JP2021134171A - Emulsion composition and production method - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、多価アルコール中油型乳化組成物、及びそれを用いる水中油型乳化組成物の製造方法に関する。 The present invention relates to an oil-in-water emulsified composition in a polyhydric alcohol and a method for producing an oil-in-water emulsified composition using the same.
油性成分及び水性成分を含有し、これらを界面活性剤（乳化剤）により乳化してなる乳化物は、クリームや乳液等として広く用いられている。乳化化粧料又は乳化医薬品として使用できる安定な乳化物を得るためには、一般に多量の界面活性剤を必要とする。しかし、一般的な界面活性剤の多量の添加は、化粧料として使用するときの感触、いわゆる使用感を低下させる場合が多いだけでなく、皮膚への刺激などが問題視される場合もある。 A emulsion containing an oily component and an aqueous component and emulsified by a surfactant (emulsifier) is widely used as a cream, a milky lotion, or the like. In order to obtain a stable emulsion that can be used as an emulsified cosmetic or an emulsified drug, a large amount of surfactant is generally required. However, the addition of a large amount of a general surfactant often not only lowers the feeling when used as a cosmetic, that is, the so-called feeling of use, but also may cause problems such as irritation to the skin.
特許文献１には、一般的な界面活性剤を使用せず高分子を用いて乳化する技術が開示されており、高分子を用いることで良好な水中油型乳化組成物が得られるとされている。特許文献２及び３には、まず多価アルコール中油型乳化物を作成し、これに水相を添加して乳化できる技術が開示されており、これらはいずれも、親水性界面活性剤を用いて乳化するものである。 Patent Document 1 discloses a technique of emulsifying using a polymer without using a general surfactant, and it is said that a good oil-in-water emulsification composition can be obtained by using a polymer. There is. Patent Documents 2 and 3 disclose a technique capable of first producing a polyhydric alcohol medium-oil emulsion and then adding an aqueous phase to the emulsion to emulsify, all of which use a hydrophilic surfactant. It emulsifies.
本発明は、皮膚への刺激等に関して望ましくない界面活性剤を使用しない又はそのような界面活性剤の使用量を減少させることができる安定な水中油型乳化組成物を目的とする。 An object of the present invention is a stable oil-in-water emulsified composition capable of not using an undesired surfactant with respect to irritation to the skin or reducing the amount of such a surfactant used.
本発明者らは、下記の本発明によって上記の課題が解決できることを見いだした。 The present inventors have found that the above-mentioned problems can be solved by the following invention.
〈態様１〉
（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩、
水溶性多価アルコール、
水、及び
油分
を含有している、多価アルコール中油型乳化組成物。
〈態様２〉
各成分を下記の量で含有している、態様１に記載の組成物：
（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩 ０．０５〜５．０重量部、
水溶性多価アルコール ５．０〜４０．０重量部、
水 ０．０５〜１０．０重量部、及び
油分 ３０．０〜８０．０重量部。
〈態様３〉
乳化化粧料又は乳化医薬品の調整原料として用いられる、態様１又は２に記載の組成物。
〈態様４〉
態様１〜３のいずれか一項に記載の多価アルコール中油型乳化組成物と、水相とを混合することを含む、水中油型乳化組成物の製造方法。
〈態様５〉
前記多価アルコール中油型乳化組成物１．０〜６０．０重量部と、及び水相４０．０〜９９．０重量部とを混合することを含む、態様４に記載の方法。
〈態様６〉
前記水相が、保湿剤や水溶性成分を含有している、態様４又は５に記載の方法。
〈態様７〉
前記水中油型乳化組成物が乳化化粧料又は乳化医薬品である、態様４〜６のいずれか一項に記載の方法。
<Aspect 1>
(Ascorbyl / Tocopheryl) Phosphate,
Water-soluble polyhydric alcohol,
A polyhydric alcohol medium oil type emulsified composition containing water and oil.
<Aspect 2>
The composition according to aspect 1, wherein each component is contained in the following amount:
(Ascorbyl / Tocopheryl) Phosphate 0.05-5.0 parts by weight,
Water-soluble polyhydric alcohol 5.0-40.0 parts by weight,
0.05 to 10.0 parts by weight of water and 30.0 to 80.0 parts by weight of oil.
<Aspect 3>
The composition according to aspect 1 or 2, which is used as a raw material for preparing an emulsified cosmetic or an emulsified drug.
<Aspect 4>
A method for producing an oil-in-water emulsified composition, which comprises mixing the oil-in-oil emulsified composition in a polyhydric alcohol according to any one of aspects 1 to 3 with an aqueous phase.
<Aspect 5>
The method according to aspect 4, wherein 1.0 to 60.0 parts by weight of the oil-in-oil emulsified composition in a polyhydric alcohol and 40.0 to 99.0 parts by weight of an aqueous phase are mixed.
<Aspect 6>
The method according to aspect 4 or 5, wherein the aqueous phase contains a moisturizer or a water-soluble component.
<Aspect 7>
The method according to any one of aspects 4 to 6, wherein the oil-in-water emulsified composition is an emulsified cosmetic or an emulsified drug.
本発明によれば、上記の課題を解決することができる。 According to the present invention, the above problems can be solved.
《多価アルコール中油型乳化組成物》
本発明の多価アルコール中油型乳化組成物は、下記の成分を含有している：
（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩、
水溶性多価アルコール、
水、及び
油分。
<< Multivalent alcohol medium oil type emulsification composition >>
The oil-in-oil emulsified composition in polyhydric alcohol of the present invention contains the following components:
(Ascorbyl / Tocopheryl) Phosphate,
Water-soluble polyhydric alcohol,
Water and oil.
本件発明者らは、皮膚への刺激等に関して問題がなく、むしろ肌荒れ改善効果を有する（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩を、少量の水と多価アルコールに均一に混合し、ここに油分を加えて油分を乳化することによって、多価アルコール中油型乳化組成物、特にゲル状の多価アルコール中油型乳化組成物が得られることを見出した。また、本件発明者らは、この多価アルコール中油型乳化組成物を調整原料として用い、これと水相を混合することで、使用感が良好な水中油型乳化物を容易に得ることができることを見出した。 The inventors of the present invention uniformly mixed a small amount of water and a polyhydric alcohol with a phosphate (ascorbyl / tocopheryl) which has no problem with irritation to the skin and rather has an effect of improving rough skin, and added oil to the phosphate. It has been found that by emulsifying the oil content, a polyhydric alcohol medium oil type emulsifying composition, particularly a gel-like polyhydric alcohol medium oil type emulsifying composition can be obtained. Further, the present inventors can easily obtain an oil-in-water emulsion having a good usability by using this polyhydric alcohol medium oil type emulsified composition as a adjusting raw material and mixing it with an aqueous phase. I found.
すなわち、本件発明者らは、（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩を用いて、いわゆる「Ｄ相乳化法」によって、使用感が良好な水中油型乳化物、特に水中油型乳化化粧料又は乳化医薬品を容易に得ることができることを見出した。ここで、本発明に関して、水中油型乳化化粧料としては、スキンケア化粧品、メーキャップ化粧品、ヘアケア化粧品等を挙げることができる。 That is, the present inventors used (ascorbyl / tocopheryl) phosphate by the so-called "D-phase emulsification method" to make an oil-in-water emulsion, particularly an oil-in-water emulsified cosmetic or an emulsified drug, which has a good usability. It was found that can be easily obtained. Here, with respect to the present invention, examples of the oil-in-water emulsified cosmetics include skin care cosmetics, makeup cosmetics, and hair care cosmetics.
〈（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩〉
（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩は、任意の塩でよいが、カリウム塩、ナトリウム塩などが好ましく、特に好ましくは（アスコルビル／トコフェリル）リン酸カリウムである。（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩の市販品としては、ＤＬ−α−トコフェロール−２−Ｌ−アスコルビン酸リン酸エステルカリウム塩（千寿製薬（株））を用いることができる。（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩、特に（アスコルビル／トコフェリル）リン酸カリウム塩は、抗炎症、抗にきび作用、抗酸化等の作用を有することが報告されている。
<(Ascorbyl / tocopheryl) phosphate>
The (ascorbyl / tocopheryl) phosphate may be any salt, but potassium salt, sodium salt and the like are preferable, and (ascorbyl / tocopheryl) potassium phosphate is particularly preferable. As a commercially available product of (ascorbyl / tocopheryl) phosphate, DL-α-tocopherol-2-L-ascorbic acid phosphate potassium salt (Senju Pharmaceutical Co., Ltd.) can be used. It has been reported that (ascorbyl / tocopheryl) phosphate, particularly (ascorbyl / tocopheryl) potassium phosphate, has anti-inflammatory, anti-acne action, antioxidant and other actions.
（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩の配合量は、０．０５重量部以上、０．１０重量部以上、０．２０重量部以上、０．３０重量部以上、又は０．４０重量部以上であってよく、また５．０重量部以下、４．０重量部以下、３．０重量部以下、２．０重量部以下、１．０重量部以下、又は０．８重量部以下であってよい。この配合量が上記の下限量よりも多いことは、多価アルコール中油型乳化組成物の安定性を改善するために好ましいことがあり、また、この配合量が上記の上限量よりも少ないことは、使用感触を改善するために好ましいことがある。 The amount of the (ascorbyl / tocopheryl) phosphate compounded is 0.05 parts by weight or more, 0.10 parts by weight or more, 0.20 parts by weight or more, 0.30 parts by weight or more, or 0.40 parts by weight or more. It may be 5.0 parts by weight or less, 4.0 parts by weight or less, 3.0 parts by weight or less, 2.0 parts by weight or less, 1.0 part by weight or less, or 0.8 parts by weight or less. .. It is preferable that the blending amount is larger than the above lower limit amount in order to improve the stability of the polyhydric alcohol medium oil type emulsified composition, and that the blending amount is less than the above upper limit amount. , May be preferred to improve the feel of use.
〈水溶性多価アルコール〉
水溶性多価アルコール、すなわち分子内に２個以上の水酸基を有する水溶性多価アルコールとしては、プロピレングリコール、プロパンジオール、ジプロピレングリコール、グリセリン、１，３−ブチレングリコール、ジグリセリンなどを例示することができ、好ましくはグリセリンである。
<Water-soluble polyhydric alcohol>
Examples of the water-soluble polyhydric alcohol, that is, the water-soluble polyhydric alcohol having two or more hydroxyl groups in the molecule, include propylene glycol, propanediol, dipropylene glycol, glycerin, 1,3-butylene glycol, and diglycerin. Can be, preferably glycerin.
水溶性多価アルコールの配合量は、５．０重量部以上、１０．０重量部以上、又は２０．０重量部以上であってよく、また４０．０重量部以下、３５．０重量部以下、又は３０．０重量部以下であってよい。この配合量が上記の下限量よりも多いことは、（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩を溶解させるために好ましいことがあり、また、この配合量が上記の上限量よりも少ないことは、使用感触を改善するために好ましいことがある。 The blending amount of the water-soluble polyvalent alcohol may be 5.0 parts by weight or more, 10.0 parts by weight or more, or 20.0 parts by weight or more, and 40.0 parts by weight or less and 35.0 parts by weight or less. , Or 30.0 parts by weight or less. It may be preferable that this compounding amount is larger than the above lower limit amount for dissolving (ascorbyl / tocopheryl) phosphate, and that this compounding amount is less than the above upper limit amount is a feeling of use. May be preferred to improve.
〈水〉
水の配合量は、０．０５重量部以上、０．１０重量部以上、０．５０重量部以上、又は１．０重量部以上であってよく、また１０．０重量部以下、９．０重量部以下、８．０重量部以下、７．０重量部以下、又は６．０重量部以下であってよい。この配合量が上記の下限量よりも多いことは、（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩を溶解させるために好ましいことがあり、また、この配合量が上記の上限量よりも少ないことは、多価アルコール中油型乳化組成物の安定性を改善するために好ましいことがある。
<water>
The blending amount of water may be 0.05 parts by weight or more, 0.10 parts by weight or more, 0.50 parts by weight or more, or 1.0 part by weight or more, and 10.0 parts by weight or less, 9.0. It may be 0 parts by weight or less, 8.0 parts by weight or less, 7.0 parts by weight or less, or 6.0 parts by weight or less. It is preferable that this compounding amount is larger than the above lower limit amount for dissolving (ascorbyl / tocopheryl) phosphate, and that this compounding amount is less than the above upper limit amount is multivalent. It may be preferable to improve the stability of the oil-in-alcohol emulsion composition.
〈油分〉
油分としては、エステル油、植物油などの油脂類、炭化水素油、高級脂肪酸、高級アルコール、シリコーン油などが例示できる。
<Oil>
Examples of the oil content include fats and oils such as ester oils and vegetable oils, hydrocarbon oils, higher fatty acids, higher alcohols, and silicone oils.
エステル油としては、エチルヘキサン酸セチル、ミリスチン酸イソプロピル、ミリスチン酸オクチルドデシル、パルミチン酸イソプロピル、ステアリン酸ブチル、ミリスチン酸ミリスチル、オレイン酸デシル、イソノナン酸セチル、ステアリン酸イソセチル、ジペンタエリスリトール脂肪酸エステル、トリエチルヘキサン酸グリセリル、リンゴ酸ジイソステアリルなどを例示することができる。 Ester oils include cetyl ethylhexanoate, isopropyl myristate, octyldodecyl myristate, isopropyl palmitate, butyl stearate, myristyl myristate, decyl oleate, cetyl isononanoate, isosetyl stearate, dipentaerythritol fatty acid ester, and triethyl. Examples thereof include glyceryl hexanoate and diisostearyl malate.
油脂類としては、ツバキ油、月見草油、マカデミアナッツ油、オリーブ油、アルガン油、ナタネ油など、ロウ類としてはホホバ油、ミツロウ、キャンデリラロウ、などを例示できる。 Examples of fats and oils include camellia oil, evening primrose oil, macadamia nut oil, olive oil, argan oil, rapeseed oil, and examples of waxes include jojoba oil, honeybee, and candelilla wax.
炭化水素油としては、流動パラフィン、イソパラフィン、イソドデカン、スクワランなどを例示できる。 Examples of the hydrocarbon oil include liquid paraffin, isoparaffin, isododecane, and squalane.
高級脂肪酸としては、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、イソステアリン酸などを例示できる。 Examples of the higher fatty acid include lauric acid, myristic acid, palmitic acid, stearic acid, oleic acid, and isostearic acid.
高級アルコールとしては、ラウリルアルコール、セチルアルコール、ステアリルアルコール、オクチルドデカノールなどを例示できる。 Examples of the higher alcohol include lauryl alcohol, cetyl alcohol, stearyl alcohol, and octyldodecanol.
シリコーン油としては、ジメチコン、メチルフェニルポリシロキサン、環状ジメチルポリシロキン、（ジメチコン／ビニルジメチコン）クロスポリマーなどを例示できる。 Examples of the silicone oil include dimethicone, methylphenylpolysiloxane, cyclic dimethylpolysilokine, and (dimethicone / vinyldimethicone) crosspolymer.
油分の配合量は、３０．０重量部以上、３５．０重量部以上、又は４０．０重量部以上であってよく、また８０．０重量部以下、７５．０重量部以下、又は７０．０重量部以下であってよい。この配合量が上記の下限量よりも多いことは、使用感触を改善するために好ましいことがあり、また、この配合量が上記の上限量よりも少ないことは、多価アルコール中油型乳化組成物の安定性を改善する為に好ましいことがある。 The blending amount of the oil may be 30.0 parts by weight or more, 35.0 parts by weight or more, or 40.0 parts by weight or more, and 80.0 parts by weight or less, 75.0 parts by weight or less, or 70. It may be 0 parts by weight or less. It may be preferable that the blending amount is larger than the above lower limit amount in order to improve the feeling of use, and that the blending amount is less than the above upper limit amount is a polyhydric alcohol medium oil type emulsified composition. May be preferred to improve the stability of the.
〈その他の成分〉
多価アルコール中油型乳化組成物は、その乳化安定性等を妨げない範囲で他の成分を含有していてもよく、例えば５．０質量％以下、４．０質量％以下、３．０質量％以下、２．０質量％以下、１．０質量％以下、又は０．５質量％以下の範囲で、他の成分を含有していてもよい。このような他の成分としては、例えば油溶性紫外線吸収剤、油溶性ビタミン、油溶性ビタミン誘導体等を挙げることができる。
<Other ingredients>
The polyhydric alcohol medium oil type emulsifying composition may contain other components as long as it does not interfere with the emulsification stability and the like, for example, 5.0% by mass or less, 4.0% by mass or less, 3.0% by mass. Other components may be contained in the range of% or less, 2.0% by mass or less, 1.0% by mass or less, or 0.5% by mass or less. Examples of such other components include oil-soluble ultraviolet absorbers, oil-soluble vitamins, oil-soluble vitamin derivatives, and the like.
《水中油型乳化組成物の製造方法》
水中油型乳化組成物を製造する本発明の方法は、上記の多価アルコール中油型乳化組成物と、水相とを混合することを含む。
<< Manufacturing method of oil-in-water emulsified composition >>
The method of the present invention for producing an oil-in-water emulsified composition comprises mixing the above-mentioned oil-in-water emulsified composition in a polyhydric alcohol with an aqueous phase.
ここで、この方法では、多価アルコール中油型乳化組成物１．０〜６０．０重量部と、水相４０．０〜９９．０重量部とを混合することができる。また、多価アルコール中油型乳化組成物は、１．０重量部以上、５．０重量部以上、１０．０重量部以上、２０．０重量部以上、３０．０重量部以上であってよく、また、８０．０重量部以下、７０．０重量部以下、６０．０重量部以下、５０．０重量部以下、又は４０．０重量部以下であってよい。この場合、水相は、多価アルコール中油型乳化組成物と水相との合計を１００．０重量部とした残部であってよい。 Here, in this method, 1.0 to 60.0 parts by weight of the polyhydric alcohol medium oil type emulsified composition and 40.0 to 99.0 parts by weight of the aqueous phase can be mixed. The oil-in-oil emulsified composition in polyhydric alcohol may be 1.0 part by weight or more, 5.0 parts by weight or more, 10.0 parts by weight or more, 20.0 parts by weight or more, and 30.0 parts by weight or more. Further, it may be 80.0 parts by weight or less, 70.0 parts by weight or less, 60.0 parts by weight or less, 50.0 parts by weight or less, or 40.0 parts by weight or less. In this case, the aqueous phase may be the balance of the polyhydric alcohol medium oil emulsified composition and the aqueous phase in an amount of 100.0 parts by weight.
水相には、保湿剤、並びに増粘剤、低級アルコール、糖類、アミノ酸、植物エキス、水溶性紫外線吸収剤、ビタミン類、水溶性薬剤等の水溶性成分等を配合することができる。 A moisturizer and a water-soluble component such as a thickener, a lower alcohol, a sugar, an amino acid, a plant extract, a water-soluble ultraviolet absorber, vitamins, and a water-soluble agent can be added to the aqueous phase.
次に、本発明を実施するための具体的な形態を実施例によって説明するが、本発明の範囲は以下の実施例により限定されるものではない。 Next, a specific embodiment for carrying out the present invention will be described with reference to Examples, but the scope of the present invention is not limited to the following Examples.
〈実施例１〜４〉多価アルコール中油型乳化物
表１に示すＮｏ．１〜４の原料を加熱しながら混合し均一に溶解した。その混合物を攪拌しながらＮｏ．５の油分を１０回に分けて添加し混合を繰り返すと、柔らかいゲル状の多価アルコール中油型乳化物が得られた。
<Examples 1 to 4> Multivalent alcohol medium oil emulsion No. 1 shown in Table 1. The raw materials 1 to 4 were mixed while heating and dissolved uniformly. While stirring the mixture, No. When the oil component of 5 was added in 10 portions and the mixing was repeated, a soft gel-like polyhydric alcohol medium oil emulsion was obtained.
実施例１〜４の多価アルコール中油型乳化物を室温及び５０℃に１カ月保管し安定性を調べたところ、いずれも安定であった。 When the polyhydric alcohol medium oil emulsions of Examples 1 to 4 were stored at room temperature and 50 ° C. for 1 month and their stability was examined, they were all stable.
〈実施例５〜８〉水中油型乳化組成物
表２のＮｏ．２〜８の原料を均一に攪拌混合して水相とした。Ｎｏ．１の多価アルコール中油型乳化物を攪拌しながら、ゆっくりと水相を添加して攪拌混合すると、水中油型乳化物が得られた。
<Examples 5 to 8> Oil-in-water emulsified composition No. 2 in Table 2. The raw materials 2 to 8 were uniformly stirred and mixed to prepare an aqueous phase. No. While stirring the oil-in-water emulsion of No. 1 in a polyhydric alcohol, the aqueous phase was slowly added and mixed by stirring to obtain an oil-in-water emulsion.
実施例５〜８の水中油型乳化物は安定性がよく、使用感触も良好なものであった。 The oil-in-water emulsions of Examples 5 to 8 had good stability and a good feel in use.
〈実施例９〜１２〉多価アルコール中油型乳化物
表３のＮｏ．１〜６の原料を８０℃に加熱しながら混合し均一に溶解した。温度を７０℃以上に保ち、Ｎｏ．７〜１０の各油分に１０回に分けて添加し混合すると、柔らかいゲル状の多価アルコール中油型乳化物が得られた。
<Examples 9 to 12> Multivalent alcohol medium oil emulsion No. 3 in Table 3. The raw materials 1 to 6 were mixed while heating at 80 ° C. and dissolved uniformly. Keeping the temperature above 70 ° C, No. When each of the oils 7 to 10 was added in 10 portions and mixed, a soft gel-like polyhydric alcohol medium oil emulsion was obtained.
実施例９〜１２の多価アルコール中油型乳化物を室温及び５０℃に１カ月保管し安定性を調べたところ、いずれも安定であった。 When the polyhydric alcohol medium oil emulsions of Examples 9 to 12 were stored at room temperature and 50 ° C. for 1 month and their stability was examined, they were all stable.
〈実施例１３〉水中油型乳化組成物
表４のＮｏ．２〜８の原料を均一に混合溶解して水相とした。Ｎｏ．１の多価アルコール中油型乳化物を、この水相にゆっくりと攪拌混合しながら添加すると、乳液状の水中油型乳化組成物が得られた。
<Example 13> Oil-in-water emulsified composition No. 4 in Table 4. The raw materials of 2 to 8 were uniformly mixed and dissolved to prepare an aqueous phase. No. When the polyhydric alcohol medium oil emulsion of No. 1 was added to this aqueous phase while slowly stirring and mixing, a milky liquid oil-in-water emulsion composition was obtained.
〈実施例１４〉水中油型乳化組成物
表４のＮｏ．２〜１１の原料を均一に混合溶解して水相とした。Ｎｏ．１の多価アルコール中油型乳化物をゆっくりと水相に添加し、攪拌混合すると、水中油型乳化物が得られた。
<Example 14> Oil-in-water emulsified composition No. 4 in Table 4. The raw materials 2 to 11 were uniformly mixed and dissolved to prepare an aqueous phase. No. The oil-in-water emulsion of 1 was slowly added to the aqueous phase and mixed with stirring to obtain an oil-in-water emulsion.
Claims (7)
水溶性多価アルコール、
水、及び
油分
を含有している、多価アルコール中油型乳化組成物。 (Ascorbyl / Tocopheryl) Phosphate,
Water-soluble polyhydric alcohol,
A polyhydric alcohol medium oil type emulsified composition containing water and oil.
（アスコルビル／トコフェリル）リン酸塩 ０．０５〜５．０重量部、
水溶性多価アルコール ５．０〜４０．０重量部、
水 ０．０５〜１０．０重量部、及び
油分 ３０．０〜８０．０重量部。 The composition according to claim 1, wherein each component is contained in the following amount:
(Ascorbyl / Tocopheryl) Phosphate 0.05-5.0 parts by weight,
Water-soluble polyhydric alcohol 5.0-40.0 parts by weight,
0.05 to 10.0 parts by weight of water and 30.0 to 80.0 parts by weight of oil.
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| Title |
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| 今村 徹ほか: "（アスコルビル／トコフェリル）リン酸Ｋの応用について", ＦＲＡＧＲＡＮＣＥ ＪＯＵＲＮＡＬ, vol. 第34巻, 第10号, JPN6022003711, 15 October 2006 (2006-10-15), pages 63 - 68, ISSN: 0004696463 * |
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