JP2021044152A - Manufacturing method of lithium ion battery - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、リチウムイオン電池の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for manufacturing a lithium ion battery.
近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車（ＥＶ）やハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、これらの実用化の鍵を握るモータ駆動用二次電池の開発が鋭意行われている。二次電池としては、高エネルギー密度、高出力密度が達成できるリチウムイオン電池に注目が集まっている。 In recent years, there has been an urgent need to reduce carbon dioxide emissions in order to protect the environment. In the automobile industry, expectations are high for the reduction of carbon dioxide emissions by introducing electric vehicles (EVs) and hybrid electric vehicles (HEVs), and the development of secondary batteries for driving motors, which holds the key to their practical application, is enthusiastic. It is done. As a secondary battery, attention is focused on a lithium ion battery that can achieve high energy density and high output density.
このようなリチウムイオン電池として、特許文献１には、樹脂集電体に活物質層が形成されてなる電極と、上記電極の間に配置される電解質層とを積層してなる二次電池において、上記電解質層の外周部に配置され、積層方向に隣り合う上記樹脂集電体の間を液密に封止するシール部を有し、上記シール部は、熱融着可能な材料を備えるフィルム層と、上記フィルム層と面接触するように配置される補強部材とを有する二次電池が開示されている。
As such a lithium ion battery,
また、特許文献２には、第１枠治具に固定され電解液を含有した正極および第２枠治具に固定され上記電解液を含有した負極を、セパレーターを介して貼り合わせる電極の製造方法であって、上記正極および上記負極を加圧して互いに押し付けた状態で、上記正極の上記第１枠治具に対する固定または上記負極の上記第２枠治具に対する固定を解除する電極の製造方法が開示されている。
Further,
特許文献１に記載の二次電池では、樹脂集電体の間を液密に封止するシール部を電極活物質層と重ならないように配置することが困難であり、二次電池の製造速度が低下することがあるといった問題があった。
また、特許文献２に記載の電極の製造方法では、正極層及び負極層の周辺部分をシールするシール部を有する積層体の製造方法が開示されているが、製造速度が充分であるとは言えず、改善の余地があった。
In the secondary battery described in
Further, in the method for manufacturing an electrode described in
本発明は、上記課題を鑑みてなされたものであり、電極活物質層の外周が封止材により封止され、電解液が封入された構成を有するリチウムイオン電池の製造速度を向上することができるリチウムイオン電池の製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above problems, and it is possible to improve the production speed of a lithium ion battery having a structure in which the outer periphery of the electrode active material layer is sealed with a sealing material and an electrolytic solution is sealed. It is an object of the present invention to provide a method for manufacturing a lithium ion battery capable of producing the same.
本発明は、順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体を有し、上記正極活物質層及び上記負極活物質層の外周が封止材により封止され、電解液が封入された構成を有するリチウムイオン電池の製造方法であって、枠状の封止材と底面部材とを準備し、上記封止材と上記底面部材とによって囲われた空間に、電極活物質粒子と電解液とを含む電極活物質組成物を供給する供給工程と、上記電極活物質組成物を圧縮して、電極活物質層を形成する圧縮工程と、を含む電極製造工程により正極及び／又は負極を製造する工程を有することを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法である。 The present invention has a set of positive electrode current collectors, positive electrode active material layers, separators, negative electrode active material layers and negative electrode current collectors laminated in this order, and the outer periphery of the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer is formed. It is a method of manufacturing a lithium ion battery having a structure in which an electrolytic solution is sealed by being sealed with a sealing material. A frame-shaped sealing material and a bottom surface member are prepared, and the sealing material and the bottom surface member are used. A supply step of supplying the electrode active material composition containing the electrode active material particles and the electrolytic solution to the space surrounded by the electrode active material composition, and a compression step of compressing the electrode active material composition to form an electrode active material layer. A method for manufacturing a lithium ion battery, which comprises a step of manufacturing a positive electrode and / or a negative electrode by an electrode manufacturing step including.
本発明のリチウムイオン電池の製造方法は、順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体を有し、上記正極活物質層及び上記負極活物質層の外周が封止材により封止され、電解液が封入された構成を有するリチウムイオン電池の製造速度を向上することができる。 The method for producing a lithium ion battery of the present invention includes a set of positive electrode current collectors, positive electrode active material layers, separators, negative electrode active material layers and negative electrode current collectors stacked in this order, and the positive electrode active material layer and the above. The outer periphery of the negative electrode active material layer is sealed with a sealing material, and the manufacturing speed of a lithium ion battery having a structure in which an electrolytic solution is sealed can be improved.
以下、本発明のリチウムイオン電池の製造方法について説明する。
なお、本明細書において、リチウムイオン電池と記載する場合、リチウムイオン二次電池も含む概念とする。
Hereinafter, the method for manufacturing the lithium ion battery of the present invention will be described.
In the present specification, when the term lithium ion battery is used, the concept includes a lithium ion secondary battery.
本発明のリチウムイオン電池の製造方法は、順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体を有し、前記正極活物質層及び前記負極活物質層の外周が封止材により封止され、電解液が封入された構成を有するリチウムイオン電池の製造方法であって、枠状の封止材と底面部材とを準備し、上記封止材と上記底面部材とによって囲われた空間に、電極活物質粒子と電解液とを含む電極活物質組成物を供給する供給工程と、上記電極活物質組成物を圧縮して、電極活物質層を形成する圧縮工程と、を含む電極製造工程により正極及び／又は負極を製造する工程を有することを特徴とする。 The method for producing a lithium ion battery of the present invention includes a set of positive electrode current collectors, positive electrode active material layers, separators, negative electrode active material layers and negative electrode current collectors stacked in this order, and the positive electrode active material layer and the above. This is a method for manufacturing a lithium ion battery having a structure in which the outer periphery of the negative electrode active material layer is sealed with a sealing material and an electrolytic solution is sealed. A frame-shaped sealing material and a bottom surface member are prepared, and the above-mentioned sealing is performed. A supply step of supplying the electrode active material composition containing the electrode active material particles and the electrolytic solution to the space surrounded by the stop material and the bottom surface member, and the electrode active material by compressing the electrode active material composition. It is characterized by having a step of manufacturing a positive electrode and / or a negative electrode by an electrode manufacturing step including a compression step of forming a layer.
本発明のリチウムイオン電池の製造方法では、枠状の封止材と底面部材とによって囲われた空間に電極活物質粒子と電解液とを含む電極活物質組成物を供給し、上記電極活物質組成物を圧縮して、電極活物質層を形成するため、封止材と電極活物質層とが一体となった構造を形成することができる。
そのため、封止材と電極活物質層を別々に用意する場合と比べて、電極活物質層の外周を封止材により封止する工程を簡便に行うことができるため、製造速度を向上することができる。
また、封止材と電極活物質層とが一体となった構造を形成することができるので、リチウムイオン電池を組み合わせる際に、封止材と電極活物質層とが重なってしまうといった問題も生じない。
In the method for producing a lithium ion battery of the present invention, an electrode active material composition containing electrode active material particles and an electrolytic solution is supplied to a space surrounded by a frame-shaped sealing material and a bottom surface member, and the electrode active material is described above. Since the composition is compressed to form the electrode active material layer, a structure in which the encapsulant and the electrode active material layer are integrated can be formed.
Therefore, as compared with the case where the encapsulant and the electrode active material layer are separately prepared, the step of encapsulating the outer periphery of the electrode active material layer with the encapsulant can be easily performed, so that the manufacturing speed can be improved. Can be done.
Further, since the structure in which the encapsulant and the electrode active material layer are integrated can be formed, there is a problem that the encapsulant and the electrode active material layer overlap when the lithium ion battery is combined. Absent.
＜電極製造工程＞
本発明のリチウムイオン電池の製造方法では、供給工程と、圧縮工程と、を含む電極製造工程を有する。
まずは、本発明のリチウムイオン電池の製造方法を構成する供給工程について説明する。
<Electrode manufacturing process>
The method for manufacturing a lithium ion battery of the present invention includes an electrode manufacturing step including a supply step and a compression step.
First, the supply process constituting the method for manufacturing the lithium ion battery of the present invention will be described.
〔供給工程〕
本発明のリチウムイオン電池の製造方法を構成する供給工程の一例について、図１を用いて説明する。
図１は、本発明のリチウムイオン電池の製造方法を構成する電極製造工程の一例を模式的に示す斜視図である。
図１に示すように、供給工程では、枠状の封止材１と底面部材２とを準備し、封止材１と底面部材２とによって囲われた空間に、電極活物質粒子と電解液とを含む電極活物質組成物３を供給する。
[Supply process]
An example of the supply process constituting the method for manufacturing the lithium ion battery of the present invention will be described with reference to FIG.
FIG. 1 is a perspective view schematically showing an example of an electrode manufacturing process constituting the method for manufacturing a lithium ion battery of the present invention.
As shown in FIG. 1, in the supply process, a frame-
電極活物質組成物３を供給する方法としては、特に限定されず、スプレーコーター法、フローコーター法、ダイコーター法、ロールコーター法、ブレードコーター法、ロッドコーター法又はバーコーター法等の公知の塗工方法を用いることができる。
The method for supplying the electrode
電極活物質組成物３を供給する量としては、特に限定されず、後述する正極活物質層又は負極活物質層の厚みとなる量を供給すればよい。
続いて、供給工程で用いる封止材１、底面部材２及び電極活物質組成物３について説明する。
The amount of the electrode
Subsequently, the sealing
［封止材］
封止材１としては、電解液に対して耐久性がある材料であれば特に限定されないが、高分子材料が好ましく、熱硬化性高分子材料がより好ましい。
熱硬化性高分子材料としては、例えば、エポキシ系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂及びポリフッ化ビニリデン樹脂等が挙げられ、耐久性が高く取り扱いが容易であることからエポキシ系樹脂が好ましい。
また、封止材１としては、両面テープ状のシール部材（平面状の基材の両面に上述の熱硬化性高分子材料等を塗布して形成したシール部材等）を好適に用いることができ、例えば、三層構造のシールフィルム（ポリエチレンナフタレートフィルムの上下に変性ポリプロピレンフィルムを積層したフィルム等）等の公知のものを用いることができる。
[Encapsulant]
The sealing
Examples of the thermosetting polymer material include epoxy resins, polyolefin resins, polyurethane resins, polyvinylidene fluoride resins and the like, and epoxy resins are preferable because they have high durability and are easy to handle.
Further, as the sealing
封止材１の形状としては、特に限定されず、三角形、四角形、五角形等の多角形や、円形、楕円形等が挙げられるが、四角形であることが好ましい。
The shape of the sealing
封止材１の大きさ、高さ、及び、厚みについては特に限定されず、製造しようとするリチウムイオン電池に応じて適宜設定すればよい。
封止材１の大きさとしては、例えば四角形の場合、一片の長さが、３０〜２０００ｍｍであることが好ましく、７０〜１０００ｍｍであることがより好ましい。
また、封止材１の高さとしては、後述する電極活物質層４と同程度であり、例えば、１５０〜１５００ｍｍであることが好ましく、２５０〜１０００ｍｍであることがより好ましい。なお、後述する電極活物質層４よりも高くてもよく、電極活物質層４を形成後に適宜切断等して高さを調整してもよい。
また、封止材１の厚みとしては、封止材１に充分な強度を付与する観点から、例えば、５〜２０ｍｍであることが好ましく、１０〜２０ｍｍであることがより好ましい。
The size, height, and thickness of the sealing
As for the size of the sealing
The height of the sealing
The thickness of the sealing
枠状の封止材１を得る方法としては、シート状の熱硬化性高分子材料に対して、所定の打ち抜き加工を施す打ち抜き工程を行う方法等が挙げられる。
打ち抜き工程は、供給工程、圧縮工程及び組合せ工程と連続的に行われてもよいし、連続的に行われなくてもよい。
Examples of the method for obtaining the frame-shaped
The punching step may or may not be performed continuously with the supply step, the compression step, and the combination step.
封止材１は、表面にマスク材が配置されていてもよい。
この場合、供給工程及び後述する圧縮工程後に、マスク材を回収する回収工程を有することが好ましい。
供給工程及び後述する圧縮工程の際には、電極活物質組成物３が封止材１の枠外にこぼれることがあるが、回収工程では、マスク材を回収するとともに、封止材１の枠外（マスク材上）にこぼれた電極活物質組成物３を回収することができる。
回収工程については後述する。
A mask material may be arranged on the surface of the sealing
In this case, it is preferable to have a recovery step of recovering the mask material after the supply step and the compression step described later.
During the supply step and the compression step described later, the electrode
The recovery process will be described later.
マスク材としては特に限定されず、金属製のマスク材や、樹脂フィルムのマスク材等の公知の材料を用いることができる。 The mask material is not particularly limited, and a known material such as a metal mask material or a resin film mask material can be used.
［底面部材］
底面部材２としては、離型材であってもよいし、電極集電体であってもよいが、底面部材２は、電極集電体であることが好ましい。
底面部材２が離型材の場合には、電極活物質層を底面部材２から電極集電体に転写する転写工程が必要となるが、底面部材２が電極集電体の場合には上記転写工程を省略できるため、製造速度をより一層向上することができる。
なお、電極集電体は、正極集電体であっても、負極集電体であってもよい。
底面部材２として用いることができる正極集電体、負極集電体及び離型材について説明する。
[Bottom member]
The
When the
The electrode current collector may be a positive electrode current collector or a negative electrode current collector.
A positive electrode current collector, a negative electrode current collector, and a mold release material that can be used as the
（正極集電体）
まずは、正極集電体について説明する。
正極集電体としては、公知のリチウムイオン電池に用いられる集電体を用いることができ、例えば公知の金属集電体及び導電性材料と樹脂とから構成されてなる樹脂集電体（特開２０１２−１５０９０５号公報及び国際公開第２０１５−００５１１６号等に記載の樹脂集電体等）を用いることができる。
正極集電体は、電池特性等の観点から、樹脂集電体であることが好ましい。
(Positive current collector)
First, the positive electrode current collector will be described.
As the positive electrode current collector, a current collector used in a known lithium ion battery can be used. For example, a known metal current collector and a resin current collector composed of a conductive material and a resin (Japanese Patent Laid-Open No. The resin current collectors and the like described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2012-150905 and International Publication No. 2015-005116, etc.) can be used.
The positive electrode current collector is preferably a resin current collector from the viewpoint of battery characteristics and the like.
金属集電体としては、例えば、銅、アルミニウム、チタン、ニッケル、タンタル、ニオブ、ハフニウム、ジルコニウム、亜鉛、タングステン、ビスマス、アンチモン及びこれらの金属を１種以上含む合金、並びに、ステンレス合金からなる群から選択される一種以上の金属材料が挙げられる。これらの金属材料は薄板や金属箔等の形態で用いてもよい。また、上記金属材料以外で構成される基材表面にスパッタリング、電着、塗布等の方法により上記金属材料を形成したものを金属集電体として用いてもよい。 Examples of the metal collector include copper, aluminum, titanium, nickel, tantalum, niobium, hafnium, zirconium, zinc, tungsten, bismuth, antimony, alloys containing one or more of these metals, and a group consisting of stainless alloys. One or more metallic materials selected from are mentioned. These metal materials may be used in the form of a thin plate, a metal foil, or the like. Further, a metal current collector in which the metal material is formed on the surface of a base material made of a material other than the metal material by a method such as sputtering, electrodeposition, or coating may be used.
樹脂集電体としては、導電性フィラーとマトリックス樹脂とを含むことが好ましい。
マトリックス樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
電気的安定性の観点から、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）である。
The resin current collector preferably contains a conductive filler and a matrix resin.
Examples of the matrix resin include polyethylene (PE), polypropylene (PP), polymethylpentene (PMP), polycycloolefin (PCO), polyethylene terephthalate (PET), polyether nitrile (PEN), and polytetrafluoroethylene (PTFE). ), Styrene-butadiene rubber (SBR), polyacrylic nitrile (PAN), polymethyl acrylate (PMA), polymethyl methacrylate (PMMA), polyvinylidene fluoride (PVdF), epoxy resin, silicone resin, or a mixture thereof. ..
From the viewpoint of electrical stability, polyethylene (PE), polypropylene (PP), polymethylpentene (PMP) and polycycloolefin (PCO) are preferable, and polyethylene (PE), polypropylene (PP) and polymethylpentene are more preferable. (PMP).
導電性フィラーは、導電性を有する材料から選択される。
具体的には、金属［ニッケル、アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
これらの導電性フィラーは１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物を用いてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電性フィラーとしては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料（上記した導電性フィラーの材料のうち金属のもの）をめっき等でコーティングしたものでもよい。
The conductive filler is selected from materials having conductivity.
Specifically, metals [nickel, aluminum, stainless steel (SUS), silver, copper, titanium, etc.], carbon [graphite and carbon black (acetylene black, ketjen black, furnace black, channel black, thermal lamp black, etc.), etc.), etc. ], And a mixture thereof, etc., but is not limited to these.
These conductive fillers may be used alone or in combination of two or more. Moreover, you may use these alloys or metal oxides. From the viewpoint of electrical stability, aluminum, stainless steel, carbon, silver, copper, titanium and mixtures thereof are preferable, silver, aluminum, stainless steel and carbon are more preferable, and carbon is even more preferable. Further, as these conductive fillers, a conductive material (a metal one among the above-mentioned conductive filler materials) may be coated around a particle-based ceramic material or a resin material by plating or the like.
導電性フィラーの平均粒子径は、特に限定されるものではないが、電池の電気特性の観点から、０．０１〜１０μｍであることが好ましく、０．０２〜５μｍであることがより好ましく、０．０３〜１μｍであることがさらに好ましい。なお、本明細書中において、「粒子径」とは、粒子の輪郭線上の任意の２点間の距離のうち、最大の距離Ｌを意味する。「平均粒子径」の値としては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の観察手段を用い、数〜数十視野中に観察される粒子の粒子径の平均値として算出される値を採用するものとする。 The average particle size of the conductive filler is not particularly limited, but is preferably 0.01 to 10 μm, more preferably 0.02 to 5 μm, and 0, from the viewpoint of the electrical characteristics of the battery. It is more preferably .03 to 1 μm. In addition, in this specification, "particle diameter" means the maximum distance L among the distances between arbitrary two points on the contour line of a particle. The value of the "average particle size" is the average value of the particle size of the particles observed in several to several tens of fields using an observation means such as a scanning electron microscope (SEM) or a transmission electron microscope (TEM). The calculated value shall be adopted.
導電性フィラーの形状（形態）は、粒子形態に限られず、粒子形態以外の形態であってもよく、カーボンナノチューブ等、いわゆるフィラー系導電性樹脂組成物として実用化されている形態であってもよい。 The shape (form) of the conductive filler is not limited to the particle form, and may be a form other than the particle form, and may be a form practically used as a so-called filler-based conductive resin composition such as carbon nanotubes. Good.
導電性フィラーは、その形状が繊維状である導電性繊維であってもよい。
導電性繊維としては、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性のよい金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレスのような金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等が挙げられる。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。また、グラフェンを練りこんだポリプロピレン樹脂も好ましい。
導電性フィラーが導電性繊維である場合、その平均繊維径は０．１〜２０μｍであることが好ましい。
The conductive filler may be a conductive fiber whose shape is fibrous.
The conductive fibers include carbon fibers such as PAN-based carbon fibers and pitch-based carbon fibers, conductive fibers obtained by uniformly dispersing a metal having good conductivity or graphite in synthetic fibers, and metals such as stainless steel. Examples thereof include carbonized metal fibers, conductive fibers in which the surface of organic fibers is coated with metal, and conductive fibers in which the surface of organic fibers is coated with a resin containing a conductive substance. Among these conductive fibers, carbon fibers are preferable. Further, a polypropylene resin kneaded with graphene is also preferable.
When the conductive filler is a conductive fiber, its average fiber diameter is preferably 0.1 to 20 μm.
樹脂集電体中の導電性フィラーの重量割合は、５〜９０重量％であることが好ましく、２０〜８０重量％であることがより好ましい。
特に、導電性フィラーがカーボンの場合、導電性フィラーの重量割合は、２０〜３０重量％であることが好ましい。
The weight ratio of the conductive filler in the resin current collector is preferably 5 to 90% by weight, more preferably 20 to 80% by weight.
In particular, when the conductive filler is carbon, the weight ratio of the conductive filler is preferably 20 to 30% by weight.
樹脂集電体は、マトリックス樹脂及び導電性フィラーのほかに、その他の成分（分散剤、架橋促進剤、架橋剤、着色剤、紫外線吸収剤、可塑剤等）を含んでいてもよい。また、複数の樹脂集電体を積層して用いてもよく、樹脂集電体と金属箔とを積層して用いても良い。 The resin current collector may contain other components (dispersant, cross-linking accelerator, cross-linking agent, colorant, ultraviolet absorber, plasticizer, etc.) in addition to the matrix resin and the conductive filler. Further, a plurality of resin current collectors may be laminated and used, or a resin current collector and a metal foil may be laminated and used.
正極集電体の大きさ（面積）としては、製造しようとするリチウムイオン電池に応じて適宜設定すればよいが、上述した枠状の封止材１の大きさと同程度であることが好ましい。
正極集電体の厚さは特に限定されないが、５〜１５０μｍであることが好ましい。複数の樹脂集電体を積層して正極集電体として用いる場合には、積層後の全体の厚さが５〜１５０μｍであることが好ましい。
The size (area) of the positive electrode current collector may be appropriately set according to the lithium ion battery to be manufactured, but is preferably about the same as the size of the frame-shaped
The thickness of the positive electrode current collector is not particularly limited, but is preferably 5 to 150 μm. When a plurality of resin current collectors are laminated and used as a positive electrode current collector, the total thickness after lamination is preferably 5 to 150 μm.
正極集電体は、例えば、マトリックス樹脂、導電性フィラー及び必要により用いるフィラー用分散剤を溶融混練して得られる導電性樹脂組成物を公知の方法でフィルム状に成形することにより得ることができる。
導電性樹脂組成物をフィルム状に成形する方法としては、例えば、Ｔダイ法、インフレーション法及びカレンダー法等の公知のフィルム成形法が挙げられる。なお、正極集電体は、フィルム成形以外の成形方法によっても得ることができる。
The positive electrode current collector can be obtained, for example, by forming a conductive resin composition obtained by melt-kneading a matrix resin, a conductive filler, and a dispersant for a filler used if necessary into a film by a known method. ..
Examples of the method for molding the conductive resin composition into a film include known film molding methods such as the T-die method, the inflation method, and the calender method. The positive electrode current collector can also be obtained by a molding method other than film molding.
（負極集電体）
負極集電体について説明する。
負極集電体としては、正極集電体で記載した構成と同様のものを適宜選択して用いることができ、同様の方法により得ることができる。
負極集電体は、電池特性等の観点から、樹脂集電体であることが好ましい。
負極集電体の大きさ（面積）としては、製造しようとするリチウムイオン電池に応じて適宜設定すればよいが、上述した枠状の封止材１の大きさと同程度であることが好ましい。
負極集電体の厚さは特に限定されないが、５〜１５０μｍであることが好ましい。
(Negative electrode current collector)
The negative electrode current collector will be described.
As the negative electrode current collector, a current collector having the same configuration as that described in the positive electrode current collector can be appropriately selected and used, and can be obtained by the same method.
The negative electrode current collector is preferably a resin current collector from the viewpoint of battery characteristics and the like.
The size (area) of the negative electrode current collector may be appropriately set according to the lithium ion battery to be manufactured, but is preferably about the same as the size of the frame-shaped
The thickness of the negative electrode current collector is not particularly limited, but is preferably 5 to 150 μm.
（離型材）
離型材について説明する。
離型材としては、特に限定されず、公知の離型紙や、離型フィルムや、金属箔等を適宜選択して用いることができる。
具体的には、グラシン紙、クラフト紙、クレーコート紙等を基材とした離型紙や、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリイミド等の非フッ素樹脂や、ＰＴＦＥ、ＥＴＦＥ、エチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ＰＦＡ、ＰＶｄＦ等の含フッ素樹脂等の離型フィルムや、銅箔、アルミ箔等の金属箔が挙げられる。
離型材の大きさ（面積）としては、製造しようとするリチウムイオン電池に応じて適宜設定すればよいが、上述した枠状の封止材１の大きさと同程度であることが好ましい。
離型材の厚さは特に限定されないが、５〜１５０μｍであることが好ましい。
(Release material)
The release material will be described.
The release material is not particularly limited, and a known release paper, release film, metal foil, or the like can be appropriately selected and used.
Specifically, release paper based on glassin paper, kraft paper, clay coat paper, etc., non-fluororesin such as polyethylene terephthalate (PET), polyethylene, polypropylene, polyimide, PTFE, ETFE, ethylene-hexafluoro, etc. Examples thereof include a release film such as a propylene copolymer, a fluororesin such as PFA and PVdF, and a metal foil such as copper foil and aluminum foil.
The size (area) of the release material may be appropriately set according to the lithium ion battery to be manufactured, but is preferably about the same as the size of the frame-shaped
The thickness of the release material is not particularly limited, but is preferably 5 to 150 μm.
［電極活物質組成物］
続いて、電極活物質組成物３を構成する材料について説明する。
電極活物質組成物３は、正極活物質組成物であってもよく、負極活物質組成物であってもよい。
まずは、電極活物質組成物３が正極活物質組成物の場合について説明する。
[Electrode active material composition]
Subsequently, the materials constituting the electrode
The electrode
First, a case where the electrode
［正極活物質組成物］
正極活物質組成物は、正極活物質粒子と、電解液とを含む。
[Positive electrode active material composition]
The positive electrode active material composition contains positive electrode active material particles and an electrolytic solution.
（正極活物質粒子）
正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＡｌＭｎＯ４、ＬｉＭｎＯ２及びＬｉＭｎ２Ｏ４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ４、ＬｉＮｉ１−ｘＣｏｘＯ２、ＬｉＭｎ１−ｙＣｏｙＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ａｌ１／３Ｏ２及びＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２）及び金属元素が３種類以上である複合酸化物［例えばＬｉＭａＭ’ｂＭ’’ｃＯ２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４及びＬｉＮｉＰＯ４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ２及びＶ２Ｏ５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ２及びＴｉＳ２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ−ｐ−フェニレン及びポリビニルカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。
(Positive electrode active material particles)
As the positive electrode active material particles, composite oxide of lithium and transition metal {composite oxide is a transition metal is one (LiCoO 2, LiNiO 2, LiAlMnO 4,
The lithium-containing transition metal phosphate may be one in which a part of the transition metal site is replaced with another transition metal.
正極活物質粒子の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１〜１００μｍであることが好ましく、０．１〜３５μｍであることがより好ましく、２〜３０μｍであることがさらに好ましい。 The volume average particle size of the positive electrode active material particles is preferably 0.01 to 100 μm, more preferably 0.1 to 35 μm, and further preferably 2 to 30 μm from the viewpoint of the electrical characteristics of the battery. preferable.
正極活物質粒子は、その表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆材により被覆された被覆正極活物質粒子であってもよい。
正極活物質粒子の周囲が被覆材で被覆されていると、正極の体積変化が緩和され、正極の膨張を抑制することができる。
The positive electrode active material particles may be coated positive electrode active material particles in which at least a part of the surface thereof is coated with a coating material containing a polymer compound.
When the periphery of the positive electrode active material particles is coated with a coating material, the volume change of the positive electrode can be alleviated and the expansion of the positive electrode can be suppressed.
被覆材を構成する高分子化合物としては、特開２０１７−０５４７０３号公報及び国際公開第２０１５−００５１１７号等に活物質被覆用樹脂として記載されたものを好適に用いることができる。 As the polymer compound constituting the coating material, those described as the active material coating resin in JP-A-2017-054703 and International Publication No. 2015-005117 can be preferably used.
被覆材には、導電剤が含まれていてもよい。
導電剤としては、正極集電体に含まれる導電性フィラーと同様のものを好適に用いることができる。
The covering material may contain a conductive agent.
As the conductive agent, the same conductive filler as that contained in the positive electrode current collector can be preferably used.
（電解液）
電解液としては、電解質と非水溶媒とを含むものが挙げられる。
電解質としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２及びＬｉＣｌＯ４等の無機酸のリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２及びＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３等の有機酸のリチウム塩等が挙げられ、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２（ＬｉＦＳＩともいう）が好ましい。
(Electrolytic solution)
Examples of the electrolytic solution include those containing an electrolyte and a non-aqueous solvent.
As the electrolyte, those used in known electrolytes can be used, for example, lithium salts of inorganic acids such as LiPF 6 , LiBF 4 , LiSbF 6 , LiAsF 6 , LiN (FSO 2 ) 2 and LiClO 4. Lithium salts of organic acids such as LiN (CF 3 SO 2 ) 2 , LiN (C 2 F 5 SO 2 ) 2 and LiC (CF 3 SO 2 ) 3 can be mentioned, and LiN (FSO 2 ) 2 (also referred to as LiFSI). ) Is preferable.
電解液の電解質濃度としては、特に限定されないが、０．５〜５ｍｏｌ／Ｌであることが好ましく、０．８〜４ｍｏｌ／Ｌであることがより好ましく、１〜２ｍｏｌ／Ｌであることがさらに好ましい。 The electrolyte concentration of the electrolytic solution is not particularly limited, but is preferably 0.5 to 5 mol / L, more preferably 0.8 to 4 mol / L, and further preferably 1 to 2 mol / L. preferable.
非水溶媒としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。 As the non-aqueous solvent, those used in known electrolytic solutions can be used, and for example, a lactone compound, a cyclic or chain carbonate, a chain carboxylic acid ester, a cyclic or chain ether, a phosphoric acid ester, or a nitrile can be used. Compounds, amide compounds, sulfones, sulfolanes and the like and mixtures thereof can be used.
ラクトン化合物としては、５員環（γ−ブチロラクトン及びγ−バレロラクトン等）及び６員環のラクトン化合物（δ−バレロラクトン等）等を挙げることができる。 Examples of the lactone compound include a 5-membered ring (γ-butyrolactone, γ-valerolactone, etc.) and a 6-membered ring lactone compound (δ-valerolactone, etc.).
環状炭酸エステルとしては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート及びブチレンカーボネート等が挙げられる。
鎖状炭酸エステルとしては、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチル−ｎ−プロピルカーボネート、エチル−ｎ−プロピルカーボネート及びジ−ｎ−プロピルカーボネート等が挙げられる。
Examples of the cyclic carbonic acid ester include propylene carbonate, ethylene carbonate and butylene carbonate.
Examples of the chain carbonate ester include dimethyl carbonate, methyl ethyl carbonate, diethyl carbonate, methyl-n-propyl carbonate, ethyl-n-propyl carbonate, di-n-propyl carbonate and the like.
鎖状カルボン酸エステルとしては、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル及びプロピオン酸メチル等が挙げられる。
環状エーテルとしては、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、１，３−ジオキソラン及び１，４−ジオキサン等が挙げられる。
鎖状エーテルとしては、ジメトキシメタン及び１，２−ジメトキシエタン等が挙げられる。
Examples of the chain carboxylic acid ester include methyl acetate, ethyl acetate, propyl acetate, methyl propionate and the like.
Examples of the cyclic ether include tetrahydrofuran, tetrahydropyran, 1,3-dioxolane, 1,4-dioxane and the like.
Examples of the chain ether include dimethoxymethane and 1,2-dimethoxyethane.
リン酸エステルとしては、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸エチルジメチル、リン酸ジエチルメチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（トリフルオロメチル）、リン酸トリ（トリクロロメチル）、リン酸トリ（トリフルオロエチル）、リン酸トリ（トリパーフルオロエチル）、２−エトキシ−１，３，２−ジオキサホスホラン−２−オン、２−トリフルオロエトキシ−１，３，２−ジオキサホスホラン−２−オン及び２−メトキシエトキシ−１，３，２−ジオキサホスホラン−２−オン等が挙げられる。
ニトリル化合物としては、アセトニトリル等が挙げられる。アミド化合物としては、ＤＭＦ等が挙げられる。スルホンとしては、ジメチルスルホン及びジエチルスルホン等が挙げられる。
非水溶媒は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
Phosphate esters include trimethyl phosphate, triethyl phosphate, ethyl dimethyl phosphate, diethyl methyl phosphate, tripropyl phosphate, tributyl phosphate, tri (trifluoromethyl) phosphate, tri (trichloromethyl) phosphate, Tri (trifluoroethyl) phosphate, tri (triperfluoroethyl) phosphate, 2-ethoxy-1,3,2-dioxaphosphoran-2-one, 2-trifluoroethoxy-1,3,2- Examples thereof include dioxaphosphoran-2-one and 2-methoxyethoxy-1,3,2-dioxaphosphoran-2-one.
Examples of the nitrile compound include acetonitrile and the like. Examples of the amide compound include DMF and the like. Examples of the sulfone include dimethyl sulfone and diethyl sulfone.
One type of non-aqueous solvent may be used alone, or two or more types may be used in combination.
非水溶媒の内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのは、ラクトン化合物、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル及びリン酸エステルであり、更に好ましいのはラクトン化合物、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステルであり、特に好ましいのは環状炭酸エステルと鎖状炭酸エステルの混合液である。最も好ましいのはエチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）の混合液、又は、エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合液である。 Among the non-aqueous solvents, lactone compounds, cyclic carbonates, chain carbonates and phosphate esters are preferable from the viewpoint of battery output and charge / discharge cycle characteristics, and lactone compounds, cyclic carbonates and chains are more preferable. A carbonic acid ester is particularly preferable, and a mixed solution of a cyclic carbonic acid ester and a chain carbonic acid ester is particularly preferable. The most preferable is a mixed solution of ethylene carbonate (EC) and dimethyl carbonate (DMC), or a mixed solution of ethylene carbonate (EC) and propylene carbonate (PC).
（その他）
正極活物質組成物は、導電助剤が含まれていてもよい。
導電助剤としては、正極集電体に含まれる導電性フィラーと同様の導電性材料を好適に用いることができる。
導電助剤は、正極活物質層を形成したときに、正極活物質層における導電助剤の重量割合が、３〜１０重量％となる範囲で含むことが好ましい。
(Other)
The positive electrode active material composition may contain a conductive auxiliary agent.
As the conductive auxiliary agent, a conductive material similar to the conductive filler contained in the positive electrode current collector can be preferably used.
The conductive auxiliary agent is preferably contained in a range in which the weight ratio of the conductive auxiliary agent in the positive electrode active material layer is 3 to 10% by weight when the positive electrode active material layer is formed.
正極活物質組成物は、結着剤を含まないことが好ましい。
正極活物質組成物が結着剤を含まない場合には、非結着体の正極活物質層を形成することができる。
ここで、非結着体とは、正極活物質粒子が結着剤（バインダともいう）により位置を固定されておらず、正極活物質粒子同士及び正極活物質粒子と集電体が不可逆的に固定されていないことを意味する。
正極活物質層が非結着体である場合、正極活物質粒子同士は不可逆的に固定されていないため、正極活物質粒子同士の界面を機械的に破壊することなく分離することができ、正極活物質層に応力がかかった場合でも正極活物質粒子が移動することで正極活物質層の破壊を防止することができるため、好ましい。
なお、本明細書において、結着剤とは、正極活物質粒子同士及び正極活物質粒子と集電体とを可逆的に固定することができない薬剤を意味し、デンプン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、スチレン−ブタジエンゴム、ポリエチレン及びポリプロピレン等の公知の溶剤乾燥型のリチウムイオン電池用結着剤等が挙げられる。これらの結着剤は溶剤に溶解又は分散して用いられ、溶剤を揮発、留去することで表面が粘着性を示すことなく固体化するので正極活物質粒子同士及び正極活物質粒子と集電体とを可逆的に固定することができない。
The positive electrode active material composition preferably does not contain a binder.
When the positive electrode active material composition does not contain a binder, a non-binding positive electrode active material layer can be formed.
Here, the non-binding body means that the positive electrode active material particles are not fixed in position by a binder (also referred to as a binder), and the positive electrode active material particles and the positive electrode active material particles and the current collector are irreversible. It means that it is not fixed.
When the positive electrode active material layer is a non-bonded body, the positive electrode active material particles are not irreversibly fixed to each other, so that the electrodes of the positive electrode active material particles can be separated without being mechanically destroyed, and the positive electrode can be separated. Even when stress is applied to the active material layer, the movement of the positive electrode active material particles can prevent the positive electrode active material layer from being destroyed, which is preferable.
In the present specification, the binder means a drug that cannot reversibly fix the positive electrode active material particles to each other and the positive electrode active material particles to the current collector, and is starch, polyvinylidene fluoride, or polyvinyl alcohol. , Known solvent-drying type binders for lithium ion batteries such as carboxymethyl cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, styrene-butadiene rubber, polyethylene and polypropylene. These binders are used by dissolving or dispersing in a solvent, and by volatilizing and distilling off the solvent, the surface solidifies without showing adhesiveness, so that the positive electrode active material particles and the positive electrode active material particles collect electricity. It cannot be reversibly fixed to the body.
正極活物質組成物には、粘着性樹脂が含まれていてもよい。
粘着性樹脂としては、例えば、特開２０１７−０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調整したもの、及び、特開平１０−２５５８０５公報に粘着剤として記載されたもの等を好適に用いることができる。
なお、粘着性樹脂は、溶媒成分を揮発させて乾燥させても固体化せずに粘着性（水、溶剤、熱などを使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。一方、結着剤として用いられる溶液乾燥型の電極用バインダーは、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して活物質粒子同士を強固に接着固定するものを意味する。
従って、上述した結着剤（溶液乾燥型の電極バインダー）と粘着性樹脂とは異なる材料である。
The positive electrode active material composition may contain an adhesive resin.
Examples of the adhesive resin include those prepared by mixing a small amount of an organic solvent with the non-aqueous secondary battery active material coating resin described in JP-A-2017-054703 and adjusting the glass transition temperature to room temperature or lower. Further, those described as a pressure-sensitive adhesive in JP-A No. 10-255805 can be preferably used.
The adhesive resin is a resin having adhesiveness (property of adhering by applying a slight pressure without using water, solvent, heat, etc.) without solidifying even if the solvent component is volatilized and dried. Means. On the other hand, a solution-drying type electrode binder used as a binder means a binder that dries and solidifies by volatilizing a solvent component to firmly bond and fix active material particles to each other.
Therefore, the above-mentioned binder (solution-drying type electrode binder) and the adhesive resin are different materials.
［負極活物質組成物］
負極活物質組成物は、負極活物質粒子と、電解液とを含む。
[Negative electrode active material composition]
The negative electrode active material composition contains negative electrode active material particles and an electrolytic solution.
（負極活物質粒子）
負極活物質粒子としては、炭素系材料［黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等］、珪素系材料［珪素、酸化珪素（ＳｉＯｘ）、珪素−炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素−アルミニウム合金、珪素−リチウム合金、珪素−ニッケル合金、珪素−鉄合金、珪素−チタン合金、珪素−マンガン合金、珪素−銅合金及び珪素−スズ合金等）等］、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム−スズ合金、リチウム−アルミニウム合金及びリチウム−アルミニウム−マンガン合金等）等及びこれらと炭素系材料との混合物等が挙げられる。
上記負極活物質粒子のうち、内部にリチウム又はリチウムイオンを含まないものについては、予め負極活物質粒子の一部又は全部にリチウム又はリチウムイオンを含ませるプレドープ処理を施してもよい。
(Negative electrode active material particles)
Examples of the negative electrode active material particles include carbon-based materials [graphite, non-graphitizable carbon, amorphous carbon, calcined resin (for example, phenol resin, furan resin, etc. calcined and carbonized), cokes (for example, pitch coke, etc.). Needle coke and petroleum coke, etc.) and carbon fibers], silicon-based materials [silicon, silicon oxide (SiOx), silicon-carbon composite (carbon particles whose surface is coated with silicon and / or silicon carbide, silicon particles or Silicon oxide particles whose surface is coated with carbon and / or silicon carbide, silicon carbide, etc.) and silicon alloys (silicon-aluminum alloys, silicon-lithium alloys, silicon-nickel alloys, silicon-iron alloys, silicon-titanium alloys, etc. Silicon-manganese alloys, silicon-copper alloys, silicon-tin alloys, etc.)], conductive polymers (eg, polyacetylene and polypyrrole, etc.), metals (tin, aluminum, zirconium, titanium, etc.), metal oxides (titanium oxides, etc.) And lithium-titanium oxides, etc.) and metal alloys (for example, lithium-tin alloys, lithium-aluminum alloys, lithium-aluminum-manganese alloys, etc.) and mixtures of these with carbon-based materials.
Among the negative electrode active material particles, those that do not contain lithium or lithium ions inside may be pre-doped with a part or all of the negative electrode active material particles containing lithium or lithium ions in advance.
これらの中でも、電池容量等の観点から、炭素系材料、珪素系材料及びこれらの混合物が好ましく、炭素系材料としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素及びアモルファス炭素がさらに好ましく、珪素系材料としては、酸化珪素及び珪素−炭素複合体がさらに好ましい。 Among these, carbon-based materials, silicon-based materials and mixtures thereof are preferable from the viewpoint of battery capacity and the like, graphite, graphitizable carbon and amorphous carbon are more preferable as carbon-based materials, and silicon-based materials are more preferable. , Silicon oxide and silicon-carbon composites are more preferred.
負極活物質粒子の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１〜１００μｍが好ましく、０．１〜２０μｍであることがより好ましく、２〜１０μｍであることがさらに好ましい。 The volume average particle size of the negative electrode active material particles is preferably 0.01 to 100 μm, more preferably 0.1 to 20 μm, and even more preferably 2 to 10 μm from the viewpoint of the electrical characteristics of the battery.
本明細書において、負極活物質粒子の体積平均粒子径は、マイクロトラック法（レーザー回折・散乱法）によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径（Ｄｖ５０）を意味する。マイクロトラック法とは、レーザー光を粒子に照射することによって得られる散乱光を利用して粒度分布を求める方法である。なお、体積平均粒子径の測定には、日機装（株）製のマイクロトラック等を用いることができる。 In the present specification, the volume average particle size of the negative electrode active material particles means the particle size (Dv50) at an integrated value of 50% in the particle size distribution obtained by the microtrack method (laser diffraction / scattering method). The microtrack method is a method for obtaining a particle size distribution using scattered light obtained by irradiating particles with laser light. A microtrack or the like manufactured by Nikkiso Co., Ltd. can be used for measuring the volume average particle size.
負極活物質粒子は、その表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆材により被覆された被覆負極活物質粒子であってもよい。
負極活物質粒子の周囲が被覆材で被覆されていると、負極の体積変化が緩和され、負極の膨張を抑制することができる。
The negative electrode active material particles may be coated negative electrode active material particles in which at least a part of the surface thereof is coated with a coating material containing a polymer compound.
When the periphery of the negative electrode active material particles is coated with a coating material, the volume change of the negative electrode can be alleviated and the expansion of the negative electrode can be suppressed.
被覆材としては、被覆正極活物質粒子を構成する被覆材と同様のものを好適に用いることができる。 As the coating material, the same material as the coating material constituting the coated positive electrode active material particles can be preferably used.
（電解液）
電解液の組成は、正極活物質組成物に含まれる電解液と同様の電解液を好適に用いることができる。
(Electrolytic solution)
As the composition of the electrolytic solution, an electrolytic solution similar to the electrolytic solution contained in the positive electrode active material composition can be preferably used.
（その他）
負極活物質組成物には、導電助剤が含まれていてもよい。
導電助剤としては、正極活物質組成物に含まれる導電性フィラーと同様の導電性材料を好適に用いることができる。
負極活物質層としたときの導電助剤の重量割合が、２〜１０重量％となる範囲で含むことが好ましい。
(Other)
The negative electrode active material composition may contain a conductive auxiliary agent.
As the conductive auxiliary agent, a conductive material similar to the conductive filler contained in the positive electrode active material composition can be preferably used.
It is preferable that the weight ratio of the conductive auxiliary agent when the negative electrode active material layer is used is in the range of 2 to 10% by weight.
負極活物質組成物には、粘着性樹脂が含まれていてもよい。
粘着性樹脂としては、正極活物質組成物の任意成分である粘着性樹脂と同様のものを好適に用いることができる。
The negative electrode active material composition may contain an adhesive resin.
As the adhesive resin, the same adhesive resin as the adhesive resin which is an optional component of the positive electrode active material composition can be preferably used.
負極活物質組成物は、結着剤を含まないことが好ましい。
負極活物質組成物が結着剤を含まない場合には、非結着体の負極活物質層を形成することができる。
負極活物質層が非結着体であることが好ましい理由は、正極活物質層が非結着体であることが好ましい理由と同様である。
The negative electrode active material composition preferably does not contain a binder.
When the negative electrode active material composition does not contain a binder, a non-binder negative electrode active material layer can be formed.
The reason why the negative electrode active material layer is preferably non-bound is the same as the reason why the positive electrode active material layer is preferably non-bound.
〔圧縮工程〕
続いて、本発明のリチウムイオン電池の製造方法を構成する圧縮工程について説明する。
図２は、本発明のリチウムイオン電池の製造方法を構成する圧縮工程の一例を模式的に示す斜視図である。
圧縮工程では、封止材１と底面部材２とによって囲われた空間に供給された電極活物質組成物３を、圧縮機５によって圧縮し、電極活物質層４を形成する工程である。
[Compression process]
Subsequently, the compression step constituting the method for manufacturing the lithium ion battery of the present invention will be described.
FIG. 2 is a perspective view schematically showing an example of a compression process constituting the method for manufacturing a lithium ion battery of the present invention.
In the compression step, the electrode
（電極活物質層）
電極活物質層４は、上述した正極活物質組成物を圧縮機５によって圧縮した場合には正極活物質層となり、上述した負極活物質組成物を圧縮機５によって圧縮した場合には負極活物質層となる。
電極活物質層４の厚みとしては、特に限定されず、電池性能の観点から、１５０〜６００μｍであることが好ましく、２００〜４５０μｍであることがより好ましい。
(Electrode active material layer)
The electrode
The thickness of the electrode
（圧縮機）
圧縮機５としては、特に制限されず、例えば、ロールプレス機、真空プレス機、水圧プレス機、油圧プレス機等を挙げることができる。
圧縮機５がロールプレス機の場合、プレスロール同士の間隔は、特に限定されず、電極活物質層４の厚みや密度に応じて適宜設定することができ、例えば、１００〜１０００μｍであることが好ましい。
(Compressor)
The
When the
圧縮工程により圧縮する速度としては、特に限定されないが、底面部材２や電極活物質層４に撓み又はシワが生じないような速度に適宜設定することができ、例えば、圧縮機５がロールプレス機の場合、ロールの回転速度としては、充分な圧縮保持時間を保つ観点から、１〜２０ｍ／分であることが好ましい。
The speed of compression in the compression step is not particularly limited, but can be appropriately set to a speed at which the
圧縮機５が電極活物質組成物３に加える線圧としては、３５〜３５００Ｎ／ｃｍであることが好ましい。
なお、圧縮機５が電極活物質組成物３に加える線圧は、圧縮機５に付属されているロードセルによる得られる荷重と、圧縮後の電極活物質層の厚みとにより計算した線圧を意味する。
The linear pressure applied by the
The linear pressure applied by the
底面部材２が電極集電体である場合、圧縮工程により、電極活物質組成物３を圧縮して、電極集電体上に電極活物質層４を形成することにより、電極を得ることができる。
When the
〔回収工程〕
封止材１の表面にマスク材が配置されている場合、供給工程及び圧縮工程の後に、マスク材及びマスク材上にこぼれた電極活物質組成物３を回収する回収工程を有することが好ましい。
[Recovery process]
When the mask material is arranged on the surface of the sealing
図３は、本発明のリチウムイオン電池の製造方法の好ましい態様である回収工程の一例を模式的に示す斜視図である。
図３に示すように、搬送手段６０により、表面にマスク材６が配置された封止材１と底面部材２とを一方向（図３中、矢印で示す方向）に搬送し、封止材１と底面部材２とによって囲われた空間に、供給手段４０により電極活物質組成物３を供給する。供給手段４０により供給された電極活物質組成物３は、圧縮機５により圧縮されて、電極活物質層４を形成する。その後、封止材１の表面に配置されたマスク材６は、回収手段５０により、封止材１と分離され、マスク材６上にこぼれた電極活物質組成物３とともに回収される。回収された電極活物質組成物３は、再利用することができる。
また、マスク材６上の電極活物質組成物３の様子（飛散具合）をカメラ７０等で計測することにより、その結果を供給工程及び圧縮工程にフィードバックすることができる。
回収工程は、供給工程、圧縮工程及び組合せ工程と連続的に行われてもよいし、連続的に行われなくてもよい。
なお、本明細書では、供給工程及び圧縮工程の際にマスク材６上にこぼれた電極活物質組成物３については、圧縮工程後も電極活物質組成物３と呼称する。
FIG. 3 is a perspective view schematically showing an example of a recovery step, which is a preferred embodiment of the method for manufacturing a lithium ion battery of the present invention.
As shown in FIG. 3, the conveying
Further, by measuring the state (scattering condition) of the electrode
The recovery step may or may not be performed continuously with the supply step, the compression step, and the combination step.
In the present specification, the electrode
〔転写工程〕
電極製造工程が、圧縮工程で形成された電極活物質層４を底面部材２から電極集電体に転写する転写工程をさらに有することにより、電極を得ることができる。
転写工程では、例えば、底面部材２が上述した離型材である場合、電極活物質層４を、離型材である底面部材２から電極集電体に転写することにより、電極を得ることができる。また、底面部材２が電極集電体である場合、電極活物質層４を電極集電体である底面部材２から別の電極集電体に転写することにより、新たな電極を得ることができる。
転写工程として特に限定されず、公知の転写方法を用いることができる。
具体的には、電極活物質層４を電極集電体上に重ね、加熱や加圧をした後、底面部材２を剥離することで電極を得ることができる。
[Transfer process]
An electrode can be obtained by further including a transfer step in which the electrode manufacturing step transfers the electrode
In the transfer step, for example, when the
The transfer step is not particularly limited, and a known transfer method can be used.
Specifically, the electrode can be obtained by stacking the electrode
＜組合せ工程＞
電極製造工程により製造された電極は、セパレータ及び対となる電極と組み合わせることにより、リチウムイオン電池を製造することができる。
図４は、本発明のリチウムイオン電池の製造方法を構成する組合せ工程の一例を模式的に示す断面図である。
組合せ工程では、正極集電体１１、正極活物質層１２及び封止材１を有する正極１０と、セパレータ３０と、負極集電体２１、負極活物質層２２及び封止材１を有する負極２０とを組み合わせ、封止材１を加熱して接着することにより、リチウムイオン電池１００を得ることができる。
封止材１を加熱する方法としては特に限定されず、例えば、インパルスシーラー等を用いることができる。
なお、正極１０、セパレータ３０と、負極２０とを組み合わせる際には、上述した電解液を別途注入してもよい。
<Combination process>
A lithium ion battery can be manufactured by combining the electrodes manufactured by the electrode manufacturing process with a separator and a pair of electrodes.
FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a combination process constituting the method for manufacturing a lithium ion battery of the present invention.
In the combination step, the
The method for heating the sealing
When combining the
本発明のリチウムイオン電池の製造方法では、電極製造工程により正極１０及び負極２０をそれぞれ製造する工程と、正極１０、セパレータ３０、及び、負極２０を組み合わせる組合せ工程と、を有し、供給工程、圧縮工程及び組合せ工程が連続的に行われることが好ましい。
また、電極製造工程が転写工程をさらに有する場合には、電極製造工程により正極１０及び負極２０を製造する工程と、正極１０、セパレータ３０、及び、負極２０を組み合わせる組合せ工程と、を有し、供給工程、圧縮工程、転写工程及び組合せ工程が連続的に行われることが好ましい。
なお、本明細書において、「連続的に行われる」とは、電極製造工程（供給工程及び圧縮工程、並びに、必要に応じて打ち抜き工程、回収工程及び転写工程）と、組合せ工程とが一連の製造ライン上で行われることを意味する。「一連の製造ライン」としては、例えば、正極を製造する正極製造工程のラインと、負極を製造する負極製造工程のラインとを有しており、正極製造工程のラインと負極製造工程のラインとが合流して組合せ工程を行うラインを構成する場合等が挙げられる。
The method for manufacturing a lithium ion battery of the present invention includes a step of manufacturing a
When the electrode manufacturing step further includes a transfer step, the electrode manufacturing step includes a step of manufacturing the
In the present specification, "continuously performed" means a series of electrode manufacturing steps (supply step and compression step, and if necessary, punching step, recovery step, and transfer step) and a combination step. It means that it is done on the production line. The "series of manufacturing lines" include, for example, a positive electrode manufacturing process line for manufacturing a positive electrode and a negative electrode manufacturing process line for manufacturing a negative electrode, and includes a positive electrode manufacturing process line and a negative electrode manufacturing process line. For example, a case where a line is formed by merging and performing a combination process.
（セパレータ）
組合せ工程に用いられるセパレータ３０としては、特に限定されず、例えば、ポリエチレン又はポリプロピレン製の多孔性フィルム、上記多孔性フィルムの積層フィルム（多孔性ポリエチレンフィルムと多孔性ポリプロピレンとの積層フィルム等）、合成繊維（ポリエステル繊維及びアラミド繊維等）又はガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等の公知のリチウムイオン電池に用いられるセパレータを用いることができる。
(Separator)
The
＜リチウムイオン電池＞
本発明のリチウムイオン電池の製造方法により得られるリチウムイオン電池は、順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体を有し、上記正極活物質層及び上記負極活物質層の外周が封止材により封止され、電解液が封入された構成を有する。
図５は、本発明のリチウムイオン電池の製造方法により製造されるリチウムイオン電池の一例を模式的に示す断面図である。
図５に示すように、リチウムイオン電池１００は、順に積層されたひと組の正極集電体１１、正極活物質層１２、セパレータ３０、負極活物質層２１及び負極集電体２２を有し、正極活物質層１２及び負極活物質層２２の外周が封止材１により封止され、電解液が封入された構成を有する。
<Lithium-ion battery>
The lithium ion battery obtained by the method for producing a lithium ion battery of the present invention has a set of positive electrode current collectors, positive electrode active material layers, separators, negative electrode active material layers and negative electrode current collectors laminated in this order. The positive electrode active material layer and the outer periphery of the negative electrode active material layer are sealed with a sealing material, and an electrolytic solution is sealed.
FIG. 5 is a cross-sectional view schematically showing an example of a lithium ion battery manufactured by the method for manufacturing a lithium ion battery of the present invention.
As shown in FIG. 5, the
本発明のリチウムイオン電池の製造方法は、特に、携帯電話、パーソナルコンピューター、ハイブリッド自動車及び電気自動車用に用いられるリチウムイオン電池の製造方法として有用である。 The method for producing a lithium ion battery of the present invention is particularly useful as a method for producing a lithium ion battery used for mobile phones, personal computers, hybrid vehicles and electric vehicles.
１ 封止材
２ 底面部材
３ 電極活物質組成物
４ 電極活物質層
５ 圧縮機
６ マスク材
１０ 正極
１１ 正極集電体
１２ 正極活物質層
２０ 負極
２１ 負極集電体
２２ 負極活物質層
３０ セパレータ
４０ 供給手段
５０ 回収手段
６０ 搬送手段
７０ カメラ
１００ リチウムイオン電池
1
Claims (5)
枠状の封止材と底面部材とを準備し、前記封止材と前記底面部材とによって囲われた空間に、電極活物質粒子と電解液とを含む電極活物質組成物を供給する供給工程と、
前記電極活物質組成物を圧縮して、電極活物質層を形成する圧縮工程と、を含む電極製造工程により正極及び／又は負極を製造する工程を有することを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。 It has a set of positive electrode current collectors, positive electrode active material layers, separators, negative electrode active material layers, and negative electrode current collectors that are laminated in order, and the outer periphery of the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer is made of a sealing material. A method for manufacturing a lithium ion battery having a structure in which a sealed electrolyte solution is sealed.
A supply step of preparing a frame-shaped sealing material and a bottom surface member, and supplying an electrode active material composition containing electrode active material particles and an electrolytic solution to a space surrounded by the sealing material and the bottom surface member. When,
A method for producing a lithium ion battery, which comprises a step of producing a positive electrode and / or a negative electrode by an electrode manufacturing step including a compression step of compressing the electrode active material composition to form an electrode active material layer. ..
前記正極、セパレータ、及び前記負極を組み合わせる組合せ工程と、を有し、
前記供給工程、前記圧縮工程及び前記組合せ工程が連続的に行われる請求項１又は２に記載のリチウムイオン電池の製造方法。 A process of manufacturing a positive electrode and a negative electrode by the electrode manufacturing process, and
It has a combination step of combining the positive electrode, the separator, and the negative electrode.
The method for manufacturing a lithium ion battery according to claim 1 or 2, wherein the supply step, the compression step, and the combination step are continuously performed.
前記正極、セパレータ、前記負極を組み合わせる組合せ工程と、を有し、
前記供給工程、前記圧縮工程、前記転写工程及び前記組合せ工程が連続的に行われる請求項４に記載のリチウムイオン電池の製造方法。 A process of manufacturing a positive electrode and a negative electrode by the electrode manufacturing process, and
It has a combination step of combining the positive electrode, the separator, and the negative electrode.
The method for manufacturing a lithium ion battery according to claim 4, wherein the supply step, the compression step, the transfer step, and the combination step are continuously performed.
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