is characterized by high temperature and high pressure. Furthermore, hydrogen is also used in the Haber-Bosch process for synthesizing ammonia. This method synthesizes ammonia by reacting hydrogen and nitrogen at high temperature and pressure, but requires a process to separate and recover unreacted hydrogen and nitrogen in the production plant.
低コストで混合気体から特定の気体を濃縮させる方法として、素材の持つ気体透過性の違いを利用して目的気体を選択的に透過させる膜分離法が注目されている。 As a low-cost method of concentrating a specific gas from a mixed gas, a membrane separation method that selectively permeates a target gas by utilizing the difference in gas permeability of materials has attracted attention.
分離膜を備える気体システムに関し、例えば特許文献１には、前段に１つと後段に２つの気体分離膜ユニットを備え、後段の１つの気体分離膜ユニットから得られる気体の全量を前段の気体分離膜ユニットに循環させる技術が開示されている。
Regarding a gas system provided with a separation membrane, for example,
特許文献２や３には、前段に１つの気体分離膜ユニットと後段に１つの気体分離膜ユニットを備え、後段から得られる気体の全量を前段の気体分離膜ユニットに循環させる技術が開示されている。
また、特許文献４には、分離膜ユニットを透過したヘリウムを、供給気体に循環させながらヘリウムを回収する技術が開示されている。
Further,
しかしながら、従来の気体分離膜を備える気体分離システムでは、高回収率かつ高純度を両立して富化することが難しく、精製効率が十分でない問題があった。 However, in gas separation systems equipped with conventional gas separation membranes, it is difficult to achieve both high recovery and high purity in enrichment, and there has been the problem of insufficient purification efficiency.
そこで本発明は、これらの問題を低減しつつ冨化される成分を高回収率かつ高純度で精製可能な気体分離システムを提供することを課題とする。 Accordingly, an object of the present invention is to provide a gas separation system capable of refining the enriched component with high recovery and high purity while reducing these problems.
上記目的を達成するための本発明は、以下である。
（１） ２種以上の気体から少なくとも１種の成分を富化する気体分離システムであって、
前記気体分離システムは気体分離膜ユニットを備え、
前記気体分離膜ユニットは、供給気体の入口（以下、供給入口、という）、透過側の入口（以下、透過入口、という）、透過気体の排出口（以下、透過出口、という）、及び濃縮気体の排出口（以下、濃縮出口、という）を備え、
前記供給入口は前記気体分離膜ユニットの一方の側の端部に配置され、前記透過入口は前記供給入口が配置されている端部とは異なる側の端部に配置され、
前記供給入口は、供給気体管を備え、
前記透過入口は、透過供給気体管を備え、
前記透過出口は、透過気体排出管を備え、
前記濃縮出口は、濃縮気体排出管を備え
前記透過気体排出管は分岐部を有し、前記透過気体排出管よりも上流に位置する管は合流部を有し、前記分岐部及び前記合流部が分岐管により連結していることを特徴とする、気体分離システム。
（２） 前記気体分離膜ユニットは、前記気体分離システム中に１つのみ存在する、（１）に記載の気体分離システム。
（３） （１）または（２）に記載の気体分離システムを用いた気体の製造方法であって、
前記気体分離膜ユニットを透過する気体量を１００体積％とした際に、前記分岐管を通り、前記合流部へ循環される気体量を、２０体積％以上８０体積％以下に制御する工程を有する、気体の製造方法。
（４） 前記気体分離システムは、連結管によってつながれた気体分離膜ユニット１及び気体分離膜ユニット２を有し、
前記気体分離膜ユニット１は、供給側の入口１（以下、供給入口１、という）、透過気体の排出口１（以下、透過出口１、という）、及び濃縮気体の排出口１（以下、濃縮出口１、という）を備え、
前記気体分離膜ユニット２は、供給側の入口２（以下、供給入口２、という）、透過側の入口２（以下、透過入口２、という）、透過気体の排出口２（以下、透過出口２、という）、及び濃縮気体の排出口２（以下、濃縮出口２、という）を備え、
前記供給入口２は前記気体分離膜ユニット２の一方の側の端部に配置され、前記透過入口２は前記供給入口２が配置されている端部とは異なる側の端部に配置され、
前記供給入口１は、供給気体管１を備え、
前記透過出口１は、透過気体排出菅１を備え、
前記供給入口２は、前記連結管を備え、
前記透過入口２は、透過供給気体管２を備え、
前記透過出口２は、透過気体排出管２を備え、
前記濃縮出口２は、濃縮気体排出管２を備え、
前記連結管は、前記濃縮出口１と、前記供給入口２とを連結しており、
（Ａ）又は（Ｂ）の少なくとも一方を満たすことを特徴とする、前記（１）に記載の気体分離システム。
The present invention for achieving the above object is as follows.
(1) A gas separation system for enriching at least one component from two or more gases, comprising:
The gas separation system comprises a gas separation membrane unit,
The gas separation membrane unit has a feed gas inlet (hereinafter referred to as feed inlet), a permeation side inlet (hereinafter referred to as permeate inlet), a permeate gas outlet (hereinafter referred to as permeate outlet), and a concentrated gas Equipped with an outlet (hereinafter referred to as a concentration outlet) of
said feed inlet is located at one end of said gas separation membrane unit and said permeate inlet is located at a different end than said feed inlet is located;
the feed inlet comprises a feed gas line;
said permeate inlet comprises a permeate feed gas tube;
the permeate outlet comprises a permeate exhaust pipe;
The concentration outlet has a concentrated gas discharge pipe, and the permeated gas discharge pipe has a branched portion, and the pipe positioned upstream from the permeated gas discharge pipe has a confluence, and the branched portion and the confluence are A gas separation system characterized by being connected by a branch pipe.
(2) The gas separation system according to (1), wherein only one gas separation membrane unit is present in the gas separation system.
(3) A gas production method using the gas separation system according to (1) or (2),
When the amount of gas permeating the gas separation membrane unit is 100% by volume, the amount of gas circulated to the junction through the branch pipe is controlled to 20% by volume or more and 80% by volume or less. , gas production method.
(4) The gas separation system has a gas
The gas
The gas
The
said
The
The
said
The
The
The connecting pipe connects the
The gas separation system according to (1) above, wherein at least one of (A) or (B) is satisfied.
（Ａ）前記透過気体排出菅１は分岐部を有し（以下、透過気体排出菅１が有する分岐部を分岐部１、という）、
前記供給気体管１は合流部を有し（以下、供給気体管１が有する合流部を合流部１、という）、
前記分岐部１は分岐管１を有し、
前記分岐部１及び前記合流部１が分岐管１により連結している。
(A) the permeable
The
The
The branching
（Ｂ）前記透過気体排出菅２は分岐部を有し（以下、透過気体排出菅２が有する分岐部を分岐部２、という）、
前記供給気体管１又は前記連結菅は合流部を有し（以下、供給気体管１が有する合流部を合流部１、連結菅が有する合流部を合流部２という）、
前記分岐部２は分岐管２を有し、
前記分岐部２及び前記合流部１が分岐管２により連結しているか、又は、前記分岐部２及び前記合流部２が分岐管２により連結している。
（５） （４）に記載の気体分離システムを用いた気体の製造方法であって、
前記気体分離膜ユニット１へ供給される気体量を１００体積％とした際に、前記気体分離膜ユニット１を透過する透過気体に含まれる富化される成分の気体量を、２０体積％以上６０体積％以下に制御する工程を有する、気体の製造方法。
（６） （４）に記載の気体分離システムを用いた気体の製造方法であって、
前記透過気体排出菅２を通る気体流量の全量を、分岐管２を通して合流部１へ循環させる、気体の製造方法。
(B) the permeated
The
The
The branching
(5) A gas production method using the gas separation system according to (4),
When the amount of gas supplied to the gas
(6) A gas production method using the gas separation system according to (4),
A method for producing a gas, wherein the entire flow rate of the gas passing through the permeated
本発明によって２種以上の気体から、少なくとも１種の気体に対して高回収率と高純度を両立しながら富化することができる。 According to the present invention, at least one gas can be enriched from two or more gases while achieving both high recovery and high purity.
本発明は、２種以上の気体から少なくとも１種の成分を富化する気体分離システムであって、前記気体分離システムは気体分離膜ユニットを備え、前記気体分離膜ユニットは、供給気体の入口（以下、供給入口、という）、透過側の入口（以下、透過入口、という）、透過気体の排出口（以下、透過出口、という）、及び濃縮気体の排出口（以下、濃縮出口、という）を備え、前記供給入口は前記気体分離膜ユニットの一方の側の端部に配置され、前記透過入口は前記供給入口が配置されている端部とは異なる側の端部に配置され、前記供給入口は、供給気体管を備え、前記透過入口は、透過供給気体管を備え、前記透過出口は、透過気体排出管を備え、前記濃縮出口は、濃縮気体排出管を備え、前記透過気体排出管は、分岐部を有し、前記透過気体排出管よりも上流に位置する管は合流部を有し、前記分岐部及び前記合流部が分岐管により連結していることを特徴とする、気体分離システム、であり、このような本発明は、以下の本発明１及び本発明２を含む。
The present invention is a gas separation system for enriching at least one component from two or more gases, said gas separation system comprising a gas separation membrane unit, said gas separation membrane unit having a feed gas inlet ( hereinafter referred to as a feed inlet), a permeate side inlet (hereinafter referred to as a permeate inlet), a permeate gas discharge port (hereinafter referred to as a permeate outlet), and a concentrated gas discharge port (hereinafter referred to as a concentrated gas outlet). wherein the feed inlet is located at one end of the gas separation membrane unit, the permeate inlet is located at an end different from the end where the feed inlet is located, and the feed inlet is comprises a feed gas tube, the permeate inlet comprises a permeate feed gas tube, the permeate outlet comprises a permeate gas outlet tube, the concentrate outlet comprises a concentrated gas outlet tube, and the permeate gas outlet tube is , a gas separation system characterized in that a pipe located upstream of the permeating gas discharge pipe has a junction, and the branch and the junction are connected by a branch pipe. , and this invention includes
また本発明１の気体分離システムは、連結管によってつながれた気体分離膜ユニット１及び気体分離膜ユニット２を有し、前記気体分離膜ユニット１は、供給側の入口１（以下、供給入口１、という）、透過気体の排出口１（以下、透過出口１、という）、及び濃縮気体の排出口１（以下、濃縮出口１、という）を備え、前記気体分離膜ユニット２は、供給側の入口２（以下、供給入口２、という）、透過側の入口２（以下、透過入口２、という）、透過気体の排出口２（以下、透過出口２、という）、及び濃縮気体の排出口２（以下、濃縮出口２、という）を備え、前記供給入口２は前記気体分離膜ユニット２の一方の側の端部に配置され、前記透過入口２は前記供給入口２が配置されている端部とは異なる側の端部に配置され、前記供給入口１は、供給気体管１を備え、前記透過出口１は、透過気体排出菅１を備え、前記供給入口２は、前記連結管を備え、前記透過入口２は、透過供給気体管２を備え、前記透過出口２は、透過気体排出管２を備え、前記濃縮出口２は、濃縮気体排出管２を備え、前記連結管は、前記濃縮出口１と、前記供給入口２とを連結しており、（Ａ）又は（Ｂ）の少なくとも一方を満たすことを特徴とする、前述の本発明の気体分離システム、のことを意味する。
Further, the gas separation system of the
（Ａ）前記透過気体排出菅１は分岐部を有し（以下、透過気体排出菅１が有する分岐部を分岐部１、という）、前記供給気体管１は合流部を有し（以下、供給気体管１が有する合流部を合流部１、という）、前記分岐部１は分岐管１を有し、前記分岐部１及び前記合流部１が分岐管１により連結している。
(A) The permeable
（Ｂ）前記透過気体排出菅２は分岐部を有し（以下、透過気体排出菅２が有する分岐部を分岐部２、という）、前記供給気体管１又は前記連結菅は合流部を有し（以下、供給気体管１が有する合流部を合流部１、連結菅が有する合流部を合流部２という）、前記分岐部２は分岐管２を有し、前記分岐部２及び前記合流部１が分岐管２により連結しているか、又は、前記分岐部２及び前記合流部２が分岐管２により連結している。
(B) The permeable
つまり本発明１は、本発明の中でも気体分離膜ユニットなどを少なくとも２つ有する点に特徴を有する。
That is, the
さらに本発明２の気体分離システムにおいては、気体分離膜ユニットは、前記気体分離システム中に１つのみ存在する。本発明２においては、気体分離膜ユニットは気体分離システム中に１つのみ存在するため、供給気体管が合流部を有することとなる。つまり本発明２は、本発明の中でも気体分離膜ユニットなどを１つのみ有する点に特徴を有する。
Furthermore, in the gas separation system of the
以下、このような本発明１と本発明２を包含する本発明の実施の形態について、詳細に説明する。
Hereinafter, embodiments of the present invention including the
＜気体分離システムおよび気体分離膜ユニット＞
（本発明１：複数の気体分離膜ユニットを有する気体分離システム）
本発明１の気体分離システム（０１）は、連結管（８）によってつながれた気体分離膜ユニット１（１）、気体分離膜ユニット２（２）を備える。以下、これについて説明する。
<Gas separation system and gas separation membrane unit>
(Presentation 1: Gas separation system having a plurality of gas separation membrane units)
A gas separation system (01) of the
図１～５に示すように、気体分離膜ユニット１（１）は、供給入口１（１１）、透過出口１（１２）、及び濃縮出口１（１３）を備え、供給入口１（１１）は、供給気体管１（４）を備え、前記透過出口１は、透過気体排出菅１（５１）を備える。
As shown in FIGS. 1-5, the gas separation membrane unit 1 (1) comprises a feed inlet 1 (11), a permeate outlet 1 (12), and a concentration outlet 1 (13), wherein the feed inlet 1 (11) is , a feed gas line 1 (4) and said
また、気体分離膜ユニット２（２）は、供給入口２（２１）、透過入口２、透過出口２（２２）、及び濃縮出口２（２３）、透過入口２（２４）を備えており、供給入口２（２１）は連結管（８）を備え、透過出口２（２２）は透過気体排出管２（５２）を備え、濃縮出口２（２３）は、濃縮気体排出管２（６２）を備え、透過入口２（２４）は透過供給気体管２（７２）を備える。そして連結管は、濃縮出口１と供給入口２とを連結している。
In addition, the gas separation membrane unit 2 (2) has a feed inlet 2 (21), a
さらに、本発明の気体分離システム（０１）は以下（Ａ）又は（Ｂ）の少なくとも一方を満たすことを特徴とする。 Furthermore, the gas separation system (01) of the present invention is characterized by satisfying at least one of the following (A) or (B).
（Ａ）図３～５に示すように、透過気体排出菅１（５１）は分岐部１（８１）を有し、供給気体管１（５１）は合流部１（８２）を有し、分岐部１（８１）は分岐管１（８３）を有し、分岐部１（８１）及び合流部１（８２）が分岐管１（８３）により連結している。 (A) As shown in FIGS. 3 to 5, the permeated gas discharge pipe 1 (51) has a branch portion 1 (81), the supply gas pipe 1 (51) has a confluence portion 1 (82), and branches Part 1 (81) has branch pipe 1 (83), and branch part 1 (81) and junction part 1 (82) are connected by branch pipe 1 (83).
（Ｂ）図１、２、４，５が示すように、透過気体排出菅２（５２）は分岐部２（８４）を有し、供給気体管１（５２）は合流部１（８２）を有するか又連結菅は合流部２を有し、分岐部２は分岐管２を有し、分岐部２（８４）及び合流部１（８２）が分岐管２（８５）により連結しているか又は分岐部２及び合流部２が分岐管２により連結している。
(B) As shown in FIGS. 1, 2, 4, and 5, the permeate gas discharge pipe 2 (52) has a branch portion 2 (84), and the supply gas pipe 1 (52) has a junction portion 1 (82). or the connecting pipe has a
本発明においては、分岐部を有する管よりも上流に位置する管が合流部を有することになるが、本発明１においては、分岐部１を有する管である透過気体排出管１又は分岐部２を有する管である透過気体排出管２よりも上流に位置する管である供給気体管１（４）が合流部１（８２）を有するか、又は上流に位置する管である連結管が合流部２を有する。
In the present invention, the pipe located upstream of the pipe having the branched portion has the confluence portion. The supply gas pipe 1 (4), which is a pipe located upstream of the permeated
分岐管１（８３）及び分岐管２（８５）は、流れてくる気体を異なる方向へ分岐する配管であり、合流部１（８２）は、分岐部１（８１）から分岐管１（８３）を流れてきた気体及び／又は分岐部２（８４）から分岐管２（８５）を流れてきた気体と、供給気体管１（４）
に流れている気体が合流する配管である。合流部１（８２）は、気体を効率良く混合させる混合器を備えていても良い。
The branch pipe 1 (83) and the branch pipe 2 (85) are pipes for branching the flowing gas in different directions. and/or the gas flowing through the branch pipe 2 (85) from the branch portion 2 (84), and the supply gas pipe 1 (4)
This is the piping where the gas flowing to the The confluence part 1 (82) may be provided with a mixer for efficiently mixing gases.
気体分離システム１（０１）が上記（Ａ）を満たす場合、気体ユニット１（１）から排出された気体は、分岐部１（８１）から分岐管１（８３）を通じて合流部１（８２）に到達する循環流と、気体分離膜ユニット２（２）から排出された透過気体と共に回収される回収流に分断される。 When the gas separation system 1 (01) satisfies the above (A), the gas discharged from the gas unit 1 (1) flows from the branch part 1 (81) to the junction part 1 (82) through the branch pipe 1 (83). It is divided into an arriving circulating flow and a recovered flow recovered together with the permeated gas discharged from the gas separation membrane unit 2(2).
気体分離システム１（０１）が上記（Ｂ）を満たす場合、気体ユニット２（２）から排出された気体は、分岐部２（８４）から分岐管２（８５）を通じて合流部１（８２）又は合流部２（８６）に到達する循環流と、気体分離膜ユニット１（１）から排出された透過気体と共に回収される回収流に分断される。 When the gas separation system 1 (01) satisfies the above (B), the gas discharged from the gas unit 2 (2) flows from the branch 2 (84) through the branch pipe 2 (85) to the junction 1 (82) or It is divided into a circulation flow that reaches the confluence portion 2 (86) and a recovery flow that is recovered together with the permeated gas discharged from the gas separation membrane unit 1 (1).
循環流を設けることで、循環流が供給される気体分離膜ユニットにおいて、分離膜に透過させたい成分が高濃度化し、ろ過に影響する分圧が高まるため透過が促進される。この操作を気体分離膜ユニットにおける気体濃度が平衡になるまで繰り返すことで、気体分離膜ユニットにおける選択分離性をさらに高め、気体分離システムとして冨化される成分を高回収率かつ高純度で得ることができる。 By providing the circulating flow, in the gas separation membrane unit to which the circulating flow is supplied, the concentration of the component to be permeated through the separation membrane increases, and the partial pressure affecting filtration increases, thus promoting permeation. By repeating this operation until the gas concentration in the gas separation membrane unit reaches equilibrium, the selective separation in the gas separation membrane unit is further enhanced, and the component to be enriched in the gas separation system is obtained with high recovery and high purity. can be done.
気体分離ユニット１は供給入口１と濃縮出口１、及び透過出口１を有する。気体分離膜ユニット２は供給入口２と濃縮出口２、及び透過出口２に加え、透過入口２を有する。
The
供給入口２は、気体分離膜ユニット２の一方の側の端部に配置され、透過入口２は、供給入口２が配置されている端部とは異なる側の端部に配置される。気体分離膜ユニット２は、供給気体の進行方向に対し、透過気体の進行方向が向流方向となる構造を有する。向流とは、膜を介し、供給気体と透過気体が互いに平行に流れ、さらにそれらの流れ方向が１８０°逆向きであることを意味する。なお、供給気体と透過気体が互いに平行に流れ、それらの流れ方向が同じ方向である場合を並流と呼び、通常のスパイラル型モジュールのように流れ方向が９０°異なる場合を十字流と呼ぶ。供給気体と透過気体が向流であることで、供給気体と透過気体の富化させたい成分の分圧差を最大化することができ、透過が促進される。
The
気体分離システムに供給される気体の一部を、透過入口２より気体分離ユニット２の透過側へと供給することで、透過気体中の富化される成分の分圧を低下させ、透過を促進することができる。透過入口２より供給する気体量は運転条件により異なり、特に限定されない。
例えば、透過気体に要求される純度が極めて高い場合には、供給気体による透過気体の純度低下を抑制するために、透過入口２から供給する気体量を少なくする、又は透過入口２を封止し、供給する気体量を０にすることもできる。透過気体に要求される純度がそれほど高くなく、高回収が求められる場合には透過入口２から供給する気体量を多くすることで、より透過を促進させることもできる。
Part of the gas supplied to the gas separation system is supplied from the
For example, when the required purity of the permeating gas is extremely high, the amount of gas supplied from the permeating
気体分離膜ユニット１と気体分離膜ユニット２を総称して気体分離膜ユニットと記すが、気体分離膜ユニットは、一本の気体分離膜モジュールから構成されてもよく、あるいは複数本の気体分離膜モジュールを並列または直列に配列して構成されてよい。気体分離膜モジュールに搭載される膜の形態は平膜や中空糸膜を用いることができ、モジュール化して圧力容器に収納して使用される。
The gas
なお、ここでは気体分離膜ユニット１および気体分離膜ユニット２を組み合わせた場合の本発明１を詳述しているが、本発明１の気体分離システム中の気体分離膜ユニットの数は、２つ以上であれば特に限定されるものではなく、気体分離膜ユニットは３つ以上あってもよい。同様に、ここでは気体分離膜ユニット１および気体分離膜ユニット２を組み合わせた場合の本発明１を詳述しているが、本発明１の気体分離システムにおいては、複数の気体分離システムを連結した構造とすることで、複数の分岐部や合流部、連結管を有する態様としてもよく、このように本発明１の気体分離システムを複数組み合わせても、同様の効果を得ることができる。
Here, the
（本発明２：１つのみの気体分離膜ユニットを有する気体分離システム）
本発明の気体分離システムは、２種以上の気体から少なくとも１種の成分を富化する気体分離システムであって、前記気体分離システムは気体分離膜ユニットを備え、前記気体分離膜ユニットは、供給気体の入口（以下、供給入口、という）、透過側の入口（以下、透過入口、という）、透過気体の排出口（以下、透過出口、という）、及び濃縮気体の排出口（以下、濃縮出口、という）を備え、前記供給入口は前記気体分離膜ユニットの一方の側の端部に配置され、前記透過入口は前記供給入口が配置されている端部とは異なる側の端部に配置され、前記供給入口は、供給気体管を備え、前記透過入口は、透過供給気体管を備え、前記透過出口は、透過気体排出管を備え、前記濃縮出口は、濃縮気体排出管を備え、前記透過気体排出管は分岐部を有し、前記透過気体排出管よりも上流に位置する管は合流部を有し、前記分岐部及び前記合流部が分岐管により連結していることを特徴とする、気体分離システム、である。そしてその中でも本発明２の気体分離システムは、気体分離膜ユニットが気体分離システム中に１つのみ存在する点を特徴とする。つまり本発明２においては、供給気体管が合流部を有する。つまり本発明２の気体分離システム（０２）では、１本のモジュール、または複数のモジュールが並列や直列につながれた気体分離膜ユニットを備える。以下、これについて説明する。
(Invention 2: Gas separation system having only one gas separation membrane unit)
The gas separation system of the present invention is a gas separation system for enriching at least one component from two or more gases, said gas separation system comprising a gas separation membrane unit, said gas separation membrane unit comprising a feed Gas inlet (hereinafter referred to as feed inlet), permeation side inlet (hereinafter referred to as permeate inlet), permeate gas discharge port (hereinafter referred to as permeate outlet), and concentrated gas discharge port (hereinafter referred to as concentration outlet , wherein the feed inlet is located at one end of the gas separation membrane unit and the permeate inlet is located at a different end than the feed inlet is located. said feed inlet comprising a feed gas tube; said permeate inlet comprising a permeate feed gas tube; said permeate outlet comprising a permeate gas outlet tube; said concentrate outlet comprising a enriched gas outlet tube; The gas discharge pipe has a branched portion, the pipe located upstream from the permeated gas discharge pipe has a confluence, and the branched portion and the confluence are connected by a branch pipe, A gas separation system. Among them, the gas separation system of the
図５に示すように、気体分離膜ユニット（１）は、入口（１１）、透過出口（１２）、及び濃縮出口（１３）を備え、入口（１１）は、供給気体管（４）を備える。また、透過出口（１２）は透過気体排出管（５１）を備え、濃縮出口（１３）は、濃縮気体排出管（６１）を備え、透過入口（１４）は透過供給気体管（７１）を備える。 As shown in Figure 5, the gas separation membrane unit (1) comprises an inlet (11), a permeate outlet (12) and a concentration outlet (13), the inlet (11) comprising a feed gas pipe (4). . Also, the permeate outlet (12) has a permeate gas outlet (51), the concentrate outlet (13) has a concentrated gas outlet (61) and the permeate inlet (14) has a permeate feed gas tube (71). .
さらに、透過気体排出管（５１）は分岐部（８２）を有し、分岐部を有する管（透過気体排出管（５１）よりも上流に位置する管である供給気体管（４）は合流部（８２）を有し、分岐部（８１）及び合流部（８２）が分岐管（８３）により連結している。分岐管（８３）は流れてくる気体を異なる方向へ分岐する配管であり、合流部（８２）は、分岐部（８１）から分岐管（８３）を流れてきた気体と、供給気体管（４）に流れている気体が合流する配管である。合流部（８２）は、気体を効率良く混合させる混合器を備えていても良い。 Furthermore, the permeate gas discharge pipe (51) has a branch (82), and the supply gas pipe (4), which is a pipe having a branch (a pipe located upstream of the permeate gas discharge pipe (51), is a junction (82), and the branching part (81) and the merging part (82) are connected by a branching pipe (83).The branching pipe (83) is a pipe for branching the flowing gas in different directions, The confluence section (82) is a pipe in which the gas flowing through the branch pipe (83) from the branch section (81) joins with the gas flowing in the supply gas pipe (4). A mixer for efficiently mixing gases may be provided.
気体分離膜ユニット（１）から排出された気体は、分岐部（８１）から分岐管（８３）を通じて合流部（８２）に到達する循環流と、目的成分として回収される回収流に分断される。循環流を設けることで、循環流が供給される気体分離膜ユニットにおいて、分離膜に透過させたい成分が高濃度化し、ろ過に影響する分圧が高まるため透過が促進される。この操作を気体分離膜ユニットにおける気体濃度が平衡になるまで繰り返すことで、気体分離膜ユニットにおける選択分離性をさらに高め、気体分離システムとして冨化される成分を高回収率かつ高純度で得ることができる。 The gas discharged from the gas separation membrane unit (1) is divided into a circulating flow reaching the junction (82) from the branch (81) through the branch pipe (83) and a recovery stream recovered as the target component. . By providing the circulating flow, in the gas separation membrane unit to which the circulating flow is supplied, the concentration of the component to be permeated through the separation membrane increases, and the partial pressure affecting filtration increases, thus promoting permeation. By repeating this operation until the gas concentration in the gas separation membrane unit reaches equilibrium, the selective separation in the gas separation membrane unit is further enhanced, and the component to be enriched in the gas separation system is obtained with high recovery and high purity. can be done.
供給入口は前記気体分離膜ユニットの一方の側の端部に配置され、透過入口は供給入口が配置されている端部とは異なる側の端部に配置される。気体分離膜ユニットは、供給気体の進行方向に対し、透過気体の進行方向が向流方向となる構造を有する。供給気体と透過気体が向流であることで、供給気体と透過気体の富化させたい成分の分圧差を最大化することができ、透過が促進される。 A feed inlet is located at one end of the gas separation membrane unit and a permeate inlet is located at a different end than the end where the feed inlet is located. The gas separation membrane unit has a structure in which the traveling direction of the permeated gas is the countercurrent direction to the traveling direction of the supply gas. The countercurrent flow of the feed gas and the permeate gas maximizes the partial pressure difference between the components to be enriched in the feed gas and the permeate gas, thereby promoting permeation.
気体分離システムに供給される気体の一部を、透過入口より気体分離ユニットの透過側へと供給することで、透過気体中の富化される成分の分圧を低下させ、透過を促進することができる。透過入口より供給する気体量は運転条件により異なり、特に限定されない。
例えば、透過気体に要求される純度が極めて高い場合には、供給気体による透過気体の純度低下を抑制するために、透過入口から供給する気体量を少なくする、又は透過入口を封止し、供給する気体量を０にすることもできる。透過気体に要求される純度がそれほど高くなく、高回収が求められる場合には透過入口から供給する気体量を多くすることで、より透過を促進させることもできる。
A part of the gas supplied to the gas separation system is supplied from the permeation inlet to the permeate side of the gas separation unit, thereby reducing the partial pressure of the enriched component in the permeate gas and promoting permeation. can be done. The amount of gas supplied from the permeation inlet varies depending on operating conditions and is not particularly limited.
For example, when the required purity of the permeating gas is extremely high, the amount of gas supplied from the permeation inlet is reduced, or the permeation inlet is sealed to suppress the decrease in purity of the permeating gas due to the supply gas. It is also possible to set the amount of gas to be zero. When the purity required for the permeating gas is not so high and high recovery is required, the permeation can be further promoted by increasing the amount of gas supplied from the permeation inlet.
＜気体分離膜モジュール＞
本発明の気体分離システム中の気体分離膜ユニットは、一本の気体分離膜モジュールから構成されていても、複数本の気体分離膜モジュールを並列または直列に配列して構成されてよい。
<Gas separation membrane module>
The gas separation membrane unit in the gas separation system of the present invention may be composed of a single gas separation membrane module, or may be composed of a plurality of gas separation membrane modules arranged in parallel or in series.
気体分離膜におけるガスの透過は、膜の供給側における膜を透過する成分の分圧と、膜の透過側における膜を透過する成分の分圧の差を駆動力として進行する。気体分離膜モジュールでは、入口から濃縮出口に向かって連続的にろ過が行われる。そのため、気体分離膜モジュールでは濃縮出口に近づくほど、供給側における膜を透過する成分の分圧が低下し、富化される成分を高純度で得ることができなくなる。本発明１の気体分離膜ユニット２では、気体分離膜ユニット１に比べてろ過が進行しているため、富化成分が透過しがたい。また、本発明２の気体分離膜ユニットにおいては濃縮出口に近い部分で富化成分が透過しがたい。そのため、本発明１の気体分離膜ユニット２及び本発明２の気体分離膜ユニットは、供給気体の進行方向に対し、透過気体の進行方向が向流方向となる構造を有することが好ましい。供給気体と透過気体が向流であることで、供給気体と透過気体の富化させたい成分の分圧差を最大化することができ、透過が促進される。
Gas permeation through a gas separation membrane progresses with the driving force being the difference between the partial pressure of the component permeating the membrane on the feed side of the membrane and the partial pressure of the component permeating the membrane on the permeate side of the membrane. In the gas separation membrane module, filtration is continuously performed from the inlet toward the concentration outlet. Therefore, in the gas separation membrane module, the closer to the concentration outlet, the lower the partial pressure of the component that permeates the membrane on the supply side, making it impossible to obtain a high-purity component to be enriched. In the gas
また、透過抵抗となる膜面での濃度分極を供給気体の高流速化により解消させることが好ましい。その手段としては供給側流路材を薄型化する方法や、平膜の場合では気体分離膜モジュールの端面から供給気体を送り込み外周部から排出する方法が挙げられる。 Further, it is preferable to eliminate the concentration polarization on the membrane surface, which becomes permeation resistance, by increasing the flow velocity of the supplied gas. Examples of such means include a method of thinning the channel material on the supply side, and a method of sending the supply gas from the end surface of the gas separation membrane module and discharging it from the outer peripheral portion in the case of a flat membrane.
＜循環比＞
回収流量に対する循環流量の比率を循環比とよぶ。循環比が大きくなるほど気体分離膜ユニット１及び／又は２における透過が高まるが、回収量が小さくなるため得られる富化気体の流量は減るため、所望の富化気体の回収率や純度に応じて調整できる。調整手段としては、分岐管１、２または回収流の配管に設けられたバルブを開度変更が挙げられる。なお、回収率とは供給気体中の富化される成分に対する回収した富化される成分の比率であり、回収率が１００％に近いほど効率良く気体分離が行われていることになる。
<Circulation ratio>
The ratio of the circulation flow rate to the recovery flow rate is called the circulation ratio. The higher the circulation ratio, the higher the permeation in the gas
＜分離膜＞
本発明１の気体分離システム中の気体分離膜ユニット１中の分離膜及び気体分離膜ユニット２中の分離膜は、富化される気体の種類に応じて適宜選択できる。分離膜としては、当該技術分野においてこれまで用いられているものと同様のものを特に制限なく用いることができる。例えばシリコーン樹脂、ポリブタジエン樹脂などのゴム状ポリマー材料、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリスルホン、ポリカーボネート、セルロース、炭素などの高分子膜や、ゼオライトやシリカ、パラジウムなどの無機膜が挙げられる。
<Separation membrane>
The separation membrane in the gas
また分離膜は、均質膜、均質層と多孔層とからなる非対称膜、微多孔質膜などいずれであってもよい。分離膜の圧力容器への収納形態も、プレートアンドフレーム型、スパイラル型、中空糸型などいずれであってもよい。 水素やヘリウムなどの比較的サイズの小さい気体を透過させる場合、ポリアミド膜やシリカ膜、ゼオライト膜、グラフェン膜を用いることができる。特に、ポリアミド膜はモジュールに高充填でき、気体の透過量を高めることができるため、本発明の気体分離膜ユニット１中の分離膜及び気体分離膜ユニット２中の分離膜は、ポリアミド膜であることが好ましい。
The separation membrane may be a homogeneous membrane, an asymmetric membrane consisting of a homogeneous layer and a porous layer, a microporous membrane, or the like. The separation membrane may be housed in a pressure vessel in a plate-and-frame type, a spiral type, a hollow fiber type, or the like. A polyamide membrane, a silica membrane, a zeolite membrane, or a graphene membrane can be used to permeate a relatively small-sized gas such as hydrogen or helium. In particular, polyamide membranes can be highly packed into a module and can increase the amount of gas permeation. Therefore, the separation membranes in the gas
なお、本発明２の気体分離システム中の気体分離膜ユニット中の分離膜においても、本発明１で用いるものと同様のものを選択することができる。 As for the separation membrane in the gas separation membrane unit in the gas separation system of the second invention, the same membrane as used in the first invention can be selected.
＜ポンプによるろ過効率向上＞
本発明の気体分離システムは、例えば、水素精製やプラントからの排ガスやバイオガスからのメタンの回収などの方法に使用することができ、ろ過効率を高めるために気体分離膜ユニットの前後に昇圧ポンプや減圧ポンプを設けることができる。
<Improvement of filtration efficiency by pump>
The gas separation system of the present invention can be used, for example, in methods such as hydrogen refining and the recovery of methane from waste gas from plants and biogas, and a booster pump is placed before and after the gas separation membrane unit to increase filtration efficiency. or a vacuum pump can be provided.
＜富化方法（気体の製造方法）＞
（複数の気体分離膜ユニットを有する気体分離システム）
本発明１の気体分離システムを用いた気体の製造方法においては、気体分離膜ユニット１へ供給される気体量を１００体積％とした際に、気体分離ユニット１を透過する透過気体に含まれる富化される成分の気体量を、２０体積％以上６０体積％以下に制御する工程を有することが好ましい。
<Enrichment method (gas production method)>
(Gas separation system having multiple gas separation membrane units)
In the gas production method using the gas separation system of the
このようにすることで、気体分離膜ユニット１の濃縮出口近傍における濃縮気体中の富化される成分濃度の低下を抑制することが可能となり、気体分離膜ユニット１での分離を高純度で行うことが可能となる。
By doing so, it is possible to suppress a decrease in the concentration of the enriched component in the concentrated gas in the vicinity of the concentration outlet of the gas
また、本発明１の気体分離システムを用いた気体の製造方法においては、透過気体排出菅２を通る気体流量の全量を、分岐管２を通じて、合流部１に循環させる工程を有することが望ましい。
In addition, in the gas production method using the gas separation system of the
気体分離ユニット２の透過気体の全量を気体分離膜ユニット１の供給気体に循環させることで、気体分離膜ユニット１に供給される供給気体中の富化される成分濃度を大きく高めることができ、その結果、高分圧となり透過性が向上するため、気体分離膜ユニット１での分離を高純度で行うことができる。このとき、気体分離膜ユニット１が低回収であっても、未回収の富化成分は気体分離膜ユニット２で回収され、気体分離膜ユニット１に供給されるため、気体分離膜システム全体としては高回収、高純度を両立することが可能となる。
By circulating the entire amount of the permeated gas of the
（１つのみの気体分離膜ユニットを有する気体分離システム）
本発明２の気体分離膜システムを用いた気体の製造方法においては、透過気体量（気体分離膜ユニットを透過する気体量）を１００体積％とした際に、分岐管を通って合流部へ循環される気体量を、２０体積％以上８０体積％以下にすることが好ましく、３０体積％以上５０体積％以下にすることが好ましい。循環比を２０体積％以上とすることで、供給気体中の富化させる成分の分圧を十分高めることができ、透過気体を高純度で得ることができる。８０体積％以下とすることで高回収を維持することができる。
(Gas separation system with only one gas separation membrane unit)
In the gas production method using the gas separation membrane system of the
本構成では、供給気体が始めに分離膜によって処理される気体分離膜ユニットにおいて、供給される供給気体中の富化される成分の濃度を高めることができるため、供給気体中の富化される成分の濃度が高濃度の場合よりも低濃度の場合の方が高い効果を発揮することができる。 In this configuration, in the gas separation membrane unit where the feed gas is first treated by the separation membrane, the concentration of the component to be enriched in the feed gas supplied can be increased, so that the enriched A higher effect can be exhibited when the concentration of the component is low than when the concentration is high.
以下に実施例によって本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらによって何ら限定されるものではない。 EXAMPLES The present invention will be described in more detail with reference to examples below, but the present invention is not limited to these examples.
（気体分離膜の作製）
抄紙法で製造されたポリエステル繊維からなる不織布（通気度１．０ｃｃ／ｃｍ２／秒）上に、ポリスルホンの１８質量％ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）溶液を室温（２５℃）、塗布厚み１９０μｍでキャストした後、直ちに純水中に５分間浸漬することによって、基材である不織布上に多孔性支持層を形成した。
(Production of gas separation membrane)
An 18 wt% dimethylformamide (DMF) solution of polysulfone was cast at room temperature (25°C) at a coating thickness of 190 µm onto a non-woven fabric made of polyester fibers (air permeability: 1.0 cc/cm 2 /sec) produced by a papermaking method. After that, the substrate was immediately immersed in pure water for 5 minutes to form a porous support layer on the nonwoven fabric substrate.
次に、２－エチルピペラジンが５．５質量％、ドデシルジフェニルエーテルジスルホン酸ナトリウムが５００ｐｐｍ、リン酸３ナトリウムが２．０質量％になるように溶解した水溶液に、多孔性支持層を形成した基材を１０秒間浸漬した後、エアーノズルから窒素を吹き付けて、余分な水溶液を除去した。続いて７０℃に加温した０．２質量％のトリメシン酸クロリドを含むｎ－デカン溶液を、多孔性支持体の表面に均一塗布し、６０℃の膜面温度で３秒間保持した後に、膜面温度を１０℃まで冷却し、この温度を維持したまま空気雰囲気下で１分間放置し、分離機能層（ポリアミド膜）を形成した。得られた分離膜を垂直に保持して液切りし、６０℃の純水で２分間洗浄して分離膜を得た。 Next, a substrate having a porous support layer formed in an aqueous solution containing 5.5% by mass of 2-ethylpiperazine, 500 ppm of sodium dodecyldiphenyl ether disulfonate, and 2.0% by mass of trisodium phosphate. was immersed for 10 seconds, and then nitrogen was blown from an air nozzle to remove excess aqueous solution. Subsequently, an n-decane solution containing 0.2% by mass of trimesic acid chloride heated to 70° C. was evenly applied to the surface of the porous support, and held at a film surface temperature of 60° C. for 3 seconds. The surface temperature was cooled to 10° C. and left at this temperature for 1 minute in an air atmosphere to form a separation functional layer (polyamide film). The resulting separation membrane was held vertically to drain and washed with pure water at 60° C. for 2 minutes to obtain a separation membrane.
（気体分離膜の酸素に対するヘリウム透過性）
２５℃の温室下で風乾した分離膜を有効膜面積２５ｃｍ２の円形に切り取り、供給側と透過側の２つのチャンバに隔てられた透過セルに取り付け、ヘリウム６０モル％、酸素４０モル％を含む供給気体を圧力０．１ＭＰａ、温度２５℃、１００ｍＬ／ｍｉｎにて供給し透過側を－０．０５ＭＰａに減圧して運転した。運転開始から３０分間後に透過気体をサンプリングし、ＴＣＤ（熱伝導度検出器）を有するガスクロマトグラフィーへ透過気体を送り、この混合気体における透過気体の濃度を分析し、ヘリウムおよび酸素の透過度を算出した。また、ヘリウム透過度を酸素透過度で除して、ヘリウム／酸素選択性を算出した。その結果、ヘリウム透過度は１０ｎｍｏｌ／ｍ２／ｓ／Ｐａ、酸素透過度は０．５ｎｍｏｌ／ｍ２／ｓ／Ｐａ、ヘリウム／酸素選択性は２０であった。
(Helium permeability to oxygen of gas separation membrane)
A separation membrane air-dried in a greenhouse at 25° C. was cut into a circle with an effective membrane area of 25 cm 2 , and mounted in a permeation cell separated into two chambers on the feed side and the permeate side, containing 60 mol % helium and 40 mol % oxygen. A supply gas was supplied at a pressure of 0.1 MPa, a temperature of 25° C., and 100 mL/min, and the permeation side was evacuated to −0.05 MPa for operation. After 30 minutes from the start of operation, the permeated gas was sampled, sent to a gas chromatograph having a TCD (thermal conductivity detector), the concentration of the permeated gas in this mixed gas was analyzed, and the permeation rates of helium and oxygen were measured. Calculated. Also, the helium/oxygen selectivity was calculated by dividing the helium permeability by the oxygen permeability. As a result, the helium permeability was 10 nmol/m 2 /s/Pa, the oxygen permeability was 0.5 nmol/m 2 /s/Pa, and the helium/oxygen selectivity was 20.
（気体分離膜モジュール）
気体分離膜を幅３００ｍｍに裁断した後、２５℃の温室下で風乾後に折り畳み、供給側流路材（Ｄｉｏｍｅｓｈ ＰＥＴ－Ｓｃｒｅｅｎ １００－５５ＰＴ（ｉｎｎｏｖｅｘ社製））を折り畳まれた分離膜に挟んだ。気体分離膜の透過側面に、透過側流路材（Ｄｉｏｍｅｓｈ ＰＥＴ－Ｓｃｒｅｅｎ １００－５５ＰＴ（ｉｎｎｏｖｅｘ社製））を配置し、透過側流路材の端部３辺に接着剤を塗布し、これらの積層物（リーフ数：５枚、有効膜面積１．０ｍ２）を、ＡＢＳ樹脂製集水管（幅：３００ｍｍ、径：１７ｍｍ、孔数８０個×直線２列）にスパイラル状に巻囲し、直径２．５インチの分離膜モジュールを作製した。
(Gas separation membrane module)
After cutting the gas separation membrane into a width of 300 mm, it was air-dried in a greenhouse at 25° C., folded, and a channel material on the supply side (Diomesh PET-Screen 100-55PT (manufactured by Innovex)) was sandwiched between the folded separation membranes. A permeate channel material (Diomesh PET-Screen 100-55PT (manufactured by Innovex)) is placed on the permeate side of the gas separation membrane, and an adhesive is applied to three sides of the end of the permeate channel material. The laminate (number of leaves: 5, effective membrane area: 1.0 m 2 ) is spirally wrapped around an ABS resin water collection pipe (width: 300 mm, diameter: 17 mm, 80 holes x 2 straight lines), A separation membrane module with a diameter of 2.5 inches was produced.
（ヘリウム回収率およびヘリウム純度）
表１に示す条件で、気体分離システムによるヘリウム６０モル％及び酸素４０モル％を含む混合気体（７Ｌ／分）の分離を行った。運転温度は３０℃であり、各気体分離膜ユニットの運転圧力は０．１ＭＰａであった。
(Helium recovery rate and helium purity)
A mixed gas (7 L/min) containing 60 mol % helium and 40 mol % oxygen was separated by the gas separation system under the conditions shown in Table 1. The operating temperature was 30° C., and the operating pressure of each gas separation membrane unit was 0.1 MPa.
運転開始から１時間後の透過気体を質量分析計（ＵＬＶＡＣ ＳＯＬＵＴＩＯＮＳ社製 ＣＧＭ２－０５１）でサンプリングし、ヘリウムと酸素の体積を分析し、下記式からヘリウム純度を算出した。 One hour after the start of operation, the permeated gas was sampled with a mass spectrometer (CGM2-051 manufactured by ULVAC SOLUTIONS), the volumes of helium and oxygen were analyzed, and the helium purity was calculated from the following formula.
ヘリウム純度（体積％）＝透過ヘリウム量（Ｌ／分）／透過気体（ヘリウムと酸素の合計）量（Ｌ／分）×１００
引き続き、透過気体を石鹸膜式流量計（堀場エステック社製 ＶＰ－１Ｕ）に送り込み、得られた測定値を透過気体量（Ｌ／分）とし、下記式からヘリウム回収率を算出した。
Helium purity (% by volume) = permeated helium amount (L/min)/permeated gas (total of helium and oxygen) amount (L/min) x 100
Subsequently, the permeated gas was fed into a soap film type flowmeter (VP-1U, manufactured by Horiba Estec Co., Ltd.), and the obtained measured value was defined as the permeated gas amount (L/min), and the helium recovery rate was calculated from the following formula.
ヘリウム回収率（体積％）＝供給ヘリウム量（Ｌ／分）／透過気体（ヘリウムと酸素の合計）量（Ｌ／分）×（ヘリウム純度／１００）×１００
なお、供給ヘリウム量は、各実施例における供給流量とヘリウム体積％の積を１００で除した値である。
Helium recovery rate (% by volume) = supplied helium amount (L/min)/permeated gas (total of helium and oxygen) amount (L/min) x (helium purity/100) x 100
The supplied helium amount is a value obtained by dividing the product of the supplied flow rate and helium volume % in each example by 100.
（実施例１）
図１の構成の気体分離システムにおいて、気体分離システムによるヘリウム６０モル％及び酸素４０モル％を含む混合気体（７Ｌ／分）の分離を行ったところ、結果は表のとおりであった。
(Example 1)
A mixed gas (7 L/min) containing 60 mol % helium and 40 mol % oxygen was separated by the gas separation system having the configuration shown in FIG. 1, and the results were as shown in the table.
なお、表中の「Ｈｅ回収率」は、気体分離膜ユニット１へ供給される気体量を１００体積％とした時の、気体分離膜ユニット１を透過する透過気体に含まれる富化される成分（Ｈｅ）の気体量（体積％）を示す。
The "He recovery rate" in the table is the enriched component contained in the permeating gas that permeates the gas
なお、表中の「循環流量／透過気体流量」は、気体分離膜ユニットを透過する気体量を１００体積％とした時の、分岐管を通り、合流部へ循環される気体量（体積％）を示す。 The "circulation flow rate/permeation gas flow rate" in the table is the amount of gas circulated to the junction through the branch pipe when the amount of gas permeating the gas separation membrane unit is 100% by volume (% by volume). indicates
（実施例２～４）
モジュール本数を表の通りに変更したこと以外は全て実施例１と同様にして、気体分離システムの性能を評価したところ、結果は表のとおりであった。
(Examples 2-4)
The performance of the gas separation system was evaluated in the same manner as in Example 1, except that the number of modules was changed as shown in the table. The results are shown in the table.
（実施例５）
気体分離ユニット２の透過気体の全量を気体分離ユニット１の供給気体に循環させたこと以外は実施例２と同様にして、気体分離システムの性能を評価したところ、結果は表のとおりであった。透過気体の全量を循環させる場合の循環比は∞と表記する。
(Example 5)
The performance of the gas separation system was evaluated in the same manner as in Example 2, except that the entire amount of the permeating gas of the
（実施例６～８）
気体分離システムの構成を図４に変更し、モジュール本数を表の通りに変更したこと以外は全て実施例１と同様にして、気体分離システムの性能を評価したところ、結果は表のとおりであった。
(Examples 6-8)
The performance of the gas separation system was evaluated in the same manner as in Example 1 except that the structure of the gas separation system was changed to that shown in FIG. 4 and the number of modules was changed as shown in the table. The results are shown in the table. rice field.
（実施例９～１２）
供給気体をヘリウム及び酸素を含む表３の組成に調製した混合気体（３Ｌ／分）とし、気体分離システムの構成を図７に変更し、モジュール本数を表４の通りに変更したこと以外は全て実施例１と同様にして、気体分離システムの性能を評価したところ、結果は表のとおりであった。
(Examples 9-12)
All except that the supply gas was a mixed gas (3 L / min) prepared to the composition of Table 3 containing helium and oxygen, the configuration of the gas separation system was changed to FIG. 7, and the number of modules was changed as shown in Table 4. The performance of the gas separation system was evaluated in the same manner as in Example 1, and the results are shown in the table.
（比較例１）
気体分離システムの構成を図６のように、分岐部を設けなかったこと以外は、全て実施例１と同様にして、気体分離システムを運転したところ、結果は表のとおりであった。分岐部がないことで、気体分離膜ユニット２におけるヘリウム分圧が低下し、ヘリウム透過量が悪化したため、気体分離システムで回収したヘリウムの純度が悪化した。
(Comparative example 1)
The gas separation system was operated in the same manner as in Example 1, except that the structure of the gas separation system was not provided with a branch portion as shown in FIG. 6. The results are shown in the table. Since the helium partial pressure in the gas
（比較例２）
気体分離システムの構成を図８のように、分岐部を設けなかったこと以外は、全て実施例９と同様にして、気体分離システムを運転したところ、結果は表のとおりであった。すなわち気体分離膜ユニットにおけるヘリウム分圧が低下し、ヘリウム透過量が悪化したため、気体分離システムで回収したヘリウムの純度が悪化した。
(Comparative example 2)
The gas separation system was operated in the same manner as in Example 9, except that the structure of the gas separation system was not provided with a branching portion as shown in FIG. That is, the helium partial pressure in the gas separation membrane unit decreased, and the helium permeation amount deteriorated, so the purity of the helium recovered in the gas separation system deteriorated.
表１～表３に示す結果から明らかなように、実施例１～１２における気体分離システムは、２種以上の気体から少なくとも一種を富化する分離に優れているといえる。 As is clear from the results shown in Tables 1 to 3, it can be said that the gas separation systems in Examples 1 to 12 are excellent in separating at least one type of gas from two or more types of gas.
本発明の気体分離システムは、２種以上の気体から少なくとも１種を富化する分離に好適に用いることができる。 The gas separation system of the present invention can be suitably used for separation to enrich at least one of two or more gases.
０１、０２ 気体分離システム
１ 気体分離膜ユニット１
１１ 供給気体の入口（供給入口１）
１２ 透過気体の排出口（透過出口１）
１３ 濃縮気体の排出口（濃縮出口１）
２ 気体分離膜ユニット２
２１ 供給気体の入口（供給入口２）
２２ 透過気体の排出口（透過出口２）
２３ 濃縮気体の排出口（濃縮出口２）
２４ 透過供給気体の入口（透過供給入口２）
４ 供給気体管
５１ 透過気体排出管１
５２ 透過気体排出管２
６２ 濃縮気体排出管２
７２ 透過供給気体管２
８ 連結管
８１ 分岐部１
８２ 合流部１
８３ 分岐管１
８４ 分岐部２
８５ 分岐管２
８６ 合流部２
01, 02
11 supply gas inlet (supply inlet 1)
12 permeation gas outlet (permeation outlet 1)
13 concentrated gas outlet (concentrated outlet 1)
2 gas
21 supply gas inlet (supply inlet 2)
22 permeation gas outlet (permeation outlet 2)
23 concentrated gas outlet (concentrated outlet 2)
24 permeate feed gas inlet (permeate feed inlet 2)
4
52 Permeated
62 concentrated
72 permeate
8 connecting
82
83
84
85
86
Claims (6)
前記気体分離システムは気体分離膜ユニットを備え、
前記気体分離膜ユニットは、供給気体の入口（以下、供給入口、という）、透過側の入口（以下、透過入口、という）、透過気体の排出口（以下、透過出口、という）、及び濃縮気体の排出口（以下、濃縮出口、という）を備え、
前記供給入口は前記気体分離膜ユニットの一方の側の端部に配置され、前記透過入口は前記供給入口が配置されている端部とは異なる側の端部に配置され、
前記供給入口は、供給気体管を備え、
前記透過入口は、透過供給気体管を備え、
前記透過出口は、透過気体排出管を備え、
前記濃縮出口は、濃縮気体排出管を備え
前記透過気体排出管は分岐部を有し、前記透過気体排出管よりも上流に位置する管は合流部を有し、前記分岐部及び前記合流部が分岐管により連結していることを特徴とする、気体分離システム。 A gas separation system for enriching at least one component from two or more gases, comprising:
The gas separation system comprises a gas separation membrane unit,
The gas separation membrane unit has a feed gas inlet (hereinafter referred to as feed inlet), a permeation side inlet (hereinafter referred to as permeate inlet), a permeate gas outlet (hereinafter referred to as permeate outlet), and a concentrated gas Equipped with an outlet (hereinafter referred to as a concentration outlet) of
said feed inlet is located at one end of said gas separation membrane unit and said permeate inlet is located at a different end than said feed inlet is located;
the feed inlet comprises a feed gas line;
said permeate inlet comprises a permeate feed gas tube;
the permeate outlet comprises a permeate exhaust pipe;
The concentration outlet has a concentrated gas discharge pipe, and the permeated gas discharge pipe has a branched portion, and the pipe positioned upstream from the permeated gas discharge pipe has a confluence, and the branched portion and the confluence are A gas separation system characterized by being connected by a branch pipe.
前記気体分離膜ユニットを透過する気体量を１００体積％とした際に、前記分岐管を通り、前記合流部へ循環される気体量を、２０体積％以上８０体積％以下に制御する工程を有する、気体の製造方法。 A gas production method using the gas separation system according to claim 1 or 2,
When the amount of gas permeating the gas separation membrane unit is 100% by volume, the amount of gas circulated to the junction through the branch pipe is controlled to 20% by volume or more and 80% by volume or less. , gas production method.
前記気体分離膜ユニット１は、供給側の入口１（以下、供給入口１、という）、透過気体の排出口１（以下、透過出口１、という）、及び濃縮気体の排出口１（以下、濃縮出口１、という）を備え、
前記気体分離膜ユニット２は、供給側の入口２（以下、供給入口２、という）、透過側の入口２（以下、透過入口２、という）、透過気体の排出口２（以下、透過出口２、という）、及び濃縮気体の排出口２（以下、濃縮出口２、という）を備え、
前記供給入口２は前記気体分離膜ユニット２の一方の側の端部に配置され、前記透過入口２は前記供給入口２が配置されている端部とは異なる側の端部に配置され、
前記供給入口１は、供給気体管１を備え、
前記透過出口１は、透過気体排出菅１を備え、
前記供給入口２は、前記連結管を備え、
前記透過入口２は、透過供給気体管２を備え、
前記透過出口２は、透過気体排出管２を備え、
前記濃縮出口２は、濃縮気体排出管２を備え、
前記連結管は、前記濃縮出口１と、前記供給入口２とを連結しており、
（Ａ）又は（Ｂ）の少なくとも一方を満たすことを特徴とする、請求項１に記載の気体分離システム。
（Ａ）前記透過気体排出菅１は分岐部を有し（以下、透過気体排出菅１が有する分岐部を分岐部１、という）、
前記供給気体管１は合流部を有し（以下、供給気体管１が有する合流部を合流部１、という）、
前記分岐部１は分岐管１を有し、
前記分岐部１及び前記合流部１が分岐管１により連結している。
（Ｂ）前記透過気体排出菅２は分岐部を有し（以下、透過気体排出菅２が有する分岐部を分岐部２、という）、
前記供給気体管１又は前記連結菅は合流部を有し（以下、供給気体管１が有する合流部を合流部１、連結菅が有する合流部を合流部２という）、
前記分岐部２は分岐管２を有し、
前記分岐部２及び前記合流部１が分岐管２により連結しているか、又は、前記分岐部２及び前記合流部２が分岐管２により連結している。 The gas separation system has a gas separation membrane unit 1 and a gas separation membrane unit 2 connected by a connecting pipe,
The gas separation membrane unit 1 includes a supply side inlet 1 (hereinafter referred to as supply inlet 1), a permeate gas outlet 1 (hereinafter referred to as permeate outlet 1), and a concentrated gas outlet 1 (hereinafter referred to as concentrated gas outlet 1). exit 1),
The gas separation membrane unit 2 includes a supply side inlet 2 (hereinafter referred to as supply inlet 2), a permeation side inlet 2 (hereinafter referred to as permeation inlet 2), a permeate gas discharge port 2 (hereinafter referred to as permeation outlet 2 , and a concentrated gas outlet 2 (hereinafter referred to as a concentrated outlet 2),
The feed inlet 2 is arranged at one end of the gas separation membrane unit 2, and the permeate inlet 2 is arranged at an end different from the end where the feed inlet 2 is arranged,
said feed inlet 1 comprises a feed gas pipe 1,
The permeation outlet 1 is provided with a permeate gas discharge pipe 1,
The supply inlet 2 includes the connecting pipe,
said permeate inlet 2 comprises a permeate feed gas tube 2,
The permeation outlet 2 comprises a permeate gas discharge pipe 2,
The concentration outlet 2 comprises a concentrated gas discharge pipe 2,
The connecting pipe connects the concentration outlet 1 and the supply inlet 2,
2. The gas separation system of claim 1, wherein at least one of (A) or (B) is satisfied.
(A) the permeable gas discharge pipe 1 has a branched portion (hereinafter, the branched portion of the permeated gas discharge pipe 1 is referred to as the branched portion 1),
The supply gas pipe 1 has a confluence portion (hereinafter, the confluence portion of the supply gas pipe 1 is referred to as the confluence portion 1),
The branch part 1 has a branch pipe 1,
The branching portion 1 and the merging portion 1 are connected by a branch pipe 1 .
(B) the permeated gas discharge pipe 2 has a branched portion (hereinafter, the branched portion of the permeated gas discharge pipe 2 is referred to as the branched portion 2),
The supply gas pipe 1 or the connecting pipe has a confluence portion (hereinafter, the confluence portion of the supply gas pipe 1 is referred to as a confluence portion 1, and the confluence portion of the connection pipe is referred to as a confluence portion 2),
The branch part 2 has a branch pipe 2,
The branching portion 2 and the joining portion 1 are connected by the branching pipe 2 , or the branching portion 2 and the joining portion 2 are connected by the branching pipe 2 .
前記気体分離膜ユニット１へ供給される気体量を１００体積％とした際に、前記気体分離膜ユニット１を透過する透過気体に含まれる富化される成分の気体量を、２０体積％以上６０体積％以下に制御する工程を有する、気体の製造方法。 A gas production method using the gas separation system according to claim 4,
When the amount of gas supplied to the gas separation membrane unit 1 is 100% by volume, the gas amount of the enriched component contained in the permeated gas that permeates the gas separation membrane unit 1 is 20% by volume or more and 60% by volume. A method for producing a gas, comprising a step of controlling the volume % or less.
前記透過気体排出菅２を通る気体流量の全量を、分岐管２を通して合流部１へ循環させる、気体の製造方法。 A gas production method using the gas separation system according to claim 4,
A method for producing a gas, wherein the entire flow rate of the gas passing through the permeated gas discharge pipe 2 is circulated to the confluence portion 1 through the branch pipe 2.
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2021009282A JP2022113214A (en) | 2021-01-25 | 2021-01-25 | Gas separation system and production method of gas |
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Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2024014493A1 (en) * | 2022-07-14 | 2024-01-18 | Ｕｂｅ株式会社 | Gas separation system and method for producing methane-enriched gas |
| JP7468822B1 (en) | 2022-07-14 | 2024-04-16 | Ｕｂｅ株式会社 | Gas separation system and method for producing methane-enriched gas |
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- 2021-01-25 JP JP2021009282A patent/JP2022113214A/en active Pending
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