JP2020132884A - ポリプロピレンフィルムおよびこれを用いた金属膜積層フィルム、フィルムコンデンサ - Google Patents

Abstract

【課題】高電圧コンデンサに用いた際の高温環境で長時間の使用信頼性に優れ、かかるコンデンサ用途等に好適な、熱に対して構造安定性に優れるポリプロピレンフィルム、および、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサを提供する。【解決手段】１５０℃で１分熱処理したフィルム（以下、処理フィルムという）と未処理のフィルム（以下、未処理フィルムという）のそれぞれを、昇温速度β（℃/min)でＤＳＣ測定して観測される融解ピーク温度（Ｔｍβ）（℃）をＹ軸、その昇温速度β（℃/min)を０．５乗 した値（以下、β０．５という)をＸ軸とした関係から得られる一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ０．５+ｙ）において、処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃)と未処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片（Ｈ０ｙ）（℃)の関係が、次の関係を満たす、ポリプロピレンフィルム。（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)≧０．９０【選択図】なし

Description

本発明は、特にコンデンサ用途に適して用いられるポリプロピレンフィルムに関する。

ポリプロピレンフィルムは、透明性、機械特性、電気特性等に優れるため、包装用途、テープ用途、ケーブルラッピングやコンデンサをはじめとする電気用途等の様々な用途に用いられている。

この中でもコンデンサ用途においては、その優れた耐電圧性、低損失特性から直流、交流に限らず高電圧コンデンサ用にポリプロピレンフィルムは特に好ましく用いられている。

最近では、各種電気機器がインバーター化されつつあり、それに伴いコンデンサの小型化、大容量化の要求が一層強まってきている。そのような分野、特に自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）や太陽光発電、風力発電用途からの要求を受け、ポリプロピレンフィルムとしても薄膜化と絶縁破壊電圧の向上、高温環境で長時間の使用において特性を維持できる優れた信頼性が必須な状況となってきている。

ポリプロピレンフィルムは、ポリオレフィン系フィルムの中では耐熱性および絶縁破壊電圧は高いとされている。一方で、前記の分野への適用に際しては使用環境温度での優れた寸法安定性と使用環境温度より１０〜２０℃高い領域でも耐電性などの電気的性能として安定した性能を発揮することが重要である。ここで耐熱性という観点では、将来的に、シリコンカーバイト（ＳｉＣ）を用いたパワー半導体用途を考えた場合、使用環境温度がより高温になるといわれている。コンデンサとしてさらなる高耐熱化と高い耐電圧性の要求から、１１０℃を超えた高温環境下でのフィルムの絶縁破壊電圧の向上が求められている。しかしながら、非特許文献１に記載のように、ポリプロピレンフィルムの使用温度上限は約１１０℃といわれており、このような温度環境下において絶縁破壊電圧を安定して維持することは極めて困難であった。またフィルムを蒸着加工する過程でフィルム自身が受ける熱履歴は１５０℃近傍にまでなると考えられ、熱に不安定なフィルムの場合は蒸着加工時にフィルム構造が緩和すると本来フィルムが有する耐電圧性能をコンデンサとして十分発揮することが困難であった。

これまでポリプロピレンフィルムを薄膜でかつ、コンデンサとしたときの高温環境下で優れた性能を得るためＤＳＣ測定したフィルムの融点が高いポリプロピレンフィルムを得る手法として、例えば、口金からの溶融樹脂を押し出すときの口金せん断とキャスト密着性を制御した二軸延伸フィルムの提案（例えば、特許文献１）、ＰＰ樹脂ペレットまたはフィルムシートに、電子線またはガンマ線を照射して二軸延伸したフィルムの提案（例えば、特許文献２）、分子量分布が異なる２種のポリプロピレン樹脂をブレンドして二軸延伸したフィルムの提案（例えば、特許文献３）、またＰＰ樹脂の立体規則性を高めた高結晶ＰＰ樹脂を二軸延伸後に再縦延伸を施したフィルムの提案がなされている（例えば、特許文献４）。

特開２０１６−１８７９５９号公報 特開２０１４−２３１６０４号公報 特開２０１０−２８０７９５号公報 特開平０２−１２９９０５号公報

河合基伸、「フィルムコンデンサ躍進、クルマからエネルギーへ」、日経エレクトロニクス、日経ＢＰ社、２０１２年９月１７日号、p.57-62

しかしながら、特許文献１から４に記載のポリプロピレンフィルムは、いずれも１１０℃を超える高温環境下での絶縁破壊電圧の向上が十分ではなく、さらにコンデンサとしたときの高温環境下の長期使用における信頼性ついても、十分とは言い難いものであった。

そこで、本発明は、高温環境で長時間の使用信頼性に優れ、高温度・高電圧下で用いられるコンデンサ用途等に好適な、熱に対して構造安定性に優れるポリプロピレンフィルムを提供することを目的とし、また、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサを提供することを目的とする。

本発明者らは、上記の課題を解決するため鋭意検討を重ね、以下の本発明にいたった。

１５０℃で１分熱処理したフィルム（以下、処理フィルムという）と未処理のフィルム（以下、未処理フィルムという）のそれぞれを、昇温速度β（℃/min)でＤＳＣ測定して観測される融解ピーク温度（Ｔｍβ）（℃）をＹ軸、その昇温速度β（℃/min)を０．５乗した値（以下、β^０．５という)をＸ軸とした関係から得られる一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ^０．５+ｙ）において、処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃)と未処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片（Ｈ０ｙ）（℃)の関係が、次の関係を満たす、ポリプロピレンフィルム。
（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)≧０．９０

本発明により、高温環境で長時間の使用信頼性に優れ、高温度・高電圧下で用いられるコンデンサ用途等に好適な、熱に対して構造安定性に優れるポリプロピレンフィルムが提供される。また、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサが提供される。

融解ピーク温度（Ｔｍβ）をＹ軸、昇温速度β（℃/min)を０．５乗した値（β^０．５)をＸ軸とした関係から得られる一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ^０．５+ｙ）を説明する図である。

本発明者らは、前述の課題を解決するため鋭意検討を重ね、上記特許文献１〜４に記載のポリプロピレンフィルムが高温環境下において絶縁破壊電圧、並びにコンデンサとしたときの高温環境で長時間の使用信頼性が十分でない理由について、以下のように考えた。

すなわち、特許文献１記載のポリプロピレンフィルムは、コンデンサとして１０５℃環境での耐電圧性および信頼性については十分ともいえるが、更に高温環境での耐電圧性を想定してみると、フィルム製膜における延伸倍率、横延伸時の予熱と熱処理が必ずしも十分ではなく、また原料中に含まれる冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が多く結晶化度を高めにくいものであり、より高い温度でフィルムの非晶構造が緩和し融点低下が生じることに問題があると考えた。また特許文献２記載のポリプロピレンフィルムは、ＰＰ樹脂ペレットまたはフィルムシートに、電子線またはガンマ線を照射しコンデンサとして１０５℃環境での耐電圧性および信頼性については十分ともいえるが、フィルム製膜における延伸倍率が低く横延伸時の予熱と熱処理が必ずしも十分ではなく、より高い温度でフィルムの非晶構造が緩和し融点低下が生じることに問題があると考えた。特許文献３記載のポリプロピレンフィルムは、立体規則性が高いポリプロピレン樹脂と低分子量成分のポリプロピレン樹脂をブレンドして用い、フィルム製膜における横延伸時の予熱と熱処理が必ずしも十分ではなく、より高い温度でフィルムの非晶構造が緩和し融点低下が生じることに問題があると考えた。特許文献４記載のポリプロピレンフィルムは、立体規則性が高いポリプロピレン樹脂で二軸延伸における縦延伸工程で２段階の延伸を施すことで配向度を高め１０５℃環境での耐電圧性および信頼性は認められるが、更に高温環境での耐電圧性を想定してみると、フィルム製膜における横延伸時の予熱と熱処理が必ずしも十分ではなく、より高い温度でフィルムの非晶構造が緩和しやすく融点低下が生じることに問題があると考えた。

以上の考察を踏まえて、本発明者らはさらに検討を重ね、ポリプロピレンフィルムを１５０℃１分の熱処理の前後における、フィルム融点変化の関係が一定以上の値であるフィルムとすることにより上記の課題を解決できることを見出した。

つまり本発明は、１５０℃で１分熱処理したフィルム（以下、処理フィルムという）と未処理のフィルム（以下、未処理フィルムという）のそれぞれを、昇温速度β（℃/min)でＤＳＣ測定して観測される融解ピーク温度（Ｔｍβ）（℃）をＹ軸、その昇温速度β（℃/min)を０．５乗した値（以下、β^０．５という)をＸ軸とした関係から得られる一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ^０．５+ｙ）において、処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃)と未処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片（Ｈ０ｙ）（℃)の関係が、次の関係を満たす、ポリプロピレンフィルム、である。
（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)≧０．９０。

本明細書において、以下ポリプロピレンフィルムを単にフィルムと称する場合がある。なお、本発明のポリプロピレンフィルムは、微多孔フィルムではないので、多数の空孔を有していない。つまり本発明のポリプロピレンフィルムとは、微多孔フィルム以外のポリプロピレンフィルムを意味する。ここで微多孔フィルムとは、フィルムの両表面を貫通し、ＪＩＳ Ｐ ８１１７（１９９８）のＢ形ガーレー試験器を用いて、２３℃、相対湿度６５％にて、１００ｍｌの空気の透過時間で５，０００秒／１００ｍｌ以下の透気性を有する孔構造を有するフィルムと定義する。

本発明のポリプロピレンフィルムは、１５０℃で１分熱処理した処理フィルムと未処理フィルムのそれぞれを、昇温速度β（℃/min)でＤＳＣ測定して観測される融解ピーク温度（Ｔｍβ）（℃）をＹ軸、その昇温速度β（℃/min)を０．５乗した値（β^０．５)をＸ軸とした関係から得られる一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ^０．５+ｙ）において、処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃）と未処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片（Ｈ０ｙ)（℃）の関係が 、次の関係を満たすことが必要である。
（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)≧０．９０。

（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の値は、好ましくは０．９２以上、より好ましくは０．９４以上、最も好ましくは０．９６以上である。この値が高いものであるほど高温でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境で長時間の信頼性を発現できる。つまり本発明者らは、コンデンサ用途において高温環境で長時間の信頼性を発現するポリプロピレンフィルムを得るために鋭意検討することにより、１５０℃で１分熱処理したフィルムと未処理のフィルムのそれぞれを昇温速度β（℃/min)でＤＳＣ測定して観測される融解ピーク温度に関するパラメーターである一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ^０．５+ｙ）から導かれる、処理フィルムのｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃）と未処理フィルムのｙ切片（Ｈ０ｙ)（℃）の関係（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)と、高温時のコンデンサ長期信頼性との間に高い相関性があることを見いだした。つまりコンデンサ用途において、高温環境で長時間の信頼性を発現可能なポリプロピレンフィルムにおいては、フィルムを使用環境温度以上の温度で加熱した処理フィルムのｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃）と未処理フィルムのｙ切片（Ｈ０ｙ)（℃）の変化が小さくなるよう制御することが、特に長時間のコンデンサ長期信頼性において重要であることを見出したのが、本発明である。ここで（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)≧０．９０の関係を満たすということは、フィルムが加熱されても非晶緩和による構造変化が小さく融点変化が小さいことを意味し、特に高温環境においてフィルム分子鎖が動いたり緩んだりすることが抑制され、熱に対して非常に安定な構造を有したフィルムであることを意味する。

本発明のポリプロピレンフィルムが前記の式（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)≧０．９０の関係を充たすようするには、製膜時の延伸工程で面積延伸倍率を高め、特に逐次二軸延伸法にて幅方向の延伸倍率を高めることが有効である。その一方で延伸により生じた配向の影響によって熱収縮率が高くなり、熱収縮応力も高まる傾向があることが判明したため、鋭意検討した結果、後述するように、高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が少ないポリプロピレン原料を使用することで、従来なら幅方向に高倍率延伸した際の幅方向における熱収縮特性悪化が生じるところ、これを抑制できる思いがけない効果を得るに至った。さらに横延伸する際の予熱温度を横延伸温度より高い温度とし、横延伸後の熱処理は多段方式の熱固定処理および弛緩処理を施すことで、その効果がより顕著に得られることを見いだした。

すなわち、例えばメソペンタッド分率は０．９７０以上、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、フィルター前、フィルター後、口金における溶融押出温度を多段式低温化（ここで、多段式低温化とは、後述するように、フィルターの前後の段階や口金の段階について、各段階毎に温度を下げていくことを意味する。以下、同様。）し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とし、長手方向に一軸延伸後でかつ幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とし、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより、（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)≧０．９０となるポリプロピレンフィルムを得ることが可能である。

他方、（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の値が０．９０未満の場合には、高電圧がかかる高温環境下にてコンデンサとして用いられた場合、特に長時間の高温状態におかれた際に、フィルムの融点変化が大きく緩和が進行して耐電圧性を低下させ、コンデンサ容量減少やショート破壊などを生じ、信頼性の劣ったコンデンサとなる。また上記の関係式（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)≧０．９０の上限は特に限定されないが、０．９９以下であることが実用的である。（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)を０．９９より大きくしようとすると、製膜時の延伸倍率を大きくする必要があり破れを生じたりする場合がある。

本発明のポリプロピレンフィルムは１５０℃で１分熱処理したフィルム（処理フィルム）における一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ^０．５+ｙ）のｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃）が、１５５℃以上であることが好ましい。ｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃）が高温であることは、フィルムの融解温度が高く、耐熱性が高いことを意味するため、特にコンデンサとして高温環境で長時間の使用したときショート破壊を引き起こし難く、耐電圧性が維持され、高い信頼性を得ることができる。ｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃）は、１５７℃以上がより好ましく、１５９℃以上がさらに好ましく、１６１℃以上が特に好ましい。ｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃）の上限は特に限定されないが１７０℃以下であることが実用的である。ｙ切片（Ｈ１ｙ)（℃）を１７０℃より大きくしようとすると、製膜時の延伸倍率を大きくする必要があり破れを生じたりする場合がある。処理フィルムにおける一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ^０．５+ｙ）のｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃）を上記した範囲（１５５℃以上）に制御するには、後述するように、例えば高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、フィルター前、フィルター後、口金における溶融押出温度を多段式低温化し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とすることにより可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム幅方向の１３０℃における熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値（ＳＦ１３０ＴＤ）（ＭＰａ）が２．０ＭＰａ以下であることが好ましく、より好ましくは１．５ＭＰａ以下、さらに好ましくは１．１ＭＰａ以下、最も好ましくは０．９ＭＰａ以下である。

ここで本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、「長手方向」とは、フィルム製造工程における流れ方向に対応する方向（以降、「ＭＤ」という場合がある）であり、「幅方向」とは、前記のフィルム製造工程における流れ方向と直交する方向（以降、「ＴＤ」という場合がある）である。フィルムサンプルがリール、ロール等の形状の場合はフィルム巻き取り方向が長手方向といえる。一方、フィルムの外観からは何れの方向がフィルム製造工程における流れ方向に対応する方向であるかが不明なフィルムの場合は、例えば、フィルム平面上の任意の直線を基準に１５°刻みで線を引き、その各線に平行にスリット状のフィルム片をサンプリングして引張り試験器にて破断強度を求め、最大の破断強度を与える方向を、そのフィルム幅方向とみなし、そのフィルム幅方向に直交する方向を長手方向とみなす。詳細は後述するが、サンプルの幅が５０ｍｍ未満で引張り試験器では破断強度を求めることができない場合は、広角Ｘ線によるポリプロピレンフィルムのα晶（１１０）面の結晶配向を次のように測定し、下記の判断基準に基づいてフィルム長手および幅方向とする。すなわち、フィルム表面に対して垂直方向にＸ線（ＣｕＫα線）を入射し、２θ＝約１４°（α晶（１１０）面）における結晶ピークを円周方向にスキャンし、得られた回折強度分布の回折強度が最も高い方向をフィルム幅方向とし、それと直交する方向を長手方向とする。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム幅方向の１３０℃における熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値（ＳＦ１３０ＴＤ）（ＭＰａ）が２．０ＭＰａ以下の場合は、コンデンサ製造工程のメタリコン溶射後のエージング処理において蒸着フィルム電極部とメタリコン電極部の接触不良を防ぎ、設計容量通りのコンデンサ素子を得ることができ、特に長時間の高温使用中に素子が変形を抑え、容量低下やショート破壊を防ぐことができる。フィルム幅方向の１３０℃における熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値（ＳＦ１３０ＴＤ）（ＭＰａ）の下限に特に限定はないが、０．１ＭＰａ程度とすることが実用的である。０．１ＭＰａより低い熱収縮応力では、コンデンサ製造工程および使用工程の熱によりフィルム自体の収縮が不十分となり、設計容量に対し十分な容量が発現しない可能性がある。

１３０℃におけるフィルム幅方向の熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値（ＳＦ１３０ＴＤ）（ＭＰａ）を好ましい範囲内に制御するには、例えば、高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とし、長手方向に一軸延伸後の幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とすることにより得ることが可能である。なお、１３０℃における熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値（ＳＦ１３０ＴＤ）（ＭＰａ）の詳細な測定方法は以下に記載したとおりである。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム長手方向と幅方向の１３５℃における固定粘弾性測定にて求められる貯蔵弾性率の和（Ｅ’１３５（ＭＤ＋ＴＤ））、及び、長手方向と幅方向の１２５℃における固定粘弾性測定にて求められる貯蔵弾性率の和（Ｅ’１２５（ＭＤ＋ＴＤ））の関係が、次式を満たすことが好ましい。

（Ｅ’１３５（ＭＤ＋ＴＤ））／（Ｅ’１２５（ＭＤ＋ＴＤ））＞０．８０
（Ｅ’１３５（ＭＤ＋ＴＤ））／（Ｅ’１２５（ＭＤ＋ＴＤ））の値は、より好ましくは０．８３以上、さらに好ましくは０．８６以上、最も好ましくは０．８９以上である。１３５℃と１２５℃の貯蔵弾性率の比が上記した関係を満たす（（（Ｅ’１３５（ＭＤ＋ＴＤ））／（Ｅ’１２５（ＭＤ＋ＴＤ））＞０．８０）ということは、貯蔵弾性率の高温での温度依存性が小さいことを意味し、特に高温環境においてフィルム分子鎖が動いたり緩んだりすることが抑制され、熱に対して非常に安定な構造を有したフィルムであることを意味する。すなわち高温でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境で長時間の信頼性を発現できる。上記の関係式の上限は特に限定されないが、０．９９以下であることが実用的である。

１３５℃と１２５℃の貯蔵弾性率の和の比が上記した関係を満たす（（（Ｅ’１３５（ＭＤ＋ＴＤ））／（Ｅ’１２５（ＭＤ＋ＴＤ））＞０．８０）には、後述するように、例えば高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とし、長手方向に一軸延伸後の幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とすること、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより可能である
本発明のポリプロピレンフィルムは、１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧が３５０Ｖ／μｍ以上であることが好ましい。より好ましくは３７５Ｖ／μｍ以上であり、さらに好ましくは４００Ｖ／μｍ以上であり、特に好ましくは４２０Ｖ／μｍ以上、最も好ましくは４４０Ｖ／μｍ以上である。上限は特に限定されないが、８００Ｖ／μｍ程度である。１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧が３５０Ｖ／μｍ以上である場合には、コンデンサとしたときに特に高温環境で長時間の使用でもショート破壊を引き起こし難く、耐電圧性が維持され、高い信頼性を得ることができる。１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧を上記した範囲（３５０Ｖ／μｍ以上）に制御するには、後述するように、例えば高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、フィルター前、フィルター後、口金における溶融押出温度を多段式低温化し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とすることにより得ることが可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、表面の凹みが少なく、適度な易滑性を持つことで素子加工性の向上と耐電圧性の向上をはかる観点から、フィルムの少なくとも一方の表面において、１，２５２μｍ×９３９μｍの領域における深さ２０ｎｍ以上の谷の体積を合計した総谷側体積が１〜１２，０００μｍ^３であることが好ましい。この総谷側体積は、下限の観点からは３００μｍ^３以上とすることが更に好ましく、また、６００μｍ^３以上とすることが一層好ましい。また総谷側体積は、上限の観点からは５，０００μｍ^３以下とすることがより好ましく、２，５００μｍ^３以下とすることが更に好ましく、１，０００μｍ^３以下とすることが特に好ましい。

総谷側体積が１μｍ^３未満では、表面の凹凸がなく平坦となり易く、その場合、フィルムの滑りが極端に低下してハンドリング性が低下したり、シワが発生しやすくなったりし、素子加工性に影響が出ることがある。また、コンデンサとして長時間使用したときにシワ等の影響で容量変化が大きくなったり、フィルムを積層したコンデンサとした場合にフィルムとフィルムとの間に適度な隙間がないことから自己回復機能（セルフヒーリング）が動作し難くコンデンサの信頼性が低下したりする可能性がある。他方、１２，０００μｍ^３を超える場合、局所的に厚みが薄い部分が多くなり、当該部分からの絶縁破壊が生じるおそれがあり、フィルムの耐電圧性が低下し、特に高電圧用コンデンサ用途に用いたとき、高温環境下での耐電圧性と信頼性が損なわれる可能性がある。

総谷側体積を上記した好ましい範囲（総谷側体積を１μｍ^３以上１２，０００μｍ^３以下）にすることで、表面の凹みが少なく、低電圧で絶縁破壊が生じる恐れが減り、フィルムの耐電圧性が向上し、特に高電圧用コンデンサ用途に用いたとき、高温環境下での耐電圧性と信頼性が向上し、コンデンサとして長時間使用したときの容量変化が抑制できる。また、フィルムを積層したコンデンサとした場合に、フィルムとフィルムとの間に適度な隙間を形成できることで、自己回復機能（セルフヒーリング）が動作でき、コンデンサの信頼性が向上できる。

総谷側体積を制御する方法としては、例えば、高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、長手方向の延伸温度を好ましい範囲で制御すること、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上であり、かつ幅方向の延伸倍率を１０．５倍以上とすることにより得ることができる。

本発明のポリプロピレンフィルムは、パルスＮＭＲ法にて得られる非晶成分の緩和時間Ｔ２について、フィルムを１５０℃で１分熱処理した後の緩和時間（Ｔ２Ａ）（μｓ）と熱処理する前の緩和時間（Ｔ２Ｂ）（μｓ）の関係が、次式を満たすことが好ましい。
（Ｔ２Ｂ)／（Ｔ２Ａ)≧０．９０。

（Ｔ２Ｂ)／（Ｔ２Ａ)の値は、より好ましくは０．９２以上、さらに好ましくは０．９５以上、最も好ましくは０．９７以上である。この値が高いものであるほど、高温でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境で長時間の信頼性を発現できる。（Ｔ２Ｂ)／（Ｔ２Ａ)の値を制御する方法としては、例えばメソペンタッド分率は０．９７０以上、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、フィルター前、フィルター後、口金における溶融押出温度を多段式低温化し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とし、長手方向に一軸延伸後でかつ幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とし、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより、（Ｔ２Ｂ)／（Ｔ２Ａ)≧０．９０としたポリプロピレンフィルムを得ることが可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、パルスＮＭＲ法にて得られる非晶成分の緩和時間Ｔ２について、フィルムを１５０℃で１分熱処理した後の緩和時間（Ｔ２Ａ）（μｓ）は２９．０μｓ以下であることが好ましく、（Ｔ２Ａ）（μｓ）は、より好ましくは２８．０μｓ以下、さらに好ましくは２７．０μｓ以下である。また熱処理する前の緩和時間（Ｔ２Ｂ）（μｓ）は２６．０μｓ以下であることが好ましく、（Ｔ２Ｂ）（μｓ）は、より好ましくは２５．６μｓ以下、さらに好ましくは２５．３μｓ以下である。非晶成分の緩和時間Ｔ２の値が低いほど非晶分子鎖の運動性が抑制され、安定した動きにくい構造であることを示す。

（Ｔ２Ａ）（μｓ）および（Ｔ２Ｂ）（μｓ）をそれぞれ好ましい範囲に制御するには、後述するように、例えば高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、フィルター前、フィルター後、口金における溶融押出温度を多段式低温化し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とし、長手方向に一軸延伸後の幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とすること、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより得ることが可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、キシレンでポリプロピレンフィルムを完全に溶解せしめた後、室温で析出させたときに、キシレン中に溶解しているポリプロピレン成分（ＣＸＳ、冷キシレン可溶部とも言う）が１．５質量％未満であることが好ましい。ここで冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）は、立体規則性が低い、分子量が低い等の理由で結晶化し難い成分が該当すると考えられる。ＣＸＳを１．５質量％未満にすることでフィルムの高温における貯蔵弾性率の絶対値を高め、かつ、温度依存性を向上させたり、絶縁破壊電圧を高めたり、熱寸法安定性を向上することができる。一方でＣＸＳが１．５質量％以上の場合には、フィルムの高温における貯蔵弾性率の温度依存性が劣ったり、高温での貯蔵弾性率の絶対値が低くなったり、絶縁破壊電圧が低下したり、熱寸法安定性が低下したり、もれ電流が増加する等の問題を生じることがある。従って、ＣＸＳはより好ましくは１．３質量％以下、さらに好ましくは１．１質量％以下、特に好ましくは１．０質量％未満、最も好ましくは０．９質量％未満である。

このようなＣＸＳ含有量（ＣＸＳを１．５質量％未満）とするには、使用するポリプロピレン樹脂を得る際の触媒活性を高める方法、得られたポリプロピレン樹脂を溶媒あるいはプロピレンモノマー自身で洗浄する方法等の方法が使用できる。またＣＸＳの下限は特に限定されないが、０．１質量％であることが実用的である。ＣＸＳを０．１質量％未満にしようとすると、製膜時の延伸性が悪化し破れを生じたりする場合がある。

本発明のポリプロピレンフィルムに用いられるポリプロピレンは、製膜性の点から、好ましくはメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１０ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）、より好ましくは２〜５ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）である。メルトフローレート（ＭＦＲ）を上記の値とするためには、平均分子量や分子量分布を制御する方法などが採用される。

本発明のポリプロピレンフィルムに用いられるポリプロピレンは、主としてプロピレンの単独重合体からなるが、本発明の目的を損なわない範囲で他の不飽和炭化水素による共重合成分が用いられてもよいし、プロピレンの単独重合体ではない重合体がブレンドされていてもよい。このような共重合成分やブレンド物を構成するプロピレン以外の単量体成分として例えばエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチルペンテン−１、３−メチルブテン−１、１−ヘキセン、４−メチルペンテン−１、５−エチルヘキセン−１、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、アリルベンゼン、シクロペンテン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネンなどが挙げられる。

プロピレン成分以外の共重合量またはブレンド量は、絶縁破壊電圧、耐熱性の点から、共重合量としては１ｍｏｌ％未満とすることが好ましく、ブレンド量ではプロピレン以外の成分の量としてフィルムを構成する樹脂全体の１質量％未満とすることが好ましい。

本発明のポリプロピレンフィルムは、分岐鎖状のポリプロピレン樹脂を含んでもよい。具体的には、Ｌｙｏｎｄｅｌｌ Ｂａｓｅｌｌ社製“Ｐｒｏｆａｘ”（登録商標）（ＰＦ−８１４など）、Ｂｏｒｅａｌｉｓ社製“Ｄａｐｌｏｙ”（ＷＢ１３０ＨＭＳ、ＷＢ１３５ＨＭＳなど）、日本ポリプロ（株）社製、“ＷＡＹＭＡＸ”（ＭＦＸ８、ＭＦＸ６、ＭＦＸ３など）の市販品を適宜選択の上、使用することができる。

分岐鎖状ポリプロピレン樹脂は、チーグラー・ナッタ触媒系やメタロセン系触媒系など、複数市販されているが、低分子量成分、高分子量成分が少なく、分子量分布の狭いメタロセン触媒系がフィルムの耐電圧を高めコンデンサ特性を向上できる観点からより好ましい。分岐鎖状ポリプロピレン樹脂の溶融張力は、２ｃＮ以上４０ｃＮ以下であることが延伸均一性の観点の観点から好ましい。溶融張力の下限は３ｃＮ以上であることがより好ましく、５ｃＮ以上がさらに好ましい。上限は３０ｃＮ以下がより好ましく、２０ｃＮ以下がさらに好ましい。

溶融張力を上記の値とするためには、平均分子量や分子量分布、ポリプロピレン樹脂中の分岐度を制御する方法などが採用される。分岐鎖状ポリプロピレン樹脂の含有量はフィルム全体において０．１〜１０質量％であることが好ましい。分岐鎖状ポリプロピレン樹脂の含有量の下限は０．１５質量％がより好ましく、０．２質量％がより好ましい。他方、上限は９質量％がより好ましく、８質量％がより好ましい。分機鎖状ポリプロピレン樹脂の含有量を上記の範囲にすることで、溶融押出した樹脂シートの冷却工程で生成する球晶サイズを容易に小さく制御でき、延伸工程で生成する絶縁欠陥の生成を小さく抑え、高温耐電圧に優れたポリプロピレンフィルムを得ることができる。

本発明のポリプロピレンフィルムに用いられるポリプロピレン樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば有機粒子、無機粒子、結晶核剤、酸化防止剤、熱安定剤、塩素捕捉剤、すべり剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤を含有してもよい。

これらの中で酸化防止剤を含有させる場合、その酸化防止剤の種類および添加量の選定は、長期耐熱性の観点から重要である。すなわち、かかる酸化防止剤としては立体障害性を有するフェノール系のもので、そのうち少なくとも１種は分子量５００以上の高分子量型のものが好ましい。その具体例としては種々のものが挙げられるが、例えば２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ：分子量２２０．４）とともに１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン（例えば、ＢＡＳＦ社製Irganox（登録商標）1330：分子量７７５．２）またはテトラキス［メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（例えばＢＡＳＦ社製Irganox（登録商標）1010：分子量１，１７７．７）等を併用することが好ましい。これら酸化防止剤の総含有量はポリプロピレン全量に対して０．１〜１．０質量％の範囲が好ましい。酸化防止剤が少なすぎると長期耐熱性に劣る場合がある。酸化防止剤が多すぎるとこれら酸化防止剤のブリードアウトによる高温下でのブロッキングにより、コンデンサ素子に悪影響を及ぼす場合がある。より好ましい総含有量は樹脂全体の質量の０．２〜０．７質量％であり、特に好ましくは０．２〜０．４質量％である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルムのメソペンタッド分率が０．９７０以上であることが好ましい。メソペンタッド分率は０．９７５以上がより好ましく、０．９８０以上がさらに好ましく、０．９８３以上が最も好ましい。

メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、本発明では０．９７０以上とすることで、結晶化度が高く、融点が高くなり、高温の貯蔵弾性率を高める効果があり、高温環境下での絶縁破壊電圧を向上できるので好ましい。メソペンタッド分率の上限については特に規定するものではない。本発明では、高メソペンタッド分率のポリプロピレン樹脂は、特に、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒により作製されたものが好ましく、該触媒において電子供与成分の選定を適宜行う方法等が好ましく採用され、これによるポリプロピレン樹脂は分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．０以上、＜２，１＞エリトロ部位欠損は０．１ｍｏｌ％以下とすることができ、このようなポリプロピレン樹脂を用いることが好ましい。

本発明のポリプロピレンフィルムに用いるポリプロピレン樹脂の融点は１６４℃以上が好ましく、より好ましくは１６６℃以上、さらに好ましくは１６７℃以上、最も好ましくは１６８℃以上である。ポリプロピレン樹脂の融点が１６４℃未満の場合、結晶性が低い為、高温での貯蔵弾性率が低くなったり、フィルムの高温環境下での絶縁破壊電圧の低下や熱寸法安定性の低下を招いたり、金属膜を蒸着により形成する工程やコンデンサ素子巻き取り加工での、フィルム搬送中に破膜する場合がある。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルムの長手方向と幅方向の１３０℃におけるＦ５値の和が１５ＭＰａ以上であることが好ましい。１３０℃におけるＦ５値の和が１５ＭＰａ以上である場合は、高温でも十分なフィルム強度を保っていることを意味し、特にコンデンサとして高温環境で長時間の使用したときショート破壊を引き起こし難く、耐電圧性が維持され、高い信頼性を得ることができる。１３０℃におけるＦ５値の和は１７ＭＰａ以上がより好ましく、１９ＭＰａ以上がさらに好ましく、２１ＭＰａ以上が特に好ましい。

１３０℃におけるＦ５値の和を１５ＭＰａ以上とするためには、後述するように、例えば高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とし、長手方向に一軸延伸後の幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とすること、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより得ることが可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、１３０℃の絶縁破壊試験において、１５０℃で１分間の熱処理を行った場合の絶縁破壊電圧(Ｂ１５０)（Ｖ／μｍ）と熱処理を行わない場合の絶縁破壊電圧(Ｂ０)（Ｖ／μｍ）が、以下の関係を満たすことが好ましい。
(Ｂ１５０)／(Ｂ０)≧０．８０。

(Ｂ１５０)／(Ｂ０)の値は、より好ましくは０．８３以上、さらに好ましくは０．８６以上、特に好ましくは０．８９以上、最も好ましくは０．９４以上である。この値が高いものであるほど、高温でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境で長時間の信頼性を発現できる。(Ｂ１５０)／(Ｂ０)≧０．８０を満たすには、後述するように、例えば高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、フィルター前、フィルター後、口金における溶融押出温度を多段式低温化し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とし、長手方向に一軸延伸後の幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とすること、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより得ることが可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム長手方向の１３０℃における熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値（ＳＦ１３０ＭＤ）（ＭＰａ）が２．０ＭＰａ以下であることが好ましく、より好ましくは１．７ＭＰａ以下、さらに好ましくは１．３ＭＰａ以下、最も好ましくは１．０ＭＰａ未満である。フィルム長手方向の１３０℃における熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値（ＳＦ１３０ＭＤ）（ＭＰａ）が２．０ＭＰａ以下の場合は、コンデンサ製造工程および使用工程の熱によりフィルム自体の収縮を抑制でき、素子が強く巻き締まらないためフィルム層間の適度な隙間を保持することで自己回復機能（セルフヒーリング）が動作し、急激な容量減少を伴う貫通ショート破壊を抑制し、コンデンサとしての信頼性を高めることができる。フィルム長手方向の１３０℃における熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値（ＳＦ１３０ＭＤ）（ＭＰａ）の下限に特に限定はないが、０．１ＭＰａ程度とすることが実用的である。０．１ＭＰａより低い収縮応力ではコンデンサ製造工程および使用工程の熱によりフィルム自体の収縮が不十分となり、設計容量に対し十分な容量が発現しない可能性がある。

１３０℃におけるフィルム長手方向の熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値（ＳＦ１３０ＭＤ）（ＭＰａ）を好ましい範囲内に制御するには、例えば高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、二軸延伸時に幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とし、長手方向に一軸延伸後の幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とすること、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより得ることが可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム長手方向および幅方向の１３０℃における熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値の比（ＳＦ１３０ＭＤ）／（ＳＦ１３０ＴＤ）の値は、０．５以上１．７以下であることが好ましい。熱収縮応力値の比（ＳＦ１３０ＭＤ）／（ＳＦ１３０ＴＤ）がこの範囲、つまり０．５以上１．７以下であることは、フィルム面内で熱収縮応力のバランスが良く、コンデンサとしたときのフィルム層間間隙の均一性が高まりコンデンサ寿命、信頼性が良くなる。なお、この熱収縮応力値の比（ＳＦ１３０ＭＤ）／（ＳＦ１３０ＴＤ）の値の下限について、より好ましくは０．８以上、さらに好ましくは１．０以上、最も好ましくは１．２以上である。一方でこの熱収縮応力値の比（ＳＦ１３０ＭＤ）／（ＳＦ１３０ＴＤ）の値の上限については、より好ましくは１．５以下、さらに好ましくは１．４以下、最も好ましくは１．３以下である。

熱収縮応力値の比（ＳＦ１３０ＭＤ）／（ＳＦ１３０ＴＤ）を好ましい範囲内、つまり０．５以上１．７以下に制御するには、後述するように、例えば高メソペンタッド分率、かつ冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．５質量％未満のポリプロピレン原料を使用し、二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とし、長手方向に一軸延伸後の幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とすること、二軸延伸後の熱固定処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理（１段目）をしながら弛緩処理を２〜２０％を行い、次いでフィルムを幅方向に緊張を保ったまま前記１段目の熱処理温度より低温で１３５℃以上の熱処理（２段目）、さらに８０℃以上で前記２段目の熱処理温度未満の条件で熱処理（３段目）を施す多段方式の熱固定処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより得ることが可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、室温における長手方向のＦ５値（Ｆ５ＭＤ）（ＭＰａ）と幅方向のＦ５値（Ｆ５ＴＤ）（ＭＰａ）の関係が、次式を満たすことが好ましい。
（Ｆ５ＴＤ）／（Ｆ５ＭＤ）≧１．５。

（Ｆ５ＴＤ）／（Ｆ５ＭＤ）の値は、より好ましくは１．７以上、さらに好ましくは１．９以上、最も好ましくは２．１以上である。この値が高いポリプロピレンフィルムであるほど、ＴＤへの配向度が高まり、高温でも高い絶縁破壊電圧を示すことができる。（Ｆ５ＴＤ）／（Ｆ５ＭＤ）≧１．５を満たすには、後述するように、例えば二軸延伸時に面積延伸倍率を６０倍以上で、かつ幅方向の延伸倍率は１０．５倍以上とすることにより得ることが可能である。（Ｆ５ＴＤ）／（Ｆ５ＭＤ）の値の上限は特に限定されず、１．５以上でありさえすれば特に限定されないが、現実的に達成可能な値は４．０程度と考えられる。

本発明のポリプロピレンフィルムは、特に高温環境下で用いられる自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）等に要求される薄膜の耐熱フィルムコンデンサ用に好適である観点から、フィルム厚みは０．５μｍ以上１０μｍ未満であることが好ましい。より好ましくは０．６μｍ以上８μｍ以下、さらに好ましくは０．８μｍ以上６μｍ以下であり、上記耐熱フィルムコンデンサ用途としては特性と薄膜化によるコンデンササイズのバランスから０．８μｍ以上４μｍ以下が最も好ましい。

本発明のポリプロピレンフィルムは単層フィルムの態様であることが好ましいが、積層フィルムの態様であっても構わない。

本発明のポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用誘電体フィルムとして好ましく用いられるものであるが、コンデンサのタイプは限定されるものではない。具体的には電極構成の観点では金属箔とフィルムとの合わせ巻きコンデンサ、金属蒸着フィルムコンデンサのいずれであってもよいし、絶縁油を含浸させた油浸タイプのコンデンサや絶縁油を全く使用しない乾式コンデンサにも好ましく用いられる。しかしながら本発明のフィルムの特性から、特に金属蒸着フィルムコンデンサとして好ましく使用される。形状の観点では、捲回式であっても積層式であっても構わない。

ポリプロピレンフィルムは通常、表面エネルギーが低く、金属蒸着を安定的に施すことが困難であるために、金属膜との接着性を改善する目的で、蒸着前に表面処理を行うことが好ましい。表面処理とは具体的にコロナ放電処理、プラズマ処理、グロー処理、火炎処理等が例示される。通常ポリプロピレンフィルムの表面濡れ張力は３０ｍＮ／ｍ程度であるが、これらの表面処理によって、濡れ張力を好ましくは３７〜７５ｍＮ／ｍ、より好ましくは３９〜６５ｍＮ／ｍ、最も好ましくは４１〜５５ｍＮ／ｍ程度とすることが、金属膜との接着性に優れ、保安性も良好となるので好ましい。

本発明のポリプロピレンフィルムは、上述した特性を与えうる原料を用い、二軸延伸、熱処理および弛緩処理されることによって得ることが可能である。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、その中でも、フィルムの製膜安定性、結晶・非晶構造、表面特性、特に本発明の幅方向に延伸倍率を高めながら機械特性および熱寸法安定性を制御する点においてテンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。

次に本発明のポリプロピレンフィルムの製造方法を例に挙げて説明する。まず、ポリプロピレン樹脂を支持体上に溶融押出して未延伸ポリプロピレンフィルムとする。この未延伸ポリプロピレンフィルムを長手方向に延伸し、次いで幅方向に延伸して、逐次二軸延伸せしめる。その後、熱処理および弛緩処理を施して二軸配向ポリプロピレンフィルムを製造する。以下、より具体的に説明するが、本発明は必ずしもこれに限定して解釈されるものではない。

まず、フィルム加熱前後での非晶成分の緩和時間Ｔ２の変化を抑え、高温での絶縁破壊電圧および熱に対する構造安定性、もれ電流を低減させる観点からＣＸＳが１．５質量％未満であるポリプロピレン樹脂を好ましくは押出温度２２０〜２８０℃、より好ましくは２３０〜２７０℃に設定した単軸押出機から溶融押出し濾過フィルタを通した後、好ましくは２００〜２６０℃、より好ましくは２１０〜２４０℃の温度でスリット状口金から押し出す。ここで溶融押出時は樹脂を十分に溶融させ、スクリュー回転によるせん断による分子鎖長の切断を防ぐことで高温でもフィルム構造が緩和せず安定化できる観点から、濾過フィルタ前は高温、フィルタ通過後は低温とし、吐出直前の口金温度はさらに低温化した多段式低温化が達成できるような温度設定とすることが好ましい。スリット状口金から押し出された溶融シートは、４０〜１１０℃の温度に制御されたキャスティングドラム（冷却ドラム）上で固化させ、未延伸ポリプロピレンフィルムを得る。溶融シートのキャスティングドラムへの密着方法としては静電印加法、水の表面張力を利用した密着方法、エアーナイフ法、プレスロール法、水中キャスト法、エアーチャンバー法などのうちいずれの手法を用いてもよいが、平面性が良好でかつ表面粗さの制御が可能なエアーナイフ法が好ましい。また、フィルムの振動を生じさせないために製膜下流側にエアーが流れるようにエアーナイフの位置を適宜調整することが好ましい。キャスティングドラムの温度は、表面の凹みが少なく、適度な易滑性を持つことで素子加工性の向上と耐電圧性の向上をはかる観点から、好ましくは６０〜１１０℃、より好ましくは８０〜１１０℃である。

次に、未延伸ポリプロピレンフィルムを二軸延伸し、二軸配向せしめる。未延伸ポリプロピレンフィルムを好ましくは７０〜１５０℃、より好ましくは８０〜１４５℃に保たれたロール間に通して予熱し、引き続き該未延伸ポリプロピレンフィルムを好ましくは７０℃〜１５０℃、より好ましくは８０〜１４５℃の温度に保ち、長手方向に好ましくは２〜１５倍、より好ましくは４．５〜１２倍、さらに好ましくは５．５〜１０倍に延伸した後、室温まで冷却する。

次いで長手方向に一軸延伸せしめたフィルムの端部をクリップで把持したまま、テンターに導く。ここで本発明においては幅方向へ延伸する直前の予熱工程の温度を好ましくは幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃、より好ましくは＋５〜＋１２℃、さらに好ましくは＋５〜＋１０℃とすることが一軸延伸で長手方向に高配向したフィブリル構造をさらに強化でき、フィルム加熱前後でのフィルム融点のｙ切片（Ｈ１ｙ)（℃）および（Ｈ０ｙ)（℃）の変化を抑えられる。また一軸延伸後、配向が不十分な分子鎖を高温予熱で安定化させることで熱寸法安定性が向上できる観点で好ましい。予熱温度が延伸温度＋５℃未満の場合はフィルム加熱前後でのフィルム融点のｙ切片（Ｈ１ｙ)（℃）および（Ｈ０ｙ)（℃）の変化を抑えられず、熱寸法安定性の向上が得られなかったりする場合があり、一方で予熱温度が延伸温度＋１５℃より高い場合には延伸工程でフィルムが破れたりする場合がある。

次いでフィルムの端部をクリップで把持したまま幅方向へ延伸する温度（幅方向の延伸温度）は好ましくは１５０〜１７０℃、より好ましくは１５５〜１６５℃である。

フィルム加熱前後でのフィルム融点のｙ切片（Ｈ１ｙ)（℃）および（Ｈ０ｙ)（℃）の変化を抑え小さくする観点から、幅方向の延伸倍率は好ましくは１０．５〜２０倍、より好ましくは１１〜１９倍、最も好ましくは１１．５〜１８倍である。幅方向の延伸倍率が１０．５倍未満では、一軸延伸で長手方向に高配向したフィブリル構造の配向寄与が大きく残存するため、フィルム加熱前後でのフィルム融点のｙ切片（Ｈ１ｙ)（℃）および（Ｈ０ｙ)（℃）の変化を抑えられないフィルムとなる。幅方向の延伸倍率を高めることは長手方向の高い配向状態を保ったまま幅方向の配向が付与されるため、面内の分子鎖緊張が高まり、さらに熱に対する構造安定性を向上できるためトレードオフとなる熱収縮特性を改善できる効果を得られると考察している観点で好ましい。他方、幅方向の延伸倍率が２０倍を超えると、製膜時フィルム破れが生じ易く生産性が劣ったものとなる場合がある。

ここで、面積延伸倍率は６０倍以上であることがフィルム加熱前後でのフィルム融点のｙ切片（Ｈ１ｙ)（℃）および（Ｈ０ｙ)（℃）の変化を抑制し、コンデンサとしたとき高温環境で長時間の使用信頼性に優れたものとなる観点で好ましい。本発明において、面積延伸倍率とは、長手方向の延伸倍率に幅方向の延伸倍率を乗じたものである。面積延伸倍率は、より好ましくは６４倍以上、さらに好ましくは６８倍以上、最も好ましくは７２倍以上である。

本発明のポリプロピレンフィルムの製造においては、続く熱処理および弛緩処理工程ではクリップで幅方向を緊張把持したまま幅方向に２〜２０％の弛緩を与えつつ、１４５℃以上１６５℃以下、かつ幅方向の延伸温度未満の温度（１段目熱処理温度）で熱固定（１段目熱処理）した後に、再度クリップで幅方向を緊張把持したまま１３５℃以上、前記の熱固定温度（１段目熱処理温度）未満の条件で熱処理を施し（２段目熱処理）、さらに緊張把持したまま８０℃以上、前記の熱固定温度（２段目熱処理温度）未満の条件で熱固定（３段目熱処理）を施す多段方式の熱処理を行うことが、フィルム加熱前後でのフィルム融点のｙ切片（Ｈ１ｙ)（℃）および（Ｈ０ｙ)（℃）の変化を抑えられ、熱に対する構造安定性を向上させ、コンデンサとしたときの耐電圧性、信頼性を得る観点から好ましい。

弛緩処理においては、熱に対する構造安定性を高める観点から、弛緩率は２〜２０％が好ましく、５〜１８％がより好ましく、８〜１５％がさらに好ましい。２０％を超える場合はテンター内部でフィルムが弛みすぎ製品にシワが入り蒸着時にムラを発生させる場合があったり、機械特性の低下が生じたり、他方、弛緩率が２％より小さい場合は十分な熱に対する構造安定性が得られず、コンデンサとしたときの高温環境下で容量低下やショート破壊を引き起こす場合がある。

多段式に低温化する熱処理を経た後はテンターの外側へ導き、室温雰囲気にてフィルム端部のクリップ解放し、ワインダ工程にてフィルムエッジ部をスリットし、フィルム厚み０．５μｍ以上１０μｍ未満のフィルム製品ロールを巻き取る。ここでフィルムを巻き取る前に蒸着を施す面に蒸着金属の接着性を良くするために、空気中、窒素中、炭酸ガス中あるいはこれらの混合気体中でコロナ放電処理を行うことが好ましい。

なお、本発明のポリプロピレンフィルムを得るため、着眼される製造条件を具体的に挙げてみると、例としては以下のとおりである。
・溶融押出温度は、フィルター前、フィルター後、口金と多段式に低温化すること。
・ポリプロピレン樹脂のメソペンダット分率が０．９７０以上であること
・ポリプロピレン樹脂のＣＸＳが１．５質量％未満であること。
・延伸の面積延伸倍率が６０倍以上であること。
・幅方向の延伸倍率が１０．５倍以上であること。
・幅方向の延伸前の予熱温度が幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃であること。
・１段目の熱処理温度が、１４５℃以上１６５℃以下であり、かつ幅方向の延伸温度未満の温度であること。
・２段目の熱処理温度が、１３５℃以上１段目の熱処理温度未満であること。
・３段目の熱処理温度が、８０℃以上２段目の熱処理温度未満であること。
・１段目の熱処理工程において、幅方向に２〜２０％の弛緩処理が施されていること。

続いて、本発明のポリプロピレンフィルムを用いてなる金属膜積層フィルム、それを用いてなるフィルムコンデンサ、およびそれらの製造方法について説明する。

本発明の金属膜積層フィルムは、本発明のポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を有する。この金属膜積層フィルムは、上記の本発明に係るポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を設けることで得ることができる。

本発明において、金属膜を付与する方法は特に限定されないが、例えば、ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に、アルミニウムまたは、アルミニウムと亜鉛との合金を蒸着してフィルムコンデンサの内部電極となる蒸着膜等の金属膜を設ける方法が好ましく用いられる。このとき、アルミニウムと同時あるいは逐次に、例えば、ニッケル、銅、金、銀、クロムなどの他の金属成分を蒸着することもできる。また、蒸着膜上にオイルなどで保護層を設けることもできる。ポリプロピレンフィルム表面の粗さが表裏で異なる場合には、粗さが平滑な表面側に金属膜を設けて金属膜積層フィルムとすることが耐電圧性を高める観点から好ましい。

本発明では、必要により、金属膜を形成後、金属膜積層フィルムを特定の温度でアニール処理を行なったり、熱処理を行なったりすることができる。また、絶縁もしくは他の目的で、金属膜積層フィルムの少なくとも片面に、ポリフェニレンオキサイドなど樹脂のコーティングを施すこともできる。

本発明のフィルムコンデンサは、本発明の金属膜積層フィルムを用いてなる。つまり本発明のフィルムコンデンサは、本発明の金属膜積層フィルムを有する。

例えば、上記した本発明の金属膜積層フィルムを、種々の方法で積層もしくは捲回すことにより本発明のフィルムコンデンサを得ることができる。捲回型フィルムコンデンサの好ましい製造方法を例示すると、次のとおりである。

ポリプロピレンフィルムの片面にアルミニウムを減圧状態で蒸着する。その際、長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着する。次に、表面の各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、表面の一方にマージンを有した、テープ状の巻取リールを作成する。左もしくは右にマージンを有するテープ状の巻取リールを左マージンおよび右マージンのもの各１本ずつを、幅方向に蒸着部分がマージン部よりはみ出すように２枚重ね合わせて捲回し、捲回体を得る。

両面に蒸着を行う場合は、一方の面の長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着し、もう一方の面には長手方向のマージン部が裏面側蒸着部の中央に位置するようにストライプ状に蒸着する。次に表裏それぞれのマージン部中央に刃を入れてスリットし、両面ともそれぞれ片側にマージン（例えば表面右側にマージンがあれば裏面には左側にマージン）を有するテープ状の巻取リールを作製する。得られたリールと未蒸着の合わせフィルム各１本ずつを、幅方向に金属化フィルムが合わせフィルムよりはみ出すように２枚重ね合わせて捲回し、捲回体を得る。

以上のようにして作成した捲回体から芯材を抜いてプレスし、両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接して捲回型フィルムコンデンサを得ることができる。フィルムコンデンサの用途は、鉄道車輌用、自動車用（ハイブリットカー、電気自動車）、太陽光発電・風力発電用および一般家電用等、多岐に亘っており、本発明のフィルムコンデンサもこれら用途に好適に用いることができる。その他、包装用フィルム、離型用フィルム、工程フィルム、衛生用品、農業用品、建築用品、医療用品など様々な用途でも用いることができる。

本発明における特性値の測定方法、並びに効果の評価方法は次のとおりである。

（１）フィルム厚み
ポリプロピレンフィルムの任意の１０箇所の厚みを、２３℃６５％ＲＨの雰囲気下で接触式のアンリツ（株）製電子マイクロメータ（Ｋ−３１２Ａ型）を用いて測定した。その１０箇所の厚みの算術平均値をポリプロピレンフィルムのフィルム厚み（単位：μｍ）とした。

（２）融点に関する一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ^０．５+ｙ）のｙ切片（Ｈ１ｙ)（℃）、および（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の比
フィルムを１５０℃で１分熱処理する方法は、厚み２ｍｍ、外寸３００ｍｍ×３００ｍｍ、内寸２８０ｍｍ×２８０ｍｍに中抜きされた幅２０ｍｍの四角い金属製フレームを用い、そのフレーム面の４辺には両面テープ（ニチバン社製“ナイスタック”ＮＷ−Ｈ１５接着力０２）を貼り、金属製フレームの全面にフィルムが被さるようにフィルムを貼り付け、さらに同寸法の金属製フレームでフィルムを挟み込む。このとき、フィルムに皺が入らないように貼り付ける。次いで、金属フレーム／両面テープ／フィルム／金属フレームの状態で、フレームの４辺をクリップで挟み固定したサンプルを作成し、１５０℃に加熱されたオーブン中へ１分間放置した。１分後にサンプルを取り出し、常温で５分間放置したあと、金属フレームの内枠に沿ってフィルムを切り出し、１５０℃１分熱処理後のフィルムとした。フィルムが３００ｍｍ×３００ｍｍの寸法で得られない場合は、貼り付け可能な寸法の金属枠を用いた。

次いで１５０℃で１分熱処理した処理フィルムと未処理フィルムのそれぞれを、昇温速度β（℃/min)でＤＳＣ測定して観測される融解ピーク温度（Ｔｍβ）（℃）をＹ軸、その昇温速度β（℃/min)を０．５乗した値（β^０．５)をＸ軸とした関係から得られる一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ^０．５+ｙ）において、処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃）と未処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片（Ｈ０ｙ)（℃）をそれぞれ求め、その比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)を算出した。なお各昇温速度で複数の融点が観測された場合は１５０℃〜１７０℃の範囲で最も低温の融点を用いた。
装置 ：Perkin-Elmer 社製DSC 8500
データ処理 ： 東レリサーチセンター製 “TRC-THADAP-DSC”
装置内雰囲気 ： 窒素（20 mL/min）
温度・熱量校正 ： 高純度インジウム（Tm＝156.61℃、ΔHm＝28.70 J/g）
温度範囲 ： 約-50〜250℃
昇温速度 ： 5℃/min、20℃/min、50℃/min、100℃/min
試料量 ：温度追従を考慮し、昇温速度に応じて試料重量を変更した。
5℃/minで4mg、20℃/minで2mg、50℃/minで1.5mg、100℃/minで0.5mg
(なおDSC 曲線は試料質量を5.0 mg に規格化して表示)
試料容器 ： アルミニウム製標準容器。

（３）貯蔵弾性率の和の比（（Ｅ’１３５（ＭＤ＋ＴＤ））／（Ｅ’１２５（ＭＤ＋ＴＤ）））
以下に示す装置および条件にて、フィルム試長方向（長手方向または幅方向）を長辺方向として切り出した長方形のポリプロピレンフィルム（幅（短辺）１０ｍｍ×長さ（長辺）５０ｍｍ）を、２３℃雰囲気下で装置チャック部に取付け、２３℃から２６０℃まで昇温させて測定を行った。動的粘弾性法により粘弾性−温度曲線を描き、１２５℃での貯蔵弾性率（Ｅ’１２５）（ＧＰａ）、１３５℃での貯蔵弾性率（Ｅ’１３５）を読み取った。なお測定試験数（ｎ）は５で行い、その中の最大値と最小値を除いた残り３つの値の平均値をその方向での貯蔵弾性率とし、フィルムの長手方向、幅方向のそれぞれの方向で測定した。得られた結果から長手方向と幅方向の１２５℃での貯蔵弾性率の和（Ｅ’１２５（ＭＤ＋ＴＤ））（ＧＰａ）、および長手方向と幅方向の１３５℃での貯蔵弾性率の和（Ｅ’１３５（ＭＤ＋ＴＤ））（ＧＰａ）を算出し、（（Ｅ’１３５（ＭＤ＋ＴＤ））／（Ｅ’１２５（ＭＤ＋ＴＤ）））を算出した。

装置：ＥＸＳＴＡＲ ＤＭＳ６１００（セイコーインスツルメント（株）製）
試験モード ：引張モード
チャック間距離：２０ｍｍ
周波数 ：１Ｈｚ
歪振幅 ：１０．０μｍ
ゲイン ：１．５
力振幅初期値 ：４００ｍＮ
温度範囲 ：２３〜２６０℃
昇温速度 ：２℃／分
測定雰囲気 ：窒素中
測定厚み ：上記（１）の方法によりフィルム厚みを求めた。

（４）フィルム長手方向および幅方向の１３０℃における熱収縮応力（ＳＦ１３０ＭＤ）（ＭＰａ）および（ＳＦ１３０ＴＤ）（ＭＰａ）、１３０℃熱収縮応力の比（（ＳＦ１３０ＭＤ）／（ＳＦ１３０ＴＤ））
ポリプロピレンフィルムを、フィルムの測定方向（長手方向および幅方向）を長辺として幅４ｍｍ、長さ５０ｍｍの長方形の試料に切り出し、試長２０ｍｍとなるよう金属製チャックにフィルムを挟み込んだ。前記チャックに挟んだサンプルを下記装置にセットし、下記温度プログラムにて試長を一定保持したフィルムにおける長手方向および幅方向の応力曲線を求めた。得られた応力曲線から、１３０℃におけるフィルムの収縮応力（ＳＦ１３０ＭＤ）（ＭＰａ）および（ＳＦ１３０ＴＤ）（ＭＰａ）を読み取った。１３０℃熱収縮応力の比（（ＳＦ１３０ＭＤ）／（ＳＦ１３０ＴＤ））は、長手方向と幅方向の比から算出した。

装置 ：熱機械分析装置 ＴＭＡ／ＳＳ６０００（セイコーインスツルメント（株）製）
試験モード ：Ｌ制御モード
試長 ：２０ｍｍ
温度範囲 ：２３〜２００℃
昇温速度 ：１０℃／分
ＳＳプログラム：０．１μｍ／分
測定雰囲気 ：窒素中
測定厚み ：上記（１）のフィルム厚みを用いた。

（５）１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）
１３０℃に保温されたオーブン内でフィルムを１分間加熱後、その雰囲気中でＪＩＳ Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２ Ｂ法（平板電極法）に準じて測定した。ただし、下部電極については、ＪＩＳ Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２のＢ法記載の金属板の上に、同一寸法の株式会社十川ゴム製「導電ゴムＥ−１００＜６５＞」を載せたものを電極として使用した。絶縁破壊電圧試験を３０回行い、得られた値をフィルムの厚み（上記（１）で測定）で除し、（Ｖ／μｍ）に換算し、計３０点の測定値（算出値）のうち最大値から大きい順に５点と最小値から小さい順に５点を除いた２０点の平均値を、１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧とした。

（６）フィルム表面における深さ２０ｎｍ以上の谷の体積の合計（総谷側体積）
測定は（株）菱化システムのＶｅｒｔＳｃａｎ２．０ Ｒ５３００ＧＬ−Ｌｉｔｅ−ＡＣを使用して行い、付属の解析ソフトの解析ツールであるベアリング機能を用いて解析した。深さ２０ｎｍ以上の谷側空隙を指定するため、高さ領域指定において、谷側高さ閾値を−２０ｎｍに設定した。次いで解析された谷側空隙体積の値を読み取り、有効数字２桁となるよう四捨五入した。

なお、フィルムの両面を測定して、総谷側体積が１〜１２，０００μｍ^３の範囲内に入った場合には、範囲内となった側の面の値（両面ともに範囲内となった場合には、小さい値を有する側の面の値）、両面ともに範囲内に入らなかった場合には、総谷側体積が１〜１２，０００μｍ^３の範囲に近い側の面の値を記した。

測定条件は下記のとおりである。
製造元：株式会社菱化システム
装置名：ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０ Ｒ５３００ＧＬ−Ｌｉｔｅ−ＡＣ
測定条件：ＣＣＤカメラ ＳＯＮＹ ＨＲ−５７ １/２インチ（１．２７センチ）
対物レンズ １０ｘ
中間レンズ ０．５ｘ
波長フィルタ ５２０ｎｍ ｗｈｉｔｅ
測定モード：Ｐｈａｓｅ
測定ソフトウェア：ＶＳ-Ｍｅａｓｕｒｅ Ｖｅｒｓｉｏｎ５．５．１
解析ソフトフェア：ＶＳ−Ｖｉｅｗｅｒ Ｖｅｒｓｉｏｎ５.５．１
測定面積：１.２５２×０．９３９ｍｍ^２。

（７）フィルムの冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）
原料の場合はポリプロピレン樹脂、フィルムの場合はフィルム試料について、０．５ｇを１３５℃のキシレン１００ｍｌに溶解して放冷後、２０℃の恒温水槽で１時間再結晶させた後にろ過液に溶解しているポリプロピレン系成分を液体クロマトグラフ法にて定量した。ろ過液に溶解しているポリプロピレン系成分の量をＸ（ｇ）、試料０．５ｇの精量値をＸ０（ｇ）として下記式
ＣＸＳ（％）＝（Ｘ／Ｘ０）×１００
から算出した。

（８）メソペンタッド分率
原料の場合はポリプロピレン樹脂、フィルムの場合はフィルム試料について凍結粉砕にてパウダー状にし、６０℃のｎ−ヘプタンで２時間抽出し、ポリプロピレン中の不純物・添加物を除去した後、１３０℃で２時間以上減圧乾燥したものをサンプルとした。該サンプルを溶媒に溶解し、^１３Ｃ−ＮＭＲを用いて、以下の条件にてメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）を求めた。

測定条件
・装置：Ｂｒｕｋｅｒ製ＤＲＸ−５００
・測定核：¹³Ｃ核（共鳴周波数：１２５．８ＭＨｚ）
・測定濃度：１０質量％
・溶媒：ベンゼン：重オルトジクロロベンゼン＝１：３混合溶液（体積比）
・測定温度：１３０℃
・スピン回転数：１２Ｈｚ
・ＮＭＲ試料管：５ｍｍ管
・パルス幅：４５°（４．５μｓ）
・パルス繰り返し時間：１０秒
・データポイント：６４Ｋ
・積算回数：１０，０００回
・測定モード：ｃｏｍｐｌｅｔｅ ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ
解析条件
ＬＢ（ラインブロードニングファクター）を１としてフーリエ変換を行い、ｍｍｍｍピークを２１．８６ｐｐｍとした。ＷＩＮＦＩＴソフト（Ｂｒｕｋｅｒ製）を用いて、ピーク分割を行った。その際に、高磁場側のピークから以下のようにピーク分割を行い、更にソフトの自動フィッテイングを行い、ピーク分割の最適化を行った上で、ｍｍｍｍのピーク分率の合計をメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）とした。
(1)ｍｒｒｍ
(2)(3)ｒｒｒｍ（２つのピークとして分割）
(4)ｒｒｒｒ
(5)ｍｒｍｒ
(6)ｍｒｍｍ＋ｒｍｒｒ
(7)ｍｍｒｒ
(8)ｒｍｍｒ
(9)ｍｍｍｒ
(10)ｍｍｍｍ
同じサンプルについて同様の測定を５回行い、得られたメソペンタッド分率の平均値を当該サンプルのメソペンタッド分率とした。

（９）ポリプロピレン樹脂の融点
示差走査熱量計（セイコーインスツル製ＥＸＳＴＡＲ ＤＳＣ６２２０）を用いて、窒素雰囲気中で３ｍｇのポリプロピレンチップを３０℃から２６０℃まで２０℃／分の条件で昇温する。次いで、２６０℃で５分間保持した後、２０℃／分の条件で３０℃まで降温する。さらに、３０℃で５分間保持した後、３０℃から２６０℃まで２０℃／分の条件で昇温する。この昇温時に得られる吸熱カーブのピーク温度をポリプロピレン樹脂の融点とした。なお複数のピーク温度が観測できる場合には最も高温の温度をポリプロピレン樹脂の融点（単位：℃）とした。

（１０）Ｆ５値の比（Ｆ５ＴＤ）／（Ｆ５ＭＤ）
フィルム試長方向（長手方向または幅方向）を長辺方向として切り出した長方形のポリプロピレンフィルム（幅（短辺）１０ｍｍ×長さ（長辺）１５０ｍｍ）を、測定試料とした。次にサンプル引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ−１００）に、初期チャック間距離２０ｍｍでセットし、室温の環境下で引張速度を３００ｍｍ／分としてフィルムの引張試験を行った。この際、試料の中心がチャック間の真ん中の近傍にくるように、試料の長さ方向の位置を調整した。サンプル伸び５％時のフィルムにかかっていた荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×幅（１０ｍｍ））で除した値を、伸度５％時の応力（Ｆ５値、単位：ＭＰａ）として算出した。測定は長手方向および幅方向の測定用のサンプルについて各々５回ずつ行い、その算術平均値として、長手方向および幅方向におけるＦ５値を求め、（Ｆ５ＭＤ）（ＭＰａ）および（Ｆ５ＴＤ）（ＭＰａ）の比を求めた。

なお、Ｆ５値の算出のために用いるフィルム厚みは、上記（１）で測定した値を用いた。

（１１）フィルムコンデンサ特性の評価（１２０℃での信頼性）
フィルムの一方の面（なお、濡れ張力が表裏両面で異なる場合は、濡れ張力が高い方の面）に、(株)アルバック製真空蒸着機でアルミニウムを膜抵抗が１０Ω／ｓｑで長手方向に垂直な方向にマージン部を設けた、いわゆるＴ型マージン（マスキングオイルにより長手方向ピッチ（周期）が１７ｍｍ、ヒューズ幅が０．５ｍｍ）を有する蒸着パターンで蒸着を施し、スリット後に、フィルム幅５０ｍｍ（端部マージン幅２ｍｍ）の蒸着リールを得た。

次いで、このリールを用いて(株)皆藤製作所製素子巻機（ＫＡＷ−４ＮＨＢ）にてコンデンサ素子を巻き取り、メタリコンを施した後、減圧下、１３０℃の温度で８時間の熱処理を施し、リード線を取り付けコンデンサ素子に仕上げた。

こうして得られたコンデンサ素子１０個を用いて、１２０℃高温下でコンデンサ素子に２５０ＶＤＣの電圧を印加し、該電圧で１０分間経過後にステップ状に５０ＶＤＣ／１分で徐々に印加電圧を上昇させることを繰り返す所謂ステップアップ試験を行なった。

＜信頼性＞
静電容量が初期値に対して１２％以下に減少するまで電圧を上昇させた後に、コンデンサ素子を解体し破壊の状態を調べて、信頼性を以下の通り評価した。
◎：素子形状の変化は無く、貫通状の破壊は観察されない。
○：素子形状の変化は無く、フィルム５層以内の貫通状の破壊が観察される。
Ｆ：素子形状の変化は無く、フィルム６層以上１０層以内の貫通状の破壊が観察される。
△：素子形状に変化が認められる、若しくは１０層を超える貫通状の破壊が観察される。
×：素子形状が大きく変化し破壊する
◎は問題なく使用でき、○、Ｆでは条件次第で使用可能である。△、×では実用上の性能に劣る。

以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。

（実施例１）
メソペンタッド分率が０．９８４、融点が１６８℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２．５ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が０．８質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を温度２５５℃の押出機に供給し溶融させ、濾過フィルターを通過後の２５０℃に設定した配管を通過し、２４５℃に設定したＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを７７℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて段階的に１４２℃まで予熱し、そのまま周速差を設けたロール間に通し、長手方向に６．３倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、フィルム幅手の両端部をクリップで把持したまま１６９℃の温度（ＴＤ延伸温度＋８℃）で予熱し、次いで１６１℃の温度で幅方向に１２．３倍延伸した。さらに１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１１％の弛緩を与えながら１５８℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４３℃で熱処理を行った。最後に３段目の熱処理として１１４℃の熱処理を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ^２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．２μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表に示す通りで、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)が極めて良好で、コンデンサとしての信頼性も優れたものであった。

（実施例２、３）
メソペンタッド分率が０．９８１、融点が１６６℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が３．０ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．４質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を用い、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表の条件とした以外は実施例１と同様にして、実施例２は厚み２．１μｍのポリプロピレンフィルム、実施例３は厚み２．２μｍのポリプロピレンフィルムを得た。実施例２および３のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表に示す通りで、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)が良好で、コンデンサとして実使用上の信頼性に問題ないレベルであった。

（実施例４）
メソペンタッド分率が０．９８２、融点が１６７℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が３．０ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が０．８質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を用い、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表の条件とした以外は実施例１と同様にして、実施例４は厚み２．１μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表に示す通りで、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が極めて良好で、コンデンサとして実使用上の信頼性に問題ないレベルであった。

（実施例５）
メソペンタッド分率が０．９８１、融点が１６６℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が３．０ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．４質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂に、Basell社製分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（高溶融張力ポリプロピレンProfax PF-814）を１．０質量％ブレンドし温度２６０℃の押出機に供給し、溶融押出シートを得た。冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表の条件とした以外は実施例２と同様にして実施例２は厚み２．１μｍのポリプロピレンフィルム、実施例３は厚み２．２μｍのポリプロピレンフィルムを得た。。実施例５のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表に示す通りで、フィルムは１５０℃１分加熱前後の絶縁破壊強度の比（Ｂ１５０）／（Ｂ０）の関係、１５０℃１分加熱前後のＮＭＲ緩和時間の比（Ｔ２Ｂ)／（Ｔ２Ａ)の関係、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が良好で、コンデンサとして実使用上の信頼性に問題ないレベルであった。

（実施例６）
実施例１と同様にして得られた未延伸シートを、表１に示すＴＤ予熱延伸温度およびＴＤ延伸温度でＭＤおよびＴＤに同時二軸延伸し、熱処理条件を表の条件とした以外は実施例１と同様にして、実施例６は厚み２．４μｍのポリプロピレンフィルムを得た。実施例６のポリプロピレンフィルムはフィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が良好で、コンデンサとして実使用上の信頼性に問題ないレベルであった。

(実施例７)
メソペンタッド分率が０．９８４、融点が１６８℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２．５ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が０．８質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂に日本ポリプロ社製分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（“ＷＡＹＭＡＸ”ＭＦＸ３）を３．０質量％ブレンドし２５５℃の押出機に供給し溶融させ、濾過フィルターを通過後の２５０℃に設定した配管を通過し、２４５℃に設定したＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出シートを得た。溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を実施例１と同様にして、実施例７は厚み２．２μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表に示す通りで、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が極めて良好で、コンデンサとしての信頼性も優れたものであった。

（比較例１）
メソペンタッド分率が０．９８１、融点が１６６℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が４．０ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．８質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を温度２５５℃の押出機に供給し溶融させ、濾過フィルターを通過後の樹脂温度が２５５℃になるよう設定したでＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し用い、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表の条件とした以外は実施例１と同様にして、比較例１では厚み２．２μｍのポリプロピレンフィルム得た。比較例１のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表に示す通りである。

比較例１のポリプロピレンフィルムは押出温度に勾配がなく、原料のＣＸＳが多く、面積延伸倍率が低いため、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が不十分で、コンデンサの信頼性は素子形状に変化が認められ破壊しており、実使用で問題となるレベルであった。

（比較例２、３、４）
溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表の条件とした以外は実施例１と同様にして、比較例２、３、４では厚み２．３μｍのポリプロピレンフィルムを得た。

これら比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は、表に示す通り、比較例２のポリプロピレンフィルムは、ＴＤ予熱温度とＴＤ延伸温度が同一で、熱処理が多段式に施されていないため、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が不十分で、コンデンサの信頼性は素子形状に変化が認められており、実使用で問題となるレベルであった。

また比較例３のポリプロピレンフィルムは、ＭＤ延伸倍率が高くＴＤ延伸倍率が低いため、Ｆ５値の比が小さい値になり、またＭＤのフィルム熱収縮応力が高く、１３５℃と１２５℃の貯蔵弾性率の比も劣ったもので熱安定性に劣り、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が不十分で、コンデンサの信頼性は素子形状に変化が認められ破壊しており、実使用で問題となるレベルであった。

さらに比較例４のポリプロピレンフィルムは、ＴＤ延伸の予熱温度が低く、熱処理条件が低温１３０℃／高温１４０℃条件の２段式熱処理であるため、フィルム熱収縮応力がＭＤおよびＴＤともに高く、１３５℃と１２５℃の貯蔵弾性率の比および１３０℃での絶縁破壊電圧が不十分で熱安定性に劣り、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が不十分であったため、コンデンサの信頼性は素子形状に変化が認められ破壊しており、実使用で問題となるレベルであった。

（比較例５）
メソペンタッド分率が０．９７２、融点が１６５℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が４．０ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が２．４質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を用い、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表の条件とした以外は実施例１と同様にして、比較例５では厚み２．２μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表に示す通り、用いたポリプロピレン樹脂の冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が大きく、フィルムの冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が大きいため、熱収縮応力が高く、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が不十分であったため、コンデンサの信頼性は素子形状に変化が認められ破壊しており、実使用で問題となるレベルであった。

（比較例６）
メソペンタッド分率が０．９７９、融点が１６７℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．８質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を用い、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表の条件とし、１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に２５％の弛緩を与えた以外は実施例１と同様にして、比較例６では厚み２．３μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表に示す通り、フィルムの冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が大きく、ＴＤ予熱温度とＴＤ延伸温度が同一で、面積延伸倍率が低く、弛緩処理が大きかったため、１３５℃と１２５℃の貯蔵弾性率の比および１３０℃での絶縁破壊電圧が不十分で熱安定性に劣り、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が不十分であったため、コンデンサの信頼性は素子形状に変化が認められ破壊しており、実使用で問題となるレベルであった。

（比較例７）
メソペンタッド分率が０．９７５、融点が１６５℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が４．６ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．４質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂８０質量％とメソペンタッド分率が０．９７０、融点が１６４℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が０．４ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．４質量％である日本ポリプロ株式会社製ポリプロピレン樹脂２０質量％を用い、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表の条件とし、比較例７では厚み２．２μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表に示す通り、ＴＤ予熱温度とＴＤ延伸温度が同一で、面積延伸倍率が低く、熱処理を施していなかったため、１３５℃と１２５℃の貯蔵弾性率の比および１３０℃での絶縁破壊電圧が不十分で熱安定性に劣り、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が不十分であったため、コンデンサの信頼性は素子形状に変化が認められ破壊しており、実使用で問題となるレベルであった。

（比較例８）
溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度を２５℃とし、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ延伸および熱処理条件を表の条件とした以外は実施例１と同様にして、比較例８では厚み２．３μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表に示す通り、キャスティングドラムの温度が２５℃と低く、ＴＤ予熱温度とＴＤ延伸温度が同一で、熱処理条件が低温１３０℃／高温１４０℃条件の２段式熱処理であるため、フィルム融点のｙ切片の比（Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)の関係が不十分であったため、コンデンサの信頼性は素子形状に変化が認められており、実使用で問題となるレベルであった。

Claims (9)

1. １５０℃で１分熱処理したフィルム（以下、処理フィルムという）と未処理のフィルム（以下、未処理フィルムという）のそれぞれを、昇温速度β（℃/min)でＤＳＣ測定して観測される融解ピーク温度（Ｔｍβ）（℃）をＹ軸、その昇温速度β（℃/min)を０．５乗した値（以下、β^０．５という)をＸ軸とした関係から得られる一次関数（（Ｔｍβ）=ｘβ^０．５+ｙ）において、処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃)と未処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片（Ｈ０ｙ）（℃)の関係が、次の関係を満たす、ポリプロピレンフィルム。
   （Ｈ１ｙ)／（Ｈ０ｙ)≧０．９０
2. 処理フィルムにおける前記一次関数のｙ切片(Ｈ１ｙ)（℃）が１５５℃以上である、請求項１に記載のポリプロピレンフィルム。
3. 幅方向の１３０℃における熱機械分析装置を用いて求められる熱収縮応力値（ＳＦ１３０ＴＤ）（ＭＰａ）が２．０ＭＰａ以下である、請求項１または２に記載のポリプロピレンフィルム。
4. 長手方向と幅方向の１３５℃における固定粘弾性測定にて求められる貯蔵弾性率の和（Ｅ’１３５（ＭＤ＋ＴＤ））、及び、長手方向と幅方向の１２５℃における固定粘弾性測定にて求められる貯蔵弾性率の和（Ｅ’１２５（ＭＤ＋ＴＤ））の関係が、次式を満たす、請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
   （Ｅ’１３５（ＭＤ＋ＴＤ））／（Ｅ’１２５（ＭＤ＋ＴＤ））＞０．８０
5. 少なくとも一方の表面において、１，２５２μｍ×９３９μｍの領域における深さ２０ｎｍ以上の谷の体積を合計した総谷側体積が１〜１２，０００μｍ^３である、請求項１〜４のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
6. フィルムをキシレンで完全溶解せしめた後、室温で析出させたときに、キシレン中に溶解しているポリプロピレン成分（ＣＸＳ）が１．５質量％未満である、請求項１〜５のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
7. 室温における長手方向のＦ５値（Ｆ５ＭＤ）（ＭＰａ）と幅方向のＦ５値（Ｆ５ＴＤ）（ＭＰａ）の関係が、次式を満たす、請求項１〜６のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
   （Ｆ５ＴＤ）／（Ｆ５ＭＤ）≧１．５
8. 請求項１〜７のいずれかに記載のポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を有する金属膜積層フィルム。
9. 請求項８に記載の金属膜積層フィルムを用いてなるフィルムコンデンサ。

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