JP2020126796A - Fuel battery system and method of operating fuel battery - Google Patents
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Abstract
Description
本開示は、燃料電池システム及び燃料電池の運転方法に関する。 The present disclosure relates to a fuel cell system and a fuel cell operating method.
特許文献１には、カーボン粒子担体に白金などの触媒粒子を担持した電極触媒からなる電極触媒層を備えた燃料電池システムが開示されている。かかる電極触媒では、負荷変動によって白金粒子が溶出又は粗大化する劣化現象が促進され、高加湿下では、負荷変動による白金粒子の溶出または粗大化が更に促進される。一方、低加湿下では、発電特性が低減するが、負荷変動による白金粒子の溶出又は粗大化が抑制される。よって、一時的に高電圧となる起動停止時や燃料電池のアイドリング直後の負荷変動時のみ低加湿状態とし、高電圧、負荷変動による白金粒子の溶出又は粗大化を抑制し、高電圧、負荷変動が安定した後は高加湿状態として発電特性の向上を図り、電極の劣化の抑制と発電特性の向上の両立を図るようにしている。 Patent Document 1 discloses a fuel cell system including an electrode catalyst layer composed of an electrode catalyst in which catalyst particles such as platinum are supported on a carbon particle carrier. In such an electrode catalyst, a deterioration phenomenon in which platinum particles are eluted or coarsened due to load fluctuation is promoted, and under high humidification, elution or coarsening of platinum particles due to load fluctuation is further promoted. On the other hand, under low humidification, power generation characteristics are reduced, but elution or coarsening of platinum particles due to load fluctuation is suppressed. Therefore, a low humidification state is set only during start-up and stop when the voltage temporarily becomes high or when the load fluctuates immediately after idling of the fuel cell, and the elution or coarsening of platinum particles due to high voltage and load fluctuation is suppressed, and high voltage and load fluctuation After the temperature becomes stable, the power generation characteristics are improved by setting it in a highly humidified state, and the deterioration of the electrodes is suppressed and the power generation characteristics are improved at the same time.
また、特許文献１には、カソードを、カーボン粒子担体上に白金などの触媒粒子を担持したものから、酸化スズ系セラミックス粒子担体上に白金などの触媒粒子を担持したものに変更した燃料電池システムが開示されている。 Further, in Patent Document 1, a fuel cell system in which the cathode is changed from one in which catalyst particles such as platinum are supported on a carbon particle carrier to one in which catalyst particles such as platinum are supported on a tin oxide ceramic particle carrier Is disclosed.
ところで、セラミックスの粒子担体に触媒粒子を担持したカソードでは、触媒粒子の劣化抑制に伴い燃料電池の内部を低加湿にすると、電池抵抗が増加されるので燃料電池の出力性能が抑制され、燃料電池の内部を高加湿にするだけでは、燃料電池の出力性能を速やかに回復することができない。 By the way, in the cathode in which the catalyst particles are carried on the ceramic particle carrier, when the inside of the fuel cell is humidified to suppress the deterioration of the catalyst particles, the cell resistance is increased and the output performance of the fuel cell is suppressed. The output performance of the fuel cell cannot be promptly recovered only by highly humidifying the inside of the fuel cell.
上述の事情に鑑みて、本発明の少なくとも一実施形態は、触媒粒子の劣化抑制に伴い出力性能が抑制された燃料電池の出力性能を速やかに回復できる、燃料電池システム及び燃料電池の運転方法を提供することを目的とする。 In view of the above-mentioned circumstances, at least one embodiment of the present invention provides a fuel cell system and a method for operating a fuel cell, which can promptly recover the output performance of a fuel cell whose output performance is suppressed due to suppression of deterioration of catalyst particles. The purpose is to provide.
（１）本発明の少なくとも一実施形態に係る燃料電池システムは、アノードとカソードのうち、少なくともカソードにセラミックスの粒子担体に触媒粒子を担持した電極を用いる燃料電池と、前記アノードに水素の供給が可能な水素供給源と、前記カソードに空気の供給が可能であって、前記カソードに供給する空気の流量及び空気の圧力の調整が可能な空気供給手段と、前記燃料電池に接続される負荷の大きさを調整可能な負荷調整手段と、前記燃料電池の内部を加湿した状態で水素と空気を供給するように、前記水素供給源と前記空気供給手段を制御する通常運転制御手段と、前記燃料電池の内部の湿度が前記通常運転制御手段が制御する状態よりも低下し、前記カソードに供給される空気の酸素分圧が前記通常運転制御手段が制御する状態よりも高くなるように、前記空気供給手段を制御する劣化抑制運転制御手段と、前記燃料電池に微小負荷を与え、その後、前記燃料電池の電池電圧が一定となるように、前記負荷調整手段を制御するとともに、前記カソードに供給される空気が前記通常運転制御手段が制御する状態と同等の圧力となるように、前記空気供給手段を制御する出力性能回復運転制御手段とを備える。 (1) In a fuel cell system according to at least one embodiment of the present invention, a fuel cell that uses an electrode in which at least a cathode supports a catalyst particle on a ceramic particle carrier among an anode and a cathode, and hydrogen is supplied to the anode. Possible hydrogen supply source, air supply means capable of supplying air to the cathode, and capable of adjusting the flow rate and air pressure of the air supplied to the cathode, and the load connected to the fuel cell. A load adjusting means capable of adjusting a size; a normal operation control means for controlling the hydrogen supply source and the air supplying means so as to supply hydrogen and air while the inside of the fuel cell is humidified; The humidity inside the battery is lower than that controlled by the normal operation control means, and the oxygen partial pressure of the air supplied to the cathode is higher than that controlled by the normal operation control means. Deterioration suppression operation control means for controlling the supply means, and a minute load is applied to the fuel cell, and thereafter, the load adjustment means is controlled so that the cell voltage of the fuel cell becomes constant, and the fuel cell is supplied to the cathode. And an output performance recovery operation control means for controlling the air supply means so that the pressure of the supplied air becomes equivalent to the pressure controlled by the normal operation control means.
上記（１）の構成によれば、劣化抑制運転制御手段は、燃料電池の内部の湿度が通常運転制御手段が制御する状態よりも低下し、カソードに供給される空気の酸素分圧が通常運転制御手段が制御する状態よりも高くなるように、空気供給手段を制御する。これにより、セラミックスの粒子担体の表面に電子空乏層が形成されるので、燃料電池の出力性能が抑制され、セラミックスの粒子担体に担持された触媒粒子の劣化が抑制される。また、出力性能回復運転制御手段は、燃料電池に微小負荷を与え、その後、燃料電池の電池電圧が一定となるように、負荷調整手段を制御するとともに、カソードに供給される空気が通常運転制御手段が制御する状態と同等の圧力となるように、空気供給手段を制御する。これにより、セラミックスの粒子担体の表面に形成された電子空乏層の消失を加速することができるので、触媒粒子の劣化抑制に伴い出力性能が抑制された燃料電池の出力性能を速やかに回復できる。 According to the above configuration (1), the deterioration suppressing operation control unit causes the internal humidity of the fuel cell to be lower than the state controlled by the normal operation control unit, and the oxygen partial pressure of the air supplied to the cathode is in the normal operation. The air supply means is controlled so as to be higher than the state controlled by the control means. As a result, the electron depletion layer is formed on the surface of the ceramic particle carrier, so that the output performance of the fuel cell is suppressed and the deterioration of the catalyst particles carried on the ceramic particle carrier is suppressed. Further, the output performance recovery operation control means applies a minute load to the fuel cell, and thereafter controls the load adjusting means so that the cell voltage of the fuel cell becomes constant, and the air supplied to the cathode is controlled by normal operation. The air supply means is controlled so that the pressure becomes equivalent to the state controlled by the means. As a result, the disappearance of the electron depletion layer formed on the surface of the ceramic particle carrier can be accelerated, so that the output performance of the fuel cell whose output performance is suppressed due to the suppression of deterioration of the catalyst particles can be promptly recovered.
（２）幾つかの実施形態では、上記（１）の構成において、前記出力性能回復運転制御手段は、前記燃料電池の電池抵抗の値が所定の範囲内に収束した時に制御を終了する。 (2) In some embodiments, in the above configuration (1), the output performance recovery operation control means ends the control when the value of the cell resistance of the fuel cell converges within a predetermined range.
上記（２）の構成によれば、出力性能回復運転制御手段は、燃料電池の電池抵抗の値が所定の範囲内に収束した時に制御を終了するので、燃料電池システムは、通常運転を開始できる。 According to the above configuration (2), the output performance recovery operation control means ends the control when the value of the cell resistance of the fuel cell converges within the predetermined range, so that the fuel cell system can start the normal operation. ..
（３）幾つかの実施形態では、上記（１）又は（２）の構成において、前記劣化抑制運転制御手段は、前記負荷が前記通常運転制御手段が制御する状態よりも小さくなるように、前記負荷調整手段を制御する。 (3) In some embodiments, in the configuration of (1) or (2), the deterioration suppressing operation control means is configured so that the load is smaller than a state controlled by the normal operation control means. Control the load adjusting means.
上記（３）の構成によれば、劣化抑制運転制御手段は、内部は低加湿且つ電子空乏層を形成した状態で負荷が通常運転制御手段が制御する状態よりも小さくなるように、負荷調整手段を制御するので、酸化された白金粒子の溶出劣化加速反応を抑制することができる。 According to the configuration of the above (3), the deterioration suppressing operation control means has the load adjusting means such that the load is smaller than the state controlled by the normal operation control means in a state where the inside is low humidification and the electron depletion layer is formed. Is controlled, it is possible to suppress the elution deterioration accelerating reaction of the oxidized platinum particles.
（４）本発明の一実施形態に係る燃料電池の運転方法は、アノードとカソードのうち、少なくともカソードにセラミックスの粒子担体に触媒粒子を担持した電極を用いる燃料電池の運転方法であって、前記燃料電池の内部を加湿した状態で空気と水素を供給する通常運転工程と、前記燃料電池の内部の湿度を前記通常運転工程よりも低下させるとともに、前記燃料電池に供給する空気の酸素分圧を前記通常運転工程よりも増加させ、前記セラミックスの粒子担体の表面に電子空乏層を形成させる劣化抑制運転工程と、前記燃料電池に微小負荷を与えるとともに、前記燃料電池の電池電圧が一定となるように、負荷を増大させ、前記電子空乏層を消失させる出力性能回復運転工程とを有する。 (4) A method of operating a fuel cell according to an embodiment of the present invention is a method of operating a fuel cell in which at least one of an anode and a cathode uses an electrode in which catalyst particles are supported on a ceramic particle carrier. A normal operation step of supplying air and hydrogen while the inside of the fuel cell is humidified, and the humidity inside the fuel cell is made lower than that in the normal operation step, and the oxygen partial pressure of the air supplied to the fuel cell is adjusted. A deterioration suppressing operation step in which an electron depletion layer is formed on the surface of the ceramic particle carrier is increased compared to the normal operation step, and a minute load is applied to the fuel cell and the cell voltage of the fuel cell becomes constant. And an output performance recovery operation step of increasing the load and eliminating the electron depletion layer.
上記（４）の方法によれば、出力性能回復運転工程は、燃料電池に微小負荷を与えるとともに、燃料電池の電池電圧が一定となるように、負荷を増大させ、電子空乏層を消失させるので、触媒粒子の劣化抑制に伴い出力性能が抑制された燃料電池の出力性能を速やかに回復できる。 According to the above method (4), the output performance recovery operation step applies a small load to the fuel cell and increases the load so that the cell voltage of the fuel cell becomes constant, thereby eliminating the electron depletion layer. The output performance of the fuel cell whose output performance is suppressed due to the suppression of deterioration of the catalyst particles can be quickly recovered.
（５）幾つかの実施形態では、上記（４）の方法において、前記出力性能回復運転工程は、前記燃料電池の電池抵抗の値が所定の範囲内に収束した時に終了する。 (5) In some embodiments, in the method of (4), the output performance recovery operation step ends when the value of the cell resistance of the fuel cell converges within a predetermined range.
上記（５）の方法によれば、出力性能回復運転制御工程は、燃料電池の電池抵抗の値が所定の範囲内に収束した時に終了するので、燃料電池は、通常運転を開始できる。 According to the above method (5), the output performance recovery operation control step ends when the cell resistance value of the fuel cell converges within a predetermined range, so the fuel cell can start normal operation.
本発明の少なくとも一実施形態によれば、触媒粒子の劣化抑制に伴い出力性能が抑制された燃料電池の出力性能を速やかに回復できる。 According to at least one embodiment of the present invention, it is possible to promptly recover the output performance of a fuel cell whose output performance has been suppressed due to the suppression of deterioration of catalyst particles.
以下、添付図面を参照して本発明の一実施形態について説明する。ただし、実施形態として記載されている又は図面に示されている構成部品の寸法、材質、形状、その相対的配置等は、本発明の範囲をこれに限定する趣旨ではなく、単なる説明例にすぎない。 An embodiment of the present invention will be described below with reference to the accompanying drawings. However, the dimensions, materials, shapes, relative arrangements, and the like of the components described as the embodiments or shown in the drawings are not intended to limit the scope of the present invention thereto, but are merely illustrative examples. Absent.
図１は、本発明の一実施形態に係る燃料電池システム１が搭載される燃料電池自動車１００の構成を概略的に示すブロック図である。図２は、図１に示した燃料電池２の構成を概略的に示す図である。図３は、図１に示した制御装置１０の構成を概略的に示すブロック図である。 FIG. 1 is a block diagram schematically showing a configuration of a fuel cell vehicle 100 in which a fuel cell system 1 according to an embodiment of the present invention is mounted. FIG. 2 is a diagram schematically showing the configuration of the fuel cell 2 shown in FIG. FIG. 3 is a block diagram schematically showing the configuration of the control device 10 shown in FIG.
図１に示すように、本発明の一実施形態に係る燃料電池システム１が搭載される燃料電池自動車（ＦＣＶ（Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ Ｖｅｈｉｃｌｅ））１００は、レンジエクステンダ型の電動車両であって、駆動用バッテリ（二次電池）６からモータ７に電力が供給され、駆動用バッテリ６を充電する場合や駆動用バッテリ６からモータ７に供給する電力が不足する場合（モータ７の出力が不足する場合）に燃料電池システム１が運転される。 As shown in FIG. 1, a fuel cell vehicle (FCV (Fuel Cell Vehicle)) 100 in which a fuel cell system 1 according to an embodiment of the present invention is mounted is a range extender type electric vehicle, and a driving battery. When electric power is supplied from the (secondary battery) 6 to the motor 7 to charge the driving battery 6 or when the electric power supplied from the driving battery 6 to the motor 7 is insufficient (when the output of the motor 7 is insufficient). The fuel cell system 1 is operated.
本発明の一実施形態に係る燃料電池システム１が搭載される燃料電池自動車１００は、燃料電池システム１、ＤＣ／ＤＣコンバータ８、駆動用バッテリ６、インバータ９、モータ７及び制御装置（ＦＣＶ−ＥＣＵ）１０を備える。 A fuel cell vehicle 100 equipped with a fuel cell system 1 according to an embodiment of the present invention includes a fuel cell system 1, a DC/DC converter 8, a drive battery 6, an inverter 9, a motor 7, and a control device (FCV-ECU). ) 10 is provided.
燃料電池システム１は、燃料電池（ＦＣ（Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ））２、水素供給源３及び空気供給手段４を含み、ＤＣ／ＤＣコンバータ８、駆動用バッテリ６、インバータ９及びモータ７とともに制御装置１０によって制御される。この意味において、制御装置１０は、燃料電池システム１の一部を構成する。 The fuel cell system 1 includes a fuel cell (FC (Fuel Cell)) 2, a hydrogen supply source 3, and an air supply means 4, and is controlled by a controller 10 together with a DC/DC converter 8, a driving battery 6, an inverter 9 and a motor 7. Controlled. In this sense, the control device 10 constitutes a part of the fuel cell system 1.
燃料電池２は、燃料ガス（水素）と酸化ガス（酸素）の電気化学反応によって発電可能である。燃料電池２は、セル（ｓｉｎｇｌｅ ｃｅｌｌ）（図示せず）が複数積層されることによって構成される。 The fuel cell 2 can generate electricity by an electrochemical reaction between a fuel gas (hydrogen) and an oxidizing gas (oxygen). The fuel cell 2 is configured by stacking a plurality of single cells (not shown).
図２に示すように、本発明の一実施形態に係る燃料電池２は、アノード（負極）２１とカソード（正極）２２のうち、少なくともカソード２２にセラミックスの粒子担体２２１に触媒粒子２２２を担持した電極を用いる。セラミックスは、例えば、酸化スズのセラミックスである。触媒粒子２２２は、例えば、貴金属の触媒粒子２２２であり、例えば、白金のナノ粒子である。 As shown in FIG. 2, in the fuel cell 2 according to the embodiment of the present invention, of the anode (negative electrode) 21 and the cathode (positive electrode) 22, at least the cathode 22 carries the catalyst particles 222 on the ceramic particle carrier 221. Use electrodes. The ceramics are, for example, tin oxide ceramics. The catalyst particles 222 are, for example, noble metal catalyst particles 222, and are, for example, platinum nanoparticles.
アノード２１には、燃料ガス（水素ガス）が供給可能であり、カソード２２には、酸化ガス（空気）が供給可能である。これにより、アノード２１では、燃料ガスがＨ２→２Ｈ＋＋２ｅ−の反応によって、プロトン（水素イオンＨ＋）と電子に分解され、プロトンは電解質膜２３を通りカソード２２へ移動し、電子は導線内を通ってカソード２２へ移動する。一方、カソード２２では、プロトンと電子とが酸化ガスに含まれる酸素と反応し、４Ｈ＋＋Ｏ２＋４ｅ−→２Ｈ２Ｏの反応によって、水（以下「反応水」という）が生成される。これにより、燃料電池２の内部は加湿される。 Fuel gas (hydrogen gas) can be supplied to the anode 21, and oxidizing gas (air) can be supplied to the cathode 22. As a result, in the anode 21, the fuel gas is decomposed into protons (hydrogen ions H + ) and electrons by the reaction of H 2 →2H + +2e − , the protons move to the cathode 22 through the electrolyte membrane 23, and the electrons lead to the conductive wire. It moves to the cathode 22 through the inside. On the other hand, in the cathode 22, protons and electrons react with oxygen contained in the oxidizing gas, and water (hereinafter referred to as “reaction water”) is generated by the reaction of 4H + +O 2 +4e − →2H 2 O. As a result, the inside of the fuel cell 2 is humidified.
図１に示すように、燃料電池２には、温度計（温度センサ）２４が設けられている。温度センサ２４は、制御装置１０に接続され、燃料電池２の作動温度は制御装置１０で管理される。 As shown in FIG. 1, the fuel cell 2 is provided with a thermometer (temperature sensor) 24. The temperature sensor 24 is connected to the control device 10, and the operating temperature of the fuel cell 2 is managed by the control device 10.
また、燃料電池２には、燃料電池抵抗計２５が設けられている。燃料電池抵抗計２５は、制御装置１０に接続され、燃料電池２の電池抵抗は制御装置１０で管理される。 Further, the fuel cell 2 is provided with a fuel cell resistance meter 25. The fuel cell resistance meter 25 is connected to the control device 10, and the cell resistance of the fuel cell 2 is managed by the control device 10.
水素供給源３は、アノード２１に水素（燃料ガス）の供給が可能な供給源であり、例えば、水素タンク（Ｈ２タンク）３１、元弁３２及び減圧弁３３を含んでいる。したがって、水素供給源３は、アノード２１に供給する水素の供給／停止を任意に選択可能であり、アノード２１に供給する水素の圧力を任意に調整可能である。 The hydrogen supply source 3 is a supply source capable of supplying hydrogen (fuel gas) to the anode 21, and includes, for example, a hydrogen tank (H 2 tank) 31, a main valve 32, and a pressure reducing valve 33. Therefore, the hydrogen supply source 3 can arbitrarily select supply/stop of hydrogen supplied to the anode 21, and can arbitrarily adjust the pressure of hydrogen supplied to the anode 21.
空気供給手段４は、カソード２２に空気（酸化ガス）の供給が可能な供給手段である。空気供給手段４がカソード２２に供給する空気は、例えば、大気から導入される無加湿の空気である。これにより、燃料電池２の発電開始直後は燃料電池２の内部を低加湿に保つことができ、燃料電池２の発電開始直後は燃料電池２の電池電圧が高電圧になり難く、カソード２２のセラミックスの粒子担体２２１に担持された触媒粒子２２２の劣化を抑制できる。 The air supply means 4 is a supply means capable of supplying air (oxidizing gas) to the cathode 22. The air supplied to the cathode 22 by the air supply unit 4 is, for example, non-humidified air introduced from the atmosphere. As a result, the inside of the fuel cell 2 can be kept at a low humidity immediately after the power generation of the fuel cell 2 is started, and the cell voltage of the fuel cell 2 is unlikely to become a high voltage immediately after the power generation of the fuel cell 2 is started. The deterioration of the catalyst particles 222 carried on the particle carrier 221 can be suppressed.
空気供給手段４は、例えば、燃料電池自動車１００の走行による自然吸気と空気圧縮機４１とで構成される。したがって、燃料電池自動車１００の走行によってカソード２２に空気の供給が可能であり、空気圧縮機４１の稼働によってもカソード２２に空気の供給が可能である。 The air supply unit 4 is composed of, for example, a natural intake air generated by traveling of the fuel cell vehicle 100 and an air compressor 41. Therefore, air can be supplied to the cathode 22 by running the fuel cell vehicle 100, and air can be supplied to the cathode 22 by operating the air compressor 41.
空気供給手段４は、カソード２２に供給する空気の流量の調整が可能である。カソード２２に供給する空気の流量は、例えば、燃料電池自動車１００の走行速度によって調整可能である。また、カソード２２に供給する空気の流量は、例えば、空気圧縮機４１の稼働によっても調整可能である。 The air supply means 4 can adjust the flow rate of the air supplied to the cathode 22. The flow rate of the air supplied to the cathode 22 can be adjusted by the traveling speed of the fuel cell vehicle 100, for example. Further, the flow rate of the air supplied to the cathode 22 can be adjusted by operating the air compressor 41, for example.
空気供給手段４には、流量計（流量センサ）４２が設けられている。流量センサ４２は、制御装置１０に接続され、カソード２２に供給される空気の流量は制御装置１０で管理可能である。 The air supply unit 4 is provided with a flow meter (flow sensor) 42. The flow rate sensor 42 is connected to the control device 10, and the flow rate of the air supplied to the cathode 22 can be managed by the control device 10.
本発明の一実施形態に係る燃料電池システム１は、更に、水素再循環手段５を含む。水素再循環手段５は、燃料電池２から排出された水素をアノード２１に再循環させる手段であり、例えば、水素再循環ポンプ５１を含んでいる。 The fuel cell system 1 according to the embodiment of the present invention further includes a hydrogen recirculation unit 5. The hydrogen recirculation means 5 is a means for recirculating the hydrogen discharged from the fuel cell 2 to the anode 21, and includes, for example, a hydrogen recirculation pump 51.
図４は、セラミックスの担体２２１に触媒２２２を担持した電極の劣化抑制メカニズムを説明するための図である。ここでは、セラミックスの担体に白金（Ｐｔ）を担持した電極の劣化抑制メカニズムを例に説明する。 FIG. 4 is a diagram for explaining a mechanism for suppressing deterioration of the electrode in which the catalyst 222 is carried on the ceramic carrier 221. Here, a mechanism for suppressing deterioration of an electrode in which platinum (Pt) is supported on a ceramic carrier will be described as an example.
Ｐｔの電気化学的酸化反応（Ｐｔ→Ｐｔ２＋＋２ｅ−）は、電子の移動を伴う反応である。セラミックスの担体２２１（例えば、酸化スズ）の場合、セラミックスの担体２２１に酸素を吸着することで担体表面の電子を奪う。これにより、図４（ａ）に示すように、セラミックスの担体２２１（ＳｎＯ２）の表面の電子濃度が低下し、セラミックスの担体２２１の表面に電子が移動しにくい電子空乏層２２３が形成される（これにより、電子空乏層２２３を劣化抑制層と称することができる）。この電子空乏層２２３がＰｔ劣化加速反応の電子の移動をしにくくするため、Ｐｔの劣化が抑制される。これにより、燃料電池２の出力は抑制される。 The electrochemical oxidation reaction of Pt (Pt→Pt 2+ +2e − ) is a reaction involving electron transfer. In the case of the ceramic carrier 221 (for example, tin oxide), the electrons on the surface of the carrier are robbed by adsorbing oxygen to the ceramic carrier 221. As a result, as shown in FIG. 4A, the electron concentration on the surface of the ceramic carrier 221 (SnO 2 ) decreases, and an electron depletion layer 223 in which electrons are hard to move is formed on the surface of the ceramic carrier 221. (Thus, the electron depletion layer 223 can be referred to as a deterioration suppressing layer). Since the electron depletion layer 223 makes it difficult for electrons to move in the Pt deterioration acceleration reaction, Pt deterioration is suppressed. As a result, the output of the fuel cell 2 is suppressed.
したがって、燃料電池２の出力を回復するには、セラミックスの担体２２１（ＳｎＯ２）の表面に形成された電子空乏層２２３を消失させる必要がある。セラミックスの担体２２１（ＳｎＯ２）の表面に形成された電子空乏層２２３が消失すると、電子の移動が容易になり、燃料電池２の出力が回復する。 Therefore, in order to recover the output of the fuel cell 2, it is necessary to eliminate the electron depletion layer 223 formed on the surface of the ceramic carrier 221 (SnO 2 ). When the electron depletion layer 223 formed on the surface of the ceramic carrier 221 (SnO 2 ) disappears, the movement of electrons is facilitated and the output of the fuel cell 2 is restored.
本発明の一実施形態に係る燃料電池システム１では、通常運転、劣化抑制運転、出力性能回復運転の順に実行することにより、燃料電池２の劣化を抑制するとともに、燃料電池２の高出力運転を可能にする。 In the fuel cell system 1 according to the embodiment of the present invention, the normal operation, the deterioration suppressing operation, and the output performance recovery operation are performed in this order to suppress the deterioration of the fuel cell 2 and to perform the high output operation of the fuel cell 2. enable.
本発明の一実施形態に係る燃料電池システム１は、上述した通常運転、劣化抑制運転及び出力性能回復運転を可能にするために、更に、負荷調整手段１１、通常運転制御手段１２、劣化抑制運転制御手段１３及び出力性能回復運転制御手段１４を備える。 The fuel cell system 1 according to one embodiment of the present invention further includes the load adjusting unit 11, the normal operation control unit 12, and the deterioration suppressing operation in order to enable the above-described normal operation, deterioration suppressing operation, and output performance recovery operation. The control means 13 and the output performance recovery operation control means 14 are provided.
負荷調整手段１１は、燃料電池２に接続される負荷の大きさを調整可能である。負荷は、例えば、ＤＣ／ＤＣコンバータ８、インバータ９、駆動用バッテリ６又はモータ７であり、負荷調整手段１１は、これらの負荷の大きさを任意に調整可能である。負荷調整手段１１は、例えば、ＤＣ／ＤＣコンバータ８、インバータ９及びモータ７を制御する制御装置１０に設けられる（図３参照）。 The load adjusting means 11 can adjust the magnitude of the load connected to the fuel cell 2. The load is, for example, the DC/DC converter 8, the inverter 9, the driving battery 6 or the motor 7, and the load adjusting means 11 can arbitrarily adjust the magnitude of these loads. The load adjusting unit 11 is provided, for example, in the control device 10 that controls the DC/DC converter 8, the inverter 9, and the motor 7 (see FIG. 3 ).
通常運転制御手段１２は、燃料電池２の内部を加湿した状態で水素と空気を供給するように、水素供給源３と空気供給手段４を制御する。これにより、燃料電池２の内部が加湿された状態で水素と空気が供給される（通常運転）。通常運転では、図６（ａ）に示すように、触媒２２２からセラミックスの担体２２１に電子が流れ、燃料電池２の高出力運転を可能にする。 The normal operation control means 12 controls the hydrogen supply source 3 and the air supply means 4 so as to supply hydrogen and air while the inside of the fuel cell 2 is humidified. As a result, hydrogen and air are supplied while the inside of the fuel cell 2 is humidified (normal operation). In normal operation, as shown in FIG. 6A, electrons flow from the catalyst 222 to the ceramic carrier 221 to enable the fuel cell 2 to operate at high output.
通常運転制御手段１２は、例えば、水素供給源３（元弁３２，減圧弁３３）及び空気供給手段４（空気圧縮機４１）を制御する制御装置１０に設けられる（図３参照）。 The normal operation control unit 12 is provided, for example, in the control device 10 that controls the hydrogen supply source 3 (the main valve 32, the pressure reducing valve 33) and the air supply unit 4 (the air compressor 41) (see FIG. 3 ).
劣化抑制運転制御手段１３は、燃料電池２の内部の湿度が通常運転制御手段１２が制御する状態よりも低下し、カソード２２に供給される空気の酸素分圧が通常運転制御手段１２が制御する状態よりも高くなるように、空気供給手段４を制御する。これにより、図５に示すように、燃料電池２の内部の湿度（空気極２２の加湿度）が低下し、カソード２２に供給される空気の酸素分圧が高くなる（劣化抑制運転）。劣化抑制運転では、カソード２２に供給される空気の酸素分圧が高くなるので、セラミックスの担体２２１（ＳｎＯ２）の表面の電子濃度が低下し、図６（ｂ）に示すように、セラミックスの担体２２１の表面に電子空乏層２２３が形成される。これにより、触媒２２２からセラミックスの担体２２１に電子が流れ難くなり、燃料電池２の劣化抑制を可能にする。尚、酸素分圧を高めるには、空気圧縮機４１を運転してもよいし、燃料電池２の空気排気口を塞いでもよい（デッドエンド方式）。 In the deterioration suppressing operation control means 13, the humidity inside the fuel cell 2 becomes lower than the state controlled by the normal operation control means 12, and the oxygen partial pressure of the air supplied to the cathode 22 is controlled by the normal operation control means 12. The air supply means 4 is controlled so as to be higher than the state. As a result, as shown in FIG. 5, the humidity inside the fuel cell 2 (humidification of the air electrode 22) decreases, and the oxygen partial pressure of the air supplied to the cathode 22 increases (deterioration suppressing operation). In the deterioration suppressing operation, since the oxygen partial pressure of the air supplied to the cathode 22 becomes high, the electron concentration on the surface of the ceramic carrier 221 (SnO 2 ) decreases, and as shown in FIG. An electron depletion layer 223 is formed on the surface of the carrier 221. As a result, it becomes difficult for electrons to flow from the catalyst 222 to the ceramic carrier 221, and deterioration of the fuel cell 2 can be suppressed. In order to increase the oxygen partial pressure, the air compressor 41 may be operated or the air exhaust port of the fuel cell 2 may be closed (dead end method).
劣化抑制運転制御手段１３は、例えば、空気供給手段４（空気圧縮機４１）を制御する制御装置１０に設けられる（図３参照）。 The deterioration suppressing operation control unit 13 is provided, for example, in the control device 10 that controls the air supply unit 4 (the air compressor 41) (see FIG. 3 ).
また、劣化抑制運転制御手段１３は、内部は低加湿且つ電子空乏層を形成した状態で燃料電池２の負荷が通常運転制御手段１２が制御する状態よりも小さくなるように、負荷調整手段１１を制御する（例えば、無負荷になるように制御する）。これにより、燃料電池２が無負荷になり、酸化された触媒粒子２２２（例えば、白金粒子）の溶出劣化加速反応を抑制できる。 Further, the deterioration suppressing operation control means 13 controls the load adjusting means 11 so that the load of the fuel cell 2 becomes smaller than the state controlled by the normal operation control means 12 in a state where the inside is low humidification and an electron depletion layer is formed. Control (for example, control so that there is no load). As a result, the fuel cell 2 is unloaded, and the elution deterioration acceleration reaction of the oxidized catalyst particles 222 (for example, platinum particles) can be suppressed.
出力性能回復運転制御手段１４は、燃料電池２に微小負荷を与え、その後、燃料電池２の電池電圧が一定となるように、負荷調整手段１１を制御するとともに、カソード２２に供給される空気が通常運転制御手段１２が制御する状態と同等の圧力となるように、空気供給手段４を制御する。これにより、図５に示すように、燃料電池２に微小負荷が与えられると、燃料電池２の電池電圧が一旦下がる。そして、燃料電池２の電池電圧が一定となるように負荷調整手段１１を制御すると、燃料電池２に接続された負荷が漸次大きくなるように調整され、燃料電池２の内部の湿度（空気極２２の加湿度）が漸次高くなる。また、カソード２２に供給される空気が通常運転制御手段１２が制御する状態と同等の圧力なる（出力性能回復運転）。 The output performance recovery operation control means 14 applies a small load to the fuel cell 2 and then controls the load adjusting means 11 so that the cell voltage of the fuel cell 2 becomes constant, and the air supplied to the cathode 22 is controlled. The air supply means 4 is controlled so that the pressure is equivalent to the state controlled by the normal operation control means 12. As a result, as shown in FIG. 5, when a slight load is applied to the fuel cell 2, the cell voltage of the fuel cell 2 temporarily drops. Then, when the load adjusting means 11 is controlled so that the cell voltage of the fuel cell 2 becomes constant, the load connected to the fuel cell 2 is adjusted to gradually increase, and the humidity inside the fuel cell 2 (air electrode 22) is adjusted. Humidity) gradually increases. Further, the air supplied to the cathode 22 has a pressure equivalent to that under the condition controlled by the normal operation control means 12 (output performance recovery operation).
出力性能回復運転では、燃料電池２の電池電圧が一旦下がり、燃料電池２に接続された負荷が漸次大きくなるので、図６（ｃ）に示すように、電子空乏層２２３の厚みが漸次薄くなり、やがて、電子空乏層２２３が消失する。 In the output performance recovery operation, the cell voltage of the fuel cell 2 is once lowered, and the load connected to the fuel cell 2 is gradually increased. Therefore, as shown in FIG. 6C, the thickness of the electron depletion layer 223 is gradually reduced. Eventually, the electron depletion layer 223 disappears.
また、出力性能回復運転制御手段１４は、燃料電池２の電池抵抗の値が所定の範囲内に収束した時に制御を終了する。所定の範囲内は、例えば、ＸΩ〜ＹΩであり、一定と認められる範囲に収束した場合に制御を終了する。これにより、燃料電池システム１は、通常運転を開始（再開）できる（図６（ｄ）参照）。 Further, the output performance recovery operation control means 14 ends the control when the value of the cell resistance of the fuel cell 2 converges within a predetermined range. The predetermined range is, for example, XΩ to YΩ, and the control is terminated when the range converges to a certain range. As a result, the fuel cell system 1 can start (restart) the normal operation (see FIG. 6D).
上述した本発明の一実施形態に係る燃料電池システム１によれば、劣化抑制運転制御手段１３は、燃料電池２の内部の湿度が通常運転制御手段１２が制御する状態よりも低下し、カソード２２に供給される空気の酸素分圧が通常運転制御手段１２が制御する状態よりも高くなるように、空気供給手段４を制御する。これにより、セラミックスの粒子担体２２１の表面に電子空乏層２２３が形成されるので、燃料電池２の出力性能が抑制され、酸化された触媒粒子２２２（白金粒子）の溶出劣化加速反応を抑制することができる。また、出力性能回復運転制御手段１４は、燃料電池２に微小負荷を与え、その後、燃料電池２の電池電圧が一定となるように、負荷調整手段１１を制御するとともに、カソード２２に供給される空気が通常運転制御手段１２が制御する状態と同等の圧力となるように、空気供給手段４を制御する。これにより、セラミックスの粒子担体２２１の表面に形成された電子空乏層２２３の消失を加速することができるので、触媒粒子２２２の劣化抑制に伴い出力性能が抑制された燃料電池２の出力性能を速やかに回復できる。 According to the fuel cell system 1 according to the embodiment of the present invention described above, the deterioration suppressing operation control unit 13 causes the internal humidity of the fuel cell 2 to be lower than the state controlled by the normal operation control unit 12, and the cathode 22 The air supply means 4 is controlled so that the oxygen partial pressure of the air supplied to the air conditioner becomes higher than the state controlled by the normal operation control means 12. As a result, the electron depletion layer 223 is formed on the surface of the ceramic particle carrier 221, so that the output performance of the fuel cell 2 is suppressed and the elution deterioration acceleration reaction of the oxidized catalyst particles 222 (platinum particles) is suppressed. You can Further, the output performance recovery operation control means 14 applies a minute load to the fuel cell 2 and then controls the load adjusting means 11 so that the cell voltage of the fuel cell 2 becomes constant and is supplied to the cathode 22. The air supply means 4 is controlled so that the air has a pressure equivalent to the state under the control of the normal operation control means 12. As a result, the disappearance of the electron depletion layer 223 formed on the surface of the ceramic particle carrier 221 can be accelerated, so that the output performance of the fuel cell 2 in which the output performance is suppressed due to the suppression of deterioration of the catalyst particles 222 is promptly improved. Can be recovered to.
図７は、本発明の一実施形態に係る燃料電池２の運転方法を概略的に示すフローチャートである。 FIG. 7 is a flowchart schematically showing a method of operating the fuel cell 2 according to the embodiment of the present invention.
本発明の一実施形態に係る燃料電池２の運転方法は、アノード２１とカソード２２のうち、少なくともカソード２２にセラミックスの粒子担体２２１に触媒粒子２２２を担持した電極を用いる燃料電池２の運転方法である。 The operating method of the fuel cell 2 according to the embodiment of the present invention is the operating method of the fuel cell 2 in which at least the cathode 22 of the anode 21 and the cathode 22 uses an electrode in which the catalyst particles 222 are supported on the ceramic particle carrier 221. is there.
本実施形態に係る燃料電池の運転方法は、通常運転工程（ステップＳ１）、劣化抑制運転工程（ステップＳ３）及び出力性能回復運転工程（ステップＳ５）を有する。 The fuel cell operating method according to the present embodiment includes a normal operating process (step S1), a deterioration suppressing operating process (step S3), and an output performance recovery operating process (step S5).
通常運転工程（ステップＳ１）は、燃料電池２の内部を加湿した状態で空気と水素を供給する工程である。通常運転工程が終了すると（ステップＳ２：Ｙｅｓ）、劣化抑制運転工程（ステップＳ３）に移行する。 The normal operation step (step S1) is a step of supplying air and hydrogen while the inside of the fuel cell 2 is humidified. When the normal operation process ends (step S2: Yes), the process proceeds to the deterioration suppression operation process (step S3).
劣化抑制運転工程（ステップＳ３）は、燃料電池２の内部の湿度を通常運転工程（ステップＳ１）よりも低下させるとともに、燃料電池２に供給する空気の酸素分圧を通常運転工程（ステップＳ１）よりも増加させ、セラミックスの粒子担体２２１の表面に電子空乏層２２３を形成させる工程である。劣化抑制運転工程が終了すると（ステップＳ４：Ｙｅｓ）、出力性能回復運転工程（ステップＳ５）に移行する。 The deterioration suppressing operation step (step S3) lowers the humidity inside the fuel cell 2 as compared with the normal operation step (step S1), and the oxygen partial pressure of the air supplied to the fuel cell 2 is the normal operation step (step S1). And the electron depletion layer 223 is formed on the surface of the ceramic particle carrier 221. When the deterioration suppressing operation process ends (step S4: Yes), the process proceeds to the output performance recovery operation process (step S5).
出力性能回復運転工程（ステップＳ５）は、燃料電池２に微小負荷を与え、その後、燃料電池２の電池電圧が一定となるように、負荷を増大させ、電子空乏層２２３を消失させる工程である。 The output performance recovery operation step (step S5) is a step of applying a small load to the fuel cell 2 and thereafter increasing the load so that the cell voltage of the fuel cell 2 becomes constant and eliminating the electron depletion layer 223. ..
また、出力性能回復工程（ステップＳ５）は、燃料電池２の電池抵抗の値が所定の範囲内に収束した時に終了する（ステップＳ６：Ｙｅｓ）。所定の範囲内は、例えば、ＸΩ〜ＹΩであり、一定と認められる範囲に収束した場合に終了する。これにより、燃料電池は、通常運転工程（ステップＳ１）を再開できる。 Further, the output performance recovery step (step S5) ends when the cell resistance value of the fuel cell 2 converges within a predetermined range (step S6: Yes). The predetermined range is, for example, XΩ to YΩ, and ends when it converges to a range recognized as constant. As a result, the fuel cell can restart the normal operation process (step S1).
上述した本発明の一実施形態に係る燃料電池２の運転方法によれば、出力性能回復運転工程（ステップＳ３）は、燃料電池２に微小負荷を与えるとともに、燃料電池２の電池電圧が一定となるように、負荷を増大させ、電子空乏層２２３の消失を加速させることができるので、触媒粒子の劣化抑制に伴い出力性能が抑制された燃料電池の出力性能を速やかに回復できる。 According to the method for operating the fuel cell 2 according to the embodiment of the present invention described above, the output performance recovery operation step (step S3) applies a small load to the fuel cell 2 and makes the cell voltage of the fuel cell 2 constant. As described above, since the load can be increased and the disappearance of the electron depletion layer 223 can be accelerated, the output performance of the fuel cell in which the output performance is suppressed due to the suppression of the deterioration of the catalyst particles can be promptly recovered.
本発明は上述した実施形態に限定されることはなく、上述した実施形態に変形を加えた形態や、これらの形態を適宜組み合わせた形態も含む。 The present invention is not limited to the above-described embodiment, and includes a modified form of the above-described embodiment and a combination of these forms as appropriate.
１ 燃料電池システム
２ 燃料電池
２１ アノード
２２ カソード（空気極）
２２１ 粒子担体（担体）
２２２ 触媒粒子（触媒）
２２３ 電子空乏層
２３ 電解質膜
２４ 温度計（温度センサ）
２５ 燃料電池抵抗計
３ 水素供給源
３１ 水素タンク
３２ 元弁
３３ 減圧弁
４ 空気供給手段
４１ 空気圧縮機
４２ 流量計（流量センサ）
５ 水素再循環手段
５１ 水素再循環ポンプ
６ 駆動用バッテリ
７ モータ
８ ＤＣ／ＤＣコンバータ
９ インバータ
１０ 制御装置（ＦＣＶ，ＥＣＵ）
１１ 負荷調整手段
１２ 通常運転制御手段
１３ 劣化抑制運転制御手段
１４ 出力性能回復運転制御手段
１００ 燃料電池自動車
1 Fuel cell system 2 Fuel cell 21 Anode 22 Cathode (air electrode)
221 Particle carrier (carrier)
222 Catalyst particles (catalyst)
223 Electron depletion layer 23 Electrolyte membrane 24 Thermometer (temperature sensor)
25 Fuel cell resistance meter 3 Hydrogen supply source 31 Hydrogen tank 32 Main valve 33 Pressure reducing valve 4 Air supply means 41 Air compressor 42 Flow meter (flow sensor)
5 Hydrogen Recirculation Means 51 Hydrogen Recirculation Pump 6 Driving Battery 7 Motor 8 DC/DC Converter 9 Inverter 10 Controller (FCV, ECU)
11 Load Adjusting Means 12 Normal Operation Controlling Means 13 Deterioration Suppressing Driving Controlling Means 14 Output Performance Recovery Driving Controlling Means 100 Fuel Cell Vehicles
Claims (5)
前記アノードに水素の供給が可能な水素供給源と、
前記カソードに空気の供給が可能であって、前記カソードに供給する空気の流量及び空気の圧力の調整が可能な空気供給手段と、
前記燃料電池に接続される負荷の大きさを調整可能な負荷調整手段と、
前記燃料電池の内部を加湿した状態で水素と空気を供給するように、前記水素供給源と前記空気供給手段を制御する通常運転制御手段と、
前記燃料電池の内部の湿度が前記通常運転制御手段が制御する状態よりも低下し、前記カソードに供給される空気の酸素分圧が前記通常運転制御手段が制御する状態よりも高くなるように、前記空気供給手段を制御する劣化抑制運転制御手段と、
前記燃料電池に微小負荷を与え、その後、前記燃料電池の電池電圧が一定となるように、前記負荷調整手段を制御するとともに、前記カソードに供給される空気が前記通常運転制御手段が制御する状態と同等の圧力となるように、前記空気供給手段を制御する出力性能回復運転制御手段と
を備えることを特徴とする燃料電池システム。 Of the anode and the cathode, a fuel cell using an electrode in which catalyst particles are carried on a ceramic particle carrier at least the cathode,
A hydrogen supply source capable of supplying hydrogen to the anode,
Air supply means capable of supplying air to the cathode, and capable of adjusting the flow rate and air pressure of the air supplied to the cathode,
Load adjusting means capable of adjusting the magnitude of the load connected to the fuel cell,
Normal operation control means for controlling the hydrogen supply source and the air supply means, so as to supply hydrogen and air while the inside of the fuel cell is humidified,
The humidity inside the fuel cell is lower than the state controlled by the normal operation control means, and the oxygen partial pressure of the air supplied to the cathode is higher than the state controlled by the normal operation control means. Deterioration suppressing operation control means for controlling the air supply means,
A state in which a small load is applied to the fuel cell and then the load adjusting means is controlled so that the cell voltage of the fuel cell becomes constant, and the air supplied to the cathode is controlled by the normal operation control means. A fuel cell system comprising: output performance recovery operation control means for controlling the air supply means so as to have a pressure equivalent to that of the fuel cell system.
前記燃料電池の内部を加湿した状態で空気と水素を供給する通常運転工程と、
前記燃料電池の内部の湿度を前記通常運転工程よりも低下させるとともに、前記燃料電池に供給する空気の酸素分圧を前記通常運転工程よりも増加させ、前記セラミックスの粒子担体の表面に電子空乏層を形成させる劣化抑制運転工程と、
前記燃料電池に微小負荷を与えるとともに、前記燃料電池の電池電圧が一定となるように、負荷を増大させ、前記電子空乏層を消失させる出力性能回復運転工程と、
を有することを特徴とする燃料電池の運転方法。 A method of operating a fuel cell, comprising an electrode having a catalyst particle supported on a ceramic particle carrier at least as a cathode among an anode and a cathode,
A normal operation step of supplying air and hydrogen while the inside of the fuel cell is humidified;
The humidity inside the fuel cell is lowered below that in the normal operation step, the oxygen partial pressure of the air supplied to the fuel cell is increased above that in the normal operation step, and an electron depletion layer is formed on the surface of the ceramic particle carrier. A deterioration suppressing operation step for forming
An output performance recovery operation step of increasing the load and eliminating the electron depletion layer so that the cell voltage of the fuel cell becomes constant while applying a minute load to the fuel cell,
A method of operating a fuel cell, comprising:
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